JP5164257B2 - Method for manufacturing connection structure - Google Patents
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Description
本発明は、接着信頼性、接続信頼性に優れた接続構造体及び接続構造体製造方法に関する。 The present invention relates to a connection structure excellent in adhesion reliability and connection reliability, and a connection structure manufacturing method.
これまで、ＬＳＩチップを微細回路に接続した接続構造体に関して、接続性改良、接続信頼性向上のために、種々の接続材料、および、接続構造体構成の検討がなされている。例えば、接続基板の接続電極以外の部分に樹脂膜を形成し、接続電極部分に金属ボールを配し、対応する電極位置を合わせて、ＬＳＩチップを加圧加熱することにより、金属ボールを介して電気的接続を形成し、同時に樹脂膜を硬化させる方法（特許文献１）、流動性の無いフィルムに孔を開け、導電性粒子を固定した樹脂フィルムを介して、接続基板の接続電極と対応するＬＳＩ電極を接続させる方法（特許文献２，３，４、５参照）。また、異方導電性フィルムを用いて接続する方法は、多数の微細回路を良好な接続性、絶縁性を確保しつつ、一括接続できるためよく用いられる。
Up to now, regarding connection structures in which LSI chips are connected to fine circuits, various connection materials and connection structure configurations have been studied in order to improve connectivity and connection reliability. For example, a resin film is formed on a part other than the connection electrode of the connection board, a metal ball is arranged on the connection electrode part, the corresponding electrode position is aligned, and the LSI chip is pressed and heated, thereby causing the A method of forming an electrical connection and simultaneously curing a resin film (Patent Document 1), corresponding to a connection electrode of a connection board through a resin film in which holes are formed in a non-flowable film and conductive particles are fixed. A method of connecting LSI electrodes (see
しかしながら、これらの方式では、接続するＬＳＩチップと接続基板の熱膨張係数の差に由来する応力が残留し、様々な環境下において、その接続界面に剥離等の欠陥が発生し、接続信頼性、接着信頼性が低下するという問題がある。このような問題に対して、接着剤成分にゴム等を配合して、残留応力を低減しようとする試みがなされている。（特許文献６，７，８参照）残留応力を緩和するこれらの試みは、接続バンプ部の緩和も引き起こすため、接続信頼性と密着信頼性を同時に満たすことには限界があった。また、剥離を抑制し、接続信頼性を向上するため、密閉室内で減圧しつつ、加圧圧着することにより、接続部の気泡を抑制した接続方法が検討されている（特許文献９）。接続時に減圧しつつ圧着する方法は、減圧内での加熱加圧する方法に関して、製造技術上に制約があり、また、残留応力を十分に緩和して、接続信頼性、信頼性を同時に満足しうるものではなかった。
However, in these methods, the stress derived from the difference in thermal expansion coefficient between the LSI chip to be connected and the connection substrate remains, and in various environments, defects such as peeling occur at the connection interface, and connection reliability, There is a problem that adhesion reliability is lowered. In order to solve such problems, attempts have been made to reduce residual stress by blending rubber or the like with an adhesive component. (See
本発明は、チップ外周部に接続バンプを配列したＬＳＩチップを異方導電性接着剤で接続基板に接続した接続構造体に関して、良好な電気的接続性、および接着信頼性を実現する接続構造体、および、その製造方法を提供することを目的とする。 The present invention relates to a connection structure in which an LSI chip having connection bumps arranged on the outer periphery of the chip is connected to a connection substrate with an anisotropic conductive adhesive, and a connection structure that realizes good electrical connectivity and adhesion reliability. And it aims at providing the manufacturing method.
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、接続部分にある特定割合でマイクロバブルが存在することを特徴とする接続構造体を用いることによって、上記課題を解決できることを見出した。
すなわち、本発明は以下の通りである。
As a result of intensive studies to solve the above problems, the present inventors can solve the above problems by using a connection structure characterized by the presence of microbubbles at a specific ratio in the connection part. I found.
That is, the present invention is as follows.
（１）チップ外周部に接続バンプを配列したＬＳＩチップと接続基板とを、少なくとも硬化剤、硬化性の絶縁性樹脂、導電性粒子を含む異方導電性接着剤で接続した接続構造体において、接続バンプと接続基板上の接続電極との間にマイクロバブルを有し、接続基板に相対する接続バンプ面への該マイクロバブルの投影面積が、接続基板に相対する接続バンプ面の面積に対して３〜６０％である接続構造体の製造方法であって、チップ外周部に接続バンプを配列したＬＳＩチップと接続電極を有する接続基板との間に、少なくとも硬化剤、硬化性の絶縁性樹脂、導電性粒子を含む異方導電性接着剤を介在させて、該ＬＳＩチップと接続基板とを接続し、同時にマイクロバブルを形成し、前記異方導電性接着剤が多層構造を有するフィルム状接着剤であり、接続時における流動性が、該ＬＳＩチップ側のフィルム状接着層の接続時における流動性よりも低いフィルム状接着層が接続基板面側に少なくとも１層あることを特徴とする、接続構造体の製造方法。
（２）前記マイクロバブルのうち、接続基板上の接続電極へ接触している部分は、マイクロバブルの投影面積の２０％未満であることを特徴とする（1）記載の接続構造体の製造方法。
（３）前記接続バンプと接続基板の間の樹脂厚みが該導電性粒子の平均粒径の１０〜６０％であることを特徴とする（１）又は（２）に記載の接続構造体の製造方法。
（４）前記接続バンプのビッカース硬度が３０〜１００Ｈｖであり、該導電性粒子の該接続バンプへの食い込み量が、平均粒径の１〜４０％であることを特徴とす（１）〜（３）のいずれか一つに記載の接続構造体の製造方法。
（５）前記導電性粒子の平均粒径が２〜１０μｍであり、貴金属被覆された樹脂粒子、及び金属被覆された樹脂粒子からなる群より選ばれる少なくとも一種の導電性粒子であることを特徴とする（１）〜（４）のいずれか一つに記載の接続構造体の製造方法。
（６）前記硬化性の絶縁性樹脂が熱硬化性樹脂であり、接続温度における異方導電性接着剤からの揮発分の揮発量が０．３〜２重量％であることを特徴とする（１）〜（５）のいずれか一つに記載の接続構造体の製造方法。
（７）前記異方導電性接着剤が多層構造を有するフィルム状接着剤であり、接続基板側の最外層に少なくとも熱可塑性樹脂および硬化性樹脂よりなる厚み０．２μｍ〜２．０μｍのフィルム状接着層を有することを特徴とする（１）〜（６）のいずれか一つに記載の接続構造体の製造方法。
(1) In a connection structure in which an LSI chip in which connection bumps are arranged on the outer periphery of the chip and a connection substrate are connected by at least a curing agent, a curable insulating resin, and an anisotropic conductive adhesive containing conductive particles. There is a microbubble between the connection bump and the connection electrode on the connection substrate, and the projected area of the microbubble on the connection bump surface facing the connection substrate is smaller than the area of the connection bump surface facing the connection substrate. 3 to 60% of a manufacturing method of a connection structure, wherein at least a curing agent, a curable insulating resin, between an LSI chip in which connection bumps are arranged on the outer periphery of the chip and a connection substrate having a connection electrode, An anisotropic conductive adhesive containing conductive particles is interposed to connect the LSI chip and the connection substrate, and at the same time, microbubbles are formed. The anisotropic conductive adhesive has a film-like contact having a multilayer structure. A connection agent, characterized in that there is at least one film-like adhesive layer on the connection substrate surface side, the fluidity at the time of connection being lower than the fluidity at the time of connection of the film-like adhesive layer on the LSI chip side. Manufacturing method of structure .
(2) The method for manufacturing a connection structure according to (1), wherein a portion of the microbubbles in contact with the connection electrode on the connection substrate is less than 20% of a projected area of the microbubbles. .
(3) Preparation of a connection structure according to the resin thickness between the connecting bumps and the connection substrate is characterized in that 10 to 60% of the average particle diameter of the conductive particles (1) or (2) Way .
(4) The Vickers hardness of the connection bump is 30 to 100 Hv, and the amount of the conductive particles biting into the connection bump is 1 to 40% of the average particle diameter. The manufacturing method of the connection structure as described in any one of 3).
(5) The conductive particles have an average particle diameter of 2 to 10 μm, and are at least one type of conductive particles selected from the group consisting of resin particles coated with noble metal and resin particles coated with metal. The manufacturing method of the connection structure according to any one of (1) to (4).
( 6 ) The curable insulating resin is a thermosetting resin, and a volatile content from an anisotropic conductive adhesive at a connection temperature is 0.3 to 2% by weight ( The manufacturing method of the connection structure as described in any one of 1)-(5) .
(7) The anisotropic conductive adhesive is a film adhesive having a multilayer structure, and the outermost layer on the side of the connecting substrate has a thickness of 0.2 μm to 2.0 μm made of at least a thermoplastic resin and a curable resin. It has an adhesive layer, The manufacturing method of the connection structure as described in any one of (1)-(6) characterized by the above-mentioned.
本発明の接続構造体は、接続した接続端子間の良好な電気的接続性、良好な信頼性を有し、かつ、接続したＬＳＩチップの良好な接着信頼性を有する。すなわち、接続バンプと接続基板の間にある特定の投影面積のマイクロバブルを有することにより、良好な信頼性を確保することが出来る。 The connection structure of the present invention has good electrical connectivity between connected connection terminals, good reliability, and good adhesion reliability of the connected LSI chip. That is, good reliability can be ensured by having microbubbles with a specific projected area between the connection bump and the connection substrate.
以下、本発明について具体的に説明する。
まず、本発明の接続構造体における導電性粒子について説明する。
導電性粒子としては、貴金属被覆された樹脂粒子、及び金属被覆された樹脂粒子からなる群より選ばれる少なくとも一種の導電性粒子を用いることが好ましい。被覆する方法としては、蒸着法、スパッタリング法等の薄膜形成法、乾式ブレンド法によるコーティング法、無電解めっき法、電解めっき法等の湿式法を用いることができる。量産性の点から、無電解めっき法が好ましい。
Hereinafter, the present invention will be specifically described.
First, the conductive particles in the connection structure of the present invention will be described.
As the conductive particles, it is preferable to use at least one type of conductive particles selected from the group consisting of noble metal-coated resin particles and metal-coated resin particles. As a coating method, a thin film forming method such as a vapor deposition method or a sputtering method, a coating method using a dry blend method, a wet method such as an electroless plating method or an electrolytic plating method can be used. From the viewpoint of mass productivity, the electroless plating method is preferable.
金属被覆された樹脂粒子としては、ポリスチレン、ベンゾグアナミン、ポリメチルメタアクリレート等の球状粒子にニッケル、および金をこの順に被覆したものを用いることが好ましい。
接続する微細接続端子（バンプ）硬度に応じて、より柔軟な樹脂粒子を用いて貴金属被覆された樹脂粒子を形成することができる。
接続するバンプ硬度がビッカース硬度で５０Ｈｖ未満である場合は、ポリメタアクリレート樹脂等の柔軟な樹脂粒子を用いることが好ましい。また、バンプ硬度が５０Ｈｖ以上である場合は、ベンゾグアナミン樹脂等の硬質樹脂粒子を用いることが好ましい。
As the metal-coated resin particles, it is preferable to use spherical particles such as polystyrene, benzoguanamine, and polymethyl methacrylate coated with nickel and gold in this order.
Resin particles coated with a noble metal can be formed using softer resin particles according to the hardness of the fine connection terminal (bump) to be connected.
When the bump hardness to be connected is less than 50 Hv in terms of Vickers hardness, it is preferable to use flexible resin particles such as polymethacrylate resin. Moreover, when bump hardness is 50 Hv or more, it is preferable to use hard resin particles, such as a benzoguanamine resin.
導電性粒子の平均粒径と最大粒径の比は２以下であることが好ましく、１．５以下であることがより好ましい。該導電性粒子の粒度分布はより狭いほうが好ましく、該導電性粒子の粒径分布の幾何標準偏差は、１．２〜２．５であることが好ましく、１．２〜１．４であることが特に好ましい。幾何標準偏差が上記値であると粒径のバラツキが小さくなる。通常、接続する２端子間に一定のギャップが存在する場合には、粒径が揃っているほど、導電性粒子が有効に機能すると考えられる。 The ratio of the average particle size to the maximum particle size of the conductive particles is preferably 2 or less, and more preferably 1.5 or less. The particle size distribution of the conductive particles is preferably narrower, and the geometric standard deviation of the particle size distribution of the conductive particles is preferably 1.2 to 2.5, and preferably 1.2 to 1.4. Is particularly preferred. When the geometric standard deviation is the above value, the variation in particle size is reduced. Usually, when a certain gap exists between two terminals to be connected, it is considered that the conductive particles function more effectively as the particle diameters become uniform.
粒度分布の幾何標準偏差とは、粒度分布のσ値（累積８４．１３％の粒径値）を累積５０％の粒径値で除した値である。粒度分布のグラフの横軸に粒径（対数）を設定し、縦軸に累積値（％、累積個数比、対数）を設定すると粒径分布はほぼ直線になり、粒径分布は対数正規分布に従う。累積値とは全粒子数に対して、ある粒径以下の粒子の個数比を示したもので、％で表す。粒径分布のシャープさはσ（累積８４．１３％の粒径値）と平均粒径（累積５０％の粒径値）の比で表現される。σ値は実測値あるいは、前述グラフのプロット値からの読み取り値である。 The geometric standard deviation of the particle size distribution is a value obtained by dividing the σ value of the particle size distribution (particle size value of 84.13% cumulative) by the particle size value of 50% cumulative. When the particle size distribution (logarithm) is set on the horizontal axis of the particle size distribution graph and the cumulative value (%, cumulative number ratio, logarithm) is set on the vertical axis, the particle size distribution is almost linear, and the particle size distribution is lognormal distribution. Follow. The cumulative value indicates the number ratio of particles having a certain particle size or less with respect to the total number of particles, and is expressed in%. The sharpness of the particle size distribution is expressed by the ratio of σ (the cumulative particle size value of 84.13%) and the average particle size (the cumulative particle size value of 50%). The σ value is an actual measurement value or a read value from the plot value of the graph.
平均粒径及び粒度分布は、公知の方法、装置を用いて測定することができ、湿式粒度分布計、レーザー式粒度分布計等を用いることができる。あるいは、電子顕微鏡等で粒子を観察し、平均粒径、粒度分布を算出しても構わない。本発明の平均粒径及び粒度分布はレーザー式粒度分布計により求めることが出来る。 The average particle size and particle size distribution can be measured using a known method and apparatus, and a wet particle size distribution meter, a laser particle size distribution meter, or the like can be used. Alternatively, the average particle size and particle size distribution may be calculated by observing the particles with an electron microscope or the like. The average particle size and particle size distribution of the present invention can be determined by a laser particle size distribution meter.
導電性粒子の平均粒径は２〜１０μｍであることが好ましく、３〜６μｍであることがさらに好ましい。絶縁性の観点から１０μｍ以下が好ましく、接続端子等の高さバラツキ等の影響を受けにくく、また、電気的接続性の観点から２μｍ以上が好ましい。さらに、絶縁性を付与するために、導電性粒子表面に絶縁層を形成した絶縁被覆導電性粒子を用いることも可能である。絶縁層を形成する場合は、接続温度、圧力で排除可能な絶縁層を用いることが好ましい。絶縁層の膜厚は０．０１μｍ〜１μｍであることが好ましく、より好ましくは、０．１μｍ〜０．５μｍの範囲である。 The average particle size of the conductive particles is preferably 2 to 10 μm, and more preferably 3 to 6 μm. The thickness is preferably 10 μm or less from the viewpoint of insulation, and is preferably less than 2 μm from the viewpoint of electrical connectivity, and is less susceptible to variations in the height of connection terminals and the like. Furthermore, in order to impart insulation, it is also possible to use insulating coated conductive particles in which an insulating layer is formed on the surface of the conductive particles. In the case of forming an insulating layer, it is preferable to use an insulating layer that can be eliminated by connection temperature and pressure. The thickness of the insulating layer is preferably 0.01 μm to 1 μm, and more preferably 0.1 μm to 0.5 μm.
次いで本発明の接続構造体について説明する。
本発明の接続構造体は、チップ外周部に接続バンプを配列したＬＳＩチップを少なくとも硬化剤、絶縁性樹脂、導電性粒子を含む異方導電性接着剤で接続基板に接続した構造体である。接続バンプの材質としては、金、金合金、錫めっき金等の金系バンプ、あるいは、銅等の合金に金めっきしたバンプを用いることができる。
本発明の接続構造体は、該接続バンプのビッカース硬度が３０〜１００Ｈｖであることが好ましい。より好ましくは４０〜８０Ｈｖである。導電性粒子の食い込みを制御するという観点から４０Ｈｖ以上であることが好ましく、接続信頼性の観点から、１００Ｈｖ以下であることが好ましい。
Next, the connection structure of the present invention will be described.
The connection structure of the present invention is a structure in which an LSI chip having connection bumps arranged on the outer periphery of the chip is connected to a connection substrate with an anisotropic conductive adhesive containing at least a curing agent, an insulating resin, and conductive particles. As a material of the connection bump, gold-based bumps such as gold, gold alloy, tin-plated gold, or bumps obtained by plating gold on an alloy such as copper can be used.
In the connection structure of the present invention, the connection bump preferably has a Vickers hardness of 30 to 100 Hv. More preferably, it is 40-80Hv. It is preferably 40 Hv or more from the viewpoint of controlling the penetration of conductive particles, and preferably 100 Hv or less from the viewpoint of connection reliability.
接続バンプの配列としては、四角形のバンプを一列に配したストレート型、一個置きにバンプとギャップをずらして、複数列配置した千鳥型を用いることができる。
接続基板に相対する接続バンプ面の面積は、５００μｍ２から１０，０００μｍ２の範囲にあることが好ましく、１０００μｍ２から５，０００μｍ２にあることがより好ましい。接続部分の導電性粒子個数を確保すること、信頼性の観点から５００μｍ２以上が好ましい。
接続基板に相対する接続バンプ面の面積とは、接続基板の面への接続バンプ面の投影面積である。
As the arrangement of the connection bumps, a straight type in which square bumps are arranged in a row, or a staggered type in which a plurality of rows are arranged by shifting the bumps and gaps every other bump can be used.
Area of opposing connecting bumps face to the connection substrate is preferably in the range of 500 [mu] m 2 of 10,000 2, and more preferably from 1000 .mu.m 2 to 5,000 .mu.m 2. It is preferably 500 μm 2 or more from the viewpoint of securing the number of conductive particles in the connecting portion and reliability.
The area of the connection bump surface facing the connection substrate is the projected area of the connection bump surface on the surface of the connection substrate.
本発明の接続構造体に用いる接続基板は、裏面よりチップ下部分を確認できる透明基板であることが好ましい。例えば、ガラス基板、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルスルホン等の樹脂フィルム基板である。接続基板の接続電極は、透明電極であることが好ましい。例えば、インジウム錫酸化物、インジウム亜鉛酸化物等である。金属系の接続電極の場合は、金属電極に開口部を設けたダミー電極を複数個配し、その部分の接続バンプ部分のマイクロバブル観察により、接続基板に相対する接続バンプ面へのマイクロバブルの投影面積および、基板面側に接している投影面積を求めることができる。 The connection substrate used in the connection structure of the present invention is preferably a transparent substrate that can confirm the lower part of the chip from the back surface. For example, it is a resin film substrate such as a glass substrate, polyimide, polyethylene terephthalate, or polyethersulfone. The connection electrode of the connection substrate is preferably a transparent electrode. For example, indium tin oxide and indium zinc oxide. In the case of a metal-based connection electrode, a plurality of dummy electrodes having openings provided in the metal electrode are arranged, and microbubbles on the connection bump surface facing the connection substrate are observed by observing microbubbles in the connection bump portion of the metal electrode. The projected area and the projected area in contact with the substrate surface side can be obtained.
本発明におけるマイクロバブルは、接続構造体の接続バンプと接続基板との間の固形物が存在しない空間である。本発明の接続構造体の接続バンプ部分に存在するマイクロバブルは、接続基板に相対する接続バンプ面への該マイクロバブルの投影面積が、接続基板に相対する接続バンプ面の面積に対して３〜６０％であることが好ましい。より好ましくは１０〜５０％である。接着信頼性の観点から３％以上であることが好ましく、接続信頼性の観点から６０％以下であることが好ましい。 The microbubble in the present invention is a space where no solid matter exists between the connection bump of the connection structure and the connection substrate. In the microbubbles present in the connection bump portion of the connection structure of the present invention, the projected area of the microbubbles on the connection bump surface facing the connection substrate is 3 to 3 with respect to the area of the connection bump surface facing the connection substrate. 60% is preferable. More preferably, it is 10 to 50%. From the viewpoint of adhesion reliability, it is preferably 3% or more, and from the viewpoint of connection reliability, it is preferably 60% or less.
接続バンプ部分のマイクロバブルの投影面積は、接続構造体の裏面より光学顕微鏡観察、あるいはレーザー顕微鏡観察等により測定することができる。具体的には、まず接続構造体の接続基板面側からレーザー顕微鏡で拡大した写真を撮影する。次に、任意の２０個の接続バンプを選定し、そのそれぞれの接続バンプ下のマイクロバブルについて投影面積を測定し、全体の平均値を求めて、投影面積とすることができる。投影面積の測定方法としては、画像処理ソフトを用いる等の公知の方法を用いることができる。 The projected area of the microbubbles on the connection bump portion can be measured by optical microscope observation, laser microscope observation, or the like from the back surface of the connection structure. Specifically, first, an enlarged photograph is taken with a laser microscope from the connection substrate surface side of the connection structure. Next, arbitrary 20 connection bumps can be selected, the projected area of the microbubbles under each of the connection bumps can be measured, and the average value of the whole can be obtained to obtain the projected area. As a method for measuring the projected area, a known method such as using image processing software can be used.
接着信頼性の観点から、マイクロバブルのうち、接続基板上の接続電極へ接触している部分は、マイクロバブルの投影面積の２０％未満であることが好ましい。接続基板へ接触している部分の面積は５％未満であることがより好ましい。本発明の接続構造体において、接続構造体の接続バンプ下の厚み方向に対して、マイクロバブルの存在している位置は、焦点方向の変位を測定できるレーザー顕微鏡により測定することができる。またこのとき同時に、マイクロバブルが接続基板面に接触して存在している部分を測定することもできる。前記レーザー顕微鏡を用いて焦点方向の変位を測定する場合、その変位測定分解能は０．１μｍ以下であることが好ましく、０．０１μｍ以下であることが特に好ましい。 From the viewpoint of adhesion reliability, the portion of the microbubble that is in contact with the connection electrode on the connection substrate is preferably less than 20% of the projected area of the microbubble. The area of the portion in contact with the connection substrate is more preferably less than 5%. In the connection structure of the present invention, the position where the microbubbles are present in the thickness direction under the connection bump of the connection structure can be measured by a laser microscope capable of measuring the displacement in the focal direction. At the same time, it is also possible to measure the portion where the microbubbles are in contact with the connection substrate surface. When the displacement in the focal direction is measured using the laser microscope, the displacement measurement resolution is preferably 0.1 μm or less, and particularly preferably 0.01 μm or less.
本発明の接続構造体は、接続バンプと接続基板の間の樹脂厚みが該導電性粒子の平均粒径の１０〜６０％であることが好ましい。より好ましくは、該導電性粒子の平均粒径の２０〜５０％である。マイクロバブルを安定して保持するという観点から１０％以上が好ましく、接続安定性の観点から６０％以下が好ましい。
本発明の接続構造体の接続バンプへの導電性粒子食い込み量は、１〜４０％であることが好ましく、１０〜３０％であることがより好ましい。接続性の観点から１％以上が好ましく、接続信頼性の観点から４０％以下であることが好ましい。
In the connection structure of the present invention, the resin thickness between the connection bump and the connection substrate is preferably 10 to 60% of the average particle diameter of the conductive particles. More preferably, it is 20 to 50% of the average particle diameter of the conductive particles. 10% or more is preferable from the viewpoint of stably holding microbubbles, and 60% or less is preferable from the viewpoint of connection stability.
The amount of conductive particle biting into the connection bump of the connection structure of the present invention is preferably 1 to 40%, and more preferably 10 to 30%. 1% or more is preferable from the viewpoint of connectivity, and 40% or less is preferable from the viewpoint of connection reliability.
本発明の接続構造体の製造方法は、好ましくは、少なくとも硬化剤、硬化性の絶縁性樹脂、導電性粒子を含む異方導電性接着剤により接続し、接続と同時にマイクロバブルを形成することが好ましい。マイクロバブルは接続時の加熱により異方導電性接着剤中に含まれる揮発分が気化することにより形成される。接続温度における異方導電性接着剤からの揮発分の揮発量が０．３〜２重量％であることが好ましく、０．５〜１重量％であることがより好ましい。マイクロバブルの発生量の観点から０．３重量％以上であることが好ましく、接続信頼性の観点から２重量％以下であることが好ましい。 In the method for producing a connection structure according to the present invention, preferably, at least a curing agent, a curable insulating resin, and an anisotropic conductive adhesive containing conductive particles are used to form a microbubble simultaneously with the connection. preferable. The microbubbles are formed by vaporizing volatile components contained in the anisotropic conductive adhesive by heating at the time of connection. The volatile content from the anisotropic conductive adhesive at the connection temperature is preferably 0.3 to 2% by weight, and more preferably 0.5 to 1% by weight. It is preferably 0.3% by weight or more from the viewpoint of the amount of microbubbles generated, and preferably 2% by weight or less from the viewpoint of connection reliability.
揮発分は、単独あるいは混合物であっても差し支えないが、揮発分の沸点は、５０℃以上１３０℃以下であることが好ましく、より好ましくは、６０℃〜１２０℃の範囲である。
揮発分の例としては、芳香族系、脂肪族系、エステル系、ケトン系、アルコール系、水等を用いることができる。他の成分との反応性の観点から、芳香族系、脂肪族系、エステル系が好ましい。
揮発分の測定方法としては、該異方導電性接着剤を１００ｇ秤量し、接続温度に設定したオーブン中で３０分間加熱処理し、加熱処理後の重量測定値より、計算することができる。
The volatile component may be a single component or a mixture, but the boiling point of the volatile component is preferably 50 ° C. or higher and 130 ° C. or lower, and more preferably in the range of 60 ° C. to 120 ° C.
As examples of the volatile matter, aromatic, aliphatic, ester, ketone, alcohol, water and the like can be used. From the viewpoint of reactivity with other components, aromatics, aliphatics, and esters are preferred.
As a method for measuring the volatile matter, 100 g of the anisotropic conductive adhesive is weighed, heat-treated for 30 minutes in an oven set at a connection temperature, and calculated from a weight measurement value after the heat treatment.
本発明の接続構造体は、少なくとも熱硬化性の樹脂、硬化剤、導電性粒子を含む異方導電性接着剤を用いて、接続することが好ましい。異方導電性接着剤の接続後のガラス転移温度は８０℃以上かつ、接続温度の４０〜７０％であることが好ましい。より好ましくは、ガラス転移温度が９０℃以上で接続温度の５０〜６０％であることがより好ましい。ガラス転移温度は、接続信頼性の観点から、８０℃以上であり、接続温度の４０％以上であることが好ましい。この場合の接続温度とは、接続中の到達最高温度を意味している。 The connection structure of the present invention is preferably connected using an anisotropic conductive adhesive containing at least a thermosetting resin, a curing agent, and conductive particles. The glass transition temperature after connection of the anisotropic conductive adhesive is preferably 80 ° C. or higher and 40 to 70% of the connection temperature. More preferably, the glass transition temperature is 90 ° C. or higher and 50 to 60% of the connection temperature is more preferable. The glass transition temperature is 80 ° C. or higher and preferably 40% or higher of the connection temperature from the viewpoint of connection reliability. The connection temperature in this case means the highest temperature reached during connection.
ガラス転移温度の測定方法としては、公知の方法を用いることができる。具体的には、ＴＭＡ―５０熱機械分析装置（島津製作所製）を用いて昇温速度１０℃／分の条件で測定することができる。接続後のガラス転移温度測定用サンプルは、ホットプレート上にテフロン（登録商標）板をセットし、接続温度に加熱、維持し、そのテフロン（登録商標）板上に異方導電性接着剤を置き、同じ温度に加熱したテフロン（登録商標）コートした金属板を載せ、接続時間の間保持することにより、作製することができる。 As a method for measuring the glass transition temperature, a known method can be used. Specifically, it can be measured using a TMA-50 thermomechanical analyzer (manufactured by Shimadzu Corporation) at a temperature rising rate of 10 ° C./min. For the glass transition temperature measurement sample after connection, place a Teflon (registered trademark) plate on the hot plate, heat and maintain the connection temperature, and place an anisotropic conductive adhesive on the Teflon (registered trademark) plate. A metal plate coated with Teflon (registered trademark) heated to the same temperature is placed and held for the connection time.
本発明に用いる異方導電性接着剤を例示する。
該異方導電性接着剤に用いる硬化性の絶縁性樹脂としては、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂、光及び熱硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂等を用いることができる。取り扱いの容易さから、熱硬化性の絶縁性樹脂を用いることが好ましい。熱硬化性樹脂としては、エポキシ樹脂、アクリル樹脂等を用いることができるが、エポキシ樹脂が特に好ましい。
The anisotropic conductive adhesive used for this invention is illustrated.
As the curable insulating resin used for the anisotropic conductive adhesive, a thermosetting resin, a photocurable resin, a light and thermosetting resin, an electron beam curable resin, or the like can be used. In view of ease of handling, it is preferable to use a thermosetting insulating resin. As the thermosetting resin, an epoxy resin, an acrylic resin, or the like can be used, and an epoxy resin is particularly preferable.
エポキシ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する化合物であり、グリシジルエーテル基、グリシジルエステル基、脂環式エポキシ基を有する化合物、分子内の二重結合をエポキシ化した化合物が好ましい。具体的には、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ノボラックフェノール型エポキシ樹脂あるいは、それらの変性エポキシ樹脂を用いることができる。 The epoxy resin is a compound having two or more epoxy groups in one molecule, and is preferably a compound having a glycidyl ether group, a glycidyl ester group or an alicyclic epoxy group, or a compound obtained by epoxidizing a double bond in the molecule. . Specifically, bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, naphthalene type epoxy resin, novolac phenol type epoxy resin, or modified epoxy resins thereof can be used.
本発明に用いる異方導電性接着剤の硬化剤は、前記硬化性の絶縁性樹脂を硬化できるものであればよい。硬化性の絶縁性樹脂として、熱硬化性樹脂を用いる場合は、１００℃以上で熱硬化性樹脂と反応し、硬化できるものが好ましい。エポキシ樹脂の場合は、保存性の点から、潜在性硬化剤であることが好ましく、例えば、イミダゾール系硬化剤、カプセル型イミダゾール系硬化剤、カチオン系硬化剤、ラジカル系硬化剤、ルイス酸系硬化剤、アミンイミド系硬化剤、ポリアミン塩系硬化剤、ヒドラジド系硬化剤等を用いることができる。保存性、低温反応性の点から、カプセル型イミダゾール系硬化剤が好ましい。 The anisotropic conductive adhesive curing agent used in the present invention may be any one that can cure the curable insulating resin. When a thermosetting resin is used as the curable insulating resin, a resin that can be cured by reacting with the thermosetting resin at 100 ° C. or higher is preferable. In the case of an epoxy resin, a latent curing agent is preferable from the viewpoint of storage stability. For example, an imidazole curing agent, a capsule type imidazole curing agent, a cationic curing agent, a radical curing agent, a Lewis acid curing agent. An agent, an amine imide curing agent, a polyamine salt curing agent, a hydrazide curing agent, and the like can be used. From the viewpoints of storage stability and low temperature reactivity, capsule-type imidazole curing agents are preferred.
本発明の異方導電性接着剤には、上記構成成分に添加剤を配合しても差し支えない。異方導電性接着剤と被着物との密着性を向上させるために、添加剤として、カップリング剤を配合することができる。該カップリング剤としては、シランカップリング剤、チタンカップリング剤、アルミカップリング剤等を用いることができるが、シランカップリング剤が好ましい。該シランカップリング剤としては、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−メルカプトトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、β−アミノエチル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−ウレイドプロピルトリメトキシシラン等を用いることができる。
該カップリング剤の配合量は硬化剤および硬化性の絶縁性樹脂を合わせた成分１００質量部に対して、０．０１質量部から１質量部が好ましい。密着性向上の観点から０．０１質量部以上が好ましく、信頼性の観点から１質量部以下が好ましい。
In the anisotropic conductive adhesive of the present invention, an additive may be blended with the above constituent components. In order to improve the adhesion between the anisotropic conductive adhesive and the adherend, a coupling agent can be blended as an additive. As the coupling agent, a silane coupling agent, a titanium coupling agent, an aluminum coupling agent, or the like can be used, and a silane coupling agent is preferable. Examples of the silane coupling agent include γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane, γ-glycidoxypropyltriethoxysilane, γ-mercaptotrimethoxysilane, γ-aminopropyltrimethoxysilane, β-aminoethyl-γ- Aminopropyltrimethoxysilane, γ-ureidopropyltrimethoxysilane, and the like can be used.
The blending amount of the coupling agent is preferably 0.01 parts by mass to 1 part by mass with respect to 100 parts by mass of the components including the curing agent and the curable insulating resin. 0.01 mass part or more is preferable from a viewpoint of adhesive improvement, and 1 mass part or less is preferable from a reliability viewpoint.
該異方導電性接着剤として異方導電性フィルムを用いる場合には、硬化剤及び硬化性の絶縁性樹脂以外に、熱可塑性樹脂等を配合しても構わない。熱可塑性樹脂を配合することにより、容易にシート状に形成することが出来る。この場合の配合量は、硬化剤及び硬化性の絶縁性樹脂を合わせた成分１００質量部に対して２００質量部以下であることが好ましく、１００質量部以下であることが特に好ましい。 When an anisotropic conductive film is used as the anisotropic conductive adhesive, a thermoplastic resin or the like may be blended in addition to the curing agent and the curable insulating resin. By blending a thermoplastic resin, it can be easily formed into a sheet. In this case, the blending amount is preferably 200 parts by mass or less, particularly preferably 100 parts by mass or less, based on 100 parts by mass of the components including the curing agent and the curable insulating resin.
本発明の硬化性の絶縁性樹脂に配合できる熱可塑性樹脂は、フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、アルキル化セルロース樹脂、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、スチレン樹脂、ウレタン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂等であり、それらから選ばれる１種または２種以上の樹脂を組み合わせても差し支えない。これらの樹脂の中、水酸基、カルボキシル基等の極性基を有する樹脂は、接着強度の点から好ましい。また、熱可塑性樹脂は、ガラス転移温度が８０℃以上３００℃以下である熱可塑性樹脂を１種以上含むことが好ましい。 Thermoplastic resins that can be blended with the curable insulating resin of the present invention include phenoxy resin, polyvinyl acetal resin, polyvinyl butyral resin, alkylated cellulose resin, polyester resin, acrylic resin, styrene resin, urethane resin, polyethylene terephthalate resin, etc. There may be a combination of one or more resins selected from them. Among these resins, a resin having a polar group such as a hydroxyl group or a carboxyl group is preferable from the viewpoint of adhesive strength. Moreover, it is preferable that a thermoplastic resin contains 1 or more types of thermoplastic resins whose glass transition temperature is 80 degreeC or more and 300 degrees C or less.
また、本発明の接続構造体を製造する際、異方導電性フィルムを用いて熱圧着する場合は、多層の異方導電性フィルムを用いることが好ましく、接続基板側のフィルム状接着層がそれ以外のフィルム状接着層よりも接続時における流動性が低いことが好ましい。３層以上の多層の異方導電性フィルムを用いる場合、接続基板側とは、膜厚方向の各フィルム状接着層の相対的な位置が接続基板側に近いことを意味している。 Moreover, when manufacturing the connection structure of the present invention, when thermocompression bonding is performed using an anisotropic conductive film, it is preferable to use a multilayer anisotropic conductive film, and a film-like adhesive layer on the connection substrate side It is preferable that the fluidity at the time of connection is lower than other film-like adhesive layers. When three or more layers of anisotropic conductive films are used, the connection substrate side means that the relative position of each film adhesive layer in the film thickness direction is close to the connection substrate side.
接続バンプ下のマイクロバブル形成制御の観点から接続時における接着基板側のフィルム状接着層の流動性が低いことが好ましい。流動性の差は多層の場合、最も流動性の高い層に比べ、０．９倍〜０．０１倍であることが好ましく、０．７倍〜０．１倍であることがより好ましい。流動性の差は、各フィルム状接着層を同じ厚みに形成したそれぞれのフィルム（例えば２０μｍ）を用い、同じ面積の試料（例えば２ｍｍ角）をガラス板（例えば０．５ｍｍ厚み）に挟み込み、接続時と同じ温度、圧力、接続時間で加圧し、広がり面積の比を測定することにより算出することができる。
本発明における多層の異方導電性フィルムにおいては、接続基板側の流動性の低いフィルム状接着層は、最外層であっても、その更に外側にフィルム状接着層を形成しても構わない。
From the viewpoint of controlling the formation of microbubbles under the connection bump, it is preferable that the fluidity of the film-like adhesive layer on the adhesive substrate side during connection is low. In the case of multiple layers, the difference in fluidity is preferably 0.9 times to 0.01 times, and more preferably 0.7 times to 0.1 times that of the highest fluidity layer. For the difference in fluidity, each film (for example, 20 μm) in which each film-like adhesive layer is formed to the same thickness is used, and a sample (for example, 2 mm square) having the same area is sandwiched between glass plates (for example, 0.5 mm thickness). It can be calculated by pressurizing at the same temperature, pressure and connection time as the time and measuring the ratio of the spread area.
In the multilayer anisotropic conductive film of the present invention, the film-like adhesive layer having low fluidity on the connection substrate side may be the outermost layer, or a film-like adhesive layer may be formed on the outer side thereof.
接続基板側の最外層には、少なくとも熱可塑性樹脂、及び硬化性樹脂からなるフィルム状接着層を形成することが好ましい。該硬化性樹脂は、該多層の異方導電性フィルムのいずれかに含まれる硬化剤により硬化することが好ましい。該最外層のフィルム状接着層の膜厚は、０．２μｍ〜２．０μｍであることが好ましく、０．４μｍ〜１．５μｍであることがより好ましく、０．５μｍ〜１．０μｍであることが更に好ましい。接続基板への貼り付け性の観点から０．２μｍ以上が好ましく、接続信頼性の観点から２．０μｍ以下であることが好ましい。
該最外層のフィルム状接着層は、公知の方法により形成することができる。具体的には、フィルム状セパレータ上に塗工して形成し、多層のフィルム状接着剤にラミネートする方法が好ましい。塗工方法としては、薄膜塗工に優れたグラビアコート法が好ましい。
It is preferable to form a film-like adhesive layer composed of at least a thermoplastic resin and a curable resin on the outermost layer on the connection substrate side. The curable resin is preferably cured by a curing agent contained in any of the multilayer anisotropic conductive films. The film thickness of the outermost film-like adhesive layer is preferably 0.2 μm to 2.0 μm, more preferably 0.4 μm to 1.5 μm, and 0.5 μm to 1.0 μm. Is more preferable. The thickness is preferably 0.2 μm or more from the viewpoint of adhesion to the connection substrate, and preferably 2.0 μm or less from the viewpoint of connection reliability.
The outermost film-like adhesive layer can be formed by a known method. Specifically, a method of coating on a film-like separator and laminating on a multilayer film-like adhesive is preferable. As the coating method, a gravure coating method excellent in thin film coating is preferable.
異方導電性フィルム中の導電性粒子は、異方導電性フィルム中に分散配合することが好ましく、接続性と絶縁性を両立させるという観点から、接続基板側に偏在させることがより好ましく、単層で導電性粒子を配列配置させることが更に好ましい。多層の異方導電性フィルムの場合、相対的に流動性の低い接続基板側のフィルム状接着層内、あるいは、該フィルム状接着層の接続基板側に導電性粒子を偏在させることが好ましい。
単層で導電性粒子を配列する方法は、公知の方法も用いることができる。具体的には、国際公開第２００５／０５４３８８号公報、特開２００７−２１７５０３号公報記載の延伸を用いる導電性粒子配列方法を用いることが好ましい。
The conductive particles in the anisotropic conductive film are preferably dispersed and mixed in the anisotropic conductive film, and more preferably unevenly distributed on the connection substrate side from the viewpoint of achieving both connectivity and insulation. More preferably, the conductive particles are arranged in a layer. In the case of a multilayer anisotropic conductive film, it is preferable that the conductive particles are unevenly distributed in the film-like adhesive layer on the side of the connection substrate having relatively low fluidity or in the connection substrate side of the film-like adhesive layer.
As a method for arranging the conductive particles in a single layer, a known method can also be used. Specifically, it is preferable to use the conductive particle arrangement method using stretching described in International Publication No. 2005/054388 and Japanese Patent Application Laid-Open No. 2007-217503.
異方導電性フィルムの厚みは１０μｍ以上、３０μｍ以下であることが好ましく、１５μｍ以上２５μｍ以下であることがより好ましい。機械的接続強度の観点から１０μｍ以上が好ましく、接続時の粒子流動による接続粒子数減少を防止する観点から３０μｍ以下であることが好ましい。多層の異方導電性フィルムを用いる場合、相対的に流動性の低い接続フィルム側のフィルム状接着層の厚みは、その他の部分の厚みに比べ薄い方が好ましく、使用する導電性粒子の直径の０．１倍〜１．２倍であることが好ましく、０．２倍〜０．８倍であることがより好ましい。マイクロバブルの形成安定性の観点から、０．１倍以上が好ましく、接続抵抗の安定性の観点から、１．２倍以下であることが好ましい。 The thickness of the anisotropic conductive film is preferably 10 μm or more and 30 μm or less, and more preferably 15 μm or more and 25 μm or less. From the viewpoint of mechanical connection strength, it is preferably 10 μm or more, and from the viewpoint of preventing a decrease in the number of connected particles due to particle flow during connection, it is preferably 30 μm or less. When using a multilayer anisotropic conductive film, the thickness of the film-like adhesive layer on the side of the connection film having relatively low fluidity is preferably smaller than the thickness of the other portions, and the diameter of the conductive particles used is smaller. It is preferably 0.1 to 1.2 times, and more preferably 0.2 to 0.8 times. From the viewpoint of microbubble formation stability, 0.1 times or more is preferable, and from the viewpoint of stability of connection resistance, 1.2 times or less is preferable.
本発明における相対的に流動性の低いフィルム状接着層を有する多層の異方導電性フィルムの製造方法としては、公知の方法を用いることができる。例えば、フィルム状のセパレータ上に逐次塗工して積層する方法、セパレータ上に形成したフィルム状接着層をラミネートする方法を用いることができる。
導電性粒子は偏在させる場合、予め塗工液中に分散状態でセパレータ上に塗工する方法、セパレータ上に形成したフィルム状接着層を分散した導電性粒子にラミネートする方法、導電性粒子を配置仮固定した上に塗工する方法、あるいは、それらを組み合わせた方法により、導電性粒子を含むフィルム状接着層を形成し、前述の方法で積層させることが好ましい。
As a method for producing a multilayer anisotropic conductive film having a film adhesive layer having relatively low fluidity in the present invention, a known method can be used. For example, a method of sequentially coating and laminating on a film-like separator and a method of laminating a film-like adhesive layer formed on the separator can be used.
When conductive particles are unevenly distributed, a method in which the conductive particles are preliminarily dispersed on the separator, a method in which the film-like adhesive layer formed on the separator is laminated on the dispersed conductive particles, and conductive particles are disposed. It is preferable to form a film-like adhesive layer containing conductive particles by a method of temporarily fixing and coating, or a method of combining them, and laminating by the above-described method.
異方導電性フィルムを用いた接続構造体の製造方法について例示する。
まず、接続基板上に接続基板に相対する接続バンプ面を全て覆い、かつ、接続するＬＳＩチップの外形より大きい範囲に異方導電性フィルムを貼り付けすることが好ましい。異方導電性フィルムの接続基板面側の面を接続基板に載せ、加圧、加熱し、その後、セパレータを取り除く。このときの加熱温度は、異方導電性フィルム内の硬化剤と硬化性樹脂の反応が起こらない範囲、かつ、接続基板と異方導電性フィルムとの接着性が、セパレータと異方導電性フィルムの密着性より大きくなる範囲が好ましい。具体的には、３０℃〜９０℃の範囲が好ましく、４０℃〜８０℃の範囲が更に好ましい。
It illustrates about the manufacturing method of the connection structure using an anisotropic conductive film.
First, it is preferable that an anisotropic conductive film is pasted on the connection substrate so as to cover all the connection bump surfaces facing the connection substrate and to be larger than the outer shape of the LSI chip to be connected. The surface of the anisotropic conductive film on the side of the connection substrate is placed on the connection substrate, pressurized and heated, and then the separator is removed. The heating temperature at this time is a range in which the reaction between the curing agent and the curable resin in the anisotropic conductive film does not occur, and the adhesion between the connection substrate and the anisotropic conductive film is such that the separator and the anisotropic conductive film A range that is larger than the adhesiveness of is preferable. Specifically, the range of 30 ° C to 90 ° C is preferable, and the range of 40 ° C to 80 ° C is more preferable.
加圧圧力は、貼り付け温度において、異方導電性フィルムがセパレータよりはみ出し、セパレータ裏面に廻り込まない範囲が好ましい。具体的には、０．１ＭＰa〜１．０ＭＰaの範囲にあることが好ましく、０．２ＭＰａ〜０．８ＭＰａにあることが更に好ましい。このときの圧着時間は、硬化剤保持の観点から短時間であることが好ましく、具体的には、０．２秒〜５秒の範囲が好ましく、０．５秒〜３秒の範囲が更に好ましい。 The pressurizing pressure is preferably in a range where the anisotropic conductive film protrudes from the separator and does not go around the separator back surface at the bonding temperature. Specifically, it is preferably in the range of 0.1 MPa to 1.0 MPa, more preferably 0.2 MPa to 0.8 MPa. The pressure bonding time at this time is preferably a short time from the viewpoint of holding the curing agent, and specifically, a range of 0.2 seconds to 5 seconds is preferable, and a range of 0.5 seconds to 3 seconds is more preferable. .
ついで、接続基板の接続電極部と相対する接続バンプの位置合わせを行い、圧着して接続構造体を作製する。このときの、接続温度は、１３０℃〜２５０℃の範囲であることが好ましい。更に好ましくは、１８０℃〜２２０℃の範囲である。硬化物の熱的安定性の観点から１３０℃以上であることが好ましく、硬化物の残留応力の観点から２５０℃以下であることが好ましい。接続時の温度上昇は、接続温度に達するまでの時間が全体の圧着時間の５％〜２０％であることが好ましく、７％〜１５％であることが更に好ましい。粒子捕捉性の観点から５％以上であることが好ましく、硬化性の観点から２０％以下であることが好ましい。接続時の温度は、接続するチップ下に熱電対をセットし、接続中の温度測定することにより測定することができる。接続時間は、２秒〜２０秒の範囲にあることが好ましく、更に好ましくは、３秒〜１５秒の範囲である。硬化性の観点から２秒以上であることが好ましく、生産性の観点から２０秒以下であることが好ましい。加圧圧力は、接続バンプと接続基板の間の樹脂厚みが導電性粒子の平均粒径の１０％〜４０％の範囲になる加圧圧力であることが好ましい。 Next, the connection bumps facing the connection electrode portion of the connection substrate are aligned and pressed to produce a connection structure. The connection temperature at this time is preferably in the range of 130 ° C to 250 ° C. More preferably, it is the range of 180 to 220 degreeC. The temperature is preferably 130 ° C. or higher from the viewpoint of the thermal stability of the cured product, and preferably 250 ° C. or lower from the viewpoint of the residual stress of the cured product. The temperature rise at the time of connection is preferably 5% to 20%, more preferably 7% to 15% of the total pressure bonding time until reaching the connection temperature. It is preferably 5% or more from the viewpoint of particle trapping properties, and preferably 20% or less from the viewpoint of curability. The temperature at the time of connection can be measured by setting a thermocouple under the chip to be connected and measuring the temperature during connection. The connection time is preferably in the range of 2 seconds to 20 seconds, and more preferably in the range of 3 seconds to 15 seconds. It is preferably 2 seconds or more from the viewpoint of curability, and preferably 20 seconds or less from the viewpoint of productivity. The pressurizing pressure is preferably a pressurizing pressure at which the resin thickness between the connection bump and the connection substrate is in the range of 10% to 40% of the average particle diameter of the conductive particles.
図１に本発明の接続構造体の概念図を示し、図２にＬＳＩチップの概念図を示す。
図１に示されるように、ＬＳＩチップ１と接続基板６とが異方導電性接着剤２によって接続される。ＬＳＩチップ１の接続バンプ３と接続基板６の接続電極５は導電性粒子７によって電気的に接続される。また、接続バンプ３と接続基板６上の接続電極５との間にはマイクロバブル４が存在している。
FIG. 1 shows a conceptual diagram of a connection structure of the present invention, and FIG. 2 shows a conceptual diagram of an LSI chip.
As shown in FIG. 1, the
本発明の接続構造体を構成する電子回路部品としては、液晶ディスプレイ機器、プラズマディスプレイ機器、エレクトロルミネッセンスディスプレイ機器等の表示機器の配線板接続用途および、それら機器のＬＳＩ等の電子部品実装用途、その他の機器の配線基板接続部分、ＬＳＩ等の電子部品実装用途に使用することができる。上記表示機器の中でも、信頼性を必要とされるプラズマディスプレイ機器、エレクトロルミネッセンスディスプレイ機器に用いるのが好ましい。
次に、実施例および比較例によって本発明を説明する。
The electronic circuit components constituting the connection structure of the present invention include wiring board connection applications for display devices such as liquid crystal display devices, plasma display devices, electroluminescence display devices, and electronic device mounting applications such as LSIs for these devices, and others. Can be used for mounting electronic circuit parts such as wiring board connection parts of LSIs and LSIs. Among the display devices, it is preferably used for plasma display devices and electroluminescence display devices that require reliability.
Next, the present invention will be described with reference to examples and comparative examples.
（接続構造体作製方法）
縦横が１．６ｍｍ×１５．１ｍｍのシリコン片（厚み０．５ｍｍ）全面に酸化膜を形成後、外辺部から４０μｍ内側に横７４．５μｍ、縦１２０μｍのアルミ薄膜（１０００Å）をそれぞれが０．１μｍ間隔になるように長辺側に各々１７５個、短辺側に各々１６個形成する。それらアルミ薄膜上に１２μｍ間隔になるように横２８μｍ、縦７０μｍの金バンプ（厚み１５μｍ）をそれぞれ２個ずつ形成するために、それぞれの金バンプ配置個所の外周部から６．０μｍ内側に横１０μｍ、縦６０μｍの開口部を残す以外の部分に酸化ケイ素の保護膜を常法により前記開口部以外の全面に形成する。その後、前記金バンプを形成し、試験チップとする。金バンプのビッカース硬度は、５０Ｈｖであった。
(Connection structure manufacturing method)
After an oxide film is formed on the entire surface of a silicon piece (thickness 0.5 mm) of 1.6 mm × 15.1 mm in length and width, an aluminum thin film (1000 mm) having a width of 74.5 μm and a length of 120 μm is 40 μm inside from the outer side. 175 pieces are formed on the long side and 16 pieces are formed on the short side, respectively, so as to have an interval of 1 μm. In order to form two gold bumps (thickness 15 μm) each having a width of 28 μm and a length of 70 μm on the aluminum thin film so as to have an interval of 12 μm, a width of 10 μm inside 6.0 μm from the outer peripheral portion of each gold bump placement location. Then, a protective film of silicon oxide is formed on the entire surface other than the opening by a conventional method except for leaving the opening having a length of 60 μm. Thereafter, the gold bump is formed to obtain a test chip. The Vickers hardness of the gold bump was 50 Hv.
厚み０．７ｍｍの無アルカリガラス上に前記アルミ薄膜上の金バンプが隣接するアルミ薄膜上の金バンプと対になる位置関係で接続されるようにインジウムスズ酸化物膜（１５００Å）の接続パッド（横６８μｍ、縦１００μｍ）を形成する。２０個の金バンプが接続される毎に前記接続パッドにインジウムスズ酸化物薄膜の引き出し配線を形成する。（この引き出し配線が接続抵抗測定部分となる。）。また、別の辺に前記アルミ薄膜上の２個の金バンプがそれぞれ接続されるような位置関係にインジウムスズ酸化物膜（１５００Å）の接続パッド（横６８μｍ、縦１００μｍ）を形成する。前記接続パッドを１個おきに５個接続できるようにインジウムスズ酸化物薄膜の接続配線を形成し、さらにそれらと対になり、櫛型パターンを形成するように１個おきに５個接続できるようにインジウムスズ酸化物薄膜の接続配線を形成する。それぞれの接続配線にインジウム錫酸化物薄膜の引出し配線を形成する（この引き出し配線が絶縁抵抗測定部分となる。） A connection pad of an indium tin oxide film (1500 mm) so that gold bumps on the aluminum thin film are connected to a gold bump on the adjacent aluminum thin film on a non-alkali glass having a thickness of 0.7 mm so as to be paired with each other. Width 68 μm, length 100 μm). Each time 20 gold bumps are connected, a lead-out wiring of an indium tin oxide thin film is formed on the connection pad. (This lead wiring becomes the connection resistance measurement part.) In addition, a connection pad (68 μm wide, 100 μm long) of an indium tin oxide film (1500 mm) is formed in such a positional relationship that two gold bumps on the aluminum thin film are connected to different sides. The connection wiring of the indium tin oxide thin film is formed so that every five of the connection pads can be connected, and further, every five of the connection pads can be connected so as to form a comb pattern. The connection wiring of the indium tin oxide thin film is formed. A lead wire of an indium tin oxide thin film is formed on each connection wire (this lead wire serves as an insulation resistance measurement part).
それぞれの引出し配線上にアルミニウム−チタン薄膜（チタン１％、３０００Å）を形成し、接続基板とする。前記接続基板上に、前記接続パッドがすべて覆われるように、幅２ｍｍ、長さ１７ｍｍの異方導電性接着シートの該導電性粒子の存在する側を仮張りし、２．５ｍｍ幅の圧着ヘッドを用いて、８０℃、０．３ＭＰａ、３秒間加圧した後、ポリエチレンテレフタレートのベースフィルムを剥離する。そこへ、前記接続パッドと金バンプの位置が合うように試験チップを載せ、所定の温度で１０秒間２．０ＭＰａ加圧圧着する。圧着後、前記引出し配線間（金バンプ２０個のデイジーチェイン）の抵抗値を四端子法の抵抗計で抵抗測定し、接続抵抗値とする。
また、対になった引き出し配線間の抵抗を測定し、絶縁抵抗値とする。
An aluminum-titanium thin film (
In addition, the resistance between the paired lead wires is measured to obtain an insulation resistance value.
この抵抗試験基板を１０５℃、飽和湿度中（１．２気圧）に保持し、１時間保持し、取り出した後、２５℃、５０％相対湿度中で１時間放置後、接続基板面より接続バンプ下部分を観察し、接続基板面よりの剥離箇所数を測定し１時間後剥離個数とする。また、接続抵抗値を測定し１時間後接続抵抗値とする。測定後、同じ抵抗測定基板を、１０５℃、飽和湿度（１．２気圧）に２時間保持し、その後、同様にして剥離箇所数及び接続抵抗値を測定してそれぞれを３時間後剥離個数、３時間後接続抵抗値とする。
３時間後剥離個数／１時間剥離個数が１．１未満の場合は、接着信頼性○とし、１．１以上の場合は、接着信頼性×とする。
３時間後接続抵抗値が１時間接続抵抗値の１．５倍未満の場合は、接続信頼性○とし、１．５倍以上の場合は、接続信頼性×とする。
This resistance test substrate is held at 105 ° C. in saturated humidity (1.2 atm), held for 1 hour, taken out, left at 25 ° C. and 50% relative humidity for 1 hour, and then connected bumps from the connection substrate surface. The lower part is observed, and the number of peeled portions from the connection substrate surface is measured and set as the number of peeled after 1 hour. Also, the connection resistance value is measured and set as the connection resistance value after 1 hour. After the measurement, the same resistance measurement substrate is held at 105 ° C. and saturated humidity (1.2 atm) for 2 hours. The connection resistance value is assumed after 3 hours.
When the number of peels after 3 hours / number of peels for 1 hour is less than 1.1, the adhesion reliability is evaluated as ○, and when the number is 1.1 or more, the adhesion reliability is determined as x.
When the connection resistance value after 3 hours is less than 1.5 times the connection resistance value for 1 hour, the connection reliability is evaluated as ○, and when the connection resistance value is 1.5 times or more, the connection reliability is determined as x.
[実施例１]
フェノキシ樹脂（ガラス転移温度８４℃、重量平均分子量３２，０００）１００ｇ、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、液状）６８ｇ、ビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂（エポキシ当量２，５５０、軟化点１４８℃）１４．６ｇ、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン１．７１ｇを酢酸エチルに溶解し、固形分５０％溶液とする。マイクロカプセル型潜在性イミダゾール硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂（マイクロカプセルの平均粒径７μｍ、活性温度１２５℃、液状エポキシ樹脂の含有量は、１０質量％である。）８４ｇを前記固形分５０％溶液に配合分散させた。その後、厚さ５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、６０℃で２０分間送風乾燥し、膜厚１８μｍのフィルム状接着シートＡを得た。
[Example 1]
Phenoxy resin (glass transition temperature 84 ° C., weight average molecular weight 32,000) 100 g, bisphenol A type epoxy resin (epoxy equivalent 190, liquid) 68 g, bisphenol A type solid epoxy resin (epoxy equivalent 2,550, softening point 148 ° C.) 14.6 g and 1.71 g of γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane are dissolved in ethyl acetate to obtain a 50% solid content solution. Liquid epoxy resin containing microcapsule-type latent imidazole curing agent (average particle diameter of
フェノキシ樹脂（ガラス転移温度８４℃、重量平均分子量３２，０００）１００ｇ、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、液状）６．７ｇ、ビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂（エポキシ当量２５５０、軟化点１４８℃）１６．７ｇ、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン０．８５ｇをメチルエチルケトンに溶解し、固形分３０％溶液とする。その後、厚さ５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、７０℃で２０分間送風乾燥し、膜厚１．５μｍのフィルム状接着シートＢを得た。 Phenoxy resin (glass transition temperature 84 ° C., weight average molecular weight 32,000) 100 g, bisphenol A type epoxy resin (epoxy equivalent 190, liquid) 6.7 g, bisphenol A type solid epoxy resin (epoxy equivalent 2550, softening point 148 ° C.) 16.7 g and γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane 0.85 g are dissolved in methyl ethyl ketone to obtain a 30% solid content solution. Then, it apply | coated on the 50-micrometer-thick polyethylene terephthalate film, and air-dried at 70 degreeC for 20 minute (s), and obtained the film-form adhesive sheet B with a film thickness of 1.5 micrometers.
フェノキシ樹脂（ガラス転移温度８４℃、重量平均分子量４３，０００）１００ｇ、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、液状）１００ｇ、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン０．３２ｇをメチルエチルケトンに溶解し、固形分２０％溶液とする。その後、剥離処理した厚さ５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、７０℃で２０分間送風乾燥し、膜厚０．５μｍのフィルム状接着シートＣを得た。 100 g of phenoxy resin (glass transition temperature 84 ° C., weight average molecular weight 43,000), 100 g of bisphenol A type epoxy resin (epoxy equivalent 190, liquid), 0.32 g of γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane are dissolved in methyl ethyl ketone, A 20% solids solution. Then, it apply | coated on the 50-micrometer-thick polyethylene terephthalate film by which the peeling process was carried out, and it air-dried for 20 minutes at 70 degreeC, and obtained the film-like adhesive sheet C with a film thickness of 0.5 micrometer.
また、フィルム状接着シートＡ、Ｂに関して、膜厚が２０μｍであること以外は、それぞれフィルム状接着シートの作製方法と同様にして作製し、流動性測定用フィルムＡ、Ｂを得た。それぞれを２ｍｍ×２ｍｍの正方形に切り出し、０．５ｍｍ厚みのガラス板（１０ｍｍ×１０ｍｍ）に挟み込み、２００℃、１０秒間、２．０ＭＰａ条件で圧着した。圧着後の面積をそれぞれ測定し、フィルム状接着シートＡに対する面積比を計算したところ、フィルム状接着シートＡ：フィルム状接着シートＢ＝１：０．６であった。 Moreover, regarding the film-like adhesive sheets A and B, except that the film thickness was 20 μm, it was produced in the same manner as the method for producing the film-like adhesive sheet, and the films A and B for fluidity measurement were obtained. Each was cut into 2 mm × 2 mm squares, sandwiched between 0.5 mm thick glass plates (10 mm × 10 mm), and pressure-bonded at 200 ° C. for 10 seconds under 2.0 MPa conditions. When the area after pressure bonding was measured and the area ratio with respect to the film adhesive sheet A was calculated, the film adhesive sheet A: film adhesive sheet B = 1: 0.6.
前述のフィルム状接着層Ａとフィルム状接着層Ｂを５０℃、０．５ＭＰａの条件でラミネートし、その後、フィルム状接着層Ｂ側のポリエチレンテレフタレートフィルムを剥がし、フィルム状接着層の積層体を得た。
厚さ１００μｍの無延伸ポリプロピレンフィルム上に、粘着層として天然ゴム−メチルメタアクリレートのグラフト共重合体接着剤を２μｍの厚みを塗布したものに平均粒径４．０μｍの金めっきプラスチック粒子（コア粒子はポリメタクリレート樹脂粒子）をほぼ隙間無く単層塗布した。すなわち、該導電性粒子を該フィルム幅より大きい容器内に数層以上の厚みになるよう敷き詰めたものを用意し、該導電性粒子に対して粘着剤の塗布面を下向きにして押し付けて付着させ、その後過剰な粒子を不織布からなるスクレバーで掻き落とした。
この操作を２回繰り返すことにより、隙間無く単層塗布した導電性粒子付着フィルムを得た。
The film-like adhesive layer A and the film-like adhesive layer B are laminated at 50 ° C. and 0.5 MPa, and then the polyethylene terephthalate film on the film-like adhesive layer B side is peeled off to obtain a laminate of the film-like adhesive layer. It was.
Gold-plated plastic particles having an average particle size of 4.0 μm (core particles) coated with a 2 μm thick natural rubber-methyl methacrylate graft copolymer adhesive on an unstretched polypropylene film having a thickness of 100 μm Were coated with a single layer of polymethacrylate resin particles) with almost no gap. That is, the conductive particles are prepared in a container having a thickness of several layers or more in a container larger than the film width, and the adhesive particles are pressed and adhered to the conductive particles with the application surface of the adhesive facing downward. Then, excess particles were scraped off with a scraper made of non-woven fabric.
By repeating this operation twice, a conductive particle adhesion film coated with a single layer without a gap was obtained.
このフィルムを２軸延伸装置（東洋精機製Ｘ６Ｈ−Ｓ、パンタグラフ方式のコーナーストレッチ型の２軸延伸装置）を用いて縦横にそれぞれ１０個のチャックを用いて固定し１３０℃、１２０秒間予熱し、その後５％／秒の速度で２００％延伸して固定した。
この延伸フィルムに前記フィルム状接着層積層体のフィルム状接着層Ｂ面を７０℃、１ＭＰａでラミネートした、ラミネートした後、ポリプロピレンフィルムを剥離した。次いで、ポリプロピレンフィルムを剥離した面に、フィルム状接着シートＣを５０℃、０．６ＭＰａでラミネートして、異方導電性フィルムを得た。
This film was fixed using 10 chucks vertically and horizontally using a biaxial stretching device (X6H-S manufactured by Toyo Seiki, pantograph type corner stretch type biaxial stretching device), preheated at 130 ° C. for 120 seconds, Thereafter, the film was stretched and fixed by 200% at a speed of 5% / second.
The film-like adhesive layer B surface of the film-like adhesive layer laminate was laminated at 70 ° C. and 1 MPa on this stretched film, and after lamination, the polypropylene film was peeled off. Subsequently, the film-like adhesive sheet C was laminated at 50 ° C. and 0.6 MPa on the surface from which the polypropylene film was peeled to obtain an anisotropic conductive film.
このようにして得た異方導電性フィルムを用いて、２００℃の接続温度で前記接続構造体作製法と同様にして、圧着して接続構造体を得た。接続構造体の裏面より、接続バンプ部（２０箇所）をレーザー顕微鏡により観察し、マイクロバブルの投影面積を測定した。バンプ面積に対する２０箇所の平均マイクロバブル投影面積の比は、４７％であった。また、基板面に接しているマイクロバブルの投影面積の比は３％であった。 Using the anisotropic conductive film thus obtained, a connection structure was obtained by pressure bonding at a connection temperature of 200 ° C. in the same manner as in the connection structure manufacturing method. From the back surface of the connection structure, connection bump portions (20 locations) were observed with a laser microscope, and the projected area of the microbubbles was measured. The ratio of the average microbubble projection area at 20 locations to the bump area was 47%. Further, the ratio of the projected area of the microbubbles in contact with the substrate surface was 3%.
全く同様にして作製した接続構造体をダイヤモンドカッターで切断し、断面研磨したサンプルを走査型電子顕微鏡で観察し、接続バンプと接続基板の間の樹脂厚みを２０バンプ分測定し、平均樹脂厚みを算出した。平均樹脂厚みは、１．６μｍであり、導電性粒子の平均粒径の４０％であった。また、同様にして、接続バンプ部分への導電性粒子の平均食い込み量を算出したところ、０．３μｍであり、導電性粒子の平均粒径の７．５％であった。
接続温度における異方導電性接着剤の揮発分の測定は、該異方導電性フィルムのポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離し、予め重量を測定してある厚さ０．７ｍｍのガラス板に１００ｇを秤量して密着させ、２００℃のオーブン中で３０分間加熱処理し、その後の重量変化を測定して行った。揮発分は、０．５％であった。
The connection structure produced in exactly the same manner was cut with a diamond cutter, the cross-section polished sample was observed with a scanning electron microscope, the resin thickness between the connection bump and the connection substrate was measured for 20 bumps, and the average resin thickness was determined. Calculated. The average resin thickness was 1.6 μm and was 40% of the average particle diameter of the conductive particles. Similarly, when the average amount of conductive particles biting into the connection bump portion was calculated, it was 0.3 μm and 7.5% of the average particle diameter of the conductive particles.
The volatile content of the anisotropic conductive adhesive at the connection temperature is measured by peeling off the polyethylene terephthalate film of the anisotropic conductive film and weighing 100 g on a 0.7 mm thick glass plate that has been previously weighed. And then heat-treated in an oven at 200 ° C. for 30 minutes, and the subsequent change in weight was measured. Volatiles were 0.5%.
[実施例２]
フェノキシ樹脂（ガラス転移温度８４℃、重量平均分子量３２，０００）１００ｇ、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、液状）７８ｇ、ビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂（エポキシ当量２，５５０、軟化点１４８℃）４．６ｇ、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン１．７１ｇ、を酢酸エチルに溶解し、固形分５０％溶液とする。マイクロカプセル型潜在性イミダゾール硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂（液状エポキシ樹脂の含有量は、１０質量％、マイクロカプセルの平均粒径７μｍ、活性温度１２５℃）８４ｇ、前記固形分５０％溶液に配合分散させた。その後、厚さ５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム状に塗布し、６０℃で２０分間送風乾燥し、膜厚１７μｍのフィルム状接着シートＤを得た。
[Example 2]
Phenoxy resin (glass transition temperature 84 ° C., weight average molecular weight 32,000) 100 g, bisphenol A type epoxy resin (epoxy equivalent 190, liquid) 78 g, bisphenol A type solid epoxy resin (epoxy equivalent 2,550, softening point 148 ° C.) 4.6 g and 1.71 g of γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane are dissolved in ethyl acetate to obtain a 50% solid content solution. Liquid epoxy resin containing microcapsule-type latent imidazole curing agent (content of liquid epoxy resin is 10% by mass, average particle size of
フェノキシ樹脂（ガラス転移温度８４℃、重量平均分子量３２，０００）１００ｇ、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、液状）１０．７ｇ、ビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂（エポキシ当量２５５０、軟化点１４８℃）１２．７ｇ、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン０．８５ｇをメチルエチルケトンに溶解し、固形分３０％溶液とする。その後、厚さ５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、７０℃で２０分間送風乾燥し、膜厚１．７μｍのフィルム状接着シートＥを得た。 Phenoxy resin (glass transition temperature 84 ° C., weight average molecular weight 32,000) 100 g, bisphenol A type epoxy resin (epoxy equivalent 190, liquid) 10.7 g, bisphenol A type solid epoxy resin (epoxy equivalent 2550, softening point 148 ° C.) 12.7 g and γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane 0.85 g are dissolved in methyl ethyl ketone to obtain a 30% solid content solution. Then, it apply | coated on the 50-micrometer-thick polyethylene terephthalate film, and air-dried at 70 degreeC for 20 minutes, and obtained the film-form adhesive sheet E with a film thickness of 1.7 micrometer.
また、フィルム状接着シートＤ、Ｅに関して、膜厚が２０μｍであること以外は、それぞれフィルム状接着シートの作製方法と同様にして作製し、流動性測定用フィルムＤ、Ｅを得た。それぞれを２ｍｍ×２ｍｍの正方形に切り出し、０．５ｍｍ厚みのガラス板（１０ｍｍ×１０ｍｍ）に挟み込み、２００℃、１０秒間、２．０ＭＰａ条件で圧着した。圧着後の面積をそれぞれ測定し、フィルム状接着シートＤに対する面積比を計算したところ、フィルム状接着シートＤ：フィルム状接着シートＥ＝１：０．８であった。
前述のフィルム状接着シートＡの代わりにフィルム状接着シートＤを用い、フィルム状接着シートＢの代わりにフィルム状接着シートＥを用いること以外は、実施例１と同様にして異方導電性接着シートを得た。
Further, the film-like adhesive sheets D and E were respectively produced in the same manner as the method for producing a film-like adhesive sheet except that the film thickness was 20 μm, thereby obtaining fluidity measuring films D and E. Each was cut into 2 mm × 2 mm squares, sandwiched between 0.5 mm thick glass plates (10 mm × 10 mm), and pressure-bonded at 200 ° C. for 10 seconds under 2.0 MPa conditions. When the area after pressure bonding was measured and the area ratio with respect to the film-like adhesive sheet D was calculated, it was film-like adhesive sheet D: film-like adhesive sheet E = 1: 0.8.
An anisotropic conductive adhesive sheet as in Example 1 except that the film adhesive sheet D is used instead of the film adhesive sheet A and the film adhesive sheet E is used instead of the film adhesive sheet B. Got.
このようにして得た異方導電性フィルムを用いて、２００℃の接続温度で前記接続構造体作製法と同様にして、圧着して接続構造体を得た。接続構造体の裏面より、接続バンプ部（２０箇所）をレーザー顕微鏡により観察し、マイクロバブルの投影面積を測定した。バンプ面積に対する２０箇所の平均マイクロバブル投影面積の比は、１０％であった。また、基板面に接しているマイクロバブルの投影面積の比は１％であった。全く同様にして作製した接続構造体をダイヤモンドカッターで切断し、断面研磨したサンプルを走査型電子顕微鏡で観察し、接続バンプと接続基板の間の樹脂厚みを２０バンプ分測定し、平均樹脂厚みを算出した。平均樹脂厚みは、１．４μｍであり、導電性粒子の平均粒径の２５％であった。また、同様にして、接続バンプ部分への導電性粒子の平均食い込み量を算出したところ、０．４μｍであり、導電性粒子の平均粒径の１０．０％であった。
接続温度における異方導電性接着剤の揮発分の測定は、該異方導電性フィルムのポリエチレンテレフタレートフィルムを剥離し、予め重量を測定してある厚さ０．７ｍｍのガラス板に１００ｇを秤量して密着させ、２００℃のオーブン中で３０分間加熱処理し、その後の重量変化を測定して行った。揮発分は、０．６％であった。
Using the anisotropic conductive film thus obtained, a connection structure was obtained by pressure bonding at a connection temperature of 200 ° C. in the same manner as in the connection structure manufacturing method. From the back surface of the connection structure, connection bump portions (20 locations) were observed with a laser microscope, and the projected area of the microbubbles was measured. The ratio of the 20 average microbubble projection areas to the bump area was 10%. The ratio of the projected area of the microbubbles in contact with the substrate surface was 1%. The connection structure produced in exactly the same manner was cut with a diamond cutter, the cross-section polished sample was observed with a scanning electron microscope, the resin thickness between the connection bump and the connection substrate was measured for 20 bumps, and the average resin thickness was determined. Calculated. The average resin thickness was 1.4 μm, which was 25% of the average particle diameter of the conductive particles. Similarly, when the average amount of conductive particles biting into the connection bump portion was calculated, it was 0.4 μm, which was 10.0% of the average particle size of the conductive particles.
The volatile content of the anisotropic conductive adhesive at the connection temperature is measured by peeling off the polyethylene terephthalate film of the anisotropic conductive film and weighing 100 g on a 0.7 mm thick glass plate that has been previously weighed. And then heat-treated in an oven at 200 ° C. for 30 minutes, and the subsequent change in weight was measured. Volatiles were 0.6%.
[比較例１]
フェノキシ樹脂（ガラス転移温度８４℃、重量平均分子量３２，０００）１００ｇ、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１９０、液状）６８ｇ、ビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂（エポキシ当量２５５０、軟化点１４８℃）１４．６ｇ、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン１．７１ｇを酢酸エチルに溶解し、固形分５０％溶液とする。マイクロカプセル型潜在性イミダゾール硬化剤を含有する液状エポキシ樹脂（マイクロカプセルの平均粒径７μｍ、活性温度１２５℃）８４ｇ、平均粒径３．０μｍの金めっきプラスティック粒子（コア粒子はベンゾグアナミン樹脂粒子）８．０ｇを前記固形分５０％溶液に配合分散させる。その後、厚さ５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、７０℃で２０分間送風乾燥し、膜厚２０μｍの異方導電性フィルムを得た。
[Comparative Example 1]
11. Phenoxy resin (glass transition temperature 84 ° C., weight average molecular weight 32,000) 100 g, bisphenol A type epoxy resin (epoxy equivalent 190, liquid) 68 g, bisphenol A type solid epoxy resin (epoxy equivalent 2550, softening point 148 ° C.) 6 g and 1.71 g of γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane are dissolved in ethyl acetate to obtain a 50% solid content solution. 84 g of liquid epoxy resin containing microcapsule-type latent imidazole curing agent (average particle size of
実施例１と同様にして、揮発分を測定したところ、０．２％であった。
また、実施例１と同様にして、マイクロバブルの平均投影面積比を算出したところ１％であり、基板面に接しているマイクロバブルの投影面積の比は１００％であった。
また実施例１と同様にして、断面観察を行った。接続バンプと接続基板の間の樹脂厚みは、０．２μｍであり、導電性粒子の平均粒径の６．７％であった。接続バンプ部分への導電性粒子の平均食い込み量を算出したところ、２．３μｍであり、導電性粒子の平均粒径の７７％であった。
以上の結果を表１に示す。表１から明らかなように、本発明の異方導電性接着シートは、非常に優れた接着信頼性、接続信頼性を示す。
In the same manner as in Example 1, the volatile content was measured and found to be 0.2%.
Further, the average projected area ratio of the microbubbles was calculated in the same manner as in Example 1, and it was 1%, and the ratio of the projected area of the microbubbles in contact with the substrate surface was 100%.
Further, the cross-sectional observation was performed in the same manner as in Example 1. The resin thickness between the connection bump and the connection substrate was 0.2 μm, which was 6.7% of the average particle diameter of the conductive particles. The average penetration amount of the conductive particles into the connection bump portion was calculated to be 2.3 μm, which was 77% of the average particle diameter of the conductive particles.
The results are shown in Table 1. As is apparent from Table 1, the anisotropic conductive adhesive sheet of the present invention exhibits very excellent adhesion reliability and connection reliability.
本発明の接続構造体は、高接続信頼性、高接着信頼性を示し、高信頼性の回路接続が求められる高精細なディスプレイ装置等の接続構造体として好適である。 The connection structure of the present invention exhibits high connection reliability and high adhesion reliability, and is suitable as a connection structure for a high-definition display device or the like that requires highly reliable circuit connection.
１ ＬＳＩチップ
２ 異方導電性接着剤
３ 接続バンプ
４ マイクロバブル
５ 接続電極
６ 接続基板
７ 導電性粒子
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