JP5155404B2 - タンデム型太陽電池 - Google Patents
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Description
本発明はタンデム型太陽電池に関する。特にサブセルを少なくとも２つ以上含むタンデム型太陽電池に関する。
近年、エネルギーやＣＯ２に関する諸問題が深刻化しており、地球環境負荷が少なく、経済的である新たなエネルギーの開発が求められている。このような現状において、太陽電池は資源が無尽蔵であり、またＣＯ２ガスの排出を伴わないために、新しいクリーンなエネルギー源として期待されている。その中でも、シリコン系の無機太陽電池はエネルギー変換効率が比較的高いため既に実用化されている。しかしながら、製造コストが高いことから広く普及するまでには至っていない。一方で、有機薄膜太陽電池は変換効率面ではまだまだ劣っているものの、大面積、簡易、安価な製造法が期待できるため研究が活発に進められている。
従来までの有機薄膜太陽電池としては、電子輸送材料であるフラーレン誘導体：ＰＣＢＭとホール輸送材料であるポリ（３−ヘキシルチオフェン）：Ｐ３ＨＴを溶液中で混合させ、基板上にスピンキャスト法で成膜させることでバルクへテロ接合を形成させた報告例（非特許文献１参照）や、電子輸送材料であるペリレン誘導体（ＰＴＣＢＩ）とホール輸送材料であるフタロシアニンを共蒸着させることでバルクへテロ接合を形成させた報告例（非特許文献２参照）において比較的高い変換効率を得ているものの、変換効率はシリコン系の無機太陽電池と比較するとまだまだ低く、変換効率の大幅な向上が実用化に向けての重要課題となっている。
一方、タンデム型太陽電池は、２つ以上のサブセルが電気的に直列に接続することで構成されるためにそれぞれのサブセルの開放電圧が蓄積され、開放電圧の向上が期待でき、変換効率を向上させる手法として有用である。またサブセルの積層により光利用効率を向上させることも期待できるが、短絡電流は一番小さいサブセルの短絡電流によって制限されるため、各サブセルの吸収領域や吸収効率を考慮に入れて、サブセルの種類の選択や積層順序、各サブセルの膜の厚みを最適化する必要がある。またサブセル間を電気的に接合させるためには、サブセル間に中間層を配置する必要があり、中間層として用いる化合物や厚みに関しても、高効率化のためには最適化が必要である。
N. S. Sariciftci, L. Smilowitz, A. J. Heeger, F. Wudl，「サイエンス（Science）」，１９９２年，２５８巻，ｐ．１４７４−１４７６
M. Hiramoto, H. Fujiwara, M. Yokoyama，「アプライド・フィジクス・レターズ（Appl. Phys. Lett）」，１９９１年，５８巻，ｐ．１６０２
タンデム型太陽電池を構成する際、２つ以上のサブセルを直列に電気的に接続する必要があり、それぞれのサブセルの間には中間層が配置される。前記中間層は、前方のサブセルから注入される電子と後方のサブセルから注入されるホールが再結合する場である。また、入射光が後方のサブセルに到達するように、中間層は透明または半透明であるか、もしくは厚みができる限り薄いことが望ましい。一方で、中間層へ、前方のサブセルからホールが、もしくは後方のサブセルから電子が注入されるとタンデム素子としての性能が十分に発揮されない。
中間層へ、前方のサブセルからホールが、もしくは後方のサブセルから電子が注入されないためには、ホールブロックもしくは電子ブロックを完璧にする必要がある。
とりわけ、サブセルに含まれている電子輸送材料とホール輸送材料がバルクヘテロ接合を有している場合は、サブセル表面に電子輸送材料とホール輸送材料が混在しており、ホールブロックもしくは電子ブロックを完璧にすることが困難である。
本発明者らは、ホールブロック層もしくは電子ブロック層を形成する直前のサブセル表面の凹凸を観察し、表面凹凸の最大値以上の膜厚を有するホールブロック層もしくは電子ブロック層を形成することで、前記のホールブロックもしくは電子ブロックを完璧にすることができることを見出し、本発明を完成するに至ったものである。
とりわけ、サブセルに含まれている電子輸送材料とホール輸送材料がバルクヘテロ接合を有している場合は、サブセル表面に電子輸送材料とホール輸送材料が混在しており、ホールブロックもしくは電子ブロックを完璧にすることが困難である。
本発明者らは、ホールブロック層もしくは電子ブロック層を形成する直前のサブセル表面の凹凸を観察し、表面凹凸の最大値以上の膜厚を有するホールブロック層もしくは電子ブロック層を形成することで、前記のホールブロックもしくは電子ブロックを完璧にすることができることを見出し、本発明を完成するに至ったものである。
すなわち、本発明は、一対の電極と、少なくとも二つ以上のサブセルと、二つの隣接するサブセルの間に配置される中間層を備え、前記中間層の少なくとも一つはホールブロック層または電子ブロック層を有することを特徴とするタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、ホールブロック層の膜厚が、該ホールブロック層を形成する直前のサブセル表面凹凸の最大値よりも厚いことを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、電子ブロック層の膜厚が、該電子ブロック層を形成する直前のサブセル表面凹凸の最大値よりも厚いことを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、電子輸送材料とホール輸送材料がバルクへテロ接合を成すサブセルを少なくとも１つ以上有することを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、第ｘ番目のサブセルに存在する電子輸送材料とホール輸送材料がバルクへテロ接合を有し、かつ第ｘ番目の中間層にホールブロック層もしくは電子ブロック層を有することを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、サブセルの少なくとも一つが導電性高分子を含むことを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、第ｘ番目のサブセルが導電性高分子を含み、かつ第ｘ番目の中間層にホールブロック層もしくは電子ブロック層を有することを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、前記ｘが１であることを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、ホールブロック層が電子輸送材料からなることを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、電子ブロック層がホール輸送材料からなることを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、ホールブロック層の膜厚が、該ホールブロック層を形成する直前のサブセル表面凹凸の最大値よりも厚いことを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、電子ブロック層の膜厚が、該電子ブロック層を形成する直前のサブセル表面凹凸の最大値よりも厚いことを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、電子輸送材料とホール輸送材料がバルクへテロ接合を成すサブセルを少なくとも１つ以上有することを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、第ｘ番目のサブセルに存在する電子輸送材料とホール輸送材料がバルクへテロ接合を有し、かつ第ｘ番目の中間層にホールブロック層もしくは電子ブロック層を有することを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、サブセルの少なくとも一つが導電性高分子を含むことを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、第ｘ番目のサブセルが導電性高分子を含み、かつ第ｘ番目の中間層にホールブロック層もしくは電子ブロック層を有することを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、前記ｘが１であることを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、ホールブロック層が電子輸送材料からなることを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
また本発明は、電子ブロック層がホール輸送材料からなることを特徴とする前記記載のタンデム型太陽電池に関する。
タンデム型太陽電池において、サブセルの間に配置される中間層に、サブセルの表面凹凸の最大値以上の膜厚にホールブロック層もしくは電子ブロック層を形成することにより、ホールブロックもしくは電子ブロックを完璧することが可能となり、高効率のタンデム型太陽電池が得られる。
以下、本発明について説明する。
図１は本発明に従うタンデム型太陽電池の断面図の例であり、サブセル同士が中間層を介して電気的に直列に積層することによって、タンデム型太陽電池を形成する。
図１は本発明に従うタンデム型太陽電池の断面図の例であり、サブセル同士が中間層を介して電気的に直列に積層することによって、タンデム型太陽電池を形成する。
基板１は透明基板であり、材質、厚さ、寸法、形状等は目的に応じて適宜選択することができ、例えば、無色あるいは有色ガラス、網入りガラス、ガラスブロック等が用いられる他、無色あるいは有色の透明性を有する樹脂でも良い。かかる樹脂としては、具体的には、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル、ポリアミド、ポリスルホン、ポリエーテルサルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリフェニレンサルファイド、ポリカーボネート、ポリイミド、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、トリ酢酸セルロース、ポリメチルペンテンなどが挙げられる。なお、本発明における透明とは、１０〜１００％の透過率を有することであり、また、本発明における基板とは、常温において平滑な面を有するものであり、その面は平面あるいは曲面であってもよく、また応力によって変形するものであってもよい。また、基板１の入射光側には、紫外線防止膜などの表面保護を備えていても良い。
また、入射光１０が基板１側の方向から入るものとすると、カソード電極２は透明または半透明であれば、本発明の目的を果たすものである限り特に限定されるものではない。例えば、カソード電極２を形成する材料としては、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＴＯ（Indium doped Tin Oxide）、ＦＴＯ（Fluorine doped Tin Oxide）、ＡＺＯ（Aluminum doped Zinc Oxide）、ＩＺＯ（Indium doped Zinc Oxide）等の導電性金属酸化物や、金、銀、銅、アルミニウムなどの金属薄膜が挙げられる。
各サブセルは光活性層を有する。前記光活性層は、ホール輸送材料ならびに電子輸送材料を含み、両者がバルクヘテロ接合もしくは平面ヘテロ接合をなす。また、前記光活性層は真空蒸着法、電子ビーム真空蒸着法、スパッタリング法やスピンコート法等の公知の方法を用いて形成される。また光を効率よく捕集するために、光活性層の膜厚は厚い方が良く、用いるホール輸送材料ならびに電子輸送材料によって異なるものの、膜厚としては１００Å〜１００００Åが好ましい。
ホール輸送材料としては、ポリチオフェン、ポリピロール、ポリアニリン、ポリフラン、ポリピリジン、ポリカルバゾール等の導電性高分子、フタロシアニン、ポルフィリン、ペリレン等の有機色素分子およびこれらの誘導体や遷移金属錯体、トリフェニルアミン化合物やヒドラジン化合物等の電荷移動剤や、テトラリアフルバレン（ＴＴＦ）のような電荷移動錯体等を用いることができるが、この限りではない。
電子輸送材料としては、フラーレン（Ｃ６０、Ｃ７０など）、化学修飾を施したフラーレン誘導体、カーボンナノチューブ、化学修飾を施したカーボンナノチューブなどの炭素材料や、ペリレン誘導体などを用いることができるが、この限りではない。
中間層は、前方のサブセルから注入される電子と後方のサブセルから注入されるホールが再結合する場であり、効率的に再結合する必要がある。また、入射光１０が後方のサブセルに到達するように、中間層は透明または半透明であるか、もしくは厚みができる限り薄いことが望ましい。
中間層としては、前記のホール輸送材料、電子輸送材料の両者もしくはどちらか一方を含んでいることが望ましく、また、金属層を含んでいてもよい。その際、入射光１０が後方のサブセルに到達するように、金属層の厚みは十分薄く、半透明であることが望ましい。さらに中間層は、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＴＯ（Indium doped Tin Oxide）、ＦＴＯ（Fluorine doped Tin Oxide）、ＡＺＯ（Aluminum doped Zinc Oxide）、ＩＺＯ（Indium doped Zinc Oxide）、ＭｏＯｘ等の導電性金属酸化物を含んでいてもよい。なお、用いられる材料はこの限りではない。
中間層としては、前記のホール輸送材料、電子輸送材料の両者もしくはどちらか一方を含んでいることが望ましく、また、金属層を含んでいてもよい。その際、入射光１０が後方のサブセルに到達するように、金属層の厚みは十分薄く、半透明であることが望ましい。さらに中間層は、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＴＯ（Indium doped Tin Oxide）、ＦＴＯ（Fluorine doped Tin Oxide）、ＡＺＯ（Aluminum doped Zinc Oxide）、ＩＺＯ（Indium doped Zinc Oxide）、ＭｏＯｘ等の導電性金属酸化物を含んでいてもよい。なお、用いられる材料はこの限りではない。
本発明においては、隣接する二つのサブセルの間に配置される中間層の少なくとも一つはホールブロック層または電子ブロック層を有する。
中間層に含まれるホールブロック層はサブセルから中間層へホールが注入されることを防止する層であり、電子ブロック層はサブセルから中間層へ電子が注入されることを防止する層である。したがって、前記の電子輸送材料がホールブロック層を、ホール輸送材料が電子ブロック層を形成することが望ましいが、この限りではない。
中間層に含まれるホールブロック層はサブセルから中間層へホールが注入されることを防止する層であり、電子ブロック層はサブセルから中間層へ電子が注入されることを防止する層である。したがって、前記の電子輸送材料がホールブロック層を、ホール輸送材料が電子ブロック層を形成することが望ましいが、この限りではない。
ホールブロック層、電子ブロック層は、真空蒸着法、電子ビーム真空蒸着法、スパッタリング法やスピンコート法等の公知の方法を用いて形成することができる。通常は、前記の公知の方法を用いて、サブセル上にホールブロック層もしくは電子ブロック層を積層することにより形成する。
ホールブロック層、電子ブロック層の膜厚は、後方のサブセルに光が効率よく入射するようにできる限り薄くすることが望ましいが、少なくともホールブロック、電子ブロックとしての機能を発現する膜厚を確保する必要がある。
ホールブロック層および電子ブロック層の膜厚は、ホールブロック層もしくは電子ブロック層を形成する直前のサブセルの表面凹凸以上（凹凸の最大値以上）の膜厚とすることが必要である。具体的には、ホールブロック層および電子ブロック層の膜厚は、サブセルの表面凹凸の最大値に対して、１〜１０００Å厚いのが好ましく、より好ましく１０〜５００Å、さらに好ましく５０〜３００Å厚いのが望ましい。
ホールブロック層および電子ブロック層の膜厚は、ホールブロック層もしくは電子ブロック層を形成する直前のサブセルの表面凹凸以上（凹凸の最大値以上）の膜厚とすることが必要である。具体的には、ホールブロック層および電子ブロック層の膜厚は、サブセルの表面凹凸の最大値に対して、１〜１０００Å厚いのが好ましく、より好ましく１０〜５００Å、さらに好ましく５０〜３００Å厚いのが望ましい。
本発明のタンデム型太陽電池においては、電子輸送材料とホール輸送材料がバルクへテロ接合を成すサブセルを少なくとも１つ以上有することが好ましく、サブセルの第ｘ番目（好ましくはｘ＝１）に存在する電子輸送材料とホール輸送材料がバルクへテロ接合を有し、かつ第ｘ番目の中間層にホールブロック層もしくは電子ブロック層を有することが好ましい。すなわち、電子輸送材料とホール輸送材料がバルクヘテロ接合を有するサブセルの直後の中間層は、ホールブロック層もしくは電子ブロック層を有していることが好ましい。
また本発明のタンデム型太陽電池においては、サブセルの少なくとも一つが導電性高分子を含むことが好ましく、サブセルの第ｘ番目（好ましくはｘ＝１）が導電性高分子を含み、かつ第ｘ番目の中間層にホールブロック層もしくは電子ブロック層を有することが好ましい。すなわち、導電性高分子を含むサブセルの直後の中間層は、ホールブロック層もしくは電子ブロック層を有していることが好ましい。
アノード電極９は、本発明の目的を果たすものである限り特に限定されるものではなく、例えば、金、銀、アルミニウムなどの金属電極やカーボン電極などが挙げられる。アノード電極９の形成方法は、真空蒸着法，電子ビーム真空蒸着法，スパッタリング法や、溶媒に分散した金属微粒子を塗布し、溶媒を揮発除去する等の公知の方法を用いてもよい。また、金属電極を形成する際に、サブセルと金属電極をオーミックに接合するために、サブセルと金属電極の間に種々の有機及び無機材料による層を形成することができる。用いられる材料としては、本発明の目的を果たすものである限り特に限定されないが、例えば、フェナントロリン、バソクプロイン（ＢＣＰ）などの有機物や、ＬｉＦ、ＴｉＯｘなどの無機物などが挙げられる。
また、本発明の太陽電池素子の耐久性を向上するために、各種の封止処理を行うことができる。封止方法については、本発明の目的に合致していれば特に制限されないが、例えばガス透過性の低い各種材料を用いて素子を封止することができる。ガス透過性の低い封止方法としては、前記基板材料のようなものをガスバリア層として活用し、ガス透過性の低い接着剤等を用いてデバイスに接着させることで封止処理を行い、耐久性を向上させることが可能である。
以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例のみに限定されるものではない。
（実施例１）
基板１は、カソード電極２として１５Ω／ｓｑの面抵抗を持つＩＴＯをスパッタ法により成膜したガラス基板を用いた。
カソード電極２を成膜した基板１を中性洗剤中で１０分間超音波洗浄し、水、アセトン、エタノール中でそれぞれ２回ずつ３分間超音波洗浄を行った。その後、基板表面上にＵＶ−オゾン処理を３分間行った。
次に、カソード電極２上にＢａｙｔｒｏｎ Ｐ（Ｈ．Ｃ．Ｓｔａｒｋ社製）を５０００ｒｐｍ（３０ｓ）でスピンコートし、１２０℃で１０分間乾燥させることで、ホール輸送層であるポリ（エチレンジオキシチオフェン）／ポリ（スチレン・スルフォン酸）：ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ層を形成した。
次に以下の要領でＩＴＯ電極／ホール輸送層上に、第１番目のサブセルを形成した。
電子輸送材料としてフェニルＣ６１ブチリックアシッドメチルエステル：ＰＣＢＭ（ＡＤＳ社製）、ホール輸送材料として分子量１７５００のポリ（３−ヘキシルチオフェン）（アルドリッチ社製）を用いて重量比１：１で混合し、ＰＣＢＭの濃度が１．２６ｗｔ％となるようにオルトジクロロベンゼンに溶解させた。前記ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ層上に、前記混合溶液を８００ｒｐｍ（３０ｓ）でスピンコートし、光活性層を形成した。その後、窒素下一晩乾燥させた後、１１０℃で１０分間乾燥させることで、第１番目のサブセルを形成した。
上記で作製した第１番目のサブセル表面を原子間力顕微鏡により観察した（１μｍ×１μｍ）。その原子間力顕微鏡写真を図２に示す。その結果、表面の凹凸の最大値が２５０Å程度であることが観察され、サブセル表面にはＰ３ＨＴとＰＣＢＭの両者の存在が示唆された。
基板１は、カソード電極２として１５Ω／ｓｑの面抵抗を持つＩＴＯをスパッタ法により成膜したガラス基板を用いた。
カソード電極２を成膜した基板１を中性洗剤中で１０分間超音波洗浄し、水、アセトン、エタノール中でそれぞれ２回ずつ３分間超音波洗浄を行った。その後、基板表面上にＵＶ−オゾン処理を３分間行った。
次に、カソード電極２上にＢａｙｔｒｏｎ Ｐ（Ｈ．Ｃ．Ｓｔａｒｋ社製）を５０００ｒｐｍ（３０ｓ）でスピンコートし、１２０℃で１０分間乾燥させることで、ホール輸送層であるポリ（エチレンジオキシチオフェン）／ポリ（スチレン・スルフォン酸）：ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ層を形成した。
次に以下の要領でＩＴＯ電極／ホール輸送層上に、第１番目のサブセルを形成した。
電子輸送材料としてフェニルＣ６１ブチリックアシッドメチルエステル：ＰＣＢＭ（ＡＤＳ社製）、ホール輸送材料として分子量１７５００のポリ（３−ヘキシルチオフェン）（アルドリッチ社製）を用いて重量比１：１で混合し、ＰＣＢＭの濃度が１．２６ｗｔ％となるようにオルトジクロロベンゼンに溶解させた。前記ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ層上に、前記混合溶液を８００ｒｐｍ（３０ｓ）でスピンコートし、光活性層を形成した。その後、窒素下一晩乾燥させた後、１１０℃で１０分間乾燥させることで、第１番目のサブセルを形成した。
上記で作製した第１番目のサブセル表面を原子間力顕微鏡により観察した（１μｍ×１μｍ）。その原子間力顕微鏡写真を図２に示す。その結果、表面の凹凸の最大値が２５０Å程度であることが観察され、サブセル表面にはＰ３ＨＴとＰＣＢＭの両者の存在が示唆された。
（実施例２）
実施例１に基づいて第１番目のサブセルを形成し、その表面上に以下の要領で第１番目の中間層を形成した。
まず、約１０−５ｔｏｒｒの真空下で、蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って、Ｃ６０層：ホールブロック層を形成した。膜厚は、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも厚い、４００Åにした。その後、蒸着レートを約２〜３Å／ｓに保って１００Åの３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ビスベンゾイミダゾール（ＰＴＣＢＩ）層を、蒸着レートを約１Å／ｓに保って５ÅのＡｕ層を蒸着した。
次に、第１番目の中間層の表面上に、以下の要領で第２番目のサブセルを形成した。
まず、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）を蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って２００Å蒸着し、ホール輸送層を形成した。その後、Ｃ６０を蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って４００Å蒸着して電子輸送層を形成した。
最後に、第２番目のサブセルの表面上に、バソクプロイン（ＢＣＰ）を蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って７５Å蒸着し、そしてＡｇを蒸着レートを３〜４Å／ｓに保って、６００Å蒸着することでアノード電極９を形成し、タンデム型素子を得た（図１参照）。
作製したタンデム素子は、１００ｍＷ／ｃｍ２擬似太陽光を照射しながら電流−電位特性を測定した。その結果を表１に示す。電流−電位特性より最大の効率を計算した。
実施例１に基づいて第１番目のサブセルを形成し、その表面上に以下の要領で第１番目の中間層を形成した。
まず、約１０−５ｔｏｒｒの真空下で、蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って、Ｃ６０層：ホールブロック層を形成した。膜厚は、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも厚い、４００Åにした。その後、蒸着レートを約２〜３Å／ｓに保って１００Åの３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ビスベンゾイミダゾール（ＰＴＣＢＩ）層を、蒸着レートを約１Å／ｓに保って５ÅのＡｕ層を蒸着した。
次に、第１番目の中間層の表面上に、以下の要領で第２番目のサブセルを形成した。
まず、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）を蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って２００Å蒸着し、ホール輸送層を形成した。その後、Ｃ６０を蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って４００Å蒸着して電子輸送層を形成した。
最後に、第２番目のサブセルの表面上に、バソクプロイン（ＢＣＰ）を蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って７５Å蒸着し、そしてＡｇを蒸着レートを３〜４Å／ｓに保って、６００Å蒸着することでアノード電極９を形成し、タンデム型素子を得た（図１参照）。
作製したタンデム素子は、１００ｍＷ／ｃｍ２擬似太陽光を照射しながら電流−電位特性を測定した。その結果を表１に示す。電流−電位特性より最大の効率を計算した。
（実施例３）
実施例２において、中間層におけるホールブロック層の膜厚を、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも厚い、３００Åにした。その他は実施例２と同様にしてタンデム型太陽電池を作製し、電流−電位特性を評価した。その結果を表１に示す。
実施例２において、中間層におけるホールブロック層の膜厚を、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも厚い、３００Åにした。その他は実施例２と同様にしてタンデム型太陽電池を作製し、電流−電位特性を評価した。その結果を表１に示す。
（実施例４）
実施例２において、中間層におけるホールブロック層の膜厚を、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも厚い、５５０Åにした。その他は実施例２と同様にしてタンデム型太陽電池を作製し、電流−電位特性を評価した。その結果を表１に示す。
実施例２において、中間層におけるホールブロック層の膜厚を、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも厚い、５５０Åにした。その他は実施例２と同様にしてタンデム型太陽電池を作製し、電流−電位特性を評価した。その結果を表１に示す。
（実施例５）
実施例１に基づいて第１番目のサブセルを形成し、その表面上に以下の要領で第１番目の中間層を形成した。
まず、約１０−５ｔｏｒｒの真空下で、蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って、Ｃ６０層：ホールブロック層を形成した。膜厚は、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも厚い、４００Åにした。その後、蒸着レートを約２〜３Å／ｓに保って１００Åの３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ビスベンゾイミダゾール（ＰＴＣＢＩ）層を、蒸着レートを約１Å／ｓに保って５ÅのＡｕ層を蒸着した。その後、蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）：電子ブロック層を形成した。膜厚は、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも厚い、３００Åにした。
次に、第１番目の中間層の表面上に、ホール輸送材料である銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）と電子輸送材料であるＣ６０を、蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って７００Å共蒸着させることで、ホール輸送材料と電子輸送材料をバルクへテロ接合させた、第２番目のサブセルを形成した。
最後に、第２番目のサブセルの表面上に、バソクプロイン（ＢＣＰ）を蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って７５Å蒸着し、そしてＡｇを蒸着レートを３〜４Å／ｓに保って、６００Å蒸着することでアノード電極９を形成し、タンデム型素子を得た（図１参照）。
作製したタンデム素子は、１００ｍＷ／ｃｍ２擬似太陽光を照射しながら電流−電位特性を測定した。その結果を表２に示す。電流−電位特性より最大の効率を計算した。
実施例１に基づいて第１番目のサブセルを形成し、その表面上に以下の要領で第１番目の中間層を形成した。
まず、約１０−５ｔｏｒｒの真空下で、蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って、Ｃ６０層：ホールブロック層を形成した。膜厚は、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも厚い、４００Åにした。その後、蒸着レートを約２〜３Å／ｓに保って１００Åの３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸ビスベンゾイミダゾール（ＰＴＣＢＩ）層を、蒸着レートを約１Å／ｓに保って５ÅのＡｕ層を蒸着した。その後、蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）：電子ブロック層を形成した。膜厚は、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも厚い、３００Åにした。
次に、第１番目の中間層の表面上に、ホール輸送材料である銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）と電子輸送材料であるＣ６０を、蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って７００Å共蒸着させることで、ホール輸送材料と電子輸送材料をバルクへテロ接合させた、第２番目のサブセルを形成した。
最後に、第２番目のサブセルの表面上に、バソクプロイン（ＢＣＰ）を蒸着レートを１〜２Å／ｓに保って７５Å蒸着し、そしてＡｇを蒸着レートを３〜４Å／ｓに保って、６００Å蒸着することでアノード電極９を形成し、タンデム型素子を得た（図１参照）。
作製したタンデム素子は、１００ｍＷ／ｃｍ２擬似太陽光を照射しながら電流−電位特性を測定した。その結果を表２に示す。電流−電位特性より最大の効率を計算した。
（比較例１）
実施例２において、中間層におけるホールブロック層の膜厚を、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも薄い、１００Åにした。その他は実施例２と同様にしてタンデム型太陽電池を作製し、電流−電位特性を評価した。その結果を表１に示す。
実施例２において、中間層におけるホールブロック層の膜厚を、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも薄い、１００Åにした。その他は実施例２と同様にしてタンデム型太陽電池を作製し、電流−電位特性を評価した。その結果を表１に示す。
（比較例２）
実施例５において、中間層における電子ブロック層の膜厚を、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも薄い、１００Åにした。その他は実施例５と同様にしてタンデム型太陽電池を作製し、電流−電位特性を評価した。その結果を表２に示す。
実施例５において、中間層における電子ブロック層の膜厚を、第１番目のサブセル表面の凹凸（２５０Å）よりも薄い、１００Åにした。その他は実施例５と同様にしてタンデム型太陽電池を作製し、電流−電位特性を評価した。その結果を表２に示す。
ホールブロック層（Ｃ６０層）の厚みが、第１番目のサブセル表面の凹凸よりも薄い１００Åの時には、第２番目のサブセルのみの作動が確認され、第１番目のサブセルから中間層へのホールの注入が示唆された。一方で、第１番目のサブセル表面の凹凸よりも厚い、３００、４００、５５０Åのホールブロック層（Ｃ６０層）を導入した場合は、第１番目のサブセルから中間層へのホールの注入は阻止され、タンデム素子として作動した。本発明により、用いる材料やサブセルの構成を最適化することによって、５％以上の効率が期待できる。
また、電子ブロック層（銅フタロシアニン層）の厚みが、第１番目のサブセル表面の凹凸よりも薄い１００Åの時には、第１番目のサブセルのみの作動が確認され、第２番目のサブセルから中間層への電子の注入が示唆された。一方で、第１番目のサブセル表面の凹凸よりも厚い、３００Åの電子ブロック層（銅フタロシアニン層）を導入した場合は、第２番目のサブセルから中間層への電子の注入は阻止され、タンデム素子として作動した。本発明により、用いる材料やサブセルの構成を最適化することによって、５％以上の効率が期待できる。
本発明により、ホールブロックもしくは電子ブロックを完璧としたタンデム型太陽電池が提供される。
１ 基板
２ カソード電極
３ ホール輸送層
４ 第１番目のサブセル
５ 第１番目の中間層
６ 第２番目のサブセル
７ 第ｎ−１番目の中間層
８ 第ｎ番目のサブセル
９ アノード電極
１０ 入射光
２ カソード電極
３ ホール輸送層
４ 第１番目のサブセル
５ 第１番目の中間層
６ 第２番目のサブセル
７ 第ｎ−１番目の中間層
８ 第ｎ番目のサブセル
９ アノード電極
１０ 入射光
Claims (9)
- 一対の電極と、少なくとも二つ以上のサブセルと、二つの隣接するサブセルの間に配置される中間層を備え、前記中間層の少なくとも一つはホールブロック層を有するタンデム型太陽電池であって、ホールブロック層の膜厚が、該ホールブロック層を形成する直前のサブセル表面凹凸の最大値よりも厚いことを特徴とするタンデム型太陽電池。
- 一対の電極と、少なくとも二つ以上のサブセルと、二つの隣接するサブセルの間に配置される中間層を備え、前記中間層の少なくとも一つは電子ブロック層を有するタンデム型太陽電池であって、電子ブロック層の膜厚が、該電子ブロック層を形成する直前のサブセル表面凹凸の最大値よりも厚いことを特徴とするタンデム型太陽電池。
- 電子輸送材料とホール輸送材料がバルクへテロ接合を成すサブセルを少なくとも１つ以上有することを特徴とする請求項１または２に記載のタンデム型太陽電池。
- 第ｘ番目のサブセルに存在する電子輸送材料とホール輸送材料がバルクへテロ接合を有し、かつ第ｘ番目の中間層にホールブロック層もしくは電子ブロック層を有することを特徴とする請求項１乃至３に記載のタンデム型太陽電池。
- サブセルの少なくとも一つが導電性高分子を含むことを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載のタンデム型太陽電池。
- 第ｘ番目のサブセルが導電性高分子を含み、かつ第ｘ番目の中間層にホールブロック層もしくは電子ブロック層を有することを特徴とする請求項１乃至５のいずれかに記載のタンデム型太陽電池。
- 前記ｘが１であることを特徴とする請求項４又は６記載のタンデム型太陽電池。
- ホールブロック層が電子輸送材料からなることを特徴とする請求項１または３乃至７のいずれかに記載のタンデム型太陽電池。
- 電子ブロック層がホール輸送材料からなることを特徴とする請求項２乃至７のいずれかに記載のタンデム型太陽電池。
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