JP5091455B2 - コエンザイムｑ１０含有乳化組成物 - Google Patents

Description

本発明は、コエンザイムＱ１０含有乳化組成物に関する。詳細には、ガティガムを乳化基材として使用することを特徴とするコエンザイムＱ１０含有乳化組成物及び該コエンザイムＱ１０の保存安定化方法に関する。

近年の健康志向の増加により、医薬品として使用されていた成分が一般の食品へも使用できるものが増加している。その中の一つであるコエンザイムＱ１０は、ユビキノン、補酵素Ｑ、ＣｏＱ、ＵＱとも呼ばれる油溶性成分であり、生体内でＡＴＰ（アデノシン三リン酸）産生に欠かせない成分として真核細胞のミトコンドリアに多く存在し、生体エネルギー産生の必須成分と言われている。

また、生体内で優れた抗酸化機能を発揮することが知られており、生体内で活性酸素が関与すると考えられている疾患、心筋梗塞、高血圧、狭心症、癌などの、いわゆる生活習慣病と呼ばれる疾病に対して予防効果が期待されている。

さらに、アルツハイマー、パーキンソン病、うつ病などの脳疾患、歯肉歯周病、筋ジストロフィー、肥満防止などにも効果があるとされ、心肺機能向上効果、新陳代謝促進による老化防止効果などがあるとされている。

コエンザイムＱ１０の生体内での需要の一部は、生体内合成によってまかなわれているが、それ以外は食物から取り入れている。生体内合成量は加齢により低下することが知られている。また食物から得られる量はごく僅かであるので、結果的に生体内でのコエンザイムＱ１０の総量は、加齢とともに減少することとなる。従って、生体内合成量を補う目的で、現在ではサプリメントとして摂取することが盛んに行なわれている。

しかしながら、コエンザイムＱ１０を食品製造等に利用しやすい粉末製剤中に、高濃度に配合することで、コエンザイムＱ１０粉末製剤が保存中に固化したり、水への分散時に結晶が浮遊する「結晶浮き」が見られるといった、保存安定性の問題があった。

コエンザイムＱ１０の固化や結晶化を防止するために、様々な保存安定性を向上させる方法が検討されている。

具体的には、コエンザイムＱ１０を澱粉と予め混合した後、その他の原料と混合する方法（特許文献１）、コエンザイムＱ１０、平均重合度１０のポリグリセリンと炭素数１８の脂肪酸のモノエステル、平均重合度３〜６のポリグリセリンと炭素数１８のモノ、ジ、トリ、またはペンタエステル、及び水からなり、かつ平均粒子径が１１０ｎｍ以下である水溶性組成物（特許文献２）、補酵素Ｑと炭素数８〜１２の中鎖脂肪酸グリセリドを配合したソフトカプセル用組成物（特許文献３）、ユビデカレノンと中鎖脂肪酸トリグリセライドとプロピレングリコール脂肪酸エステルを含有するユビデカレノン含有組成物（特許文献４）、コエンザイムＱ１０と特定の多価アルコール脂肪酸エステルとを含有してなるコエンザイムＱ１０含有組成物（特許文献５）、脂溶性物質、水溶性高分子物質および吸着剤を含む乳化液をスプレードライ法によって粉末化した固形剤（特許文献６）、有機酸の存在下アラビアゴム等の水溶性物質溶液に分散・乳化して得られる水溶性組成物といて存在するコエンザイムＱ１０と、水溶性ビタミンを含有させる食品（特許文献７）、ユビデカレノン、中鎖脂肪酸トリグリセリド及びクエン酸トリエチルを含有する組成物（特許文献８）、ユビキノンを溶解した油脂と、グリセリン脂肪酸エステル等の乳化剤溶液とを２０〜１００℃の温度で混合し、ユビキノンを含有する油脂を前記溶液中に微分散させることにより得る組成物（特許文献９）、ユビデカレノン類と特定のショ糖脂肪酸エステルを特定割合で含有させる水溶化製剤（特許文献１０）、特定の生理学的物質とグリセリン脂肪酸エステルまたは／及びショ糖脂肪酸エステルを含有させる液状飲用組成物（特許文献１１）、コエンザイムＱ１０、油相成分、多価アルコールおよび乳化剤を含有する乳化組成物（特許文献１２）、有機酸の存在下、ユビキノンを水溶性物質（アラビアガム等）の水溶液中に分散・乳化した製剤（特許文献１３）等が開示されている。

特開２００６−１１７６２６号公報 特開２００４−１９６７８１号公報 特開２００５−２３０５６号公報 特開２００５−４７８５１号公報 特開２００５−４３号公報 特開２００３−３１３１４５号公報 特開２００４−２４２５０８号公報 特開２００４−１８２６１４号公報 特開２００３−３００８７０号公報 特開２００４−１１５４９０号公報 特開２００３−３０４８４７号公報 特開２００３−２３８３９６号公報 特開２００３−５５２０３号公報

しかし、いすれの方法も製剤化に必要な成分が多岐に渡る、製造工程が煩雑である等問題があり、更にはコエンザイムＱ１０を製剤中に高濃度に配合した際に、コエンザイムＱ１０粉末製剤が保存中に固化したり、水への分散時の結晶浮きを解消するには至っていないのが実情である。

本願出願人は、上記課題を解決するために鋭意研究を重ね、本発明を得るに至った。即ち本発明は、ガティガムを乳化基材として使用してコエンザイムＱ１０含有乳化組成物を調製するものである。

本発明によれば、従来使用されているアラビアガム、澱粉及び界面活性剤よりも、保存中に生じる製剤の固化や水への分散時に生じる結晶浮きを顕著に抑制することができる。

以下、本発明に係るコエンザイムＱ１０含有乳化組成物における各成分について詳細に説明する。

本願発明におけるコエンザイムＱ１０とは、上述のようにユビキノン、補酵素Ｑ、ＣｏＱ、ＵＱ或いはユビキノンのイソプレノイド鎖（ｎ）が１０であるユビキノン１０（ユビデカレノンともいう）とも呼ばれる脂溶性成分をいう。

コエンザイムＱ１０の乳化組成物への添加量は、その溶解度、固化や結晶浮きが発生するという問題から、従来では１０％以下、乳化剤を使用したマイクロエマルション予備濃縮物の形態では、乳化組成物１００質量％に対し０．１〜３質量％しか含有することはできなかった。しかし、本願発明に係る乳化組成物では、その含有量を７〜７０質量％の範囲、好ましくは４０〜６０質量％と、大幅に増加することが可能となる。コエンザイムＱ１０の添加量がそれ以上となると、添加するガティガムを乳化組成物中に必要量添加する事ができなくなる。コエンザイムＱ１０の添加量を当該範囲内で適宜調整することは可能であり、目的とする乳化組成物に応じた添加量をとることが可能である。

ガティガムは、シクンシ科ガティノキ（Ａｎｏｇｅｉｓｓｕｓ ｌａｔｉｆｏｌｉａ）などの植物の幹より侵出した樹液より得られる酸性多糖であり、一般に市販されているものを利用することができる（例：三栄源エフ・エフ・アイ株式会社製 ガティガムＳＤ（ガティガム１００％）等）。

ガティガムの添加量は、コエンザイムＱ１０の添加量にもよるが、乳化組成物１００質量部に対し１〜９９質量％、好ましくは７〜３０質量％が例示できる。係るガティガムの添加量は、コエンザイムＱ１０の添加量に応じて適宜調節することができる。

ガティガムを乳化基材としてコエンザイムＱ１０を乳化する方法は、従来公知の方法を利用すればよい。一例として、ガティガムを水に加熱溶解し、別途コエンザイムＱ１０を加熱溶解して両溶解液を混合し攪拌機を用いて一次乳化を行い、次いでホモジナイザーを用いて二次乳化を行う方法が挙げられる。さらに、得られた乳化溶液に適当な担体を加え、スプレードライヤーにて噴霧乾燥し、本発明に係るコエンザイムＱ１０含有乳化組成物を得ることができる。

係る乳化組成物を調製する際に、既存の添加物を本発明の効果を妨げない範囲で添加してもよい。例えば、大豆油、サフラワー油、菜種油、ヒマワリ油等の油脂類；ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン等の多価アルコール類；クエン酸、コハク酸、酒石酸、アスパラギン酸、マロン酸、フマル酸等の有機酸及びその塩類；グリセリン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル等の界面活性剤；アラビアガム、ジェランガム、グァーガム、アルギン酸、ペクチン、コンニャクマンナン、ガラクトマンナン、カラギナン等の増粘多糖類；アスコルビン酸、エリソルビン酸及びそれらの塩類、ルチン、イソクエルシトリン、ミリシトリン、クエルシトリン、酵素処理イソクエルシトリン等の酸化防止剤；安息香酸、パラオキシ安息香酸イソブチル等の保存料；糖類、澱粉、セルロール類、ビタミン類、甘味料、調味料、着色料、香料等がある。

上記製造方法により得られるコエンザイムＱ１０含有乳化組成物は、その製造原料の一つにガティガムを利用する点を特徴としているため、既存の製造設備を利用できる利点を有する。

以下、本発明の内容を以下の実施例、比較例等を用いて具体的に説明するが、本発明はこれらに何ら限定されるものではない。また、特に記載のない限り「部」とは、「質量部」を意味するものとする。

下記表１の処方に基づき、コエンザイムＱ１０含有乳化組成物を調製した。

＜調製方法＞
実施例１
ガティガム（ガティガムＳＤ：三栄源エフ・エフ・アイ株式会社製）３０部、デキストリン（松谷化学工業（株）社製）３０部を水３６０部に加熱溶解し、６５℃で保持した。コエンザイムＱ１０（旭化成ファーマ株式会社製）４０部を加熱溶解後、上記溶解液４２０部に添加して３分間攪拌混合後、ホモジナイザーにて乳化した。この溶液をスプレードライヤーにて、インレット温度１２０℃、アウトレット温度９０℃の条件で噴霧乾燥して、粉末８０ｇを得た。
比較例１
アラビアガム（ガムアラビックＳＤ：三栄源エフ・エフ・アイ株式会社製）３０部、デキストリン３０部を水１８０部に加熱溶解し、６５℃で保持した。コエンザイムＱ１０ ４０部を加熱溶解後、上記溶解液２４０部に添加する以外の調製方法は実施例１と同様の操作を行い、粉末８０ｇを得た。
比較例２
加工澱粉（日本エヌエスシー株式会社製）３０部、デキストリン３０部を水１８０部に加熱溶解し、６５℃で保持した。コエンザイムＱ１０ ４０部を加熱溶解後、上記溶解液２４０部に添加する以外の調製方法は実施例１と同様の操作を行い、粉末８０ｇを得た。
比較例３
界面活性剤としてポリグリセリン脂肪酸エステル（三菱化学フーズ株式会社製）１５部とショ糖脂肪酸エステル（三菱化学フーズ株式会社製）１５部の混合物、デキストリン３０部を水１８０部に加熱溶解し、６５℃で保持した。コエンザイムＱ１０ ４０部を加熱溶解後、上記溶解液２４０部に添加する以外の調製方法は実施例１と同様の操作を行い、粉末８０ｇを得た。
実施例２
ガティガム１５部、デキストリン４５部を水１８０部に加熱溶解し、６５℃で保持した。コエンザイムＱ１０ ４０部を加熱溶解後、上記溶解液２４０部に添加して３分間攪拌混合後、ホモジナイザーにて乳化した。この溶液をスプレードライヤーにて、インレット温度１２０℃、アウトレット温度９０℃の条件で噴霧乾燥して、粉末８０ｇを得た。
実施例３
ガティガム７部、デキストリン５３部を水１８０部に加熱溶解する以外の調製方法は実施例２と同様の操作を行い、粉末８０ｇを得た。
実施例４
ガティガム１５部、デキストリン２５部を水１８０部に加熱溶解し、６５℃で保持した。コエンザイムＱ１０ ６０部を加熱溶解後、上記溶解液２２０部に添加する以外の調製方法は実施例２と同様の操作を行い、粉末８０ｇを得た。
実施例５
ガティガム１５部、デキストリン７０部を水１８０部に加熱溶解し、６５℃で保持した。コエンザイムＱ１０ １５部を加熱溶解後、上記溶解液２６５部に添加する以外の調製方法は実施例２と同様の操作を行い、粉末８０ｇを得た。
実施例６
ガティガム１５部、デキストリン７８部を水１８０部に加熱溶解し、６５℃で保持した。コエンザイムＱ１０ ７部を加熱溶解後、上記溶解液２７３部に添加する以外の調製方法は実施例２と同様の操作を行い、粉末８０ｇを得た。

＜評価項目及び方法＞
表１記載の処方により調製した各組成物を、調製直後、１週間後、１ヶ月後、６ヶ月後に目視によりケーキング発生の有無を確認した。また、０．１%水溶液への溶解性（結晶析出の有無）も同時期に確認し、表２〜４にまとめた。
表２：物質の評価（実施例１、比較例１、２、３）
表３：ガティガムの添加量の評価（実施例１、２、３、比較例１）
表４：コエンザイムＱ１０の添加量の評価（実施例４、２、５、６、比較例１）

異なる乳化剤を使用してコエンザイムＱ１０含有乳化組成物を調製し、その評価を行ったところ、保存時のケーキング、水への溶解時の結晶浮きが抑制されていたのは、実施例１のガティガムを乳化剤として利用した実施例１の乳化組成物のみであった。

実施例３の６ヶ月保存においてのみ結晶浮きが多少認められたものの、ガティガムの添加量を減らしても、従来品として乳化剤にアラビアガムを使用して調製した乳化組成物（比較例１）と比較して顕著な効果が認められた。

コエンザイムＱ１０配合量が低い場合でも、従来品に比べ高濃度である６０％含有する実施例４においても、保存時のケーキング、水への溶解時の結晶浮きが有意に抑制されていた。

＜結果＞
従来乳化組成物を調製する際に利用されていたアラビアガム、加工澱粉や界面活性剤（ポリグリセリン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル）を用いたコエンザイムＱ１０含有乳化組成物は、保存によりケーキングの発生、水への溶解時に結晶浮きが発生するが、ガティガムを用いることでケーキングと溶解時の結晶浮きを顕著に抑制出来た。
コエンザイムＱ１０の配合量を増減させて試験を行い、幅広いコエンザイムＱ１０配合量において効果を発揮することがわかった。特に、従来技術では為し得なかった高濃度のコエンザイムＱ１０を配合した際の保存安定性については、他の乳化剤では得られない高い保存安定性を示した。

Claims (2)

1. ガティガムを乳化基材として用い、コエンザイムＱ１０を乳化組成物中４０〜６０質量％含有することを特徴とするコエンザイムＱ１０含有乳化組成物。
2. ガティガムを乳化基材として、コエンザイムＱ１０を乳化組成物中４０〜６０質量％含有して乳化することを特徴とするコエンザイムＱ１０の保存安定化方法。