JP5076791B2 - Light diffusion film - Google Patents
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Description
本発明は、液晶ディスプレイのバックライトユニット、照明装置等に用いられる光拡散性フィルムに関する。さらに詳しくは、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性、機械的強度および厚み精度を有し、かつ優れた光線透過率と高い光拡散性とを有する光拡散性フィルムに関する。 The present invention relates to a light diffusing film used for a backlight unit of a liquid crystal display, an illumination device, and the like. More specifically, the present invention relates to a light diffusive film having excellent heat resistance, mechanical strength and thickness accuracy inherent in a biaxially stretched film, and having excellent light transmittance and high light diffusibility.
近年、液晶ディスプレイの技術進歩は目覚しく、パソコンやテレビ、携帯電話等の表示装置として広く用いられている。これらの液晶ディスプレイは、液晶表示ユニット単独では発光機能を有していないため、その裏面にバックライトユニットを設置することで表示が可能になっている。 In recent years, the technological progress of liquid crystal displays has been remarkable and widely used as display devices for personal computers, televisions, mobile phones and the like. Since these liquid crystal displays do not have a light emitting function by the liquid crystal display unit alone, display is possible by installing a backlight unit on the back surface thereof.
バックライトユニットには種々の方式があるが、２種に大別される。一般的に最も多い方式は、内部照光方式あるいは直下型といわれる方式で、光源が照光面の内側にある方式である。この方式では多数の冷陰極線管等の光源を照光面の直下に配置することができるため、後述するエッジライト方式と比較して、極めて高い輝度が得られ、また光損失が小さいという特徴を有している。そのため、大型液晶ＴＶなど大型で、かつ高い輝度が必要な液晶ディスプレイでは、直下型方式が多く用いられている。 There are various types of backlight units, but they are roughly classified into two types. In general, the most common method is an internal illumination method or a direct type, in which the light source is inside the illumination surface. In this method, a large number of light sources such as cold cathode ray tubes can be arranged directly under the illumination surface. Therefore, compared to the edge light method described later, extremely high luminance is obtained and light loss is small. doing. For this reason, direct type is often used for large liquid crystal displays such as large liquid crystal TVs that require high luminance.
しかしながら、直下型方式では、ひとつの画面において光源の直上に当たる位置と、そうでない位置とで大きな輝度差を生じやすく、輝度ムラとして認識されやすいという問題がある。このため、光出射面には有機、無機の微粒子などの光拡散性物質を添加した厚さ数ｍｍのアクリルやポリカーボネートなどからなる光拡散板、及び必要に応じて、二軸延伸ポリエステルフィルムの表面に光拡散加工を施した光拡散性フィルムが設置され、輝度ムラの低減が図られている。 However, in the direct type, there is a problem that a large luminance difference is likely to occur between a position directly on the light source on one screen and a position that is not so, and is easily recognized as luminance unevenness. For this reason, a light diffusing plate made of acrylic or polycarbonate having a thickness of several millimeters to which a light diffusing substance such as organic or inorganic fine particles is added on the light emitting surface, and, if necessary, the surface of the biaxially stretched polyester film The light diffusive film which gave the light-diffusion process to is installed, and reduction of a brightness nonuniformity is aimed at.
もう一方の方式は、エッジライト型といわれる方式で、光源が照光面の外に配置され、照光面である透明なアクリル樹脂板などからなる導光板の一辺あるいは二辺に蛍光ランプ（多くは冷陰極放電管）等の略線状発光体を密着させ、反射体からなるランプカバーを設けて導光板内に光を導入する方式である。この方式は、前述の直下型バックライトユニットと比較して、消費電力が小さい、小型・薄型化が可能であるという特徴を有している。そのため、ノート型パソコン等の小型ディスプレイ等、特に薄型化、軽量化が要求される場合には、エッジライト型のバックライトユニットが広く用いられている。 The other method is called an edge light type. The light source is arranged outside the illumination surface, and a fluorescent lamp (mostly a cold lamp is provided on one or two sides of the light guide plate made of a transparent acrylic resin plate or the like as the illumination surface. This is a system in which a substantially linear light emitter such as a cathode discharge tube) is closely attached and a lamp cover made of a reflector is provided to introduce light into the light guide plate. This method is characterized in that it consumes less power and can be made smaller and thinner than the direct backlight unit described above. Therefore, when a thin display such as a notebook personal computer is required to be particularly thin and light, an edge light type backlight unit is widely used.
エッジライト型バックライトユニットの導光板に求められる必要な機能は、端部より入射した光を前方に送る機能と、送られた光を液晶表示素子側に出射する機能である。前者の機能は、使用する材料および界面反射特性に応じて決まり、後者の機能は、全反射条件を回避する導光板表面の形状に応じて決まる。この全反射条件を回避する導光板表面の形状に関して、導光板表面に白色の拡散材を形成する方法と導光板表面にレンチキュラーあるいはプリズムのフレネル形状を形成する方法が知られている。 The necessary functions required for the light guide plate of the edge light type backlight unit are a function of sending light incident from the end portion forward and a function of emitting the sent light to the liquid crystal display element side. The former function depends on the material used and the interface reflection characteristics, and the latter function depends on the shape of the light guide plate surface that avoids the total reflection condition. Regarding the shape of the surface of the light guide plate that avoids this total reflection condition, a method of forming a white diffusing material on the surface of the light guide plate and a method of forming a Fresnel shape of lenticular or prism on the surface of the light guide plate are known.
しかしながら、これらの形状が形成された導光板から出射された光は、その形状に応じた不均一な光の分布を有している。従って、高品位の画像を得るために導光板上に光拡散性フィルムを設置し、光拡散層を通過する光を拡散、散乱させ、光出射面の輝度を均一にするよう試みられている。 However, the light emitted from the light guide plate in which these shapes are formed has a non-uniform light distribution according to the shape. Therefore, in order to obtain a high-quality image, an attempt is made to install a light diffusive film on the light guide plate, diffuse and scatter light passing through the light diffusion layer, and make the luminance of the light exit surface uniform.
これらのバックライトユニットには、さらにその正面輝度を向上させるため、光拡散性フィルムを透過して出射する光をできるだけ正面方向に集めるように、集光シートが用いられる場合がある。この集光シートは、表面にプリズム状やウェーブ状、ピラミッド状等の微小な凹凸が多数並んだ透明シートであり、光拡散性フィルムを透過した出射光を屈折させて正面に集め、照射面の輝度を向上させるようになっている。このような集光シートは、上記光拡散性フィルムの表面側（液晶ユニット側）に、１枚もしくは２枚重ねて使用される。 In order to further improve the front luminance of these backlight units, a light collecting sheet may be used so as to collect light emitted through the light diffusing film in the front direction as much as possible. This condensing sheet is a transparent sheet with many prisms, waves, pyramids, etc. arranged on the surface, refracting the emitted light that has passed through the light diffusing film and collecting it on the front, The brightness is improved. One or two such light collecting sheets are stacked on the surface side (liquid crystal unit side) of the light diffusing film.
さらに、集光シートの配設によって生じた輝度ムラや集光シートの欠陥を拡散、散乱させて目立たなくするため、上記集光シートの表面側（液晶ユニット側）にも、光拡散性フィルムを配設する場合がある。 Furthermore, in order to diffuse and scatter the unevenness of brightness and the defects of the condensing sheet caused by the arrangement of the condensing sheet, the light diffusing film is also provided on the surface side (liquid crystal unit side) of the condensing sheet. May be arranged.
そして、前記バックライトユニットを構成する各部材（光拡散板、導光板、光拡散性フィルム、集光シート等）には、光の損失を抑えて光の利用効率を向上させるために、光線透過率の高い材料が求められている。 Each member (light diffusing plate, light guide plate, light diffusing film, light condensing sheet, etc.) constituting the backlight unit transmits light in order to suppress light loss and improve light utilization efficiency. A material with a high rate is required.
一方、これらの部材は一般に基材フィルムに機能層が積層された構成からなり、これらの部材を、粘着剤を介して貼り合わせて複合化している。これらの部材の数を削減することにより、異なる屈折率を有する部材間の界面において光が反射する回数を低減させることができる。そのため、部材の数を削減することは、光の利用効率を高める上でも有効である。一方、単一の基材フィルム自体に他の機能（例えば、光拡散性）を付与する試みも検討されている。 On the other hand, these members generally have a structure in which a functional layer is laminated on a base film, and these members are bonded together with an adhesive to make a composite. By reducing the number of these members, the number of times light is reflected at the interface between members having different refractive indexes can be reduced. Therefore, reducing the number of members is also effective for increasing the light utilization efficiency. On the other hand, attempts to impart other functions (for example, light diffusibility) to a single base film itself are also being studied.
バックライトユニットに用いられる光拡散性フィルムとしては、例えば、透明熱可塑性樹脂をシート状に成形後、表面に物理的に凹凸を付ける加工を施して得られたフィルムや、二軸延伸ポリエステルフィルムの表面に微粒子を含有した透明樹脂からなる光拡散層をコーティングして得られたフィルムが開示されている（例えば、特許文献１、２を参照）。
特に、二軸延伸ポリエステルフィルムの表面に微粒子を含有した透明樹脂からなる光拡散層をコーティングして得られたものは光線透過率が高く、かつ優れた光拡散性を有しており、また二軸延伸ポリエステルフィルムの特徴である優れた耐熱性、機械的強度、さらには優れた厚み均一性を併せ持つことから、広く採用されている。 In particular, a biaxially stretched polyester film obtained by coating a light diffusing layer made of a transparent resin containing fine particles has a high light transmittance and excellent light diffusibility. It is widely used because it has excellent heat resistance, mechanical strength, and excellent thickness uniformity, which are the characteristics of an axially stretched polyester film.
しかしながら、この方法では、基材フィルムと光拡散層との線膨張係数の違いにより、光拡散性フィルムが加熱された際に、カールを生じやすいという問題がある。この問題は特に近年の大型液晶ＴＶなど、大型でかつ極めて高い輝度が必要な、直下型バックライトユニットを採用する液晶ディスプレイにおいて、重要な問題となりつつある。なぜなら、光拡散性フィルムが大面積化すればする程、線膨張係数の異なる層の界面の面積が大きくなり、光拡散性フィルムが加熱された際に、カールが顕著になるからである。さらに、ディスプレイが高輝度化すればする程、光源の消費電力、即ちバックライトユニットの発熱量もより大きくなり、よりカールが発生しやすく状況になっている。また、この方法では後加工により光拡散層が形成されており、低コスト化の市場要求に関しても不利である。 However, in this method, there is a problem that curling tends to occur when the light diffusing film is heated due to a difference in linear expansion coefficient between the base film and the light diffusing layer. This problem is becoming an important problem particularly in a liquid crystal display employing a direct type backlight unit that requires a large size and extremely high luminance, such as a large liquid crystal TV in recent years. This is because the larger the area of the light diffusing film, the larger the area of the interface between the layers having different linear expansion coefficients, and the curling becomes conspicuous when the light diffusing film is heated. Furthermore, the higher the brightness of the display, the greater the power consumption of the light source, that is, the amount of heat generated by the backlight unit. Further, in this method, the light diffusion layer is formed by post-processing, which is disadvantageous with respect to the market demand for cost reduction.
カールの発生を抑制する手段としては、基材フィルムの光拡散層の表面に、数μｍから数十μｍの厚みでハードコート層（非光拡散性層）が形成されており、光拡散層を挟んだ両面で線膨張応力をバランスさせるという策がとられる場合がある。しかしながら、このようなハードコート層の厚みは本来不要なものであって、光拡散性フィルムに不要な厚みの増大と製造コストの増大を招く原因となっている。さらに、表裏の線膨張応力をバランスさせる対策にも限界があり、先に述べた大画面、高輝度ディスプレイにおいては、不十分な効果しか得られない。 As a means for suppressing the occurrence of curling, a hard coat layer (non-light diffusing layer) having a thickness of several μm to several tens of μm is formed on the surface of the light diffusing layer of the base film. There are cases where a measure is taken to balance the linear expansion stress between the sandwiched surfaces. However, such a thickness of the hard coat layer is originally unnecessary, and causes an increase in thickness unnecessary for the light diffusing film and an increase in manufacturing cost. Furthermore, there is a limit to measures for balancing the linear expansion stresses on the front and back sides, and the above-described large screen and high brightness display can provide only an insufficient effect.
一方、光拡散性フィルムと集光シート等、他の光学機能性フィルムとの一体化によるバックライトユニット部品の数の削減や製造工程の簡略化のように、低コスト化を目的として、二軸延伸ポリエステルフィルム自体に光拡散性を持たせる試みも多く提案されている。そして、優れた耐熱性、機械的強度、さらには優れた厚み均一性を併せ持つ二軸延伸ポリエステルフィルム自体に光拡散性を持たせようとするアプローチは、前記加熱カールの問題解決に結びつくものである。従って、その工業的価値は非常に大きい。 On the other hand, for the purpose of cost reduction such as reduction of the number of backlight unit parts by integration with other optical functional films such as light diffusing film and condensing sheet and simplification of manufacturing process, biaxial Many attempts have been made to impart light diffusibility to the stretched polyester film itself. And the approach to give the light diffusibility to the biaxially stretched polyester film itself having excellent heat resistance, mechanical strength, and excellent thickness uniformity leads to the solution of the problem of heating curl. . Therefore, its industrial value is very large.
しかしながら、これまでに提案されてきた二軸延伸ポリエステルフィルム自体に光拡散性を持たせる試みは何れも、二軸延伸ポリエステルフィルムが本来有している特長の何れかを損なうものであるか、光線透過率や光拡散性といった光拡散性フィルムが具備すべき特性を損なうものであり、実用化には至っていない。例えば、特許文献３には、フィルム内部に添加された光拡散性添加剤と、その周りに発生したボイドにより光拡散性を付与した、プリズムシート用光散乱性二軸延伸ポリエステルフィルムが開示されている。
この方法では、特許文献３に開示されたフィルムは 優れた耐熱性、機械的強度、優れた厚み均一性といった、二軸延伸ポリエステルフィルムが本来有している特長を有しているものと推定されるが、光拡散性が層の内部に存在する気泡により付与されているので、光線透過率が低いという問題がある。なぜなら、フィルムの二軸延伸工程において発生した気泡（ボイド）は、フィルム表面に対して平行な平板状の形態を有しているため、これを光拡散性フィルムとしてバックライトユニットに用いた場合には、照光面から出射した光を後方散乱させて光線透過率を損なってしまうからである。実際に、実施例において示されている全光線透過率は、最も高いものでも８５．３％に過ぎない。 In this method, the film disclosed in Patent Document 3 is presumed to have the characteristics inherent to a biaxially stretched polyester film, such as excellent heat resistance, mechanical strength, and excellent thickness uniformity. However, since the light diffusibility is imparted by bubbles existing inside the layer, there is a problem that the light transmittance is low. Because the bubbles generated in the biaxial stretching process of the film have a flat plate shape parallel to the film surface, when this is used in a backlight unit as a light diffusive film This is because the light emitted from the illumination surface is scattered back and the light transmittance is lost. In fact, the total light transmittance shown in the examples is only 85.3% at the highest.
また、基材フィルムがポリエチレンテレフタレートからなり、光拡散層を構成する樹脂として、融点が２００℃以下の低融点ポリエステル樹脂を用いた、多層タイプの二軸延伸ポリエステルフィルムが開示されている（例えば、特許文献４を参照）。
上記方法においては、光拡散剤の周囲に発現し、かつ透明性を阻害するボイドの抑制に配慮がなされている。そのため、光線透過率と光拡散性とのバランスは、二軸延伸ポリエステルフィルムの表面に、微粒子を含有する透明樹脂からなる光拡散層をコーティングして得られる、従来の光拡散性フィルムのそれらに匹敵する。 In the above method, consideration is given to suppression of voids that develop around the light diffusing agent and inhibit transparency. Therefore, the balance between light transmittance and light diffusivity is the same as that of conventional light diffusive films obtained by coating the surface of a biaxially stretched polyester film with a light diffusing layer made of a transparent resin containing fine particles. Comparable.
しかしながら、特許文献４に記載の方法で得られる光拡散性フィルムは、基材層を構成するポリエステル樹脂（ＰＥＴホモポリマー）と光拡散層を構成するポリエステル樹脂（非晶性ポリエステル樹脂）との間に、大きな融点差、および結晶性の違いがある。その結果、得られた二軸延伸フィルムは、光拡散層と基材フィルム間の線膨張係数が異なるため、二軸延伸フィルム自体が熱処理時にカールしやすくなる。そのため、後加工工程での熱処理によりカールが生じる場合や、液晶ディスプレイの使用環境（温度）によってカールが生じる場合があり、バックライトユニットにおける光出射面の輝度が不均一になる可能性がある。 However, the light diffusing film obtained by the method described in Patent Document 4 is between the polyester resin (PET homopolymer) constituting the base layer and the polyester resin (amorphous polyester resin) constituting the light diffusing layer. There are large melting point differences and crystallinity differences. As a result, since the obtained biaxially stretched film has different linear expansion coefficients between the light diffusion layer and the base film, the biaxially stretched film itself tends to curl during heat treatment. For this reason, curling may occur due to heat treatment in the post-processing process, or curling may occur depending on the usage environment (temperature) of the liquid crystal display, and the luminance of the light exit surface of the backlight unit may be non-uniform.
また、融点が２１０℃以下の共重合ポリエステルまたは非結晶性ポリエステルを構成樹脂として、該構成樹脂に非相溶の粒子や熱可塑性樹脂よりなる光拡散性添加剤を配合した光拡散性層を中間層として、その両面にポリエチレンテレフタレートよりなる平滑な表面を形成する結晶性ポリエステル樹脂層を積層したフィルムが開示されている（例えば、特許文献５〜１１を参照）。
上記方法は特許文献４とは異なり、フィルムの構造が対象構造になっているので、該特許文献４で生ずる非対称構造によるカールの発生に関しては改善されている。しかし、融点や結晶性が大きく異なる樹脂を構成成分にしているために、製造条件等の変動によるカールの発生増大の要因を内在している。また、上記方法は積層フィルムの総厚みの８０％以上が非結晶性ポリエステル樹脂からなる層よりなるので、結晶性二軸延伸ポリエステルフィルム本来の特徴である、耐熱性、機械的強度、厚み均一性などの優れた特性が損なわれてしまう。その結果、高温での加工や高温環境での使用において、著しい寸法変化や平面性の悪化を生じ、バックライトユニットにおける光出射面の輝度を均一にするという、光拡散性フィルムの本来目的が達成できない。 The method described above is different from Patent Document 4 in that the structure of the film is the target structure. Therefore, the curling due to the asymmetric structure that occurs in Patent Document 4 is improved. However, since a resin having a significantly different melting point and crystallinity is used as a constituent component, there is a factor in increasing the occurrence of curling due to fluctuations in manufacturing conditions and the like. In addition, since the above method comprises a layer made of an amorphous polyester resin, 80% or more of the total thickness of the laminated film is a characteristic characteristic of a crystalline biaxially stretched polyester film, heat resistance, mechanical strength, and thickness uniformity. Such excellent properties are impaired. As a result, the original purpose of the light diffusing film is achieved, which causes significant dimensional changes and poor flatness in high temperature processing and use in high temperature environments, and makes the brightness of the light exit surface of the backlight unit uniform. Can not.
また、特定粒子径の球状または凸レンズ状の粒子を配合した二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルムが開示されている（例えば、特許文献１２を参照）。
上記文献には、ポリエステルの原料としてポリエチレンテレフタレートを用いつつ、８８％の全光線透過率と６８％の拡散透過率を有するフィルムが実施例１に開示されている。また、実施例５においては、８５％の全光線透過率と６３％の拡散透過率を有するフィルムが開示されている。これらの光線透過率は、前記の二軸延伸ポリエステルフィルムの表面に微粒子を含有した透明樹脂からなる光拡散層をコーティングして得られたものに匹敵する優れた特性値である。 In the above document, Example 1 discloses a film having a total light transmittance of 88% and a diffuse transmittance of 68% while using polyethylene terephthalate as a raw material for polyester. In Example 5, a film having a total light transmittance of 85% and a diffuse transmittance of 63% is disclosed. These light transmittances are excellent characteristic values comparable to those obtained by coating a light diffusion layer made of a transparent resin containing fine particles on the surface of the biaxially stretched polyester film.
しかし、これらのフィルムの耐熱性、機械的強度、厚み精度等の基本的な特性は何ら開示されておらず、二軸延伸ポリエチレンテレフタレートフィルム本来の特徴である耐熱性、機械的強度および高い厚み精度が得られる蓋然性も、全く認められない。なぜなら、これらのフィルムは厚み２００μｍの未延伸フィルムを縦、横、両方向に３．０倍ずつ、すなわち面積倍率９．０倍で延伸することによって得られたフィルムであるにも関わらず、その厚みは５０μｍであり、延伸前後の厚み比率から計算される実際の面積延伸倍率は４．０倍に過ぎない。 However, the basic properties such as heat resistance, mechanical strength, and thickness accuracy of these films are not disclosed, and heat resistance, mechanical strength, and high thickness accuracy, which are inherent characteristics of biaxially stretched polyethylene terephthalate films, are not disclosed. The probability of obtaining is not recognized at all. This is because these films are obtained by stretching an unstretched film having a thickness of 200 μm by 3.0 times in the vertical, horizontal, and both directions, that is, by an area magnification of 9.0 times. Is 50 μm, and the actual area stretch ratio calculated from the thickness ratio before and after stretching is only 4.0 times.
つまり、縦延伸時に生じる幅収縮や横延伸時に発生する幅方向の延伸倍率の分布、さらには熱処理時の寸法変化等の影響により、設定した延伸倍率と実際の延伸倍率とが著しく乖離してしまったものと考えられる。そして、実際の面積延伸倍率が４倍程度の延伸では、たとえ優れた光線透過率が得られたとしても、二軸延伸フィルム本来の特徴である耐熱性、機械的強度および高い厚み精度を達成することは、到底、不可能である。 In other words, the set draw ratio and the actual draw ratio deviate significantly due to the effects of width shrinkage that occurs during longitudinal stretching, the distribution of the draw ratio in the width direction that occurs during transverse stretching, and dimensional changes during heat treatment. It is thought that. And, when the actual area draw ratio is about 4 times, even if excellent light transmittance is obtained, the heat resistance, mechanical strength and high thickness accuracy which are the original characteristics of the biaxially stretched film are achieved. That is impossible.
以上の状況より、二軸延伸フィルム自体に光拡散性を持たせる方法では、二軸延伸フィルムの特徴である耐熱性、機械的強度および高い厚み精度を維持した上で、光線透過率と光拡散性を両立させる、という総合的な品質の点から、透明基材フィルムに光拡散層を後加工する方法には及ばない。 From the above situation, the method of imparting light diffusibility to the biaxially stretched film itself maintains the heat resistance, mechanical strength, and high thickness accuracy that are the characteristics of the biaxially stretched film, while maintaining light transmittance and light diffusion. From the standpoint of comprehensive quality that makes the properties compatible, the method does not reach the method of post-processing the light diffusion layer on the transparent base film.
一方、特許文献１２では、光拡散層が結晶性ポリエステル樹脂（ＰＥＴホモポリマー
からなり、延伸速度を遅くすることで、ボイドの発生を抑制し、光線透過率と光拡散性の両立させた光拡散フィルムが開示されている。
特許文献１２では、内部拡散による寄与が高いため、一定以上の光拡散性を発揮させる為には、フィルム全体に占める光拡散層の厚み比率を高める必要があるが、バックライトユニットの軽量化、薄型化が望まれている。そのため、より効率の高い光拡散性が求められる場面では、特許文献１２では光拡散層の厚み比率に限界があった。 In Patent Document 12, since the contribution by internal diffusion is high, it is necessary to increase the thickness ratio of the light diffusing layer in the entire film in order to exhibit a certain level of light diffusibility. Thinning is desired. Therefore, in a scene where more efficient light diffusivity is required, Patent Document 12 has a limit on the thickness ratio of the light diffusion layer.
上述のように、工程の簡略化や低コスト化の点からインラインにより、基材フィルムに光拡散性を付与することが好ましい。しかしながら、非相溶光拡散性添加剤により拡散性を付与する場合は、ボイドの発生により光線透過率が低下し、基材フィルム本来の機能が果たせない。また、ボイドの発生を抑制するために非晶性のポリエステル樹脂を用いると、基材フィルムが本来有するべき耐熱性や耐溶剤性が得られない。さらに、支持層に結晶性ポリエステル樹脂、光拡散層に非晶性のポリステル樹脂を用いて作製した光拡散性二軸延伸ポリエステルフィルムは、バイメタル構造によりカールの発生が起きる。 As described above, it is preferable to impart light diffusibility to the base film by in-line from the viewpoint of simplification of the process and cost reduction. However, when imparting diffusibility with an incompatible light diffusing additive, the light transmittance decreases due to the generation of voids, and the original function of the base film cannot be performed. Moreover, if an amorphous polyester resin is used to suppress the generation of voids, the heat resistance and solvent resistance that the base film should originally have cannot be obtained. Furthermore, a light diffusing biaxially stretched polyester film produced using a crystalline polyester resin for the support layer and an amorphous polyester resin for the light diffusing layer causes curling due to the bimetallic structure.
そこで、上記の課題に鑑み、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性、機械的強度および厚み精度等を有し、かつ全光線透過率と光拡散性を両立し、さらにバイメタル構造に由来する加熱カールの発生が抑制された光拡散性フィルムを提供することを目的に、本願出願人が先に行ったのが特願２００７−８７７６９（先願発明１）、特願２００７−１９１９０７（先願発明２）である。 Therefore, in view of the above problems, the biaxially stretched film inherently has excellent heat resistance, mechanical strength, thickness accuracy, etc., has both total light transmittance and light diffusivity, and is derived from a bimetallic structure. For the purpose of providing a light diffusive film in which the occurrence of curling is suppressed, the applicant of the present application has previously made Japanese Patent Application Nos. 2007-87769 (Invention of Prior Application No. 1) and 2007-191907 (Invention of Prior Application). 2).
近年、バックライトユニットのコストを抑制させるため、直下型バックライトユニットでは、全体の輝度を維持したまま、設置する冷陰極線管を少なくしたり、冷陰極線管の間隔を広げたりする工夫がなされている。先願発明１、先願発明２の光拡散性フィルムの種々の利用形態を検討したところ、前述したような、冷陰極線管を少なくしたり、冷陰極線管の間隔を広げたりしたバックライトユニットでも有効に光拡散性を発揮するような光拡散性フィルムが求められる場合があった。本発明の目的は、先願発明１、先願発明２の光拡散性フィルムの優れた特性を幅広い利用形態で活用できるようにすること、特により高い光拡散性が求められる場合でも、優れた表示特性を示すことにある。 In recent years, in order to reduce the cost of the backlight unit, the direct-type backlight unit has been devised to reduce the number of cold cathode ray tubes installed and widen the intervals between the cold cathode ray tubes while maintaining the overall luminance. Yes. When various utilization forms of the light diffusive film of the prior invention 1 and the prior application invention 2 were examined, the backlight unit with a reduced number of cold cathode ray tubes or an increased interval of the cold cathode ray tubes as described above was also used. In some cases, a light diffusive film that effectively exhibits light diffusibility is required. The object of the present invention is to make it possible to utilize the excellent properties of the light diffusive films of the prior inventions 1 and 2 in a wide range of usage forms, particularly when higher light diffusibility is required. It is to show display characteristics.
本願発明者らは、上記課題を解決する為、鋭意検討した結果、光拡散層の表面凹凸構造に着目し、表面凹凸構造の突起高さを制御することが、光拡散性に良好であることを見出し、本願発明に至った。すなわち、本発明は、以下の通りである。 As a result of intensive studies to solve the above-mentioned problems, the inventors of the present application pay attention to the surface uneven structure of the light diffusion layer, and controlling the protrusion height of the surface uneven structure has good light diffusibility. And found the present invention. That is, the present invention is as follows.
本発明における第１の発明の光拡散性フィルムとは、結晶性ポリエステルからなる支持層と、該支持層の少なくとも片面に共押出し法で積層された光拡散層を有する二軸延伸積層フィルムからなる光拡散性フィルムであって、光拡散層は、融点が２３５〜２５５℃である結晶性ポリエステルを５０〜９９質量部と該ポリエステルに非相溶な光拡散性添加剤を１〜５０質量部含み、光拡散性フィルムは、面配向度（ΔＰ）が０．０８０〜０．１６０であり、全光線透過率が８５％以上、ヘーズが３０％以上であり、光拡散層表面の十点平均粗さ（ＳＲｚ）が２．７〜１０．０μｍであることを特徴とする光拡散性フィルムである。
また、第２の発明は、前記光拡散性添加剤が、該ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂であることを特徴とする前記光拡散性フィルムである。
第３の発明は、前記光拡散性添加剤が環状オレフィン系樹脂、ポリスチレン樹脂、スチレン系共重合樹脂のいずれかから選択された熱可塑性樹脂であることを特徴とする前記光拡散性フィルムである。
第４の発明は、前記光拡散層の表面に、共重合ポリエステル樹脂、ポリウレタン系樹脂、またはアクリル樹脂を少なくとも１種以上を主成分とする塗布層を有することを特徴とする前記光拡散性フィルムである。
第５の発明は、前記光拡散性フィルムであって、前記光拡散層とは反対側の面に、共重合ポリエステル樹脂、ポリウレタン系樹脂、またはアクリル樹脂を少なくとも１種以上を主成分とする塗布層を有することを特徴とする、集光シート基材用の光拡散性フィルムである。
The light diffusing film of the first invention in the present invention comprises a biaxially stretched laminated film having a support layer made of crystalline polyester and a light diffusing layer laminated on at least one side of the support layer by a coextrusion method. A light diffusing film, wherein the light diffusing layer contains 50 to 99 parts by mass of a crystalline polyester having a melting point of 235 to 255 ° C. and 1 to 50 parts by mass of a light diffusing additive incompatible with the polyester. The light diffusing film has a plane orientation degree (ΔP) of 0.080 to 0.160, a total light transmittance of 85% or more, a haze of 30% or more, and a ten-point average roughness on the surface of the light diffusing layer. The thickness (SRz) is 2.7 to 10.0 μm.
The second invention is the light diffusing film, wherein the light diffusing additive is a thermoplastic resin incompatible with the polyester.
A third invention is the light diffusing film, wherein the light diffusing additive is a thermoplastic resin selected from a cyclic olefin resin, a polystyrene resin, and a styrene copolymer resin. .
4th invention has the coating layer which has a copolyester resin, a polyurethane-type resin, or an acrylic resin as a main component in the surface of the said light-diffusion layer, The said light-diffusion film characterized by the above-mentioned. It is.
5th invention is the said light diffusable film, Comprising: The application | coating which has a copolyester resin, a polyurethane-type resin, or an acrylic resin as a main component on the surface on the opposite side to the said light-diffusion layer. It is a light diffusable film for condensing sheet base materials characterized by having a layer.
本発明の光拡散性フィルムは、結晶性の高いポリエステルよりなる二軸延伸フィルムであるため、二軸延伸ポリエステルフィルム本来の優れた耐熱性、耐溶剤性を有している。また、本発明の光拡散層に特定の樹脂組成を採用するとともに、面配向度を特定範囲内に制御し、表面突起形状を高度に制御することによって、光線透過率と優れた光拡散性とを、いづれも高レベルで両立している。 Since the light diffusing film of the present invention is a biaxially stretched film made of polyester having high crystallinity, the biaxially stretched polyester film has excellent heat resistance and solvent resistance inherent to the biaxially stretched polyester film. In addition, by adopting a specific resin composition for the light diffusion layer of the present invention, controlling the degree of surface orientation within a specific range, and highly controlling the surface protrusion shape, light transmittance and excellent light diffusibility Are both at a high level.
さらに、本発明の光拡散性フィルムは、支持層および光拡散層がいずれも結晶性ポリエステルを主原料とする多層構造よりなるので、バイメタル構造に由来する加熱カールの発生が抑制されているとともに、二軸延伸ポリエステルフィルム本来の優れた耐熱性、機械的強度および厚み精度を有している。 Furthermore, since the light diffusing film of the present invention has a multilayer structure in which both the support layer and the light diffusing layer are mainly made of crystalline polyester, the occurrence of heating curl derived from the bimetallic structure is suppressed, The biaxially stretched polyester film has the original excellent heat resistance, mechanical strength and thickness accuracy.
本発明は、加熱によるカールの発生が抑制され、かつ二軸延伸ポリエステルフィルム本来の優れた力学的特性を有し、さらに全光線透過率と光拡散性を両立した光拡散性フィルムを提供するものである。上記特性の両立を図るために、本願発明者らは、特にフィルムの面配向度と、ボイドの発生の関係に、ならびに光拡散層の構成と表面構造の発現に着目し、鋭意検討を行った。その結果、本願発明者らは下記（１）〜（７）に述べる手段を講じることで、本発明に至った。そこで、まずこれら達成手段の特徴について説明する。なお、上記特性を両立するためには下記（１）〜（７）の手段の内の特定のいずれかのみが有効に寄与したというものではなく、（１）〜（７）の手段を組み合わせて用いることにより始めて上記特性を両立が可能になったものと考えられる。
（１）光拡散層の樹脂融点の制御
（２）支持層の構成樹脂と光拡散層の基材樹脂との融点差の制御
（３）光拡散層の積層構成の制御
（４）光拡散層の厚みの制御
（５）延伸温度と熱処理温度条件の制御
（６）延伸速度の制御
（７）光拡散性添加剤の軟化温度の制御
The present invention provides a light diffusive film that suppresses the occurrence of curling due to heating, has the original excellent mechanical properties of a biaxially stretched polyester film, and further achieves both total light transmittance and light diffusibility. It is. In order to achieve both of the above characteristics, the inventors of the present application have made extensive studies, particularly focusing on the relationship between the degree of orientation of the film and the generation of voids, and the structure of the light diffusion layer and the expression of the surface structure. . As a result, the inventors of the present application have reached the present invention by taking the measures described in the following (1) to (7). First, the characteristics of these achievement means will be described. In order to achieve the above-mentioned characteristics, only one of the following means (1) to (7) does not contribute effectively, but the means (1) to (7) are combined. For the first time, it is considered that the above characteristics can be achieved.
(1) Control of melting point of resin of light diffusion layer (2) Control of melting point difference between constituent resin of supporting layer and base resin of light diffusion layer (3) Control of laminated structure of light diffusion layer (4) Light diffusion layer (5) Control of stretching temperature and heat treatment temperature conditions (6) Control of stretching speed (7) Control of softening temperature of light diffusing additive
（１）光拡散層（Ａ層）の樹脂融点の制御
本発明の光拡散性フィルムは、結晶性ポリエステルからなる支持層（Ｂ層）を有し、融点が２３５〜２５５℃である結晶性ポリエステルと該非相溶性の光拡散性添加剤との配合組成物からなる光拡散層（Ａ層）とを有する。ここで、結晶性ポリエステルとは融点を有するポリエステルのことをいう。融点とは、いわゆる示差走査熱量測定（ＤＳＣ）の１次昇温時に検出される融解時の吸熱ピーク温度のことである。示差走査型熱量計を用いて測定した場合に、融点として明確な結晶融解熱ピークが観測されるポリエステルであれば、結晶性ポリエステルにふくまれる。
(1) Control of resin melting point of light diffusing layer (A layer) The light diffusing film of the present invention has a support layer (B layer) made of crystalline polyester and has a melting point of 235 to 255 ° C. And a light diffusion layer (A layer) composed of a blended composition of the incompatible light diffusing additive. Here, the crystalline polyester means a polyester having a melting point. The melting point is the endothermic peak temperature at the time of melting detected at the time of primary temperature rise in so-called differential scanning calorimetry (DSC). If it is a polyester in which a clear crystal melting heat peak is observed as a melting point when measured using a differential scanning calorimeter, it is included in a crystalline polyester.
フィルムの耐熱性、機械的強度、厚み精度の点からすれば、樹脂の融点は高いほど望ましい。しかしながら、樹脂の融点が高い場合は、延伸時に伴い発生する延伸応力が増加するため、樹脂中に非相溶な添加剤があるとボイド（空洞）が発生しやすくなり、全光線透過率が低下する。ボイドの発生のし易さは、後述のように延伸条件によっても影響を受けるが、作製されたフィルムの面配向度と強い関連性がある。面配向度は延伸後のフィルムに形成された高分子鎖の配向状態を示し、かかる配向状態が高いほど力学的強度は強くなるが、フィルム内に発生するボイドも多くなる。そのため、フィルムの面配向度を低下させ、ボイドの発生を抑えるには、光拡散層（Ａ層）を構成する樹脂の融点は一定範囲内で制御することが望ましい。光拡散層（Ａ層）を構成する共重合成分を含む結晶性ポリエステルの融点の下限は２３５℃が好ましく、さらに好ましくは２４０℃が好ましい。融点が２３５℃以上であれば、望ましい耐熱性、機械的強度および厚み精度が発揮できる程度の配向係数を得ることができる。また、光拡散層（Ａ層）を構成する共重合成分を含む結晶性ポリエステルの融点の上限は２５５℃が好ましく、２５０℃がさらに好ましい。融点が２５５℃以下であれば、光拡散層（Ａ層）内でのボイドの発生が抑制されるため好ましい。 In view of the heat resistance, mechanical strength, and thickness accuracy of the film, the higher the melting point of the resin, the better. However, when the melting point of the resin is high, the stretching stress generated during stretching increases, so if there are incompatible additives in the resin, voids (cavities) are likely to be generated, and the total light transmittance is reduced. To do. The ease with which voids are generated is influenced by the stretching conditions as described later, but is strongly related to the degree of plane orientation of the produced film. The plane orientation degree indicates the orientation state of the polymer chain formed in the stretched film. The higher the orientation state, the stronger the mechanical strength, but the more voids are generated in the film. Therefore, in order to reduce the degree of plane orientation of the film and suppress the generation of voids, it is desirable to control the melting point of the resin constituting the light diffusion layer (A layer) within a certain range. The lower limit of the melting point of the crystalline polyester containing the copolymer component constituting the light diffusion layer (A layer) is preferably 235 ° C, more preferably 240 ° C. When the melting point is 235 ° C. or higher, an orientation coefficient that can exhibit desirable heat resistance, mechanical strength, and thickness accuracy can be obtained. Moreover, 255 degreeC is preferable and, as for the upper limit of melting | fusing point of crystalline polyester containing the copolymerization component which comprises a light-diffusion layer (A layer), 250 degreeC is more preferable. If melting | fusing point is 255 degrees C or less, since generation | occurrence | production of the void in a light-diffusion layer (A layer) is suppressed, it is preferable.
（２）支持層（Ｂ層）の構成樹脂と光拡散層（Ａ層）の基材樹脂との融点差の制御
本発明の光拡散性フィルムは結晶性ポリエステルからなる支持層（Ｂ層）を有する。フィルムとして所定の耐熱性、機械的強度、厚み精度を得るためには、支持層（Ｂ層）を構成する結晶性ポリエステルの融点は高い方が好ましい。しかし、支持層（Ｂ層）と光拡散層（Ａ層）との２層を構成する樹脂の融点差が大きい場合は、バイメタル構造に起因するカールが生じ易くなる。そのため、支持層（Ｂ層）を構成する結晶性ポリエステルと光拡散層（Ａ層）を構成する結晶性ポリエステルとの融点差は、２５℃以内であることが好ましく、２０℃以内であることがより好ましく、１０℃以内であることがさらに好ましく、８℃以内がよりさらに好ましく、５℃以内であることが特に好ましい。融点差が２５℃以内であれば、バイメタル構造によるカールの発生が実用範囲以内に抑制することができる。なお、光拡散層（Ａ層）を構成する樹脂の融点は上記範囲が望ましいことから、支持層（Ｂ層）を構成する結晶性ポリエステルの融点の上限は、２７０℃が望ましい。
(2) Control of melting point difference between constituent resin of supporting layer (B layer) and base resin of light diffusing layer (A layer) The light diffusing film of the present invention comprises a supporting layer (B layer) made of crystalline polyester. Have. In order to obtain predetermined heat resistance, mechanical strength, and thickness accuracy as a film, it is preferable that the crystalline polyester constituting the support layer (B layer) has a higher melting point. However, when the melting point difference between the resins constituting the two layers of the support layer (B layer) and the light diffusion layer (A layer) is large, curling due to the bimetallic structure is likely to occur. Therefore, the melting point difference between the crystalline polyester constituting the support layer (B layer) and the crystalline polyester constituting the light diffusion layer (A layer) is preferably within 25 ° C., and preferably within 20 ° C. More preferably, it is within 10 ° C., more preferably within 8 ° C., and particularly preferably within 5 ° C. If the melting point difference is within 25 ° C., the occurrence of curling due to the bimetal structure can be suppressed within the practical range. In addition, since melting | fusing point of resin which comprises a light-diffusion layer (A layer) is desirable in the said range, the upper limit of melting | fusing point of crystalline polyester which comprises a support layer (B layer) is desirable 270 degreeC.
支持層（Ｂ層）および光拡散層（Ａ層）を構成する結晶性ポリエステルの融点は、共重合成分を導入することにより制御することができる。特に、本発明では、光拡散層（Ａ層）の構成する結晶性ポリエステルに所定量の共重合成分を導入することが望ましい。共重合成分をポリエステル中に導入することにより、二軸延伸フィルムの面配向度を制御することができ、光線透過率と光拡散性を高度に両立することが可能となる。しかしながら、共重合成分を過大に導入すると、ポリエステルの融点が低下し、二軸延伸ポリエステルフィルム本来の優れた特性が得られなくなるので、注意が必要である。共重合成分の導入量は、芳香族ジカルボン成分全体、あるいはグリコール成分全体に対し、３モル％以上であることが好ましく、さらに好ましくは５モル％以上、よりさらに好ましくは７モル％以上、特に好ましくは８モル％以上である。共重合成分の含有量が３モル％より大きい場合には、ボイドの発生が抑制され、光線透過率と光拡散性を高度に両立しやすくなるので好ましい。一方、共重合成分の導入量の上限としては、上記成分に対して２０モル％以下であることが好ましく、さらに好ましくは１８モル％以下、特に好ましくは１５モル％以下である。共重合成分の含有量が２０モル％を以下である場合は、二軸延伸ポリエステルフィルムの力学的特性が実用範囲になる程度の融点が得られるので好ましい。なお、本発明で使用可能な共重合成分の組成については、後述する。 Melting | fusing point of crystalline polyester which comprises a support layer (B layer) and a light-diffusion layer (A layer) can be controlled by introduce | transducing a copolymerization component. In particular, in the present invention, it is desirable to introduce a predetermined amount of a copolymer component into the crystalline polyester constituting the light diffusion layer (A layer). By introducing the copolymer component into the polyester, the plane orientation degree of the biaxially stretched film can be controlled, and the light transmittance and the light diffusivity can be highly compatible. However, if the copolymer component is excessively introduced, the melting point of the polyester is lowered, and the original excellent characteristics of the biaxially stretched polyester film cannot be obtained. The introduction amount of the copolymer component is preferably 3 mol% or more, more preferably 5 mol% or more, still more preferably 7 mol% or more, particularly preferably based on the whole aromatic dicarboxylic component or the entire glycol component. Is 8 mol% or more. When the content of the copolymer component is larger than 3 mol%, it is preferable because generation of voids is suppressed and the light transmittance and the light diffusibility are highly compatible. On the other hand, the upper limit of the introduction amount of the copolymer component is preferably 20 mol% or less, more preferably 18 mol% or less, and particularly preferably 15 mol% or less with respect to the above components. When the content of the copolymer component is 20 mol% or less, it is preferable because the melting point is such that the mechanical properties of the biaxially stretched polyester film are within the practical range. The composition of the copolymer component that can be used in the present invention will be described later.
（３）光拡散層（Ａ層）の積層構成の制御
本発明の光拡散性フィルムは、前記結晶性ポリエステルからなる支持層（Ｂ層）の少なくとも片面に、融点が２３５〜２５５℃である結晶性ポリエステルと該ポリエステルに非相溶性の光拡散性添加剤との配合組成物からなる光拡散層（Ａ層）が共押出し法で積層された多層構造よりなることが重要である。
(3) Control of laminated structure of light diffusing layer (A layer) The light diffusing film of the present invention is a crystal having a melting point of 235 to 255 ° C on at least one surface of the support layer (B layer) made of the crystalline polyester. It is important that the light diffusing layer (A layer) composed of a blended composition of a compatible polyester and a light diffusing additive incompatible with the polyester has a multilayer structure in which the layers are laminated by a coextrusion method.
光拡散層（Ａ層）での光の拡散は、フィルムの表面の凹凸構造に起因する散乱と、フィルムの内部構造に起因する散乱に分かれる。ボイドなどの内部構造による光の散乱は後方散乱を伴う為、高い全光線透過率が得られない。一方、表面構造による光の散乱は、全光線透過率を大きく低下することなく、高い光拡散性を得ることができる。しかし、光拡散層（Ａ層）で有効な表面ヘーズを達成するためには、バイメタル状の構造に伴うカール発生や、光拡散性添加剤によるボイド発生を回避することは困難であった。本発明では、（１）から（７）に開示する手段をとることにより、加熱カールやボイドの発生を抑制しながら、かつ、良好な表面凹凸構造を有するフィルムを提供することが可能になった。すなわち、本発明の光拡散性フィルムは、上記の多層構造を採用することで、非相溶な光拡散性添加剤に起因する光拡散層（Ａ層）表面の凹凸構造により光拡散性を付与するとともに、フィルムの内部での光散乱（内部拡散）を抑制して高い全光線透過率を達成することができる。これにより、高い光透過性と優れた光拡散性の両立をはかることができる。 Light diffusion in the light diffusion layer (A layer) is divided into scattering due to the uneven structure on the surface of the film and scattering due to the internal structure of the film. Light scattering by internal structures such as voids is accompanied by backscattering, so that a high total light transmittance cannot be obtained. On the other hand, the light scattering by the surface structure can obtain high light diffusibility without greatly reducing the total light transmittance. However, in order to achieve an effective surface haze in the light diffusion layer (A layer), it has been difficult to avoid the occurrence of curling due to the bimetallic structure and the generation of voids due to the light diffusing additive. In the present invention, by taking the measures disclosed in (1) to (7), it is possible to provide a film having a good surface uneven structure while suppressing the occurrence of heating curls and voids. . That is, the light diffusing film of the present invention imparts light diffusivity by adopting the multilayer structure described above, due to the uneven structure on the surface of the light diffusing layer (A layer) caused by the incompatible light diffusing additive. In addition, high light transmittance can be achieved by suppressing light scattering (internal diffusion) inside the film. Thereby, both high light transmittance and excellent light diffusibility can be achieved.
（４）光拡散層（Ａ層）の厚みの制御
本発明の光拡散性フィルムは支持層（Ｂ層）と光拡散層（Ａ層）を有するが、本発明の光拡散性フィルムを得るためには、光拡散層（Ａ層）の厚さが重要である。光拡散層（Ａ層）の表面拡散は表面凹凸が大きい程、高くなる傾向にある。そのため、光拡散層（Ａ層）の添加剤の粒径は大きい方が望ましい。
(4) Control of thickness of light diffusing layer (A layer) The light diffusing film of the present invention has a support layer (B layer) and a light diffusing layer (A layer) to obtain the light diffusing film of the present invention. For this, the thickness of the light diffusion layer (A layer) is important. The surface diffusion of the light diffusion layer (A layer) tends to be higher as the surface irregularities are larger. Therefore, it is desirable that the particle size of the additive in the light diffusion layer (A layer) is large.
一方、光拡散層（Ａ層）の厚みが、非相溶の添加剤の粒径を相当程度上回ると、効果的に表面凹凸構造を形成しにくくなる。そのため、光拡散層（Ａ層）の厚みを厚くすると、表面凹凸形成が減少し、表面拡散が低下する。また、光拡散層（Ａ層）の厚みに従い、光拡散層（Ａ層）の内部構造に起因する内部拡散が高くなり、全光線透過率が低下する。高い全光線透過率と光拡散性の両立を図る為には、光拡散層（Ａ層）の厚みを所定以下の範囲に制御することが望ましい。そのため、光拡散層（Ａ層）の厚みの上限は、３０μｍが好ましく、２５μｍがさらに好ましく、２０μｍがよりさらに好ましい。 On the other hand, when the thickness of the light diffusion layer (A layer) exceeds the particle size of the incompatible additive to a considerable extent, it becomes difficult to effectively form the surface uneven structure. Therefore, when the thickness of the light diffusion layer (A layer) is increased, surface unevenness formation is reduced and surface diffusion is lowered. Further, according to the thickness of the light diffusion layer (A layer), internal diffusion due to the internal structure of the light diffusion layer (A layer) increases, and the total light transmittance decreases. In order to achieve both high total light transmittance and light diffusibility, it is desirable to control the thickness of the light diffusion layer (A layer) within a predetermined range. Therefore, the upper limit of the thickness of the light diffusion layer (A layer) is preferably 30 μm, more preferably 25 μm, and still more preferably 20 μm.
また、光拡散層（Ａ層）のフィルム全体厚み（Ａ＋Ｂ）に対する比率が高くなると、バイメタル構造によるカールの発生が生じ易くなるだけでなる。さらに、支持層（Ｂ層）に比べて相対的に融点の低い光拡散層（Ａ層）の比率が増すため、フィルム全体として厚み斑が生じやすくなり、表面平滑性が損なわれる。また、光拡散層（Ａ層）は共重合成分を多く含む場合、フィルム全体として配向係数が低下し、力学的特性が低下する。一方、光拡散層（Ａ層）のフィルム全体厚みに対する比率が小さいと、光拡散層（Ａ層）中の添加剤が、フィルムの表面にブリードアウトする場合や、脱落する場合がある。よって、光拡散層（Ａ層）のフィルム全体厚みに対する比率は所定の範囲に制御することが望ましく、２〜２５％の範囲が好ましい。光拡散層（Ａ層）のフィルム全体厚み（Ａ＋Ｂ）に対する比率の下限は、２％が好ましく、３％がさらに好ましく、４％が特に好ましい。一方、光拡散層（Ａ層）のフィルム全体厚みに対する比率の上限は、２５％が好ましく、２０％がさらに好ましく、１５％が特に好ましい。 Further, when the ratio of the light diffusion layer (A layer) to the total film thickness (A + B) is increased, the curl due to the bimetal structure is easily generated. Furthermore, since the ratio of the light diffusion layer (A layer) having a relatively low melting point as compared with the support layer (B layer) is increased, unevenness in thickness tends to occur as a whole film, and the surface smoothness is impaired. Moreover, when a light-diffusion layer (A layer) contains many copolymerization components, an orientation coefficient falls as the whole film, and a mechanical characteristic falls. On the other hand, if the ratio of the light diffusion layer (A layer) to the total film thickness is small, the additive in the light diffusion layer (A layer) may bleed out to the surface of the film or may fall off. Therefore, the ratio of the light diffusion layer (A layer) to the total film thickness is desirably controlled within a predetermined range, and preferably in the range of 2 to 25%. The lower limit of the ratio of the light diffusion layer (A layer) to the total film thickness (A + B) is preferably 2%, more preferably 3%, and particularly preferably 4%. On the other hand, the upper limit of the ratio of the light diffusion layer (A layer) to the total film thickness is preferably 25%, more preferably 20%, and particularly preferably 15%.
（５）延伸温度と熱処理温度条件の制御
フィルムの力学的特性や光学特性は製膜条件によっても制御することができる。フィルムの延伸温度を高くすると、延伸応力が低下するので、面配向度が低くなり、ボイドの発生が抑制される。また、非相溶の光拡散性添加剤による表面凹凸も形成されやくなるので、全光線透過率と光拡散性の両立の点からは、高温で延伸することが望ましい。また、熱処理を高温で行うと、ボイドが消失し、内部ヘーズを低くすることができ、さらに、熱寸法変化率も小さくなり、熱処理でのカールが生じ難くなる。しかしながら、延伸温度を高くすると、フィルムの厚み変動が大きくなり、厚み斑などが発生して、フィルム本来の力学的特性が得られ難い。本発明の表面光拡散性ポリエステルフィルムにおいて、優れた力学的特性と、全光線透過率と光拡散性の両立を図る為には、樹脂特性や要求特性に応じた製膜条件、特に延伸時の温度と熱処理時の温度を適宜に制御することが望ましい。
(5) Control of stretching temperature and heat treatment temperature conditions The mechanical properties and optical properties of the film can also be controlled by the film forming conditions. When the stretching temperature of the film is increased, the stretching stress is decreased, so that the degree of plane orientation is decreased and generation of voids is suppressed. In addition, surface irregularities due to the incompatible light diffusible additive are easily formed, so that it is desirable to stretch at a high temperature from the viewpoint of achieving both the total light transmittance and the light diffusibility. Further, when the heat treatment is performed at a high temperature, voids disappear, the internal haze can be lowered, the rate of thermal dimensional change is also reduced, and curling during the heat treatment is less likely to occur. However, when the stretching temperature is increased, the thickness variation of the film increases, resulting in thickness unevenness and the like, and it is difficult to obtain the original mechanical characteristics of the film. In the surface light diffusible polyester film of the present invention, in order to achieve both excellent mechanical properties and total light transmittance and light diffusibility, film forming conditions according to the resin properties and required properties, particularly the temperature during stretching. It is desirable to appropriately control the temperature during the heat treatment.
フィルムの二軸延伸に同時二軸延伸機を用いる場合、その好ましい延伸温度は８５℃〜１１５℃である。延伸温度（最高温度）が１１５℃を超える場合には、フィルムの面配向度を０．０８０以上に制御することが困難になる。さらに、フィルムの厚み精度等の均一性も低下する。一方、延伸温度（最高温度）が８５℃未満の場合には、フィルムの面配向度を０．１６０以下に均一制御することが困難になる。なお、より好ましい延伸温度は８７℃〜１０５℃、さらに好ましい延伸温度は９０℃〜１００℃である。 When a simultaneous biaxial stretching machine is used for biaxial stretching of the film, the preferred stretching temperature is 85 ° C to 115 ° C. When the stretching temperature (maximum temperature) exceeds 115 ° C., it becomes difficult to control the plane orientation degree of the film to 0.080 or more. Furthermore, the uniformity such as the thickness accuracy of the film also decreases. On the other hand, when the stretching temperature (maximum temperature) is less than 85 ° C., it becomes difficult to uniformly control the plane orientation degree of the film to 0.160 or less. A more preferable stretching temperature is 87 ° C to 105 ° C, and a more preferable stretching temperature is 90 ° C to 100 ° C.
（６）延伸速度の制御
本発明の光拡散性フィルムは、表面拡散に有効な表面凹凸構造を持たせる為には、光拡散層に含まれる非相溶の光拡散性添加剤の粒径は大きい方が好ましい。しかし、光拡散性添加剤の粒径は大きくなると、フィルム延伸工程においてボイドが発生しやすくなる。かかる、ボイドの発生を抑制するには、延伸条件によっても制御することができる。すなわち、本発明では、延伸速度を遅くすることでボイドの発生を抑制することが重要である。本発明における二軸延伸は、縦、横両方向の延伸をいずれも８０％／秒未満の延伸速度で行うことが望ましい。本発明における延伸速度とは、単位時間当たりのフィルムの変形率を、未延伸フィルムの寸法を基準として表したものであり、縦方向、及び横方向の延伸速度（単位：％／秒）は、それぞれ下記式によって定義される。
(6) Control of stretching speed In order for the light diffusing film of the present invention to have a surface uneven structure effective for surface diffusion, the particle size of the incompatible light diffusing additive contained in the light diffusing layer is Larger is preferable. However, when the particle size of the light diffusing additive is increased, voids are likely to occur in the film stretching process. In order to suppress the generation of such voids, it can also be controlled by stretching conditions. That is, in the present invention, it is important to suppress the generation of voids by slowing the stretching speed. In the biaxial stretching in the present invention, it is desirable to perform stretching in both the longitudinal and lateral directions at a stretching speed of less than 80% / second. The stretching speed in the present invention represents the deformation rate of the film per unit time based on the dimensions of the unstretched film, and the stretching speed in the machine direction and the transverse direction (unit:% / second) is Each is defined by the following formula.
縦方向延伸速度（％／秒）＝フィルム走行時の加速度（ｍ／秒／秒）
÷未延伸フィルムの速度（ｍ／秒）×１００
Longitudinal stretching speed (% / second) = Acceleration during film running (m / second / second)
÷ Speed of unstretched film (m / sec) × 100
横方向延伸速度（％／秒）＝１秒間当たりの幅変化率（ｍ／秒）
÷未延伸フィルムの幅（ｍ）×１００
Stretching speed in the transverse direction (% / second) = width change rate per second (m / second)
÷ Unstretched film width (m) x 100
縦方向、及び横方向の、延伸開始から延伸終了までの全ての延伸を、８０％／秒未満の延伸速度で、面配向度を制御し、ボイドの発生を抑制しながら、光拡散性に有効な凹凸構造を形成させることができる。その結果、全光線透過率が高く、光拡散性に優れ、二軸延伸ポリエステルフィルム本来の耐熱性、機械的強度とを併せ持つ光拡散性二軸延伸フィルムを、優れた厚み精度で製造することが可能となる。 Effective for light diffusivity while controlling the degree of plane orientation and suppressing the generation of voids in all the stretching in the machine direction and transverse direction from the start to the end of drawing at a drawing speed of less than 80% / second. An uneven structure can be formed. As a result, a light diffusive biaxially stretched film having high total light transmittance, excellent light diffusibility, combined with the original heat resistance and mechanical strength of the biaxially stretched polyester film can be produced with excellent thickness accuracy. It becomes possible.
一方、縦、横、何れかの方向における最大延伸速度が８０％／秒を超える場合には、延伸温度設定や延伸倍率設定の如何によらず、フィルムの面配向度を０．１６０以下に制御することが困難となり、光拡散性に有効な凹凸構造が形成されず、全光線透過率と光拡散性とのバランスがとれなくなる。あるいはフィルムの厚み精度等の均一性が著しく悪化する。 On the other hand, when the maximum stretching speed in either the vertical or horizontal direction exceeds 80% / second, the plane orientation degree of the film is controlled to 0.160 or less regardless of the stretching temperature setting or the stretching ratio setting. This makes it difficult to form a concavo-convex structure effective for light diffusivity, making it impossible to balance the total light transmittance and light diffusibility. Or uniformity, such as a film thickness precision, deteriorates remarkably.
一方、延伸速度の下限は制限されないが、延伸速度を必要以上に遅くすると、工業的規模でのフィルムの生産において、フィルムの生産性が低下する、あるいは過剰な設備投資が必要となるため好ましくない。したがって、本発明においては、延伸開始から延伸終了の間の最高延伸速度を、５％／秒以上とすることが好ましく、さらには、１０％／秒以上とすることが好ましい。 On the other hand, the lower limit of the stretching speed is not limited, but if the stretching speed is slowed more than necessary, it is not preferable because the production of the film on an industrial scale decreases the productivity of the film or requires excessive capital investment. . Therefore, in the present invention, the maximum stretching speed between the start of stretching and the end of stretching is preferably 5% / second or more, and more preferably 10% / second or more.
（７）光拡散性添加剤の軟化温度の制御
光拡散層表面に起因する光拡散性能を高めるためには、表面凹凸の突起形状の突起高さを高くすることが望ましい。光拡散層の表面突起を高くするためには、結晶性ポリエステルに分散している非相溶の光拡散性添加剤の形状を球形に近づけることが望ましい。光拡散性添加剤として熱可塑性樹脂を用いた場合、溶融共押出しにより積層された光拡散層中の非相溶樹脂は、溶融押出し後、未延伸のシート状に冷却された状態では球形に極近い形状である。しかし、その後の延伸工程では、フィルムに延伸応力が働くため、フィルム内部の非相溶樹脂が押しつぶされ、偏平な形状に変形する場合があり、特にフィルム表面に近いほど偏平化が起こり易い。そのため、光拡散性添加剤が好適な表面凹凸構造を形成させるためには、延伸温度下においても、延伸応力に抗する程度の硬度を有することが必要である。よって、光拡散性添加剤として熱可塑性樹脂を用いる場合は、熱可塑性樹脂が軟化する温度は延伸温度よりも高いことが望ましい。すなわち、光拡散性添加剤として非晶性の透明熱可塑性樹脂を用いた場合、かかる樹脂のガラス転移温度と延伸温度の温度差は、好ましくは２℃以上、より好ましくは３℃以上、さらに好ましくは４℃以上であり、２０℃以上であれば特に好ましい。光拡散性添加剤として非晶性の透明熱可塑性樹脂を用いた場合、当該樹脂のガラス転移点と延伸温度の温度差は、高いほど好ましいが、溶融押出しで樹脂をろ過処理することを考慮すると、かかる温度差は２００℃以下であることが望ましい。
(7) Control of the softening temperature of the light diffusing additive In order to improve the light diffusing performance due to the surface of the light diffusing layer, it is desirable to increase the height of the protrusions of the surface irregularities. In order to increase the surface protrusion of the light diffusing layer, it is desirable that the incompatible light diffusing additive dispersed in the crystalline polyester has a shape close to a sphere. When a thermoplastic resin is used as the light diffusing additive, the incompatible resin in the light diffusing layer laminated by melt coextrusion is extremely spherical in the state after being melt extruded and cooled to an unstretched sheet. It is a close shape. However, in the subsequent stretching step, stretching stress acts on the film, so that the incompatible resin inside the film may be crushed and deformed into a flat shape. In particular, flattening tends to occur closer to the film surface. Therefore, in order for the light diffusing additive to form a suitable surface uneven structure, it is necessary to have a hardness that resists stretching stress even at a stretching temperature. Therefore, when a thermoplastic resin is used as the light diffusing additive, it is desirable that the temperature at which the thermoplastic resin softens is higher than the stretching temperature. That is, when an amorphous transparent thermoplastic resin is used as the light diffusing additive, the temperature difference between the glass transition temperature and the stretching temperature of the resin is preferably 2 ° C. or higher, more preferably 3 ° C. or higher, even more preferably. Is 4 ° C. or higher, particularly preferably 20 ° C. or higher. When an amorphous transparent thermoplastic resin is used as a light diffusing additive, the temperature difference between the glass transition point and the stretching temperature of the resin is preferably as high as possible, but considering that the resin is filtered by melt extrusion The temperature difference is desirably 200 ° C. or less.
さらに、バイメタル構造による加熱カールを抑制する手段としては、上記（１）から（４）に記載される達成手段以外にも、押し出し時の表裏冷却の冷却速度差によるフィルム厚み方向の結晶化度を始め、予熱、延伸、冷却、巻き取り等の各工程でフィルム表裏の構造差を発生させ、必然的な構造差と補完しあってカール値をゼロに近づける方法等を適用するのができる。 Furthermore, as means for suppressing the heating curl due to the bimetal structure, in addition to the achievement means described in the above (1) to (4), the crystallinity in the film thickness direction due to the cooling rate difference between the front and back cooling at the time of extrusion is used. First, it is possible to apply a method of generating a structural difference between the front and back of the film in each step such as preheating, stretching, cooling, and winding, and complementing the necessary structural difference to bring the curl value close to zero.
具体的には、延伸時のフィルム裏表の延伸温度を制御することができる。より低温で延伸された面は反対面よりもポリエステルの分子配向が強化される。そのため、フィルムの線膨張係数が低下する。この挙動を利用して、フィルム表裏での線膨張係数を制御し、カールを制御することができる。 Specifically, the stretching temperature of the film back and front during stretching can be controlled. The surface stretched at a lower temperature enhances the molecular orientation of the polyester than the opposite surface. Therefore, the linear expansion coefficient of the film decreases. By utilizing this behavior, the coefficient of linear expansion on the front and back of the film can be controlled to control the curl.
さらに、本発明の光拡散性フィルムの構成、および特性について、以下に詳述する。
（原料）
（１）支持層（Ｂ層）の樹脂構成
本発明で支持層（Ｂ層）の原料として用いることができる結晶性ポリエステルとは、示差走査型熱量計を用いた測定にて明確な結晶融解熱ピーク（融点）が観察せれるポリエステルであれば、何ら制限されることなく任意である。
Further, the configuration and characteristics of the light diffusing film of the present invention will be described in detail below.
(material)
(1) Resin structure of support layer (B layer) The crystalline polyester that can be used as a raw material for the support layer (B layer) in the present invention is a crystal heat of fusion clearly determined by measurement using a differential scanning calorimeter. Any polyester can be used as long as the peak (melting point) can be observed.
ここで、ポリエステルとは、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸又はそのエステルとエチレングリコール、ジエチレングリコール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコールなどのグリコールとを重縮合させて製造されるポリエステルである。これらのポリエステルは芳香族ジカルボン酸とグリコールとを直接反応させる直重法のほか、芳香族ジカルボン酸のアルキルエステルとグリコールとをエステル交換反応させた後、重縮合させるエステル交換法か、あるいは芳香族ジカルボン酸のジグリコールエステルを重縮合させるなどの方法によって製造することができる。 Here, the polyester is an aromatic dicarboxylic acid such as terephthalic acid, isophthalic acid, naphthalenedicarboxylic acid or an ester thereof and ethylene glycol, diethylene glycol, 1,3-propanediol, 1,4-butanediol, neopentyl glycol, or the like. Polyester produced by polycondensation with glycol. In addition to the direct weight method in which an aromatic dicarboxylic acid and a glycol are directly reacted, these polyesters can be transesterified by an alkyl ester of an aromatic dicarboxylic acid and a glycol and then subjected to a polycondensation, or an aromatic method. It can be produced by a method such as polycondensation of diglycol ester of dicarboxylic acid.
前記のポリエステルの代表例として、ポリエチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートあるいはポリエチレン−２，６−ナフタレートが挙げられる。前記のポリエステルはホモポリマーであってもよく、第三成分を共重合したものであってもよい。ポリエステル系樹脂の共重合体としては、エチレンテレフタレート単位、あるいはエチレン−２，６−ナフタレート単位が７０モル％以上、好ましくは８０モル％以上、さらに好ましくは９０モル％以上であるポリエステルが好ましい。なかでも、本発明に用いられる結晶性ポリエステルとしては、耐熱性、透明性、耐溶剤性の点からポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンテレフタレート系共重合体が好適に使用できる。 Typical examples of the polyester include polyethylene terephthalate, polytrimethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, and polyethylene-2,6-naphthalate. The polyester may be a homopolymer or a copolymer of a third component. As the polyester-based resin copolymer, a polyester having an ethylene terephthalate unit or an ethylene-2,6-naphthalate unit of 70 mol% or more, preferably 80 mol% or more, more preferably 90 mol% or more is preferable. Among these, as the crystalline polyester used in the present invention, polyethylene terephthalate or a polyethylene terephthalate copolymer can be preferably used from the viewpoint of heat resistance, transparency, and solvent resistance.
また、前記のポリエステルには、全光線透過率を高くするため、滑り性を付与する目的で使用される粒子を実質的に含有させないことが好ましい。前記の「粒子を実質的に含有させず」とは、例えば無機粒子の場合、ケイ光Ｘ線分析で無機元素を定量した場合に５０ｐｐｍ以下、好ましくは１０ｐｐｍ以下、最も好ましくは検出限界以下となる含有量を意味する。これは積極的に粒子を前記ポリエステル中に添加させなくても、外来異物由来のコンタミ成分や、原料樹脂あるいはフィルムの製造工程におけるラインや装置に付着した汚れが剥離して、フィルム中に混入する場合があるためである。 Moreover, it is preferable that the polyester does not substantially contain particles used for the purpose of imparting slipperiness in order to increase the total light transmittance. The term “substantially free of particles” means, for example, in the case of inorganic particles, when inorganic elements are quantified by fluorescent X-ray analysis, they are 50 ppm or less, preferably 10 ppm or less, most preferably the detection limit or less. Means content. This means that even if particles are not actively added to the polyester, contaminants derived from foreign substances, raw material resin, or dirt attached to the line or device in the film manufacturing process will be peeled off and mixed into the film. This is because there are cases.
（２）光拡散層（Ａ層）の基材樹脂構成
本発明の光拡散層（Ａ層）に用いることができる融点が２３５〜２５５℃である結晶性ポリエステルとしては、上記の結晶性ポリエステルを基本骨格として、第３成分（共重合成分）が主鎖中に導入された共重合成分を含む結晶性ポリエステルが好適に使用でき、その構造、分子量、及び組成は限定されず任意である。
(2) Base resin structure of light diffusion layer (A layer) As the crystalline polyester having a melting point of 235 to 255 ° C. that can be used for the light diffusion layer (A layer) of the present invention, the above crystalline polyester is used. As the basic skeleton, a crystalline polyester containing a copolymer component in which a third component (copolymer component) is introduced into the main chain can be suitably used, and its structure, molecular weight, and composition are not limited and are arbitrary.
また、前記の共重合成分を含む結晶性ポリエステルは、芳香族ジカルボン酸成分と、エチレングリコール及び、分岐状脂肪族グリコール又は脂環族グリコールの少なくとも１種を含むグリコール成分とから構成される共重合ポリエステルを、原料の一部あるいは全部に用いることが好ましい。 The crystalline polyester containing the copolymer component is a copolymer composed of an aromatic dicarboxylic acid component and ethylene glycol and a glycol component containing at least one of a branched aliphatic glycol or alicyclic glycol. It is preferable to use polyester for some or all of the raw materials.
分岐状脂肪族グリコールとしては、例えば、ネオペンチルグリコール、１，２−プロパンジオール、１，２−ブタンジオールなどが例示される。また、脂環族グリコールとしては、１，４−シクロヘキサンジメタノール、トリシクロデカンジメチロールなどが例示される。 Examples of the branched aliphatic glycol include neopentyl glycol, 1,2-propanediol, 1,2-butanediol, and the like. Examples of the alicyclic glycol include 1,4-cyclohexanedimethanol and tricyclodecane dimethylol.
これらのなかでも、ネオペンチルグリコールや１，４−シクロヘキサンジメタノールが特に好ましい。さらに、本発明においては、上記のグリコール成分に加えて１，３−プロパンジオールや１，４−ブタンジオールを共重合成分とすることが、より好ましい実施態様である。これらのグリコールを共重合成分として、前述の範囲で導入し、使用することは、本発明の光拡散性フィルムの特性を付与するために好適であり、さらに、光拡散層内のボイドを低減させ、光線透過率と光拡散性を高度に両立させる点からも好ましい。 Among these, neopentyl glycol and 1,4-cyclohexanedimethanol are particularly preferable. Furthermore, in the present invention, it is a more preferable embodiment that 1,3-propanediol or 1,4-butanediol is used as a copolymerization component in addition to the glycol component. Introducing and using these glycols as copolymerization components in the above-mentioned range is suitable for imparting the characteristics of the light diffusive film of the present invention, and further reducing voids in the light diffusion layer. The light transmittance and the light diffusibility are both highly preferred.
さらに、必要に応じて、前記の共重合成分を含む結晶性ポリエステルに下記のようなジカルボン酸成分及び／又はグリコール成分を１種又は２種以上を共重合成分として併用してもよい。 Furthermore, you may use together the following dicarboxylic acid component and / or glycol component as a copolymerization component in the crystalline polyester containing the said copolymerization component as needed as needed.
テレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体とともに併用することができる他のジカルボン酸成分としては、（１）イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、ジフェニル−４，４′−ジカルボン酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸、ジフェニルスルホンジカルボン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、フタル酸等の芳香族ジカルボン酸又はそれらのエステル形成性誘導体、（２）シュウ酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、ダイマー酸、マレイン酸、フマル酸、グルタル酸等の脂肪族ジカルボン酸又はそれらのエステル形成性誘導体、（３）シクロヘキサンジカルボン酸等の脂環族ジカルボン酸又はそれらのエステル形成性誘導体、（４）ｐ−オキシ安息香酸、オキシカプロン酸等のオキシカルボン酸又はそれらのエステル形成性誘導体等が挙げられる。 Other dicarboxylic acid components that can be used in combination with terephthalic acid or its ester-forming derivatives include (1) isophthalic acid, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid, diphenyl-4,4'-dicarboxylic acid, diphenoxyethanedicarboxylic acid Aromatic dicarboxylic acids such as acid, diphenylsulfone dicarboxylic acid, 5-sodium sulfoisophthalic acid, phthalic acid or their ester-forming derivatives, (2) oxalic acid, succinic acid, adipic acid, sebacic acid, dimer acid, maleic acid Aliphatic dicarboxylic acids such as fumaric acid and glutaric acid or ester-forming derivatives thereof; (3) alicyclic dicarboxylic acids such as cyclohexanedicarboxylic acid or ester-forming derivatives thereof; (4) p-oxybenzoic acid; Oxycarboxylic acids such as oxycaproic acid or their esthetics Forming derivatives, and the like.
一方、エチレングリコール及び、分岐状脂肪族グリコール及び／又は脂環族グリコールとともに併用することができる他のグリコール成分としては、例えばペンタンジオール、ヘキサンジオール等の脂肪族グリコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＳなどの芳香族グリコール及びそれらのエチレンオキサイド付加物、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ダイマージオール等が挙げられる。 On the other hand, other glycol components that can be used in combination with ethylene glycol and branched aliphatic glycol and / or alicyclic glycol include aliphatic glycols such as pentanediol and hexanediol, bisphenol A, bisphenol S, and the like. Aromatic glycols and their ethylene oxide adducts, diethylene glycol, triethylene glycol, dimer diol and the like can be mentioned.
さらに、必要に応じて、さらにトリメリット酸、トリメシン酸、トリメチロールプロパン等の多官能化合物を共重合させることもできる。 Furthermore, if necessary, a polyfunctional compound such as trimellitic acid, trimesic acid, trimethylolpropane can be further copolymerized.
前記ポリエステルを製造する際に用いる触媒としては、例えば、アルカリ土類金属化合物、マンガン化合物、コバルト化合物、アルミニウム化合物、アンチモン化合物、チタン化合物、チタン／ケイ素複合酸化物、ゲルマニウム化合物などが使用できる。これらのなかでも、チタン化合物、アンチモン化合物、ゲルマニウム化合物、アルミニウム化合物が触媒活性の点から好ましい。 Examples of the catalyst used in producing the polyester include alkaline earth metal compounds, manganese compounds, cobalt compounds, aluminum compounds, antimony compounds, titanium compounds, titanium / silicon composite oxides, and germanium compounds. Of these, titanium compounds, antimony compounds, germanium compounds, and aluminum compounds are preferred from the viewpoint of catalytic activity.
前記ポリエステルを製造する際に、熱安定剤としてリン化合物を添加することが好ましい。前記リン化合物としては、例えばリン酸、亜リン酸などが好ましい。 When manufacturing the said polyester, it is preferable to add a phosphorus compound as a heat stabilizer. As said phosphorus compound, phosphoric acid, phosphorous acid, etc. are preferable, for example.
本発明の光拡散性フィルムは、前記共重合ポリエステルをそのままフィルム原料として用いてもよいし、共重合成分が多い共重合ポリエステルをホモポリエステル（例えば、ポリエチレンテレフタレート）とブレンドして、共重合成分量を調整しても構わない。 In the light diffusing film of the present invention, the copolymer polyester may be used as a film raw material as it is, or a copolymer polyester having a large amount of copolymer components is blended with a homopolyester (for example, polyethylene terephthalate) to obtain a copolymer component amount. May be adjusted.
特に、後者のブレンド法を用いてフィルムを製造することによって、共重合ポリエステルのみを用いた場合と同等の光拡散性と全光線透過率を両立しながら、高融点（耐熱性）を有する、共重合成分を含む結晶性ポリエステルを調整することができる。 In particular, by producing a film using the latter blending method, a co-polymer having a high melting point (heat resistance) while achieving both the light diffusibility and the total light transmittance equivalent to the case of using only the copolyester. A crystalline polyester containing a polymerization component can be prepared.
また、異なる２種類の結晶性ポリエステルを溶融混合して、両者のエステル交換反応を利用して、主鎖中に第３成分（共重合成分）を導入する方法を採用しても良い。特に、前記共重合ポリエステルと、ポリエチレンテレフタレート、及びポリエチレンテレフタレート以外のホモポリエステル（例えば、ポリテトラメチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレート）を少なくとも１種以上ブレンドして、本発明の光拡散層の樹脂原料として使用することは、ボイド低減の点からもさらに好ましい。 Alternatively, a method may be employed in which two different types of crystalline polyesters are melt-mixed and a third component (copolymerization component) is introduced into the main chain by utilizing both ester exchange reactions. In particular, the copolymer polyester, polyethylene terephthalate, and homopolyesters other than polyethylene terephthalate (for example, polytetramethylene terephthalate or polybutylene terephthalate) are blended and used as a resin raw material for the light diffusion layer of the present invention. It is further preferable from the viewpoint of reducing voids.
（３）光拡散性添加剤
本発明で用いられる光拡散性添加剤としては、上記ポリエステルに非相溶の材料であって、下記のような材料を使用することが好ましい。また、光拡散性添加剤は下記種類の中から１種を用いてもよいし、２種類以上を併用しても良い。
(3) Light diffusing additive The light diffusing additive used in the present invention is a material that is incompatible with the polyester, and the following materials are preferably used. In addition, one of the following types of light diffusing additives may be used, or two or more types may be used in combination.
（３−１）ポリエステルに非相溶な熱可塑性樹脂
本発明で用いる光拡散性添加剤としては、ポリエステルに非相溶な熱可塑性樹脂が最も好ましい。すなわち、結晶性ポリエステルと熱可塑性樹脂との非相溶性を活用して延伸フィルムの製造工程（溶融、押出し工程）において結晶性ポリエステルからなるマトリックス中に該ポリエステルに非相溶な熱可塑性樹脂からなるドメインを分散形成させ、光拡散性添加剤として活用する。
(3-1) Thermoplastic Resin Incompatible with Polyester As the light diffusing additive used in the present invention, a thermoplastic resin incompatible with polyester is most preferable. That is, using the incompatibility between the crystalline polyester and the thermoplastic resin, the stretched film is made of a thermoplastic resin that is incompatible with the polyester in the matrix made of the crystalline polyester in the production process (melting and extrusion process). Disperse the domain and use it as a light diffusing additive.
本発明に用いることができる、ポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテン、環状オレフィン単位を含むオレフィン共重合体（環状オレフィンコポリマー）などを含む環状オレフィン系樹脂等のポリオレフィン樹脂、ポリカーボネート、アタクティックポリスチレン、シンジオタクティックポリスチレン、アイソタクティックポリスチレン等のポリスチレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエーテル樹脂、ポリエステルアミド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルエステル樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリメタクリル酸エステル等のアクリル樹脂、及びこれらを主たる成分とする共重合体、またはこれらの樹脂の混合物等が挙げられるが、特にこれらに限定されるものではない。 Examples of thermoplastic resins that are incompatible with polyester that can be used in the present invention include polyethylene, polypropylene, polymethylpentene, and cyclic olefin resins containing cyclic olefin units (cyclic olefin copolymers). Polyolefin resin, polycarbonate, polystyrene resin such as atactic polystyrene, syndiotactic polystyrene, isotactic polystyrene, polyamide resin, polyether resin, polyesteramide resin, polyphenylene sulfide resin, polyphenylene ether resin, polyetherester resin, polychlorinated Examples thereof include acrylic resins such as vinyl and polymethacrylic acid esters, and copolymers containing these as main components, or mixtures of these resins. The present invention is not limited to these.
それらの中でも特に、非晶性の透明ポリマーを用いることが、高い光線透過性を有する光拡散性フィルムを製造するために好ましい。なかでも、環状オレフィン系樹脂、ポリスチレン樹脂、スチレン系共重合樹脂がより好ましい。これらの樹脂は、一般的にガラス転移点が高く、拡散層の表面突起形成においてより好適である。 Among these, it is particularly preferable to use an amorphous transparent polymer in order to produce a light diffusing film having high light transmittance. Of these, cyclic olefin resins, polystyrene resins, and styrene copolymer resins are more preferable. These resins generally have a high glass transition point, and are more suitable for forming surface protrusions of the diffusion layer.
（３−２）非溶融性ポリマー粒子
本発明の光拡散性添加剤として用いることができる非溶融性ポリマー粒子は、融点測定装置（例えば、スタンフォード・リサーチ・システム社製ＭＰＡ１００型）を用いて、３０℃から３５０℃まで１０℃／分で昇温した際に、融解による流動変形が起こらない粒子であれば、特にその組成は限定されない。例えば、アクリル系樹脂、ポリスチレン系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、フッ素系樹脂、メラミン系樹脂、尿素系樹脂および有機シリコーン系樹脂などが挙げられる。非溶融性ポリマー粒子の平均粒径は、０．５〜５０μｍが好ましい。また、非溶解性ポリマー粒子は１種類でも良いし、２種類以上使用しても良い。
(3-2) Non-melting polymer particles The non-melting polymer particles that can be used as the light diffusing additive of the present invention are obtained by using a melting point measuring apparatus (for example, MPA100 type manufactured by Stanford Research System). The composition is not particularly limited as long as it does not cause flow deformation due to melting when it is heated from 30 ° C. to 350 ° C. at a rate of 10 ° C./min. Examples thereof include acrylic resins, polystyrene resins, polyolefin resins, polyester resins, polyamide resins, polyimide resins, fluorine resins, melamine resins, urea resins, and organic silicone resins. The average particle size of the non-melting polymer particles is preferably 0.5 to 50 μm. One type of non-soluble polymer particles may be used, or two or more types may be used.
（３-３）無機粒子
光拡散性添加剤として用いることができる無機粒子としては、シリカ、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、アルミナ、カオリナイト、タルクなどが挙げられる。無機粒子の平均粒子系は、０．５〜５０μｍが好ましい。また、無機粒子は１種類でも良いし、２種類以上使用しても良い。
(3-3) Inorganic particles Examples of inorganic particles that can be used as the light diffusing additive include silica, calcium carbonate, barium sulfate, calcium sulfate, alumina, kaolinite, and talc. The average particle system of the inorganic particles is preferably 0.5 to 50 μm. One kind of inorganic particles may be used, or two or more kinds may be used.
なお、粒子の平均粒径の測定は下記方法により行う。
粒子を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で写真を撮り、最も小さい粒子１個の大きさが２〜５ｍｍになるような倍率で、３００〜５００個の粒子の最大径を測定し、その平均値を平均粒径とする。
In addition, the measurement of the average particle diameter of particle | grains is performed with the following method.
Take a photograph of the particles with a scanning electron microscope (SEM), measure the maximum diameter of 300-500 particles at a magnification such that the size of one smallest particle is 2-5 mm, and calculate the average value. Average particle diameter.
（３−５）光拡散性添加剤の混合比率
本発明の光拡散性フィルムにおける光拡散層は、結晶性ポリエステルを５０〜９９質量部と該ポリエステルに非相溶性の光拡散性添加剤を１〜５０質量部含む組成物からなる。
(3-5) Mixing ratio of light diffusing additive The light diffusing layer in the light diffusing film of the present invention contains 50 to 99 parts by mass of crystalline polyester and 1 light diffusing additive incompatible with the polyester. It consists of a composition containing -50 mass parts.
結晶性ポリエステル（ａ）と該ポリエステルに非相溶性の光拡散性添加剤（ｂ）の混合比率は、（ａ）／（ｂ）＝７０／３０〜９８／２（質量部）が好ましく、さらに好ましくは７５／２５〜９５／５（質量部）、特に好ましくは８０／２０〜９３／７である。 The mixing ratio of the crystalline polyester (a) and the light diffusible additive (b) incompatible with the polyester is preferably (a) / (b) = 70/30 to 98/2 (parts by mass). Preferably it is 75 / 25-95 / 5 (mass part), Most preferably, it is 80 / 20-93 / 7.
光拡散性添加剤の混合比率が２質量部未満の場合には、ヘーズを３０％以上にすることが困難になる。一方、光拡散性添加剤の混合比率が４０質量部を超える場合には、光拡散性添加剤の周りのボイドの数や大きさが増大してヘーズが大きくなり、全光線透過率を８５％以上にすることが困難になる。 When the mixing ratio of the light diffusing additive is less than 2 parts by mass, it becomes difficult to increase the haze to 30% or more. On the other hand, when the mixing ratio of the light diffusive additive exceeds 40 parts by mass, the number and size of voids around the light diffusible additive is increased to increase haze, and the total light transmittance is 85%. It becomes difficult to do more.
（４）層構成
本発明の光拡散性フィルムの層構成は、上記のように２層構造であっても構わないし、必要により３層以上の多層構造としても良い。
(4) Layer Configuration The layer configuration of the light diffusing film of the present invention may be a two-layer structure as described above, or may be a multilayer structure of three or more layers as necessary.
本発明の光拡散性フィルムを、プリズムシートの下面の光拡散性シートとして用いる場合には、支持層（Ｂ層）の両面に光拡散層（Ａ層）を共押出し積層することで、表面凹凸で生じる光拡散効果をフィルムの両面で得ることができるので、高い光線透過率を維持しつつ、さらに高いヘーズを有する光拡散性フィルムを得ることができる。 When the light diffusive film of the present invention is used as a light diffusive sheet on the lower surface of the prism sheet, the surface unevenness is obtained by coextruding the light diffusing layer (A layer) on both sides of the support layer (B layer). Since the light diffusing effect produced in step 1 can be obtained on both sides of the film, a light diffusive film having higher haze can be obtained while maintaining high light transmittance.
また、本発明の光拡散性フィルムをプリズムシート上面の光拡散性シートとして用いる場合には、プリズムシートと対面する表面には平滑性が求められるので、光拡散層（Ａ層）を支持層（Ｂ層）の片面に設けた構成とすればよい。 Further, when the light diffusing film of the present invention is used as a light diffusing sheet on the upper surface of the prism sheet, the surface facing the prism sheet is required to have smoothness. Therefore, the light diffusing layer (A layer) is used as a support layer ( The structure may be provided on one side of the (B layer).
本発明の光拡散性フィルムにプリズム加工を施し、光拡散性フィルムとプリズムシートとの一体化を図るためには、上記光拡散層（Ａ層）を支持層（Ｂ層）の片面に設けた構成として、該構成の平滑面である支持層（Ｂ層）表面にプリズム加工を施すことが、本発明の光拡散性フィルムが有する特徴を有効に活用することができる好ましい実施形態である。この場合、支持層（Ｂ層）の平滑面には、プリズムを構成するアクリル樹脂との密着性を向上させるために塗布層を施すことが好ましい。 In order to subject the light diffusive film of the present invention to prism processing and to integrate the light diffusible film and the prism sheet, the light diffusion layer (A layer) is provided on one side of the support layer (B layer). As a configuration, it is a preferred embodiment that the surface of the support layer (B layer), which is a smooth surface of the configuration, is subjected to prism processing so that the characteristics of the light diffusing film of the present invention can be effectively utilized. In this case, it is preferable to apply a coating layer on the smooth surface of the support layer (B layer) in order to improve adhesion to the acrylic resin constituting the prism.
本発明の光拡散性フィルム全体の厚みは、強度の点から、５０〜５００μｍが好ましく、７０〜４００μｍがより好ましく、９０〜２５０μｍがさらに好ましい。 The thickness of the entire light diffusing film of the present invention is preferably 50 to 500 μm, more preferably 70 to 400 μm, and still more preferably 90 to 250 μm from the viewpoint of strength.
（光拡散性フィルムの特性）
本発明の光拡散性フィルムは、面配向度（ΔＰ）が０．０８０〜０．１６０であり、かつ全光線透過率が８５％以上、へーズが３０％以上、光拡散層表面の十点平均粗さ（ＳＲｚ）が２．７〜１０．０μｍであることが重要である。
(Characteristics of light diffusing film)
The light diffusing film of the present invention has a degree of plane orientation (ΔP) of 0.080 to 0.160, a total light transmittance of 85% or more, a haze of 30% or more, and ten points on the surface of the light diffusing layer. It is important that the average roughness (SRz) is 2.7 to 10.0 μm.
面配向度（ΔＰ）は、０．１００〜０．１５０がより好ましく、０．１１０〜０．１４０がさらに好ましい。面配向度（ΔＰ）が０．１６０を超えた場合は、光拡散層（Ａ）表面の凹凸が低下（平坦化）し、表面凹凸によって生じる光拡散効果が著しく低下してしまう。また、面配向度（ΔＰ）が０．１６０を超える場合、用いる光拡散性添加剤の種類にもよるが、光拡散性添加剤の周りに発生するボイドの数や大きさが増大して内部散乱が大きくなり、全光線透過率が低下する傾向にある。何れにしろ、面配向度（ΔＰ）が０．１６０を超える場合には、全光線透過率と光拡散性のバランスが取れなくなるので好ましくない。 The plane orientation degree (ΔP) is more preferably 0.100 to 0.150, and further preferably 0.110 to 0.140. When the plane orientation degree (ΔP) exceeds 0.160, the unevenness on the surface of the light diffusion layer (A) is reduced (flattened), and the light diffusion effect caused by the unevenness on the surface is remarkably reduced. Further, when the degree of plane orientation (ΔP) exceeds 0.160, the number and size of voids generated around the light diffusible additive increases due to the type of the light diffusible additive used. Scattering increases and the total light transmittance tends to decrease. In any case, when the degree of plane orientation (ΔP) exceeds 0.160, the balance between the total light transmittance and the light diffusibility cannot be achieved, which is not preferable.
一方、面配向度が０．０８０未満では、二軸延伸フィルムとしての特徴がなくなり、機械的な強度が著しく低下するので好ましくない。また、フィルムの厚み均一性も悪化する。 On the other hand, when the plane orientation degree is less than 0.080, the characteristics as a biaxially stretched film are lost, and the mechanical strength is remarkably lowered. Moreover, the film thickness uniformity also deteriorates.
本発明の光拡散性フィルムにおける全光線透過率の好ましい下限は８６％、より好ましい下限は８８％である。一方、全光線透過率の好ましい上限は９８％である。 The minimum with a preferable total light transmittance in the light diffusable film of this invention is 86%, and a more preferable minimum is 88%. On the other hand, the preferable upper limit of the total light transmittance is 98%.
また、本発明の光拡散性フィルムにおけるヘーズの好ましい下限は３０％、さらに好ましい下限は３２％である。一方、ヘーズの好ましい上限は１００％である。 Moreover, the minimum with a preferable haze in the light diffusable film of this invention is 30%, and a more preferable minimum is 32%. On the other hand, the preferable upper limit of haze is 100%.
次に、本発明の光拡散性フィルムの耐熱性、機械的強度および厚み精度について説明する。なお、以下に述べる特性は、本発明の結果として得られる効果を説明するものであって、本発明を制約するものではない。 Next, the heat resistance, mechanical strength, and thickness accuracy of the light diffusing film of the present invention will be described. It should be noted that the characteristics described below explain the effects obtained as a result of the present invention and do not limit the present invention.
本発明の光拡散性フィルムは、その１５０℃における寸法変化率が縦方向及び横方向とも３％以内であることが好ましい。より好ましくは２％以内、更に好ましくは１．５以内である。寸法変化率が３％を超えた場合は、高温での加工や高温環境での使用において、著しい寸法変化や平面性の悪化を生じ、バックライトユニットにおける光出射面の輝度を均一にするという、光拡散性フィルムの本来目的が達成できなくなるので好ましくない。 The light diffusing film of the present invention preferably has a dimensional change rate at 150 ° C. within 3% in both the vertical and horizontal directions. More preferably, it is within 2%, more preferably within 1.5. If the rate of dimensional change exceeds 3%, a significant dimensional change or deterioration in flatness will occur during high-temperature processing or use in a high-temperature environment, and the brightness of the light exit surface of the backlight unit will be made uniform. Since the original purpose of the light diffusing film cannot be achieved, it is not preferable.
また、本発明の光拡散性フィルムは、その引張り強さが縦方向及び横方向とも１００ＭＰａ以上であることが好ましい。引張強さの好ましい下限は１１０ＭＰａ、さらに好ましい下限は１３５ＭＰａである。引張強さが１１０ＭＰａ未満では、二軸延伸フィルムの力学的強度が不十分となり、フィルムの加工工程で割れ、破れ、折れ等の不具合を生じやすくなるので好ましくない。 Moreover, it is preferable that the tensile strength of the light diffusable film of this invention is 100 Mpa or more in both the vertical direction and the horizontal direction. A preferred lower limit of tensile strength is 110 MPa, and a more preferred lower limit is 135 MPa. If the tensile strength is less than 110 MPa, the mechanical strength of the biaxially stretched film becomes insufficient, and problems such as cracking, tearing, and folding are likely to occur in the film processing step, which is not preferable.
また、本発明の光拡散性フィルムは、厚み斑が１０％以下であることが好ましい。５．０％以下がより好ましく、４．０％以下がさらに好ましく、３．５％以下が特に好ましい。該厚み斑は小さい方が望ましいが、厚み斑を０．１％以下とすることは技術的難度が高く、かつ実用上の品質としては大きな差異が見られないので、厚み斑の下限値は０．１％でも構わない。 Further, the light diffusive film of the present invention preferably has a thickness unevenness of 10% or less. 5.0% or less is more preferable, 4.0% or less is more preferable, and 3.5% or less is particularly preferable. Although it is desirable that the thickness unevenness is small, it is technically difficult to make the thickness unevenness 0.1% or less, and since there is no significant difference in practical quality, the lower limit of the thickness unevenness is 0. It may be 1%.
フィルムの厚み斑が１０％を超える場合は、フィルムをロール上に巻き上げた時に、シワやコブを生じやすく、光拡散性フィルムの平面性が損なわれる。その結果、バックライトユニットにおける光出射面の輝度が不均一化するため、光拡散性フィルムの本来の目的が達成できなくなるので好ましくない。 When the thickness unevenness of the film exceeds 10%, when the film is wound on a roll, wrinkles and bumps are likely to occur, and the planarity of the light diffusing film is impaired. As a result, the luminance of the light emitting surface in the backlight unit becomes non-uniform, which is not preferable because the original purpose of the light diffusing film cannot be achieved.
また、本発明の光拡散性フィルムは、無荷重の状態で、１００℃で３０分間加熱処理した後のカール値が２０ｍｍ以下であることが好ましい。より好ましくは１０ｍｍ以下、さらに好ましくは５ｍｍ以下、よりさらに好ましくは３．５ｍｍ以下、特に好ましくは３．０ｍｍである。 The light diffusing film of the present invention preferably has a curl value of 20 mm or less after heat treatment at 100 ° C. for 30 minutes in a no-load state. More preferably, it is 10 mm or less, More preferably, it is 5 mm or less, More preferably, it is 3.5 mm or less, Most preferably, it is 3.0 mm.
フィルムを加熱処理した後のカール値が２０ｍｍを超える場合は、例えば、光拡散性フィルムとして最終製品に組み込む場合の無緊張下での作業時のハンドリング性が悪化するので好ましくない。また、高温での加工や高温環境での使用において、光拡散性フィルムの歪の発生に繋がり、バックライトユニットにおける光出射面の輝度を均一にするという、光拡散性フィルムの本来目的が達成できなくなるので好ましくない。 When the curl value after heat-treating the film exceeds 20 mm, for example, the handling property during work under no tension when incorporated into a final product as a light diffusing film is not preferable. In addition, the original purpose of the light diffusive film, which leads to the distortion of the light diffusible film and makes the brightness of the light exit surface of the backlight unit uniform, can be achieved during processing at high temperatures and use in high temperature environments. Since it disappears, it is not preferable.
本発明の光拡散フィルムの光拡散層表面の十点平均粗さ（ＳＲｚ）は、２．７μｍ以上であることが好ましい。十点平均粗さ（ＳＲｚ）が２．７μｍ以上であれば、十分な表面凹凸が形成され、表面構造に起因する光拡散に良好である。十点平均粗さ（ＳＲｚ）は、４μｍ以上がより好ましく、５μｍ以上がさらに好ましい。十点平均粗さ（ＳＲｚ）は大きい方が望ましいが、十点平均粗さ（ＳＲｚ）を１０％以上とすることは技術的難度が高く、また、突起の大きさと共に、フィルム内部にボイドが発現し、透明性の低下が見られるので、光拡散フィルムの実用上、十点平均粗さ（ＳＲｚ）の上限は１０％である。なお、本発明の十点平均粗さ（ＳＲｚ）はＪＩＳ・Ｂ０６０１に準じて求めることができる。 The ten-point average roughness (SRz) of the light diffusion layer surface of the light diffusion film of the present invention is preferably 2.7 μm or more. When the ten-point average roughness (SRz) is 2.7 μm or more, sufficient surface irregularities are formed, and light diffusion due to the surface structure is good. The ten-point average roughness (SRz) is more preferably 4 μm or more, and further preferably 5 μm or more. Although it is desirable that the ten-point average roughness (SRz) is large, it is technically difficult to set the ten-point average roughness (SRz) to 10% or more. In addition to the size of the protrusions, voids are formed inside the film. Since it appears and a decrease in transparency is observed, the upper limit of the ten-point average roughness (SRz) is 10% for practical use of the light diffusion film. The ten-point average roughness (SRz) of the present invention can be determined according to JIS B0601.
（二軸延伸フィルムの製造）
本発明において、光拡散性フィルムに上記特性を付与する方法は限定されないが、以下の方法で実施するのが好ましい実施態様である。
(Manufacture of biaxially stretched film)
In the present invention, the method for imparting the above properties to the light diffusing film is not limited, but the following method is a preferred embodiment.
以下、本発明の光拡散性フィルムの好適な製造方法について、光拡散層（Ａ）の原料として共重合成分を含む結晶性ポリエステル（以下、単にポリエステルと略す）、支持層（Ｂ層）の原料としてポリエチレンテレフタレート（以下、単にＰＥＴと略す）のペレットを用いた代表例について詳しく説明するが、当然これに限定されるものではない。 Hereinafter, with regard to a preferred method for producing the light diffusing film of the present invention, crystalline polyester (hereinafter simply referred to as polyester) containing a copolymerization component as a raw material for the light diffusing layer (A), a raw material for the support layer (B layer) A typical example using polyethylene terephthalate (hereinafter simply abbreviated as PET) will be described in detail, but the present invention is not limited thereto.
上記のペレットを移送するには通常、所定の配管を用いて空送で行うが、この際の空気は埃混入防止のため、ＨＥＰＡフィルターを用い、清浄化された空気を用いることが好ましい。この際に用いるＨＥＰＡフィルターは公称濾過精度０．５μｍ以上の埃を９５％以上カットの性能を有するフィルターを用いることが好ましい。 Usually, the above pellets are transported by air using a predetermined pipe. In this case, it is preferable to use air that has been purified using a HEPA filter in order to prevent dust contamination. The HEPA filter used at this time is preferably a filter having a performance of cutting 95% or more of dust having a nominal filtration accuracy of 0.5 μm or more.
まず、フィルム原料として、ポリエステル及びポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂と、ＰＥＴとを、それぞれ真空乾燥あるいは熱風乾燥によって、水分率が１００ｐｐｍ未満となるように乾燥する。次いで、各原料を計量、混合して押し出し機に供給し、シート状に溶融押出を行う。さらに、溶融状態のシートを、静電印加法を用いて、表面温度１０〜５０℃に制御された金属製の回転ロール（チルロール）に密着させ、さらに必要に応じて反対面から冷風を吹き付けて冷却固化し、未延伸ＰＥＴシートを得る。 First, as a film material, polyester, a thermoplastic resin that is incompatible with polyester, and PET are dried by vacuum drying or hot air drying so that the moisture content is less than 100 ppm. Next, each raw material is weighed and mixed, supplied to an extruder, and melt extruded into a sheet. Furthermore, the molten sheet is brought into close contact with a metal rotating roll (chill roll) controlled at a surface temperature of 10 to 50 ° C. using an electrostatic application method, and further, cold air is blown from the opposite surface as necessary. Cool and solidify to obtain an unstretched PET sheet.
この際、押出機の溶融部、混練り部、ポリマー管、ギアポンプ、フィルターまでの樹脂温度を２８０〜２９０℃、その後のポリマー管、ダイまでの樹脂温度を２７０〜２９５℃に制御することが、劣化物等の異物の発生を抑制するために好ましい。 At this time, it is possible to control the resin temperature up to the melting part, kneading part, polymer tube, gear pump, and filter of the extruder to 280 to 290 ° C., and the polymer temperature to the subsequent polymer tube and die to 270 to 295 ° C., This is preferable in order to suppress the generation of foreign matters such as deteriorated products.
また、溶融樹脂が約２８０℃に保たれた任意の場所で、樹脂中に含まれる異物を除去するために高精度濾過を行う。溶融樹脂の高精度濾過に用いられる濾材は、特に限定はされないが、ステンレス焼結体の濾材の場合、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｓｂ、Ｇｅ、Ｃｕを主成分とする凝集物及び高融点有機物の除去性能に優れ好適である。高精度濾過を行う上で、溶融樹脂の温度が２８０℃より低い場合、濾圧が上昇するため、原料樹脂の吐出量を低くするなどの対応が必要となり、生産性が低下する。 In addition, high-precision filtration is performed at any place where the molten resin is maintained at about 280 ° C. in order to remove foreign substances contained in the resin. The filter medium used for high-precision filtration of the molten resin is not particularly limited, but in the case of a stainless steel sintered filter medium, the removal performance of aggregates and high melting point organic substances mainly composed of Si, Ti, Sb, Ge, Cu Excellent and suitable. When performing the high-precision filtration, when the temperature of the molten resin is lower than 280 ° C., the filtration pressure increases, so that it is necessary to take measures such as reducing the discharge amount of the raw material resin, and the productivity is lowered.
さらに、濾材の濾過粒子サイズ（初期濾過効率９５％）は、２０μｍ以下、特に１５μｍ以下が好ましい。濾材の濾過粒子サイズ（初期濾過効率９５％）が２０μｍを超えると、２０μｍ以上の大きさの異物が十分除去できない。濾材の濾過粒子サイズ（初期濾過効率９５％）が２０μｍ以下の濾材を用いて溶融樹脂の高精度濾過を行うことにより、生産性が低下する場合があるが、粗大粒子による光学欠点の少ないフィルムを得る上で重要な工程である。なお、本発明では、光拡散性発現物質としてポリエステルに非相溶性の熱可塑性樹脂を用いることで、上記のような高精度濾過が可能となる。 Further, the filter particle size (initial filtration efficiency 95%) of the filter medium is preferably 20 μm or less, particularly preferably 15 μm or less. When the filter particle size of the filter medium (initial filtration efficiency 95%) exceeds 20 μm, foreign matters having a size of 20 μm or more cannot be sufficiently removed. Productivity may be reduced by performing high-precision filtration of molten resin using a filter medium having a filter particle size (initial filtration efficiency of 95%) of 20 μm or less. However, a film with less optical defects due to coarse particles may be used. It is an important process in obtaining. In the present invention, the above-described high-accuracy filtration is possible by using a thermoplastic resin that is incompatible with polyester as the light diffusibility-expressing substance.
光拡散層（Ａ）と支持層（Ｂ）とを共押出し積層するためには、２台以上の押出し機を用いて、各層の原料を押出し、多層フィードブロック（例えば角型合流部を有する合流ブロック）を用いて両層を合流させ、スリット状のダイからシート状に押出し、キャスティングロール上で冷却固化せしめて未延伸フィルムを作る。あるいは多層フィードブロックを用いる代わりにマルチマニホールドダイを用いても良い。 In order to co-extrusion and laminate the light diffusion layer (A) and the support layer (B), the raw materials of each layer are extruded using two or more extruders, and a multi-layer feed block (for example, a confluence having a rectangular confluence) The two layers are joined together using a block), extruded into a sheet from a slit die, and cooled and solidified on a casting roll to form an unstretched film. Alternatively, a multi-manifold die may be used instead of the multilayer feed block.
また、本発明の光拡散性フィルムにおいては、少なくとも一方の表面に塗布層を有していることが好ましく、さらには両面に塗布層を有していても構わない。好ましい乾燥後塗布量は、０．００５〜０．２０ｇ／ｍ２の範囲である。フィルム表面に塗布層を設けることによって、フィルム表面での反射光の発生を抑制して、全光線透過率をさらに高めることができる。また、光拡散層とは反対面にプリズム加工やハードコート加工を施す場合には、塗布層を設けることで易接着性を付与することができる。 Moreover, in the light diffusable film of this invention, it is preferable to have a coating layer on at least one surface, and also you may have a coating layer on both surfaces. A preferable coating amount after drying is in the range of 0.005 to 0.20 g / m 2 . By providing the coating layer on the film surface, generation of reflected light on the film surface can be suppressed, and the total light transmittance can be further increased. Moreover, when performing prism processing or hard coat processing on the surface opposite to the light diffusion layer, easy adhesion can be imparted by providing a coating layer.
この場合、上記の方法によって得られた未延伸フィルムに塗布層を設けた後、同時二軸延伸を行う。また、逐次延伸法で行う場合、縦または横方向に一軸延伸したフィルムに易接着層を設けた後、直交方向に延伸し、二軸延伸を行う。 In this case, after an application layer is provided on the unstretched film obtained by the above method, simultaneous biaxial stretching is performed. Moreover, when performing by a sequential extending | stretching method, after providing an easily bonding layer in the film uniaxially stretched to the vertical or horizontal direction, it extends | stretches to an orthogonal direction and performs biaxial stretching.
塗布液を未延伸フィルムまたは一軸延伸フィルムに塗布するための方法は、公知の任意の方法から選択することが出来、例えば、リバースロールコート法、グラビアコート法、キスコート法、ダイコーター法、ロールブラッシュ法、スプレーコート法、エアナイフコート法、ワイヤーバーコート法、パイプドクター法、含浸コート法、カーテンコート法、などが挙げられ、これらの方法を単独で、あるいは組み合わせて塗工する。 The method for applying the coating solution to an unstretched film or a uniaxially stretched film can be selected from any known method, for example, reverse roll coating method, gravure coating method, kiss coating method, die coater method, roll brushing Examples include a method, a spray coating method, an air knife coating method, a wire bar coating method, a pipe doctor method, an impregnation coating method, and a curtain coating method, and these methods are applied alone or in combination.
塗布層を構成する樹脂は、光拡散性フィルム用途において、他の部材などとのより優れた接着性を確保する観点から、共重合ポリエステル樹脂、ポリウレタン系樹脂、およびアクリル系樹脂よりなる群から選択される１種以上を主成分とするものであることが好ましい。また、これらの樹脂は、フィルム表面での反射光の発生を抑制するという観点からも推奨される。なお、易接着層における上記「主成分」とは、該層を構成する樹脂１００質量％中、上に列挙した樹脂の少なくとも１種が５０質量％以上であることを意味する。 The resin constituting the coating layer is selected from the group consisting of a copolyester resin, a polyurethane resin, and an acrylic resin from the viewpoint of ensuring better adhesion with other members in light diffusive film applications. It is preferable that the main component is one or more selected from the above. These resins are also recommended from the viewpoint of suppressing the generation of reflected light on the film surface. In addition, the said "main component" in an easily bonding layer means that at least 1 type of resin enumerated above is 50 mass% or more in 100 mass% of resin which comprises this layer.
なお、フィルムの透明性を高くするために、支持層（Ｂ）中に粒子を含有させないか、透明性を阻害しない程度に少量しか含有させないと、フィルムの易滑性が不十分となりハンドリング性が悪化する場合がある。そのため、上記の塗布層には、易滑性付与を目的とした粒子を添加しても構わない。これらの粒子には、透明性を確保するために可視光線の波長以下の極めて平均粒径が小さい粒子を用いることが重要である。 In order to increase the transparency of the film, if the particles are not contained in the support layer (B), or if only a small amount is contained so as not to inhibit the transparency, the slipperiness of the film becomes insufficient and handling properties are improved. It may get worse. Therefore, you may add the particle | grains for the purpose of providing slipperiness to said application layer. For these particles, it is important to use particles having an extremely small average particle diameter equal to or smaller than the wavelength of visible light in order to ensure transparency.
上記の粒子としては、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、シリカ、カオリン、タルク、二酸化チタン、アルミナ、硫酸バリウム、フッ化カルシウム、フッ化リチウム、ゼオライト、硫化モリブデンなどの無機粒子；架橋高分子粒子；シュウ酸カルシウムなどの有機粒子などが挙げられる。塗布層を、上記共重合ポリエステル樹脂を主体として形成する場合には、シリカが特に好ましい。シリカは、ポリエステルと屈折率が比較的近いため、より透明性に優れた光拡散性フィルムを確保し得る点で最も好適である。 Examples of the particles include inorganic particles such as calcium carbonate, calcium phosphate, silica, kaolin, talc, titanium dioxide, alumina, barium sulfate, calcium fluoride, lithium fluoride, zeolite, and molybdenum sulfide; crosslinked polymer particles; calcium oxalate And organic particles. Silica is particularly preferable when the coating layer is formed mainly of the copolymer polyester resin. Since silica has a relatively close refractive index to that of polyester, it is most preferable in that it can secure a light diffusive film having more excellent transparency.
塗布層に含有させる上記粒子は、平均粒径（ＳＥＭ観察粒子径）が０．００５〜１．０μｍであることが、光拡散性フィルムの透明性、ハンドリング性、耐スクラッチ性確保の点から好ましい。粒子の平均粒径の上限は、透明性の点から、０．５μｍであることがさらに好ましく、特に好ましくは０．２μｍである。また、粒子の平均粒径の下限は、ハンドリング性と耐スクラッチ性の点から、０．０３μｍであることがさらに好ましい。 The particles contained in the coating layer preferably have an average particle size (SEM observation particle size) of 0.005 to 1.0 μm from the viewpoint of ensuring transparency, handling properties, and scratch resistance of the light diffusing film. . The upper limit of the average particle size of the particles is more preferably 0.5 μm, particularly preferably 0.2 μm, from the viewpoint of transparency. Further, the lower limit of the average particle diameter of the particles is more preferably 0.03 μm from the viewpoints of handling properties and scratch resistance.
なお、上記の粒子の平均粒径の測定は下記方法により行う。
粒子を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で写真を撮り、最も小さい粒子１個の大きさが２〜５ｍｍとなるような倍率で、３００〜５００個の粒子の最大径を測定し、その平均値を平均粒径とする。また、塗布層に含有する粒子の平均粒径を求める場合は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて、最も小さい粒子１個の大きさが２〜５ｍｍとなるような倍率で塗布フィルムの断面を撮影し、塗布層の断面に存在する粒子の最大径を求める。凝集体からなる粒子の平均粒径は、塗布フィルムの塗布層の断面を、光学顕微鏡を用いて倍率２００倍で３００〜５００個撮影し、その最大径を測定する。
In addition, the measurement of the average particle diameter of said particle | grain is performed with the following method.
Take a photograph of the particles with a scanning electron microscope (SEM), measure the maximum diameter of 300-500 particles at a magnification such that the size of one smallest particle is 2-5 mm, and calculate the average value. Average particle diameter. Moreover, when calculating | requiring the average particle diameter of the particle | grains contained in a coating layer, using a transmission electron microscope (TEM), the cross section of a coating film with the magnification | multiplying_factor which makes the size of one smallest particle | grain become 2-5 mm The maximum diameter of particles existing in the cross section of the coating layer is obtained. The average particle diameter of the particles composed of aggregates is obtained by photographing 300 to 500 cross sections of the coating layer of the coating film using an optical microscope at a magnification of 200 times and measuring the maximum diameter.
塗布層の粒子の含有量は、塗布層の構成成分全量に対して、０．１〜６０質量％であることが、光学用積層フィルムの透明性、密着性、ハンドリング性、耐スクラッチ性確保の点から好ましい。粒子の含有量の上限は、透明性と密着性の点から５０質量％であることがさらに好ましく、特に好ましくは４０質量％である。また、粒子の含有量の下限は、ハンドリング性と耐スクラッチ性の点から１質量％がさらに好ましい。 The content of the particles in the coating layer is 0.1 to 60% by mass relative to the total amount of the constituent components of the coating layer, ensuring transparency, adhesion, handling properties, and scratch resistance of the optical laminated film. It is preferable from the point. The upper limit of the content of particles is more preferably 50% by mass, particularly preferably 40% by mass, from the viewpoints of transparency and adhesion. Further, the lower limit of the content of the particles is more preferably 1% by mass from the viewpoints of handling properties and scratch resistance.
上記粒子は２種類以上を併用してもよく、同種の粒子で粒径の異なるものを配合してもよいが、いずれにしても、粒子全体の平均粒径、および合計の含有量が上記範囲を満足することが好ましい。 Two or more kinds of the particles may be used in combination, and the same kind of particles having different particle sizes may be blended, but in any case, the average particle size of the whole particles and the total content are within the above range. Is preferably satisfied.
次に、上記の方法で得られた未延伸フィルムを同時二軸延伸または逐次二軸延伸し、次いで熱処理を行う。 Next, the unstretched film obtained by the above method is simultaneously biaxially stretched or sequentially biaxially stretched, and then heat-treated.
上記の二軸延伸は、縦、横、両方向に２．８倍以上の延伸倍率で行うことが望ましい。なお、本発明で定義する延伸倍率とは、フィルムが実際に延伸された実延伸倍率のことである。この延伸倍率は各延伸工程前後での単位面積あたりの質量変化率や、格子状の倍率マーカーを未延伸フィルムに記入することによって把握することができる。縦方向または横方向のいずれかの延伸倍率が２．８倍未満の場合は、二軸延伸フィルム本来の優れた耐熱性と機械的強度が得られない。また、フィルムの厚み均一性が著しく悪化する。本発明における好ましい延伸倍率の下限は２．９倍、より好ましい下限は３．０倍、最も好ましい下限は３．１倍である。また、延伸倍率の好ましい上限は６．０倍である。 The biaxial stretching is desirably performed at a stretching ratio of 2.8 times or more in both the vertical, horizontal, and both directions. In addition, the draw ratio defined by this invention is the actual draw ratio by which the film was actually extended | stretched. This stretch ratio can be grasped by writing a mass change rate per unit area before and after each stretching step and a lattice-shaped magnification marker on an unstretched film. If the draw ratio in either the machine direction or the transverse direction is less than 2.8 times, the heat resistance and mechanical strength inherent to the biaxially stretched film cannot be obtained. In addition, the film thickness uniformity is significantly deteriorated. The lower limit of the preferred draw ratio in the present invention is 2.9 times, the more preferred lower limit is 3.0 times, and the most preferred lower limit is 3.1 times. The preferable upper limit of the draw ratio is 6.0 times.
また、本発明における二軸延伸は、縦、横両方向の延伸をいずれも８０％／秒未満の延伸速度で行うことが望ましい。一般的に行われる逐次二軸延伸法において、縦方向の延伸はロール方式の延伸機が用いられる。しかしながら、ロール方式の延伸は極めて延伸速度が早く、本発明の効果を得ることが困難である。 In the biaxial stretching in the present invention, it is desirable to perform stretching in both the longitudinal and transverse directions at a stretching speed of less than 80% / second. In a sequential biaxial stretching method that is generally performed, a roll-type stretching machine is used for stretching in the machine direction. However, roll-type stretching has a very high stretching speed, and it is difficult to obtain the effects of the present invention.
上記のような縦方向及び横方向の延伸速度に制御することが可能な二軸延伸機としては、クリップによってフィルム両端を把持した状態でテンターに導き、クリップ間の幅およびクリップの搬送速度を制御することにより、縦・横両方向に連続延伸可能な機構を備えたテンター方式の同時二軸延伸機が好適である。当該機能を有する設備であれば、そのクリップ搬送機構は任意であり、特に制約されるものではないが、パンタグラフ方式やリニアモーター方式、或いはスクリュー方式等、従来公知の装置を採用することができる。 As a biaxial stretching machine that can control the stretching speed in the machine direction and the transverse direction as described above, it guides to the tenter while holding both ends of the film with clips, and controls the width between clips and the transport speed of clips. Thus, a tenter type simultaneous biaxial stretching machine equipped with a mechanism capable of continuous stretching in both the longitudinal and lateral directions is suitable. As long as the equipment has this function, the clip transport mechanism is optional and is not particularly limited, but a conventionally known apparatus such as a pantograph system, a linear motor system, or a screw system can be adopted.
なお、フィルムの二軸延伸に際し、その延伸温度や熱処理温度、時間等の細部条件は、マトリックスポリマーの特性やフィルムに要求される特性、例えば屈折率等の光学特性、力学的特性、寸法変化率等の熱的特性、所望の結晶化度、等に応じて適宜選択することが可能であり、特に制約されるものではない。 In the biaxial stretching of the film, the detailed conditions such as stretching temperature, heat treatment temperature, and time are the characteristics of the matrix polymer and the characteristics required for the film, for example, optical characteristics such as refractive index, mechanical characteristics, dimensional change rate. It is possible to select appropriately according to the thermal characteristics such as, the desired crystallinity, etc., and there is no particular limitation.
但し、ポリエステルをマトリックスポリマーとして用い、かつフィルムの二軸延伸に同時二軸延伸機を用いる場合、その好ましい延伸温度は９０℃〜１１５℃である。また、フィルムの熱処理温度は２００℃以上２５０℃以下の範囲が好ましく、熱処理時間は１０秒以上１００秒以下の範囲が好ましい。また、熱処理と同時または熱処理後に、縦方向および／または横方向の緩和処理を施してもかまわない。 However, when polyester is used as the matrix polymer and a simultaneous biaxial stretching machine is used for biaxial stretching of the film, the preferred stretching temperature is 90 ° C to 115 ° C. The heat treatment temperature of the film is preferably in the range of 200 ° C. to 250 ° C., and the heat treatment time is preferably in the range of 10 seconds to 100 seconds. Moreover, you may perform the relaxation process of the vertical direction and / or a horizontal direction simultaneously with heat processing or after heat processing.
次に、本発明の効果を実施例および比較例を用いて説明する。まず、本発明で使用した特性値の評価方法を下記に示す。 Next, the effect of this invention is demonstrated using an Example and a comparative example. First, the evaluation method of the characteristic values used in the present invention is shown below.
［評価方法］
（１）ポリエステル樹脂の固有粘度
ＪＩＳ Ｋ ７３６７−５に準拠し、溶媒としてフェノール（６０質量％）と１，１，２，２−テトラクロロエタン（４０質量％）の混合溶媒を用い、３０℃で測定した。
[Evaluation method]
(1) Intrinsic viscosity of polyester resin In accordance with JIS K 7367-5, a mixed solvent of phenol (60% by mass) and 1,1,2,2-tetrachloroethane (40% by mass) is used as a solvent at 30 ° C. It was measured.
（２）結晶融解熱量および融点
エスアイアイ・ナノテクノロジー社製ＤＳＣ６２２０型示差走査型熱量計を用いて求める。窒素雰囲気下、サンプルを３００℃で５分間加熱溶融した後、液体窒素で急冷し、その１０ｍｇを２０℃／分の速度で昇温させ、示差熱分析を行った。結晶融解熱量は、ＪＩＳ−Ｋ７１２１−１９８７、９・１項に定義される融解ピーク温度（Ｔｐｍ）、補外融解開始温度（Ｔｉｍ）および補外融解終了温度（Ｔｅｍ）とを囲むＤＳＣ曲線を積分して求めた。
(2) Calorie melting calorie and melting point This is determined using a DSC 6220 type differential scanning calorimeter manufactured by SII Nano Technology. In a nitrogen atmosphere, the sample was heated and melted at 300 ° C. for 5 minutes, then rapidly cooled with liquid nitrogen, 10 mg of the sample was heated at a rate of 20 ° C./minute, and differential thermal analysis was performed. The amount of heat of crystal fusion is obtained by integrating the DSC curve that surrounds the melting peak temperature (Tpm), extrapolation melting start temperature (Tim) and extrapolation melting end temperature (Tem) defined in JIS-K7121-1987, item 9/1. And asked.
（３）溶融粘度
樹脂温度２８５℃、剪断速度１００／秒における溶融粘度を、フローテスター（島津製作所製、ＣＦＴ−５００）を用いて測定した。なお、剪断速度１００／秒での溶融粘度の測定は、剪断速度を１００／秒に固定して行うことが困難であるため、適当な荷重を用いて、１００／秒未満の任意の剪断速度および当該速度よりも大きい任意の剪断速度で溶融粘度を測定し、縦軸に溶融粘度、横軸に剪断速度をとり、両対数グラフにプロットした。上記の２点を直線で結び、内挿により剪断速度１００／秒での溶融粘度（単位：Ｐａ・ｓ）を求めた。
(3) Melt viscosity The melt viscosity at a resin temperature of 285 ° C. and a shear rate of 100 / sec was measured using a flow tester (manufactured by Shimadzu Corporation, CFT-500). Note that measurement of melt viscosity at a shear rate of 100 / sec is difficult to perform with the shear rate fixed at 100 / sec. Therefore, using an appropriate load, any shear rate of less than 100 / sec and The melt viscosity was measured at an arbitrary shear rate higher than the rate, the melt viscosity was plotted on the vertical axis, and the shear rate was plotted on the horizontal axis, and plotted on a log-log graph. The above two points were connected by a straight line, and the melt viscosity (unit: Pa · s) at a shear rate of 100 / sec was determined by interpolation.
（４）フィルムの厚み斑
縦方向に連続したテープ状サンプル（横方向５ｃｍ×縦方向１ｍ）を採取し、（株）セイコー・イーエム製電子マイクロメータ、ミリトロン１２４０を用いて、１ｃｍピッチで１００点の厚みを測定する。測定値から、厚みの最大値（ｄｍａｘ）、最小値（ｄｍｉｎ）、平均値（ｄ）を求め、下記式にて厚み斑（％）を算出した。なお、測定は３回行い、その平均値を求めた。なお、縦方向とは延伸の流れ方向（機械方向、もしくは長手方向）といい、横方向とはそれに垂直な方向（幅方向）をいう。
厚み斑（％）＝（（ｄｍａｘ−ｄｍｉｎ）／ｄ）×１００
(4) Thickness variation of film A tape-like sample (5 cm in the horizontal direction × 1 m in the vertical direction) continuous in the vertical direction was collected, and 100 points were obtained at 1 cm pitch using an electronic micrometer manufactured by Seiko EM Co., Ltd. and Millitron 1240. Measure the thickness. From the measured values, the maximum value (dmax), the minimum value (dmin), and the average value (d) of the thickness were obtained, and the thickness unevenness (%) was calculated by the following formula. In addition, the measurement was performed 3 times and the average value was obtained. In addition, the longitudinal direction is referred to as a drawing flow direction (machine direction or longitudinal direction), and the lateral direction is a direction perpendicular to the stretching direction (width direction).
Thickness unevenness (%) = ((dmax−dmin) / d) × 100
（５）ヘーズ、全光線透過率
ヘーズ（曇価）、全光線透過率は、ＪＩＳ Ｋ ７１０５「プラスチックの光学的特性試験方法」に準拠して測定した。測定器には、日本電色工業社製ＮＤＨ−３００Ａ型濁度計を用いた。フィルム試料片は、支持層（Ｂ）面を入射光側に配置し、光拡散層（Ａ）面を出射光側に配置して測定した。
(5) Haze and total light transmittance Haze (cloudiness value) and total light transmittance were measured in accordance with JIS K 7105 “Testing methods for optical properties of plastics”. NDH-300A type turbidimeter manufactured by Nippon Denshoku Industries Co., Ltd. was used for the measuring instrument. The film sample piece was measured with the support layer (B) surface disposed on the incident light side and the light diffusion layer (A) surface disposed on the outgoing light side.
（６）引張強さ
ＪＩＳ Ｃ ２３１８−１９９７ ５．３．３（引張強さ及び伸び率）に準拠して測定した。
(6) Tensile strength Measured according to JIS C 2318-1997 5.3.3 (tensile strength and elongation).
（７）寸法変化率
ＪＩＳ Ｃ ２３１８−１９９７ ５．３．４（寸法変化）に準拠して測定した。
(7) Dimensional change rate It measured based on JIS C 2318-1997 5.3.4 (dimensional change).
（８）面配向度（ΔＰ）
ＪＩＳ Ｋ ７１４２−１９９６ ５．１（Ａ法）により、ナトリウムＤ線を光源としてアッベ屈折計によりフィルム長手方向の屈折率（ｎｘ）、幅方向の屈折率（ｎｙ）、厚み方向の屈折率（ｎｚ）を測定し、下記式によって面配向度（ΔＰ）を算出した。
ΔＰ＝{（ｎｘ＋ｎｙ）−２ｎｚ}÷２
(8) Degree of plane orientation (ΔP)
In accordance with JIS K 7142-1996 5.1 (Method A), the refractive index in the film longitudinal direction (nx), the refractive index in the width direction (ny), and the refractive index in the thickness direction (nz) using an Abbe refractometer with the sodium D line as the light source. ) And the degree of plane orientation (ΔP) was calculated by the following formula.
ΔP = {(nx + ny) −2nz} / 2
（９）カール値
フィルムを縦方向に１００ｍｍ、横方向に１００ｍｍに枚葉状に切り出し、無荷重の状態で、１００℃で３０分間加熱処理した後、フィルムの凸部を下にして水平なガラス板上に静置し、ガラス板と立ち上がったフィルム４隅の下端との垂直距離を、定規を用いて測定し、この４箇所の測定値の最大値を求めた。カール値とした。サンプルは３点準備し、繰り返し測定を行い、得られた３つの最大値の平均値を求めて、カール値とした。なお、前記垂直距離の測定では、垂直距離が１ｍｍ以下の場合は０．５ｍｍの精度で、垂直距離が１ｍｍを超える場合には１ｍｍの精度で測定した。
(9) Curl value The film is cut into a sheet of 100 mm in the vertical direction and 100 mm in the horizontal direction, heat-treated at 100 ° C. for 30 minutes under no load, and then a horizontal glass plate with the convex portion of the film facing down. The vertical distance between the glass plate and the lower end of the four corners of the rising film was measured using a ruler, and the maximum value of the measured values at these four locations was determined. The curl value was used. Three samples were prepared, repeated measurement was performed, and an average value of the three maximum values obtained was obtained to obtain a curl value. The vertical distance was measured with an accuracy of 0.5 mm when the vertical distance was 1 mm or less, and with an accuracy of 1 mm when the vertical distance exceeded 1 mm.
（１０）十点平均粗さ（ＳＲｚ）
フィルムの表面を触針式三次元表面粗さ計（株式会社小坂研究所社製、ＳＥ−３ＡＫ）を用いて、針の半径２μｍ、荷重３０ｍｇ、針のスピード０．１ｍｍ／秒の条件下で、フィルムの長手方向にカットオフ値０．２５ｍｍ、Ｚ測定倍率５０００倍で、測定長１ｍｍにわたって測定し、２μｍピッチで５００点に分割し、各点の高さを三次元粗さ解析装置（株式会社小坂研究所社製、ＴＤＡ−２１）に取り込ませた。これと同様の操作をフィルムの幅方向について２μｍ間隔で連続的に１５０回、即ちフィルムの幅方向０．３ｍｍにわたって行い、解析装置にデータを取り込ませた。次に、前記解析装置を用いて、十点平均粗さＳＲｚを求めた。ＳＲｚの単位は、いずれもμｍである。なお、測定は光拡散面について３回行い、それらの平均値を採用した。
(10) Ten-point average roughness (SRz)
Using a stylus type three-dimensional surface roughness meter (SE-3AK, manufactured by Kosaka Laboratory Ltd.), the surface of the film was subjected to the conditions of a needle radius of 2 μm, a load of 30 mg, and a needle speed of 0.1 mm / sec. , Measured in the longitudinal direction of the film with a cut-off value of 0.25 mm, Z measurement magnification of 5000 times, measurement length of 1 mm, divided into 500 points at a pitch of 2 μm, and the height of each point was measured with a three-dimensional roughness analyzer (stock) The product was incorporated into TDA-21) manufactured by Kosaka Laboratory. The same operation was performed 150 times continuously at intervals of 2 μm in the width direction of the film, that is, over 0.3 mm in the width direction of the film, and the data was taken into the analyzer. Next, the ten-point average roughness SRz was determined using the analysis device. The unit of SRz is all μm. In addition, the measurement was performed 3 times about the light diffusion surface, and those average values were adopted.
[実施例１]
（１）ＰＥＴ樹脂（Ｍ１）の製造
エステル化反応缶を昇温し、２００℃に到達した時点で、テレフタル酸を８６．４質量部及びエチレングリコールを６４．４質量部からなるスラリーを仕込み、攪拌しながら触媒として三酸化アンチモンを０．０１７質量部及びトリエチルアミンを０．１６質量部添加した。次いで、加圧昇温を行いゲージ圧３．５ｋｇｆ／ｃｍ２、２４０℃の条件で、加圧エステル化反応を行った。その後、エステル化反応缶内を常圧に戻し、酢酸マグネシウム４水和物０．０７１質量部、次いでリン酸トリメチル０．０１４質量部を添加した。さらに、１５分かけて２６０℃に昇温し、リン酸トリメチル０．０１２質量部、次いで酢酸ナトリウム０．００３６質量部を添加した。１５分後、得られたエステル化反応生成物を重縮合反応缶に移送し、減圧下２６０℃から２８０℃へ徐々に昇温し、２８５℃で重縮合反応を行った。
[Example 1]
(1) Production of PET resin (M1) The temperature of the esterification reaction can was increased, and when it reached 200 ° C, a slurry consisting of 86.4 parts by mass of terephthalic acid and 64.4 parts by mass of ethylene glycol was charged. While stirring, 0.017 parts by mass of antimony trioxide and 0.16 parts by mass of triethylamine were added as catalysts. Next, the pressure was increased and the pressure esterification reaction was performed under the conditions of a gauge pressure of 3.5 kgf / cm 2 and 240 ° C. Thereafter, the inside of the esterification reaction vessel was returned to normal pressure, and 0.071 part by mass of magnesium acetate tetrahydrate and then 0.014 part by mass of trimethyl phosphate were added. Furthermore, the temperature was raised to 260 ° C. over 15 minutes, and 0.012 part by mass of trimethyl phosphate and then 0.0036 part by mass of sodium acetate were added. After 15 minutes, the obtained esterification reaction product was transferred to a polycondensation reaction can, gradually heated from 260 ° C. to 280 ° C. under reduced pressure, and subjected to a polycondensation reaction at 285 ° C.
重縮合反応終了後、濾過粒子サイズ５μｍ（初期濾過効率：９５％）のナスロン製フィルターで濾過処理を行い、ノズルからストランド状に押出し、予め濾過処理（孔径：１μｍ以下）を行った冷却水を用いて冷却、固化させ、ペレット状にカットした。得られたＰＥＴ樹脂（Ｍ１）は、融点が２５７℃、固有粘度が０．６１６ｄｌ／ｇ、Ｓｂ含有量が１４４ｐｐｍ、Ｍｇ含有量が５８ｐｐｍ、Ｐ量が４０ｐｐｍ、カラーＬ値が５６．２、カラーｂ値が１．６であり、不活性粒子及び内部析出粒子は実質上含有していなかった。 After completion of the polycondensation reaction, filtered with a NASRON filter with a filtration particle size of 5 μm (initial filtration efficiency: 95%), extruded into a strand from a nozzle, and preliminarily filtered (pore size: 1 μm or less) It was cooled and solidified, and cut into pellets. The obtained PET resin (M1) has a melting point of 257 ° C., an intrinsic viscosity of 0.616 dl / g, an Sb content of 144 ppm, an Mg content of 58 ppm, a P content of 40 ppm, a color L value of 56.2, and a color. The b value was 1.6, and inert particles and internally precipitated particles were not substantially contained.
（２）共重合ポリエステル樹脂（Ｍ２）の製造
芳香族ジカルボン酸成分として、テレフタル酸単位１００モル％、ジオール成分としてエチレングリコール単位７０モル％及びネオペンチルグリコール単位３０モル％を構成成分とする、固有粘度が０．７４ｄｌ／ｇの共重合ポリエステル樹脂（Ｍ２）を（Ｍ１）の作製方法に準じて作製した。
(2) Production of copolymer polyester resin (M2) As aromatic dicarboxylic acid component, terephthalic acid unit 100 mol%, diol component as ethylene glycol unit 70 mol% and neopentyl glycol unit 30 mol% as constituent components A copolyester resin (M2) having a viscosity of 0.74 dl / g was produced according to the production method of (M1).
（３）塗布液（Ｍ３）の調製
ジメチルテレフタレート９５質量部、ジメチルイソフタレート９５質量部、エチレングリコール３５質量部、ネオペンチルグリコール１４５質量部、酢酸亜鉛０．１質量部および三酸化アンチモン０．１質量部を反応容器に仕込み、１８０℃で３時間かけてエステル交換反応を行った。次に、５−ナトリウムスルホイソフタル酸６．０質量部を添加し、２４０℃で１時間かけてエステル化反応を行った後、２５０℃で減圧下（１０〜０．２ｍｍＨｇ）、２時間かけて重縮合反応を行い、数平均分子量１９，５００、ガラス点移転６０℃の共重合ポリエステル系樹脂（Ａ）を得た。
(3) Preparation of coating solution (M3) 95 parts by mass of dimethyl terephthalate, 95 parts by mass of dimethyl isophthalate, 35 parts by mass of ethylene glycol, 145 parts by mass of neopentyl glycol, 0.1 part by mass of zinc acetate and 0.1% of antimony trioxide A mass part was charged in a reaction vessel, and a transesterification reaction was performed at 180 ° C. over 3 hours. Next, 6.0 parts by mass of 5-sodium sulfoisophthalic acid was added, and esterification was performed at 240 ° C. over 1 hour, and then at 250 ° C. under reduced pressure (10 to 0.2 mmHg) over 2 hours. A polycondensation reaction was performed to obtain a copolymerized polyester resin (A) having a number average molecular weight of 19,500 and a glass point transfer of 60 ° C.
得られた共重合ポリエステル系樹脂（Ａ）の３０質量％水分散液を７．５質量部、重亜硫酸ソーダでブロックしたイソシアネート基を含有する自己架橋型ポリウレタン系樹脂（Ｂ）の２０質量％水溶液（第一工業製薬製、エラストロンＨ−３）を１１．３質量部、エラストロン用触媒（第一工業製薬製、Ｃａｔ６４）を０．３質量部、水を３９．８質量部およびイソプロピルアルコールを３７．４質量部、それぞれ混合した。 7.5% by mass of a 30% by mass aqueous dispersion of the obtained copolyester resin (A) and a 20% by mass aqueous solution of a self-crosslinking polyurethane resin (B) containing an isocyanate group blocked with sodium bisulfite. 11.3 parts by mass (Daiichi Kogyo Seiyaku Co., Ltd., Elastolon H-3), 0.3 parts by mass of Elastolone Catalyst (Daiichi Kogyo Seiyaku, Cat 64), 39.8 parts by mass of water and 37 isopropyl alcohol 4 parts by mass were mixed.
さらに、フッ素系ノニオン型界面活性剤（大日本インキ化学工業製、メガファックＦ１４２Ｄ）の１０質量％水溶液を０．６質量部、粒子Ａとしてコロイダルシリカ（日産化学工業製、スノーテックスＯＬ；平均粒径４０ｎｍ）の２０質量％水分散液を２．３質量部、粒子Ｂとして乾式法シリカ（日本アエロジル製、アエロジルＯＸ５０；平均粒径２００ｎｍ、平均一次粒径４０ｎｍ）の３．５質量％水分散液を０．５質量部添加した。次いで、５質量％の重曹水溶液で塗布液のｐＨを６．２に調整し、濾過粒子サイズ（初期濾過効率：９５％）が１０μｍのフェルト型ポリプロピレン製フィルターで精密濾過し、塗布液（Ｍ３）を調整した。 Furthermore, colloidal silica (manufactured by NISSAN CHEMICAL INDUSTRIES, SNOWTEX OL; average particle) as a particle A, containing 0.6 part by mass of a 10% by mass aqueous solution of a fluorine-based nonionic surfactant (manufactured by Dainippon Ink and Chemicals, Megafac F142D). 2.3 mass parts of a 20 mass% aqueous dispersion having a diameter of 40 nm), and 3.5 mass% aqueous dispersion of dry process silica (Nippon Aerosil, Aerosil OX50; average particle diameter 200 nm, average primary particle diameter 40 nm) as particles B 0.5 parts by mass of the liquid was added. Next, the pH of the coating solution was adjusted to 6.2 with a 5% by weight aqueous sodium bicarbonate solution, and the solution was finely filtered with a felt type polypropylene filter having a filtration particle size (initial filtration efficiency: 95%) of 10 μm. Adjusted.
（３）光拡散性フィルムの製造
光拡散層（Ａ）の原料として、ＰＥＴ（Ｍ１）６７質量部と、ＰＥＴ（Ｍ２）３０質量部と、ガラス転移温度が１６０℃の環状オレフィンコポリマー（Ｔｏｐａｓ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社製、ＴＯＰＡＳ６０１５）３質量部とをペレット混合し、１３５℃で６時間減圧乾燥（１Ｔｏｒｒ）した後、押出機２に供給した。また、Ｂ層の原料としてＰＥＴ（Ｍ１）を１３５℃で６時間減圧乾燥（１Ｔｏｒｒ）した後、押出機１に供給した。押出機２、及び押出機１に供給された各原料を、押出機の溶融部、混練り部、ポリマー管、ギアポンプ、フィルターまでの樹脂温度は２８０℃、その後のポリマー管では２７５℃とし、２層合流ブロックを用いて積層し、口金よりシート状に溶融押し出した。なお、Ａ層とＢ層との厚み比率は、１０対９０となるように、各層のギアポンプを用いて制御した。また、前記のフィルターには、いずれもステンレス焼結体の濾過粒子サイズ１０μｍの濾材（初期濾過効率：９５％）を用いた。また、口金の温度は、押し出された樹脂温度が２７５℃になるように制御した。
(3) Production of Light Diffusing Film As raw materials for the light diffusing layer (A), 67 parts by mass of PET (M1), 30 parts by mass of PET (M2), and a cyclic olefin copolymer having a glass transition temperature of 160 ° C. (Topas Advanced) 3 parts by mass of Polymers, TOPAS6015) was mixed with pellets, dried at 135 ° C. under reduced pressure (1 Torr) for 6 hours, and then supplied to the extruder 2. Further, PET (M1) as a raw material of the B layer was dried under reduced pressure (1 Torr) at 135 ° C. for 6 hours, and then supplied to the extruder 1. The raw material supplied to the extruder 2 and the extruder 1 has a resin temperature of 280 ° C. until the melting part, kneading part, polymer tube, gear pump, and filter of the extruder, and 275 ° C. in the subsequent polymer tube. It laminated | stacked using the layer confluence | merging block, and it melt-extruded in the sheet form from the nozzle | cap | die. In addition, the thickness ratio of A layer and B layer was controlled using the gear pump of each layer so that it might become 10:90. In addition, a filter medium (initial filtration efficiency: 95%) of a sintered stainless steel filter particle size of 10 μm was used for each of the filters. The temperature of the die was controlled so that the temperature of the extruded resin was 275 ° C.
そして、押し出した樹脂を、表面温度３０℃の冷却ドラム上にキャスティングして静電印加法を用いて冷却ドラム表面に密着させて冷却固化し、厚さ約１．２ｍｍの未延伸フィルムを作成した。このとき、Ｂ層面を冷却ドラムに接する面とした。 Then, the extruded resin was cast on a cooling drum having a surface temperature of 30 ° C. and adhered to the surface of the cooling drum using an electrostatic application method to be cooled and solidified, thereby producing an unstretched film having a thickness of about 1.2 mm. . At this time, the layer B surface was a surface in contact with the cooling drum.
次いで、得られた未延伸フィルムの片面（Ｂ層面）に塗布液（Ｍ３）塗布方法にはリバースロール法を採用し、塗布液（Ｍ３）を濾過粒子サイズ５μｍ（初期濾過効率：９５％）のフェルト型ポリプロピレン製濾材で精密濾過を行ったものを、乾燥後塗布量が０．１ｇ／ｍ２となるように塗布した。その後、２ゾーンに分かれた乾燥炉にて、第１ゾーンは温度１００℃、風速２０ｍ／秒、1０秒間で、第２ゾーンは温度７０℃、風速２０ｍ／秒、１０秒間にて塗布面を乾燥した。 Next, a reverse roll method is adopted as a coating solution (M3) coating method on one side (B layer surface) of the obtained unstretched film, and the coating solution (M3) has a filtration particle size of 5 μm (initial filtration efficiency: 95%). What was subjected to microfiltration with a felt type polypropylene filter medium was applied so that the coating amount after drying was 0.1 g / m 2 . After that, in a drying furnace divided into two zones, the first zone is dried at a temperature of 100 ° C. and a wind speed of 20 m / sec for 10 seconds, and the second zone is dried at a temperature of 70 ° C. and a wind speed of 20 m / sec for 10 seconds. did.
次いで、塗布層を有する未延伸フィルムを、９５℃の熱風で４０秒間予熱した後、５０％／秒の一定延伸速度で、縦、及び横方向に、３．５倍ずつ同時二軸延伸した。次いで２２０℃の熱風で１０秒間の熱処理を施し、室温まで冷却して光拡散フィルムを作製した。 Next, the unstretched film having the coating layer was preheated with hot air at 95 ° C. for 40 seconds, and then simultaneously biaxially stretched 3.5 times in the longitudinal and lateral directions at a constant stretching speed of 50% / second. Next, heat treatment was performed for 10 seconds with hot air at 220 ° C., and the resultant was cooled to room temperature to produce a light diffusion film.
（４）光拡散性フィルムの特性
本実施例１で得られた光拡散性フィルムの特性を表１に示す。表１から分かる通り、本発明の方法で得られる光拡散性フィルムは、延伸フィルム本来の優れた耐熱性を有しており、かつ優れた光線透過率と光拡散性とを有していることが分かる。
(4) Characteristics of Light Diffusing Film Table 1 shows the characteristics of the light diffusing film obtained in Example 1. As can be seen from Table 1, the light diffusive film obtained by the method of the present invention has excellent heat resistance inherent to the stretched film, and has excellent light transmittance and light diffusibility. I understand.
[実施例２]
実施例１において、未延伸フィルムの両面に塗布層を設けた。塗布液には、実施例１と同じものを用いた。また、Ｂ層面側の塗布、乾燥方法は実施例１記載の方法によって行った。但し、Ａ層面側の塗布方法にはワイヤーバー法を採用し、乾燥後塗布量が０．１ｇ／ｍ２となるように塗布し、塗布後、直ちに同時二軸延伸機に導いた。その他の製造条件は、実施例１と全く同じ方法により、光拡散フィルムを作製した。本実施例２で得られた光拡散性フィルムの特性を表１に示す。本実施例２で得られたフィルムは、実施例１よりもさらに全光線透過率が向上しており、光拡散性フィルムとして優れた特徴を有していることが分かる。
[Example 2]
In Example 1, the coating layer was provided on both surfaces of the unstretched film. The same coating solution as in Example 1 was used. The coating and drying methods on the B layer surface side were carried out by the method described in Example 1. However, the wire bar method was adopted as the coating method on the side of the A layer, the coating was applied so that the coating amount after drying was 0.1 g / m 2, and after the coating, it was immediately led to a simultaneous biaxial stretching machine. Other manufacturing conditions were the same as in Example 1 to produce a light diffusion film. Table 1 shows the characteristics of the light diffusing film obtained in Example 2. It can be seen that the film obtained in Example 2 has further improved total light transmittance as compared with Example 1, and has excellent characteristics as a light diffusive film.
[実施例３]
実施例１の方法において、光拡散層（Ａ層）の原料として、ＰＥＴ（Ｍ１）６４質量部と、ＰＥＴ（Ｍ２）３０質量部と、ガラス転移温度が１６０℃の環状オレフィンコポリマー（Ｔｏｐａｓ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社製、ＴＯＰＡＳ６０１５）６質量部とをペレット混合して用い、熱処理温度を２４０℃、熱処理時間を２０秒間にする以外は、実施例１と同様の方法で光拡散フィルムを作製した。本実施例３で得られた光拡散性フィルムの特性を表１に示す。
[Example 3]
In the method of Example 1, as a raw material of the light diffusion layer (A layer), 64 parts by mass of PET (M1), 30 parts by mass of PET (M2), and a cyclic olefin copolymer (Topas Advanced Polymers) having a glass transition temperature of 160 ° C. A light diffusing film was produced in the same manner as in Example 1 except that 6 parts by mass of TOPAS6015) manufactured by the company were mixed in pellets, the heat treatment temperature was 240 ° C., and the heat treatment time was 20 seconds. Table 1 shows the characteristics of the light diffusing film obtained in Example 3.
[実施例４]
実施例１の方法において、光拡散層（Ａ層）の原料として、ＰＥＴ（Ｍ１）６７質量部と、ＰＥＴ（Ｍ２）３０質量部と、ガラス転移温度が１４５℃の環状オレフィンコポリマー（三井化学株式会社製、ＡＰＬ６０１５Ｔ）３質量部とをペレット混合し用いる以外は、実施例１と同様の方法で光拡散フィルムを作製した。本実施例４で得られた光拡散性フィルムの特性を表１に示す。
[Example 4]
In the method of Example 1, 67 parts by mass of PET (M1), 30 parts by mass of PET (M2), and a cyclic olefin copolymer having a glass transition temperature of 145 ° C. (Mitsui Chemicals, Inc.) A light diffusing film was produced in the same manner as in Example 1 except that 3 parts by mass of APL6015T) manufactured by the company were mixed with pellets. Table 1 shows the characteristics of the light diffusing film obtained in Example 4.
[実施例５]
実施例１の方法において、光拡散層（Ａ層）の原料として、ＰＥＴ（Ｍ１）６３質量部と、ＰＥＴ（Ｍ２）２７質量部、ガラス転移点が９９℃、溶融粘度が１４７Ｐａ・ｓのポリスチレン（日本ポリスチ社製Ｇ７９７Ｎ）１０質量部とをペレット混合したものを用いる以外は、実施例１と同様の方法で光拡散フィルムを作製した。本実施例５で得られた光拡散性フィルムの特性を表１に示す。
[Example 5]
In the method of Example 1, as a raw material of the light diffusion layer (A layer), 63 parts by mass of PET (M1), 27 parts by mass of PET (M2), a glass transition point of 99 ° C., and a polystyrene having a melt viscosity of 147 Pa · s. A light diffusing film was produced in the same manner as in Example 1 except that 10 parts by mass (G797N, manufactured by Nippon Polystyrene Co., Ltd.) was used. Table 1 shows the characteristics of the light diffusing film obtained in Example 5.
[実施例６]
（５）共重合ポリエステル樹脂（Ｍ４）
芳香族ジカルボン酸成分として、テレフタル酸単位１００モル％、ジオール成分としてエチレングリコール単位７０モル％及びシクロヘキサンジメタノール単位３０モル％を構成成分とする、固有粘度が０．６０ｄｌ／ｇ、溶融粘度１９７Ｐａ・ｓの結晶性共重合ポリエステル樹脂（Ｍ５）を作製した。
[Example 6]
(5) Copolyester resin (M4)
As the aromatic dicarboxylic acid component, the terephthalic acid unit is 100 mol%, the diol component is the ethylene glycol unit 70 mol% and the cyclohexanedimethanol unit 30 mol%, and the intrinsic viscosity is 0.60 dl / g, the melt viscosity is 197 Pa · Crystalline copolyester resin (M5) of s was produced.
実施例１において、共重合成分、その含有率（グリコール成分全量に対する共重合成分のモル比率）、およびポリスチレンの含有量が表１に示した組成となるように、樹脂Ｍ１、Ｍ４、およびガラス転移点が９９℃、溶融粘度が１４７Ｐａ・ｓのポリスチレン（日本ポリスチ社製Ｇ７９７Ｎ）を用いてＡ層、Ｂ層の原料配合を調整した。上記以外は実施例１と同様の方法により、光拡散性フィルムを作製した。本実施例６で得られたフィルムの特性を表１に示す。 In Example 1, the resins M1, M4, and the glass transition so that the copolymerization component, the content thereof (molar ratio of the copolymerization component with respect to the total amount of the glycol component), and the polystyrene content have the compositions shown in Table 1. The raw material composition of the A layer and the B layer was adjusted using polystyrene (G797N manufactured by Nippon Polyste) having a point of 99 ° C. and a melt viscosity of 147 Pa · s. A light diffusing film was produced in the same manner as in Example 1 except for the above. The characteristics of the film obtained in Example 6 are shown in Table 1.
[比較例１]
実施例１の方法において、光拡散層（Ａ層）の原料として、ＰＥＴ（Ｍ１）９０質量部と、ガラス転移点が９９℃、溶融粘度が１４７Ｐａ・ｓのポリスチレン（日本ポリスチ社製Ｇ７９７Ｎ）１０質量部とをペレット混合したものを用いること意外は、実施例１と同様の方法で光拡散フィルムを作製した。本比較例１で得られた光拡散性フィルムの特性を表２に示す。
[Comparative Example 1]
In the method of Example 1, as a raw material of the light diffusion layer (A layer), 90 parts by mass of PET (M1), polystyrene having a glass transition point of 99 ° C. and a melt viscosity of 147 Pa · s (G797N, manufactured by Nippon Polyste) 10 A light diffusing film was produced in the same manner as in Example 1 except that a pellet mixed with a mass part was used. The properties of the light diffusing film obtained in Comparative Example 1 are shown in Table 2.
[比較例２]
実施例１の方法において、光拡散層（Ａ層）の原料として、ＰＥＴ（Ｍ１）９４質量部と、ガラス転移温度が１６０℃の環状オレフィンコポリマー（Ｔｏｐａｓ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社製、ＴＯＰＡＳ６０１５）６質量部とをペレット混合したものを用いること以外は、実施例１と同様の方法で光拡散フィルムを作製した。本比較例２で得られた光拡散性フィルムの特性を表２に示す。
[Comparative Example 2]
In the method of Example 1, 94 parts by mass of PET (M1) as a raw material for the light diffusion layer (A layer), 6 parts by mass of a cyclic olefin copolymer (Topas Advanced Polymers, TOPAS6015) having a glass transition temperature of 160 ° C. A light diffusion film was produced in the same manner as in Example 1 except that a mixture of pellets was used. The properties of the light diffusing film obtained in Comparative Example 2 are shown in Table 2.
[比較例３]
実施例１の方法において、光拡散層（Ａ層）の原料として、ＰＥＴ（Ｍ１）９０質量部と、ガラス転移温度が１６０℃の環状オレフィンコポリマー（Ｔｏｐａｓ Ａｄｖａｎｃｅｄ Ｐｏｌｙｍｅｒｓ社製、ＴＯＰＡＳ６０１５）１０質量部とをペレット混合したものを用いること以外は、実施例１と同様の方法で光拡散フィルムを作製した。本比較例２で得られた光拡散性フィルムの特性を表２に示す。
[Comparative Example 3]
In the method of Example 1, as a raw material of the light diffusion layer (A layer), 90 parts by mass of PET (M1), 10 parts by mass of a cyclic olefin copolymer (Topas Advanced Polymers, TOPAS6015) having a glass transition temperature of 160 ° C. A light diffusion film was produced in the same manner as in Example 1 except that a mixture of pellets was used. The properties of the light diffusing film obtained in Comparative Example 2 are shown in Table 2.
[比較例４]
実施例３の方法において得られた未延伸フィルムを、以下の方法に従い二軸延伸した。まず、７５℃に加熱したロール群でフィルムを余熱した後、非接触の赤外線ヒータを用いてフィルムを９６℃まで加熱して、周速が異なるロール間で３．４倍に縦延伸を施した。このとき、低速ロール／フィルム接点と高速ロール／フィルム接点の距離は２００ｍｍであり、低速ロール周速は１２ｍ／分とした。ロール間のフィルム速度を、低速ロール周速と高速ロール周速の中間値で代表させるとロール間のフィルム速度は２６．４ｍ／分となり、ロール間の通過時間は約０．４５秒となる。したがって、０．４５秒間に３．４倍、即ち２４０％の延伸を施したことになり、その延伸速度は約５３０％／秒となる。
[Comparative Example 4]
The unstretched film obtained by the method of Example 3 was biaxially stretched according to the following method. First, after preheating the film with a roll group heated to 75 ° C., the film was heated to 96 ° C. using a non-contact infrared heater, and longitudinally stretched 3.4 times between rolls having different peripheral speeds. . At this time, the distance between the low-speed roll / film contact and the high-speed roll / film contact was 200 mm, and the low-speed roll peripheral speed was 12 m / min. If the film speed between rolls is represented by an intermediate value between the low-speed roll peripheral speed and the high-speed roll peripheral speed, the film speed between rolls is 26.4 m / min, and the passing time between rolls is about 0.45 seconds. Therefore, it is 3.4 times, that is, 240% stretching is performed in 0.45 seconds, and the stretching speed is about 530% / second.
次いで、上記の縦延伸フィルムの両端をクリップで把持し、横延伸を行った。横延伸温度は１３５℃、横延伸倍率は３．７倍、横延伸速度は２５％／秒で一定とした。次いで、２３０℃で１５秒間の熱処理を行い、６０℃まで冷却する過程で幅方向に２．５％の緩和処理を施した。次いで、フィルムの両端を把持していたクリップを開放し、フィルムの両端をトリミングしてロール状に巻き取り、光拡散フィルムを作製した。本比較例４で得られた光拡散性フィルムの特性を表２に示す。 Next, both ends of the above-mentioned longitudinally stretched film were gripped with clips, and transversely stretched. The transverse stretching temperature was 135 ° C., the transverse stretching ratio was 3.7 times, and the transverse stretching speed was constant at 25% / second. Next, heat treatment was performed at 230 ° C. for 15 seconds, and 2.5% relaxation treatment was performed in the width direction in the process of cooling to 60 ° C. Subsequently, the clip which was holding the both ends of the film was released, both ends of the film were trimmed and wound up in a roll shape, and a light diffusion film was produced. The properties of the light diffusing film obtained in Comparative Example 4 are shown in Table 2.
[参考例１]
（６）ポリスチレンマスターバッチ（Ｍ５）
ガラス転移点が９９℃、溶融粘度が１４７Ｐａ・ｓのポリスチレン（日本ポリスチ社製Ｇ７９７Ｎ）３０質量部と、上記のＰＥＴ（Ｍ１）７０質量部とをペレット混合したものを、ベント式二軸押出機に供給、混練して溶融押出し、得られたストランドを冷却、切断して、ポリスチレンマスターバッチ（Ｍ５）を調製した。
[Reference Example 1]
(6) Polystyrene masterbatch (M5)
A bent type twin screw extruder is prepared by mixing 30 parts by mass of polystyrene (G797N, manufactured by Nippon Polystyrene Co., Ltd.) having a glass transition point of 99 ° C. and a melt viscosity of 147 Pa · s and 70 parts by mass of the above PET (M1). Were supplied, kneaded and melt-extruded, and the obtained strand was cooled and cut to prepare a polystyrene masterbatch (M5).
光拡散層（Ｂ）の原料として、ＰＥＴ（Ｍ１）６７質量部と、ポリスチレンマスターバッチ（Ｍ２）３３質量部とで混合し、（Ａ）層と（Ｂ）層との厚み比率を８０対２０とした以外は、実施例１に従って未延伸シートを作製し、さらに、延伸工程を１１５℃で、縦方向に３．２倍、横方向に３．７倍の延伸倍率で同時二軸延伸し、熱処理工程を、２３０℃で１７．５秒間の熱処理で施し、さらに、１５秒間をかけて６０℃まで冷却する過程で、縦および横方向に３％の緩和処理を行った以外は、実施例１に従って光拡散性フィルムを作製した。本参考例１で得られた光拡散性フィルムの特性を表２に示す。十点平均高さ（ＳＲｚ）については、厚み斑が大きかったため測定できなかった。 As a raw material of the light diffusion layer (B), 67 parts by mass of PET (M1) and 33 parts by mass of polystyrene masterbatch (M2) are mixed, and the thickness ratio of the (A) layer and the (B) layer is 80:20. Except for the above, an unstretched sheet was prepared according to Example 1, and the stretching process was simultaneously biaxially stretched at a stretching ratio of 115 times at a stretching ratio of 3.2 times in the longitudinal direction and 3.7 times in the transverse direction. Example 1 except that the heat treatment step was performed at 230 ° C. for 17.5 seconds, and further 3% relaxation treatment was performed in the longitudinal and lateral directions in the course of cooling to 60 ° C. over 15 seconds. A light diffusing film was prepared according to the above. Table 2 shows the characteristics of the light diffusing film obtained in Reference Example 1. The ten-point average height (SRz) could not be measured because the thickness spots were large.
本発明の光拡散性フィルムは、液晶ディスプレイ用、特に直下型バックライトユニットを採用する大型の液晶ディスプレイ用の光拡散性フィルムとして使用することができる。また、その片面にプリズム加工を施すことにより、光拡散性フィルムと集光シートを一体化し、バックライトユニット部品点数の削減、製造工程の簡略化、低コスト化を促進することが出来る。
The light diffusing film of the present invention can be used as a light diffusing film for a liquid crystal display, particularly for a large liquid crystal display employing a direct type backlight unit. Moreover, by performing prism processing on one surface, the light diffusing film and the light collecting sheet can be integrated, and the number of backlight unit parts can be reduced, the manufacturing process can be simplified, and the cost can be reduced.
Claims (5)
された光拡散層を有する二軸延伸積層フィルムからなる光拡散性フィルムであって、光拡
散層は、融点が２３５〜２５５℃である結晶性ポリエステルを５０〜９９質量部と該ポリ
エステルに非相溶な光拡散性添加剤を１〜５０質量部含み、光拡散層のフィルム全体厚みに対する比率が２〜２５％であり、光拡散性フィルムは、面配向度（ΔＰ）が０．０８０〜０．１６０であり、全光線透過率が８５％以上、ヘーズが３０％以上であり、光拡散層表面の十点平均粗さ（ＳＲｚ）が２．７〜１０．０μｍであることを特徴とする光拡散性フィルム。 A light diffusing film comprising a biaxially stretched laminated film having a support layer made of crystalline polyester and a light diffusing layer laminated on at least one side of the support layer by a coextrusion method, wherein the light diffusing layer has a melting point 50 to 99 parts by mass of crystalline polyester having a temperature of 235 to 255 ° C. and 1 to 50 parts by mass of a light diffusible additive incompatible with the polyester, and the ratio of the light diffusion layer to the total film thickness is 2 to 25%. The light diffusing film has a plane orientation degree (ΔP) of 0.080 to 0.160, a total light transmittance of 85% or more, a haze of 30% or more, and ten points on the surface of the light diffusing layer. A light diffusing film having an average roughness (SRz) of 2.7 to 10.0 μm.
する請求項１に記載の光拡散性フィルム。 The light diffusing film according to claim 1, wherein the light diffusing additive is a thermoplastic resin incompatible with the polyester.
脂のいずれかから選択された熱可塑性樹脂であることを特徴とする請求項２に記載の光拡
散性フィルム。 3. The light diffusing film according to claim 2, wherein the light diffusing additive is a thermoplastic resin selected from a cyclic olefin resin, a polystyrene resin, and a styrene copolymer resin.
ル樹脂を少なくとも１種以上を主成分とする塗布層を有することを特徴とする請求項１〜
３のいずれかに記載の光拡散性フィルム。 The surface of the said light-diffusion layer has a coating layer which has a copolyester resin, a polyurethane-type resin, or an acrylic resin as a main component at least 1 type or more.
4. The light diffusing film according to any one of 3 above.
の面に、共重合ポリエステル樹脂、ポリウレタン系樹脂、またはアクリル樹脂を少なくと
も１種以上を主成分とする塗布層を有することを特徴とする、集光シート基材用の光拡散
性フィルム。 5. The light diffusing film according to claim 1, wherein at least one copolymer polyester resin, polyurethane resin, or acrylic resin is mainly formed on a surface opposite to the light diffusion layer. A light-diffusing film for a light-collecting sheet substrate, comprising a coating layer as a component.
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