JP4936775B2 - 導電粒子の連結構造体 - Google Patents
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Description
この分野では近年、接続される配線パターンやバンプパターンの寸法が益々微細化され、導電粒子をランダムに分散した従来の異方導電性フィルムでは、接続信頼性の高い接続は困難になっている。即ち、微小面積の電極を接続するために導電粒子密度を高めると、導電粒子が凝集し隣接電極間の絶縁性を保持できなくなる。逆に、絶縁性を保持するために導電粒子の密度を下げると、今度は接続されない電極が生じ、接続信頼性を保ったまま微細化に対応することは困難とされていた(特許文献4)。
一方、接続時の粒子の流動を抑えて微細パターンを接続するために、実質的に流動しない膜中に導電粒子を配列する方法(特許文献6)や、絶縁性のメッシュ間に導電粒子を保持する方法(特許文献7)が検討されている。しかし、実質的に流動しない膜中に導電粒子を配列する方法の場合、電極との接着性を確保するために、実質的に流動しない膜の両面に絶縁性接着層を形成する必要があり、生産性や歩留まりの低下を招くと共に、接続部分の大部分を実質的に流動しない膜が占めることになるため長期信頼性に課題を有し、メッシュ間に導電粒子を保持する方法では、導電粒子とメッシュとは接着していなので流動抑制効果が不十分であり課題の解決には至っていない。
上記課題を解決するために本願出願以前に行われた上記開示の技術では、例えば、特許文献5や特許文献7では、接続時に導電粒子が流動してしまい、配列した効果は十分に発揮できないものであったし、特許文献6では、電極との接着性を得るために実質的に流動しない層の両面に絶縁性接着剤層を形成する必要があり、例えば電極と電極の接続時に、絶縁性接着剤層を形成する場合を考えると、まず絶縁性接着剤層を形成し、その上に導電粒子を含有する実質的に流動しない層を形成、更にその後絶縁性接着剤層を形成する必要があり、工程数が増加していた。更に、実質的に流動しない層が接続部分の多くを占めざるを得ないため、長期信頼性に満足の行くものが得られていなかった。
本発明のように、個々の導電粒子を蜘蛛の巣のごとく絶縁樹脂で連結する構造を用いて上記課題を解決できたことは、上述の特許文献に開示の技術に鑑みて、当業者にとって容易には予想できない知見であった。
即ち、本発明は、下記の通りのものである。
1)相互に隔てられて配置された複数の導電粒子であって、個々の導電粒子が平均2.5個以上の他の導電粒子とそれぞれ絶縁樹脂で連結されており、前記絶縁樹脂は架橋ポリマーを含み、かつ1組2個の導電粒子が1本の線状絶縁樹脂で連結され、別の導電粒子とは別の線状絶縁樹脂で連結されていることを特徴とする導電粒子の連結構造体。
2)前記連結構造体が、導電粒子を頂点、絶縁樹脂を辺とする多角形が互いに連結しあった蜘蛛の巣状の構造をとっていることを特徴とする上記1)に記載の導電粒子の連結構造体。
3)導電粒子が高分子核材に金属薄膜を被覆した粒子であることを特徴とする上記1)又は2)に記載の導電粒子の連結構造体。
4)導電粒子の平均径が、0.3μm以上30μm未満であることを特徴とする上記1)〜3)のいずれかに記載の導電粒子の連結構造体。
5)導電粒子の中心間距離の変動係数が0.002以上0.5以下であることを特徴とする上記1)〜4)のいずれかに記載の導電粒子の連結構造体。
本発明の導電粒子の連結構造体は、相互に隔てられて配置された複数の導電粒子であって、個々の導電粒子が平均2個以上の他の導電粒子とそれぞれ独立に絶縁樹脂で連結されている構造を有している。
本発明に用いられる導電粒子としては、金属粒子、炭素からなる粒子や高分子核材に金属薄膜を被覆した粒子等を用いることができる。
金属粒子としては、例えば、金、銀、銅、ニッケル、アルミニウム、亜鉛、錫、鉛、半田、インジウム、パラジウム等の単体や、2種以上のこれらの金属が層状あるいは傾斜状に組み合わされている粒子が例示される。
導電粒子の平均径は、接続しようとする隣接電極間距離よりも小さいこと必要があると共に、接続する電子部品の電極高さのバラツキよりも大きいことが好ましい。そのためは導電粒子の平均径は、0.3μm以上30μm未満の範囲が好ましく、更に好ましくは0.5μm以上20μm未満、更により好ましくは0.7μm以上15μm未満、更に一層好ましくは1μm以上10μm未満、更に最も好ましくは2μm以上7μm未満である。導電粒子の粒子径分布の標準偏差は平均粒子径の50%以下が好ましい。
電極毎の接続抵抗のバラツキを小さくするために、導電粒子を高い配列性をもって配置することが好ましい。導電粒子の中心間距離の変動係数を配列性の尺度として、その値は0.6以下が好ましく、更に好ましくは0.002以上0.5以下であり、更に好ましくは0.005以上0.45以下、更に好ましくは0.01以上0.45以下、更に好ましくは0.01以上0.4以下、更に好ましくは0.02以上0.4以下、更に好ましくは0.02以上0.35以下、更に好ましくは0.05以上0.35以下、更に好ましくは0.08以上0.35以下である。尚、導電粒子の中心間距離は、各粒子の中心点を用いたデローニ三角分割でできる三角形の辺の長さを使用し、0.06mm2 内の導電粒子について行うことで算出できる。
ここで独立にとは、1組2個の導電粒子が1本の線状絶縁樹脂で連結され、別の導電粒子とは別の線状絶縁樹脂で連結されていることを意味し、面状や立体状の絶縁樹脂に複数の導電粒子が固定されているものとは異なることを意味する。好ましくは、導電粒子を頂点、絶縁樹脂を辺とする多角形が互いに連結しあった蜘蛛の巣状の構造をとっている。この様な構造をとることで、複数の導電粒子が連結され、接続時に導電粒子の流動を抑えることが出来ると同時に、本発明の導電粒子の連結構造体と組み合わせて用いる絶縁性接着剤が容易に導電粒子連結構造体の片面より他面へ移動することが可能であり、生産性の高い接続が可能となる。
本発明の連結構造体においては、絶縁樹脂は導電粒子間で線状に形成されているが、線状絶縁樹脂の最大幅は導電粒子径の2倍以下が好ましい。より好ましくは、0.1〜1.8倍であり、更に好ましくは0.2〜1.6倍、一層好ましくは0.3〜1.4倍、更に一層好ましくは0.4〜1.2倍である。
ここで用いられる絶縁樹脂としては、接続条件下で連結構造を維持できる絶縁樹脂が好ましく、熱や光で硬化した架橋ポリマーや耐熱性の熱可塑ポリマーが好ましい。架橋ポリマーとしては、架橋アクリレート樹脂、架橋ビニル樹脂、架橋ポリエステル樹脂、架橋ポリウレタン樹脂、架橋メラミン樹脂、架橋シロキサン樹脂、架橋エポキシ樹脂、架橋フェノール樹脂等が例示される。耐熱性の熱可塑性ポリマーとしては、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリスルホン樹脂、フェノキシ樹脂等が例示される。これら絶縁樹脂は2種以上を混合して用いることもできるし、その他のポリマーと混合して用いることもできる。その他のポリマーとしては、アクリル樹脂、固形エポキシ樹脂、シリコーン樹脂等が例示される。
本発明の導電粒子の連結構造体を製造する方法としては、例えば、透光性の剥離性基材上に形成した粘着性の感光性樹脂の表面層に導電粒子を相互に隔てられた状態で配置し、連結すべき導電粒子および導電粒子間のみに光が当たる様に剥離性基材側にフォトマスクを密着させて露光し、光の当たった部分のみ感光性樹脂を架橋硬化して本発明の構成要素の1つである絶縁樹脂とした後、導電粒子と導電粒子を連結した絶縁樹脂から未硬化樹脂と剥離基材を分離することで導電粒子の連結構造体が得られる。ここで、導電粒子を感光性樹脂の表面層に相互に隔てられた状態で配置する方法としては、例えば、導電粒子を同一電荷に帯電させて散布する方法、導電粒子径よりも小さな吸引孔を多数設けた吸引治具に導電粒子を吸引し感光性樹脂に転写する方法、メッシュ孔を通して導電粒子を供給する方法等が挙げられる。
絶縁性接着剤は流動するが、絶縁樹脂は実質的に流動しない温度領域を有することが好ましい。それによって、絶縁性接着剤は流動し絶縁樹脂は実質的に流動しない接続条件を選択することができる。絶縁性接着剤は流動するが、絶縁樹脂が実質的に流動しない温度領域としては、100℃以上300℃以下が好ましく、より好ましくは120℃以上280℃以下、更に好ましくは130℃以上260℃以下、一層好ましくは140℃以上240℃以下である。
絶縁性接着剤は単一組成であっても構わないし、異なる組成の接着剤が2層以上積層されていても構わない。単一組成のほうが、内部応力の蓄積がなく好ましい。
絶縁性接着剤の製造は、例えば、各成分を溶剤中で混合、塗工液を作成し、基材上にアプリケーター塗装等により塗工、オーブン中で溶剤を揮散させることで製造できる。
[実施例1]
アルキド系の表面処理を施した38μmの透明PETフィルム上にブレードコーターを用いてメチルエチルケトンで樹脂分60重量%に希釈した感光性樹脂を塗布、80℃で10分間乾燥し、粘着性を有する感光性樹脂を厚さ3μmで形成した。使用した感光性樹脂は、数平均分子量が2000の不飽和ポリエステルプレポリマー(アジピン酸、イソフタル酸、イタコン酸、フマル酸と、ジエチレングリコールとの脱水縮合物)100質量部、テトラエチレングリコールジメタクリレート10.7質量部、ジエチレングリコールジメタクリレート4.3質量部、ペンタエリスリトールトリメタクリレート15質量部、リン酸(モノメタクリロイルオキシエチル)3.6質量部、2,2−ジメトキシ−2−フェニルアセトフェノン2質量部、2,6−ジ−tert−ブチル−4−メチルフェノール0.04質量部を撹拌混合して得られたものである。
フェノキシ樹脂(InChemCorp.製、商品名:PKHH)100質量部、ポリイソシアネート(旭化成ケミカルズ株式会社製、商品名:デュラネートTPA−100)15質量部、トリエチレンジアミン0.5質量部をメチルエチルケトン中で均一に混合して樹脂分20質量%とし、これを剥離処理した250μm無延伸ポリプロピレンフィルム上に、ブレードコーターを用いて塗布、80℃で10分間乾燥し、更に100℃で30分間ウレタン化反応を行い、厚さ1.5μmの絶縁樹脂層を形成した。この絶縁樹脂層上に、60℃で、直径3μmの導電粒子を密に充填した後、エアーブローにより絶縁樹脂層に到達していない導電粒子を排除し、その後、ポリプロピレンフィルムに到達するまで導電粒子を絶縁樹脂層に埋め込んだ。ここで導電粒子はジビニルベンゼン系樹脂をコアとし、その表層に無電解メッキで0.07μmのニッケル層を形成し、更に電気メッキで0.04μmの金層を形成した、長軸に対する短軸の比が0.95、粒径の標準偏差が0.2μmのものを用いた。
得られた延伸後のフィルムをマイクロスコープで観察した結果、全ての導電粒子は相互に隔てられて配置し、個々の導電粒子は平均3.7個の他の導電粒子とそれぞれ独立に絶縁樹脂で連結された構造を有し、ポリプロピレンフィルム上に形成された本発明の導電粒子の連結構造体−2を得た。導電粒子の連結構造体−2のマイクロスコープで得られた画像から、画像処理ソフトを用いて、導電粒子の中心間距離の平均値およびその変動係数を求めた結果、平均値が9.3μm、変動係数が0.4であった。
20μm×100μmの金バンプがピッチ30μmで並んだ1.6mm×15mmのベアチップとベアチップに対応した接続ピッチを有するITO(Indium Tin Oxide)ガラス基板を準備し、実施例1で得た導電粒子の連結構造体−1をITOガラス基板上に配置し、その上から、ペースト状の絶縁性接着剤を、ベアチップの接続予定位置に合わせて約30μm相当厚にディスペンサーを用いて塗布した。ここで用いた絶縁性接着剤は、ビスフェノールA型液状エポキシ樹脂(旭化成ケミカルズ株式会社製、商品名:AER2603)100質量部とマイクロカプセル型潜在性硬化剤と液状エポキシ樹脂の混合物(旭化成ケミカルズ株式会社製、商品名:ノバキュアHX−3921HP)30質量部を混合して作成した。
実施例2で得たポリプロピレンフィルム上に形成された導電粒子の連結構造体−2をフィルム状の絶縁性接着剤に熱ロールを使ってラミネートし、絶縁性接着剤に導電粒子の連結構造体−2を埋め込み、その後ポリプロピレンフィルムを絶縁性接着剤と導電粒子の連結構造体から剥離し、接続部材とした。ここで用いた絶縁性接着剤は、フェノキシ樹脂(東都化成株式会社製、商品名:フェノトートYP50)100質量部、ビスフェノールA型液状エポキシ樹脂(旭化成ケミカルズ株式会社製、商品名:AER2603)50質量部、マイクロカプセル型潜在性硬化剤と液状エポキシ樹脂の混合物(旭化成ケミカルズ株式会社製、商品名:ノバキュアHX−3941HP)50質量部、3−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン0.25質量部、酢酸エチル200質量部を混合して接着剤ワニスとし、この接着剤ワニスを離型処理した50μmのPETフィルム製セパレーター上にブレードコーターを用いて塗布、溶剤を乾燥除去して得た平均膜厚20μmのフィルム状の絶縁性接着剤である。
また、ベアチップとITOガラス電極よりなる64対のデイジーチェーン回路による導通抵抗測定と40対の櫛型電極による絶縁抵抗測定を行った結果、配線抵抗を含む導通抵抗は9.7kΩであり、64対の全ての電極が接続されていた。一方、絶縁抵抗は109Ω以上であり、40対の櫛型電極間でショートの発生がなかった。更に、温度85℃、湿度85%の環境で1000時間置いた後、絶縁抵抗と導通抵抗を測定した結果、導通抵抗9.8kΩ、絶縁抵抗109Ω以上であり、長期信頼性も高く、本発明の連結構造体がファインピッチ接続において有用であった。
実施例2で用いた導電粒子を帯電させた後、気流と共に飛散させ、参考例2で用いたセパレーター付のフィルム状絶縁性接着剤の表面に付着させ、その上に、50μmPET製のカバーフィルムを被せてロールで導電粒子を絶縁性接着剤中に埋め込んだ後、カバーフィルムを剥離し、接続部材を得た。この接続部材をマイクロスコープで観察し、得られた画像から、画像処理ソフトを用いて、導電粒子の中心間距離の平均値およびその変動係数を求めた結果、平均値が8.8μm、変動係数が0.55であった。
次に参考例1で使用したベアチップとITOガラス基板とのセットを用意し、ITOガラス基板の接続位置に接続部材を乗せて、80℃、5kg/cm2 、3秒間の条件で熱圧着し、セパレーターを剥がした後、ベアチップを位置合わせして、200℃、30kg/cm2 、20秒間加熱加圧し、ベアチップとITOガラス基板を接続した。このとき、絶縁性接着剤と共に導電粒子も流動し、ベアチップの外にも流出が見られた。
Claims (5)
- 相互に隔てられて配置された複数の導電粒子であって、個々の導電粒子が平均2.5個以上の他の導電粒子とそれぞれ絶縁樹脂で連結されており、前記絶縁樹脂は架橋ポリマーを含み、かつ1組2個の導電粒子が1本の線状絶縁樹脂で連結され、別の導電粒子とは別の線状絶縁樹脂で連結されていることを特徴とする導電粒子の連結構造体。
- 前記連結構造体が、導電粒子を頂点、絶縁樹脂を辺とする多角形が互いに連結しあった蜘蛛の巣状の構造をとっていることを特徴とする請求項1に記載の導電粒子の連結構造体。
- 導電粒子が高分子核材に金属薄膜を被覆した粒子であることを特徴とする請求項1または2に記載の導電粒子の連結構造体。
- 導電粒子の平均径が、0.3μm以上30μm未満であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の導電粒子の連結構造体。
- 導電粒子の中心間距離の変動係数が0.002以上0.5以下であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の導電粒子の連結構造体。
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