JP4917003B2 - 排ガス中のメタンの酸化除去用触媒及び排ガス浄化方法 - Google Patents
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Description
実施例1は、触媒金属を逐次含浸法により担持した触媒、すなわち、ZrO2担体に対して、先ずIrを含浸担持し、次いでPtを含浸担持して製造した触媒についての性能試験、耐久性試験を行った実験例である。
本ペレット触媒の調製(その1)は、ZrO2担体に先ずIrを担持し、次いでPtを担持したペレット触媒の調製である。このペレット触媒を含浸法により調製した。
(1)担体粉末は、原料ZrO2〔第一稀元素化学工業社製、表面積=40m2/g〕を昇温速度1℃/min、600℃で3時間焼成して得た。
(2)この担体粉末とヘキサクロロイリジウム酸〔H2IrCl6〕の硝酸酸性水溶液(pH=1)の所定量をフラスコに入れ、50℃で1.5時間攪拌した。
(3)その後、ロータリーエバポレータにより減圧乾燥させた。
(4)残った粉末を275℃で12時間乾燥した。
(6)次いで、ロータリーエバポレータにより減圧乾燥させた。
(7)残った粉末を275℃で12時間乾燥した。
(8)その後、550℃で3時間焼成して触媒粉末を得た。得られた触媒粉末を打錠成形器により500kg/cm2で成形した後、355〜710μm(=35〜31メッシュ)に分級した。こうしてペレット触媒を得た。
本ペレット触媒の調製(その2)は、ZrO2担体にIrを担持したペレット触媒の調製である。ペレット触媒を含浸法により調製した。
前記〈ペレット触媒の調製(その1)〉の(1)〜(4)の工程で得られた粉末を、550℃で3時間焼成して触媒粉末を得た。その際、(2)の工程におけるヘキサクロロイリジウム酸〔H2IrCl6〕の硝酸酸性水溶液(pH=1)の量を調整して、ZrO2担体に対するIrの担持量が6質量%となるようにした。得られた触媒粉末を打錠成形器により500kg/cm2で成形した後、355〜710μm(=35〜31メッシュ)に分級した。こうしてIr担持のペレット触媒を得た。
本ペレット触媒の調製(その3)は、ZrO2担体にPtを担持したペレット触媒の調製である。このペレット触媒を含浸法により調製した。
(1)担体粉末は、原料ZrO2〔第一稀元素化学工業社製、表面積=40m2/g〕を昇温速度1℃/min、600℃で3時間焼成して得た。
(2)この担体粉末とジニトロジアンミン白金〔Pt(NO2)2(NH3)2〕のアンモニア性水溶液(pH=12)の所定量をフラスコに入れ、50℃で1.5時間攪拌した。その所定量については、ジニトロジアンミン白金〔Pt(NO2)2(NH3)2〕のアンモニア性水溶液(pH=12)の量を調整して、ZrO2担体に対するPtの担持量が6質量%となるようにした。
(3)次いで、ロータリーエバポレータにより減圧乾燥させた。
(4)残った粉末を275℃で12時間乾燥した。
(5)その後、550℃で3時間焼成して触媒粉末を得た。得られた触媒粉末を打錠成形器により500kg/cm2で成形した後、355〜710μm(=35〜31メッシュ)に分級した。こうしてPt担持のペレット触媒を得た。
〈ペレット触媒の調製(その1)〉〜〈ペレット触媒の調製(その3)〉で調製した各ペレット触媒を用いて、図4に示すような通常の固定床流通型反応装置を用いて触媒性能試験及び耐久試験を実施した。使用ペレット触媒は、Pt/ZrO2(Pt=6質量%、Irは無し)、Pt−Ir/ZrO2(Pt=5質量%、Ir=1質量%)、Pt−Ir/ZrO2(Pt=4質量%、Ir=2質量%)、Pt−Ir/ZrO2(Pt=3質量%、Ir=3質量%)、Pt−Ir/ZrO2(Pt=2質量%、Ir=4質量%)、Ir/ZrO2(Ir=6質量%、Ptは無し)である。
実施例2は、触媒金属を同時含浸法により担持した触媒、すなわちZrO2担体に対してIr及びPtを同時に含浸担持して製造した触媒についての性能試験、耐久性試験を行った実験例である。
本ペレット触媒の調製(その4)は、ZrO2担体にIrとPtを同時に担持したペレット触媒の調製である。このペレット触媒を同時含浸法により調製した。
(1)ZrO2担体粉末は、実施例1〈ペレット触媒の調製(その1)〉のZrO2担体粉末と同じである。
(2)ZrO2担体粉末とヘキサクロロイリジウム酸〔H2IrCl6〕の硝酸酸性水溶液(pH=1)の所定量とジニトロジアンミン白金〔Pt(NO2)2(NH3)2〕の硝酸酸性水溶液(pH=1)の所定量をフラスコに入れ、50℃で1.5時間攪拌した。
(3)次いで、ロータリーエバポレータにより減圧乾燥させた後、残った粉末を275℃で12時間乾燥した。
(5)得られた触媒粉末を打錠成形器により500kg/cm2で成形した後、355〜710μm(=35〜31メッシュ)に分級した。こうしてペレット触媒を得た。
実施例1〈ペレット触媒の調製(その2)〉の調製時に得たものと同じである。すなわち、前記〈ペレット触媒の調製(その2)〉と同じくしてIr/ZrO2ペレット触媒を調製した。
ZrO2担体にPtを担持したペレット触媒の調製である。このペレット触媒を含浸法により調製した。
(1)ZrO2担体粉末は、実施例1〈ペレット触媒の調製(その1)〉のZrO2担体粉末と同じである。
(2)ZrO2担体粉末と、ジニトロジアンミン白金〔Pt(NO2)2(NH3)2〕の硝酸酸性水溶液(pH=1)をZrO2担体に対してPtの担持量が6質量%となるようにしてフラスコに入れ、50℃で1.5時間攪拌した。この点以外は前記〈ペレット触媒の調製(その1)〉と同じくしてPt/ZrO2ペレット触媒を得た。
〈ペレット触媒の調製(その4)〉〜〈ペレット触媒の調製(その6)〉で調製した各ペレット触媒を用いて、実施例1と同様にして触媒性能試験及び耐久試験を実施した。使用ペレット触媒は、同時含浸法により調製した、Pt/ZrO2(Pt=6質量%、Irは無し)、Pt−Ir/ZrO2(Pt=5質量%、Ir=1質量%)、Pt−Ir/ZrO2(Pt=4質量%、Ir=2質量%)、Pt−Ir/ZrO2(Pt=3質量%、Ir=3質量%)、Pt−Ir/ZrO2(Pt=1質量%、Ir=5質量%)、Ir/ZrO2(Ir=6質量%、Ptは無し)である。
図1〜2のとおり、実施例1の逐次含浸法によるPt−Ir/ZrO2触媒のメタン除去率、耐久性は、実施例2の同時含浸法によるPt−Ir/ZrO2触媒に比べて相対的に高い。その一例として、図3にPt(4質量%)−Ir(2質量%)/ZrO2触媒について、逐次含浸法によるものと、同時含浸法によるものを併記して示している。
B 酸化除去用触媒層(反応管)
C 処理済み排ガスの導出管
Claims (10)
- 硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンを350〜500℃の範囲の低温域において酸化除去するための触媒であって、当該酸化除去用触媒が多孔質のZrO 2 にPt及びIrを同時に担持させてなる触媒であり、且つ、前記ZrO2に対するPt及びIrの担持量が質量(mass)比でPt:Ir=1:0.1〜1未満であることを特徴とする硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒。
- 硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンを350〜500℃の範囲の低温域において酸化除去するための触媒であって、当該酸化除去用触媒が多孔質のZrO 2 にIrを担持した後にPtを担持させてなる触媒であり、且つ、前記ZrO2に対するPt及びIrの担持量が質量(mass)比でPt:Ir=1:0.1〜1未満であることを特徴とする硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒。
- 請求項1または2に記載の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒において、前記低温域が400〜450℃の範囲の温度であることを特徴とする硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒において、前記酸化除去用触媒の形態が粒状、顆粒状、ペレット状またはタブレット状であることを特徴とする硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒において、前記酸化除去用触媒の形態がハニカム状であることを特徴とする硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒。
- 請求項5に記載の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒において、前記ハニカム状の基材がセラミックス製またはメタル製であることを特徴とする硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒。
- 請求項1〜6のいずれか1項に記載の燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒において、前記燃焼排ガスが希薄燃焼式エンジンからの燃焼排ガスであることを特徴とする硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンの酸化除去用触媒。
- 硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンを350〜500℃の範囲の低温域において酸化除去する方法であって、前記燃焼排ガスを、多孔質のZrO2にPt及びIrを同時に担持させてなる酸化除去用触媒であって、前記ZrO 2 に対するPt及びIrの担持量が質量(mass)比でPt:Ir=1:0.1〜1未満である酸化除去用触媒に通すことによりメタンを酸化除去することを特徴とする硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンの低温酸化除去方法。
- 硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンを350〜500℃の範囲の低温域において酸化除去する方法であって、前記燃焼排ガスを、多孔質のZrO2にIrを担持した後にPtを担持させてなる酸化除去用触媒であって、前記ZrO 2 に対するPt及びIrの担持量が質量(mass)比でPt:Ir=1:0.1〜1未満である酸化除去用触媒に通すことによりメタンを酸化除去することを特徴とする硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンの低温酸化除去方法。
- 請求項8または9において、前記低温域が400〜450℃の範囲の温度であることを特徴とする硫黄酸化物を含む燃焼排ガス中のメタンの低温酸化除去方法。
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