JP4916743B2 - 環境対応型ガソリン組成物及びその製造方法 - Google Patents
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Description
その反面、RONが高い化合物として広く使用されているオレフィン化合物は、光化学的に不安定であること、貯蔵安定性に問題があることから、スラッジ分などの固体状化合物を析出させてしまう欠点が問題視されている。
また、オレフィン含有量を削減し含酸素化合物を添加することでRONを高めたガソリン組成物を製造する方法も開示されている(特許文献2参照)が、オレフィン分が6〜15容量%と依然として多く、含酸素化合物にRONを依存しているため、燃費の悪い含酸素化合物を多く含むガソリン組成物となってしまい、環境負荷を低減した燃料とは言えなかった。
同様に、含酸素化合物を添加することでRONを高めたガソリン組成物を製造する方法も開示されている(特許文献3参照)が、含酸素化合物以外のガソリン構成基材の製造方法に関する開示が無く、現実的に製造し、実施できる技術とは言えなかった。
(1)10容量%留出温度が25〜60℃、かつ90容量%留出温度が55〜80℃であるナフサ留分の一部または全量を、水素加圧下、固体酸触媒を用いて骨格異性化して異性化生成油を得る異性化工程、及び
(2)前記(1)の異性化工程で得られた異性化生成油を異性化ガソリン基材として他のガソリン基材と混合するブレンド工程
を含む、前記の環境対応型ガソリン組成物の製造方法である。
環境対応型ガソリン組成物に含まれる炭化水素化合物のうち、芳香環を有するものをアロマ、アロマ以外で不飽和結合を有するものをオレフィン、非芳香環を有するものをナフテン、それ以外をパラフィンとする。また、パラフィンの内、直鎖状のものをノルマルパラフィン、分岐を有するものをイソパラフィンと分類する。
本発明の環境対応型ガソリン組成物を、以下に詳しく説明する。
本発明による環境対応型ガソリン組成物のリサーチ法オクタン価(RON)は90以上96未満であり、好ましくは93以上96未満、さらには95以上96未満が好ましい。RONが96以上の場合は、ガソリン製造に係るコストアップに見合う性能向上が得られにくく、また高RON基材の偏用によってガソリンの蒸留性状がいびつになる傾向がある。一方、RONが90未満の場合は、とりわけ登坂加速時のノッキングや加速不良を起こしやすくなるので好ましくない。
本発明による環境対応型ガソリン組成物の硫黄分は10質量ppm以下、好ましくは5質量ppm以下、より好ましくは1質量ppm以下である。ガソリン中の硫黄分は、排気ガス中で硫黄酸化物となり、エンジン排ガスを浄化する窒素酸化物除去触媒を被毒して触媒活性を低下させる。被毒した窒素酸化物除去触媒は、還元雰囲気下で再生されて活性を回復するが、このとき還元雰囲気を形成するために燃料が使用され、その分燃費が悪化する原因となっている。したがって、ガソリン中の硫黄分が少ないほど燃費は向上する。さらに、ガソリン車両の燃料タンク液面計に銀が一部使用されていることから、硫黄化合物等による燃料系統の腐食を防止するため、銀板腐食が1以下であることが望ましい。
本発明による環境対応型ガソリン組成物のオレフィン分は、光安定性及び貯蔵安定性の観点から少ない方が好ましく、5.0容量%以下、より好ましくは3.0容量%以下、さらに好ましくは1.0容量%以下である。
本発明による環境対応型ガソリン組成物のイソパラフィンの含有量は40容量%以上80容量%以下、好ましくは45容量%以上80容量%以下、さらに好ましくは50容量%以上80容量%以下であり、ノルマルパラフィンの含有量は9.0容量%以下が好ましく、より好ましくは8.0容量%以下、さらに好ましくは7.0容量%以下である。ここで、イソパラフィンの含有量が40容量%以下の場合やノルマルパラフィンの含有量が9.0容量%を超える場合、従来通りの蒸留性状、蒸気圧及びオクタン価を維持するために、環境に悪影響を与える可能性があるオレフィン分を多く含む基材多く使用せざるを得ない結果となってしまうので好ましくない。
本発明による環境対応型ガソリン組成物は、i−C6の含有量が10容量%以上であることが好ましく、より好ましくは11容量%以上、さらに好ましくは14容量%以上であり、2,3−ジメチルブタンの含有量が1.5容量%以上であることが好ましく、より好ましくは2.2容量%以上、さらに好ましくは2.5容量%以上であり、i−C6/n−C6比(容量)は5.0以上が好ましく、さらに好ましくは6.0以上であり、特に好ましくは9.0以上である。これらは、RON維持の観点から多い方が好ましい。また、i−C6/C6=比(容量)は、光安定性及び貯蔵安定性の観点から2.2以上が好ましく、さらに好ましくは2.5以上であり、特に好ましくは2.8以上である。
ここで、i−C6の含有量が10容量%以上、かつ、2,3−ジメチルブタンの含有量が1.5容量%以上、i−C6/n−C6比が5.0以上、i−C6/C6=比が2.2以上のガソリン組成物でない場合、前記と同様、従来通りの蒸留性状、蒸気圧及びオクタン価を維持するために、環境に悪影響を与える可能性があるオレフィン分を多く含む基材多く使用せざるを得ない結果となってしまうので好ましくない。
本発明による環境対応型ガソリン組成物は、炭素数8のイソパラフィン(イソオクタン又はi−C8)は20容量%以下が好ましく、さらには18容量%以下であり、特に好ましくは16容量%以下である。i−C8のうち、トリメチルペンタン類のように分岐数の多いイソパラフィンはRONが高いものの、他の分岐数の少ないイソオクタン類はRONが比較的低く、しかも、i−C8は全体的に沸点が100℃を超えるものがほとんどであるため、あまり多く使用しない方が好ましい。
本発明による環境対応型ガソリン組成物において、アロマ分は20容量%以上40容量%以下であり、好ましくは21容量%以上38容量%以下、より好ましくは22容量%以上35容量%以下である。環境保全(排気ガス性状)や低温運転性維持の観点からアロマ分は少ない方が好ましいが、RONを維持するため及び燃費悪化防止の点から20容量%以上が好ましい。また、アロマ分が40容量%を超えると燃焼室デポジットが増加し、点火プラグのくすぶりが発生したり、排ガス中のベンゼン濃度が高くなる恐れがある。また、ベンゼン含有量は1.0容量%以下、さらには0.1容量%以下が好ましい。
本発明による環境対応型ガソリン組成物において、本発明のガソリン組成物の密度は、0.70g/cm3以上0.78g/cm3以下が好ましいが、より好ましくは0.71g/cm3以上0.76g/cm3以下、さらに好ましくは0.71g/cm3以上0.74g/cm3以下である。密度が0.70g/cm3未満では、出力が低下するとともにガソリン消費量が多大となる。一方、0.78g/cm3を越えると熱効率が悪くなるため、やはり出力が低下する。
本発明による環境対応型ガソリン組成物において、50%留出温度は75℃以上98℃以下であることが好ましく、より好ましくは75℃以上96℃以下、さらに好ましくは75℃以上92℃以下である。50%留出温度が75℃に満たない場合は、燃費の観点から好ましくなく、98℃を超える場合は、常温運転性の観点から好ましくない。10%留出温度は25℃以上60℃以下であることが好ましく、より好ましくは26℃以上50℃以下、さらに好ましくは27℃以上40℃以下である。90%留出温度は140℃以上200℃以下であることが好ましく、より好ましくは145℃以上195℃以下、さらに好ましくは150℃以上190℃以下である。
本発明による環境対応型ガソリン組成物において、RVPは65kPa以下が好ましく、より好ましくは62kPa以下である。RVPが高いと蒸発損失の増加、ベーパーロックの懸念、危険性の増加などの問題が起こりやすい。
本発明の環境対応型ガソリン組成物の製造方法を、以下に詳しく説明する。
本発明において、異性化反応の原料となるナフサ留分は、少なくとも60〜70℃、さらには35〜80℃の沸点成分を含む留分であることが好ましい。ナフサ留分の蒸留性状は、10容量%留出温度が25〜60℃、90容量%留出温度が55〜80℃であり、好ましくは95容量%留出温度が60〜85℃である。場合によっては、この留分の一部を蒸留分離して使用することもできる。また、この軽質留分のアロマ含有量は、0〜1.0容量%が好ましい。必要に応じて、ベンゼンなどのアロマ分をスルフォラン抽出法に代表される溶剤抽出法などにより除去する。
本発明の環境対応型ガソリン組成物の原料である脱硫直留ナフサを製造するプロセスは、原料油、蒸留装置、運転条件を特に限定するものでなく、公知の任意の製造工程を採用できる。
例えば、原油の常圧蒸留工程から得られた直留ナフサ留分を水素存在下、ニッケルやモリブデンなどを含む触媒を用いて脱硫処理することで得られる。反応条件を反応温度250〜400℃、反応圧力1.0〜8.0MPa、LHSV0.5〜5h-1とすることにより、チオフェン類やスルフィド類が水素化脱硫される。前記の反応条件の中でも特に好ましい反応条件としては、例えば、反応温度250〜350℃、反応圧力2.0〜4.0MPa、LHSV1.0〜4.0h-1である。
上記ナフサ留分、例えば脱硫直留ナフサ留分を水素雰囲気下で固体酸触媒を用いて異性化処理し、異性化ガソリン基材を製造する。この異性化処理によりノルマルパラフィンがイソパラフィンに変換される。異性化方法は特に限定されないが、触媒として周期律表第VIII族の元素を含有する固体酸触媒が挙げられる。固体酸としては、ゼオライト、ヘテロポリ酸、アルミナに塩素を担持した塩素化アルミナ、ジルコニアと硫酸分を含む硫酸ジルコニア類やジルコニアとタングステンの酸化物成分を含むタングステン酸ジルコニア類などに代表される固体超強酸等を使用することができる。上記固体酸触媒は1種のみで用いても良いし、2種以上を組み合わせて用いても良い。
硫酸ジルコニア類及びタングステン酸ジルコニア類等のジルコニア部分は、実質的に正方晶ジルコニアからなることが好ましい。
本発明の環境対応型ガソリン組成物は、上記のように処理して得られた本発明の異性化ガソリン基材と他のガソリン基材とを適宜の割合でブレンドすることによって製造することができる。
他のガソリン基材とは、本発明の環境対応型ガソリン組成物を調製するに際して異性化ガソリン基材とともに用いる各種基材を指し、従来のガソリン製造に用いられているガソリン基材が挙げられる。具体的には、直留ナフサ留分を水素化脱硫後、その軽質分を蒸留分離することにより得た脱硫直留軽質ナフサ留分(DSLG)、ブチレン留分とイソブタン留分をアルキル化して得たアルキレートガソリン(ALKG)、接触分解ナフサ留分(FCCG)あるいはそれを脱硫処理した脱硫接触分解ナフサ留分(DS-FCCG)、接触分解ナフサ留分を蒸留して得た軽質留分の接触分解軽質ナフサ留分、脱硫重質ナフサを固体改質触媒により改質して得た改質ガソリン、及び改質ガソリンを蒸留して得られたベンゼン分を殆ど含有しない炭素数7を主成分とする留分(AC7)、同じく炭素数8を主成分とする留分(AC8)、あるいは炭素数9以上を主成分とする留分(AC9)、各種の石油精製工程や石油化学の工程から副生されるガソリン留分、さらに、単離されたブタン、ペンタンや、いわゆるBTXなどのアロマ化合物などが挙げられる。さらに、エタノールなどのアルコールや、アルコールからの誘導体であるエーテル類やエステル類の、いわゆる「含酸素化合物」を使用しても良い。
本発明の環境対応型ガソリン組成物の好ましい態様として、必要に応じて公知の燃料添加剤を配合することができる。これらの配合量は適宜選べるが、通常は添加剤の合計量として0.1質量%以下とすることが好ましい。本発明の環境対応型ガソリン組成物で使用可能な添加剤を例示すれば、アミン系、フェノール系、アミノフェノール系などの酸化防止剤、シッフ型化合物、チオアミド型化合物などの金属不活性化剤、有機リン系化合物などの表面着火防止剤、コハク酸イミド、ポリアルキルアミン、ポリエーテルアミンなどの清浄分散剤、多価アルコールやそのエーテルなどの氷結防止剤、有機酸のアルカリ金属塩やアルカリ土類金属塩、高級アルコールの硫酸エステルなどの助燃剤、アニオン系界面活性剤、カチオン系界面活性剤、両性界面活性剤などの帯電防止剤、アルケニルコハク酸エステルなどのさび止め剤、キニザリン、クマリンなどの識別剤、アゾ染料などの着色剤を挙げることができる。
反応器に後述のようにして調製した白金塩素化アルミナ触媒を充填し、原料油の脱硫直留軽質ナフサ(DSLG)と300容量ppmに相当する四塩化炭素を混合して反応器に通油して異性化反応を実施して、異性化生成油Aを得た。反応条件は、反応温度:140℃、反応圧力:3.0MPa、LHSV:1.5h-1、H2/Oil:0.2mol/molとした。
なお、白金塩素化アルミナ触媒は以下のようにして調製した。ガンマアルミナを直径1.6mmのダイスにより押出し成形した。空気下での予備焼成後、HClの存在下、塩化白金酸を前記成形アルミナに担持した。このように調製した触媒前駆体を空気下で焼成後、水素流通下にて600℃で還元した。次いで、250℃の温度条件下、四塩化炭素を注入しで塩素化を行った。触媒は、外径約1.5mm、長さ約4.0mmのペレット状で、白金を0.3質量%、塩素を7.0質量%含有するものであった。
表1に原料の脱硫直留軽質ナフサと異性化生成油Aの性状を示す。オクタン価は、原料の脱硫直留軽質ナフサの64.8から異性化反応により85.3へ向上した。
次いで、得られた異性化生成油Aを、東京特殊金網株式会社製の充填物、GOODROLL TYPE D(SUS304製)を充填した塔高4200mmH、塔径42.8mmφの蒸留塔を用いて、還流比3/1〜5/1(理論段数85段)、設定圧力を0.1MPaで蒸留し、塔頂温度が25℃までの留分(ガス分)、25〜60℃の留分(軽質分、すなわち高オクタン価化合物B)、そして残りの60℃以上の留分(重質分、すなわち低オクタン価化合物C)を得た。それぞれの収率は、ガス分が5.0容量%、高オクタン価化合物Bが71.5容量%、低オクタン価化合物Cが23.5容量%であった。上記蒸留分離後の高オクタン価化合物B及び低オクタン価化合物Cの性状を、蒸留前の異性化生成油Aの性状とともに表1に示す。
イソペンタンを多く含む炭素数5が主体の留分である。脱硫重質ナフサの接触改質で副生する軽質留分と脱硫軽質ナフサ留分とを蒸留分離することにより、純度95%以上の炭素数5のイソパラフィン留分を得た。
ブチレンを主成分とする留分とイソブタンを主成分とする留分を硫酸触媒により反応させて、イソパラフィン分の高い炭化水素を得た。
脱硫軽油あるいは脱硫重油を原料に用い、固体触媒存在下、流動床式反応装置での接触分解反応によりオレフィン分の高い接触分解ナフサ留分(FCCG)を得た後、これを収着脱硫することにより硫黄分の低い炭化水素を得た。
アルミナにニッケルを20質量%担持した触媒を硫化処理した後、反応温度250℃、反応圧力常圧、LHSV4h-1、H2/油比340NL/Lの条件のもと、上記接触分解ナフサ留分を通油してジエン低減処理を行った。さらに、共沈法にて調製した銅亜鉛アルミニウム複合酸化物(銅含有量35質量%、亜鉛含有量35質量%、アルミニウム含有量5質量%)の還元処理を行った後、ジエン低減処理油を、反応温度100℃、反応圧力常圧、LHSV2.0h-1、H2/油比0.06NL/Lの条件のもと20時間通油して脱硫接触分解ナフサ留分(DS−FCCG)を得た。
脱硫重質ナフサを固体改質触媒により移動床式反応装置を用いて反応させることにより、アロマ含量の多い炭化水素に改質して改質ガソリンを得る。改質ガソリンはそのまま使用することもできるが、ここでは蒸留分離することにより炭素数7及び炭素数9の炭化水素をそれぞれ85%以上含有する留分(AC7及びAC9)を得た。
市販の発酵エタノール(99度1級、日本アルコール販売(株)製)を使用した。
イオン交換樹脂触媒(Amberlyst-15)を用いてエタノールとイソブチレンとを反応させ、次いで蒸留法により精製し、純度95%以上のETBEを得た。
密度はJIS K 2249の振動式密度試験方法、リード法蒸気圧(RVP)はJIS K 2258のリード法蒸気圧試験方法、蒸留性状はJIS K 2254の常圧法蒸留試験方法によって測定した。硫黄分は、JIS K 2541の硫黄分試験方法によって測定した。銀板腐食はJIS K2513(石油製品−銅板腐食試験方法:対応 ASTM D130)のボンベ法(ジェット燃料)で、銅板の代わりにJIS K2276(石油製品−航空燃料油試験方法)の「14.銀板腐食試験方法」に用いる銀板を使用して評価した。アロマ分、オレフィン分、パラフィン分等の各種炭化水素化合物の成分組成はJIS K 2536のガスクロマトグラフ法による全成分試験方法により測定した。リサーチ法オクタン価(RON)はヒューレッドパッカード社製PIONA装置を用いて、ガスクロマトグラフ法によって測定した。
Claims (8)
- リサーチ法オクタン価が90以上96未満、オレフィン分が5.0容量%以下、アロマ分が20容量%以上40容量%以下、イソパラフィン分が40容量%以上80容量%以下、リード蒸気圧が65kPa以下、及び硫黄分が10質量ppm以下であり、かつ、含酸素化合物の含有量が0〜15容量%であることを特徴とする環境対応型ガソリン組成物。
- 50容量%留出温度が98℃以下、炭素数6のイソパラフィンの含有量が10容量%以上、2,3‐ジメチルブタンの含有量が1.5容量%以上、(炭素数6のイソパラフィン)/(炭素数6のノルマルパラフィン)容量比が5.0以上、及び(炭素数6のイソパラフィン)/(炭素数6のオレフィン)容量比が2.2以上である、請求項1に記載の環境対応型ガソリン組成物。
- 硫黄分が1質量ppm以下である、請求項1又は2に記載の環境対応型ガソリン組成物。
- 炭素数8のイソパラフィンが20容量%以下である、請求項1〜3のいずれかに記載の環境対応型ガソリン組成物。
- (1)10容量%留出温度が25〜60℃、かつ90容量%留出温度が55〜80℃であるナフサ留分の一部または全量を、水素加圧下、固体酸触媒を用いて骨格異性化して異性化生成油を得る異性化工程、及び
(2)前記(1)の異性化工程で得られた異性化生成油を異性化ガソリン基材として他のガソリン基材と混合するブレンド工程
を含む、請求項1〜4のいずれかに記載の環境対応型ガソリン組成物の製造方法。 - 異性化工程で得られた異性化生成油を高オクタン価化合物と低オクタン価化合物とに分離し、得られた高オクタン価化合物を異性化ガソリン基材として用いる、請求項5に記載の環境対応型ガソリン組成物の製造方法。
- 低オクタン価化合物を再度異性化工程に送って処理する、請求項6に記載の環境対応型ガソリン組成物の製造方法。
- 異性化反応の原料に用いるナフサ留分が、原油を蒸留し脱硫して得られた脱硫直留ナフサである、請求項5〜7のいずれかに記載の環境対応型ガソリン組成物の製造方法。
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