JP4894313B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
正極と、負極と、セパレータと、ゲル電解質とを有し、
一対の正極および負極当たりの完全充電状態における開回路電圧が4.25V〜4.50Vの範囲内である非水電解質二次電池であって、
ゲル電解質は、酸化防止剤が含まれたものであり、
酸化防止剤は、ジラウリルチオプロピオネート、ジミリスチルチオプロピオネート、ジステアリルチオジプロピオネート、ラウリルステアリルチオジプロピオネート、ジステアリルチオジブチレート、ステアリルチオプロピオンアミド、2−メルカプト−6−メチルベンズイミダゾールよりなる群から選ばれた1以上のものであり、
酸化防止剤の含有量は、電解液に対して、0.03wt%〜0.5wt%の範囲内である非水電解質二次電池である。
(1−1)非水電解質二次電池の構成
以下、この発明の実施の形態について図面を参照して説明する。図1は、この発明の第1の実施形態による非水電解質二次電池の構成を示す。
外装材7は、例えば、接着層、金属層、表面保護層を順次積層した積層構造を有する。接着層は高分子フィルムからなり、この高分子フィルムを構成する材料としては、例えばポリプロピレン(PP)、ポリエチレン(PE)、無延伸ポリプロピレン(CPP)、直鎖状低密度ポリエチレン(LLDPE)、低密度ポリエチレン(LDPE)が挙げられる。金属層は金属箔からなり、この金属箔を構成する材料としては、例えばアルミニウム(Al)が挙げられる。また、金属箔を構成する材料としては、アルミニウム以外の金属を用いることも可能である。表面保護層を構成する材料としては、例えばナイロン(Ny)、ポリエチレンテレフタレート(PET)が挙げられる。なお、接着層側の面が、電池素子10を収納する側の収納面となる。
この電池素子10は、例えば、図2に示すように、両面にゲル電解質層25が設けられた帯状の負極23と、セパレータ24と、両面にゲル電解質層25が設けられた帯状の正極22と、セパレータ24とを積層し、長手方向に巻回されてなる巻回型の電池素子10である。
正極22は、帯状の正極集電体22Aと、この正極集電体22Aの両面に形成された正極合剤層22Bとからなる。なお、正極集電体22Aの片面のみに正極合剤層22Bが設けられた領域を有するようにしてもよい。正極22の長手方向の一端部には、例えばスポット溶接または超音波溶接で接続された正極リード2が設けられている。この正極リード2の材料としては、例えばアルミニウム(Al)等の金属を用いることができる。
LipNi(1-q-r)MnqM1rO(2-y)Xz
(M1は、ニッケル(Ni)、マンガン(Mn)を除く2族〜15族から選ばれる元素のうち少なくとも一種を示す。Xは、酸素(O)以外の16族元素および17族元素のうち少なくとも1種を示す。p、q、y、zは、0≦p≦1.5、0≦q≦1.0、0≦r≦1.0、−0.10≦y≦0.20、0≦z≦0.2の範囲内の値である。)
LiaM2bPO4
(M2は、2族〜15族から選ばれる元素のうち少なくとも一種を示す。a、bは、0≦a≦2.0、0.5≦b≦2.0の範囲内の値である。)
負極23は、帯状の負極集電体23Aと、この負極集電体23Aの両面に形成された負極合剤層23Bとからなる。なお、負極集電体23Aの片面のみに負極合剤層23Bが設けられた領域を有するようにしてもよい。負極23の長手方向の一端部にも正極22と同様に、例えばスポット溶接または超音波溶接で接続された負極リード3が設けられている。この負極リード3の材料としては、例えば銅(Cu)、ニッケル(Ni)等を用いることができる。
電解質であるゲル電解質層25は、電解液と、この電解液を保持する保持体となる高分子化合物とを含み、いわゆるゲル状となっている。ゲル電解質層25には、酸化防止剤が含まれており、これによりセパレータの酸化を防止できる。例えば、充電電圧が4.25〜4.50Vの範囲内にある非水電解質二次電池では、セパレータが高電圧にさらされる時間が多くなるため、セパレータの酸化による特性劣化が問題となるが、この発明の第1の実施形態によると、ゲル電解質層25に酸化防止剤が含まれるので、セパレータの酸化を防止でき、この結果、サイクル特性等の電池特性を改善できる。
以下に、この発明の第1の実施形態に利用可能なセパレータ材料について説明する。セパレータ材料としては、従来の電池に使用されてきたものを利用することが可能である。そのなかでも、ショート防止効果に優れ、且つシャットダウン効果による電池の安全性向上が可能なポリオレフィン製微孔性フィルムを使用することが特に好ましい。例えば、ポリエチレンやポリプロピレン樹脂からなる微多孔膜が好ましい。
次に、この発明の第1の実施形態による非水電解質二次電池の製造方法について説明する。
次に、この発明の第2の実施形態による非水電解質二次電池について説明する。第2の実施形態は、酸化防止剤が正極合剤層、負極合剤層、ゲル電解質のうちの1以上に含有されたものである。この他は、第1の実施形態と同様の構成を備えるものである。したがって、図1および図2を参照し、対応する構成要素には同一の符号を付して同一の部分の説明は省略する。
まず、正極を以下のようにして作製した。正極を作製するには、まず、コバルト酸リチウム(LiCoO2)90wt%と、粉状ポリフッ化ビニリデン5wt%と、粉状黒鉛5wt%とを、N−メチルピロリドンに分散させてスラリー状の正極合剤に調製した。
酸化防止剤として、ジミリスチルチオプロピオネートを用いた以外は、サンプル1と同様にして、サンプル2の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジプロピオネートを用いた以外は、サンプル1と同様にして、サンプル3の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ラウリルステアリルチオジプロピオネートを用いた以外は、サンプル1と同様にして、サンプル4の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジブチレートを用いた以外は、サンプル1と同様にして、サンプル5の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ステアリルチオプロピオンアミドを用いた以外は、サンプル1と同様にして、サンプル6の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、2−メルカプト−6−メチルベンズイミダゾールを用いた以外は、サンプル1と同様にして、サンプル7の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を添加しなかったこと以外は、サンプル1と同様にして、サンプル8の非水電解質二次電池を作製した。
(式1)
容量維持率(%)=(200サイクル目の放電容量/初回放電容量)×100(%)
容量維持率:80%
初期容量:830mAh
酸化防止剤を添加しなかったこと以外は、サンプル1と同様にして、サンプル9の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジラウリルチオプロピオネートを電解液に対して0.01wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル10の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジラウリルチオプロピオネートを電解液に対して0.03wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル11の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジラウリルチオプロピオネートを電解液に対して0.05wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル12の非水電解質二次電池を作製した。
サンプル1と同様にして、サンプル13の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジラウリルチオプロピオネートを電解液に対して0.3wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル14の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジラウリルチオプロピオネートを電解液に対して0.5wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル15の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジラウリルチオプロピオネートを電解液に対して0.6wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル16の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を添加しなかったこと以外は、サンプル1と同様にして、サンプル17の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジミリスチルチオプロピオネートを電解液に対して0.01wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル18の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジミリスチルチオプロピオネートを電解液に対して0.03wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル19の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジミリスチルチオプロピオネートを電解液に対して0.05wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル20の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジミリスチルチオプロピオネートを電解液に対して0.1wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル21の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジミリスチルチオプロピオネートを電解液に対して0.3wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル22の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジミリスチルチオプロピオネートを電解液に対して0.5wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル23の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジミリスチルチオプロピオネートを電解液に対して0.6wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル24の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を添加しなかったこと以外は、サンプル1と同様にして、サンプル25の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.01wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル26の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.03wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル27の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.05wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル28の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.1wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル29の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.3wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル30の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.5wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル31の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.6wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル32の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を添加しなかったこと以外は、サンプル1と同様にしてサンプル33の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ラウリルステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.01wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル34の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ラウリルステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.03wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル35の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ラウリルステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.05wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル36の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ラウリルステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.1wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル37の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ラウリルステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.3wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル38の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ラウリルステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.5wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル39の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ラウリルステアリルチオジプロピオネートを電解液に対して0.6wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル40の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を添加しなかったこと以外は、サンプル1と同様にしてサンプル41の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジブチレートを電解液に対して0.01wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル42の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジブチレートを電解液に対して0.03wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル43の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジブチレートを電解液に対して0.05wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル44の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジブチレートを電解液に対して0.1wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル45の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジブチレートを電解液に対して0.3wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル46の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジブチレートを電解液に対して0.5wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル47の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ジステアリルチオジブチレートを電解液に対して0.6wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル48の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を添加しなかったこと以外は、サンプル1と同様にしてサンプル49の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ステアリルチオプロピオンアミドを電解液に対して0.01wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル50の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ステアリルチオプロピオンアミドを電解液に対して0.03wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル51の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ステアリルチオプロピオンアミドを電解液に対して0.05wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプルの52の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ステアリルチオプロピオンアミドを電解液に対して0.1wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル53の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ステアリルチオプロピオンアミドを電解液に対して0.3wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル54の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ステアリルチオプロピオンアミドを電解液に対して0.5wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル55の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、ステアリルチオプロピオンアミドを電解液に対して0.6wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル56の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を添加しなかったこと以外は、サンプル1と同様にしてサンプル57の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、2−メルカプト−6−メチルベンズイミダゾールを電解液に対して0.01wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル58の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、2−メルカプト−6−メチルベンズイミダゾールを電解液に対して0.03wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル59の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、2−メルカプト−6−メチルベンズイミダゾールを電解液に対して0.05wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル60の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、2−メルカプト−6−メチルベンズイミダゾールを電解液に対して0.1wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル61の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、2−メルカプト−6−メチルベンズイミダゾールを電解液に対して0.3wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル62の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、2−メルカプト−6−メチルベンズイミダゾールを電解液に対して0.5wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル63の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、2−メルカプト−6−メチルベンズイミダゾールを電解液に対して0.6wt%添加した以外は、サンプル1と同様にして、サンプル64の非水電解質二次電池を作製した。
容量維持率:80%
まず、正極を以下のようにして作製した。正極を作製するには、まず、コバルト酸リチウム(LiCoO2)90wt%と、粉状ポリフッ化ビニリデン5wt%と、粉状黒鉛5wt%とを、N−メチルピロリドンに分散させてスラリー状の正極合剤に調製し、さらに、正極合剤に対して、酸化防止剤として、硫酸カリウム1wt%を添加した。
酸化防止剤として、正極合剤に対して硫酸ナトリウム1wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル66の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、正極合剤に対して亜硫酸ナトリウム1wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル67の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、正極合剤に対してチオ硫酸ナトリウム1wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル68の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を正極合剤に添加しなかった以外は、サンプル65と同様にして、サンプル69の非水電解質二次電池を作製した。
以下に説明する条件で初期容量を測定した。充電は定電流定電圧方式により行った。具体的には、1C(800mA)の定電流で充電を開始した後、電池電圧が4.5Vに達した時点で定電圧充電に切り替えた。充電は、充電開始後、3時間を経過した時点で終了した。放電は、定電流方式により行った。具体的には1C(800mA)で放電を開始し、終止電圧3Vの条件で行った。以上のようにして充放電を行って第1回目の放電容量を測定し、初期容量とした。
以下に説明するようにして高温保存試験を行い保存後の電池の膨れ率を測定した。高温保存試験は、充放電を行った後、60℃の温度環境下で30日間保存した。なお、充放電は、初期容量の測定と同様の条件で行った。また、膨れ率は、保存前の電池の厚みおよび保存後の電池の厚みを測定して、下記の式2により求めた。
(式2)
膨れ率(%)={(「保存後の電池の厚み」−「保存前の電池の厚み」)/「保存前の電池の厚み」}×100(%)
酸化防止剤として、正極合剤に対して硫酸カリウム0.1wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル70の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、正極合剤に対して硫酸カリウム0.3wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル71の非水電解質二次電池を作製した。
サンプル1と同様にして、サンプル72の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、正極合剤に対して硫酸カリウム10wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル73の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、正極合剤に対して硫酸カリウム15wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル74の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤として、正極合剤に対して硫酸カリウム20wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル75の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を正極合剤に添加しなかった以外は、サンプル65と同様にして、サンプル76の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を正極合剤に添加せず、酸化防止剤として、負極合剤に対して硫酸カリウム0.1wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル77の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を正極合剤に添加せず、酸化防止剤として、負極合剤に対して硫酸カリウム0.3wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル78の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を正極合剤に添加せず、酸化防止剤として、負極合剤に対して硫酸カリウム1wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル79の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を正極合剤に添加せず、酸化防止剤として、負極合剤に対して硫酸カリウム10wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル80の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を正極合剤に添加せず、酸化防止剤として、負極合剤に対して硫酸カリウム15wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル81の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を正極合剤に添加せず、酸化防止剤として、負極合剤に対して硫酸カリウム20wt%を添加した以外は、サンプル65と同様にして、サンプル82の非水電解質二次電池を作製した。
酸化防止剤を正極合剤に添加しなかった以外は、サンプル65と同様にして、サンプル83の非水電解質二次電池を作製した。
3・・・負極リード
4,5・・・樹脂片
6・・・凹部
7・・・外装材
10・・・電池素子
22・・・正極
22A・・・正極集電体
22B・・・正極合剤層
23・・・負極
23A・・・負極集電体
23B・・・負極合剤層
24・・・セパレータ
25・・・ゲル電解質層
Claims (2)
- 正極と、負極と、セパレータと、電解液を含有するゲル電解質とを有し、
一対の上記正極および上記負極当たりの完全充電状態における開回路電圧が4.25V〜4.50Vの範囲内である非水電解質二次電池であって、
上記ゲル電解質は、酸化防止剤が含まれたものであり、
上記酸化防止剤は、ジラウリルチオプロピオネート、ジミリスチルチオプロピオネート、ジステアリルチオジプロピオネート、ラウリルステアリルチオジプロピオネート、ジステアリルチオジブチレート、ステアリルチオプロピオンアミド、2−メルカプト−6−メチルベンズイミダゾールよりなる群から選ばれた1以上のものであり、
上記酸化防止剤の含有量は、上記電解液に対して、0.03wt%〜0.5wt%の範囲内である非水電解質二次電池。 - 上記セパレータは、ポリオレフィン製微孔性フィルムである請求項1に記載の非水電解質二次電池。
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