JP4862295B2

JP4862295B2 - 有機ｅｌ素子の製造方法及び製造装置

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Publication number: JP4862295B2
Application number: JP2005187228A
Authority: JP
Inventors: 伸弘井出; 隆雄宮井; 博也辻; 卓哉菰田
Original assignee: Panasonic Corp; Matsushita Electric Works Ltd
Current assignee: Panasonic Corp; Panasonic Electric Works Co Ltd
Priority date: 2005-06-27
Filing date: 2005-06-27
Publication date: 2012-01-25
Anticipated expiration: 2025-06-27
Also published as: JP2007005249A

Description

本発明は、有機ＥＬ膜を蒸着で形成することによって有機ＥＬ素子を製造する技術に関するものである。

有機ＥＬ素子（有機電界発光素子）は、透明ガラス板などの基板の表面に、陽極層、有機発光層、陰極層等の有機ＥＬ膜を積層することによって形成されている（後述の図５参照）。そして有機ＥＬ素子を製造する方法の一つとして、基板にこれらの有機ＥＬ膜を蒸着によって成膜して形成する蒸着法が知られている。蒸着法は一般に、チャンバー内において蒸発源に基板を対向させて配置し、チャンバー内を減圧した状態で蒸発源を加熱して、蒸発源の蒸着材料を気化させ、この気化させた材料を基板の表面に堆積させることによって、成膜する方法である（例えば、特許文献１等参照）。

このように蒸着法で有機ＥＬ膜を成膜して有機ＥＬ素子を製造するにあたって、有機ＥＬ素子を再現性良く製造するためには、有機ＥＬ膜の蒸着膜厚の再現性を十分に管理し、一定の膜厚で成膜することが必要である。そして一般に、蒸着装置では膜厚測定手段として水晶振動子を用いた膜厚計が使用されており、また所定膜厚の有機ＥＬ膜を素子特性に影響を与えない範囲の高速レートで成膜することが、生産性のうえから必要とされている。

有機ＥＬ膜の膜厚の再現性は、近年の有機ＥＬ素子の素子構造の変化とともに一段と厳しい値が要求されるようになっている。特に、従来型の素子よりも薄い発光層を有する素子、複数の発光層を有する素子等に於いては、膜厚のずれが素子特性に与える影響は従来型素子の場合に比して大きいので、膜厚の再現性が厳しく要求される。

ここで、一般に水晶振動子膜厚計を用いて測定される重量−膜厚換算法では、必要とする膜の重量−膜厚変換係数をあらかじめ決定し、水晶振動子上への付着量から膜厚換算値を読み取るが、この換算係数は、たとえば水晶振動子の配置位置の若干のずれ、蒸発流パターンの蒸発源内の材料残存量依存性、水晶振動子の特性の熱的変化、水晶振動子の特性の時間的変化・寿命等の影響を受けるため、その管理には注意が必要であり、実際の膜厚にずれを生じている可能性を否定することはできない。水晶振動子膜厚計を用いた膜厚定量法はその原理が簡便であるために一般に使用されているが、このような問題を考慮すると厳密な膜厚再現性に必ずしも最適のものとはいえない。

また、生産性を向上させる製造時間短縮の観点から、より高い蒸発レートでの成膜が必要とされてきている。しかし、蒸発レートが高くなるに伴い、蒸発レートの変動や、蒸着時間の微妙な変化が膜厚のずれとして現れ易くなり、この場合にはより精密な膜厚管理が必要になる。例えば、２００ｎｍ厚の成膜を行なう場合に、２０ｎｍ／ｓの高成膜レートで蒸着を行なうと、蒸着時間は１０秒と短時間であるが、蒸着時間が０．５秒ずれた場合に膜厚のずれは１０ｎｍに達する。一方、１ｎｍ／ｓの低成膜レートで成膜する場合、蒸着時間は２００秒と非常に長時間になるが、蒸着時間の０．５秒のずれは、たかだか０．５ｎｍの膜厚ずれしか与えない。このように、高レートでは蒸着時間を短縮できるが、低レート蒸着の場合に問題にならない程度の時間の誤差が、高レートでの蒸着時には非常に大きな膜厚のずれとなって現れることになるものである。また、高レート蒸発時にはそれを測定する水晶振動子の寿命も短くなるため、複数の水晶振動子を備え、所定の時間ごとに切り替える等の対策がより強く必要とされることになる。
特開２００２−８０９６１号公報

本発明は上記の点に鑑みてなされたものであり、有機ＥＬ膜を蒸着で形成するにあたって、蒸着時間を短縮することができると同時に、膜厚を再現性高く確保して成膜することができる有機ＥＬ素子の製造方法及び製造装置を提供することを目的とするものである。

本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、有機ＥＬ膜用の材料を蒸着して成膜することによって有機ＥＬ発光素子を製造するにあたって、同じ蒸着材料からなる蒸発源として、蒸発レートの高い蒸発源と、蒸発レートの低い蒸発源とを用い、蒸発レートの低い蒸発源は、蒸発レートの高い蒸発源からの蒸発流れで形成されるものであり、蒸発レートの高い蒸発源から高蒸発レートで蒸着材料を目標とする膜厚以下にまで蒸着すると共に前記高蒸発レートでの蒸着と同時に膜厚評価用の膜を前記蒸着材料で蒸着し、この膜厚評価用の膜の蒸着膜厚を測定した後、前記膜厚評価用の膜の膜厚測定結果に基づいて、蒸発レートの低い蒸発源から低蒸発レートで蒸着材料を目標とする膜厚まで蒸着することによって、成膜することを特徴とするものである。

本発明の有機ＥＬ素子の製造装置は、有機ＥＬ膜の材料を蒸着して成膜することによって有機ＥＬ発光素子を製造する装置であって、高蒸発レートで蒸着材料を目標とする膜厚以下にまで蒸着すると共に前記高蒸発レートでの蒸着と同時に膜厚評価用の膜を前記蒸着材料で蒸着するための、蒸発レートの高い蒸発源と、前記膜厚評価用の膜の膜厚を測定する膜厚測定手段と、膜厚測定手段で測定された前記膜厚評価用の膜の膜厚に基づいて、低蒸発レートで蒸着材料を目標とする膜厚まで蒸着するための、蒸発レートの低い蒸発源と、を備え、蒸発レートの低い蒸発源は、蒸発レートの高い蒸発源からの蒸発流れで形成されるものであることを特徴とするものである。

本発明によれば、高蒸発レートで蒸着材料を目標とする膜厚以下にまで蒸着することによって、蒸着時間を短縮することができる。そして高蒸発レートで蒸着を行なうと膜厚のずれが大きいが、高蒸発レートで蒸着した膜厚を測定し、測定値と目標とする膜厚との差を、低蒸発レートで蒸着することによって、目標とする膜厚とずれの小さい膜厚で成膜することができ、再現性高い膜厚で有機ＥＬ膜を形成することができる。このように、蒸着時間の短縮と高精度の膜厚再現性の両者を実現することが可能になるものである。

以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。

本発明は基板１に有機ＥＬ膜２を成膜するにあたって、少なくとも２つの蒸発レートで蒸着材料を蒸着することによって、所定の膜厚を目標値として有機ＥＬ膜２を形成するものである。この蒸発レートの差は２倍以上であることが好ましい。

そして先ず、高蒸発レートの蒸発源から蒸着材料を気化させ、図１（ａ）のように、有機ＥＬ膜２の目標とする膜厚がＤ_０とすると、Ｄ_０以下のＤ_１の膜厚にまで基板１に蒸着材料を蒸着する。高蒸発レートの蒸発源で蒸着を行なうにあたって、単位時間当たりの成膜レートは予め実験的に知ることができるので、膜厚Ｄ_１を単位時間当たりの成膜レートで割ることによって、高蒸発レートの蒸発源で蒸着を行なう時間を決めることができる。従って、高蒸発レートの蒸発源においてこの時間、蒸着を行なうことによって、膜厚Ｄ_１付近にまで高蒸発レートでの膜２ａを形成することができるものである。

高蒸発レートで蒸着する際の膜２ａの膜厚Ｄ_１の目処は、高蒸発レートの値によって異なるが、目標膜厚Ｄ_０の８０〜９９％の範囲になるように設定するのが好ましい。高蒸発レートで蒸着を行なうことによって、成膜速度が速くなるので蒸着時間を短縮することができるものであるが、高蒸発レートで蒸着する膜厚Ｄ_１が目標膜厚の８０％未満であれば、次に低蒸発レートで蒸着するのに必要な膜厚が厚くなって、低蒸発レートでの蒸着時間が長くなり、蒸着時間の短縮という効果が損なわれるので好ましくない。また高蒸発レートで蒸着を行なう場合には時間当たりの膜厚のずれが大きいので、高蒸発レートで蒸着する膜厚Ｄ_１の目処が目標膜厚の９９％を超えると、目標とする膜厚Ｄ_０よりも厚い膜厚で膜２ａが形成されてしまうおそれがある。

このように高蒸発レートの蒸着で膜２ａの形成を行なった後、この膜２ａの膜厚Ｄ_１を測定する。高蒸発レートで蒸着を行なうと膜厚のずれが大きいが、このように膜厚を測定することによって、この段階で膜厚を評価定量して、膜２ａの正確な膜厚Ｄ_１を検出するものである。

そしてこの膜厚測定結果に基づいて、低蒸発レートの蒸発源から上記と同じ蒸着材料を気化させて膜２ａの表面に膜２ｂを形成し、図１（ｂ）のように、膜２ａ，２ｂの膜厚の合計厚みが目標とする膜厚Ｄ_０になるように蒸着材料を蒸着する。すなわち、低蒸発レートの蒸発源で蒸着を行なうにあたっても、単位時間当たりの成膜レートは予め実験的に知ることができるものであり、またＤ_０−Ｄ_１＝Ｄ_２が低蒸発レートで蒸着するのに必要な膜厚であるので、膜厚Ｄ_２を単位時間当たりの成膜レートで割ることによって、低蒸発レートの蒸発源で蒸着を行なう時間を決めることができる。従って、低蒸発レートの蒸発源においてこの時間、蒸着を行なうことによって、Ｄ_２の膜厚の膜２ｂを形成することができ、目標とするＤ_０の膜厚の有機ＥＬ膜２を基板１の表面に形成することができるものである。低蒸発レートで蒸着を行なう場合には時間当たりの膜厚のずれが小さいので、正確な膜厚で膜２ｂを形成することができ、目標とするＤ_０の膜厚に有機ＥＬ膜２を精度高く形成することができるものであり、有機ＥＬ膜２の膜厚を再現性高く成膜することができるものである。

ここで、例えば有機ＥＬ膜２の膜厚の目標値Ｄ_０が１５０ｎｍであり、高蒸発レートの蒸発源から蒸着材料を気化させて基板１の表面に蒸着を行なう際の成膜レートが１０ｎｍ／ｓである場合、高蒸発レートで蒸着する膜厚Ｄ_１の目処を１４０ｎｍとすると、高蒸発レートで蒸着を行なう時間を１４０ｎｍ／１０ｎｍ＝１０秒に設定して、蒸着を行なう。高蒸発レートでの蒸着は膜厚のずれが大きいので、高蒸発レートで１０秒間蒸着した膜厚Ｄ_１を測定すると、例えば１４３ｎｍの測定値となる。また低蒸発レートの蒸発源から蒸着材料を気化させて蒸着を行なう際の成膜レートが１ｎｍ／ｓである場合、低蒸発レートで蒸着する膜厚Ｄ_２は１５０ｎｍ−１４３ｎｍ＝７ｎｍであるので、低蒸発レートで７秒間蒸着を行なうことによって、目標とするＤ_０＝１５０ｎｍの膜厚に有機ＥＬ膜２を精度高く形成することができるものである。また蒸着に要する時間も合計１７秒と短い時間で済むことになる。

高蒸発レートや低蒸発レートの蒸発源としては、るつぼ、ボート、セル、フィラメント、ＥＢ蒸発源等、蒸着に一般に使用されるものを挙げることができる。また、バルブを備えバルブの開度によって蒸発レートを可変するタイプのもの、複数の吹き出し口からシャワー状に蒸発流が吹き出す面蒸発源様のもの、キャリアガスを用いて蒸発流とするもの、スプレータイプのもの等、一般に蒸発レートの調整の範囲が大きいことで知られる蒸発源も好適に用いることができる。この種の蒸発源を用いる場合、バルブの開度、ガスの流量等によって、蒸発レートを２水準以上に設定して蒸着成膜を行なうものである。また膜厚測定手段としては、触針式膜厚評価法、非接触式膜厚評価法などを挙げることができるものであり、本発明では、実際に成膜された膜の膜厚をその都度測定評価するため、水晶振動子を用いた場合のような換算係数の変化等による誤差を排除することが可能となるものである。

また本発明において、有機ＥＬ膜用の同一材料について、複数（複数群を含む）の蒸発源３，４を用い、そのうち少なくとも一つ（群を含む）を蒸発レートの高い蒸発源３、その他（群を含む）を蒸発レートの低い蒸発源４として、上記のような少なくとも２つの蒸発レートで蒸着材料を蒸着して有機ＥＬ膜２を形成するようにすることができる。蒸発レートの高い蒸発源３や蒸発レートの低い蒸発源４はそれぞれ単数であってもよいが、それぞれ複数個を設け、図２（ａ）に示すように、複数の蒸発源３や複数の蒸発源４を基板１に沿って平行に配列することによって、基板１の表面に均一に蒸着を行なうことができるものである。図２（ａ）のものでは、まず蒸発レートの高い蒸発源３から蒸着材料を気化させて高レートで蒸着を行なった後に、蒸発レートの低い蒸発源４から蒸着材料を気化させて低レートで蒸着を行なうものである。また蒸発源３，４の形状を図２（ｂ）のように蒸発源３，４を配列する方向に沿って長い形状に形成することによって、基板１の表面への蒸着をより均一に行なうことができるものである。図２（ａ）（ｂ）のものにあって、蒸発源３，４の配列方向と垂直な方向に基板１を移動させるようにしてもよい。

蒸発レートの高い蒸発源３と蒸発レートの低い蒸発源４の蒸発レートの比は、特に制限されるものではないが、蒸発源３の蒸発レートが蒸発源４の蒸発レートの２〜１００倍程度になるように設定するのが好ましく、４〜３０倍がより好ましい。

図２の実施の形態では、蒸発レートの高い蒸発源３と蒸発レートの低い蒸発源４をそれぞれ独立したもので形成したが、蒸発レートの高い蒸発源３からの蒸発流れで蒸発レートの低い蒸発源４を形成するようにしてもよい。図３（ａ）はその実施の形態の一例を示すものであり、蒸発レートの高い蒸発源３に加熱バイパス１０を接続し、加熱バイパス１０の先端に蒸発レートの低い蒸発源４が形成されるようにしてある。蒸発レートの高い蒸発源３の開口にはシャッター１１が設けてあり、加熱バイパス１０にはバルブ１２が設けてある。このものにあって、蒸発源３で気化させた蒸着材料を、この蒸発源３から直接吹き出させるときには、放出量が多いので高い蒸発レートで蒸着材料が放出され、高い成膜レートで蒸着を行なうことができるものである。また蒸発源３で気化させた蒸着材料を加熱バイパス１０を通して蒸発源４から吹き出させるときには、吹き出し量が少ないので低い蒸発レートで蒸着材料が放出され、低い成膜レートで蒸着を行なうことができるものである。そして必要に応じて、バルブ１２を閉じてシャッタ−１１を開くことによって、蒸発レートの高い蒸発源３で蒸着を行なうことができるものであり、シャッター１１を閉じてバルブ１２を開くことによって、蒸発レートの低い蒸発源４で蒸発を行なうことができるものである。

図３（ｂ）の実施の形態では、蒸発源３にメインパイプ１４とサブパイプ１５を接続し、メインパイプ１４とサブパイプ１５にはそれぞれメインバルブ１６とサブバルブ１７が設けてある。このメインパイプ１４とサブパイプ１５の先端にそれぞれメイン吹き出し口１８とサブ吹き出し口１９が設けてある。メインパイプ１４に設けたバルブ１６の開口径はサブパイプ１５に設けたバルブ１７の開口径よりも大きく形成してあり、メインパイプ１４に設けたメイン吹き出し口１８が高い蒸発レートで蒸着材料が吹き出される蒸発源３となると共に、サブパイプ１５に設けたサブ吹き出し口１９が低い蒸発レートで蒸着材料が吹き出される蒸発源４となるものである。このものにあって、必要に応じてサブバルブ１７を閉じてメインバルブ１６を開くことによって、蒸発源３となるメイン吹き出し口１８から高い蒸発レートで蒸着材料を吹き出させ、高い成膜レートで蒸着を行なうことができるものであり、また必要に応じてメインバルブ１６を閉じてサブバルブ１７を開くことによって、蒸発源４となるサブ吹き出し口１９から低い蒸発レートで蒸着材料を吹き出させ、低い成膜レートで蒸着を行なうことができるものである。

図４（ａ）の実施の形態は、受け渡し室２１の周囲に放射状に複数の蒸着室２２ａ，２２ｂ…を接続して形成したいわゆるクラスター方式の蒸着装置を示すものであり、各蒸着室２２ａ，２２ｂ…と受け渡し室２１との境界の出し入れ口にそれぞれシャッター２３が設けてある。各蒸着室２２ａ，２２ｂ…内にはそれぞれ図４（ｂ）のように、蒸発レートの高い蒸発源３と蒸発レートの低い蒸発源４が相互に近接する位置で設けてある。各蒸着室２２ａ，２２ｂ…において蒸発源３，４から基板１への蒸発流の形状が同じになって、各蒸着室２２ａ，２２ｂ…において膜厚分布が異ならないように、蒸発源３，４を配置するのが好ましい。

このクラスター方式の蒸着装置では、受け渡し室２１からまず第１の蒸着室２２ａに基板１を導入して有機ＥＬ膜２を成膜し、この成膜が終了した後に、第１の蒸着室２２ａから基板１を受け渡し室２１に取り出し、次にこの基板１を受け渡し室２１から第２の蒸着室２２ｂに基板１を導入して他の有機ＥＬ膜２を成膜するというように、各蒸着室２２ａ，２２ｂ…に順に基板１を導入して、異なる複数の有機ＥＬ膜２を積層して形成することができるものである。従って、基板１に例えば図５のように有機ＥＬ膜２として、陽極層２Ａ、ホール輸送層２Ｂ、有機発光層２Ｃ、電子輸送層２Ｄ、陰極層２Ｅを積層して、有機ＥＬ素子を製造する場合、このクラスター方式の蒸着装置の各蒸着室２２ａ，２２ｂ…に順に基板１を導入することによって、生産効率高く有機ＥＬ素子を製造することができるものである。

図６の実施の形態は、蒸着室２４内を基板１を移動させて蒸着を行なうようにしたものであり、蒸発レートの高い蒸発源３と蒸発レートの低い蒸発源４を基板１の移動方向に沿った位置にこの順に配置してある。そして基板１を移動させて、基板１が蒸発レートの高い蒸発源３の上方に位置したときに、この蒸発源３から気化する蒸着材料を高い成膜レートで基板１に蒸着させることができるものであり、また基板１が蒸発レートの高い蒸発源３の位置を通過して、蒸発レートの低い蒸発源４の上方に位置したときに、この蒸発源４から気化する蒸着材料を低い成膜レートで基板１に蒸着させることができるものである。このものでは、基板１を移動させることによって、高い蒸発レートで蒸着した後に、低い蒸発レートで蒸着を行なうようにすることができるものである。

図７は本発明の他の実施の形態を示すものであり、基板１に蒸着材料を蒸着して成膜する際に、膜厚を測定しつつ蒸着を行ない、膜厚の測定値に応じて蒸発レートや蒸着時間をフィードバック制御するようにしたものである。図の実施の形態では蒸発源３，４として、図３（ｂ）と同じ構成のものを用いるようにしてある。また基板１に蒸着される膜の膜厚を測定する膜厚測定計２５はＣＰＵ等を備えた制御装置２６に接続してあり、膜厚測定計２５で測定された膜厚のデータが制御装置２６に入力されると、この膜厚データに基づいてメインバルブ１６やサブバルブ１７の開閉や開閉量を制御するようにしてある。

このものでは、基板１を、蒸発レートの高い蒸発源３となるメイン吹き出し口１８の上方から蒸発レートの低い蒸発源４となるサブ吹き出し口１９の上方へと移動させながら蒸着を行なうものである。そして、メインバルブ１６とサブバルブ１７を開き、蒸発源３となるメイン吹き出し口１８から高い蒸発レートで蒸着材料を吹き出させると共に、蒸発源４となるサブ吹き出し口１９から低い蒸発レートで蒸着材料を吹き出させるものであり、まず基板１の下面にその移動方向の先端部から後端部へと高蒸発レートで蒸着して膜２ａを形成する。基板１の表面に蒸着される膜２ａの膜厚Ｄ_１は膜厚測定計２５で測定されており、膜厚Ｄ_１の測定結果から得られる膜厚Ｄ_２に応じて、制御装置２６からのフィードバック制御でサブバルブ１７の開閉量を調整し、基板１の移動に伴って基板１の移動方向の先端部から後端部へと低蒸発レートで蒸着して膜２ｂを形成する。このように、蒸着を行ないながら膜厚を測定してフィードバック制御することによって、膜厚精度が高い有機ＥＬ膜２を形成することができるものである。ここで、高蒸発レートで蒸着された膜２ａの膜厚を膜厚測定計２５で測定する箇所は、高蒸発レートで蒸着する領域と低蒸発レートで蒸着する領域の間に設定するようにしてある。

上記の膜厚測定計２５としては、非破壊で評価が行なえる点、評価時間が短い点から、非接触式のものを用いるのが好ましく、特に光学式膜厚測定計が好ましい。特に、一般に用いられる水晶振動子による膜厚測定が、あらかじめ用意した検量線による換算値であることに対して、光学式膜厚測定計は膜厚を直接測定するものであるため、測定精度が高いものである。光学的膜厚測定計としては、いわゆるエリプソメーター、反射型干渉式膜厚計、透過スペクトル評価による膜厚計、Ｘ線干渉式膜厚評価装置、透過・反射型干渉式膜厚計などを挙げることができる。これらのなかでも、膜厚を成膜中に、蒸着室内で測定することができる点から、エリプソメーターや反射型干渉式膜厚計を用いることが好ましく、薄膜に電磁波（可視光・Ｘ線等）を入射し、その反射光や透過光を解析することによって、単層の膜のみならず、複数の膜が積層された積層膜についても、各膜を独立して測定することができるものである。

膜厚の測定評価は、蒸着が行なわれている位置において行なう他に、膜厚測定の箇所を別途設けて行なうようにしてもよい。また一般に用いられる水晶振動子による膜厚−重量変換法など他の膜厚測定方法と組み合わせてもよい。この場合、水晶振動子では、常時ではなく必要に応じたタイミングのみ蒸発速度を評価し、その結果に基づき高レート蒸発での蒸着時間を設定することができる。これにより、常時高レートの蒸発流をモニターする必要がなくなるため、水晶振動子の寿命を延ばすことが可能であるし、また、平均蒸発速度を、おおよその膜厚を決定するためのデータとして随時更新しながら用いることが可能であるため、所定膜厚にかなり近いところまで高レート蒸着による成膜が可能となる。

膜厚の測定評価は、図５のように数層の有機ＥＬ膜２を成膜した後にまとめて行なっても良いし、１層の成膜ごとに都度に行なってもかまわない。各膜への厚み制御フィードバックをより正確に行うためには、１層の成膜ごとに行なうことがより好ましい。また、まとめて測定評価する場合、都度測定評価する場合ともに、測定評価する箇所に於ける膜の積層数は４以下であることが好ましい。これ以上の積層数であると、各層の膜厚誤差を分離しづらくなる問題や、膜厚解析の誤差、膜厚解析に必要な時間の増大などが起こるため好ましくない。

膜厚を測定評価する箇所は、基板１の有機ＥＬ膜２を形成して発光に係る部位であってもよいが、有機ＥＬ膜２に対するダメージをできるだけ小さくするために、基板１の有機ＥＬ膜２を形成する箇所とは異なる箇所で膜厚の測定評価を行なうのが好ましい。図８（ａ）はその一例を示すものであり、上記のように蒸着で有機ＥＬ膜２を基板１に成膜する際に、同時に基板１の端部に有機ＥＬ膜２を形成する箇所と別の位置においても蒸着を行ない、膜厚評価用の膜２８を形成するようにしてある。そしてこの膜厚評価用の膜２８において上記のような膜厚の測定を行なうものである。

ここで、基板１に図８（ｂ）のように組成の異なる複数の材料を用いて複数の有機ＥＬ膜２を積層して成膜する場合は、各有機ＥＬ膜２Ａ，２Ｂ…に対応して、膜厚評価用の膜２８Ａ，２８Ｂ…を異なる場所に形成するようにするのが好ましい。すなわち、有機ＥＬ膜２Ａを形成する材料を用いて蒸着を行なう際に、この材料で同時に膜厚評価用の膜２８Ａを蒸着し、この膜２８Ａの膜厚を測定することによって、再現精度の高い膜厚で有機ＥＬ膜２Ａを成膜することができるものであり、次に有機ＥＬ膜２Ｂを形成する材料を用いて蒸着を行なう際に、この材料で同時に膜厚評価用の膜２８Ｂを蒸着し、この膜２８Ｂの膜厚を測定することによって、再現精度の高い膜厚で有機ＥＬ膜２Ｂを成膜することができる。以下同様にして、膜厚評価用の膜２８Ｃの膜厚測定によって再現精度の高い膜厚で有機ＥＬ膜２Ｃを成膜することができ、膜厚評価用の膜２８Ｄの膜厚測定によって再現精度の高い膜厚で有機ＥＬ膜２Ｄを成膜することができるものである。異なる組成の有機ＥＬ膜２Ａ，２Ｂ…を蒸着して成膜する際に、各蒸着材料を同じ箇所に積層して膜厚評価用の膜２８を形成し、この複層の膜厚評価用膜２８の各層の膜を光学膜厚評価法で測定することは可能であるが、測定評価の精度の向上や、評価の時間の短縮の点で、上記のように各有機ＥＬ膜２Ａ，２Ｂ…に対応して、膜厚評価用の膜２８Ａ，２８Ｂ…を異なる場所に形成して、各膜厚評価用の膜２８Ａ，２８Ｂ…について膜厚を測定評価するようにするのが好ましい。

膜厚評価用の膜２８は、上記のように有機ＥＬ膜２を成膜する基板１に形成する他、この基板１とは別に膜厚評価基板を設けて、この膜厚評価基板の表面に膜厚評価の膜２８を形成するようにしてもよい。この場合、不透明な膜厚評価基板を用いたり、適切な屈折率の膜厚評価基板を用いたり、膜厚測定装置と膜厚評価基板との位置関係をより正確に合わせたりすることなどが可能となるため、膜厚測定評価の精度を向上させることが可能である。この時にも、膜厚評価用の膜２８の形成位置、積層数等は、前述の条件に基づく範囲で適宜設定される。また、膜厚評価基板に形成される膜厚評価用の膜２８の厚みは、必ずしも有機ＥＬ膜２を成膜する基板１に形成される有機ＥＬ膜２の膜厚と同一でなくてもよい。例えば、膜厚評価基板を有機ＥＬ膜２を成膜する基板１よりも蒸着源から遠い位置に配置した場合、膜厚評価基板に成膜される膜厚評価用の膜２の厚みは、基板１に成膜される有機ＥＬ膜２の厚みより小さなものとなるが、あらかじめ求めた換算係数を用いることによって、基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚を検出することが可能である。

上記のように複数の有機ＥＬ膜２を異なる組成の材料で積層して成膜する場合は、各有機ＥＬ膜２に対応して個別に膜厚評価用の膜２８を形成することが好ましいが、複数の有機ＥＬ膜２を同じ組成の材料で積層して成膜する場合には、同じ箇所に積層して膜厚評価用の膜２８を形成するようにしてもよい。同一組成の場合には膜厚の増加として膜厚評価用の膜２８の膜厚測定で成膜量を定量することができるためである。また膜厚評価用の膜２８を形成するための面積が小さくなるので、基板１に膜厚評価用の膜２８を形成するための不必要な面積を大きくとる必要がなくなり、特に膜厚評価基板を用いる場合には、膜厚評価基板として小さな面積のものを用いることが可能になるものである。

膜厚の測定評価は、高レートでの蒸着が終わった後に実施し、その値に応じて後の低レ−トでの蒸着条件を決定するものであるが、低レートでの蒸着後に再度行なうようにしてもよい。このように低レートで蒸着した後に膜厚の測定評価を行なうことによって、必要に応じて低レートの蒸着をさらに行なって膜厚を調整したり、あるいは、以降に成膜される他の有機ＥＬ膜２の膜厚を適切に変化させたりして、有機ＥＬ素子の全体としての特性を調整するための重要なデータとして活用することが可能になるものである。

また、本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、等電位面もしくは電荷発生層を介して複数の発光層を積層する構造を有する有機ＥＬ素子に対しても問題なく活用可能である。この種の有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ素子を構成する膜の膜厚および屈折率にその特性が敏感に影響を受けることが知られており、より正確な膜厚を再現することが強く望まれるものである。また、この構造を有する有機ＥＬ素子においては、同一組成を有する膜が複数層用いられるため、膜厚評価用の膜２８において、同一組成の膜は同一箇所に成膜し、膜厚の増加として成膜量を定量する方法をより好適に用いることができる。

次に、本発明を実施例によって具体的に説明する。

尚、蒸着材料としてＡｌｑ３（トリス（８−ヒドロキシキノリナート）アルミニウム）、光干渉式膜厚測定計としてＳＣＩ社製「Ｆｉｌｍｔｅｋ３０００」を用い、蒸発レートに対する成膜レートは水晶振動式膜厚計を用いて決定した。また基板１に成膜する有機ＥＬ膜２の最終目標膜厚は１５０ｎｍである。

（実施例１）
図９に示すように、蒸着室３０の底部内に蒸着材料を充填した第１るつぼ３１と第２るつぼ３２を近接させて設置し、各るつぼ３１，３２の上面の開口を開閉するシャッター３３，３４を設け、蒸着室３０の上部に光干渉式膜厚測定計３５を設けた。また蒸着室３０の上部内にシャッター３６を設け、このシャッター３６の上側に基板１を配置した。さらに、第１るつぼ３１からの蒸発レートを成膜レートが１０ｎｍ／ｓとなるように設定して、この第１るつぼ３１を蒸発レートの高い蒸発源３とし、第２るつぼ３２からの蒸発レートを成膜レートが０．５ｎｍ／ｓとなるように設定して、この第２るつぼ３２を蒸発レートの低い蒸発源４とした。

そして、基板１の下のシャッター３６を開いた状態で、第１るつぼ３１のシャッター３３を開いて、第１るつぼ３１から蒸発する蒸着材料を膜厚１４０ｎｍをねらって基板１に蒸着させた。基板１の端部には膜厚評価用の膜が同時に蒸着されるようにしてあり、この第１るつぼ３１による蒸着を終えた後に、この膜厚評価用の膜の膜厚を光干渉式膜厚測定計３５で測定して評価したところ、１４３ｎｍであった。次に、シャッター３３を閉じ、またシャッター３４を開いて、第２るつぼ３２から蒸発する蒸着材料を基板１に７ｎｍをねらった膜厚で蒸着させた。このようにして成膜した基板１を蒸着室３０から取り出し、基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚を触針式膜厚計で測定して評価した。

３０枚の基板１について、同様の操作を３０回行なったところ、各基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚の最小値は１４９．３ｎｍ、最大値は１５０．４ｎｍの範囲であった。また成膜に要した時間は、平均して３３秒であった。

（実施例２）
図１０に示すように、蒸発源３にメインパイプ１４とサブパイプ１５を接続し、各パイプ１４，１５の先端のメイン吹き出し口１８とサブ吹き出し口１９を蒸着室３０の底部内に接続した。またメインパイプ１４とサブパイプ１５に設けたメインバルブ１６とサブバルブ１７の開口量の調整によって、メイン吹き出し口１８からの蒸発レートを成膜レートが８ｎｍ／ｓとなるように設定して、このメイン吹き出し口１８を蒸発レートの高い蒸発源３とし、サブ吹き出し口１９からの蒸発レートを成膜レートが１ｎｍ／ｓとなるように設定して、このサブ吹き出し口１９を蒸発レートの低い蒸発源４とした。

そして基板１をメイン吹き出し口１８の上からサブ吹き出し口１９の上へと搬送されるようにし、まず基板１をメイン吹き出し口１８の上に搬送し、メインバルブ１６を開いてメイン吹き出し口１８から蒸発する蒸着材料を、膜厚１４４ｎｍをねらって基板１に蒸着させた。このメイン吹き出し口１８による蒸着を終えた後に、膜厚を蒸着室３０の上部に設けた光干渉式膜厚測定計３５で測定して評価したところ、１４７ｎｍであった。次に、メインバルブ１６を閉じ、サブバルブ１７を開いて、サブ吹き出し口１９から蒸発する蒸着材料を基板１に３ｎｍをねらった膜厚で蒸着させた。このようにして成膜した基板１を蒸着室３０から取り出し、基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚を触針式膜厚計で測定して評価した。

３０枚の基板１について、同様の操作を３０回行なったところ、各基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚の最小値は１４９．７ｎｍ、最大値は１５０．９ｎｍの範囲であった。また成膜に要した時間は、平均して２５秒であった。

（実施例３）
図１１に示すように、図９の装置において、膜厚評価用の膜を形成するための膜厚評価基板３８を基板１の近傍に配置して設けた。その他は図９の装置と同じである。尚、膜厚評価基板３８に成膜される膜厚と、基板１に成膜される膜厚の比は、１：１．３であることを予め試験して確認した。

そして実施例１と同様にして、第１るつぼ３１から蒸発する蒸着材料を膜厚１４０ｎｍをねらって基板１に蒸着させた。この蒸着を終えた後に、膜厚評価基板３８に形成された膜の膜厚を光干渉式膜厚測定計３５で測定して評価したところ、１０８ｎｍであり、換算すると１４０．４ｎｍであった。次に実施例１と同様にして、第２るつぼ３２から蒸発する蒸着材料を基板１に９．６ｎｍをねらった膜厚で蒸着させた。このようにして成膜した基板１を蒸着室３０から取り出し、基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚を触針式膜厚計で測定して評価した。また、この２回目の蒸着を行なった後の、膜厚評価基板３８上の膜の膜厚を光干渉式膜厚測定計３５で測定して評価したところ、１１５．５ｎｍであった。

次に、引き続いて、他の基板１について、上記と同様に、第１るつぼ３１から蒸発する蒸着材料を膜厚１４０ｎｍをねらって基板１に蒸着させ、この蒸着を終えた後に、膜厚評価基板３８に形成された膜の膜厚を光干渉式膜厚測定計３５で測定して評価したところ、２２４．５ｎｍであった。１１５．５ｎｍとの差分の１０９ｎｍを換算すると１４１．７ｎｍである。次に上記と同様に、第２るつぼ３２から蒸発する蒸着材料を基板１に８．３ｎｍをねらった膜厚で蒸着させた。このようにして成膜した基板１を蒸着室３０から取り出し、基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚を触針式膜厚計で測定して評価した。

以下、２８枚の基板１について、同様の操作を繰り返して行なったところ、各基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚の最小値は１４９．０ｎｍ、最大値は１５１．２ｎｍの範囲であった。また成膜に要した時間は、平均して３３秒であった。

（比較例１）
実施例１と同じ装置を用い、第１るつぼ３１からの蒸発レートを成膜レートが１０ｎｍ／ｓとなるように設定して、この第１るつぼ３１のみで、膜厚１５０ｎｍをねらって基板１に蒸着させた。このようにして成膜した基板１を蒸着室３０から取り出し、基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚を触針式膜厚計で測定して評価した。

３０枚の基板１について、同様の操作を３０回行なったところ、成膜に要した時間は平均して１５秒と短いが、各基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚は、最小値が１４３ｎｍ、最大値が１５９ｎｍとばらつくものであった。

（比較例２）
実施例２と同じ装置を用い、メイン吹き出し口１８からの蒸発レートを成膜レートが８ｎｍ／ｓとなるように設定し、このメイン吹き出し口１８のみ用いて基板１をこのメイン吹き出し口１８上に搬送し、膜厚１５０ｎｍをねらって基板１に蒸着させた。このようにして成膜した基板１を蒸着室３０から取り出し、基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚を触針式膜厚計で測定して評価した。

３０枚の基板１について、同様の操作を３０回行なったところ、成膜に要した時間は平均して１９秒と短いが、各基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚は、最小値が１４２．７ｎｍ、最大値が１５７．９ｎｍとばらつくものであった。

（比較例３）
実施例２と同じ装置を用い、サブ吹き出し口１９からの蒸発レートを成膜レートが１ｎｍ／ｓとなるように設定し、このサブ吹き出し口１９のみ用いて基板１をこのサブ吹き出し口１９上に搬送し、膜厚１５０ｎｍをねらって基板１に蒸着させた。このようにして成膜した基板１を蒸着室３０から取り出し、基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚を触針式膜厚計で測定して評価した。

３０枚の基板１について、同様の操作を３０回行なったところ、各基板１に成膜された有機ＥＬ膜２の膜厚の最小値は１４９．０ｎｍ、最大値は１５１．２ｎｍの範囲であったが、成膜に要した時間は、平均して１５０秒と長時間になるものであった。

本発明において有機ＥＬ膜を蒸着で形成する方法を示すものであり、（ａ）（ｂ）はそれぞれ概略図である。本発明の実施の形態の一例を示すものであり、（ａ）（ｂ）はそれぞれ概略斜視図である。本発明の実施の形態の一例を示すものであり、（ａ）（ｂ）はそれぞれ概略図である。本発明の実施の形態の一例を示すものであり、（ａ）は概略横断面図、（ｂ）は蒸着室の概略縦断面図である。有機ＥＬ素子の層構成の一例を示す概略図である。本発明の実施の形態の一例を示すものであり、（ａ）は概略横断面図、（ｂ）は概略縦断面図である。本発明の実施の形態の一例を示す概略図である。本発明の実施の形態の一例を示すものであり、（ａ）は基板の概略平面図、（ｂ）は有機ＥＬ素子の概略縦断面図である。本発明の実施の形態の一例を示す概略縦断面図である。本発明の実施の形態の一例を示す概略縦断面図である。本発明の実施の形態の一例を示す概略縦断面図である。

符号の説明

１基板
２有機ＥＬ膜
３蒸発源
４蒸発源

Claims

有機ＥＬ膜用の材料を蒸着して成膜することによって有機ＥＬ発光素子を製造するにあたって、同じ蒸着材料からなる蒸発源として、蒸発レートの高い蒸発源と、蒸発レートの低い蒸発源とを用い、蒸発レートの低い蒸発源は、蒸発レートの高い蒸発源からの蒸発流れで形成されるものであり、蒸発レートの高い蒸発源から高蒸発レートで蒸着材料を目標とする膜厚以下にまで蒸着すると共に前記高蒸発レートでの蒸着と同時に膜厚評価用の膜を前記蒸着材料で蒸着し、この膜厚評価用の膜の蒸着膜厚を測定した後、前記膜厚評価用の膜の膜厚測定結果に基づいて、蒸発レートの低い蒸発源から低蒸発レートで蒸着材料を目標とする膜厚まで蒸着することによって、成膜することを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法。
有機ＥＬ膜の材料を蒸着して成膜することによって有機ＥＬ発光素子を製造する装置であって、高蒸発レートで蒸着材料を目標とする膜厚以下にまで蒸着すると共に前記高蒸発レートでの蒸着と同時に膜厚評価用の膜を前記蒸着材料で蒸着するための、蒸発レートの高い蒸発源と、前記膜厚評価用の膜の膜厚を測定する膜厚測定手段と、膜厚測定手段で測定された前記膜厚評価用の膜の膜厚に基づいて、低蒸発レートで蒸着材料を目標とする膜厚まで蒸着するための、蒸発レートの低い蒸発源と、を備え、蒸発レートの低い蒸発源は、蒸発レートの高い蒸発源からの蒸発流れで形成されるものであることを特徴とする有機ＥＬ素子の製造装置。