JP4848674B2 - 樹脂金属複合導電材料およびその製造方法 - Google Patents
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Description
このような問題を解決する手段として、焼結による体積収縮については粒子径がサブミクロンから数十μm程度であるミクロンサイズ金属粒子との複合が提案されている(例えば、特許文献3参照)。このような粒度分布の金属粒子は前述したようなナノペーストの熱処理温度範囲では焼結不可能であるが、ナノサイズ金属粒子がミクロンサイズ金属粒子に焼結することでミクロンサイズ金属粒子間をつなぎ合わせる効果を生み、高い導電性を発現することが可能である。焼結による体積収縮もミクロンサイズ金属粒子のネットワークが骨格となるため、大きな収縮量にはならない。また、ミクロンサイズ金属粒子は導電性接着剤の原料の一部として既に量産技術が確立しており、産業的に低コスト化されていることから、これらとの複合はペースト材料としての低コスト化にも有効になる。
また、密着性を改善するための手段としては、導電性接着剤と同様の接着性樹脂との複合化が考えられる。熱処理後の最終形態が樹脂と金属との複合体となる導電性接着剤と同様の構造をとることで密着性を改善し、導電性接着剤の課題であった低抵抗化をナノサイズ金属粒子の焼結により改善する方法である。また、ナノペーストの焼結による体積収縮の問題を軽減し被印刷体との接着性の問題を解決する手段としても、ナノサイズ金属粒子と接着性樹脂との複合化が考えられる。
また、図18(a)に示す、ナノサイズ金属粒子1とミクロンサイズ金属粒子4とを液状樹脂3に混合したものでは、熱処理の際にミクロンサイズ金属粒子4とナノサイズ金属粒子1との接触が起こりにくく、このため、ナノサイズ金属粒子間で焼結が起こっても、図18(b)に示すように、金属焼結体2とミクロンサイズ金属粒子4との間に樹脂3aが介在する構造となってしまい、高い導電性を得ることができなくなる。
また、従来のマイクロサイズ金属粒子とナノサイズ金属粒子とを含む樹脂金属複合導電材料を用いて配線等を形成した半導体パッケージや配線基板は、高温保持や熱衝撃試験といった環境試験において配線の断線発生、抵抗値上昇が発生するという高温耐性に劣るという問題が見出された。
本発明の課題は、上述した問題点を解決することであって、その目的は、第1に、スクリーン印刷により微細な印刷が可能であり、低温の処理で高い導電率を発現し、かつ被印刷体との密着性に優れた樹脂金属複合導電材料を提供することであり、第2に、高温環境耐性に優れた樹脂金属複合導電材料を提供することである。
そして、ナノサイズ金属粒子がミクロンサイズ金属粒子の表面に吸着している微粒子吸着混合体と、ナノサイズ金属粒子が分散されている液状樹脂とを混合して作製した本発明の樹脂金属複合導電材料によると、この樹脂金属複合導電材料を用いて形成した配線に含まれる電流流路のネック部が高温使用時に修復される可能性が高くなり、高温環境耐性に優れた電子デバイスを提供することが可能になる。
また、本発明の樹脂金属複合導電材料によれば、スクリーン印刷により微細なパターンを形成することが可能であり、かつ、低温での熱処理により高い導電性を得られるとともに高い密着強度も得られる。
図1(a)は、本発明の樹脂金属複合導電材料の参考例を示す概略図であり、図1(b)は、熱処理後の状態を示す概略図である。図1(a)に示されるように、液状樹脂3内においてミクロンサイズ金属粒子4の表面にはナノサイズ金属粒子1が吸着しており、そしてミクロンサイズ金属粒子4同士はナノサイズ金属粒子1を介して接触している。但し、一部ナノサイズ金属粒子の吸着していないミクロンサイズ金属粒子が存在していてもよい。
図2(a)は、本発明の樹脂金属複合導電材料の第1の実施の形態を示す概略図であり、図2(b)は、熱処理後の状態を示す概略図である。図2(a)に示されるように、ナノサイズ金属粒子1が表面に吸着しているミクロンサイズ金属粒子4が、ナノサイズ金属粒子1が独立分散された液状樹脂3と混合されている。但し、一部ナノサイズ金属粒子の吸着していないミクロンサイズ金属粒子が存在していてもよい。
図3(a)は、本発明の樹脂金属複合導電材料の第2の実施の形態を示す概略図であり、図3(b)は、熱処理後の状態を示す概略図である。図3(a)に示されるように、ナノサイズ金属粒子1を介して相互に接触しているミクロンサイズ金属粒子4が、ナノサイズ金属粒子1が独立分散された液状樹脂3と混合されている。但し、一部ナノサイズ金属粒子の吸着していないミクロンサイズ金属粒子が存在していてもよい。
ステップS12の工程において、ナノサイズ金属粒子が吸着しているミクロンサイズ金属粒子とは別に一定以下の割合でナノサイズ金属粒子の吸着していないミクロンサイズ金属粒子を一緒に混合することもできる。
ステップS22の工程において、ナノサイズ金属粒子が吸着しているミクロンサイズ金属粒子とは別に一定以下の割合でナノサイズ金属粒子の吸着していないミクロンサイズ金属粒子を一緒に混合することもできる。
ステップS33の工程において、ナノサイズ金属粒子が吸着しているミクロンサイズ金属粒子とは別に一定以下の割合でナノサイズ金属粒子の吸着していないミクロンサイズ金属粒子を一緒に混合することもできる。
ステップS43の工程において、ナノサイズ金属粒子が吸着しているミクロンサイズ金属粒子とは別に一定以下の割合でナノサイズ金属粒子の吸着していないミクロンサイズ金属粒子を一緒に混合することもできる。
樹脂マトリックス中でミクロンサイズ金属粒子が焼結したナノサイズ金属粒子で結合されネットワークを形成した構造では、その状態では高い導電率を示すが、高温に長時間曝されることによる樹脂劣化や、温度変化に伴う樹脂の熱膨張等によりネットワークの接合部であるミクロンサイズ金属粒子間接合部であるネック部5〔図3(b)参照〕に亀裂が発生しやすく、抵抗上昇といった問題を起こす可能性がある。これに対して樹脂中にナノサイズ金属粒子が独立分散した構造〔図2(a)、図3(a)〕を形成すると、独立分散ナノサイズ金属粒子の内初期の焼結に関与しなかった粒子は、熱処理後、再度高温に曝された状態で、徐々に焼結を進めていき、破断したネットワークを補強する働きをする。
ミクロンサイズ金属粒子は、Au、Ag、Pt、Pd、Cu、Niといった金属であればよく、また、これら金属の中から複数を複合して使用してもよく、また、Au-Pt、Ag-Pt、Ag-Pdのような合金を用いてもよい。更に、CuをコアとしてNiやAgで被覆した複合材などを用いてもよい。ただし、ナノサイズ金属粒子との組み合わせによって、所望の温度域で焼結して導電性を発現する組み合わせであることを前提とする。
以上、ナノサイズ金属粒子の粒度を平均粒径で説明したが、ナノサイズ金属粒子の粒度分布は単分散に近い形状であることを前提としている。また、必要に応じて複数の粒度分布のナノサイズ金属粒子を混合して用いてもよい。
ナノサイズ金属粒子は、Au、Ag、Pt、Pdといった金属であればよく、また、これら金属の中から複数を複合して使用してもよく、また、Au-Pt、Ag-Pt、Ag-Pdのような合金を用いてもよい。ただし、ミクロンサイズ金属粒子との組み合わせによって、所望の温度域で焼結して導電性を発現する組み合わせであることを前提とする。
添加剤としては、分散剤、ペースト粘度調整用溶剤、弾性率等機械的強度調整用フィラー類、チキソトロピー性調整用溶剤、フィラーなどがあるが、本発明の趣旨に反しなければいかなるものを使用してもよい。
前記樹脂と前記金属粒子との体積比率は、前記樹脂の体積率を、30体積%〜70体積%とするのが望ましい。これ以上に樹脂量を増加させるとミクロンサイズ金属粒子間の接合を妨げ、導電率の低下が著しくなる。また、樹脂量をこれ以下にすると十分な接着強度を得ることができなくなる。また、焼結過程において大きな体積収縮を誘引することになり不適である。
以下に本発明を実施例に基づきより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではなく、その要旨を超えない範囲において適宜の変更が可能である。
また、図9中番号9と同様の組成にて樹脂金属複合材料を作製した。ただし、作製においてあらかじめミクロンサイズ金属粒子とナノサイズ金属粒子とを混合する工程をとらず、直接樹脂と3本ロール等を用いて混合して作製した。得られた樹脂金属複合導電材料をスクリーン印刷法にてセラミック基板上に所定の配線パターンを形成し、250℃の条件下で1時間保持して硬化させた。得られた配線の比抵抗を測定したところ2×10-4から5×10-5Ω・cmの不安定な比抵抗が測定された。硬化体の断面観察を行ったところ、ミクロンサイズ金属粒子同士の焼結に伴う結合が希少かつ不均一であり、十分な導電性が得られていないことが確認された。単に混合した構造体では所望の特性が得られず、低温処理による低抵抗化を実現するためには、ナノサイズ金属粒子がミクロンサイズ金属粒子に吸着し被覆していることが必須であり、前述したような工法によりこのような構造に形成することが望ましい。
また、番号18の樹脂金属複合導電材料についても同様に比抵抗を測定したところ、1×10-5Ω・cmであった。複数の粒径のナノサイズ金属粒子を混合して使用しても同様の効果があることが確認された。
また、得られた番号20から22の樹脂金属複合導電材料を用いて、セラミック基板上にスクリーン印刷法にて所定の配線パターンを形成したところ、配線幅50μmのパターンを断線、短絡ともになく形成することが可能であることを確認できた。一方、番号19の樹脂金属複合導電材料を用いて同様の評価を行ったところ、配線幅300μmのパターンまでしか良好な印刷ができなかった。前者と後者の違いはミクロンサイズ金属粒子の粒度分布であり、番号19のミクロンサイズ金属粒子は粒径100μm以上粒子を含んでいる。微細印刷の観点から、ミクロンサイズ金属粒子は100μm以下であることが望ましい。また、番号23の樹脂金属複合導電材料についてはペースト状にしたところ高粘度になり、印刷可能な粘度に調整することが困難であった。このような観点から、ミクロンサイズ金属粒子は平均粒径0.5μm以下は除外することが望ましい。
一方、番号30の樹脂金属複合導電材料は印刷性が大幅に低下していた。印刷性の観点からは、フレーク状粒子は10重量%以下であることが望ましい。
また、同様の工法によりプリント配線基板上に2×2mmの正方形のパッドを形成し、無電解めっき法によりNiめっきとAuめっきを施した。所定の条件にてNiめっき膜の厚みは約2μm、Auめっき膜の厚みは約0.3μmが形成された。更に、形成されためっき膜を介してはんだで引っ張り試験用のステンレス製のフックを取り付けてパッドの密着強度を測定した。密着強度は約20kPa以上であり、配線基板として十分な強度を有することが確認された。
また、配線を形成したフレキシブル基板を屈曲試験にかけたところ、形成した配線に剥離や断線等は認められず、配線材料として十分な密着性、耐屈曲性もあることが確認された。
得られた樹脂金属複合導電材料を用いてスクリーン印刷法にてプリント配線基板上に櫛型電極パターンを形成した。櫛型電極パターンの電極間距離は50μmとした。200℃、1時間保持の条件で硬化させた後、液状エポキシ樹脂を塗布し、150℃、1時間の硬化条件で硬化させ、前記電極間距離50μmの櫛型部分を被覆した。得られた櫛型電極パターンに3Vの電位を印加し、湿度85%、温度85℃の条件下に保持する高温高湿バイアス試験を実施した。500時間以上経過しても電極間の短絡は認められず、配線材料として良好な耐性を有することが確認された。また、得られた配線の比抵抗は初期値、試験実施後ともに1×10-5Ω・cmであり、電気的な特性についても良好であることが確認された。
得られた樹脂金属複合導電材料をスクリーン印刷法にてプリント配線基板上に配線幅50μm、配線間距離50μmの配線パターンを形成し、250℃の条件下で1時間保持して硬化させた。得られた配線の比抵抗を測定したところ、1×10-5Ω・cmの比抵抗が確認され、スクリーン印刷で微細な配線を形成することが可能であり、かつ低温で低抵抗を発現できる導電材料であることが確認された。
200℃、1時間保持の条件で硬化させた樹脂金属複合導電材料の比抵抗は9×10-6Ω・cmであり、こうして得られた樹脂金属複合導電材料であってもミクロンサイズ金属粒子がナノサイズ金属粒子を介して接触する構造を得ることが可能であって、良好な導電性が得られることが確認された。また、高温保持による抵抗上昇も認められず、高温耐性も同様に確認された。
得られた樹脂金属複合導電材料をプリント配線基板上に形成されたCu配線の所定の部位にメタルマスクを使用したスクリーン印刷法で印刷し、電極にNiめっきが施されたチップ抵抗部品を搭載した。150℃、1時間保持の条件で硬化し、前記チップ抵抗部品を固着させた。抵抗測定したところ所望の抵抗値が得られており、電気的な接続が取れたことを確認した。更に、他の半導体素子や受動部品をはんだ等で搭載し、それぞれの接続方法に対応した温度履歴を印加した。例えば、SnPb共晶はんだで半導体素子をプリント配線基板に実装するため、ピーク温度230℃条件のリフローを2回実施した。その後、再度樹脂金属複合導電材料で搭載したチップ抵抗部品の特性を測定したところ、特性の劣化が見られないことが確認された。以上より、本発明の樹脂金属複合導電材料を用いて受動部品を搭載した配線基板は、搭載後の熱履歴によっても抵抗上昇などの特性劣化がないことが確認された。
得られた半導体パッケージは主にスクリーン印刷法を用いた製造方法で作製可能であり、低コストな製造プロセスが取れる構造であるが、高温保管試験や温度衝撃試験による評価を実施した結果、従来の半導体パッケージと同様にいずれの耐性にも優れることが確認された。
まず、エポキシ樹脂と、粒径10nmの単分散Ag微粒子とを、それぞれ12重量%(55.1体積%)、3重量%(1.5体積%)の比率で混合し、前記エポキシ樹脂中で前記Ag微粒子が凝集することなく独立分散したエポキシ樹脂Ag微粒子混合体を作製した。また、平均粒径D50=1μm、90%粒径D90=5μmの球状Ag粒子と、平均粒径D50=2μm、90%粒径D90=5μmのフレーク状Ag粒子と、粒径10nmの単分散Ag微粒子とを、それぞれ80重量%(40.8体積%)、1重量%(0.5体積%)、4重量%(2.0体積%)の比率で事前混合してAg微粒子が球状Ag粒子およびフレーク状Ag粒子の表面に吸着したAg微粒子吸着混合体を作製した。前記エポキシ樹脂Ag微粒子混合体と前記Ag粒子吸着混合体とを、それぞれ15重量%(56.6体積%)、85重量%(43.4体積%)の割合で混合し、樹脂金属複合導電材料を得た。前記混合に際し微量の溶剤を粘度調整の目的で添加し、ペーストとしての粘度を300Pa・sとした。添加した溶剤は微量であり、得られた樹脂金属複合導電材料に対して1重量%以下とした。
こうして得られた半導体パッケージは、スクリーン印刷法を主体とする製造プロセスで製造可能であり、生産性に優れる特徴がある。また、このような構造は、半導体チップを高密度に集積することが可能であるが、第1の半導体チップ6aからの発熱の影響と、第2の半導体チップ6bからの発熱の影響により、第1の半導体チップ6aと第2の半導体チップ6bにはさまれた領域が高温に曝されるという問題がある。各種冷却機構を設ける場合もあるが、連続動作時には85℃にまで達する。しかしながら、本発明の樹脂金属複合導電材料を発熱部分に用いる構造であり、安定した特性が得られる。
2 金属焼結体
3 液状樹脂
3a 樹脂
4 ミクロンサイズ金属粒子
5 ネック部
6 半導体チップ
6a 第1の半導体チップ
6b 第2の半導体チップ
7 シリコン基板
8 電極
9 保護膜
10 中継端子
11 配線
12 カバー樹脂膜
13 開口部
14 第2中継端子
15 はんだバンプ
16 ワイヤ
17 ダイボンディング材
18 セラミック基板
19 基板電極
20 外部接続端子
21 封止樹脂
22 バンプ
23 アンダーフィル
24 コア材
25 絶縁樹脂膜
26 触針
Claims (15)
- 少なくとも液状樹脂と金属粒子とを含むペースト状導電材料であって、金属粒子はナノサイズ金属粒子とミクロンサイズ金属粒子とを含んでおり、前記ナノサイズ金属粒子の一部は前記ミクロンサイズ金属粒子に吸着しており、前記ナノサイズ金属粒子を介して前記ミクロンサイズ金属粒子が相互に接触しており、かつ、前記液状樹脂にはナノサイズ金属粒子が独立分散していることを特徴とする樹脂金属複合導電材料。
- 少なくとも液状樹脂と金属粒子とを含むペースト状導電材料であって、金属粒子はナノサイズ金属粒子とミクロンサイズ金属粒子とを含んでおり、前記ナノサイズ金属粒子の少なくとも一部は前記ミクロンサイズ金属粒子の表面に吸着しており、かつ、前記液状樹脂にはナノサイズ金属粒子が独立分散していることを特徴とする樹脂金属複合導電材料。
- 前記ミクロンサイズ金属粒子の表面は、前記ナノサイズ金属粒子により被覆されていることを特徴とする請求項2に記載の樹脂金属複合導電材料。
- 前記ナノサイズ金属粒子が前記ミクロンサイズ金属粒子に対して1重量%以上10重量%以下であることを特徴とする請求項1から3のいずれかに記載の樹脂金属複合導電材料。
- 前記液状樹脂に独立分散しているナノサイズ金属粒子が、前記ミクロンサイズ金属粒子に対して1重量%以上5重量%以下であることを特徴とする請求項1から4のいずれかに記載の樹脂金属複合導電材料。
- 前記液状樹脂が前記金属粒子に対して30体積%以上70体積%以下であることを特徴とする請求項1から5のいずれかに記載の樹脂金属複合導電材料。
- 前記液状樹脂の体積比が、前記金属粒子を最蜜充填した際の空隙率の100%以上120%以下であることを特徴とする請求項1から5のいずれかに記載の樹脂金属複合導電材料。
- 前記ミクロンサイズ金属粒子が球状粒子とフレーク状粒子との混合体であることを特徴とする請求項1から7のいずれかに記載の樹脂金属複合導電材料。
- 前記フレーク状粒子が前記球状粒子に対して10重量%以下であることを特徴とする請求項8に記載の樹脂金属複合導電材料。
- 前記液状樹脂が、エポキシ樹脂、アクリル系樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリイミド系樹脂またはポリアミド系樹脂のいずれかの液状樹脂であることを特徴とする請求項1から9のいずれかに記載の樹脂金属複合導電材料。
- ナノサイズ金属粒子とミクロンサイズ金属粒子とを、ナノサイズ金属粒子をミクロンサイズ金属粒子の表面に吸着させる処理を行いつつ混合してナノサイズ金属粒子がミクロンサイズ金属粒子の表面に吸着した微粒子吸着混合体を形成する工程と、液状樹脂とナノサイズ金属粒子とを混合してナノサイズ金属粒子分散液状樹脂を形成する工程と、前記微粒子吸着混合体と前記ナノサイズ金属粒子分散液状樹脂とを混合する工程と、を有することを特徴とする樹脂金属複合導電材料の製造方法。
- 前記微粒子吸着混合体と前記ナノサイズ金属粒子分散液状樹脂とを混合する前記工程において、別に用意されたミクロンサイズ金属粒子を混入することを特徴とする請求項11に記載の樹脂金属複合導電材料の製造方法。
- 前記ミクロンサイズ金属粒子が、球状粒子とフレーク状粒子とを含んでいることを特徴とする請求項11または12に記載の樹脂金属複合導電材料の製造方法。
- 前記微粒子吸着混合体を形成する工程が、ナノサイズ金属粒子とミクロンサイズ金属粒子とを溶媒中にて混合する工程と、該溶媒を揮発除去する工程と、を含んでいることを特徴とする請求項11から13のいずれかに記載の樹脂金属複合導電材料の製造方法。
- 前記溶媒がアルコールであることを特徴とする請求項14に記載の樹脂金属複合導電材料の製造方法。
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