JP4742571B2 - 燃料電池の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池の製造方法に関し、詳しくは、セパレータの表面に電池性能の向上のための表面層を設け、表面層を挟んでセパレータとセパレータに隣接する構成部材とが接着される燃料電池の製造方法に関する。

燃料電池は、電解質膜を挟んで一対の電極が配置され、さらにその両側をセパレータで挟んで構成されている。各電極への反応ガスの供給によって発電された電気は、電極からセパレータを介して取り出される。燃料電池の発電効率を高めるためにはセパレータと電極との接触抵抗を低減することが重要であり、従来、セパレータの接触抵抗を低減するための種々の技術が提案されている。例えば特許文献１には、セパレータの表面に金メッキを施すことで接触抵抗を低減する技術が開示されている。また、特許文献２や特許文献３には、金等の貴金属をセパレータの表面に島状に配置することで、少ない貴金属の使用量で接触抵抗を低減できるようにした技術が開示されている。
特開平１０−２２８９１４号公報 特開２０００−３２３１５１号公報 特表２００２−５４０５８４号公報

セパレータと電極との接合には接着剤が用いられるのが一般的である。セパレータの枠部等に接着剤を塗布し、そこに電極（或いは膜電極接合体）を貼り合わせることで、セパレータと電極とが接合されるようになっている。ところが、上記の各特許文献に記載された従来技術のようにセパレータの表面に貴金属の層を設ける場合、貴金属の表面は不活性であるために接着剤が付きにくいという問題がある。上記の各特許文献にはセパレータと電極との接着方法については開示されていないが、従来の一般的な接着方法を適用するならば、セパレータの接着剤を塗布する部位を治具やマスク材でマスクし、その状態で貴金属をスパッタ等でコーティングすることになる。これによれば、マスクした部位には貴金属の層が無くセパレータの表面が露出するので、接着剤が付きやすく、セパレータと電極との接着性を確保することができる。

しかし、上述の従来の接着方法では、マスキングのための工程が必要になってしまう。さらに、マスク材によってマスクする場合には、さらにマスク材を剥がす工程も必要になる。燃料電池の製造コストを低減するためには、工程数は可能なかぎり少なくしたい。また、マスク材によってマスクをする方法では、セパレータの表面にマスク材が残存することで接着不良を起こす可能性もある。

本発明は、上述のような課題を解決するためになされたもので、燃料電池の製造方法に関し、セパレータの表面に低接着性物質により形成される表面層を設けることによる電池性能の向上と、セパレータとセパレータに隣接する構造部材との接着性とを両立させることを目的とする。

第１の発明は、上記の目的を達成するため、セパレータの表面に前記セパレータの材質よりも接着性が低い低接着性物質により形成される表面層が設けられ、前記表面層を挟んで前記セパレータと前記セパレータに隣接する構成部材とが接着剤にて接着される燃料電池の製造方法であって、
前記構成部材が接着される部位を含む前記セパレータの表面に、前記表面層として前記低接着性物質を島状に分散して配置する第１工程と、
前記低接着性物質が島状に分散して配置された前記セパレータの表面に、前記接着剤にて前記構成部材を接着する第２工程と、
を含むことを特徴としている。

第２の発明は、前記第１の発明において、前記低接着性物質は高導電性物質であることを特徴としている。

第３の発明は、前記第２の発明において、前記高導電性物は貴金属であることを特徴としている。

第４の発明は、前記第２又は第３の発明において、前記第１工程では、前記高導電性物質が前記セパレータの表面を被覆する表面被覆率と、前記高導電性物質により被覆された表面の接着性及び導電性との関係に基づき、予め設定された表面被覆率になるように前記セパレータの表面に前記高導電性物質を分散配置することを特徴としている。

また、第５の発明は、前記第１の発明において、前記低接着性物質は親水性物質であることを特徴としている。

第６の発明は、前記第５の発明において、前記親水性物質はTiO₂であることを特徴としている。

第７の発明は、前記第５又は第６の発明において、前記第１工程では、前記親水性物質が前記セパレータの表面を被覆する表面被覆率と、前記親水性物質により被覆された表面の接着性及び親水性との関係に基づき、予め設定された表面被覆率になるように前記セパレータの表面に前記親水性物質を分散配置することを特徴としている。

第１の発明によれば、表面層を形成する低接着性物質はセパレータ表面に島状に分散配置されるので、構成部材が接着される部位には島状に分散配置された低接着性物質の間からセパレータ表面が露出しており、この露出したセパレータ表面に接着剤がつくことで、セパレータとセパレータに隣接する構造部材との接着性が確保される。したがって、第１の発明によれば、セパレータの表面に表面層を設けることによる電池性能の向上と、セパレータと隣接構造部材との接着性とを両立させることができる。これにより、セパレータ表面の接着部にマスキングを行う必要がなくなり、燃料電池の製造における工程数を削減できるととともに、マスク材の残存による接着不良を防止することもできる。

第２の発明及び第３の発明によれば、貴金属等の高導電性物質がセパレータ表面に島状に分散配置されることで、セパレータと隣接構造部材との間の接触抵抗が低減される。

第４の発明によれば、表面被覆率と接着性及び導電性との関係に基づいて予め設定された表面被覆率になるように高導電性物質が分散配置されるので、接着性と導電性とを確実に両立させることができる。

第５の発明及び第６の発明によれば、TiO₂等の親水性物質がセパレータ表面に島状に分散配置されることで、セパレータと隣接構造部材との間に形成されるガス流路では水がはじかれることなく壁面に沿って流れるようになり、ガスの流通抵抗が低減される。

第７の発明によれば、表面被覆率と接着性及び親水性との関係に基づいて予め設定された表面被覆率になるように親水性物質が分散配置されるので、接着性と親水性とを確実に両立させることができる。

実施の形態１．
以下、図１乃至図４を参照して、本発明の実施の形態１について説明する。なお、本発明は固体高分子型燃料電池をはじめとする種々の燃料電池の製造に適用することができる。

図１は、本発明の実施の形態１にかかる燃料電池の製造方法について説明する説明図である。図１中には、燃料電池の製造過程における４つの状態（ａ），（ｂ），（ｃ），（ｄ）が導電部と接着部のそれぞれについて断面図で示されている。図１では、セパレータ２の表面に後述する表面層も接着剤も設けられていない状態（ａ）を初期状態としている。セパレータ２の材質としては、金属、特にSUSやTi等の表面が活性な金属が用いられる。

図１に示す最初の工程Ａでは、セパレータ２の表面全体に貴金属４を島状に分散配置する。島状に分散配置された貴金属４は、セパレータ２の表面をまばらに覆う表面層を形成する。図２は、貴金属４が分散配置されたセパレータ２の表面を拡大して示す平面図であり、図１中の状態（ｂ）は図２のＡ-Ａ断面を示す断面図に相当している。貴金属４としては、Au，Pt，Ru，Pd等が用いられる。

この工程Ａでは、貴金属４がセパレータ２の表面を被覆する表面被覆率が所定の目標被覆率になるように、貴金属４による表面層の形成を制御する。貴金属４による表面層を形成するための膜形成方法には限定はなく、メッキ等の湿式法を用いてもよく、スパッタ、真空蒸着、CVD等の乾式法を用いてもよい。例えば、スパッタにより貴金属４の表面層を形成する場合には、セパレータ２の表面から貴金属４の粒子を島状に成長させていき、表面被覆率が目標被覆率に達したところでスパッタを終了すればよい。

目標被覆率は、図４に示すような表面被覆率と接着性及び導電性との関係に基づいて決めればよい。貴金属はセパレータ２の材質に比較して導電性に優れる反面、接着性に劣ることから、この図に示すように、表面被覆率が大きくなるほど表面の導線性は高くなり、逆に接着性は低下する。したがって、図中に示すように、導電性、接着性のそれぞれについて許容範囲を定め、導電性と接着性の双方が両立する表面被覆率の範囲を許容被覆率として設定し、この許容被覆率の範囲で目標被覆率を設定すればよい。表面被覆率が大きくなれば、その分、貴金属４の島は成長してその高さは高くなる。ここでは、40乃至65％を許容被覆率としており、そのときの貴金属４の島の高さは5乃至20nm程度である。ただし、これらの数値はある条件のもとでの一例であり、許容被覆率やそのときの島の高さは使用する貴金属４の種類や膜形成方法によって左右される。

次の工程Ｂでは、セパレータ２上の接着部に接着剤６が塗布される。工程Ａにおいて貴金属４の島はセパレータ２の表面全体に分散配置されるため、接着部にも貴金属４の島が配置されている。接着剤６は、図１中の状態（ｃ）に示すように、これら貴金属４の島の上から塗布される。図３は接着剤６が塗布されたセパレータ２の平面図であり、図１中の状態（ｃ）は図３中のＢ部の拡大断面図に相当している。セパレータ２の表面に存在する貴金属４の島は、スパッタ等の薄膜形成法によって形成されているため、従来のマスキング工程で使用されるマスク材とは異なり、接着剤６の膜厚に比較すれば極めて薄い。したがって、接着部における貴金属４の島の存在は、接着部にマスク材が残存しているのとは異なり、接着剤６により接着する際の障害にはならない。

そして、次の工程Ｃでは、接着剤６が塗布されたセパレータ２上に、隣接する構造部材である電極（或いは膜電極接合体）８が貼り合わされる。表面層を形成する貴金属４はセパレータ２の表面に島状に分散配置されているので、電極８が接着される接着部には貴金属４の島の間からセパレータ２の表面が露出している。この露出したセパレータ２の表面と電極８との間に接着剤６が介在することによって、セパレータ２と電極８との接着性が確保される。また、接着剤６が塗布されていない導電部では、導電性に優れている貴金属４の各島が電極８に接触することで、セパレータ２と電極８との間の接触抵抗は低減される。

以上のように、本実施形態にかかる燃料電池の製造方法によれば、セパレータ２の表面に貴金属４で形成された表面層を設けることによる接触抵抗の低減と、接着剤６によるセパレータ２と電極８との接着性とを両立させることができる。これにより、従来のようにセパレータ２の表面の接着部にマスキングを行う必要がなくなり、燃料電池の製造における工程数を削減できる。また、マスク材の残存による接着不良を防止することもできる。

実施の形態２．
次に、図５を参照して、本発明の実施の形態２について説明する。本発明も固体高分子型燃料電池をはじめとする種々の燃料電池の製造に適用することができる。

実施の形態１では、セパレータの表面に貴金属を島状に分散配置しているが、本実施形態では、貴金属の代わりに、親水材であるTiO₂を島状に分散配置する。図５Ａ、図５Ｂは燃料電池の各セルに設けられているガス流路の断面図である。各図に示すように、セパレータ２は、電極８に接触する電極接触面２ａと、電極接触面２ａと平行で電極８から離れて位置する底面２ｃと、電極接触面２ａと底面２ｃとを結ぶ立面２ｂとを有している。そして、電極８、底面２ｃ、及び左右の立面２ｂ，２ｂで囲まれる空間が、反応ガス（酸化ガス或いは燃料ガス）が流れるガス流路１０になっている。ガス流路１０内には、発電時の反応で生成された生成水や、電解質膜を加湿するための加湿水も流れている。図５Ａ、図５Ｂには、これらの水１２がガス流路１０内を流れている様子を示している。

図５Ａは、セパレータ２の表面にTiO₂により形成された表面層が設けられていない場合の水１２の流れを示している。通常、セパレータ２のガス流路面には、耐食性を備えた導電コート１６が施されている。この導電コート１６は一般に撥水性であるため、セパレータ２のガス流路面（底面２ｃや立面２ｂ）ではじかれた水１２はガス流路１０内で玉になる。この玉になった水１２によってガス流路１０が閉塞される結果、ガス流路１０内でのガスの流通抵抗が増大し、燃料電池の電池性能が低下してしまう。

一方、図５Ｂに示すように、上記の導電コート１６の上からTiO₂膜１４をコートした場合には、TiO₂は親水性であるため、表面にTiO₂膜１４により形成された表面層が存在することで、水１２はセパレータ２のガス流路面に沿って流れるようになる。その結果、ガス流路１０が水１２によって閉塞されることはなく、ガス流路１０内でのガスの流通抵抗は低減される。

しかし、TiO₂は接着性に劣ることから、セパレータ２の表面全体をTiO₂膜１４で覆ってしまうと隣接する電極８との接着性を確保することができない。接着性を確保する方法としては、セパレータ２の表面の接着部にマスキングを行い、その上からTiO₂膜１４をコーティングする方法が考えられるが、この方法では、マスキングのための工程数が増えるとともに、セパレータ２の表面にマスク材が残存することで接着不良を起こす可能性もある。そこで、本実施形態では、セパレータ２の表面全体をTiO₂膜１４で覆うのではなく、図５Ｂ中のＣ部を拡大して示すように、セパレータ２の表面にTiO₂膜１４を島状に分散配置するようにしている。

本実施形態では、次に説明する製造方法によって図５Ｂに示す燃料電池を製造する。まず、最初の工程では、導電コート１６が施されたセパレータ２の表面全体にTiO₂膜１４を島状に分散配置する。島状に分散配置されたTiO₂膜１４は、セパレータ２の表面をまばらに覆う表面層を形成する。この工程では、TiO₂膜１４がセパレータ２の表面を被覆する表面被覆率が所定の目標被覆率になるように、TiO₂膜１４による表面層の形成を制御する。TiO₂膜１４による表面層を形成するための膜形成方法には限定はなく、メッキやスプレー塗布等の湿式法を用いてもよく、スパッタやCVD等の乾式法を用いてもよい。

目標被覆率は、表面被覆率と接着性及び親水性との関係に基づいて決めればよい。TiO₂はセパレータ２の材質に比較して親水性に優れる反面、接着性に劣ることから、表面被覆率が大きくなるほど表面の親水性は高くなり、逆に接着性は低下する。したがって、親水性、接着性のそれぞれについて許容範囲を定め、親水性と接着性の双方が両立する表面被覆率の範囲を許容被覆率として設定し、この許容被覆率の範囲で目標被覆率を設定すればよい。

次の工程では、セパレータ２上の接着部に接着剤が塗布される。TiO₂膜１４の島は上述のようにセパレータ２の表面全体に分散配置されるため、接着部にもTiO₂膜１４の島が配置されている。接着剤は、これらTiO₂膜１４の島の上から塗布される。そして、次の工程では、接着剤が塗布されたセパレータ２上に、電極（或いは膜電極接合体）８が貼り合わされる。表面層を形成するTiO₂膜１４はセパレータ２の表面に島状に分散配置されているので、電極８が接着される接着部にはTiO₂膜１４の島の間からセパレータ２の表面が露出している。この露出したセパレータ２の表面と電極８との間に接着剤が介在することによって、セパレータ２と電極８との接着性が確保される。

以上のように、本実施形態にかかる燃料電池の製造方法によれば、セパレータ２の表面にTiO₂膜１４の表面層を設けることによるガス流路１０内の流通抵抗の低減と、接着剤によるセパレータ２と電極８との接着性を両立させることができる。これにより、実施の形態１と同様、従来のようにセパレータ表面の接着部にマスキングを行う必要がなくなり、燃料電池の製造における工程数を削減できるととともに、マスク材の残存による接着不良を防止することもできる。

その他．
以上、本発明の実施の形態について説明したが、本発明は上記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々変形して実施することができる。例えば、次のように変形して実施してもよい。

上記の各実施の形態では、接着剤を塗布したセパレータに電極を貼り合わせているが、電極に接着剤を塗布してそれにセパレータを貼り合わせるようにしてもよい。

また、本発明の製造方法が適用される燃料電池では、セパレータに隣接する構造部材は電極には限定されない。例えば、樹脂フレームや他のセパレータも隣接構造部材に含まれる。これらとの接着に本発明を適用することによっても、セパレータの表面に表面層を設けることによる電池性能の向上と、セパレータと隣接構造部材との接着性とを両立させることができる。

また、実施の形態１では表面層を形成する物質として貴金属を用いているが、他の高導電性物質を用いてもよい。同様に、実施の形態２では表面層を形成する物質としてTiO₂を用いているが、他の親水性物質を用いてもよい。

本発明の実施の形態１にかかる燃料電池の製造方法を説明するための説明図である。 貴金属が分散配置されたセパレータの表面を拡大して示す平面図である。 接着剤が塗布されたセパレータの平面図である。 貴金属がセパレータの表面を被覆する表面被覆率と、貴金属により被覆された表面の接着性及び導電性との関係について示す図である。 セパレータの表面にTiO₂の表面層が設けられていない場合のガス流路内の水の流れを示す断面図である。 セパレータの表面にTiO₂の表面層が設けられている場合のガス流路内の水の流れを示す断面図である。

符号の説明

２ セパレータ
４ 貴金属
６ 接着剤
８ 電極
１０ ガス流路
１２ 水
１４ TiO₂膜
１６ 導電コート

Claims (2)

1. セパレータの表面に貴金属が配置され、前記貴金属を挟んで前記セパレータと前記セパレータに隣接する構成部材とが接着剤にて接着される燃料電池の製造方法であって、
   前記構成部材が接着される部位を含む前記セパレータの表面を前記貴金属でまばらに覆うための処理を行う工程であって、薄膜形成方法を用いて前記セパレータの表面から前記貴金属を島状に成長させる第１工程と、
   島状に成長した前記貴金属によってまばらに覆われた前記セパレータの表面に、前記接着剤にて前記構成部材を接着する第２工程と、
   を含むことを特徴とする燃料電池の製造方法。
2. セパレータの表面にTiO ₂ が配置され、前記TiO ₂ を挟んで前記セパレータと前記セパレータに隣接する構成部材とが接着剤にて接着される燃料電池の製造方法であって、
   前記構成部材が接着される部位を含む前記セパレータの表面を前記TiO ₂ でまばらに覆うための処理を行う工程であって、薄膜形成方法を用いて前記セパレータの表面から前記TiO ₂ を島状に成長させる第１工程と、
   島状に成長した前記TiO ₂ によってまばらに覆われた前記セパレータの表面に、前記接着剤にて前記構成部材を接着する第２工程と、
   を含むことを特徴とする燃料電池の製造方法。

Images