JP4638734B2 - 高吸収性ポリマーおよびその製造方法 - Google Patents
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Description
吸水性樹脂は、サニタリーおよび衛生製品、ワイピングクロス、保水剤、脱水剤、スラッジ凝集剤、使い捨てタオルおよびバスマット、使い捨てドアマット、増粘剤、ペットのための使い捨てトイレシート、凝結防止剤、および種々の薬品のための放出抑制剤において広範囲に使用される。吸水性樹脂は、種々の化学薬品の形態で得ることが可能であり、この場合、これらは、置換または非置換の天然および合成ポリマー、たとえばデンプンアクリロニトリルグラフトポリマーの加水分解生成物、カルボキシメチルセルロース、架橋ポリアクリレート、架橋され、かつ部分的に中和されたイソブチレンと無水マレイン酸とのコポリマー、ビニルアセテート−アクリル酸コポリマーの鹸化生成物、硫酸ポリスチレン、加水分解されたポリアクリルアミド、ポリビニルアルコール、ポリエチレンオキシド、ポリビニルピロリドンおよびポリアクリロニトリルである。
(a)少なくともモノマー、粘土粒子、架橋剤を混合することによって、モノマー/粘土混合物を製造し、かつ液体を容器中で混合し;
(b)モノマー/粘土混合物を、重合開始剤に暴露し;かつ
(c)モノマー/粘土混合物を重合することによって、架橋されたポリマー/粘土合金を形成する。
本発明は、表面架橋されたSAP粒子およびそのSAP粒子の製造方法に関する。特に、本発明は、吸水性樹脂および粘土を含有するSAP粒子、およびこのような架橋されたSAP粒子を製造するための方法に関し、この場合、この方法は、表面架橋工程中で粘土をSAP粒子に添加するものである。粘土は、SAP粒子の表面付近において存在する。
本発明は、(a)表面架橋されたSAPおよび(b)粘土を有する吸収性粒子に関する。SAPおよび粘土は、ばらばらのSAP粒子とばらばらの粘土粒子との混合物ではなく、単一粒子の形で存在する。粘土は、SAP粒子の表面架橋中に、SAP粒子に導入され、かつSAP粒子の表面付近に存在する。
本発明の架橋されたSAP粒子中で使用されるSAPは、SAPが水性液体をその質量の何倍も吸収する能力があり、かつ膨潤してヒドロゲルを形成することによってのみ限定されるものである。SAPは、酸性の吸水性樹脂または塩基性の吸水性樹脂であってもよい。SAPの製造において有用なモノマーは、US5149750およびWO01/68156において開示されている(これらは参考のために示すものである)。本発明のSAP粒子のSAP成分は、酸性または塩基性の吸水性樹脂を、約25〜100%中和された形で、すなわち、約25〜約100の中和度(DN)で有する。
一般に、PAAは約10%〜約40質量%、好ましくは約15%〜約35質量%、より好ましくは約20%〜約30質量%、および最も好ましくは約25%〜約28質量%のアクリル酸を含有する水性溶液から製造することができ、その際、内在性架橋モノマーの適切な量を含む。得られたPAAは、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸アンモニウム、水酸化ナトリウムまたはこれらの混合物で中和し、DN=60〜95にした。
表面架橋剤
本発明のSAP粒子は、表面架橋されている。表面架橋は、SAP粒子と表面架橋剤の溶液とを接触させ、主にSAP粒子の外表面のみを湿潤させることによって達成される。SAP粒子の表面架橋および乾燥はその後に、好ましくはSAP粒子の少なくとも湿潤された表面を加熱することによっておこなわれる。
(a)ポリヒドロキシ化合物、たとえばグリコールおよびグリセロール;
(b)金属塩;
(c)第四アンモニウム化合物;
(d)多官能価エポキシ化合物;
(e)アルキレンカーボネート、たとえばエチレンカーボネートまたはプロピレンカーボネート;
(f)プライアジリジン、たとえば2,2−ビスヒドロキシメチルブタノール トリス[3−(1−アジリジンプロピオネート)];
(g)ハロエポキシ、たとえばエピクロロヒドリン;
(h)ポリアミン、たとえばエチレンジアミン;
(i)ポリイソシアネート、たとえば2,4−トルエンジイソシアネート;
(j)ヒドロキシアルキルアミド、ヒドロキシアルキルアミン、およびオキサゾリニウムイオン(これらはUS特許6376618、US特許6391451、およびWO01/8959で開示されている)、たとえば、ビス[N,N−ジ(β−ヒドロキシ−エチル)]アジパミド(PRIMIDTMXL−552、EMS−CHEMIE、Dornet、Switzerland)、ビス[N,N−ジ(β−ヒドロキシプロピル)]コハク酸アミド、ビス[N,N−ジ(β−ヒドロキシエチル)]アゼラミド、ビス[N,N−ジ(β−ヒドロキシプロピル)]アジパミド、ビス[N−メチル−N−(β−ヒドロキシエチル)]オキサミド(PRIMIDTMQM−1260);
(k)当業者に公知の酸性の吸水性樹脂のための他の架橋剤、
を含む。
(a)ジハリドおよびジスルホネートエステル、たとえば、
式Y−(CH2)p−Y
[式中、pは2〜12の数であり、かつYは独立してハロ(好ましくはブロモ)、トシレート、メシレート、または他のアルキル、またはアリールスルホネートエステルである]の化合物、
(b)多官能価アジリジン;
(c)多官能価アルデヒド、たとえばグルタルデヒド、トリオキサン、パラホルムアルデヒド、テレフタルデヒド、マロンアルデヒド、およびグリオキサール、およびこれらのアセタールおよびビスルフェート;
(d)ハロヒドリン、たとえばエピクロロヒドリン;
(e)多官能価エトキシ化合物、たとえばエチレングリコールジグリシジルエーテル、ジスフェノールAグリシジルエーテル、およびビスフェノールFジグリシジルエーテル、
(f)多官能価カルボン酸およびエステル、酸塩化物、およびこれから誘導された無水物、たとえば、2〜12個の炭素原子を含有するジ−およびポリカルボン酸、およびメチルおよびエチルエステル、酸塩化物、およびこれから誘導された無水物、たとえばシュウ酸、アジピン酸、コハク酸、ドデカン酸、マロン酸、グルタル酸、およびこれから誘導されたエステル、無水物、および酸塩化物;
(g)有機チタネート、たとえばTYZOR(R)AA(E.I.DuPont de Nemours,Wilmington、DE);
(h)メラミン樹脂、たとえばCYMEL(R)樹脂(Cytec Industries,Wayne,NJ);
(i)ヒドロキシメチル尿素、たとえばN,N’−ジヒドロキシメチル−4,5−ジヒドロキシエチレン尿素;
(j)多官能価イソシアネート、たとえばトルエンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、メチレンジイソシアネート;および
(k)当業者に公知の塩基性吸水性樹脂のための他の架橋剤。
水中のPRIMIDTMXL−552 1〜5質量%およびプロピレングリコール 0〜37.5質量%を含有する溶液を、SAP粒子表面に適用し、その際、SAP粒子100g当たり約4〜約10gの溶液の割合である。その後に、表面処理されたSAP粒子を、約150℃〜約170℃で、約60〜約120分に亘って熱処理した。良好な結果は、SAP粒子100gに対して約7gの溶液で適用された、3.5% PRIMIDTM XL−552/25%プロピレングリコール溶液を用いて達成され、その後に160℃で約120分に亘って熱処理した。
本発明の表面架橋されたSAP粒子において有用な粘土は、膨潤または非膨潤粘土であってもよい。膨潤粘土は吸収能力を有し、かつ膨潤可能な積層された有機材料である。適した膨潤粘土はこれには限定されないが、モンモリロナイト、サポナイト、ノントロナイト、ラポナイト、バイデライト、ヘクトライト、ソーコナイト、ステベンザイト、バーミキュライト、ボルコンスコイト、マガダイト、メドモンタイト、ケニヤイトおよびこれらの混合物を含む。
他の有用な有機粘土は、ベンジル有機粘土、たとえばジメチルベンジル(水素添加獣脂)アンモニウムベントナイト;メチルベンジルジ(水素添加獣脂)アンモニウムベントナイト;およびより一般的にはオルガノアンモニウムカチオン変性モンモリロナイト粘土であり、この場合、これは以下の式によって示される:
例3
実施例において、SAP微粒子を含むSAP粒子は、カオリン粘土スラリーの存在下で架橋される。特に、Lodige Model M5Bコーター中での、篩分けされていないPAA(DN=73)(1000g)を、水(21g)、プロピレングリコール(21g)、カオリン粘土スラリー(286g、70%活性)およびエチレングリコールジグリシジルエーテル(2g)を含有する混合物を用いて噴霧した。
例4
一般に、80質量%PAA(DN=73)、20質量%ケイ酸ナトリウムを含み、かつSAP微粒子を含まないSAPを、以下のように粘土の存在下で表面架橋した。最初に以下の混合物を製造した:水(21g)、プロピレングリコール(21g)、例3と同様のカオリン粘土混合物(143g(10%)、246g(20%)または429g(30% boaa))、およびエチレングリコールジグリシジルエーテル(2g(0.2%)または3g(0.3% boaa))。
SAP(0.160g+/−0.001g)を、25mmの内径を有する中空プレキシガラスシリンダの底部に取り付けた140μmの水浸透性のメッシュ上で、注意深く拡散させた。試料を100gのカバープレートで覆い、シリンダアセンブリをウエイトした。これによって、加圧力20g/cm2が生じた(0.3psi)。二者択一的に、試料を250gまたは300gのカバープレートでカバーし、適用された圧力51g/cm2(0.7psi)を生じた。シリンダの底部スクリーンを、25mlの試験溶液(通常は0.9%塩溶液)を含有する100mmのペトリ皿中に置き、かつポリマーに1時間に亘って吸収させた。シリンダアセンブリを再度計量することによって、AUL(示された圧力で)を、吸収された液体の質量を、液体接触前のポリマーの乾燥質量で割ることによって算定した。
例5
10lの容量のポリエチレン容器は、発泡ポリマー材料によって良好に断熱され、3400gの脱イオン水および1400gのアクリル酸で装填した、ペンタエリトリット トリアリルエーテル(12.6g)および15質量%濃度のポリアミドアミン−エピクロロヒドリンアダクト(75g)(RETEN(R)204LS、Hercules)をその後に最初の架橋モノマーとして添加した。10℃の温度で、2,2’−アゾビスアミジノプロパンジヒドロクロリド(2.2g)を、25gの脱イオン水中に溶解し、かつ脱イオン水150g中に溶解させた過酸化二硫酸カリウム(4g)を、連続的に撹拌しながら添加した。得られた溶液を、30分に亘って溶液を通して窒素流を発泡させることによって脱酸素化し、その後に25gの脱イオン水中に溶解させたアスコルビン酸(0.4g)を添加した。引き続いて、反応溶液を撹拌することなく放置し、かつ重合温度を約95℃に増加させた。固体SAPヒドロゲルが得られ、この場合、これらはその後に機械的に粉砕され、かつpH6.0に50質量%濃度の水酸化ナトリウム溶液を添加することによって調整された。その後にヒドロゲルを乾燥させ、粉砕し、かつ分粒し、粒度分布<850μmにした。SAP粒子量<150μmは、18質量%であった。その後にSAP粒子(1kg)は、プロウシェアミキサ中で、蒸留水(25g)中の1,2−プロピレングリコール(25g)、エチレングリコールジグリシジルエーテル(2.0g)および種々の量の粘土スラリー(ULTRA WHITE (R) 90 clay slurry Engelhar Industries、粘土70質量%)で噴霧され、その後に、140℃に2時間に亘って加熱した。表面架橋されたSAP粒子の吸収特性および粒度分布は以下のとおりである:
比較例1
SAPヒドロゲルを乾燥させ、粉砕および分粒し、150〜850μmの粒度分布にすることを除いて、例5を反復した。SAP粒子(1kg)をプラウシェアミキサ中で、1,2−プロピレングリコール(25g)、蒸留水(25g)およびエチレングリコールジグリシジルエーテル(2.0g)を含有する溶液を用いて噴霧し、その後に140℃で2時間に亘って加熱した。表面架橋工程中で、SAPヒドロゲルに粘土を添加することはない。表面架橋されたSAP粒子の吸収特性は以下のとおりであった:
CRC=20.3g/g
AUI(0.9psi)=19.8g/g
SFC=75x10−7cm3秒/g
例5および比較例1は、表面架橋工程中でのSAP粒子への粘土の添加が、本質的にSAP微粒子(すなわち、<200μm直径)の量を、SAPの液体吸収特性および保持特性に悪影響を及ぼすことなく減少させることを示す。
25質量%のアクリル酸、0.6質量%のエトキシ化トリメチロールプロパントリアクリレート(アクリル酸に基づく(boaa))、0.28質量%の過硫酸ナトリウム(boaa)、0.075質量%DAROCURE(R)1173(boaa)、および0.025質量%IRGACURE(R)651を含有する水性モノマー混合物を製造し、かつ12℃に冷却した。得られたモノマー混合物をその後にUV光下で12.5分に亘って重合した(UV強度=20mW/cm2)。得られたPAAヒドロゲルを、肉剪断装置を備えた家庭用モデル K5SSミキサによって押し出した。その後に、炭酸ナトリウムをヒドロゲルに添加し、アクリル酸基を75モル%まで中和させ、その後に2種の付加的な押出をおこなった。ヒドロゲルを150℃で1時間に亘って乾燥させ、その後に粉砕し、かつ<800μmに分粒した。直径<200μmであるSAP粒子の量は21質量%であった。乾燥SAP粒子はその後に、粉末をベースとする0.1質量%のエチレングリコールジグリシジルエーテル、粉体をベースとする1.65質量%プロピレングリコール、粉体をベースとする3.33質量%蒸留水および種々の量の粘土スラリー(粘土70質量%を含有するULTRA WHITE(R)90粘土スラリー)の溶液を用いて、SAP粒子上に噴霧し、その後に150℃で1時間に亘って加熱した。得られた表面架橋されたSAP粒子の吸収特性は以下のとおりである:
(A)液体浸透性のトップシート;
(B)液体不浸透性のバックシート;
(C)(A)と(B)との間に配置された芯、この場合、これらの芯は:
(C1)本発明の表面架橋されたSAP粒子約10〜100質量%、および
(C2)繊維材料0〜約90質量%;
(D)場合よっては、前記芯(C)の上または下に直接的に配置された、1種またはそれ以上のティッシュ層;および
(E)場合によっては、(A)と(C)との間に配置された捕捉層
を含む。
Claims (28)
- (i)高吸収性ポリマー55質量%〜85質量%、この場合、これらの高吸収性ポリマーは、0.001質量%〜5質量%の表面架橋剤を含有し;
(ii)粘土15質量%〜25質量%、この場合、粘土は、高吸収性粒子の表面付近において存在し;かつ、
(iii)ケイ酸塩、アルミン酸塩、およびアルミノケイ酸塩から成る群から選択される無機網目形成体0〜25質量%
を含有する表面架橋された高吸収性粒子において、
前記粒子が、
(a)内部架橋モノマーの存在下で、高吸収性ポリマーを提供する能力を有する1種またはそれ以上のモノマーを重合することによって、高吸収性ポリマーヒドロゲルを形成し;
(b)高吸収性ポリマーヒドロゲルを粉砕することによって、高吸収性ポリマーヒドロゲル粒子を形成し;
(c)工程(b)の高吸収性ポリマーヒドロゲル粒子を乾燥させることによって、乾燥した高吸収性粒子を提供し;
(d)表面架橋剤および粘土を含む混合物を、工程(c)の高吸収性粒子の表面に適用することによって、表面処理された高吸収性ポリマー粒子を提供し;かつ
(e)その後に、表面処理された高吸収性ポリマー粒子を、十分な時間に亘って十分な温度で加熱することによって、表面処理された高吸収性ポリマー粒子を表面架橋し、かつ表面架橋された高吸収性粒子の表面付近において粘土を配置する、
工程を含む方法によって製造されることを特徴とする、表面架橋された高吸収性粒子。 - 無機網目形成体が、5質量%〜20質量%の量で存在する、請求項1に記載の粒子。
- 無機網目形成体が、ケイ酸ナトリウム、アルミン酸ナトリウムまたはこれらの混合物を含む、請求項1または2に記載の粒子。
- 5質量%を下廻る粒子が、200μMまたはそれを下廻る直径を有する、請求項1から3までのいずれか1項に記載の粒子。
- 高吸収性ポリマーが、重合されたα,β−不飽和カルボン酸またはこれらの塩または無水物を含有する、請求項1から4までのいずれか1項に記載の粒子。
- モノマーが、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、α−クロロアクリル酸、α−シアノアクリル酸、β−メチルアクリル酸、α−フェニルアクリル酸、β−アクリルオキシプロピオン酸、ソルビン酸、α−クロロソルビン酸、アンゲリカ酸、ケイ皮酸、p−クロロケイ皮酸、β−ステアリルアクリル酸、イタコン酸、シトラコン酸、メサコン酸、グルタコン酸、アコニット酸、マレイン酸、フマル酸、トリカルボキシエチレン、無水マレイン酸、ビニルスルホン酸、アリルスルホン酸、ビニルトルエンスルホン酸、スチレンスルホン酸、スルホエチルアクリレート、スルホエチルメタクリレート、スルホプロピルアクリレート、スルホプロピルメタクリレート、スルホプロピルアクリレート、スルホプロピルメタクリレート、2−ヒドロキシ−3−メタクリルオキシプロピルスルホン酸、2−アクリルアミド−2−メチルプロパンスルホン酸、メタクリルオキシエチルホスフェートおよびこれらの混合物から成る群から選択される、請求項1から4までのいずれか1項に記載の粒子。
- 高吸収性ポリマーが、ポリ(アクリル酸)、加水分解デンプンアクリロニトリルグラフトコポリマー、デンプン−アクリル酸グラフトコポリマー、鹸化ビニルアセテート−アクリル酸エステルコポリマー、加水分解アクリロニトリルコポリマー、加水分解アクリルアミドコポリマー、エチレン−マレイン酸無水物コポリマー、イソブチレン−マレイン酸無水物コポリマー、ポリ(ビニルスルホン酸)、ポリ(ビニルホスホン酸)、ポリ(ビニルリン酸)、ポリ(ビニル硫酸)、スルホン化ポリスチレンおよびこれらの塩およびこれらの混合物から成る群から選択される、請求項1から4までのいずれか1項に記載の粒子。
- 高吸収性ポリマーが、ポリ(ビニルアミン)、ポリ(ジアルキルアミノアルキル(メト)アクリルアミド)、ポリエチレンイミン、ポリ(アリルアミン)、ポリ(アリルグアニジン)、ポリ(ジ−メチルジアリルアンモニウム水酸化物)、四級化ポリスチレン誘導体、グアニジン−変性ポリスチレン、四級化ポリ((メト)アクリルアミド)またはエステル類似体、ポリ(ビニルグアニジン)およびこれらの塩およびこれらの混合物から成る群から選択される、請求項1から4までのいずれか1項に記載の粒子。
- 高吸収性ポリマーが、25〜100%中和されたポリアクリル酸を含有する、請求項1から4までのいずれか1項に記載の粒子。
- 粘土が、モンモリロナイト、サポナイト、ノントロナイト、ラポナイト、バイデライト、ヘクトライト、ソウコナイト、ステベンザイト、バーミキュライト、ボルコンスコイト、マガダイト、メドモンタイト、ケニヤイトおよびこれらの混合物から成る群から選択された膨潤粘土である、請求項1から9までのいずれか1項に記載の粒子。
- 粘土が、カオリン鉱物、蛇紋岩鉱物、マイカ鉱物、クロライト鉱物、セポライト、パリゴルスカイト、ボーキサイトおよびこれらの混合物から成る群から選択された、非膨潤性粘土である、請求項1から9までのいずれか1項に記載の粒子。
- 非膨潤性粘土がカオリナイトである、請求項11に記載の粒子。
- 粘土が、有機成分および無機成分を有する有機親和性粘土である、請求項1から9までのいずれか1項に記載の粒子。
- 有機親和性粘土の無機成分が、スメクタイト、ベントナイト、ヘクトライト、モンモリロナイト、バイデライト、サポナイト、ステベンザイト、ノントロナイト、イライト、アタパルガイト、ゼオライト、フラー土およびこれらの混合物を含む、請求項13に記載の粒子。
- 有機親和性粘土の無機成分が、モンモリロナイトを含む、請求項13または14に記載の粒子。
- 有機親和性粘土が、ジメチルベンジル(水素添加獣脂)アンモニウムベントナイト、メチルベンジルジ(水素添加獣脂)アンモニウムベントナイト、ジメチルジ(水素添加獣脂)アンモニウムベントナイト、メチルビス(2−ヒドロキシエチル)オクタデシルアンモニウムベントナイト、3〜8個の炭素原子を含有するアミンで処理されたベントナイト粘土およびこれらの混合物から成る群から選択される、請求項13から16までのいずれか1項に記載の粒子。
- 媒体と、請求項1から17までのいずれか1項に記載の高吸収性粒子とを接触させることを含む、水性媒体を吸収する方法。
- 水性媒体が電解質を含有する、請求項18に記載の方法。
- 電解質含有水性媒体が、尿、塩溶液、月経および血液からなる群から選択される、請求項19に記載の方法。
- 請求項1から17のいずれか1項に記載の高吸収性粒子を含む、吸収性製品。
- 製品がおむつまたは生理用品である、請求項21に記載の製品。
- 請求項1から17のいずれか1項に記載の高吸収性ポリマーを少なくとも10質量%含有する芯を有するおむつ。
- さらに芯の第1表面と接触するトップシートおよび芯の第2表面と接触するバックシートとを含有し、その際、芯の第2表面は第1表面とは反対側に位置する、請求項23に記載のおむつ。
- さらにトップシートと芯との間に配置された捕捉層を有する、請求項24に記載のおむつ。
- 請求項1から17までのいずれか1項に記載の、吸水性樹脂および粒子表面付近に分布する15質量%〜25質量%の粘土を有する、表面架橋された高吸収性ポリマー粒子を製造するための方法において、
(a)(i)高吸収性ポリマーを形成する能力を有する少なくとも1種のモノマー、(ii)内部架橋剤および(iii)重合触媒を含有する水性モノマー混合物を形成し;
(b)水性混合物中でモノマーを重合することによって、高吸収性ポリマーヒドロゲルを形成し;
(c)高吸収性ポリマーヒドロゲルを粉砕することによって、高吸収性ポリマーヒドロゲル粒子を提供し;
(d)高吸収性ポリマーヒドロゲル粒子を、十分な時間で、十分な温度で乾燥させることによって、乾燥した高吸収性ポリマー粒子を提供し;
(e)粘土および表面架橋剤の混合物を、乾燥した高吸収性ポリマー粒子の表面に適用することによって、表面処理された高吸収性ポリマー粒子を提供し;かつ、
(f)表面処理された高吸収性ポリマー粒子を、十分な時間で、十分な温度で加熱することによって、表面処理された高吸収性ポリマー粒子を表面架橋し、かつ粒子表面付近に粘土を配置させる工程を含むことを特徴とする、表面架橋された高吸収性ポリマー粒子を製造するための方法。 - 高吸収性ポリマーを形成する能力を有するモノマーが、アクリル酸、メタクリル酸、エタクリル酸、α−クロロアクリル酸、α−シアノアクリル酸、β−メチルアクリル酸、α−フェニルアクリル酸、β−アクリルオキシプロピオン酸、ソルビン酸、α−クロロソルビン酸、アンゲリカ酸、ケイ皮酸、p−クロロケイ皮酸、β−ステアリルアクリル酸、イタコン酸、シトラコン酸、メサコン酸、グルタコン酸、アコニット酸、マレイン酸、フマル酸、トリカルボキシエチレン、マレイン酸無水物、ビニルスルホン酸、アリルスルホン酸、ビニルトルエンスルホン酸、スチレンスルホン酸、スルホエチルアクリレート、スルホエチルメタクリレート、スルホプロピルアクリレート、スルホプロピルメタクリレート、スルホプロピルアクリレート、スルホプロピルメタクリレート、2−ヒドロキシ−3−メタクリルオキシプロピルスルホン酸、2−アクリルアミド−2−メチルプロパンスルホン酸、メタクリルオキシエチルホスフェートおよびこれらの混合物から成る群から選択される、請求項26に記載の方法。
- 高吸収性ポリマーが、ポリ(アクリル酸)、加水分解デンプンアクリロニトリルグラフトコポリマー、デンプン−アクリル酸グラフトコポリマー、鹸化ビニルアセテート−アクリル酸エステルコポリマー、加水分解アクリロニトリルコポリマー、加水分解アクリルアミドコポリマー、エチレンマレイン酸無水物コポリマー、イソブチレン−マレイン酸無水物コポリマー、ポリ(ビニルスルホン酸)、ポリ(ビニルホスホン酸)、ポリ(ビニルリン酸)、ポリ(ビニル硫酸)、スルホン化ポリスチレン、ポリ(ビニルアミン)、ポリ(ジアルキルアミノアルキル(メト)アクリルアミド)、軽度に架橋されたポリエチレンイミン、ポリ(アリルアミン)、ポリ(アリルグアニジン)、ポリ(ジメチルジアリルアンモニウム水酸化物)、四級化ポリスチレン誘導体、グアニジン−変性ポリスチレン、四級化ポリ((メト)アクリルアミド)またはこれらのエステル類似体およびこれらの混合物から成る群から選択される、請求項26に記載の方法。
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