JP4563026B2 - Manufacturing method of three-dimensional confined quantum nanostructure - Google Patents
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本発明は、三次元閉じ込め量子ナノ構造体の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for producing a three-dimensional quantum confinement nanostructures.
従来の三次元閉じ込め構造は、横方向に伸びた量子ドットや量子ディスクの形状をなし、その大きさが微小となっている。このため、従来の三次元閉じ込め構造の製造方法としては、電子ビーム(EB)による加工を利用した方法(例えば、下記非特許文献1等参照)や、結晶成長時のS−Kモード等による自己形成を利用した方法(例えば、下記非特許文献2等参照)が主に適用されている。 The conventional three-dimensional confinement structure has a shape of a quantum dot or quantum disk extending in the lateral direction, and its size is very small. For this reason, as a conventional method of manufacturing a three-dimensional confinement structure, a method using processing by an electron beam (EB) (for example, see Non-Patent Document 1 below), self-production by SK mode during crystal growth, etc. A method using formation (see, for example, Non-Patent Document 2 below) is mainly applied.
前者の方法は、量子井戸構造を有する成長膜をリソグラフィ技術を用いて加速したイオンで物理的に除去するドライエッチングにより形成するため、加工のダメージを受けやすく、発光や電子輸送特性などで量子構造の特性を十分に発現させることが難しかった。 In the former method, a growth film having a quantum well structure is formed by dry etching that is physically removed by ions accelerated using lithography technology, so that it is easily damaged by processing and has a quantum structure in terms of light emission and electron transport properties. It was difficult to fully develop the characteristics.
また、後者の方法は、加工の影響を受けないために優れた特性を有するものの、量子構造のサイズや位置の制御が難しく、ナノサイズのデバイスへの将来的な応用に適さなかった。 In addition, the latter method has excellent characteristics because it is not affected by processing, but it is difficult to control the size and position of the quantum structure, and is not suitable for future application to nano-sized devices.
さらに、両者の方法においては、量子構造とその周りの材料との格子定数差の影響が大きく、欠陥が多数生じやすかった。具体的には、例えば、GaAs上のInAs三次元閉じ込め量子ナノ構造を成長させる際には、InAsを数原子層で成長させないと、格子不整合を生じて欠陥が多数生じてしまい、光デバイスに適用可能なほどの発光を得ることができなかった。 Furthermore, in both methods, the effect of the lattice constant difference between the quantum structure and the surrounding material is large, and many defects are likely to occur. Specifically, for example, when growing an InAs three-dimensional confined quantum nanostructure on GaAs, if InAs is not grown in several atomic layers, lattice mismatch occurs and a lot of defects are generated, resulting in an optical device. It was not possible to obtain luminescence that was applicable.
また、SiやGaAs等の化合物半導体において、Au等の微小の金属との共晶で融点を低下させて、当該金属の基に選択的に結晶成長を生じさせることにより、p−n構造やヘテロ構造のナノワイアを作製する気相‐液相‐固相(Vapor-Liquid-Solid:VLS)成長が知られている(例えば、下記非特許文献3等参照)。 Further, in a compound semiconductor such as Si or GaAs, the melting point is lowered by eutectic with a minute metal such as Au, and crystal growth is selectively caused in the metal group, thereby generating a pn structure or heterostructure. Vapor-Liquid-Solid (VLS) growth for producing nanowires having a structure is known (for example, see Non-Patent Document 3 below).
しかしながら、上記方法は、ワイアの周囲が大気となるため、表面酸化の影響や表面ポテンシャルの影響により、室温において優れた特性を発現させることができなかった(例えば、下記非特許文献4,5等参照)。 However, since the surroundings of the wire is in the atmosphere, the above method cannot exhibit excellent characteristics at room temperature due to the effects of surface oxidation and surface potential (for example, Non-Patent Documents 4 and 5 below) reference).
本発明は、上述したような従来技術を鑑みて、ナノサイズの光デバイスや電子デバイスへ適用できるようになされたものであり、加工によるダメージを受けることなく室温下での優れた特性を発現できる三次元閉じ込め量子ナノ構造体の製造方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the conventional technology as described above, and can be applied to nano-sized optical devices and electronic devices, and can exhibit excellent characteristics at room temperature without being damaged by processing. and to provide a manufacturing method of a quantum nano-structure confinement three dimensions.
前述した課題を解決するための、本発明に係る三次元閉じ込め量子ナノ構造体の製造方法は、基板上に金属の微粒子体を形成し、当該微粒子体を活性点として当該基板と当該微粒子体との間に、気相‐液相‐固相(VLS)成長により、活性層及び当該活性層で発光する光を閉じ込めるために当該活性層に対し前記基板側及び前記微粒子体側の両方に配置した光閉じ込め層を含む多層構造からなる柱状構造体を成長させると共に、前記柱状構造体と前記微粒子体との間に、選択的エッチング除去可能なエッチング層を気相‐液相‐固相(VLS)成長により成長させ、前記柱状構造体を包囲するように前記基板上に、前記柱状構造体の前記活性層と異なる組成の層を埋め込み成長させて埋め込み構造体を形成した後、前記エッチング層を選択的エッチング除去することにより、前記微粒子体を除去して、三次元閉じ込め量子ナノ構造体を製造することを特徴とする。 For solving the problems described before mentioned method for producing a three-dimensional quantum confinement nanostructure according to the present invention, the fine particles of a metal is formed on the substrate, the substrate and the particulate material the particles thereof as active sites between the vapor phase - liquid phase - by solid phase (VLS) growth, relative to the active layer in order to confine the light emitted from the active layer and the active layer, placed on both the substrate side and the fine particles side grown columnar structures composed of multi-layer structure including an optical confinement layer Rutotomoni, between the columnar structure and the particulate matter, vapor phase selective etching removable etch layer - liquid - solid (VLS ) grown by the growth, on the substrate so as to surround the columnar structure, after forming the columnar structure of the active layer different from a layer of the composition was buried grown buried structure, the etch layer Choice By etching away, by removing the particulate matter, characterized by producing a quantum nanostructure confinement three dimensions.
本発明に係る三次元閉じ込め量子ナノ構造体の製造方法によれば、柱状構造体がVLS成長で形成されると共に大気に触れることなく埋め込み構造体で包囲されているので、ドライエッチング等の加工によるダメージを受けることなく室温下での優れた特性を発現することができる。 According to the three-dimensional confinement manufacturing method of a quantum nano-structure according to the present invention, since the columnar structure is surrounded by a buried structure is not exposed to the air while being formed by VLS growth, due to processing such as dry etching Excellent properties at room temperature can be exhibited without being damaged.
本発明に係る三次元閉じ込め量子ナノ構造体の製造方法の実施形態を図面に基づいて以下に説明するが、本発明はこれらの実施形態に限定されるものではない。 Will be described below with reference to the embodiment of the three-dimensional confinement manufacturing method of a quantum nano-structure according to the present invention with reference to the accompanying drawings, the present invention is not limited to these embodiments.
[第一番目の実施形態]
本発明に係る三次元閉じ込め量子ナノ構造体の製造方法の第一番目の実施形態を図1,2に基づいて説明する。図1は、三次元閉じ込め量子ナノ構造体の製造方法の説明図、図2は、柱状構造体の説明図である。
[First embodiment]
The FIRST embodiment of a three-dimensional confinement manufacturing method of a quantum nano-structure according to the present invention will be described with reference to FIGS. FIG. 1 is an explanatory diagram of a method for producing a three-dimensional confined quantum nanostructure, and FIG. 2 is an explanatory diagram of a columnar structure.
GaAs(311)Bの基板11上にレジスト膜を形成して、EBを照射してレジスト膜にホールを複数形成し(直径20nm、間隔200nm)、Auを蒸着した後にレジスト膜を除去することにより、当該基板11上にAuの微粒子体12(直径20nm、高さ5nm)を複数形成する(図1(a)参照)。
By forming a resist film on the
続いて、有機金属気相成長(MOVPE)法により、TMGa、TMIn、TBAs(又はAsH3)を原料に用い、原料流量及び成長時間を調整して、基板11と微粒子体12との間に、基板11側から順に、GaAsからなる第一の光閉じ込め層13a(200nm)、InAsからなる活性層13b(20nm)、GaAsからなる第二の光閉じ込め層13c(500nm)をVLS成長させることにより(基板温度430℃)、柱状構造体13を形成する(図1(b)参照)。
Subsequently, TMGa, TMIn, TBAs (or AsH 3 ) is used as a raw material by a metal organic chemical vapor deposition (MOVPE) method, the raw material flow rate and the growth time are adjusted, and between the
なお、柱状構造体13は、GaAs(311)Bの基板11を用いているため、VLS成長により、基板11に対する垂直方向よりも29.5°傾いた[111]方向に成長する。
Since the
ここで、上記柱状構造体13は、微粒子体12を活性点としたVLS成長により形成されているため、前記光閉じ込め層13a,13cと活性層13bとの界面を微小領域とすることができ、前記光閉じ込め層13a,13cのGaAsと活性層13bのInAsとの格子不整合に起因する欠陥を大幅に抑制することができる。
Here, since the
次に、TMAl、TMGa、TBAs(又はAsH3)を原料に用いて、基板11上にAl0.1Ga0.9Asを埋め込み成長(650℃)させて埋め込み構造体14を形成して表面を平坦化することにより、三次元閉じ込め量子ナノ構造体10を製造した(図1(c)参照)。
Next, using TMAl, TMGa, TBAs (or AsH 3 ) as a raw material, Al 0.1 Ga 0.9 As is embedded and grown (650 ° C.) on the
このとき、柱状構造体13を成長させた後に大気開放することなく上記埋め込み構造体14の成長を行うことにより、柱状構造体13と埋め込み構造体14との界面の欠陥や不純物の影響が大幅に抑制される。
At this time, by growing the embedded
また、柱状構造体13は、活性層13bの形状が、いわゆる量子ドットや量子ディスクではなく、埋め込み構造体14で埋め込まれることにより、箱型となっているので、基板11に対する垂直方向及び水平方向でのバンド構造の制御が容易となる。
Further, the
また、前記光閉じ込め層13a,13c及び埋め込み構造体14のバンドギャップは、活性層13bのバンドギャップよりも大きくなっている。
Further, the band gaps of the
さらに、柱状構造体13は、図2に示すように、前記微粒子体12と前記活性層13bとが基板11の面と平行な平面に投影したときに重なることがないように、基板11に対して傾斜して形成されている。
Further, as shown in FIG. 2, the
このため、三次元閉じ込め量子ナノ構造体10は、表面からの光の入出力が可能となり、フォトルミネッセンス測定において、室温でシャープな発光を1300nm付近で観測することができる。
Therefore, the three-dimensional confined
そして、基板11をn型とし、柱状構造体13の第一の光閉じ込め層13a(成長方向基端側のGaAs)をn−GaAsとし、柱状構造体13の第二の光閉じ込め層13c(成長方向先端側のGaAs)をp−GaAsとし、埋め込み構造体14(Al0.1Ga0.9As)をFe等でドーピングして半絶縁性とすることにより、柱状構造体13を微小なpinダイオードとすることができる。
The
ここで、基板11をn型電極とし、微粒子体12にp型端子を触針して、I−V測定を行ったところ、三次元閉じ込め量子ナノ構造体10は、逆バイアスにおいて、電流の流れないダイオード特性を得ることができ、順方向において、1300nm付近で発光が観測された。
Here, when the
したがって、本実施形態によれば、加速したイオンにより物理的に除去するドライエッチング等の加工技術を利用せずに済むので、活性層13bがダメージを受けることはなく、室温下での優れた特性を発現することができる。
Therefore, according to the present embodiment, since it is not necessary to use a processing technique such as dry etching that is physically removed by accelerated ions, the
[第二番目の実施形態]
本発明に係る三次元閉じ込め量子ナノ構造体の製造方法の第二番目の実施形態を図3に基づいて説明する。図3は、三次元閉じ込め量子ナノ構造体の製造方法の説明図である。なお、前述した実施形態と同様な部分については、前述した実施形態と同様な符号を用いることにより、前述した実施形態と重複する説明を省略する。
[Second Embodiment]
The second th embodiment of a three-dimensional confinement manufacturing method of a quantum nano-structure according to the present invention will be described with reference to FIG. FIG. 3 is an explanatory diagram of a method for manufacturing a three-dimensional confined quantum nanostructure. In addition, about the part similar to embodiment mentioned above, the description which overlaps with embodiment mentioned above is abbreviate | omitted by using the code | symbol similar to embodiment mentioned above.
前述した第一番目の実施形態と同様に、n−Si(111)の基板21上にレジスト膜を形成して、EBを照射してレジスト膜にホールを複数形成し(直径20nm、間隔200nm)、前述した第一番目の実施形態の場合よりも少ない量のAuを蒸着した後にレジスト膜を除去することにより、Auの凝集作用で当該レジスト膜の上記ホールよりも小さい直径となるAuの微粒子体22(直径10nm、高さ2nm)を当該基板21上に複数形成する。
As in the first embodiment described above, a resist film is formed on the n-Si (111)
続いて、MOVPE法により、TMGa、TMIn、TBP(又はPH3)を原料に用い、原料流量及び成長時間を調整して、基板21と微粒子体22との間に柱状構造体23をVLS成長により形成すると共に、当該柱状構造体23上に、選択的なウエットエッチングにより除去可能なGaPからなる比較的長いエッチング層25をさらに成長させて形成する(基板温度470℃)。
Subsequently, TMGa, TMIn, TBP (or PH 3 ) is used as a raw material by the MOVPE method, the raw material flow rate and the growth time are adjusted, and the
上記柱状構造体23は、基板21側から順に、GaPからなる第一A層23aaとGaAsからなる第一B層23abとを複数回(例えば20回)繰り返すことにより形成される第一の分布ブラッグ反射鏡(DBR)層23aと、GaAsからなる第一のスペーサ層23bと、InAsからなる活性層23cと、GaAsからなる第二のスペーサ層23dと、GaPからなる第二A層23eaとGaAsからなる第二B層23ebとを複数回(例えば20回)繰り返すことにより形成される第二の分布ブラッグ反射鏡(DBR)層23eとからなっている(図3(a)参照)。
The
なお、本実施形態においては、上記DBR層23a,23e、上記スペーサ層23b,23dにより、光閉じ込め層を構成している。また、柱状構造体23は、n−Si(111)の基板21を用いているため、VLS成長により、基板21に対して垂直方向に成長する。また、柱状構造体23は、微粒子体22が微小なため、その直径が5nmとなった。また、前記DBR層23a,23eの各層23aa,23ab,23ea,23ebは、1000nmの波長の光に対する反射率が99%以上となるように下記の式に基づいて長さLが設定されている。
In this embodiment, the DBR layers 23a and 23e and the spacer layers 23b and 23d constitute an optical confinement layer. In addition, since the
L=mλ/(4n)
ただし、mは自然数、λは光の波長、nは屈折率である。
L = mλ / (4n)
Here, m is a natural number, λ is the wavelength of light, and n is a refractive index.
そして、柱状構造体23の第一のDBR層23a(成長方向基端側)をn型とし、柱状構造体23の第二のDBR層23e(成長方向先端側)をp型とすると共に、TMAl、TMGa、TBAs(又はAsH3)を原料に用いて、柱状構造体23の周囲に同心円状をなすように、当該柱状構造体23側から順に、GaAsからなる第一の埋め込み層24a、半絶縁性のAl0.1Ga0.9Asからなる第二の埋め込み層24b、半絶縁性のAl0.9Ga0.1Asからなる第三の埋め込み層24cを基板21上に埋め込み成長(650℃)させて埋め込み構造体24を形成する(図3(b)参照)。
The first DBR layer 23a (growth direction base end side) of the
なお、上記埋め込み構造体24は、円周面に対して垂直方向へ1000nmの波長の光を反射できるように、各埋め込み層24a〜24cの厚さが設定されていることから、柱状構造体23の発光体である活性層23c(InAs)に対して、基板21に対する垂直方向及び水平方向で光を閉じ込めることができる。
The embedded
また、前述した第一番目の実施形態の場合と同様に、柱状構造体23を成長させた後に大気開放することなく上記埋め込み構造体24の成長を行うことにより、柱状構造体23と埋め込み構造体24との界面の欠陥や不純物の影響が大幅に抑制される。
Further, as in the case of the first embodiment described above, the
また、前述した第一番目の実施形態の場合と同様に、前記DBR層23a,23e及び前記スペーサ層23b,23d(光閉じ込め層)並びに埋め込み構造体24のバンドギャップは、活性層23cのバンドギャップよりも大きくなっている。
Similarly to the case of the first embodiment described above, the band gaps of the DBR layers 23a and 23e, the spacer layers 23b and 23d (light confinement layers) and the embedded
最後に、塩酸系のエッチング液又はHClガス等との化学反応により前記エッチング層25を選択的にエッチングして当該エッチング層25と共に微粒子体22を除去して光の入出力を可能とすることにより、三次元閉じ込め量子ナノ構造体20を製造する(図3(c)参照)。
Finally, the
これにより、Q値が10000以上と高く、光の閉じ込めが可能なモード体積(V=2(λ/n)3、nは屈折率)が小さい、フォトニック結晶レーザ構造を得ることができる。この三次元閉じ込め量子ナノ構造体20に順方向で電流を流したところ、無閾値のレーザ発振動作を確認することができた。
As a result, a photonic crystal laser structure having a high Q value of 10,000 or more and a small mode volume (V = 2 (λ / n) 3 , where n is a refractive index) capable of confining light can be obtained. When a current was passed through the three-dimensional confined
したがって、本実施形態によれば、前述した第一番目の実施形態の場合と同様に、加速したイオンにより物理的に除去するドライエッチング等の加工技術を利用せずに済むので、活性層23cがダメージを受けることはなく、室温下での優れた特性を発現することができる。 Therefore, according to the present embodiment, as in the case of the first embodiment described above, it is not necessary to use a processing technique such as dry etching that is physically removed by accelerated ions. It is not damaged and can exhibit excellent characteristics at room temperature.
なお、本実施形態では、前記エッチング層25を選択的にエッチングして当該エッチング層25と共に微粒子体22を除去することにより、光の入出力を可能としたが、例えば、前記エッチング層25及び微粒子体22を除去せずに、基板21側から光の入出力を行うようにすることも可能である。
In this embodiment, light can be input and output by selectively etching the
本発明に係る三次元閉じ込め量子ナノ構造体の製造方法は、加工によるダメージを受けることなく室温下での優れた特性を発現する光高率なナノサイズの光デバイスや電子デバイスの提供が可能となり、産業上、極めて有効に利用することができる。 Method for producing a three-dimensional quantum confinement nanostructure according to the present invention, it is possible to provide the excellent characteristics of an optical high rate nanosized expressing optical devices and electronic devices at room temperature without being damaged due to processing Industrially, it can be used very effectively.
10 三次元閉じ込め量子ナノ構造体
11 基板
12 微粒子体
13 柱状構造体
13a 第一の光閉じ込め層
13b 活性層
13c 第二の光閉じ込め層
14 埋め込み構造体
20 三次元閉じ込め量子ナノ構造体
21 基板
22 微粒子体
23 柱状構造体
23a 第一の分布ブラッグ反射鏡層
23aa 第一A層
23ab 第一B層
23b 第一のスペーサ層
23c 活性層
23d 第二のスペーサ層
23e 第二の分布ブラッグ反射鏡層
23ea 第二A層
23eb 第二B層
24 埋め込み構造体
24a 第一の埋め込み層
24b 第二の埋め込み層
24c 第三の埋め込み層
25 エッチング層
DESCRIPTION OF
Claims (1)
ことを特徴とする三次元閉じ込め量子ナノ構造体の製造方法。 A metal fine particle is formed on a substrate, and the active layer and the active layer are formed by vapor phase-liquid phase-solid phase (VLS) growth between the substrate and the fine particle with the fine particle as an active point. emission to Rutotomoni grown columnar structures composed of multi-layer structure including an optical confinement layer disposed on both the substrate side and the fine side to the active layer in order to confine light, the columnar structure and the particulate matter gas phase, the selective etching removable etch layer between the - liquid - solid (VLS) grown by the growth, on the substrate so as to surround the columnar structure, wherein the columnar structure after forming the buried structures the layers of the active layer with different composition were buried growth, by selectively etching away the etch layer, and removing the particulate matter, the three-dimensional quantum confinement nanostructures Three-dimensional confinement manufacturing method of a quantum nano-structure is characterized by the manufacture.
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