JP4492534B2 - 反応装置および反応装置の製造方法 - Google Patents

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Description

本発明は、反応物の反応を起こす反応装置、特に液体燃料から水素を生成する反応装置と、この反応装置の製造方法とに関する。
近年、エネルギー変換効率の高いクリーンな電源として燃料電池が注目されるようになり、燃料電池自動車や電化住宅などへの実用化が進められてきている。また、モバイル手段として小型化、高機能化が進められている携帯電話やノート型パソコンなどにおいても、電源として燃料電池を搭載するための研究、開発が進められている。
ここで、燃料電池とは、例えば水素からなる燃料と酸素との電気化学反により電気エネルギーを生成する装置であり、このような燃料電池には、燃料と水との混合気から水素を生成する反応装置が接続されている。この反応装置は、例えば独立して配設された改質器や一酸化炭素除去器などの反応器を連結パイプ等で連結することで構成されており、気化されたアルコール類やガソリン等の液体燃料と高温の水蒸気とを比較的高温に設定された改質器において改質反応させて水素を取り出すとともに、改質反応の副生成物である一酸化炭素を、比較的低温に設定された一酸化炭素除去器において除去するようになっている（例えば、特許文献１参照）。
特開２００３−４８７０２号公報
しかしながら、以上のような反応装置においては、改質器や一酸化炭素除去器などの反応器が独立して配設され、各反応器間を連結パイプ等で連結して構成されているため、携帯電話やノート型パソコン等に搭載できる程度に小型化することは困難であるという問題があった。また、改質器や一酸化炭素除去器などの反応器を別々に製造する分、反応装置の製造工程が複雑となり、低コスト化することが難しいという問題があった。
また、各反応器の温度を保持するために各反応器を囲う断熱容器を設け、中空断熱構造とした場合、各反応器への反応物の供給や各反応器からの生成物の排出のための複数の供給口や排出口が断熱容器側に設けられ、その部分において各反応器と断熱容器とが接続されることになる。このとき、各反応器が所定の温度に設定されていると、断熱容器との間に比較的大きな温度差が生じる結果、接続部分に比較的大きな熱応力が働いてしまい、接続部分が破損したりクラックが入ったりする虞があるという問題があった。
一方、製造を容易化すべく改質器と一酸化炭素除去器とを単純に一体化して反応装置本体部を形成すると、気化燃料と水蒸気とを改質器に供給する反応供給口が反応装置本体部の外周面のうち、改質器側の端面に設けられ、一酸化炭素を酸化するための酸素を一酸化炭素除去器に供給する酸素補助供給口や、一酸化炭素除去器内部の気体を排出する反応排出口が一酸化炭素除去器側の端面に設けられることとなる。そのため、反応供給口が改質器に近接するとともに、酸素補助供給口，反応排出口が一酸化炭素除去器に近接するため、改質器や一酸化炭素除去器の内部の熱が反応供給口，酸素補助供給口，反応排出口を介してそれぞれ断熱容器に伝搬しやすくなり、互いに離れた位置で、熱量差の大きい熱がそれぞれ断熱容器に伝わる結果、反応装置に熱応力が生じてしまう。
本発明は、以上の点に鑑みてなされたものであり、従来と比較して製造を容易化するとともに熱応力を低減することができる反応装置と、反応装置の製造方法とを提供することを目的とする。
請求項１記載の発明は、反応物の反応を起こす反応装置であって、密閉空間を形成する凹部を有する一対の上基板および下基板と、少なくとも開口部と該反応部形成用溝部に連通する流路形成用溝部とを有する複数の中間基板と、からなる複数の基板を有し、前記複数の基板の各々の側面の少なくとも一部は互いに面一であり、前記複数の中間基板は、前記流路形成用溝部の端部を一端部側に有し、前記開口部と前記密閉空間とが連通し、該開口部および該密閉空間を介して、前記反応部形成用溝部により形成される反応部を有する反応装置本体部を内部に収容するとともに、前記流路形成用溝部の端部を外面に有する包囲部を形成するように、前記複数の基板が積層されてなり、前記包囲部と前記反応装置本体部の一端部とを接続して当該反応装置本体部を支持する支持部を有し、前記支持部は、前記反応物を前記包囲部の外部から当該反応装置本体部に供給するとともに、前記反応装置本体部内での反応により生じる生成物を前記包囲部の外部に排出するための前記流路形成用溝部により形成される複数の流路を具備し、前記包囲部は、前記支持部が具備する前記複数の流路の端部を外面に有し、前記流路の端部は、前記反応物を外部から供給する供給口および前記生成物を外部に排出する排出口を有する給排部をなし、前記反応装置本体部は、前記反応部形成用溝部により形成される、第１の温度に設定される第１の反応部および前記第１の温度より低い第２の温度に設定される第２の反応部と、前記流路形成用溝部により形成される複数の流路を有して前記第１の反応部と前記第２の反応部とを連通する連結部と、を有し、前記支持部は、前記反応装置本体部の前記第２の反応部側の一端部に設けられていることを特徴とする。
請求項２記載の発明は、請求項１記載の反応装置において、前記反応装置本体部は、更に、前記第１の反応部に熱を供給し、前記第１の反応部を前記第１の温度に設定する加熱部を有することを特徴とする。
請求項３記載の発明は、請求項２記載の反応装置において、前記加熱部は、前記連結部を介して前記第２の反応部を前記第２の温度に設定することを特徴とする。
請求項４記載の発明は、請求項１記載の反応装置において、前記反応装置本体部は、更に、前記第１の反応部と前記第２の反応部との間に、前記開口部により形成される断熱室を有することを特徴とする。
請求項５記載の発明は、請求項１記載の反応装置において、前記第１の反応部は、反応物として気化された炭化水素系の液体燃料が供給され、該反応物から水素を含むガスを反応生成物として生成する改質器であり、前記第２の反応部は、反応物として前記反応生成物が供給され、該反応生成物に含まれる一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器であることを特徴とする。
請求項６記載の発明は、請求項５記載の反応装置において、前記給排部は、少なくとも、前記改質器に前記気化された液体燃料を供給する反応供給口と、前記一酸化炭素除去器に酸素を供給する酸素供給口と、前記一酸化炭素除去器内の気体を排出する反応排出口と、を有することを特徴とする。
請求項７記載の発明は、請求項１〜６の何れか一項に記載の反応装置において、前記複数の基板は、ガラス製であることを特徴とする。
請求項８記載の発明は、請求項１〜７の何れか一項に記載の反応装置において、前記密閉空間内および前記開口部内は、真空圧とされていることを特徴とする。
請求項９記載の発明は、請求項１〜８の何れか一項に記載の反応装置において、前記複数の基板は、陽極接合によって互いに接合されていることを特徴とする。
請求項１０記載の発明は、請求項１〜９の何れか一項に記載の反応装置において、前記包囲部の内面の一部と、前記反応装置本体部の外面の一部との少なくとも一方には、加熱により活性化して周囲のガスを吸着するゲッター材が設けられていることを特徴とする。
請求項１１記載の発明は、複数の基板を積層して製造する反応装置の製造方法であって、前記複数の基板の各々の側面の少なくとも一部は互いに面一であり、密閉空間を形成する凹部を有する一対の上基板および下基板と、少なくとも開口部と反応部形成用溝部および該反応部形成用溝部に連通する流路形成用溝部の端部を一端部側に有する複数の中間基板とを含み、前記上基板と前記複数の中間基板と前記下基板とを積層して接合し、前記開口部と前記密閉空間とを連通させ、前記反応部形成用溝部により形成される反応部を有する反応装置本体部と、該開口部および該密閉空間を介して前記反応装置本体部を内部に収容する包囲部とを互いに一体に形成し、前記流路形成用溝部の端部からなる給排部を前記包囲部の外面に形成する工程を含み、更に、前記包囲部と前記反応装置本体部の一端部とを接続して当該反応装置本体部を支持するとともに、前記溝部による複数の流路を形成して、前記反応装置本体部での反応に用いられる反応物を前記包囲部の外部から当該反応装置本体部に供給するとともに、前記反応装置本体部内での反応により生じる生成物を前記包囲部の外部に排出するための前記流路形成用溝部により形成される複数の流路を具備する支持部を前記反応装置本体部と一体に形成する工程を含み、更に、前記反応部形成用溝部により、前記反応部として、第１の温度に設定される第１の反応部と前記第１の温度より低い第２の温度に設定される第２の反応部とを形成し、前記流路形成用溝部により、前記第１の反応部と前記第２の反応部とを連通する複数の流路を有する連結部を形成する工程を含み、前記支持部を、前記反応装置本体部の前記第２の反応部側の一端部に形成することを特徴とする。
請求項１２記載の発明は、請求項１１記載の反応装置の製造方法において、更に、前記第１の反応部に熱を供給し、前記第１の反応部を前記第１の温度に設定する加熱部を形成する工程を含むことを特徴とする。
請求項１３記載の発明は、請求項１１記載の反応装置の製造方法において、更に、前記第１の反応部と前記第２の反応部との間に前記開口部による断熱室を形成する工程を含むことを特徴とする。
請求項１４記載の発明は、請求項１１記載の反応装置の製造方法において、前記第１の反応部として、気化された炭化水素系の液体燃料が第１の反応物として供給され、該第１の反応物から水素を含むガスを生成する改質器を形成し、前記第２の反応部として、前記反応生成物が第２の反応物として供給され、該反応生成物に含まれる一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器を形成することを特徴とする。
請求項１５記載の発明は、請求項１４記載の反応装置の製造方法において、前記給排部として、前記複数の流路に接続される、前記改質器に前記気化された前記液体燃料を供給する反応供給口と、前記一酸化炭素除去器に酸素を供給する酸素供給口と、前記一酸化炭素除去器内の気体を排出する反応排出口と、を前記包囲部の外面に形成することを特徴とする。
請求項１６記載の発明は、請求項１１〜１５の何れか一項に記載の反応装置の製造方法において、前記複数の基板として、ガラス製の基板を用いることを特徴とする。
請求項１７記載の発明は、請求項１１〜１６の何れか一項に記載の反応装置の製造方法において、前記複数の基板を、真空中で陽極接合して接合し、前記密閉空間内を真空圧とする工程を含むことを特徴とする。
請求項１８記載の発明は、請求項１７記載の反応装置の製造方法において、前記複数の基板の少なくとも１つを、前記包囲部の外側と内側との間で電線を通す通電溝を有する通電用基板とし、前記複数の基板の互いに接合される２つの接合面の一方に陽極接合用の金属膜を設けた状態で、前記基板を順に積層して真空中で陽極接合していき、前記通電用基板の前記通電溝に前記電線を通した状態で前記通電用基板の前記通電溝側の面に対して他の前記基板を真空中で陽極接合して基板積層体とし、前記通電溝の端部を封着材で埋めてから、前記基板積層体に対して、大気中での仮焼成を行い、次いで、真空中又は窒素雰囲気中での本焼成を行う工程を含むことを特徴とする。
請求項１９記載の発明は、請求項１８記載の反応装置の製造方法において、前記本焼成の後に、前記陽極接合用の金属膜の設けられた前記基板を前記基板積層体に対して真空中にて陽極接合する工程を含むことを特徴とする。
請求項２０記載の発明は、請求項１７〜１９の何れか一項に記載の反応装置の製造方法において、積層によって前記包囲部の内面となる前記基板の面と、前記反応装置本体部の外面となる前記基板の面との少なくとも一方に対し、加熱により活性化して周囲のガスを吸着するゲッター材を設けた後、前記ゲッター材の活性温度以上の温度に加熱した状態で、前記複数の基板を真空中にて陽極接合により接合する工程を含むことを特徴とする。
本発明によれば、側面の少なくとも一部が互いに面一であって、密閉空間を形成する凹部を有する一対の上下基板と、少なくとも開口部と反応部形成用溝部および該反応部形成用溝部に連通する流路形成用溝部の端部を一端部側に有する複数の中間基板と、からなる複数の基板を積層して接合することによって、開口部と密閉空間とが連通し、反応部形成用溝部により形成される反応部を有する反応装置本体部と、開口部と密閉空間とを介して反応装置本体部を内部に収容し、流路形成用溝部の端部からなる給排部を外面に有する包囲部とが一体に形成される。これにより、反応装置を小型化することができるとともに、製造を容易化することができて低コスト化することができる。また、反応装置本体部と包囲部とを接続する支持部を、反応装置本体部の低温側に設けるようにして、包囲部との温度差を低減して支持部に対する熱応力を低減することができる。
以下に、本発明を実施するための最良の形態について図面を用いて説明する。但し、以下に述べる実施形態には、本発明を実施するために技術的に好ましい種々の限定が付されているが、発明の範囲を以下の実施形態および図示例に限定するものではない。
図１は、本発明に係わる実施形態の反応装置を適用した発電装置１の概略構成を示すブロック図である。
この図に示すように、発電装置１は、燃料容器１０と、気化器１１と、本発明に係る反応装置（マイクロリアクタ）１２と、燃料電池１３とを備えている。
燃料容器１０は、燃料および水を貯留するものである。この燃料容器１０内に貯留される燃料としては、炭化水素系の液体燃料が適用可能であり、具体的には、メタノール、エタノールなどのアルコール類や、ジメチルエーテルなどのエーテル類、ガソリンなどがある。なお、本実施形態においては、燃料としてメタノールを用いているが、他の化合物を用いても良い。また、燃料容器１０内には、燃料と水とは別々で貯蔵されていても良いし、混合された状態で貯蔵されていても良い。
気化器１１は、燃料容器１０から供給される燃料および水を気化させるものである。図示を省略するが、この気化器１１は、例えば二枚の基板が接合され、これらの基板の少なくとも一方の接合面、つまり内側の面に、例えば葛折り状のマイクロ流路が形成され、また、各基板の外側の面に、電圧が印加されることによって発熱する発熱抵抗体、発熱半導体といった電熱材からなる薄膜ヒータが成膜された構造を有している。この薄膜ヒータにより、燃料容器１０から気化器１１内のマイクロ流路に供給される燃料および水が加熱されて気化される。
反応装置１２は、気化器１１から供給される気化された燃料および水蒸気から水素を生成するものであり、改質器（第１の反応部）２０と、一酸化炭素除去器（第２の反応部）２１と、燃焼器（加熱部）２２とを備えている。改質器２０は、気化器１１から供給される気化された燃料（第１の反応物）および水蒸気（第１の反応物）を触媒反応による改質反応によって改質し、水素を含む混合気（反応物生成物）を生成するものである。燃料としてメタノールを用いる場合、下記の化学反応式（１），（２）に示す改質反応によって水素を含む混合気が生成される。このとき（２）に示す化学反応によって副生成物として、微量の一酸化炭素が生成される。一酸化炭素除去器２１は、改質器２０から供給される混合気（反応生成物,第２の反応物）の他に空気（第２の反応物）が供給され、これらの混合気中の一酸化炭素を触媒により、下記の化学反応式（３）に示す一酸化炭素除去反応によって選択的に酸化して除去するものである。また、燃焼器２２は、空気と燃料電池１３から排出される未反応の水素を含む混合気（オフガス）や燃料容器１０からの一部の燃料が供給され、これらを酸化する触媒による燃焼反応によって燃焼熱を発するものである。
ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→３Ｈ2＋ＣＯ2・・・（１）
２ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→５Ｈ2＋ＣＯ＋ＣＯ2・・・（２）
２ＣＯ＋Ｏ2→２ＣＯ2・・・（３）
以上の反応装置１２の詳細については後述するが、反応装置１２は、改質器２０、一酸化炭素除去器２１および燃焼器２２を組み付けて一体化されたものであり、燃焼器２２で発生する燃焼熱が改質器２０に供給されて改質器２０が所定の温度（第１の温度）に設定されるとともに、改質器２０と一酸化炭素除去器２１とを連通する後述の連結部１００を介した熱伝導により一酸化炭素除去器２１が改質器２０の温度より低い所定の温度（第２の温度）に設定されて、上記の化学反応が行われるようになっている。なお、燃料容器１０と燃焼器２２との間に別に気化器が介在し、燃料の一部がこの気化器によって気化されて、燃焼器２２に供給される構成を更に備えていることとしても良い。
燃料電池１３は、反応装置１２で生成された水素の電気化学反応により電気エネルギーを生成する発電セルであり、図示しないが、例えば、触媒微細粒子を担持した燃料極と、触媒微粒子を担持した空気極と、燃料極と空気極との間に介在されたフィルム状の固体高分子電解質膜とを備えている。燃料電池１３の燃料極には、一酸化炭素除去器２１から主に水素を含む混合気が供給されており、燃料電池１３の空気極には、外部からの空気が供給されている。燃料極においては、下記の電気化学反応式（４）に示すように、混合気中の水素は燃料極の触媒粒子の作用を受けて水素イオンと電子とに分離される。そして、分離された水素イオンは固体高分子電解質膜を通じて酸素極に伝導し、電子は燃料極により取り出される。一方、酸素極においては、下記の電気化学反応式（５）に示すように、酸素極に移動した電子と、空気中の酸素と、固体高分子電解質膜を通過した水素イオンとが反応して水が生成される。そして、このときの電子の移動が電気エネルギーとなる。
Ｈ2→２Ｈ＋＋ｅ-・・・（４）
２Ｈ+＋１／２Ｏ2＋ｅ-→Ｈ2Ｏ・・・（５）
以上の発電装置１は、例えば、デジタルカメラ、携帯電話機器、ノート型パソコン、腕時計、ＰＤＡ，電子計算機、その他の電子機器本体に搭載されるものである。ここで、気化器１１、反応装置１２および燃料電池１３は例えば電子機器本体に内蔵され、燃料容器１０は電子機器本体に対して着脱可能に設けられる。燃料容器１０が電子機器本体に装着された場合、燃料容器１０内の燃料および水はポンプによって気化器１１に供給されるようになっている。
次に、反応装置１２の構成についてさらに詳細に説明する。図２は、本実施形態における反応装置１２を示す斜視図であり、図３は、図２のＩ−Ｉ線に沿った矢視断面図であり、図４は、本実施形態における反応装置を示す分解斜視図である。なお、以下の説明においては、図２の上側の面を表面とし、下側の面を裏面として説明する。
図２，図３に示すように、反応装置１２は複数の基板を積層して構成されて平板状に形成されており、内部に反応装置本体部２を備えている。
この反応装置本体部２は、図３に示すように、内部に改質器２０の改質反応室２００と、一酸化炭素除去器２１の一酸化炭素除去流路２１０と、燃焼器２２の燃焼反応室２２０とを備えている。
改質反応室２００は上記の改質反応を行うための部屋（流路）であり、メタノール等の炭化水素および水から水素を生成するための改質触媒２０１を内壁面に担持している。この改質触媒２０１は、例えば銅／酸化鉛系の触媒であって、アルミナを担体としてアルミナに銅／酸化鉛を担持させたものである。
また、一酸化炭素除去流路２１０は上記の一酸化炭素除去反応を行うための部屋（流路）であり、改質触媒２０１によって水素などの他に僅かに生成される一酸化炭素を酸化して二酸化炭素を生成するための一酸化炭素除去触媒２１１を内壁面に担持している。この一酸化炭素除去触媒２１１は、例えば白金／アルミナ系の触媒であって、アルミナに白金または白金およびルテニウムを担持させたものである。
また、燃焼反応室２２０は、上記の燃焼反応を行うための部屋（流路）であり、燃焼反応を効率よく引き起こすための、例えば白金系の燃焼触媒２２１を内壁面に担持している。この燃焼反応室２２０は、本発明における加熱部であり、改質反応室２００等に熱を供給するようになっている。
以上の反応装置本体部２は、包囲部１６および支持部１７を備えた中空パッケージ部１５の内部に配設されている。包囲部１６は、反応装置本体部２を包囲するものであり、密閉室９によって形成される密閉空間を介して反応装置本体部２を内部に収容している。この密閉室９は、断熱室９０〜９３からなる。このうち、断熱室９０〜９２は、反応装置本体部２と包囲部１６との間に介在しており、反応装置１２の外部への放熱を防止するようになっている。より詳細には、断熱室９０は反応装置本体部２の表面と包囲部１６との間に介在しており、断熱室９１は反応装置本体部２の裏面と包囲部１６との間に介在しており、断熱室９２は反応装置本体部２の側周面と包囲部１６との間に介在している。
また、断熱室９３は、改質反応室２００と一酸化炭素除去流路２１０との間や、燃焼反応室２２０と一酸化炭素除去流路２１０との間に介在している。ここで、改質反応室２００と一酸化炭素除去流路２１０とは後述の複数の流路を含む連結部１００によって接続されているが、断熱室９３によって改質反応室２００と一酸化炭素除去流路２１０とに所定の温度差を生じさせ、改質反応室２００および燃焼反応室２２０における反応温度に対し、一酸化炭素除去流路２１０における反応温度を比較的低い温度に設定するようになっている。なお、以上の密閉室９の内部は、本実施の形態においてはほぼ真空圧となっており、具体的には真空度が１０Ｐａ以下、好ましくは１Ｐａ以下となっている。
支持部１７は、図３，図４に示すように、包囲部１６と反応装置本体部２の一端部、より詳細には、改質反応室２００よりも一酸化炭素除去流路２１０に近接する端部とを接続して当該反応装置本体部２を支持するものであり、中空パッケージ部１５を反応装置本体部２と一体化させている。
この支持部１７には、反応装置本体部２での前記改質反応、前記一酸化炭素除去反応および前記燃焼反応に用いられる反応物を外部から当該反応装置本体部２に供給するとともに、これらの反応により生じる生成物を外部に排出する給排部１８（後述する図５（ｂ）〜（ｄ）参照）が設けられている。
この給排部１８は、図２に示すように、中空パッケージ部１５の外面に開口する反応供給口２３，酸素補助供給口２４，反応排出口２５、燃料供給口２６，燃料酸素供給口２７および燃料排出口２８を有している。
このうち、反応供給口２３は、改質器２０において水素に改質させるメタノール等の炭化水素および水を内部に流入させるものであり、気化器１１に連通している。また、酸素補助供給口２４は、本発明における酸素供給口であり、一酸化炭素除去器２１において一酸化炭素を選択酸化するための酸素を内部に流入させるものである。また、反応排出口２５は、上記の改質反応および一酸化炭素除去反応によって生成される、主に水素を含む混合気を排出するものであり、燃料電池１３の燃料極に連通している。また、燃料供給口２６は、燃焼器２２での燃焼に用いる水素を含むオフガスや燃焼に用いる燃料としてのメタノール等を内部に流入させるものである。また、燃料酸素供給口２７は、燃焼器２２での燃焼に用いる酸素を内部に流入させるものである。また、燃料排出口２８は、燃焼器２２における燃焼によって生成される二酸化酸素および水を排出するものである。なお、燃料供給口２６および燃料酸素供給口２７には、それぞれ燃料等を圧送するポンプ装置（図示せず）などが接続されている。
以上の反応装置１２は、図４に示すように、第一基板３、第二基板４、第三基板５、第四基板６および第五基板７をこの順に積層して接合して形成されている。すなわち、第一基板３の裏面と第二基板４の表面とが接合され、第二基板４の裏面と第三基板５の表面とが接合され、第三基板５の裏面と第四基板６の表面とが接合され、第四基板６の裏面と第五基板７の表面とが接合されている。これら第一基板３〜第五基板７は、平面視略矩形状を有し、外縁に沿った寸法がほぼ同一となっており、各基板の側面の少なくとも一部は互いに面一となっている。また、第一基板３は本発明における上基板であり、第二基板４〜第四基板６は本発明における中間基板であり、第五基板７は本発明における下基板である。なお、本実施の形態においては、第一基板３〜第五基板７はガラス製の基板であり、より詳細には、可動イオンとなるＮａやＬｉを含有したガラス基板である。このようなガラス基板としては、例えばパイレックス（登録商標）基板を使用することが好ましい。また、図４と、後述の図５とにおいては、溝部（流路）４６，４８、溝部（流路）５６，５８および溝部（流路）６６などを簡略化して示している。
図５（ａ）〜（ｅ）は、第一基板３〜第五基板７の平面図である。図５（ａ）に示すように、第一基板３の裏面側、つまり第二基板４の表面と対向する面には、矩形状の凹部３０が形成されている。この凹部３０の内面には、反応装置１２の内部から外部に向かう熱線を内部に反射して放熱を防止する赤外線反射膜（図示せず）が設けられている。
この赤外線反射膜は、例えば金、アルミニウム、銀または銅などをスパッタ法や真空蒸着法などの気相法によって成膜することにより形成されており、改質器２０の動作温度である数百℃の温度領域で発生する赤外線（波長５〜３０μｍ）の反射率がほぼ１００％となっている。なお、赤外線反射膜を金で形成する場合に、密着性を高めるために、密着層としてクロムやチタン、タンタル、モリブデン等の層を下地として設けるようにしてもよい。
また、凹部３０の内面のうち、例えば一酸化炭素除去器２１に対応する領域の前記赤外線反射膜上に、例えば膜状のゲッター材３２を設けるようにしてもよい。このゲッター材３２は、加熱により活性化して周囲のガスや微粒子を吸着するものであり、反応装置１２の密閉室９に存在するガスを吸着して、密閉室９の真空度を高める、あるいは維持することができる。このようなゲッター材３２の材料としては、例えばジルコニウム、バリウム、チタニウム又はバナジウムを主成分とした合金が挙げられる。なお、ゲッター材３２に、当該ゲッター材３２を加熱して活性化するための電熱材等の電気ヒータが設けられ、この電気ヒータの電線が中空パッケージ部１５の外部に引き出されるようにしてもよい。
第二基板４は、図５（ｂ）に示すように、一端部（図中、左側の端部）の角部に三角形状の切欠部４４０を有している。この第二基板４には、表裏に貫通する２つの穴（開口部）４０，４１が設けられている。穴４０は第二基板４の周縁部に沿って略Ｃ字状に形成されており、第二基板４の他端部の側で開口している。つまり、穴４０は、第二基板４の他端部の側の一部領域を除いて、第二基板４の周縁部に沿って設けられている。また、穴４１は、第二基板４の中央部において矩形状に形成されている。これら穴４０，４１の内周面に、断熱効果を有する輻射防止膜（図示せず）を設けるようにしてもよい。なお、この輻射防止膜は、例えばアルミニウムなどの金属によって形成されている。
また、第二基板４の表面、つまり第一基板３の凹部３０と対向する面の、例えば一酸化炭素除去器２１に対応する領域に、上述のゲッター材３２と同様のゲッター材４２（図３参照）を設けるようにしてもよい。なお、ゲッター材３２,４２は、反応装置１２の運転中に、ゲッター材３２,４２の温度がその活性化温度を超えない位置に設けるようにすることが好ましい。
また、第二基板４の裏面、つまり第三基板５との接合面には、溝部（流路）４６、溝部（流路）４７ａ，４７ｂ、溝部（流路）４８および溝部（流路）４９ａ〜４９ｆが形成されている。溝部４６は、穴４０で囲まれた領域のうち、穴４１よりも前記一端部の側の領域に、例えば葛折り状に設けられている。この溝部４６の内壁面には、上記の改質触媒２０１（図３参照）が担持されている。
溝部４７ａは、溝部４６の端部から、穴４０で囲まれた領域のうち穴４１よりも前記他端部の側の領域にまで設けられている。溝部４７ｂは、溝部４６の端部から、溝部４８にまで設けられている。
溝部４８は、穴４０で囲まれた領域のうち、穴４１よりも前記他端部の側の領域に、例えば葛折り状に設けられている。この溝部４８の内壁面には、上記の一酸化炭素除去触媒２１１（図３参照）が担持されている。
溝部４９ａ〜４９ｆは、第二基板４の前記他端部に並んで設けられており、一方の端部において第二基板４の前記他端部側の側面に開口するとともに、他方の端部において閉塞された状態となっている。ここで、溝部４６，４８は本発明における反応部形成用溝部であり、溝部４７ａ，４７ｂ、４９ａ〜４９ｆは本発明における流路形成用溝部である。
第三基板５は、図５（ｃ）に示すように、切欠部５４０，５４１と、切欠部５９ａ〜５９ｆとを有している。切欠部５４０，５４１は、第三基板５の一端部（図中、左側の端部）の２つの角部に三角形状に設けられている。
切欠部５９ａ〜５９ｆは、第二基板４の溝部４９ａ〜４９ｆに対応した状態で第三基板５の前記他端部に直線状に並設されており、第二基板４と第三基板５とが重ね合わされるときに、溝部４９ａ〜４９ｆと対向するようになっている。このうち、切欠部５９ａ，５９ｂ，５９ｆは、一方の端部において第三基板５の前記他端部側の側面に開口するとともに、他方の端部において閉塞された状態となっている。また、切欠部５９ｃ，５９ｄは、一方の端部において第三基板５の前記他端部側の側面に開口するとともに、他方の端部において後述の溝部５８に連通している。また、切欠部５９ｅは、一方の端部において第三基板５の前記他端部側の側面に開口するとともに、他方の端部において後述の溝部５７ａに連通している。
また、この第三基板５には、表裏に貫通する２つの穴（開口部）５０，５１が設けられている。
穴５０は第三基板５の周縁部に沿って略Ｃ字状に形成されており、第三基板５の他端部の側で開口している。つまり、穴５０は、第三基板５の他端部の側の一部領域を除いて、第三基板５の周縁部に沿って設けられている。また、穴５１は第三基板５の中央部において矩形状に形成されている。これらの穴５０，５１は、第二基板４の穴４０，４１にそれぞれ対応しており、第二基板４と第三基板５とが重ね合わされるときに、穴４０，４１と連通するようになっている。これら穴５０，５１の内周面に、断熱効果を有する輻射防止膜（図示せず）を設けるようにしてもよい。なお、この輻射防止膜は、例えばアルミニウムなどの金属によって形成されている。
また、第三基板５の裏面、つまり第四基板６との接合面には、図３に示すように、本発明における加熱部としての薄膜ヒータ５５が例えば葛折り状に設けられている。この薄膜ヒータ５５は、電圧が印加されることによって発熱する発熱抵抗体、発熱半導体といった電熱材であり、改質反応室２００や一酸化炭素除去流路２１０に熱を供給するようになっている。この薄膜ヒータ５５には、反応装置１２の内側と外側との間で通電する電線５５ａが接続されている。なお、薄膜ヒータ５５は、第三基板５の表裏面に設けられることとしても良いし、裏面にのみ設けられることとしても良い。また、電線５５ａは細い方が好ましいため、本実施の形態においては、電線５５ａとしてコバール線を用い、線径を０．２ｍｍとした。但し、電線５５ａとしては、鉄ニッケル合金線や、鉄ニッケル合金の心材を銅層で被覆したジュメット線などを用いることとしても良い。
また、第三基板５の表面、つまり第二基板４との接合面には、図５（ｃ）に示すように、溝部（流路）５６、溝部（流路）５７ａ，５７ｂおよび溝部（流路）５８が形成されている。溝部５６は、穴５０で囲まれた領域のうち、穴５１よりも前記一端部の側の領域に、例えば葛折り状に設けられている。この溝部５６の内壁面には、上記の改質触媒２０１（図３参照）が担持されている。この溝部５６は、第二基板４の溝部４６に対応しており、第二基板４と第三基板５とが重ね合わされるときに、溝部４６と対向するようになっている。
溝部５７ａは、溝部５６の端部から切欠部５９ｅにまで設けられている。また、溝部５７ｂは、溝部５６の端部から溝部５８にまで設けられている。これら溝部５７ａ，５７ｂは、第二基板４の溝部４７ａ，４７ｂに対応しており、第二基板４と第三基板５とが重ね合わされるときに、溝部４７ａ，４７ｂと対向するようになっている。
溝部５８は、穴５０で囲まれた領域のうち、穴５１よりも前記他端部の側の領域に、例えば葛折り状に設けられている。この溝部５８は、第二基板４の溝部４８に対応しており、第二基板４と第三基板５とが重ね合わされるときに、溝部４８と対向するようになっている。この溝部５８の内壁面には、上記の一酸化炭素除去触媒２１１（図３参照）が担持されている。ここで、溝部５６，５８は本発明における反応部形成用溝部であり、溝部５７ａ，５７ｂ、５９ａ〜５９ｆは本発明における流路形成用溝部である。
第四基板６は、図５（ｄ）に示すように、一端部（図中、左側の端部）の各角部に三角形状の切欠部６４０，６４１を有している。この第四基板６には、表裏に貫通する２つの穴（開口部）６０，６１が設けられている。穴６０は第四基板６の周縁部に沿って略Ｃ字状に形成されており、第四基板６の他端部の側で開口している。つまり、穴６０は、第四基板６の他端部の側の一部領域を除いて、第四基板６の周縁部に沿って設けられている。また、穴６１は第四基板６の中央部において矩形状に形成されている。これらの穴６０，６１は、第三基板５の穴５０，５１にそれぞれ対応しており、第三基板５と第四基板６とが重ね合わされるときに、穴５０，５１と連通するようになっている。これら穴６０，６１の内周面に、断熱効果を有する輻射防止膜（図示せず）を設けるようにしてもよい。なお、この輻射防止膜は、例えばアルミニウムなどの金属によって形成されている。
また、第四基板６の表面、つまり第三基板５との接合面には、溝部（流路）６６、溝部（流路）６７ａ，６７ｂおよび溝部（流路）６９ａ〜６９ｆと、通電溝６５（図３参照）とが形成されている。
溝部６６は、穴６０で囲まれた領域のうち、穴６１よりも前記一端部の側の領域に、例えば葛折り状に設けられている。この溝部６６の内壁面には、上述の燃焼触媒２２１（図３参照）が担持されている。
溝部６７ａ，６７ｂは、それぞれ溝部６６の端部から、穴６０で囲まれた領域のうち穴６１よりも前記他端部の側の領域にまで設けられている。
溝部６９ａ〜６９ｆは、第三基板５の切欠部５９ａ〜５９ｆに対応した状態で第四基板６の前記他端部に並んで設けられており、第三基板５と第四基板６とが重ね合わされるときに、切欠部５９ａ〜５９ｆと対向するようになっている。このうち、溝部６９ａ，６９ｂは、一方の端部において第四基板６の前記他端部側の側面に開口するとともに、他方の端部において合流し、溝部６７ｂに連通している。また、溝部６９ｃ〜６９ｅは、一方の端部において第四基板６の前記他端部側の側面に開口するとともに、他方の端部において閉塞された状態となっている。また、溝部６９ｆは、一方の端部において第四基板６の前記他端部側の側面に開口するとともに、他方の端部において溝部６７ａに連通している。
通電溝６５は、図３に示すように、第四基板６の前記一端部および前記他端部に設けられており、薄膜ヒータ５５に接続された電線５５ａを内部に通すようになっている。つまり、第四基板６は本発明における通電用基板となっている。また、溝部６６は本発明における反応部形成用溝部であり、溝部６７ａ，６７ｂ、６９ａ〜６９ｆは本発明における流路形成用溝部である。
第五基板７は、図５（ｅ）に示すように、第一基板３と略上下対象に形成されており、一端部（図中、左側の端部）の各角部と、他端部の角部とに三角形状の切欠部７４０〜７４２を有している。この第五基板７の表面側、つまり第四基板６の裏面と対向する面には、矩形状の凹部７０が形成されている。この凹部７０の内面には、第一基板３の凹部３０の内面に設けられたものと同様の赤外線反射膜（図示せず）が設けられている。
続いて、反応装置１２の製造方法を、第一基板３〜第五基板７の製造方法と、第一基板３〜第五基板７の接合方法とに分けて説明する。
（１）第一基板３〜第五基板７の製造方法
まず、各基板の製造方法について説明する。第一基板３〜第五基板７を製造するには、まず、平面視矩形状をなしたガラス基板であって、表裏面が平坦でかつ互いに平行なものを５枚準備する。
次に、２枚のガラス基板から第一基板３および第五基板７を製造する。具体的には、まず、第一基板３の裏面となる面に対し、後述する陽極接合のための金属膜をスパッタリングによって成膜した後、各ガラス基板の片面（第一基板３の裏面となる面、第五基板７の表面となる面）にフォトリソグラフィー法やサンドブラスト法によって凹部３０，７０および切欠部７４０〜７４２を設ける。そして、凹部３０，７０内にスパッタリングや真空蒸着法によって赤外線反射膜を成膜する。これにより、第一基板３，第五基板７が製造される。
ここで、金属膜とは、陽極接合条件時に酸化されて結合するものである。この金属膜に用いられる金属としては、常温常圧下では酸化されにくく安定なものが望ましく、合金や化合物であってもよい。なお、本実施形態では成膜レートの高い金属膜を成膜した場合について述べる。
このような金属膜を成膜するには、ガラス基板を被膜対象物としてスパッタリング装置にセッティングし、その後、Ｔａ、Ｔｉ、Ａｌ等で形成された板をターゲットとしてＡｒガスとＯ２ガスからなる雰囲気下でスパッタリングを行う。スパッタリング工程では、上記ターゲットにイオンが衝突することによって当該ターゲットからスパッタされた原子や分子が放出され、放出された原子や分子がガラス基板に衝突し、Ｔａ等の金属膜がガラス基板に成膜される。この金属膜の膜厚は１０００Å〜３０００Åとすることが好ましい。さらには基板に加わる膜の応力を考慮すると膜厚は１０００Å〜２０００Åとするのがさらに望ましい。
次に、１枚のガラス基板から第二基板４を製造する。具体的には、まず、ガラス基板の片面（第二基板４の裏面となる面）に対し、スパッタリングによって陽極接合のための緩衝膜および金属膜をこの順に成膜し、フォトリソグラフィー法やサンドブラスト法によって穴４０，４１、溝部４６、溝部４７ａ，４７ｂ、溝部４８、溝部４９ａ〜４９ｆおよび切欠部４４０を設ける。また、穴４０，４１の内面に対し、スパッタリングや真空蒸着法によって前記輻射防止膜を成膜するようにしてもよい。そして、溝部４６，４８の内部にそれぞれ触媒密着層としてのアルミナゾルを塗布した後、溝部４６の内部に改質触媒２０１、溝部４８の内部に一酸化炭素除去触媒２１１をウォッシュコート法で設ける。これにより、第二基板４が製造される。
ここで、緩衝膜とは、後述の陽極接合においてガラス基板に電圧が印加されるときに、ガラス基板内で移動するアルカリ成分を取り込む膜である。このような緩衝膜としてはガラス基板より抵抗率の低い導電性であり、かつ陽極接合時にガラス基板中のアルカリイオンをある程度内包する程度のアルカリイオン透過性を有し、特に１ｋ〜５０ｋΩ・ｃｍ程度の抵抗率の物質が望ましい。また、緩衝膜として酸化物を用いることができ、特に多結晶よりもアモルファス（非晶質）の酸化物が望ましい。これは、アモルファスの原子間の距離は多結晶の原子間より長く、アモルファスの方が多結晶よりもアルカリイオンが透過しやすく、また多結晶膜の結晶粒界はその部分が高抵抗となり、電界分布が不均一に成りやすいため接合反応に面内ばらつきが生じてしまうためである。具体的には、緩衝膜として、ＴａとＳｉとＯとを成分元素とする化合物（以下「Ｔａ−Ｓｉ−Ｏ系材料」とする）や、ＬａとＳｒとＭｎとＯとを成分元素とするとともにそれらの組成比をＬａ：Ｓｒ：Ｍｎ：Ｏ＝０．７：０．３：１：（３−ｘ）とする化合物（以下、Ｌａ0.7Ｓｒ0.3ＭｎＯ3-xとする）、鉛ガラスなどを用いることができる。なお、０≦ｘ＜０．３である。また、Ｔａ−Ｓｉ−Ｏ系材料も、Ｌａ0.7Ｓｒ0.3ＭｎＯ3-xもアモルファスの酸化物である。
Ｔａ−Ｓｉ−Ｏ系材料の緩衝膜を成膜するには、ガラス基板を被膜対象物としてスパッタリング装置にセッティングし、その後、Ｔａで形成された板にＳｉを埋め込んだものをターゲットとしてＡｒガスとＯ2ガスからなる雰囲気下でスパッタリングを行う。スパッタリング工程では、上記ターゲットにイオンが衝突することによって当該ターゲットから二次イオンが放出され、放出された二次イオンがガラス基板に衝突し、Ｔａ−Ｓｉ−Ｏ系材料の緩衝膜がガラス基板に成膜される。
また、Ｌａ0.7Ｓｒ0.3ＭｎＯ3-xの緩衝膜を成膜するには、まず、硝酸ランタン塩（Ｌａ（ＮＯ3）3・６Ｈ2Ｏ）、硝酸ストロンチウム塩（Ｓｒ（ＮＯ3）3）、硝酸マンガン塩（Ｍｎ（ＮＯ3）3・６Ｈ2Ｏ）をそれぞれ１メチル−２ピロリドンに溶解してから硝酸ランタン溶液、硝酸ストロンチウム溶液、硝酸マンガン溶液を混合する。次いで、調製した溶液をガラス基板に塗布し、溶液を塗布した面を上に向けてガラス基板を真空デジケータ内にセッティングし、真空ポンプによって真空デジケータ内を真空圧とすると、塗布した溶液が蒸発されて粘性が高まる。次いで、ガラス基板を真空デジケータから取り出して、電気炉内にセッティングし、電気炉内を真空圧にするとともに、電気炉内でガラス基板を加熱すると、Ｌａ0.7Ｓｒ0.3ＭｎＯ3-xの緩衝膜が形成される。
ここで、上述のように、第一基板３の裏面となる面には陽極接合のための金属膜のみを設け、緩衝膜は設けないこととしたが、これは、後述する図９に示す、第二基板４の表面と第一基板３の裏面とを向かい合わせて陽極接合したとき、第二基板４内のアルカリ成分は第二基板４の裏面側に移動するため、第一基板３の裏面には緩衝膜を設ける必要がないためである。しかしながら、仮に第一基板３の裏面にも緩衝膜を設けるよいにしても何ら支障はないため、第一基板３の裏面の裏面にも、陽極接合のための緩衝膜および金属膜を設けるようにしてもよい。
次に、１枚のガラス基板から第三基板５を製造する。具体的には、まず、ガラス基板の片面（第三基板５の裏面となる面）に対し、スパッタリングによって緩衝膜および金属膜をこの順に成膜した後、薄膜ヒータ５５用の金属膜を成膜してパターニングする。次に、ガラス基板の逆側の面（図４の上面となる面）に対し、フォトリソグラフィー法やサンドブラスト法によって穴５０，５１、溝部５６、溝部５７ａ，５７ｂ、溝部５８、切欠部５９ａ〜５９ｆおよび切欠部５４０，５４１を設ける。また、穴５０，５１の内面に対し、スパッタリングや真空蒸着法によって前記輻射防止膜を成膜するようにしてもよい。そして、溝部５６，５８の内部にそれぞれ触媒密着層としてのアルミナゾルを塗布した後、溝部５６の内部に改質触媒２０１、溝部５８の内部に一酸化炭素除去触媒２１１を、それぞれウォッシュコート法で設ける。これにより、第三基板５が製造される。
次に、１枚のガラス基板から第四基板６を製造する。具体的には、まず、ガラス基板の片面（第四基板６の裏面となる面）に対し、スパッタリングによって緩衝膜および金属膜をこの順に成膜し、フォトリソグラフィー法やサンドブラスト法によって穴６０，６１、溝部６６、溝部６７ａ，６７ｂ、溝部６９ａ〜６９ｆ、通電溝６５および切欠部６４０，６４１を設ける。また、穴６０，６１の内面に対し、スパッタリングや真空蒸着法によって前記輻射防止膜を成膜するようにしてもよい。そして、溝部６６の内部に触媒密着層としてのアルミナゾルを塗布した後、燃焼触媒２２１をウォッシュコート法で設ける。これにより、第四基板６が製造される。
なお、第二基板４〜第五基板７の製造において、ガラス基板に穴４０，４１や切欠部４４０、切欠部５９ａ〜５９ｆ等を設けるときには、ガラス基板の両面から加工を施すこととしても良い。
（２）第一基板３〜第五基板７の接合方法
次に、各基板の接合方法について説明する。図６は、第二基板４と第三基板５との接合方法を説明する図であり、図７は、第三基板５と第四基板６との接合方法を説明する図であり、図８は、第四基板６と第五基板７との接合方法を説明する図であり、図９は、第二基板４と第一基板３との接合方法を説明する図である。まず、図６に示すように、第二基板４の裏面と第三基板５の表面とを対向させて重ね合わせた後、これら第二基板４および第三基板５を陽極接合装置にセッティングして陽極接合する。ここで、第三基板５裏面に設けられた金属膜が接合中に酸化されるのを防止するために、接合雰囲気は不活性ガスまたは真空中で行うことが好ましい。より詳細には、第二基板４および第三基板５を加熱した後、第三基板５の裏面に陰極Ｋ２を接触させるとともに、第三基板５の切欠部５４１を介して露出する第二基板４の前記金属膜に陽極Ｋ１を接触させて、所定の接合温度に設定して、第二基板４と第三基板５との間に高電圧を印加する。これにより、第二基板４の金属膜と第三基板５とが化学結合して、第二基板４と第三基板５とが接合され、その結果、図３〜図５に示すように、溝部４６および溝部５６が改質器２０の改質反応室２００になり、溝部４８および溝部５８が一酸化炭素除去器２１の一酸化炭素除去流路２１０になる。また、図５に示すように、溝部４７ａおよび溝部５７ａが改質反応室２００に通じる流路８０になり、溝部４７ｂおよび溝部５７ｂが一酸化炭素除去流路２１０の端部と改質反応室２００とを連通する連通流路８９になる。
次に、第二基板４および第三基板５の接合体における第三基板５の薄膜ヒータ５５に、電線５５ａを抵抗溶接する。
次に、図７に示すように、第二基板４および第三基板５の接合体の裏面、つまり第三基板５の裏面と第四基板６の表面とを向かい合わせた後、第四基板６の通電溝６５に電線５５ａを通した状態で、これら第四基板６および接合体を陽極接合する。ここで、第四基板６裏面に設けられた金属膜が接合中に酸化されるのを防止するために、接合雰囲気は不活性ガスまたは真空中が好ましい。より詳細には、接合体および第四基板６を加熱した後、第四基板６の裏面に陰極Ｋ２を接触させるとともに、第四基板６の穴６０を介して露出する第三基板５の前記金属膜に陽極Ｋ１を接触させて、所定の接合温度に設定して、第三基板５と第四基板６との間に高電圧を印加する。これにより、第三基板５の金属膜と第四基板６とが化学結合して、第三基板５と第四基板６とが接合され、その結果、図３〜図５に示すように、溝部６６が燃焼器２２の燃焼反応室２２０になり、図５に示すように、溝部６７ａ，６７ｂが燃焼反応室２２０に通じる流路８２，８３にそれぞれなる。また、図２，図５に示すように、反応装置１２の外面において、溝部４９ａ，６９ａおよび切欠部５９ａの端が燃料供給口２６として開口し、溝部４９ｂ，６９ｂおよび切欠部５９ｂの端が燃料酸素供給口２７として開口し、溝部４９ｃ，６９ｃおよび切欠部５９ｃの端が酸素補助供給口２４として開口し、溝部４９ｄ，６９ｄおよび切欠部５９ｄの端が反応排出口２５として開口し、溝部４９ｅ，６９ｅおよび切欠部５９ｅの端が反応供給口２３として開口し、溝部４９ｆ，６９ｆおよび切欠部５９ｆの端が燃料排出口２８として開口する。また、図３〜図５に示すように、穴４０，５０，６０によって断熱室９２が形成され、穴４１，５１，６１によって断熱室９３が形成される。
次に、図８に示すように、第二基板４〜第四基板６の接合体の裏面、つまり第四基板６の裏面と第五基板７の表面とを向かい合わせた後、これら接合体および第五基板７を陽極接合する。より詳細には、接合体および第五基板７を加熱した後、第五基板７の裏面に陰極Ｋ２を接触させるとともに、第五基板７の切欠部７４２を介して露出する第四基板６の前記金属膜に陽極Ｋ１を接触させて、所定の接合温度に設定して、第四基板６と第五基板７との間に高電圧を印加する。これにより、第四基板６の金属膜と第五基板７とが化学結合して、第四基板６と第五基板７とが接合され、その結果、図３〜図５に示すように、凹部７０が断熱室９１になる。また、第二基板４〜第五基板７の積層された基板積層体において、第二基板４〜第五基板７の表裏面に設けられた陽極接合用の全ての金属膜が接合状態となる。
次に、第四基板６の通電溝６５の端部を低融点ガラス封着剤で埋め、第二基板４〜第五基板７の基板積層体を大気中で仮焼成した後、真空中又は窒素雰囲気中で本焼成して気密に封止する。
このように、通電溝６５を有する第四基板６の積層された基板積層体において、第二基板４〜第五基板７を陽極接合によって接合した後、通電溝６５の端部をガラス封着材で埋めてから当該基板積層体に対して大気中での仮焼成を行うことにより、陽極接合に用いられる金属膜が仮焼成中に酸化されるのが防止されるため、基板同士の接合の信頼性を高めることができる。なお、第二基板４および第三基板５の接合体の裏面と第四基板６の表面との接合から、第二基板４〜第五基板７の基板積層体の本焼成までの工程においては、電線５５ａが陽極接合用の金属膜に接触しないように注意することが好ましい。
次に、第二基板４〜第五基板７の接合体における第二基板４の表面のうち、一酸化炭素除去器２１に対応する領域にゲッター材を膜状に塗布してゲッター材３２を設ける。また、第一基板３の裏面のうち一酸化炭素除去器２１に対応する領域にも、ゲッター材４２を設ける。但し、第二基板４および第一基板３の何れか一方にのみゲッター材を設けることとしても良い。
次に、図９に示すように、第二基板４〜第五基板７の接合体の表面、つまり第二基板４の表面と第一基板３の裏面とを向かい合わせた後、これら接合体および第一基板３を真空中にて陽極接合する。より詳細には、接合体および第一基板３を、接合温度としてゲッター材３２，４２の活性温度以上の温度に加熱した状態で、第三基板５の切欠部５４１、第四基板６の切欠部６４１および第五基板７の切欠部７４１を介して露出する第二基板４の裏面に陰極Ｋ２を接触させるとともに、第二基板４の切欠部４４０、第三基板５の切欠部５４０、第四基板６の切欠部６４０および第五基板７の切欠部７４０を介して露出する第一基板３の前記金属膜に陽極Ｋ１を接触させて、１Ｐａ以下の真空中で第一基板３と第二基板４との間に高電圧を印加する。これにより、第一基板３の金属膜と第二基板４とが化学結合して第一基板３と第二基板４とが接合され、その結果、図３〜図５に示すように、凹部３０が断熱室９０になり、この断熱室９０は上述の断熱室９１〜９３に連通するとともに、これら断熱室９１〜９３と一体となって密閉室９を形成する。これにより、反応装置１２が製造される。
続いて、発電装置１の動作について説明する。
まず、燃料（例えば、メタノール等の炭化水素系の液体燃料）および水が燃料容器１０から気化器１１に供給されて、気化器１１において気化する。
次に、気化器１１で気化した燃料および水蒸気の混合気が給排部１８の反応供給口２３および流路８０を通じて改質反応室２００に流入すると、改質触媒２０１によって水素等が生成される。このとき、改質反応室２００には、薄膜ヒータ５５で発生する熱や、燃焼反応室２２０で発生する反応熱（燃焼熱）などが加えられるとともに、反応装置１２の内側から外側へ向かう熱線を第一基板３および第五基板７の赤外線反射膜が内部に反射する結果、改質反応室２００は比較的高温となり、改質触媒２０１は２００〜４００℃、本実施の形態においては約３００℃に加熱される。なお、改質反応室２００における改質反応は、本実施の形態においては水蒸気改質法によって行われるが、部分酸化改質法によって行われることとしても良い。また、改質反応室２００には、燃料および水が気化器１１から反応供給口２３を介して供給される他、燃焼反応室２２０から第三基板５を介して供給されることとしても良い。
次に、生成された水素等と、給排部１８の酸素補助供給口２４から流入した空気とが連通流路８９において混合されて一酸化炭素除去流路２１０を流動すると、混合気中の一酸化炭素が一酸化炭素除去触媒２１１によって酸化・除去される。このとき、改質器２０および燃焼器２２と一酸化炭素除去器２１とは両者間の流路部分を介して物理的に連結されているが、改質器２０および燃焼器２２と一酸化炭素除去器２１間に断熱室９３が設けられていることにより、両者間の連結部１００の断面積が削減されて、改質器２０および燃焼器２２から一酸化炭素除去器２１への熱の伝搬が抑制され、改質器２０と一酸化炭素除去器２１との間に適当な温度差が設けられる。これにより、一酸化炭素除去流路２１０は比較的低温に設定され、一酸化炭素除去触媒２１１は１２０〜２００℃、本実施の形態においては約１２０℃となる。
次に、空気が燃料電池１３の酸素極に供給されるとともに、一酸化炭素除去流路２１０内の水素等の混合気が給排部１８の反応排出口２５から排出されて燃料電池１３の燃料極に供給されると、燃料電池１３において電気エネルギーが生成される。
次に、燃料電池１３の燃料極において未反応となった水素を含む混合気（オフガス）が給排部１８の燃料供給口２６および流路８３を通じて燃焼反応室２２０に流入するとともに、外部から空気が給排部１８の燃料酸素供給口２７および流路８３を通じて燃焼反応室２２０に流入する。そして、燃焼反応室２２０において水素が燃焼して燃焼熱が発生し、水や二酸化炭素等の生成物が流路８２を介して給排部１８の燃料排出口２８から外部に排出される。
以上の発電装置１における反応装置１２によれば、第一基板３〜第五基板７を積層することで反応装置本体部２内に改質器２０と一酸化炭素除去器２１とが連通して設けられているので、改質器２０と一酸化炭素除去器２１とを別々に製造して連結パイプなどで連結する従来の場合と異なり、反応装置本体部２が一遍に製造されて、反応装置１２を小型化することができる。また、反応装置本体部２と中空パッケージ部１５とが一体に形成されているので、反応装置本体部２と中空パッケージ部１５とを別々に製造して中空パッケージ部１５の内部に反応装置本体部２を配設する場合と異なり、反応装置１２が一遍に製造される。これにより、反応装置１２の製造工程を削減することができて、反応装置１２の製造コストを低減することができる。
また、例えば、反応装置本体部２に連通する管が中空パッケージ部１５に挿入される場合には中空パッケージ部１５と管との隙間から気体が漏洩してしまう虞があるのに対し、反応装置１２によれば、給排部１８が中空パッケージ部１５に接続された支持部１７に集中して設けられているため、中空パッケージ部１５の密閉空間を高い密閉状態に保つことが可能となり、密閉空間の密閉状態を高くするための手間が簡略化される。
また、第一基板３〜第五基板７が真空中で陽極接合されているので、第一基板３〜第五基板７の接合と同時に中空パッケージ部１５の密閉空間が真空圧になる。従って、第一基板３〜第五基板７の接合と密閉空間内の気体の吸引とを別々に行う手間を省くことができて、反応装置１２の製造工程を削減するとともに、製造を容易化することができる。
また、包囲部１６の内面と、反応装置本体部２の外面とにゲッター材３２，４２が設けられ、第一基板３と第二基板４〜第五基板７との陽極接合時に、接合温度をこのゲッター材の活性化温度以上とすることにより、密閉空間内の真空度を良好に保つことができる。
また、反応装置本体部２と中空パッケージ部１５とは密閉室９の密閉空間を介して真空断熱されているが、給排部１８の設けられた支持部１７が反応装置本体部２の一酸化炭素除去器２１側の一端部と接続されているので、改質器２０および一酸化炭素除去器２１の内部の熱は当該一端部から中空パッケージ部１５に伝搬する。しかしながら、反応装置本体部２の改質器２０および一酸化炭素除去器２１から中空パッケージ部１５へ熱が伝搬する位置が一箇所にまとめられるとともに、上述のように一酸化炭素除去流路２１０は改質器２０に対して比較的低温になっているため、改質器２０側が中空パッケージ部１５に接続される場合に比して、包囲部１６との温度差は比較的小さい。このため、支持部１７を介して中空パッケージ部１５へ伝搬する熱量を比較的小さくすることができる。また、支持部１７において、支持部１７の一端部側の一酸化炭素除去器２１と他端部側の包囲部１６との温度差が比較的小さくなっているため、支持部１７にかかる熱応力を比較的小さくすることができて、熱応力によって支持部１７が破損したり、クラックが入ったりすることを抑制することができる。
また、改質器２０と一酸化炭素除去器２１との間には断熱室９３が設けられていることにより、両者間を接続する流路部分の断面積が削減されて、改質器２０および燃焼器２２から一酸化炭素除去器２１へ伝搬する熱量が抑制され、改質器２０と一酸化炭素除去器２１との間に適当な温度差を設けることができて、一酸化炭素除去流路２１０は比較的低温に設定することができる。
更に、第一基板３〜第五基板７はガラス製であって、全て同一材料としているので、反応装置１２の動作時／停止時、つまり各基板の昇温／降温時において、熱膨張量の差により生じる熱応力を低減することができて、反応装置１２の熱応力による破損を抑制することができる。
また、ゲッター材３２，４２は断熱室９０の内面において、一酸化炭素除去器２１に対応する領域に位置しているので、改質器２０や燃焼器２２に対応する領域に位置する場合と異なり、反応装置１２の動作中でのゲッター材３２，４２の活性化を防止するとともに、改質器２０や燃焼器２２から輻射される熱線を第一基板３や第五基板７の前記赤外線反射膜で確実に反射することができる。
なお、上記の実施の形態においては、穴４１，５１，６１は第二基板４〜第四基板６の長辺部の中間において穴４０，５０，６０と独立して設けられ、改質器２０と一酸化炭素除去器２１との連結部１００を幅方向の両端２ヵ所に設けることとして説明したが、本発明はこれに限るものではない。図１０は、第二基板〜第四基板の他の構成例を示す平面図である。すなわち、図１０（ａ）、（ｂ）に示すように、第二基板４〜第四基板６の長辺部側に近接して穴４０，５０，６０と一体に設けられ、改質器２０と一酸化炭素除去器２１との連結部１００を１ヵ所に集中して、幅方向中央部に設けることとしても良いし、図１０（ｃ）に示すように、第二基板４〜第四基板６の一方の長辺部側に近接して設けることとしてもよい。また、支持部１７は第二基板４〜第四基板６の短辺部の中間に設けられることとして説明したが、図１０（ｂ）に示すように、穴４０Ａ，５０Ａ，６０Ａを介在させて第二基板４〜第四基板６の各長辺部側２ヵ所に近接して設けられることとしても良いし、図１０（ｃ）に示すように、第二基板４〜第四基板６の他方の長辺部側に近接して設けられることとしても良い。ここで、改質器２０の熱は改質器２０と一酸化炭素除去器２１との連結部１００から支持部１７を介して中空パッケージ部１５に流れるため（図１０の矢線参照）、図１０（ｂ），（ｃ）に示す構成のように、連結部１００と支持部１７の位置が反応装置１２の短辺方向においてずれている場合には、当該短辺方向に熱が流れることで一酸化炭素除去器２１の均熱性を良くすることができる。
また、第一基板３〜第五基板７をそれぞれ陽極接合することとして説明したが、少なくとも一部を低融点ガラス決着剤によって接合することとしても良い。
また、第２基板４〜第四基板６の基板積層体における全ての金属膜を陽極接合に用いられた状態とした後、通電溝６５の端部をガラス封着材で埋めてから、当該基板積層体に対して仮焼成を行うこととして、陽極接合に用いられる金属膜が仮焼成中に酸化されるのを防止する構成としたが、陽極接合用の金属膜として耐酸化性の強いものを用いる場合には、他の順序で仮焼成を行うこととしても良い。
また、第一基板３〜第五基板７を全てガラス製として説明したが、セラミック製としても良い。但し、熱膨張係数の違いによって温度変化時に熱応力が生じるのを防止する観点からは、第一基板３〜第五基板７は同種の材料によって形成されることが好ましい。第一基板３〜第五基板７をセラミック製とする場合には、第一基板３〜第五基板７と略同一の平面形状のセラミックグリーンシート又は第一基板３〜第五基板７と同じ材質の懸濁液を第一基板３〜第五基板７の間にそれぞれ挟んだ後、積層体を焼成・脱脂することで第一基板３〜第五基板７を接合することができる。
また、反応装置本体部２を第二基板４〜第四基板６の３枚の基板から形成することとして説明したが、例えば、第二基板４と第三基板５とを予め１枚の基板に形成することにより、反応装置本体部２を２枚の基板から形成することとしても良い。この場合には、基板同士の接合の回数を減らすことができる。
また、密閉室９の内部は真空圧であることとして説明したが、接合時の雰囲気をアルゴン、ヘリウム等の希ガス雰囲気にすることによって希ガスで充填することとしても良い。
本発明に係る実施形態の反応装置を適用した発電装置を示すブロック図である。 本実施形態における反応装置を示す斜視図である。 図２のＩ−Ｉ線に沿った矢視断面図である。 本実施形態における反応装置を示す分解斜視図である。 （ａ）〜（ｅ）は、第一基板〜第五基板の平面図である。 第二基板と第三基板との接合方法を説明する図である。 第三基板と第四基板との接合方法を説明する図である。 第四基板と第五基板との接合方法を説明する図である。 第二基板と第一基板との接合方法を説明する図である。 第二基板〜第四基板の他の構成例を示す平面図である。
符号の説明
２ 反応装置本体部
３ 第一基板（上基板）
４ 第二基板（中間基板）
５ 第三基板（中間基板）
６ 第四基板（中間基板）
７ 第五基板（下基板）
１２ 反応装置
１６ 包囲部
１７ 支持部
１８ 給排部
２０ 改質器（第１の反応部）
２１ 一酸化炭素除去器（第２の反応部）
２２ 燃焼器（加熱部）
２３ 反応供給口
２４ 酸素補助供給口
２５ 反応排出口
３２，４２ ゲッター材
５５ 薄膜ヒータ（加熱部）
５５ａ 電線
６５ 通電溝
９３ 断熱室
１００ 連結部

Claims (20)

  1. 反応物の反応を起こす反応装置であって、
    密閉空間を形成する凹部を有する一対の上基板および下基板と、
    少なくとも開口部と反応部形成用溝部と該反応部形成用溝部に連通する流路形成用溝部とを有する複数の中間基板と、からなる複数の基板を有し、
    前記複数の基板の各々の側面の少なくとも一部は互いに面一であり、
    前記複数の中間基板は、前記流路形成用溝部の端部を一端部側に有し、
    前記開口部と前記密閉空間とが連通し、該開口部および該密閉空間を介して、前記反応部形成用溝部により形成される反応部を有する反応装置本体部を内部に収容するとともに、前記流路形成用溝部の端部を外面に有する包囲部を形成するように、前記複数の基板が積層されてなり、
    前記包囲部と前記反応装置本体部の一端部とを接続して当該反応装置本体部を支持する支持部を有し、
    前記支持部は、前記反応物を前記包囲部の外部から当該反応装置本体部に供給するとともに、前記反応装置本体部内での反応により生じる生成物を前記包囲部の外部に排出するための前記流路形成用溝部により形成される複数の流路を具備し、
    前記包囲部は、前記支持部が具備する前記複数の流路の端部を外面に有し、
    前記流路の端部は、前記反応物を外部から供給する供給口および前記生成物を外部に排出する排出口を有する給排部をなし、
    前記反応装置本体部は、前記反応部形成用溝部により形成される、第１の温度に設定される第１の反応部および前記第１の温度より低い第２の温度に設定される第２の反応部と、前記流路形成用溝部により形成される複数の流路を有して前記第１の反応部と前記第２の反応部とを連通する連結部と、を有し、
    前記支持部は、前記反応装置本体部の前記第２の反応部側の一端部に設けられていることを特徴とする反応装置。
  2. 請求項１記載の反応装置において、
    前記反応装置本体部は、更に、前記第１の反応部に熱を供給し、前記第１の反応部を前記第１の温度に設定する加熱部を有することを特徴とする反応装置。
  3. 請求項２記載の反応装置において、
    前記加熱部は、前記連結部を介して前記第２の反応部を前記第２の温度に設定することを特徴とする反応装置。
  4. 請求項１記載の反応装置において、
    前記反応装置本体部は、更に、前記第１の反応部と前記第２の反応部との間に、前記開口部により形成される断熱室を有することを特徴とする反応装置。
  5. 請求項１記載の反応装置において、
    前記第１の反応部は、反応物として気化された炭化水素系の液体燃料が供給され、該反応物から水素を含むガスを反応生成物として生成する改質器であり、
    前記第２の反応部は、反応物として前記反応生成物が供給され、該反応生成物に含まれる一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器であることを特徴とする反応装置。
  6. 請求項５記載の反応装置において、
    前記給排部は、少なくとも、
    前記改質器に前記気化された液体燃料を供給する反応供給口と、
    前記一酸化炭素除去器に酸素を供給する酸素供給口と、
    前記一酸化炭素除去器内の気体を排出する反応排出口と、
    を有することを特徴とする反応装置。
  7. 請求項１〜６の何れか一項に記載の反応装置において、
    前記複数の基板は、ガラス製であることを特徴とする反応装置。
  8. 請求項１〜７の何れか一項に記載の反応装置において、
    前記密閉空間内および前記開口部内は、真空圧とされていることを特徴とする反応装置。
  9. 請求項１〜８の何れか一項に記載の反応装置において、
    前記複数の基板は、陽極接合によって互いに接合されていることを特徴とする反応装置。
  10. 請求項１〜９の何れか一項に記載の反応装置において、
    前記包囲部の内面の一部と、前記反応装置本体部の外面の一部との少なくとも一方には、加熱により活性化して周囲のガスを吸着するゲッター材が設けられていることを特徴とする反応装置。
  11. 複数の基板を積層して製造する反応装置の製造方法であって、
    前記複数の基板は各々の側面の少なくとも一部が互いに面一であり、密閉空間を形成する凹部を有する一対の上基板および下基板と、少なくとも開口部と反応部形成用溝部および該反応部形成用溝部に連通する流路形成用溝部の端部を一端部側に有する複数の中間基板とを含み、
    前記複数の中間基板は、前記流路形成用溝部の端部を一端部側に有し、
    前記上基板と前記複数の中間基板と前記下基板とを積層して接合し、前記開口部と前記密閉空間とを連通させ、前記反応部形成用溝部により形成される反応部を有する反応装置本体部と、該開口部および該密閉空間を介して前記反応装置本体部を内部に収容する包囲部とを互いに一体に形成し、前記流路形成用溝部の端部からなる給排部を前記包囲部の外面に形成する工程を含み、更に、前記包囲部と前記反応装置本体部の一端部とを接続して当該反応装置本体部を支持するとともに、前記溝部による複数の流路を形成して、前記反応装置本体部での反応に用いられる反応物を前記包囲部の外部から当該反応装置本体部に供給するとともに、前記反応装置本体部内での反応により生じる生成物を前記包囲部の外部に排出するための前記流路形成用溝部により形成される複数の流路を具備する支持部を前記反応装置本体部と一体に形成する工程を含み、更に、前記反応部形成用溝部により、前記反応部として、第１の温度に設定される第１の反応部と前記第１の温度より低い第２の温度に設定される第２の反応部とを形成し、前記流路形成用溝部により、前記第１の反応部と前記第２の反応部とを連通する複数の流路を有する連結部を形成する工程を含み、
    前記支持部を、前記反応装置本体部の前記第２の反応部側の一端部に形成することを特徴とする反応装置の製造方法。
  12. 請求項１１記載の反応装置の製造方法において、更に、
    前記第１の反応部に熱を供給し、前記第１の反応部を前記第１の温度に設定する加熱部を形成する工程を含むことを特徴とする反応装置の製造方法。
  13. 請求項１１記載の反応装置の製造方法において、更に、
    前記第１の反応部と前記第２の反応部との間に前記開口部による断熱室を形成する工程を含むことを特徴とする反応装置の製造方法。
  14. 請求項１１記載の反応装置の製造方法において、
    前記第１の反応部として、気化された炭化水素系の液体燃料が第１の反応物として供給され、該第１の反応物から水素を含むガスを生成する改質器を形成し、
    前記第２の反応部として、前記反応生成物が第２の反応物として供給され、該反応生成物に含まれる一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器を形成することを特徴とする反応装置の製造方法。
  15. 請求項１４記載の反応装置の製造方法において、
    前記給排部として、
    前記複数の流路に接続される、前記改質器に前記気化された前記液体燃料を供給する反応供給口と、
    前記一酸化炭素除去器に酸素を供給する酸素供給口と、
    前記一酸化炭素除去器内の気体を排出する反応排出口と、を前記包囲部の外面に形成することを特徴とする反応装置の製造方法。
  16. 請求項１１〜１５の何れか一項に記載の反応装置の製造方法において、
    前記複数の基板として、ガラス製の基板を用いることを特徴とする反応装置の製造方法。
  17. 請求項１１〜１６の何れか一項に記載の反応装置の製造方法において、
    前記複数の基板を、真空中で陽極接合して接合し、前記密閉空間内を真空圧とする工程を含むことを特徴とする反応装置の製造方法。
  18. 請求項１７記載の反応装置の製造方法において、
    前記複数の基板の少なくとも１つを、前記包囲部の外側と内側との間で電線を通す通電溝を有する通電用基板とし、
    前記複数の基板の互いに接合される２つの接合面の一方に陽極接合用の金属膜を設けた状態で、前記基板を順に積層して真空中で陽極接合していき、
    前記通電用基板の前記通電溝に前記電線を通した状態で前記通電用基板の前記通電溝側の面に対して他の前記基板を真空中で陽極接合して基板積層体とし、
    前記通電溝の端部を封着材で埋めてから、前記基板積層体に対して、大気中での仮焼成を行い、次いで、真空中又は窒素雰囲気中での本焼成を行う工程を含むことを特徴とする反応装置の製造方法。
  19. 請求項１８記載の反応装置の製造方法において、
    前記本焼成の後に、前記陽極接合用の金属膜の設けられた前記基板を前記基板積層体に対して真空中にて陽極接合する工程を含むことを特徴とする反応装置の製造方法。
  20. 請求項１７〜１９の何れか一項に記載の反応装置の製造方法において、
    積層によって前記包囲部の内面となる前記基板の面と、前記反応装置本体部の外面となる前記基板の面との少なくとも一方に対し、加熱により活性化して周囲のガスを吸着するゲッター材を設けた後、前記ゲッター材の活性温度以上の温度に加熱した状態で、前記複数の基板を真空中にて陽極接合により接合する工程を含むことを特徴とする反応装置の製造方法。
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