JP4432106B2 - Gravure printing ink and method for producing multilayer ceramic electronic component - Google Patents
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Abstract
Description
本発明はグラビア印刷用インク、及び積層セラミック電子部品に関し、より詳しくは積層セラミック電子部品の内部電極形成用に使用されるグラビア印刷用導電性インク、及び該導電性インクを使用して製造された積層セラミック電子部品に関する。 TECHNICAL FIELD The present invention relates to a gravure printing ink and a multilayer ceramic electronic component, and more specifically, a gravure conductive ink used for forming an internal electrode of a multilayer ceramic electronic component, and the conductive ink manufactured using the conductive ink. The present invention relates to a multilayer ceramic electronic component.
近年、携帯電話機に代表される各種電子機器の小型化に伴ない、これら電子機器に搭載される積層セラミック電子部品は、より一層の薄層・小型化及び低コスト化が望まれている。 In recent years, with the miniaturization of various electronic devices typified by mobile phones, multilayer ceramic electronic components mounted on these electronic devices are desired to be further thinned, downsized and reduced in cost.
例えば、積層セラミックコンデンサでは、大容量化を実現するために誘電体セラミック層の厚みが５μｍ以下にまで薄層化され、また、誘電体セラミック層の積層数も３００層以上に多層化されている。 For example, in a multilayer ceramic capacitor, the thickness of the dielectric ceramic layer is reduced to 5 μm or less in order to realize a large capacity, and the number of laminated dielectric ceramic layers is also increased to 300 or more. .
また、内部電極に使用される導電性材料としては、ＡｇやＰｄなどの貴金属材料に代えて、ＮｉやＣｕなどの卑金属材料が使用され、これによりコストの低減化が図られており、さらに、導電性材料の微粉化も進んでいる。 In addition, as a conductive material used for the internal electrode, a base metal material such as Ni or Cu is used instead of a noble metal material such as Ag or Pd, thereby reducing the cost. The pulverization of conductive materials is also progressing.
そして、この種の従来技術としては、ベースフィルム上に粘着付与剤を含む内部電極形成用インクをスクリーン印刷して乾燥させ、電極とした後、前記ベースフィルム上にセラミックスラリーを塗布して乾燥させ、前記ベースフィルム上に電極が埋め込まれたセラミックグリーンシート（以下、「セラミックシート」という）を作製し、該セラミックシートを他のセラミックシート又は電極上に転写し、これにより積層セラミック電子部品を製造する技術が知られている（特許文献１）。 As this type of conventional technology, an internal electrode forming ink containing a tackifier is screen printed on a base film and dried to form an electrode, and then a ceramic slurry is applied to the base film and dried. A ceramic green sheet in which electrodes are embedded on the base film (hereinafter referred to as “ceramic sheet”) is produced, and the ceramic sheet is transferred onto another ceramic sheet or electrode, thereby producing a multilayer ceramic electronic component. The technique which performs is known (patent document 1).
また、近年では、高速印刷が可能で、低コストで内部電極を形成することのできるグラビア印刷の開発も盛んに行われており、例えば、ニッケルを主成分とする卑金属粉末１００重量部に対し、エチルセルロース樹脂やブチラール樹脂等のバインダ樹脂が１〜１５重量部、有機溶剤が２０〜１５０重量部であり、粘度は１Ｐａ・ｓ以下で、１０μｍ以上の凝集体を除去したグラビア電極インキが既に提案されている（特許文献２）。 In recent years, gravure printing capable of high-speed printing and capable of forming internal electrodes at low cost has been actively developed. For example, for 100 parts by weight of base metal powder containing nickel as a main component, A gravure electrode ink has been proposed in which binder resin such as ethyl cellulose resin and butyral resin is 1 to 15 parts by weight, organic solvent is 20 to 150 parts by weight, viscosity is 1 Pa · s or less, and aggregates of 10 μm or more are removed. (Patent Document 2).
特許文献２では、インク粘度を低粘度とし、かつチキソトロピー性の発生を防止することにより、グラビア印刷での印刷適正を確保しようとしている。
In
すなわち、スクリーン印刷では、印刷時のにじみを防止するためにチキソトロピー性（印刷前は粘度が高く、印刷時には低く、印刷後に粘度が高くなる現象）を有する高粘度の導電性ペーストが必要とされていたが、グラビア印刷では、インク粘度が１．０Ｐａ・ｓ以上の高粘度になると、導電性インクがグラビアロールの表面に形成された凹部から被印刷体に転移しなくなって印刷不良が生じる。また、導電性インクのチキソトロピー性が強いとグラビアロールから被印刷体への転写が不十分となってカスレ等の印刷ムラが生じるおそれがある。このためグラビア印刷では、１．０Ｐａ・ｓ以下の低粘度でチキソトロピー性を抑制した導電性インクが必要となる。 That is, in screen printing, a high-viscosity conductive paste having thixotropic properties (high viscosity before printing, low viscosity during printing, and high viscosity after printing) is required to prevent bleeding during printing. However, in gravure printing, when the ink viscosity becomes a high viscosity of 1.0 Pa · s or more, the conductive ink does not transfer from the concave portion formed on the surface of the gravure roll to the substrate to be printed, resulting in poor printing. Moreover, if the thixotropic property of the conductive ink is strong, transfer from the gravure roll to the printing medium is insufficient, and printing unevenness such as blurring may occur. For this reason, in gravure printing, a conductive ink having a low viscosity of 1.0 Pa · s or less and a suppressed thixotropy is required.
そこで、特許文献２では、低粘度でチキソトロピー性の発生を防止したグラビア印刷用導電性インクを実現し、これによりグラビア印刷での印刷適正を確保しようとしている。
Therefore, in
しかしながら、特許文献１では、電極をセラミックシートの内部に埋め込むことにより、積層体に歪みが生じないように電極埋め込みセラミックシートを平坦化しようとしているが、特許文献１のようなスクリーン印刷では、タクト時間が長く、生産性が低いため、薄層化・多層化が要求される積層セラミック電子部品には十分に対処しきれない。 However, Patent Document 1 attempts to flatten the electrode-embedded ceramic sheet so that the laminate is not distorted by embedding the electrode in the ceramic sheet. Because of its long time and low productivity, it cannot fully cope with multilayer ceramic electronic components that require thin layers and multilayers.
したがって、高速印刷が可能で高精細な内部電極を低コストで形成するには、スクリーン印刷法よりもグラビア印刷法の方が適していると考えられる。 Accordingly, it is considered that the gravure printing method is more suitable than the screen printing method in order to form a high-definition internal electrode capable of high-speed printing at a low cost.
ところで、グラビア印刷の場合、積層体に歪みが生じないようにするためには、セラミック原料を主成分としたセラミック原料インクを別途作製しておき、セラミックシート上の導体パターン形成部以外の部位にセラミック原料インクをグラビア印刷してセラミック塗膜を形成し、これによりセラミックシート上を平坦化する方法が提案されている。 By the way, in the case of gravure printing, in order to prevent the laminate from being distorted, a ceramic raw material ink mainly composed of a ceramic raw material is separately prepared and applied to portions other than the conductor pattern forming portion on the ceramic sheet. A method has been proposed in which a ceramic raw material ink is gravure-printed to form a ceramic coating film, thereby flattening the ceramic sheet.
しかしながら、特許文献２のような従来の導電性インクを使用してセラミックシート上にグラビア印刷を施し、これにより導体パターンを形成した場合、その後にセラミック原料インクを使用して導体パターンの形成されていない部位にグラビア印刷を施そうとすると、導体パターン周縁部にグラビア印刷機のグラビア版が接触して該導体パターン周縁部がグラビア版に押し付けられ、このため導体パターンが破損したり、欠落するおそれがある。そして、このように導体パターンの破損・欠落等が生じた状態でセラミックシートを積層・加圧し、焼成した場合、内部電極の一部破損・欠落により静電容量の低下等、電気特性が悪化してしまう。
However, when gravure printing is performed on a ceramic sheet using a conventional conductive ink as in
一方、導体パターンの破損や欠落を防止するために、エチルセルロース樹脂やブチラール樹脂等のバインダ樹脂を単に増量させた場合は、インク粘度の上昇を招いてインク粘度が１．０Ｐａ・ｓを超えてしまい、その結果十分な転写性を得ることができず、印刷塗膜にグラビア版の痕跡（セル痕跡）が形成される等、塗膜異常を引き起こし、所望の平滑性を有する印刷塗膜を得ることができなくなる。 On the other hand, when the amount of binder resin such as ethyl cellulose resin or butyral resin is simply increased to prevent breakage or loss of the conductor pattern, the ink viscosity increases and the ink viscosity exceeds 1.0 Pa · s. As a result, sufficient transferability cannot be obtained, and gravure printing traces (cell traces) are formed on the printed coating film. Can not be.
本発明はこのような事情に基づきなされてものであって、柔軟性に優れた印刷塗膜を得ることができるグラビア印刷用インク、より詳しくは，セラミック原料インクをセラミックシート上の導体パターンの形成されていない部位にグラビア印刷しても、導体パターンに破損や欠落等の構造欠陥が生じることがなく、しかも良好な平滑性を有する導体パターンを得ることができるグラビア印刷用導電性インク、及びこのグラビア印刷用導電性インクを使用した積層セラミック電子部品を提供することを目的とする。 The present invention has been made based on such circumstances, and is a gravure printing ink capable of obtaining a printed film excellent in flexibility. More specifically, a ceramic raw material ink is formed into a conductor pattern on a ceramic sheet. A conductive ink for gravure printing that can obtain a conductor pattern having good smoothness without causing structural defects such as breakage or missing in the conductor pattern even if gravure printing is performed on a portion that has not been made, and this An object of the present invention is to provide a multilayer ceramic electronic component using a conductive ink for gravure printing.
上記目的を達成するために本発明者らが鋭意研究したところ、バインダ樹脂として、エチルセルロース樹脂の他、数平均分子量が３００〜５０００のテルペン樹脂等の特定低分子量樹脂を所定量含有させることにより、グラビア印刷により形成された印刷塗膜に柔軟性を付与することができ、これによりセラミック原料インクを導体パターンの形成されていない部位にグラビア印刷しても、前記導体パターンに破損や欠落等の構造欠陥が生じるのを回避することができるという知見を得た。 In order to achieve the above object, the present inventors have intensively studied.In addition to the ethyl cellulose resin, the binder resin contains a specific low molecular weight resin such as a terpene resin having a number average molecular weight of 300 to 5,000. Flexibility can be imparted to the printed coating film formed by gravure printing, so that even if the ceramic raw material ink is gravure printed on the part where the conductor pattern is not formed, the conductor pattern is damaged or missing. The knowledge that it can avoid that a defect arises was acquired.
本発明はこのような知見に基づきなされたものであって、本発明に係るグラビア印刷用インクは、少なくとも無機粉末と、バインダ樹脂と、有機溶剤とを含有したグラビア印刷用インクであって、前記バインダ樹脂が、エチルセルロース樹脂と、数平均分子量が３００〜５０００であってテルペン樹脂、テルペンフェノール系樹脂、石油系樹脂、ポリブタジエン系樹脂、ポリイソプレン系樹脂、ポリエーテル系樹脂の中から選択された少なくとも１種の低分子量樹脂とを含み、前記低分子量樹脂の含有量が、重量％で０．５〜１０％であることを特徴としている。 The present invention has been made based on such knowledge, gravure printing ink according to the present invention is a gravure printing ink containing at least an inorganic powder, a binder resin, and an organic solvent, The binder resin is an ethyl cellulose resin and has a number average molecular weight of 300 to 5,000 and at least selected from terpene resin, terpene phenol resin, petroleum resin, polybutadiene resin, polyisoprene resin, and polyether resin. One low molecular weight resin, and the content of the low molecular weight resin is 0.5 to 10% by weight.
また、本発明のグラビア印刷用インクは、前記無機粉末か導電性粉末であり、前記インクが導電性インクである、グラビア印刷用導電性インク（以下、単に「導電性インク」という）であることを特徴としている。 In addition, the gravure printing ink of the present invention is a conductive ink for gravure printing (hereinafter simply referred to as “conductive ink”), which is the inorganic powder or the conductive powder, and the ink is a conductive ink. It is characterized by.
また、本発明の導電性インクは、前記導電性粉末が、ニッケル粉末であることを特徴としている。 The conductive ink of the present invention is characterized in that the conductive powder is nickel powder.
また、本発明に係る積層セラミック電子部品の製造方法は、上記したグラビア印刷用インクを作製する導電性インク作製工程と、前記導電性インクを使用してセラミックシート上にグラビア印刷を施し、導体パターンを形成する導体パターン形成工程と、セラミック原料を主成分としたセラミック原料インクを作製するセラミック原料インク作製工程と、前記導体パターンの形成されたセラミックシートに対し、前記セラミック原料インクを使用して前記導体パターンの形成されていない部位にグラビア印刷を施し、セラミック塗膜を形成するセラミック塗膜形成工程と、前記導体パターン及びセラミック塗膜の形成された複数のセラミックシートを積層して積層体を形成する積層体形成工程と、前記積層体に焼成処理を施す焼成工程とを含むことを特徴としている。 In addition, the method for producing a multilayer ceramic electronic component according to the present invention includes a conductive ink production step for producing the gravure printing ink described above, and gravure printing is performed on the ceramic sheet using the conductive ink. A conductive pattern forming step for forming a ceramic raw material ink for preparing a ceramic raw material ink mainly composed of a ceramic raw material, and the ceramic raw material ink for the ceramic sheet on which the conductive pattern is formed, using the ceramic raw material ink Gravure printing is applied to the part where the conductor pattern is not formed, and a ceramic coating film forming process for forming a ceramic coating film, and a laminate is formed by laminating a plurality of ceramic sheets on which the conductor pattern and the ceramic coating film are formed. And a firing process for firing the laminate. It is characterized in that.
また、本発明の積層セラミック電子部品の製造方法は、前記セラミック原料は誘電体材料であることを特徴としている。 In the method for manufacturing a multilayer ceramic electronic component according to the present invention, the ceramic raw material is a dielectric material.
本発明のグラビア印刷用インクによれば、柔軟性に優れた印刷塗膜を得ることができる。詳しくは、バインダ樹脂が、エチルセルロース樹脂と、テルペン樹脂等の特定の低分子量樹脂を含み、かつ、前記低分子量樹脂の含有量が０．５〜１０重量％であるので、グラビア印刷により形成された印刷塗膜に柔軟性を付与することができ、これによりセラミック原料インクを導体パターン（印刷塗膜）の形成されていない部位にグラビア印刷しても、導体パターンの破損や欠落等の構造欠陥が生じるのを回避することができる。 According to the gravure printing ink of the present invention, a printed coating film excellent in flexibility can be obtained. Specifically, since the binder resin contains an ethyl cellulose resin and a specific low molecular weight resin such as a terpene resin, and the content of the low molecular weight resin is 0.5 to 10% by weight, the binder resin is formed by gravure printing. Flexibility can be imparted to the printed coating film, so that even if the ceramic raw material ink is gravure-printed on the part where the conductive pattern (printed coating film) is not formed, structural defects such as breakage or missing of the conductive pattern are present. It can be avoided.
しかも、前記低分子量樹脂は数平均分子量が３００〜５０００であるので、該エチルセルロース樹脂の数平均分子量（約３２０００）よりも十分に小さく、導電性インクの粘度上昇を抑制することができ、転写性を損なうことなく所望のグラビア印刷を実現することができる。 In addition, since the low molecular weight resin has a number average molecular weight of 300 to 5,000, it is sufficiently smaller than the number average molecular weight (about 32000) of the ethyl cellulose resin and can suppress an increase in the viscosity of the conductive ink. The desired gravure printing can be realized without impairing the image quality.
また、本発明の積層セラミック電子部品の製造方法は、上記導電性インクを使用して製造されるので、内部電極に破損や欠落等の構造欠陥が生じることもなく、平坦性の良好な内部電極を有する信頼性の優れた積層セラミックコンデンサ等の積層セラミック電子部品を高効率で容易に製造することができる。 In addition, since the manufacturing method of the multilayer ceramic electronic component of the present invention is manufactured using the above conductive ink, the internal electrode has good flatness without causing any structural defects such as breakage or missing in the internal electrode. It is possible to easily manufacture a multilayer ceramic electronic component such as a multilayer ceramic capacitor having excellent reliability with high efficiency.
次に、本発明の実施の形態を詳説する。 Next, an embodiment of the present invention will be described in detail.
本発明の一実施の形態として、グラビア印刷用インクが導電性インクの場合について説明する。本発明の導電性インクは、少なくとも導電性粉末と、バインダ樹脂と、有機溶剤とを含有し、前記バインダ樹脂が、エチルセルロース樹脂と、数平均分子量が３００〜５０００であってテルペン樹脂、テルペンフェノール系樹脂、石油系樹脂、ポリブタジエン系樹脂、ポリイソプレン系樹脂、ポリエーテル系樹脂の中から選択された少なくとも１種の低分子量樹脂とを含み、かつ、前記低分子量樹脂の含有量が０．５〜１０重量％とされている。 As an embodiment of the present invention, a case where the gravure printing ink is a conductive ink will be described. The conductive ink of the present invention contains at least a conductive powder, a binder resin, and an organic solvent, and the binder resin is an ethyl cellulose resin and has a number average molecular weight of 300 to 5,000, and is a terpene resin or terpene phenol type. Resin, petroleum resin, polybutadiene resin, polyisoprene resin, and at least one low molecular weight resin selected from polyether resins, and the content of the low molecular weight resin is 0.5 to 10% by weight.
そして、このようにバインダ樹脂として、エチルセルロース樹脂の他、数平均分子量が３００〜５０００のテルペン樹脂等の特定の低分子量樹脂を０．５〜１０重量％含有することにより、導電性インクをセラミックシートにグラビア印刷して導電パターンを形成した場合に導体パターンである印刷塗膜に柔軟性が付与され、その結果、セラミックシート上の導電パターン形成部以外の部位にセラミック原料インクをグラビア印刷しても導体パターンに破損や欠落等の構造欠陥が生じるのを回避することができる。 In addition to the ethyl cellulose resin as the binder resin, a specific low molecular weight resin such as a terpene resin having a number average molecular weight of 300 to 5000 is contained in an amount of 0.5 to 10% by weight. When a conductive pattern is formed by gravure printing, flexibility is imparted to the printed coating film that is a conductor pattern, and as a result, even if the ceramic raw material ink is gravure printed on a part other than the conductive pattern formation part on the ceramic sheet It is possible to avoid the occurrence of structural defects such as breakage or missing in the conductor pattern.
ここで、上記低分子量樹脂の数平均分子量を３００〜５０００としたのは以下の理由による。 Here, the reason why the number average molecular weight of the low molecular weight resin is set to 300 to 5,000 is as follows.
すなわち、バインダ樹脂として、低分子量樹脂を使用することにより、印刷塗膜である導体パターンに柔軟性を付与することが可能となるが、数平均分子量が３００未満の低分子量樹脂を含有させても、数平均分子量が小さすぎるため、印刷塗膜に十分な柔軟性を付与することができず、導体パターン形成部以外の部位にセラミック原料インクをグラビア印刷した場合、導体パターン周縁部にグラビア版が押圧されて導体パターンの破損や欠落等、構造欠陥が生じるおそれがある。 That is, by using a low molecular weight resin as the binder resin, it is possible to impart flexibility to the conductor pattern that is a printed coating film, but even if a low molecular weight resin having a number average molecular weight of less than 300 is included. In addition, since the number average molecular weight is too small, sufficient flexibility cannot be imparted to the printed coating film, and when the ceramic raw material ink is gravure-printed on a portion other than the conductor pattern forming portion, the gravure plate is formed on the peripheral portion of the conductor pattern. If pressed, structural defects such as breakage or missing of the conductor pattern may occur.
一方、数平均分子量が５０００を超えると、数平均分子量が大きくなってエチルセルロース樹脂の数平均分子量（約３２０００）に近付くため粘度上昇を招き、グラビア印刷を施しても十分な転写性を確保することができず、印刷塗膜の形状に異常が生じるおそれがある。 On the other hand, if the number average molecular weight exceeds 5,000, the number average molecular weight increases and approaches the number average molecular weight (about 32000) of the ethyl cellulose resin, resulting in an increase in viscosity and ensuring sufficient transferability even when gravure printing is performed. Cannot be performed, and there is a risk that the shape of the printed coating film may be abnormal.
そこで、本導電性インクでは、バインダ樹脂として、エチルセルロース樹脂と共に添加される低分子量樹脂の数平均分子量を３００〜５０００に限定している。 Therefore, in the present conductive ink, the number average molecular weight of the low molecular weight resin added together with the ethyl cellulose resin is limited to 300 to 5000 as the binder resin.
また、上記した低分子量樹脂の含有量を０．５〜１０重量％としたのは以下の理由による。 The reason why the content of the low molecular weight resin is 0.5 to 10% by weight is as follows.
すなわち、導電性インク中に上記低分子量樹脂を含有させることにより、上述したように印刷塗膜である導体パターンに柔軟性を付与することができるが、低分子量樹脂の含有量が０．５重量％未満の場合は印刷塗膜への柔軟性付与という作用を十分に発揮することができない。一方、低分子量樹脂の含有量が１０重量％を超えた場合は粘度上昇を招き、グラビア印刷を施しても十分な転写性を確保することができず、印刷塗膜の形状に異常が生じるおそれがある。 That is, by including the low molecular weight resin in the conductive ink, flexibility can be imparted to the conductor pattern as the printed coating film as described above, but the content of the low molecular weight resin is 0.5% by weight. If it is less than%, the effect of imparting flexibility to the printed coating film cannot be sufficiently exhibited. On the other hand, if the content of the low molecular weight resin exceeds 10% by weight, the viscosity increases, and even if gravure printing is performed, sufficient transferability cannot be ensured, and the shape of the printed coating film may be abnormal. There is.
そこで、本導電性インクでは、低分子量樹脂の含有量を０．５〜１０重量％としている。 Therefore, in the present conductive ink, the content of the low molecular weight resin is set to 0.5 to 10% by weight.
次に、上記導電性インクの製造方法を詳述する。 Next, a method for producing the conductive ink will be described in detail.
まず、Ｎｉ、Ｃｕ等の導電性粉末、ターピネオールやエチルベンゼン等の有機溶剤、及び必要に応じて分散剤を所定量秤量し、これら秤量物を玉石等の粉砕媒体と共に樹脂製ポットに投入して調合し、樹脂製ポットを一定速度で所定時間回転させて分散処理を行ない、第１のスラリーを作製する。 First, a predetermined amount of conductive powder such as Ni and Cu, an organic solvent such as terpineol and ethylbenzene, and a dispersing agent as required, are weighed and mixed with a grinding medium such as cobblestone into a resin pot. Then, the resin pot is rotated at a constant speed for a predetermined time to perform dispersion treatment, thereby producing a first slurry.
次に、数平均分子量が３００〜５０００のテルペン樹脂、テルペンフェノール系樹脂、石油系樹脂、ポリブタジエン系樹脂、ポリイソプレン系樹脂、ポリエーテル系樹脂の中から選択された少なくとも１種の低分子量樹脂を導電性インク中の含有量が０．５〜１０重量％となるように秤量し、該低分子量樹脂とエチルセルロース樹脂とを有機溶剤と混合させて有機ビヒクルを作製する。尚、エチルセルロース樹脂は、導電性インク中の含有量が１〜１０重量％となるように秤量するのが好ましい。 Next, at least one low molecular weight resin selected from terpene resins, terpene phenol resins, petroleum resins, polybutadiene resins, polyisoprene resins, and polyether resins having a number average molecular weight of 300 to 5,000 is used. An organic vehicle is prepared by weighing the conductive ink so that the content in the conductive ink is 0.5 to 10% by weight, and mixing the low molecular weight resin and the ethyl cellulose resin with an organic solvent. The ethyl cellulose resin is preferably weighed so that the content in the conductive ink is 1 to 10% by weight.
次いで、前記第１のスラリーに含有されている有機溶剤と同一成分組成の有機溶剤、及び前記有機ビヒクルを樹脂製ポット中の前記第１のスラリーに添加し、樹脂製ポットを一定速度で所定時間回転させ、分散処理を行なって第２のスラリーを作製し、その後、所定の加圧濾過処理を行い、これにより導電性インクが製造される。 Next, an organic solvent having the same composition as the organic solvent contained in the first slurry and the organic vehicle are added to the first slurry in the resin pot, and the resin pot is added at a constant speed for a predetermined time. Rotate and disperse to produce a second slurry, and then perform a predetermined pressure filtration process to produce a conductive ink.
次に、上記導電性インクを使用して製造された積層セラミック電子部品としての積層セラミックコンデンサについて詳述する。 Next, a multilayer ceramic capacitor as a multilayer ceramic electronic component manufactured using the conductive ink will be described in detail.
図１は上記積層セラミックコンデンサの一実施の形態を模式的に示した断面図である。 FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an embodiment of the multilayer ceramic capacitor.
該積層セラミックコンデンサは、ＢａＴｉＯ３を主成分とする誘電体材料からなるセラミック焼結体１に内部電極（内部導体）２（２ａ〜２ｆ）及び誘電体層３（３ａ〜３ｆ）が埋設されると共に、該セラミック焼結体１の両端部には外部電極４ａ、４ｂが形成され、さらに該外部電極４ａ、４ｂの表面にはめっき皮膜５ａ、５ｂが形成されている。
In the multilayer ceramic capacitor, internal electrodes (internal conductors) 2 (2a to 2f) and a dielectric layer 3 (3a to 3f) are embedded in a ceramic sintered body 1 made of a dielectric material mainly composed of BaTiO 3. At the same time,
そして、各内部電極２ａ〜２ｆは積層方向に並設されると共に、内部電極２ａ、２ｃ、２ｅは外部電極４ａと電気的に接続され、内部電極２ｂ、２ｄ、２ｆは外部電極４ｂと電気的に接続され、内部電極２ａ、２ｃ、２ｅと内部電極２ｂ、２ｄ、２ｆとの対向面間で静電容量を形成している。
The
次に、上記積層セラミックコンデンサの製造方法を説明する。 Next, a method for manufacturing the multilayer ceramic capacitor will be described.
図２は積層セラミックコンデンサの製造方法の一実施の形態を示す製造工程図である。 FIG. 2 is a manufacturing process diagram showing an embodiment of a method for manufacturing a multilayer ceramic capacitor.
まず、導電性インク作製工程６では上述した方法で導電性インクを作製する。 First, in the conductive ink preparation step 6, a conductive ink is prepared by the method described above.
次いで、セラミックシート作製工程７では、ＢａとＴｉとのモル比Ｂａ／Ｔｉが所定比となるように調製されたセラミックスラリーに対し、ドクターブレード法等で成形加工を施し、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のベースフィルム上にＢａＴｉＯ３を主成分としたセラミックシートを作製する。 Next, in ceramic sheet manufacturing step 7, the ceramic slurry prepared so that the molar ratio Ba / Ti of Ba and Ti is a predetermined ratio is subjected to a molding process by a doctor blade method or the like, and polyethylene terephthalate (PET) or the like. A ceramic sheet mainly composed of BaTiO 3 is prepared on the base film.
また、誘電材インク作製工程（セラミック原料インク作製工程）８では、玉石等の粉砕媒体、分散剤、有機溶剤、及び可塑剤を樹脂製ポットに投入して十分に混合させ、この混合溶液に微粉状とされたＢａＴｉＯ３等の誘電体粉末（セラミック原料粉末）を添加し、樹脂製ポットを一定速度で所定時間回転させて分散処理を行ない、誘電材インク（セラミック原料インク）を作製する。 In addition, in the dielectric material ink production process (ceramic raw material ink production process) 8, a crushing medium such as cobblestone, a dispersant, an organic solvent, and a plasticizer are put into a resin pot and sufficiently mixed. A dielectric powder (ceramic raw material powder) such as BaTiO 3 is added, and a resin pot is rotated at a constant speed for a predetermined time to perform dispersion treatment, thereby producing a dielectric material ink (ceramic raw material ink).
次に、導体パターン形成工程９に進み、前記導電性インクを使用して前記セラミックシートにグラビア印刷を施し、該セラミックシート上に導体パターンを形成する。 Next, the process proceeds to a conductor pattern forming step 9 where gravure printing is performed on the ceramic sheet using the conductive ink to form a conductor pattern on the ceramic sheet.
続く、誘電塗膜形成工程（セラミック塗膜形成工程）１０では、誘電材インク作製工程８で作製された誘電材インクを使用し、導体パターンの形成されていない部位にグラビア印刷を施し、誘電塗膜（セラミック塗膜）を形成する。 In the subsequent dielectric coating film forming process (ceramic coating film forming process) 10, the dielectric material ink prepared in the dielectric material ink manufacturing process 8 is used, and gravure printing is performed on the portion where the conductor pattern is not formed. A film (ceramic coating) is formed.
次いで、積層体作製工程１１に進み、表面に導体パターン及び誘電塗膜が形成されたセラミックシートを積層し、積層体を形成する。
Subsequently, it progresses to the laminated
図３は積層体の構成を模式的に示した斜視図である。 FIG. 3 is a perspective view schematically showing the configuration of the laminate.
セラミックシート１５ａ〜１５ｆの表面には、一端が電極取出部を形成するように一方の端面から短冊状に導体パターン１６ａ〜１６ｆが形成されており、導体パターン１６ａ〜１６ｆが形成されていない部位には誘電塗膜１７ａ〜１７ｆが形成されている。そして、電極取出部が互い違いとなるようにセラミックシートを積層し、次いでこれら積層されたセラミックシートを導体パターン及び誘電塗膜が形成されていない一対のセラミックシート１８、１９で挟持し、圧着して積層体を形成する。
On the surface of the
次に、図２に戻り、焼成工程１２では、積層体を所定寸法に切断した後、所定温度で焼成処理を施し、内部電極（内部導体）２及び誘電体層３が埋設されたセラミック焼結体１を作製する。
Next, returning to FIG. 2, in the
そして、外部電極形成工程１３では、Ｃｕ等の導電性粒子を含有した導電性ペーストを使用し、セラミック焼結体１の両端部に前記導電性ペーストを塗布した後、焼付処理を施して外部電極４ａ、４ｂを作製し、次いで、めっき工程１４では無電解めっき或いは電解めっきを適宜施し、該外部電極４ａ、４ｂの表面にＳｎ、Ｎｉ、はんだ等からなるめっき皮膜５ａ、５ｂを作製し、これにより積層セラミックコンデンサが製造される。
In the external
このように上記積層セラミックコンデンサでは、上記導電性インクを使用して製造しているので、内部電極に破損や欠落等の構造欠陥が生じることもなく、平坦性が良好な内部電極を有する信頼性の優れた積層セラミックコンデンサを高効率で容易に製造することができる。 As described above, since the multilayer ceramic capacitor is manufactured using the conductive ink, there is no structural defect such as breakage or missing in the internal electrode, and the reliability having the internal electrode with good flatness is achieved. Can be manufactured easily with high efficiency.
尚、本発明は上記実施の形態に限定されるものではない。本実施の形態では、積層セラミック電子部品の一例として積層セラミックコンデンサについて説明したが、積層セラミックインダクタ、積層セラミックＬＣ部品、多層セラミック基板等の積層セラミック電子部品についても同様に適用できるのはいうまでもない。 The present invention is not limited to the above embodiment. In the present embodiment, a multilayer ceramic capacitor has been described as an example of a multilayer ceramic electronic component. However, the present invention can be applied to multilayer ceramic electronic components such as a multilayer ceramic inductor, a multilayer ceramic LC component, and a multilayer ceramic substrate. Absent.
また、上記実施の形態では、セラミックシート上に導電性インクと誘電材インクとを形成したものについて説明したが、必ずしも誘電材インクは設ける必要はない。 In the above embodiment, the conductive ink and the dielectric material ink are formed on the ceramic sheet. However, the dielectric material ink is not necessarily provided.
また、上記実施の形態では、グラビア印刷用インクが導電性インクの場合について説明したが、本発明のグラビア印刷用インクは導電性インクに限定されるものではない。導電性粉末に限らず、例えばセラミック原料粉末等の無機粉末を含有するグラビア印刷用インク全般について、柔軟性を有し強度に優れた印刷塗膜を形成するという効果を達成することができる。 In the above embodiment, the case where the gravure printing ink is a conductive ink has been described. However, the gravure printing ink of the present invention is not limited to the conductive ink. For example, for all gravure printing inks containing inorganic powder such as ceramic raw material powder as well as conductive powder, it is possible to achieve an effect of forming a printed coating film having flexibility and excellent strength.
次に、本発明の実施例を具体的に説明する。 Next, examples of the present invention will be specifically described.
平均粒径０．５μｍのＮｉ粉末：５０重量％、変性ポリアクリル酸エステル（分散剤）：２重量％、ターピネオール（有機溶剤）：２３重量％となるようにＮｉ粉末、変性ポリアクリル酸エステル、ターピネオールを秤量した。次いで、これら秤量物を直径５ｍｍの玉石と共に容積１．０×１０−３ｍ３の樹脂製ポットに投入し調合した。次に、この樹脂製ポットを回転速度２．５ｓ−１（１５０rpm）で１２時間回転させて分散処理を行い、第１のスラリーを作製した。 Ni powder having an average particle size of 0.5 μm: 50% by weight, modified polyacrylic acid ester (dispersing agent): 2% by weight, terpineol (organic solvent): 23% by weight Ni powder, modified polyacrylic acid ester, Turpineol was weighed. Then, these weighed materials were put into a resin pot having a volume of 1.0 × 10 −3 m 3 together with a boulder having a diameter of 5 mm and prepared. Next, this resin pot was rotated at a rotational speed of 2.5 s −1 (150 rpm) for 12 hours to perform a dispersion treatment, thereby producing a first slurry.
次に、数平均分子量が３２０００のエチルセルロース樹脂を第１のバインダ樹脂とし、表１に示す数平均分子量が２６０〜５０００の低分子量樹脂を第２のバインダ樹脂とし、導電性インク中の含有量が表１となるように秤量し、混合樹脂を作製した。
次いで、第２のスラリーを目開きが２０μｍ、１０μｍ、５μｍ、３μｍ、及び１．０μｍ（Ｎｉ粉末の平均粒径の２倍）のメンブレン式フィルターを用い、圧力１．４７×１０５Ｐａ（１．５ｋｇ／ｃｍ２）未満の加圧濾過により塊状物を除去し、試料番号３〜１０の導電性インクを作製した。
Next, the second slurry was subjected to a pressure of 1.47 × 10 5 Pa (1) using a membrane filter having openings of 20 μm, 10 μm, 5 μm, 3 μm, and 1.0 μm (twice the average particle diameter of Ni powder). The lump was removed by pressure filtration of less than 5 kg / cm 2 ) to prepare conductive inks of
また、比較例として、第２のバインダ樹脂を含有せず、第１のバインダ樹脂（エチルセルロース樹脂）のみをバインダ成分として含有した試料番号１、２の導電性インクを作製した。 Further, as a comparative example, conductive inks of Sample Nos. 1 and 2 that did not contain the second binder resin and contained only the first binder resin (ethyl cellulose resin) as a binder component were prepared.
次に、各試料番号１〜１０について、回転式粘度計により、２５±０．５℃下、ずり速度１０ｓ−１でのインク粘度を測定した。 Next, for each of sample numbers 1 to 10, the ink viscosity at a shear rate of 10 s −1 was measured at 25 ± 0.5 ° C. with a rotary viscometer.
次に、誘電材インクを作製し、セラミックシート上に導体パターン及び誘電塗膜を形成した。 Next, a dielectric material ink was prepared, and a conductor pattern and a dielectric coating film were formed on the ceramic sheet.
すなわち、まず、容積１．０×１０−３ｍ３の樹脂製ポットに直径５ｍｍの玉石と共に、ポリビニルブチラール樹脂（分散剤）、ターピネオール、及びジオクチルフタレート（可塑剤）を混合し、十分に溶解させる。次いで、誘電材インク中の含有量が４０重量％となるように平均粒径１μｍのＢａＴｉＯ３粉末（誘電材料）を秤量した後、該ＢａＴｉＯ３粉末を前記樹脂製ポットに投入し、回転速度２．５ｓ−１（１５０rpm）で１２時間回転させて分散処理を行い、誘電材インクを作製した。 That is, first, polyvinyl butyral resin (dispersant), terpineol, and dioctyl phthalate (plasticizer) are mixed with a cobblestone having a diameter of 5 mm into a resin pot having a volume of 1.0 × 10 −3 m 3 and sufficiently dissolved. . Next, BaTiO 3 powder (dielectric material) having an average particle diameter of 1 μm was weighed so that the content in the dielectric material ink was 40% by weight, and then the BaTiO 3 powder was put into the resin pot, and the rotation speed was 2 Dispersion treatment was performed by rotating at 5 s -1 (150 rpm) for 12 hours to produce a dielectric material ink.
次に、セラミックシートを用意し、試料番号１〜１０の導電性インクを使用して前記セラミックシートにグラビア印刷を施した後、乾燥し、これにより短冊状の導体パターンを形成した。そしてこの後、上記誘電材インクを使用し、前記導体パターンの形成されていない部位にグラビア印刷を施した後、乾燥させ、セラミックシート上に導体パターン及び誘電塗膜を形成した。 Next, a ceramic sheet was prepared, and the ceramic sheet was subjected to gravure printing using the conductive inks of sample numbers 1 to 10, and then dried, thereby forming a strip-shaped conductor pattern. Thereafter, the dielectric material ink was used, and gravure printing was performed on the portion where the conductor pattern was not formed, followed by drying to form a conductor pattern and a dielectric coating film on the ceramic sheet.
次に、試料番号１〜１０について、導体パターンに破損や欠落等の構造欠陥の有無を観察し、また、導体パターンの平滑性を評価した。 Next, for sample numbers 1 to 10, the conductor pattern was observed for the presence or absence of structural defects such as breakage or loss, and the smoothness of the conductor pattern was evaluated.
ここで、導体パターンの構造欠陥は、セラミックシートの裏面側から導体パターンに透過光を照射し、光学顕微鏡で透過部の有無を観察し、透過部が生じた場合に構造欠陥が生じていると判断した。 Here, the structural defect of the conductor pattern is that the conductor pattern is irradiated with transmitted light from the back side of the ceramic sheet, the presence or absence of the transmissive part is observed with an optical microscope, and the structural defect occurs when the transmissive part is generated. It was judged.
また、導体パターンの平滑性は、触針式表面粗さ計（東京精密社製Surfcom）を使用し、図４に示すようにセラミックシート１５上に形成された導体パターン１６の最大段差Ｈを測定し、良否の判定基準を０．８μｍとして評価した。
Further, the smoothness of the conductor pattern is measured by using a stylus type surface roughness meter (Surfcom manufactured by Tokyo Seimitsu Co., Ltd.) and measuring the maximum step H of the
表２は試料番号１〜１０の導電性インクのインク粘度、構造欠陥の有無、最大段差、及び良否判定を示している。
また、試料番号２は、エチルセルロース樹脂（第１のバインダ樹脂）の含有量が４．０重量％であり、エチルセルロース樹脂の含有量が多いため、インク粘度が２．２２Ｐａ・ｓと１．０Ｐａ・ｓを超え、最大段差Ｈが１．１６μｍと大きくなり、導体パターンの平滑性が劣ることが分かった。 Sample No. 2 has an ethyl cellulose resin (first binder resin) content of 4.0% by weight and a large content of ethyl cellulose resin, so that the ink viscosity is 2.22 Pa · s and 1.0 Pa · s. It was found that the maximum step H exceeded s and became as large as 1.16 μm, and the smoothness of the conductor pattern was inferior.
また、試料番号１０は、第２のバインダ樹脂の数平均分子量が２６０と小さすぎるため、印刷塗膜に十分な柔軟性を付与することができず、誘電塗膜形成時に導体パターンがグラビア版に押圧され、その結果導体パターンに破損や欠落等の構造欠陥が発生した。 Sample No. 10 has a number average molecular weight of the second binder resin as too small as 260, so that the printed coating film cannot be provided with sufficient flexibility, and the conductor pattern becomes a gravure plate when forming the dielectric coating film. As a result, structural defects such as breakage and missing occurred in the conductor pattern.
これに対して試料番号３〜９は、エチルセルロース樹脂の含有量が３重量％と適量であり、しかも数平均分子量が３００〜５０００の各種低分子量樹脂を１．０重量％含有させているので、印刷塗膜に十分な柔軟性を付与することができ、これにより導体パターンに破損や欠落等の構造欠陥が生じるのを回避することができた。しかも、インク粘度が０．４８〜０．６５Ｐａ・ｓと１．０Ｐａ・ｓ以下であるので、最大段差も０．５５〜０．６６μｍであり、０．８μｍ以下に抑制することができ、導体パターンの平滑性も良好であった。 In contrast, Sample Nos. 3 to 9 contain an ethylcellulose resin content of 3% by weight and an appropriate amount of 1.0% by weight of various low molecular weight resins having a number average molecular weight of 300 to 5,000. Sufficient flexibility could be given to the printed coating film, thereby avoiding the occurrence of structural defects such as breakage or missing in the conductor pattern. In addition, since the ink viscosity is 0.48 to 0.65 Pa · s and 1.0 Pa · s or less, the maximum step is also 0.55 to 0.66 μm, which can be suppressed to 0.8 μm or less. The smoothness of the pattern was also good.
エチルセルロース樹脂の含有量を３重量％とし、低分子量樹脂としてのポリイソプレン樹脂（数平均分子量：５０００）が表３に示すような含有量を有するようにバインダ樹脂を配合し、その他は実施例１と同様の方法・手順で試料番号１１〜１６の導電性インクを作製した。
次に、実施例１と同様、インク粘度の測定、及び構造欠陥有無の観察を行ない、また最大段差Ｈを測定して導体パターンの平滑性を評価した。 Next, as in Example 1, the ink viscosity was measured and the presence or absence of structural defects was observed, and the maximum level difference H was measured to evaluate the smoothness of the conductor pattern.
表４はその結果を示している。
また、試料番号１２はポリイソプレン樹脂が含有されてはいるものの、含有量が０．３重量％と少ないため、印刷塗膜に十分な柔軟性を付与することができず、このため構造欠陥が生じた。 Sample No. 12 contains a polyisoprene resin, but the content is as low as 0.3% by weight, so that sufficient flexibility cannot be imparted to the printed coating film. occured.
また、試料番号１６はポリイソプレン樹脂の含有量が１１．０重量％と多すぎるため、インク粘度が１．２０Ｐａ・ｓとなって１．０Ｐａ・ｓを超えており、このため導体パターンの最大段差が０．９８μｍとなって０．８μｍを超えてしまい、導体パターンの平滑性が劣化することが分かった。 Sample No. 16 has an excessively high polyisoprene resin content of 11.0% by weight, so that the ink viscosity is 1.20 Pa · s and exceeds 1.0 Pa · s. It was found that the step was 0.98 μm and exceeded 0.8 μm, and the smoothness of the conductor pattern was deteriorated.
これに対し試料番号１３〜１５は、数平均分子量が５０００のポリイソプレン樹脂が０．５〜１０重量％含有されているので、インク粘度も０．６２〜０．９６Ｐａ・ｓとなって１．０Ｐａ・ｓ以下に抑制することができ、構造欠陥が生じることもなく、平滑性に優れた導体パターンを形成できることが分かった。
On the other hand, since
エチルセルロース樹脂及びポリイソプレン樹脂（数平均分子量：５０００）が表５に示すような含有量を有するようにバインダ樹脂を配合し、その他は実施例１と同様の方法・手順で試料番号２１、２２の導電性インクを作製した。
そして、実施例１と同様、インク粘度の測定、及び構造欠陥有無の観察を行ない、また最大段差Ｈを測定して導体パターンの平滑性を評価した。 Then, as in Example 1, the ink viscosity was measured and the presence or absence of structural defects was observed, and the maximum level difference H was measured to evaluate the smoothness of the conductor pattern.
次に、上記導体パターン及び誘電塗膜が形成されたセラミックシートを 導体パターンの電極取出部が互い違いとなるように積層し、前記導体パターン及び誘電塗膜が形成されていない一対のセラミックシートで挟持して加圧し、積層体を形成した。そしてこの積層体を、焼成処理してセラミック焼結体を作製し、さらに該セラミック焼結体の両端面にＣｕを主成分とする導電性ペーストを塗布し、温度８００℃で焼付け処理し、これにより試料番号２１、２２の積層セラミックコンデンサを作製した。
Next, the ceramic sheets on which the conductor pattern and the dielectric coating film are formed are laminated so that the electrode extraction portions of the conductor pattern are staggered, and are sandwiched between a pair of ceramic sheets on which the conductor pattern and the dielectric coating film are not formed. And pressed to form a laminate. Then, this laminate is fired to produce a ceramic sintered body. Further, a conductive paste mainly composed of Cu is applied to both end faces of the ceramic sintered body, and is baked at a temperature of 800 ° C. Thus, multilayer ceramic capacitors of
次いで、この積層セラミックコンデンサの静電容量を測定した。尚、この試料番号２１、２２の静電容量の設計値は約１００ｎＦである。
Next, the capacitance of this multilayer ceramic capacitor was measured. Incidentally, the design value of the capacitance of the
表６は試料番号２１、２２のインク粘度、構造欠陥の有無、最大段差、静電容量、及び良否判定を示している。
これに対して試料番号２２は３重量％のポリイソプレン樹脂が導電性インクに含有されているので、構造欠陥も生じず、インク粘度は０．６８Ｐａ・ｓとなって１．０Ｐａ・ｓ以下であるので、最大段差も０．６７μｍとなって０．８μｍ以下であり、したがって導体パターンの平滑性も良好であり、積層セラミックコンデンサの静電容量も１０２ｎＦとなって静電容量の低下を抑制できることが分かった。 On the other hand, since sample No. 22 contains 3% by weight of polyisoprene resin in the conductive ink, no structural defects occur, and the ink viscosity is 0.68 Pa · s, which is 1.0 Pa · s or less. Therefore, the maximum step is 0.67 μm, which is 0.8 μm or less. Therefore, the smoothness of the conductor pattern is good, and the capacitance of the multilayer ceramic capacitor is 102 nF, so that the decrease in the capacitance can be suppressed. I understood.
６ 導電性インク作製工程
８ 誘電材インク作製工程（セラミック原料インク作製工程）
１０ 誘電塗膜形成工程（セラミック塗膜形成工程）
１１ 積層体作製工程
１２ 焼成工程
6 Conductive ink preparation process 8 Dielectric material ink preparation process (ceramic raw material ink preparation process)
10 Dielectric coating formation process (ceramic coating formation process)
11
Claims (5)
前記バインダ樹脂が、エチルセルロース樹脂と、数平均分子量が３００〜５０００であってテルペン樹脂、テルペンフェノール系樹脂、石油系樹脂、ポリブタジエン系樹脂、ポリイソプレン系樹脂、ポリエーテル系樹脂の中から選択された少なくとも１種の低分子量樹脂とを含み、
前記低分子量樹脂の含有量が、重量％で０．５〜１０％であることを特徴とするグラビア印刷用インク。 A gravure printing ink containing at least an inorganic powder, a binder resin, and an organic solvent,
The binder resin was selected from an ethyl cellulose resin, a number average molecular weight of 300 to 5000, and selected from terpene resin, terpene phenol resin, petroleum resin, polybutadiene resin, polyisoprene resin, and polyether resin. And at least one low molecular weight resin,
The gravure printing ink, wherein the content of the low molecular weight resin is 0.5 to 10% by weight.
前記導電性インクを使用してセラミックグリーンシート上にグラビア印刷を施し、導体パターンを形成する導体パターン形成工程と、
セラミック原料を主成分としたセラミック原料インクを作製するセラミック原料インク作製工程と、
前記導体パターンの形成されたセラミックグリーンシートに対し、前記セラミック原料インクを使用して前記導体パターンの形成されていない部位にグラビア印刷を施し、セラミック塗膜を形成するセラミック塗膜形成工程と、
前記導体パターン及びセラミック塗膜の形成された複数のセラミックグリーンシートを積層して積層体を形成する積層体形成工程と、
前記積層体に焼成処理を施す焼成工程とを含むことを特徴とする積層セラミック電子部品の製造方法。 A conductive ink production step for producing the gravure printing ink according to claim 2 or 3,
Conductive gravure printing on the ceramic green sheet using the conductive ink, a conductor pattern forming step of forming a conductor pattern,
A ceramic raw material ink preparation process for preparing a ceramic raw material ink mainly composed of a ceramic raw material;
For the ceramic green sheet on which the conductor pattern is formed, the ceramic raw material ink is used to perform gravure printing on the portion where the conductor pattern is not formed, and a ceramic coating film forming step for forming a ceramic coating film,
A laminate forming step of forming a laminate by laminating a plurality of ceramic green sheets on which the conductor pattern and the ceramic coating film are formed,
A method for producing a multilayer ceramic electronic component comprising: a firing step of subjecting the laminate to firing treatment.
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