JP4285478B2 - 反応装置 - Google Patents

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Description

本発明は、反応物の反応を起こす反応装置、特に液体燃料から水素を生成する反応装置に関する。
従来、民生用や産業用のあらゆる分野において、様々な化学電池が使用されている。例えば、アルカリ乾電池やマンガン乾電池等の一次電池や、ニッケル・カドミウム蓄電池やニッケル・水素蓄電池、リチウムイオン電池等の二次電池等である。これに対し、近年においては、環境への影響（負担）が少なく、且つ、例えば、３０〜４０％程度の極めて高いエネルギー利用効率を実現することができる燃料電池を用いた電源システムの実用化のための研究、開発が盛んに行われている。また、このような燃料電池を用いた電源システムを小型化して、携帯情報端末、ノート型パソコン等の携帯機器の二次電池に代わる電源ユニットとして適用できるようにして、使用可能時間を長くするための研究、開発も進められている。
さて、燃料電池を用いた電源システムにおいては、例えばメタノール等の発電用燃料を気化器により気化し、気化された発電用燃料を改質器により水素ガス等に改質し、その改質された水素ガス中の一酸化炭素を一酸化炭素除去器により除去した後の水素ガスを燃料電池に供給して発電するようにしたものがある。この場合、これらの気化器、改質器及び一酸化炭素除去器等の化学反応器は所定の温度、（例えば、気化器では８０〜１２０℃、改質器では２５０〜４００℃、一酸化炭素除去器では１２０〜２００℃程度）に加熱されることによって所定の化学反応が進行するように構成されている。そのため、これら気化器や改質器、一酸化炭素除去器等の化学反応器は、外部への放熱を抑える観点から、中空の断熱パッケージ内に収容されている（例えば、特許文献１参照）。
特開２００１−２９５７０７号公報 （第１６頁、図３９）
このように、これら化学反応器は比較的高い温度に設定されている。通常は、断熱パッケージ内に収容されて、それらの熱が外部に漏れないようにされているが、反応装置の異常時、例えば、外部から何らかの衝撃が加わることによって断熱パッケージが破損した場合や、不正に断熱パッケージが解体された場合、改質器等に異常が生じて温度が上昇した場合、改質器等に対する制御に異常が生じて温度が上昇した場合などに、断熱パッケージの外部に熱が漏れてしまう虞がある。
本発明の目的は、異常時に反応装置内部の熱が外部へ漏れないようにすることができる反応装置を提供することである。
以上の課題を解決するために、請求項１記載の発明は、水と炭化水素系の液体燃料との混合液を含む反応物が供給されて反応を起こし、該反応により生成される水素を含む生成物を排出する反応装置本体部と、前記反応装置本体部を内部に収容する断熱パッケージと、前記反応装置本体部または前記断熱パッケージの異常を検知する異常検知装置と、を備える反応装置であって、前記断熱パッケージと前記反応装置本体部との間の空間は真空圧とされ、前記異常検知装置は、前記断熱パッケージの外面または内面の温度またはその温度変化を検知し、前記異常検知装置によって前記温度またはその温度変化の異常が検知されたときに前記反応装置本体部内に冷却用流体を流入させる冷却装置をさらに備えることを特徴とする。
請求項２記載の発明は、水と炭化水素系の液体燃料との混合液を含む反応物が供給されて反応を起こし、該反応により生成される水素を含む生成物を排出する反応装置本体部と、前記反応装置本体部を内部に収容する断熱パッケージと、異常を検知する異常検知装置と、を備える反応装置であって、前記異常検知装置は、前記反応装置本体部の温度またはその温度変化、前記断熱パッケージの外面または内面の温度またはその温度変化、前記断熱パッケージに印加される加速度、または前記反応装置内での燃料漏れまたは水素漏れのうちいずれか一つを検知し、前記異常検知装置によって前記温度、前記温度変化、または前記加速度の異常、または前記燃料漏れまたは前記水素漏れのうちいずれか一つが検知されたときに前記反応装置本体部内に冷却用流体を流入させる冷却装置をさらに備えることを特徴とする。
請求項３記載の発明は、請求項１または２記載の反応装置において、前記冷却用流体は水であることを特徴とする。
請求項４記載の発明は、請求項１〜３のいずれか一項に記載の反応装置において、前記異常検知装置は、前記断熱パッケージの外面の温度の異常を検知し、前記冷却装置は、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記反応装置本体部内に前記冷却用流体を流入させることを特徴とする。
請求項５記載の発明は、請求項４記載の反応装置において、前記反応装置本体部は、互いに連通された複数の化学反応器と、燃焼用燃料及び空気が供給され、燃焼用触媒を有して前記燃焼用燃料を触媒燃焼させ、燃焼熱により前記複数の化学反応器を所定の温度に設定する燃焼器とを備え、前記反応装置本体部は、少なくとも、前記複数の化学反応器に前記反応物を供給する第１の流路と、前記生成物を排出する第２の流路と、前記燃焼器に前記燃焼用燃料及び空気の何れかを供給する第３の流路とを有し、前記冷却装置は、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記第１乃至第３の流路の少なくとも何れかを介して、前記冷却用流体を前記反応装置本体部内に流入させることにより、当該反応装置本体部における反応を終了させることを特徴とする。
請求項６記載の発明は、請求項５記載の反応装置において、前記冷却装置は、前記冷却用流体を保持する保持容器と、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記保持容器内に保持された前記冷却用流体を前記反応装置本体部内に流入させる手段と、を備えることを特徴とする。
請求項７記載の発明は、請求項５記載の反応装置において、前記複数の化学反応器は、前記混合液を気化して混合気を生成する気化器と、前記混合気から水素を含むガスを生成する改質反応を起こす改質器と、前記改質反応における副生成物の一酸化炭素を二酸化炭素に変えて除去する一酸化炭素除去器とを互いに連通させて備えることを特徴とする。
請求項８記載の発明は、請求項５記載の反応装置において、前記冷却装置は、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記第１及び第３の流路を介して、前記冷却用流体を、前記複数の化学反応器及び前記燃焼器内に流入させることを特徴とする。
請求項９記載の発明は、請求項８記載の反応装置において、前記冷却装置は、前記第１、第３の流路、前記複数の化学反応器及び前記燃焼器内を満たす以上の量の前記冷却用流体を保持する保持容器と、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記保持容器内に保持された前記冷却用流体を前記反応装置本体部内に流入させる手段と、を備えることを特徴とする。
請求項１０記載の発明は、請求項５記載の反応装置において、前記冷却装置は、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記第１及び第２の流路を介して、前記冷却用流体を、前記複数の化学反応器内に流入させることを特徴とする。
請求項１１記載の発明は、請求項１０記載の反応装置において、前記冷却装置は、前記第１、第２の流路、前記複数の化学反応器内を満たす以上の量の前記冷却用流体を保持する保持容器と、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記保持容器内に保持された前記冷却用流体を前記反応装置本体部内に流入させる手段と、を備えることを特徴とする。
請求項１２記載の発明は、請求項１０記載の反応装置において、前記反応装置本体部は、更に、前記複数の化学反応器の何れかに、当該化学反応器における反応を行わせるための空気を供給する第４の流路を有し、前記冷却装置は、前記第２の流路から前記生成物を排出する経路を開閉する第１の開閉手段と、前記第４の流路に前記冷却用流体を排出するための排出経路を設け、該排出経路を開閉する第２の開閉手段とを制御する経路制御装置を備え、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記経路制御装置により前記第２の流路から前記生成物を排出する経路を遮断するとともに前記排出経路を開放し、前記第１の流路から前記反応物が供給される方向と同方向に前記冷却用流体を流し、前記第２の流路から前記生成物が排出される方向とは逆方向に前記冷却用流体を流し、前記排出経路から前記冷却用流体を排出させることを特徴とする。
請求項１３記載の発明は、請求項１〜１２に記載の反応装置において、前記反応装置本体部は、排出した前記生成物を、該生成物により電気を生成する燃料電池に供給することを特徴とする。
本発明によれば、異常時に反応装置内に冷却用流体が流入され、反応装置内の反応が終了されて冷却され、外部へ反応装置内部の熱が漏れることを防止することができる。
以下に、本発明を実施するための最良の形態について図面を用いて説明する。但し、以下に述べる実施形態には、本発明を実施するために技術的に好ましい種々の限定が付されているが、発明の範囲を以下の実施形態及び図示例に限定するものではない。
〔第１の実施の形態〕
まず、本発明に係る反応装置の第１の実施の形態について説明する。
図１は、本発明に係る反応装置１における反応装置本体部２の概略構成を示す側面図である。
反応装置１は、燃料電池に使用する水素ガスを生成するものであり、後述の断熱パッケージ６内に図１に示す反応装置本体部２を備えている。
この反応装置本体部２には、気化部３、連結部２０、改質部４および一酸化炭素除去部５が具備されている。
気化部３は、触媒燃焼によって熱（燃焼熱）を発する燃焼器３０と、燃焼器３０における燃焼熱によって外部から供給される水および液体燃料を気化させる気化器３１とを有している。
燃焼器３０には、管材２１ａを介して空気が供給され、管材２１ｂを介して燃焼用の気体燃料（例えば、水素ガス、メタノールガス等）が供給されるとともに、これらを酸化する触媒が設けられ、触媒燃焼による熱（燃焼熱）を発生するようになっている。また、燃焼器３０において燃焼された空気と気体燃料の混合気は、管材２２を介して排気されるようになっている。なお、燃焼器３０には、空気および気体燃料が混合気として供給されることとしても良い。また、管材２１ａ，２１ｂには、流体の逆流を防止する逆止弁（図示せず）が設けられている。
気化器３１には、水および液体燃料（例えば、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル、ブタン、ガソリン）が混合された混合液が燃料容器１０２（図５参照）から管材（第１の流路）２６を介して供給されるようになっている。なお、気化器３１には水および液体燃料がそれぞれ別々に供給されることとしても良い。また、この気化器３１には、電気ヒータおよび温度センサの役割を兼ねる薄膜抵抗体（図示せず）が絶縁層を介して設けられていてもよい。この場合、この薄膜抵抗体に接続された配線は後述の断熱パッケージ６（図２参照）の外部に引き出されている。そして、気化器３１は、燃焼器３０の触媒燃焼による熱および薄膜抵抗体により発生する熱により、管材２６を介して供給される水および液体燃料を気化させる。また、管材２６には、流体の逆流を防止する逆止弁２６０が設けられている。
連結部２０は、図１に示すように、改質部４と一酸化炭素除去部５とを連結するものである。この連結部２０には、改質部４や一酸化炭素除去部５の反応物および生成物や燃焼用の気体燃料を送る連結管２７（図２参照）等が設けられている。
改質部４は、触媒燃焼によって熱を発する燃焼器４０と、水蒸気および気化された液体燃料から触媒反応によって水素及び二酸化炭素を含む混合気を生成する改質器４１とを有している。
燃焼器４０には、管材（第３の流路）２３ａや連結管２７などを介して空気が供給され、管材（第３の流路）２３ｂや連結管２７などを介して燃焼用の気体燃料（例えば、水素ガス、メタノールガス等）が供給されるとともに、これらを酸化する触媒が設けられ、触媒燃焼による熱を発生するようになっている。また、燃焼器４０において燃焼された空気と気体燃料の混合気は、管材２２を介して排気されるようになっている。なお、燃焼器４０には、空気および気体燃料が混合気として供給されることとしても良い。また、管材２３ａ，２３ｂには、流体の逆流を防止する逆止弁２３０，２３０が設けられている。また、図示しない燃料電池では水素ガスの電気化学反応により電気が生成されるが、燃料電池から排出されたオフガスに含まれる未反応の水素ガスが空気と混合した状態で燃焼器４０や上述の燃焼器３０に供給されても良い。勿論、前記燃料容器１０２に貯留されている液体燃料が別の気化器によって気化されて、その気化した燃料と空気との混合気が燃焼器４０や燃焼器３０に供給されるようにしても良い。
改質器４１には、図１に示すように、気化器３１により気化された水および炭化水素系液体燃料の混合気が連結管２７を介して供給されるとともに、燃焼器４０から熱が加えられて、触媒反応による改質反応によって、水素及び二酸化炭素を含む混合気を生成するようになっている。なお、燃料がメタノールの場合には、改質器４１では、次式（１）、（２）のような化学反応が起こる。また、この改質器４１には、電気ヒータおよび温度センサの役割を兼ねる薄膜抵抗体（図示せず）が絶縁層を介して設けられているものであってもよい。この場合、この薄膜抵抗体に接続された配線は後述の断熱パッケージ６の外部に引き出されている。
ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→３Ｈ2＋ＣＯ2 …（１）
２ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→５Ｈ2＋ＣＯ＋ＣＯ2 …（２）
一酸化炭素除去部５は、改質器４１により生成される混合気中の、上記式（２）に示す化学反応によって副生成物として生成される微量の一酸化炭素を選択的に酸化して二酸化炭素に変えることで一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器５０を有している。この一酸化炭素除去器５０には、改質部４から連結部２０を介して熱が加えられるとともに、連結管２７を介して改質器４１から水素及び二酸化炭素を含む混合気が供給され、管材２４から空気が供給されるようになっている。また、この一酸化炭素除去器５０によって一酸化炭素が除去された状態の混合気は、管材（第２の流路）２５を介して燃料電池の燃料極に供給されるようになっている。なお、管材２４には、流体の逆流を防止する逆止弁（図示せず）が設けられている。また、この一酸化炭素除去器５０には、電気ヒータおよび温度センサの役割を兼ねる薄膜抵抗体（図示せず）が絶縁層を介して設けられていてもよい。この場合、この薄膜抵抗体に接続された配線は後述の断熱パッケージ６の外部に引き出されている。
なお、以上の反応装置本体部２における気化部３、改質部４および一酸化炭素除去部５は、例えば、アルミナ等のセラミック製の基板上にステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）等の金属によって形成される。
図２は、本実施の形態における反応装置１の概略構成を概念的に示すブロック図であり、図３は、反応装置本体部２の各反応器の内容積の一例を示す図であり、図４は、本実施の形態における緊急冷却装置の概略構成を示す図である。なお、図１と対応する部分には、同一の符号を付して示している。
この反応装置本体部２は、図２に示すように、断熱パッケージ６内に配設されている。なお、この断熱パッケージ６は、例えばステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）等の金属によって形成される。また、図２は反応装置１の概略構成を概念的に示すブロック図であるため、図示の便宜上、管材２１〜２６の配置や、改質器４１と燃焼器４０との位置関係を図１に示す位置関係と変更して示しているが、これは実際の位置関係を限定するものではない。
断熱パッケージ６は、例えば真空圧とされた断熱室６０を介して反応装置本体部２を包囲しており、真空断熱構造として反応装置本体部２から外部への放熱を防止している。なお、本実施の形態においては、断熱室６０の真空度は１０Ｐａ以下、好ましくは１Ｐａ以下となっている。また、断熱パッケージ６の内壁面には、反応装置本体部２からの輻射を反射して熱損失を抑制するための、金属反射膜による輻射シールド（図示せず）が設けられていてもよい。
ここで、本実施の形態における反応装置１の寸法の一例について説明すると、断熱パッケージ６の内部寸法は例えば、縦（図の左右方向）約４０ｍｍ、横（図の表裏方向）約２０ｍｍ、厚さ（図の上下方向）約１０ｍｍであって、容積は約７ｃｃである。また、この場合、図３に示すように、気化器３１の内容積は約０．０１ｃｃであり、改質器４１の内容積は約０．７ｃｃであり、一酸化炭素除去器５０の内容積は、１．７ｃｃであり、燃焼器４０の内容積は、０．１ｃｃである。
図２に示すように、この断熱パッケージ６の外面には、緊急冷却装置７が設けられている。緊急冷却装置７には管材９４，９５が接続され、管材９４は管材（第３の流路）２３ａに接続されている。また、管材９５は管材（第１の流路）２６に接続されている。緊急冷却装置７は、図４に示すように、異常検知装置８および冷却装置９を備えている。なお、図４では、断熱パッケージ６の内部の図示を省略している。
異常検知装置８は、断熱パッケージ６の外面温度の異常を検知するものであり、異常検知回路８０を有している。この異常検知回路８０においては、スイッチ８１、内蔵電池８２およびヒータ８３が直列に接続されている。このうち、スイッチ８１は、バイメタル型のスイッチであり、例えば外面温度が９０℃に達したときにオンとなるようになっている。また、スイッチ８１がオンとなったときに内蔵電池８２よりヒータ８３に電力を供給するようになっている。また、ヒータ８３は、電力の供給により発熱するようになっている。
冷却装置９は、異常検知装置８によって異常が検知されたときに断熱パッケージ６の内部、本実施の形態においては反応装置本体部２における反応物や生成物の流路に例えば水からなる冷却用流体を流入させるものであり、空気タンク９０および水タンク（保持容器）９１，９２を備えている。
空気タンク９０には、樹脂製弁９００によって圧縮空気が封入されており、本実施の形態においては、例えば、圧縮空気の体積は約４ｃｃ、気圧は約０．８ＭＰａとなっている。
樹脂製弁９００は、熱可塑性樹脂などによって形成されており、１ＭＰａ程度の圧力に耐えるようになっている。なお、樹脂製弁９００に適用可能な樹脂としては、ガス不透過性に優れた樹脂が好ましく、具体的には、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）材をポリ塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）でコーティングしたもの等を用いることができる。
この樹脂製弁９００の内部には、異常検知装置８のヒータ８３が埋設されており、樹脂製弁９００を加熱可能となっている。
空気タンク９０は、管材９３を介して水タンク９１，９２と接続されている。
水タンク９１，９２は水を貯留しており、本実施の形態においては、例えば、水タンク９１内の水の体積は約１ｃｃ、水タンク９２内の水の体積は約４ｃｃ、水タンク９１，９２の側壁の厚さは約０．１ｍｍとなっている。これら水タンク９１，９２には、空気タンク９０と反対の側に管材９４，９５が接続されており、図２に示すように、管材９４は管材２３ａに連通し、管材９５は管材２６に連通している。
これら管材９４，９５の内部には、図４に示すように、水タンク９１，９２からの漏水を防止する樹脂膜９４０，９５０が設けられている。これら樹脂膜９４０，９５０は、例えば０．２ＭＰａ以上の圧力が加えられることで破れるようになっている。なお、樹脂膜９４０，９５０に適用可能な樹脂としては、ガス不透過性に優れた樹脂が好ましく、具体的には、ポリ塩化ビニリデン等を用いることができる。
続いて、反応装置１を備える発電ユニット１００の概略構成について説明する。
図５は、本発明に係わる反応装置１を備える発電ユニット１００の一例を示す斜視図であり、図６は、発電ユニット１００を電源として用いる電子機器１１０の一例を示す斜視図である。
この図に示すように、発電ユニット１００は、例えば、フレーム１０１と、フレーム１０１に対して着脱可能な燃料容器１０２と、流路、ポンプ、流量センサ及びバルブ等を有する流量制御ユニット１０３と、上述の反応装置１と、燃料電池を有する発電モジュール１０４と、反応装置１及び発電モジュール１０４に空気（酸素）を供給するエアポンプ１０５と、外部の機器に対して電気的に接続するための外部インターフェース等を有する電源ユニット１０６とを具備して構成される。なお、発電モジュール１０４には、燃料電池を加湿する加湿器及び燃料電池で生成された副生成物を回収する回収器等が具備される。また、電源ユニット１０６には、発電モジュールで生成された電気を蓄電する二次電池や、電圧の変換を行うＤＣ−ＤＣコンバータなどが具備される。
このような発電ユニット１００は、図６に示すように、例えばノート型パーソナルコンピュータなどの電子機器１１０に電源として用いられるようになっている。但し、この発電ユニット１００は、例えば、ＰＤＡや電子手帳、デジタルカメラ、携帯電話機、腕時計、レジスタ、プロジェクタといった他の電子機器に用いられることとしても良い。
続いて、正常時における反応装置１の動作について説明する。
まず、液体燃料および水の混合液が燃料容器１０２から気化器３１に供給されて、当該気化器３１において気化される。このとき、気化器３１には、燃焼器３０で発生する反応熱（燃焼熱）が加えられる。
次に、気化器３１から水蒸気および気化された液体燃料が改質器４１に流入すると、当該改質器４１において水素等を含む混合気が生成される。このとき、改質器４１には、燃焼器４０で発生する反応熱（燃焼熱）が加えられ、改質器４１の温度は２５０℃〜４００℃に設定されている。
次に、生成された水素等を含む混合気と、管材２４から流入した空気とが一酸化炭素除去器５０を流動すると、当該一酸化炭素除去器５０において混合気中の一酸化炭素が酸化・除去される。このとき、一酸化炭素除去器５０には、連結部２０を介して改質器４１側から熱が加えられ、一酸化炭素除去器５０の温度は１２０℃〜２００℃に設定される。
そして、一酸化炭素が除去された状態の主に水素を含む混合気が、管材２５を介して外部の燃料電池の燃料極等に供給される。当該燃料電池では水素ガスの電気化学反応により電気が生成され、未反応の水素ガス等を含むオフガスが燃料電池から排出される。
但し、以上の動作は初期段階の動作であり、その後の発電動作中は、混合液が気化器３１に供給され続ける。そして、燃料電池から排出されたオフガスに空気が混合され、その混合気（以下、燃焼混合気する）が管材２１ａ，２１ｂ及び管材２３ａ，２３ｂに供給される。管材２１ａ，２１ｂに供給された燃焼混合気は燃焼器３０において燃焼されて燃焼熱を発生し、管材２３ａ，２３ｂに供給された燃焼混合気は燃焼器４０において燃焼されて燃焼熱を発生する。
なお、以上の動作においては、気化器３１や改質器４１、一酸化炭素除去器５０の温度を前記薄膜抵抗体によって検出し、この検出温度を用いて気化器３１、改質器４１および一酸化炭素除去器５０の温度を制御することが好ましい。これにより、以上の動作において断熱パッケージ６の外面温度は、約６０℃に保たれる。
続いて、異常発生時における反応装置１における緊急冷却装置７の動作について説明する。
まず、上記の正常動作中に反応装置１に異常が生じて断熱パッケージ６の外面温度が例えば９０℃を超えると、異常検知装置８のスイッチ８１がオンとなり、内蔵電池８２からヒータ８３に電力が供給される。
次に、ヒータ８３の発熱によって空気タンク９０の樹脂製弁９００が溶融し、空気タンク９０内の圧縮空気が管材９３を介して水タンク９１，９２内の水を加圧する。これにより、水タンク９１，９２内の水から樹脂膜９４０，９５０に０．２ＭＰａ以上の圧力が加わる結果、樹脂膜９４０，９５０が破れて、水タンク９１，９２内の水が管材９４，９５内に流出する。なお、このとき流出する水の初期圧力は、本実施の形態においては約０．７ＭＰａとなる。
そして、管材９４内に流出した水が管材２３ａ、燃焼器４０および管材２２の内部を順に満たし、これら管材２３ａ、燃焼器４０および管材２２を冷却するとともに、燃焼器４０の内部の反応を終了させる。また、管材９５内に流出した水が管材２６、気化器３１、改質器４１、一酸化炭素除去器５０および管材２５の内部を順に満たし、これら管材２６、気化器３１、改質器４１、一酸化炭素除去器５０および管材２５を冷却するとともに、気化器３１，改質器４１，一酸化炭素除去器５０の内部の反応を終了させる。なお、上記においては、管材９４が管材２３ａに接続され、管材９４内に流出した水が管材２３ａ、燃焼器４０および管材２２の内部を順に満たすとしたが、これに限らず、管材９４が管材２３ｂに接続され、管材９４内に流出した水が管材２３ｂ、燃焼器４０および管材２２の内部を順に満たすようにしてもよい。以上により、反応装置１が冷却される。
なお、本実施の形態においては、管材２２，２３ａや管材２５，２６の容積は無視できるほど微小であるため、水タンク９１内の水は管材２３ａ、燃焼器４０および管材２２から溢れて管材２２から排出され、水タンク９２内の水は管材２６、気化器３１、改質器４１、一酸化炭素除去器５０および管材２５から溢れて管材２５から排出される。また、管材２３ａ，２３ｂ内に流入する水は逆止弁２３０によって気化器３１と反対の側には流れないようになっており、管材２６に流入する水は逆止弁２６０によって燃焼器４０と反対の側には流れないようになっている。なお、管材２２および２５から排出される水の量は僅かであるため、更に、これらの水を回収する機構を設けるようにしてもよい。
また、上記においては、異常発生時における反応装置１における緊急冷却装置７の動作についてのみ説明したが、異常発生時には、緊急冷却装置７を動作させるとともに、更に、燃料容器１０２から気化器３１への水および液体燃料の供給、燃焼器３０、４０へ空気及び燃焼用の気体燃料の供給、及び、一酸化炭素除去器５０への空気の供給を停止させる構成を備えることが好ましい。
次に、本実施の形態による各反応部の温度変化を検証した結果について説明する。図７は、本発明に係る反応装置を冷却するのに必要な熱量を説明するための、各反応部の熱容量の一例を示す図であり、図８は、本実施の形態に対応して、反応装置本体部の各反応部の温度変化を検証した結果を示す図である。
本実施の形態においては、気化部３、改質部４および一酸化炭素除去部５の動作温度および熱容量は、例えば図７に示すような値を有する。この場合、これら気化部３、改質部４および一酸化炭素除去部５を６０℃に冷却するのに必要な熱量は合計で−６０６Ｊである。一方、５ｃｃ（水タンク９１，９２内の水量に相当）の水に対して６０６Ｊの熱を加えたときに水の温度は２８．８℃上昇するため、水タンク９１，９２の水温が室温の２５℃である場合には、この水が反応装置１を冷却しても水温は５３．８℃となる。図８に示す結果は、本実施の形態における構成と同一条件ではないが、近似した条件として、管材２６に、２０℃の水を、０．４２８ｃｃ／ｓｅｃの流量で連続的に流した場合の、各反応部の温度変化を計算した結果を示すグラフである。図８に示すように、この場合には、水を流し始めてから約１３秒後には、約５．６ｃｃの水が反応装置本体部２に流入し、改質部４、一酸化炭素除去部５および気化部３の温度がそれぞれ６０℃以下となる。このように、本実施の形態における構成によれば、異常検知装置８が異常を検知してから十数秒程度で、各反応部を６０℃以下とすることができる。
以上の反応装置１によれば、異常検知装置８によって断熱パッケージ６の外面温度の異常が検知されたときに冷却装置９が断熱パッケージ６内に水を流入させるので、反応装置１を水冷することができる。従って、反応装置１の異常時に断熱パッケージ６の外部に反応装置１内部の熱が漏れるのを防止することができる、つまり、外部への放熱を防止することができる。
また、冷却装置９は反応装置本体部２における反応物または生成物の流路に水を流入させることにより当該反応装置本体部２における反応を終了させるので、反応装置１の異常時に断熱パッケージ６の外部に熱が漏れるのを確実に防止することができる。
〔第２の実施の形態〕
次に、本発明に係る反応装置の第２の実施の形態について説明する。なお、上記第１の実施の形態との間で互いに対応する部分が同一に構成されている場合には、同一の符号を付して、その説明を省略する。
図９は、本実施の形態における反応装置１Ａの概略構成を概念的に示すブロック図である。
図９に示すように、上述の図１と同様に、反応装置１Ａは、反応装置本体部２Ａを備えている。この反応装置本体部２Ａの一酸化炭素除去器５０には、管材（第４の流路）２４ａから空気が供給され、一酸化炭素除去器５０内で一酸化炭素が除去された混合気は管材（第２の流路）２５ａを介して燃料電池の燃料極に供給されるようになっている。
この管材２４ａには、図９に示すように、断熱パッケージ６の外側で管材２４ｂ（排出経路）が接続され、管材２４ｂには電磁バルブ２４ｃ（第２の開閉手段）が設けられている。なお、この電磁バルブ２４ｃは、反応装置１Ａの正常時には、閉じた状態となっている。また、管材２４ａの管材２４ｂの接続された位置より上流側、つまり一酸化炭素除去器５０から離れる側に、流体の逆流を防止する逆止弁（図示せず）が設けられている。また、管材２５ａには、断熱パッケージ６の外側で電磁バルブ２５ｃ（第１の開閉手段）が設けられている。なお、この電磁バルブ２５ｃは、反応装置１Ａの正常時には、開いた状態となっている。
また、反応装置１Ａは、断熱パッケージ６の外面に緊急冷却装置７Ａを備えている。緊急冷却装置７Ａは、上述の第１の実施の形態の図４に示す緊急冷却装置７と同様の構成を備え、この緊急冷却装置７Ａの冷却装置９Ａは、例えば２ｃｃの水を貯留する水タンク９１Ａと、例えば３ｃｃの水を貯留する水タンク９２Ａとを有している。水タンク９１Ａには、空気タンク９０と反対の側に管材９４Ａが接続されており、図９に示すように、この管材９４Ａは管材２５ａに連通している。なお、管材２５ａに対する管材９４Ａの接続位置は、電磁バルブ２５ｃよりも上流側、つまり一酸化炭素除去器５０の側となっている。また、図９は反応装置１Ａの概略構成を概念的に示すブロック図であるため、図示の便宜上、管材９４Ａと管材９５との位置関係を図４と変更して示しており、また、管材２１〜２６の配置等を図１と変更して示しているが、これは実際の位置関係を限定するものではない。
この緊急冷却装置７Ａには、本発明における経路制御装置としての緊急制御装置７０が接続されている。
緊急制御装置７０は、電磁バルブ２４ｃ，２５ｃと接続されており、異常検知装置８によって異常が検知されたときに電磁バルブ２５ｃを閉め、電磁バルブ２４ｃを開けることにより、異常が検知されない場合と比較して、反応装置本体部２における反応物や生成物が流路中を流れる経路を変化させるようになっている。
具体的には、緊急制御装置７０は、異常検知装置８によって異常が検知されたときに電磁バルブ２５ｃを閉め、電磁バルブ２４ｃを開ける。これにより、水タンク９１Ａから管材９４Ａを介して流出する水は、反応装置本体部２における反応物および生成物の流れとは逆の方向、つまり、管材２５ａから一酸化炭素除去器５０に流れ、電磁バルブ２４ｃを介して管材２４ｂから排出される。また、水タンク９２Ａから管材９５を介して流出する水が管材２６から気化器３１、改質器４１、一酸化炭素除去器５０、管材２４ａの順に流れ、管材２４ａには逆止弁が設けられているため、電磁バルブ２４ｃを介して管材２４ｂから排出される。
すなわち、水タンク９１Ａから流出する水と水タンク９２Ａから流出する水とによって、管材２６、気化器３１、改質器４１、一酸化炭素除去器５０および管材２５ａが流路の両端から冷却されるとともに、気化器３１，改質器４１，一酸化炭素除去器５０の内部の反応が終了する。
以上の反応装置１Ａによれば、気化器３１、改質器４１および一酸化炭素除去器５０を流路の両側からそれぞれ冷却するので、より急速に反応装置１Ａを冷却することができる。図１０は、本実施の形態に対応して、反応装置本体部２Ａの各反応部の温度変化を検証した結果を示す図である。
図１０に示す結果は、本実施の形態に対応して、２０℃の水を管材９４Ａに０．４３ｃｃ／ｓｅｃの流量で連続的に流し、管材９５に０．７９ｃｃ／ｓｅｃの流量で連続的に流した場合の、各反応部の温度変化を計算した結果を示すグラフである。図１０に示すように、この場合には、水を流し始めてから約４秒後には、管材９４Ａ，９５を介して３．１６ｃｃ，１．７２ｃｃの水が反応装置本体部２に流入し、改質部４の温度は約６０℃、一酸化炭素除去部５の温度は約５０℃、気化部３の温度は約２０℃となり、反応装置１の温度が６０℃以下となる。このように、本実施の形態における構成によれば、異常検知装置８が異常を検知してから数秒程度で、各反応部を６０℃以下とすることができる。
なお、本発明は上記実施形態に限定されることなく、本発明の主旨を逸脱しない範囲において種々の改良及び設計の変更をおこなっても良い。
例えば、上記各実施形態においては水タンク９１，９２や、水タンク９１Ａ，９２Ａ内の水を空気タンク９０内の圧縮空気の圧力を利用して反応装置本体部２，２Ａの内部に流すこととして説明したが、空気ポンプを利用することとしても良いし、混合される２種の物質の化学反応により発生する気体の圧力を利用することとしても良い。また、モータ等の駆動装置とねじ等を用いた押出し機構との組合せによって水を直接押出したり、水タンク９１，９２や水タンク９１Ａ，９２Ａの蓋部分を押したりすることとしても良い。
また、異常検知装置８はバイメタル型のスイッチ８１によって断熱パッケージ６の外面温度の異常を検知することとして説明したが、サーミスタ等の測温素子や温度ヒューズ等と、コンパレータ回路との組合せによって検知することとしても良い。
また、異常検知装置８は断熱パッケージ６の外面温度の異常を検知することとして説明したが、断熱パッケージ６の内面温度の異常を検知することとしても良いし、反応装置本体部２，２Ａの外面温度や内面温度の異常を検知することとしても良い。また、断熱パッケージ６の外面温度や内面温度、反応装置本体部２の外面温度や内面温度の異常上昇または異常下降を検知することとしても良いし、断熱パッケージ６の不正解体を検知することとしても良い。更に、反応装置１，１Ａへの異常衝撃を検知することとしても良いし、反応装置１，１Ａの内部、或いは発電ユニット１００の内部での燃料漏れや水素漏れを検知することとしても良い。ここで、反応装置１，１Ａへの異常衝撃を検知する場合には、異常検知装置８のスイッチ８１として、電気式や機械式の加速度センサを用いることができる。
また、冷却装置９，９Ａは水タンク９１，９２，９１Ａ，９２Ａ内の水によって反応装置１，１Ａを冷却することとして説明したが、水に限らず、他の冷却用流体によって冷却することとしても良い。但し、このような流体としては、比熱の高いものが好ましい。
また、樹脂膜９４０，９５０は０．２ＭＰａ以上の圧力によって破られることとして説明したが、樹脂膜９４０，９５０を熱可塑性樹脂などで形成し、異常検知装置８による異常の検知時にオンとなるヒータによって破られることとしても良い。この場合には、ヒータの熱による水タンク９１，９２や水タンク９１Ａ，９２Ａの加熱を抑える観点から、樹脂膜９４０，９５０における水側の部分にポリスチレン等で断熱層を設けることが好ましく、樹脂膜９４０，９５０を水側からポリスチレン、ＰＶＤＣ、ＰＥＴ、ＰＶＤＣの順に４層構成とすることが更に好ましい。
また、冷却装置９，９Ａは反応装置本体部２，２Ａの内部に水を流入させることとして説明したが、更に、反応装置本体部２，２Ａの外部で、かつ断熱パッケージ６の内部に水を流入させることとしても良い。
また、断熱パッケージ６を金属製として説明したが、ガラス製としても良い。但し、断熱パッケージ６が急冷されて破損しないよう、熱変動に強いガラス製であることが好ましい。
本発明に係る反応装置における反応装置本体部の概略構成を示す側面図である。 第１の実施の形態における反応装置の概略構成を概念的に示すブロック図である。 反応装置本体部の各反応器の内容積の一例を示す図である。 第１の実施の形態における緊急冷却装置の概略構成を示す図である。 本発明に係る反応装置を備える発電ユニットの斜視図である。 発電ユニットを電源として用いる電子機器の一例を示す斜視図である。 本発明に係る反応装置を冷却するのに必要な熱量を説明するための、各反応部の熱容量の一例を示す図である。 第１の実施の形態に対応して、反応装置本体部の各反応部の温度変化を検証した結果を示す図である。 第２の実施の形態における反応装置の概略構成を概念的に示すブロック図である。 第２の実施の形態に対応して、反応装置本体部の各反応部の温度変化を検証した結果を示す図である。
符号の説明
１ 反応装置
２ 反応装置本体部
６ 断熱パッケージ
８ 異常検知装置
９ 冷却装置
２３ａ,２３ｂ 管材（第３の流路）
２４ａ 管材（第４の流路）
２４ｂ 管材（排出経路）
２４ｃ 電磁バルブ（第２の開閉手段）
２５，２５ａ 管材（第２の流路）
２５ｃ 電磁バルブ（第１の開閉手段）
２６ 管材（第１の流路）
３１ 気化器（化学反応器）
４０ 燃焼器
４１ 改質器（化学反応器）
５０ 一酸化炭素除去器（化学反応器）
７０ 緊急制御装置（経路制御装置）
９１，９２ 水タンク（保持容器）

Claims (13)

  1. 水と炭化水素系の液体燃料との混合液を含む反応物が供給されて反応を起こし、該反応により生成される水素を含む生成物を排出する反応装置本体部と、
    前記反応装置本体部を内部に収容する断熱パッケージと、
    異常を検知する異常検知装置と、を備える反応装置であって、
    前記断熱パッケージと前記反応装置本体部との間の空間は真空圧とされ、
    前記異常検知装置は、前記断熱パッケージの外面または内面の温度またはその温度変化を検知し、
    前記異常検知装置によって前記温度またはその温度変化の異常が検知されたときに前記反応装置本体部内に冷却用流体を流入させる冷却装置をさらに備えることを特徴とする反応装置。
  2. 水と炭化水素系の液体燃料との混合液を含む反応物が供給されて反応を起こし、該反応により生成される水素を含む生成物を排出する反応装置本体部と、
    前記反応装置本体部を内部に収容する断熱パッケージと、
    異常を検知する異常検知装置と、を備える反応装置であって、
    前記異常検知装置は、前記反応装置本体部の温度またはその温度変化、前記断熱パッケージの外面または内面の温度またはその温度変化、前記断熱パッケージに印加される加速度、または前記反応装置内での燃料漏れまたは水素漏れのうちいずれか一つを検知し、
    前記異常検知装置によって前記温度、前記温度変化、または前記加速度の異常、または前記燃料漏れまたは前記水素漏れのうちいずれか一つが検知されたときに前記反応装置本体部内に冷却用流体を流入させる冷却装置をさらに備えることを特徴とする反応装置。
  3. 請求項１または２記載の反応装置において、
    前記冷却用流体は水であることを特徴とする反応装置。
  4. 請求項１〜３のいずれか一項に記載の反応装置において、
    前記異常検知装置は、前記断熱パッケージの外面の温度の異常を検知し、
    前記冷却装置は、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記反応装置本体部内に前記冷却用流体を流入させることを特徴とする反応装置。
  5. 請求項４記載の反応装置において、
    前記反応装置本体部は、互いに連通された複数の化学反応器と、燃焼用燃料及び空気が供給され、燃焼用触媒を有して前記燃焼用燃料を触媒燃焼させ、燃焼熱により前記複数の化学反応器を所定の温度に設定する燃焼器とを備え、
    前記反応装置本体部は、少なくとも、前記複数の化学反応器に前記反応物を供給する第１の流路と、前記生成物を排出する第２の流路と、前記燃焼器に前記燃焼用燃料及び空気の何れかを供給する第３の流路とを有し、
    前記冷却装置は、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記第１乃至第３の流路の少なくとも何れかを介して、前記冷却用流体を前記反応装置本体部内に流入させることにより、当該反応装置本体部における反応を終了させることを特徴とする反応装置。
  6. 請求項５記載の反応装置において、
    前記冷却装置は、前記冷却用流体を保持する保持容器と、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記保持容器内に保持された前記冷却用流体を前記反応装置本体部内に流入させる手段と、を備えることを特徴とする反応装置。
  7. 請求項５記載の反応装置において、
    前記複数の化学反応器は、前記混合液を気化して混合気を生成する気化器と、前記混合気から水素を含むガスを生成する改質反応を起こす改質器と、前記改質反応における副生成物の一酸化炭素を二酸化炭素に変えて除去する一酸化炭素除去器とを互いに連通させて備えることを特徴とする反応装置。
  8. 請求項５記載の反応装置において、
    前記冷却装置は、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記第１及び第３の流路を介して、前記冷却用流体を、前記複数の化学反応器及び前記燃焼器内に流入させることを特徴とする反応装置。
  9. 請求項８記載の反応装置において、
    前記冷却装置は、前記第１,第３の流路、前記複数の化学反応器及び前記燃焼器内を満たす以上の量の前記冷却用流体を保持する保持容器と、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記保持容器内に保持された前記冷却用流体を前記反応装置本体部内に流入させる手段と、を備えることを特徴とする反応装置。
  10. 請求項５記載の反応装置において、
    前記冷却装置は、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記第１及び第２の流路を介して、前記冷却用流体を、前記複数の化学反応器内に流入させることを特徴とする反応装置。
  11. 請求項１０記載の反応装置において、
    前記冷却装置は、前記第１,第２の流路、前記複数の化学反応器内を満たす以上の量の前記冷却用流体を保持する保持容器と、前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記保持容器内に保持された前記冷却用流体を前記反応装置本体部内に流入させる手段と、を備えることを特徴とする反応装置。
  12. 請求項１０記載の反応装置において、
    前記反応装置本体部は、更に、前記複数の化学反応器の何れかに、当該化学反応器における反応を行わせるための空気を供給する第４の流路を有し、
    前記冷却装置は、前記第２の流路から前記生成物を排出する経路を開閉する第１の開閉手段と、前記第４の流路に前記冷却用流体を排出するための排出経路を設け、該排出経路を開閉する第２の開閉手段とを制御する経路制御装置を備え、
    前記異常検知装置により前記温度の異常が検知されたときに、前記経路制御装置により前記第２の流路から前記生成物を排出する経路を遮断するとともに前記排出経路を開放し、前記第１の流路から前記反応物が供給される方向と同方向に前記冷却用流体を流し、前記第２の流路から前記生成物が排出される方向とは逆方向に前記冷却用流体を流し、前記排出経路から前記冷却用流体を排出させることを特徴とする反応装置。
  13. 請求項１〜１２に記載の反応装置において、
    前記反応装置本体部は、排出した前記生成物を、該生成物により電気を生成する燃料電池に供給することを特徴とする反応装置。
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