JP4178202B2 - 薄膜製造方法 - Google Patents
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Description
このプラズマCVD装置は、プラズマ反応室内に原料ガスを供給し、一対のプラズマ放電電極によって放電を生じさせ、原料ガスを分解して基板上に堆積させることで、基板上に薄膜を形成するものである。
すなわち、本発明にかかる薄膜製造方法は、チャンバー内で基板と電極とを対向配置し、前記チャンバー内に少なくともSiH 4 を含む成膜原料及び少なくともH 2 を含む成膜ガスをガス圧力400Pa、前記SiH 4 :10〜15SCCM、前記H 2 :300SCCMに保持して供給しながら前記電極に100MHzの超高周波電力を供給することで、前記成膜ガスを分解して前記成膜原料を前記基板表面に堆積させて前記基板上に前記成膜原料からなる薄膜を形成する薄膜製造方法であって、前記電極として、梯子状電極を用いて、成膜処理時には、前記梯子状電極を前記基板と平行にしてかつ該基板との距離を6mmにした状態で、成膜速度を2.0nm/sとして成膜処理を行って、前記基板上に前記薄膜を形成することを特徴とする。
微結晶シリコンを高速で成膜するためには、成長表面上に成膜速度に応じた多量のSiH3等のラジカルとシリコンを結晶化するために十分な量の原子状水素とを供給する必要がある。プラズマCVDにおいて高速成膜を行なうために、つまり上記SiH3ラジカルと原子状水素とを増加させるためには電極に導入する電力を増加させることが有効であるが、この手法では、高次シランの生成やイオン衝撃が増加して膜質が低下することが問題であった。太陽電池(光電変換装置)として使用可能な高品質な膜質を得るためには、高次シランやイオン衝撃等による膜の損傷を抑制する事が重要である。
高次シランを抑制する方法としてはガス圧力を低くする、ガス流量を増加してガスの滞在時間を短縮する等の方法が考えられるが、実際には高速成膜と高品質成膜を両立する結果は得られていない。
なお、特許文献1に記載のプラズマCVD装置では、基板とカソードとの間隔が1mm〜1cmになるように一対のプラズマ放電電極間の間隔が設定されているが、これは、特許文献1に記載されているように、高圧力下で放電領域を基板とカソードの間に封じ込めてパウダーが生成されるのを抑制する事が目的であり、放電維持のために電極間距離を1mm〜1cmにすることが必要であった。電極間距離を狭くする事に効率を向上させる技術的な意味はなく、このプラズマCVD装置の構成に由来するものである。
特許文献1に記載のプラズマCVD装置では、電極として梯子状電極を用いていないため、一対のプラズマ放電電極による放電を維持するためには、基板とカソードとの間隔を上記範囲に設定する必要があるからである。
すなわち、上記の特許文献1に記載の構成は、特許文献1に記載のプラズマCVD装置を成立させるための必須要件であって、特段の知見に基づいてなされたものではないことは明らかである。
この結果、上記の製造条件下では、高品質な薄膜が得られること、また、薄膜の膜質を低下させずに、成膜速度を向上させることができるということを発見した。
高次シランはSiH3等のラジカル同士が衝突したり、ラジカルが母ガスであるシラン(SiH4)に衝突することにより生じる。また結晶化に必要な原子状水素は母ガスであるSiH4に衝突する事により消滅して減少してしまう。
このことから、上記のようにガラス基板を梯子状電極に近づけ、電極−基板間距離を狭めることで衝突頻度が低くなり高次シランおよび原子状水素の消滅が抑制されたと考えられる。またイオン衝撃が増加し結晶粒径が小粒径化等する膜質低下が予想されたのに反して、上記条件ではそのような悪影響はあらわれなかった。
このような知見は、従来は見落とされていて、本発明者らの研究によって初めて得られた、全く新規の知見である。
このように基板と梯子状電極との間の距離を極めて小さくした状態で成膜処理を施すことによって、薄膜の膜質を低下させる原因となると考えられる高次シランの発生を抑制することができ、高い投入電力下でもイオン衝撃の悪影響を回避できる。
すなわち、この薄膜形成装置では、膜質を低下させる要因を低減した状態で薄膜の形成が行われる。
このため、この薄膜形成装置では、従来よりも高品質の薄膜を製造することができる。
また、この薄膜形成装置では、薄膜の膜質を維持したままで、従来よりも成膜速度を速めることができる。
さらに、この薄膜製造方法によってアモルファス構造を有する光電変換層を製造した場合には、従来の光電変換層よりも光劣化の生じにくい光電変換層を得ることができる。
また、本発明にかかる薄膜製造方法によってアモルファス構造を有する光電変換層を製造した場合には、従来の光電変換層よりも光劣化の生じにくい光電変換層を得ることができる。
さらに、この光電変換装置では、本発明にかかる薄膜製造方法によって製造される光電変換層が、アモルファス構造を有する半導体薄膜である場合には、従来よりも光電変換層の光劣化が生じにくい。
ここで、この光電変換装置は、光電変換層を一層のみ有する構成であってもよい。また、この光電変換装置は、発電に利用する光の波長が異なる複数層の光電変換層を有する、いわゆるタンデム型光電変換装置のように、複数層の光電変換層を有する構成としてもよい。
また、本発明の参考例である光電変換装置において、前記光電変換素子は、前記半導体薄膜として、少なくとも一層以上の結晶性シリコン・ゲルマニウム薄膜を有していることを特徴とする。
また、本発明の参考例である光電変換装置において、前記光電変換素子は、前記半導体薄膜として、少なくとも一層以上の非晶質シリコン薄膜と一層以上の結晶性シリコン薄膜とを有する積層構造であることを特徴とする。
また、本発明の参考例である光電変換装置において、前記光電変換素子は、前記半導体薄膜として、少なくとも一層以上の非晶質シリコン薄膜と二層以上の結晶性シリコン薄膜とを有する積層構造であることを特徴とする。
また、本発明の参考例である光電変換装置において、前記光電変換素子は、前記半導体薄膜として、少なくとも一層以上の非晶質シリコン薄膜と一層以上の結晶性シリコン薄膜と一層以上の結晶性シリコン・ゲルマニウム薄膜とを有する積層構造であることを特徴とする。
また、本発明の参考例である光電変換装置において、前記光電変換素子は、前記半導体薄膜として、少なくとも一層以上の非結晶性シリコンカーバイド薄膜を有していることを特徴とする。
また、本発明の参考例である光電変換装置において、前記光電変換素子は、前記半導体薄膜として、少なくとも一層以上の結晶性シリコンカーバイド薄膜を有していることを特徴とする。
このため、この薄膜製造方法では、従来よりも高品質の薄膜を製造することができる。
また、この薄膜製造方法では、薄膜の膜質を維持したままで、従来よりも成膜速度を速めることができるので、従来よりも生産性が向上する。
さらに、この薄膜製造方法によってアモルファス構造を有する光電変換層を製造した場合には、従来の光電変換層よりも光劣化の生じにくい光電変換層を得ることができる。
図1に示すように、本実施形態にかかるプラズマCVD装置1は、成膜室10として、チャンバー12を有している。
チャンバー12の略中央には、両側面に梯子状電極13が設けられた成膜ユニット14が設けられている。この成膜ユニット14の両側面側には、ヒータカバー15を介して基板加熱ヒータ16が設けられている。
ここで、梯子状電極13とヒータカバー15との間には、成膜対象となる基板Kを設置するためのスペースが設けられている。また、梯子状電極13と成膜ユニット14との間には、製膜ユニット14を覆って製膜ユニット14への膜の付着(形成)を防止するための防着板22が設けられている。
さらに、チャンバー12には、図示せぬ減圧装置と、SiH4とH2とからなる原料ガスを含む処理原料ガスを供給する成膜ガス供給源とが接続されている。ここで、本実施形態では、図1及び図2に示す梯子状電極13からガス吹き出しを行う構成としたが、これに限られることなく、例えばガスを供給するマニホールドを、梯子状電極13の後方の、プラズマの発生に支障の無い位置に設置してもよい。
ここで、梯子状電極13と基板Kとの間隔は、極力小さくすることが好ましい。本実施の形態では、梯子状電極13と基板Kとの間隔の下限値は、各部材の位置精度の関係から、1mmとされている。
ここで、梯子状電極13に供給する超高周波電力は、40MHz以上とすることが好ましい。
このため、このプラズマCVD装置1では、膜質を低下させる要因を低減した状態で薄膜の形成が行われることとなり、従来よりも高品質の薄膜を製造することができる。
また、このプラズマCVD装置1では、薄膜の膜質を維持したままで、従来よりも成膜速度を速めることができる。
実際にこのプラズマCVD装置1によって薄膜の形成を行った結果、薄膜の膜質を維持したままで、従来の4倍にまで成膜速度を速めることができた。
この光電変換素子31は、ガラス基板K上に、SnO2やZnO等の透明性電極材料からなる第一透明電極層33が形成されている。
この第一透明電極層33上には、p型シリコン層34、第一光電変換層35(i層)、及びn型シリコン層36とが、この順番で形成されている。
さらに、n型シリコン層36上には、ZnOやITO(Indium Tin Oxide)等の透明電極材料からなる第二透明電極37とAlやAg等の金属材料からなる裏面電極38とが、この順番に形成されている。
この光電変換素子31では、第一透明電極層33と裏面電極38とは、それぞれ外部負荷40に接続されるようになっており、このように上記pin構造中に電子と正孔との対が発生することで、外部負荷40に電流が流れる。
図5に示す光電変換素子41は、図4に示す光電変換素子31において、上記第一のpin構造と第二透明電極37との間に、第一のpin構造とは波長感度の異なる第二のpin構造を形成したものである。
光電変換素子41は、n型シリコン層36上に、p型シリコン層42、i層となる第二光電変換層43、及びn型シリコン層44とを、この順番で形成し、n型シリコン層44上に、透明電極37と裏面電極38とを、この順番で形成したものである。
また、光電変換層を従来と同程度の変換効率とした場合には、従来よりも成膜速度を速めることができるので、これら光電変換装置は従来よりも低コストで製造することができる。
さらに、光電変換層が、アモルファス構造を有する半導体薄膜である場合には、従来よりも光電変換層の光劣化が生じにくかった。
具体的には、この光電変換層は、従来よりも光劣化後の安定化効率が1.07倍に向上していた。
ここで、上記プラズマCVD装置1の性能を検証するため、プラズマCVD装置1において、梯子状電極13と基板Kとの間の距離Dを、本発明の範囲内(すなわちD≦10mm)に設定した場合と、本発明の範囲外に設定した場合とで、得られる光電変換素子の変換効率の比較を行った。
この比較試験では、基板Kとして、5cm角のガラス基板を用いて、第一光電変換層35が微結晶シリコン薄膜からなる光電変換素子31を作成した。このときの成膜条件は、チャンバー12の内圧が133[Pa]、梯子状電極13に入力する超高周波電力は出力15W、周波数100MHzとし、チャンバー12内への原料ガスの供給量は、SiH4:10〜15SCCM、H2:300SCCMとした。
図6のグラフに示すように、梯子状電極13と基板Kとの間の距離Dが小さいほど、得られる光電変換素子の変換効率が高くなることがわかる。
ここで、距離Dを10mmとした場合及び7mmとした場合におけるチャンバー12の内圧は133[Pa]、距離Dを6mmとした場合におけるチャンバー12の内圧は400[Pa]である。また、このグラフで示す変換効率の値は、距離Dを10mmに設定し、かつ成膜速度を約0.7nm/sに設定して得られた光電変換素子の変換効率を1とした場合の相対値である。
一方、距離Dを7mmとした場合には、成膜速度を速めても、得られる光電変換素子の変換効率の低下は、距離Dを10mmとした場合に比べて緩やかであることがわかる。
さらに、距離Dを6mmとした場合には、距離Dを7mmとした場合及び10mmとした場合よりも得られる光電変換素子の変換効率が高く、また、成膜速度を速めても、得られる光電変換素子の変換効率の低下はほとんど生じないことがわかる。
次に、第一光電変換層35がアモルファスシリコン薄膜からなる光電変換素子31を、プラズマCVD装置1の梯子状電極13と基板Kとの間の距離Dを変えて複数種類作成し、距離Dによる性能の差を検証した。なお、成膜速度は、従来の一般的な成膜速度(0.3nm/s程度)に比べて高速の、1nm/sに設定した。
この結果を、図8〜図11のグラフに示す。
なお、これら図8〜図11に示す、距離Dに対する各値は、距離Dを25mmとした光電変換素子31の数値を1とした場合の相対値である。
そして、距離Dが本発明にかかる範囲(10mm)にある場合には、そうでない場合に比べて、上記改善効果が明確に現れている。
次に、プラズマCVD装置1の梯子状電極13と基板Kとの間の距離Dを本発明にかかる範囲内に設定して、第一光電変換層35が微結晶シリコン・ゲルマニウム薄膜からなる光電変換素子31を、光電変換層の成膜速度を0.5nm/sとしたものと、1.5nm/sとしたものとの二種類作成し、これらの性能評価を行った。
この結果を、図12〜図15のグラフに示す。
なお、これら図12〜図15に示す、成膜速度に対する各値は、成膜速度を0.5nm/sとした光電変換素子31の数値を1とした場合の相対値である。
次に、プラズマCVD装置1の梯子状電極13と基板Kとの間の距離Dを本発明にかかる範囲内に設定して、光電変換素子41の第二光電変換層43の成膜速度が0.7nm/sであるものと、2nm/sであるものとの二種類作成し、これらの性能評価を行った。
なお、この光電変換素子41の第一光電変換層35はアモルファスシリコン薄膜によって構成し、第二光電変換層43は微結晶シリコン薄膜によって構成した。
この結果を、図16〜図19のグラフに示す。
なお、これら図16〜図19に示す、成膜速度に対する各値は、成膜速度を0.5nm/sとした光電変換素子41の数値を1とした場合の相対値である。
10 成膜室
12 チャンバー
13 梯子状電極
14 成膜ユニット
15 ヒータカバー
16 基板加熱ヒータ
22 防着板
31 光電変換素子
33 第一透明電極
34 p型シリコン層
35 第一光電変換層
36 n型シリコン層
37 第二透明電極
38 裏面電極
39 集電電極
40 外部負荷
42 p型シリコン層
43 第二光電変換層
44 n型シリコン層
31,41 光電変換素子
K 基板
Claims (1)
- チャンバー内で基板と電極とを対向配置し、前記チャンバー内に少なくともSiH 4 を含む成膜原料及び少なくともH 2 を含む成膜ガスをガス圧力400Pa、前記SiH 4 :10〜15SCCM、前記H 2 :300SCCMに保持して供給しながら前記電極に100MHzの超高周波電力を供給することで、前記成膜ガスを分解して前記成膜原料を前記基板表面に堆積させて前記基板上に前記成膜原料からなる薄膜を形成する薄膜製造方法であって、
前記電極として、梯子状電極を用いて、
成膜処理時には、前記梯子状電極を前記基板と平行にしてかつ該基板との距離を6mmにした状態で、成膜速度を2.0nm/sとして成膜処理を行って、前記基板上に前記薄膜を形成することを特徴とする薄膜製造方法。
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