JP4046071B2 - Hydrogen purification device and fuel cell - Google Patents

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Description

本発明は、水素を含有する混合ガスの精製を行う水素精製装置および水素精製機能を備えた燃料電池に関する。   The present invention relates to a hydrogen purification apparatus for purifying a mixed gas containing hydrogen and a fuel cell having a hydrogen purification function.

燃料電池は、水素と酸素の電気化学反応によって発電する。燃料電池に供給される水素は、例えば、炭化水素系原料の改質反応によって生成される。改質反応では、水素の他、一酸化炭素、二酸化炭素などの不純物を含有した改質ガスが生成される。燃料電池を効率的、安定的に運転するために、改質ガスから不純物を除去し、水素の精製を行うことが望まれる。   A fuel cell generates electricity by an electrochemical reaction between hydrogen and oxygen. Hydrogen supplied to the fuel cell is generated by, for example, a reforming reaction of a hydrocarbon-based raw material. In the reforming reaction, reformed gas containing impurities such as carbon monoxide and carbon dioxide in addition to hydrogen is generated. In order to operate the fuel cell efficiently and stably, it is desired to remove impurities from the reformed gas and purify hydrogen.

特許文献１は、水素を精製するための水素回収装置を開示している。この水素回収装置は、膜保持体、水素透過膜、金属多孔板、スぺーサの積層構造を成す。   Patent Document 1 discloses a hydrogen recovery device for purifying hydrogen. This hydrogen recovery apparatus has a laminated structure of a membrane holder, a hydrogen permeable membrane, a metal porous plate, and a spacer.

特開２００２−１２４０９号公報JP 2002-12409 A

上述の構造については、更なる簡素化、および小型化という観点で改善の余地が残されていた。本発明は、水素精製装置の構造の簡素化、小型化を図ることを目的とする。   About the above-mentioned structure, the room for improvement was left from the viewpoint of the further simplification and size reduction. An object of the present invention is to simplify and miniaturize the structure of a hydrogen purifier.

本発明の水素精製装置は、第１流路プレート、第２流路プレート、および両流路プレートの間に介在する水素分離膜とを備える。第１流路プレートは、水素を含有した混合ガスを供給するための流路を形成する。第２流路プレートは、混合ガスから精製された水素を抽出するための流路を形成する。水素分離膜は、水素を選択的に透過する膜であり、例えば、パラジウムなどの貴金属、バナジウムなどのＶＢ族元素、およびこれらの合金によって構成することができる。第１流路プレートおよび第２流路プレート（以下、両者を「流路プレート」と総称する）の少なくとも一方は、水素分離膜との接触部において、水素分離膜を支持可能な間隔で、水素を通過させる連通孔を有している。   The hydrogen purification apparatus of the present invention includes a first flow path plate, a second flow path plate, and a hydrogen separation membrane interposed between both flow path plates. The first flow path plate forms a flow path for supplying a mixed gas containing hydrogen. The second flow path plate forms a flow path for extracting purified hydrogen from the mixed gas. The hydrogen separation membrane is a membrane that selectively permeates hydrogen, and can be composed of, for example, a noble metal such as palladium, a VB group element such as vanadium, and alloys thereof. At least one of the first flow path plate and the second flow path plate (hereinafter collectively referred to as “flow path plate”) has a hydrogen separation membrane at an interval at which the hydrogen separation membrane can be supported at the contact portion with the hydrogen separation membrane. It has a communicating hole which lets pass.

このような構造を適用することにより、流路プレートによって水素分離膜を支持することが可能となる。従って、水素分離膜を支持するための補強板の少なくとも一部が不要となるため、構造の簡素化、装置の小型化を図ることができる。   By applying such a structure, the hydrogen separation membrane can be supported by the flow path plate. Accordingly, since at least a part of the reinforcing plate for supporting the hydrogen separation membrane is not required, the structure can be simplified and the apparatus can be downsized.

本発明においては、水素分離膜上に電解質膜を形成してもよい。第２流路プレートは酸化ガスを供給するための流路を形成することになる。電解質膜は、水素分離膜よりも酸化ガス側に配置する。こうすることにより、混合ガス中の水素を精製しつつ、酸化ガスとの電気化学反応によって発電する燃料電池を構成することができる。このような燃料電池も、水素精製作用を奏するため、以下の説明では、特に断らない限り、広義の水素精製装置に含めるものとする。   In the present invention, an electrolyte membrane may be formed on the hydrogen separation membrane. The second flow path plate forms a flow path for supplying oxidizing gas. The electrolyte membrane is disposed closer to the oxidizing gas than the hydrogen separation membrane. By doing so, it is possible to configure a fuel cell that generates power by an electrochemical reaction with an oxidizing gas while purifying hydrogen in the mixed gas. Since such a fuel cell also exerts a hydrogen purification action, in the following description, it is assumed that it is included in a hydrogen purification apparatus in a broad sense unless otherwise specified.

燃料電池として構成する場合、水素分離膜、電解質膜は種々の材料で形成することが可能である。例えば、水素分離膜として、バナジウム、ニオブ、タンタルなどのＶＢ族元素、パラジウム、およびこれらの少なくとも一部を含む合金を用いることができ、電解質膜としては、例えば、ＢａＣｅＯ３、ＳｒＣｅＯ３系のセラミックスプロトン伝導体などの無機質を利用することができる。電解質層を水素分離膜上に形成することにより、０．１〜１μｍ程度にまで薄くすることが可能であり、電解質層における内部抵抗の低減を図ることもできる。 When configured as a fuel cell, the hydrogen separation membrane and the electrolyte membrane can be formed of various materials. For example, a VB group element such as vanadium, niobium, and tantalum, palladium, and an alloy containing at least a part thereof can be used as the hydrogen separation membrane, and examples of the electrolyte membrane include BaCeO 3 and SrCeO 3 based ceramics. Inorganic substances such as proton conductors can be used. By forming the electrolyte layer on the hydrogen separation membrane, the thickness can be reduced to about 0.1 to 1 μm, and the internal resistance in the electrolyte layer can be reduced.

燃料電池として構成する場合には、第１流路プレートおよび第２流路プレートは、導電性材料で形成するとともに、流路プレート間を絶縁することで、電極を兼用する構造としてもよい。こうすることで、更に、構造の簡素化を図ることができる。   When configured as a fuel cell, the first flow path plate and the second flow path plate may be formed of a conductive material, and may have a structure that also serves as an electrode by insulating the flow path plates. In this way, the structure can be further simplified.

本発明の水素精製装置において、燃料電池として構成するか否かに関わらず、水素分離膜のうち、第２流路プレートの底面によって支持されない部分については、水素を通過させる連通孔を有する補強板で支持するようにしてもよい。水素精製装置では、混合ガスの一部が水素抽出用の流路に透過するから、透過した水素よりも混合ガスの圧力の方が高く、第２流路プレートの底面によって支持されない部分では、この圧力差によって、水素分離膜が撓む可能性がある。上記補強板を設けることにより、このような撓みに起因する水素分離膜の損傷を抑制することが可能となる。   In the hydrogen purifying apparatus of the present invention, regardless of whether or not the fuel cell is configured, a portion of the hydrogen separation membrane that is not supported by the bottom surface of the second flow path plate has a reinforcing plate having a communication hole through which hydrogen passes. You may make it support by. In the hydrogen purifier, since a part of the mixed gas permeates the hydrogen extraction flow path, the pressure of the mixed gas is higher than that of the permeated hydrogen, and this part is not supported by the bottom surface of the second flow path plate. The hydrogen separation membrane may be bent due to the pressure difference. By providing the reinforcing plate, it is possible to suppress damage to the hydrogen separation membrane due to such bending.

本発明において、流路プレートは厚板材のエッチング加工など種々の方法で形成可能であり、複数の流路を形成するよう、流路の右側壁、底面、左側壁が連続的に現れる形状に薄板を曲げ加工して形成してもよい。この場合、連通孔は少なくとも底面に設けられる。薄板の利用には、連通孔を設けやすく、加工しやすいという利点がある。右側壁、左側壁（以下、両者を「側壁」と総称する）に、孔を設けることにより、複数の流路間でのガスの混合・拡散を図っても良い。   In the present invention, the flow path plate can be formed by various methods such as etching of a thick plate material, and a thin plate is formed in a shape in which the right side wall, the bottom surface, and the left side wall of the flow path continuously appear so as to form a plurality of flow paths. May be formed by bending. In this case, the communication hole is provided at least on the bottom surface. The use of a thin plate has an advantage that a communication hole is easily provided and processing is easy. Mixing / diffusion of gas between a plurality of flow paths may be achieved by providing holes in the right side wall and the left side wall (hereinafter collectively referred to as “side walls”).

薄板の曲げ加工で流路プレートを形成する場合、複数の流路間に間隙を設けるよう、右側壁と左側壁との間に上面が現れる形状、換言すれば連続的な矩形波断面形状に形成してもよい。この場合、上面にも、所定間隔で孔を設けてもよい。こうすることで、流路プレートの熱容量を下げることができ、水素精製装置の暖機の容易化を図ることができる。併せて、熱膨張率を低減することができ、流路プレートと水素分離膜の熱膨張率の差違に起因する剥離を抑制することができる。   When the flow path plate is formed by bending a thin plate, a shape in which the upper surface appears between the right side wall and the left side wall, in other words, a continuous rectangular wave cross-sectional shape is provided so as to provide a gap between the multiple flow paths. May be. In this case, holes may be provided on the upper surface at predetermined intervals. By doing so, the heat capacity of the flow path plate can be reduced, and warming up of the hydrogen purifier can be facilitated. In addition, the thermal expansion coefficient can be reduced, and peeling due to the difference in thermal expansion coefficient between the flow path plate and the hydrogen separation membrane can be suppressed.

本発明において、第１流路プレートおよび第２流路プレートは共に同一形状の部材を適用してもよい。この場合、例えば、水素を通過させる連通孔を有する補強板を用いて、第１流路プレート、第１の水素分離膜、第２流路プレート、補強板、第２の水素分離膜を単位とする積層構造を採っても良い。このような積層構造を採ることにより、比較的簡易な構造で、小型の水素精製装置を実現することができる。   In the present invention, members having the same shape may be applied to both the first flow path plate and the second flow path plate. In this case, for example, the first flow path plate, the first hydrogen separation membrane, the second flow path plate, the reinforcement plate, and the second hydrogen separation membrane are used as a unit by using a reinforcement plate having a communication hole through which hydrogen passes. A laminated structure may be adopted. By adopting such a laminated structure, a small hydrogen purifier can be realized with a relatively simple structure.

Ａ．装置構成：
図１は実施例としての燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。燃料電池１０は、水素と、空気中の酸素との電気化学反応によって発電する。本実施例においては、燃料電池１０は、水素精製機能を有さなくても構わない。燃料電池１０は、固体酸化物型、固体高分子型など種々のタイプを利用可能である。本システムでは、燃料電池１０に供給される水素は、炭化水素系の原料を改質して生成される。改質器２０は水素を生成するための装置であり、例えば、水蒸気改質、部分酸化反応、シフト反応などを行うための触媒を担持した反応器である。原料としては、炭化水素、アルコール、アルデヒドなどを利用することができる。 A. Device configuration:
FIG. 1 is an explanatory diagram showing a schematic configuration of a fuel cell system as an embodiment. The fuel cell 10 generates electricity by an electrochemical reaction between hydrogen and oxygen in the air. In the present embodiment, the fuel cell 10 may not have a hydrogen purification function. The fuel cell 10 can use various types such as a solid oxide type and a solid polymer type. In this system, hydrogen supplied to the fuel cell 10 is generated by reforming a hydrocarbon-based raw material. The reformer 20 is an apparatus for generating hydrogen, for example, a reactor carrying a catalyst for performing steam reforming, partial oxidation reaction, shift reaction, and the like. As raw materials, hydrocarbons, alcohols, aldehydes and the like can be used.

改質で生成されたガス（以下、「改質ガス」と称する）は、水素の他、二酸化炭素、一酸化炭素などの不純物が含まれている。水素精製装置１００は、水素を選択的に透過する水素分離膜１０６を用いて、水素の精製を行う。水素分離膜１０６としては、パラジウムなどの貴金属、バナジウムなどのＶＢ族元素、およびこれらの合金の薄膜を用いることができる。水素分離膜１０６は、約３００〜５００℃の範囲で作動する。本実施例の水素精製装置１００は、このように改質ガスの精製を行う装置としての利用例を示すが、改質ガスに関わらず水素を含有する種々の混合ガスの精製に利用可能である。   A gas generated by reforming (hereinafter referred to as “reformed gas”) contains impurities such as carbon dioxide and carbon monoxide in addition to hydrogen. The hydrogen purification apparatus 100 purifies hydrogen using a hydrogen separation membrane 106 that selectively permeates hydrogen. As the hydrogen separation membrane 106, a noble metal such as palladium, a VB group element such as vanadium, or a thin film of an alloy thereof can be used. The hydrogen separation membrane 106 operates in the range of about 300 to 500 ° C. Although the hydrogen purification apparatus 100 of the present embodiment shows an example of use as an apparatus for purifying the reformed gas as described above, it can be used for purifying various mixed gases containing hydrogen regardless of the reformed gas. .

図２は水素精製装置１００の分解斜視図である。また、図１の下方に、水素精製装置１００の断面構造を模式的に示した。水素精製装置１００は、種々の部材を積層した積層構造を成している。最下層には、改質ガスＧｒ用の流路を形成する流路プレート１０１が設けられている。その上には、水素分離膜１０６［０］が積層される。   FIG. 2 is an exploded perspective view of the hydrogen purifier 100. In addition, a cross-sectional structure of the hydrogen purifier 100 is schematically shown below the FIG. The hydrogen purification apparatus 100 has a laminated structure in which various members are laminated. The lowermost layer is provided with a flow path plate 101 that forms a flow path for the reformed gas Gr. A hydrogen separation membrane 106 [0] is stacked thereover.

水素分離膜１０６［０］の上には、分離された水素用の流路を形成するための流路プレート１０４［１］、補強板１０５［１］、水素分離膜１０６［１］が積層される。補強板１０５［１］は、水素分離膜１０６［１］を支持するためＳＵＳ材で構成された金属板であり、ガスを通過させるための連通孔が設けられている。流路プレート１０４［１］には、下面の水素分離膜１０６［０］で分離された水素を通過させるための連通孔１０４Ｈが設けられている。以下、同様にして、「改質ガス用の流路プレート１０４、水素分離膜１０６、水素用の流路プレート１０４、補強板１０５、水素分離膜１０６」を単位として積層されている。最上層には、流路プレート１０４［ｎ］とエンドプレート１０９によって改質ガスＧｒ用の流路が形成される。流路プレート１０４は、改質ガス用の流路と水素用の流路とを交互に形成している。改質ガスＧｒ中の水素は、その上下に隣接するいずれかの水素用流路に透過することになる。本実施例では、改質ガス用の流路と水素用の流路とが直交するように流路プレートが配置されているが、両者が同一方向となるように配置してもよい。   On the hydrogen separation membrane 106 [0], a channel plate 104 [1], a reinforcing plate 105 [1], and a hydrogen separation membrane 106 [1] for forming a separated hydrogen channel are laminated. The The reinforcing plate 105 [1] is a metal plate made of a SUS material for supporting the hydrogen separation membrane 106 [1], and is provided with a communication hole for allowing gas to pass therethrough. The channel plate 104 [1] is provided with a communication hole 104H through which hydrogen separated by the hydrogen separation membrane 106 [0] on the lower surface passes. In the same manner, “reformed gas channel plate 104, hydrogen separation membrane 106, hydrogen channel plate 104, reinforcing plate 105, hydrogen separation membrane 106” are laminated in the same manner. In the uppermost layer, a flow path for the reformed gas Gr is formed by the flow path plate 104 [n] and the end plate 109. The flow path plate 104 alternately forms reformed gas flow paths and hydrogen flow paths. Hydrogen in the reformed gas Gr permeates through any of the hydrogen flow paths adjacent above and below it. In this embodiment, the flow path plate is disposed so that the reformed gas flow path and the hydrogen flow path are orthogonal to each other, but they may be disposed in the same direction.

補強板１０５は、次に示す理由から、改質ガス用の流路プレート１０４の底面には設けられておらず、水素用の流路プレート１０４の底面にのみ設けられている。水素精製装置１００では、改質ガス中に含まれる水素が水素透過膜を透過するため、改質ガス用の流路内の方が、水素用の流路内よりも圧力が高い状態となっている。従って、この圧力差により、改質ガス用の流路プレート１０１、１０４［２］の底面に設けられた水素分離膜１０６［０］、１０６［２］は、水素用の流路プレート１０４［１］、１０４［３］側に押しつけられる。本実施例では、水素用の流路プレート１０４［１］、１０４［３］の底面は大きく開口している訳ではなく連通孔が設けられている程度であるため、水素分離膜を支持することが可能である。従って、補強板１０５を省略することができる。逆に、水素用の流路プレート１０４［１］、１０４［３］の底面については、流路プレートで水素分離膜１０６を支持することができないため、補強板１０５が必要となる。   The reinforcing plate 105 is not provided on the bottom surface of the reformed gas flow path plate 104 for the following reason, but is provided only on the bottom surface of the hydrogen flow path plate 104. In the hydrogen purification apparatus 100, since hydrogen contained in the reformed gas permeates the hydrogen permeable membrane, the pressure in the reformed gas channel is higher than that in the hydrogen channel. Yes. Therefore, due to this pressure difference, the hydrogen separation membranes 106 [0] and 106 [2] provided on the bottom surfaces of the reformed gas flow path plates 101 and 104 [2] cause the hydrogen flow path plate 104 [1]. , 104 [3] side. In this embodiment, since the bottom surfaces of the flow path plates 104 [1] and 104 [3] for hydrogen do not have large openings but are provided with communication holes, the hydrogen separation membrane is supported. Is possible. Therefore, the reinforcing plate 105 can be omitted. On the other hand, since the hydrogen separation membrane 106 cannot be supported by the flow path plate on the bottom surface of the flow path plates 104 [1] and 104 [3] for hydrogen, the reinforcing plate 105 is necessary.

Ｂ．製造工程：
図３は水素精製装置の製造方法を示す工程図である。まず、流路プレートを形成するための材料として金属の板材１０４を用意する（ステップＳ１０）。本実施例では、ＳＵＳ材の板材を用いるものとしたが、例えば、連通孔が設けられた底面部分と、流路の側壁を構成する部材とが、異なる材質となるよう熱伝導率や熱膨張率の異なる異種金属を貼り合わせたクラッド材を用いても良い。一例として、側壁には、ＳＵＳ材に比較して、熱伝導率が十分に高い高熱伝導率材料を適用することができる。こうすることで、改質ガスの熱を効率的に水素分離膜に伝達し、効率的な暖機を実現することができる。高熱伝導率材料としては、例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｔ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ａｌおよびこれらの合金を用いることができる。底面部分には、側壁よりも熱膨張率が低い低熱膨張率材料を適用することができる。但し、熱伝導率は十分に高い方が好ましい。かかる観点から、底面部分には、例えば、ＳＵＳ材自体の他、ＳＵＳ材に上記の高熱伝導率材料を含めた合金などを用いることができる。こうすることで、流路プレートと水素分離膜との間で、熱膨張率の差違に起因する剥離を抑制することができる。 B. Manufacturing process:
FIG. 3 is a process diagram showing a method for manufacturing a hydrogen purifier. First, a metal plate 104 is prepared as a material for forming the flow path plate (step S10). In this embodiment, a SUS material plate is used. For example, the bottom surface portion provided with the communication hole and the member constituting the side wall of the flow path are made of different materials so as to have different thermal conductivity and thermal expansion. You may use the clad material which bonded the dissimilar metal from which a rate differs. As an example, a high thermal conductivity material having a sufficiently high thermal conductivity as compared with the SUS material can be applied to the sidewall. By doing so, the heat of the reformed gas can be efficiently transmitted to the hydrogen separation membrane, and efficient warm-up can be realized. As the high thermal conductivity material, for example, Au, Ag, Pt, Ni, Cu, Al, and alloys thereof can be used. A low thermal expansion coefficient material having a lower thermal expansion coefficient than the side wall can be applied to the bottom surface portion. However, it is preferable that the thermal conductivity is sufficiently high. From such a viewpoint, for example, an alloy containing the above high thermal conductivity material in the SUS material can be used for the bottom surface portion, in addition to the SUS material itself. By carrying out like this, peeling resulting from the difference in thermal expansion coefficient between a flow path plate and a hydrogen separation membrane can be controlled.

次に、板材の一部をエッチング加工し、流路を形成する（ステップＳ１２）。エッチングの他、機械的な切削を用いても良い。その後、図中、破線で示すように、連通孔を形成して（ステップＳ１４）、流路プレート１０４が完成する。本実施例では、流路プレートの底面は、水素分離膜１０６を支持する作用を有するため、連通孔は、水素分離膜１０６の剛性と、改質ガスおよび水素の圧力差を考慮して、かかる作用に適した大きさ、間隔で設けることが好ましい。改質ガス用の流路プレート１０１を形成する場合には、連通孔の形成を省略すればよい。こうして形成された流路プレートに、図１および図２で示した順序で、補強板１０５、水素分離膜１０６、エンドプレート１０９を積層することにより、水素精製装置を構成することができる（ステップＳ１６）。   Next, a part of the plate material is etched to form a flow path (step S12). In addition to etching, mechanical cutting may be used. Thereafter, as shown by a broken line in the figure, a communication hole is formed (step S14), and the flow path plate 104 is completed. In the present embodiment, since the bottom surface of the flow path plate has an action of supporting the hydrogen separation membrane 106, the communication hole takes into consideration the rigidity of the hydrogen separation membrane 106 and the pressure difference between the reformed gas and hydrogen. It is preferable to provide at a size and interval suitable for the action. When forming the flow path plate 101 for the reformed gas, the formation of the communication hole may be omitted. By stacking the reinforcing plate 105, the hydrogen separation membrane 106, and the end plate 109 in the order shown in FIGS. 1 and 2 on the flow path plate thus formed, a hydrogen purifier can be configured (step S16). ).

以上で説明した水素精製装置では、流路プレート１０４の底面に連通孔を設けることにより、底面で水素分離膜を支持することが可能となり、補強板の一部を省略することができる。この結果、水素精製装置の構造の簡素化、および装置の小型化を図ることができる。   In the hydrogen purification apparatus described above, by providing the communication hole on the bottom surface of the flow path plate 104, the hydrogen separation membrane can be supported on the bottom surface, and a part of the reinforcing plate can be omitted. As a result, it is possible to simplify the structure of the hydrogen purifier and reduce the size of the apparatus.

Ｃ．第１変形例：
図４は第１変形例としての水素精製装置１００Ａの断面構成を示す説明図である。水素精製装置１００Ａは、エンドプレート１０９、１０９Ａ、流路プレート１０１Ａ、１０４Ａ、補強板１０５、水素分離膜１０６を積層して構成されている。変形例の流路プレート１０１Ａ、１０４Ａは、連続した矩形波状の断面となるよう薄板を曲げ加工して形成した。流路プレート１０１Ａの下面には剛性を確保するためエンドプレート１０９Ａを設けた。流路プレート１０１Ａとエンドプレート１０９Ａの間の空隙は、流路としては使用されず、流路プレート１０１Ａの５つの凹部がそれぞれ流路を形成する。流路プレート１０１Ａの上面には、熱容量を抑制するための調整孔１０１Ｈが設けられている。この調整孔１０１Ｈによって、流路プレート１０１Ａの熱容量を抑えることにより流路プレートを高熱伝導率材料で形成したのと同様の効果が得られる。 C. First modification:
FIG. 4 is an explanatory view showing a cross-sectional configuration of a hydrogen purification apparatus 100A as a first modification. The hydrogen purification apparatus 100A is configured by stacking end plates 109 and 109A, flow path plates 101A and 104A, a reinforcing plate 105, and a hydrogen separation membrane 106. The flow path plates 101A and 104A of the modified examples were formed by bending a thin plate so as to have a continuous rectangular wave cross section. An end plate 109A is provided on the lower surface of the channel plate 101A to ensure rigidity. The gap between the flow path plate 101A and the end plate 109A is not used as a flow path, and the five recesses of the flow path plate 101A each form a flow path. An adjustment hole 101H for suppressing the heat capacity is provided on the upper surface of the flow path plate 101A. By controlling the heat capacity of the flow path plate 101A by the adjustment hole 101H, the same effect as that obtained when the flow path plate is formed of a high thermal conductivity material can be obtained.

流路プレート１０４Ａ［１］も、同様に薄板の曲げ加工によって形成される。側壁Ｓ１、Ｓ２と底面Ｐ１で囲まれた部分が流路となる。底面Ｐ１は、その下面に位置する水素分離膜１０６［０］を支持する。上面Ｐ２は、補強板１０５［１］にろう付けされる。底面Ｐ１には、水素を通過させるための連通孔Ｈａが設けられ、上面Ｐ２には、熱容量を低減するための調整孔Ｈｂが設けられている。他の流路プレートも同様の構成を有している。   Similarly, the flow path plate 104A [1] is formed by bending a thin plate. A portion surrounded by the side walls S1, S2 and the bottom surface P1 is a flow path. The bottom surface P1 supports the hydrogen separation membrane 106 [0] located on the bottom surface thereof. The upper surface P2 is brazed to the reinforcing plate 105 [1]. The bottom surface P1 is provided with a communication hole Ha for allowing hydrogen to pass therethrough, and the top surface P2 is provided with an adjustment hole Hb for reducing the heat capacity. Other flow path plates have the same configuration.

図では、改質ガス用の流路と水素用の流路が交差するように配置されているが、両者が同一方向となるように配置してもよい。   In the drawing, the reformed gas channel and the hydrogen channel are arranged so as to intersect with each other, but they may be arranged in the same direction.

第１変形例によれば、実施例で説明した効果に加えて、薄板を用いることにより、流路プレート１０１、１０４を比較的容易に形成することができる利点がある。また、流路プレート１０１、１０４の軽量化を図ることもできる。   According to the first modification, in addition to the effects described in the embodiment, there is an advantage that the flow path plates 101 and 104 can be formed relatively easily by using a thin plate. Further, the weight of the flow path plates 101 and 104 can be reduced.

Ｄ．第２変形例：
図５は第２変形例としての水素精製装置１００Ｂの断面構成を示す説明図である。水素精製装置１００Ｂは、実施例と同様の順序で、流路プレート１０１Ｂ、１０４Ｂ、補強板１０５Ｂ、水素分離膜１０６、エンドプレート１０９、１０９Ａを積層して構成されている。流路プレート１０１Ｂ、１０４Ｂは、第１変形例と同様に薄板の曲げ加工によって形成されている。 D. Second modification:
FIG. 5 is an explanatory diagram showing a cross-sectional configuration of a hydrogen purifier 100B as a second modification. The hydrogen purification apparatus 100B is configured by stacking channel plates 101B and 104B, a reinforcing plate 105B, a hydrogen separation membrane 106, and end plates 109 and 109A in the same order as in the embodiment. The flow path plates 101B and 104B are formed by bending a thin plate as in the first modification.

第２変形例では、流路プレート１０４Ｂは、二つの側壁Ｓ３、Ｓ４が間隔を開けずに密着した構造となっている。各側壁と、底面Ｐ３に囲まれた部分が流路を構成する。底面Ｐ３には、水素を通過させるための連通孔が設けられている。補強板１０５Ｂにも、流路に対応した連通孔が設けられている。   In the second modification, the flow path plate 104B has a structure in which the two side walls S3 and S4 are in close contact with each other with no gap therebetween. Each side wall and the portion surrounded by the bottom surface P3 constitute a flow path. The bottom surface P3 is provided with a communication hole for allowing hydrogen to pass therethrough. The reinforcing plate 105B is also provided with a communication hole corresponding to the flow path.

第２変形例によれば、実施例および第１変形例で説明した効果に加え、流路の断面積を確保することができ、装置の更なる小型化を図ることが可能となる利点がある。   According to the second modified example, in addition to the effects described in the embodiment and the first modified example, there is an advantage that the cross-sectional area of the flow path can be secured and the device can be further downsized. .

Ｅ．第２実施例：
図６は第２実施例としての燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。第２実施例では、改質器２０で生成された改質ガスは、水素精製装置を経ることなく、直接、燃料電池２００に供給される。 E. Second embodiment:
FIG. 6 is an explanatory diagram showing a schematic configuration of a fuel cell system as a second embodiment. In the second embodiment, the reformed gas generated in the reformer 20 is directly supplied to the fuel cell 200 without passing through the hydrogen purifier.

図の下方に、燃料電池２００の断面構造を模式的に示した。第２実施例では、燃料電池２００が図示の構造を備えることにより、水素精製装置としての機能を兼用する。   A cross-sectional structure of the fuel cell 200 is schematically shown below the figure. In the second embodiment, since the fuel cell 200 has the structure shown in the drawing, it also functions as a hydrogen purifier.

燃料電池２００は、改質ガス用の流路を形成する流路プレート２０１の上面に、水素分離膜２０６［０］および電解質膜２０５［０］が積層される。その上面には、空気用の流路を形成する流路プレート２０４［１］、電解質膜２０５［１］、水素分離膜２０６［１］が積層される。その上面にも同様の順序で流路プレート２０４、水素分離膜２０６、電解質膜２０５が積層される。流路プレート２０４は、改質ガス用の流路と空気用の流路を交互に形成する。最上面には、改質ガス用の流路プレート２０４［ｎ］とエンドプレート２０９が積層される。   In the fuel cell 200, a hydrogen separation membrane 206 [0] and an electrolyte membrane 205 [0] are laminated on the upper surface of a flow path plate 201 that forms a flow path for reformed gas. On the upper surface, a channel plate 204 [1], an electrolyte membrane 205 [1], and a hydrogen separation membrane 206 [1] that form a channel for air are laminated. A flow path plate 204, a hydrogen separation membrane 206, and an electrolyte membrane 205 are laminated on the upper surface in the same order. The flow path plate 204 alternately forms reformed gas flow paths and air flow paths. On the uppermost surface, a reformed gas flow path plate 204 [n] and an end plate 209 are stacked.

各流路プレート２０４は、第１実施例の流路プレート１０４と同様の形状を成しており、底面には、連通孔が設けられている。流路プレート２０１、２０４は電子伝導性の材料で形成されており、各流路プレート間は、絶縁材２０７によって絶縁されている。改質ガス用の流路プレート２０１、２０４［２］、２０４［ｎ］はアノード電極として機能し、空気用の流路プレート２０４［１］、２０４［３］はカソード電極として機能する。流路プレート２０４には、第１実施例および変形例で示した種々の構造を適用可能である。   Each flow path plate 204 has the same shape as the flow path plate 104 of the first embodiment, and a communication hole is provided on the bottom surface. The flow path plates 201 and 204 are made of an electron conductive material, and the flow path plates are insulated by an insulating material 207. The reformed gas flow path plates 201, 204 [2] and 204 [n] function as anode electrodes, and the air flow path plates 204 [1] and 204 [3] function as cathode electrodes. Various structures shown in the first embodiment and the modified examples can be applied to the flow path plate 204.

水素分離膜２０６は、例えば、バナジウム、ニオブ、タンタルなどのＶＢ族元素、パラジウム、およびこれらの少なくとも一部を含む合金を用いることができる。電解質膜２０５は、例えば、ＢａＣｅＯ３、ＳｒＣｅＯ３系のセラミックスプロトン伝導体などの無機質を利用することができる。電解質膜２０５は水素分離膜２０６上に０．１〜１μｍ程度の厚さで形成されている。第２実施例では、水素分離膜２０６は流路プレート２０４の底面で支持できる程度の十分な剛性を有する厚さとし、補強板を省略した例を示したが、適宜、補強板を介在させてもよい。電解質膜２０５は、水素分離膜２０６と空気用の流路プレート２０４との間に配置される。 For the hydrogen separation membrane 206, for example, a VB group element such as vanadium, niobium, or tantalum, palladium, or an alloy containing at least a part thereof can be used. For the electrolyte membrane 205, for example, an inorganic material such as a BaCeO 3 or SrCeO 3 ceramic proton conductor can be used. The electrolyte membrane 205 is formed on the hydrogen separation membrane 206 with a thickness of about 0.1 to 1 μm. In the second embodiment, the hydrogen separation membrane 206 has a thickness that has sufficient rigidity to support the bottom surface of the flow path plate 204, and the reinforcing plate is omitted. However, the reinforcing plate may be appropriately interposed. Good. The electrolyte membrane 205 is disposed between the hydrogen separation membrane 206 and the air flow path plate 204.

第２実施例の燃料電池２００では、水素分離膜２０６によって改質ガス中の水素を抽出しつつ、電解質膜２０５によって発電を行わせることができる。従って、水素精製装置を省略することができ、燃料電池システムの構造の簡素化を図ることができる。また、流路プレート２０４によって水素分離膜２０６を支持することにより、燃料電池２００自体の構造の簡素化、装置の小型化を図ることもできる。   In the fuel cell 200 of the second embodiment, power can be generated by the electrolyte membrane 205 while hydrogen in the reformed gas is extracted by the hydrogen separation membrane 206. Therefore, the hydrogen purifier can be omitted, and the structure of the fuel cell system can be simplified. Further, by supporting the hydrogen separation membrane 206 by the flow path plate 204, the structure of the fuel cell 200 itself can be simplified and the apparatus can be downsized.

以上、本発明の種々の実施例について説明したが、本発明はこれらの実施例に限定されず、その趣旨を逸脱しない範囲で種々の構成を採ることができることはいうまでもない。   Although various embodiments of the present invention have been described above, the present invention is not limited to these embodiments, and it goes without saying that various configurations can be adopted without departing from the spirit of the present invention.

実施例としての燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows schematic structure of the fuel cell system as an Example. 水素精製装置１００の分解斜視図である。1 is an exploded perspective view of a hydrogen purification apparatus 100. FIG. 水素精製装置の製造方法を示す工程図である。It is process drawing which shows the manufacturing method of a hydrogen purification apparatus. 第１変形例としての水素精製装置１００Ａの断面構成を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the cross-sectional structure of 100 A of hydrogen purification apparatuses as a 1st modification. 第２変形例としての水素精製装置１００Ｂの断面構成を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows the cross-sectional structure of the hydrogen purification apparatus 100B as a 2nd modification. 第２実施例としての燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。It is explanatory drawing which shows schematic structure of the fuel cell system as 2nd Example.

符号の説明Explanation of symbols

１０...燃料電池
２０...改質器
１００、１００Ａ、１００Ｂ...水素精製装置
１０１、１０１Ａ、１０１Ｂ...流路プレート
１０１Ｈ...調整孔
１０４Ｈ...連通孔
１０４...流路プレート（板材）
１０４Ａ、１０４Ｂ...流路プレート
１０５、１０５Ｂ...補強板
１０６...水素分離膜
１０９、１０９Ａ...エンドプレート
２００...燃料電池
２０１、２０４...流路プレート
２０５...電解質膜
２０６...水素分離膜
２０７...絶縁材 DESCRIPTION OF SYMBOLS 10 ... Fuel cell 20 ... Reformer 100, 100A, 100B ... Hydrogen refiner 101, 101A, 101B ... Flow path plate 101H ... Adjustment hole 104H ... Communication hole 104 .. .Flow path plate (plate material)
104A, 104B ... channel plate 105,105B ... reinforcing plate 106 ... hydrogen separation membrane 109, 109A ... end plate 200 ... fuel cell 201, 204 ... channel plate 205 .. Electrolyte membrane 206 ... Hydrogen separation membrane 207 ... Insulating material

Claims (4)

燃料電池であって、
水素を含有した混合ガスを供給するための流路を形成する第１流路プレートと、
前記混合ガスから精製された水素を抽出するための流路または該水素と反応させるための酸化ガスを供給するための流路を形成する第２流路プレートと、
前記第１流路プレートと第２流路プレートの間に介在し、水素を選択的に透過する水素分離膜と、
前記水素分離膜上に形成された電解質膜を備え、
前記第１流路プレートおよび第２流路プレートは導電性材料で形成され、前記第１流路プレートと第２流路プレートとは絶縁されており、
前記第１流路プレートおよび第２流路プレートの少なくとも一方は、前記水素分離膜との接触部において、前記水素分離膜を支持可能な間隔で、水素を通過させる連通孔を有する燃料電池。 A fuel cell ,
A first flow path plate that forms a flow path for supplying a mixed gas containing hydrogen;
A second flow path plate that forms a flow path for extracting purified hydrogen from the mixed gas or a flow path for supplying an oxidizing gas for reacting with the hydrogen; and
A hydrogen separation membrane interposed between the first flow path plate and the second flow path plate and selectively permeating hydrogen;
An electrolyte membrane formed on the hydrogen separation membrane ,
The first flow path plate and the second flow path plate are formed of a conductive material, and the first flow path plate and the second flow path plate are insulated,
At least one of the first flow path plate and the second flow path plate is a fuel cell having a communication hole through which hydrogen passes at a contact portion with the hydrogen separation membrane at an interval capable of supporting the hydrogen separation membrane. 水素精製装置であって、
水素を含有した混合ガスを供給するための流路を形成する第１流路プレートと、
前記混合ガスから精製された水素を抽出するための流路または該水素と反応させるための酸化ガスを供給するための流路を形成する第２流路プレートと、
前記第１流路プレートと第２流路プレートの間に介在し、水素を選択的に透過する水素分離膜と、
前記第１流路プレートおよび第２流路プレートの少なくとも一方は、複数の流路を形成するよう、流路の右側壁、底面、左側壁が連続的に現れる形状に薄板を曲げ加工して形成されており、前記底面は、前記水素分離膜と接触し、前記水素分離膜を支持可能な間隔で、水素を通過させる連通孔を有する水素精製装置。 A hydrogen purifier,
A first flow path plate that forms a flow path for supplying a mixed gas containing hydrogen;
A second flow path plate that forms a flow path for extracting purified hydrogen from the mixed gas or a flow path for supplying an oxidizing gas for reacting with the hydrogen; and
A hydrogen separation membrane that is interposed between the first flow path plate and the second flow path plate and selectively permeates hydrogen;
At least one of the first flow path plate and the second flow path plate is formed by bending a thin plate into a shape in which the right side wall, the bottom surface, and the left side wall of the flow path continuously appear so as to form a plurality of flow paths. The hydrogen purifier has a communication hole through which the bottom surface is in contact with the hydrogen separation membrane and allows hydrogen to pass therethrough at an interval capable of supporting the hydrogen separation membrane . 請求項２記載の水素精製装置であって、
前記第１流路プレートおよび第２流路プレートの少なくとも一方は、
前記複数の流路間に間隙を設けるよう、前記右側壁と左側壁との間に上面が現れる形状に形成されており、
前記上面には、所定間隔で孔が設けられている水素精製装置。 The hydrogen purifier according to claim 2,
At least one of the first flow path plate and the second flow path plate is
It is formed in a shape in which an upper surface appears between the right side wall and the left side wall so as to provide a gap between the plurality of flow paths,
A hydrogen purification apparatus, wherein holes are provided at predetermined intervals on the upper surface. 請求項２または３記載の水素精製装置であって、
前記第１流路プレートおよび第２流路プレートは共に同一形状の部材であり、
水素を通過させる連通孔を有する補強板を有し、
第１流路プレート、第１の水素分離膜、第２流路プレート、補強板、第２の水素分離膜を単位とする積層構造となっている水素精製装置。 The hydrogen purifier according to claim 2 or 3,
The first flow path plate and the second flow path plate are both members having the same shape,
A reinforcing plate having a communication hole through which hydrogen passes;
A hydrogen purification apparatus having a laminated structure with a first flow path plate, a first hydrogen separation membrane, a second flow path plate, a reinforcing plate, and a second hydrogen separation membrane as a unit.
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