JP4029356B2 - ハードコートフィルムおよび光学機能性フィルム - Google Patents

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Description

本発明は、ディスプレイ用部材に主として用いられる、ハードコートフィルム及び該フィルムを用いた反射防止フィルム、光拡散シート、プリズム状レンズシート、近赤外線遮断フィルム、透明導電性フィルム、防眩フィルム、などの光学機能性フィルムに関する。詳しくは、基材フィルムと無機微粒子を含有するハードコート層、さらに他の光学機能層（ハードコート層、光拡散層、プリズム層、赤外線吸収層、透明導電層、防眩層など）との密着性に優れ、かつ耐擦傷性に優れる、ハードコートフィルム、およびそれを用いた光学機能性フィルムに関する。
一般に、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）等のディスプレイの部材に用いられるハードコートフィルムは、熱可塑性樹脂フィルムとハードコート（ＨＣ）層が、接着性改質樹脂層を介して積層されている。さらに、ディスプレイ用光学機能フィルムは、一般には、機能の異なる光学機能性フィルムを、粘着剤層を介して貼り合わせて使用される。しかしながら、大型のフラットディスプレイは、近年の低価格化の市場からの要求が大きくなっている。そのため、ディスプレイ用部材においても、１枚のハードコートフィルムに他の光学機能層を積層した複合フィルムの開発が行われている。例えば、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）では、ハードコートフィルムに、外光の映り込みを防止する反射防止層（ＡＲ層）、光の集光や拡散に用いられるプリズム状レンズ層、輝度を向上させる光拡散層などの光学機能層を積層した光学用複合機能性フィルムが挙げられる。
ハードコートフィルムの基材となる熱可塑性樹脂フィルムには、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリアミド、アクリル、ポリカーボネート（ＰＣ）、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、環状ポリオレフィン等からなる透明フィルムが用いられている。これらの基材フィルムの中でも、特に、二軸配向ポリエステルフィルムは、優れた透明性、寸法安定性、耐薬品性の点から、各種光学機能性フィルムの熱可塑性樹脂フィルムとして広く使用されている。
一般に、二軸配向ポリエステルフィルムや二軸配向ポリアミドフィルムのような二軸配向熱可塑性フィルムの場合、フィルム表面は高度に結晶配向しているため、各種塗料、接着剤、インキなどとの密着性に乏しいという欠点がある。このため、従来から二軸配向熱可塑性樹脂フィルム表面に種々の方法で易接着性を付与する方法が提案されてきた。
また、ポリオレフィンフィルムのような極性基を有しないフィルムでは、各種塗料、接着剤、インキなどとの密着性が非常に乏しいため、事前にコロナ放電処理、火焔処理などの物理的処理や化学処理を行った後、フィルム表面に種々の方法で易接着性を付与する方法が提案されてきた。
例えば、フィルム、ポリエステル、アクリル、ポリウレタン、アクリルグラフトポリエステルなどの接着性改質樹脂を含む接着性改質層を、塗布法によって熱可塑性樹脂フィルムの表面に設けることにより、熱可塑性樹脂フィルムに易接着性を付与する方法が一般的に知られている。この塗布法の中でも、結晶配向が完了する前の熱可塑性樹脂フィルムに、直接または必要に応じてコロナ放電処理を施してから、前記の樹脂の溶液または樹脂を分散媒で分散させた分散体を含有する水性塗布液を基材フィルムに塗布し、乾燥後、少なくとも一軸方向に延伸し、次いで熱処理を施して、熱可塑性樹脂フィルムの結晶配向を完了させる方法（いわゆる、インラインコート法）や、熱可塑性樹脂フィルムの製造後、該フィルムに水系または溶剤系の塗布液を塗布後、乾燥する方法（いわゆる、オフラインコート法）が工業的に広く実施されている。
ＬＣＤ、ＰＤＰ等のディスプレイは、年々大型化と低コスト化が進み、その部材として用いられる光学機能性フィルムの製造工程において、生産速度を高くすることが行われている。このような製造工程の高速化にともない、ハードコート層、拡散層、プリズム層のような機能層と基材フィルムとの界面に、硬化収縮にともなう応力がより生じやすくなっている。そのため、ディスプレイを製造するために、光学機能性フィルムを特定のサイズにカッティングする際に、前記の界面における密着性が不十分であると、端部が特に剥がれやすくなるという問題がおこってきた。この傾向は、ロール状に巻き取ったフィルムの大型化や、製造工程における生産速度の高速化が進むほど、カッティング時の衝撃による界面の剥離の影響はより顕著になり、従来の密着性のレベルでは不十分となってきている。
さらに、前記のプリズム層や拡散層等の機能層を形成させるために使用する加工剤は、環境負荷の低減の点から、有機溶剤で希釈せずに直接、基材フィルムに加工剤を塗布する場合が多い。そのため、有機溶剤による接着性改質層の濡れ性向上効果が十分に得られない場合があるため、より高い密着性が要求される。一方、ハードコートのように平滑性を重視する用途では、加工剤の粘度を下げて良好なレベリング効果を得るために、加工剤を有機溶剤で希釈する場合が多い。この場合には、接着性改質基材フィルムの接着性改質層には、適度な耐溶剤性が要求される。
機能層と基材フィルム間の密着性を向上させるためには、接着性改質層を構成する樹脂に、ガラス転移温度が低い樹脂を用いる方法が一般的である。しかしながら、ガラス転移温度の低い樹脂を用いた場合、接着性改質基材フィルムをロール状に連続的に巻き取り、ロール状フィルムからフィルムを巻きだす際に、耐ブロッキング性が低下する傾向がある。
また、近年、低コスト化のために、ハードコート層や拡散層などの機能層を基材フィルムに積層するための加工機の大型化が進み、基材フィルムとして使用される易接着フィルムのロール径も大型化してきている。これにともなって、ロールの巻きズレ防止のために、高張力で巻き取る場合、特に、ロールの巻き芯部では高い圧力で圧着されるために、ブロッキングがより発生しやすくなる。
耐ブロッキング性を向上させるためには、接着性改質基材フィルムの表面に凹凸を付与し、接触面積を小さくする方法が一般的に採用される。フィルム表面に凹凸を付与するためには、接着性改質層または基材フィルム中に含有させる、無機粒子あるいは有機粒子の含有量を増やす方法、あるいは粒径の大きな粒子を用いる方法が一般的である。しかしながら、一般的に市販で入手できる粒子の屈折率は接着性改質層に用いる樹脂の屈折率と相違しており、またフィルムの延伸処理にともない粒子の周囲にボイドが形成されるため、これらの方法では、フィルムの光線透過率の低下、ヘーズの上昇などが生じる。特に、光学機能性フィルムの基材フィルムに要求される、透明性が低下する。すなわち、従来の方法では、工程の高速化やフィルムのロール径の大型化にともなう新たな問題により、透明性を維持しながら、機能層との密着性や耐ブロッキング性を向上させることは極めて困難であった。
さらに、近年、光学機能性フィルムは、導光板との密着を防ぐ、透過率を高める、あるいはカールを低減するなどの目的で、基材フィルムの両面にハードコート層を設ける場合、あるいはプリズムレンズ層や光拡散層のような光学機能層と反対側の面にもハードコート層を積層する場合が多くなってきている。特に、ハードコートフィルムは、通常、熱硬化型樹脂や紫外線硬化型樹脂のような電離放射線硬化型樹脂を用いて、熱可塑性樹脂フィルム上に厚みが３〜１０μｍの薄い硬化塗膜（ハードコート層）を形成させている。
ところが、ハードコート層の厚みは、基材フィルムと比べ薄いため、ハードコートフィルム自体の硬さは、基材フィルムの影響を受け、十分に高くならない。そのため、ハードコートの耐擦傷性をさらに向上させるために、ハードコート層に無機粒子を含有させることが検討されている。
一方、ハードコート層に無機粒子を含有させた場合、ハードコート層中の硬化型樹脂の比率が低下するため、接着性改質基材フィルムの接着性改質層とハードコート層の界面における密着性が低下する。
特に、二軸配向ポリエステルフィルムは、プリズムレンズやハードコート等に使用されるアクリル系樹脂を主成分とするコート剤との密着性が悪いことが知られている。このため、ポリエステルフィルムの表面に、ポリウレタン等よりなる接着性改質層を形成したものが、各種提案されている（例えば、特許文献１を参照）。しかしながら、ポリウレタンよりなる接着性改質層を形成したものでは、ハードコート層などの機能層との密着力は向上するものの、基材であるポリエステルフィルムとの密着力が十分でなく、結果的に接着性改質層と機能層との界面で密着性が不十分である。特に、接着性改質層と無機粒子を含有するハードコート層との界面の密着性が顕著に劣っている。
特開平６−３４００４９号公報
また、インラインコート法によって、二軸配向ポリエチレンテレフタレートからなる基体フィルム上に、共重合ポリエステルとポリウレタンを主たる構成成分とする樹脂組成物層を設け、基材ポリエステルフィルムとインキ等の機能層との密着性を向上させる方法が提案されている（例えば、特許文献２を参照）。具体的には、縦方向に一軸延伸されたポリエステルフィルムに、共重合ポリエステルとポリウレタン（＝２０／８０；質量％）を含む水分散性塗布液を塗布後、テンターに導き、乾燥、横延伸後、２２０℃で熱固定し易接着性二軸配向ポリエステルフィルムを得ている。
特公昭６４−６０２５号公報
しかしながら、特許文献２記載の方法では、密着性は改善されるものの、近年、光学機能性フィルムに使用する基材フィルムとして要求される、基材フィルムとハードコート層や拡散層などの機能層、特に接着性改質層と無機粒子を含有するハードコート層との界面の密着性が不十分である。
本出願人は、二軸配向ポリエチレンテレフタレートからなる基材フィルム上に、共重合ポリエステルとポリウレタン、および適度な粒径の無機粒子を添加した樹脂組成物層を設け、さらに、光学用基材フィルムとして極めて重要な特性である透明性を維持しつつ、市場からの要求レベルの密着性を十分満足することができ、且つ、光学的欠点の少ない積層ポリエステルフィルムを提案した（例えば、特許文献３、４を参照）。具体的には、縦方向に一軸延伸されたポリエステルフィルムに、共重合ポリエステル、ポリウレタン（＝２０／８０；質量％）及び２種類の平均粒径の異なるシリカ粒子、アニオン性界面活性剤を含む水分散性塗布液を塗布後、テンターに導き、乾燥、横延伸後、２４０℃で熱固定して得た、易接着性二軸配向ポリエステルフィルムを開示した。
特許文献３及び４で得られた易接着性二軸配向ポリエステルフィルムは、優れた密着性及び耐ブロッキング性、透明性を有し、且つ異物、スクラッチキズ等の光学的欠点は大幅に改善され、従来要求された特性を満足するものであった。しかしながら、前述のように、近年の低コスト化、ディスプレイの大画面化にともない、光学機能性フィルム用の基材フィルムとして要求される、基材フィルムと、ハードコート層、拡散層、プリズム層などの機能層との密着性、及び耐ブロッキング性への要求レベルは年々厳しくなる傾向にある。特に、接着性改質層と無機粒子を含有するハードコート層との界面の密着性に対しては現在の市場の要求品質に十分に満足できるものではなくなっている。
特開平１１−３２３２７１号公報 特開２０００−２４６８５５号公報
また、本出願人は、密着性の均一性を改善するために、塗布量の変動を低減した易接着フィルムロールに関する発明を提案した（例えば、特許文献５を参照）。特許文献５の実施例には、縦方向に一軸延伸されたポリエステルフィルムに、共重合ポリエステルとポリウレタン（＝５０／５０；質量％）、平均粒径１．４μｍのシリカ粒子、及びフッ素系界面活性剤を含む水分散性塗布液を塗布後、乾燥炉で１２０℃にて乾燥後、横延伸し、次いで２２０℃で熱固定処理して得た、易接着性二軸配向ポリエステルフィルムが記載されている。得られたフィルムロールは、優れた密着性をフィルムロール全体で均一に有するものであり、市場からの要求レベルを満足するものであった。しかしながら、接着性改質層と無機粒子を含有するハードコート層との界面の密着性に対しては、十分に満足できるものではない。
特開２００４−１０６６９号公報
また、耐擦傷性の向上を目的として、易接着ポリエチレンテレフタレートフィルム上に粒径約５０ｎｍ以下のシリカ超微粒子を樹脂１００質量部に対して約４０質量部含有する電離放射線硬化型ハードコート剤をドライ厚みで約１５μｍとなるように塗布し、電子線で硬化させたハードコートフィルムが提案されている（例えば、特許文献６を参照）。しかしながら、このハードコートフィルムは、ハードコート層の硬度が高く、耐擦傷性に優れるが、接着性改質層と無機粒子を含有するハードコート層との界面の密着性に対しては、現在の市場の要求品質に十分に満足できるものではなくなっている。
特開２０００−１１２３７９号公報
一方、共重合ポリエステルとメラミン架橋剤からなる接着性改質層を有する易接着ポリエチレンテレフタレートフィルムに粒子を含有しないハードコート層を積層したハードコートフィルムが提案されている（例えば、特許文献７を参照）。しかしながら、このハードコートフィルムは、ハードコート層との密着性及びハードコート層の硬度は十分に満足できるものではない。
特開２００４−１６０７７４号公報
すなわち、従来技術では、高い硬度を維持しつつ、近年、要求される高速カッティングに耐えうる密着性、特に、無機粒子を含有するハードコート層との密着性に優れるハードコートフィルムは得られていない。
本発明の目的は、接着性改質層と無機粒子を含有するハードコート層との界面の密着性に高度に優れ、かつ硬度の高いハードコートフィルム及びそれを用いた光学機能性フィルムを提供することにある。
前記の課題は、以下の解決手段により達成することができる。
すなわち、本発明における第１の発明は、熱可塑性樹脂フィルムＡの片面または両面に、共重合ポリエステル及びポリウレタンを含む接着性改質層Ｂを形成させた接着性改質基材フィルムと、該フィルムのいずれか片面の接着性改質層Ｂの表面に無機微粒子を含有するハードコート層Ｃが積層された、Ａ／Ｂ／ＣまたはＢ／Ａ／Ｂ／Ｃの層構成を含むハードコートフィルムであって、接着性改質層Ｂは、ポリエステル（ＰＥｓ）相とポリウレタン（ＰＵ）相のミクロ相分離構造またはナノ相分離構造を有し、かつ走査型プローブ顕微鏡を用いてハードコートフィルムの切削面を位相測定モードで観察した際に、接着性改質層Ｂとハードコート層Ｃの界面から深さ２０ｎｍまでの範囲における、下記（１）式で定義される、接着性改質層Ｂのポリウレタン相（位相像で明色相を示す）の面積率が３０％以上６０％以下であることを特徴とするハードコートフィルムである。
ＰＵ相の面積率（％）＝（ＰＵ相の面積／測定面積）×１００ ・・・（１）
第２の発明は、熱可塑性樹脂フィルムＡの片面または両面に、共重合ポリエステル及びポリウレタンを含む接着性改質層Ｂを形成させた接着性改質基材フィルムと、該フィルムのいずれか片面の接着性改質層Ｂの表面に無機微粒子を含有するハードコート層Ｃが積層された、Ａ／Ｂ／ＣまたはＢ／Ａ／Ｂ／Ｃの層構成を含むハードコートフィルムであって、接着性改質層Ｂは、ポリエステル（ＰＥｓ）相とポリウレタン（ＰＵ）相のミクロ相分離構造またはナノ相分離構造を有し、かつ走査型プローブ顕微鏡を用いて接着性改質層Ｂの表面を位相測定モードで観察した際に、下記（２）式で定義される、接着性改質層Ｂの表面のポリエステル相（位相像で暗色相を示す）の面積率が、５μｍх５μｍの範囲で３５％以上９０％未満であることを特徴とするハードコートフィルムである。
ＰＥｓ相の面積率（％）＝（ＰＥｓ相の面積／測定面積）×１００ ・・・（２）
第３の発明は、ハードコート層Ｃ中の無機微粒子の含有量が２０〜８０質量％であることを特徴とする第１または２の発明に記載のハードコートフィルムである。
また、第４の発明は、熱可塑性樹脂フィルムには、粒子を含有しない、または５０ｐｐｍ以下含有し、接着性改質層には粒子を０．１〜２０質量％含有することを特徴とする請求項１または２に記載のハードコートフィルムである。
第５の発明は、粒子がシリカ粒子であることを特徴とする第４の発明に記載のハードコートフィルムである。
第６の発明は、第１または２の発明に記載のハードコートフィルムのハードコート層Ｃとは反対面に、ハードコート層、光拡散層、プリズム状レンズ層、電磁波吸収層、近赤外線遮断層、透明導電層から選択される、少なくとも１層の光学機能層が積層された光学機能性フィルムである。
第７の発明は、第１または２の発明に記載のハードコートフィルムのハードコート層Ｃの上に、反射防止層または防汚層が積層された光学機能性フィルムである。
である。
本発明のハードコートフィルムは、熱可塑性樹脂フィルムとハードコート層の中間層として、ポリエステル相とポリウレタン相に、特異的なミクロ相分離構造またはナノ相分離構造を有し、接着性改質層の切削面におけるハードコート層との界面付近のポリウレタン相の面積率が特定の範囲にある。そのため、無機微粒子を含むハードコート層を積層しても、高い硬度を維持しながら、ハードコート層との密着性を向上させることができる。さらに、拡散層、プリズム層などの光学機能層との密着性にも優れている。
さらに、接着性改質層にのみ特定の粒径の粒子を特定量含有させたり、あるいは接着性改質層の表面のポリエステル相またはポリウレタン相のいずれかの相に粒子を偏在化させたりすることで、透明性を高度に維持しながら、耐ブロッキング性、ハンドリング性、耐スクラッチ性を改善することができる。したがって、透明性が高度に要求される、ハードコートフィルムや光学機能性フィルムとして有用である。特に、接着性改質層にシリカ粒子を含有させた場合、ポリウレタン相にシリカ粒子を偏在化させることができるので、耐ブロッキング性に劣るポリウレタンの欠点を補うことができる。
本発明において、課題に記載された、密着性と硬度の定義について、まず説明する。
本発明のハードコートフィルムにおいて、密着性とは、無機微粒子を含有するハードコート層に、粘着テープによる碁盤目剥離試験（１００個の升目）を１０回繰り返した後の、ハードコート層と基材フィルムの接着性改質層との界面の密着性を意味する。本発明においては、下記式で定義される密着性が８０％以上のものを合格とする。好ましくは８５％以上、特に好ましくは９０％以上である。
密着性（％）＝（１−升目の剥がれた個数／１００個）×１００
また、本発明で用いる接着性改質基材フィルムにおいては、密着性とは、溶剤希釈型の光硬化型アクリル系樹脂を紫外線により硬化させたハードコート層を、フィルムの接着性改質層に形成させ、粘着テープによる碁盤目剥離試験（１００個の升目）を１０回繰り返した後の、アクリル系ハードコート層とフィルムの接着性改質層との界面の密着性を意味する。本発明においては、下記式で定義される密着性が８０％以上のものを合格とする。好ましくは８５％以上、特に好ましくは９０％以上である。
密着性（％）＝（１−升目の剥がれた個数／１００個）×１００
また、本発明でいう硬度とは、ＪＩＳ−Ｋ５４００に準拠する鉛筆硬度試験によって評価される「鉛筆硬度」を意味する。鉛筆硬度は、ハードコートフィルムのハードコート層の表面について鉛筆硬度試験を５回繰り返し、いずれの試験でも傷が観察されるなどの外観異常が認められなかった場合、その試験に使用した鉛筆の硬度を鉛筆硬度とする。例えば、３Ｈの鉛筆を用いて、５回の試験操作を行い、１回でも外観異常が生じなければ、その材料の鉛筆硬度を３Ｈとする。
また、本発明で用いる接着性改質基材フィルムの耐ブロッキング性とは、２枚のフィルム試料の接着性改質層が対向するように重ね合わせ、これに１ｋｇｆ／ｃｍ２ の圧力を５０℃、６０％ＲＨの雰囲気下で２４時間密着させた後、剥離し、その剥離状態が「接着性改質層の転移がなく軽く剥離できるもの」を合格とする。
さらに、本発明で透明性が高度に優れるフィルムとは、ヘーズが１．５％以下のフィルムを意味する。好ましくは、ヘーズが１．０％以下である。
本発明で用いる接着性改質基材フィルムにおいて、優れた密着性と耐ブロッキング性を得るためには、接着性改質層の表面に特異的なミクロ相分離構造またはナノ相分離構造を発現させることが重要である。さらに、本発明のハードコートフィルムにおいて、接着性改質基材フィルムの接着性改質層と無機微粒子を含有するハードコート層との密着性を高めるためにも、接着性改質層の表面、すなわちハードコート層との界面に、特異的なミクロ相分離構造またはナノ相分離構造を発現させることが重要である。
しかしながら、本発明のハードコートフィルムにおいて、接着性改質層Ｂは熱可塑性樹脂フィルムＡとハードコート層Ｃの中間層となる。すなわち、ハードコートフィルムの表面からは、接着性改質層Ｂの表面の相分離構造を観察することができない。そのため、本発明では、ハードコートフィルムを切削し、その切削面からハードコート層との界面近くの接着性改質層の相分離構造を観察した。
本発明における接着性改質層の特異的な相分離構造は、接着性改質層形成のために用いる塗布液の樹脂組成、界面活性剤の種類と濃度、塗布量、接着性改質層の乾燥条件、及び熱固定条件などを、選択的に採用し、それらを制御することにより、形成させることができる。
まず、本発明で用いる接着性改質基材フィルムの製造方法について、ポリエチレンテレフタレート（以下、ＰＥＴと略称する）を代表例にして概要を説明するが、当然この代表例に限定されるものではない。
易滑性付与を目的とした粒子を実質的に含有していないＰＥＴのペレットを十分に真空乾燥した後、押出し機に供給し、２８０℃でシート状に溶融押出しし、冷却固化せしめて未配向ＰＥＴシートを製膜する。この際、溶融樹脂が約２８０℃に保たれた任意の場所で、樹脂中に含まれる異物を除去するために高精度濾過を行う。得られた未配向シートを、８０〜１２０℃に加熱したロールで長手方向に２．５〜５．０倍延伸して、一軸配向ＰＥＴフィルムを得る。
その後、一軸配向ＰＥＴフィルムの片面、若しくは両面に、前記の共重合ポリエステル及びポリウレタンの水溶液を塗布する。前記の水性塗布液を塗布するには例えば、リバースロール・コート法、グラビア・コート法、キス・コート法、ロールブラッシュ法、スプレーコート法、エアナイフコート法、ワイヤーバーバーコート法、パイプドクター法、含浸・コート法およびカーテン・コート法などが挙げられ、これらの方法を単独であるいは組み合わせて行うことができる。
次いで、フィルムの端部をクリップで把持して、８０〜１８０℃に加熱された熱風ゾーンに導き、乾燥後幅方向に２．５〜５．０倍に延伸する。引き続き２２０〜２４０℃の熱処理ゾーンに導き、１〜２０秒間の熱処理を行い、結晶配向を完了させる。この熱処理工程中で、必要に応じて、幅方向あるいは長手方向に１〜１２％の弛緩処理を施してもよい。
まず、本発明で用いる接着性改質基材フィルムの接着性改質層の相分離構造について説明する。次に、本発明のハードコートフィルムや光学機能性フィルムに用いる原料及び製造条件について、前記の相分離構造を制御するための条件因子も含め、詳しく説明する。
（１）接着性改質層の相分離構造
本発明において、接着性改質層は、共重合ポリエステルを主成分とするポリエステル相（以下、ＰＥｓ相と略記することもある。）と、ポリウレタンを主成分とするポリウレタン相（以下、ＰＵ相と略記することもある。）のミクロ相分離構造またはナノ相分離構造を有する。
本発明のハードコートフィルムにおいて、接着性改質層Ｂは、無機微粒子を含有するハードコート層と熱可塑性樹脂フィルムとの密着性を改善する目的で用いられる。さらに、前記のハードコート層とは反対側の表面に、同じハードコート層や他の光学機能層を積層する場合、それらの層と熱可塑性樹脂フィルムとの密着性を改善する目的でも用いられる。
本発明において、接着性改質層Ｂは、ポリエステル（ＰＥｓ）相とポリウレタン（ＰＵ）相にミクロ相分離またはナノ相分離した構造を有し、かつ走査型プローブ顕微鏡を用いてハードコートフィルムの切削面を位相測定モードで観察した際に、接着性改質層Ｂとハードコート層Ｃの界面から深さ２０ｎｍまでの範囲における、下記式で定義される、接着性改質層Ｂのポリウレタン相（位相像で明色相を示す）の面積率（ＰＵ面積率）が３０％以上６０％以下であることが重要な特徴である。
ＰＵ相の面積率（％）＝（ＰＵ相の面積／測定面積）×１００
なお、上記のＰＵ相の面積率は、以下のようにして求める。
熱可塑性樹脂フィルム／接着性改質層／ハードコート層を構成単位とする本発明のハードコートフィルムにおいて、中間層の接着性改質層のＰＵ相の面積率を算出するためには、内部に埋没した接着性改質層を表面に露出させる必要がある。
接着性改質層を表面に露出させる方法としては、表面界面物性解析装置（ダイプラ・ウインテス株式会社製、ＳＡＩＣＡＳ）を用いて、斜め方向からフィルムを切削する方法が好適である。次いで、走査型プローブ顕微鏡（ＳＰＭ）を用いて、位相測定モード（フェーズモード）で接着性改質層の位相像から相分離構造を観察し、ハードコート層近傍のＰＵ相の面積率を求める。
接着性改質層の切削面における、ハードコート層との界面の近傍におけるポリウレタン相の面積率は、下記のような技術的意義がある。
ポリウレタン相の面積率が６０％を超えると、接着性改質基材フィルムの製造時に、接着性改質層の表面におけるポリウレタン相の比率が相対的に大きくなり、耐ブロッキング性が低下する頻度が増える。一方、ポリウレタン相の面積率が３０％未満では、密着性が低下する頻度が増える。特に、無溶剤型のハードコート剤やレンズ形成用樹脂に対する密着性の低下が著しくなる。
ハードコート層との界面付近の接着性改質層における、ポリウレタン相の面積率の上限は、耐ブロッキング性の点から、５０％が好ましい。一方、ＰＵ相の面積率の下限は、ハードコート層やアクリル系樹脂からなる他の光学機能層との密着性の点から、３５％が好ましい。
また、ハードコート層を積層する前の接着性改質基材フィルムの接着性改質層の表面には、ＰＥｓ相とＰＵ相のミクロ相分離構造またはナノ相分離構造が観察される。そして、走査型プローブ顕微鏡を位相測定モードで観察した場合、下記式で定義される、接着性改質層の表面におけるポリエステル相（位相像で暗色相を示す）の面積率は、５μｍ×５μｍの範囲で３５％以上９０％未満である。なお、本発明において、熱可塑性樹脂フィルムの両面に接着性改質層を設ける場合、いずれの接着性改質層も上記と同様のポリエステル相の面積率を有する。
ＰＥｓ相の面積率（％）＝（ＰＥｓ相の面積／測定面積）×１００
この接着性改質層の表面におけるＰＥｓ相の面積率は、下記のような技術的意義がある。ＰＥｓ相の面積率が３５％未満では、接着性改質層の表面におけるポリウレタン相の面積率が相対的に大きくなり、耐ブロッキング性が低下する頻度が増える。一方、ＰＥｓ相の面積率が９０％以上では密着性が低下する頻度が増える。特に、無溶剤型のハードコート剤に対する密着性の低下が著しくなる。
接着性改質層の表面におけるＰＥｓ相の面積率の下限は、耐ブロッキング性の点から、４０％が好ましく、さらに好ましくは４５％、特に好ましくは５０％である。一方、接着性改質層の表面におけるＰＥｓ相の面積率の上限は、アクリル系樹脂からなる機能層との密着性の点から、８５％が好ましく、さらに好ましくは８０％、特に好ましくは７５％である。
なお、本発明において、接着性改質層の表面の相分離構造の評価は、走査型プローブ顕微鏡（ＳＰＭ）による位相測定モード（フェーズモード）を使用した。フェーズモードは、通常ダイナミックフォースモード（ＤＦＭモード；エスアイアイ・ナノテクノロジー社製ＳＰＭを用いた場合）による表面形態観察と同時に行う位相遅れ測定モードのことである。
走査型プローブ顕微鏡（ＳＰＭ）の位相測定モード（フェーズモード）による接着性改質層の相分離構造の測定原理を、簡単に説明する。
フェーズモードでは、ＤＦＭ動作をさせたときのカンチレバー振動の位相遅れを検出する。ＤＦＭ動作では、共振させたカンチレバーの振動振幅が一定となるように探針・試料間の距離を制御して形状を測定する。ここで、カンチレバーを振動させるためのバイモルフ（圧電素子）を振動させる信号を，「入力信号」と呼んだ場合、位相測定モードでは、この「入力信号」 に対する実効的なカンチレバーの振動信号の位相遅れを振動振幅と同時に検出する。位相遅れは、表面物性の影響に敏感に応答し、軟らかい試料表面ほど遅れが大きくなる。この位相遅れの大きさを画像化することにより、表面物性の分布（位相像またはフェーズ像等と呼ばれる）を観察することが可能となる。よって、複数の物性の異なる樹脂相が表面に存在した場合、本測定法により、相分離構造の評価が可能となる。
ただし、接着性改質層の相分離構造の評価は、走査型プローブ顕微鏡による表面物性分布評価モードであれば、位相測定モード以外にも、摩擦力測定モードや粘弾性測定モード等の他モードでも良く、最も感度良く相分離構造を評価できる観察モードを選択することが重要である。なお、位相測定モードにおいては、接着性改質層の粘弾性の差異による位相遅れを検出できるだけでなく、吸着力の大小のような表面物性の差異による位相遅れも検出が可能である。
なお、接着性改質層の切削面の相分離構造を観察する場合、相分離構造の観察を容易にするために、ＳＰＩＰソフトウェア（Ｉｍａｇｅ Ｍｅｔｒｏｌｏｇｙ社製、Ｖｅｒｓｉｏｎ４．１）で位相像を読み込み、色均一化（Ｃｏｌｏｒ Ｅｑｕａｌｉｚａｔｉｏｎ）処理を行って、コントラストを強くすることが好ましい。この理由は下記の通りである。
表面界面物性解析装置（ＳＡＩＣＡＳ）を用いて、ハードコートフィルムを基材フィルム側から内部に切削する場合、切削方向に対し、接着性改質層の切削面の変形を完全に避けることは困難である。また、接着性改質層に含まれる無機粒子は切削できないため、無機粒子の周辺には、切削時のダメージの結果として、ボイドが発現することが避けられない。このような切削により、表面に露出した接着性改質層と熱可塑性樹脂フィルムまたはハードコート層、その他の機能層との界面では、ＰＵ成分がＰＥｓ成分に比べて支配的になる。これは、ＰＵ成分がＰＥｓ成分に比べて変形を受けやすい点、ＰＥｓ成分の物性と接着性改質層に隣接する熱可塑性樹脂フィルムとの物性の差が小さい点、斜め方向から切削した接着性改質層の厚みが極めて薄い点から、コントラストの差が小さくなると推察している。
本発明における接着性改質層の相分離構造は、大きさの点からは、ミクロ相分離構造またはナノ相分離構造に相当するものである。本発明で用いる接着性改質基材フィルムにおける接着性改質層の表面（ハードコート層との界面）の位相差像を観察した場合、下記のような相分離構造を有していることが分かる。
ＰＥｓ相を長軸と短軸を有する連続構造とみなした場合、短軸方向の幅が最大でも１μｍで、長軸方向の長さが１μｍを超える連続構造を主体とするものである。すなわち、ＰＥｓ相の全体の面積に対し、前記の連続構造を有する部分の面積が８０％以上であり、好ましくは８５％以上、さらに好ましくは９０％以上である。また、前記の定義に記載の連続構造に該当しない、島状に分散しているＰＥｓ相であっても、接着性改質層の内部では連続構造を有しているものの末端が表面に現れているものもある。
このＰＥｓ相の連続構造の大きさは、短軸方向の幅が最大でも１μｍであることが好ましく、より好ましくは０．８μｍであり、さらに好ましくは０．６μｍであり、特に好ましくは０．４μｍである。短軸方向の幅は下限には特に限定はないが、連続構造を維持するためには最も狭い部分で０．０１μｍであることが好ましく、特に好ましくは０．０５μｍである。一方、このＰＥｓ相の連続構造の大きさは、長軸方向の長さが１μｍを超えることが好ましく、より好ましくは１．５μｍ以上、さらに好ましくは２．０μｍ以上、特に好ましくは２．５μｍ以上である。
本発明で用いる接着性改質基材フィルムにおいて、接着性改質層の表面の相分離構造は、図１に示す代表例からも分かるように、自然界では見られない複雑な構造を示しており、相分離の形態を一義的に定義することは難しい。前記の相分離構造は、以下のように多面的に表現することもできる。
例えば、前記の相分離構造の形態を模様として表現すると、文献に記載された中では、「樹枝状構造」（「化学語大辞典」、第２２６頁、昭和５４年６月１５日、三共出版（株）発行）、「波紋状構造」（「文様」、第１６８〜１６９頁、２００２．１０．１（株）野ばら社発行）、「迷彩調」に近いものがある。
このような接着性改質層の表面の相分離構造は、ポリマーブレンド系におけるモルフォロジーの分野では、共連続構造と表現されているものに類似している。さらに、共重合ポリエステルと自己架橋型ポリウレタンが相互にからみあうことによって形成された相互網目侵入構造とも表現することもできる。
また、形態的には、ＰＥｓ相の自己相似性を、フラクタル次元を用いて定量的に表現することもできる。例えば、図３に示すように、接着性改質層の表面を走査型プローブ顕微鏡の位相測定モードで観察し、明色相（ポリウレタン相）と暗色相（ポリエステル相）の界面の輪郭を強調した位相像において、明色相と暗色相の境界線（界面の輪郭）の複雑さを示す指数として、ボックスカウンティング法を用いて、前記の界面の輪郭から求められるフラクタル次元を用いて定量的に表現することができる。
単位面積におけるフラクタル次元が１の場合は直線（一次元）を意味し、２はベタ面（二次元）を意味する。すなわち、フラクタル次元が２に近いほど、構造が緻密であることを意味する。一方、フラクタル次元が１に近いほど疎な構造であることを意味する。
具体的には、接着性改質基材フィルムの接着性改質層の表面において、前記の明色相（ポリウレタン相）と暗色相（ポリエステル相）の界面の輪郭を強調した位相像において、明色相と暗色相の境界線（界面の輪郭）のフラクタル次元は、５μｍ×５μｍの測定面積で１．６０〜１．９５であることが好ましい。前記のフラクタル次元の上限は、１．９３であることがさらに好ましく、特に好ましくは１．９０である。一方、前記のフラクタル次元の下限は、１．６５であることがさらに好ましく、特に好ましくは１．７０である。
例えば、図４に示す接着性改質層の表面における、明色相（ポリウレタン相）と暗色相（ポリエステル相）の境界線（界面の輪郭）のフラクタル次元は、それぞれ１．８９と１．９０である。なお、図４は、本発明における接着性改質層の表面の代表的な相分離構造を示す図１の位相像に、明色相と暗色相の界面の輪郭を強調し、明色相と暗色相の境界線を示した図である。
本発明において、接着性改質層の原料となる共重合ポリエステルおよびポリウレタンが有する機能を最大限に発現するためには、接着性改質層がミクロ相分離構造またはナノ相分離構造していることが重要である。なぜなら、両樹脂が完全に相溶すると、両樹脂の性質が相殺して、全体的には共重合ポリエステルまたはポリウレタンの優れた特性が期待できないためである。接着性改質層において、ＰＥｓ相およびＰＵ相が採りうる他の相分離構造としては、ＰＥｓ相内にＰＵ相が分散したもの、およびＰＵ相内にＰＥＳ相が分散した、いわゆる複合形態として、代表的な海島構造を示すことも考えられる。勿論この海島構造は、樹脂の非相溶状態で、一方の樹脂相を多くすれば、他方が必然的に少なくなり、いわゆる島を形成することになる。本発明においても製造条件を制御すれば、このような海島構造を採る分離相からなる接着性改質層とすることも可能である。
しかし、島構造を形成する樹脂相の大きさの不均一や、分布状態の不均一を考えると、島相の形状、数、および分布状態が影響することを無視することができない。そのため、海構造を構成する樹脂の性質が大きく影響することも懸念される。そうすると、本発明のＰＥｓ相とＰＵ相との相分離構造である、お互いに隅々まで絡み合ったような相分離構造を形成するほうが、材料の均一性を保つためには有利と考えられる。ＰＥｓ相とＰＵ相の海島構造を示す相分離構造も、本発明の代表的な態様の一つとして挙げることができる。
また、本発明における接着性改質層のさらに他の相分離構造として、コア・シェル構造を形成することもできる。例えば、ＰＥｓ相の周りを、ＰＵ相が囲み、さらにそれをＰＥｓ相が囲むという構造である。しかしながら、このようなコア・シェル構造を形成させるためには、非常に高度な制御を要する。また、そのコア・シェル構造を採るがゆえに、優れた材料挙動を示すということは期待できないように思える。
さらに、相分離構造の態様として、ＰＥｓ相とＰＵ相が交互に規則的に並ぶ積層構造も採りうる。しかし、各相が平行に略等間隔に配置することは理想であるが、相の幅が大きくなれば、接着性改質層の界面にＰＥｓ相とＰＵ相を均一に分布させることが難しくなり、しいては、接着性改質基材フィルムの品質にも影響する恐れが生じる。製造条件の微妙な遠いにより、海島構造、コア・シェル構造および積層構造の形態をとりながら、それらが混在型になることもある。しかし、接着性改質層には、ＰＥｓ相とＰＵ相が、一定の大きさを有し、それらが均一に万遍に混在することが、品質を保つためには重要なことである。
なお、ＰＥｓ相とＰＵ相が、接着性改質層の厚み方向に２層に相分離する構造は、本発明では好ましくない。なぜなら、本発明は、接着性改質層の表面（ハードコート層との界面）に、ＰＥｓ相とＰＵ相を適切な面積率で均一に分布させることが、本発明の作用効果の点から重要である。
接着性改質層の表面または切削面における相分離構造は、共重合ポリエステルを主成分とするポリエステル相とポリウレタンを主成分とするポリウレタン相が、それぞれ不規則な形態を有している。そして、それらの樹脂相が、接着性改質層の表面及び内部で、不規則にしかも緻密に万遍に配置された、複雑な配列構造を形成するものである。また、一つの樹脂相の表面に、他方の樹脂相が非相溶性の状態で食い込んだ構造であってもよい。なお、図３において、黒色部分がポリエステル相を、白色部分がポリウレタン相を示す。
接着性改質基材フィルムの接着性改質層の表面において、単位面積（例えば、５×５μｍ）に対して、二種類の樹脂相を分離した状態で均一に配列する場合、一方の樹脂相の寸法が大きくなれば、他方の樹脂相の寸法が制約される。そのため、樹脂相の存在に大きな偏りが生じることになる。その結果、両樹脂相が分離して均一に分散配列した状態を維持することが難しくなり、接着性改質層の材質にむらが発生するために、品質管理上好ましくない。
両樹脂相を相分離させ、かつ均一に混在した状態で接着性改質層に存在させるためには、ＰＥｓ相の形態を短軸方向の幅が最大で１μｍ、長軸方向の長さが１μｍ以上とすることが好ましい。勿論、品質に高度な要求が無い場合には、短軸方向の幅が最大で６μｍ程度の相対的に大きくした構造も可能である。この連続相（ＰＥｓ相）の相分離構造は、接着性改質層の形成のために用いる塗布液の樹脂組成、界面活性剤の種類と濃度、塗布量、塗布層の乾燥条件、及び熱固定条件などを、選択的に採用し、それらを制御することにより、接着性改質層に特異的なミクロ相分離構造またはナノ相分離構造として発現させることができる。いずれにせよ、図１に示す、接着性改質層の表面のポリエステル相およびポリウレタン相の相分離構造の態様が、本発明の接着性改質基材フィルムの効果を発現するための代表的なモデルである。
さらに、相分離構造の重要性について、詳細に説明する。
本発明に用いる接着性改質基材フィルムにおける接着性改質層は、共重合ポリエステル成分とポリウレタン成分を樹脂成分とし、かつ共重合ポリエステルを主成分とするＰＥｓ相とポリウレタンを主成分とするＰＵ相に相分離しており、各相が連続構造を有していることが好ましい。前記の２種類の樹脂を均一に混じり合わせることなく相分離させることによって、熱可塑性樹脂フィルムからなる基材フィルムに対して優れた密着性を有し、かつ比較的良好な耐溶剤性を有する共重合ポリエステルと、耐溶剤性は劣るがハードコート層や拡散層、アクリレート系樹脂等多くの樹脂に対して優れた密着性を有するポリウレタンがそれぞれの特性を相殺することなく、各々の樹脂の特長を十分に生かせるのである。
接着性改質層を構成する、ポリエステル相とは、共重合ポリエステルが単独で構成されていることが好ましいが、ポリウレタンを０．０１〜４０質量％含んでいてもよい。さらに、ポリエステル相の中に粒子を０．００１〜２０質量％含有させてもよい。また、ポリエステル相において、界面活性剤が前記の樹脂に付着または含有される場合もある。同様に、ポリウレタン相は、ポリウレタンが単独で構成されていることが好ましく、粒子、界面活性剤などを前記の共重合ポリエステルに記載した程度の量で含有させることができる。特に、ポリウレタンと親和性が高い粒子の場合には、接着性改質層の形成過程で、ポリエステル相よりもポリウレタン相に選択的に多く偏在させることができる。
一般には、共重合ポリエステルおよびポリウレタンの混合物からなる組成物においては、通常は両者が化学的に均一な材料となり、お互いの有する性質または機能を補足しあうという化学的な補足機能の発現の場合が多い。一方、本発明のポリエステル相およびポリウレタン相からなる接着性改質層とは、前記のようにポリエステル相およびポリウレタン相とが、物理的にそれぞれ相分離をして樹脂相の存在に大きな偏りが生じることになり、両樹脂相が分離して均一に分散配列した状態の構造を維持する。各樹脂がそれぞれ有する性質を、各樹脂相の表面を介して、例えば、共重合ポリエステルは耐ブロッキング性を、ポリウレタンは密着性というように、それぞれが相分離した状態で、機能を分担している。いわば、物理的な補足機能の発現であって、まさにこの機能または原理は、先行技術では全く認識されていない新規な技術事項であるといえる。
本発明において、接着性改質層の相分離構造の詳細な発生メカニズムは明確ではない。しかしながら、共重合ポリエステルとポリウレタンの組成比、水とアルコールの分散媒の比率、界面活性剤の種類、界面活性剤中の不純物、水性塗布液のｐＨ、塗布量などの塗布液の材料構成や特性に、乾燥および熱固定処理の時間、温度、風速の微妙な条件のバランスにより、接着性改質層に特異的なミクロ相分離構造またはナノ相分離構造が発現していることが、各実施例と比較例の対比から容易に理解することができる。
さらに、ポリウレタンが有するイソシアネート基の反応開始温度も微妙に影響しているものと思われる。ここでいう、相分離構造とは、いわゆるＰＥｓ相とＰＵ相の両相が物理的な境界を持って距離的に離れているということではなく、境界が距離をとることなく接しており、ＰＥｓ相には共重合ポリエステルが多く集まり偏り、ＰＵ相に専らポリウレタンが多く集まり偏り、両層の境界があたかも明瞭に区別が付くほどに外見上分離しているかのような境界ができていると見るべきである。そして、本発明の場合には、その境界でポリウレタンのイソシアネート基が反応している可能性もあり、複雑な分離構造を示している。
本発明で用いる接着性改質基材フィルムが、ＰＥｓ相およびＰＵ相からなる接着性改質層を有しているということは、例えば熱可塑性フィルムからなる基材と、ハードコート層や拡散層などの機能層との間に介在するという、いわゆる基材面と機能層面の両面に等しく作用する界面機能の役割を果たしている。そうすると、ＰＥｓ相およびＰＵ相のいずれも、両者が分離した構造をとり、ＰＥｓ相は本来有する共重合ポリエステルの優れた性質を、接着性改質層の両面（基材と接着性改質層の界面、接着性改質層とハードコート層などの機能層との界面）に対して、最大限に発揮する状態にある。すなわち、ＰＵ相は、本来有するポリウレタンの優れた性質を両面に対して最大限に発揮する状態にあるということである。
これは、接着性改質層を有する接着性改質基材フィルムにおいて、接着性改質層の表面は、ＰＥｓ相およびＰＵ相からなるミクロ相分離構造またはナノ相分離構造を有しているため、ＰＥｓ相の共重合ポリエステルが露出して、その共重合ポリエステルの性質または機能を最大限に果たし、同様に、ＰＵ相のポリウレタンが露出して、そのポリウレタンが本来有する性質または機能を最大限に果たしているためである。したがって、接着性改質層の表面におけるＰＥｓ相およびＰＵ相のそれぞれが特定の範囲で分布すれば、両者の樹脂の性質または機能が最大限に発揮することができる。これは、積層体という特有の構造であるために、基材と接着性改質層の界面、接着性改質層と機能層との界面において、合理的に作用するためである。
さらに、本発明は、ＰＥｓ相およびＰＵ相を構成する樹脂組成物に粒子を含有させる場合、例えば、シリカ粒子ではＰＵ相に偏在させることができる。これは、表面エネルギーがＰＥｓ相よりもＰＵ相の方がシリカ粒子に近いためであると推定している。シリカ粒子をＰＵ相に偏在化させることで、ポリウレタンの短所である耐ブロッキング性を向上させることができ、かつ接着性改質層全体の粒子含有量を減らすことができるので、透明性を維持するという機能を果たすのに有益な構造である。
同様に、表面エネルギーが共重合ポリエステルにより近い粒子を選択すれば、ＰＥｓ相に粒子を選択的に偏在させることができることを示唆している。ＰＥｓ相またはＰＵ相からなる相分離構造のいずれかに粒子を偏在化させるという、先行技術からは予期できない手法で、透明性を維持しながら滑り性やブロッキング性を高度に改良することができる。そのため、ミクロ相分離構造またはナノ相分離構造の材料設計の応用範囲を広げることができるという点でも本発明は有意義である。
（２）熱可塑性樹脂フィルム
本発明で用いる熱可塑性樹脂フィルムとしては、熱可塑性樹脂を溶融押出しまたは溶液押出して得た未配向シートを、必要に応じ、長手方向または幅方向の一軸方向に延伸し、あるいは二軸方向に逐次二軸延伸または同時二軸延伸し、熱固定処理を施した、二軸延伸熱可塑性樹脂フィルムが好適である。
また、熱可塑性樹脂フィルムは、本発明の目的を損なわない範囲で、前記のフィルムに、コロナ放電処理、グロー放電処理、火炎処理、紫外線照射処理、電子線照射処理、オゾン処理などの表面活性化処理を施してもよい。
本発明で用いる熱可塑性樹脂フィルムの厚さは、３０〜３００μｍの範囲で、使用する用途の規格に応じて任意に決めることができる。前記の熱可塑性樹脂フィルムの厚みの上限は、２５０μｍが好ましく、特に好ましくは２００μｍである。一方、フィルム厚みの下限は、５０μｍが好ましく、特に好ましくは７５μｍである。フィルム厚みが５０μｍ未満では、剛性や機械的強度が不十分となりやすい。一方、フィルム厚みが３００μｍを超えると、フィルム中に存在する異物の絶対量が増加するため、光学欠点となる頻度が高くなる。また、フィルムを所定の幅に切断する際のスリット性も悪化し、製造コストが高くなる。さらに、剛性が強くなるため、長尺のフィルムをロール状に巻き取ることが困難になりやすい。
熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＴＰＸ）などのポリオレフィン、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン−２，６−ナフタレート（ＰＥＮ）、ポリテトラメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）などのポリエステル樹脂、ナイロン６、ナイロン４、ナイロン６６、ナイロン１２などのポリアミド（ＰＡ）樹脂、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、セルロースプロピオネート、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリフェニレンオキサイド、ポリスチレン（ＰＳ）、シンジオタクチックポリスチレン、ノルボルネン系ポリマーなどが挙げられる。また、これらのポリマーは単独で使用する以外に、共重合成分を少量含む共重合体でもよいし、他の熱可塑性樹脂を１種以上ブレンドしてもよい。
これらの熱可塑性樹脂のなかでも、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、シンジオタクチックポリスチレン、ノルボルネン系ポリマー、ポリカーボネート、ポリアリレートなどが好適である。また、ポリエステルやポリアミドのような極性官能基を有する樹脂は、接着性改質層との密着性の点から好ましい。
中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリプロピレンテレフタレートまたはこれらの樹脂の構成成分を主成分とする共重合体がさらに好適であり、とりわけポリエチレンテレフタレートから形成された二軸配向フィルムが特に好適である。
例えば、熱可塑性樹脂フィルムを形成する樹脂として、ポリエチレンテレフタレートを基本骨格とするポリエステル共重合体を用いる場合、共重合成分の比率は２０モル％未満とすることが好ましい。２０モル％以上ではフィルム強度、透明性、耐熱性が劣る場合がある。共重合成分として用いることができるジカルボン酸成分としては、アジピン酸、セバシン酸等の脂肪族ジカルボン酸、イソフタル酸、フタル酸、及び２，６−ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸、トリメリロット酸及びピロメリロット酸等の多官能カルボン酸等が例示される。また、共重合成分として用いることができるグリコール成分としては、ジエチレングリコール、１，４−ブタンジオール、プロピレングリコール及びネオペンチルグリコール等の脂肪酸グリコール；ｐ−キシレングリコール等の芳香族グリコール；１，４−シクロヘキサンジメタノール等の脂環族グリコール；平均分子量が１５０〜２００００のポリエチレングリコール等が例示される。
また、前記の熱可塑性樹脂には、本発明の効果を妨げない範囲で、触媒以外に各種の添加剤を含有させることができる。添加剤として、例えば、無機粒子、耐熱性高分子粒子、アルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物、リン化合物、帯電防止剤、紫外線吸収剤、耐光剤、難燃剤、熱安定剤、酸化防止剤、ゲル化防止剤、界面活性剤等が挙げられる。
前記の粒子は、熱可塑性樹脂フィルムの製造時、ロール状に巻き取る際、あるいは巻き出す際のハンドリング性（滑り性、走行性、ブロッキング性、巻き取り時の随伴空気の空気抜け性など）の点からは、フィルム表面に適度な表面凹凸を付与するために用いられる。
無機粒子としては、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、非晶性シリカ、結晶性のガラスフィラー、カオリン、タルク、二酸化チタン、アルミナ、シリカーアルミナ複合酸化物粒子、硫酸バリウム、フッ化カルシウム、フッ化リチウム、ゼオライト、硫化モリブデン、マイカなどが挙げられる。また、耐熱性高分子粒子としては、架橋ポリスチレン粒子、架橋アクリル系樹脂粒子、架橋メタクリル酸メチル系粒子、ベンゾグアナミン・ホルムアルデヒド縮合物粒子、メラミン・ホルムアルデヒド縮合物粒子、ポリテトラフルオロエチレン粒子などが挙げられる。
熱可塑性樹脂フィルムとしてポリエステルフィルムを用いる場合、前記の粒子の中でも、シリカ粒子が、ポリエステル樹脂と屈折率が比較的近く高い透明性が得やすいため、透明性が強く要求される用途では最も好適である。一方、隠蔽性が要求される用途では、酸化チタンのような白色顔料が好適である。また、熱可塑性樹脂フィルム中に含有させる粒子は１種類でも複数併用してもよい。
前記の粒子の種類、平均粒径、添加量は、透明性とハンドリング性とのバランスの点から、平均粒径は０．０１〜２μｍ、フィルム中の粒子含有量は０．０１〜５．０質量％の範囲でフィルムの用途に応じて決めればよい。また、本発明で用いる接着性改質基材フィルムを透明性が高度に要求される用途に使用する場合、熱可塑性樹脂フィルム中には、透明性を低下させる原因となる粒子を実質的に含有させず、接着性改質層に粒子を含有させる構成とすることが好ましい。
前記の「粒子を実質的に含有させず」とは、例えば無機粒子の場合、ケイ光Ｘ線分析で無機元素を定量した場合に５０ｐｐｍ以下、好ましくは１０ｐｐｍ以下、最も好ましくは検出限界以下となる含有量を意味する。これは積極的に粒子を基材フィルム中に添加させなくても、外来異物由来のコンタミ成分や、原料樹脂あるいはフィルムの製造工程におけるラインや装置に付着した汚れが剥離して、フィルム中に混入する場合があるためである。
また、本発明で使用する熱可塑性樹脂フィルムの層構成は単層でもよいし、単層では得られない機能を付与した積層構造とすることもできる。積層構造とする場合には、共押出法が好適である。
熱可塑性樹脂フィルムの原料としてポリエステルを用いた場合を代表例として、基材フィルムの製造方法について、以下で詳しく説明する。
フィルム原料として用いるポリエステルペレットの固有粘度は、０．４５〜０．７０ｄｌ／ｇの範囲が好ましい。固有粘度が０．４５ｄｌ／ｇ未満であると、フィルム製造時に破断が多発しやすくなる。一方、固有粘度が０．７０ｄｌ／ｇを超えると、濾圧上昇が大きく、高精度濾過が困難となり、生産性が低下しやすくなる。
また、本発明のハードコートフィルム、あるいは該フィルムを用いた光学機能性フィルムにおいて、光学欠点の原因となる、原料のポリエステル中に含まれている異物を除去することが好ましい。ポリエステル中の異物を除去するために、溶融押出しの際に溶融樹脂が約２８０℃に保たれた任意の場所で、高精度濾過を行う。溶融樹脂の高精度濾過に用いられる濾材は、特に限定はされないが、ステンレス焼結体の濾材の場合、Ｓｉ、Ｔｉ、Ｓｂ、Ｇｅ、Ｃｕを主成分とする凝集物及び高融点有機物の除去性能に優れ好適である。
溶融樹脂の高精度濾過に用いる濾材の濾過粒子サイズ（初期濾過効率９５％）は、１５μｍ以下が好ましい。濾材の濾過粒子サイズが１５μｍを超えると、２０μｍ以上の異物の除去が不十分となりやすい。濾過粒子サイズ（初期濾過効率９５％）が１５μｍ以下の濾材を使用して溶融樹脂の高精度濾過を行うことにより生産性が低下する場合があるが、光学欠点の少ないフィルムを得るには極めて重要である。
溶融樹脂の押出し工程において、濾材を通過する微細な異物であっても、シート状溶融物の冷却工程において異物の周囲で結晶化が進み、これが配向工程において配向の不均一性を引き起こし、微小な厚みの差異を生じせしめレンズ状態となる箇所が生じる。ここでは、レンズがあるかの様に光が屈折または散乱し、肉眼で観察した時には実際の異物より大きく見えるようになる。この微小な厚みの差は、凸部の高さと凹部の深さの差として観測することができ、凸部の高さが１μｍ以上で、凸部に隣接する凹部の深さが０．５μｍ以上であると、レンズ効果により、大きさが２０μｍの形状の物でも肉眼的には５０μｍ以上の大きさとして認識され、さらには１００μｍ以上の大きさの光学欠点として認識される場合もある。
高透明なフィルムを得るためには、熱可塑性樹脂フィルム中に粒子を含有させないことが好ましいが、粒子含有量が少なく透明性が高いほど、微小な凹凸による光学欠点はより鮮明となる傾向にある。また、厚手のフィルムの表面は薄手のフィルムより急冷となりにくく、結晶化が進む傾向にあるため、未配向シート製造時にフィルム全体を急冷することが必要となる。未配向シートを冷却する方法としては、溶融樹脂を回転冷却ドラム上にダイスのスリット部からシート状に押し出し、シート状溶融物を回転冷却ドラムに密着させながら、急冷してシートとする方法が好適である。この未配向シートのエア面（冷却ドラムと接触する面との反対面）を冷却する方法としては、高速気流を吹きつけて冷却する方法が有効である。
（３）接着性改質層
本発明で用いる接着性改質基材フィルムは、共重合ポリエステル及びポリウレタンを含む樹脂、水及びアルコールを含む分散媒、界面活性剤を主たる構成成分とする水性塗布液を、走行する熱可塑性樹脂フィルムの片面または両面に連続的に塗布する塗布工程、塗布層（接着性改質層）を乾燥する乾燥工程、次いで少なくとも一軸方向に延伸する延伸工程、さらに延伸された塗布フィルムを熱固定処理する熱固定処理工程を経て連続的に形成させて得た、ミクロ相分離構造またはナノ相分離構造を有する接着性改質層を設けた接着性改質基材フィルムを製造する。また、エポキシ系架橋剤、メラミン系架橋剤、オキサゾリン系架橋剤から選ばれる少なくとも一種の架橋剤を塗布液に混合し、熱処理することで、共重合ポリエステルに架橋構造を形成させてもよい。
このミクロ相分離構造またはナノ相分離構造を有する接着性改質層を設けた接着性改質基材フィルムの製造方法において、前記の共重合ポリエステル（ＰＥｓ）とポリウレタン（ＰＵ）の質量比（ＰＥｓ／ＰＵ）が、３０／７０〜７０／３０であり、下記（ａ）〜（ｆ）の条件を満足させることが好ましい。また、塗布液に架橋剤を含む場合も同様である。
（ａ）塗布液の塗布直後から乾燥工程の入口までのフィルムの通過時間が２秒未満
（ｂ）乾燥工程において温度１２０〜１５０℃で０．１〜５秒間
（ｃ）乾燥工程において乾燥風の風速が３０ｍ／秒以上
（ｄ）熱固定処理工程が、複数の熱固定ゾーンに連続して区分され、かつ各ゾーンは独立して温度制御が可能なように仕切られており、フィルムが通過する第１の熱固定ゾーンの温度が１９０〜２００℃であり、最高温度に設定された熱固定ゾーンの温度が２１０〜２４０℃であり、第１熱固定ゾーンの出口から、最高温度に設定された熱固定ゾーン（なお、複数ある場合は、最も入口側の熱固定ゾーン）までのフィルムの通過時間が１０秒以下
（ｅ）ノニオン系界面活性剤またはカチオン系界面活性剤を、塗布液に対し０．０１〜０．１８質量％配合
（ｆ）接着性改質層の最終塗布量が０．００５〜０．２０ｇ／ｍ２
また、前記の接着性改質基材フィルムの製造において、下記（ｇ）〜（ｉ）の条件を満足することがさらに好ましい。
（ｇ）塗布液の塗布直後から乾燥工程の入口までのフィルムの通過時間が１．５秒未満
（ｈ）乾燥工程において、温度１３０〜１５０℃で０．５〜３秒間
（ｉ）熱固定処理工程において、最高温度に設定された熱固定ゾーンの温度が２２５〜２３５℃であり、第１熱固定ゾーンの出口から、最高温度に設定された熱固定ゾーン（なお、複数ある場合は、最も入口側の熱固定ゾーン）までのフィルムの通過時間が５秒以下
また、前記のインラインコート法により積層された接着性改質層に、適切な粒径の微粒子を含有させて、接着性改質層の表面に適切な凹凸を形成させることで、滑り性、巻き取り性、耐スクラッチ性を付与することができる。このため、熱可塑性樹脂フィルム中に微粒子を含有させる必要がなく、高透明性を保持することができる。
本発明で用いる接着性改質基材フィルムは、接着性改質層の表面の三次元中心面平均表面粗さ（ＳＲａ）を０．００２〜０．０１０μｍと平滑にすることが好ましい。ＳＲａの上限は、透明性の点から、０．００８０μｍがより好ましく、特に好ましくは０．００６０μｍである。一方、ＳＲａの下限は、滑り性や巻き性などのハンドリング性、耐スクラッチ性の点から、０．００２５μｍがより好ましく、特に好ましくは０．００３０μｍである。
接着性改質層の表面のＳＲａが０．００２μｍ未満の平滑な表面では、接着性改質基材フィルムをロール状に巻き取る際の耐ブロッキング性、あるいはフィルム製造時や加工時の滑り性や巻き性などのハンドリング性、耐スクラッチ性が低下し、好ましくない。一方、接着性改質層の表面のＳＲａが０．０１０μｍを超えると、ヘーズが上昇して透明性が悪化するため、ハードコートフィルムまたはそれを用いた光学機能性フィルムの基材フィルムとして好ましくない。
本発明で用いる接着性改質基材フィルムにおいて、接着性改質層は次の４つの形態的、構造的特徴を有しており、下記のような手段で得ることができる。
（ａ）ポリエステル相とポリウレタン相にミクロ相分離またはナノ相分離し、それらが特定の面積率を有する
（ｂ）接着性改質層の樹脂成分の組成比を表面と内部で変えることが可能である
（ｃ）接着性改質層に粒子を含有させた場合、粒子がポリエステル相またはポリウレタン相に偏在する
また、接着性改質層の表面に観察される共重合ポリエステルを主成分とするポリエステル相は、幅が最大で１μｍで長さが１μｍを超える連続構造を有することが好ましく、さらに好ましくは共重合ポリエステル相とポリウレタン相が共連続構造を有する構造である。接着性改質層の表面のＰＥｓ相の面積率の範囲内で、共重合ポリエステルを主成分とするポリエステル相が、幅が最大で１μｍ、長さが１μｍを超える微細な連続構造を有することによって、微視的に均一な密着性が得られる。
共重合ポリエステルを主成分とするポリエステル相において、幅が最大で１μｍを越える箇所が点在する相分離構造では、局所的にハードコート層、拡散層、プリズム層のような機能層に対し、密着性に劣る箇所が生じる。接着性改質層の表面に密着性に劣る箇所が存在すると、その部分を起点として巨視的な剥離に繋がる場合がある。前記のポリエステル相の幅を最大で１μｍの微細な連続構造にするためには、横延伸ゾーンから熱固定ゾーンでの最高温度に到達するまでに要する時間、熱固定条件を適宜選定することが重要である。特に、横延伸ゾーンから、熱固定ゾーンで最高温度に到達するゾーンまでに要する時間が長すぎる場合、接着性改質層の相分離が進行し過ぎ、結果として共重合ポリエステルを主成分とするポリエステル相の幅が最も狭い箇所で１μｍを超える箇所が点在するようになるのである。接着性改質基材フィルムを製造する際の具体的な熱固定条件は後述する。
最終的な接着性改質層の表面の相分離構造を制御するためには、後述の乾燥工程における溶媒の蒸発速度及び、その後の加熱処理が極めて重要である。乾燥工程における溶媒蒸発速度を制御することで、接着性改質層の表面におけるポリエステル成分とポリウレタン成分の組成比を変化させることができる。
例えば、水／イソプロピルアルコールの混合溶媒を使用した場合、弱い乾燥条件では、乾燥後期過程で表面に残存する溶媒は、水の比率が多くなる。そのため、比較的親水性が高いポリウレタンが接着性改質層の表面に存在する比率が、強い条件で接着性改質層を乾燥させたときと比べて高くなる。また、塗布量を変化させることも溶媒の蒸発速度を制御する場合と同様な効果をもたらす。つまり、塗布量を増やした場合、乾燥に時間がかかり、乾燥直前に塗布面に存在する残溶媒は、水の比率が多くなる。つまり、接着性改質層の表面におけるポリウレタン成分の比率を、塗布量が少ない時と比べ、高くすることができる。
延伸工程及び熱固定処理工程では、ポリエステル成分とポリウレタン成分の相分離が進行する。しかしながら、どちらか一方の樹脂の熱架橋が始まると、各相の運動性が大幅に低下し、相分離の進行が抑制される。つまり、延伸工程及び熱固定処理工程における加熱条件を制御することで、相分離構造の制御が可能である。
以上のように、乾燥工程における、ポリエステル／ポリウレタンの接着性改質層の表面の近くに存在する比率の制御と、延伸工程、熱固定処理工程における相分離の進行の制御により、接着性改質層の表面相分離構造及び、各相が接着性改質層の表面近くに存在する比率を厳密に制御することが可能となる。また、接着性改質層に含有させる粒子の表面エネルギーを制御することにより、共重合ポリエステルを主成分とするポリエステル相またはポリウレタンを主成分とするポリウレタン相のどちらか一方に、選択的に粒子を偏在化させることができる。
接着性改質層は、主な樹脂成分として、共重合ポリエステル及びポリウレタンを含有している。共重合ポリエステル単独では、ポリエステル系基材フィルムとの密着性は十分であるが、無機微粒子を含有するハードコート層との密着性に劣る。また、比較的脆い樹脂であるため、カッティング時の衝撃に対し凝集破壊を発生しやすい。
一方、ポリウレタン単独では、無機微粒子を含有するハードコート層との密着性には比較的優れる。しかしながら、ポリエステル系基材フィルムとの密着性に劣る。さらに、接着性改質基材フィルムをロール状に巻き取る際の耐ブロッキング性に劣る。そのため、ポリウレタン単独系の接着性改質層を有する接着性改質基材フィルムを用いて製造された、ハードコートフィルムや光学機能性フィルムは、品位が著しく低下する。このような問題を避けるために、接着性改質層中に、多量に粒子を含有させる、粒径の大きな粒子を含有させる、あるいは粒子の含有量を増加させる、ことが必要になる。その結果、フィルムのヘーズが上昇するため、特に透明性の要求が強いハードコートフィルムや光学機能性フィルムの基材フィルムとして好ましくない。
（３−１）接着性改質層を形成するために用いる塗布液の調合工程
本発明において、接着性改質層は、塗布法を用いて形成させる。塗布液に用いる材料は、樹脂及び分散媒あるいは溶媒である。本発明において、接着性改質層を形成させるために用いる塗布液は、水性であることが好ましい。また、本発明では、樹脂成分以外に、粒子及び界面活性剤を併用することが好ましい実施形態である。さらに、必要に応じて、帯電防止剤、紫外線吸収剤、有機潤滑剤、抗菌剤、光酸化触媒などの添加剤を用いることができる。また、塗布液には、樹脂の熱架橋反応を促進させるため、触媒を添加しても良く、例えば、無機物質、塩類、有機物質、アルカリ性物質、酸性物質および含金属有機化合物等、種々の化学物質が用いることができる。また、水溶液のｐＨを調節するために、アルカリ性物質あるいは酸性物質を添加してもよい。塗布液は、分散媒あるいは溶媒中に、撹拌下、樹脂を分散化または溶解し、次いで、粒子、界面活性剤のほかに、必要に応じて各種添加剤を併用し、所望する固形分濃度にまで希釈して調整する。
また、塗布液の樹脂成分及び粒子を均一に分散させるため、さらに粗大な粒子凝集物及び工程内埃等の異物を除去するために、塗布液を精密濾過することが好ましい。
塗布液を精密濾過するための濾材のタイプは、前記の性能を有していれば特に限定はなく、例えば、フィラメント型、フェルト型、メッシュ型が挙げられる。塗布液を精密濾過するための濾材の材質は、前記の性能を有しかつ塗布液に悪影響を及ばさない限り特に限定はなく、例えば、ステンレス、ポリエチレン、ポリプロピレン、ナイロン等が挙げられる。
塗布液を精密濾過するための濾材は、濾過粒子サイズ（初期濾過効率：９５％）が２５μｍ以下の濾材が好ましく、さらに好ましくは濾過性能５μｍ以下の濾材、特に好ましくは濾過性能１μｍ以下の濾材である。最も好ましくは、濾過性能の異なるフィルターを組み合わせて用いる方法である。濾過粒子サイズが２５μｍを超える濾材を用いた場合、粗大凝集物の除去が不十分となりやすい。そのため、濾過で除去できなかった粗大凝集物は、塗布乾燥後の一軸配向または二軸配向工程での配向応力により広がって、１００μｍ以上の凝集物として認識され、光学欠点の原因となりやすい。
塗布液に用いる原料について、以下で詳しく説明する。
（ａ）樹脂
本発明において、接着性改質層を構成する樹脂として、共重合ポリエステル（ＰＥｓ）とポリウレタン（ＰＵ）を用いる。塗布液中の共重合ポリエステル（ＰＥｓ）とポリウレタン（ＰＵ）の固形分基準の質量比は、（ＰＥｓ）／（ＰＵ）＝７０／３０〜３０／７０が好ましく、特に好ましくは６０／４０〜４０／６０である。なお、接着性改質層を構成する樹脂は、前記の共重合ポリエステルとポリウレタン以外の第３の樹脂を併用することもできる。また、架橋剤を併用してもかまわない。
なお、本発明において、接着性改質層の表面のポリエステル相の面積率と、接着性改質層の樹脂成分に対する共重合ポリエステルの質量比は、図６に示すように、対応していない。図６では、接着性改質層の樹脂成分に対する共重合ポリエステルの質量比が５０％であっても、接着性改質層の表面のＰＥｓ表面分率は３０〜９１％まで変化することを明確に示している。このことは、接着性改質層の表面と内部で共重合ポリエステルとポリウレタンの構成比が異なっていることを示唆している。すなわち、この示唆は、接着性改質層の厚み方向で、共重合ポリエステルとポリウレタンの構成比を任意に制御できることを意味する。
また、接着性改質層における共重合ポリエステルとポリウレタンの比率を前記の範囲内とすることにより、接着性改質層の表面の堅さ指数を３．０〜１５．０ｎｍとすることができる。接着性改質層の表面の堅さ指数が３．０ｎｍ未満の場合、接着性改質層が脆くなる。そのため、アクリル系樹脂を構成成分とするハードコート層、拡散層、プリズム層、などの機能層を形成後、所定のサイズに高速カッティングする加工工程において、高速カッティング時の剪断力に対し、十分な密着性が得られにくくなる。また。接着性改質層の表面の堅さ指数が１５．０ｎｍを超える場合、耐ブロッキング性が低下しやすくなる。さらに、基材フィルムへの塗布性、密着性、耐溶剤性が不十分となる傾向がある。
本発明において、水分散型共重合ポリエステル成分と親水性ポリウレタン成分の相分離構造は、以下のように形成されると推定される。共通の溶媒で混合された両樹脂成分は、塗布液内では均一に分散または溶解した状態である。ＰＥＴフィルム上に塗布後、乾燥工程を経た塗布面は、明確な相分離構造を有しない均一状態である。その後、延伸工程及び熱固定処理工程における加熱処理により、相分離構造を発現する。つまり、共重合ポリエステルを主成分とする相とポリウレタンを主成分とする相に分離する。また相分離の進行にともない、より低い表面エネルギーを有する共重合ポリエステル成分が、接着性改質層の表面近くに存在する比率が高くなるものと考えられる。
（共重合ポリエステル）
本発明で用いる接着性改質層に用いる共重合ポリエステルは、芳香族ジカルボン酸成分と、グリコール成分としてエチレングリコールと分岐したグリコールを構成成分とすることが好ましい。前記の分岐したグリコール成分とは、例えば、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール、２−メチル−２−エチル−１，３−プロパンジオール、２−メチル−２−ブチル−１，３−プロパンジオール、２−メチル−２−プロピル−１，３−プロパンジオール、２−メチル−２−イソプロピル−１，３−プロパンジオール、２−メチル−２−ｎ−ヘキシル−１，３−プロパンジオール、２，２−ジエチル−１，３−プロパンジオール、２−エチル−２−ｎ−ブチル−１，３−プロパンジオール、２−エチル−２−ｎ−ヘキシル−１，３−プロパンジオール、２，２−ジ−ｎ−ブチル−１，３−プロパンジオール、２−ｎ−ブチル−２−プロピル−１，３−プロパンジオール、及び２，２−ジ−ｎ−ヘキシル−１，３−プロパンジオールなどが挙げられる。
分岐したグリコール成分のモル比は、全グリコール成分に対し、下限が１０モル％であることが好ましく、特に好ましくは２０モル％である。一方、上限は８０モル％であることが好ましく、さらに好ましくは７０モル％、特に好ましくは６０モル％である。また、必要に応じて、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ヘキサンジオールまたは１，４−シクロヘキサンジメタノールなどを併用してもよい。
芳香族ジカルボン酸成分としては、テレフタル酸およびイソフタル酸が最も好ましい。全ジカルボン酸成分に対し、１０モル％以下の範囲で、他の芳香族ジカルボン酸、特に、ジフェニルカルボン酸及び２，６−ナルタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸を加えて共重合させてもよい。
本発明で接着性改質層の樹脂成分として使用する共重合ポリエステルは、水溶性または水分散が可能な樹脂を使用することが好ましい。そのために、前記のジカルボン酸成分の他に、ポリエステルに水分散性を付与させるため、５−スルホイソフタル酸そのアルカリ金属塩を１〜１０モル％の範囲で使用するのが好ましく、例えば、スルホテレフタル酸、５−スルホイソフタル酸、４−スルホナフタレンイソフタル酸−２，７−ジカルボン酸および５−（４−スルホフェノキシ）イソフタル酸またはそのアルカリ金属塩を挙げることができる。
（ポリウレタン）
接着性改質層に用いるポリウレタンは、水溶性または水分散が可能な樹脂を使用することが好ましい。例えば、ブロック型イソシアネート基を含有する樹脂であって、末端イソシアネート基を親水性基で封鎖（以下、ブロックと略す）した、熱反応型の水溶性ウレタンなどが挙げられる。
前記のイソシアネート基のブロック化剤としては、重亜硫酸塩類及びスルホン酸基を含有したフェノール類、アルコール類、ラクタム類オキシム類、または活性メチレン化合物類等が挙げられる。ブロック化されたイソシアネート基はウレタンプレポリマーを親水化あるいは水溶化する。フィルム製造時の乾燥工程あるいは熱固定処理工程で、前記の樹脂に熱エネルギーが与えられると、ブロック化剤がイソシアネート基からはずれるため、前記の樹脂は自己架橋した編み目に混合した水分散性共重合ポリエステルを固定化するとともに、前記の樹脂の末端基等とも反応する。塗布液調整中の樹脂は親水性であるため耐水性が悪いが、塗布、乾燥、熱セットして熱反応が完了すると、ウレタン樹脂の親水基すなわちブロック化剤がはずれるため、耐水性が良好な塗膜が得られる。
前記のブロック化剤の中で、フィルム製造工程における熱処理温度、熱処理時間でブロック化剤がイソシアネート基からはずれる点、及び工業的に入手可能な点から、重亜硫酸塩類が最も好ましい。前記の樹脂において使用される、ウレタンプレポリマーの化学組成としては、（１）分子内に２個以上の活性水素原子を有する、有機ポリイソシアネート、あるいは分子内に少なくとも２個の活性水素原子を有する分子量が２００〜２０，０００の化合物、（２）分子内に２個以上のイソシアネート基を有する、有機ポリイソシアネート、あるいは、（３）分子内に少なくとも２個活性水素原子を有する鎖伸長剤を反応せしめて得られる、末端イソシアネート基を有する化合物である。
前記の（１）の化合物として一般に知られているのは、末端または分子中に２個以上のヒドロキシル基、カルボキシル基、アミノ基あるいはメルカプト基を含むものであり、特に好ましい化合物としては、ポリエーテルポリオールおよびポリエーテルエステルポリオール等が挙げられる。また、ポリエーテルポリオールとしては、例えば、エチレンオキシド及び、プロピレンオキシド等アルキレンオキシド類、あるいはスチレンオキシドおよびエピクロルヒドリン等を重合した化合物、あるいはそれらのランダム重合、ブロック重合あるいは多価アルコールへの付加重合を行って得られた化合物が挙げられる。
ポリエステルポリオール及びポリエーテルエステルポリオールとしては、主として直鎖状あるいは分岐状の化合物が挙げられる。コハク酸、アジピン酸、フタル酸及び無水マレイン酸等の多価の飽和あるいは不飽和カルボン酸、あるいは該カルボン酸無水物等と、エチレングリコール、ジエチレングリコール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，６−ヘキサンジオール及びトリメチロールプロパン等の多価の飽和及び不飽和のアルコール類、比較的低分子量のポリエチレングリコールおよびポリプロピレングリコール等のポリアルキレンエーテルグリコール類、あるいはそれらアルコール類の混合物とを縮合することにより得ることができる。
さらに、ポリエステルポリオールとしては、ラクトン及びヒドロキシ酸から得られるポリエステル類が挙げられる。また、ポリエーテルエステルポリオールとしては、あらかじめ製造されたポリエステル類にエチレンオキシドあるいはプロピレンオキシド等を付加せしめたポリエーテルエステル類を使用することができる。
前記の（２）の有機ポリイソシアネートとしては、トルイレンジイソシアネートの異性体類、４，４−ジフェニルメタンジイソシアネート等の芳香族ジイソシアネート類、キシリレンジイソシアネート等の芳香族脂肪族ジイソシアネート類、イソホロンジイソシアネート及び４，４−ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート等の脂環式ジイソシアネート類、ヘキサメチレンジイソシアネート、および２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジイソシアネート等の脂肪族ジイソシアネート類、あるいはこれらの化合物を単一あるいは複数でトリメチロールプロパン等とあらかじめ付加させたポリイソシアネート類が挙げられる。
前記の（３）の少なくとも２個の活性水素を有する鎖伸長剤としては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、１，４−ブタンジオール、及び１，６−ヘキサンジオール等のグリコール類、グリセリン、トリメチロールプロパン、およびペンタエリスリトール等の多価アルコール類、エチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、およびピペラジン等のジアミン類、モノエタノールアミンおよびジエタノールアミン等のアミノアルコール類、チオジエチレングルコール等のチオジグリコール類、あるいは水が挙げられる。
ウレタンプレポリマーを合成するには、通常、前記の鎖伸長剤を用いた一段式あるいは多段式イソシアネート重付加方法により、１５０℃以下、好ましくは７０〜１２０℃の温度において、５分ないし数時間反応させる。活性水素原子に対するイソシアネート基の比は、１以上であれば自由に選べるが、得られるウレタンプレポリマー中に遊離のイソシアネート基が残存することが必要である。さらに、遊離のイソシアネート基の含有量は１０質量％以下であればよいが、ブロック化された後のウレタンポリマー水溶液の安定性を考慮すると、７質量％以下であるのが好ましい。
得られた前記のウレタンプレポリマーは、好ましくは重亜硫酸塩を用いてブロック化を行う。重亜硫酸塩水溶液と混合し、約５分〜１時間、よく攪拌しながら反応を進行させる。反応温度は６０℃以下とするのが好ましい。その後、水で希釈して適当な濃度にして、熱反応型水溶性ウレタン組成物とする。該組成物は使用する際、適当な濃度および粘度に調製するが、通常８０〜２００℃前後に加熱すると、ブロック剤の重亜硫酸塩が解離し、活性なイソシアネート基が再生するために、プレポリマーの分子内あるいは分子間で起こる重付加反応によってポリウレタン重合体が生成する、あるいは他の官能基への付加を起こす性質を有するようになる。
前記に説明したブロック型イソシアネート基を含有する樹脂（Ｂ）の１例としては、第一工業製薬（株）製の商品名エラストロンが代表的に例示される。エラストロンは、重亜硫酸ソーダによってイソシアネート基をブロックしたものであり、分子末端に強力な親水性を有する、カルバモイルスルホネート基が存在するため、水溶性となっている。
（ｂ）溶媒
本発明においては、溶媒とは、樹脂を溶解する液だけではなく、樹脂を粒子状に分散させるために用いる分散媒も広義的に含むものである。本発明を実施するためには、有機溶媒、水性溶媒等の各種溶媒を用いることができる。
塗布液に用いる溶媒は、水と、エタノール、イソプロピルアルコール、ベンジルアルコール等のアルコール類を、全塗布液に占める割合が３０〜５０質量％の範囲で混合した混合液が好ましい。さらに、１０質量％未満であれば、アルコール類以外の有機溶媒を溶解可能な範囲で混合してもよい。ただし、塗布液中、アルコール類とその他の有機溶媒との合計は、５０質量％未満とする。
有機溶媒の添加量が、全溶媒に対し５０質量％未満の場合、塗布乾燥時に乾燥性が向上するとともに、水単独の場合と比較して塗布層の外観が向上するという利点がある。有機溶媒の添加量が、全溶媒に対し５０質量％以上の場合には、溶媒の蒸発速度が速くなり、塗布中に塗布液の濃度変化が起こりやすくなる。その結果、塗布液の粘度が上昇して、塗布性が低下するために、塗布膜の外観不良を起こす場合がある。さらに、有機溶媒の揮発により、火災などの危険性も高くなる。また、有機溶媒の添加量が全溶媒に対し３０質量％未満では、相対的に水の比率が増加し、親水性の高いポリウレタン成分が接着性改質層の表面の近くに偏析する。その結果、接着性改質層の表面のＰＥｓ相の面積率、あるいは接着性改質層の切削面におけるハードコート層との界面近くのＰＵ相の面積率を適切な範囲にすることが難しくなる。
（ｃ）塗布液のｐＨ調整
本発明で接着性改質層形成のために使用する塗布液は、ｐＨが５以上８未満の範囲であることが好ましい。塗布液のｐＨが５未満では、接着性改質層の表面のＰＥｓ相の面積率が大きくなり、あるいは接着性改質層の切削面におけるハードコート層との界面近くのＰＵ相の面積率が小さくなり、密着性に劣る傾向がある。一方、塗布液のｐＨが８以上では、粒子の種類によっては顕著な凝集が起こり、ヘーズが上昇し透明性が悪化するため好ましくない。ｐＨ調整剤としては、密着性、耐ブロッキング性、コート性に悪影響を及ぼさないか、無視できるものであれば特に限定されない。例えば、ｐＨを高くする場合には重曹あるいは炭酸ナトリウムを、ｐＨを低くする場合は酢酸等を用いることができる。
（ｄ）界面活性剤の併用
前記の水性塗布液を熱可塑性樹脂フィルムの表面に塗布する際には、該フィルムへの濡れ性を向上させ、塗布液を均一に塗布するために一般に界面活性剤が使用される。本発明では、それ以外に、接着性改質層の表面や内部の相分離構造を制御するための手段の１つとして、界面活性剤を使用することができる。
界面活性剤は、良好な塗布性が得られ、且つ、接着性改質層の表面や内部で適切な相分離構造が得られるものであれば、特に種類は限定されない。界面活性剤の中でも、微量の添加で良好な塗布性を得るにはフッ素系界面活性剤が好適である。さらに、接着性改質層の表面のＰＥｓ相の面積率、あるいは接着性改質層の切削面におけるハードコート層との界面近くのＰＵ相の面積率を適切な範囲とするためには、カチオン系界面活性剤またはノニオン系界面活性剤を、塗布液に対し０．０１〜０．１８質量％配合することが好ましい。
アニオン性界面活性剤を使用した場合、前記に示した共重合ポリエステル、及びポリウレタンとの相溶性を高める場合があり、本発明で規定する相分離構造が得られにくい。界面活性剤の添加量は、ハードコート層や拡散層などの機能層との密着性を阻害せず、良好な塗布性を得られる範囲であれば適宜選択することができる。例えば、フッ素系界面活性剤の場合、純水に対する臨界ミセル濃度からその３０倍以下が好適である。臨界ミセル濃度の３０倍以上では塗布液中に含まれる粒子が凝集しやすくなるため、得られた積層フィルムのヘーズが上昇し、特に光学機能性フィルムの基材フィルムとして好ましくない。また、界面活性剤成分が接着性改質層の表面にブリードアウトして、密着性に悪影響を及ぼす場合もある。一方、臨界ミセル濃度以下では、良好な塗布性が得られない。また、接着性改質層の表面のＰＥｓ相の面積率、あるいは接着性改質層の切削面におけるハードコート層との界面近くのＰＵ相の面積率を適切な範囲に制御することが難しくなる。
（界面活性剤の精製）
本発明に用いる界面活性剤は、精製したものを用いることが好ましい。上市されている界面活性剤は、一般に、微量な不純物を含有している場合が多い。特に、不純物であるポリエチレングリコールは、その含有量によっては良好な相分離構造を得るのを阻害する場合がある。これを防止するために、不純物を界面活性剤から除去する前処理を行い、精製した界面活性剤を使用することが好ましい。
不純物を除去する前処理工程としては、界面活性剤を変質させず、不純物を除去できれば方法は特に限定されない。例えば、次のような方法が挙げられる。
少なくとも界面活性剤とポリエチレングリコールを溶解可能な有機溶媒に溶解し、低温で静置し、主成分である界面活性剤を飽和沈降させ、次いで濾過し、純度を向上させた界面活性剤を取り出す方法が挙げられる。パーフルオロアルキルエチレンオキシド付加物系界面活性剤の場合、イソプロピルアルコールに３０℃の温浴上で加熱溶解して０℃で２４時間程度静置後、沈殿物を濾過し取り出すことによって純度を向上させた界面活性剤を得ることができる。
（ｅ）粒子
接着性改質基材フィルムのヘーズは１．５％以下であることが、透明性が高度に要求される用途でハードコートフィルムや該フィルムを用いた光学機能性フィルムを使用する際に好ましい。前記のヘーズは１．０％以下であることがさらに好ましい。ヘーズが１．５％を超えると、フィルムをＬＣＤ用のレンズフィルムや、バックライト用基材フィルム等に用いた場合、画面の鮮明度が低下するので好ましくない。
接着性改質基材フィルムのヘーズを１．５％以下にするためには、熱可塑性樹脂フィルム中に粒子を含有させないことが好ましい。熱可塑性樹脂フィルム中に粒子を含有させない場合、耐スクラッチ性やロール状に巻取る際や巻出す際のハンドリング性（滑り性、走行性、ブロッキング性、巻取り時の随伴空気の空気抜け性など）を改善するために、接着性改質層中に適切な大きさの粒子を特定量含有させて、接着性改質層の表面に適度な凹凸を形成させることが好ましい。
粒子としては、共重合ポリエステル、またはポリウレタンと親和性の高い粒子が好ましく、その両者に対する親和性がどちらかの相に偏在する程度の差があることが好ましい。粒子を相分離した樹脂の一方に粒子を偏在させることによって、粒子が適度に集まり、比較的少ない粒子の添加で、すなわちヘーズを大幅に上昇させることなく優れた耐ブロッキング性を得ることができるのである。
接着性改質層に含有させる粒子としては、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、非晶性シリカ、結晶性のガラスフィラー、カオリン、タルク、二酸化チタン、アルミナ、シリカーアルミナ複合酸化物粒子、硫酸バリウム、フッ化カルシウム、フッ化リチウム、ゼオライト、硫化モリブデン、マイカなどの無機粒子、架橋ポリスチレン粒子、架橋アクリル系樹脂粒子、架橋メタクリル酸メチル系粒子、ベンゾグアナミン・ホルムアルデヒド縮合物粒子、メラミン・ホルムアルデヒド縮合物粒子、ポリテトラフルオロエチレン粒子などの耐熱性高分子粒子が挙げられる。
これらの粒子の中でも、シリカ粒子が次の点から好適である。
第１の利点は、接着性改質層の樹脂成分と屈折率が比較的近いため、高透明のフィルムを得やすいという点である。第２の利点は、シリカ粒子は相分離したポリウレタン相に偏在しやすいという特徴があり、接着性改質層の表面に存在するポリウレタン相の耐ブロッキング性に劣るという、ポリウレタン形樹脂固有の性質を補完することができる点である。これは、シリカ粒子とポリウレタンとの表面エネルギーが共重合ポリエステルよりも近く、親和性が高いためと考えられる。
また、粒子の形状は特に限定されないが、易滑性を付与する点からは、球状に近い粒子が好ましい。
接着性改質層中の粒子の含有量は、接着性改質層に対して２０質量％以下とすることが好ましく、さらに好ましくは１５質量％以下、特に好ましくは１０質量％以下にする。接着性改質層中の粒子の含有量が２０質量％を超えると、透明性が悪化し、フィルムの密着性も不十分となりやすい。一方、粒子の含有量の下限は、接着性改質層に対して好ましくは０．１質量％、さらに好ましくは１質量％、特に好ましくは３質量％とする。
また、接着性改質層中には平均粒径の異なる粒子を２種類以上含有させてもよい。また、同種の粒子で平均粒径の異なるものを含有させてもよい。いずれにしても、粒子の平均粒径、および総含有量が前記の範囲とすればよい。前記の塗布液を塗布する際には、塗布液中の粒子の粗大凝集物を除去するために、塗布直前に塗布液が精密濾過されるように濾材を配置することが好ましい。
また、粒子の平均粒径は２０〜１５０ｎｍが好ましく、さらに好ましくは４０〜６０ｎｍである。平均粒径が２０ｎｍ未満であると、十分な耐ブロッキング性を得ることが困難な他、耐スクラッチ性が悪化する傾向がある。一方、粒子の平均粒径が１５０ｎｍを超えると、ヘーズが上昇し且つ、粒子が脱落しやすくなるため好ましくない。
本発明では、平均粒径が２０〜１５０ｎｍの粒子Ａのみでは、十分な耐ブロッキング性及び耐スクラッチ性が得られない場合がある。そのために、さらに耐ブロッキング性及び耐スクラッチ性を向上させるために、さらに平均粒径の大きな粒子Ｂを少量併用することが好ましい。平均粒径の大きな粒子Ｂの平均粒径は１６０〜１０００ｎｍが好ましく、特に好ましくは２００〜８００ｎｍである。粒子Ｂの平均粒径が１６０ｎｍ未満の場合、耐スクラッチ性、滑り性、巻き性が悪化する場合ある。一方、粒子Ｂの平均粒径が１０００ｎｍを超える場合、ヘーズが高くなる傾向がある。また、粒子Ｂは一次粒子が凝集した凝集体粒子であることが好ましく、凝集状態での平均粒径と一次粒子との平均粒径の比を４倍以上の粒子を用いることが、耐スクラッチ性の点から好ましい。
２種類の粒子を用いる場合、例えば接着性改質層中の粒子Ａ（平均粒径：２０〜１５０ｎｍ）と粒子Ｂ（平均粒径：１６０〜１０００ｎｍ）の含有量比（Ｐ１／Ｐ２）を５〜３０とし、かつ粒子Ｂの含有量を接着性改質層の固形分に対し０．１〜１質量％とする。２種類の特定粒径の粒子の含有量を前記の範囲に制御することは、接着性改質層の表面の三次元中心面平均表面粗さを適正化し、透明性と、ハンドリング性や耐ブロッキング性を両立させる上で好適である。接着性改質層に対し、粒子Ｂの含有量が１質量％を超えると、ヘーズの上昇が著しくなる傾向がある。
前記の粒子の平均一次粒径及び平均粒径の測定は下記方法により行う。
粒子を電子顕微鏡で写真を撮り、最も小さい粒子１個の大きさが２〜５ｍｍとなるような倍率で、３００〜５００個の粒子の最大径を測定し、その平均値を平均一次粒径または平均粒径とする。また、積層フィルムの接着性改質層中の粒子の平均粒径を求める場合は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）を用いて、倍率１２万倍で積層フィルムの断面を撮影し、接着性改質層の断面に存在する粒子の最大径を求めることができる。凝集体からなる粒子Ｂの平均粒径は、積層フィルムの接着性改質層の断面を、光学顕微鏡を用いて倍率２００倍で３００〜５００個撮影し、その最大径を測定する。
（ｆ）架橋剤
携帯電話、ＰＤＡ、モバイル型コンピュータのように、情報端末を屋外で使用する機会が増えている。さらに、カーナビゲーションなどに用いられるタッチパネルのように、夏場に高温になる車内で使用される材料も増えている。したがって、このような高温、高湿の過酷な環境下でも品質変化が少ないハードコートフィルム、すなわち、耐湿熱密着性に優れたフィルムが、このような用途では要望されている。
このような用途に、本発明のハードコートフィルムを用いる場合、接着性改質層の耐湿熱性を向上させるために、塗布液に架橋剤を添加し、次いで熱処理を行うことにより、架橋構造を有する樹脂を含む接着性改質層を形成させる。架橋剤としては、エポキシ系架橋剤、メラミン系架橋剤、オキサゾリン系架橋剤から選ばれる少なくとも一種を用いる。架橋剤は、塗布液に使用する共重合ポリエステル樹脂との親和性、及び接着性改質層に要求される耐湿熱密着性を考慮しながら選定することができる。
特に、高度の耐湿熱密着性が要求される場合、前記の架橋剤の中で、エポキシ系架橋剤あるいはメラミン系架橋剤が好ましい。エポキシ系架橋剤としては、特に限定されないが、例えば、ナガセ化成工業株式会社製の水溶性エポキシ架橋剤（デコナールシリーズ；ＥＸ−５２１、ＥＸ−５１２、ＥＸ−４２１、ＥＸ−８１０、ＥＸ−８１１、ＥＸ−８５１等）が市販品として入手可能である。メラミン系架橋剤としては、例えば、住友化学社製スミテックスレジンシリーズ（Ｍ−３、ＭＫ、Ｍ−６、ＭＣ等）や、株式会社三和ケミカル社製メチル化メラミン樹脂（ＭＷ−２２、ＭＸ−７０６等）が市販品として入手可能である。また、オキサゾリン系架橋剤としては、株式会社日本触媒製エポクロスシリーズ（ＷＳ−７００）、新中村化学工業社製ＮＸ Ｌｉｎｋｅｒ ＦＸ等が、市販品として入手可能である。
上記架橋剤は、接着性改質層中の共重合ポリエステル樹脂と架橋剤の合計量（１００質量％）に対して、好ましくは５〜４０質量％、さらに好ましくは１０〜３０質量％となるように接着性改質層形成用塗布液中に含有させることが好ましい。架橋剤の含有量が４０質量％を越えると、接着性改質層が脆くなり、アクリレート系樹脂からなるハードコート層や拡散層などの機能層を形成させた後の加工工程において、高速カッティングに耐えうるだけの密着性が十分に得られない場合がある。一方、架橋剤の含有量が５質量％未満では、近年要求される耐久性が得られにくい場合がある。なお、塗布液中には、架橋を促進するために必要に応じて触媒を添加しても良い。
（３−２）塗布工程
前記の水性塗布液を塗布する工程は、該フィルムの製造工程中に塗布するインラインコート法が好ましい。さらに好ましくは、結晶配向が完了する前の基材フィルムに塗布する。水性塗布液中の固形分濃度は、３０質量％以下であることが好ましく、特に好ましくは１０質量％以下である。固形分濃度の下限は１質量％が好ましく、さらに好ましくは３質量％、特に好ましくは５質量％である。該水性塗布液の塗布量該水性塗布液が塗布されたフィルムは、配向および熱固定のためにテンターに導かれ、そこで加熱されて、熱架橋反応により安定な被膜を形成し、ポリエステル系積層フィルムとなる。
（塗布量）
未乾燥時の塗布量（以下、ウェット塗布量と略す）は、２ｇ／ｍ２以上１０ｇ／ｍ２未満とすることが好ましい。ウェット塗布量が２ｇ／ｍ２未満で、設計のドライ塗布量（最終接着性改質層の塗布量）を得ようとすると、塗布液の固形分濃度を高くする必要がある。塗布液の固形分濃度を高くすると、塗布液の粘度が高くなるため、スジ状の塗布斑が発生しやすい。一方、ウェット塗布量が１０ｇ／ｍ２以上では、乾燥炉内の乾燥風の影響を受けやすく、塗布斑が発生しやすい。なお、埃の付着による欠点を防止するために、クリーン度をクラス５０００以下のクリーンな環境下で塗布液を塗布することが好ましい。
また、最終的な接着性改質層の塗布量（フィルム単位面積当りの固形分質量）は、０．００５〜０．２０ｇ／ｍ２に管理することが好ましい。従来技術では、塗布量が０．０５ｇ／ｍ２未満では十分な密着性が得られにくい。しかしながら、接着性改質層が特定の相分離構造を有することで、塗布量が０．０５ｇ／ｍ２未満であっても、機能層と基材に対し優れた密着性を有する積層フィルムが得られるのである。塗布量が０．００５ｇ／ｍ２未満であると、密着性が不十分となる。また、塗布量が０．０５ｇ／ｍ２未満の場合、使用する粒子は平均粒径が６０ｎｍ以下の粒子を用いることが好ましい。粒子の平均粒径が６０ｎｍを超えると、接着性基材フィルムの製造時や加工時に、粒子が接着性改質層から脱落しやすくなる。粒子がポリウレタン相に偏在している場合は、塗布量が０．００５ｇ／ｍ２以上であれば粒子が脱落しにくい。一方、塗布量が０．２０ｇ／ｍ２を超えると、接着性改質層の表面に偏析するポリウレタン成分が多くなり耐ブロッキング性が低下する。
また、接着性改質層の厚みは、接着性改質層の断面をミクロトームで切断し、電子顕微鏡で観察することにより測定できるが、接着性改質層が柔らかい場合、切断時に変形する場合がある。簡便的には、塗布量が既知であれば、接着性改質層の密度から厚み換算することができる。例えば、接着性改質層の密度が１ｇ／ｃｍ３の場合、塗布量が１ｇ／ｍ２であれば、厚みは１μｍに相当する。接着性改質層の密度は、接着性改質層を構成する樹脂、粒子の種類からそれぞれの材料の密度を求め、各材料の密度に材料の質量比を乗じ、その和を求めることで接着性改質層の厚みを推定することができる。
（３−３）乾燥工程
接着性改質基材フィルムの製造方法において、熱可塑性樹脂フィルムに塗布液を塗布後、薄く塗布された塗膜を乾燥する。一般に、塗布液を塗布後、塗膜を乾燥させる際、テンターの予熱ゾーンを利用して乾燥させる場合が多い。この場合、製膜設備の大きさフィルムの走行速度にも依存するが、一般に塗布から乾燥開始までの時間は少なくとも５秒程度かかる。この間に、塗布液の溶媒である水とアルコールのバランスがくずれ、親水性の高いポリウレタン成分が接着性改質層の表面に偏析しやすくなる。そのため、最終的に得られる接着性改質基材フィルムにおいて、接着性改質層の表面のＰＥｓ相の面積率、あるいは接着性改質層の切削面におけるハードコート層との界面近くのＰＵ相の面積率を適切な範囲に制御することが困難となる。本発明では、塗膜の乾燥を専用とする乾燥炉（プレドライヤー）を塗布装置のフィルム進行方向出口の極力近くに配置し、塗布液をポリエステルフィルムに塗布後、直ちに乾燥させることが重要なポイントである。
乾燥炉内において、塗布面にあたる乾燥風の温度は１２０℃以上１５０℃未満が好ましい。また、風速は３０ｍ／秒以上が好ましい。さらに好ましい乾燥温度は、１３０℃以上１５０℃未満である。該乾燥温度が１２０℃未満または風速３０ｍ／秒未満である場合、乾燥速度が遅くなり、塗布液の溶媒である水とアルコールのバランスがくずれ、相対的に水の比率が増加しやすくなる。そのため、親水性の高いポリウレタン成分が接着性改質層の表面に偏析する。そのため、最終的に得られる接着性改質基材フィルムにおいて、接着性改質層の表面のＰＥｓ相の面積率、あるいは接着性改質層の切削面におけるハードコート層との界面近くのＰＵ相の面積率を適切な範囲に制御することが困難になる。一方、乾燥温度が１５０℃以上では、熱可塑性樹脂フィルムの結晶化が起こりやすくなり、横延伸時に破断が発生する頻度が増加する。
また、前記の乾燥炉では、温度を１２０℃以上１５０℃未満に維持しながら、０．１〜５秒間乾燥させることが好ましい。乾燥時間は、さらに好ましくは０．５〜３秒である。乾燥時間が０．１秒間未満では、塗膜の乾燥が不十分となり、乾燥工程から横延伸工程までの間に配置されたロールを通過する際に、該ロールを乾燥不十分な塗布面で汚染しやすくなる。一方、乾燥時間が５秒間を超えると、熱可塑性樹脂フィルムの結晶化が起こりやすくなり、横延伸時に破断が発生する頻度が増える。
前記の乾燥炉で、１２０℃以上１５０℃未満の温度で塗膜を乾燥した後、接着性改質層を有する接着性改質基材フィルムを直ちに室温近くまで冷却することが好ましい。前記の接着性改質基材フィルムの表面温度が１００℃以上の高温のまま乾燥炉を出て室温近くのロールに接着性改質基材フィルムが接触した場合、フィルムの収縮によってキズが発生しやすくなる。
乾燥炉内の風速を通常３０ｍ／秒以上にすると、乾燥炉内で未乾燥状態の塗布面に強い乾燥風があたるため、乾燥ムラが生じやすくなる。しかしながら、本発明では、吹き付ける風量と同量若しくはそれ以上の風量を乾燥炉外に排気することによって、３０ｍ／秒以上の風速で行うことが可能となる。また、該排気風はコーターと反対側へ流れるようにし、コーターでの排気風による塗布面へのムラ発生を防止することも重要である。
塗布直後から乾燥炉に入るまでのフィルムの通過時間を、２秒未満、好ましくは１．５秒未満とすることが重要である。塗布から乾燥炉に入るまでの時間が２秒以上であると、この間に塗布液の溶媒である水とアルコールのバランスがくずれ、これによって親水性の高いポリウレタン成分が接着性改質層の表面に偏析しやすくなる。そのため、最終的に得られた接着性改質基材フィルムは、接着性改質層の表面のＰＥｓ相の面積率、あるいは接着性改質層の切削面におけるハードコート層との界面近くのＰＵ相の面積率を適切な範囲に制御することが困難になる。
塗布直後から乾燥炉に入るまでのフィルムの通過時間を２秒未満に維持するためには、適宜フィルムの走行速度を選択する必要があるが、コーターと乾燥炉入口を可能な限り近づけることが好ましい。なお、乾燥炉において、乾燥風からの埃の混入を防止するために、ＨＥＰＡフィルターで清浄化した空気を用いることが好ましい。この際に用いるＨＥＰＡフィルターは、公称濾過精度０．５μｍ以上の埃を９５％以上カットする性能を有するフィルターを用いることが好ましい。
乾燥工程は、乾燥温度および乾燥時間の条件を順次変えた、いわゆる２〜８のゾーンに分割された乾燥ゾーンから構成されることが好ましい。特に好ましくは、３〜６のゾーンに分割された多段乾燥装置を採用する。例えば、塗布液を、一軸配向熱可塑性樹脂フィルムの片面または両面に塗布液を塗布し、コーター真上に配置した多段の乾燥炉で乾燥する場合、下記の方法が好適である。
例えば、４段階で乾燥する場合には、４つの乾燥ゾーンに分かれた乾燥炉にて乾燥を行う。第１乾燥ゾーンでは、温度１２５〜１４０℃で０．１〜４秒間、第２乾燥ゾーンでは、温度５５〜１００℃で０．１〜４秒間、第３乾燥ゾーンでは、温度３５〜５５℃で０．１〜４秒間、第４乾燥ゾーンでは、温度２５〜３５℃で０．１〜４秒間、乾燥させる方法が挙げられる。
前記の乾燥条件の数値範囲は、塗布液の固形分濃度により多少の変動があり、上記の代表的な条件に限定されるものではない。さらに、熱風乾燥を行う場合、風量も各段階で変化をもたせることが重要である。
例えば、以下のような方法が好適である。
第１乾燥ゾーンでは、乾燥風の風速を２０〜５０ｍ／秒、乾燥風の給気風量を１００〜１５０ｍ３／秒、排気風量を１５０〜２００ｍ３／秒に設定する。第２乾燥ゾーンから第４乾燥ゾーンまでは、給気風量を６０〜１４０ｍ３／秒、排気風量を１００〜１８０ｍ３／秒に設定する。いずれの乾燥ゾーンにおいても、コーター側に乾燥風が流れないように設定し、引き続いてフィルムの端部をクリップで把持して、温度１００〜１４０℃で、風速１０〜２０ｍ／秒の熱風ゾーンに導き、幅方向に２〜６倍に延伸する。
また、温度を１２０℃から１５０℃に維持しながら、０．１〜５秒間、好ましくは０．５秒から３秒未満の時間で、乾燥温度および総乾燥時間を適宜調整すればよい。この乾燥工程における各段（ゾーン）の決定は、分散液の濃度、塗布量、塗布された走行フィルムの走行速度、熱風の温度、風速、風量などの諸条件を考慮して、製造現場で適宜、適正値を決めることができる。
（３−４）熱固定処理工程
接着性改質基材フィルムの製造方法において、横延伸工程、熱固定処理工程、冷却工程は、１０〜３０ゾーンに連続して区分され、かつ各ゾーンは独立して温度制御が可能なように仕切られ、かつ各ゾーン間で急激な温度変化が起きないように設計している。特に、横延伸ゾーン後半から熱固定最高温度設定ゾーンにおいて、段階的に昇温させることで、隣接するゾーン間の急激な温度変化を抑えることができる。本発明において、接着性改質層の表面や内部に特異な相分離構造を有する接着性改質基材フィルムを製造する際、特に、乾燥工程や熱固定処理工程では温度制御が非常に重要である。また、接着性改質層を構成する樹脂に架橋構造を形成させるためには、熱固定処理工程における温度が非常に重要であり、この温度は架橋反応速度に大きく影響する。
以下、その実施態様を詳細に説明する。
前述のように、熱固定処理工程において、熱処理条件が接着性改質層の相分離状態を左右する。すなわち、熱固定処理工程における最高温度、前記の最高温度に達するのに要する時間、及び接着性改質層の相分離が顕著に進行し始める温度から熱固定処理工程における最高温度に達するのに要する時間、を適宜設定することが重要である。
熱固定処理工程における各熱固定ゾーンにおける温度は、熱可塑性樹脂フィルムを構成する樹脂の種類により若干の違いはあるが、１００〜２６０℃の温度範囲内で適宜設定すればよい。以下、代表的な熱可塑性樹脂である、ポリエチレンテレフタレートを熱可塑性樹脂フィルムとした場合を例に挙げて説明する。
熱固定処理工程における最高温度は、２１０〜２４０℃に制御することが好ましく、さらに好ましくは下限が２２５℃、上限が２３５℃である。一般には、熱固定処理の初期の段階では２１０〜２４０℃と比較的高い温度で熱固定をして、後段になるにつれて、１００〜２００℃と、順次温度を下げていく場合が多い。
熱固定処理工程における最高温度が２１０℃未満では、接着性改質層においてミクロ相分離構造またはナノ相分離構造を形成させることが困難にある。したがって、近年要求されている、高速カッティング時の衝撃による界面の剥離に耐えられる、基材と機能層との密着性が十分に得られにくくなる。さらに、得られた接着性改質基材フィルムの熱収縮率が大きくなり、好ましくない。
また、熱固定処理工程における最高温度が２４０℃を超える場合には、接着性改質層の表面のＰＥｓ表面分率が大きくなり、ハードコート層、拡散層、プリズム層、紫外線硬化型インクで印刷された印刷層などの機能層に対する密着性が低下しやすくなる。さらに、接着性改質層の相分離が顕著に進行し始める温度から熱固定処理の最高温度に達するのに要する時間が長くなるため、共重合ポリエステルを主成分とするポリエステル相の最も細い箇所の幅が１μｍを超える箇所が点在する状態となる。その結果、局所的にハードコート層、拡散層、プリズム層、紫外線硬化型インクで印刷された印刷層などの機能層に対し、密着性が劣る箇所が生じ、その部分を起点として巨視的な剥離に繋がる場合がある。
接着性改質層の相分離が顕著に進行し始める温度から熱固定処理の最高温度に達するのに要する時間は、具体的には以下のように設定することが好ましい。
本発明では、接着性改質層の相分離が顕著に進行を開始する温度設定ゾーンから熱固定処理工程の最高温度設定ゾーン入口に達するまでのフィルムの通過時間は、３秒以上２０秒未満が好ましく、特に好ましくは４秒以上１５秒未満である。
前記の通過時間が３秒未満では、本発明で規定する相分離構造を発現させるための時間が不足する場合がある。一方、前記の通過時間が２０秒間以上では相分離が過剰に進行し、共重合ポリエステルを主成分とする相の最も細い箇所の幅が１μｍを越える箇所が点在する状態となりやすい。その結果、局所的にハードコート層、拡散層、プリズム層、ＵＶインクで印刷された印刷層などの機能層に対する密着性が劣る箇所が生じ、その部分を起点として巨視的な剥離に繋がる場合がある。
本発明で、接着性改質層の相分離が顕著に進行を開始する温度とは、本発明の実施例に示す塗布液の組成の範囲においては、約２００℃と推定している。しかしながら、該温度は当然のことながら、接着性改質層の樹脂成分によって異なるため、この温度に限定されるものではない。
熱固定処理工程についてさらに具体的に説明する。
一般に、横延伸工程、熱固定処理工程、冷却工程は、隣接する各ゾーンの急激な温度変化を抑制するために、テンター内で１０〜３０ゾーンに分割され、各ゾーンで独立して温度制御がなされている。特に、横延伸ゾーンの後半から熱固定処理工程の最高温度に設定されたゾーンにおいては、各ゾーンの温度をフィルム進行方向に対して段階的に昇温させて、各熱固定ゾーン間での急激な温度変化がおきないようにすることが好ましい。
本発明においては、相分離が顕著に進行を開始する温度設定ゾーンから熱固定処理工程の最高温度設定ゾーン入口までのフィルムの通過時間を、速やかに、且つ均一に昇温させることが重要である。速やかに温度を上昇させるためには、各熱固定ゾーンにおいて熱伝達効率を上げる方法、例えば、フィルムへ吹き付ける熱風の風速を高くする方法が有効である。しかしながら、この方法では、一般的に温度斑が発生しやすいため、接着性改質層の相分離状態に斑が発生する場合や、熱固定ゾーン内で装置内に僅かに付着するオリゴマー等の異物が舞い上がり、舞い上がった異物がフィルムに付着して光学的欠点に繋がる場合がある。
一方、風速が低すぎると、十分な昇温速度が得られない。よって、本発明では風速を１０ｍ／秒以上２０ｍ／秒未満とするのが好ましい。速やかに且つ均一に積層フィルムを昇温させるためには、熱風を吹き付けるためのノズルの間隔を５００ｍｍ以下の比較的短い間隔で配置する手段が有効である。熱風を吹き付けるためのノズルの間隔を５００ｍｍ以下に配置する場合、例えばノズル間隔は、３００ｍｍ、３５０ｍｍ、４００ｍｍと配置する場合、設備メンテナンス上は不利となるが、本発明を完成させるには重要である。一段に相当する１ゾーン当たりのノズル本数は６〜１２本程度と、その本数はノズル間隔、通風量、通風時間の状態を考慮して決める。なお、本発明で記載する風速とは、熱風吹き出しノズル出口に面したフィルム表面における風速を意味し、熱式風速計（日本カノマックス製、アネモマスター モデル６１６１）を用いて測定したものである。
接着性改質基材フィルムを製造する際の熱固定処理工程の好ましい一実施態様を示す。
前記の熱固定処理工程は、複数の熱固定ゾーンに連続して区分され、かつ各ゾーンは独立して温度制御が可能なように仕切られている。熱固定ゾーンは、２〜１０段の熱固定ゾーンが連続して配列された工程、好ましくは４〜８段の工程に分割し、この多段に分割された熱固定ゾーンで、接着性改質基材フィルムの温度制御管理をすることが好ましい。
例えば、接着性改質層を有するポリエステルフィルムの場合、下記のように６段に分割された熱固定ゾーンを順次連続して通過させ、各段階に微妙な温度差を持たせて熱固定処理を行い、フィルム両端部のコートされていない部分をトリミングする方法が挙げられる。前記の熱固定処理温度は、第１熱固定ゾーンで２００℃、第２熱固定ゾーンで２２５℃、第３熱固定ゾーンで２３０℃、第４熱固定ゾーンで２３０℃、第５熱固定ゾーンで２１０℃、第６熱固定ゾーンで１７０℃、第７熱固定ゾーンで１２０℃とする。また、第６熱固定ゾーンにて幅方向に３％の緩和処理を行う。
前記の段とは、１つの熱固定ゾーンに相当するものである。このように各段の熱固定ゾーンの温度には、微妙な温度差を持たせること、即ち５〜４０℃程度の温度差を持たせることが好適である。この温度差の設定は、接着性改質層を有する熱可塑性樹脂フィルムの走行速度、風量、および接着性改質層の厚さなどの諸要因を考慮して任意に決める。
レンズフィルムや拡散板等の光学機能性フィルムの基材フィルムとして用いる場合、フィルム厚さが１００μｍ以上の比較的厚手のフィルムであっても、通常、フィルム長さは少なくとも１０００ｍ以上、時には２０００ｍ以上のロール状に巻き取った形態で、プリズム層や拡散層を積層する加工工程に供される。
本発明においては、接着性改質層の表面のＰＥｓ相（位相像で暗色相を示す）の面積率、あるいは接着性改質層の切削面におけるハードコート層との界面近くのＰＵ相の面積率（位相像で明色相を示す）をフィルムの長手方向に１００ｍ間隔で測定した際に、それらの長手方向の面積率の最大値と最小値の差が１５％以下とすることが好ましく、さらに好ましくは１０％以下である。それらの長手方向の面積率の最大値と最小値の差を１５％以下とすることで、安定した密着性と耐ブロッキング性を有する接着性改質基材フィルムロールが得られるのである。
それらの長手方向の面積率の最大値と最小値の差を１５％以下に制御するためには、塗布液の組成、塗布条件、乾燥条件等、及び熱固定条件等の製膜条件を、本発明で用いる長尺の接着性改質基材フィルムロールを連続的に製造する際において一定に保つことが重要である。しかしながら、特に、塗布液に用いる混合溶媒の比率は変動しやすく、この混合溶媒の比率を一定に保つ工夫が、フィルムロールの長手方向における表面のＰＥｓ相の面積率や切削面のＰＵ相の面積率の変動を小さくする上で重要である。例えば、以下に示す手段によって接着性改質層の表面のＰＥｓ相の面積率や切削面のＰＵ相の面積率の変動幅を１５％以下に制御することができる。なお、混合溶媒の比率を一定に保つ手段は、下記の方法に限定されるものではない。
塗布液の受け皿（図７の１１）の容量に対して、循環用タンク（図７の１３）の容量を大きくすることが、混合溶媒の濃度比を安定化させる上で効果的である。具体的には、図７に示すように、塗布液の受け皿の容量を１とした時、循環用タンクの容量の比を好ましくは１０以上、特に好ましくは５０以上にする。容量比（循環用タンクの容量／塗布液の受け皿の容量）が１０未満、すなわち循環用タンクの容量が小さすぎる場合、混合溶媒の濃度比の変動が大きくなりやすく。
さらに、循環用タンクの容量を１とした時、調合用タンク（図７の１４）の容量の比を１０以上にすることが好ましく、特に好ましくは２０以上にする。これにより、調合用タンクから循環用タンクに塗布液を供給する際に、循環用タンクの容量が稼働時に常に一定にすることができる。
また、塗布装置におけるアプリケーターロールの精度（真円度と円筒度）を高くすることも、フィルムロールの長手方向における接着性改質層の塗布厚み斑を低減する点から有効である。さらに、フィルムロールの長手方向における、接着性改質層の表面のＰＥｓ相の面積率または切削面のＰＵ相の面積率の変動にともなう特性の変動を小さくする点でも有効である。
前記のアプリケーターロールの真円度とは、ＪＩＳ Ｂ ０６２１で示されているように、記録式真円度測定器を用いて決定された最小領域法による二つの同心円の各半径の差で表される指標である。なお、ロールの真円度の単位はｍｍである。また、アプリケーターロールの円筒度は、該ロールを定盤上に置いた測微器付きスタンドを軸線方向に移動して、円筒上面に測定子を当てた状態で、全長にわたって種々の測定平面中で測定を実施し、そのときの読みの最大差の１／２で表される指標である。なお、円筒度の単位はｍｍである。
本発明においては、ロール精度（真円度と円筒度）を向上させることにより、長さ方向の塗布層の厚みの変動を低減することができる。具体的には、ロール精度（真円度と円筒度）を５／１０００ｍｍ未満にすることが好ましい。
また、塗布液の塗布に際し、リバースコーターの各ロールの表面仕上げを０．３Ｓ以下にし、かつ、アプリケーターロールおよびメタリングロールの精度（真円度と円筒度）を５／１０００ｍｍ未満、２／１０００ｍｍ以上にすることにより、ウェット塗布量の変動を押さえ、かつ、塗膜の厚みの変動も押さえることができる。好ましくは、アプリケーターロールおよびメタリングロールの精度（真円度と円筒度）が３／１０００ｍｍである塗布ロールを用いるのがよい。
また、フィルムのテンションを４０００〜１００００Ｎ／原反幅（原反幅は１〜２ｍ）にすることにより、工業的規模でフィルムの平面性が保持され、塗布液の転写量が均一となる。なお、フィルムのテンションは、フィルムの厚さにより異なり、比較的薄いフィルムはより低いテンションを掛けることで平面性が保持される。
フィルムのテンションが１００００Ｎ／原反幅を超えると、フィルムが変形する場合、あるいは破断する場合がある。一方、フィルムのテンションが４０００Ｎ／原反幅未満では、塗布時のフィルムの平面性が不十分となる場合や、フィルムの蛇行が発生する場合がある。その結果、塗布液の転写量がフィルムの長さ方向で不均一となり、フィルムのウェット塗布量が大きく変動することにより、塗布層の厚みの変動もより大きくなる。
また、接着性改質層における表面のＰＥｓ相、または切削面のＰＵ相の面積率の変動（最大値と最小値の差）を、フィルムロールの幅方向で１０％以下に制御するためには、フィルムロールの幅方向に対する塗布層の厚みの変動を小さくすることが重要である。そのためには、塗布時の幅方向の平面性を向上させることが効果的である。具体的には、リバースロールで塗布直後、フィルムの両端面のみをピンチロール（図７の１６）を用いて把持する。ピンチロールにフィルムの両端部を把持させることにより、工業的規模で、フィルムの幅方向の平面性を向上させて、フィルムの幅方向のウェット塗布量を安定化させる。それにより、フィルムロールの幅方向における塗布層の厚みの変動を低減することができる。フィルムの両端部をピンチロールで把持させない場合は、フィルムの幅方向および長さ方向のウェット塗布量が大きく変動し、塗布層の厚みの変動もより大きくなる。
（４）ハードコート層および他の光学機能層
本発明のハードコートフィルムは、熱可塑性樹脂フィルムＡの片面または両面に、共重合ポリエステル及びポリウレタンを含む接着性改質層Ｂを形成させた接着性改質基材フィルムと、該フィルムの接着性改質層Ｂの片面に無機微粒子を含有するハードコート層Ｃが積層された、Ａ／Ｂ／ＣまたはＢ／Ａ／Ｂ／Ｃの層構成を含むハードコートフィルムである。ハードコート層を構成する硬化型樹脂としては、電離放射線硬化型樹脂が好ましい。電離放射線硬化型樹脂としては、例えば、下記の樹脂が挙げられる。
電離放射線硬化型樹脂には、好ましくはアクリレート系官能基を有する樹脂であり、特に好ましくは、ポリエステルアクリレート、あるいはウレタンアクリレートである。ポリエステルアクリレートは、ポリエステル系ポリオールのオリゴマーのアクリレートまたはメタクリレート（以下、アクリレート及び／またはメタクリレートを、（メタ）アクリレートと記載する場合がある）、あるいはその混合物から構成される。また、ウレタン（メタ）アクリレートは、ポリオール化合物とジイソシアネート化合物からなるオリゴマーを（メタ）アクリレート化したものから構成される。
（メタ）アクリレートを構成する単量体としては、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メ夕）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、メトキシエチル（メタ）アクリレート、ブトキシエチル（メタ）アクリレート、フェニル（メタ）アクリレートが挙げられる。
また、さらにハードコート層の硬度を高めることが必要な場合は、多官能モノマーを併用することが好ましい。例えば、多官能モノマーとしては、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ヘキサンジオール（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレートが例示される。
ポリエステル系ポリオールのオリゴマーとしては、アジピン酸とグリコール（エチレングリコール、ポリエチレングリコール、プロピレングリコール、ポリプロピレングリコール、ブチレングリコール、ポリブチレングリコール等）やトリオール（グリセリン、トリメチロールプロパン等）、セバシン酸とグリコールやトリオールとの縮合生成物であるポリアジペートポリオールや、ポリセバシエートポリオールが挙げられる。また、上記脂肪族のジカルボン酸の一部または全てを他の有機酸で置換することができる。例えば、イソフタル酸、テレフタル酸、あるいは無水フタル酸は、ハードコート層の硬度を高める成分として使用することができる。
ハードコート剤を基材フィルムの接着性改質層の表面に塗布する際に、レベリング性を向上させるために、必要に応じて希釈剤を用いて希釈してもよい。希釈剤としては、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、デカンなどの脂肪族炭化水素、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、ジイソプロピルケトン等のケトン等が挙げられる。希釈剤の配合量は、適切な粘度になるように適宜選択すればよい。
ハードコート層Ｃに含有させる無機微粒子としては、例えば、非晶性シリカ、結晶性のガラスフィラー、シリカ、酸化ジルコニウム、二酸化チタン、アルミナ、などの無機酸化物、シリカーアルミナ複合酸化物粒子、炭酸マグネシウム、水酸化アルミニウム、硫酸バリウム、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、カオリン、タルク、硫酸バリウム、フッ化カルシウム、フッ化リチウム、ゼオライト、硫化モリブデン、マイカが挙げられる。
ハードコート層Ｃの表面に、高屈折率層／低屈折率層、あるいは高屈折率層／中屈折率層／低屈折率層から構成される反射防止層を積層する場合、ハードコート層Ｃを高屈折率化することにより、反射防止層から高屈折率層を省略することができる。その結果、コストを低減することができる。ハードコート層Ｃの屈折率を高くするためには、ハードコート層中に屈折率の高い無機微粒子を含有させることが有効である。屈折率の高い無機微粒子としては、例えば、酸化ジルコニウム、酸化チタンが挙げられる。
ハードコート層中の無機微粒子の含有量は、２０質量％以上、８０質量％以下であることが重要である。無機微粒子の含有量が２０質量％未満では、耐擦傷性が不足する。一方、無機微粒子の含有量が８０質量％を超えると、透明性が低下する傾向がある。また、無機微粒子の平均粒径は、透明性の点から、５〜１００ｎｍが好ましい。しかしながら、このような平均粒径の小さい無機微粒子は、凝集しやすく不安定である。したがって、無機微粒子の分散安定性を高めるために、無機微粒子の表面に光感応性基を付与し、硬化型樹脂との親和性を高めることが好ましい。
このような無機微粒子を含有するハードコート剤は、市販品が入手できる。例えば、ＪＳＲ株式会社製の紫外線硬化型樹脂（デソライト；Ｚ７４００Ａ、Ｚ７４１０Ａ、Ｚ７４００Ｂ、Ｚ７４１０Ｂ、Ｚ７４００Ｃ、Ｚ７４１０Ｃ、Ｚ７４１０Ｄ、Ｚ７４１０Ｅ、Ｚ７５０１、Ｚ７５０３、Ｚ７５２１、Ｚ７５２７）が挙げられる。
電離放射線硬化型樹脂は、紫外線あるいは電子線を照射することにより硬化する。紫外線を照射する場合、超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、カーボンアーク、メタルハライドランプを用い、１００〜４００ｎｍ、好ましくは、２００〜４００ｎｍの波長領域で、１００〜３０００ｍＪ／ｍ２のエネルギーで紫外線を照射する。また、電子線を照射する場合、走査型あるいはカーテン型の電子線加速器を用い、加速電圧１０００ｋｅＶ以下、好ましくは１００〜３００ｋｅＶのエネルギーを有し、かつ１００ｎｍ以下の波長領域の電子線を照射する。
ハードコート層の厚さは、０．１〜３０μｍの範囲で、用途に応じて決めればよい。より好ましくは１〜１５μｍである。ハードコート層の厚さが、前記の範囲内の場合には、ハードコート層の表面の硬度が高く、傷が付きにくい。さらに、ハードコート層が脆くなりにくく、ハードコートフィルムを折り曲げたときにハードコート層にクラックが入りにくい。
次に、本発明に記載の光学機能性フィルムとは、本発明のハードコートフィルムのハードコート層Ｃとは反対面あるいはその上に、光学機能層を積層したフィルムであり、下記の２つの実施形態がある。
（ａ）ハードコート層Ｃとは反対面に、ハードコート層、光拡散層、プリズム状レンズ層、電磁波吸収層、近赤外線遮断層、透明導電層から選択される、少なくとも１層の光学機能層を積層した光学機能性フィルム。
（ｂ）ハードコート層Ｃの上に、反射防止層または防汚層を積層した光学機能性フィルム。
光学機能層としてレンズ層を用いたレンズフィルム、光拡散層を用いた光拡散フィルムを代表例として、以下に説明する。
（レンズフィルム）
プリズムレンズフィルムまたはフレネルレンズフィルムは、共重合ポリエステル及びポリウレタンを主たる構成成分とする接着性改質層を有する接着性改質基材フィルムの片面に、無機微粒子を含有する電離放射線硬化型ハードコート層を積層し、反対面にプリズムレンズ層またはフレネルレンズ層を積層した構成からなる。レンズフィルムはレンズシートと呼ばれる場合もあるが、本発明ではシートもフィルムに包含する。
次に、プリズムレンズ層を構成する活性エネルギー線硬化樹脂成分について説明する。
活性エネルギー線硬化樹脂成分として、ラジカル重合可能なモノマー、あるいはオリゴマーの少なくとも１種は、製造したレンズシートの性能を決定するものであり、目的とするレンズフィルムの性能に応じて適宜選択する。
樹脂成分は、ラジカル重合可能なモノマー、あるいはオリゴマーを単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いる。特に、樹脂を２種以上用いると、レンズフィルムに要求される機械的強度、耐衝撃性、耐熱性、表面硬度、耐薬品性を付与することができる。また、ラジカル重合性官能基として、アクリロイル基、またはメタクリロイル基を有する化合物を組成物に対し６０質量部以上用いることにより、活性エネルギー線を照射した際に、部分的に共重合し、瞬時に不流動化する。そのため、レンズ層を形成する際に対流による光学歪みが少なくなる。
樹脂成分としては、脂肪族、脂環族、芳香族系のモノ、またはポリアルコールとアクリル酸、またはメタクリル酸との縮合反応で得られるエステル型（メタ）アクリレート、分子内に２個以上のイソシアネート基を有するイソシアネート化合物とヒドロキシル基、またはチオール基を含有する（メタ）アクリレートとのウレタン化反応で得られるウレタンポリ（メタ）アクリレートや、分子内に少なくとも２個のエポキシ基を有する化合物と、アクリル酸、またはメタクリル酸とのグリシジル基開環反応で得られるエポキシポリ（メタ）アクリレート、飽和または不飽和多価カルボン酸、多価アルコール、及び（メタ）アクリル酸との縮合反応で得られるポリエステル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリロイル官能性モノマー、オリゴマーや、スチレン、クロロスチレン、ブロモスチレン、ジブロモスチレン、ジビニルベンゼン、等のビニル化合物、ジエチレングリコールビスアリルカーボネート、ジアリルフタレート、ジアリルビフェニレート等の（メタ）アリル化合物が挙げられる。
好ましい具体例を下記に示す。下記の各種の樹脂成分は単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。また、プリズムレンズまたはフレネルレンズ用樹脂は市販品を入手することができる。例えば、ＪＳＲ株式会社製のＵＶ硬化型樹脂（デソライト；Ｚ９５９０、Ｚ９５０２）が挙げられる。
（ａ）脂肪族モノ（メタ）アクリレート
メチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート
（ｂ）脂環族モノ（メタ）アクリレート
シクロヘキシル（メタ）アクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート、ボルニル（メタ）アクリレート
（ｃ）芳香族モノ（メタ）アクリレート
フェニル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、フェノキシエチル（メタ）アクリレート、フェノキシ−２−メチルエチル（メタ）アクリレート、３−フェノキシ−２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−フェニルフェニル（メタ）アクリレート、２−フェニルフェノキシエチル（メタ）アクリレート、４−フェニルフェノキシエチル（メタ）アクリレート、２−フェニルフェニル−２−メチルオキシエチル（メタ）アクリレート、２−ナフチル（メタ）アクリレート、２−ブロモフェニル（メタ）アクリレート、４−ブロモフェニル（メタ）アクリレート、２，４−ジブロモフェニル（メタ）アクリレート、２，４，６−トリブロモフェニル（メタ）アクリレート、フェニルチオエチル（メタ）アクリレート、フェニルチオエトキシエチル（メタ）アクリレート
（ｄ）芳香族骨格のエステルジ（メタ）アクリレート
ビス（４−（メタ）アクリロキシエトキシフェニル）メタン、ビス（４−（メタ）アクリロキシジエトキシフェニル）メタン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロキシエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロキシジエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロキシペンタエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロキシプロポキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロキシジプロポキシフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロキシエトキシ−３，５−ジブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロキシジエトキシ−３，５−ジブロモフェニル）プロパン、２，２−ビス（４−（メタ）アクリロキシペンタエトキシ−３，５−ジブロモフェニル）プロパン、ビス（４−（メタ）アクリロキシエトキシフェニル）スルホン、ビス（４−（メタ）アクリロキシジエトキシフェニル）スルホン、ビス（４−（メタ）アクリロイルチオフェニル）スルフィド、ビス（４−（メタ）アクリロキシエチルチオフェニル）スルフィド等の
（ｅ）脂環族骨格のエステルジ（メタ）アクリレート
ビス（４−（メタ）アクリロキシシクロヘキシル）メタン、ビス（４−（メタ）アクリロキシエトキシシクロヘキシル）メタン、ビス（４−（メタ）アクリロキシジエトキシシクロヘキシル）メタン、ビス（４−（メタ）アクリロキシシクロヘキシル）プロパン、ビス（４−（メタ）アクリロキシエトキシシクロヘキシル）プロパン、ビス（４−（メタ）アクリロキシジエトキシシクロヘキシル）プロパン、ジシクロペンタンジ（メタ）アクリレート
（ｆ）脂肪族骨格のエステルジ（メタ）アクリレート
エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール（ｎ＝４〜１５）ジ（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコール（ｎ＝４〜１５）ジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリブチレングリコール（ｎ＝２〜１５）ジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ヒドロキシヒバリン酸ネオペンチルグリコールエステルのジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート
（ｇ）多官能性（メタ）アクリレート
トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート
（ｈ）ウレタンポリ（メタ）アクリレート
トリス（イソシアナトヘキシル）イソシアヌレート、イソホロンジイソシアネート、ビス（４，４′−イソシアナトシクロヘキシル）メタン、１，３−ビス（イソシアナトメチル）シクロヘキサン、メタキシリレンジイソシアネート、２，４−トリレンジイソシアネート、２，６−トリレンジイソシアネート等のポリイソシアネート化合物と２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、のようなヒドロキシル基を含有する（メタ）アクリレートとの反応生成物
（ｉ）エポキシポリ（メタ）アクリレート
２，２−ビス（４−グリシジルオキシシクロヘキシル）プロパン、２，２−ビス（４−グリシジルオキシフェニル）プロパン、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、ビスフェノールＦジグリシジルエーテル、ビスフェノールＳジグリシジルエーテル、テトラブロモビスフェノールＡジグリシジルエーテル、テトラブロモビスフェノールＳジグリシジルエーテル、のようなエポキシ化合物と（メタ）アクリル酸との反応物
（ｊ）ポリエステルポリ（メタ）アクリレート
マレイン酸、フマル酸、フタル酸、あるいはコハク酸の少なくとも１種とエチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール、トリメチロールプロパン、あるいはペンタエリスリトールの少なくとも１種、及びメタクリル酸またはアクリル酸との反応物
活性エネルギー線感応触媒としては、主として波長２００〜４００ｎｍの活性エネルギー線に感応してラジカル源を発生するものがより好ましい。具体例として、ベンゾイン、ベンゾインモノメチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、アセトイン、ベンジル、ベンゾフェノン、ｐ−メトキシベンゾフェノン、ジエトキシアセトフェノン、ベンジルジメチルケタール、２，２−ジエトキシアセトフェノン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、メチルフェニルグリオキシレート、エチルフェニルグリオキシレート、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン等のカルボニル化合物、テトラメチルチウラムモノスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィドなどの硫黄化合物、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイドなどのアシルフォスフィンオキサイドが挙げられる。これらは１種または２種以上の混合系で使用される。これらの中でも、ベンゾフェノン、ベンゾインイソプロピルエーテル、メチルフェニルグリオキシレート、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ベンジルジメチルケタール、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイドがより好ましい。
活性エネルギー線感応触媒の含有量は、樹脂成分の合計量１００質量部に対し、０．００５〜５質量部、より好ましくは、０．０２〜２質量部である。
また、レンズ層中には、レンズとしての機能が損なわれない範囲内で各種の添加剤、例えば、酸化防止剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、黄変防止剤、有機の易滑剤、顔料、染料、ブルーイング剤、有機または無機の微粒子、充填剤、帯電防止剤、界面活性剤、レベリング剤、核剤、拡散剤などが配合されていてもよい。
接着性改質基材フィルムの接着性改質層の表面に、前記の活性線硬化型樹脂をレンズ層の構成成分として積層する方法は、要求特性や用途に応じて、各種の方法を選択する。例えば、該樹脂をプリズム状にカットしたバーで塗布する方法、あるいは該樹脂をプリズム状などのレンズ層の形状にした型に流し込んで、接着性改質基材フィルムの接着性改質層の表面に重ね合わせる方法を用いる。
なお、活性線とは、紫外線、電子線、放射線（α線、β線、γ線など）などアクリル系のビニル基を重合させる電磁波を意味する。実用的には、紫外線が簡便である。紫外線源としては、例えば、紫外線蛍光灯、低圧水銀灯、高圧水銀灯、超高圧水銀灯、キセノン灯、炭素アーク灯を用いる。また、電子線方式は、装置が高価で不活性気体下での操作が必要ではあるが、光重合開始剤や光増感剤などを含有させなくてもよい点から有利である。
レンズ層の厚みは、レンズフィルムの目的やレンズ単位の形状によって任意に選択する。一般には、レンズ層の厚みは、０．１〜５ｍｍが好ましく、より好ましくは０．２〜３ｍｍである。レンズ層の厚みが０．１ｍｍより薄い場合は、レンズ層としての効果が得られなくなる傾向がある。一方、レンズ層の厚みが５ｍｍより厚い場合は、輝度の点で不十分となる傾向がある。
また、レンズ単位のピッチも、レンズフィルムの目的やレンズ単位の形状によって任意に選択する。一般には、各レンズ層の中心間距離を０．０３〜０．５ｍｍとすることが好ましく、より好ましくは０．０５〜０．３ｍｍである。
特に、プリズム状のレンズ層を積層したプリズム状レンズフィルムは、輝度、形成の容易さの点で好ましい。また、プリズムの頂角は８０〜１５０度が好ましく、より好ましくは８５〜１３０度である。
（光拡散フィルム）
本発明において、光拡散フィルムは、共重合ポリエステル及びポリウレタンを主たる構成成分とする接着性改質層を有する接着性改質基材フィルムの片面に、無機微粒子を含有する電離放射線硬化型ハードコート層を積層し、反対面に光拡散層を積層した構成からなる。光拡散フィルムは光拡散シートと呼ばれる場合もあるが、本発明ではシートもフィルムに包含する。
光拡散層はバインダー樹脂と光拡散剤を含む組成物から構成される。前記の樹脂として、光学的に透明性を有する樹脂が好適である。例えば、アクリル系樹脂、ポリエステル樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリウレタン、シリコーン樹脂が挙げられる。該樹脂は、例えば、三菱レーヨン株式会社から「ダイヤナールシリーズ」の商品名で市販されている。
また、光拡散剤として用いられる粒子としては、透明な粒子が好適であり、例えば、シリコーン樹脂粒子、アクリル樹脂粒子、ナイロン樹脂粒子、ウレタン樹脂粒子、スチレン樹脂粒子、ポリエチレン樹脂粒子、シリカ粒子、ポリエステル樹脂粒子が挙げられる。これらの粒子は単独で用いてもよいし、２種類以上併用してもよい。また、上記微粒子は、その表面もしくは全体が架橋されていてもよい。樹脂に対する粒子の混合比は、光透過率を確保しつつ充分な光拡散性を得るという観点から、樹脂１００質量部に対して、５〜１５０質量部とすることが好ましい。
また、上記の粒子の平均粒径は、通常、１〜７０μｍ、好ましくは５〜５０μｍである。すなわち、粒子の平均粒径が上記の範囲外となる場合、光透過率と光拡散性とのバランスがくずれ、正面輝度を高くすることができなくなるおそれがある。なお、粒子として、球状の粒子を使用した場合には、それぞれの球状粒子が１種のレンズとして作用し、一層効果的な光拡散効果を持たせることができる。特に、真球状の粒子が有効である。真球状の粒子は、例えば、日本触媒株式会社から、エポスタ−の商品名で真球状シリカ粒子が市販されている。
光拡散フィルムの代表的な製造方法を下記に示す。
バインダー樹脂、溶剤、粒子を特定の割合で混合、分散させた塗布液を、接着性改質基材フィルムの接着性改質層（ハードコート層を積層する表面とは反対面）の表面に、公知の塗布方法で塗布する。次いで、塗布層を自然乾燥、熱風加熱乾燥などの乾燥方法で乾燥硬化させて、接着性基材フィルムの表面に光拡散層を形成する。
塗布液の好適な調合方法は下記の通りである。
まず、バインダー樹脂を特定の割合で溶剤中に溶解する。この溶解液に、粒子と、必要に応じてその他の副成分とを特定の割合で分散させて、混合分散液を調製する。この際、混合分散液の粘度を１〜５００ポイズの範囲になるよう調整する。なお、液の粘度は、ブルックフィールド粘度計（Ｂ形粘度計）を用いて測定することができる。
次いで、接着性改質基材フィルムの接着性改質層の表面に上記の塗布液を塗布し、乾燥させる。塗布液の塗布方法は、溶液の粘度や目的とする塗布層の厚みによって選択する。例えば、塗布方法としては、コンマダイレクト法、ロールコート法、ディッピング法、ナイフコート法、カーテンフロー法、スプレーコーティング法、スピンコーティング法、ラミネート法が挙げられる。
なお、接着性改質基材フィルムの厚みは、用途や作業性の点から、５０〜２００μｍが好ましい。また、光拡散層の厚みは、２〜３０μｍが好ましい。また、溶剤は、例えば、トルエン、メチルエチルケトン、キシレン、シクロヘキサン、酢酸エチルが例示される。
なお、バインダー樹脂に対する溶剤の混合比は、塗布方法や作業性、溶剤の種類などにより適宜に設定されるが、バインダー樹脂１００質量部に対して、溶剤５０〜５００質量部が好ましい。
また、粒子に対する溶剤の混合比は、塗布方法や作業性、溶剤の種類などに応じて、粒子１００質量部に対して、溶剤２０〜５００質量部の範囲で適宜に設定する。より好ましくは、粒子１００質量部に対して、溶剤５０〜３００質量部である。すなわち、粒子に対する溶剤の混合比が上記の範囲内である場合、粒子に対する溶剤の量が、樹脂を軟化させるのに適切な量となる。
なお、上記光拡散層の副成分として、例えば、イソシアネート化合物、エポキシ樹脂、メチロール化メラミン樹脂、メチロール化尿素樹脂、金属塩、金属水酸化物等の架橋剤、グアニジン誘導体、含リン酸陰イオン活性剤、スルホン酸類、第四アンモニウム塩、ピリジニウム塩、イミダゾリン誘導体、モルホリン誘導体、ポリオキシエチレン−アルキルフェノール、アルキルアミドエーテル、ソルビタン脂肪酸エステル等の帯電防止剤、シランカップリング剤を、単独または二種以上含有させることができる。
次に、本発明のハードコートフィルム及びそれを用いた光学機能性フィルムについて、実施例と比較例を用いて説明するが、本発明は当然これらの実施例に限定されるものではない。また、実施例に記載した、接着性改質基材フィルム、ハードコートフィルム、光学機能性フィルムの物性や特性は下記の方法を用いて評価した。
（１）接着性改質層の相分離構造
（１−１）接着性改質基材フィルムの接着性改質層の表面
（１−１−１）位相像の観察
接着性改質層の表面における接着性改質層の相分離構造の評価は、走査型プローブ顕微鏡（エスアイアイ・ナノテクノロジー製、ＳＰＩ３８００Ｎシステム／ＳＰＡ３００）を使用し、位相測定モード（フェーズモード）にて行った。位相像では、位相遅れが大きいほど明るく、逆に位相遅れが小さいほど暗く表現される。位相遅れが小さいということは、他の相に比べ硬いあるいは比較的吸着力が小さいことを意味する。本発明で用いる接着性改質基材フィルムの接着性改質層において、暗色相がポリエステル相であり、明色相がポリウレタン相である。
走査型プローブ顕微鏡における位相測定モードの測定原理は、エスアイエス・ナノテクノロジー株式会社のウェブサイト（ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ｓｉｉｎｔ．ｃｏｍ／ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ／ｐｒｏｂｅ＿ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ．ｈｔｍｌ）の「１−２．アップリケーション（モード別）」におけるＰｈａｓｅ欄の「１．ＳＰＭによる位相測定」のＰＤＦファイルに記載されている。
測定に使用したカンチレバーは、主にＤＦ３（バネ定数：約１．６Ｎ／ｍ）を用い、探針汚染による感度及び分解能の低下を防ぐため、常に新品を使用した。スキャナーはＦＳ−２０Ａを使用した。また、位相像の観察は分解能５１２×５１２ピクセル以上で行い、観察視野は５μｍ×５μｍとした。測定時のカンチレバーの振幅減衰率や走査速度、走査周波数等の測定パラメータはラインスキャンを実施し、最も感度が高く、かつ分解能が良く観察できる条件に設定した。
（１−１−２）ポリエステル相の面積率の測定
（ａ）画像解析
得られたフェーズモード画像（ビットマップ形式、５１２×５１２ピクセル）を画像処理ソフトウェア（Ａｄｏｂｅ製、Ｐｈｏｔｏｓｈｏｐ ｖｅｒ７．０）に読み込ませ、画像の大きさが２０５ｍｍ×２０５ｍｍになるようにディスプレイ上に表示させた（図１を参照）。次いで、同ソフトウェアの鉛筆ツール（マスター直径：３ｐｘ）により、明色相と暗色相の境界に、黒色の線を描き両相の境界を明確にした（図２を参照）。さらに、同ソフトウェアの塗りつぶしツールを用い、暗色相を黒色に明色相を白色に塗り分け２値化した（図３を参照）。この時、画面上の大きさで明色相内にある径２ｍｍ以下の暗色部は、明色相に偏在する粒子であると判断し、白色に塗りつぶした。例えば、シリカ粒子を用いた場合には、このように明色相に偏在することが確認できている。
この２値化した画像を同ソフトウェアにて、輝度（黒、白）を横軸とし、度数を縦軸としたヒストグラムを表示させ、黒色部（ポリエステル相）の面積率を求め、接着性改質基材フィルムにおける、接着性改質層の表面におけるポリエステル相の面積率とした。
（ｂ）ペーパーウェイト法
接着性改質層の表面におけるポリエステル相の面積率の測定は、画像解析法以外に、ペーパーウェイト法を用いて行うこともできる。測定手順は下記の通りである。
得られたフェーズモード画像をビットマップ形式のデジタル画像として保存した。次いで、この画像をプリンター（Ｘｅｒｏｘ製、ＤｏｃｕＰｒｉｎｔＣ８３０）にて、Ａ４版上質紙に印刷出力した。出力した画像（２００ｍｍ×２００ｍｍ）について、５００ルクスの照明下の明るい室内で、目視確認にて画像内の明色相と暗色相の境界を、４Ｂ鉛筆で明確にした。この際、明色相内に存在する径０．１μｍ以下の暗色部は、明色相に偏在する接着性改質層中に含有させた粒子であることが確認されている。そのため、明色相とその内部の暗色部の境界に線を引かず、この暗色部は明色相に含ませた。その後、明色相と暗色相を明確にした境界線上をカッターナイフで切り分けることで分割した。次いで、明色相（ポリウレタン相）と暗色相（ポリエステル相）の紙の質量を測定し、明色相と暗色相の紙の総質量に対する暗色相（ポリエステル相）の質量の比率を％の単位で求め、それを接着性改質層の表面におけるポリエステル相の面積率とした。
（ｃ）ポリエステル相の面積率の変動幅（最大値と最小値の差）
（ｃ−１）フィルムロールの長手方向
長さ１０００ｍ以上、幅５０ｍｍ以上の接着性改質基材フィルムからなるロールを巻きだした。該フィルムの長手方向（ＭＤ）について、前記の接着性改質層の表面におけるポリエステル相（位相像で暗色相を示す）の面積率を、下記の箇所で測定した。次いで、それぞれの箇所において、接着性改質層の表面におけるポリエステル相の面積率を求めた。さらに、それらの面積率から、最大値と最小値の差を求めた。
接着性改質層の表面におけるポリエステル相の面積率の測定は、フィルム物性が安定している定常領域の一端を第１端部、他端を第２端部としたとき、第１端部の内側２ｍ以下で１番目の測定を、また、第２端部の内側２ｍ以下で最終の測定を行うと共に、１番目の測定箇所から１００ｍ毎に行う。
（ｃ−２）フィルムロールの幅方向
長さ１０００ｍ以上、幅５０ｍｍ以上の接着性改質基材フィルムロールを巻きだし、該フィルムの幅方向（ＴＤ）について、フィルムを幅方向に４等分した。次いで、それぞれの中央部において、接着性改質層の表面のポリエステル相（位相像で暗色相を示す）の面積率を測定した。次いで、幅方向の接着性改質層の表面におけるポリエステル相の面積率の最大値と最小値の差を求めた。この測定は、フィルムの幅方向を小幅サイズにスリットする前のジャンボロールで行ってもよい。
（１−２）ハードコートフィルムにおける接着性改質層の斜めからの切削面
本発明のハードコートフィルムは、接着性改質層Ｂは、熱可塑性樹脂フィルムＡとハードコート層Ｃの中間層である。そのため、接着性改質層Ｂとハードコート層Ｃとの界面（接着性改質基材フィルムにおける接着性改質層の表面）において、樹脂の相分離構造を、直接、観察することが困難である。そこで、本発明者らは、ハードコートフィルムを厚み方向に切削し、その切削面から、接着性改質層の厚み方向における樹脂の相分離構造を測定できることを見出した。また、接着性改質層の厚みは一般に薄いため、接着性改質層の切削面から、樹脂の相分離構造を観察することは難しい。そこで、厚み方向に対し、斜めに、かつ浅い角度で、ハードコートフィルムを切削した。その結果、接着性改質層の厚み方向の観察面積を拡張することができた。この技術により、接着性改質層Ｂとハードコート層Ｃの界面近傍における、接着性改質層を構成する樹脂の相分離構造を観察することができた。
以下に、評価用試料の作成方法、及びハードコート層Ｃとの界面近傍の接着性改質層の切削面におけるポリウレタン相の面積率の評価方法を詳しく説明する。
（１−２−１）切削試料の作成
本発明のハードコートフィルムは、熱可塑性樹脂フィルムをＡ、接着性改質層をＢ、ハードコート層をＣとしたときに、Ａ／Ｂ／Ｃ、またはＢ／Ａ／Ｂ／Ｃの層構成を含む積層体である。また、このハードコートフィルムを用いた光学機能性フィルムは、他の光学機能層をＤとしたとき、Ｄ（Ｃも含む）／Ｂ／Ａ／Ｂ／Ｃの層構成を含む積層体である。
ハードコートフィルムまたは光学機能性フィルムにおいて、熱可塑性樹脂フィルムＡまたは光学機能層Ｄの表面から、切削装置１（ＳＡＩＣＡＳ ＤＮ２０−Ｓ型）を用いて、下記に示す条件で、斜め方向から切削する。ナイフの刃が所定の深さに達したところで、“切込制限”というボタンを押し、一定の深さでの切削を行う。また、切削する熱可塑性樹脂フィルムが厚い場合は、複数回の切削を、同じ場所で行うことが好ましい。
（ａ）切削手段：ダイアモンドナイフ（すくい角：４０度）
（ｂ）水平方向の刃の移動速度：３０００ｎｍ／ｓ
（ｃ）垂直方向の刃の移動速度：２００ｎｍ／ｓ
なお、上記の“所定の深さ”とは、熱可塑性樹脂フィルムの大部分が切削され、接着性改質層には至っていない深さを意味する。また、“切込制限”とは、垂直方向の刃の移動速度をゼロにし、水平方向のみ切削を行うことを意味する。
続いて、同一箇所を、切削装置２（ＳＡＩＣＡＳ ＮＮ−０４型）を用いて、下記に示す条件で、斜め方向から精度の高い切削を行い、切削試料を作成した。
（ｄ）切削手段：ダイアモンドナイフ（すくい角：４０度）
（ｅ）水平方向の刃の移動速度：５００ｎｍ／ｓ
（ｆ）垂直方向の刃の移動速度：２０ｎｍ／ｓ
なお、上記の切削条件は、本発明に記載の実施例及び比較例で得られたハードコートフィルムを切削するための代表的な条件である。試料によっては、三次元切削治具を用いて、三次元切削する方法が有効な場合もある。また、ダイアモンドナイフの刃の幅は、通常１ｍｍであるが、０．３ｍｍが有効な場合もある。本発明に記載の実施例と比較例では、刃の幅が１ｍｍのダイアモンドナイフを用いた。
したがって、ハードコートフィルムの各層の材料の種類が、本発明に記載の実施例及び比較例で使用した材料とは異なる場合、予備テストを行い、適切な切削条件を決めることが好ましい。
また、光学機能層Ｄ（ハードコート層Ｃも含む）の表面から切削を行う場合、光学機能層の物性によっては、切削時に加熱または冷却することが必要な場合がある。加熱または冷却は、低・高温ガス吹きつけ装置（ＴＴＦＣ−Ｌ型，ダイプラ・ウインテス株式会社製）を用いればよい。加熱または冷却する際の温度あるいはガスの流量は、切削面の状態により適宜調整する。
（１−２−２）位相像の観察
得られた切削試料の切削面において、接着性改質層Ｂの樹脂の相分離構造を、前記の走査型プローブ顕微鏡（ＳＰＭ）を用いて、位相測定モード（フェーズモード）で得られた位相像により観察する。フェーズモードは、通常、ダイナミックフォースモード（ＤＦＭモード；エスアイアイ・ナノテクノロジー社製ＳＰＭを用いた場合）による形態観察と同時に行う位相遅れ測定モードのことである。接着性改質層Ｂの切削面の位相像において、暗色相がポリエステル相であり、明色相がポリウレタン相である。
測定に使用したカンチレバーは、主にＤＦ３（バネ定数：約１．６Ｎ／ｍ）を用い、探針汚染による感度及び分解能の低下を防ぐため、常に新品を使用した。スキャナーはＦＳ−１００Ａを使用した。また、位相像の観察視野は３μｍ×３μｍとした。測定時のカンチレバーの振幅減衰率や走査速度、走査周波数等の測定パラメータは、ラインスキャンを実施し、最も感度が高く、かつ分解能が良く観察できる条件に設定した。
（１−２−３）ポリウレタン相の面積率の測定
出願書類に添付される図面は、カラー画像で表示される図面も含まれているが、電子出願するための都合で、カラー画像をＪＰＥＧのファイル形式で保存し、グレースケールで表示している。また、白黒の画像も、画質の劣化を防ぐために、ＪＰＥＧのファイル形式で保存し、グレースケールで表示している。
（ａ）位相像の読み込み
ＳＰＩＰソフトウェア（Ｉｍａｇｅ Ｍｅｔｒｏｌｏｇｙ社製、Ｖｅｒｓｉｏｎ４．２．５）を用いて、得られた位相像をカラーで読み込む。
（ｂ）相分離構造のコントラストの強調（図８を参照）
次いで、このソフトで、色均一化（Ｃｏｌｏｒ Ｅｑｕａｌｉｚａｔｉｏｎ）処理を行い、相分離構造が容易に可視化されるように、コントラストを強調する。
（ｃ）相分離構造の観察範囲の確定（図９を参照）
色均一化処理を行った位相像をコピーし、プレゼンテーションソフトウェア（Ｍｉｃｒｏｓｏｆｔ ＰｏｗｅｒＰｏｉｎｔ２００２）の画面に貼り付ける。次いで、接着性改質層Ｂとハードコート層Ｃとの界面（Ｂ／Ｃ）に、赤い線２０を引く。この際、界面が不鮮明な場合は、コントラストを調整する。
さらに、この界面（Ｂ／Ｃ）から接着性改質層Ｂに向かって、垂直方向に２０ｎｍの深さの位置に、上記の界面を示す赤い線を平行にコピーし、貼り付ける（図９の線２１）。なお、切削試料を作製するに際し、積層体を斜め方向から切削している。そのため、上記で示す切削条件においては、上記の界面から接着性改質層Ｂに向かって深さ２０ｎｍの位置は、図９では界面から５００ｎｍの位置に相当する。
このようにして、これらの２本の赤い線で囲まれた範囲、すなわち界面（Ｂ／Ｃ）から接着性改質層Ｂの深さ２０ｎｍまでの範囲を、接着性改質層Ｂの切削面における樹脂の相分離構造を観察する範囲とする。
（ｄ）相分離構造の画像処理
図８の画像をＪＰＥＧのファイル形式で保存し、画像処理ソフトウェア（Ａｄｏｂｅ製、Ｐｈｏｔｏｓｈｏｐ ｖｅｒ６．０．１）の画面に貼り付け、閾値が１２８の白黒の二階調で表示する（図１０を参照）。
次いで、図１０の画像を、プレゼンテーションソフトウェア（Ｍｉｃｒｏｓｏｆｔ ＰｏｗｅｒＰｏｉｎｔ２００２）の画面に貼り付ける。そして、図９の画像と重ね合わせて、図１０の画像上に、図９に記載の２本の赤い線（２０、２１）を表示させる（図１１を参照）
この図１１の画像を、画像処理ソフトウェア（Ａｄｏｂｅ製、Ｐｈｏｔｏｓｈｏｐ ｖｅｒ６．０．１）の画面に表示させる。さらに、接着性改質層Ｂ以外の部分を、ブラシツールを使用して赤色で塗りつぶす（図１２を参照）。白、黒、赤の３値化させた画像を、同ソフトウェアを用いて、輝度（黒、白）を横軸とし、度数を縦軸としたヒストグラムで表示させた。
なお、図１２に示される接着性改質層Ｂの位相像において、黒色部はポリエステル相と粒子であり、白色部はポリウレタン相を意味する。接着性改質層Ｂとハードコート層Ｃの界面から深さ２０ｎｍまでの範囲の切削面における、接着性改質層Ｂのポリウレタン相（白色部）の面積率を下記式により算出する。なお、下記式の右辺の“測定面積”とは、図１１の位相像で、線２０（界面Ｂ／Ｃ）と線２１で囲まれた範囲を意味する。
ポリウレタン相の面積率（％）＝（白色部の面積／測定面積）×１００
（２）ポリエステル相の幅が最小で１μｍを超える箇所の有無
前記のフェーズモード画像において、異なる測定箇所１０箇所について、共重合ポリエステルを主成分とするポリエステル相において、短軸方向の幅が最も細い箇所で１μｍを越えるものの有無を調べた。
（３）相分離構造のフラクタル次元
前記の走査型プローブ顕微鏡（エスアイアイ・ナノテクノロジー製、ＳＰＩ３８００Ｎシステム／ＳＰＡ３００）を使用し、位相測定モード（フェーズモード）によって得られたフェーズモード画像（ビットマップ形式、５１２×５１２ピクセル）を画像処理ソフトウェア（Ａｄｏｂｅ製、Ｐｈｏｔｏｓｈｏｐ ｖｅｒ７．０）に読み込ませ、画像の大きさが２０５ｍｍ×２０５ｍｍになるようにディスプレイ上に表示させた（図１を参照）。次いで、同ソフトウェアの鉛筆ツール（マスター直径：３ｐｘ）により、明色相と暗色相の境界に、黒色の線を描き両相の境界を明確にした（図２を参照）。この時、画面上の大きさで明色相内にある径２ｍｍ以下の暗色部は、明色相に偏在する粒子であると判断し、境界線を引く操作はこの部分に対しては行わなかった。例えば、シリカ粒子を用いた場合には、このように明色相に偏在することが確認できている。
境界線を明確にした画像をビットマップ形式画像として保存した上で、ボックスカウンティング法によりフラクタル次元解析を行い、得られたフラクタル次元数値を相分離の境界線の複雑さを示す指数とした。ボックスカウンティング法による解析には、画像解析ソフトウェア（ＡＴ−Ｉｍａｇｅ ｖｅｒ３．２）を用いた。具体的には、保存したビットマップ画像を画像解析ソフトウェア（ＡＴ−Ｉｍａｇｅ ｖｅｒ３．２）上で開き、メニュー上の画像抽出から輝度ヒストグラムによる二値化処理を行った（図６参照）。なお、二値化の際の閾値は８とした。二値化処理された画像に対し、メニュー上の画像計測からフラクタル次元を選択し、フラクタル次元を求めた。この際、最小二乗法によるフラクタル次元の計算には一辺の長さ６ピクセルから６３ピクセルのボックスの計数結果を用いた。
なお、ボックスカウンティング法によるフラクタル次元の解析は公知の方法であり、次元解析に他の画像解析ソフトウェアあるいはプログラムを用いることは、解析結果の再現性が十分に得られる限り、他の同機能を有するソフトウェアを用いても良い。他のソフトウェアとは、例えば、「独立行政法人農業技術研究機構 畜産草地研究所製 フラクタル解析システム バージョン ３．３３」、「デジタル・ビーイング・キッズ社製 ＰｏｐＩｍａｇｉｎｇ Ｖｅｒ．３．４０」、等の画像解析ソフトウェアが挙げられる。
（４）ハードコート相Ｃ中の無機微粒子の平均粒径
ハードコートフィルムの試料を可視光硬化型樹脂（例えば、エボキシ樹脂）に埋設し、室温で放置硬化させた。次いで、ダイアモンドナイフを装着したウルトラミクロトームを用いて超薄切片を作製し、四酸化ルテニウムにより染色した。この染色された超薄切片を、透過型電子顕微鏡（日本電子株式会社製、ＴＥＭ２０１０）を用いて、ハードコート層Ｃの断面を観察し、写真を撮影した。なお、写真の拡大倍率は、観察された無機粒子の粒径に応じ、１０，０００〜１００，０００倍の範囲で適宜設定する。なお、本発明の実施例１では、拡大倍率を８０，０００倍（加速電圧２００ｋｖ）とした。この写真から、ハードコート層Ｃ中の無機微粒子の数基準の平均粒径を求めた。
（５）ヘーズ
ＪＩＳ Ｋ７１３６に準拠し、ヘーズメーター（日本電色製、ＮＤＨ２０００）を用いて、フィルム試料の異なる箇所３ヶ所についてヘーズを測定し、その平均値を用いた。
（６）耐ブロッキング性
２枚の接着性改質基材フィルムの接着性改質層をそれぞれ重ね合わせた。次いで、これらに１ｋｇｆ／ｃｍ２ の圧力をかけて、５０℃、６０％ＲＨの雰囲気下で２４時間密着させた。その後、密着した２枚の接着性改質基材フィルムの接着性改質層と接着性改質層の界面で剥離し、その剥離状態を下記の基準で判定した。
○：接着性改質層の転移がなく軽く剥離できるもの
△：剥離音は発生し、部分的に接着性改質層が相手面に転移しているもの
×：２枚のフィルムが固着し剥離できないもの、あるいは剥離できても基材ポリエステ ルフィルムが劈開しているもの
（７）接着性改質層の堅さ指数
接着性改質基材フィルムの接着性改質層の表面に、表面性測定器（新東亜化学製、ＨＥＩＤＯＮ１４）を用いてキズを付けた。この際、キズを付ける針として、先端に半径７５μｍのサファイヤが付いている純正の針を用いた。針の走行速度は１５０ｍｍ／分、加重は５ｇｆとした。
接着性改質層につけられたキズの表面形状を、三次元非接触表面形状計測装置（マイクロマップ製、Ｍｉｃｒｏｍａｐ５５０）を用いて、下記の条件で測定し、プロファイルモードデータを表示させた。代表例を図５に示す。得られたキズの形状データから、隣り合う凸と凹の高低差を３０箇所で測定し、それらの平均値を求め、接着性改質層の堅さ指数とした。この際、高さが３０ｎｍ以上の突起は、接着性改質層または熱可塑性樹脂フィルムに含有させた粒子に起因する突起と判断し、測定データから除外した。また、高さが１ｎｍ以下の突起は、ノイズの影響があるため、同様に、測定データから除外した。
（測定条件）
・プロファイルモード：ウェーブモード
・対物レンズ：１０倍
・解像度：１６０×１６０ピクセル
・測定長：２０７．１ｎｍ
（８）ハードコート層との密着性
（８−１）接着性改質層Ｂとハードコート層Ｃとの密着性
両面テープを貼り付けた厚さ５ｍｍのガラス板に、実施例及び比較例で得られたハードコートフィルムまたは光学機能性フィルムのハードコート層Ｃとは反対面を貼り付けた。次いで、ハードコート層Ｃと接着性改質層Ｂを貫通して、熱可塑性樹脂フィルムＡに達する１００個の升目状の切り傷を、隙間間隔２ｍｍのカッターガイドを用いて付けた。次いで、粘着テープ（ニチバン社製、４０５番；２４ｍｍ幅）を升目状の切り傷面に貼り付けた。貼り付け時に界面に残った空気を消しゴムで押して、完全に密着させた後、粘着テープを勢いよく垂直に引き剥がした。さらに新しい粘着テープを同様にして貼りかえ、同様に勢いよく垂直に引き剥がした。この粘着テープの引き剥がし操作を合計１０回繰り返して、下記の式から密着性を目視により求めた。なお、１個の升目内で部分的に剥がれているものも、剥がれた個数に含める。
密着性（％）＝（１−升目の剥がれた個数／１００個）×１００
（８−２）接着性改質基材フィルムでの評価
溶剤希釈型と無溶剤型の２種類の光硬化型アクリル系樹脂からなり、かつ粒子を含有しない、ハードコート層を形成させ、ハードコート層と接着性改質層Ｂとの密着性を、上記の方法にしたがって評価した。接着性改質基材フィルムのハードコート層との密着性を評価するための試料は、下記の方法にしたがって作製した。
（ａ）溶剤希釈型の光硬化型アクリル系樹脂から構成されたハードコート層との密着性
フィルム試料の接着性改質層Ｂの表面に、ハードコート剤（大日精化製、セイカビームＥＸＦ０１（Ｂ））５０質量部、トルエン２５質量部、メチルエチルケトン２５質量部を混合し、良く攪拌した塗布剤をワイヤバーにて塗布し、７０℃で１分間乾燥し溶剤を除去した後、高圧水銀灯で２００ｍＪ／ｃｍ２、照射距離１５ｃｍ、走行速度５ｍ／分の条件下で、厚み３μｍのハードコート層を有するハードコートフィルムを得た。
（ｂ）無溶剤型の光硬化型アクリル系樹脂から構成されたハードコート層との密着性
清浄に保った厚さ５ｍｍのガラス板上に、ハードコート剤（大日精化製、セイカビームＥＸＦ０１（Ｂ））約５ｇをのせ、フィルム試料の接着性改質層の表面とハードコート剤が接するように重ね合わせ、フィルム試料の上から幅１０ｃｍ、直径４ｃｍの手動式荷重ゴムローラーでハードコート剤を引き延ばすように圧着した。次いで、フィルム面側から、高圧水銀灯で５００ｍＪ／ｃｍ２、照射距離１５ｃｍ、走行速度５ｍ／分の条件下で、紫外線を照射して、ハードコート層を硬化させた。次いで、ハードコート層を有するフィルム試料をガラス板から剥がし、ハードコートフィルムを得た。
（９）鉛筆硬度
ＪＩＳ−Ｋ５４００に準拠し、ハードコート層Ｃの表面を鉛筆硬度試験によって測定する。鉛筆硬度試験では、試験を５回繰り返して行ない、すべての試験で、ハードコート層Ｃの表面に、傷などの外観異常が認められなかった場合に、その試験時に使用した鉛筆の硬度を鉛筆硬度とする。例えば、３Ｈの鉛筆を用いて、５回の試験を行い、すべての試験で外観異常が生じなければ、その材料の鉛筆硬度は少なくとも３Ｈである。本評価において、３Ｈ以上を○、２Ｈ以下を×とした。
（実施例１）
（１）塗布液の調合
本発明に用いる塗布液を以下の方法に従って調製した。
ジメチルテレフタレート（９５質量部）、ジメチルイソフタレート（９５質量部）、エチレングリコール（３５質量部）、ネオペンチルグリコール（１４５質量部）、酢酸亜鉛（０．１質量部）および三酸化アンチモン（０．１質量部）を反応容器に仕込み、１８０℃で３時間かけてエステル交換反応を行った。次に、５−ナトリウムスルホイソフタル酸（６．０質量部）を添加し、２４０℃で１時間かけてエステル化反応を行った後、２５０℃で減圧下（１０〜０．２ｍｍＨｇ）、２時間かけて重縮合反応を行い、数平均分子量が１９，５００で、軟化点が６０℃である共重合ポリエステルを得た。
得られた共重合ポリエステル（Ａ）の３０質量％の水分散液を７．５質量部、重亜硫酸ソーダでブロックしたイソシアネート基を含有する自己架橋型ポリウレタン（Ｂ）の２０質量％の水溶液（第一工業製薬製、エラストロンＨ−３）を１１．３質量部、エラストロン用触媒（第一工業製薬製、Ｃａｔ６４）を０．３質量部、水を３９．８質量部およびイソプロピルアルコールを３７．４質量部、それぞれ混合した。さらに、フッ素系ノニオン型界面活性剤（大日本インキ化学工業製、メガファックＦ１４２Ｄ）の１０質量％水溶液を０．６質量部、粒子Ａとしてコロイダルシリカ（日産化学工業製、スノーテックスＯＬ；平均粒径４０ｎｍ）の２０質量％水分散液を２．３質量部、粒子Ｂとして乾式法シリカ（日本アエロジル製、アエロジルＯＸ５０；平均粒径２００ｎｍ、平均一次粒径４０ｎｍ）の３．５質量％水分散液を０．５質量部添加した。次いで、５質量％の重曹水溶液で塗布液のｐＨを６．２に調整し、濾過粒子サイズ（初期濾過効率：９５％）が１０μｍのフェルト型ポリプロピレン製フィルターで精密濾過し、塗布液Ａを調整した。なお、前記の界面活性剤は下記の方法で前処理したものを用いた。
前記の界面活性剤にイソプロピルアルコール（ＩＰＡ）を加え、３０℃の温浴上で加熱溶解して１５質量％の界面活性剤のＩＰＡ溶液を作製した。この溶液を定量濾紙（アドバンテック東洋製、Ｎｏ．５Ｃ）で濾過し、溶液中の不溶分およびゴミを除去した。前記の溶液を濾過した後、この溶液を密閉したガラス容器に入れ、０℃の冷凍庫内で２４時間静置した。２４時間経過後、析出した固体を含む溶液を、前記の定量濾紙を使用して吸引濾過した。濾紙上の固体を真空乾燥して固体を得、水で１０質量％水溶液に希釈して、前処理した界面活性剤として用いた。
なお、前記の前処理で得た界面活性剤を、メタノールを展開液として、ＴＬＣ塗布済プラスチックシート（メルク製、シリカゲル６０）で分析した。試料スポットはヨウ素蒸気により着色を行った結果、ポリエチレングリコール相当のスポットが検出されないことを確認した。
（２）接着性改質基材フィルムの製造
原料ポリマーとして、粒子を含有していない、固有粘度が０．６２ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂ペレットを１３５℃で６時間減圧乾燥（１Ｔｏｒｒ）した。次いで、乾燥後のＰＥＴ樹脂ペレットを押し出し機に供給し、約２８５℃でシート状に溶融押し出して、表面温度２０℃に保った金属ロール上で急冷固化し、キャストフィルムを得た。この際、溶融樹脂中の異物を除去する濾材として、濾過粒子サイズ（初期濾過効率：９５％）が１５μｍのステンレス製焼結濾材を用いた。
得られたキャストフィルムを、加熱されたロール群及び赤外線ヒーターで９５℃に加熱し、その後周速差のあるロール群で長手方向に３．５倍延伸して一軸配向ＰＥＴフィルムを得た。次いで、前記の塗布液Ａを濾過粒子サイズ（初期濾過効率：９５％）１０μｍのフェルト型ポリプロピレン製濾材で精密濾過し、リバースロール法で一軸配向ＰＥＴフィルムの片面に塗布した。なお、この際、コーターのアプリケーションロール及びメタリングロールは、ウルトラハードクロムメッキ仕上げによる表面が０．２Ｓ以下に製作され、かつ真円度と円筒度が３／１０００ｍｍのロールを用いた。
その後、コーター真上に配置した４ゾーンに分かれた乾燥炉にて、第１ゾーン（１３５℃で１．０秒間）、第２ゾーン（６５℃で２．２秒間）、第３ゾーン（４０℃で１．８秒間）、第４ゾーン（３０℃で１．８秒間）にて塗布面を乾燥した。また、塗布量は最終的な固形分量として０．０８ｇ／ｍ２になるようにした。フィルムへの塗布から乾燥炉入口までのフィルムの通過時間は０．８秒間であった。また、この時、第１ゾーンの乾燥風の風速は３０ｍ／秒、乾燥風の給気風量は１３０ｍ３／秒、排気風量は１７０ｍ３／秒、第２ゾーンから第４ゾーンまでの給気風量は１００ｍ３／秒、排気風量は１５０ｍ３／秒に設定しコーター側に乾燥風が流れないようにした。なお、フィルムのテンションは７０００Ｎ／原反とし、塗布から乾燥炉入口までの間はピンチロールにてフィルムの両端部を把持させた。
さらに、この時の塗布において塗布液の受け皿の容量と循環用タンクの容量及び調合用タンクの容量の比が、以下の関係を有する塗布装置を用いた。
（ａ）塗布液の受け皿の容量と循環用タンクの容量比＝１／５０
（ｂ）循環用タンクの容量と調合用タンクの容量比＝１／４０
引き続き、フィルムの端部をクリップで把持しながら、温度１２０℃、風速１５ｍ／秒の熱風ゾーンに導き、幅方向に４．３倍に延伸した。次に、幅方向に延伸された幅を保ったまま、第１熱固定ゾーン（温度：２００℃）、第２熱固定ゾーン（温度：２２５℃）、第３熱固定ゾーン（温度：２３０℃）、第４熱固定ゾーン（温度：２３０℃）、第５熱固定ゾーン（温度：２１０℃）第６熱固定ゾーン（温度：１７０℃）、第７熱固定ゾーン（温度：１２０℃）を順次連続して通過させた。なお、第６熱固定ゾーンにて幅方向に３％の緩和処理を行った。次いで、フィルムの両端部のコートされていない部分をトリミングし、巻き取り装置にて巻き取り、さらにこれを幅方向に４等分してスリットし、幅１０００ｍｍ、フィルム長さ１０００ｍ、フィルム厚さ１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムのロールを得た。なお、熱固定ゾーンにおける熱風の風速はすべて１５ｍ／秒、通過時間は各ゾーンとも４．５秒間、熱風を吹き出すノズル間隔は３５０ｍｍ、１ゾーン当たりのノズル本数は８本とした。
接着性改質基材フィルムの物性及び特性を表４に示す。また、得られた接着性改質ポリエステルフィルムのロールの長手方向および幅方向における、接着性改質層の表面のポリエステル相の面積率の最大値、最小値、ヘーズの最大値、最小値、ハードコート層に対する密着性の最大値、最小値を表５に示す。なお、耐ブロッキング性については全測定点とも○であった。
（３）ハードコートフィルムの製造
次いで、下記の方法で、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
ハードコート層を形成させるための塗布液として、紫外線硬化型アクリレートモノマー、酸化ジルコニウム超微粒子、メチルエチルケトンを主成分とする、有機／無機ハイブリッド系ハードコート剤（ＪＳＲ株式会社製、デソライト Ｚ７４１０Ｂ；固形分濃度：５０質量％）を準備した。このハードコート剤を、ドライ厚みで８μｍとなるように、接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に塗布し、４０℃で１分間、乾燥させた。次いで、高圧水銀灯で１０００ｍＪ／ｃｍ２の条件下で紫外線を照射し、樹脂を硬化させ、ハードコート層Ｃを形成させた。
得られたハードコート層中には、平均粒径１０ｎｍの酸化ジルコニウム超微粒子が、アクリレート樹脂１００質量部に対して３１質量部含有していた。
（実施例２）
実施例１において、塗布液に用いる界面活性剤として、実施例１と同様の方法で前処理したフッ素系カチオン型界面活性剤（株式会社ネオス製、フタージェント３１０）の１０質量％水溶液を用いた、塗布液Ｂに変更したこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例３）
実施例１の熱固定処理工程において、各熱固定ゾーンの温度を、第１熱固定ゾーンで１９０℃、第２熱固定ゾーンで２０５℃、第３熱固定ゾーンで２２０℃、第４熱固定ゾーンで２２０℃としたこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例４）
実施例１において、塗布液中の共重合ポリエステルとポリウレタンとの質量比を６０／４０に変更した下記の塗布液Ｃに変更したこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
（塗布液Ｃの調合）
実施例１で用いた共重合ポリエステル（Ａ）の３０質量％水分散液を９．０質量部、実施例１で用いたポリウレタン（Ｂ）の２０質量％水溶液を９．０質量部、エラストロン用触媒（第一工業製薬製、Ｃａｔ６４）を０．３質量部、水を４０．６質量部、およびイソプロピルアルコールを３７．３質量部、それぞれ混合した。さらに、実施例１で使用した界面活性剤水溶液を０．６質量部、粒子Ａとしてコロイダルシリカ（日産化学工業製、スノーテックスＯＬ；平均粒径４０ｎｍ）の２０質量％水分散液を２．３質量部、粒子Ｂとして乾式法シリカ（日本アエロジル製、アエロジルＯＸ５０；平均粒径２００ｎｍ、平均一次粒径４０ｎｍ）の３．５質量％水分散液を０．５質量部添加し、５質量％の重曹水溶液にてｐＨ調整して、濾過性能５μｍと１μｍのフィルターを順に通過させて塗布液Ｃとした。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例５）
実施例１において、塗布液中の共重合ポリエステルとポリウレタンとの質量比を４０／６０に変更した下記の塗布液Ｄに変更したこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
（塗布液Ｄの調合）
実施例１で用いた共重合ポリエステル（Ａ）の３０質量％水分散液を６．０質量部、実施例１で用いたポリウレタン（Ｂ）の２０質量％水溶液を１３．５質量部、エラストロン用触媒（第一工業製薬製、Ｃａｔ６４）を０．３質量部、水を３８．９質量部、およびイソプロピルアルコールを３７．５質量部、それぞれ混合した。さらに、実施例１で用いた界面活性剤の１０質量％水溶液を０．６質量部、粒子Ａとしてコロイダルシリカ（日産化学工業製、スノーテックスＯＬ；平均粒径４０ｎｍ）の２０質量％水分散液を２．３質量部、粒子Ｂとして乾式法シリカ（日本アエロジル製、アエロジルＯＸ５０；平均粒径２００ｎｍ、平均一次粒径４０ｎｍ）の３．５質量％水分散液を０．５質量部添加し、５質量％重曹水溶液にてｐＨを６．２に調整して、濾過性能５μｍと１μｍのフィルターを順に通過させて塗布液Ｄとした。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例６）
実施例１において、塗布量を最終的な固形分量として０．１２ｇ／ｍ２となるようにしたこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例７）
実施例１において、塗布液中の界面活性剤の配合量を０．０３質量％に変更した、下記の塗布液Ｅを用いること以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
（塗布液Ｅの調合）
実施例１の塗布液の調合において、フッ素系ノニオン型界面活性剤（大日本インキ化学工業製、メガファックＦ１４２Ｄ）の１０質量％水溶液を０．３質量部、水を３８．２質量部、およびイソプロピルアルコールを３９．３質量部に変更した。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例８）
実施例１において、塗布液中の界面活性剤の配合量を０．１０質量％に変更した、下記の塗布液Ｆを用いたこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
（塗布液Ｆの調合）
実施例１の塗布液の調合において、フッ素系ノニオン型界面活性剤（大日本インキ化学工業製、メガファックＦ１４２Ｄ）の１０質量％水溶液を１．０質量部、水を３７．５質量部、およびイソプロピルアルコールを３９．３質量部に変更した。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例９）
実施例１において、塗布から乾燥炉入口までのフィルムの通過時間を０．７秒間、乾燥時間を０．８秒間、さらに熱固定処理工程における各ゾーンの通過時間を３．５秒間、フィルム厚さを１００μｍに変更したこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例１０）
実施例１において、塗布から乾燥炉入口までのフィルムの通過時間を１．０秒間、乾燥時間を１．９秒間、さらに熱固定処理工程における各ゾーンの通過時間を６．６秒間、フィルム厚さを１８８μｍに変更したこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例１１）
実施例１において、塗布液のｐＨを５質量％の炭酸ナトリウム水溶液を用いて７．９に調整した塗布液Ｇに変更すること以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例１２）
実施例１において、一軸配向ポリエステルフィルムの両面に接着性改質層Ｂを塗布したこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。なお、フィルムへの塗布から乾燥炉入口までのフィルムの通過時間は、片面が０．８秒間であり、反対面は１．０秒間であった。
上記の接着性改質基材フィルムに、接着性改質層Ｂを介して、両面にハードコート層Ｃを積層するハードコートフィルムを得た。なお、ハードコート層Ｃの形成方法は、以下の通りである。
上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの一方の表面に、実施例１で使用した無機粒子入りハードコート剤を、硬化後の膜厚が３μｍになるように、マイヤーバーで塗布し、４０℃、６０秒間乾燥させた。さらに、３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射し、樹脂を硬化させて、ハードコート層Ｃを片面に形成させた。
次いで、その反対面の接着性改質層Ｂの表面にも、前記と同様のハードコート剤を、硬化後の膜厚が３μｍになるように、マイヤーバーで塗布し、４０℃、６０秒間乾燥させた。さらに、５００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射し、樹脂を硬化させて、他面にもハードコート層Ｃを形成させた。
（実施例１３）
実施例１において、界面活性剤の前処理を行わなかった塗布液Ｈを用いたこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
得られた接着性改質ポリエステルフィルムの接着性改質層の表面における、走査型プローブ顕微鏡（ＳＰＭ）によるポリエステル相とポリウレタン相との相分離構造は、判別はできるがやや不明瞭であった。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
得られたハードコートフィルムの切削面の接着性改質層Ｂにおけるポリエステル相とポリウレタン相との相分離構造も、上記と同様に、やや不明瞭であった。
（実施例１４）
実施例１において、塗布液の分散媒（水／ＩＰＡ）の質量比を５０／５０に変更した下記の塗布液Ｉを用いたこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
（塗布液Ｉの調合）
実施例１の塗布液の調合において、実施例１で用いた共重合ポリエステルの３０質量％水分散液を７．５質量部、実施例１で用いたポリウレタンの２０質量％水溶液を１１．３質量部、エラストロン用触媒（第一工業製薬製、Ｃａｔ６４）を０．３質量部、水を３０．４質量部、およびイソプロピルアルコールを４６．８質量部、それぞれ混合した。さらに、実施例１で用いた界面活性剤の１０質量％水溶液を０．６質量部、粒子Ａとしてコロイダルシリカ（日産化学工業製、スノーテックスＯＬ；平均粒径４０ｎｍ）の２０質量％水分散液を２．３質量部、粒子Ｂとして乾式法シリカ（日本アエロジル製、アエロジルＯＸ５０；平均粒径２００ｎｍ、平均一次粒径４０ｎｍ）の３．５質量％水分散液を０．５質量部添加し、５質量％重曹水溶液にてｐＨを６．２に調整し、濾過性能５μｍと１μｍのフィルターを順に通過させて塗布液Ｉとした。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例１５）
実施例１において、塗布液のｐＨを酢酸で４．６に変更した、塗布液Ｊを用いたこと以外は実施例１と同様の方法で、厚みが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例１６）
実施例１において、ポリウレタン（Ｂ）を下記のポリウレタンに変更した、塗布液Ｋを用いたこと以外は実施例１と同様にして、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。ポリウレタンは、下記の方法で得た。
（ポリウレタンの調製）
アジピン酸／／１．６ーヘキサンジオール／ネオペンチルグリコール（モル比：４／／３／２）の組成からなるポリエステルジオール（ＯＨＶ：１１１．８ｅｑ／ｔｏｎ、ＡＶ：１．１ｅｑ／ｔｏｎ）を９３質量部、キシリレンジイソシアネートを２２質量部混合し、窒素気流下、９５〜１００℃で１時間反応させて、ウレタンプレポリマー（ＮＣＯ／ＯＨ比：１．５０、遊離イソシアネート基：理論値３．２９質量％、実測値３．１６質量％）を得た。
得られたウレタンプレポリマーを６０℃まで冷却し、メチルエチルケトオキシム４．５質量部を加えて６０℃で５０分間反応させて、遊離イソシアネート１．３質量％を含有し、かつ部分的にブロック化されたウレタンプレポリマーを得た。引き続き、前記のウレタンプレポリマーを５５℃まで冷却し、イソプロピルアルコール９質量部およびメタノール１４０質量部からなる混合溶媒を加え、均一混合した。次いで、５０質量％の重亜硫酸ナトリウム水溶液を９．３質量部と、Ｎ−メチルタウリンの３０質量％水溶液を５．４質量部加えて激しく撹拌を行った。約３０分後に水溶性が出始め、２時間後には遊離の重亜硫酸ナトリウムがほぼゼロとなり、反応が終結した。これに水を加え、白濁し、かつ粘ちょうな２０質量％の水溶液を得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（比較例１）
（１）塗布液Ｌの調合
ジメチルテレフタレート３３．７質量部、ジメチルイソフタレート２０．０質量部、５−Ｎａスルホジメチルイソフタレート９．１質量部、エチレングリコール４０．０質量部ジエチレングリコール１０．０質量部、酢酸カルシウム・１水塩０．０４９質量部を混合し、２００〜２３０℃で理論量のメタノールが留出するまでエステル交換を行った。次に、正燐酸０．０９質量部を加え、減圧下、２８０℃で重合し、共重合ポリエステルを得た。
アリルアルコールから出発したエチレンオキシドのポリエーテルをメタ重亜硫酸ナトリウムでスルホン化したスルホネート基を含むポリエーテル（ＳＯ３含有量：８．３質量％、ポリエチレンオキシド含有量：８３質量％）１９２質量部、ポリテトラメチレンアジベート（数平均分子量：２，２５０）１０１３質量部、ビスフェノールＡで開始されたポリプロピレンオキシドポリエーテル（数平均分子量：５５０）２４８質量部を混合し、真空下１００℃で脱水した。
この混合物を７０℃とし、これにイソホロンジイソシアネート１７８質量部とヘキサメチレン−１、６−ジイソシアネート２４４部との混合物を加え、次いで生成混合物をイソシアネート含有量が５．６質量％になるまで８０℃から９０℃の範囲で攪拌した。このプレポリマーを６０℃に冷却し、ヘキサメチレンジイソシアネート３モルと水１モルから得られるビウレットポリイソシアネート５６質量部とイソホロジアミンとアセトンから得られるビスケミチン１７５質量部とを順次加えポリウレタン水分散液を得た。
前記の共重合ポリエステル及びポリウレタン水分散液を、それぞれ固形分で２０質量部、８０質量部となるように配合し、固形分濃度１０質量％の水分散液を調整し、塗布液Ｌとした。なお、塗布液中には、粒子および界面活性剤を配合しなかった。
（２）接着性改質基材フィルムの製造
原料ポリマーとして、粒子を含有していない、固有粘度が０．６６ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレート樹脂ペレットを１３５℃で６時間減圧乾燥（１Ｔｏｒｒ）した後、押し出し機に供給し、約２８５℃でシート状に溶融押し出して、表面温度６０℃に保った金属ロール上で急冷固化し、キャストフィルムを得た。この際、実施例１と同様に溶融樹脂の異物を除去する濾材として、濾過粒子サイズ（初期濾過効率：９５％）が１５μｍのステンレス製焼結濾材を用いた。
次に、このキャストフィルムを加熱されたロール群及び赤外線ヒーターで９５℃に加熱し、その後周速差のあるロール群で長手方向に３．５倍延伸して、一軸配向ＰＥＴフィルムを得た。次いで、前記の塗布液Ｌを濾過粒子サイズ（初期濾過効率９５％）１０μｍのフェルト型ポリプロピレン製濾材で精密濾過し、リバースロール法で一軸配向ＰＥＴフィルムの片面に塗布した。引き続いて、フィルムの端部をクリップで把持して１１０℃に加熱された熱風ゾーンに導き、乾燥後、幅方向に３．５倍に延伸した。この時のテンター内の風速は１５ｍ／秒、乾燥時間は２０秒間であった。フィルムへの塗布からテンター入口までの時間は１０．０秒間であった。また、塗布量は最終的な固形分量として０．１５ｇ／ｍ２になるようにした。
次に、幅方向に延伸されたフィルムの幅を保ったまま、第１熱固定ゾーン（２００℃）、第２熱固定ゾーン（２０５℃）、第３熱固定ゾーン及び第４熱固定ゾーン（２１０℃）、第５熱固定ゾーン（２１５℃）、第６熱固定ゾーン（２２０℃）、第７熱固定ゾーン（１７０℃）を順次連続して通過させた。さらに、第７熱固定ゾーンにおいて幅方向に３％の緩和処理後、フィルム両端部のコートされていない部分をトリミングし、厚さ１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。なお、熱固定ゾーンにおける熱風の風速はすべて１５ｍ／秒、通過時間は各ゾーンとも４．５秒間、熱風を吹き出すノズル間隔は７００ｍｍ間隔であり、１ゾーン当たりのノズル本数は４本とした。
得られた接着性改質ポリエステルフィルムの接着性改質層の表面において、共重合ポリエステルとポリウレタンとの相分離構造は不明確であった。
（３）ハードコートフィルムの製造
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（比較例２）
（１）塗布液Ｍの調合
実施例１で用いた共重合ポリエステル（Ａ）の３０質量％水分散液を３．０質量部、実施例１で用いたポリウレタン（Ｂ）の２０質量％水溶液を１８．０質量部、エラストロン用触媒（第一工業製薬製、Ｃａｔ６４）を０．３質量部、水を７０．７質量部、およびイソプロピルアルコールを４．７質量部、それぞれ混合した。さらに、界面活性剤として、ドデシルベンゼンスルホン酸の１０質量％水溶液を０．６質量部、粒子Ａとしてコロイダルシリカ（日産化学工業製、スノーテックスＯＬ；平均粒径４０ｎｍ）の２０質量％水分散液を２．３質量部、粒子Ｂとして乾式法シリカ（日本アエロジル製、アエロジルＯＸ５０；平均粒径２００ｎｍ、平均一次粒径４０ｎｍ）の３．５質量％水分散液を０．５質量部添加し、塗布液Ｍとした。塗布液ＭのＰＨは、ｐＨ調整を行わなかったため、４．８であった。
（２）接着性改質基材フィルムの製造
原料ポリマーとして、実施例１で用いた粒子を含有しない、固有粘度が０．６２ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレート樹脂ペレットを１３５℃で６時間減圧乾燥（１Ｔｏｒｒ）した後、押し出し機に供給し、約２８５℃でシート状に溶融押し出して、表面温度２０℃に保った金属ロール上で急冷固化し、キャストフィルムを得た。この際、溶融樹脂の異物を除去する濾材として、濾過粒子サイズ（初期濾過効率：９５％）が１５μｍのステンレス製焼結濾材を用いた。
得られたキャストフィルムを、加熱されたロール群及び赤外線ヒーターで９５℃に加熱し、その後周速差のあるロール群で長手方向に３．５倍延伸して、一軸配向ＰＥＴフィルムを得た。次いで、前記の塗布液Ｍを濾過粒子サイズ（初期濾過効率：９５％）１０μｍのフェルト型ポリプロピレン製濾材で精密濾過し、リバースロール法で一軸配向ＰＥＴフィルムの片面に塗布した。
引き続き、フィルムの端部をクリップで把持しながら、８０℃に加熱された熱風ゾーンに導き、塗布面を乾燥後、幅方向に４．０倍に延伸した。この時のテンター内の風速は１５ｍ／秒、乾燥時間は２０秒間であった。塗布からテンター入口までの時間は１０．０秒間であった。また、塗布量は最終的な固形分量として０．１０ｇ／ｍ２になるようにした。さらに、各熱固定処理工程における温度を、第１熱固定ゾーンで２００℃、第２熱固定ゾーンで２１０℃、第３熱固定ゾーンで２２０℃、第４熱固定ゾーンで２２５℃、第５熱固定ゾーンで２３０℃、第６熱固定ゾーンで２３５℃、第７熱固定ゾーンで２４０℃とし、さらに幅方向の緩和処理は行わなかったこと以外は、比較例１と同様の方法で、フィルム厚みが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
得られた接着性改質ポリエステルフィルムの接着性改質層の表面において、ポリエステル相とポリウレタン相との相分離構造は観察できなかった。
（３）ハードコートフィルムの製造
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
得られたハードコートフィルムの切削面の接着性改質層Ｂにおけるポリエステル相とポリウレタン相との相分離構造も、上記と同様に観察できなかった。
（比較例３）
（１）塗布液Ｎの調合
実施例１で用いた共重合ポリエステル（Ａ）の３０質量％水分散液を７．５質量部、実施例１で用いたポリウレタン（Ｂ）の２０質量％水溶液を１１．３質量部、エラストロン用触媒（第一工業製薬製、Ｃａｔ６４）を０．３質量部、水を４０．５質量部およびイソプロピルアルコールを３９．５質量部、それぞれ混合した。さらに、前処理をしていないフッ素系ノニオン界面活性剤（大日本インキ化学工業製、メガファックＦ１４２Ｄ）の１０質量％水溶液を０．６質量部、粒子Ｂを使用せず、粒子Ａとして凝集体シリカ（富士シリシア化学製、サイリシア３１０；平均粒径１．４μｍ）の３．５質量％水分散液を０．０３質量部添加して、塗布液Ｎとした。なお、塗布液ＮのｐＨ調整は行わなかった。塗布液ＮのＰＨは４．６であった。
（２）接着性改質基材フィルムの製造
原料ポリマーとして、実施例１で用いた粒子を含有しない、固有粘度が０．６２ｄｌ／ｇのポリエチレンテレフタレート樹脂ペレットを押し出し機に供給し、約２８５℃でシート状に溶融押し出して、表面温度２０℃に保った金属ロール上で急冷固化し、キャストフィルムを得た。この際、溶融樹脂の異物を除去する濾材として、濾過粒子サイズ（初期濾過効率：９５％）が１５μｍのステンレス製焼結濾材を用いた。
得られたキャストフィルムを、加熱されたロール群及び赤外線ヒーターで９５℃に加熱し、その後周速差のあるロール群で長手方向に３．５倍延伸して、一軸配向ＰＥＴフィルムを得た。次いで、前記の塗布液Ｌを濾過粒子サイズ（初期濾過効率：９５％）１０μｍのフェルト型ポリプロピレン製濾材で精密濾過し、リバースロール法で一軸配向ＰＥＴフィルムの片面に塗布した。
塗布後、乾燥炉に導き温度１２０℃で３．２秒間乾燥した。また、塗布量は最終的な固形分量として０．０８ｇ／ｍ２になるようにした。塗布から乾燥炉入口までのフィルムの通過時間は３．２秒間であった。また、乾燥炉の第１ゾーンの風速は１５ｍ／秒であり、第２ゾーンから第４ゾーンの風速は、実施例１と同様に、乾燥風の給気風量を第１乾燥ゾーンから第４乾燥ゾーンともに７０ｍ３／秒とし、排気風を乾燥炉前後から自然排気とした。
続いて、横延伸倍率を４．０倍とした以外は実施例１と同様の方法で横延伸し、比較例１と同様の方法で熱固定、幅方向の緩和処理を行い、フィルム厚さが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。得られた接着性改質ポリエステルフィルムの接着性改質層の表面において、ポリエステル相とポリウレタン相との相分離構造は観察できなかった。
（３）ハードコートフィルムの製造
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
得られたハードコートフィルムの切削面の接着性改質層Ｂにおけるポリエステル相とポリウレタン相との相分離構造も、上記と同様に、観察できなかった。
（比較例４）
実施例１において、塗布液Ａをフィルムに塗布してから乾燥炉入口までのフィルムの通過時間を３．２秒間とした以外は実施例１と同様の方法で、フィルム厚さが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（比較例５）
実施例１で用いた共重合ポリエステル（Ａ）の３０質量％水分散液を３．０質量部、実施例１で用いたポリウレタン（Ｂ）の２０質量％水溶液を１８．０質量部、エラストロン用触媒（第一工業製薬製、Ｃａｔ６４）を０．３質量部、水を３７．３質量部、およびイソプロピルアルコールを３７．８質量部、それぞれ混合した。さらに、実施例１で用いた界面活性剤の１０質量％水溶液を０．６質量部、粒子Ａとしてコロイダルシリカ（日産化学工業製、スノーテックスＯＬ；平均粒径４０ｎｍ）の２０質量％水分散液を２．３質量部、粒子Ｂとして乾式法シリカ（日本アエロジル製、アエロジルＯＸ５０；平均粒径２００ｎｍ、平均一次粒径４０ｎｍ）の３．５質量％水分散液を０．５質量部添加し、５質量％重曹水溶液にてｐＨを６．２に調整し、塗布液Ｏとした。塗布液として、前記の塗布液Ｏを用いたこと以外は実施例１と同様の方法で、フィルム厚さが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（比較例６）
実施例１で用いた共重合ポリエステル（Ａ）の３０質量％水分散液を１２．０質量部、実施例１で用いたポリウレタン（Ｂ）の２０質量％水溶液を４．５質量部、エラストロン用触媒（第一工業製薬製、Ｃａｔ６４）を０．３質量部、水を４２．３質量部およびイソプロピルアルコールを３７．２質量部、それぞれ混合し、さらに実施例１で用いた界面活性剤の１０質量％水溶液を０．６質量部、粒子Ａとしてコロイダルシリカ（日産化学工業製、スノーテックスＯＬ；平均粒径４０ｎｍ）の２０質量％水分散液を２．３質量部、粒子Ｂとして乾式法シリカ（日本アエロジル製、アエロジルＯＸ５０；平均粒径２００ｎｍ、平均一次粒径４０ｎｍ）の３．５質量％水分散液を０．５質量部添加し、５質量％重曹水溶液にてｐＨを６．２に調整し、塗布液Ｐとした。塗布液として、前記の塗布液Ｐを用いたこと以外は実施例１と同様の方法で、フィルム厚みが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（比較例７）
実施例１において、各熱固定処理工程における温度を、第１熱固定ゾーンで１９０℃、第２熱固定ゾーンで１９５℃、第３熱固定ゾーンから第５熱固定ゾーンで２００℃としたこと以外は実施例１と同様の方法で、フィルム厚みが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。得られた接着性改質ポリエステルフィルムの接着性改質層の表面において、ポリエステル相とポリウレタン相との相分離構造は観察できなかった。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
得られたハードコートフィルムの切削面の接着性改質層Ｂにおけるポリエステル相とポリウレタン相との相分離構造も、上記と同様に、観察できなかった。
（比較例８）
実施例１において、乾燥炉内の風速を１５ｍ／秒とした以外は実施例１と同様の方法で、フィルム厚みが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（比較例９）
実施例１において、塗布量を最終的な固形分量として０．２０ｇ／ｍ２となるようにしたこと以外は実施例１と同様の方法で、フィルム厚みが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（比較例１０）
実施例１において、塗布液のｐＨを５質量％の炭酸ナトリウム水溶液で９．０に調整した塗布液Ｑを用いたこと以外は実施例１と同様の方法で、フィルム厚みが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（比較例１１）
実施例１において、塗布液中に界面活性剤を配合せずに調整した塗布液Ｒを用いたこと以外は実施例１と同様の方法で、フィルム厚みが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例１７）
実施例１で用いた共重合ポリエステル（Ａ）の３０質量％水分散液を７．５質量部、実施例１で用いたポリウレタン（Ｂ）の２０質量％水溶液を１１．３質量部、エラストロン用触媒（第一工業製薬製、Ｃａｔ６４）を０．３質量部、水を４０．５質量部およびイソプロピルアルコールを３９．５質量部、それぞれ混合した。さらに、さらに、実施例１で用いた界面活性剤の１０質量％水溶液を０．６質量部、粒子Ａとして凝集体シリカ（富士シリシア化学製、サイリシア３１０；平均粒径１．４μｍ）の３．５質量％水分散液を４．３質量部添加し、５質量％重曹水溶液にてｐＨを６．２に調整して、濾過性能５μｍと１μｍのフィルターを順に通過させて塗布液Ｓとした。なお、粒子Ｂは塗布液に配合しなかった。前記の塗布液Ｓを用いた以外は実施例１と同様の方法で、フィルム厚みが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（比較例１２）
実施例１において、塗布液中の界面活性剤の量のみを固形分で０．６０質量％となるように調合した塗布液Ｔを用いた以外は実施例１と同様の方法で、フィルム厚みが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例１８）
実施例１において、各熱固定処理工程における温度を、第１熱固定ゾーンで２００℃、第２熱固定ゾーンで２１０℃、第３熱固定ゾーンで２１５℃、第４熱固定ゾーンで２２０℃、第５熱固定ゾーンで２２５℃、第６熱固定ゾーンで２３０℃、第７熱固定ゾーンで１７０℃とし、第７熱固定ゾーンにて幅方向に３％の緩和処理したこと以外は実施例１と同様の方法で、フィルム両端部のコートされていない部分をトリミングした、フィルム厚みが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（比較例１３）
実施例１において、実施例１で用いた共重合ポリエステル（Ａ）の３０質量％水分散液を７．５質量部、実施例１で用いたポリウレタン（Ｂ）の２０質量％水溶液を１１．３質量部、エラストロン用触媒（第一工業製薬製、Ｃａｔ６４）を０．３質量部、水５１．０質量部およびイソプロピルアルコールを２６．２質量部、それぞれ混合した。さらに、実施例１で用いた界面活性剤の１０質量％水溶液を０．６質量部、粒子Ａとしてコロイダルシリカ（日産化学工業製、スノーテックスＯＬ；平均粒径４０ｎｍ）の２０質量％水分散液を２．３質量部、粒子Ｂとして乾式法シリカ（日本アエロジル製、アエロジルＯＸ５０；平均粒径２００ｎｍ、平均一次粒径４０ｎｍ）の３．５質量％水分散液を０．５質量部添加し、５質量％重曹水溶液にてｐＨを６．２に調整し塗布液Ｕを用いたこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（比較例１４）
実施例１において、ハードコート剤として、無機微粒子を含有せず、溶剤希釈型の光硬化型アクリレート系樹脂から構成されたハードコート層（大日精化株式会社製、セイカビームＥＸＦ―０１Ｂ）を用いたこと以外、実施例１と同様の方法で、無機微粒子を含有しないハードコート層を、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
得られたハードコートフィルムは、ハードコート層と接着性改質層との密着性に優れていたが、硬度が低下し、かつカールも大きくなった。
（実施例１９）
実施例１の塗布液の調合において、フッ素系ノニオン型界面活性剤（大日本インキ化学工業製、メガファックＦ１４２Ｄ）の１０質量％水溶液の替わりにフッ素系ノニオン型界面活性剤（大日本インキ化学工業製、メガファックＦ４４４）の５質量％水溶液を用い塗布液Ｖを用いた以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例２０）
実施例１において、一軸配向ポリエステルフィルムの両面に接着性改質層Ｂを塗布したこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。なお、フィルムへの塗布から乾燥炉入口までのフィルムの通過時間は、片面が０．８秒間であり、反対面は１．０秒間であった。
上記の接着性改質基材フィルムに、接着性改質層Ｂを介して、片面にハードコート層Ｃが、他面にプリズムレンズシート層Ｄが積層された、プリズムレンズフィルムを得た。
まず、ハードコート層Ｃの形成方法を説明する。
上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの一方の表面に、実施例１で使用した無機粒子入りハードコート剤を、硬化後の膜厚が３μｍになるように、マイヤーバーで塗布し、４０℃、６０秒間乾燥させた。さらに、３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射し、硬化させて、ハードコート層Ｃを片面に形成させた。
次に、プリズムレンズ層Ｄの形成方法を説明する。
ピッチが０．０５ｍｍで、頂角が９０゜のプリズム形状の逆型を切削した成形型に、紫外線硬化型樹脂液（ＪＳＲ株式会社製、デソライト Ｚ９５９０）を注入した後、前記のハードコート層Ｃとは反対の接着性改質層Ｂの表面に、上記の成形型に重ね合わせた。次いで、ハードコート層Ｃ側より、紫外線ランプ（出力：６．４ｋｗ）により、８０ｗ／ｃｍの紫外線を照射し、樹脂を硬化させた後、剥離してプリズムレンズ層を形成させた。
（実施例２１）
実施例１において、一軸配向ポリエステルフィルムの両面に接着性改質層を塗布したこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。なお、フィルムへの塗布から乾燥炉入口までのフィルムの通過時間は、片面が０．８秒間であり、反対面は１．０秒間であった。
上記の接着性改質基材フィルムに、接着性改質層Ｂを介して、片面にハードコート層Ｃが、他面に光拡散層Ｄ′が積層された、光拡散フィルムを得た。
まず、ハードコート層Ｃの形成方法を説明する。
上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの一方の表面に、実施例１で使用した無機粒子入りハードコート剤を、硬化後の膜厚が３μｍになるように、マイヤーバーで塗布し、４０℃、６０秒間乾燥させた。さらに、３００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射し、硬化させて、ハードコート層Ｃを片面に形成させた。
次に、光拡散層Ｄ′の形成方法を説明する。
下記に示す光拡散層用塗布液を、前記のハードコート層Ｃとは反対の接着性改質層Ｂの表面に塗布し、１３０℃で３分間乾燥させた。
（光拡散層用塗布液の組成）
（ａ）粒子 ［２６．３質量部］
球状のアクリル系樹脂粒子（エポスタ−ＭＡ１０１０、日本触媒株式会社製；平均粒径１０μｍ）
（ｂ）樹脂 ［１９．５質量部］
アクリル系バインダー樹脂溶液（三菱レーヨン株式会社製、ダイヤナール ＬＲ−１０６５；固形分濃度：４５質量％）
（ｃ）溶剤 ［５４．２質量部］
・メチルエチルケトン［２４．２質量部］
・プロピレングリコールモノメチルエーテル［１５．０質量部］
・プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート［１５．０質量部］
（実施例２２）
実施例１において、塗布量を最終的な固形分量として０．０２ｇ／ｍ２となるようにしたこと以外は実施例１と同様の方法で、接着性改質ポリエステルフィルムを得た。
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
（実施例２３）
実施例１において、塗布装置として、塗布液の受け皿の容量、循環用タンクの容量、及び調合用タンクの容量の比が、下記の条件を有する塗布装置を用いた以外は実施例１と同様の方法で、フィルムの長さが２０００ｍ、幅が１０００ｍｍ、厚みが１２５μｍの接着性改質ポリエステルフィルムのロールを得た。
（ａ）塗布液の受け皿の容量／循環用タンクの容量＝１／５
（ｂ）循環用タンクの容量／調合用タンクの容量＝１／５０
（ｃ）アプリケーションロール及びメタリングロールの真円度と円筒度：６／１０００ｍｍ
（ｄ）コーターから乾燥炉の間にピンチロールの設置なし
次いで、上記の接着性改質基材フィルムの接着性改質層Ｂの表面に、実施例１と同様にして、無機微粒子を含有するハードコート層Ｃを、片面に積層するハードコートフィルムを得た。
実施例１〜２３、比較例１〜１４において、塗布液の組成や特性を表１に、塗布・乾燥条件を表２に、熱固定条件を表３に、接着性改質基材フィルムの物性及び特性を表４に示す。また、得られた接着性改質ポリエステルフィルムのロールの長手方向および幅方向における、ＰＥｓ表面分率の最大値、最小値、ヘーズの最大値、最小値、ハードコート層に対する密着性の最大値、最小値を表５に示す。なお、耐ブロッキング性については全測定点とも○であった。
本発明のハードコートフィルムは、高い硬度を維持しながら、無機微粒子を含有するハードコート層との密着性に優れているため、プリズムレンズシート、光拡散フィルム、反射防止（ＡＲ）フィルム、透明導電性フィルム、赤外線吸収フィルム、電磁波吸収フィルム、などのディスプレイ用光学機能性フィルムの基材として好適である。
また、本発明のハードコートフィルムは、ディスプレイ用光学機能性フィルム以外にも、隠蔽性が要求される用途にも使用することができる。その場合、基材の熱可塑性樹脂フィルムとして、白色顔料や空洞を含有させた白色フィルムを使用することが好ましい。
本発明のハードコートフィルムに用いる接着性改質基材フィルムの接着性改質層の表面を、走査型プローブ顕微鏡の位相測定モードで観察した位相像の説明図である。 図１の位相像において、明色相と暗色相の界面の輪郭を画像処理ソフトで強調した位相像の説明図である。 図２の明色相と暗色相の界面の輪郭を強調した位相像において、暗色相を画像処理ソフトで塗りつぶした位相像の説明図である。 図２の明色相と暗色相の界面の輪郭を強調した位相像において、明色相と暗色相の境界線を示す説明図である。 接着性改質層の表面につけたキズの表面形状を、三次元非接触表面形状計測装置を用いて、ウェ−ブモードで計測した際のキズの高低差を示す説明図である。 実施例１−２３と比較例１、４−６、８−１４において、接着性改質層の表面のＰＥｓ相の面積率と、接着性改質層の樹脂成分におけるＰＥｓ質量比が対応しないことを示す説明図である。 塗布液の受け皿、循環用タンクの循環用タンク、調合用タンクの配置、及び塗布液の循環経路を示す説明図である。 本発明のハードコートフィルムを切削した際の、接着性改質層の切削面を、走査型プローブ顕微鏡の位相測定モードで観察し、色均一化処理をしてコントラストを強調した位相像の説明図である。 図８の色均一化処理をした位相像において、相分離構造を観察すべき範囲を２本の赤い線で示した説明図である。 図８の位相像について、画像処理ソフトで二値化した位相像の説明図である。 図１０の二値化した位相像に、図９の２本の赤い線を同じ位置に貼り付けた位相像の説明図である。 図１１の位相像において、２本の赤い線で囲まれていない部分を画像処理ソフトで赤く塗りつぶした位相像の説明図である。
符号の説明
１：暗色相（共重合ポリエステルを主成分とするポリエステル相）
２：明色相（ポリウレタンを主成分とするポリウレタン相）
３：粒子に起因する突起
４：明色相と暗色相の界面の輪郭を強調した線
５：接着性改質層の表面の凹凸のプロファイル曲線
６：キズの谷部
７：キズの頂部
８：実施例１−２３
９：比較例１、４−６、８−１４
１０：コーター
１１：塗布液受け皿
１２：ダイ
１３：循環用タンク
１４：調合タンク
１５：基材フィルム
１６：ピンチロール
１７： ハードコート層Ｃ
１８：接着性改質層Ｂ
１９：熱可塑性樹脂フィルムＡ
２０：ハードコート層Ｃと接着性改質層Ｂとの界面を示す線
２１：界面２０から、接着性改質層の内部に垂直方向から２０ｎｍの深さに平行に移動した線

Claims (7)

  1. 熱可塑性樹脂フィルムＡの片面または両面に、共重合ポリエステル及びポリウレタンを含む接着性改質層Ｂを形成させた接着性改質基材フィルムと、該フィルムのいずれか片面の接着性改質層Ｂの表面に無機微粒子を含有するハードコート層Ｃが積層された、Ａ／Ｂ／ＣまたはＢ／Ａ／Ｂ／Ｃの層構成を含むハードコートフィルムであって、
    接着性改質層Ｂは、ポリエステル（ＰＥｓ）相とポリウレタン（ＰＵ）相のミクロ相分離構造またはナノ相分離構造を有し、かつ走査型プローブ顕微鏡を用いてハードコートフィルムの切削面を位相測定モードで観察した際に、接着性改質層Ｂとハードコート層Ｃの界面から深さ２０ｎｍまでの範囲における、下記（１）式で定義される、接着性改質層Ｂのポリウレタン相（位相像で明色相を示す）の面積率が３０％以上６０％以下であることを特徴とするハードコートフィルム。
    ＰＵ相の面積率（％）＝（ＰＵ相の面積／測定面積）×１００ ・・・（１）
  2. 熱可塑性樹脂フィルムＡの片面または両面に、共重合ポリエステル及びポリウレタンを含む接着性改質層Ｂを形成させた接着性改質基材フィルムと、該フィルムのいずれか片面の接着性改質層Ｂの表面に無機微粒子を含有するハードコート層Ｃが積層された、Ａ／Ｂ／ＣまたはＢ／Ａ／Ｂ／Ｃの層構成を含むハードコートフィルムであって、
    接着性改質層Ｂは、ポリエステル（ＰＥｓ）相とポリウレタン（ＰＵ）相のミクロ相分離構造またはナノ相分離構造を有し、かつ走査型プローブ顕微鏡を用いて接着性改質層Ｂの表面を位相測定モードで観察した際に、下記（２）式で定義される、接着性改質層Ｂの表面のポリエステル相（位相像で暗色相を示す）の面積率が、５μｍх５μｍの範囲で３５％以上９０％未満であることを特徴とするハードコートフィルム。
    ＰＥｓ相の面積率（％）＝（ＰＥｓ相の面積／測定面積）×１００ ・・・（２）
  3. ハードコート層Ｃ中の無機微粒子の含有量が２０〜８０質量％であることを特徴とする請求項１または２に記載のハードコートフィルム。
  4. 熱可塑性樹脂フィルムは、粒子を含有しない、または５０ｐｐｍ以下含有し、接着性改質層は粒子を０．１〜２０質量％含有することを特徴とする請求項１または２に記載のハードコートフィルム。
  5. 粒子がシリカ粒子であることを特徴とする請求項４に記載のハードコートフィルム。
  6. 請求項１または２に記載のハードコートフィルムのハードコート層Ｃとは反対面に、ハードコート層、光拡散層、プリズム状レンズ層、電磁波吸収層、近赤外線遮断層、透明導電層から選択される、少なくとも１層の光学機能層が積層された光学機能性フィルム。
  7. 請求項１または２に記載のハードコートフィルムのハードコート層Ｃの上に、反射防止層または防汚層が積層された光学機能性フィルム。
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