JP3985040B2 - 増感剤として有用なルテニウム錯体、酸化物半導体電極及びそれを用いた太陽電池 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、光エネルギーを効率よく利用する増感剤、それを用いた酸化物半導体電極及びそれを用いた太陽電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来、酸化チタン等の酸化物半導体の表面に可視領域に吸収をもつルテニウム錯体等の化合物を吸着させてその増感作用を使って光エネルギーの利用効率を向上させることが知られていた。しかしながらこれまで増感剤として使用されている化合物は主にビピリジン誘導体を配位子としてもつルテニウム錯体であった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、従来方法のルテニウム錯体では、不十分であった長波長領域の光エネルギーの利用を、テルピリジン誘導体と１，３−ジケトナートを配位子とするルテニウム錯体を用いて実現するものであり、より効率の高い光エネルギーの利用を可能とする材料を提供するものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、半導体を修飾する増感剤について鋭意研究を重ねた結果、ルテニウムを中心金属とし、カルボキシル基などの結合基をもつテルピリジン誘導体とジケトナート化合物を配位子としてもつ錯体が増感剤として有効であることを発見した。公知のルテニウム錯体誘導体より吸収領域の広い本錯体が光電変換用色素として使用可能であることを見いだし、この知見に基づいて本発明をなすに至った。
【０００５】
【発明の実施の形態】
本発明のルテニウム錯体は、色素増感型太陽電池の酸化物半導体電極を修飾する増感剤として用いることが出来る。
本発明の太陽電池においては、対極としては、白金電極など周知の電極が用いられる。これらの電極に接触するレドックス電解質も、周知のものを用いることが出来る。
本発明の実施の形態をまとめると以下の通りである。
（１） 式（Ｉ）
RuＬＬ’Ｘ （Ｉ）
（式中、Ｌは少なくとも１個の結合基であるカルボキシル基、スルホン酸基、リン酸基のうちのいずれかを含む、２，２’−６’、２’’−テルピリジンであり、それぞれの結合基は酸のアルカリ金属、アンモニウムなどの塩。Ｌ’は式（ａ）で表されるジケトナート
式（ａ）
【化２】
ここでR１は炭素数が１から７であるパーフルオロアルキル基、R2は炭素数が１から３０であるアルキル、アルコキシアルキル、アミノアルキル、又はアリール基でありR3は水素原子であり、Ｘはハロゲン化物、シアノ基、チオシアノ基、チオラート、から選択される単座配位子である。）で表されるルテニウム錯体。
（２） 上記（１）に記載したルテニウム錯体が、導電性表面に形成された酸化物半導体膜に吸着したものであることを特徴とする色素増感酸化物半導体電極。
（３） 上記（１）に記載したルテニウム錯体が、導電性表面に形成された酸化物半導体膜に吸着したものであることを特徴とする色素増感酸化物半導体電極と、その対極と、それらの電極に接触するレドックス電解質とから構成される太陽電池。
【０００６】
次に本発明の具体例を示す。
（参考例１）
４，４’，４”−トリメトキシカルボニル−２，２’；２”，６’−テルピリジンとトリクロロルテニウムをアルゴン雰囲気下、エタノール−塩化メチレン混合溶媒中、２時間加熱沸騰させる。冷却後生成する沈殿を濾過しトリクロロ（４，４’，４”−トリメトキシカルボニル−２，２’；２”、６−テルピリジン）ルテニウム(II)を得る。得られたトリクロロ（４，４’，４”−トリメトキシカルボニル−２，２’；２”、６−テルピリジン）ルテニウム(II)のメタノール溶液にアセチルアセトン２当量とトリエチルアミンを加え加熱環流させることによりアセチルアセトナート クロロ（４，４’，４”−トリメトキシカルボニル−２，２’；２”、６−テルピリジン）ルテニウム(II)を得る。溶媒をエバポレータで留去した後、ジメチルホルムアミド中、トリエチルアミンと３当量のチオシアン化ナトリウムの水溶液を加え加熱する。さらに、トリエチルアミンを加え１２時間加熱環流する。反応混合物から溶媒をロータリーエバポレータで留去し、固形物を水にとかした後、塩酸酸性として生成する固体を濾別し乾燥することにより目的とする錯体を得る。
このルテニウム錯体を導電性ガラス表面に作成した酸化チタン多孔質膜に吸着させることにより可視光応答性の電極を構成する。導電性ガラス表面に白金を蒸着した対電極との間に電解質溶液をはさみ太陽電池を構成する。その結果AM1.5の擬似太陽光照射下において、短絡電流10.6ｍＡ／ｃｍ２、開放電圧0.59Ｖ、ＦＦ66%の光電流を取り出すことが出来た。
【０００７】
（実施例１）
参考例１において、アセチルアセトンの代わりに２，４−ジケト−１−トリフルオロペンタンを用いた。その結果、短絡電流1８.３ｍＡ／ｃｍ２、開放電圧0.63Ｖ、ＦＦ68%の光電流を取り出すことが出来た。
【０００８】
（実施例２）
参考例１において、アセチルアセトンの代わりに、２，４−ジケト−１−トリフルオロオクタンを用いた。その結果、短絡電流16.0mA/cm2、開方電圧0.63V、FF67%の光電流を取り出すことが出来た。
【０００９】
【本発明の効果】
本発明により実現された金属錯体は、熱、光に対し安定であり、そのカルボキシル基等によって半導体表面に効果的に吸着することが出来、幅広い吸収領域と大きな吸光係数をもつことにより、高い光電変換効率を達成することが可能となった。
【発明の属する技術分野】
本発明は、光エネルギーを効率よく利用する増感剤、それを用いた酸化物半導体電極及びそれを用いた太陽電池に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
従来、酸化チタン等の酸化物半導体の表面に可視領域に吸収をもつルテニウム錯体等の化合物を吸着させてその増感作用を使って光エネルギーの利用効率を向上させることが知られていた。しかしながらこれまで増感剤として使用されている化合物は主にビピリジン誘導体を配位子としてもつルテニウム錯体であった。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、従来方法のルテニウム錯体では、不十分であった長波長領域の光エネルギーの利用を、テルピリジン誘導体と１，３−ジケトナートを配位子とするルテニウム錯体を用いて実現するものであり、より効率の高い光エネルギーの利用を可能とする材料を提供するものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、半導体を修飾する増感剤について鋭意研究を重ねた結果、ルテニウムを中心金属とし、カルボキシル基などの結合基をもつテルピリジン誘導体とジケトナート化合物を配位子としてもつ錯体が増感剤として有効であることを発見した。公知のルテニウム錯体誘導体より吸収領域の広い本錯体が光電変換用色素として使用可能であることを見いだし、この知見に基づいて本発明をなすに至った。
【０００５】
【発明の実施の形態】
本発明のルテニウム錯体は、色素増感型太陽電池の酸化物半導体電極を修飾する増感剤として用いることが出来る。
本発明の太陽電池においては、対極としては、白金電極など周知の電極が用いられる。これらの電極に接触するレドックス電解質も、周知のものを用いることが出来る。
本発明の実施の形態をまとめると以下の通りである。
（１） 式（Ｉ）
RuＬＬ’Ｘ （Ｉ）
（式中、Ｌは少なくとも１個の結合基であるカルボキシル基、スルホン酸基、リン酸基のうちのいずれかを含む、２，２’−６’、２’’−テルピリジンであり、それぞれの結合基は酸のアルカリ金属、アンモニウムなどの塩。Ｌ’は式（ａ）で表されるジケトナート
式（ａ）
【化２】
（２） 上記（１）に記載したルテニウム錯体が、導電性表面に形成された酸化物半導体膜に吸着したものであることを特徴とする色素増感酸化物半導体電極。
（３） 上記（１）に記載したルテニウム錯体が、導電性表面に形成された酸化物半導体膜に吸着したものであることを特徴とする色素増感酸化物半導体電極と、その対極と、それらの電極に接触するレドックス電解質とから構成される太陽電池。
【０００６】
次に本発明の具体例を示す。
（参考例１）
４，４’，４”−トリメトキシカルボニル−２，２’；２”，６’−テルピリジンとトリクロロルテニウムをアルゴン雰囲気下、エタノール−塩化メチレン混合溶媒中、２時間加熱沸騰させる。冷却後生成する沈殿を濾過しトリクロロ（４，４’，４”−トリメトキシカルボニル−２，２’；２”、６−テルピリジン）ルテニウム(II)を得る。得られたトリクロロ（４，４’，４”−トリメトキシカルボニル−２，２’；２”、６−テルピリジン）ルテニウム(II)のメタノール溶液にアセチルアセトン２当量とトリエチルアミンを加え加熱環流させることによりアセチルアセトナート クロロ（４，４’，４”−トリメトキシカルボニル−２，２’；２”、６−テルピリジン）ルテニウム(II)を得る。溶媒をエバポレータで留去した後、ジメチルホルムアミド中、トリエチルアミンと３当量のチオシアン化ナトリウムの水溶液を加え加熱する。さらに、トリエチルアミンを加え１２時間加熱環流する。反応混合物から溶媒をロータリーエバポレータで留去し、固形物を水にとかした後、塩酸酸性として生成する固体を濾別し乾燥することにより目的とする錯体を得る。
このルテニウム錯体を導電性ガラス表面に作成した酸化チタン多孔質膜に吸着させることにより可視光応答性の電極を構成する。導電性ガラス表面に白金を蒸着した対電極との間に電解質溶液をはさみ太陽電池を構成する。その結果AM1.5の擬似太陽光照射下において、短絡電流10.6ｍＡ／ｃｍ２、開放電圧0.59Ｖ、ＦＦ66%の光電流を取り出すことが出来た。
【０００７】
（実施例１）
参考例１において、アセチルアセトンの代わりに２，４−ジケト−１−トリフルオロペンタンを用いた。その結果、短絡電流1８.３ｍＡ／ｃｍ２、開放電圧0.63Ｖ、ＦＦ68%の光電流を取り出すことが出来た。
【０００８】
（実施例２）
参考例１において、アセチルアセトンの代わりに、２，４−ジケト−１−トリフルオロオクタンを用いた。その結果、短絡電流16.0mA/cm2、開方電圧0.63V、FF67%の光電流を取り出すことが出来た。
【０００９】
【本発明の効果】
本発明により実現された金属錯体は、熱、光に対し安定であり、そのカルボキシル基等によって半導体表面に効果的に吸着することが出来、幅広い吸収領域と大きな吸光係数をもつことにより、高い光電変換効率を達成することが可能となった。
Claims (3)
- 式（Ｉ）
RuＬＬ’Ｘ （Ｉ）
（式中、Ｌは少なくとも１個の結合基であるカルボキシル基、スルホン酸基、リン酸基のうちのいずれかを含む、２，２’−６’、２’’−テルピリジンであり、それぞれの結合基は酸のアルカリ金属、アンモニウムなどの塩。Ｌ’は式（ａ）で表されるジケトナート
式（ａ）
- 請求項１に記載したルテニウム錯体が、導電性表面に形成された酸化物半導体膜に吸着したものであることを特徴とする色素増感酸化物半導体電極。
- 請求項１に記載したルテニウム錯体が、導電性表面に形成された酸化物半導体膜に吸着したものであることを特徴とする色素増感酸化物半導体電極と、その対極と、それらの電極に接触するレドックス電解質とから構成される太陽電池。
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| JP2002012288A JP3985040B2 (ja) | 2002-01-22 | 2002-01-22 | 増感剤として有用なルテニウム錯体、酸化物半導体電極及びそれを用いた太陽電池 |
| US10/087,218 US6639073B2 (en) | 2002-01-22 | 2002-03-04 | Ruthenium complex useful as sensitizer, dye-sensitized oxide semiconductor electrode and solar cell using same |
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| JP2002012288A JP3985040B2 (ja) | 2002-01-22 | 2002-01-22 | 増感剤として有用なルテニウム錯体、酸化物半導体電極及びそれを用いた太陽電池 |
Publications (2)
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| JP2003212851A JP2003212851A (ja) | 2003-07-30 |
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