JP3968820B2 - 燃料油組成物 - Google Patents
燃料油組成物Info
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Description
【発明の属する技術分野】
本発明は低硫黄燃料油の潤滑性を改良した燃料油組成物に関し、詳しくはディーゼルエンジンの燃料油潤滑部分に対して優れた潤滑性を示す燃料油組成物に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
ディーゼルエンジンでは燃料噴射ポンプにより高圧の燃料油を噴射するシステムを用いているため、従来から噴射ポンプの摩耗を低減する抗摩耗剤が使用されてきた。例えば、米国特許第2252889号明細書、同第4185594号明細書、同第4208190号明細書及び同第4204481号明細書に開示されているように、脂肪酸エステル、不飽和の二量化脂肪酸、第一級脂肪族アミン又はジエタノールアミンの脂肪族アミドを含む抗摩耗剤が使用されてきた。また、米国特許第4248182号明細書に開示されているように、ディーゼル代替燃料油に対して脂肪族モノカルボン酸に含む抗摩耗剤が使用されてきた。
【0003】
ところが、近年のトラック輸送の増大と共に、軽油中に含まれる硫黄分又は芳香族分は環境に大きな影響を与えるようになった。カリフォルニア及びスウェーデンのような地域においては既に「ディーゼルエンジンからの排気ガス中における汚染物質(SOx、NOx、粉塵及び煙)の放出に関与する軽油中の硫黄分及び芳香族分の含有量をかなり制限する」という規制が採用されており、この傾向は全世界に広がろうとしている。
【0004】
たとえば、1985年以降、米国カリフォルニア州では、軽油中の許容硫黄分を0.05重量%以下に制限する法律が通過しており、更に1993年以降、芳香族分を10重量%以下に制限する法律が付加されている。同年以降、全米では、硫黄分0.05重量%以下及び芳香族分含量35重量%以下に制限する法律が次々に通過している。
【0005】
日本においても、1989年12月の中央公害対策審議会の答申で、自動車から排出されるNOxを短期的(1993年〜1994年)に20〜35重量%、長期的(10年以内)には40〜60重量%削減することが要請されている。NOxを削減する新技術の導入のためには硫黄分の削減が求められる。このため、軽油中の硫黄分を1992年に0.2重量%、更に1997年を目標に0.05重量%に段階的に低減することが決まっている。
【0006】
軽油中の硫黄分及び芳香族分の低減は、一般に、石油精製における接触水素化処理によって行われている。しかしながら、軽油中の硫黄分及び芳香族分の低減は、軽油の潤滑性の低下につながり、それによるディーゼルエンジンのインジェクション装置のポンプやノズル等の部品の損傷が発生するといった問題が生じてきた。
【0007】
今日まで、硫黄分0.2重量%以上及び芳香族分40重量%以上を有する軽油については、潤滑性に関係する問題は前記した抗摩耗剤を使用することによって解決していた。しかし、軽油中の硫黄分が0.2重量%以下及び芳香族分が40重量%以下の場合には、抗摩耗剤を使用してもインジェクションポンプ(特にロータリーポンプ及びインジェクターノズル、ガバナースリーブ)に摩耗や焼き付きが生じ、黒煙を生じたり、アイドル回転の不安定、エンスト等のエンジントラブルが発生した。
【0008】
このような現象は、エンジンの設計、潤滑作用を受ける部品の形状及び材質によって大きく左右されるのであるが、低硫黄軽油用潤滑性付与剤による改善が試みられている。低硫黄軽油用潤滑性付与剤として、ヨーロッパ特許第605857号明細書、特開平7−62363号公報、特表平8−505893号公報や特開平8−283753号公報にはエステル化合物やエーテル化合物のものが開示されているが、これらは潤滑性の乏しい低硫黄軽油に対して未だ十分な効果が得られていない。
【0009】
【発明が解決しようとする課題】
本発明はこの問題点を改善するために、環境規制に対応した低硫黄中間留出油の潤滑性を高め、ディーゼルエンジンの燃料油潤滑部分の摩耗を低減させた燃料油組成物を提供するものである。
【0010】
【課題を解決するための手段】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討を行った結果、環境規制に対応した低硫黄、低芳香族分の中間留出油に、特定の組成の不飽和脂肪酸を含む脂肪酸混合物を添加することにより、潤滑性を改善しうることを見いだし、本発明を完成するに至った。
すなわち本発明は、以下の低硫黄軽油(A成分)に対し、脂肪酸混合物(B成分)を0.001〜0.5重量%含有するディーゼルエンジン用燃料油組成物である。
A成分:硫黄分を0.2重量%以下、芳香族分を40重量%以下含み、沸点範囲が180〜380℃であり、かつ蒸留終点(EP)が353〜371℃である低硫黄軽油
B成分:分子内に1つの二重結合を有する不飽和脂肪酸(a)、分子内に2つの二重結合を有する不飽和脂肪酸(b)及びリノレン酸(c)を含む炭素数8〜30の脂肪酸混合物であって、(a)と(b)とを重量比〔(a):(b)〕1:3〜15:1の割合で75重量%以上含み、(c)を2〜20重量%含む脂肪酸混合物
【0011】
【発明の実施の形態】
本発明に使用する燃料油は、硫黄分規制に対応するために極度の水素化により精製された低硫黄分の中間留出油である。ここに中間留出油とは石油の蒸留における中間留出油であり、ガソリン、燈油、軽油、重油が挙げられ、通常は沸点範囲が130〜400℃のものであり、好適には軽油(沸点180〜380℃)である。本発明に使用する中間留出油は、硫黄分含量が0.2重量%以下、好ましくは0.12重量%以下、特に好ましくは0.05重量%以下に低減され、更に芳香族分含量が40重量%以下、好ましくは芳香族分含量が35重量%以下でかつ二環以上の多環芳香族分が中間留出油中20重量%以下、特に好ましくは芳香族分含量が30重量%以下でかつ二環以上の多環芳香族分が中間留出油中10重量%以下の中間留出油、就中軽油である。
【0012】
このような特定の中間留出油は、通常、直留軽油、直接脱硫軽油、間接脱硫軽油、分解軽油、脱硫軽質軽油、脱硫灯油等を混合して、本発明に規定する硫黄分含量および芳香族分含量に調整したものを使用する。
【0013】
本発明で使用する炭素数8〜30の脂肪酸混合物は、不飽和脂肪酸を75重量%以上、好ましくは85重量%以上含むものである。不飽和脂肪酸としては、分子内に1つの二重結合を有する不飽和脂肪酸、分子内に2つ以上の二重結合を有する不飽和脂肪酸が含まれ、好ましくは炭素数12〜24、より好ましくは炭素数16〜22のものが挙げられる。
【0014】
さらに、本発明に使用する脂肪酸混合物に含まれる不飽和脂肪酸は分子内に1つの二重結合を有する不飽和脂肪酸(a)と分子内に2つの二重結合を有する不飽和脂肪酸(b)を必須脂肪酸として含み、それぞれの不飽和脂肪酸の混合比率〔(a):(b)〕が重量比で1:3〜15:1の割合で、好ましくは1:2〜7:1の割合で、更に好ましくは2:3〜2:1の割合で含む一定の範囲内にある混合物である。
また、不飽和脂肪酸に含有される不飽和脂肪酸(a)と不飽和脂肪酸(b)との合計量は、通常75重量%以上、好ましくは85重量%以上である。
【0015】
分子内に1つの二重結合を有する不飽和脂肪酸(a)としては、カプロレイン酸、ウンデシレン酸、ミリストレイン酸、パルミトレイン酸、オレイン酸、ペトロセリン酸、エライジン酸、バクセン酸、ガドレイン酸、ゴンドイン酸、エルカ酸、ブラシジン酸、セラコレイン酸などが挙げられる。
分子内に2つの二重結合を有する不飽和脂肪酸(b)としては、ソルビン酸、リノール酸などが挙げられ、3つ以上の二重結合を有する不飽和脂肪酸としてはエレオステアリン酸、リノレン酸、アラキドン酸、イワシ酸、ニシン酸などが挙げられる。
さらに、上記に例示したもの以外に、分子中にヒドロキシル基を含むリシノール酸やカムロレン酸などの不飽和脂肪酸が、上記各々の不飽和脂肪酸として例示される。
【0016】
これらの不飽和脂肪酸のうち、分子内に1つの二重結合を有する不飽和脂肪酸がオレイン酸であり、かつ分子内に2つの二重結合を有する不飽和脂肪酸がリノール酸である場合が原料の供給性や価格の面から特に好ましい。
脂肪酸混合物に含まれるその他の脂肪酸としては、直鎖飽和脂肪酸、分岐脂肪酸が挙げられる。
直鎖飽和脂肪酸としてはカプリル酸、ペラルゴン酸、カプリン酸、ウンデカン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、アラキン酸、べへニン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、モンタン酸、メリシン酸などが挙げられる。
分岐脂肪酸としては2−エチルヘキサン酸、イソノナン酸、イソトリデカン酸、イソパルミチン酸、イソステアリン酸などが挙げられる。
【0017】
本発明に使用する脂肪酸混合物は上述の脂肪酸を混合して調製することができるし、あるいは、天然油脂由来の脂肪酸やそれらの分別、水素添加などを行った精製脂肪酸に、上述の脂肪酸を混合して調製することもできる。
天然油脂由来の脂肪酸としてはヤシ油脂肪酸、パーム油脂肪酸、パーム核油脂肪酸、牛脂脂肪酸、硬化牛脂脂肪酸、ナタネ油脂肪酸、とうもろこし油脂肪酸、オリーブ油脂肪酸、ごま油脂肪酸、大豆油脂肪酸、ひまわり油脂肪酸、ひまし油脂肪酸、あまに油脂肪酸、魚油脂肪酸、硬化魚油脂肪酸、トール油脂肪酸などが挙げられる。
【0018】
本発明の燃料油組成物に使用する脂肪酸混合物の添加量は、上記特定の中間留出油に対して、0.001〜0.5重量%、好ましくは0.002〜0.1重量%、より好ましくは0.004〜0.02重量%とするのが適当である。添加量が0.5重量%を超える場合は、添加効果が飽和状態に達し、添加量に見合うだけの潤滑性付与効果が得られない。また、添加量が0.001重量%未満である場合は、十分な潤滑性付与効果が得られない。
【0019】
本発明では脂肪酸混合物を単独で添加しても環境規制に対応した中間留出油の潤滑性を向上させることができる。寒冷期あるいは寒冷地域での使用については、通常、低温流動性向上剤が添加されているが、本発明の燃料油組成物は、低温流動性向上剤の効果を妨害せずに潤滑性を向上させることができる。
本発明の脂肪酸混合物と低温流動性向上剤は任意の割合で含ませることができるが、脂肪酸混合物と低温流動性向上剤の重量比が1:10〜5:1の割合が好ましい。
【0020】
このような低温流動性向上剤としては、自体既知のもの、例えばエチレンと飽和カルボン酸ビニルエステルとの共重合体、エチレンとメタクリル酸メチルとの共重合体、エチレンとα−オレフィンの共重合体、エチレンとα−オレフィンの共重合体のグラフト変性物、塩素化エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレンとビニルアセテートとネオノナン酸あるいはナオデカン酸ビニルエステルとのターポリマー、不飽和カルボン酸のアルキルエステル重合体、水酸基を含有する含窒素化合物と飽和または不飽和脂肪酸から合成されるエステルおよび部分エステルもしくはその塩、水酸基を含有する含窒素化合物のアルキレンオキサイド付加物と飽和または不飽和脂肪酸から合成されるエステルおよび部分エステル(例えばトリエタノールアミンのエチレンオキサイド3モル付加物のベヘン酸ジエステルなど)、多価アルコールと飽和または不飽和脂肪酸から合成されるエステルおよび部分エステル、ポリオキシアルキレングリコールと飽和または不飽和脂肪酸から合成されるエステル、多価アルコールのアルキレンオキサイド付加物と飽和または不飽和脂肪酸から合成されるエステルおよび部分エステル、不飽和多価カルボン酸と第一アミンとのイミド/アミド化物をモノマーユニットとして含む重合体、アミド化合物およびそのアルキレンオキサイド付加物(例えばエチレンジアミンのベヘン酸ジアミドのプロピレンオキサイド3モル付加物など)、燐酸または亜燐酸およびそれらのアルキレンオキサイド付加物のエステル(例えば亜燐酸のエチレンオキサイド3モル付加物のベヘン酸トリエステルなど)、アルケニルこはく酸誘導体(例えばテトラプロペニルこはく酸のヤシアルキルアミンのアミド/アミド塩など)および塩素化パラフィン/ナフタレン縮合物(例えば塩素化パラフィン(炭素数20〜28)とナフタレンのフリーデルクラフツ反応生成物など)などが挙げられる。これらの低温流動性向上剤は1種単独で、または2種以上を組み合わせて使用することができる。
【0021】
これらの添加剤のうち、水酸基を含有する含窒素化合物およびアルキレンオキサイド付加物と飽和または不飽和脂肪酸から合成されるエステルおよび部分エステルや、多価アルコールおよびアルキレンオキサイド付加物と飽和または不飽和脂肪酸から合成されるエステルおよび部分エステルなどの界面活性剤系の低温流動性向上剤を使用した場合が、併用による潤滑性付与効果が大きいのでより好ましい。
【0022】
本発明の燃料油組成物には、貯蔵安定性等の性能の点から防錆剤および酸化防止剤を用いることが好ましい。
防錆剤としては、種々の防錆剤が使用でき、例えばアルキルまたはアルケニルコハク酸などのジカルボン酸およびアルコールとの部分エステル化物、エチレンオキサイド付加物やアミド化物などの誘導体;ヒドロキシカルボン酸やメルカプトカルボン酸などの極性基を持つカルボン酸;ダイマー酸、トリマー酸などの不飽和脂肪酸の重合酸およびその誘導体;脂肪酸、ナフテン酸、アビエチン酸、アルケニルコハク酸、チオカルボン酸などのカルボン酸のアルカリ土類金属、マグネシウム、アルミニウムなどの各種金属元素塩、アミン塩などのカルボン酸塩;ジノニルナフタレンスルホン酸、アルキルベンゼンスルホン酸などのアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、アミン塩などのスルホン酸の塩;ソルビトール、グリセリンなどの多価アルコールとオレイン酸などのカルボン酸との部分エステル;高級脂肪族アルコール;モルホリン、ジエタノールアミン誘導体、ロジンアミンのエチレンオキサイド付加物などのアミン類;リン酸やほう酸などの極性基を主あるいは副極性基として有する油溶性界面活性剤などが挙げられる。これらの防錆剤のうち好ましいものは、アルキルまたはアルケニルコハク酸誘導体といった無灰タイプのエステル基やアミノ基を有するものである。これらの防錆剤は1種単独で、または2種以上を組み合わせて使用することができる。
【0023】
酸化防止剤としては、種々の酸化防止剤が使用でき、例えばp−ノニルフェノールなどのアルキルフェノール、2,4−ジメチル−6−tertブチルフェノール、2,6−ジtertブチルフェノール、2,6−ジtertブチル−p−クレゾール、tertブチルヒドロキシアニソール、4,4’−メチレンビス(2,3−ジtertブチルフェノール)、4,4’−ブチリデンビス(3−メチル−6−tertブチルフェノール)、N−ブチル−p−アミノフェノール、ヒドロキシフェニル脂肪酸などのフェノール系酸化防止剤;N,N’−ジsecブチル−p−フェニレンジアミン、α−ナフチルアミン、N−フェニル−α−ナフチルアミン、N,N’−ジサリチリデン−1,2−プロピレンジアミンなどのアミン系酸化防止剤;ラウリルチオプロピオン酸のアルキルエステルやアミン塩などの誘導体、カルボキシエチルチオコハク酸のアルキルエステルやアミン塩などの誘導体などの硫黄系酸化防止剤が挙げられる。これらの酸化防止剤のうち好ましくはアルキルフェノール、2,4−ジメチル−6−tertブチルフェノール、N,N’−ジsecブチル−p−フェニレンジアミン、ヒドロキシフェニル脂肪酸、ラウリルチオプロピオン酸のアルキルエステルやアミン塩が挙げられる。これらの酸化防止剤は1種単独で、または2種以上を組み合わせて使用することができる。
【0024】
本発明の燃料油組成物は、本発明に使用される脂肪酸混合物および必要に応じて配合される上記添加剤を単に上記中間留出油に添加することにより調製することができるが、該脂肪酸混合物などを中間留出油と相溶性のある有機溶媒で濃厚溶液の形態として添加することにより調製が容易になる。このような有機溶媒としては、ナフサ、灯油、軽油などの石油留分、芳香族炭化水素、パラフィン系炭化水素などが挙げられる。有機溶剤で希釈して用いる場合には、添加剤を20〜80重量%含むものが好ましく、35〜75重量%含むものがより好ましい。
【0025】
脂肪酸混合物と各添加剤の配合方法については特に制限されないが、低温流動性向上剤を配合する場合は脂肪酸混合物および低温流動性向上剤を予め適当な溶剤にそれぞれ溶解させた後、それらを中間留出油に添加するのが好ましい。防錆剤や酸化防止剤については脂肪酸混合物と予め混合して、これを中間留出油に添加するのが好ましい。
本発明の燃料組成物は、さらに通常燃料油に添加される曇点降下剤、セタン価向上剤、金属不活性化剤、清浄分散剤、燃焼性向上剤、黒煙減少剤、消泡剤、色相安定剤、氷結防止剤、スラッジ分散剤、マーカーなどの添加剤を併用してもよい。
【0026】
【実施例】
以下に、実施例により本発明を更に詳細に説明する。
【0027】
実施例1〜15
表3に示す中間留出油に、表4に示す脂肪酸混合物および下記するその他の添加剤(防錆剤、酸化防止剤、低温流動性向上剤)を、表1、2に示す割合で配合して本発明の燃料油組成物を調製した。
【0028】
防錆剤
B−1:テトラプロピレニルコハク酸プロピレングリコールエステル
B−2:オレイン酸アミノエチルエタノールアミン塩
酸化防止剤
C−1:2,6−ジtertブチル−p−クレゾール
C−2:4−ノニルフェノール
C−3:N,N’−ジsecブチル−p−フェニレンジアミン
低温流動性向上剤
D−1:ECA8400(エクソン化学(株)製)
D−2:サンヒブS101(日本油脂(株)製)
【0029】
【表1】
【0030】
【表2】
【0031】
【表3】
【0032】
【表4】
【0033】
得られた燃料油組成物に関し、潤滑摩耗試験機を用いて潤滑性の評価を行った。潤滑摩耗試験機としては、振動摩擦摩耗試験機(HFRR試験機)を用い、試験体として、PCSインスツルメンツ社製φ10mm、厚さ3.0mmディスク、及びφ6mmのベアリングボールを用いた。所定量の前記添加剤を前記低硫黄軽油に添加し、下記に示す条件で潤滑性を測定した。
【0034】
試験機:PCSインスツルメンツ社製HFR2(Ver.3.0)
試験体材質:ディスク、ボール共にスティールAISI E−52100
温度(℃):60土2
振幅(mm):1.0±0.03
試料量(ml):2.0±0.20
運転時間(分):75±0.1
荷重(g):200±1
振動数(Hz):50±1
試料浴の表面積(cm2 ):6±1
【0035】
顕微鏡観察により上部ボールの摩耗痕の振動方向と直交方向の直径を測定し、摩耗痕の平均径を求めた。さらに摩耗痕の形状により下記の4段階に分類した。摩耗痕の形状
振動方向への浅い線条痕のみが見られる。−−−−−−*
一部深い線条痕が見られる。−−−−−−−−−−−−**
一部擬集摩耗やアブレシブ摩耗が見られる。−−−−−***
全域に凝集摩耗やアブレシブ摩耗が見られる。−−−−****
【0036】
また、摩耗痕の平均径と形状とから表5に示す総合評価も行った。
【0037】
【表5】
【0038】
さらに、低温流動性向上剤を含む実施例1、2、9〜13および15の組成物に関し、低温性能の評価として、JIS K−2288の規定に基づいて目詰まり点(CFPP)を測定した。
結果を表6に示す。
【0039】
【表6】
【0040】
比較例1
表3に示すそれぞれの中間留出油について、実施例1と同様にして摩耗痕の平均径を測定、摩耗痕の形状の観察および総合評価を行った。さらに実施例1と同様にしてCFPPを測定した。
結果を表7に示す。
【0041】
【表7】
【0042】
比較例2〜7
表8に示すように、中間留出油に公知の潤滑剤を添加し、燃料油組成物を調製した。得られた組成物に関し、実施例1と同様にして摩耗痕の平均径を測定、摩耗痕の形状の観察および総合評価を行った。
結果を表8に示す。
【0043】
【表8】
【0044】
表6〜8の結果より、本発明の燃料油組成物は、低硫黄中間留出油を使用しながら潤滑性が優れ、組成物中に低温流動性向上剤が含まれている場合、該低温流動性向上剤の低温性能を損なわないことがわかる。さらに界面活性剤系の低温流動性向上剤と組み合わせると、潤滑性付与効果が大きいこともわかる。
【0045】
【発明の効果】
本発明の燃料油組成物は、環境規制に対応した低硫黄中間留出油の潤滑性を高め、ディーゼルエンジンの燃料油潤滑部分の摩耗を低減する。さらに組成物中に低温流動性向上剤が含まれている場合、該低温流動性向上剤の低温性能を損なわない。
Claims (2)
- 以下の低硫黄軽油(A成分)に対し、脂肪酸混合物(B成分)を0.001〜0.5重量%含有するディーゼルエンジン用燃料油組成物。
A成分:硫黄分を0.2重量%以下、芳香族分を40重量%以下含み、沸点範囲が180〜380℃であり、かつ蒸留終点(EP)が353〜371℃である低硫黄軽油
B成分:分子内に1つの二重結合を有する不飽和脂肪酸(a)、分子内に2つの二重結合を有する不飽和脂肪酸(b)及びリノレン酸(c)を含む炭素数8〜30の脂肪酸混合物であって、(a)と(b)とを重量比〔(a):(b)〕1:3〜15:1の割合で75重量%以上含み、(c)を2〜20重量%含む脂肪酸混合物 - 分子内に1つの二重結合を有する不飽和脂肪酸がオレイン酸であり、かつ分子内に2つの二重結合を有する不飽和脂肪酸がリノール酸である請求項1記載のディーゼルエンジン用燃料油組成物。
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