JP3819789B2 - 有機エレクトロルミネッセンス表示装置およびその製造方法 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、複数の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える有機エレクトロルミネッセンス表示装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
有機エレクトロルミネッセンス表示装置（以下、単に「有機ＥＬ表示装置」とも言う）は、現在広く普及している液晶表示装置に代わる表示装置として期待されており、実用化開発が進んでいる。特に薄膜トランジスタ（Thin Film Transistor：ＴＦＴ）をスイッチング素子として備えるアクティブマトリックス型有機ＥＬ表示装置は次世代平面表示装置の主役として考えられている。
【０００３】
一般に、有機ＥＬ表示装置が備える有機ＥＬ素子は、電子注入電極とホール注入電極とからそれぞれ電子とホールとを発光層に注入し、それらが発光層とホール輸送層との界面や界面付近の発光層内部で再結合し、有機分子が励起状態となり、この有機分子が励起状態から基底状態に戻るとき蛍光を発光する。
【０００４】
ここで、発光層に用いる材料を選択することにより適当な色を発光する発光素子が得られる。また、そのような発光素子を適当に選択することでカラー表示装置が実現できる。一般に光の３原色である赤、緑、および青色を発光する発光素子が開発され利用されている。
【０００５】
図１は、一画素がそれぞれ赤、緑、および青色を発光する有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、単に「有機ＥＬ素子」ともいう）を備える有機ＥＬ表示装置の、上記３色の画素領域の平面図の概略を示している。左から順に、赤色の発光層を備える赤色画素Ｒｐｉｘ、緑色の発光層を備える緑色画素Ｇｐｉｘ、および青色の発光層を備える青色画素Ｂｐｉｘが設けられている。
【０００６】
一画素はゲート信号線５１とドレイン信号線５２とに囲まれた領域に形成されている。両信号線の左上の交点付近にはスイッチング素子である第一ＴＦＴ１３０が、また中央付近には有機ＥＬ素子を駆動する第２ＴＦＴが形成される。また、インジウム酸化スズ（Indium Tin Oxide：ＩＴＯ）からなるホール注入電極１２が形成される領域に有機ＥＬ素子が島状に形成される。
【０００７】
図２は、赤、緑、および青色の３種類の発光層を備える有機ＥＬ素子の一般的な断面図を模式的に示している。これは、左から順に、図１に示した赤色画素Ｒｐｉｘ、緑色画素Ｇｐｉｘ、および青色画素Ｂｐｉｘの領域からなる。ガラス基板１０上にホール注入電極１２、介在層１４、およびホール輸送層１６が順に形成され、つづいて、赤、緑および青色をそれぞれ発光する赤色発光層２２、緑色発光層２４、および青色発光層２６がホール輸送層１６上のそれぞれの所定の領域に互いが隣接するように形成される。
【０００８】
つづいて、それら３種類の発光層上に共通に電子輸送層２８、電子注入層３０、および電子注入電極３２がこの順で形成される。一般に、有機ＥＬ表示装置は複数の形成室を備えるマルチチャンバー型有機ＥＬ製造装置にて真空蒸着法を用いて形成される。特に赤色発光層２２、緑色発光層２４、および青色発光層２６を形成する工程では、同一形成室にてマスク処理により所望の色の発光層が順次選択的に形成される。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、有機ＥＬ素子は一般に経時変化による劣化が液晶などの光学素子と比べ顕著である。この原因の一つは、電子輸送層や発光層が水分子や酸素分子などの不純物に対して影響されやすいことにある。つまり、電子輸送層や発光層を形成する有機物質が酸化したり各層の表面付近にバルクの結晶が発生したりすることで、電子やホールの移動の障壁となり、結果として有機ＥＬ素子が劣化し所望の発光特性を示さなくなる。
【００１０】
本発明は、こうした認識にもとづきなされたものであり、その目的は有機ＥＬ素子の劣化を抑えることにある。また、別の目的は、劣化が少ない有機ＥＬ素子の製造方法を提示することにある。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明の態様は、請求項１の有機ＥＬ表示装置の製造方法に関する。この製造方法は、基板上に発光色の異なる第一および第二の発光素子を配列した有機エレクトロルミネッセンス表示装置の製造方法において、基板上に前記の各発光素子毎に独立したホール注入電極を形成する工程、前記の各発光素子のホール注入電極上にホール輸送層を共通に形成する工程、前記第一の発光素子のホール輸送層上にキレート金属錯体を含む第一の発光層を形成する工程と、第一の発光層を形成する工程の後、前記第二の発光素子のホール輸送層上にキレート金属錯体を形成していない縮合多環芳香族を含む第二の発光層を形成する工程と前記第二の発光層を形成する工程の後、前記第二の発光層上にキレート金属錯体を含む電子輸送層を形成する工程と、前記電子輸送層を形成する工程の後、前記第一の発光層と前記電子輸送層の上に電子注入電極を共通に形成する工程と備えるものである。なお、上記の各色の発光素子は、各色の発光を行う発光層を備える積層構造によって構成されるものである。
斯かる有機ＥＬ表示装置の製造方法においては、ホール注入電極上に、ホール輸送層と、キレート金属錯体を形成していない縮合多環芳香族を含む第二の発光層と、電子輸送層と、電子注入電極と、が積層された第二の積層構造を得ることができる。
【００１２】
ここで、「第一の発光層上に形成された電子注入電極」とは、第一の発光層上に直接電子注入電極が形成されてもよいし、発光層と電子注入電極の間に介在層が形成されてもよい。ただし、ここで言う「介在層」とは、発光層への電子輸送性を主機能とする電子輸送層は含まれず、電子注入電極から発光層への電子の注入を容易にする電子注入層や、発光層の表面を保護するための保護層などを意味し、フッ化リチウムからなる層を例示できる。また、同様に、ホール注入電極とホール輸送層の間、ホール輸送層と発光層の間、第二の発光層と電子輸送層の間、および電子輸送層と電子注入電極の間に介在層が存在してもよい。
【００１３】
有機ＥＬ素子が備える発光層は、一般にホストと呼ばれる有機化合物からなる主材料に、蛍光性を示すドーパントを添加するとことで所望の発光特性を示す。ここで、「キレート金属錯体を含む第一の発光層」とは、ホストにキレート金属錯体を使用していることを意味する。一方、「キレート金属錯体を形成していない縮合多環芳香族」とは、発光層のホストにキレート金属錯体を使用していないことを意味する。ここでは、キレート金属錯体からなるドーパントの添加や、キレート金属錯体からなる電子輸送層よりの混入を原因とする発光層におけるキレート金属錯体の存在は許容されるものとする。また、キレート金属錯体を含まない縮合多環芳香族を含む第二の発光層は一般に青色を発光する。
【００１４】
また、発光層と電子輸送層は、一般に製造プロセスの関係上、異なる形成室にて所定の基板上に形成される。そのため基板が形成室を移動する際に発光層と電子輸送層の間に界面が生じ、この界面が水分子や酸素分子を吸着し、有機ＥＬ素子の劣化を進行させる。そこで、第一の発光層と電子輸送層を一体化し一つの層にすることで、それら二つの層の間に生じ有機ＥＬ素子の性能に悪影響を及ぼす界面をなくし有機ＥＬ素子の劣化を抑える。一般に、第一の発光層のホストが高い電子輸送性を示す場合、発光層に電子輸送層の機能を持たせることが可能である。
【００１５】
また、第一の発光層はキレート金属錯体をホストとして所定のドーパントを含み、第二の積層構造に形成される電子輸送層は前記キレート金属錯体と同一であってもよい。
【００１６】
また、第二の発光層上には、そのホストより電子輸送性に優れたキレート金属錯体を電子輸送層として積層することで、電子の注入および移動を高める。これにより、発光層における電子およびホールの再結合効率が高まり、発光層の発光効率が向上する。以上の理由により、第二の発光層と電子注入電極の間には電子輸送層が必要となる。
【００１７】
また、第二の発光層のようにホストがキレート金属錯体を形成していない縮合多環芳香族である場合、発光層の表面にバルクの結晶が析出しやすく有機ＥＬ素子の積層構造を破壊することがある。言い換えると、第二の発光層は、その表面に存在する分子が動きやすく結晶析出に通じる相転移を起こしやすい。そこで、第二の発光層の上に電子輸送層を積層することで、上述の分子の動きを抑制し、結果的にバルクの結晶の析出を抑制する。
【００１８】
また、キレート金属錯体の金属イオンが周期律表２族または３族に属してもよい。周期律表２属に属する金属として、ベリリウム（Ｂｅ）、マグネシウム（Ｍｇ）、亜鉛（Ｚｎ）などを例示でき、また周期律表３族に属する金属として、アルミニウム（Ａｌ）、ガリウム（Ｇａ）、インジウム（Ｉｎ）などを例示できる。
【００１９】
また、キレート金属錯体がアルミキノリン錯体（Ａｌｑ３）、またはビス（ベンゾキノリノラト）ベリリウム錯体（ＢｅＢｑ２）であってもよい。特にＡｌｑ３、またはＢｅＢｑ２が発光層のホストに用いられる構造は、その特性の安定性と発光効率がよいことが知られている。また、発光層のホストがＡｌｑ３である場合、その電子輸送性が十分満足できるレベルであり、電子輸送層としての機能を持たせることができる。ここで、第一の発光層のホストをＡｌｑ３とする場合、電子輸送層を省き、発光層の膜厚を本来備える電子輸送層の膜厚を考慮した厚さにする。こうすることで、従来、発光層と電子輸送層の間に発生し有機ＥＬ素子の性能に悪影響を及ぼした界面をなくすことができる。つまり、その界面に起因した有機ＥＬ素子の劣化をなくすことができる。
【００２０】
【化１】
【００２１】
【化２】
【００２２】
また、電子輸送層がＡｌｑ３からなってもよい。また、第二の発光層の縮合多環芳香族が、アントラセン及びその誘導体であってもよい。また、第１の発光層と電子注入電極の間、および第２の発光層と電子注入電極の間にフッ化リチウム層が形成されてもよい。フッ化リチウム層は、電子輸送層がない場合は電子注入電極から発光層への電子の注入を容易にするために設けられる。
【００２３】
また、第一の発光層と電子輸送層の上には、電子注入電極を形成するに先だち、電子注入層や保護膜などの介在層を形成してもよい。電子注入層の材料として、フッ化リチウムや酸化マグネシウムを例示できる。
【００２４】
一般に、ホール輸送層の形成後、同一形成室内で赤、緑、および青色に対応する発光層がそれぞれホール輸送層上の所定の領域にマスクを用いて選択的に形成される。発光層が形成された基板はさらに別の形成室へ移動され、そこで発光層の上に電子輸送層が形成される。この製造方法では、形成室間の移動時に発光層と電子輸送層との間に界面が発生する。また、３種類の発光層が同一形成室内で形成されるため発光層のドーパントとして使用される材料のクロスコンタミネーションが起こり製品の歩留りを下げることがある。
【００２５】
上述の通りキレート金属錯体をホストとする発光層とキレート金属錯体からなる電子輸送層は、発光層として一体化することができるので、ホール輸送層を形成後、赤色の発光層、緑色の発光層、および青色の発光層と電子輸送層を形成する形成室をそれぞれ分けることで、赤色と緑色の発光層の上にそれぞれ形成された電子輸送層との間に発生していた界面をなくすことができる。また、上述のドーパントのクロスコンタミネーションを避けることができる。
【００２６】
以上、本発明によれば、発光層のホストと電子輸送層がキレート金属錯体からなる場合、電子輸送層を省き、その機能を発光層に持たせることができる。これにより従来第一の発光層と電子輸送層の間に発生し有機ＥＬ素子の性能に悪影響を及ぼしていた界面の発生が抑えられる。
【００２７】
【発明の実施の形態】
本実施の形態では、複数の有機ＥＬ素子を備える有機ＥＬ表示装置において、ホストがアルミキノリン錯体である赤色および緑色の発光層の上に設けられていた電子輸送層を省き、それぞれの発光層に電子輸送層の機能を持たせ、ホストがアルミキノリン錯体を含まない縮合多環芳香族である青色の発光層の上にのみ電子輸送層を形成する。
【００２８】
図３は、本実施の形態に係る有機ＥＬ素子を備える画素の断面図を模式的に示している。ガラス基板１０上にホール注入電極１２、フッ化炭素からなる介在層１４、およびホール輸送層１６が順に形成される。
【００２９】
ホール注入電極１２として、ＩＴＯや酸化スズ（ＳｎＯ２）や酸化インジウム（Ｉｎ２Ｏ３）を例示できる。一般には、ホール注入効率や表面抵抗の低さからＩＴＯが使用される。また、ホール輸送層１６の材料として、N,N’-ジ（ナフタレン-１-イル）-N,N’-ジフェニル-ベンジジン（N,N'-Di（naphthalene-１-yl）-N,N'-diphenyl-benzidine：ＮＰＢ）や4,4’,4’’-トリス(3-メチルフェニルフェニルアミノ)トリフェニルアミン（4,4’,4’’-tris(3-methylphenylphenylamino)triphenylamine：ＭＴＤＡＴＡ）や、N,N’-ジフェニル-N,N’-ジ（3-メチルフェニル）-1,1’-ビフェニル-4,4’-ジアミン（N,N’-diphenyl-N,N’-di（3-methylphenyl）-1,1’-biphenyl-4,4’-diamine：ＴＰＤ）などを例示できる。
【００３０】
【化３】
【００３１】
【化４】
【００３２】
【化５】
【００３３】
つづいて、赤、緑、および青色をそれぞれ発光する赤色発光層２２、緑色発光層２４、および青色発光層２６が、ホール輸送層１６上のそれぞれの所定の領域に互いが隣接するように形成される。
【００３４】
赤色発光層２２および緑色発光層２４は、Ａｌｑ３やＢｅＢｑ２などのキレート金属錯体をホストとして、ルブレンや、特開２００２−３８１４０号公報に開示されているＤＣＪＴＢや、キナクリドン（Quinacridone）およびその誘導体などのような微量のドーパントが添加される。一方、青色発光層２６は、特開２００２−２５７７０号公報に開示されているtert-ブチル置換ジナフチルアントラセン（ＴＢＡＤＮ）などのアントラセン誘導体である縮合多環芳香族の化合物をホストとして、特開２００２−２５７７０号公報に開示されているtert-ブチル置換ペリレン（ＴＢＰ）などのドーパントが添加される。
【００３５】
【化６】
【００３６】
【化７】
【００３７】
【化８】
【００３８】
【化９】
【００３９】
さらに、青色発光層２６上にのみ電子輸送層２８が形成される。ここで、電子輸送層２８の材料として、Ａｌｑ３を例示できる。一般に、電子輸送層２８の材料として、高い電子輸送性、大きな電子親和力、および高いガラス転移温度の３種類の特性が求められ、その特性の安定性からＡｌｑ３が電子輸送層２８の材料として用いられることが多い。
【００４０】
赤色発光層２２および緑色発光層２４のホストであるＡｌｑ３等のキレート金属錯体は、電子輸送層２８の材料としても使用されるように高い電子輸送性を示す。したがって、キレート金属錯体をホストとする発光層は電子輸送層の機能を果たすことができる。一方、青色発光層２６のホストは、電子輸送層２８の材料と比べ電子輸送性が低い。したがって、青色発光層２６の上には電子輸送層２８が形成される。
【００４１】
青色発光層２６上に設けられた電子輸送層２８、赤色発光層２２、および緑色発光層２４上に共通に電子注入層３０、および電子注入電極３２がこの順で形成される。ここで、電子注入電極３２の材料として、Ｌｉを微量に含むアルミニウム合金（ＡｌＬｉ）やマグネシウムインジウム合金（ＭｇＩｎ）、マグネシウム銀合金（ＭｇＡｇ）などが例示できる。さらに電子注入電極３２として有機層に接する側にフッ化リチウムの層とその上にアルミニウムによる層が形成される２層構造の電極も例示できる。
【００４２】
ここで、図１の従来例で示した断面図と異なる点について説明する。図１では、赤色発光層２２、緑色発光層２４および青色発光層２６の上に電子輸送層２８が共通に形成された。本実施の形態では、電子輸送層２８は青色発光層２６の上にのみ形成され、赤色発光層２２および緑色発光層２４の上には電子輸送層２８は形成されない。ただし、本実施の形態における赤色発光層２２および緑色発光層２４の厚さは、青色発光層２６と電子輸送層２８の厚さの和と等しいが、これに限る趣旨ではない。
【００４３】
図４は、上述の構造を持つ有機ＥＬ素子の製造工程を模式的に示した図である。ただし、ここではＴＦＴを形成する工程は省略する。
【００４４】
まず、図４（ａ）に示すように、ガラス基板１０上に、ホール注入電極１２、フッ化炭素からなる介在層１４、およびホール輸送層１６をこの順で形成する。つづいて、図４（ｂ）に示すように、ホール輸送層１６上の所定の領域に赤色発光層２２を形成し、同様に図４（ｃ）に示すように、ホール輸送層１６上の所定の領域に緑色発光層２４を赤色発光層２２と同じ厚さで形成する。その後、図４（ｄ）に示すように、ホール輸送層１６上の所定の領域に青色発光層２６を赤色発光層２２および緑色発光層２４の１／２の厚さで形成する。次に、緑色発光層２４上に電子輸送層２８を形成し、青色発光層２６と電子輸送層２８を合わせた厚さを赤色発光層２２、および緑色発光層２４の厚さと等しくする。
【００４５】
その後、赤色発光層２２、緑色発光層２４、電子輸送層２８の上に共通に電子注入層３０および電子注入電極３２を順に形成し、図３に示す構造となる。ここで、赤色発光層２２、緑色発光層２４、および青色発光層２６と電子輸送層２８を形成する三種類の工程は、異なる形成室にて行われる。
【００４６】
【実施例】
以下、本発明を実施例をもとに詳細に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に限定されない。本実施例では、アクティブマトリックス型有機ＥＬ表示装置に本実施の形態の構造の有機ＥＬ素子を適用した。図５は、図１の表示装置のＡ−Ａ断面を示している。本発明に特徴的な点は、発光層と電子輸送層の積層構成にある、したがってこれらの構成以外は、既知の技術で実現できるので説明を一部省略する。
【００４７】
ガラス基板１０上に能動層１１が形成され、さらにその能動層１１に有機ＥＬ素子を駆動するに必要な第二ＴＦＴ１４０が形成される。その上に、絶縁膜１３、第一平坦化層１５が形成され、さらにその上に透明なＩＴＯからなるホール注入電極１２が形成され、さらに絶縁性の第二平坦化層１８が形成される。これが有機ＥＬ素子が形成されるＴＦＴ基板である。ここで、第二平坦化層１８はホール注入電極１２の全面に形成されるのではなく、第二ＴＦＴ１４０が形成される領域の上方にそれを覆うよう、かつ第二平坦化層１８の形状が原因でホール注入電極１２や後述の各膜層が断線しない形状で局所的に形成される。
【００４８】
次に、ホール注入電極１２および第二平坦化層１８を覆うように介在層１４が形成される。その上には、赤色発光層２２、緑色発光層２４、青色発光層２６が所定の領域に形成される。
【００４９】
ここで、赤色発光層２２は、Ａｌｑ３をホストとして２％のＤＣＪＴＢと１０％のルブレンがドープされている。また、緑色発光層２４は、Ａｌｑ３をホストとして１％のキナクリドン誘導体と、１０％のＴＢＡＤＮとがドープされている。また、青色発光層２６は、ＴＢＡＤＮをホストとして２％のＴＢＰがドープされている。また、赤色発光層２２と緑色発光層２４の膜厚は、それぞれ７５ｎｍであり、青色発光層２６の膜厚は３７．５ｎｍである。青色発光層２６の上にはさらに電子輸送層２８が膜厚３７．５ｎｍで形成されている。
【００５０】
さらに電子輸送層２８、赤色発光層２２、および緑色発光層２４上には共通にフッ化リチウムからなる電子注入層３０が１ｎｍの厚さで形成され、さらにその上に電子注入電極３２が形成される。
【００５１】
（比較例）上記の構成による、従来例と本実施例の比較結果を表１に示す。従来例の有機ＥＬ素子は、赤色発光層２２および緑色発光層２４の膜厚を３７．５ｎｍとし、それらの上に形成される電子輸送層２８の膜厚も３７．５ｎｍとした。
【００５２】
【表１】
【００５３】
緑色の有機ＥＬ素子に関しては、発光効率は５．９ｃｄ／Ａから６．０ｃｄ／Ａへ若干向上し、寿命は２０００時間から３０００時間へ１．５倍に向上した。ここで、初期輝度を８００ｃｄ／ｍ２とし、輝度が半減した時点で寿命としている。また、赤色の有機ＥＬ素子に関しては、発光効率は、２．１ｃｄ／Ａから２．３ｃｄ／Ａへ向上し、寿命は１０００時間から１５００時間へ、これも同様に１．５倍に向上した。ここで、初期輝度を５００ｃｄ／ｍ２とし、これも輝度が半減した時点で寿命としている。
【００５４】
緑色および赤色の有機ＥＬ素子は、従来例の電子輸送層を持つ構造と比較し、電子輸送層を持たない場合、特にその寿命に著しい向上が見られる。これは、発光層と電子輸送層の間に生じる界面をなくすことで劣化の進行を抑えることができたと想定される。
【００５５】
以上、実施例によれば、従来、赤色発光層２２と緑色発光層２４の上にそれぞれ形成されていた電子輸送層２８をなくすことで、赤色発光層２２と電子輸送層２８、および緑色発光層２４と青色発光層２６の間に発生した界面を除くことができる。この界面は、水分子や酸素分子を吸着し有機ＥＬ素子の劣化を進める要因であった。発光層と電子輸送層の間に生じていた界面をなくすことで赤色発光層２２と緑色発光層２４は劣化の少ない安定した発光特性を示すことができる。
【００５６】
また、この積層構造の有機ＥＬ素子を実現するために、マルチチャンバー型有機ＥＬ製造装置において赤色発光層２２、緑色発光層２４、および青色発光層２６と電子輸送層２８を形成する工程をそれぞれ異なる３種類の形成室にて行う。これにより、従来の３種類の発光層を同一形成室で形成した際にみられた有機ＥＬ素子を形成する材料のクロスコンタミネーションを回避できる。
【００５７】
【発明の効果】
本発明によれば、発光層と電子輸送層との間に発生し有機ＥＬ素子の性能に悪影響を及ぼしていた界面の発生を抑制でき、その界面に起因する有機ＥＬ素子の劣化を抑制できる。また、別の観点では、所望の色を発光する複数の有機ＥＬ素子を形成する際に見られた有機層の材料のクロスコンタミネーションが回避できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 アクティブマトリックス型有機ＥＬ表示装置の平面図であり、特に赤、緑、および青色の３画素の領域を示した図である。
【図２】 従来例の、一般的な赤、緑、および青色を発光する３種類の発光層を備える有機ＥＬ素子からなる構造を模式的に示した断面図である。
【図３】 本実施の形態に係る、赤、緑、および青色を発光する３種類の発光層を備える有機ＥＬ素子からなる構造を模式的に示す断面図である。
【図４】 本実施の形態に係る、赤、緑、青色を発光する３種類の発光層を備える有機ＥＬ素子の製造工程を示した図である。
【図５】 本実施の形態に係る、赤、緑、および青色を発光する３種類の発光層を備える有機ＥＬ素子からなる構造がアクティブマトリックス表示装置に適用された際の構造を示した断面図である。
【符号の説明】
１０ ガラス基板、 １４ 介在層、 １６ ホール輸送層、 １８ 第二平坦化層、 ２２ 赤色発光層、 ２４ 緑色発光層、 ２６ 青色発光層、 ２８ 電子輸送層、 ３０ 電子注入層、 ３２ 電子注入電極。
【発明の属する技術分野】
本発明は、複数の有機エレクトロルミネッセンス素子を備える有機エレクトロルミネッセンス表示装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
有機エレクトロルミネッセンス表示装置（以下、単に「有機ＥＬ表示装置」とも言う）は、現在広く普及している液晶表示装置に代わる表示装置として期待されており、実用化開発が進んでいる。特に薄膜トランジスタ（Thin Film Transistor：ＴＦＴ）をスイッチング素子として備えるアクティブマトリックス型有機ＥＬ表示装置は次世代平面表示装置の主役として考えられている。
【０００３】
一般に、有機ＥＬ表示装置が備える有機ＥＬ素子は、電子注入電極とホール注入電極とからそれぞれ電子とホールとを発光層に注入し、それらが発光層とホール輸送層との界面や界面付近の発光層内部で再結合し、有機分子が励起状態となり、この有機分子が励起状態から基底状態に戻るとき蛍光を発光する。
【０００４】
ここで、発光層に用いる材料を選択することにより適当な色を発光する発光素子が得られる。また、そのような発光素子を適当に選択することでカラー表示装置が実現できる。一般に光の３原色である赤、緑、および青色を発光する発光素子が開発され利用されている。
【０００５】
図１は、一画素がそれぞれ赤、緑、および青色を発光する有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、単に「有機ＥＬ素子」ともいう）を備える有機ＥＬ表示装置の、上記３色の画素領域の平面図の概略を示している。左から順に、赤色の発光層を備える赤色画素Ｒｐｉｘ、緑色の発光層を備える緑色画素Ｇｐｉｘ、および青色の発光層を備える青色画素Ｂｐｉｘが設けられている。
【０００６】
一画素はゲート信号線５１とドレイン信号線５２とに囲まれた領域に形成されている。両信号線の左上の交点付近にはスイッチング素子である第一ＴＦＴ１３０が、また中央付近には有機ＥＬ素子を駆動する第２ＴＦＴが形成される。また、インジウム酸化スズ（Indium Tin Oxide：ＩＴＯ）からなるホール注入電極１２が形成される領域に有機ＥＬ素子が島状に形成される。
【０００７】
図２は、赤、緑、および青色の３種類の発光層を備える有機ＥＬ素子の一般的な断面図を模式的に示している。これは、左から順に、図１に示した赤色画素Ｒｐｉｘ、緑色画素Ｇｐｉｘ、および青色画素Ｂｐｉｘの領域からなる。ガラス基板１０上にホール注入電極１２、介在層１４、およびホール輸送層１６が順に形成され、つづいて、赤、緑および青色をそれぞれ発光する赤色発光層２２、緑色発光層２４、および青色発光層２６がホール輸送層１６上のそれぞれの所定の領域に互いが隣接するように形成される。
【０００８】
つづいて、それら３種類の発光層上に共通に電子輸送層２８、電子注入層３０、および電子注入電極３２がこの順で形成される。一般に、有機ＥＬ表示装置は複数の形成室を備えるマルチチャンバー型有機ＥＬ製造装置にて真空蒸着法を用いて形成される。特に赤色発光層２２、緑色発光層２４、および青色発光層２６を形成する工程では、同一形成室にてマスク処理により所望の色の発光層が順次選択的に形成される。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
ところで、有機ＥＬ素子は一般に経時変化による劣化が液晶などの光学素子と比べ顕著である。この原因の一つは、電子輸送層や発光層が水分子や酸素分子などの不純物に対して影響されやすいことにある。つまり、電子輸送層や発光層を形成する有機物質が酸化したり各層の表面付近にバルクの結晶が発生したりすることで、電子やホールの移動の障壁となり、結果として有機ＥＬ素子が劣化し所望の発光特性を示さなくなる。
【００１０】
本発明は、こうした認識にもとづきなされたものであり、その目的は有機ＥＬ素子の劣化を抑えることにある。また、別の目的は、劣化が少ない有機ＥＬ素子の製造方法を提示することにある。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
本発明の態様は、請求項１の有機ＥＬ表示装置の製造方法に関する。この製造方法は、基板上に発光色の異なる第一および第二の発光素子を配列した有機エレクトロルミネッセンス表示装置の製造方法において、基板上に前記の各発光素子毎に独立したホール注入電極を形成する工程、前記の各発光素子のホール注入電極上にホール輸送層を共通に形成する工程、前記第一の発光素子のホール輸送層上にキレート金属錯体を含む第一の発光層を形成する工程と、第一の発光層を形成する工程の後、前記第二の発光素子のホール輸送層上にキレート金属錯体を形成していない縮合多環芳香族を含む第二の発光層を形成する工程と前記第二の発光層を形成する工程の後、前記第二の発光層上にキレート金属錯体を含む電子輸送層を形成する工程と、前記電子輸送層を形成する工程の後、前記第一の発光層と前記電子輸送層の上に電子注入電極を共通に形成する工程と備えるものである。なお、上記の各色の発光素子は、各色の発光を行う発光層を備える積層構造によって構成されるものである。
斯かる有機ＥＬ表示装置の製造方法においては、ホール注入電極上に、ホール輸送層と、キレート金属錯体を形成していない縮合多環芳香族を含む第二の発光層と、電子輸送層と、電子注入電極と、が積層された第二の積層構造を得ることができる。
【００１２】
ここで、「第一の発光層上に形成された電子注入電極」とは、第一の発光層上に直接電子注入電極が形成されてもよいし、発光層と電子注入電極の間に介在層が形成されてもよい。ただし、ここで言う「介在層」とは、発光層への電子輸送性を主機能とする電子輸送層は含まれず、電子注入電極から発光層への電子の注入を容易にする電子注入層や、発光層の表面を保護するための保護層などを意味し、フッ化リチウムからなる層を例示できる。また、同様に、ホール注入電極とホール輸送層の間、ホール輸送層と発光層の間、第二の発光層と電子輸送層の間、および電子輸送層と電子注入電極の間に介在層が存在してもよい。
【００１３】
有機ＥＬ素子が備える発光層は、一般にホストと呼ばれる有機化合物からなる主材料に、蛍光性を示すドーパントを添加するとことで所望の発光特性を示す。ここで、「キレート金属錯体を含む第一の発光層」とは、ホストにキレート金属錯体を使用していることを意味する。一方、「キレート金属錯体を形成していない縮合多環芳香族」とは、発光層のホストにキレート金属錯体を使用していないことを意味する。ここでは、キレート金属錯体からなるドーパントの添加や、キレート金属錯体からなる電子輸送層よりの混入を原因とする発光層におけるキレート金属錯体の存在は許容されるものとする。また、キレート金属錯体を含まない縮合多環芳香族を含む第二の発光層は一般に青色を発光する。
【００１４】
また、発光層と電子輸送層は、一般に製造プロセスの関係上、異なる形成室にて所定の基板上に形成される。そのため基板が形成室を移動する際に発光層と電子輸送層の間に界面が生じ、この界面が水分子や酸素分子を吸着し、有機ＥＬ素子の劣化を進行させる。そこで、第一の発光層と電子輸送層を一体化し一つの層にすることで、それら二つの層の間に生じ有機ＥＬ素子の性能に悪影響を及ぼす界面をなくし有機ＥＬ素子の劣化を抑える。一般に、第一の発光層のホストが高い電子輸送性を示す場合、発光層に電子輸送層の機能を持たせることが可能である。
【００１５】
また、第一の発光層はキレート金属錯体をホストとして所定のドーパントを含み、第二の積層構造に形成される電子輸送層は前記キレート金属錯体と同一であってもよい。
【００１６】
また、第二の発光層上には、そのホストより電子輸送性に優れたキレート金属錯体を電子輸送層として積層することで、電子の注入および移動を高める。これにより、発光層における電子およびホールの再結合効率が高まり、発光層の発光効率が向上する。以上の理由により、第二の発光層と電子注入電極の間には電子輸送層が必要となる。
【００１７】
また、第二の発光層のようにホストがキレート金属錯体を形成していない縮合多環芳香族である場合、発光層の表面にバルクの結晶が析出しやすく有機ＥＬ素子の積層構造を破壊することがある。言い換えると、第二の発光層は、その表面に存在する分子が動きやすく結晶析出に通じる相転移を起こしやすい。そこで、第二の発光層の上に電子輸送層を積層することで、上述の分子の動きを抑制し、結果的にバルクの結晶の析出を抑制する。
【００１８】
また、キレート金属錯体の金属イオンが周期律表２族または３族に属してもよい。周期律表２属に属する金属として、ベリリウム（Ｂｅ）、マグネシウム（Ｍｇ）、亜鉛（Ｚｎ）などを例示でき、また周期律表３族に属する金属として、アルミニウム（Ａｌ）、ガリウム（Ｇａ）、インジウム（Ｉｎ）などを例示できる。
【００１９】
また、キレート金属錯体がアルミキノリン錯体（Ａｌｑ３）、またはビス（ベンゾキノリノラト）ベリリウム錯体（ＢｅＢｑ２）であってもよい。特にＡｌｑ３、またはＢｅＢｑ２が発光層のホストに用いられる構造は、その特性の安定性と発光効率がよいことが知られている。また、発光層のホストがＡｌｑ３である場合、その電子輸送性が十分満足できるレベルであり、電子輸送層としての機能を持たせることができる。ここで、第一の発光層のホストをＡｌｑ３とする場合、電子輸送層を省き、発光層の膜厚を本来備える電子輸送層の膜厚を考慮した厚さにする。こうすることで、従来、発光層と電子輸送層の間に発生し有機ＥＬ素子の性能に悪影響を及ぼした界面をなくすことができる。つまり、その界面に起因した有機ＥＬ素子の劣化をなくすことができる。
【００２０】
【化１】
【化２】
また、電子輸送層がＡｌｑ３からなってもよい。また、第二の発光層の縮合多環芳香族が、アントラセン及びその誘導体であってもよい。また、第１の発光層と電子注入電極の間、および第２の発光層と電子注入電極の間にフッ化リチウム層が形成されてもよい。フッ化リチウム層は、電子輸送層がない場合は電子注入電極から発光層への電子の注入を容易にするために設けられる。
【００２３】
また、第一の発光層と電子輸送層の上には、電子注入電極を形成するに先だち、電子注入層や保護膜などの介在層を形成してもよい。電子注入層の材料として、フッ化リチウムや酸化マグネシウムを例示できる。
【００２４】
一般に、ホール輸送層の形成後、同一形成室内で赤、緑、および青色に対応する発光層がそれぞれホール輸送層上の所定の領域にマスクを用いて選択的に形成される。発光層が形成された基板はさらに別の形成室へ移動され、そこで発光層の上に電子輸送層が形成される。この製造方法では、形成室間の移動時に発光層と電子輸送層との間に界面が発生する。また、３種類の発光層が同一形成室内で形成されるため発光層のドーパントとして使用される材料のクロスコンタミネーションが起こり製品の歩留りを下げることがある。
【００２５】
上述の通りキレート金属錯体をホストとする発光層とキレート金属錯体からなる電子輸送層は、発光層として一体化することができるので、ホール輸送層を形成後、赤色の発光層、緑色の発光層、および青色の発光層と電子輸送層を形成する形成室をそれぞれ分けることで、赤色と緑色の発光層の上にそれぞれ形成された電子輸送層との間に発生していた界面をなくすことができる。また、上述のドーパントのクロスコンタミネーションを避けることができる。
【００２６】
以上、本発明によれば、発光層のホストと電子輸送層がキレート金属錯体からなる場合、電子輸送層を省き、その機能を発光層に持たせることができる。これにより従来第一の発光層と電子輸送層の間に発生し有機ＥＬ素子の性能に悪影響を及ぼしていた界面の発生が抑えられる。
【００２７】
【発明の実施の形態】
本実施の形態では、複数の有機ＥＬ素子を備える有機ＥＬ表示装置において、ホストがアルミキノリン錯体である赤色および緑色の発光層の上に設けられていた電子輸送層を省き、それぞれの発光層に電子輸送層の機能を持たせ、ホストがアルミキノリン錯体を含まない縮合多環芳香族である青色の発光層の上にのみ電子輸送層を形成する。
【００２８】
図３は、本実施の形態に係る有機ＥＬ素子を備える画素の断面図を模式的に示している。ガラス基板１０上にホール注入電極１２、フッ化炭素からなる介在層１４、およびホール輸送層１６が順に形成される。
【００２９】
ホール注入電極１２として、ＩＴＯや酸化スズ（ＳｎＯ２）や酸化インジウム（Ｉｎ２Ｏ３）を例示できる。一般には、ホール注入効率や表面抵抗の低さからＩＴＯが使用される。また、ホール輸送層１６の材料として、N,N’-ジ（ナフタレン-１-イル）-N,N’-ジフェニル-ベンジジン（N,N'-Di（naphthalene-１-yl）-N,N'-diphenyl-benzidine：ＮＰＢ）や4,4’,4’’-トリス(3-メチルフェニルフェニルアミノ)トリフェニルアミン（4,4’,4’’-tris(3-methylphenylphenylamino)triphenylamine：ＭＴＤＡＴＡ）や、N,N’-ジフェニル-N,N’-ジ（3-メチルフェニル）-1,1’-ビフェニル-4,4’-ジアミン（N,N’-diphenyl-N,N’-di（3-methylphenyl）-1,1’-biphenyl-4,4’-diamine：ＴＰＤ）などを例示できる。
【００３０】
【化３】
【化４】
【化５】
つづいて、赤、緑、および青色をそれぞれ発光する赤色発光層２２、緑色発光層２４、および青色発光層２６が、ホール輸送層１６上のそれぞれの所定の領域に互いが隣接するように形成される。
【００３４】
赤色発光層２２および緑色発光層２４は、Ａｌｑ３やＢｅＢｑ２などのキレート金属錯体をホストとして、ルブレンや、特開２００２−３８１４０号公報に開示されているＤＣＪＴＢや、キナクリドン（Quinacridone）およびその誘導体などのような微量のドーパントが添加される。一方、青色発光層２６は、特開２００２−２５７７０号公報に開示されているtert-ブチル置換ジナフチルアントラセン（ＴＢＡＤＮ）などのアントラセン誘導体である縮合多環芳香族の化合物をホストとして、特開２００２−２５７７０号公報に開示されているtert-ブチル置換ペリレン（ＴＢＰ）などのドーパントが添加される。
【００３５】
【化６】
【化７】
【化８】
【化９】
さらに、青色発光層２６上にのみ電子輸送層２８が形成される。ここで、電子輸送層２８の材料として、Ａｌｑ３を例示できる。一般に、電子輸送層２８の材料として、高い電子輸送性、大きな電子親和力、および高いガラス転移温度の３種類の特性が求められ、その特性の安定性からＡｌｑ３が電子輸送層２８の材料として用いられることが多い。
【００４０】
赤色発光層２２および緑色発光層２４のホストであるＡｌｑ３等のキレート金属錯体は、電子輸送層２８の材料としても使用されるように高い電子輸送性を示す。したがって、キレート金属錯体をホストとする発光層は電子輸送層の機能を果たすことができる。一方、青色発光層２６のホストは、電子輸送層２８の材料と比べ電子輸送性が低い。したがって、青色発光層２６の上には電子輸送層２８が形成される。
【００４１】
青色発光層２６上に設けられた電子輸送層２８、赤色発光層２２、および緑色発光層２４上に共通に電子注入層３０、および電子注入電極３２がこの順で形成される。ここで、電子注入電極３２の材料として、Ｌｉを微量に含むアルミニウム合金（ＡｌＬｉ）やマグネシウムインジウム合金（ＭｇＩｎ）、マグネシウム銀合金（ＭｇＡｇ）などが例示できる。さらに電子注入電極３２として有機層に接する側にフッ化リチウムの層とその上にアルミニウムによる層が形成される２層構造の電極も例示できる。
【００４２】
ここで、図１の従来例で示した断面図と異なる点について説明する。図１では、赤色発光層２２、緑色発光層２４および青色発光層２６の上に電子輸送層２８が共通に形成された。本実施の形態では、電子輸送層２８は青色発光層２６の上にのみ形成され、赤色発光層２２および緑色発光層２４の上には電子輸送層２８は形成されない。ただし、本実施の形態における赤色発光層２２および緑色発光層２４の厚さは、青色発光層２６と電子輸送層２８の厚さの和と等しいが、これに限る趣旨ではない。
【００４３】
図４は、上述の構造を持つ有機ＥＬ素子の製造工程を模式的に示した図である。ただし、ここではＴＦＴを形成する工程は省略する。
【００４４】
まず、図４（ａ）に示すように、ガラス基板１０上に、ホール注入電極１２、フッ化炭素からなる介在層１４、およびホール輸送層１６をこの順で形成する。つづいて、図４（ｂ）に示すように、ホール輸送層１６上の所定の領域に赤色発光層２２を形成し、同様に図４（ｃ）に示すように、ホール輸送層１６上の所定の領域に緑色発光層２４を赤色発光層２２と同じ厚さで形成する。その後、図４（ｄ）に示すように、ホール輸送層１６上の所定の領域に青色発光層２６を赤色発光層２２および緑色発光層２４の１／２の厚さで形成する。次に、緑色発光層２４上に電子輸送層２８を形成し、青色発光層２６と電子輸送層２８を合わせた厚さを赤色発光層２２、および緑色発光層２４の厚さと等しくする。
【００４５】
その後、赤色発光層２２、緑色発光層２４、電子輸送層２８の上に共通に電子注入層３０および電子注入電極３２を順に形成し、図３に示す構造となる。ここで、赤色発光層２２、緑色発光層２４、および青色発光層２６と電子輸送層２８を形成する三種類の工程は、異なる形成室にて行われる。
【００４６】
【実施例】
以下、本発明を実施例をもとに詳細に説明するが、本発明はその要旨を越えない限り、以下の実施例に限定されない。本実施例では、アクティブマトリックス型有機ＥＬ表示装置に本実施の形態の構造の有機ＥＬ素子を適用した。図５は、図１の表示装置のＡ−Ａ断面を示している。本発明に特徴的な点は、発光層と電子輸送層の積層構成にある、したがってこれらの構成以外は、既知の技術で実現できるので説明を一部省略する。
【００４７】
ガラス基板１０上に能動層１１が形成され、さらにその能動層１１に有機ＥＬ素子を駆動するに必要な第二ＴＦＴ１４０が形成される。その上に、絶縁膜１３、第一平坦化層１５が形成され、さらにその上に透明なＩＴＯからなるホール注入電極１２が形成され、さらに絶縁性の第二平坦化層１８が形成される。これが有機ＥＬ素子が形成されるＴＦＴ基板である。ここで、第二平坦化層１８はホール注入電極１２の全面に形成されるのではなく、第二ＴＦＴ１４０が形成される領域の上方にそれを覆うよう、かつ第二平坦化層１８の形状が原因でホール注入電極１２や後述の各膜層が断線しない形状で局所的に形成される。
【００４８】
次に、ホール注入電極１２および第二平坦化層１８を覆うように介在層１４が形成される。その上には、赤色発光層２２、緑色発光層２４、青色発光層２６が所定の領域に形成される。
【００４９】
ここで、赤色発光層２２は、Ａｌｑ３をホストとして２％のＤＣＪＴＢと１０％のルブレンがドープされている。また、緑色発光層２４は、Ａｌｑ３をホストとして１％のキナクリドン誘導体と、１０％のＴＢＡＤＮとがドープされている。また、青色発光層２６は、ＴＢＡＤＮをホストとして２％のＴＢＰがドープされている。また、赤色発光層２２と緑色発光層２４の膜厚は、それぞれ７５ｎｍであり、青色発光層２６の膜厚は３７．５ｎｍである。青色発光層２６の上にはさらに電子輸送層２８が膜厚３７．５ｎｍで形成されている。
【００５０】
さらに電子輸送層２８、赤色発光層２２、および緑色発光層２４上には共通にフッ化リチウムからなる電子注入層３０が１ｎｍの厚さで形成され、さらにその上に電子注入電極３２が形成される。
【００５１】
（比較例）上記の構成による、従来例と本実施例の比較結果を表１に示す。従来例の有機ＥＬ素子は、赤色発光層２２および緑色発光層２４の膜厚を３７．５ｎｍとし、それらの上に形成される電子輸送層２８の膜厚も３７．５ｎｍとした。
【００５２】
【表１】
緑色の有機ＥＬ素子に関しては、発光効率は５．９ｃｄ／Ａから６．０ｃｄ／Ａへ若干向上し、寿命は２０００時間から３０００時間へ１．５倍に向上した。ここで、初期輝度を８００ｃｄ／ｍ２とし、輝度が半減した時点で寿命としている。また、赤色の有機ＥＬ素子に関しては、発光効率は、２．１ｃｄ／Ａから２．３ｃｄ／Ａへ向上し、寿命は１０００時間から１５００時間へ、これも同様に１．５倍に向上した。ここで、初期輝度を５００ｃｄ／ｍ２とし、これも輝度が半減した時点で寿命としている。
【００５４】
緑色および赤色の有機ＥＬ素子は、従来例の電子輸送層を持つ構造と比較し、電子輸送層を持たない場合、特にその寿命に著しい向上が見られる。これは、発光層と電子輸送層の間に生じる界面をなくすことで劣化の進行を抑えることができたと想定される。
【００５５】
以上、実施例によれば、従来、赤色発光層２２と緑色発光層２４の上にそれぞれ形成されていた電子輸送層２８をなくすことで、赤色発光層２２と電子輸送層２８、および緑色発光層２４と青色発光層２６の間に発生した界面を除くことができる。この界面は、水分子や酸素分子を吸着し有機ＥＬ素子の劣化を進める要因であった。発光層と電子輸送層の間に生じていた界面をなくすことで赤色発光層２２と緑色発光層２４は劣化の少ない安定した発光特性を示すことができる。
【００５６】
また、この積層構造の有機ＥＬ素子を実現するために、マルチチャンバー型有機ＥＬ製造装置において赤色発光層２２、緑色発光層２４、および青色発光層２６と電子輸送層２８を形成する工程をそれぞれ異なる３種類の形成室にて行う。これにより、従来の３種類の発光層を同一形成室で形成した際にみられた有機ＥＬ素子を形成する材料のクロスコンタミネーションを回避できる。
【００５７】
【発明の効果】
本発明によれば、発光層と電子輸送層との間に発生し有機ＥＬ素子の性能に悪影響を及ぼしていた界面の発生を抑制でき、その界面に起因する有機ＥＬ素子の劣化を抑制できる。また、別の観点では、所望の色を発光する複数の有機ＥＬ素子を形成する際に見られた有機層の材料のクロスコンタミネーションが回避できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 アクティブマトリックス型有機ＥＬ表示装置の平面図であり、特に赤、緑、および青色の３画素の領域を示した図である。
【図２】 従来例の、一般的な赤、緑、および青色を発光する３種類の発光層を備える有機ＥＬ素子からなる構造を模式的に示した断面図である。
【図３】 本実施の形態に係る、赤、緑、および青色を発光する３種類の発光層を備える有機ＥＬ素子からなる構造を模式的に示す断面図である。
【図４】 本実施の形態に係る、赤、緑、青色を発光する３種類の発光層を備える有機ＥＬ素子の製造工程を示した図である。
【図５】 本実施の形態に係る、赤、緑、および青色を発光する３種類の発光層を備える有機ＥＬ素子からなる構造がアクティブマトリックス表示装置に適用された際の構造を示した断面図である。
【符号の説明】
１０ ガラス基板、 １４ 介在層、 １６ ホール輸送層、 １８ 第二平坦化層、 ２２ 赤色発光層、 ２４ 緑色発光層、 ２６ 青色発光層、 ２８ 電子輸送層、 ３０ 電子注入層、 ３２ 電子注入電極。
Claims (1)
- 基板上に発光色の異なる第一および第二の発光素子を配列した有機エレクトロルミネッセンス表示装置の製造方法において、
基板上に前記の各発光素子毎に独立したホール注入電極を形成する工程、
前記の各発光素子のホール注入電極上にホール輸送層を共通に形成する工程、
前記第一の発光素子のホール輸送層上にキレート金属錯体を含む第一の発光層を形成する工程と、
第一の発光層を形成する工程の後、前記第二の発光素子のホール輸送層上にキレート金属錯体を形成していない縮合多環芳香族を含む第二の発光層を形成する工程と
前記第二の発光層を形成する工程の後、前記第二の発光層上にキレート金属錯体を含む電子輸送層を形成する工程と、
前記電子輸送層を形成する工程の後、前記第一の発光層と前記電子輸送層の上に電子注入電極を共通に形成する工程と備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示装置の製造方法。
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