JP3490015B2 - 化学的耐久性に優れた放射性微小球及びその製造方法 - Google Patents
化学的耐久性に優れた放射性微小球及びその製造方法Info
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Description
優れた放射性微小球に属し、特に癌患者の体内に送り込
まれて放射線を患部に直接照射して治療する場合に好適
に利用されうる。
る方法は、臓器を切除する外科的療法に比べて臓器の機
能回復を期待できるという利点を有する。その中でも特
に、放射性の微小球をカテーテルにより血管を通して患
部に送り込み、腫瘍を直接放射線照射する治療法は、放
射線を対外から照射する療法に比べて体表近くの正常な
組織を傷めることなく十分な量の放射線を患部に照射で
きるので、利用が期待されている。
すぎると患部の手前で微小球が留まってしまうし、小さ
すぎると毛細血管を突き抜けてしまって患部に止まらな
い。体内で容易に溶けると、放射性元素が体内の他の部
分に移動し、正常細胞を傷める。半減期が長すぎると治
療後も放射線を出し正常組織まで傷めてしまうし、短す
ぎると治療前に放射能が急速に減衰して効果が無くな
る。これらの事情から、直径1〜100μm、好ましく
は直径20〜30μmで、化学的耐久性に優れ、半減期
が適切であることが必要である。
ては、イットリア−アルミナ−シリカ系のガラスあるい
はリンを少量含むガラスであって、ガラス中の非放射性
元素Y又はPに熱中性子線を照射してβ線放射体Y又は
Pに変化させたものが知られている(特公平6−624
39号公報)。このガラスのうち同公報においてYAS-4
と表示されているY2O340、Al2O320、Si02
20重量%(=Y2O319、Al2O317、Si026
4mol%)組成のものは最も化学的耐久性に優れ、し
かも通常の溶融法で適切なサイズのものを作ることがで
きる。
半減期が64.1時間と短いので、例えば原子炉におい
て中性子線を照射しても、病院への輸送期間中に放射能
が著しく減衰する。従って、上記特公平6−62439
号公報に記載のガラス製微小球を用いる場合、ガラス中
のイットリア含有量をできるだけ多くすることが要請さ
れる。
スを作った後に球形に成形されることから、イットリウ
ム含有量は自ずとガラス化可能な範囲に限定されてしま
う。また、腫瘍部では乳酸が多量に分泌されるため、放
射性微小球周辺の体液のpHはかなり低くなると予想さ
れる。そして、上記公報記載のガラスといえどもイット
リア含有量が高くなるに連れて化学的耐久性が劣化する
傾向にある。
により非放射性元素からβ線放射体に変化する。しかも
半減期はやや長い14.3日である。しかし、リンを多
量に含みしかも化学的耐久性に優れたガラスは、未だ開
発されておらず、現存のものでは体内でリンが早く溶け
出してしまう。それ故、本発明の目的は、化学的耐久性
に優れ、体内で長期的に放射能を放射する直径1〜75
μmの微小球を提供することにある。
性微小球は、放射性のイットリウムを47重量%以上含
む酸化物結晶99重量%以上、残部不可避不純物からな
ることを特徴とする。
系ガラス(組成:Y2O340、Al 2O320、Si02
40重量%)の場合、ガラス中のイットリウム含有量は
31.5(=40×88.91×2/225.82)重量%である。こ
れに対して、本発明の放射性微小球は、上記の組成を有
するので、イットリウム含有率としては少なくとも47
%×0.99=46.5重量%以上となり、上記従来の
ガラスのイットリウム含有率の1.47倍以上となる。
従って、半減期に達しても従来のガラスの1.47倍の
放射性イットリウムが残っていることとなる。
ットリア中のイットリウム重量分率が88.91×2/225.82
であるから、イットリウム含有率が78重量%以上にな
り、上記従来のガラスのイットリウム含有率の2.47
倍である。従って、上記ガラスに比べ2.47倍の線量
の放射線を患部に照射できる。
YP04との混合物であってもよい。YP04であるとき
は微小球全体のイットリウム含有率の下限は48重量%
まで低下するが、依然としてY含有率は上記従来のガラ
スよりも高いし、代わって半減期のやや長いリンが含ま
れているので、放射能が増すからである。
O2、チタニアTiO2、アルミナAl2O3、酸化鉄Fe
2O3、窒化ケイ素Si2N3、SiN、Si3N4、窒化ア
ルミニウムAlN、窒化チタンTiN、窒化鉄Fe
2N、Fe4N、炭化ケイ素SiC及び炭化チタンTiC
のうちから選ばれる1種以上からなる皮膜で覆われてい
ても良い。これらの皮膜は、中性子線照射によっても有
害なα線やγ線の放射体とならず、しかも耐酸性に優れ
ているので、酸性の強い腫瘍部の体液に放射性元素が溶
けることなく長期的に腫瘍部に放射線を照射することが
できる。この皮膜の厚さは、好ましくは0.01〜5μ
mである。0.01μm未満では酸の浸食防止に有効で
ないし、5μmを超えると微小球全体中に占めるイット
リウムの量が少なくなりすぎるからである。皮膜材質の
中で最も好ましいのはシリカである。
次の通りである。先ず、Y、又はY及びPを含む酸化物
粉末等を原料とし、これを熱プラズマ中に通過させて溶
融させて非放射性Y(又はY及びP)を含む微小球を得
る。溶融手段としては、例えば熱プラズマ中又はレーザ
ービーム中に原料を通過させる方法が挙げられる。熱プ
ラズマは高温のためイットリアであっても球状化率が高
いし、酸素や水蒸気のような反応性ガスを用いないで発
生可能な熱源なので、リン酸イットリウムの場合でもリ
ン成分が分解しないからである。ただし、溶融手段はこ
れらの熱プラズマ法やレーザービーム法に限定されな
い。その後、Y(又はY及びP)に有効量の中性子を照
射することにより放射化する。表面に皮膜を形成するこ
となく化学的耐久性をより向上させるためには、中性子
線を照射する前に微小球を酸化雰囲気中で加熱すると良
い。
は、微小球と上記皮膜の原料となる酸化物粉末とをプラ
ズマ重合装置に入れてプラズマ重合により微小球表面に
皮膜を形成する。その後、Y(又はY及びP)に有効量
の中性子を照射する。上記皮膜を構成するSi,Ti,Al,Fe,
O,N及びCは、この中性子線照射に際して有害な放射線
(α線及びγ線)を出さないので、この点でも皮膜材質
として好ましい。尚、皮膜形成手段としてプラズマ重合
を挙げたが、他の化学蒸着法でもよい。その他、スパッ
タリング法、真空蒸着法、液相成長法、化成蒸着法、分
子線エピタキシー法、イオンビーム蒸着法、ゾルーゲル
法も挙げられる。
熱プラズマにより溶融させ、球状化させた。 粉末供給のためのキャリアガス:Ar5L/min プラズマガス組成:Ar90L/min+O25L/min 高周波発振器:プレート入力40kW、周波数4MHz 球状粒子群を比抵抗18MΩ・cmの超純水中に分散さ
せ、ナイロン製の篩にかけて分級し、直径20〜30μmのY
2O3 99重量%以上からなる微小球を得た。得られた微
小球について、以下の化学的耐久性試験を行った。
ポリプロピレン容器に入れて、液温をオイルバスで95
℃に保った状態で、ストローク長3cm、120ストロ
ーク/分で7日間振とうした。その後、溶液を濾紙でろ
過し、濾液中のイットリウム濃度を高周波誘導結合プラ
ズマ発光分光法(ICP)により分析した。その結果、
イットリウムの溶出量は1ppm以下であった。
0、Al2O320、Si0220重量%組成のガラスを
用いたこと以外は実施例1と同一条件で化学的耐久性試
験を行った。その結果、イットリウムの溶出量は6pp
mであった。実施例1の結果とこの比較例1との対比に
より、本願発明に属するイットリアからなる微小球は、
ガラス製微小球よりも化学的耐久性に優れることが明ら
かとなった。
20〜30μmのYPO499重量%以上からなる微小球を製
造した。そして、この微小球を大気中900℃で4時間
加熱した。
化学的耐久性試験を行った。その結果、イットリウムの
溶出量は1.2ppm、リンの溶出量は1.7ppmで
あった。なお、大気中で加熱する前の微小球についても
同様に化学的耐久性試験を行ったところ、イットリウム
の溶出量は0.73ppm、リンの溶出量は85ppm
であった。よって、溶出しやすいリンを含む微小球であ
っても、本願発明のように酸化物結晶で構成し、熱処理
することによって、化学的耐久性が飛躍的に向上するこ
とがわかった。
99重量%以上からなる微小球0.6gを20×20×5 mm3の
ポリスチレン製容器に入れ、これを、図1に示すプラズ
マ重合装置(Moldel BP-2、(株)サムコインターナシ
ョナル研究所製)中に置き、微小球の表面にSiO2膜をコ
ーティングすることを試みた。SiO2原料としてテトラエ
トキシシラン(信越化学工業(株)製)、反応ガスとし
て酸素ガス、キャリアーガスとしてアルゴンガスをそれ
ぞれ用いた。本例では、反応容器内圧力0.6 Torr、出力
1.0 W・cm-2、酸素ガス流量200 ml・min-1、アルゴンガ
ス流量20 ml・min-1、電極温度20℃とした。微小球の表
面全体に均一に着膜するため、着膜時間は1回あたり15
分間とし、1回の着膜が終わった後に、ポリスチレン製
容器を振り混ぜ、再び着膜することとした。着膜作業は
合計で4回行った。
電子顕微鏡(SEM、Model S-2500CX、日立製作所(株)
製)により観察し、コーティング前の微小球状基体と比
較したところ、図2に示すようにコーティング前の形状
が保たれていることがわかった。この結果から、微小球
の形状を変えることなく表面に皮膜を形成できることが
分かった。この皮膜付き微小球について、実施例1と同
一条件で化学的耐久性試験を行い、分析した。その結
果、溶出したイットリウムは1ppm以下であった。
4の緩衝溶液(0.05 M-フタル酸水素カリウム(C6H4(CO
OK)(COOH))溶液)を用いた以外は実施例3と同一条件
で化学的耐久性試験を行い、分析した。その結果、溶出
したイットリウムは3ppmであった。
施例4と同様に化学的耐久性試験を行った。その結果、
溶出したイットリウムは120ppmに達した。
同一条件で化学的耐久性試験を行い、分析した。その結
果、溶出したイットリウムは1.59×103ppmで
あった。実施例3及び実施例4と参考例及び比較例2と
の対比により、微小球の表面に皮膜を形成することによ
り、耐酸性も飛躍的に向上することがわかった。
よれば、放射性元素を高濃度に含みしかも放射性元素が
溶出し難いので、腫瘍近傍に埋め込まれ、そこから腫瘍
に直接放射線を照射して治療する材料として有益であ
る。
条件を説明する図である。
M写真である。
Claims (6)
- 【請求項1】放射性のイットリウムを47重量%以上含
む酸化物結晶99重量%以上、残部不可避不純物からな
ることを特徴とする放射性微小球。 - 【請求項2】前記酸化物結晶がY203である請求項1に
記載の放射性微小球。 - 【請求項3】前記酸化物結晶がYP04又はY203とY
P04との混合物である請求項1に記載の放射性微小
球。 - 【請求項4】更に、シリカSiO2、チタニアTiO2、
アルミナAl2O3、酸化鉄Fe2O3、窒化ケイ素Si2
N3、SiN、Si3N4、窒化アルミニウムAlN、窒
化チタンTiN、窒化鉄Fe2N、Fe4N、炭化ケイ素
SiC及び炭化チタンTiCのうちから選ばれる1種以
上からなる皮膜で覆われている請求項1〜3のいずれか
に記載の放射性微小球。 - 【請求項5】前記皮膜の厚さが0.01〜5μmである
請求項4に記載の放射性微小球。 - 【請求項6】原料を溶融させることにより、非放射性の
イットリウムを47重量%以上含む酸化物結晶99重量
%以上、残部不可避不純物からなる微小球を生成した
後、酸化雰囲気中で加熱し、熱中性子線を照射すること
によって放射化することを特徴とする放射性微小球の製
造方法。
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