JP3379550B2 - Method for controlling hydroformylation reaction - Google Patents

Method for controlling hydroformylation reaction

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JP3379550B2
JP3379550B2 JP25110893A JP25110893A JP3379550B2 JP 3379550 B2 JP3379550 B2 JP 3379550B2 JP 25110893 A JP25110893 A JP 25110893A JP 25110893 A JP25110893 A JP 25110893A JP 3379550 B2 JP3379550 B2 JP 3379550B2
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hydroformylation reaction
controlling
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Description

【発明の詳細な説明】Detailed Description of the Invention

【0001】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は、水素及び一酸化炭素
(CO)を含有するオキソガスとオレフィンとを反応さ
せるヒドロホルミル化反応に際して、リサイクルガス中
のCO分圧を調節して生成物のノルマルアルドヒドとイ
ソアルデヒドとの生産比率を制御する方法に関する。
BACKGROUND OF THE INVENTION The present invention relates to a normal form of a product obtained by controlling the partial pressure of CO in a recycle gas during a hydroformylation reaction in which an oxo gas containing hydrogen and carbon monoxide (CO) is reacted with an olefin. The present invention relates to a method for controlling the production ratio of hydrid and isoaldehyde.

【0002】[0002]

【従来の技術】従来から、オキソガスとオレフィンとを
原料とするヒドロホルミル化反応によって、ノルマルア
ルデヒドとイソアルデヒドとを含むアルデヒドを生成す
るプロセスが採用されている。このプロセスでは、オキ
ソガス中のCO分圧(濃度)を調節してリサイクルガス
中のCO分圧を制御することにより、反応器中のCO濃
度を調節してノルマルアルデヒドとイソアルデヒドとの
生産比率(以下、アルデヒドの生産比率とよぶ)を所望
の値に制御する方法が知られている。
2. Description of the Related Art Conventionally, a process has been adopted in which an aldehyde containing normal aldehyde and isaldehyde is produced by a hydroformylation reaction using oxo gas and olefin as raw materials. In this process, the CO partial pressure (concentration) in the oxo gas is adjusted to control the CO partial pressure in the recycle gas, so that the CO concentration in the reactor is adjusted to produce the normal aldehyde-isoaldehyde production ratio ( Hereinafter, a method for controlling the aldehyde production ratio) to a desired value is known.

【0003】図1は、ヒドロホルミル化反応が行われる
一般的なプロセスのシステム系統図を略図として示して
いる。同図において、システムは、ヒドロホルミル化反
応器1と気液分離器2とを備えており、この反応器1に
は、オレフィン供給ライン11、オキソガス供給ライン
12及び触媒供給ライン14から夫々原料及び触媒が供
給されている。反応器1から抜き出され、気液分離器2
において分離されたガス状のリサイクルガスは、リサイ
クルガス供給ライン13を介して再び反応器1に戻され
て、原料のオレフィンと反応してアルデヒドを生成す
る。生成されたアルデヒドは、アルデヒド生成物抜出し
ライン15から取り出される。なお、パージ調節弁9
は、メタン等のイナートガスの成分の蓄積を抑制するた
めに設けられ、間欠的に作動してリサイクルガスの一部
をパージする。
FIG. 1 shows a schematic system diagram of a general process in which a hydroformylation reaction is carried out. In the figure, the system is equipped with a hydroformylation reactor 1 and a gas-liquid separator 2. In this reactor 1, a raw material and a catalyst are supplied from an olefin supply line 11, an oxo gas supply line 12 and a catalyst supply line 14, respectively. Is being supplied. The gas-liquid separator 2 is extracted from the reactor 1.
The gaseous recycle gas separated in 1 is returned to the reactor 1 again via the recycle gas supply line 13 and reacts with the raw material olefin to produce an aldehyde. The generated aldehyde is taken out from the aldehyde product withdrawing line 15. The purge control valve 9
Is provided to suppress the accumulation of inert gas components such as methane and operates intermittently to purge a part of the recycled gas.

【0004】リサイクルガス中のCO分圧の目標値は、
所望のアルデヒドの生産比率との相関によって求められ
る。この目標値に基づいてリサイクルガス中のCO分圧
を制御するために、原料のオキソガス中のCO分圧の調
節が行われる。この調節は、水素供給ライン16を介し
てオキソガス中に導入されるフィード水素量の調整によ
って可能なため、供給されるフィード水素量の制御が、
例えばPID(比例・積分・微分)制御装置によって行
われる。
The target value of the CO partial pressure in the recycled gas is
It is determined by the correlation with the desired aldehyde production ratio. In order to control the CO partial pressure in the recycle gas based on this target value, the CO partial pressure in the raw oxo gas is adjusted. Since this adjustment is possible by adjusting the amount of feed hydrogen introduced into the oxo gas through the hydrogen supply line 16, the control of the amount of feed hydrogen supplied is as follows.
For example, it is performed by a PID (proportional / integral / derivative) control device.

【0005】アルデヒドの生産比率は、製品の需要に応
じてしばしば変更される。このような場合には、アルデ
ヒドの新しい生産比率に基づいて、リサイクルガス中の
CO分圧の目標値を新たに決定する。この目標値に基づ
いてフィード水素量が新たに定められ、決定されたフィ
ード水素量はPID制御のための設定値として与えられ
る。CO分圧の目標値の設定は通常オペレータによって
行われ、その後この目標値に基づいて、フィード水素量
が前記設定値に一致するようにPID制御される。
The production rate of aldehydes is often changed according to the demand of the product. In such a case, the target value of the CO partial pressure in the recycled gas is newly determined based on the new production ratio of aldehyde. The feed hydrogen amount is newly determined based on this target value, and the determined feed hydrogen amount is given as a set value for PID control. The target value of the CO partial pressure is usually set by an operator, and then PID control is performed based on the target value so that the feed hydrogen amount matches the set value.

【0006】[0006]

【発明が解決しようとする課題】従来のヒドロホルミル
化反応の制御方法では、以下のような問題があった。 ヒドロホルミル化反応ではプロセスの時定数が大き
く、フィード水素量の変化によってリサイクルガス中の
CO分圧が大きく振れることから、フィード水素量の設
定値の決定の際に、設定値を多段階に変更設定する必要
があり、オペレータに負担となる。 上記の理由から、フィード水素量の設定値を変更設
定する際に、オペレータの熟練度に従い操作結果に個人
差が生じ、設定値の変更時にプロセスが不安定になりが
ちである。 アルデヒドの単位時間当りの生産量(生産レート)
を変えると、プロセスの特性が変化するので、CO分圧
の制御が特に不安定になる。 原料ガス中に水素及び一酸化炭素以外の成分が多い
場合、例えばオレフィン(プロピレン)、パラフィン
(プロパン)或いはその他イナートガスの分圧が高い場
合には、フィード水素量の制御のみでは、リサイクルガ
ス中のCO分圧を所望の範囲内に制御することが困難で
ある。
The conventional methods for controlling the hydroformylation reaction have the following problems. In the hydroformylation reaction, the process time constant is large, and the CO partial pressure in the recycled gas fluctuates greatly due to changes in the feed hydrogen amount. Therefore, when determining the set value of the feed hydrogen amount, the set value is changed in multiple stages. This is a burden on the operator. For the above reason, when changing and setting the set value of the feed hydrogen amount, there are individual differences in the operation results depending on the skill of the operator, and the process tends to become unstable when the set value is changed. Amount of aldehyde produced per unit time (production rate)
Is changed, the characteristics of the process are changed, so that the control of the CO partial pressure becomes particularly unstable. When the raw material gas contains a large amount of components other than hydrogen and carbon monoxide, for example, when the partial pressure of olefin (propylene), paraffin (propane) or other inert gas is high, it is necessary to control the amount of feed hydrogen only in the recycled gas. It is difficult to control the CO partial pressure within the desired range.

【0007】本発明は、従来のヒドロホルミル化反応の
制御方法の問題に鑑み、反応器中のCO分圧の制御が容
易であり、従って、アルデヒドの生産比率を所望の値に
容易に調節可能なヒドロホルミル化反応の制御方法を提
供することを目的とする。
In view of the problems of the conventional method for controlling the hydroformylation reaction, the present invention makes it easy to control the CO partial pressure in the reactor, and therefore the aldehyde production ratio can be easily adjusted to a desired value. It is an object to provide a method for controlling a hydroformylation reaction.

【0008】[0008]

【課題を解決するための手段及び作用】前記目的を達成
するため、本発明のヒドロホルミル化反応の制御方法
は、反応器中で触媒の存在下に、オレフィンと、水素及
び一酸化炭素を含むフィードオキソガス並びに前記反応
器から抜き出された後該反応器に戻されるリサイクルガ
スとをヒドロホルミル化反応させて、アルデヒドを製造
するヒドロホルミル化反応の制御方法において、ヒドロ
ホルミル化反応を制御するための反応系内の一酸化炭素
分圧の目標値を設定し、該目標値に対応する一酸化炭素
分圧を検出し、前記検出される一酸化炭素分圧を前記目
標値と比較して、前記リサイクルガスをパージガスとし
て放出するパージ流量を調節することを特徴とするもの
である。この構成により、所望の生産比率でアルデヒド
を製造することを可能にする。
In order to achieve the above object, a method for controlling a hydroformylation reaction according to the present invention is a feed containing olefin, hydrogen and carbon monoxide in the presence of a catalyst in a reactor. A method for controlling a hydroformylation reaction in a method of controlling a hydroformylation reaction for producing an aldehyde by causing a hydroformylation reaction between oxo gas and a recycled gas that is withdrawn from the reactor and then returned to the reactor. The target value of the carbon monoxide partial pressure in the inside is set, the carbon monoxide partial pressure corresponding to the target value is detected, the detected carbon monoxide partial pressure is compared with the target value, and the recycled gas is used. It is characterized in that the purge flow rate for discharging the gas as a purge gas is adjusted. With this configuration, it is possible to produce aldehyde at a desired production ratio.

【0009】上記構成を採用することにより、CO分圧
の目標値の変更に際して反応器中のCO濃度が大きく振
れることを防止できる。本発明の好適な態様では、前記
一酸化炭素の検出は、反応器に戻されるリサイクルガス
の一酸化炭素分圧を検出することにより行なわれる。或
いは、リサイクルガスを反応器に戻す前にフィードオキ
ソガスと合流させ、この合流させたガスの一酸化炭素分
圧を検出して、前記検出される一酸化炭素分圧とするこ
ともまた好ましい態様である。
By adopting the above configuration, it is possible to prevent the CO concentration in the reactor from fluctuating greatly when the target value of the CO partial pressure is changed. In a preferred aspect of the present invention, the detection of carbon monoxide is performed by detecting the carbon monoxide partial pressure of the recycled gas returned to the reactor. Alternatively, it is also preferable that the recycled gas is merged with the feed oxo gas before being returned to the reactor, and the carbon monoxide partial pressure of the merged gas is detected to be the detected carbon monoxide partial pressure. Is.

【0010】本発明の特に好ましい態様では、前記パー
ジ流量を調節する操作量を入力とし前記検出される一酸
化炭素分圧の計算値を出力とする所定の信号伝達関数を
有し、前記ヒドロホルミル化反応をシミレートするため
のプロセスモデルをコンピュータ内に記憶させ、所定の
周期毎に順次生起する複数の入力から成る入力系列を順
次選択して前記プロセスモデルの入力とし、前記プロセ
スモデルの出力に基づいて将来の出力系列を順次算出
し、前記算出された将来の出力系列の内、予定された将
来の前記目標値との差異が小さな1つの出力系列を選定
し、前記選定された1つの出力系列に対応する前記入力
系列に基づいて前記操作量を設定するように構成する。
In a particularly preferred aspect of the present invention, the hydroformylation has a predetermined signal transfer function which receives an operation amount for adjusting the purge flow rate as an input and outputs the calculated value of the detected partial pressure of carbon monoxide. A process model for simulating a reaction is stored in a computer, and an input sequence consisting of a plurality of inputs that sequentially occur at predetermined intervals is sequentially selected as an input of the process model, and based on the output of the process model. The future output series is sequentially calculated, and one output series having a small difference from the planned future target value is selected from the calculated future output series, and is selected as the selected one output series. The operation amount is set based on the corresponding input series.

【0011】上記特に好ましい態様においては、前記出
力系列の選定は、例えば最小2乗法に従って行われる。
In the above particularly preferred embodiment, the selection of the output sequence is performed according to, for example, the least square method.

【0012】上記特に好ましい態様によると、変更を行
うオペレータの熟練度に拘らず安定なプロセスの制御が
可能となる
According to the above particularly preferred embodiment, stable process control can be performed irrespective of the skill level of the operator making the change.

【0013】また、前記特に好ましい態様では、前記パ
ージガスの流量及び組成に関連する信号を検出し、少な
くともパージガスの流量及び組成に関連する信号に基づ
いて前記信号伝達関数の係数を求めるように構成するこ
とができ、かかる構成を採用すると、反応器中のCO分
圧の大きな変動が抑えられ、安定な制御が可能となる。
Further, in the particularly preferred embodiment, the signal related to the flow rate and composition of the purge gas is detected, and the coefficient of the signal transfer function is obtained based on at least the signal related to the flow rate and composition of the purge gas. If such a configuration is adopted, a large fluctuation of the CO partial pressure in the reactor can be suppressed, and stable control can be performed.

【0014】更に、本発明において、前記フィードオキ
ソガスにおける流量及び組成に関連する信号を更に検出
し、該検出された流量及び組成に関連する信号に更に基
づいて、前記操作量を決定するように構成することがで
き、この構成を採用すれば、フィードされるオキソガス
の大きな組成変動にもかかわらず、反応器中のCO濃度
を所望の範囲に制御できる。
Further, in the present invention, a signal relating to the flow rate and the composition in the feed oxo gas is further detected, and the manipulated variable is determined based on the detected signal relating to the flow rate and the composition. By adopting this configuration, the CO concentration in the reactor can be controlled within a desired range despite the large composition fluctuation of the fed oxo gas.

【0015】[0015]

【好適な実施の態様】本発明において、ヒドロホルミル
化反応の原料として使用されるオレフィンは、分子内に
オレフィン性二重結合を少なくとも1つ有する有機化合
物であれば特に制限はない。例えば、エチレン、プロピ
レン、ブテン、ブタジエン、ペンテン、ヘキセン、ヘキ
サジエン、オクテン、オクタジエン、デセン、ヘキサデ
セン、オクタデセン等が挙げられる。
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION In the present invention, the olefin used as a raw material for the hydroformylation reaction is not particularly limited as long as it is an organic compound having at least one olefinic double bond in the molecule. For example, ethylene, propylene, butene, butadiene, pentene, hexene, hexadiene, octene, octadiene, decene, hexadecene, octadecene and the like can be mentioned.

【0016】本発明においては、触媒として、第VIII族
金属錯体、例えば、鉄、コバルト、ニッケル、ルテニウ
ム、ロジウム、パラジウム、オスシウム、イリジウム、
白金から成る群から選ばれた少なくとも1つの金属を含
み、更に、有機リン化合物、例えばトリアリールホスフ
ィン等のホスフィン又はホスファイト等の配位子を含有
する有機化合物含有溶液に可溶な錯体が用いられる。
In the present invention, as a catalyst, a Group VIII metal complex such as iron, cobalt, nickel, ruthenium, rhodium, palladium, osmium, iridium,
A complex soluble in an organic compound-containing solution containing at least one metal selected from the group consisting of platinum and further containing an organic phosphorus compound, for example, a phosphine such as triarylphosphine or a ligand such as phosphite is used. To be

【0017】ヒドロホルミル化反応を行うにあたって、
反応溶媒の使用は必須ではないが、必要ならば、ヒドロ
ホルミル化反応に不活性な溶媒を存在させることが出来
る。好ましい溶媒の具体例としては、トルエン、キシレ
ン、ドデシルベンゼン等の芳香族炭化水素化合物、アセ
トン、ジエチルケトン、メチルエチルケトン等のケトン
類、テトラヒドロフラン、ジオキサン等のエーテル類、
酢酸エチル、ジ−n−オクチルフタレート等のエステル
類が挙げられる。
In carrying out the hydroformylation reaction,
The use of a reaction solvent is not essential, but if necessary, an inert solvent can be present in the hydroformylation reaction. Specific examples of preferable solvents include toluene, xylene, aromatic hydrocarbon compounds such as dodecylbenzene, ketones such as acetone, diethyl ketone and methyl ethyl ketone, ethers such as tetrahydrofuran and dioxane,
Esters such as ethyl acetate and di-n-octyl phthalate may be mentioned.

【0018】反応に供される水素と一酸化炭素の混合ガ
スとしては、オキソガス又は水性ガスが用いられる。本
明細書では、これらを総称してオキソガスと呼ぶ。
As the mixed gas of hydrogen and carbon monoxide used in the reaction, oxo gas or water gas is used. In this specification, these are collectively referred to as oxogas.

【0019】ヒドロホルミル化反応プロセスを行う際の
反応条件としては、従来から採用されている条件が採用
できる。例えば、反応温度は、室温〜200℃、好まし
くは50℃〜150℃の範囲から選ばれ、反応圧力は通
常、常圧〜200気圧、好ましくは5〜100気圧、特
に好ましくは5〜50気圧の範囲から選ばれる。水素と
一酸化炭素のモル比(H2/CO)は通常、10/1〜
1/10、好ましくは1/1〜6/1の範囲から選択さ
れる。ヒドロホルミル化反応の反応方式としては、攪拌
型反応槽または気泡塔型反応槽中で行われる連続方式が
採用できるが、好ましくは、攪拌型反応槽を用いる。
As the reaction conditions for carrying out the hydroformylation reaction process, the conditions conventionally used can be adopted. For example, the reaction temperature is selected from the range of room temperature to 200 ° C, preferably 50 ° C to 150 ° C, and the reaction pressure is usually atmospheric pressure to 200 atm, preferably 5 to 100 atm, particularly preferably 5 to 50 atm. Selected from the range. The molar ratio of hydrogen to carbon monoxide (H 2 / CO) is usually 10/1 to
It is selected from the range of 1/10, preferably 1/1 to 6/1. As a reaction system of the hydroformylation reaction, a continuous system performed in a stirring reaction tank or a bubble column reaction tank can be adopted, but a stirring reaction tank is preferably used.

【0020】本発明においては、反応生成物であるアル
デヒドの所望の生産比率に相関して求められる反応系内
のCO分圧を、例えばPID制御方式における目標値と
して設定し、この設定に基づいて反応器から抜き出され
るリサイクルガスのパージ流量を調整することで、反応
器中のCO分圧を所望の値になるように制御する。
In the present invention, the CO partial pressure in the reaction system, which is obtained by correlating with the desired production ratio of the aldehyde as the reaction product, is set as a target value in the PID control system, for example, and based on this setting. The partial pressure of CO in the reactor is controlled to a desired value by adjusting the purge flow rate of the recycled gas extracted from the reactor.

【0021】以下、本発明の特に好適な実施の態様につ
いて更に詳述する。この実施の態様では、ヒドロホルミ
ル化反応の制御に際して、1.COモデル予測制御、
2.プロセスゲインスケジューリング、3.フィードフ
ォワード制御の各手法が採用される。
Hereinafter, a particularly preferred embodiment of the present invention will be described in more detail. In this embodiment, in controlling the hydroformylation reaction: 1. CO model predictive control,
2. Process gain scheduling, 3. Each method of feedforward control is adopted.

【0022】1.COモデル予測制御 まず、制御に先立って、制御用コンピュータ内に所定の
伝達関数を有するプロセスモデルを格納しておく。プロ
セスモデルとしては、例えば、むだ時間を含む一次遅れ
系のモデルを採用する。このモデルの伝達関数G(s)は
次の式で表される。
1. CO Model Predictive Control First, prior to control, a process model having a predetermined transfer function is stored in the control computer. As the process model, for example, a first-order lag system model including dead time is adopted. The transfer function G (s) of this model is expressed by the following equation.

【0023】 G(s)={KP/(1+TP・s)}・exp(-TL・s) (1) ここで、KPはプロセスゲイン、TPは時定数で過去のプ
ロセス応答より求められた値、TLはむだ時間で過去の
プロセス応答より求められた値、sはラプラス変数であ
る。図2は、COモデル予測制御における制御の様子を
説明するためのグラフである。同図において、アルデヒ
ドの生産比率の変更に従い、現在時刻tでCO分圧目標
値Rが階段状に変更されている。このような場合、制御
に必要なパージガス流量を調節する操作量は、現在のC
O分圧と目標値のCO分圧との偏差に基づいて、プロセ
スモデル予測制御により決定される。その手順は以下の
通りである。
G (s) = {K P / (1 + T P · s)} · exp (−T L · s) (1) where K P is the process gain and T P is the time constant of the past process response. TL is a Laplace variable, where TL is a dead time and a value obtained from a past process response. FIG. 2 is a graph for explaining the control state in the CO model predictive control. In the figure, the CO partial pressure target value R is changed stepwise at the current time t according to the change in the aldehyde production ratio. In such a case, the operation amount for adjusting the purge gas flow rate required for control is the current C
It is determined by the process model predictive control based on the deviation between the O partial pressure and the CO partial pressure of the target value. The procedure is as follows.

【0024】ステップ1 与えられたCO分圧目標値Rから、より滑らかな波形を
有する目標値参照軌道yRを算出する。急激な目標値の
変更により、システムが不安定になることを回避するた
めである。目標値参照軌道yRの一例を図2に示した。
Step 1 A target value reference trajectory y R having a smoother waveform is calculated from the given CO partial pressure target value R. This is to prevent the system from becoming unstable due to a sudden change in the target value. An example of the target value reference trajectory y R is shown in FIG.

【0025】ステップ2 プロセスモデルに基づいて、τを制御周期とし、破線で
例示した入力u(パージ流量を調節する操作量)の現在
時刻tから時刻t+Mτまでの間の入力系列をパラメー
タとして、将来時刻t+Lτから時刻t+(L+P)τ
迄の出力予測系列(リサイクルガスのCO分圧)を表現
する。これは以下のようにして行われる。なお、M、
P、及びLは夫々、M:操作量決定区間(Control Hori
zon)、P:出力・目標値一致希望区間(Coincidence Ho
rizon)、L:出力・目標値一致希望区間開始時点であ
り、これらは、制御系設計の際に定めてある。
Step 2 Based on the process model, τ is used as a control period, and the input sequence of the input u (the manipulated variable for adjusting the purge flow rate) illustrated by the broken line from the current time t to the time t + Mτ is used as a parameter in the future. From time t + Lτ to time t + (L + P) τ
Up to the output prediction series (CO partial pressure of recycled gas) is expressed. This is done as follows. Note that M,
P and L are respectively M: manipulated variable determination section (Control Hori
zon), P: Output / target value match desired section (Coincidence Ho
rizon), L: output / target value matching desired section start time point, and these are determined when designing the control system.

【0026】いま、yM(t+L)を、1つの入力系列から
プロセスモデルによって直接求められる将来の時刻t+
LτにおけるCO分圧のモデル予測値とすると、この予
測値を含むモデル予測系列YMは、 YM=[yM(t+L),・・・,yM(t+L+P-1)]T と表すことが出来る。
Now, y M (t + L) is a future time t + which is directly obtained by a process model from one input sequence.
Assuming that the model value of CO partial pressure at Lτ is a model prediction series Y M including this prediction value, Y M = [y M (t + L), ..., Y M (t + L + P-1 )] It can be expressed as T.

【0027】また、yP(t+L)を、前記CO分圧のモデル
予測値yM(t+L)の補正によって得られる、時刻t+L
τにおける出力予測値とすると、この出力予測値を含
む、将来の時刻t+Lτから時刻t+(L+P−1)τ
の間の1つの出力予測系列(CO分圧)YPは、同様
に、 YP=[yP(t+L),・・・,yP(t+L+P-1)]T と表すことが出来る。
At the time t + L, y P (t + L) is obtained by correcting the model predicted value y M (t + L) of the CO partial pressure.
If the output predicted value at τ is set, the time t + (L + P−1) τ from the future time t + Lτ including this output predicted value.
Similarly, one output prediction sequence (CO partial pressure) Y P between Y P = [y P (t + L), ..., Y P (t + L + P-1)] T Can be represented.

【0028】モデル予測系列YMを補正して出力予測系
列YPを求めるために、プロセスモデル補正項を求め
る。この場合、現在の時刻tにおけるCO分圧の実測値
y(t)と、過去のデータによってプロセスモデルから求
められた現在時刻における出力推定値yM(t)との差を補
正項とする。
In order to correct the model prediction series Y M to obtain the output prediction series Y P , the process model correction term is obtained. In this case, the difference between the actual measured value y (t) of the CO partial pressure at the current time t and the estimated output value y M (t) at the current time obtained from the process model by the past data is used as the correction term.

【0029】上記補正のための系列Y及びYM0を次のよ
うに定義する。 Y =[y(t),・・・,y(t)] YM0=[yM(t),・・・,yM(t)]
The series Y and Y M0 for the above correction are defined as follows. Y = [y (t), ..., y (t)] Y M0 = [y M (t), ..., y M (t)]

【0030】上記のように定義すると、出力予測系列Y
Pは以下のように表わされる。 YP=YM+Y−YM0 (2) ここで、モデル予測系列YMと前記現在時刻の出力推定
値yM(t)を含む系列YM0との間には次の関係 YM=YM0+AF・ΔUM+A0・ΔU0 (3) がある。モデル予測系列YMは上式(3)に基づいて求
められる。モデル予測系列YMが求められると、式
(2)に基づいて出力予測系列YPが求められる。
With the above definition, the output prediction series Y
P is expressed as follows. Y P = Y M + Y−Y M0 (2) Here, the following relationship Y M = Y between the model prediction sequence Y M and the sequence Y M0 including the output estimated value y M (t) at the current time. There is M0 + A F · ΔU M + A 0 · ΔU 0 (3). The model prediction series Y M is obtained based on the above equation (3). When the model prediction series Y M is obtained, the output prediction series Y P is obtained based on the equation (2).

【0031】式(3)の右辺第2項は将来の予測項、第
3項は過去のデータに基づく予測項である。第2項にお
けるAFは、予測モデルの応答系列であり、式 で表される。なお、この式中akは伝達関数で定まるス
テップ応答系列で、 aK=0 (0≦kτ≦TL) ak=KP {1-exp(-(kτ-TL)/TP)} (TL≦kτ) (4) ak=as (s<k) と表される。
The second term on the right side of the equation (3) is a future prediction term, and the third term is a prediction term based on past data. A F in the second term is the response sequence of the prediction model, It is represented by. In the equation, a k is a step response sequence determined by the transfer function, and a K = 0 (0 ≦ kτ ≦ T L ) a k = K P {1-exp (-(kτ-T L ) / T P ). } (T L ≦ kτ) (4) a k = a s (s <k).

【0032】また、式(3)の第2項におけるΔU
Mは、時刻tから時刻t+M-1までの入力パラメータから成
る1つの入力系列、即ちその間の各時刻におけるリサイ
クルガスのパージ流量を調節する操作量に対応する系列
である。ΔUMは、各時刻の操作量を表すパラメータΔu
(t)からΔu(t+Mー1)までによって、 ΔUM=[Δu(t),Δu(t+1),・・,Δu(t+M-1)]T と表される。各パラメータの選定によって、式(3)の
将来の予測項が計算される。
Further, ΔU in the second term of the equation (3)
M is one input series consisting of input parameters from time t to time t + M-1, that is, a series corresponding to the manipulated variable for adjusting the purge flow rate of the recycled gas at each time during that time. ΔU M is a parameter Δu representing the operation amount at each time
From (t) to Δu (t + M−1), ΔU M = [Δu (t), Δu (t + 1), ..., Δu (t + M-1)] T. By selecting each parameter, the future prediction term of equation (3) is calculated.

【0033】式(3)の右辺第3項におけるA0及びΔ
0は夫々、A0:プロセス特性行列、ΔU0:操作量入
力系列であり、 ΔU0=[Δu(t-1),Δu(t-2),・・・,Δu(t-s+1)]T と表される。このA0及びΔU0により、式(3)の第3
項が求められる。
A 0 and Δ in the third term on the right side of the equation (3)
U 0 is A 0 : process characteristic matrix, ΔU 0 : manipulated variable input sequence, respectively. ΔU 0 = [Δu (t-1), Δu (t-2), ..., Δu (t-s + 1)] T. From this A 0 and ΔU 0 , the third
Terms are required.

【0034】上記の如く、プロセスコンピュータは、予
め定められた所定の順序で、上記入力系列ΔUMの各パ
ラメータを選択することで、入力系列を1つづつ順次選
択して逐次プロセスモデルに入力する。プロセスモデル
の出力から順次得られたモデル予測系列YMに対して、
式(2)に基づいて補正が行われ、出力予測系列YP
順次得られる。
As described above, the process computer selects each parameter of the input series ΔU M in a predetermined order, and sequentially selects the input series one by one and inputs them to the sequential process model. . For the model prediction series Y M sequentially obtained from the output of the process model,
The correction is performed based on the equation (2), and the output prediction series Y P is sequentially obtained.

【0035】ステップ3 ステップ2でプロセスモデルから得られた将来の出力予
測系列YPと、ステップ1で求めた参照軌道yRにおける
将来時刻t+Lτから時刻t+(L+P)τ迄の区間の
値との差が最小となるような1つの入力系列を、最小2
乗法を用いて算出する。即ち、上記順次に算出される出
力予測系列YPの内、参照軌道yRによって規定される参
照軌道系列と最も近い出力を与える1つの出力予測系列
が、次に示す式(5)を用いて選択される。 Minimize┃YP−YR2 (5) ここで、YR は参照軌道系列である。
Step 3 The future output prediction series Y P obtained from the process model in Step 2 and the value of the section from the future time t + Lτ to the time t + (L + P) τ in the reference trajectory y R obtained in Step 1 One input sequence that minimizes the difference is
Calculate using the multiplication method. That is, one of the output prediction sequences Y P calculated in sequence, which gives the output closest to the reference trajectory sequence defined by the reference trajectory y R , is calculated using the following equation (5). To be selected. Minimize ┃Y P −Y R2 (5) where Y R is a reference trajectory sequence.

【0036】参照軌道系列YRは、現在の時刻における
出力から、例えば次の式で求めることが出来る。 YR=A・F・y(t)+(I−A)・Γ ここで、A、Γ、及びFは夫々、A:重みベクトル、
Γ:出力・目標値一致希望区間における目標値ベクト
ル、F:単位行列であり、以下の式で表される。なお、
式中αはパラメータで、0<α<1、γ(t)は時刻tに
おける目標値、Iは単位行列である。 A=[α,α2,・・・αPT F= diag[1,1,・・・,1]T Γ=[γ(t+L),・・・,γ(t+L+P-1)]T
The reference trajectory sequence Y R can be obtained from the output at the current time, for example, by the following equation. Y R = A · F · y (t) + (IA) · Γ where A, Γ, and F are A: weight vector,
Γ: target value vector in desired output / target value matching section, F: identity matrix, represented by the following equation. In addition,
In the equation, α is a parameter, 0 <α <1, γ (t) is a target value at time t, and I is a unit matrix. A = [α, α 2 , ... α P ] T F = diag [1,1, ..., 1] T Γ = [γ (t + L), ..., γ (t + L + P-1)] T

【0037】このようにして、将来の目標値に最も近い
出力を与えることが出来る一つの出力予測系列YPが求
められると、この出力予測系列を与える入力系列がパー
ジ流量を調節する操作量の系列として決定される。この
操作量の系列に基づいてパージ流量が順次選択される。
In this way, when one output prediction series Y P capable of giving the output closest to the future target value is obtained, the input series giving this output prediction series is the operation amount for adjusting the purge flow rate. Determined as a series. The purge flow rate is sequentially selected based on this series of manipulated variables.

【0038】2.プロセスゲインスケジューリング ヒドロホルミル化反応器において生産レートが変更され
た場合、プロセスの特性がそれに応じて変化し、特に式
(1)の伝達関数G(s)の係数KPであるプロセスゲ
インの変化が著しい。従って、生産レート変更時にも安
定して制御を維持するために、式(1)のプロセスモデ
ルにおけるプロセスゲインを自動的に変更する。この手
法はゲインスケジューリングと呼ばれる。本実施態様で
は、ゲインスケジューリングは以下のようにして行われ
る。
2. Process Gain Scheduling When the production rate is changed in a hydroformylation reactor, the characteristics of the process change accordingly, especially the change in process gain, which is the coefficient K P of the transfer function G (s) of equation (1). . Therefore, in order to maintain stable control even when the production rate is changed, the process gain in the process model of Expression (1) is automatically changed. This technique is called gain scheduling. In this embodiment, gain scheduling is performed as follows.

【0039】Ftをパージ調節弁からパージされるガス
のトータルパージ流量、FH2、FCO、及びFiを夫々、
トータルパージ流量中のH2の流量、CO流量、イナー
ト分流量とすると、 Ft=FH2+FCO+Fi (6) で示される。ここで、ACO、AH2及びAiを夫々、パー
ジガス中のCO濃度、H2濃度、及びイナート分濃度と
すると、式(6)から ACO=FCO/Ft=FCO/(FH2+FCO+Fi) (7) となる。ACOを全微分すれば、
F t is the total purge flow rate of the gas purged from the purge control valve, F H2 , F CO , and F i , respectively.
F t = F H2 + F CO + F i (6) where H 2 flow rate, CO flow rate, and inert flow rate in the total purge flow rate are given. Here, assuming that A CO , A H2, and A i are the CO concentration, H 2 concentration, and inert concentration in the purge gas, respectively, A CO = F CO / F t = F CO / (F H2 + F CO + F i ) (7) If A CO is fully differentiated,

【数1】 が得られる。式(8)に式(7)を代入すると、 dACO=1/Ft{-(FCO/Ft)・dFH2+(FH2/Ft+Fi/Ft)・dFCO}(9) となる。また、定義から、 ACO=FCO/Ft (10) AH2=FH2/Ft (11) である。[Equation 1] Is obtained. Substituting equation (7) into equation (8), dA CO = 1 / F t {-(F CO / F t ) .dF H2 + (F H2 / F t + F i / F t ) .dF CO } (9) Further, from the definition, A CO = F CO / F t (10) A H2 = F H2 / F t (11)

【0040】式(10)及び(11)において、定常状
態では原料ガス組成、反応温度はほとんど一定で反応が
安定しているので、流量変動に比して組成変動が無視で
きるとして、 dFH2=AH2・dFt (12) dFCO=ACO・dFt (13) が得られる。式(12)及び(13)を式(9)に代入
すると、 dACO=(Ai・ACO/Ft)・dFt (14) となり、従って次の式が得られる。 dACO/dFt=Ai・ACO/Ft (15)
The formula (10) and (11), the raw material gas composition in the steady state, the reaction temperature is almost constant in the reaction is stabilized, a composition variation compared to the flow rate fluctuation is negligible, dF H2 = A H2 · dF t (12) dF CO = A CO · dF t (13) is obtained. Substituting equations (12) and (13) into equation (9), dA CO = (A i · A CO / F t ) · dF t (14), and therefore the following equation is obtained. dA CO / dF t = A i · A CO / F t (15)

【0041】式(15)の左辺は、パージ流量の単位量
の変化に対するCO分圧の変化、即ち式(1)で定義し
ているプロセスゲインKPである。従って、 KP=Ai・ACO/Ft (16) と表される。プロセスゲインをこの式に従って変更する
ことにより、プロセス応答を正確に表現できる伝達関数
がその都度得られる。
The left side of the equation (15) is the change in the CO partial pressure with respect to the change in the unit amount of the purge flow rate, that is, the process gain K P defined by the equation (1). Therefore, it is expressed as K P = A i · A CO / F t (16). By changing the process gain according to this equation, a transfer function that can accurately represent the process response is obtained each time.

【0042】従って、一定周期で、プロセスデータ
i、ACO、及びFtを検出部から取り込み、上式(1
6)に従ってKPの値を求め、プロセスモデルのゲイン
Pの値を変化させることで、プロセスモデルにおける
ゲインスケジューリングが可能となる。
Therefore, the process data A i , A CO , and F t are fetched from the detection unit at a constant cycle, and the above equation (1
By obtaining the value of K P according to 6) and changing the value of the gain K P of the process model, gain scheduling in the process model becomes possible.

【0043】3.フィードフォワード制御 反応器中のCO分圧は、フィードオキソガス中の組成変
動の影響を受ける。そこで、フィードオキソガス中のC
O濃度変動を補償するために、フィードフォワード制御
を行いパージ流量uを制御する。ここで、Finをフィー
ドオキソガス流量、CCOをリサイクルガス中のCO分圧
(濃度)、及びBCOをフィードオキソガス中のCO濃度
とすると、反応器まわりのマスバランスより、 du/dt=(Fin/CCO)・dBCO/dt (17) が成立する。従って、フィードオキソガス中のCO分圧
COに変動が生じた場合には、式(17)に基づいてパ
ージ流量uを変化させることで、そのCO変動が補償さ
れる。
3. Feedforward control The CO partial pressure in the reactor is affected by compositional variations in the feed oxo gas. Therefore, C in the feed oxo gas
In order to compensate the O concentration fluctuation, feedforward control is performed to control the purge flow rate u. Here, assuming that F in is the feed oxo gas flow rate, C CO is the CO partial pressure (concentration) in the recycled gas, and B CO is the CO concentration in the feed oxo gas, the mass balance around the reactor gives du / dt. = (F in / C CO ) · dB CO / dt (17) holds. Therefore, when the CO partial pressure B CO in the feed oxo gas fluctuates, the CO fluctuation is compensated by changing the purge flow rate u based on the equation (17).

【0044】図面を参照して本発明を更に詳しく説明す
る。本発明の第一の実施態様のヒドロホルミル化反応の
制御方法は、例えば、従来技術で説明した図1の系統図
のシステムにおいて行われる。リサイクルガス中のCO
分圧の所望値を、PID制御装置における目標値として
設定し、この目標値及びリサイクルガス供給ライン13
内のCO濃度の検出量に基づき、反応器1から抜き出さ
れるリサイクルガスのパージ流量を調節する。パージ流
量の調節は、パージ調節弁9の開度調節によって行わ
れ、リサイクルガス中のCO濃度が、前記目標値に一致
するように制御される。
The present invention will be described in more detail with reference to the drawings. The method for controlling the hydroformylation reaction according to the first embodiment of the present invention is performed, for example, in the system shown in the system diagram of FIG. CO in recycled gas
A desired value of the partial pressure is set as a target value in the PID control device, and the target value and the recycled gas supply line 13 are set.
The purge flow rate of the recycled gas extracted from the reactor 1 is adjusted based on the detected amount of CO concentration in the reactor. The purge flow rate is adjusted by adjusting the opening degree of the purge control valve 9, and the CO concentration in the recycled gas is controlled so as to match the target value.

【0045】図3は本発明の第二の実施態様のヒドロホ
ルミル化反応の制御方法を実施するシステムの系統図を
示す。同図において、このシステムは、反応器1、気液
分離器2、パージ調節弁9、各系統配管、及び制御部8
を有しており、所定の位置には信号検出部及び操作部が
設けられ、制御用配線を介してこれらと制御部8とが結
ばれている。
FIG. 3 shows a systematic diagram of a system for carrying out the method for controlling the hydroformylation reaction according to the second embodiment of the present invention. In the figure, this system includes a reactor 1, a gas-liquid separator 2, a purge control valve 9, each system piping, and a control unit 8.
And a signal detection unit and an operation unit are provided at predetermined positions, and these are connected to the control unit 8 via a control wiring.

【0046】反応器1には、オレフィン供給ライン1
1、オキソガス供給ライン12が原料フィードのために
接続されており、オキソガス供給ライン12には水素ガ
ス供給ライン16が接続されている。反応器1には更
に、触媒供給ライン14、製品のアルデヒドを取り出す
ためのアルデヒド生成物抜出しライン15、気液分離器
2との間の連絡ライン17、18、及び気液分離器2か
らリサイクルガスを抜き出して反応器1に戻すためのリ
サイクルガス供給ライン13が接続されている。
The reactor 1 includes an olefin supply line 1
1. An oxo gas supply line 12 is connected for feeding a raw material, and a hydrogen gas supply line 16 is connected to the oxo gas supply line 12. The reactor 1 is further provided with a catalyst supply line 14, an aldehyde product withdrawal line 15 for removing product aldehyde, communication lines 17 and 18 with the gas-liquid separator 2, and a recycled gas from the gas-liquid separator 2. Is connected to a recycled gas supply line 13 for extracting and returning to the reactor 1.

【0047】リサイクルガス供給ライン13の気液分離
器2側には、リサイクルガスパージ調節弁9が設けられ
ており、このパージ調節弁9の出口側にはパージガス組
成分析計3及びリサイクルガスパージ流量計4が設置さ
れている。また、リサイクルガス供給ライン13には、
反応器1に供給されるリサイクルガス中のCO濃度分析
のためにCO分析計5が配置されている。オキソガス供
給ライン12には、オキソガスの流量を検出する流量計
6並びにその成分を測定するためのCO分析計7が配置
されている。
A recycle gas purge control valve 9 is provided on the gas-liquid separator 2 side of the recycle gas supply line 13, and a purge gas composition analyzer 3 and a recycle gas purge flow meter 4 are provided on the outlet side of the purge control valve 9. Is installed. In addition, in the recycled gas supply line 13,
A CO analyzer 5 is arranged for analyzing the concentration of CO in the recycled gas supplied to the reactor 1. In the oxo gas supply line 12, a flow meter 6 for detecting the flow rate of the oxo gas and a CO analyzer 7 for measuring its components are arranged.

【0048】制御部8は、反応プロセス全体を制御する
プロセスコンピュータで構成されており、機能的に、各
検出部にて検出されたデータを一旦記憶するデータ記憶
部81、フィードオキソガスの組成変動を補償するため
のフィードフォワード(FF)制御部82、リサイクル
ガス中のCO濃度をその目標値に従って制御するための
フィードバック(FB)制御部83、プロセスモデルを
算出するためのモデル算出部85、算出されたモデルが
格納されるモデル84、及びパージ流量コントローラ8
6から成る。フィードバック制御部83には、リサイク
ルガス中のCO濃度の目標値mが、必要に応じてオペレ
ータから入力される。制御部8は、DCS(分散型コン
ピュータシステム)として構成することができ、また、
各制御部の信号はDDC(直接デジタル制御)の制御信
号として出力することもできる。
The control unit 8 is composed of a process computer for controlling the entire reaction process, and functionally has a data storage unit 81 for temporarily storing the data detected by each detection unit, and a composition fluctuation of the feed oxo gas. A feedforward (FF) control unit 82 for compensating for the above, a feedback (FB) control unit 83 for controlling the CO concentration in the recycled gas according to its target value, a model calculation unit 85 for calculating a process model, a calculation 84 in which the stored model is stored, and the purge flow controller 8
It consists of six. The target value m of the CO concentration in the recycle gas is input to the feedback control unit 83 by the operator as necessary. The control unit 8 can be configured as a DCS (distributed computer system), and
The signal of each control unit can also be output as a DDC (direct digital control) control signal.

【0049】上記のように構成されたシステムにおい
て、反応器1には、各供給ライン11、12、13、1
4、16を経由して、オレフィン、オキソガス、リサイ
クルガス、触媒、及び水素ガスが、反応条件に応じた供
給レートで連続的に供給されている。反応器1内部で、
オレフィンとオキソガスとが、触媒の存在下に所定の温
度及び圧力下でヒドロホルミル化反応することにより、
ノルマルアルデヒド及びイソアルデヒドが所望の比率で
生成される。得られたアルデヒド生成物は、液状成分と
して反応器1の下部よりアルデヒド生成物抜出しライン
15を経由して連続的に抜き出される。
In the system configured as described above, the reactor 1 is provided with each supply line 11, 12, 13, 1
Olefin, oxo gas, recycle gas, catalyst, and hydrogen gas are continuously supplied via 4 and 16 at a supply rate according to the reaction conditions. Inside the reactor 1,
Olefin and oxo gas undergo a hydroformylation reaction in the presence of a catalyst at a predetermined temperature and pressure,
Normal aldehyde and isoaldehyde are produced in the desired ratio. The obtained aldehyde product is continuously withdrawn as a liquid component from the lower portion of the reactor 1 via the aldehyde product withdrawing line 15.

【0050】一方、反応器1内のガス状成分は、反応器
1の塔頂から抜出しライン17を経由して気液分離器2
に抜き出され、気液分離器2内で気液分離する。気液分
離器2内の液相は、液戻りライン18を経由して再び反
応器1内に戻り、また、気相のガス状成分は、リサイク
ルガス供給ライン13を経由して、反応器1にその底部
から戻される。
On the other hand, the gaseous component in the reactor 1 is withdrawn from the top of the reactor 1 via the line 17 and the gas-liquid separator 2
And is separated into gas and liquid in the gas-liquid separator 2. The liquid phase in the gas-liquid separator 2 returns to the reactor 1 again via the liquid return line 18, and the gaseous component in the gas phase passes via the recycle gas supply line 13 to the reactor 1 Returned from its bottom.

【0051】フィードオキソガスの組成変動は、フィー
ドフォワード制御部82からの操作信号jによって補償
できる。このフィードフォワード制御は、反応器1まわ
りのマスバランスより導出される前記式(17)に基づ
いて行われるものである。オキソガス中CO分析計7に
よって検出されるオキソガス中のCO濃度信号a、リサ
イクルガス中CO分析計5によって検出されるリサイク
ルガス中のCO濃度信号c、及びオキソガス流量計6に
よって検出されるオキソガス流量信号bの各信号は、一
旦データ記憶部81に取り込まれ、更にデータ記憶部8
1から、フィードフォワード制御用データeとしてフィ
ードフォワード制御部82内に取り込まれる。この信号
に基づいて、フィードフォワード制御部82はフィード
フォワード操作信号jを算出する。
The composition fluctuation of the feed oxo gas can be compensated by the operation signal j from the feed forward control unit 82. This feedforward control is performed based on the above equation (17) derived from the mass balance around the reactor 1. CO concentration signal a in oxo gas detected by CO analyzer in oxo gas 7, CO concentration signal c in recycled gas detected by CO analyzer in recycled gas 5, and oxo gas flow rate signal detected by oxo gas flow meter 6 Each signal of b is temporarily taken into the data storage unit 81, and further, the data storage unit 8
From 1, the data is fetched into the feedforward control unit 82 as feedforward control data e. Based on this signal, the feedforward control unit 82 calculates the feedforward operation signal j.

【0052】また、アルデヒド生成物のノルマルアルデ
ヒドとイソアルデヒドとの比率を所望の比率とするため
に、反応器1内に戻るリサイクルガスのCO濃度の目標
値が設定されている。この目標値に従う制御は、フィー
ドバック操作信号kに基づいて行われ、ガスパージ調節
弁9の開度を調節することによって、リサイクルガス中
のイナート成分(例えば主としてメタン成分)の放出量
を制御することで可能となる。
Further, in order to set the ratio of the normal aldehyde and the isoaldehyde of the aldehyde product to the desired ratio, the target value of the CO concentration of the recycled gas returned into the reactor 1 is set. The control according to this target value is performed based on the feedback operation signal k, and by controlling the opening degree of the gas purge control valve 9, the discharge amount of the inert component (for example, mainly methane component) in the recycled gas is controlled. It will be possible.

【0053】フィードバック操作信号kの算出は以下の
ようにして行われる。リサイクルガス中のCO分析計5
によって検出されるリサイクルガス中のCO濃度信号c
が、一旦データ記憶部81に取り込まれる。フィードバ
ック制御部83は、これらの信号をフィードバック制御
用データfとして一定周期で取り込む。CO分圧(濃
度)目標値mはフィードバック制御部83に記憶されて
いる。
The feedback operation signal k is calculated as follows. CO analyzer in recycled gas 5
CO concentration signal c in recycled gas detected by
However, it is temporarily stored in the data storage unit 81. The feedback control unit 83 takes in these signals as feedback control data f at regular intervals. The CO partial pressure (concentration) target value m is stored in the feedback control unit 83.

【0054】プロセスゲインの算出は以下のようにして
行なわれる。パージガス組成分析計3によって得られる
パージガス中の成分組成(CO及びイナート成分)を示
すパージガス組成信号n、及びリサイクルガスパージ流
量計4で検出されたパージガス流量信号dが、一旦デー
タ記憶部81に取り込まれる。モデル算出部85は、こ
れらの信号をプロセスモデル算出用データhとして一定
周期で取り込み、このデータに基づいて前記式(16)
の演算処理を行い、プロセスゲインを算出する。算出さ
れたプロセスゲインは、プロセスモデル変更情報iとし
てモデル84に与えられ、モデル84において、プロセ
スモデルの伝達関数(式(1))の変更に使用される。
フィードバック制御部83は、モデル84からこのプロ
セスモデル情報gを受けて、前記式(2)〜式(5)に
基づいて、演算処理を行う。この演算処理により、CO
の予測濃度とその目標値mとの差が最小となるリサイク
ルガスのパージ流量を調節する操作量が、フィードバッ
ク操作量kとして得られる。
The process gain is calculated as follows. The purge gas composition signal n indicating the component composition (CO and inert components) in the purge gas obtained by the purge gas composition analyzer 3 and the purge gas flow rate signal d detected by the recycle gas purge flow meter 4 are temporarily taken into the data storage unit 81. . The model calculation unit 85 takes in these signals as the process model calculation data h at regular intervals, and based on this data, the above equation (16)
Is calculated to calculate the process gain. The calculated process gain is given to the model 84 as the process model change information i, and is used in the model 84 to change the transfer function (equation (1)) of the process model.
The feedback control unit 83 receives the process model information g from the model 84 and performs arithmetic processing based on the equations (2) to (5). By this arithmetic processing, CO
An operation amount for adjusting the purge flow rate of the recycled gas that minimizes the difference between the predicted concentration and the target value m is obtained as the feedback operation amount k.

【0055】上記のように夫々算出されたフィードフォ
ワード操作量jとフィードバック操作量kとは、パージ
流量コントローラ86で加算されてその設定値とされ
る。この設定値は、リサイクルガスパージ調節弁9にそ
の開度調節のためのパージ流量操作信号lとして与えら
れる。なお、この構成に代えて、フィードフォワード操
作量j又はフィードバック操作量kの何れかを操作量と
してパージ調節弁9に与えてもよい。
The feedforward manipulated variable j and the feedback manipulated variable k calculated respectively as described above are added by the purge flow rate controller 86 to obtain the set value. This set value is given to the recycle gas purge control valve 9 as a purge flow rate operation signal 1 for adjusting the opening thereof. Instead of this configuration, either the feedforward manipulated variable j or the feedback manipulated variable k may be given to the purge control valve 9 as the manipulated variable.

【0056】[0056]

【実施例】以下に、本発明の制御方法を採用した実施例
及びこれと比較するための比較例について説明する。も
っとも、本発明はその要旨を越えない限りこれら実施例
での構成に限定されるものではない。
EXAMPLES Examples using the control method of the present invention and comparative examples for comparison therewith will be described below. However, the present invention is not limited to the configurations in these examples as long as the gist thereof is not exceeded.

【0057】実施例1 図1に示した系統図の機器構成で、第一の実施態様のヒ
ドロホルミル化反応の制御方法で反応制御を行った。そ
の制御における各信号の様子を図4の左側部分に「SP
Cオフ」として示した。この制御では、CO濃度目標値
21及びフィードオキソガス流量22を一定の値に固定
した。制御の結果得られたパージ流量23とリサイクル
ガス中のCO濃度検出値24とが夫々示されている。C
O濃度24は、特に大きな変動を生ずることもなく所定
の範囲内に良好に制御されている。
Example 1 With the equipment configuration of the system diagram shown in FIG. 1, reaction control was performed by the method for controlling the hydroformylation reaction of the first embodiment. The state of each signal in the control is shown in the left part of FIG.
"C off". In this control, the CO concentration target value 21 and the feed oxo gas flow rate 22 were fixed to constant values. The purge flow rate 23 and the CO concentration detection value 24 in the recycled gas obtained as a result of the control are shown respectively. C
The O concentration 24 is well controlled within a predetermined range without causing a large fluctuation.

【0058】実施例2 図3に示した系統図の構成で、第二の実施態様のヒドロ
ホルミル化反応の制御方法で反応制御を行った。その制
御で得られた結果を図4の右側部分に「SPCオン」と
して示した。制御においてまず、CO濃度の目標値21
を変化させ、引続きフィードオキソガス流量22を段階
的に変更した。その結果、パージ流量23は特にフィー
ドオキソガス流量22の変化によく追従し、CO濃度検
出値24はCO濃度目標値21を中心とする所定範囲に
良好に収まっている。
Example 2 The reaction was controlled by the method of controlling the hydroformylation reaction of the second embodiment with the constitution of the system diagram shown in FIG. The result obtained by the control is shown as "SPC on" in the right part of FIG. In the control, first, the CO concentration target value 21
And the feed oxo gas flow rate 22 was changed stepwise. As a result, the purge flow rate 23 particularly well follows the change in the feed oxo gas flow rate 22, and the CO concentration detection value 24 is well within a predetermined range centered on the CO concentration target value 21.

【0059】実施例3 図1に示した系統図の構成で、第一の実施態様のヒドロ
ホルミル化反応の制御方法を用いて、プロピレンの供給
量を10%増加させた場合の反応の制御性についてシミ
ュレーションにより調査した。この場合、オキソガスの
供給量を調節することで反応器内の圧力(全圧)を所定
圧に維持しながら、プロピレンの供給量を1時間かけて
10%増加させ、且つ、リサイクルガス中のCO濃度を
その目標値となるようにパージ流量を調節して反応器内
のCO濃度の調整を行なった。その結果、図5に示すよ
うに、プロピレンの反応速度、反応で得られるノルマル
ブチルアルデヒドとイソブチルアルデヒドの比(N/
I)、反応器圧力(全圧)、反応器内のCO分圧の挙動
は何れも所定の範囲内に収まっており、良好に制御され
た。
Example 3 Controllability of the reaction when the propylene supply amount was increased by 10% using the method for controlling the hydroformylation reaction of the first embodiment with the configuration of the system diagram shown in FIG. It was investigated by simulation. In this case, the supply amount of propylene is increased by 10% over 1 hour while maintaining the pressure (total pressure) in the reactor at a predetermined pressure by adjusting the supply amount of oxo gas, and the CO in the recycled gas is increased. The CO flow rate in the reactor was adjusted by adjusting the purge flow rate so that the concentration reached the target value. As a result, as shown in FIG. 5, the reaction rate of propylene, the ratio of normal butyraldehyde and isobutyraldehyde obtained by the reaction (N /
The behaviors of I), reactor pressure (total pressure), and CO partial pressure in the reactor were all within the predetermined ranges and were well controlled.

【0060】比較例1 リサイクルガスのパージ量の合計を実施例3と同じと
し、リサイクルガスのパージ流量を調節することなく、
一定の流量でパージを行なったこと以外は、実施例3と
同様の条件でシミュレーションを行なった。その結果を
図6に示す。同図に見るごとく、反応器内のCO分圧が
徐々に低下し、反応停止に至った。
Comparative Example 1 The total amount of recycled gas purged was the same as in Example 3, and the purged flow rate of recycled gas was not adjusted.
A simulation was performed under the same conditions as in Example 3 except that purging was performed at a constant flow rate. The result is shown in FIG. As shown in the figure, the partial pressure of CO in the reactor gradually decreased, and the reaction was stopped.

【0061】比較例2 更に、プロピレンの供給量との見合いでオキソガスを供
給し、且つ、反応器の圧力(全圧)をパージ流量の調節
で所定圧に維持したこと以外は、実施例3と同様の条件
を採用し、リサイクルガスのパージ量の合計を実施例3
と同じとして別のシミュレーションを行なった。その結
果を図7に示す。同図に見るごとく、反応器のCO分圧
を所定の範囲内に収めることが出来ず、このため、反応
で得られるブチルアルデヒドの生産比率N/Iを所定範
囲内に維持することが出来なかった。
Comparative Example 2 Further, as in Example 3, except that oxo gas was supplied in proportion to the supply amount of propylene and the pressure (total pressure) of the reactor was maintained at a predetermined pressure by adjusting the purge flow rate. The same conditions are adopted, and the total amount of purged recycled gas is calculated as in Example 3.
Another simulation was performed assuming the same as. The result is shown in FIG. 7. As shown in the figure, the CO partial pressure of the reactor could not be kept within the predetermined range, and therefore the production ratio N / I of butyraldehyde obtained by the reaction could not be kept within the predetermined range. It was

【0062】実施例4 図1に示した系統図の構成で、第一の実施態様のヒドロ
ホルミル化反応の制御方法を用いて、プロピレン中のプ
ロパン濃度を2.5%から5%に増加させた場合の反応
の制御性についてシミュレーションにより調査した。こ
の場合、オキソガスの供給量を調節することで反応器内
の圧力(全圧)を所定圧に維持し、且つ、リサイクルガ
ス中のCO濃度がその目標値となるようにリサイクルガ
スのパージ流量を調節することで、反応器内のCO濃度
の調整を行ないながら、プロピレン中のプロパン濃度を
2.5%から5%に瞬間的に増加させた。結果を図8に
示す。同図に見るごとく、プロピレンの反応速度、反応
で得られるノルマルブチルアルデヒドとイソブチルアル
デヒドの比(N/I)、反応器圧力(全圧)、反応器内
のCO分圧の挙動は、何れも所定の範囲内に収まってお
り、反応は良好に制御された。
Example 4 With the configuration of the system diagram shown in FIG. 1, the propane concentration in propylene was increased from 2.5% to 5% by using the method for controlling the hydroformylation reaction of the first embodiment. The controllability of the reaction in each case was investigated by simulation. In this case, the pressure (total pressure) in the reactor is maintained at a predetermined pressure by adjusting the supply amount of oxo gas, and the purge flow rate of the recycled gas is adjusted so that the CO concentration in the recycled gas becomes the target value. By adjusting the concentration of CO in the reactor, the concentration of propane in propylene was instantaneously increased from 2.5% to 5%. The results are shown in Fig. 8. As shown in the figure, the behaviors of the reaction rate of propylene, the ratio of normal butyraldehyde and isobutyraldehyde (N / I) obtained in the reaction, the reactor pressure (total pressure), and the CO partial pressure in the reactor are all It was within the prescribed range, and the reaction was well controlled.

【0063】比較例3 リサイクルガスのパージ量の合計を実施例4と同じとし
て、リサイクルガスのパージ流量を調節せず一定の流量
でパージを行なったこと以外は、実施例4と同様の条件
でシミュレーションを行なった。その結果を図9に示
す。同図に見るごとく、反応器内のプロパン分圧の上昇
に伴い、プロピレンの反応速度が低下し、それに起因し
てCO分圧が徐々に低下し、反応停止に至った。
Comparative Example 3 Under the same conditions as in Example 4, except that the total amount of purged recycle gas was the same as in Example 4 and that the purge flow rate of the recycled gas was not adjusted and the purge was performed at a constant flow rate. A simulation was performed. The result is shown in FIG. As shown in the figure, as the propane partial pressure in the reactor increased, the reaction rate of propylene decreased, and the CO partial pressure gradually decreased due to this, resulting in the termination of the reaction.

【0064】比較例4 更に、プロピレンの供給量との見合いでオキソガスを供
給し、且つ、反応器の圧力(全圧)をパージ流量で所定
圧に調節した以外は、実施例4と同様の条件を採用し、
リサイクルガスのパージ量の合計を実施例4と同じとし
て別のシミュレーションを行なった。その結果を図10
に示す。同図に見るごとく、反応器内のCO分圧が徐々
に上昇して所定の範囲内に収めることが出来ず、そのた
め、反応で得られるブチルアルデヒドの生産比率N/I
が徐々に低下して所定範囲内に維持することが出来なか
った。
Comparative Example 4 The same conditions as in Example 4 except that oxo gas was supplied in proportion to the amount of propylene supplied and the pressure (total pressure) in the reactor was adjusted to a predetermined pressure by the purge flow rate. Adopted
Another simulation was performed with the total amount of purged recycled gas being the same as in Example 4. The result is shown in FIG.
Shown in. As shown in the figure, the partial pressure of CO in the reactor gradually increased and could not be kept within the predetermined range. Therefore, the production ratio N / I of butyraldehyde obtained in the reaction was N / I.
Was gradually decreased and could not be maintained within the predetermined range.

【0065】[0065]

【発明の効果】以上説明したように、本発明によると、
反応系内の所望のCO分圧を目標値とし、検出されたC
O分圧と目標値とを比較して、反応器から抜き出される
リサイクルガスのパージ流量を調節することによって反
応器中のCO濃度を制御する構成を採用したことによ
り、前記CO分圧の目標値の変更に際して反応器中のC
O濃度が大きく振れることはなく、所望の値に目標値を
設定するのみで良好な制御が可能となるので、オペレー
タの負担が軽減される。
As described above, according to the present invention,
With the desired CO partial pressure in the reaction system as the target value, the detected C
By adopting a configuration in which the CO concentration in the reactor is controlled by comparing the O partial pressure and the target value and adjusting the purge flow rate of the recycled gas extracted from the reactor, the target CO partial pressure is obtained. C in the reactor when changing the value
The O concentration does not largely fluctuate, and good control can be performed only by setting a target value to a desired value, so the burden on the operator is reduced.

【0066】また、コンピュータ内に所定の伝達関数を
有するプロセスモデルを格納し、モデル予測制御を行う
構成を採用すれば、目標値の変更が特に急激な場合で
も、大きな制御の振れを伴うことなくその変更に対応し
て安定に制御できるので、変更を行うオペレータの熟練
度に拘らず安定なプロセス制御が特に容易となる。
Further, by adopting the configuration in which the process model having a predetermined transfer function is stored in the computer and the model predictive control is adopted, even if the target value is changed abruptly, a large control fluctuation does not occur. Since stable control can be performed in response to the change, stable process control is particularly easy regardless of the skill of the operator who makes the change.

【0067】上記伝達関数の係数を、プロセスから得ら
れたデータによって順次変更する構成を採用すれば、生
産レートが大きく変更された場合でも、プロセスは、オ
ペレータによる特別な操作を要することなく、安定な制
御を継続することができる。
By adopting a configuration in which the coefficient of the transfer function is sequentially changed according to the data obtained from the process, even if the production rate is largely changed, the process is stable without requiring any special operation by the operator. Control can be continued.

【0068】更に、所定の関数に基づいてパージ流量を
変化させてフィードオキソガスの組成の変動を補償する
構成を採用すれば、フィードオキソガスの組成の大きな
変動或いは相違にかかわらず、反応器中のCO濃度を所
望の範囲内に容易に制御できるので、所望の比率のアル
デヒドの生産が可能となる。
Further, if the composition for compensating the fluctuation of the composition of the feed oxo gas by changing the purge flow rate on the basis of a predetermined function is adopted, regardless of the large fluctuation or the difference of the composition of the feed oxo gas, The CO concentration of can be easily controlled within a desired range, so that a desired ratio of aldehyde can be produced.

【図面の簡単な説明】[Brief description of drawings]

【図1】従来及び本発明の第一の実施態様のヒドロホル
ミル化反応の制御方法を実施するシステムの構成を示す
系統図である。
FIG. 1 is a system diagram showing a configuration of a system for carrying out a method for controlling a hydroformylation reaction according to a conventional method and a first embodiment of the present invention.

【図2】本発明の制御を説明するためのグラフである。FIG. 2 is a graph for explaining the control of the present invention.

【図3】本発明の第二の実施態様のヒドロホルミル化反
応の制御方法を示すためのシステム系統図である。
FIG. 3 is a system diagram showing a method for controlling the hydroformylation reaction according to the second embodiment of the present invention.

【図4】本発明に基づいてヒドロホルミル化反応を制御
した実施例1及び実施例2で得られた制御結果を示すグ
ラフである。
FIG. 4 is a graph showing the control results obtained in Example 1 and Example 2 in which the hydroformylation reaction was controlled according to the present invention.

【図5】本発明に基づいてヒドロホルミル化反応を制御
した実施例3で得られた制御結果を示すグラフである
FIG. 5 is a graph showing the control results obtained in Example 3 in which the hydroformylation reaction was controlled according to the present invention.

【図6】比較例1で得られた制御結果を示すグラフであ
る。
6 is a graph showing the control results obtained in Comparative Example 1. FIG.

【図7】比較例2で得られた制御結果を示すグラフであ
る。
7 is a graph showing the control results obtained in Comparative Example 2. FIG.

【図8】本発明に基づいてヒドロホルミル化反応器を制
御した実施例4で得られた制御結果を示すグラフであ
る。
FIG. 8 is a graph showing the control results obtained in Example 4 in which the hydroformylation reactor was controlled according to the present invention.

【図9】比較例3で得られた制御結果を示すグラフであ
る。
FIG. 9 is a graph showing the control results obtained in Comparative Example 3.

【図10】比較例4で得られた制御結果を示すグラフで
ある。
10 is a graph showing the control results obtained in Comparative Example 4. FIG.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

1:ヒドロホルミル化反応器(反応器) 2:気液分離器 3:パージガス組成分析計 4:リサイクルガスパージ流量計 5:リサイクルガス中CO分析計 6:オキソガス流量計 7:オキソガス中CO分析計 8:制御部 9:リサイクルガスパージ調節弁 81:データ記憶部 82:フィードフォワード制御部 83:フィードバック制御部 84:モデル 85:モデル算出部 86:パージ流量コントローラ 1: Hydroformylation reactor (reactor) 2: Gas-liquid separator 3: Purge gas composition analyzer 4: Recycled gas purge flow meter 5: CO analyzer in recycled gas 6: Oxo gas flow meter 7: CO analyzer in oxo gas 8: Control unit 9: Recycle gas purge control valve 81: Data storage unit 82: Feedforward control unit 83: Feedback control unit 84: Model 85: Model calculation unit 86: Purge flow controller

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 木林 孝夫 岡山県倉敷市潮通3丁目10番地 三菱化 成株式会社水島工場内 (56)参考文献 特開 平7−53434(JP,A) 特開 平7−196571(JP,A) 特開 平6−262086(JP,A) 特開 平7−82203(JP,A) 特開 平4−273840(JP,A) 特開 平3−101633(JP,A) 特開 昭60−6630(JP,A) 特開 昭55−127335(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C07C 45/00 C07C 47/00 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (72) Inventor Takao Kibayashi 3-10 Shiodori, Kurashiki City, Okayama Prefecture Mitsubishi Kasei Co., Ltd. Mizushima Plant (56) Reference JP-A 7-53434 JP-A-7-196571 (JP, A) JP-A-6-262086 (JP, A) JP-A-7-82203 (JP, A) JP-A-4-273840 (JP, A) JP-A-3-101633 (JP , A) JP 60-6630 (JP, A) JP 55-127335 (JP, A) (58) Fields investigated (Int. Cl. 7 , DB name) C07C 45/00 C07C 47/00

Claims (7)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項1】 反応器中で触媒の存在下に、オレフィン
と、水素及び一酸化炭素を含むフィードオキソガス並び
に前記反応器から抜き出された後該反応器に戻されるリ
サイクルガスとをヒドロホルミル化反応させて、アルデ
ヒドを製造するヒドロホルミル化反応の制御方法におい
て、 ヒドロホルミル化反応を制御するための反応系内の一酸
化炭素分圧の目標値を設定し、 前記目標値に対応する一酸化炭素分圧を検出し、 前記検出される一酸化炭素分圧を前記目標値と比較し
て、前記リサイクルガスをパージガスとして放出するパ
ージ流量を調節することを特徴とするヒドロホルミル化
反応の制御方法。
1. Hydroformylation of an olefin, a feed oxo gas containing hydrogen and carbon monoxide, and a recycle gas withdrawn from the reactor and returned to the reactor in the presence of a catalyst in the reactor. In a method of controlling a hydroformylation reaction for producing an aldehyde by reacting, an objective value of carbon monoxide partial pressure in a reaction system for controlling a hydroformylation reaction is set, and a carbon monoxide content corresponding to the objective value is set. A method for controlling a hydroformylation reaction, comprising detecting a pressure, comparing the detected partial pressure of carbon monoxide with the target value, and adjusting a purge flow rate for releasing the recycle gas as a purge gas.
【請求項2】 前記反応器に戻されるリサイクルガスの
一酸化炭素分圧を前記検出される一酸化炭素分圧とする
ことを特徴とする請求項1に記載のヒドロホルミル化反
応の制御方法。
2. The method for controlling a hydroformylation reaction according to claim 1, wherein the carbon monoxide partial pressure of the recycled gas returned to the reactor is used as the detected carbon monoxide partial pressure.
【請求項3】 前記リサイクルガスを前記反応器に戻す
前に前記フィードオキソガスと合流させ、該合流させた
ガス中の一酸化炭素分圧を前記検出される一酸化炭素分
圧とすることを特徴とする請求項1に記載のヒドロホル
ミル化反応の制御方法。
3. The recycle gas is combined with the feed oxo gas before being returned to the reactor, and the carbon monoxide partial pressure in the combined gas is set as the detected carbon monoxide partial pressure. The method for controlling the hydroformylation reaction according to claim 1, which is characterized in that.
【請求項4】 前記パージ流量を調節するための操作量
を入力とし前記検出される一酸化炭素分圧の計算値を出
力とする所定の信号伝達関数を有し、前記ヒドロホルミ
ル化反応をシミレートするためのプロセスモデルをコン
ピュータ内に記憶させ、 所定の周期毎に順次生起する複数の入力から成る入力系
列を順次選択して前記プロセスモデルの入力とし、 前記プロセスモデルの出力に基づいて将来の出力系列を
順次算出し、 前記算出された将来の出力系列の内、予定された将来の
前記目標値との差異が小さな1つの出力系列を選定し、 前記選定された1つの出力系列に対応する前記入力系列
に基づいて前記操作量を設定することを特徴とする請求
項1乃至3の一に記載のヒドロホルミル化反応の制御方
法。
4. A method for simulating the hydroformylation reaction having a predetermined signal transfer function which receives an operation amount for adjusting the purge flow rate as an input and outputs the calculated value of the detected partial pressure of carbon monoxide. A process model for storing in the computer, select an input sequence consisting of a plurality of inputs that occur sequentially at a predetermined cycle as the input of the process model, and output a future output sequence based on the output of the process model. Of the calculated future output series, one output series having a small difference from the planned future target value is selected, and the input corresponding to the selected one output series is selected. The method for controlling a hydroformylation reaction according to claim 1, wherein the manipulated variable is set based on a series.
【請求項5】 前記1つの出力系列の選定が、最小2乗
法に従って行われることを特徴とする請求項4に記載の
ヒドロホルミル化反応の制御方法。
5. The method for controlling a hydroformylation reaction according to claim 4, wherein the one output series is selected according to a least square method.
【請求項6】 前記パージガスの流量及び組成に関連す
る信号を検出し、少なくとも該パージガスの流量及び組
成に関連する信号に基づいて前記信号伝達関数の係数を
算出することを特徴とする請求項4又は5に記載のヒド
ロホルミル化反応の制御方法。
6. The signal related to the flow rate and composition of the purge gas is detected, and the coefficient of the signal transfer function is calculated based on at least the signal related to the flow rate and composition of the purge gas. Or the method for controlling the hydroformylation reaction according to item 5.
【請求項7】 前記フィードオキソガスの流量及び組成
に関連する信号を更に検出し、該フィードオキソガスの
流量及び組成に関連する信号に更に基づいて、前記操作
量を決定することを特徴とする請求項1乃至6の一に記
載のヒドロホルミル化反応の制御方法。
7. The manipulated variable is further determined by further detecting a signal related to the flow rate and composition of the feed oxo gas, and further based on the signal related to the flow rate and composition of the feed oxo gas. A method for controlling a hydroformylation reaction according to claim 1.
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