JP3238565B2 - 触媒用メタルハニカム - Google Patents
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Description
用の触媒装置や化学プラントの触媒装置に用いられるメ
タルハニカムに関する。
ンエンジンの排気ガス淨化用の触媒装置にメタルハニカ
ムが用いられるケースが増えてきた。これは従来用いら
れてきたセラミックスハニカムに比べてメタルハニカム
の開孔率が大きいうえ、温度の上下が激しい環境下にお
いてもメタルハニカムは耐久性に優れているなどの利点
があるからである。このメタルハニカムは、耐熱性の優
れたステンレス鋼箔で厚さ50μm程度の平箔と、これ
を波付加工したものを重ね、これらを相互に接合したも
のである。
138号公報、特公昭54−15035号公報、特開昭
56−96726号公報などに記載されているように、
耐酸化性に優れたFe−Cr−Al系合金箔が用いられ
る。これらの箔は高温で表面に酸化アルミニウム皮膜を
生じてきわめて優れた耐酸化性を保持する。また接合方
法としては特開昭61−199574号公報の記載にあ
るようなろう付け、特開昭64−40180号公報の記
載にあるような抵抗溶接、特開昭54−13462号公
報の記載にあるようなレーザービーム溶接や電子ビーム
溶接など各種のものが用いられている。
されているFe−Cr−Al合金箔例えば20Cr−5
Al鋼箔は耐酸化性は優れているものの、その製造性は
きわめて悪く、製造コストが高い。また実使用環境は最
高でも800℃程度で使われる場合が多く、この材料の
持つ耐酸化性は過剰品質である場合が多い。また接合方
法もろう付けでは使用するろう材が高価で、これを行う
工程もバインダーの塗布→ろう材の付着→真空熱処理と
複雑を極める。抵抗溶接は生産性の低い製造方法で量産
には向かない。またレーザービーム溶接は溶接装置がき
わめて高価になるなどの欠点を有する。
300956号明細書や特開平1−270947号公報
の記載に示されている拡散接合の方法もあるが、触媒用
基体として必要な耐酸化性を箔材に確保しようとする
と、用いられる材料が前記のFe−Cr−Al系合金で
は、拡散接合を行うための真空熱処理において炉内のわ
ずかな酸素源(CO,H2 O)と反応して箔表面には極
く薄い酸化アルミニウムの皮膜が生じて、1200℃以
上の高温に加熱してもこれらの皮膜が拡散接合の障害と
なって、接合は局所的かつ不安定なものにならざるを得
ない。また特開平1−270947号公報に記載のSU
S410L,同430,同434等の通常のステンレス
鋼では箔材としての耐酸化性や高温強度が不足して自動
車排ガス用触媒の基材としての耐熱性に欠ける。更にジ
ィーゼル用の触媒では燃料中のSの濃度が高いため硫酸
露点腐食がハニカムに生じる場合があり、この場合には
上記ステンレス鋼では箔材の耐食性が不足して自動車排
ガス用触媒の基材として不十分である。
決すべくなされたもので、Cr−Mo系ステンレス鋼箔
を用いて比較的単純な接合方法で安価な触媒用メタルハ
ニカムを提供することを目的とする。
成すべくなされたもので、その要旨とするところは下記
の通りである。 (1)重量比で0.3〜3%のMoを含有し、かつAl
の含有量が不純物レベル〜0.8%であって、高温で酸
化アルミニウム皮膜を作らず酸化クロム皮膜を表面に生
成するフェライト系ステンレス鋼箔の平板と波板とを相
互に拡散接合または液相接合してなることを特徴とする
触媒用メタルハニカム。 (2)ステンレス鋼箔の化学組成が重量比で、 C :0.2%以下、 Si:1%以下、 Cr:11〜25%、 Mo:0.3〜3%、 Al:不純物レベル〜0.8%、 残部がFeおよび不可避不純物よりなる前項(1)記載
の触媒用メタルハニカム。 (3)ステンレス鋼箔の化学組成が重量比で C :0.2%以下、 Si:1%以下、 Cr:11〜25%、 Mo:0.3〜3%、 Al:不純物レベル〜0.8%、 およびYを含む希土類元素の1種または2種以上を合計
で0.01〜0.2%含み、残部がFeおよび不可避不
純物よりなる前項(1)記載の触媒用メタルハニカム。 (4)ステンレス鋼箔の化学組成が重量比で、 C :0.2%以下、 Si:1%以下、 Cr:11〜25%、 Mo:0.3〜3%、 Al:不純物レベル〜0.8%、 更に Ti:0.05〜0.5%、 Zr:0.05〜0.5%、 V :0.03〜0.5%、 W :0.5〜3%のいずれか1種または2種以上 を含み、残部がFeおよび不可避不純物よりなる前項
(1)記載の触媒用メタルハニカム。 (5)ステンレス鋼箔の化学組成が重量比で C :0.2%以下、 Si:1%以下、 Cr:11〜25%、 Mo:0.3〜3%、 Al:不純物レベル〜0.8%、 Yを含む希土類元素の1種または2種以上を合計で0.
01〜0.2%含み、更に Ti:0.05〜0.5%、 Zr:0.05〜0.5%、 V :0.03〜0.5%、 W :0.5〜3%のいずれか1種または2種以上 を含み、残部がFeおよび不可避不純物よりなることを
特徴とする請求項1記載の触媒用メタルハニカムであ
る。
において、箔材に必要な耐酸化性を維持しながら拡散〜
液相接合性を向上させるためにAlを低く限定したうえ
1%超〜3.5%のSiを添加することを提案したが、
その後の研究によりSiを1%以下にしてもMoを0.
3〜3%添加すれば必要な耐酸化性を維持しながら拡散
〜液相接合性を向上させ得ることを知見して本発明をな
したものである。更に本発明者らはジィーゼル用触媒で
問題になることがある硫酸露点腐食に対してもMo添加
が有効であることを知見して本発明に至ったものであ
る。すなわち、本発明はメタルハニカムの箔材として、
0.3〜3%のMoを含有するステンレス鋼箔を用いる
ことにより拡散または液相接合を容易にすると同時に必
要な耐酸化性を確保し、更にジィーゼル用触媒に使用す
ることも考慮して耐硫酸腐食性をも確保し、且つ比較的
工程の単純な拡散または液相接合を用いる際に障害とな
るアルミナ皮膜が生じないようにAl含有量を0.8%
以下に抑えることにより、拡散または液相接合をより低
い温度で円滑に行わしめるものである。 しかして本発
明はFe−Cr−Al合金系ステンレス鋼箔よりはるか
に製造性の良いCr−Mo系のステンレス鋼箔を用い
て、比較的工程の単純な拡散または液相接合をより低温
で行わしめることが可能であり、低コストのメタルハニ
カムを提供するものである。
鋼箔の成分を限定した理由を述べる。MoはAlやSi
を高位に含まないフェライト系ステンレス鋼において、
その耐酸化性を補強し、また高温強度を高めてハニカム
の耐熱疲労性を改善すると同時にアルミを低位に含有す
る鋼材でも酸化アルミニウム皮膜の形成を阻害して拡散
接合を容易にする。しかしながら0.3%未満ではそれ
らの添加効果が不足し、また3%超では材質が劣化する
ので添加量を0.3〜3%とした。またジィーゼル用の
触媒では硫酸露点腐食がハニカムに生じる場合があり、
この場合はMoを0.5%以上添加すると耐露点腐食性
が向上する。Siは不可避的に含有される元素で高めに
添加すれば鋼材の耐酸化性を向上させ、酸化アルミニウ
ム皮膜の形成を阻害する効果があるので拡散接合を容易
にするが、本発明においてはMoがこの役割を担ってい
るのでSiの範囲を1%以下とした。但しCrが18%
以下の場合は箔の耐酸化性を補強するためにSi含有量
を0.6%以上にするのが望ましい。
ると高温で酸化アルミニウムの保護性の皮膜を形成して
耐酸化性は向上するものの、本発明においては拡散また
は液相接合の妨げとなるため排除する。但し箔材の変態
点を使用温度より高温側にずらすために酸化アルミニウ
ム皮膜を作らない範囲内ですなわち0.8%以下のAl
を添加することができる。
を容易にするが、過剰に添加すると材質を劣化させるの
で上限を0.2%とした。Crはステンレス鋼の耐酸化
性を維持する基本的な元素で、11%未満では耐酸化性
が不足し、25%超では材質を硬くして製造性が悪くな
るので11〜25%とした。
善するので、本発明においては必要に応じて添加する。
但しその1種または2種以上の合計で0.01%未満で
は効果がなく、0.2%超では材料に疵をもたらすため
0.01〜0.2%とした。Ti,Zr,V,Wは夫々
箔材の高温強度を改善するので、必要に応じて添加す
る。夫々の下限値未満では添加効果が不充分で、上限を
超えると材質が硬くなり、製造性も悪くなる。また、N
bも高温強度改善のため0.1〜0.6%添加すること
ができる。
成の例を挙げた。本発明に使用される箔材の化学組成の
うち、Mn,P,Sについては特に規定していないが、
これらは通常のステンレス鋼に含有されるレベルであれ
ば問題はない。
部と平箔の接触面が固相のまま相互拡散を生じて接合す
るものである。また本発明でいう液相接合とは、上記の
接触面に塗布されたグラファイト粉などの融点降下剤に
より両表面が液相となり接合するものである。
箔を夫々作製し、一部を波付加工して波箔を得、平箔と
重ねて巻回して外径97mmφ、長さ100mmのハニカム
を作製した。更に外筒として19%Cr鋼の厚さ1.5
mmのステンレス鋼板で外径100mmφ、長さ100mmの
円筒を作り、この中に前記のハニカムを挿入した。これ
を真空中で1200℃×30分間の熱処理を行い、外筒
とハニカム最外周、ハニカム内の波板と平板を相互に拡
散接合させた。この際ハニカム内の全領域にわたって波
箔と平箔が接合されると、エンジンで使用中に熱疲労破
壊を生じ易いため、図1の断面図で模式的に示すよう
に、ハニカム体の斜線で示した部分3についてはハニカ
ムに巻回するときにチタニアを主成分とする拡散ストッ
プ材を塗布して、この部分については拡散接合が生じな
いようにした。図中1は、ハニカム体を収納した外筒、
2はハニカム体の接合する領域を示す。比較例として2
0Cr−5Al鋼の50μm厚の箔材を使用して前記の
ものと同様にしてハニカムを外筒に挿入して真空熱処理
を行った。
cc、4気筒のエンジンのエキゾーストパイプの途中に装
着して、5000mpm で全負荷運転して800℃×10
分加熱・エンジン停止20分冷却の冷熱試験を900回
行った。その結果表1のA,G,N,Rの箔を使用した
ものでは900回の冷熱試験後も特に異常はみられなか
ったのに対し、20Cr−5Alの箔を用いた比較例の
ものでは冷熱600回の点検時にハニカムの中央部の3
分の2程度が排ガスの出側にズレを生じていた。調査の
結果、前者のハニカムでは波箔の頂点と平箔は確実に拡
散接合しており、接合は面状に広がりを有していたが、
後者のものでは接合はまばらにしか行われておらず、し
かも接合している部分でも点状の接合しか行われていな
かった。すなわち、20Cr−5Alの箔では真空熱処
理中に酸化アルミニウムの皮膜が生じて、拡散接合が充
分に行われなかったことを示している。
学組成の50μm厚の箔を作製し、実施例−1と同様に
して金属基体を作製した。但し、この場合は接合すべき
波箔の頂点にはグラファイト粉をペースト状にして塗布
し、真空熱処理は1150℃で行った。同時に熱処理し
た調査用のハニカムを調べたところ、グラファイト粉を
塗布したところでは箔表面が溶融して液相接合が行われ
ていた。比較例としてSUS430(16%Cr鋼)の
50μm厚の箔を作製し、前記と同様にして金属基体を
作製した。
にしてエンジンベンチによる冷熱試験を行った。その結
果前者の金属基体は冷熱900回後も特段の異常はみと
められなかったが、後者のものでは、冷熱600回の点
検時に排ガスの入側のハニカム面の箔が部分的に黒変し
て一部が欠けて消失していたので試験を中止した。調査
の結果、後者の金属基体のハニカムでは拡散接合は充分
に行われていたが、ハニカムの内部がかなり酸化されて
一部に空洞が生じていた。すなわち、比較例のSUS4
30の箔では耐酸化性が不足であることを示している。
学組成の50μm厚の箔を作製し、実施例−1と同様に
して金属基体を作製した。比較例としてSUS430
(16%Cr鋼)の50μm厚の箔を作製し、前記と同
様にして金属基体を作製した。これらの金属基体から1
0mm×10mm×50mmの短冊状に注意深く切り出して試
験サンプルとし、ジィーゼル・エンジン用の触媒担体の
場合に生じる腐食環境を模擬した硫酸腐食試験を実施し
た。試験は700℃×1hrの大気中での前酸化処理を施
した後、150℃の硫酸主体の低PH溶液にディップし
乾燥するまでの4hrを1サイクルとするサイクル試験を
50サイクル実施した。その結果、本発明例の金属基体
では50サイクルの後も特段の異常は認められなかった
が、比較例のものでは腐食劣化状況が激しく箔材に穴が
貫通していた。すなわち、比較例のSUS430の箔で
は耐硫酸腐食性に不足があることを示している。
的安価な箔材を用いて単純な接合方法により低コストの
触媒用ハニカムを提供するもので、公害対策技術に寄与
するところが大である。
例を模式的に示す断面図。
Claims (5)
- 【請求項1】 重量比で0.3〜3%のMoを含有し、
かつAlの含有量が不純物レベル〜0.8%であって、
高温で酸化アルミニウム皮膜を作らず酸化クロム皮膜を
表面に生成するフェライト系ステンレス鋼箔の平板と波
板とを相互に拡散接合または液相接合してなることを特
徴とする触媒用メタルハニカム。 - 【請求項2】 ステンレス鋼箔の化学組成が、重量比で C :0.2%以下、 Si:1%以下、 Cr:11〜25%、 Mo:0.3〜3%、 Al:不純物レベル〜0.8%、 残部がFeおよび不可避不純物よりなることを特徴とす
る請求項1記載の触媒用メタルハニカム。 - 【請求項3】 ステンレス鋼箔の化学組成が、重量比で C :0.2%以下、 Si:1%以下、 Cr:11〜25%、 Mo:0.3〜3%、 Al:不純物レベル〜0.8%、 およびYを含む希土類元素の1種または2種以上を合計
で0.01〜0.2%含み、残部がFeおよび不可避不
純物よりなることを特徴とする請求項1記載の触媒用メ
タルハニカム。 - 【請求項4】 ステンレス鋼箔の化学組成が、重量比で C :0.2%以下、 Si:1%以下、 Cr:11〜25%、 Mo:0.3〜3%、 Al:不純物レベル〜0.8%、 更に Ti:0.05〜0.5%、 Zr:0.05〜0.5%、 V :0.03〜0.5%、 W :0.5〜3%のいずれか1種または2種以上 を含み、残部がFeおよび不可避不純物よりなることを
特徴とする請求項1記載の触媒用メタルハニカム。 - 【請求項5】 ステンレス鋼箔の化学組成が、重量比で C :0.2%以下、 Si:1%以下、 Cr:11〜25%、 Mo:0.3〜3%、 Al:不純物レベル〜0.8%、 Yを含む希土類元素の1種または2種以上を合計で0.
01〜0.2%含み、更に Ti:0.05〜0.5%、 Zr:0.05〜0.5%、 V :0.03〜0.5%、 W :0.5〜3%のいずれか1種または2種以上 を含み、残部がFeおよび不可避不純物よりなることを
特徴とする請求項1記載の触媒用メタルハニカム。
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