JP3203724B2 - アルカリ蓄電池用ニッケル電極とこれを用いたアルカリ蓄電池 - Google Patents
アルカリ蓄電池用ニッケル電極とこれを用いたアルカリ蓄電池Info
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Description
粉末を用いたアルカリ蓄電池用ニッケル電極およびかかる電極を
用いたアルカリ蓄電池に関するものであり、特に水酸化ニッケル
粉末の一部が添加元素で置換されたアルカリ蓄電池用ニッケル電
極およびかかる電極を用いたアルカリ蓄電池に関するもので
ある。
1つとしてγ-NiOOHの生成が挙げられる。このγ-NiOOH
はβ-NiOOHに較べ放電電位が低いことから、活物質とし
ての利用率が低く、そのため二段放電の発生や容量の低
下という問題がある。また、γ-NiOOHは見かけ密度が低
いためγ-NiOOHの生成は電極膨潤の原因となる。
細孔容積が0.1ml/g以下の高密度水酸化ニッケル粉末が用い
られるようになり、かかる高密度水酸化ニッケル粉末ではγ
-NiOOHの生成によって高密度性が崩壊し、著しい体積膨
張が生じるという問題がある。かかる問題を解消するた
めに本出願人は特開平1ー特開平2ー特開平2ーにおいて、内
部細孔容積が0.05ml/g以下の高密度水酸化ニッケル粉末を用
いたニッケル蓄電池についてγ-NiOOHの発生を防止する発明
を提案した。
人の出願に係る発明にあっては、0.05ml/g以下の高密度
水酸化ニッケル粉末を用いたニッケル蓄電池に対象が限定された
という点で改善する余地があり、加えて水酸化ニッケルの一
部を置換するために用いられる元素についても一部に限
定されてその実用性につき改善する余地があった。
てなされたものであって、活物質として内部細孔容積が
0.14ml/g以下の高密度水酸化ニッケル粉末を用い、γ-NiOOH
生成による電極膨潤の少ないニッケル電極、およびニッケル蓄電
池を提供することを目的とする。
以下の高密度水酸化ニッケル粉末は中和粉末に較べ比表面積
が小さく、電流密度が大きい。しかしその反面、結晶が
緻密であるため結晶内のフ゜ロトン移動の自由度が減少し、
その結果としてγ-NiOOHが生じ易くなっている。
電極を用いた蓄電池を大容量化するためには、水酸化ニッ
ケル粒子の比表面積および空孔容積を小さくする必要があ
るが、それと共にγ-NiOOHの生成を抑制して電極の膨潤
を防止するためには結晶内のフ゜ロトン移動の自由度を増加
させる必要がある。
させるには、結晶内部にフ゜ロトン移動のための経路を形成
すればよく、そのような経路を形成する方法としては水
酸化ニッケルの結晶格子に格子欠陥を形成し、結晶格子中に
転位を形成することが有効となる。本発明者らはかかる
知見に基づき本発明をなすに至った。
カリ蓄電池は水酸化ニッケル粉末を活物質粉末の主成分とする
アルカリ蓄電池用ニッケル電極において、前記水酸化ニッケル粉末は
内部細孔容積が0.14ml/g以下であり、かつ前記水酸化ニッ
ケル粉末は結晶格子が添加元素により一部置換された組織
を有することを特徴とする。
る一部置換は、元素比数においてNiが0.9以上0.99以下
とされ、添加元素は0.01以上0.10以下とされるのが好ま
しい。Niが0.9未満で添加元素が0.10を越える場合に
は、活物質としての水酸化ニッケルの特性が害され、一方Ni
が0.99を超え、添加元素が0.01未満である場合には、結
晶格子の添加元素による一部置換による電極膨潤効果が
不十分となるからである。
蓄電池は、水酸化ニッケル粉末を活物質粉末の主成分とする
アルカリ蓄電池用ニッケル電極において、水酸化ニッケル粉末の内部
細孔容積が0.14ml/g以下であり、かつ活物質粉末が元素
比数において以下に示す示性式を有することを特徴とす
る。 (Ni1-aXa)(OH)2 ただし、X:Zn、Mg、Cd、Baの内1種以上の元素の組み合わ
せ a:0.01≦a≦0.10
/g以下とするのが好ましい。蓄電池容量をさらに大きく
することができるからである。
ロームとするのが良い。細孔半径をこの範囲とすることに
よって水酸化ニッケル粉末の高密度化が図られるのみならず
その大きさのばらつきを無くし、電極特性の均質化が図
られるからである。
するのが良い。このようにすることによって、高密度化
が図られると共にフ゜ロトン移動の自由度を確保できるから
である。
状態で存在する様にするのがよい。それにより水酸化ニッ
ケルの結晶格子に歪ができ、結晶内のフ゜ロトンの移動の自由
度が大きくなり、電極の膨潤を防止することができる。
酸化ニッケルの結晶中のニッケルの一部を添加元素で置換し、添
加元素の固溶体を形成することによって、水酸化ニッケルの
結晶格子には転位が形成される。かかる転位が、フ゜ロトン
移動の経路となりフ゜ロトン移動の自由度が増大される。
活物質としての水酸化ニッケルの特性を損なうものであって
はならないということが条件となる。この条件を満たす
添加元素としてはZn、Mg、Cd、Baがある。またこれらによ
る水酸化ニッケル結晶格子中における置換がγ-NiOOHの生成
を抑制する効果を発揮するのは以下の示性式において0.
01≦aとなる場合である。 (Ni1-aXa)(OH)2(X:Zn、Mg、Cd、Baの1種以上)
の水酸化ニッケルの特性が損なわれることからa≦0.10とす
る必要がある。
質としての水酸化ニッケルの特性を最も大きくするために
は、0.02≦a≦0.08とするのが望ましく、最も望ましく
は0.04≦a≦0.06とするのが良い。
a)を選択し、本発明を実施した。
水溶液を混合した。 次に以上により得られた混合溶液にの水酸化ナトリウム水
溶液を滴下・撹拌しつつ、pHを常時11〜14の範囲にコントロ
ールしながら、ハ゛リウムの固溶体化した水酸化ニッケルを析出さ
せた。ここでこのようにpHを常時11〜14の範囲にコントロール
するのは、高濃度アルカリ溶液を用いてpHが14を越える場合
には、水酸化ニッケルが無秩序に析出し、得られる水酸化ニッ
ケル粉末の空孔容積が増大するからである。同様の観点か
ら、溶液の温度も40〜60℃に設定される。以上により得
られた水酸化ニッケル粒子の内部細孔容積は0.86ml/gであっ
た。
した。 次に以上の混合粉末に1wt%カルホ゛キシメチルセルロース水溶液を加
えて、流動性のあるヘ゜ースト液を作製した。 以上により得られたヘ゜ースト液を多孔度95%の耐アルカリ繊維
基板に所定量充填し、その後、乾燥・フ゜レス成型すること
によって、ニッケル電極を作製した。
を正極とし、 対極にカト゛ミウム電極を用いてこれを組み合わせてケーシン
ク゛内に配置し、 さらにそのケーシンク゛内に比重1.26の水酸化カリウム水溶液
を充分に注液して、流動する電解液を有するアルカリ蓄電池
を得た。なお、以上においてニッケル電極は化成することな
く蓄電池に組み込まれ、電解液を注入後1日以上放置さ
れる。それによりニッケル電極中のコハ゛ルト化合物は電解液中
に完全に溶解した後再析出し、かかるコハ゛ルト化合物によ
り集電体と活物質との間の導電性が保持される。したが
って、ニッケル電極にはニッケル粉末やク゛ラファイト粉末等の導電性
付加剤が含有される必要はない。
の生成量と添加元素の添加量との相関関係の測定を行っ
た。測定は以下の〜の手順で行った。 前述の本実施例(1)〜(3)のフ゜ロセスにより、Baの添加量
を種々に設定してニッケル電極を作製し、 そのニッケル電極を用いてアルカリ蓄電池を作製した。それに
より得られた蓄電池を24時間放置し、 一酸化コハ゛ルトを溶解再析出させた後、 温度20℃において1.0CAの高電流密度で充電し、充電
末期の極板におけるγ-NiOOH生成量をX線回折によって
測定した。
たBa添加量すなわち(Ni1-aBaa)(OH)2におけるa値との関
係を示す。図に示すように水酸化ニッケル粒子の結晶中への
Baの添加が増加するほど、γ-NiOOHの生成量が多くな
り、添加による効果が大きくなることがわかる。ただ
し、図に示されるようにa=0.01程度の小量の添加でもγ
-NiOOHの生成を抑制する効果は発揮される。
る添加金属としてZn,Cd,Mg,Baを用いこれらを単独に若
しくは組み合わせて添加比率を種々に設定し、アルカリ蓄電
池を得た。これらの蓄電池を電解液注液後24時間放置
し、温度20℃において1.0CAの高電流密度で充電し、充
電末期の極板におけるγ-NiOOH生成量をX線回折によっ
て測定した。さらにその時点における電極の一定方向の
厚みをマイクロメータによって測定し、電極の最初の厚みとの
差を電極膨張の評価ハ゜ラメーターとした。γ-NiOOHの生成量
と電極膨張との関係を図2に示す。なお、図2には各添加
元素の添加量を併せて示す。
iOOHの生成と電極膨張とには相関関係があり、10%まで
の固溶体添加により電極膨張の抑制効果が認められる。
ただし、固溶元素を過剰に添加する場合には、具体的に
は示性式(Ni1-aBaa)(OH)2におけるa値がa≧0.10となる
場合には、活物質である水酸化ニッケルのエネルキ゛ー密度が低下
するのみならず、水酸化ニッケル結晶の固溶限界を越え、結
晶に遊離層が生成されるという弊害がある。
はなく、例えば集電体と活物質との間の導電性を保持す
るために添加される添加剤は一酸化コハ゛ルトには限られ
ず、α-Co(OH)2、β-Co(OH)2、酢酸コハ゛ルトあるいは金属コ
ハ゛ルト粉末等アルカリ電解液に溶解してCo(II)錯イオンを生成す
るものであれば良い。ただし、以上の中でα-Co(OH)2、
β-Co(OH)2は一酸化コハ゛ルトと同様な効果を生じるが、金
属コハ゛ルト粉末により得られる効果は二価コハ゛ルト化合物粉末
の場合に比べ小さくなる傾向が認められる。
容積が0.14ml/g以下の水酸化ニッケルを主成分とする活物質
粉末が元素比数において(Ni1-aXa)(OH)2(ただし、X:Z
n、Mg、Cd、Baの内1種以上の元素の組み合わせ、a:0.01
≦a≦0.10)なる示性式を有するものとしたので、高容
量でγ-NiOOH生成による電極膨潤の少ないニッケル電極、お
よびニッケル蓄電池を提供することができる。
示す。 図2 固溶元素の添加量及びγ-NiOOHの生成量と電極膨
潤との関係を示す。
Claims (7)
- 【請求項1】 水酸化ニッケル粉末を活物質粉末の主成
分とするアルカリ蓄電池用ニッケル電極において、前記
水酸化ニッケル粉末は内部細孔容積が0.14ml/g以下であ
り、かつ前記水酸化ニッケル粉末は結晶格子がBa、また
はBa とZn、Cd及びMgからなる群から選択される一種以
上の元素、により一部置換された組織を有することを特
徴とするアルカリ蓄電池用ニッケル電極。 - 【請求項2】 前記水酸化ニッケル粉末の結晶格子のNi
の一部がBa、またはBa とZn、Cd及びMgからなる群から
選択される一種以上の元素、によって置換されており、
Niと置換元素の和に占めるNiの比率が0.9以上0.99以下
であることを特徴とする請求項1に記載のアルカリ蓄電
池用ニッケル電極。 - 【請求項3】 水酸化ニッケル粉末を活物質粉末の主成
分とするアルカリ蓄電池用ニッケル電極において、前記
水酸化ニッケル粉末の内部細孔容積が0.14ml/g以下であ
り、かつ前記活物質粉末が元素比数において以下に示す
示性式を有することを特徴とするアルカリ蓄電池用ニッ
ケル電極。 (Ni1-a X a)(OH)2 ただし、 X:Ba、またはBa とZn、Cd及びMgからなる群
から選択される一種以上の元素 a:0.01≦a≦0.10 - 【請求項4】 前記水酸化ニッケル粉末の細孔半径が15
〜30オンク゛ストロームであり、かつ比表面積が15〜30
m2/gである請求項1乃至請求項3の何れかに記載のアルカ
リ蓄電池用ニッケル電極。 - 【請求項5】 前記示性式に示すXが水酸化ニッケル結晶
中で固溶状態で存在する請求項3記載のアルカリ蓄電池
用ニッケル電極。 - 【請求項6】 水酸化ニッケル粉末を活物質粉末の主成
分とするニッケル電極を用いたアルカリ電池において、
前記水酸化ニッケル粉末は内部細孔容積が0.14ml/g以下
であり、かつ前記水酸化ニッケル粉末は結晶格子がBa、
またはBa とZn、Cd及びMgからなる群から選択される一
種以上の元素、により一部置換された組織を有すること
を特徴とするアルカリ蓄電池。 - 【請求項7】 水酸化ニッケル粉末を活物質粉末の主成
分とするニッケル電極を用いたアルカリ蓄電池におい
て、前記水酸化ニッケル粉末の内部細孔容積が0.14ml/g
以下であり、かつ前記活物質粉末が元素比数において(N
i1-a Xa)(OH)2(ただし、X:Ba、またはBa とZn、Cd及
びMgからなる群から選択される一種以上の元素、a:0.
01≦a≦0.10)なる示性式を有するものとされ、さら
に、前記水酸化ニッケル粉末の細孔半径が15〜30オンク
゛ストロームであり、かつ比表面積が15〜30m2/gである
ことを特徴とするアルカリ蓄電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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JP35916291A JP3203724B2 (ja) | 1991-12-28 | 1991-12-28 | アルカリ蓄電池用ニッケル電極とこれを用いたアルカリ蓄電池 |
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Publications (2)
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JPH05182662A JPH05182662A (ja) | 1993-07-23 |
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Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP35916291A Expired - Lifetime JP3203724B2 (ja) | 1991-12-28 | 1991-12-28 | アルカリ蓄電池用ニッケル電極とこれを用いたアルカリ蓄電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
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Families Citing this family (4)
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US6566008B2 (en) | 1997-01-30 | 2003-05-20 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Sealed alkaline storage battery |
CN100361330C (zh) * | 1997-01-30 | 2008-01-09 | 三洋电机株式会社 | 密封碱性蓄电池 |
WO2001097305A1 (fr) | 2000-06-16 | 2001-12-20 | Matsushita Electric Industrial Co., Ltd. | Matiere active d'anode pour accumulateur alcalin, anode comprenant cette matiere et accumulateur alcalin |
JP4330832B2 (ja) | 2001-12-07 | 2009-09-16 | パナソニック株式会社 | アルカリ蓄電池用正極活物質、正極ならびにアルカリ蓄電池 |
-
1991
- 1991-12-28 JP JP35916291A patent/JP3203724B2/ja not_active Expired - Lifetime
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