JP3182873B2 - 液晶組成物および液晶表示素子 - Google Patents
液晶組成物および液晶表示素子Info
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- JP3182873B2 JP3182873B2 JP13086392A JP13086392A JP3182873B2 JP 3182873 B2 JP3182873 B2 JP 3182873B2 JP 13086392 A JP13086392 A JP 13086392A JP 13086392 A JP13086392 A JP 13086392A JP 3182873 B2 JP3182873 B2 JP 3182873B2
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- alkoxy
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、表示素子等に用いられ
る液晶表示素子に使用する液晶組成物およびこの液晶組
成物を用いた液晶表示素子に関する。
る液晶表示素子に使用する液晶組成物およびこの液晶組
成物を用いた液晶表示素子に関する。
【０００２】
【従来の技術】液晶に二色性色素を添加するゲストホス
ト効果を利用した液晶表示素子は１）視野角が広い、
２）色素の選択により多彩な表示色が容易に実現でき
る、３）偏光板を必ずしも必要としないため明るい表示
が可能などの特徴を有するため、特に中〜大型表示に適
した表示素子として注目されている。
ト効果を利用した液晶表示素子は１）視野角が広い、
２）色素の選択により多彩な表示色が容易に実現でき
る、３）偏光板を必ずしも必要としないため明るい表示
が可能などの特徴を有するため、特に中〜大型表示に適
した表示素子として注目されている。
【０００３】従来、液晶に二色性色素を添加するゲスト
ホスト効果を利用した表示素子は高いコントラスト、長
い寿命、低温での安定性および多彩な色相を同時に満足
させることは困難であった。特に誘電率異方性（Δε）
が負のネマチック液晶化合物や混合物（Ｎｎ型液晶材
料）をホストとして用いたゲストホスト液晶組成物にお
いては、特にコントラスト、耐光性や低温での安定性、
更にはＮｎ型液晶材料に対する充分な溶解性の点で良好
な色素の組合せを見出すことは非常に困難であった。こ
れらの原因の一つは、単独で二色性、耐光性および溶解
性の共に優れた二色性色素が少ない一方、複数の色素を
配合した場合には、いずれかの色素の光劣化、特に紫外
線による劣化がしばしば促進され、色素を単独で用いた
場合よりも耐光性が低下してしまうことがあり、この現
象はアゾ色素とアントラキノン色素を配合した場合に顕
著であった。
ホスト効果を利用した表示素子は高いコントラスト、長
い寿命、低温での安定性および多彩な色相を同時に満足
させることは困難であった。特に誘電率異方性（Δε）
が負のネマチック液晶化合物や混合物（Ｎｎ型液晶材
料）をホストとして用いたゲストホスト液晶組成物にお
いては、特にコントラスト、耐光性や低温での安定性、
更にはＮｎ型液晶材料に対する充分な溶解性の点で良好
な色素の組合せを見出すことは非常に困難であった。こ
れらの原因の一つは、単独で二色性、耐光性および溶解
性の共に優れた二色性色素が少ない一方、複数の色素を
配合した場合には、いずれかの色素の光劣化、特に紫外
線による劣化がしばしば促進され、色素を単独で用いた
場合よりも耐光性が低下してしまうことがあり、この現
象はアゾ色素とアントラキノン色素を配合した場合に顕
著であった。
【０００４】しかしながら、現在の二色性色素は概して
イエロー系、レッド系はアゾ色素が優れ、ブルー系色素
はアントラキノン系色素が優れているためブラック、ブ
ラウン、ダークブルーなどイエロー系、レッド系および
ブルー系の色素を配合することが必要な色相について
は、特にコントラストと長寿命および低温での安定性並
びに高い表示濃度を実現させることが難しいという問題
があった。
イエロー系、レッド系はアゾ色素が優れ、ブルー系色素
はアントラキノン系色素が優れているためブラック、ブ
ラウン、ダークブルーなどイエロー系、レッド系および
ブルー系の色素を配合することが必要な色相について
は、特にコントラストと長寿命および低温での安定性並
びに高い表示濃度を実現させることが難しいという問題
があった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記の従来
の問題点を解決し得るカラー液晶組成物および液晶表示
素子の提供を目的とする。
の問題点を解決し得るカラー液晶組成物および液晶表示
素子の提供を目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、ホスト液晶の
誘電率異方性が負であり、かつ、コントラストと寿命及
び低温での安定性の優れるゲストホスト型液晶組成物に
関する。すなわち本発明は、Ｎｎ型液晶材料並びに前記
請求項１に記載の（Ａ）群、（Ｂ）群及び（Ｃ）群で示
される二色性色素を各群から少なくとも一種ずつ含むこ
とを特徴とする液晶組成物およびこれら液晶組成物を少
なくとも一方が透明な電極基板間に挟持することを特徴
とした液晶表示素子に存する。
誘電率異方性が負であり、かつ、コントラストと寿命及
び低温での安定性の優れるゲストホスト型液晶組成物に
関する。すなわち本発明は、Ｎｎ型液晶材料並びに前記
請求項１に記載の（Ａ）群、（Ｂ）群及び（Ｃ）群で示
される二色性色素を各群から少なくとも一種ずつ含むこ
とを特徴とする液晶組成物およびこれら液晶組成物を少
なくとも一方が透明な電極基板間に挟持することを特徴
とした液晶表示素子に存する。
【０００７】本発明の液晶組成物及び液晶素子はホスト
液晶に４−シアノ−４，４′−ジアルキル−１，１′−
ビシクロヘキサンや１，４−ビス（４−アルキル−１−
シクロヘキシル）−１−シクロヘキサンカルボニトリル
などを主成分とする、誘電率異方性が負のホスト液晶混
合物を用いた場合に特に有効である。本発明を更に詳細
に説明すれば、前示一般式［Ｉ］におけるＲ1 及び一般
式［II］におけるＲ6 、Ｒ7 としては、水素原子；メチ
ル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、
ヘキシル基、オクチル基、ノニル基、ドデシル基などの
直鎖状又は分枝状のアルキル基；メトキシメチル基、ブ
トキシメチル基、エトキシエチル基、ブトキシエチル基
等の直鎖状又は分枝状のアルコキシアルキル基；メトキ
シ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基、ペント
キシ基、オクトキシ基等の直鎖状又は分枝状のアルコキ
シ基；塩素原子、フッ素原子、臭素原子等のハロゲン原
子；これらのアルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子
又はアルキル基で置換されていてもよいシクロヘキシル
基もしくはフェニル基が挙げられ、一般式［Ｉ］におけ
るＲ2 としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブ
チル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、ノニル
基、ドデシル基などの直鎖状又は分枝状のアルキル基；
メトキシメチル基、ブトキシメチル基、エトキシエチル
基、ブトキシエチル基等の直鎖状又は分枝状のアルコキ
シアルキル基；シクロヘキシルメチル基、ブチルシクロ
ヘキシルメチル基、クロロシクロヘキシルメチル基、フ
ェニルメチル基、ブチルフェニルメチル基、オクチルフ
ェニルメチル基、クロロフェニルメチル基等のアルキル
基、アルコキシアルキル基、アルコキシ基もしくはハロ
ゲン原子で置換されていてもよいシクロヘキシルメチル
基もしくはベンジル基が挙げられ、Ｒ4 とＲ5 が互いに
連結して形成する芳香環としては、ナフタレン環があげ
られる。前示一般式［III ］及び一般式［IV］における
Ｒ8 〜Ｒ10としては、水素原子；メチル基、エチル基、
プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オク
チル基、ノニル基、ドデシル基などの直鎖状又は分枝状
のアルキル基；メトキシメチル基、ブトキシメチル基、
エトキシエチル基、ブトキシエチル基等の直鎖状又は分
枝状のアルコキシアルキル基；メトキシ基、エトキシ
基、プロポキシ基、ブトキシ基、ペントキシ基、オクト
キシ基等の直鎖状又は分枝状のアルコキシ基；フッ素原
子、塩素原子、臭素原子等のハロゲン原子又は、これら
の基が置換シクロヘキシル基、及び置換フェニル基の置
換基としても挙げられる。
液晶に４−シアノ−４，４′−ジアルキル−１，１′−
ビシクロヘキサンや１，４−ビス（４−アルキル−１−
シクロヘキシル）−１−シクロヘキサンカルボニトリル
などを主成分とする、誘電率異方性が負のホスト液晶混
合物を用いた場合に特に有効である。本発明を更に詳細
に説明すれば、前示一般式［Ｉ］におけるＲ1 及び一般
式［II］におけるＲ6 、Ｒ7 としては、水素原子；メチ
ル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、
ヘキシル基、オクチル基、ノニル基、ドデシル基などの
直鎖状又は分枝状のアルキル基；メトキシメチル基、ブ
トキシメチル基、エトキシエチル基、ブトキシエチル基
等の直鎖状又は分枝状のアルコキシアルキル基；メトキ
シ基、エトキシ基、プロポキシ基、ブトキシ基、ペント
キシ基、オクトキシ基等の直鎖状又は分枝状のアルコキ
シ基；塩素原子、フッ素原子、臭素原子等のハロゲン原
子；これらのアルキル基、アルコキシ基、ハロゲン原子
又はアルキル基で置換されていてもよいシクロヘキシル
基もしくはフェニル基が挙げられ、一般式［Ｉ］におけ
るＲ2 としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブ
チル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、ノニル
基、ドデシル基などの直鎖状又は分枝状のアルキル基；
メトキシメチル基、ブトキシメチル基、エトキシエチル
基、ブトキシエチル基等の直鎖状又は分枝状のアルコキ
シアルキル基；シクロヘキシルメチル基、ブチルシクロ
ヘキシルメチル基、クロロシクロヘキシルメチル基、フ
ェニルメチル基、ブチルフェニルメチル基、オクチルフ
ェニルメチル基、クロロフェニルメチル基等のアルキル
基、アルコキシアルキル基、アルコキシ基もしくはハロ
ゲン原子で置換されていてもよいシクロヘキシルメチル
基もしくはベンジル基が挙げられ、Ｒ4 とＲ5 が互いに
連結して形成する芳香環としては、ナフタレン環があげ
られる。前示一般式［III ］及び一般式［IV］における
Ｒ8 〜Ｒ10としては、水素原子；メチル基、エチル基、
プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オク
チル基、ノニル基、ドデシル基などの直鎖状又は分枝状
のアルキル基；メトキシメチル基、ブトキシメチル基、
エトキシエチル基、ブトキシエチル基等の直鎖状又は分
枝状のアルコキシアルキル基；メトキシ基、エトキシ
基、プロポキシ基、ブトキシ基、ペントキシ基、オクト
キシ基等の直鎖状又は分枝状のアルコキシ基；フッ素原
子、塩素原子、臭素原子等のハロゲン原子又は、これら
の基が置換シクロヘキシル基、及び置換フェニル基の置
換基としても挙げられる。
【０００８】また本発明に用いるＮｎ型液晶化合物とし
ては、下記構造式で示されるようなそれ自体負の誘電異
方性を有する各種液晶化合物単独およびこれらを含む負
の誘電異方性の混合物が挙げられる。
ては、下記構造式で示されるようなそれ自体負の誘電異
方性を有する各種液晶化合物単独およびこれらを含む負
の誘電異方性の混合物が挙げられる。
【０００９】
【化５】
【００１０】（式中、Ｒ′、Ｒ″はそれぞれ単独にアル
キル基、アルコキシ基、アルコキシアルキル基、アルキ
ルフェニル基、アルコキシアルキルフェニル基、アルコ
キシフェニル基、アルキルシクロヘキシル基、アルコキ
シアルキルシクロヘキシル基、アルキルシクロヘキシル
フェニル基、アルキルフェニルアルキル基、アルコキシ
アルキルフェニルアルキル基、アルキルシクロヘキシル
アルキル基、アルコキシアルコキシシクロヘキシルアル
キル基、アルコキシフェニルアルキル基、アルキルシク
ロヘキシルフェニルアルキル基を示し、さらにアルキル
鎖、アルコキシ鎖中に光学活性中心を有しても良い。Ｘ
は水素原子、シアノ基、フッ素原子、塩素原子などのハ
ロゲン原子を示し、又、Ｒ′、Ｒ″中のフェニル残基
は、シアノ基、フッ素原子、塩素原子などのハロゲン原
子でさらに置換されていても良い。又各式中のフェニル
基は１個または２個のシアノ基、フッ素原子、塩素原子
等のハロゲン原子でさらに置換されていても良い。）前
記の液晶化合物はコレステリルノナノエートのような光
学活性物質、紫外線吸収剤、酸化防止剤などの添加物を
含有しても良い。
キル基、アルコキシ基、アルコキシアルキル基、アルキ
ルフェニル基、アルコキシアルキルフェニル基、アルコ
キシフェニル基、アルキルシクロヘキシル基、アルコキ
シアルキルシクロヘキシル基、アルキルシクロヘキシル
フェニル基、アルキルフェニルアルキル基、アルコキシ
アルキルフェニルアルキル基、アルキルシクロヘキシル
アルキル基、アルコキシアルコキシシクロヘキシルアル
キル基、アルコキシフェニルアルキル基、アルキルシク
ロヘキシルフェニルアルキル基を示し、さらにアルキル
鎖、アルコキシ鎖中に光学活性中心を有しても良い。Ｘ
は水素原子、シアノ基、フッ素原子、塩素原子などのハ
ロゲン原子を示し、又、Ｒ′、Ｒ″中のフェニル残基
は、シアノ基、フッ素原子、塩素原子などのハロゲン原
子でさらに置換されていても良い。又各式中のフェニル
基は１個または２個のシアノ基、フッ素原子、塩素原子
等のハロゲン原子でさらに置換されていても良い。）前
記の液晶化合物はコレステリルノナノエートのような光
学活性物質、紫外線吸収剤、酸化防止剤などの添加物を
含有しても良い。
【００１１】本発明の液晶組成物は前記（Ａ）群、
（Ｂ）群及び（Ｃ）群の各々の群から少なくとも一種ず
つ選ばれる色素を前記のＮｎ型液晶材料に溶解させるこ
とにより、容易に調整することができる。色素の使用量
は液晶材料に対して０．１〜１５重量％、好ましくは
０．５〜５重量％である。
（Ｂ）群及び（Ｃ）群の各々の群から少なくとも一種ず
つ選ばれる色素を前記のＮｎ型液晶材料に溶解させるこ
とにより、容易に調整することができる。色素の使用量
は液晶材料に対して０．１〜１５重量％、好ましくは
０．５〜５重量％である。
【００１２】このように調整された液晶組成物を、少な
くとも一方が透明な電極基板間に挟持させることによ
り、例えば、「液晶デバイスハンドブック、日本学術振
興会第１４２委員会編、日刊工業新聞社発行、第３１５
頁から第３２９頁」等に記載されているホメオトロピッ
ク配向型Ｎｎ液晶ゲストホスト、傾斜配向型Ｎｎ液晶ゲ
ストホスト、相転移型ゲストホストや「液晶デバイスハ
ンドブック、日本学術振興会第１４２委員会編、日刊工
業新聞社発行、第３６７頁から第３７０頁」等に記載さ
れている高分子分散型ゲストホストなどのゲストホスト
効果を応用した各種表示素子を構成することができる。
くとも一方が透明な電極基板間に挟持させることによ
り、例えば、「液晶デバイスハンドブック、日本学術振
興会第１４２委員会編、日刊工業新聞社発行、第３１５
頁から第３２９頁」等に記載されているホメオトロピッ
ク配向型Ｎｎ液晶ゲストホスト、傾斜配向型Ｎｎ液晶ゲ
ストホスト、相転移型ゲストホストや「液晶デバイスハ
ンドブック、日本学術振興会第１４２委員会編、日刊工
業新聞社発行、第３６７頁から第３７０頁」等に記載さ
れている高分子分散型ゲストホストなどのゲストホスト
効果を応用した各種表示素子を構成することができる。
【００１３】
【実施例】以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明
するが、その要旨を越えない限り以下に限定されるもの
ではない。 前記一般式［Ｉ］においてＲ1 がｎ−オクチル、Ｒ3 は
水素原子、Ｒ4 とＲ5が連結して全体として１，４−ナ
フチレン、Ｒ2 がｎ−ヘプチルオキシベンジルを表す色
素［Ｉ−１］１．２４ｇ 前記一般式［II］においてＲ6 がｎ−ブチル、Ｒ7 がｎ
−ブトキシを表す色素［II−１］０．９０ｇ 前記一般式［III ］においてＲ8 がｎ−オクチルを表す
色素［III −１］１．７０ｇ 前記一般式［IV］においてＲ9 がｎ−ブチル、Ｒ10がｎ
−ブトキシを表す色素［IV−１］２．７０ｇ を１，４−ビス（４−ペンチル−１−シクロヘキシル）
−１−シクロヘキサンカルボニトリル；トランス、トラ
ンス−４，４′−ジペンチル−トランス−１，１′−ビ
シクロヘキサン−４−カルボニトリルのＮｎ型液晶化合
物を主成分とし、商品名ＺＬＩ−２８０６（Ｅ．ＭＥＲ
ＣＫ社製）として市販されている液晶混合物１００ｇに
溶解させて液晶組成物を調製した。
するが、その要旨を越えない限り以下に限定されるもの
ではない。 前記一般式［Ｉ］においてＲ1 がｎ−オクチル、Ｒ3 は
水素原子、Ｒ4 とＲ5が連結して全体として１，４−ナ
フチレン、Ｒ2 がｎ−ヘプチルオキシベンジルを表す色
素［Ｉ−１］１．２４ｇ 前記一般式［II］においてＲ6 がｎ−ブチル、Ｒ7 がｎ
−ブトキシを表す色素［II−１］０．９０ｇ 前記一般式［III ］においてＲ8 がｎ−オクチルを表す
色素［III −１］１．７０ｇ 前記一般式［IV］においてＲ9 がｎ−ブチル、Ｒ10がｎ
−ブトキシを表す色素［IV−１］２．７０ｇ を１，４−ビス（４−ペンチル−１−シクロヘキシル）
−１−シクロヘキサンカルボニトリル；トランス、トラ
ンス−４，４′−ジペンチル−トランス−１，１′−ビ
シクロヘキサン−４−カルボニトリルのＮｎ型液晶化合
物を主成分とし、商品名ＺＬＩ−２８０６（Ｅ．ＭＥＲ
ＣＫ社製）として市販されている液晶混合物１００ｇに
溶解させて液晶組成物を調製した。
【００１４】この液晶組成物を垂直配向ポリイミド系樹
脂を塗布硬化してホメオトロピック配向処理された透明
電極付きガラス板からなり、その配向処理面を対向させ
るように構成されたギャップ９μｍのセルに封入し液晶
表示素子を作成した。このセルを−４０℃の恒温下で４
００時間放置した結果、色素の析出などの異常は認めら
れなかった。
脂を塗布硬化してホメオトロピック配向処理された透明
電極付きガラス板からなり、その配向処理面を対向させ
るように構成されたギャップ９μｍのセルに封入し液晶
表示素子を作成した。このセルを−４０℃の恒温下で４
００時間放置した結果、色素の析出などの異常は認めら
れなかった。
【００１５】また、カーボンアーク光源を有するサンシ
ャインフェードメーターを用いてセルに３００時間照射
後も目立った変退色は認められなかった。
ャインフェードメーターを用いてセルに３００時間照射
後も目立った変退色は認められなかった。
【００１６】
【発明の効果】以上述べたように本発明によって、Ｎｎ
型ゲストホスト組成物による液晶表示素子が可能とな
り、耐光性、安定性、コントラスト、視野角および色調
の再現性の改善された表示を得ることができるという効
果を有する。
型ゲストホスト組成物による液晶表示素子が可能とな
り、耐光性、安定性、コントラスト、視野角および色調
の再現性の改善された表示を得ることができるという効
果を有する。
【図１】本発明に係わるゲストホスト型液晶表示素子の
電圧無印加状態の略図的断面図を示す。
電圧無印加状態の略図的断面図を示す。
【図２】本発明に係わるゲストホスト型液晶表示素子の
電圧印加状態の略図的断面図を示す。
電圧印加状態の略図的断面図を示す。
１ 入射光 ２ 偏光板 ３ 透明ガラス板 ４ 透明電極 ５ 配向膜 ６ 液晶化合物 ７ 二色性色素
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C09K 19/60
Claims (3)
- 【請求項１】 Ｎｎ型液晶材料並びに下記（Ａ）群、
（Ｂ）群及び（Ｃ）群で示される二色性色素を各々の群
から少なくとも一種ずつ含むことを特徴とする液晶組成
物。 （Ａ）群 下記一般式［Ｉ］で表わされるアゾ系二色性色素。 【化１】 （式中、Ｒ1は水素原子；アルキル基；アルコキシアル
キル基；アルコキシ基；ハロゲン原子；アルキル基、ア
ルコキシ基、ハロゲン原子もしくはアルコキシアルキル
基で置換されていてもよいシクロヘキシル基もしくはフ
ェニル基を表わし、Ｒ2はアルキル基；アルコキシアル
キル基；アルキル基、アルコキシアルキル基、アルコキ
シ基もしくはハロゲン原子で置換されていてもよいシク
ロヘキシルメチル基またはベンジル基を表わし、Ｒ3〜
Ｒ5は水素原子、メチル基、メトキシ基又はハロゲン原
子を示し、更にＲ4とＲ5が隣接する炭素に置換している
場合は互に連結して芳香環を形成しても良い。） （Ｂ）群 下記一般式［II］で表わされるアゾ系二色性色素。 【化２】 （式中、Ｒ6、Ｒ7は水素原子；アルキル基；アルコキシ
アルキル基；アルコキシ基；ハロゲン原子；アルキル
基、アルコキシ基、アルコキシアルキル基もしくはハロ
ゲン原子で置換されていてもよいシクロヘキシル基もし
くはフェニル基を示す。） （Ｃ）群 下記一般式［III］又は一般式［IV］で表わされるアン
トラキノン系二色性色素。 【化３】 （式中、Ｒ8は水素原子；アルキル基；アルコキシアル
キル基；アルコキシ基；ハロゲン原子；アルキル基、ア
ルコキシアルキル基、ハロゲン原子もしくはアルコキシ
基で置換されていても良いシクロヘキシル基もしくはフ
ェニル基を示す。） 【化４】 （式中、Ｒ9、Ｒ10は水素原子；アルキル基；アルコキ
シアルキル基；アルコキシ基；ハロゲン原子；アルキル
基、アルコキシアルキル基、ハロゲン原子もしくはアル
コキシ基で置換されていても良いシクロヘキシル基もし
くはフェニル基を示す。） - 【請求項２】 Ｎｎ型液晶材料が、４−シアノ−４，
４′−ジアルキル−１，１′ビシクロヘキサン及び／又
は１，４−ビス（４−アルキルシクロヘキシル）−１−
シクロヘキサンカルボニトリルを主成分とするものであ
ることを特徴と する請求項１記載の液晶組成物。 - 【請求項３】 請求項１又は２に記載の液晶組成物を少
なくとも一方が透明な１対の電極付基板間に挟持したこ
とを特徴とする液晶表示素子。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13086392A JP3182873B2 (ja) | 1992-05-22 | 1992-05-22 | 液晶組成物および液晶表示素子 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13086392A JP3182873B2 (ja) | 1992-05-22 | 1992-05-22 | 液晶組成物および液晶表示素子 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05320653A JPH05320653A (ja) | 1993-12-03 |
| JP3182873B2 true JP3182873B2 (ja) | 2001-07-03 |
Family
ID=15044467
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13086392A Expired - Lifetime JP3182873B2 (ja) | 1992-05-22 | 1992-05-22 | 液晶組成物および液晶表示素子 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3182873B2 (ja) |
-
1992
- 1992-05-22 JP JP13086392A patent/JP3182873B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH05320653A (ja) | 1993-12-03 |
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