JP3114738B2 - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

熱可塑性樹脂組成物

Info

Publication number
JP3114738B2
JP3114738B2 JP4861391A JP4861391A JP3114738B2 JP 3114738 B2 JP3114738 B2 JP 3114738B2 JP 4861391 A JP4861391 A JP 4861391A JP 4861391 A JP4861391 A JP 4861391A JP 3114738 B2 JP3114738 B2 JP 3114738B2
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
group
weight
hydroxyphenyl
polycarbonate resin
bis
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
JP4861391A
Other languages
English (en)
Other versions
JPH04268363A (ja
Inventor
聡明 高田
忠実 衣川
英雄 大滝
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mitsubishi Gas Chemical Co Inc
Original Assignee
Mitsubishi Gas Chemical Co Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mitsubishi Gas Chemical Co Inc filed Critical Mitsubishi Gas Chemical Co Inc
Priority to JP4861391A priority Critical patent/JP3114738B2/ja
Priority to EP92102967A priority patent/EP0501347B1/en
Priority to DE69211382T priority patent/DE69211382T2/de
Priority to US07/838,676 priority patent/US5273685A/en
Publication of JPH04268363A publication Critical patent/JPH04268363A/ja
Priority to US08/128,157 priority patent/US5324454A/en
Application granted granted Critical
Publication of JP3114738B2 publication Critical patent/JP3114738B2/ja
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

Links

Landscapes

  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Polyesters Or Polycarbonates (AREA)
  • Manufacture Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は熱可塑性ポリカーボネー
ト樹脂組成物に関し、特にポリカーボネート樹脂に導電
性カーボンブラックを配合してなる、機械的性質、成形
性、表面平滑性に優れた導電性樹脂組成物に関する。
【0002】
【従来の技術】樹脂に導電性粉末を混入させてなる導電
性高分子は、導線、電極、電磁波遮蔽、帯電防止等の従
来の金属系導電材料を代替する用途は勿論、電池、触
媒、記録表示素子、センサなどの用途に使用され、また
は発展が期待されている。しかしながら、ポリカーボネ
ート樹脂に導電性カーボンブラックを添加してなる組成
物は成形品の外観が悪く、かつカーボンブラックの添加
量が少ない場合には導電性が低く、添加量を多くすると
導電性は改良されるものの、耐疲労特性等の成形品の強
度が低下したり、成形品の外観がますます悪くなるとい
う欠点があった。また、押出時にカーボンブラックが分
級して押出が困難になったり、カーボンブラックの分散
不良による導電性のバラツキを生じることがあった。
【0003】
【課題を解決するための手段】本発明は特定のポリカー
ボネート樹脂を用いることによりそれらの欠点を克服し
たものである。すなわち本発明は(a) 下記の一般式(1)
及び(2) で表される構成単位を有し、(1)の構成単位が
0.1 〜50重量%である熱可塑性ポリカーボネート樹脂
【0004】
【化2】
【0005】( 一般式(1) のR1は 2〜6 のアルキレン基
又はアルキリデン基、R2、R3は炭素数1〜3 のアルキル
基、フェニル基、置換フェニル基、n は1〜200 の整数
を示す。また、一般式(2) の Aは炭素数 1〜10の直鎖、
分岐鎖あるいは環状のアルキリデン基、アリール置換ア
ルキリデン基、アリーレンジアルキリデン基、又は-O-,
-S-, -CO-, -SO2- を示し、R4、R5、R6及びR7は水素、
ハロゲン又は炭素数 1〜4 のアルキル基、アルケニル基
を示す。) に、(b) (a)+(b)基準で 1〜40重量%の熱可
塑性ポリエステル樹脂、及び(c) (a)+(b)基準で 0.1〜
30重量%の導電性カーボンブラックを配合してなる熱可
塑性組成物である。
【0006】以下、本発明の構成について説明する。本
発明のコ−ポリカーボネート樹脂(a) は、下記の一般式
(3) 及び(4) で表される二価フェノール
【0007】
【化3】
【0008】(式中のn 、R1、R2、R3、R4、R5、R6
R7、A は一般式 (1)、(2) と同じ。)をホスゲン、炭酸
エステル、或いはクロロホーメートとを界面共重合させ
て得られ、前記一般式(1) 及び(2) を構成単位とするも
のである。粘度平均分子量は通常、10,000〜50,000、好
ましくは20,000〜40,000である。一般式(1) の構成単位
の割合は 0.1〜50重量%、好ましくは 0.1〜30重量%で
ある。繰り返し数 nは 1〜200 の範囲、好ましくは 5〜
100 の範囲である。また、一般式(1) 中のR1としては、
エチレン、プロピレン、イソプロピレン、ブチレン、ペ
ンチレン、ヘキシレンなどが例示されるが、特に -CH2C
H2CH2-、-CHR8-CH2- (式中のR8はベンゼン環側の炭素原
子に結合したものであり、水素またはメチル基を表
す。) が好適である。この一般式 (1)の構成単位は、前
記一般式(3) で表されるフェノール性水酸基を両末端に
有する二価フェノールを通常のビスフェノールと同様に
用いることにより導入されるものである。
【0009】本発明でポリカーボネート樹脂の原料とし
て用いられる一般式(3) で表される二価フェノールは、
一般式(1) の構成単位として説明したのと同じである。
この一般式(3) で表される化合物は、オレフィン性の不
飽和炭素−炭素結合を有するフェノール類、好適にはビ
ニルフェノール、アリルフェノール、イソプロペニルフ
ェノールを所定の重合度n を有するポリシロキサン鎖の
末端に、ハイドロシラネーション反応させることにより
容易に製造されるものである。
【0010】また、本発明の (a)コ−ポリカーボネート
樹脂に用いる二価フェノール系化合物としては、ビス(4
−ヒドロキシフェニル)メタン、ビス(4−ヒドロキシフ
ェニル)エーテル、ビス(4−ヒドロキシフェニル)スル
ホン、ビス(4−ヒドロキシフェニル)スルホキシド、ビ
ス(4−ヒドロキシフェニル)スルフィド、ビス(4−ヒド
ロキシフェニル)ケトン、1,1-ビス(4−ヒドロキシフェ
ニル)エタン、2,2-ビス(4−ヒドロキシフェニル)プロ
パン、2,2-ビス(4−ヒドロキシフェニル)ブタン、1,1-
ビス(4−ヒドロキシフェニル)シクロヘキサン、2,2-ビ
ス(4−ヒドロキシ−3,5-ジメチルフェニル)プロパン、
2,2-ビス(4−ヒドロキシ−3,5-ジブロモフェニル)プロ
パン、2,2-ビス(4−ヒドロキシ−3,5-ジクロロフェニ
ル)プロパン、2,2-ビス(4−ヒドロキシ−3-ブロモフェ
ニル)プロパン、2,2-ビス(4−ヒドロキシ−3-クロロフ
ェニル)プロパン、1,1-ビス(4−ヒドロキシフェニル)-
1-フェニルエタン、ビス(4−ヒドロキシフェニル)ジフ
ェニルメタンが例示され、2,2-ビス(4−ヒドロキシフェ
ニル)プロパン、1,1-ビス(4−ヒドロキシフェニル)シ
クロヘキサンが熱安定性の面から好ましい。
【0011】また、末端停止剤或いは分子量調節剤を通
常使用するものであり、これらとしては一価のフェノー
ル性水酸基を有する化合物が挙げられ、通常のフェノー
ル、p-第三ブチルフェノール、トリブロモフェノールな
どの他に、長鎖アルキルフェノール、脂肪族カルボン酸
クロライド、脂肪族カルボン酸、ヒドロキシ安息香酸ア
ルキルエステル、ヒドロキシフェニル・アルキル酸エス
テル、アルキルエーテルフェノールなどが例示される。
その使用量は用いる全ての二価フェノール系化合物 100
モルに対して、 100〜0.5モル、好ましくは50〜2 モル
の範囲であり、二種以上の化合物を併用することも当然
に可能である。更に分岐化剤を上記の二価フェノール系
化合物に対して、0.01〜3 モル%、特に 0.1〜1.0 モル
%の範囲で併用して分岐化ポリカーボネートと出来、分
岐化剤としては、フロログリシン、2,6-ジメチル−2,4,
6-トリ(4−ヒドロキシフェニル)ヘプテン-3、4,6-ジメ
チル-2,4,6- トリ(4-ヒドロキシフェニル)ヘプテン-
2、1,3,5-トリ(2-ヒドロキシフェニル)ベンゾール、
1,1,1-トリ(4-ヒドロキシフェニル)エタン、2,6-ビス
(2-ヒドロキシ-5- メチルベンジル)-4-メチルフェノー
ル、α, α′, α″−トリ(4-ヒドロキシフェニル)-1,
3,5-トリイソプロピルベンゼンなどで例示されるポリヒ
ドロキシ化合物、及び3,3-ビス(4-ヒドロキシアリー
ル)オキシインドール(=イサチンビスフェノール)、
5-クロルイサチン、5,7-ジクロルイサチン、5-ブロムイ
サチンなどが例示される。
【0012】本発明で用いられる(b) 熱可塑性ポリエス
テル樹脂は、芳香族ジカルボン酸あるいはそのジエステ
ルとグリコールあるいはアルキレンオキサイドとを公知
の方法で反応させて得られる重合体であり、具体的に
は、テレフタル酸あいはテレフタル酸ジメチルを芳香族
ジカルボン酸の主成分とし、これとエチレングリコー
ル、ブタンジオール、シクロヘキサンジメタノールある
いはエチレンオキサイド等と反応させて得られるポリエ
チレンテレフタレート、ポリテトラメチレンテレフタレ
ート、シクロヘキサンジメタノールとテレフタル酸及び
イソフタル酸との共重合体、シクロヘキサンジメタノー
ル及びエチレングリコールとテレフタル酸との共重合体
を挙げることが出来る。芳香族飽和ポリエステル樹脂
は、共重合体であってもよく、2種以上の混合物の形で
用いても良い。本発明で使用する芳香族飽和ポリエステ
ル樹脂は、フェノールとテトラクロロエチレンとを6対
4の重量比で混合した混合溶媒中、30℃で測定した固有
粘度(極限粘度)が 0.6以上、通常 0.7〜1.5 のものが
好ましく、0.6 未満では強度が不十分となる。(b) 熱可
塑性ポリエステル樹脂の配合量は、ポリカーボネート樹
脂との合計量((a)+(b)) を基準として 1〜40重量%、好
ましくは 10〜30重量%である。組成物中の(b) の量が
多すぎると脆くなり、少なすぎると耐薬品性、耐溶剤性
などが劣化する。
【0013】導電性カーボンブラックとしては、例えば
スーパーコンダクティブファーネスブラック、コンダク
ティブファーネスブラック、エクストラコンダクティブ
ファーネスブラック、スーパーアブレイジョンファーネ
スブラック等があげられる。導電性カーボンブラックは
比表面積が 800m2/g以上、吸油量 2〜4 ml/gのものが好
ましい。導電性カーボンブラックの添加量は(a) ポリカ
ーボネート樹脂と(b)ポリエステル樹脂の合計量を基準
として 0.1〜30重量%、好ましくは 2〜20重量%であ
る。導電性カーボンブラックを配合する方法はそれ自体
公知の方法、例えばコポリカーボネート粉末と導電性カ
ーボンブラックとを単純ブレンドすることができる。溶
融混練はバッチ、連続のいずれも可能である。
【0014】本発明の熱可塑性樹脂組成物には所望に応
じて、従来、ポリカーボネート樹脂に公知の種々の添加
剤類が配合可能であり、これらとしては補強材、充填
剤、安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、滑剤、離型
剤、染料、顔料、その他の難燃剤や耐衝撃性改良用のエ
ラストマーなどが挙げられる。例えば、安定剤としては
特に亜リン酸、又はホスファイトが好適である。又、離
型剤としては飽和脂肪酸のモノ−或いは多価アルコール
のエステルが挙げられ、ステアリルステアレート、ベヘ
ニルベヘネート、ペンタエリスリトールテトラステアレ
ート、ジペンタエリスリトールヘキサオクトエートなど
が好適なものとして例示される。ガラス粉、ガラスビー
ズ、合成雲母或いはフッ素化雲母、酸化亜鉛、炭素繊
維、特に繊維径が 2μm 以下のものも含むガラス繊維、
酸化亜鉛ウィスカー、ステンレス繊維、ケブラー繊維な
どの有機或いは無機の充填剤や補強剤など、また、エラ
ストマーとしてMBS、MABS、MAS、その他が例
示される。さらに通常のポリカーボネート、ポリエステ
ルカーボネート、ポリアリレートなどの樹脂類も当然に
目的に応じて適宜好適に用いることができる。
【0015】
【実施例】製造例1 水酸化ナトリウム 3.8Kgを水45リットルに溶解し、20℃に保
ちながら、これにビスフェノールA (BPA) 7.2kg と両末
端が 2-(4-ヒドロキシフェニル) エチル基でシロキサン
鎖の平均繰り返し数n=40のポリジメチルシロキサン (信
越化学株式会社製X-22-165B) 1.3kg、及びハイドロサル
ファイト8gを溶解した。これにメチレンクロライド(MC)
32リットル を加えて撹拌しつつ、p-t-ブチルフェノール(P
TBP) 158g を加え、ついでホスゲン 3.5kgを60分かけて
吹き込んだ。ホスゲン吹き込み後、激しく撹拌して反応
液を乳化させ、乳化後、8gのトリエチルアミンを加え約
1時間撹拌し重合させた。重合液を水相と有機相に分離
し、有機相をリン酸で中和した後、イソプロパノール 3
5リットル を加え、重合物を沈澱させ、沈澱物をろ過後、乾
燥することにより白色粉末状のポリカーボネート樹脂PC
-Aを得た。
【0016】製造例2 ポリジメチルシロキサン (信越化学株式会社製X-22-165
B) 1.3kgを、両末端が2-(3-ヒドロキシフェニル)エチ
ル基でシロキサン鎖の平均繰り返し数n=40のポリジメチ
ルシロキサン (信越化学株式会社製X-22-2975)に変更す
る以外は、製造例 1と同様にして、ポリカーボネート樹
脂PC-Bを得た。
【0017】製造例3 ポリジメチルシロキサン (信越化学株式会社製X-22-165
B) 1.3kgを、両末端が3-(2-ヒドロキシフェニル) プロ
ピル基でシロキサン鎖の平均繰り返し数n=40のポリジメ
チルシロキサン (東レダウコーニングシリコン株式会社
製BY16-752) に変更する以外は、製造例 1と同様にし
て、ポリカーボネート樹脂PC-Cを得た。
【0018】製造例4 BPA 7.2kg の代わりに、BPA 3.6kg と 4,4'-ジヒドロキ
シジフェニルエーテル(DHPE) 3.2kgを用いた以外は、製
造例 1と同様にして、ポリカーボネート樹脂PC-Dを得
た。
【0019】製造例5 BPA 7.2kg の代わりに、BPA 3.6kg と 4,4'-ジヒドロキ
シジフェニルスルフィド(TDP) 3.45kgを用いた以外は、
製造例 1と同様にして、ポリカーボネート樹脂PC-Eを得
た。
【0020】実施例1 ポリカーボネート樹脂PC-A( 流動値Q=5.5 ×10-2cm3/se
c)74重量部とポリブチレンテレフタレート (ポリプラス
チック株式会社製、ジュラネックス2002) 19重量部、及
び比表面積800m2/g のケッチェンブラックEC (ケッチェ
ンブラックインターナショナル社製)7重量部をベント付
二軸押出機を用いてペレット化した。得られたペレット
を射出成形し、得られた成形品の導電性、振動曲げ疲労
強度 (両振り疲労強度) 、耐薬品性、表面外観 (目視)
について評価した。また流動性値Q を測定した。結果を
表 1に示す。
【0021】実施例 2 ポリカーボネート樹脂PC-Aの代わりにポリカーボネート
樹脂PC-B(Q=4.9×10-2cm3/sec)74重量部を用いる以外
は、実施例 1と同様にした。結果を表 1に示す。
【0022】実施例 3 ポリカーボネート樹脂PC-Aの代わりにポリカーボネート
樹脂PC-C(Q=5.2×10-2cm3/sec)74重量部を用いる以外
は、実施例 1と同様にした。結果を表 1に示す。
【0023】実施例 4 PBT の代わりに、ポリエチレンテレフタレート (日本ユ
ニペット株式会社製、RT-580) 19重量部を用いる以外
は、実施例 1と同様にした。結果を表 1に示す。
【0024】実施例5 ポリカーボネート樹脂PC-Aの代わりにポリカーボネート
樹脂PC-D(Q=5.2×10-2cm3/sec)74重量部を用いる以外
は、実施例 1と同様にした。結果を表 1に示す。
【0025】実施例6 ポリカーボネート樹脂PC-Aの代わりにポリカーボネート
樹脂PC-E(Q=4.7×10-2cm3/sec)74重量部を用いる以外
は、実施例 1と同様にした。結果を表 1に示す。
【0026】比較例 1 ポリカーボネート樹脂PC-Aの代わりにポリカーボネート
樹脂(Q=5.0×10-2cm3/sec 、三菱瓦斯化学株式会社製ユ
ーピロンS-2000) 94重量部を用いる以外は、実施例 1と
同様にした。結果を表 1に示す。
【0027】
【表1】
【0028】
【発明の効果】本発明によれば、比較的少量の導電性カ
ーボンブラックを添加することにより、導電性が高く、
耐疲労特性、耐薬品性、及び外観の優れた成形品を与え
るポリカーボネート樹脂組成物が得られる。本発明の樹
脂組成物は、射出成形材料、フィルム、シート用材料と
して好適である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭58−136652(JP,A) 特開 平2−196854(JP,A) 特公 昭45−20510(JP,B1) 国際公開91/885(WO,A1) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) C08L 67/00 - 69/00 C08K 3/00 - 13/08

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 (a) 下記の一般式(1) 及び(2) で表され
    る構成単位を有し、(1) の構成単位が 0.1〜50重量%で
    ある熱可塑性コポリカーボネート樹脂 【化1】 ( 一般式(1) のR1は 2〜6 のアルキレン基又はアルキリ
    デン基、R2、R3は炭素数1〜3 のアルキル基、フェニル
    基、置換フェニル基、n は 1〜200 の整数を示す。ま
    た、一般式(2) の Aは炭素数 1〜10の直鎖、分岐鎖ある
    いは環状のアルキリデン基、アリール置換アルキリデン
    基、アリーレンジアルキリデン基、又は-O-,-S-, -CO-,
    -SO2- を示し、R4、R5、R6及びR7は水素、ハロゲン又
    は炭素数 1〜4 のアルキル基、アルケニル基を示す。)
    に、(b) (a)+(b)基準で 1〜40重量%の熱可塑性ポリエ
    ステル樹脂、及び(c) (a)+(b)基準で 0.1〜30重量%の
    導電性カーボンブラックを配合してなる熱可塑性組成物
  2. 【請求項2】 成分 (a)中の (2)の構成単位が 2種以上
    のビスフェノールからなる請求項 1記載の組成物
JP4861391A 1991-02-22 1991-02-22 熱可塑性樹脂組成物 Expired - Fee Related JP3114738B2 (ja)

Priority Applications (5)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP4861391A JP3114738B2 (ja) 1991-02-22 1991-02-22 熱可塑性樹脂組成物
EP92102967A EP0501347B1 (en) 1991-02-22 1992-02-21 Thermoplastic siloxane-polycarbonate resin composition
DE69211382T DE69211382T2 (de) 1991-02-22 1992-02-21 Thermoplastische Harzzusammensetzung von Siloxan-Polycarbonat
US07/838,676 US5273685A (en) 1991-02-22 1992-02-21 Thermoplastic resin composition
US08/128,157 US5324454A (en) 1991-02-22 1993-09-29 Conductive copolycarbonate-siloxane compositions

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP4861391A JP3114738B2 (ja) 1991-02-22 1991-02-22 熱可塑性樹脂組成物

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JPH04268363A JPH04268363A (ja) 1992-09-24
JP3114738B2 true JP3114738B2 (ja) 2000-12-04

Family

ID=12808264

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP4861391A Expired - Fee Related JP3114738B2 (ja) 1991-02-22 1991-02-22 熱可塑性樹脂組成物

Country Status (1)

Country Link
JP (1) JP3114738B2 (ja)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0522751B1 (en) * 1991-07-01 1998-04-01 General Electric Company Polycarbonate-polysiloxane block copolymers

Also Published As

Publication number Publication date
JPH04268363A (ja) 1992-09-24

Similar Documents

Publication Publication Date Title
TWI473843B (zh) 聚碳酸酯-聚二有機矽氧烷共聚物
JP5819587B2 (ja) ポリカーボネート−ポリジオルガノシロキサン共重合体
US20080108754A1 (en) Thermoplastic Resin Composition and Molded Body
KR101741174B1 (ko) 내화학성 및 충격 특성이 우수한 폴리카보네이트 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품
US5324454A (en) Conductive copolycarbonate-siloxane compositions
KR102138701B1 (ko) 내화학성, 기계적 물성 및 내광성이 우수한 고광택 폴리카보네이트 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품
JP2890648B2 (ja) 難燃性ポリカーボネート樹脂組成物
JP3114737B2 (ja) 熱可塑性樹脂組成物
JP2850470B2 (ja) ポリカーボネート樹脂組成物
JP3114738B2 (ja) 熱可塑性樹脂組成物
KR20210067097A (ko) 난연 폴리카보네이트 얼로이 수지 조성물
JP3156728B2 (ja) 導電性熱可塑性樹脂組成物
JP3159217B2 (ja) 熱可塑性樹脂組成物
US20240010833A1 (en) Polycarbonate composition, method for the manufacture thereof, and articles formed therefrom
KR102303030B1 (ko) 내스크래치성 및 내충격성이 우수한 열가소성 수지 조성물 및 그로부터 제조된 성형품
JP3344443B2 (ja) ポリカーボネート樹脂組成物
JP3189855B2 (ja) 炭素繊維チョップドストランドおよび樹脂組成物
JP2987930B2 (ja) 難燃性ポリカーボネート樹脂組成物
KR102118186B1 (ko) 내열성 및 내충격성이 우수하게 균형잡힌 폴리카보네이트 수지 조성물 및 이를 포함하는 성형품
JP3090153B2 (ja) ポリカーボネート樹脂組成物
JP3114744B2 (ja) ポリカーボネート樹脂組成物
JP4170827B2 (ja) ポリカーボネート樹脂組成物
JPH04202464A (ja) 熱可塑性樹脂組成物
JP2004162013A (ja) ポリカーボネート樹脂組成物
JPH0598143A (ja) 熱可塑性樹脂組成物

Legal Events

Date Code Title Description
FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20070929

Year of fee payment: 7

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080929

Year of fee payment: 8

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Year of fee payment: 8

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080929

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Year of fee payment: 8

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080929

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090929

Year of fee payment: 9

FPAY Renewal fee payment (prs date is renewal date of database)

Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100929

Year of fee payment: 10

LAPS Cancellation because of no payment of annual fees