JP3081785B2 - 触媒反応装置及びそれを用いた触媒反応方法 - Google Patents
触媒反応装置及びそれを用いた触媒反応方法Info
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Description
し、特に、電場中で気相触媒反応を行わせるのに適した
触媒反応装置、及び、それを用いた極めて効率的な触媒
反応方法に関する。
量生産や大量処理以外の用途に使用されるようになった
ことに従い、従来にもまして、コンパクト化、大きな負
荷変動への対応化、スタートアップの迅速化、エネルギ
ー利用の高効率化、及び低コスト化に対する要求が強く
なってきた。係る要求に答えるためには、速やかにエネ
ルギーを供給したり、その供給を停止することのできる
安価な触媒材料を設計することが必要となる。
伝熱面とすることにより反応熱の出入りを容易にするこ
と、(例えば、特開平2−144154号公報、同3−
80940号公報、同3−284356号公報、同3−
123532号公報、同4−200745号公報、同4
−354544号公報、同6−63423号公報等)、
及び、電気伝導性の反応面に電気エネルギーを供給し
て、反応温度や触媒活性を直接制御すること(特開平2
−227135号公報)が既に提案されている。
Fe触媒を陰極として電圧を印加すると触媒活性が増大
すること、FeにK2 Oを添加すると、添加されたK2
Oが電子供与体として作用し、Feの電子密度を上げて
吸着されたN2 への電子供与を促進させ、これによって
Feの活性を増大させるのに対し、電子受容体である活
性炭上のFeは全く活性を示さないことが知られてい
る。
触媒や反応物の電子密度に影響を与えることを示唆して
いる。そこで、本発明者等は、電場中での触媒反応につ
いて検討した結果、電圧を印加した場合に著しく触媒反
応の反応効率を向上させることのできる触媒反応装置を
得るに至った。
目的は、電圧をかけることによって反応効率を著しく向
上させることのできる触媒反応装置を提供することにあ
る。本発明の第2の目的は、省エネルギーで、極めて効
率良く、酸化分解、水素化反応、脱水素反応等の触媒反
応を行わせる方法を提供することにある。
は、第1の電極と第2の電極間で触媒反応をさせる反応
装置であって、第1の電極が、内部表面が陽極酸化表面
である筒状体であり、第2の電極が、絶縁被覆された外
表面を有し、前記筒状体内に挿入された棒、板又は管状
の電極であると共に、第1の電極の内壁及び/又は第2
の電極の外壁に第1の電極又は第2の電極と一体的にフ
ィンが設けられており、少なくとも、前記筒状体の内部
陽極酸化表面及びフィンの表面に触媒が担持されてなる
ことを特徴とする触媒反応装置、及び、それを用いた触
媒反応方法によって達成された。
説明する。図1は本発明の触媒反応装置の一例を示す断
面図である。図中、符号1はフィン2を有すると共に第
1の電極を形成する筒状体であり、3は、その外表面4
が絶縁層である、第2の電極を構成する金属棒である。
図2は、第1の電極のフィン2と第2の電極の相対的な
関係を示す拡大図である。フィン2の先端と第2の電極
の表面との間には、図2の如く、ガスが通過し得る隙間
が形成されることが好ましい。尚、符号5は、触媒を担
持した陽極酸化表面である。
が、本発明においては筒状であれば特に限定されず、三
角柱、四角柱等、多角柱やその他の形状の筒状体であっ
ても良い。また、第2の電極の形状は、その断面外形状
が第1の電極の断面形状と相似形であれば良く、板状や
棒状であっても管状であっても良い。管状とした場合に
は、管内部に熱交換用のガス等を流して熱交換機能を持
たせることができる。
電極である筒状体の内壁に設けられているが、フィン
は、第1の電極の内壁及び/又は第2の電極の外表面
に、各電極本体と一体的に設けることができる。何れに
しても、フィンは少なくとも2個存在することが好まし
い。フィンは、直線状に設けても螺旋状に設けても良
い。
アルミニウム又はその合金である必要がある。従って、
筒状体全体がアルミニウム製であっても、アルミニウム
リッチな合金であっても良いが、ステンレス管の内面に
クラッド法によってアルミニウム層を設けたものであっ
ても良い。第1の電極は、その筒内壁を陽極酸化して
0.1〜100μmの多孔質アルミナ層を形成させたも
のであり、その表面に触媒を担持させる。触媒を担持さ
せるに際しては、後述する如く、水和処理することによ
って、多孔質アルミナ層のBET表面積を増大させるこ
とが好ましい。
槽内で、筒状体の内部に電解液を流し通すと共に、電解
液の出入口である筒状体の両端近傍に、電解液の流れを
阻害しないように、筒状体の断面と略平行に夫々陰極を
配し、筒状体を陽極として行うことができる。
構造体の長さ、電流密度、酸の濃度などにより異なるた
め限定することができず、目的とする陽極酸化皮膜の形
成に適した条件を選択すれば良い。例えば、均一な膜厚
の陽極酸化皮膜を形成させる場合には、入口付近の温度
と出口付近の温度の差が2℃以内となるように流速を調
整すればよい。また、入口から出口に向かって膜厚分布
を形成させる場合には、入口付近と出口付近の間に温度
差が生じるように流量を調整すればよい。
水和処理を、加熱した水又は水蒸気で行えば次工程で触
媒担持処理を行う必要があるが、水和処理を触媒の水溶
性塩を溶解した水溶液中で行えば、水和処理と同時に触
媒担持処理を行うことができる。この場合、処理水中に
含有される触媒の量は特に限定されるものではないが、
0.25g/リットル〜1.0g/リットルの範囲であ
ることが好ましい。濃度が高すぎると不経済となり、低
すぎると必要とする処理時間が長くなる。
属、白金族金属の合金、金、金合金、クロム、マンガ
ン、鉄、亜鉛、銅、ニッケル、ニッケル合金、コバルト
及びコバルト合金、ルテニウム等、又は、これらの触媒
物質を組み合わせたものを挙げることができる。水和処
理は0℃〜80℃で行うことが好ましい。また、その後
に300℃〜600℃で空気焼成することが好ましい。
によって適宜設けることができるが、触媒反応によって
劣化し難いものとする観点から、セラミックス等の誘電
率の高い無機質の絶縁層とすることが好ましい。特に、
第2の電極の外表面がアルミニウム、又はアルミニウム
リッチな合金である場合には、単に酸化してアルミナの
酸化皮膜を形成させれば良い。
を担持させても良い。この場合、第1の電極の場合と同
様に陽極酸化して多孔質のアルミナ層を形成させた後、
必要に応じて水和処理をし、触媒を担持させても良い。
しかしながら、このように第2の電極表面も多孔質の絶
縁層とすると、電圧を印加したときの放電が安定し難い
ので、第2の電極表面に形成される絶縁層は気密質であ
ることが好ましく、特に気密質のアルミナ層であること
が好ましい。
て得られた第2の電極を、第1の電極内に挿入すること
によって形成される。両電極間に印加される電圧は直流
電圧であっても交流電圧であっても良いが、直流電圧の
場合にはパルス状に印加することが好ましい。交流電圧
の場合の周波数は0.1〜10KHzとするが、特に1
KHz近辺であることが好ましい。印加電圧は反応ガス
の圧力等によって異なるが、スパーク等が発生せず弱い
放電が安定して発生するように、0.5KV〜6KVの
範囲で適宜選択することが好ましい。
の空間流量を1,000〜100,000/時間の範囲
で適宜設定すると共に、反応温度を室温〜100℃とす
ることにより、電力消費を殆ど伴うことなく、酸化分解
反応、水素化反応、脱水素反応等の種々の反応を効率良
く行わせることができる。尚、反応ガスは、第1の電極
と第2の電極によって形成させる空間に流される。触媒
反応の種類は特に限定されず、酸化反応、異性化反応、
水素化反応、脱水素反応等、通常の触媒反応の中から適
宜選択することができる。尚、触媒反応の種類に応じた
触媒を使用することは当然である。
面が陽極酸化表面である電導性の筒状体、該筒状体内に
挿入される、外表面が絶縁被覆された金属の板、棒又は
管、及び、前記筒状体の内面及び/又は金属の板、棒若
しくは管の外面に電極本体と一体的に設けられたフィン
とからなると共に、少なくとも、フィンを有することの
ある前記筒状体の内側の全表面並びに、必要に応じてフ
ィンを有することのある、前記金属の板、棒若しくは管
の外表面に触媒を担持せしめてなる装置であり、この装
置の電導性の管状体と、外表面が絶縁被覆された金属の
板、棒又は管との間に適宜0.5〜6KVの電圧を印加
し、装置内に反応ガスを1,000〜100,000/
時間の空間速度で流すことによって、触媒反応を行わせ
る。
電力が極めてわずかであるにもかかわらず、触媒反応の
効率を著しく改善することができるので、反応温度を低
く抑えた省エネルギー型の触媒反応を実現するのに特に
好適である。
が、本発明はこれによって限定されるものではない。
1mm、外形13mmで長さ15cmのアルミニウム円
管の内部を陽極酸化した後、該円管を、4重量%の塩化
白金酸の入った80℃の浴槽中に2時間浸漬し、前記陽
極酸化表面を水和処理すると同時に、その表面に白金触
媒を担持させた。
μmの多孔質のアルミナ層を形成させた、直径が約6m
mで約20cmの長さのアルミニウム棒を作製し、これ
を、白金触媒が担持された、前記長さ15cmのアルミ
ニウム円管中に挿入して、図1及び図2に示される、本
発明の触媒反応装置を作製した。
トンを含有する空気を、30℃で、ガス体積流量が25
0ml/分となるように流すと共に、外側のアルミニウ
ム円管と、該円管に挿入されたアルミニウム棒の間に、
1KHzで1〜6KVの交流電圧を印加して、 CH3 COCH3 +3O2 →3CO2 +3H2 O の反応を行わせた。印加電圧を変化させて、投入エネル
ギーに対するアセトンの転化率を測定したところ、図3
の○で示される結果が得られた。尚、この場合の放電
は、時々、スパーク状の放電を伴う、若干不安定な放電
であった。
ムの棒の代わりに、アルミナ含有量が78%、内径約4
mm、外径約6mmの気密質セラミクス円管で被覆した
アルミニウムの棒を使用した他は、実施例1と全く同様
にして、図3で示される結果を得た。尚、この場合の放
電は極めて安定であり、スパーク状の放電は発生しなか
った。
い、印加電圧を、0KV、3.75KV、及び5.0K
Vとした場合における、反応ガスの、触媒反応装置内の
滞留時間に対するアセトンの転化率を測定した結果は図
4に示した通りである。以上の結果は、本発明の装置を
使用すれば、殆ど電力を消費しないにもかかわらず、低
温で触媒反応を効率良く実施することができることを実
証するものである。
わりに、空気中で加熱してアルミナの酸化表面を形成さ
せた他は、実施例1と全く同様にしたところ、スパーク
状の放電しか起こらず、目的の反応は殆ど起こらなかっ
た。また、印加電圧を変えても、スパーク状の放電以外
には得ることはできなかった。
る。
と対向する電極間に設けた隙間を表す部分拡大図であ
る。
化率の投入エネルギー依存性を示す図である。
加電圧における滞留時間依存性を示す図である。
Claims (4)
- 【請求項1】 第1の電極と第2の電極間で触媒反応を
させる反応装置であって、第1の電極が、内部表面が陽
極酸化表面である筒状体であり、第2の電極が、絶縁被
覆された外表面を有し、前記筒状体内に挿入された棒、
板又は管状の電極であると共に、第1の電極の内壁及び
/又は第2の電極の外壁に第1の電極又は第2の電極と
一体的にフィンが設けられており、少なくとも、前記筒
状体の内部陽極酸化表面及びフィンの表面に触媒が担持
されてなることを特徴とする触媒反応装置。 - 【請求項2】 第2の電極の絶縁被覆が気密質である、
請求項1に記載された触媒反応装置。 - 【請求項3】 第1の電極である筒状体内のフィンの先
端と第2の電極との間に、ガスが容易に通過し得る隙き
間が設けられている、請求項1又は2に記載された触媒
反応装置。 - 【請求項4】 請求項1〜3の何れかに記載された触媒
反応装置の二つの電極間に0.5KV〜6KVの電圧を
かけると共に、2つの電極によって形成される反応室
に、触媒反応し得るガスを1,000〜100,000
/時間の空間速度で流すことを特徴とする触媒反応方
法。
Priority Applications (1)
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JP08068918A JP3081785B2 (ja) | 1996-03-01 | 1996-03-01 | 触媒反応装置及びそれを用いた触媒反応方法 |
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JP08068918A JP3081785B2 (ja) | 1996-03-01 | 1996-03-01 | 触媒反応装置及びそれを用いた触媒反応方法 |
Publications (2)
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JPH09234361A JPH09234361A (ja) | 1997-09-09 |
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Family
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Family Applications (1)
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JP08068918A Expired - Fee Related JP3081785B2 (ja) | 1996-03-01 | 1996-03-01 | 触媒反応装置及びそれを用いた触媒反応方法 |
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