JP3041213B2 - Heat resistant heat conductive silicone rubber composite sheet - Google Patents
Heat resistant heat conductive silicone rubber composite sheetInfo
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Description
【０００１】[0001]
【産業上の利用分野】本発明は、熱を伝えると共に均一
に圧力をかけるために用いられる熱圧着用シートに関
し、特に、強度及び離型性に優れると共に、高温で使用
することのできる耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合シー
トに関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a thermocompression bonding sheet used for transmitting heat and applying pressure uniformly, and more particularly, to a heat resistant sheet which has excellent strength and releasability and can be used at a high temperature. The present invention relates to a conductive silicone rubber composite sheet.
【０００２】[0002]
【従来技術】従来、シリコーンゴムに酸化ベリリウム、
酸化アルミニウム、水酸化アルミニウム、酸化マグネシ
ウム、酸化亜鉛等の粉末を配合したり（特開昭４７−３
２４００号公報参照）、シリコーンゴムに窒化ホウ素を
配合し編目状の絶縁材料で補強した（実開昭５４─１８
４０７４号公報参照）熱伝導性電気絶縁材料等が知られ
ており、パワートランジスタ、サイリスタ、整流器、ト
ランス或いはパワーM0S FET 等の、発熱性部品の放熱絶
縁用材料として使用されている。しかしながら、これら
の材料を２００℃以上の高温条件下で使用すると、熱伝
導性付与剤中の不純物やｐＨの影響により、シリコーン
ゴムが劣化するという欠点があった。2. Description of the Related Art Conventionally, beryllium oxide,
Powders such as aluminum oxide, aluminum hydroxide, magnesium oxide, and zinc oxide may be blended (see JP-A-47-3).
No. 2400), and boron nitride was blended with silicone rubber and reinforced with a stitch-shaped insulating material (Japanese Utility Model Application Laid-Open No. 54-18 / 1979).
A heat conductive electric insulating material and the like are known, and are used as a heat radiation insulating material for heat-generating components such as a power transistor, a thyristor, a rectifier, a transformer, and a power MOSFET. However, when these materials are used under a high temperature condition of 200 ° C. or higher, there is a disadvantage that the silicone rubber is deteriorated due to the influence of impurities and pH in the thermal conductivity imparting agent.
【０００３】一方、プレス成形機で積層板、フレキシブ
ルプリント基板を成形する際のシート、及び、液晶ディ
スプレイの電極端子部と駆動回路が搭載されたフレキシ
ブルプリント基板の接続に用いる、異方性導電膜を圧着
機で熱圧着する際のシート等として、上記した熱伝導性
電気絶縁シートが用いられている。例えば、特開平５−
１９８３４４号公報にはシリコーンゴムに窒化ホウ素を
配合しガラスクロスで補強したもの、特開平６−３６８
５３号公報にはシリコーンゴムに窒化ホウ素と導電性物
質を配合すると共にガラスクロスで補強し、帯電防止性
を付与したものが知られているが、高温条件下では、や
はりシリコーンゴムが劣化するという欠点がある。特に
最近、フレキシブルプリント基板や異方性導電膜の材質
が高温成形タイプに変わり、更に圧着サイクルを短縮し
生産性を向上させるために成形温度が上昇してきてお
り、このようなシートの耐熱性と熱伝導性が重要になっ
ている。On the other hand, an anisotropic conductive film used for connecting a sheet for forming a laminated board and a flexible printed board by a press forming machine, and a flexible printed board on which a drive circuit is mounted and an electrode terminal of a liquid crystal display. The above-mentioned heat conductive electric insulating sheet is used as a sheet when thermocompression bonding is performed by a compression machine. For example, Japanese Unexamined Patent Publication No.
Japanese Patent Application Laid-Open No. 368/368 discloses a silicone rubber compounded with boron nitride and reinforced with glass cloth.
No. 53 discloses a silicone rubber in which boron nitride and a conductive substance are blended and reinforced with a glass cloth to impart an antistatic property. However, under high temperature conditions, the silicone rubber also deteriorates. There are drawbacks. In particular, recently, the materials of flexible printed circuit boards and anisotropic conductive films have been changed to high-temperature molding types, and molding temperatures have been increasing in order to further shorten the pressing cycle and improve productivity. Thermal conductivity has become important.
【０００４】このような要求に対して、本発明者は熱伝
導性付与剤として、水分を除いた揮発分が０．５％以下
のカーボンブラックを用いることにより、３００℃以上
で用いることの可能な耐熱性と良好な熱伝導性を有する
シリコーンゴムシートを提案した（特願平６−１８４３
６４号）。しかしながら、このシリコーンゴムシートは
耐熱性に優れているが、シリコーンゴム単体であるため
に、用途によっては機械的強度が不足して、連続使用し
た場合に破壊する恐れがあった。また、シリコーンゴム
の粘着性により、圧着後にシートが加圧ツールや被圧着
体に貼り付き易いために作業性が悪くなるという欠点が
あった。[0004] In response to such a demand, the present inventor can use carbon black having a volatile content of 0.5% or less excluding water as a thermal conductivity-imparting agent so that it can be used at 300 ° C or more. A silicone rubber sheet having excellent heat resistance and good thermal conductivity was proposed (Japanese Patent Application No. 6-1843).
No. 64). However, although this silicone rubber sheet is excellent in heat resistance, since it is a single silicone rubber, its mechanical strength is insufficient for some applications, and there is a possibility that the silicone rubber sheet will break when used continuously. In addition, due to the adhesiveness of the silicone rubber, there is a disadvantage that the workability is deteriorated because the sheet is easily stuck to the pressing tool or the object to be pressed after the pressing.
【０００５】[0005]
【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明者等
は、上記のシリコーンゴムの強度及び作業性を改善する
ために鋭意検討した結果、上記のシリコーンゴムと耐熱
性樹脂フィルムを複合化するとにより良好な結果を得る
ことができることを見い出し、本発明に到達した。従っ
て本発明の目的は、良好な熱伝導性を有すると共に、耐
熱性、強度及び作業性に優れたシリコーンゴム複合シー
トを提供することにある。The inventors of the present invention have conducted intensive studies to improve the strength and workability of the silicone rubber, and as a result, have found that the silicone rubber and the heat-resistant resin film can be combined. The inventors have found that good results can be obtained, and have reached the present invention. Accordingly, an object of the present invention is to provide a silicone rubber composite sheet having good thermal conductivity and excellent heat resistance, strength and workability.
【０００６】[0006]
【課題を解決するための手段】本発明の上記の目的は、
（Ａ）平均重合度が２００以上のオルガノポリシロキサ
ン；１００重量部、（Ｂ）水分を除いた揮発分が０．５
重量％以下であるカーボンブラック；２０〜１５０重量
部、及び（Ｃ）硬化剤からなるシリコーンゴム組成物を
耐熱性樹脂フィルム上に硬化させてなることを特徴とす
る耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合シートより達成され
た。SUMMARY OF THE INVENTION The above objects of the present invention are as follows.
(A) an organopolysiloxane having an average degree of polymerization of 200 or more; 100 parts by weight, (B) a volatile matter excluding water of 0.5
A heat-resistant and heat-conductive silicone rubber composite sheet obtained by curing, on a heat-resistant resin film, a silicone rubber composition comprising carbon black of not more than 20% by weight; More achieved.
【０００７】本発明で使用する（Ａ）成分は平均組成式
Ｒn ＳｉＯ(4-n)/2 （ｎは１．９５〜２．０５の正数）
で表される、平均重合度が２００以上のオルガノポリシ
ロキサンである。式中のＲは置換又は非置換の１価の炭
化水素基であり、具体的にはメチル基、エチル基、プロ
ピル基等のアルキル基、シクロペンチル基、シクロヘキ
シル基等のシクロアルキル基、ビニル基、アリル基等の
アルケニル基、フェニル基、トリル基等のアリール基、
又はこれらの基が有する水素原子が、部分的に塩素原
子、フッ素原子などで置換されたハロゲン化炭化水素基
等が例示されるが、一般的には、オルガノポリシロキサ
ンの主鎖がジメチルシロキサン単位からなるもの、又
は、このオルガノポリシロキサンの主鎖にビニル基、フ
ェニル基、トリフルオロプロピル基などを導入したもの
が好ましい。The component (A) used in the present invention has an average compositional formula of R n SiO (4-n) / 2 (n is a positive number from 1.95 to 2.05).
Is an organopolysiloxane having an average degree of polymerization of 200 or more. R in the formula is a substituted or unsubstituted monovalent hydrocarbon group, specifically, an alkyl group such as a methyl group, an ethyl group and a propyl group, a cycloalkyl group such as a cyclopentyl group and a cyclohexyl group, a vinyl group, Alkenyl group such as allyl group, phenyl group, aryl group such as tolyl group,
Or a halogenated hydrocarbon group in which a hydrogen atom of these groups is partially substituted with a chlorine atom, a fluorine atom, or the like, but generally, the main chain of the organopolysiloxane is a dimethylsiloxane unit. Or those obtained by introducing a vinyl group, a phenyl group, a trifluoropropyl group, or the like into the main chain of the organopolysiloxane.
【０００８】また、分子鎖末端はトリオルガノシリル基
又は水酸基で封鎖されている。この場合のトリオルガノ
シリル基としては、トリメチルシリル基、ジメチルビニ
ルシリル基等が例示される。また、硬化性や物理的特性
から０．００１〜５モル％、特に０．０１〜０．５モル
％がアルケニル基であることが好ましい。この成分の平
均重合度は２００以上であることが必要とされ、２５℃
における粘度は３００ｃｓ以上であることが好ましい。
平均重合度が２００以下では硬化後の機械的強度が劣
り、脆くなる。The terminal of the molecular chain is blocked with a triorganosilyl group or a hydroxyl group. Examples of the triorganosilyl group in this case include a trimethylsilyl group and a dimethylvinylsilyl group. Moreover, it is preferable that 0.001-5 mol%, especially 0.01-0.5 mol% is an alkenyl group from a curability and physical characteristics. The average degree of polymerization of this component is required to be 200 or more,
Is preferably 300 cs or more.
If the average degree of polymerization is 200 or less, the mechanical strength after curing is inferior and the composition becomes brittle.
【０００９】次に、（Ｂ）成分の水分を除いた揮発分が
０．５重量％以下であるカーボンブラックは、シリコー
ンゴムシートの耐熱性を向上させると共に機械的強度も
向上させ、導電化することによって帯電防止性を付与す
るものである。このカーボンブラックは、その製造方法
により、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サ
ーマルブラック、アセチレンブラック等に分類される
が、本発明においては、特にアセチレンブラックや特開
平１−２７２６６７号公報に開示されている導電性カー
ボンブラック等が好適である。Next, carbon black having a volatile content of 0.5% by weight or less excluding the water component (B) improves the heat resistance and mechanical strength of the silicone rubber sheet and makes it conductive. This imparts antistatic properties. The carbon black is classified into furnace black, channel black, thermal black, acetylene black and the like according to the production method. In the present invention, particularly, acetylene black and a conductive black disclosed in JP-A-1-272667 are disclosed. Carbon black and the like are preferred.
【００１０】上記の揮発分の測定方法は、ＪＩＳ Ｋ
６２２１の「ゴム用カーボンブラック試験方法」により
規定されており、具体的には、るつぼの中にカーボンブ
ラックを規定量入れ、９５０℃で７分間加熱した後の揮
発減量を測定する。この（Ｂ）成分の配合量は、（Ａ）
成分１００重量部に対して２０〜１５０重量部の範囲で
あり、特に４０〜１００重量部の範囲であることが好ま
しい。（Ｂ）成分の配合量が２０重量部未満となると熱
伝導性が不充分となり、逆に１５０重量部を超えると配
合が困難となり、成形加工性が非常に悪くなる。The method for measuring the volatile content described above is based on JIS K
It is defined by 6221 “Testing method for carbon black for rubber”. Specifically, a specified amount of carbon black is put in a crucible, and the volatilization loss after heating at 950 ° C. for 7 minutes is measured. The amount of the component (B) is as follows:
It is preferably in the range of 20 to 150 parts by weight, particularly preferably in the range of 40 to 100 parts by weight, based on 100 parts by weight of the component. When the amount of the component (B) is less than 20 parts by weight, the thermal conductivity becomes insufficient. On the other hand, when the amount exceeds 150 parts by weight, the compounding becomes difficult and the moldability becomes extremely poor.
【００１１】また、（Ｃ）成分の硬化剤は、通常、シリ
コーンゴムの硬化に使用される公知の硬化剤の中から適
宜選択することができる。例えば、有機過酸化物加硫の
場合には、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、２，５−ジ
メチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサ
ン、ジクミルパーオキサイド等の有機過酸化物等が挙げ
られ、その配分量は（Ａ）成分のオルガノポリシロキサ
ン１００重量部に対して０．１〜５重量部であることが
好ましい。The curing agent (C) can be appropriately selected from known curing agents usually used for curing silicone rubber. For example, in the case of organic peroxide vulcanization, organic peroxides such as di-t-butyl peroxide, 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexane, dicumyl peroxide, etc. It is preferable that the distribution amount is 0.1 to 5 parts by weight based on 100 parts by weight of the organopolysiloxane (A).
【００１２】（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンが、
ケイ素原子に結合したアルケニル基を２個以上有する場
合には、ケイ素原子に結合した水素原子を１分子中に２
個以上含有するオルガノハイドロジェンポリシロキサン
と白金族金属系触媒とからなる付加反応硬化剤が挙げら
れ、オルガノハイドロジエンポリシロキサンの配合量
は、（Ａ）成分のアルケニル基に対する、ケイ素原子に
結合した水素原子の割合（≡ＳｉＨ／≡Ｓｉ−アルケニ
ル）が０．５〜５であることが好ましく、白金系金属触
媒は、（Ａ）成分に対して１〜１０００ｐｐｍであるこ
とが好ましい。[0012] The organopolysiloxane of the component (A) is
When the compound has two or more alkenyl groups bonded to a silicon atom, two hydrogen atoms bonded to the silicon atom are contained in one molecule.
An addition reaction curing agent comprising an organohydrogenpolysiloxane and a platinum group metal-based catalyst containing at least one component is included. The compounding amount of the organohydrogenpolysiloxane is based on the amount of the silicon atom bonded to the alkenyl group of the component (A). The ratio of hydrogen atoms (≡SiH / ≡Si-alkenyl) is preferably from 0.5 to 5, and the platinum-based metal catalyst is preferably from 1 to 1000 ppm based on the component (A).
【００１３】（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンがシ
ラノール基を含有する場合には、アルコキシ基、アセト
キシ基、ケトオキシム基、プロペノキシ基などの、加水
分解性基を２個以上持つ有機ケイ素化合物等の縮合反応
硬化剤が挙げられる。本発明においては、成形し易さの
観点から、有機過酸化物又は付加反応硬化剤を使用する
ことが好ましい。これらの硬化剤の添加量は通常のシリ
コーンゴムへの添加量と同様で良いが、特に、耐熱性に
悪影響を及さないものを選択する必要がある。When the organopolysiloxane (A) contains a silanol group, condensation of an organosilicon compound having two or more hydrolyzable groups such as an alkoxy group, an acetoxy group, a ketoxime group, a propenoxy group, etc. Reaction hardeners are exemplified. In the present invention, it is preferable to use an organic peroxide or an addition reaction curing agent from the viewpoint of ease of molding. The addition amount of these curing agents may be the same as the addition amount to ordinary silicone rubber, but it is particularly necessary to select one that does not adversely affect heat resistance.
【００１４】本発明においては、上記のシリコーンゴム
組成物中に、更に酸化セリウム粉末を添加することによ
り耐熱性を向上させることができる。酸化セリウム粉末
の添加量は、（Ａ）成分１００重量部に対して０．１〜
５重量部の範囲とすることが好ましい。５重量部を超え
ると、かえって耐熱性が低下する。また、酸化セリウム
粉末は、そのＢＥＴ比表面積が５０ｍ2 ／ｇ以上である
ことが好ましい。In the present invention, heat resistance can be improved by further adding cerium oxide powder to the above silicone rubber composition. The amount of the cerium oxide powder to be added is 0.1 to 100 parts by weight of the component (A).
It is preferred to be within the range of 5 parts by weight. If it exceeds 5 parts by weight, the heat resistance is rather reduced. The cerium oxide powder preferably has a BET specific surface area of 50 m 2 / g or more.
【００１５】本発明においては、その他、シリコーンゴ
ム組成物に、更に必要に応じて、親水性シリカ、疎水性
シリカ等の補強性シリカ充填剤、クレイ、炭酸カルシウ
ム、けいそう土、二酸化チタン等の充填剤、低分子シロ
キサンエステル、シラノール等の分散剤、シランカップ
リング剤、チタンカップリング剤等の接着付与剤、難燃
性を付与する白金族金属系化合物、ゴムコンパウンドの
グリーン強度を上げるポリテトラフルオロエチレン粒子
などを添加することもできる。In the present invention, the silicone rubber composition may further contain, if necessary, reinforcing silica fillers such as hydrophilic silica and hydrophobic silica, clay, calcium carbonate, diatomaceous earth, titanium dioxide and the like. Fillers, dispersants such as low molecular weight siloxane esters, silanols, etc., adhesives such as silane coupling agents and titanium coupling agents, platinum group metal compounds which impart flame retardancy, polytetras which increase the green strength of rubber compounds Fluoroethylene particles can also be added.
【００１６】このようなシリコーンゴム組成物の配合方
法は、上記成分を二本ロール、ニーダー、バンバリーミ
キサー、プラネタリウムミキサー等の混合機を用いて混
練すればよいが、通常、硬化剤は使用する直前に添加す
ることが好ましい。シリコーンゴムの耐熱性は配合組成
により異なり、ベースポリマーの種類、ビニル基含有
量、耐熱性付与添加剤の種類、充填剤の種類等によって
影響される。また、組成物中のｐＨ、水分或いは不純物
の量によって影響をうける。従って、添加剤の選定には
充分な注意が必要である。In order to compound such a silicone rubber composition, the above components may be kneaded using a mixer such as a two-roller, a kneader, a Banbury mixer, and a planetarium mixer. Is preferably added. The heat resistance of silicone rubber varies depending on the composition, and is affected by the type of base polymer, vinyl group content, type of heat-resistance imparting additive, type of filler, and the like. In addition, it is affected by the pH, the amount of water or the amount of impurities in the composition. Therefore, great care must be taken in selecting additives.
【００１７】本発明では、耐熱性を向上させる充填剤と
して使用するカーボンブラック中の不純物及び揮発分を
考慮する必要がある。特に、熱伝導性を良好にするため
カーボンブラックを大量に添加する場合には、その揮発
分が重要となる。カーボンブラックの揮発分は、その表
面に化学的に吸着している酸素化合物（カルボキシル、
キノン、ラクトン、ヒドロキシル等の酸素性成分）の重
量分含有されている。In the present invention, it is necessary to consider impurities and volatile components in carbon black used as a filler for improving heat resistance. In particular, when a large amount of carbon black is added to improve thermal conductivity, its volatile content is important. Volatile content of carbon black is determined by oxygen compounds (carboxyl,
Oxygen components such as quinone, lactone and hydroxyl).
【００１８】そして、これは加熱されることにより表面
から気化するためシリコーンゴムの耐熱性に悪影響を与
える。そこで揮発分が５重量％以下のカーボンブラック
を用いることが本発明において必須条件となる。本発明
で使用するシリコーンゴムの熱伝導率は０．８×１０-3
ｃａｌ／ｃｍ・ｓｅｃ・℃以上、特に１．０×１０-3ｃ
ａｌ／ｃｍ・ｓｅｃ・℃以上であることが好ましい。This causes vaporization from the surface when heated, which adversely affects the heat resistance of the silicone rubber. Therefore, it is an essential condition in the present invention to use carbon black having a volatile content of 5% by weight or less. The thermal conductivity of the silicone rubber used in the present invention is 0.8 × 10 −3.
cal / cm · sec · ° C. or more, especially 1.0 × 10 −3 c
It is preferably at least al / cm · sec · ° C.
【００１９】本発明で使用する耐熱性樹脂フィルムは、
３００℃付近の温度でも使用されるために、高温で機械
的強度、離型性等に優れている必要がある。具体的に
は、ガラス転移点が２００℃以上の芳香族ポリイミド、
ポリアミドイミド、芳香族ポリアミド、ポリエーテルス
ルホン、ポリエーテルイミド等の樹脂フィルムであり、
芳香族ポリアミドフィルム、芳香族ポリイミドフイルム
が好ましい。芳香族ポリイミドフィルムの具体例として
は、カプトン（東レデュポン株式会社製の商品名）、ア
ピカル（鐘淵化学工業株式会社製の商品名）、ユーピレ
ックス（宇部興産株式会社製の商品名）、芳香族ポリア
ミドフィルムの具体例としては、アラミカ（旭化成工業
株式会社製の商品名）を挙げることができる。The heat-resistant resin film used in the present invention comprises:
Since it is used even at a temperature of around 300 ° C., it is necessary to have excellent mechanical strength and releasability at a high temperature. Specifically, an aromatic polyimide having a glass transition point of 200 ° C. or higher,
Polyamide imide, aromatic polyamide, polyether sulfone, a resin film such as polyether imide,
Aromatic polyamide films and aromatic polyimide films are preferred. Specific examples of the aromatic polyimide film include Kapton (trade name of Toray DuPont), Apical (trade name of Kanebuchi Chemical Industry Co., Ltd.), Upilex (trade name of Ube Industries, Ltd.), aromatic Specific examples of the polyamide film include Aramica (trade name, manufactured by Asahi Kasei Kogyo Co., Ltd.).
【００２０】フッ素樹脂フイルムとしては、融点が３０
０℃以上のものを使用することも好ましい。このような
フィルムとしてはポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦ
Ｅ）或いはテトラフルオロエチレン−パーフルオロアル
キルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）等のフィルムを
挙げることできる。これらのフィルムの市販品として
は、テフロン（デュポン・ジャパン・リミテッド製の商
品名）、ニトフロン（日東電工株式会社製の商品名）等
を挙げることができる。これらの中でも、強度の観点か
ら、ガラスクロスで補強したタイプのものを使用するこ
とが好ましい。The fluororesin film has a melting point of 30.
It is also preferable to use one at 0 ° C. or higher. As such a film, polytetrafluoroethylene (PTF)
E) or a film such as a tetrafluoroethylene-perfluoroalkylvinyl ether copolymer (PFA). Commercially available products of these films include Teflon (trade name, manufactured by Dupont Japan Limited) and Nitoflon (trade name, manufactured by Nitto Denko Corporation). Among these, it is preferable to use a type reinforced with a glass cloth from the viewpoint of strength.
【００２１】更に、本発明の複合シートの性能を向上さ
せるために、カーボンブラックを配合することにより電
気電導性を付与した耐熱性樹脂フィルム、或いは酸化ア
ルミニウム、酸化マグネシウム等の熱伝導性粉末を配合
することにより熱伝導性を付与した耐熱性樹脂フィルム
を使用することが好ましい。熱伝導性を付与した耐熱性
樹脂フィルムの市販品としては、カプトンＭＴを挙げる
ことができる。Further, in order to improve the performance of the composite sheet of the present invention, a heat-resistant resin film provided with electrical conductivity by blending carbon black, or a thermally conductive powder such as aluminum oxide or magnesium oxide is blended. It is preferable to use a heat-resistant resin film provided with thermal conductivity. Kapton MT can be mentioned as a commercial product of the heat-resistant resin film provided with thermal conductivity.
【００２２】耐熱性樹脂フィルムの厚さは、５〜３００
μｍであることが好ましく、特に、１０〜１００μｍで
あることが好ましい。５μｍ未満であると、フィルム自
体の機械的強度が不足するために、シートの成形時或い
は圧着シートとしての使用中に切断する恐れがある。３
００μｍを越えると、熱の伝わり方が悪くなり、熱圧着
が不充分となることがある。The thickness of the heat-resistant resin film is 5 to 300
μm, particularly preferably 10 to 100 μm. When the thickness is less than 5 μm, the mechanical strength of the film itself is insufficient, so that the film may be cut at the time of forming the sheet or during use as a pressure-bonded sheet. 3
When the thickness exceeds 00 μm, the heat transmission becomes poor and the thermocompression bonding may be insufficient.
【００２３】本発明の複合シートの製造方法としては、
硬化剤までを配合したシリコーン組成物をカレンダー
或いは押出し機で所定の厚さに分出しした後耐熱性樹脂
フィルムと貼り合わせ、硬化させる方法、液状のシリ
コーンゴム組成物或いはトルエン等の溶剤に溶解して液
状化したシリコーンゴム組成物を耐熱性樹脂フィルムの
表面にコーティングした後硬化させる方法等が挙げられ
る。The method for producing the composite sheet of the present invention includes:
A silicone composition containing up to a curing agent is dispensed to a predetermined thickness by a calender or extruder, then bonded to a heat-resistant resin film, cured, and dissolved in a liquid silicone rubber composition or a solvent such as toluene. And a method of coating the surface of the heat-resistant resin film with the liquefied silicone rubber composition and then curing.
【００２４】シリコーンゴム組成物と耐熱性樹脂フィル
ムとの接着性を良好とするために、耐熱性樹脂フィルム
の表面にプライマーを予め塗布しておくか、又は、シリ
コーンゴム組成物にシランカップリング剤等の接着性付
与剤を添加することが好ましい。フッ素樹脂フィルムを
使用する場合は、コーティング等をする前に、そのフィ
ルム表面を予めナトリウム−ナフタレン液等でエッチン
グ処理して接着性を付与しておくことが好ましい。In order to improve the adhesion between the silicone rubber composition and the heat-resistant resin film, a primer is previously applied to the surface of the heat-resistant resin film, or a silane coupling agent is added to the silicone rubber composition. It is preferable to add an adhesion imparting agent such as When a fluororesin film is used, it is preferable that the film surface is subjected to an etching treatment with a sodium-naphthalene solution or the like to impart adhesiveness before coating or the like.
【００２５】以上のようにして成形されたシリコーンゴ
ム複合シートの厚さは０．１〜１０ｍｍであることが好
ましい。厚さが０．１ｍｍ未満であると被圧着体に追従
することが十分できなくなり、１０ｍｍを越えると、熱
の伝わり方が悪くなることがある。尚、耐熱性樹脂フィ
ルムは、得られるシリコーンゴム複合シートの使用目的
に応じてシリコーンゴム層の片方の面又は両面に設けて
も良い。The thickness of the silicone rubber composite sheet formed as described above is preferably 0.1 to 10 mm. If the thickness is less than 0.1 mm, it is not possible to sufficiently follow the object to be pressed, and if it exceeds 10 mm, the heat transfer may be poor. The heat-resistant resin film may be provided on one side or both sides of the silicone rubber layer depending on the intended use of the obtained silicone rubber composite sheet.
【００２６】本発明の複合シートは、耐熱性、熱伝導
性、強度、作業性に優れ、またシリコーンゴムとしての
弾性を有するので、プレス成形機で積層板やフレキシブ
ルプリント基板を成形する際に、熱を伝えると共に均一
に圧力をかける目的で使用されるシートや、液晶ディス
プレイの電極端子部と基板の接続に用いる異方性導電膜
を圧着機で熱圧着する際のシートとして有効である。The composite sheet of the present invention is excellent in heat resistance, heat conductivity, strength and workability and has elasticity as silicone rubber. Therefore, when forming a laminate or a flexible printed board with a press molding machine, It is effective as a sheet used for the purpose of transmitting heat and applying pressure uniformly, or a sheet used for thermocompression bonding of an anisotropic conductive film used for connection between an electrode terminal portion of a liquid crystal display and a substrate by a compression machine.
【００２７】[0027]
【発明の効果】本発明の耐熱熱伝導性シリコーンゴムシ
ートは、耐熱性樹脂フィルムと複合化されているので強
度が向上しており、連続使用に十分耐えられる寿命を有
する。また、加圧ツールや被圧着体がシリコーンゴム面
に直接接触しなくなるために、圧着後のシートの貼り付
きがなくなり作業性が向上する。更に、シリコーンゴム
がカーボンブラックを配合することにより導電化されて
いるので、圧着工程中に発生する静電気を除去すること
ができるようになり、ゴミ、ホコリ等の付着を防止する
ことができるのみならず、回路に搭載されている電子部
品の破壊を防止することができる。As described above, the heat-resistant and heat-conductive silicone rubber sheet of the present invention has an improved strength because it is compounded with a heat-resistant resin film, and has a life enough to withstand continuous use. In addition, since the pressing tool and the object to be compressed do not directly contact the silicone rubber surface, the sheet does not stick after the compression and the workability is improved. Furthermore, since the silicone rubber is made conductive by blending carbon black, it is possible to remove static electricity generated during the pressure bonding process and to prevent adhesion of dust and dust. Therefore, it is possible to prevent the electronic components mounted on the circuit from being destroyed.
【００２８】[0028]
【実施例】以下、本発明を実施例によって更に詳述する
が、本発明はこれによって限定されるものではない。EXAMPLES The present invention will be described in more detail with reference to the following Examples, but it should not be construed that the invention is limited thereto.
【００２９】実施例１．（Ａ）成分として、ジメチルシ
ロキサン単位９９．８５モル％とメチルビニルシロキサ
ン単位０．１２５モル％及びジメチルビニルシロキサン
単位０．０２５モル％とからなる、平均重量度が８００
０のメチルビニルポリシロキサン１００重量部を用い、
これに（Ｂ）成分として平均粒子径が４０ｎｍ、揮発分
が０．１０重量％のアセチレンブラック５０重量部を添
加し、更に補強性シリカ（アエロジルＲ−９７２（Aero
silR-972) ：デグッサ（Degussa ）社製の商品名）５重
量部を二本ロールで添加し、混練りして均一化した。Embodiment 1 The component (A) is composed of 99.85 mol% of dimethylsiloxane units, 0.125 mol% of methylvinylsiloxane units and 0.025 mol% of dimethylvinylsiloxane units, and has an average weight of 800.
Using 100 parts by weight of methylvinylpolysiloxane of
As a component (B), 50 parts by weight of acetylene black having an average particle diameter of 40 nm and a volatile content of 0.10% by weight were added, and a reinforcing silica (Aerosil R-972 (Aerosil R-972)) was further added.
silR-972): 5 parts by weight of Degussa (trade name, manufactured by Degussa) were added with a two-roll mill, and the mixture was kneaded and homogenized.
【００３０】得られたシリコーンゴムパウンド１００重
量部に対して、塩化白金酸のイソプロピルアルコール溶
液（白金量２重量％）０．１重量部（Ｃ成分）、アセチ
レン性アルコールである３−メチル−１ブチン−３−オ
ール０．０５重量部、及び下記化１で表されるメチルハ
イドロジェンポリシロキサン１．２重量部（Ｃ成分）を
添加し、よく混練りして硬化性組成物を調製した。With respect to 100 parts by weight of the obtained silicone rubber compound, 0.1 part by weight of an isopropyl alcohol solution of chloroplatinic acid (amount of platinum: 2% by weight) (component C) and 3-methyl-1 which is an acetylenic alcohol 0.05 parts by weight of butyn-3-ol and 1.2 parts by weight (component C) of methylhydrogenpolysiloxane represented by the following formula 1 were added and kneaded well to prepare a curable composition.
【化１】 次に、耐熱性樹脂フィルムとして厚さが１２μｍの芳香
族ポリイミドフィルム（カプトン：ガラス転移点が３５
０℃以上）を用い、その表面にプライマーＣ（信越化学
工業株式会社製の商品名）を塗布し、室温で３０分間乾
燥した。Embedded image Next, an aromatic polyimide film having a thickness of 12 μm (Kapton: having a glass transition point of 35
(0 ° C. or higher), primer C (trade name, manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.) was applied to the surface, and dried at room temperature for 30 minutes.
【００３１】既に調製したシリコーンゴム硬化性組成物
を、カレンダー成形機を用いて、厚さが０．３ｍｍにな
るように分出ししてから、厚さが１００μｍのＰＥＴフ
ィルム上に転写し、更に、調製済のプライマーを塗布し
たカプトンフィルムを圧着してから、１６０℃の加熱炉
の中を５分間通して該硬化性組成物を硬化させた。次い
で、ＰＥＴフィルムを剥離した後、乾燥機中で２００℃
で４時間熱処理して、耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合
シートを作製した。The previously prepared silicone rubber curable composition was fractionated using a calendering machine so as to have a thickness of 0.3 mm, and then transferred onto a 100 μm-thick PET film. After the prepared Kapton film to which the primer was applied was pressed, the curable composition was cured by passing through a heating furnace at 160 ° C. for 5 minutes. Next, after peeling off the PET film, the film was dried at 200 ° C.
For 4 hours to produce a heat- and heat-conductive silicone rubber composite sheet.
【００３２】実施例２．耐熱性樹脂フィルムとして厚さ
が１２μｍの芳香族ポリアミドフィルム（アラミカ：ガ
ラス転移点なし）を用いた他は、実施例１と全く同様に
して耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合シートを作製し
た。Embodiment 2 FIG. A heat-resistant and heat-conductive silicone rubber composite sheet was produced in exactly the same manner as in Example 1, except that an aromatic polyamide film having a thickness of 12 μm (Aramica: no glass transition point) was used as the heat-resistant resin film.
【００３３】実施例３．耐熱性樹脂フィルムとして、片
面をナトリウム−ナフタレン液で処理した、厚さが７５
μｍのガラスクロスを補強したＰＴＦＥフィルム（ニト
フロン、融点３２７℃）を用いた他は、実施例１と全く
同様にして耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合シートを作
製した。Embodiment 3 FIG. As a heat-resistant resin film, one side was treated with a sodium-naphthalene solution and had a thickness of 75
A heat-resistant and heat-conductive silicone rubber composite sheet was produced in exactly the same manner as in Example 1 except that a PTFE film (nitoflon, melting point: 327 ° C.) reinforced with a glass cloth of μm was used.
【００３４】実施例４．（Ａ）成分として、ジメチルシ
ロキサン単位９９．８５モル％とメチルビニルシロキサ
ン単位０．１２５モル％及びジメチルビニルシロキサン
単位０．０２５モル％とからなる平均重合度８０００の
メチルビニルポリシロキサン７０重量部、並びに、ジメ
チルシロキサン単位９９．５モル％とメチルビニルシロ
キサン単位０．４７５モル％及びジメチルビニルシロキ
サン単位０．０２５モル％とからなる平均重合度８００
０のメチルビニルポリシロキサン３０重量部からなる混
合物を用い、これに、（Ｂ）成分として、平均粒子径が
５３ｎｍで揮発分が０．１５重量％のアセチレンブラッ
ク５０重量部を添加し、更に、比表面積が１４０ｍ2 ／
ｇの酸化セリウム粉末０．５重量部を二本ロールで添加
混合し、混練りして均一化した。Embodiment 4 FIG. (A) 70 parts by weight of a methylvinylpolysiloxane having an average degree of polymerization of 8000, comprising 99.85 mol% of dimethylsiloxane units, 0.125 mol% of methylvinylsiloxane units and 0.025 mol% of dimethylvinylsiloxane units, as a component; And an average degree of polymerization of 99.5 mol% of dimethylsiloxane units, 0.475 mol% of methylvinylsiloxane units and 0.025 mol% of dimethylvinylsiloxane units.
A mixture consisting of 30 parts by weight of methylvinylpolysiloxane 0, 50 parts by weight of acetylene black having an average particle diameter of 53 nm and a volatile matter of 0.15% by weight was added thereto as a component (B). The specific surface area is 140m 2 /
g of cerium oxide powder (0.5 parts by weight) was added and mixed with a two-roll mill, and the mixture was kneaded and homogenized.
【００３５】得られたシリコーンコンパウンド１００重
量部に対して、実施例１と同様にしてＣ成分（硬化剤）
を添加混合してから、プライマーを塗布した厚さが１２
μｍのカプトンフィルムを貼り合わせて耐熱熱伝導性シ
リコーンゴム複合シートを作製した。To 100 parts by weight of the obtained silicone compound, in the same manner as in Example 1, component C (curing agent)
After adding and mixing, the thickness of the primer
A heat-resistant and heat-conductive silicone rubber composite sheet was prepared by laminating a μm Kapton film.
【００３６】実施例５ 実施例１で使用したＰＥＴフィルムに代えて、片面を接
着処理した、厚さが７５μｍのガラスクロスを補強した
ＰＴＦＥフィルム（ニトフロン）を用い、その接着処理
面上にシリコーンゴム硬化性組成物を転写した他は、実
施例１と全く同様にして、両面フィルム貼りの耐熱熱伝
導性シリコーンゴム複合シートを作製した。Example 5 Instead of the PET film used in Example 1, a PTFE film (Nitoflon) reinforced with a glass cloth having a thickness of 75 μm and having one side bonded was used, and a silicone rubber was formed on the bonding surface. Except that the curable composition was transferred, a heat-resistant thermally conductive silicone rubber composite sheet attached to a double-sided film was produced in exactly the same manner as in Example 1.
【００３７】実施例６．（Ａ）成分として、ジメチルシ
ロキサン単位９９．８５モル％とメチルビニルシロキサ
ン単位０．１２５モル％及びジメチルビニルシロキサン
単位０．０２５モル％とからなる平均重合度８０００の
メチルビニルポリシロキサン５０重量部、並びに、ジメ
チルシロキサン単位９９．５モル％とメチルビニルシロ
キサン単位０．４７５モル％及びジメチルビニルシロキ
サン単位０．０２５モル％とからなる平均重合度８００
０のメチルビニルポリシロキサン５０重量部からなる混
合物を用い、これに、（Ｂ）成分として、平均粒子径が
４０ｎｍで揮発分が０．１０重量％のアセチレンブラッ
ク６５重量部を添加し、更に、比表面積が１４０ｍ2 ／
ｇの酸化セリウム粉末０．５重量部を二本ロールで添加
混合し、混練りして均一化した。Embodiment 6 FIG. (A) 50 parts by weight of methylvinylpolysiloxane having an average degree of polymerization of 8000, comprising 99.85 mol% of dimethylsiloxane units, 0.125 mol% of methylvinylsiloxane units, and 0.025 mol% of dimethylvinylsiloxane units; And an average degree of polymerization of 99.5 mol% of dimethylsiloxane units, 0.475 mol% of methylvinylsiloxane units and 0.025 mol% of dimethylvinylsiloxane units.
A mixture consisting of 50 parts by weight of methylvinylpolysiloxane of No. 0 was added as a component (B), and 65 parts by weight of acetylene black having an average particle diameter of 40 nm and a volatile matter of 0.10% by weight were further added. The specific surface area is 140m 2 /
g of cerium oxide powder (0.5 parts by weight) was added and mixed with a two-roll mill, and the mixture was kneaded and homogenized.
【００３８】得られたシリコーンコンパウンド１００重
量部に対して、実施例１で使用したＣ成分（硬化剤）及
びγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（接着
付与剤）０．５重量部を添加混合し、厚さが３０μｍの
カーボンブラックが配合された導電性カプトンフィルム
を用いた他は、実施例１と同様にして耐熱熱伝導性シリ
コーンゴム複合シートを作製した。To 100 parts by weight of the obtained silicone compound, the component C (curing agent) used in Example 1 and 0.5 part by weight of γ-glycidoxypropyltrimethoxysilane (adhesion-imparting agent) were added and mixed. Then, a heat-resistant thermally conductive silicone rubber composite sheet was produced in the same manner as in Example 1, except that a conductive Kapton film containing carbon black having a thickness of 30 μm was used.
【００３９】比較例１．実施例１と同様にして調製した
硬化性シリコーンゴム組成物を、カレンダー成形機を用
いて加工し、厚さが０．３ｍｍのシリコーンゴム単体の
シートを作製した。Comparative Example 1 The curable silicone rubber composition prepared in the same manner as in Example 1 was processed using a calendering machine to produce a sheet of a single silicone rubber having a thickness of 0.3 mm.
【００４０】比較例２．（Ｂ）成分として、平均粒径が
３０ｎｍで揮発分が０．７重量％のファーネスブラック
５０重量を使用した他は、実施例１の場合と全く同様に
して耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合シートを作製し
た。Comparative Example 2 A heat-resistant and heat-conductive silicone rubber composite sheet was prepared in exactly the same manner as in Example 1 except that as the component (B), 50% by weight of furnace black having an average particle size of 30 nm and a volatile content of 0.7% by weight was used. Produced.
【００４１】比較例３．（Ｂ）成分として、平均粒径が
３０ｎｍで揮発分が１．５重量％のファーネスブラック
５０重量を使用した他は、実施例２の場合と全く同様に
して耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合シートを作製し
た。Comparative Example 3 A heat-resistant and heat-conductive silicone rubber composite sheet was prepared in exactly the same manner as in Example 2 except that 50% by weight of furnace black having an average particle size of 30 nm and a volatile content of 1.5% by weight was used as the component (B). Produced.
【００４２】比較例４．実施例１で使用した、厚さが１
２μｍの芳香族ポリイミドフィルム（カプトン）に代え
て、厚さが３０μｍのポリフェニレンサルファイドフィ
ルム（ガラス転移点９０℃）を使用した他は、実施例１
の場合と全く同様にして熱伝導性シリコーンゴム複合シ
ートを作製した。Comparative Example 4 The thickness used in Example 1 was 1
Example 1 except that a 30 μm thick polyphenylene sulfide film (glass transition point 90 ° C.) was used instead of the 2 μm aromatic polyimide film (Kapton).
A heat conductive silicone rubber composite sheet was produced in exactly the same manner as in the above case.
【００４３】実施例１〜６、比較例１〜４で作製したシ
ートのフィルム側を上に向け、そのシートの下に厚さが
３０μｍのテフロンフィルム、次に、２５μｍのピッチ
で銅電極を設けた２枚のフレキシブルプリント基板で上
下の銅電極の位置を合わせ、これで厚さが２２μｍの異
方性導電膜を挟んだものを置いてから圧着機に設置し、
３４０℃に加熱した加圧ツールを用いて、４０ｋｇｆ／
ｃｍ2 の圧力で２０秒間、フィルム側から圧着した。With the film side of the sheets prepared in Examples 1 to 6 and Comparative Examples 1 to 4 facing upward, a Teflon film having a thickness of 30 μm was provided under the sheet, and then copper electrodes were provided at a pitch of 25 μm. Align the upper and lower copper electrodes with the two flexible printed circuit boards, place a 22 μm-thick anisotropic conductive film between them, and then install it on the crimping machine.
Using a pressure tool heated to 340 ° C, 40 kgf /
The film was pressed from the film side at a pressure of cm 2 for 20 seconds.
【００４４】この圧着操作を繰り返して、加圧ツールへ
のシートの密着状態を観察し、また、均一な圧力で異方
性導電膜を加熱硬化することができなくなるまでの回数
を測定した。これらの結果は、表１に示した通りであ
る。均一な圧力で異方性導電膜を加熱硬化することがで
きなくなるまでの回数は、上下のフレキシブルプリント
基板の銅電極が導通しなくなることによって確認され
た。尚、実施例５の場合には、カプトンフィルム側を加
圧ツール側に向けると共に、テフロンフィルムを置かず
に測定した。また、加圧時間は、実施例３及び５の場合
に３０秒間に延長した。By repeating this pressing operation, the state of close contact of the sheet with the pressing tool was observed, and the number of times until the anisotropic conductive film could no longer be heated and cured at a uniform pressure was measured. These results are as shown in Table 1. The number of times that the anisotropic conductive film could not be cured by heating under a uniform pressure was confirmed by the fact that the copper electrodes of the upper and lower flexible printed circuit boards did not conduct. In the case of Example 5, the measurement was performed with the Kapton film side facing the pressing tool side and without placing a Teflon film. The pressurizing time was extended to 30 seconds in Examples 3 and 5.
【００４５】[0045]
【表１】 [Table 1]
【００４６】以上の結果から、実施例５の場合は、下に
テフロンフィルムを置く必要がないので特に作業性が良
い。比較例１の場合には、圧着する毎にシートが加圧ツ
ールに貼り付くのでそのシートを剥がす必要があり、作
業性が悪いということが判明した。また、各テストに用
いたシリコーンゴム硬化物及びカーボンを含まないシリ
コーンゴム組成物の熱伝導率を測定した結果は下記の通
りである。 実施例１、２、３、５： １．６×１０-3（ｃａｌ／ｃ
ｍ・ｓｅｃ・℃） 比較例１、４： １．６×１０-3 実施例４： １．４×１０-3 実施例６： ２．０×１０-3 比較例２： １．５×１０-3 比較例３： １．４×１０-3 ＫＥ−９５１Ｕ： ５．９×１０-4（カーボンブラック
を含まない信越化学工業（株）製の市販品）From the above results, in the case of Example 5, the workability is particularly good because there is no need to place a Teflon film below. In the case of Comparative Example 1, it was found that the sheet had to be peeled off because the sheet was stuck to the pressing tool every time the sheet was pressed, and that the workability was poor. The results of measuring the thermal conductivity of the cured silicone rubber and the silicone rubber composition containing no carbon used in each test are as follows. Examples 1, 2, 3, 5: 1.6 × 10 −3 (cal / c
Comparative Example 1, 4: 1.6 × 10 -3 Example 4: 1.4 × 10 -3 Example 6: 2.0 × 10 -3 Comparative Example 2: 1.5 × 10 -3 Comparative Example 3: 1.4 × 10 -3 KE-951U: 5.9 × 10 -4 (commercial product not containing carbon black and manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.)
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平７−11010（ＪＰ，Ａ) 特開 平４−74645（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−316690（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−218711（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−155517（ＪＰ，Ａ) 実開 昭49−101078（ＪＰ，Ｕ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B32B 1/00 - 35/00 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continuation of the front page (56) References JP-A-7-111010 (JP, A) JP-A-4-74645 (JP, A) JP-A-6-316690 (JP, A) JP-A-58-58 218711 (JP, A) JP-A-6-155517 (JP, A) Japanese Utility Model Application Showa 49-101078 (JP, U) (58) Fields investigated (Int. Cl. 7 , DB name) B32B 1/00-35 / 00
Claims (8)
ノポリシロキサン；１００重量部、（Ｂ）水分を除いた
揮発分が０．５重量％以下であるカーボンブラック；２
０〜１５０重量部、及び（Ｃ）硬化剤からなるシリコー
ンゴム組成物を耐熱性樹脂フィルム上に硬化させてなる
ことを特徴とする耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合シー
ト。1. An organopolysiloxane having an average degree of polymerization of 200 or more; 100 parts by weight; (B) a carbon black having a volatile content of 0.5% by weight or less excluding water;
A heat-resistant thermally conductive silicone rubber composite sheet obtained by curing a silicone rubber composition comprising 0 to 150 parts by weight and a curing agent (C) on a heat-resistant resin film.
２００℃以上の樹脂フィルムである、請求項１に記載さ
れた耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合シート。2. The heat-resistant and heat-conductive silicone rubber composite sheet according to claim 1, wherein the heat-resistant resin film is a resin film having a glass transition point of 200 ° C. or higher.
以上のフッ素樹脂フィルムである、請求項１に記載され
た耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合シート。3. The heat-resistant resin film has a melting point of 300 ° C.
The heat-resistant and heat-conductive silicone rubber composite sheet according to claim 1, which is the above fluororesin film.
末を０．１〜５重量部含有する、請求項１〜３の何れか
に記載された耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合シート。4. The heat- and heat-conductive silicone rubber composite sheet according to claim 1, wherein the silicone rubber composition contains 0.1 to 5 parts by weight of cerium oxide powder.
μｍの範囲である、請求項１〜４の何れかに記載された
耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合シート。5. The heat-resistant resin film has a thickness of 5 to 300.
The heat-resistant and heat-conductive silicone rubber composite sheet according to any one of claims 1 to 4, which has a range of μm.
の合計の厚さが０．１〜１０ｍｍである請求項１〜５の
何れかに記載された耐熱熱伝導性シリコーンゴム複合シ
ート。6. The heat- and heat-conductive silicone rubber composite sheet according to claim 1, wherein the total thickness of the silicone rubber layer and the heat-resistant resin film is 0.1 to 10 mm.
有する、請求項１〜６の何れかに記載された耐熱熱伝導
性シリコーンゴム複合シート。7. The heat-resistant and heat-conductive silicone rubber composite sheet according to claim 1, wherein the heat-resistant resin film contains a heat-conductive powder.
を含有する請求項１〜６の何れかに記載された耐熱熱伝
導性シリコーンゴム複合シート。8. The heat-resistant and heat-conductive silicone rubber composite sheet according to claim 1, wherein the heat-resistant resin film contains carbon black.
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