JP2969787B2 - Domain control method for nonlinear ferroelectric optical materials - Google Patents

Domain control method for nonlinear ferroelectric optical materials

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JP2969787B2
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Description

【発明の詳細な説明】 以下の順序で本発明を説明する。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION The present invention will be described in the following order.

Ａ 産業上の利用分野 Ｂ 発明の概要 Ｃ 従来の技術 Ｄ 発明が解決しようとする課題 Ｅ 課題を解決するための手段 Ｆ 作用 Ｇ 実施例 Ｈ 発明の効果 Ａ 産業上の利用分野 本発明は、例えば光第２高調波発生素子（以下SHGと
いう）における周期ドメイン反転構造部の形成に用いて
好適な非線形強誘電体光学材料に対するドメイン制御方
法に係わる。A Industrial Fields B Overview of the Invention C Prior Art D Problems to be Solved by the Invention E Means for Solving the Problems F Function G Example H Effects of the Invention A Industrial Field of Application The present invention relates to a domain control method for a nonlinear ferroelectric optical material suitable for use in forming a periodic domain inversion structure in an optical second harmonic generation element (hereinafter, referred to as SHG).

Ｂ 発明の概要 本発明は非線形強誘電体光学材料に対するドメイン制
御方法に係わり、シングルドメイン化された非線形強誘
電体光学材料体の相対向する主面に第１及び第２の電極
を対向配置し、これら第１及び第２の電極の少くとも一
方を所要の電極パターンとし、これら第１及び第２の電
極間にパルス電圧を印加して、上記電極パターンに対応
するパターンのドメイン反転部を局部的に形成するドメ
イン制御を行うもので、例えば微細ピッチの周期ドメイ
ン反転構造部を屈折率の変化を来すことなく、高精度に
かつ比較的簡便に形成することができるようにするもの
である。B SUMMARY OF THE INVENTION The present invention relates to a domain control method for a non-linear ferroelectric optical material, in which a first and a second electrode are opposed to each other on opposite main surfaces of a single-domain non-linear ferroelectric optical material. At least one of the first and second electrodes has a required electrode pattern, and a pulse voltage is applied between the first and second electrodes to locally form a domain inversion portion of the pattern corresponding to the electrode pattern. The purpose of this is to control a domain to be formed in a precise manner, for example, to form a periodic domain inversion structure with a fine pitch with high precision and relatively easily without changing the refractive index. .

Ｃ 従来の技術 非線形光学によるレーザー光の波長変換への適用、例
えばSHGによって波長範囲の拡大化がはかられ、これに
伴いレーザーの利用範囲のより拡大化と、各技術分野で
のレーザー光利用の最適化がはかられる。例えばレーザ
ー光の短波長化によって、レーザー光を用いた光記録再
生、光磁気記録再生等の記録密度の向上等が挙げられ
る。C Conventional technology Application to wavelength conversion of laser light by non-linear optics, for example, SHG, has been used to expand the wavelength range. As a result, the range of use of lasers has been expanded, and the use of laser light in various technical fields has been expanded. Can be optimized. For example, by shortening the wavelength of laser light, improvement in recording density such as optical recording / reproducing and magneto-optical recording / reproducing using laser light can be mentioned.

非線形光学相互作用における効率良い動作の実現は、
その相互作用させる光波間に、エネルギー及び運動量の
保存関係が満足されねばならない。また、相互作用する
光波間の重なり合いや、動作長、強度は効率を直接左右
するパラメータである。ところが一般の光学材料は、波
長によって屈折率が変化する（分散をもつ）ことから、
エネルギーの保存される波長間で同時に運動量を保存さ
せることができない。このため、結晶の異方性、すなわ
ち複屈折性を用いて位相整合を行わしめて運動量保存を
とっている。Realization of efficient operation in nonlinear optical interaction is
The energy and momentum conservation relationship between the interacting light waves must be satisfied. The overlap between the interacting light waves, the operating length, and the intensity are parameters that directly affect the efficiency. However, general optical materials have a refractive index that varies with wavelength (have dispersion).
Momentum cannot be conserved between wavelengths where energy is conserved at the same time. For this reason, momentum is conserved by performing phase matching using the anisotropy of the crystal, that is, birefringence.

これに対して非線形強誘電体光学材料バルクにおいて
周期的に非線形係数の方向だけを逆転させた構造による
周期ドメイン反転構造では、各層の厚さをコーヒーレン
ス長（位相不整合成分が丁度πとなる長さ）の奇数倍と
したとき、各層で発生した非線形分極により生ずる波は
互いに同位相となり強め合うことが知られている（例え
ばJ.A.Armstrong,N.Bloembergen,J.Ducuing and P.S.Pe
rshan,Pyhsical Review.127,（1962）,P1918〜、及びD.
Feng,N−B Ming,J−F Hong et.al.Applied Physical Le
tters,37，（1980）,P607〜P609参照）。したがってこ
れによれば直接には位相整合のとれない材料や、従来利
用できなかった非線形感受率の最大のテンソル成分d33
の利用が可能となる。On the other hand, in the periodic domain inversion structure in which only the direction of the nonlinear coefficient is periodically reversed in the nonlinear ferroelectric optical material bulk, the thickness of each layer is set to the coherence length (the phase mismatch component becomes just π). It is known that when the length is an odd multiple, waves generated by nonlinear polarization generated in each layer become in phase with each other and strengthen each other (eg, JAArmstrong, N. Bloembergen, J. Ducuing and PSPe).
rshan, Pyhsical Review. 127, (1962), P1918-, and D.
Feng, N-B Ming, J-F Hong et.al.Applied Physical Le
tters, 37 , (1980), pp. 607-609). Therefore, according to this, the material which cannot be directly phase-matched or the maximum tensor component d 33 of the nonlinear susceptibility which could not be used conventionally.
Can be used.

一方、導波型構造の非線形光学相互作用への利用は、
導波路によりエネルギーが高密度化されること、また回
折することがないことにより長い距離での相互作用が可
能となり、さらにその構造によって伝搬定数を制御でき
ることから、位相整合の自由度が増大する。しかしなが
ら、反面、材料分散の大きいことから通常では基本モー
ド間での位相整合が不可能であり、変換効率を著しく劣
化させる。非線形導波路材料の複屈折性を用いて、基本
モード間での位相整合を可能とした素子の場合でも、位
相整合に対して条件が厳しく、動作温度や光導波路の作
製条件に厳しい精度が要求される。例えば動作温度の変
動を0.1℃未満に抑える必要があるとか、100Å程度以下
の導波路の厚さ精度が要求される。On the other hand, the use of the waveguide structure for nonlinear optical interaction
Since the energy is increased by the waveguide and the energy is not diffracted, the interaction over a long distance becomes possible, and the propagation constant can be controlled by the structure, so that the degree of freedom of the phase matching increases. However, on the other hand, phase matching between fundamental modes is normally impossible due to large material dispersion, and conversion efficiency is significantly deteriorated. Even in the case of an element that enables phase matching between fundamental modes using the birefringence of the nonlinear waveguide material, the conditions for phase matching are strict, and strict accuracy is required for the operating temperature and the manufacturing conditions of the optical waveguide. Is done. For example, it is necessary to suppress the fluctuation of the operating temperature to less than 0.1 ° C., or a thickness accuracy of the waveguide of about 100 ° or less is required.

これに対し、例えば応用物理、56巻（1987）第1637頁
〜第1641頁及びP.K.Tien,R.Ulrich and R.J.Martin,App
lied Physics Letters,17巻（1970）477頁〜450頁に記
載された非線形導波路におけるチエレンコフ放射を用い
たSHGは、位相整合を自動的に満足するような方向に、
すなわちチエレンコフ角αをもって非線形分極により発
生する波は強め合いこれが放射される。したがって、こ
の場合、基板に非線形性の大きい材料を用いることによ
り、高効率動作が期待できる。例えばチエレンコフ放射
型の非線形導波路型SHGの基板として上記前者の文献
（応用物理）では、LiNbO3でその非線形感受率の最大の
テンソル成分d33が用いられている。On the other hand, for example, Applied Physics, Vol. 56 (1987), pp. 1637-1641 and PKTien, R. Ulrich and RJ Martin, App.
LIed Physics Letters, Vol. 17, (1970), pages 477 to 450, the SHG using Thielenkov radiation in a nonlinear waveguide has a direction in which phase matching is automatically satisfied.
That is, waves generated by nonlinear polarization with the Cherenkov angle α are reinforced and emitted. Therefore, in this case, high efficiency operation can be expected by using a material having high nonlinearity for the substrate. For example Chierenkofu the radiation type nonlinear waveguide type SHG of the former literature as substrates (Applied Physics), the maximum of the tensor components d 33 of the nonlinear susceptibility in LiNbO 3 is used.

しかしながら、このチエレンコフ放射による非線形相
互作用では、放射される波が、ある一定のチエレンコフ
角αで基板内にもぐって出てくるため、基板からの出射
光のスポット形状、例えばファーフィールドパターンは
例えば三日月状の特異形状のパターンとなり、レンズ光
学系によって解析限界に集光しにくいという問題があ
り、実用上利用しにくいという課題がある。また、この
チエレンコフ放射型の導波路型SHGにおけるその導波路
内の波とチエレンコフ放射波の重量はSHGの効率に大き
な影響を及ぼすものであり、これがため、チエレンコフ
角αは上述の重量が大となるように小さい角度であるこ
とが望まれる。However, in the nonlinear interaction due to the Cherenkov radiation, a radiated wave comes out into the substrate at a certain Thielencoff angle α, so that the spot shape of the light emitted from the substrate, for example, the far-field pattern is, for example, a crescent moon. There is a problem that it becomes difficult to converge light to the analysis limit by the lens optical system, and there is a problem that practical use is difficult. In addition, the weight of the wave in the waveguide and the Cherenkov radiation wave in the Cherenkov radiation type waveguide SHG has a great influence on the efficiency of the SHG, and therefore, the Chelenkov angle α is not as large as the above-mentioned weight. It is desirable that the angle be as small as possible.

今、光導波路型チエレンコフ放射SHGについてその動
作について考察する。この場合、第４図に示すように、
非線形光学基板（１）上の導波路（２）における導波モ
ード（基本波）の伝搬係数をβＦとし、基板（１）内に
バルク波（高調波）の伝搬定数を▲ｋSUB SH▼とする
と、位相不整合成分Δｋは、 となるαの方向に高調波を発生する。ここで、kFOは基
本波波長における真空中の伝搬定数（２π／λＦ）とす
ると、この関係は、 となる。ここで、▲ｎSUB SH▼は基板の高調波に対する
屈折率であり、 （▲ｎO SH▼及び▲ｎe SH▼は高調波波長での常光及び異
常光の屈折率） 導波路（２）中に基本波を伝搬させる条件は、 （但し▲ｎSUB F▼及び▲ｎFILM F▼は基板（１）及び導
波路（２）の基本波に対する屈折率）であり、チエレン
コフ放射の条件は、 となり、（５）及び（６）式の条件でチエレンコフ放射
SHGを生じる。この条件範囲を第５図の導波モードの分
散を与えるグラフで示す。Now, the operation of the optical waveguide type Cherenkov radiation SHG is considered. In this case, as shown in FIG.
The propagation coefficient of the waveguide mode (fundamental wave) in the waveguide (2) on the nonlinear optical substrate (1) is β F, and the propagation constant of the bulk wave (harmonic) in the substrate (1) is ▲ k SUB SH ▼ Then, the phase mismatch component Δk is A harmonic is generated in the direction of α. Here, assuming that k FO is a propagation constant in a vacuum at the fundamental wavelength (2π / λ F ), this relationship is Becomes Here, ▲ n SUB SH ▼ is the refractive index of the substrate with respect to harmonics, (▲ n O SH ▼ and ▲ ne SH ▼ are the refractive indices of ordinary light and extraordinary light at the harmonic wavelength) Conditions for propagating the fundamental wave in the waveguide (2) are as follows: (However, ▲ n SUB F ▲ and ｎn FILM Fは are the refractive indexes of the substrate (1) and the waveguide (2) with respect to the fundamental wave), and the condition of the Cherenkov radiation is as follows. And the Cherenkov radiation under the conditions of equations (5) and (6)
This produces SHG. This condition range is shown by a graph giving the dispersion of the guided mode in FIG.

この場合、LiNbO3導波路で入射光は波長1.064μｍ（Y
AGレーザー光）とした場合の、TMモードの場合であり、
基板の屈折率は2.155、導波路の屈折率は2.288としてい
る。第５図は、横軸に屈折率（等価屈折率）をとり、縦
軸に導波路の厚さをとったものである。この場合、導波
路の厚さが約1.0μｍ以下では存在できるモードが１つ
である単一モード動作が得られる。因みに具体的には、
LiNbO3基板表面をプロトン交換した光導波路としたSHG
では、チエレンコフ角αは、基本波の波長が1.064μｍ
で約13゜、0.83μｍで約16゜である。In this case, the incident light in the LiNbO 3 waveguide has a wavelength of 1.064 μm (Y
AG mode), in TM mode.
The refractive index of the substrate is 2.155, and the refractive index of the waveguide is 2.288. FIG. 5 shows the refractive index (equivalent refractive index) on the horizontal axis and the thickness of the waveguide on the vertical axis. In this case, when the thickness of the waveguide is about 1.0 μm or less, a single mode operation in which only one mode can exist is obtained. By the way, specifically,
LiNbO 3 SHG the substrate surface was optical waveguide proton exchange
Then, the Cherenkov angle α is such that the wavelength of the fundamental wave is 1.064 μm
About 13 °, and about 16 ° at 0.83 μm.

Ｄ 発明が解決しようとする課題 上述した非線形導波路によるチエレンコフ放射のSHG
においてそのチエレンコフ放射角αの縮小をはかること
ができればこれによって第２高調波の基板（バルク）内
への入り込みを小さくさせて取り出される第２高調波光
のスポット（ファーフィールドパターン）の歪の小さい
円形パターンとすること、基本波と高調波の伝搬方向を
ほぼ一致させることができることによって両者の重畳を
高め、変換効率の向上をはかることになる。D Problems to be Solved by the Invention SHG of Thierenkov radiation by the above-described nonlinear waveguide
In this case, if the Cherenkov radiation angle α can be reduced, a second harmonic light spot (far-field pattern) with a small distortion can be obtained by reducing the penetration of the second harmonic into the substrate (bulk). By forming a pattern and making the propagation directions of the fundamental wave and the harmonic wave substantially coincide with each other, the superposition of the two is enhanced, and the conversion efficiency is improved.

この課題の解決をはかるものとして、本出願人等は、
先に特願昭63−246545号において第２図に示すように、
非線形強誘電体光学材料基板（１）上に光導波路（２）
が設けられチエレンコフ放射による第２高調波を発生さ
せるSHGにおいて、基板（１）上に周期的にドメインが
反転する周期ドメイン反転構造部（３）を設けこれの上
に光導波路（２）を設けるか、導波路（２）内に周期ド
メイン反転構造部（３）を設けることによってチエレン
コフ放射角αの縮小化をはかり、第２高調波光のスポッ
ト形状の改善、変換効率の向上をはかったSHGを提供し
た。As a solution to this problem, the applicants have
First, as shown in FIG. 2 in Japanese Patent Application No. 63-246545,
Optical waveguide (2) on nonlinear ferroelectric optical material substrate (1)
In the SHG in which the second harmonic is generated by the Cherenkov radiation, a periodic domain inversion structure (3) in which the domain is periodically inverted is provided on the substrate (1), and the optical waveguide (2) is provided thereon. Alternatively, by providing a periodic domain inversion structure portion (3) in the waveguide (2), the SHG with an improved spot shape of the second harmonic light and an improved conversion efficiency can be realized by reducing the Cherenkov radiation angle α. Offered.

ところが、このようなSHGにおいても、実際上ドメイ
ン反転構造部（３）の作製に問題が生じる。However, even in such an SHG, there is a problem in actually producing the domain-inverted structure (3).

すなわち、例えば前述したバルク型の周期ドメイン反
転構造において採られているドメイン反転を形成方法と
しては、例えば非線形強誘電体光学材料結晶の引上育成
時に電流制御等によりドメインを交互に反転させる方法
が知られている。しかしなからこの方法による場合、大
規模な装置が必要となるのみならずドメイン形成の制御
が難しいという課題がある。That is, for example, as a method of forming domain inversion employed in the above-described bulk type periodic domain inversion structure, a method of alternately inverting domains by current control or the like during pulling and growing of a nonlinear ferroelectric optical material crystal is used. Are known. However, according to this method, not only a large-scale device is required, but also it is difficult to control domain formation.

また、他の周期ドメイン反転構造の形成方法として
は、シングルドメインすなわち単分域とされた非線形強
誘電体光学材料のバルク面、例えばLiNbO3の＋ｃ面の選
択された部分に、Tiを拡散することによってドメインの
反転部を形成するという方法が知られている。ところが
この方法による場合は、Tiの拡散によって屈折率が変化
する。Another method of forming the periodic domain inversion structure is to diffuse Ti into a single domain, that is, a bulk region of a non-linear ferroelectric optical material having a single domain, for example, a selected portion of a + c plane of LiNbO 3. There is known a method of forming a domain inversion portion by using such a method. However, according to this method, the refractive index changes due to the diffusion of Ti.

上述したように、従来のドメイン反転部の形成方法を
採る場合、ドメイン制御を高精度に行い難いとか、屈折
率の変化を来すことから第２高調波のビームが多数本に
なるという問題が生じ、この問題を解決するためには導
波路とドメイン変調の自由度が大幅に減り、最大変換効
率を得る条件が実現できないという課題がある。As described above, when the conventional method of forming the domain inversion portion is adopted, there is a problem that it is difficult to perform domain control with high accuracy, or that the number of second harmonic beams becomes large due to a change in refractive index. In order to solve this problem, there is a problem that the degree of freedom of the waveguide and the domain modulation is greatly reduced, and a condition for obtaining the maximum conversion efficiency cannot be realized.

本発明は、このような制約を排除でき、例えば上述し
た導波路型の周期ドメイン反転構造による作製に適用し
て、第２高調波光のスポットが単一で歪がなく、更に変
換効率の高いSHGを得ることができるドメイン制御方法
を提供する。The present invention can eliminate such a restriction, and is applied to, for example, the above-described fabrication using a waveguide-type periodic domain inversion structure, in which the second harmonic light spot is single, has no distortion, and has a high conversion efficiency. Is provided.

Ｅ 課題を解決するための手段 本発明は、例えば第１図に示すように、シングルドメ
イン化された非線形強誘電体光学材料体（１）の相対向
する主面にそれぞれ直接的に対接させて第１及び第２の
電極（11）及び（12）を配し、これら対向電極（11）及
び（12）の少くとも一方を所要の電極パターンすなわち
形成しようとするドメイン反転部上にこのパターンに応
じて形成し、これら対向電極（11）及び（12）間に所要
のパルス電圧を印加して電極パターンに対応するパター
ンのドメイン反転部（３）を局部的に形成するドメイン
制御を行う。E Means for Solving the Problems The present invention is, for example, as shown in FIG. 1, in which a single-domain nonlinear ferroelectric optical material (1) is brought into direct contact with opposing main surfaces. And first and second electrodes (11) and (12) are arranged on at least one of the counter electrodes (11) and (12) on a required electrode pattern, that is, on a domain inversion portion to be formed. A domain control for locally forming a domain inversion portion (3) of a pattern corresponding to the electrode pattern by applying a required pulse voltage between the counter electrodes (11) and (12) is performed.

Ｆ 作用 上述の本発明方法によれば、シングルドメインの非線
形強誘電体光学材料体（１）を挟んで設けられた第１及
び第２の電極（11）及び（12）間にパルス電圧を印加す
ることによって電場の生じた部分、すなわち電極パター
ンに対応した部分に自発分極の反転が生じ、ドメイン反
転部が発生する。これは電場の印加によって非線形強誘
電光学材料基板（１）の単位格子にあるイオンの微小変
化が生ずることによるものと考えられる。F Action According to the method of the present invention described above, a pulse voltage is applied between the first and second electrodes (11) and (12) provided with the single-domain nonlinear ferroelectric optical material (1) interposed therebetween. As a result, the inversion of spontaneous polarization occurs in a portion where an electric field is generated, that is, a portion corresponding to the electrode pattern, and a domain inversion portion is generated. This is presumably because the application of an electric field causes a minute change in ions in the unit cell of the nonlinear ferroelectric optical material substrate (1).

このように単に電極パターンの形成によってこのパタ
ーンのドメイン反転部を形成するようにしたので、この
電極パターンの形成をフォトリソグラフィ等の高精度微
細加工が可能な技術の適用によって微細ピッチ及びパタ
ーンに高精度に形成でき、また印加電圧の制御によって
反転ドメインの厚さ制御も容易にかつ高精度をもって行
うことができる。As described above, since the domain inversion portion of this pattern is formed simply by forming the electrode pattern, the formation of this electrode pattern can be reduced to a fine pitch and a pattern by applying a technology capable of high-precision fine processing such as photolithography. The thickness of the inversion domain can be easily and accurately controlled by controlling the applied voltage.

そして、この場合の反転ドメイン形成の印加電圧をパ
ルス電圧としたので、その印加電圧を可成り高めても、
直流電圧を印加する場合における持続的な電流の流れ過
ぎによる光学材料体（１）の結晶の破損の問題を回避で
きる。更にこのパルス電圧印加時において、抗電界減少
のために材料体（１）を加熱した状態で行うことが望ま
れるが、上述したように本発明によれば、印加電圧を高
めることができることから、光学材料体（１）への熱的
影響、電極の焼付け等を回避できる。また、これらのこ
とから、周期反転ドメインのピッチのより微細化をはか
ることができる。Since the applied voltage for forming the inversion domain in this case is a pulse voltage, even if the applied voltage is considerably increased,
The problem of breakage of the crystal of the optical material (1) due to continuous excessive current flow when a DC voltage is applied can be avoided. Further, when applying the pulse voltage, it is desired to perform the heating with the material (1) in order to reduce the coercive electric field. However, according to the present invention, as described above, the applied voltage can be increased. Thermal effects on the optical material (1), burning of the electrodes, and the like can be avoided. From these facts, the pitch of the period inversion domain can be further reduced.

Ｇ 実施例 本発明による非線形強誘電体光学材料に対するドメイ
ン制御方法の一例を、第２図に示した周期ドメイン反転
構造部（３）を有する光導波路型SHGを得る場合につい
て第３図を参照して説明する。G Embodiment An example of a domain control method for a nonlinear ferroelectric optical material according to the present invention will be described with reference to FIG. 3 in the case of obtaining an optical waveguide type SHG having a periodic domain inversion structure (3) shown in FIG. Will be explained.

第３図Ａに示すように、例えばLiNbO3基板のＺ基板よ
り成る非線形係数の大きい非線形強誘電体光学材料体
（１）を用意する。この材料体（１）は、予め例えばキ
ュリー温度以下の例えば1200℃程度まで昇温してその厚
さ方向に外部直流電場を全面的に印加することによって
全面的にそのｃ軸が厚さ方向に揃えられたシングルドド
メイン化された基板が用いられる。そして、この材料体
（１）の両主面（1a）と（1b）とに第１の電極（11）と
第２の電極（12）とを被着形成する。この場合、＋ｃ面
より成る例えば第１の主面（1a）上に、得ようとする周
期ドメイン反転構造部の周期（ピッチ）２Λをもって金
属、例えばPtによる電極（11）を平行ストライプパター
ンに形成する。この電極（11）の平行ストライプ部は、
各対応する例えば一端部で相互に連結された櫛状となし
てここより共通の端子t1を導出する。この電極（11）の
パターンの形成は、周知の技術、例えばフォトリソグラ
フィ技術にって形成し得る。すなわち例えばPt,Ti,W,Ta
等の金属或いはITO（インジウム・錫の複合酸化物）、
酸化錫などの導電性酸化物等の導電材料を例えば蒸着等
によって全面的に形成して後に例えばフォトレジストを
全面塗布、露光及び現像して所要のパターン、この例で
は櫛歯パターンとし、これをエッチングマスクとして上
述のPt等の導電材料層をエッチングして所要のパターン
として電極（11）を形成する。或いは、材料体（１）の
主面（1a）上にリフトオフマスクを目的とする電極パタ
ーンの形成部以外に形成しておき、これの上から上述の
Pt等の導電材料を全面的に被着形成し、その後、マスク
を排除することによって、このマスク上の導電材料層の
みをリフトオフして所要のパターンを有する電極（11）
を形成する。As shown in FIG. 3A, a non-linear ferroelectric optical material (1) having a large non-linear coefficient and made of, for example, a Z substrate of a LiNbO 3 substrate is prepared. The material body (1) is heated up to, for example, about 1200 ° C. below the Curie temperature in advance, and an external DC electric field is entirely applied in the thickness direction so that the c-axis is entirely in the thickness direction. An aligned single-domain substrate is used. Then, a first electrode (11) and a second electrode (12) are formed on both main surfaces (1a) and (1b) of the material body (1). In this case, an electrode (11) made of a metal, for example, Pt is formed in a parallel stripe pattern on the first main surface (1a) composed of the + c plane, for example, with a period (pitch) 2Λ of the periodic domain inversion structure to be obtained. I do. The parallel stripe portion of this electrode (11)
None each corresponding example comb connected to each other at one end to derive the common terminal t 1 from here. The pattern of the electrode (11) can be formed by a known technique, for example, a photolithography technique. That is, for example, Pt, Ti, W, Ta
Such as metal or ITO (composite oxide of indium and tin),
A conductive material such as a conductive oxide such as tin oxide is entirely formed by, for example, vapor deposition, and thereafter, for example, a photoresist is entirely coated, exposed and developed to form a required pattern, in this example, a comb-tooth pattern. The conductive material layer such as Pt is etched as an etching mask to form an electrode (11) as a required pattern. Alternatively, a lift-off mask is formed on the main surface (1a) of the material body (1) at a portion other than the portion where the electrode pattern is formed for the purpose, and the above-described process is performed.
An electrode (11) having a required pattern by depositing a conductive material such as Pt over the entire surface and then removing the mask to lift off only the conductive material layer on the mask.
To form

一方、材料体（１）の他方の主面（1b）の例えば−ｃ
面には、全面的に上述した電極（11）の構成材料と同様
のPt等の導電材料を蒸着等によって形成することによっ
て、第２の電極（12）を形成し、これより端子t2を導出
する。On the other hand, for example, -c of the other main surface (1b) of the material body (1)
On the surface, by forming by vapor deposition or the like entirely conductive material such as the same Pt and constituent materials of the above-mentioned electrode (11), forming a second electrode (12), which from the terminal t 2 Derive.

そして、この材料体（１）を、この材料体（１）の構
成材料に応じてその特性劣化を回避する所要の雰囲気中
例えば酸素、空気、窒素、希ガス、酸素を含む水蒸気等
の雰囲気中で、必要に応じて材料体（１）の抗電界を下
げるために所要の温度下例えば150℃〜1200℃好ましく
は300℃〜1200℃の加熱雰囲気中で両端子t1及びt2間に
パルス電源（13）よりパルス電圧を印加して、材料体
（１）の厚さ方向、すなわちｃ軸方向に、数百V/cm〜数
千kV/cmの電場が生じるようにパルス電圧をパルス幅μ
秒〜数分をもってパルス回数１〜数千回印加する。この
ようにすると、反転ドメインが、第１の電極（11）のス
トライプパターンのピッチ２Λ（２Λは例えば１〜500
μｍとする）に応じたピッチの周期ドメイン反転構造部
（３）が得られる。例えば材料体（１）として厚さ1mm
のLiNbO3の基板を用いる場合、fC面を正極側に空気中で
650℃の加熱下でパルス数２回でパルス幅0.1秒、パルス
電圧40kV/cmを印加したところ反転部が＋ｃ軸とは逆向
きに電極（11）のパターンに応じて生じ、ピッチ２Λの
周期ドメイン反転構造部（３）を主面（1a）側に形成す
ることができた。Then, the material (1) is placed in a required atmosphere for avoiding deterioration of its characteristics depending on the constituent material of the material (1), for example, in an atmosphere such as oxygen, air, nitrogen, a rare gas, or water vapor containing oxygen. in the pulse between optionally material body (1) of the coercive field required temperature under e.g. 0.99 ° C. in order to lower the to 1200 ° C. preferably 300 ° C. to 1200 both terminals t 1 in a heated atmosphere at ° C. and t 2 A pulse voltage is applied from a power supply (13) so that an electric field of several hundred V / cm to several thousand kV / cm is generated in the thickness direction of the material body (1), that is, in the c-axis direction. μ
The pulse number is applied 1 to several thousand times in seconds to several minutes. In this way, the inversion domain is formed by a pitch 2Λ (2Λ is, for example, 1 to 500) of the stripe pattern of the first electrode (11).
μm) can be obtained. For example, material body (1) is 1mm thick
When a substrate of LiNbO 3 of the f C plane in air on the cathode side
When a pulse width of 0.1 second and a pulse voltage of 40 kV / cm were applied under heating at 650 ° C. with two pulses and a pulse voltage of 40 kV / cm, a reversal portion was generated in the direction opposite to the + c axis according to the pattern of the electrode (11), and the pitch was 2 °. The domain inversion structure (3) could be formed on the main surface (1a) side.

次に第３図Ｂに示すように、第１及び第２の電極（1
1）及び（12）を除去する。例えば第１及び第２の電極
（11）及び（12）がPtである場合は、王水（HNO3:HCl＝
1:3）によるウエットエッチングによって除去し得る。Next, as shown in FIG. 3B, the first and second electrodes (1
Remove 1) and (12). For example, when the first and second electrodes (11) and (12) are Pt, aqua regia (HNO 3 : HCl =
1: 3) can be removed by wet etching.

そして、第３図C1に示すように、この周期ドメイン反
転構造部（３）を有する材料体（１）の主面（1a）側に
例えばピロりん酸を塗布後熱拡散させたり、例えばホッ
トりん酸に浸してプロトン置換によって屈折率が材料体
（１）に比し大とされた光導波路（２）を形成する。Then, as shown in FIG. 3 C 1, a main surface (1a) side, for example, pyrophosphate or to the coating after the thermal diffusion of the periodic domain inversion structure material having a (3) (1), for example, a hot An optical waveguide (2) having a refractive index larger than that of the material (1) is formed by immersion in phosphoric acid and proton substitution.

このようにすると周期ドメイン反転構造部（３）が光
導波路（２）内に入り込んだ構造が得られるが、他の例
としては、第３図C2に示すように、周期ドメイン反転構
造部（３）を有する材料体（１）の一主面上に光導波路
（２）を、非線形ないしは線形の基本波に対して吸収率
が低く材料体（１）より高屈折率材料層の例えばTa2O5
にTiO2がTiとTaの和に対するTiの割合Ti/（Ti＋Ta）
（原子％）が、０＜Ti/（Ti＋Ta）60（原子％）とな
るようにドープされた材料層、或いはそのほか窒化シリ
コン、２酸化チタン、セレン化砒素ガラス、酸化亜鉛、
酸化亜鉛等の蒸着による堆積やエピタキシャル成長によ
って形成する。This way the periodic domain inversion structure (3) is intruding structure in the optical waveguide (2) is obtained, as another example, as shown in FIG. 3 C 2, periodic domain inversion structure ( An optical waveguide (2) is formed on one main surface of the material (1) having the material (3), and a material layer such as Ta 2 of a material layer having a lower absorptance to a nonlinear or linear fundamental wave and a higher refractive index than the material (1). O 5
TiO 2 is the ratio of Ti to the sum of Ti and Ta Ti / (Ti + Ta)
(Atomic%), a material layer doped so that 0 <Ti / (Ti + Ta) 60 (atomic%), or other silicon nitride, titanium dioxide, arsenic selenide glass, zinc oxide,
It is formed by deposition of zinc oxide or the like by vapor deposition or epitaxial growth.

そして、この光導波路（２）を有する材料体（１）の
平行ストライプパターンのドメイン反転部以外のこれら
を連結する櫛状連結部を除去する切断を行い平行ストラ
イプ状の周期ドメイン反転構造部（３）が導波方向を横
切って形成された目的とする例えば第２図に示したSHG
を得る。Then, the material body (1) having the optical waveguide (2) is cut so as to remove a comb-like connecting part connecting the parallel stripe pattern other than the domain inverting part of the parallel stripe pattern, thereby forming a parallel stripe periodic domain inverting structure part (3). ) Is formed across the waveguide direction, for example, the SHG shown in FIG.
Get.

また、光導波路（２）は、その幅方向についても制限
したいわゆるリッジ型構造を採ることが望ましい。The optical waveguide (2) preferably has a so-called ridge type structure in which the width direction is also restricted.

尚、上述した例では、＋ｃ面側の主面（1a）の電極
（11）を平行ストライプパターンとして、平行ストライ
プパターンの周期ドメイン反転構造部（３）を形成する
ようにした場合であるが、−ｃ面側の主面（1b）の電極
（12）を平行ストライプパターンとして主面（1b）側に
周期ドメイン反転構造部を形成し、この主面（1b）側に
前述した光導波路（２）の形成を行うこともできる。In the above-described example, the electrode (11) on the main surface (1a) on the + c-plane side is used as a parallel stripe pattern to form the periodic domain inversion structure portion (3) of the parallel stripe pattern. A periodic domain inversion structure is formed on the main surface (1b) side using the electrode (12) on the main surface (1b) on the c-plane side as a parallel stripe pattern, and the optical waveguide (2) is formed on the main surface (1b) side. ) Can also be performed.

このようにして得た第２図に示した構造のSHGの動作
条件について考察する。Consider the operating conditions of the SHG having the structure shown in FIG. 2 obtained in this way.

基本波の導波モードの伝搬定数βＦ（または等価屈折
率βF/（２π／λＦ）＝βF/kFO）（ここに、λＦは基
本波の波長、kFOは基本波の真空中での伝搬定数）と高
調波であるチエレンコフ放射波の伝搬定数 （ここに▲ｎSUB SH▼は基板（材料体）（１）の高調波
の屈折率）との間の不整合成分Δｋは、 であり、チエレンコフ放射は、このΔｎが第５図で示さ
れるように、負のときに発生するものであるが、上述の
構成による周期ドメイン反転構造部（３）を有する場
合、 は、その周期２Λと、導波モードの伝搬定数を決定する
パラメータである膜厚と、光導波路の屈折率▲ｎSUB SH
▼の間に次のような条件が必要である。Propagation constant β F (or equivalent refractive index β F / (2π / λ F ) = β F / k FO ) of the guided mode of the fundamental wave (where λ F is the wavelength of the fundamental wave and k FO is the fundamental wave Propagation constant in vacuum) and the propagation constant of the Cherenkov radiated wave (Where ｎn SUB SH ▼ is the refractive index of the harmonic of the substrate (material) (1)) and the mismatch component Δk is The Cherenkov radiation is generated when this Δn is negative as shown in FIG. 5, but when the periodic domain inversion structure (3) having the above-described configuration is provided, Is the period 2Λ, the film thickness which is a parameter for determining the propagation constant of the waveguide mode, and the refractive index of the optical waveguide ▲ n SUB SH
The following conditions are required during ▼.

すなわち、前記〔従来の技術〕の項で挙げた周期ドメ
イン反転構造（バルク）でのSHGについてみるに、この
場合の各ドメイン反転層の厚さが、コーヒーレンス長lC
の奇数倍となる条件（発生する分極波が同位相になり強
め合う条件）は、導波路構造のチエレンコフ型SHGの場
合には、導波モードの基本波とバルク波の高調波につい
て同様に導かれる。すなわち、前記（１）式及び（７）
式よりこの場合のコーヒーレンス長lCは、 lC＝π/|Δk|＝λF/（4|Δn|） ‥‥（８） である。したがって、ドメインの周期を２Λとすると、
コーヒーレンス長lCの奇数倍となる上記の条件は、 Λ＝lC（2q＋１） （ｑ＝0,±1,±2,‥‥） ‥‥（９） である。ここで、最も基本的なｑ＝０の場合を考える
と、 Λ＝lC＝λF/（4|Δn|） ‥‥（10） の条件で、基本波及び高調波のなす角度が零となり、位
相の整合がとれることになる。That is, in the case of the SHG in the periodic domain inversion structure (bulk) described in the section of [Prior Art], the thickness of each domain inversion layer in this case is equal to the coherence length l C
In the case of a Cherenkov-type SHG with a waveguide structure, the condition of an odd multiple of (the generated polarization waves are in phase and reinforce each other) is similarly derived for the fundamental wave of the guided mode and the harmonic of the bulk wave. I will That is, the above formula (1) and (7)
From the equation, the coherence length l C in this case is l C = π / | Δk | = λ F / (4 | Δn |) ‥‥ (8). Therefore, if the period of the domain is 2Λ,
The above condition for an odd multiple of the coherence length l C is as follows: Λ = l C (2q + 1) (q = 0, ± 1, ± 2, ‥‥) ‥‥ (9) Here, considering the most basic case of q = 0, under the condition of Λ = l C = λ F / (4 | Δn |) ‥‥ (10), the angle formed by the fundamental wave and the harmonic becomes zero. , The phases can be matched.

そして、この（10）式を書き直すと、 λF/2Λ＝2|Δn| ‥‥（11） またはλSH/2Λ＝｜Δn| ‥‥（12） となる。Then, rewriting equation (10), λ F / 2Λ = 2 | Δn | ‥‥ (11) or λ SH / 2Λ = | Δn | ‥‥ (12).

一方周期構造（周期２Λ）によって伝搬定数は、Ｐπ
／Λ（Ｐはブラッグ反射の次数）の摂動（ブラッグ反
射）を受ける（例えば、A.Yariv著“Optical Electroni
cs"pp414〜421,Holt,Rinetart and Wilson 1985参
照）。式（11）及び（12）の成分は、βＦ及びkSHにそ
れぞれ摂動を与えることになり、その結果として位相の
整合がとれることになる。すなわち、Ｐ＝１として周期
構造をもつ場合に（１）式は、（11）式及び（12）式に
より、 となり、周期ドメイン反転構造の動作条件は、周期構造
に基づく伝搬定数の摂動π／Λによる位相整合条件と等
値である。（13）式が解をもつためには、 となり、（６）式のチエレンコフの条件とは逆の関係に
ある。On the other hand, the propagation constant is Pπ due to the periodic structure (period 2Λ).
/ Λ (P is the Bragg reflection order) perturbation (Bragg reflection) (see, for example, "Optical Electroni
cs "pp414-421, Holt, Rinetart and Wilson 1985). The components of equations (11) and (12) perturb β F and k SH , respectively, resulting in phase matching. That is, when P = 1 and a periodic structure is obtained, the expression (1) is given by the following expressions (11) and (12). The operating condition of the periodic domain inversion structure is equivalent to the phase matching condition by the perturbation π / Λ of the propagation constant based on the periodic structure. In order for equation (13) to have a solution, Which is opposite to the condition of Cherenkov in equation (6).

上述した例では、非線形強誘電体光学材料基板（材料
体）（１）自体に、第１及び第２の電極（11）及び（1
2）を被着した場合であるが、例えば第１図に示す例
で、全面的に形成する第２の電極（12）については材料
体（１）とは別体に構成した電極板として、或いは、第
１の電極（11）または（及び）第２の電極（12）を絶縁
基板上に形成してこれを材料体（１）の面（1a）または
（1b）を密着させるようにすることもできる。In the example described above, the first and second electrodes (11) and (1) are provided on the nonlinear ferroelectric optical material substrate (material) (1) itself.
In the case shown in FIG. 1, for example, in the example shown in FIG. 1, the second electrode (12) formed entirely is an electrode plate formed separately from the material (1). Alternatively, the first electrode (11) or (and) the second electrode (12) is formed on an insulating substrate, and this is brought into close contact with the surface (1a) or (1b) of the material body (1). You can also.

また、上述した例では材料体（１）が基板状をなす場
合の例であるが、或る場合は、ガラス、サファイヤ、ニ
オブ酸リチウム等各種基板上にシングルドメイン化され
る非線形強誘電体光学材料を薄膜状に形成しこれを厚さ
方向にシングルドメイン化し、これの上に一方の電極
（11）を形成し、基板の裏面に、他方の電極（12）を配
するとか或いはこの基板が導電体である場合はこの基板
を電極（12）として上述したパルス印加によるドメイン
の反転化を行うこともできる。In the above-described example, the material body (1) is in the form of a substrate. In some cases, however, nonlinear ferroelectric optics in which a single domain is formed on various substrates such as glass, sapphire, and lithium niobate. The material is formed into a thin film and is made into a single domain in the thickness direction. One electrode (11) is formed on this, and the other electrode (12) is arranged on the back surface of the substrate. In the case of a conductor, this substrate can be used as an electrode (12) to perform domain inversion by the above-described pulse application.

Ｈ 発明の効果 上述の本発明方法によれば、シングルドメインの非線
形強誘電体光学材料体（１）を挟んで設けられた第１及
び第２の電極（11）及び（12）間にパルス電圧を印加す
ることによって電場の生じた部分、すなわち電極パター
ンに対応した部分に自発分極の反転が生じ、ドメイン反
転部を発生させるものであり、単に電極パターンの形成
によってこのパターンのドメイン反転部を形成するよう
にしたので、この電極パターンの形成をフォトリソグラ
フィ等の高精度微細加工が可能な技術の適用によって微
細ピッチ及びパターンに高精度に形成でき、また印加パ
ルス電圧の制御によって反転ドメインの厚さ制御も容易
につか高精度をもって行うことができる。H According to the method of the present invention described above, the pulse voltage is applied between the first and second electrodes (11) and (12) provided with the single-domain nonlinear ferroelectric optical material (1) interposed therebetween. Is applied, a portion where an electric field is generated, that is, a portion corresponding to the electrode pattern causes a reversal of spontaneous polarization, thereby generating a domain inversion portion. The domain inversion portion of this pattern is formed simply by forming the electrode pattern. Therefore, this electrode pattern can be formed in a fine pitch and pattern with high precision by applying a technology capable of high precision micro processing such as photolithography, and the thickness of the inversion domain can be controlled by controlling the applied pulse voltage. Control can also be easily performed with high accuracy.

そして、この場合の反転ドメイン形成の印加電圧をパ
ルス電圧としたので、その印加電圧を可成り高めても、
直流電圧を印加する場合における持続的な電流の流れ過
ぎによる光学材料体（１）の結晶の破損の問題を回避で
きる。更にこのパルス電圧印加時において、抗電界減少
のために材料体（１）を加熱した状態で行うことが望ま
れるが、上述したように本発明によれば、印加電圧を高
めることができることから、光学材料体（１）への熱的
影響、電極の焼付け等を回避できる。また、これらのこ
とから、周波数反転ドメインのピッチの、より微細化を
はかることができる。Since the applied voltage for forming the inversion domain in this case is a pulse voltage, even if the applied voltage is considerably increased,
The problem of breakage of the crystal of the optical material (1) due to continuous excessive current flow when a DC voltage is applied can be avoided. Further, when applying the pulse voltage, it is desired to perform the heating with the material (1) in order to reduce the coercive electric field. However, according to the present invention, as described above, the applied voltage can be increased. Thermal effects on the optical material (1), burning of the electrodes, and the like can be avoided. From these facts, the pitch of the frequency inversion domain can be further miniaturized.

そして、このようにして形成されたドメイン反転部
は、Tiドープによる場合のように屈折率が変化しなこと
から、上述の第２図で示した周期ドメイン反転構造部
（３）を有する光導波路型SHGに適用して、この屈折率
変化によってSH波のビームが複数本になることを回避で
き、また位相不整合の発生を回避できることから、この
不整合に基づく、導波路とドメイン変調の自由度の大幅
な減少を回避できる。また、材料体たとえば基板（１）
中に第２高調波が深く入り込むことによって生ずる出力
光ビームのファーフィールドパターンの三日月状パター
ンを回避でき、出力ビームを回折限界にまで容易に集光
させることができるという利益をもたらす。更に基本波
との重畳が大となることによって変換効率が向上するな
ど多くの利益をもたらす。Since the refractive index of the thus formed domain inversion portion does not change as in the case of Ti doping, the optical waveguide having the periodic domain inversion structure portion (3) shown in FIG. When applied to a type SHG, it is possible to avoid multiple beams of SH waves due to this change in refractive index, and to avoid the occurrence of phase mismatch. A large decrease in the degree can be avoided. Further, a material body such as a substrate (1)
The crescent-shaped pattern of the far-field pattern of the output light beam caused by the deep penetration of the second harmonic therein can be avoided, and this has the advantage that the output beam can be easily focused to the diffraction limit. Further, a large superposition of the fundamental wave brings many benefits such as an improvement in conversion efficiency.

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

第１図は本発明方法の電場印加態様の一例を示す斜視
図、第２図は本発明方法を適用するSHGの一例の一部を
断面とした斜視図、第３図は本発明方法の一例の製造工
程図、第４図は従来のチエレンコフ型SHGと位相整合の
説明図、第５図はその導波路の等価屈折率と膜厚と導波
モードの関係を示す図である。 （１）は基板（材料体）、（２）は導波路、（３）は周
期ドメイン反転構造部、（11）及び（12）は第１及び第
２の電極である。FIG. 1 is a perspective view showing an example of an electric field application mode of the method of the present invention, FIG. 2 is a perspective view showing a part of an example of an SHG to which the method of the present invention is applied, and FIG. 3 is an example of the method of the present invention. FIG. 4 is an explanatory view of the conventional Cherenkov-type SHG and phase matching, and FIG. 5 is a view showing a relation between an equivalent refractive index, a film thickness and a waveguide mode of the waveguide. (1) is a substrate (material), (2) is a waveguide, (3) is a periodic domain inversion structure, and (11) and (12) are first and second electrodes.

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項１】シングルドメイン化された非線形強誘電体
光学材料体の相対向する両主面に第１及び第２の電極を
対向配置し、これら第１及び第２の電極の少くとも一方
を所要の電極パターンとし、上記第１及び第２の電極間
に所要のパルス電圧を印加して上記電極パターンに対応
するパターンのドメイン反転部を局部的に形成するドメ
イン制御を行うことを特徴とする非線形強誘電体光学材
料に対するドメイン制御方法。1. A first ferroelectric optical material having a single domain, a first ferroelectric material and a second ferroelectric material opposing each other on both opposing main surfaces, and at least one of the first and second electrodes is disposed. A required electrode pattern is provided, and a required pulse voltage is applied between the first and second electrodes to perform domain control for locally forming a domain inversion portion of a pattern corresponding to the electrode pattern. Domain control method for nonlinear ferroelectric optical material.
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