JP2959301B2 - Thermoplastic resin composition - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【０００１】[0001]

【産業上の利用分野】本発明は芳香族ポリエステル樹脂
および変性ポリプロピレン系重合体樹脂からなる、優れ
た耐熱変形性、耐衝撃性、剛性を有する熱可塑性樹脂組
成物に関するものである。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a thermoplastic resin composition comprising an aromatic polyester resin and a modified polypropylene polymer resin and having excellent heat deformation resistance, impact resistance and rigidity.

【０００２】[0002]

【従来の技術】ポリブチレンテレフタレート、ポリエチ
レンテレフタレートに代表される熱可塑性の芳香族ポリ
エステル樹脂はそれ自体優れた耐熱性、耐薬品性を有し
ており、非強化樹脂およびガラス繊維などの強化材で強
化した成形材料は、自動車部品やエレクトロニクス関連
部品等の分野に於いて使用されており、近年、需要を大
きく伸ばしている。2. Description of the Related Art Thermoplastic aromatic polyester resins typified by polybutylene terephthalate and polyethylene terephthalate have excellent heat resistance and chemical resistance by themselves, and are made of non-reinforced resins and reinforcing materials such as glass fibers. The reinforced molding materials are used in fields such as automobile parts and electronics-related parts, and the demand has been greatly increased in recent years.

【０００３】しかし、該ポリエステル樹脂は耐衝撃性が
低く、特にポリブチレンテレフタレート樹脂（以下、Ｐ
ＢＴと略す）ではノッチ感度が高いため、ノッチ付きの
アイゾット衝撃値に於いて特に低いと言う欠点があっ
た。従って、ＰＢＴ樹脂を成形する場合、ボスやリブの
根元には必ずＲやテーパを必要とした。また、ＰＢＴ樹
脂は耐加水分解性に劣り、６０℃以上の熱水中や高温多
湿雰囲気下では事実上、長時間の使用ができない状態で
あった。[0003] However, the polyester resin has low impact resistance, and in particular, a polybutylene terephthalate resin (hereinafter referred to as P
BT) has the disadvantage that the notched Izod impact value is particularly low because of its high notch sensitivity. Therefore, when molding the PBT resin, the roots of the bosses and the ribs are always required to have an R or a taper. Further, the PBT resin was inferior in hydrolysis resistance, and could not be used for a long time in hot water of 60 ° C. or higher or in a high-temperature and high-humidity atmosphere.

【０００４】一方、ポリプロピレンは低コストで比重が
低く、耐加水分解性、耐薬品性、機械的強度に優れた樹
脂であるが、耐熱性、剛性が低く、用途を拡大する上で
問題となっていた。[0004] On the other hand, polypropylene is a low cost, low specific gravity resin having excellent hydrolysis resistance, chemical resistance, and mechanical strength. However, it has low heat resistance and low rigidity, and poses a problem in expanding applications. I was

【０００５】[0005]

【従来技術】このような芳香族ポリエステルおよびポリ
プロピレンの両者の抱える問題を一挙に解決する方法と
して従来から両者のアロイ化が検討されている（特開昭
４９−１２０９４９号公報など）。2. Description of the Related Art Alloying of both aromatic polyester and polypropylene has been conventionally studied as a method for solving the problems at the same time (JP-A-49-120949).

【０００６】しかしこれらの方法においては若干耐衝撃
性は向上するものの芳香族ポリエステルの用途を大幅に
拡大するには不十分なレベルであった。また芳香族ポリ
エステルとポリプロピレンの親和性が不足するため、機
械的物性の低下も大きいなどの各種の問題があった。さ
らに相剥離が生じ、実用上大きな問題があった。そこで
芳香族ポリエステルとポリプロピレンから成る樹脂組成
物に加えて、不飽和エポキシ化合物、エチレンの如きエ
チレン系不飽和化合物からなるエポキシ基含有共重合体
を併用する（特開昭６１−６０７４４号公報）、芳香族
ポリエステル、無水マレイン酸変性ポリプロピレンから
成る樹脂組成物に対して上記の如きエポキシ基含有共重
合体を併用する（特開昭６１−６０７４６号公報）など
が検討されている。また芳香族ポリエステルと不飽和エ
ポキシ化合物をポリプロピレンにグラフトした変性ポリ
プロピレンから成る樹脂組成物に対してエポキシ基含有
エチレン系共重合体を併用する方法（特開平１−２１３
３５２号公報）も知られている。However, in these methods, although the impact resistance is slightly improved, the level is insufficient to greatly expand the applications of the aromatic polyester. In addition, there are various problems such as a large decrease in mechanical properties due to insufficient affinity between the aromatic polyester and polypropylene. Further, phase separation occurred, and there was a serious problem in practical use. Therefore, in addition to a resin composition comprising an aromatic polyester and polypropylene, an unsaturated epoxy compound and an epoxy group-containing copolymer comprising an ethylenically unsaturated compound such as ethylene are used in combination (Japanese Patent Application Laid-Open No. 61-60744). The use of the above epoxy group-containing copolymer in combination with a resin composition comprising an aromatic polyester and a maleic anhydride-modified polypropylene (JP-A-61-60746) is being studied. A method in which an epoxy group-containing ethylene copolymer is used in combination with a resin composition comprising a modified polypropylene obtained by grafting an aromatic polyester and an unsaturated epoxy compound onto polypropylene (JP-A-1-213).
352) is also known.

【０００７】しかし、該公報に示されるような単に不飽
和エポキシ化合物をポリプロピレンに過酸化物を使用し
てグラフト化するだけでは十分な分子量をもつエポキシ
変性ポリプロピレンが得られず、耐衝撃性改良効果が十
分ではなく、該公報に示されるように他のポリマーを併
用しなければならなかった。However, simply grafting an unsaturated epoxy compound to polypropylene using a peroxide as shown in the publication does not provide an epoxy-modified polypropylene having a sufficient molecular weight, and has an effect of improving impact resistance. Was not sufficient, and other polymers had to be used in combination as shown in the publication.

【０００８】[0008]

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上述の従
来法の欠点を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、芳香族
ポリエステルに、溶融状態のプロピレン系重合体の存在
下、芳香族ビニル単量体及び極性官能基含有ビニル単量
体を溶融混練重合することにより得られた変性プロピレ
ン系重合体を配合することすることにより、上記目的を
達成することを見い出し、本発明を完成するにいたっ
た。Means for Solving the Problems The present inventors have conducted intensive studies to solve the above-mentioned drawbacks of the conventional method. As a result, the aromatic polyester was added to the aromatic polyester in the presence of a propylene-based polymer in a molten state. By blending a modified propylene-based polymer obtained by melt-kneading and polymerizing a vinyl monomer and a polar functional group-containing vinyl monomer, it has been found that the above object is achieved, and the present invention is completed. I have reached.

【０００９】即ち、本発明は（Ａ）芳香族ポリエステル
樹脂と（Ｂ）溶融状態のプロピレン系重合体に、芳香族
ビニル単量体、およびエポキシ基含有ビニル単量体又は
オキサゾリン基含有ビニル単量体を溶融混練重合反応せ
しめてなる変性プロピレン系重合体樹脂とからなること
を特徴とする熱可塑性樹脂組成物に関する。Accordingly, the present invention is the propylene polymer (A) an aromatic polyester resin (B) molten state aromatic
Vinyl monomer, and epoxy group-containing vinyl monomer or
The present invention relates to a thermoplastic resin composition comprising a modified propylene polymer resin obtained by subjecting an oxazoline group-containing vinyl monomer to a melt-kneading polymerization reaction.

【００１０】本発明で用いられる（Ａ）芳香族ポリエス
テル樹脂としては芳香環を連鎖単位に有するポリエステ
ル樹脂で芳香族ジカルボン酸あるいはそのエステル誘導
体とジオ−ルあるいはそのエステル誘導体とを主成分と
する縮合反応により得られる重合体ないしは共重合体で
ある。The aromatic polyester resin (A) used in the present invention is a polyester resin having an aromatic ring in a chain unit, which is a condensation resin containing an aromatic dicarboxylic acid or an ester derivative thereof and a diol or an ester derivative thereof as main components. It is a polymer or copolymer obtained by the reaction.

【００１１】ここでいう芳香族ジカルボン酸としてはテ
レフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、２，６−ナフタ
レンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、
ビス（Ｐ−カルボキシフェニル）メタン、アントラセン
ジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸、
４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、１，２ビ
ス（Ｐ−カルボキシフェノキシ）エタンあるいはこれら
のエステル誘導体等が挙げられる。The aromatic dicarboxylic acids mentioned here include terephthalic acid, isophthalic acid, phthalic acid, 2,6-naphthalenedicarboxylic acid, 1,5-naphthalenedicarboxylic acid,
Bis (P-carboxyphenyl) methane, anthracenedicarboxylic acid, 4,4′-diphenyldicarboxylic acid,
4,4′-diphenyl ether dicarboxylic acid, 1,2 bis (P-carboxyphenoxy) ethane, and ester derivatives thereof.

【００１２】なお酸成分として３０モル％以下であれ
ば、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ドデカン
ジオン酸等の脂肪族ジカルボン酸、１，３−シクロヘキ
サンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン
酸等の脂環族ジカルボン酸およびそれらのエステル誘導
体等の芳香族ジカルボン酸以外のジカルボン酸で置換し
ても良い。If the acid component is 30 mol% or less, aliphatic dicarboxylic acids such as adipic acid, sebacic acid, azelaic acid, dodecandioic acid, 1,3-cyclohexanedicarboxylic acid, 1,4-cyclohexanedicarboxylic acid, etc. May be substituted with dicarboxylic acids other than aromatic dicarboxylic acids such as alicyclic dicarboxylic acids and ester derivatives thereof.

【００１３】また、ジオ−ル成分としては炭素数２〜１
０の脂肪族ジオ−ルすなわちエチレングリコ−ル、プロ
ピレングリコ−ル、１，４−ブタンジオ−ル、３−メチ
ル−１，３−プロパンジオ−ル、ネオペンチルグリコ−
ル、１，５−ペンタンジオ−ル、１，６−ヘキサンジオ
−ル、デカメチレングリコ−ル、シクロヘキサンジオ−
ル、シクロヘキサンジメタノ−ル等が挙げられ、小量で
あれば分子量４００〜６０００の長鎖グリコ−ル、すな
わち、ポリエチレングリコ−ル、ポリ−１，３−プロピ
レングリコ−ル、ポリテトラメチレングリコ−ル等を共
重合せしめてもよい。The diol component has 2 to 1 carbon atoms.
0 aliphatic diols, ie, ethylene glycol, propylene glycol, 1,4-butanediol, 3-methyl-1,3-propanediol, neopentyl glycol
1,5-pentaneddiol, 1,6-hexanediol, decamethylene glycol, cyclohexanediol
And a small amount of a long-chain glycol having a molecular weight of 400 to 6000, that is, polyethylene glycol, poly-1,3-propylene glycol, polytetramethylene glycol. May be copolymerized.

【００１４】本発明で使用する好ましい芳香族ポリエス
テルの例としてはポリエチレンテレフタレ−ト、ポリブ
チレンテレフタレ−ト、ポリヘキサメチレンテレフタレ
−ト、ポリシクロヘキシンジメチレンテレフタレ−ト、
ポリエチレン−２，６−ナフタレ−ト 、ポリブチレン
−２，６−ナフタレ−ト等が挙げられるが、なかでもポ
リブチレンテレフタレ−トが好ましい。Preferred examples of the aromatic polyester used in the present invention include polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyhexamethylene terephthalate, polycyclohexyne dimethylene terephthalate,
Polyethylene-2,6-naphthalate, polybutylene-2,6-naphthalate and the like can be mentioned, and among them, polybutylene terephthalate is preferable.

【００１５】本発明において使用する芳香族ポリエステ
ルは３０ ℃ のフェノ−ル／テトラクロロエタン＝６０
重量％／４０重量％の混合溶剤中で測定した極限粘度が
０．５〜１．５ｄｌ／ｇ、好ましくは０．６〜１．３ｄ
ｌ／ｇであることが好ましい。芳香族ポリエステルの極
限粘度が低すぎると、機械的性質が低くなる傾向があ
り、一方高すぎると成形性が悪くなり好ましくない。The aromatic polyester used in the present invention is phenol / tetrachloroethane at 30 ° C. = 60.
Intrinsic viscosity of 0.5 to 1.5 dl / g, preferably 0.6 to 1.3 d, as measured in a mixed solvent of 40% by weight / 40% by weight.
It is preferably 1 / g. If the intrinsic viscosity of the aromatic polyester is too low, the mechanical properties tend to decrease, while if it is too high, the moldability deteriorates, which is not preferable.

【００１６】本発明で用いられる（Ｂ）成分であるプロ
ピレン系重合体とはプロピレン単独重合体及びプロピレ
ンを主体とする他のオレフィンまたはエチレン性ビニル
単量体との共重合体（何れもプロピレン７５重量％以上
の共重合体）であり、具体的にはアイソタチックポリプ
ロピレン、プロピレン−エチレン共重合体、プロピレン
−ブテン共重合体等がある。これらのプロピレン系重合
体を混合して使用することもできる。また、プロピレン
系重合体の性質を損なわない範囲で他の重合体を使用す
ることもできる。The propylene polymer as the component (B) used in the present invention includes a propylene homopolymer and a copolymer of propylene with another olefin or an ethylenic vinyl monomer (both propylene 75 % By weight or more), specifically, isotactic polypropylene, propylene-ethylene copolymer, propylene-butene copolymer and the like. These propylene polymers can be used as a mixture. Further, other polymers can be used as long as the properties of the propylene polymer are not impaired.

【００１７】芳香族ビニル単量体としては、例えば、ス
チレン、メチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシ
レン、エチルベンゼン、イソプロピルスチレン、クロロ
スチレン、ジクロロスチレン、ブロモスチレン等が挙げ
られ、単独または混合して用いられる。As the aromatic vinyl monomer, for example, styrene, methylstyrene, vinyltoluene, vinylxylene, ethylbenzene, isopropylstyrene, chlorostyrene, dichlorostyrene, bromostyrene and the like can be used alone or as a mixture. .

【００１８】本発明で用いる変性プロピレン系重合体
（Ｂ）は、上記芳香族ビニル単量体と共に、更にエポキ
シ基含有ビニル単量体あるいはオキサゾリン基含有ビニ
ル単量体を用いグラフト重合されたものである。 The modified propylene polymer used in the present invention
(B) further comprises an epoxy resin together with the aromatic vinyl monomer.
Vinyl monomer containing vinyl group or vinyl compound containing oxazoline group
It is obtained by graft polymerization using a monomer.

【００１９】エポキシ基含有ビニル単量体としては、例
えば、グリシジルメタクリレ−ト、グリシジルアクリレ
−ト、アリルグリシジルエ−テル、メタクリルグリシジ
ルエ−テル等挙げられ単独または混合して用いられる。
特にグリシジルメタクリレ−トが好ましい。As the epoxy group-containing vinyl monomer, for example, glycidyl methacrylate, glycidyl acrylate, allyl glycidyl ether, methacryl glycidyl ether and the like can be used alone or in combination.
Glycidyl methacrylate is particularly preferred.

【００２０】オキサゾリン基含有ビニル単量体としては
２−ビニル−オキサゾリン、２−ビニル−４−メチル−
２−オキサゾリン、２−イソプロペニル−２−オキサゾ
リン、２−イソプロペニル−４−オキサゾリン等があ
る。Examples of the oxazoline group-containing vinyl monomer include 2-vinyl-oxazoline and 2-vinyl-4-methyl-
There are 2-oxazoline, 2-isopropenyl-2-oxazoline, 2-isopropenyl-4-oxazoline and the like.

【００２１】該芳香族ビニル単量体の添加量は、プロピ
レン系重合体の５０重量％以下好ましくは１〜３５重量
％である。５０重量％を越えるとポリプロピレンの性能
が損なわれ好ましくない。また芳香族ビニル単量体は変
性プロピレン系重合体の低分子量化を防止および芳香族
ポリエステル樹脂との相溶性向上のため、エポキシ基含
有ビニル単量体又はオキサゾリン基含有ビニル単量体の
添加量の少なくとも同量以上、好ましくは１〜５倍量添
加することが好ましい。The amount of the aromatic vinyl monomer is 50% by weight or less, preferably 1 to 35% by weight of the propylene polymer. If it exceeds 50% by weight, the performance of polypropylene is impaired, which is not preferable. The aromatic vinyl monomer contains an epoxy group to prevent the modified propylene polymer from having a low molecular weight and to improve the compatibility with the aromatic polyester resin.
It is preferable to add the vinyl monomer or the oxazoline group-containing vinyl monomer at least in the same amount or more, preferably 1 to 5 times.

【００２２】また、エポキシ基含有ビニル単量体又はオ
キサゾリン基含有ビニル単量体の添加量はプロピレン系
重合体の１０重量％以下、好ましくは０．１〜５重量％
である。１０重量％以上越えると生成物の低分子量化が
起こるだけでなく、組成物を増粘させ、最終的にはゲル
化を引き起こし好ましくない。Also, an epoxy group-containing vinyl monomer or
The amount of the xazoline group-containing vinyl monomer is 10% by weight or less of the propylene-based polymer, preferably 0.1 to 5% by weight.
It is. If it exceeds 10% by weight or more, not only is the molecular weight of the product lowered, but also the composition thickens and eventually gels, which is not preferable.

【００２３】ラジカル開始剤としては本発明の特徴から
芳香族ビニル単量体に溶解し易く、また本反応がプロピ
レン系重合体の溶融混練温度で重合を行うために１分間
の反減期を得るための分解温度が１３０〜２５０ ℃で
あることが望ましい。具体例を挙げれば、ｔ−ブチルパ
−オクテ−ト、ビス（ｔ−ブチルパ−オキシ）トリメチ
ルシクロヘキサン、シクロヘキサノンパ−オキサイド、
ベンゾイルパ−オキサイド、ジクミルパ−オキサイド、
ｔ−ブチルパ−ベンゾエ−ト、ジメチルジ（ｔ−ブチル
パ−オキシ）ヘキサン、ジメチルジ（ｔ−ブチルパ−オ
キシ）ヘキシン等が挙げられる。該有機過酸化物の使用
量は、該ビニル単量体１００重量部に対して通常０．１
〜１０重量部、好ましくは１〜５重量部とするのが良
い。As a radical initiator, it is easily dissolved in an aromatic vinyl monomer due to the characteristics of the present invention, and an anti-life of 1 minute is obtained because the reaction is carried out at a melt-kneading temperature of a propylene-based polymer. The decomposition temperature is preferably 130 to 250 ° C. Specific examples include t-butyl peroctate, bis (t-butyl peroxy) trimethylcyclohexane, cyclohexanone peroxide,
Benzoyl peroxide, dicumyl peroxide,
t-butyl per-benzoate, dimethyl di (t-butyl per-oxy) hexane, dimethyl di (t-butyl per-oxy) hexyne and the like. The amount of the organic peroxide to be used is usually 0.1 parts by weight based on 100 parts by weight of the vinyl monomer.
The amount is preferably 10 to 10 parts by weight, preferably 1 to 5 parts by weight.

【００２４】その他の添加剤として、ポリプロピレンは
ポリエチレンと異なりラジカル崩壊性ポリマ−であるの
で安定剤の添加が好ましい。但し、芳香族ビニル単量体
に重合を妨げないよう種類及び添加量を考慮するの必要
がある。例えば、ペンタエリスリチル−テトラキス
（（ジ−ｔ−ブチル−ヒドロキシフェニル）プロピオネ
−ト）、オクデシル（（ジ−ｔ−ブチル−ヒドロキシフ
ェニル）プロピオネ−ト）、チオビス（メチルｔ−ブチ
ルフェノ−ル）、トリメチル−トリス（ジ−ｔ−ブチル
ヒドロキシベンジル）等のヒンダントフェノ−ル系安定
剤、テトラキス（ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスファ
イト等の燐系安定剤、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸
カルシウム等の金属石鹸、酸化マグネシウム、ハイドロ
タルサイト等の制酸吸着剤がある。該安定剤の使用量は
プロピレン系重合体１００重量部に対して通常０．０１
〜１重量部、好ましくは０．０５〜０．５重量部であ
る。As another additive, a stabilizer is preferably added because polypropylene is a radically disintegrating polymer unlike polyethylene. However, it is necessary to consider the type and amount of the aromatic vinyl monomer so as not to hinder the polymerization. For example, pentaerythrityl-tetrakis ((di-t-butyl-hydroxyphenyl) propionate), octyl ((di-t-butyl-hydroxyphenyl) propionate), thiobis (methyl t-butylphenol), Hindant phenol-based stabilizers such as trimethyl-tris (di-t-butylhydroxybenzyl), phosphorus-based stabilizers such as tetrakis (di-t-butylphenyl) phosphite, and metals such as zinc stearate and calcium stearate. There are antacid adsorbents such as soap, magnesium oxide and hydrotalcite. The amount of the stabilizer is usually 0.01 to 100 parts by weight of the propylene polymer.
To 1 part by weight, preferably 0.05 to 0.5 part by weight.

【００２５】プロピレン系重合体と、芳香族ビニル単量
体、及びエポキシ基含有ビニル単量 体又はオキサゾリン
基含有ビニル単量体との溶融重合混練反応は、バンバリ
−ミキサ−等の密閉容器、押出機等の連続混練機を用い
てできる。押出機の方が造粒等工業的な生産を考えた場
合好ましい。更に２軸押出機の方が反応物の供給、混
練、重合時間等の管理が容易である。A propylene polymer, an aromatic vinyl monomer and an epoxy group-containing vinyl monomer or oxazoline
The melt polymerization kneading reaction with the group-containing vinyl monomer can be performed using a closed kneader such as a Banbury mixer or a continuous kneader such as an extruder. An extruder is preferable in view of industrial production such as granulation. Further, the twin-screw extruder is easier to control the supply, kneading and polymerization time of the reactants.

【００２６】製造方法としては、粉末またはペレット上
のプロピレン系重合体と混合した場合、押出機に供給し
加圧しながら１３０〜２５０ ℃に加熱して結晶性プロ
ピレン系重合体を溶融させ、芳香族ビニル単量体、及び
エポキシ基含有ビニル単量体又はオキサゾリン基含有ビ
ニル単量体を溶融混練重合反応後、ダイから排出された
ストランドを冷却し、ペレタイザ−を用いてペレットと
する。As a production method, when mixed with a propylene-based polymer on powder or pellets, the mixture is fed to an extruder and heated to 130 to 250 ° C. while applying pressure to melt the crystalline propylene-based polymer. Vinyl monomers , and
Epoxy group-containing vinyl monomer or oxazoline group-containing vinyl
After the melt-kneading polymerization reaction of the phenyl monomer, the strand discharged from the die is cooled and pelletized using a pelletizer.

【００２７】ビニル単量体は、あらかじめプロピレン系
重合体と混合した後、押出機に供給しても良いし、液体
用フィ−ダ−を用いて溶融状態のプロピレン系重合体に
供給しても良いがあらかじめプロピレン系重合体に混合
して含浸させておくことが好ましい。The vinyl monomer may be previously mixed with the propylene polymer and then supplied to the extruder, or supplied to the molten propylene polymer using a liquid feeder. It is good, but it is preferable to mix and impregnate the propylene polymer in advance.

【００２８】ラジカル開始剤は、あらかじめビニル単量
体に溶解して添加しても良いし液体用フィ−ダ−を用い
てプロピレン系重合体とビニル単量体との混合物に添加
しても良い。また安定剤はプロピレン系重合体にあらか
じめヘンシェルミキサ−等を用いて混合しておく事が好
ましい。The radical initiator may be added by dissolving it in a vinyl monomer in advance, or may be added to a mixture of a propylene polymer and a vinyl monomer using a liquid feeder. . It is preferable that the stabilizer is previously mixed with the propylene polymer using a Henschel mixer or the like.

【００２９】プロピレン系重合体はエチレン系重合体と
異なりラジカル崩壊性ポリマ−であるため単に溶融加熱
すると主鎖の切断により分子量の低下が起こり易い。そ
のため有機過酸化物の存在下単に極性官能基含有ビニル
単量体溶融混練反応しても分子量の低い変性プロピレン
系重合体ができる。しかし本発明に溶融混練反応方法に
よれば、好ましくは安定剤の存在下で反応するにより芳
香族ビニル単量体、及びエポキシ基含有ビニル単量体又
はオキサゾリン基含有ビニル単量体が効率よくグラフト
反応された分子量低下の無く、芳香族ポリエステル樹脂
と相溶性の改善された変性プロピレン系重合体とする事
ができる。Since a propylene polymer is a radically disintegrating polymer unlike an ethylene polymer, if it is simply melted and heated, its molecular weight is liable to be reduced due to cleavage of the main chain. Therefore, a modified propylene-based polymer having a low molecular weight can be obtained simply by melt-kneading the polar functional group-containing vinyl monomer in the presence of the organic peroxide. However, according to the melt-kneading reaction method of the present invention, an aromatic vinyl monomer and an epoxy group-containing vinyl monomer or
Can be a modified propylene-based polymer having an improved compatibility with an aromatic polyester resin without a decrease in molecular weight in which an oxazoline group-containing vinyl monomer is efficiently graft-reacted.

【００３０】本発明の組成物における両者の添加割合に
ついては特に制限を受けるものではないが、芳香族ポリ
エステル樹脂（Ａ）１〜９９重量％、好ましくは５〜９
５重量％、変性プロピレン系重合体（Ｂ）９９〜１重量
％、好ましくは９５〜５重量％である。該組成物に於い
て変性プロピレン系共重合体が１重量％未満では実質的
に芳香族ポリエステル樹脂と同様の樹脂であり、９９重
量％を越えると実質的に芳香族ポリエステル樹脂による
改良効果がなくなる。The proportion of the two in the composition of the present invention is not particularly limited, but is preferably 1 to 99% by weight, preferably 5 to 9% by weight of the aromatic polyester resin (A).
5% by weight, 99-1% by weight, preferably 95-5% by weight of the modified propylene polymer (B). When the content of the modified propylene-based copolymer in the composition is less than 1% by weight, the resin is substantially the same as the aromatic polyester resin, and when the content exceeds 99% by weight, the effect of the aromatic polyester resin substantially disappears. .

【００３１】本発明においてエポキシ基含有ビニル単量
体又はオキサゾリン基含有ビニル単量体としてエポキシ
化合物を使用した場合、エポキシ基とカルボン酸との反
応促進する化合物をさらに添加しても差し支えない。こ
れらの化合物としてはトリフェニルアミン、２，４，６
−トリス（ジメチルアミノメチル）フェノ−ルなどの３
級アミン、トリフェニルホスファイト、トリイソデシル
ホスファイトなどの亜リン酸エステル、トリフェニルア
リルホスホニウムブロミドなどのホスホニウム化合物、
トリフェニルホスフィンなどの３級ホスフィン、ステア
リン酸リチウムなどのカルボン酸金属塩、３，５−ジカ
ルボメトキシベンゼンスルホン酸ナトリウムなどのスル
ホン酸金属塩、ラウリル硫酸ナトリウムなどの硫酸エス
テルなどが挙げられ、樹脂組成物当たり０．００１〜５
重量％添加されるのが好ましい。In the present invention, an epoxy group-containing vinyl monomer
When an epoxy compound is used as a monomer or an oxazoline group-containing vinyl monomer, a compound that promotes the reaction between the epoxy group and the carboxylic acid may be further added. These compounds include triphenylamine, 2,4,6
3 such as tris (dimethylaminomethyl) phenol
Phosphites such as secondary amines, triphenyl phosphite, and triisodecyl phosphite; phosphonium compounds such as triphenylallylphosphonium bromide;
Tertiary phosphines such as triphenylphosphine; metal salts of carboxylic acids such as lithium stearate; metal salts of sulfonic acids such as sodium 3,5-dicarbomethoxybenzenesulfonate; and sulfates such as sodium lauryl sulfate. 0.001 to 5 per composition
It is preferably added by weight%.

【００３２】また本発明の組成物には必要に応じて、以
下に示す強化材および／または充填材を配合することが
できる。これら強化材および／または充填材としては、
粉粒状、平板状、鱗片状、針状、球状または中空状およ
び繊維状が挙げられる。具体的には硫酸カルシウム、珪
酸カルシウム、クレー、タルク、アルミナ、珪砂、ガラ
ス粉、金属粉、グラファイト、炭化珪素、チッ化珪素、
シリカ、チッ化ホウ素、チッ化アルミニウム、カーボン
ブラックなどの粉粒状充填材、雲母、ガラス板、セリサ
イト、アルミフレークなどの金属箔、黒鉛などの平板状
もしくは鱗片状充填材、シラスバルーン、金属バルー
ン、ガラスバルーンなどの中空状充填材、ガラス繊維、
炭素繊維、グラファイト繊維、ウィスカー、金属繊維、
アスベスト、ウォスナイト、繊維状充填材、芳香族ポリ
アミド繊維等の有機繊維状充填材を挙げることが出来
る。The composition of the present invention may optionally contain the following reinforcing materials and / or fillers. These reinforcements and / or fillers include:
Granular, flat, scale-like, needle-like, spherical or hollow, and fibrous forms. Specifically, calcium sulfate, calcium silicate, clay, talc, alumina, silica sand, glass powder, metal powder, graphite, silicon carbide, silicon nitride,
Granular fillers such as silica, boron nitride, aluminum nitride, and carbon black; metal foils such as mica, glass plates, sericite, and aluminum flakes; flat or flaky fillers such as graphite; shirasu balloons; metal balloons , Hollow filler such as glass balloon, glass fiber,
Carbon fiber, graphite fiber, whisker, metal fiber,
Organic fibrous fillers such as asbestos, wasnite, fibrous fillers and aromatic polyamide fibers can be mentioned.

【００３３】本発明の組成物には他の熱可塑性樹脂を一
種以上添加しても差し支えない。他の熱可塑性樹脂とし
ては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、
イミド変性ポリスチレン、ポリフェニレンスルフィド、
ポリアミド、ポリカーボネート、ポリアリレ−ト、ＡＢ
Ｓ樹脂、イミド変性ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ポリサル
ホン、ポリフェニレンエ−テル、ポリフェニレンエ−テ
ルとポリスチレンとの共重合体および／または混合物、
ポリエ−テルサルホン、ポリエ−テルエ−テルケトン、
ポリアリ−ルサルホン、ポリアミドイミド等の熱可塑性
樹脂、ポリエステル系、ポリアミド系、ウレタン系、オ
レフィン系、スチレン系等の熱可塑性エラストマ−等が
挙げられる。好ましくはポリプロピレン、、ポリカ−ボ
ネ−ト、ポリフェニレンスルフィド、ポリアミド、ポリ
フェニレンエ−テル、ポリフェニレンエ−テルとポリス
チレンとの共重合体および／または混合物、オレフィン
系エラストマ−、スチレン系エラストマ−等がある。特
にポリプロピレン；エチレンープロピレン共重合体、エ
チレンープロピレンージエン共重合体、ポリブタジエ
ン、ポリイソプレン、ブチルゴム等の如きオレフィン系
エラストマ−；スチレンーブタジエンブロック共重合
体、スチレンーイソプレン共重合体およびこれらの水素
添加物および／または不飽和基含有酸無水物含有物等如
きのスチレン系エラストマ−等を用いた場合、本発明の
変性プロピレン系重合体樹脂が好適な相溶化剤としては
働くので芳香族ポリエステルとの好適なアロイが得られ
易い。One or more other thermoplastic resins may be added to the composition of the present invention. Other thermoplastic resins include polyethylene, polypropylene, polystyrene,
Imide-modified polystyrene, polyphenylene sulfide,
Polyamide, polycarbonate, polyarylate, AB
S resin, imide-modified ABS resin, AES resin, polysulfone, polyphenylene ether, copolymer and / or mixture of polyphenylene ether and polystyrene,
Polyethersulfone, polyetheretheroketone,
Examples thereof include thermoplastic resins such as polyarylsulfone and polyamide imide, and thermoplastic elastomers such as polyester, polyamide, urethane, olefin, and styrene. Preferred are polypropylene, polycarbonate, polyphenylene sulfide, polyamide, polyphenylene ether, a copolymer and / or mixture of polyphenylene ether and polystyrene, olefin-based elastomer, styrene-based elastomer and the like. In particular, polypropylene; ethylene-propylene copolymer, ethylene-propylene diene copolymer, olefin-based elastomer such as polybutadiene, polyisoprene, butyl rubber, etc .; styrene-butadiene block copolymer, styrene-isoprene copolymer and the like When a styrene-based elastomer such as a hydrogenated product and / or an acid anhydride-containing product containing an unsaturated group is used, the modified propylene polymer resin of the present invention functions as a suitable compatibilizer. And a suitable alloy is easily obtained.

【００３４】本発明では、更に本発明の要旨を逸脱しな
い範囲に於て水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウ
ム、三酸化アンチモン等の無機難燃剤、ハロゲン系、リ
ン系等の有機難燃剤、酸化防止剤、紫外線防止剤、滑
剤、分散剤、カップリング剤、発泡剤、架橋剤、着色剤
等の添加剤を添加することができる。In the present invention, inorganic flame retardants such as magnesium hydroxide, aluminum hydroxide and antimony trioxide, organic flame retardants such as halogen-based and phosphorus-based flame-retardants, and antioxidants may be used without departing from the scope of the present invention. And additives such as an ultraviolet ray inhibitor, a lubricant, a dispersant, a coupling agent, a foaming agent, a crosslinking agent, and a coloring agent.

【００３５】本発明組成物の製造方法としては一般的な
方法が用いられる。最も一般的な方法は配合物を適当な
混合機例えばタンブラー、ヘンシェルミキサー、タンブ
ラー等で均一に混合し、押出機に供給して溶融混練し、
ストランド状に押し出したものを冷却し、切断し、成形
材料用の製品とする。更に簡単には、押出工程を省略し
て、本発明の配合物を直接成形機内で溶融、混練して成
形する方法もとることも出来るが、特にこれに規定する
ものではない。As a method for producing the composition of the present invention, a general method is used. The most common method is to uniformly mix the compound with a suitable mixer such as a tumbler, Henschel mixer, tumbler, etc., supply it to an extruder, melt-knead it,
The product extruded in a strand shape is cooled and cut to obtain a product for a molding material. More simply, a method in which the extrusion step is omitted and the compound of the present invention is directly melted and kneaded in a molding machine to form the mixture may be employed, but this is not particularly limited.

【００３６】[0036]

【実施例】さらに実施例により本発明を説明する。EXAMPLES The present invention will be further described with reference to Examples.

【００３７】メルトインデックス（ＭＩ）の測定 （１）芳香族ポリエステル樹脂 約６ｇのサンプルを１２０℃／３時間乾燥した後、直径
２．０９６ｍｍ，長さ８．００１ｍｍのオリフィスを用
いて所定の温度（２５０℃ ）に設定したメルトインデ
クサ−（東洋精機製 Ｔ０１型）に投入し、気泡を取り
除いた後、所定の荷重（３２５ｇ）をかけ、５分間予熱
した後、測定する。 （２）変性プロピレン系重合体 約６ｇのサンプルを１２０℃／３時間乾燥した後、直径
２．０９６ｍｍ，長さ８．００１ｍｍのオリフィスを用
いて所定の温度（２３０℃ ）に設定したメルトインデ
クサ−（東洋精機製 Ｔ０１型）に投入し、気泡を取り
除いた後、所定の荷重（２１６０ｇ）をかけ、５分間予
熱した後、測定する。 Measurement of Melt Index (MI) (1) A sample of about 6 g of an aromatic polyester resin was dried at 120 ° C. for 3 hours, and then dried at a predetermined temperature (2.096 mm in diameter and 8.001 mm in length) using an orifice. (250 ° C.), a melt indexer (T01 manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd.), and after removing bubbles, apply a predetermined load (325 g), preheat for 5 minutes, and measure. (2) Modified propylene polymer A sample of about 6 g was dried at 120 ° C. for 3 hours, and then melted at a predetermined temperature (230 ° C.) using an orifice having a diameter of 2.096 mm and a length of 8.001 mm. (Toyo Seiki T01 type), after removing air bubbles, applying a predetermined load (2160 g), preheating for 5 minutes, and then measuring.

【００３８】引っ張り試験 射出成形によって得られた引っ張り試験用ダンベル（Ａ
ＳＴＭ ＩＶ号ダンベル１．６ｍｍ厚）を下記条件にて
引っ張り試験を行う。 Tensile test A dumbbell for tensile test obtained by injection molding (A
A STM IV dumbbell (1.6 mm thick) is subjected to a tensile test under the following conditions.

【００３９】 測定機 島津オ−トグラフ ＩＳ−２０００ 引っ張り速度 １０ｍｍ／ｍｉｎ 標線間距離 ２５ｍｍ グリップ間距離 ５０ｍｍMeasuring machine Shimadzu Autograph IS-2000 Pulling speed 10 mm / min Distance between marked lines 25 mm Distance between grips 50 mm

【００３９】アイゾット衝撃試験 射出成形によって得られたアイゾット衝撃値測定用試験
片を下記条件にてアイゾット衝撃試験を行う。 Izod Impact Test The test piece for measuring the Izod impact value obtained by injection molding is subjected to an Izod impact test under the following conditions.

【００４０】 試験片寸法 長さ６３．５ｍｍ×幅１２．７ｍｍ×厚み３．１７ｍｍ 切削ノッチ 測定器 万能衝撃試験器 ユニバ−サル型 東洋精機製 ハンマ−荷重 ３０Kg-cmSpecimen dimensions Length 63.5 mm x width 12.7 mm x thickness 3.17 mm Cutting notch Measuring instrument Universal impact tester Universal type Hammer load made by Toyo Seiki 30 kg-cm

【００４１】 参考例１（変性プロピレン系重合体の製造） 粉末状のポリプロピレン（ハイポ−ルＢ２００Ｐ、三井
石油化学社製）９３０部にイルガノックス１０１０（ヒ
ンダントフェノ−ル系安定剤、チバガイギ−社製）０．
５部、マ−ク２１１２（燐系安定剤、旭電化社製）０．
５部、ステアリン酸カルシウム１部をタンブラ−にて混
合した。ついでスチレン５０部、グリシジルメタクリレ
−ト２０部にパ−ヘキシン２５Ｂ（日本油脂社製）２．
１部混合したものを前記粉末ポリプロピレン配合物にタ
ンブラ−にて混合した。この配合物をバレル温度２００
℃ に設定した２軸押出機（ＴＥＭ３５Ｂ 東芝機械社
製）にて溶融混練してグラフト反応を行い、ストランド
状に押し出し、水冷固化したものをペレタイザ−にてペ
レット化し、変性プロピレン系重合体（Ｂ１）を得た。
この変性プロピレン系重合体（Ｂ１）のスチレン含量は
赤外線分光分析を用いて７００ｃｍ１（スチレンに帰
属）と１３８０ｃｍ１（ポリプロピレンに帰属）との比
を用いた検量線からスチレン含量が４．８％であった。
また、ＭＩは８．５ｇ／１０ｍｉｎであった。Reference Example 1 (Production of Modified Propylene-Based Polymer) Irganox 1010 (hindant phenol-based stabilizer, Ciba-Geigy) was added to 930 parts of powdery polypropylene (Hypol B200P, manufactured by Mitsui Petrochemical Co., Ltd.) 0).
5 parts, Mark 2112 (phosphorus stabilizer, manufactured by Asahi Denka Co., Ltd.)
5 parts and 1 part of calcium stearate were mixed with a tumbler. Then, 50 parts of styrene and 20 parts of glycidyl methacrylate were added to Perhexin 25B (manufactured by NOF CORPORATION).
One part of the mixture was mixed with the above-mentioned powdered polypropylene blend using a tumbler. This formulation was heated to a barrel temperature of 200
The mixture was melt-kneaded in a twin-screw extruder (TEM35B manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd.) set at a temperature of 100 ° C. to carry out a graft reaction. ) Got.
The styrene content of the modified propylene polymer (B1) was found to be 4.8% from a calibration curve using the ratio of 700 cm1 (attributable to styrene) to 1380 cm1 (attributable to polypropylene) using infrared spectroscopy. Was.
MI was 8.5 g / 10 min.

【００４２】 参考例２（変性プロピレン系重合体の製造） 参考例１の変性プロピレン系共重合体の製造に於いてス
チレン７０部にふやし、それに伴って粉末状のポリプロ
ピレン（ハイポ−ルＢ２００Ｐ、三井石油化学社製）を
９００部に、パ−ヘキシン２５Ｂ（日本油脂製）２．７
部としたい害は参考例１と同様にしてＭＩ＝５．１ｇ／
ｍｉｎの変性ポリプロピレン系共重合体（Ｂ２）を得
た。Reference Example 2 (Production of Modified Propylene-Based Polymer) In the production of the modified propylene-based copolymer of Reference Example 1, 70 parts of styrene was sprinkled, and powdered polypropylene (Hypol B200P, Mitsui Petrochemical Co., Ltd.) in 900 parts and Perhexin 25B (Nippon Oil & Fats) 2.7
MI = 5.1 g /
min modified polypropylene copolymer (B2) was obtained.

【００４３】実施例１〜３、比較例１〜３ 芳香族ポリエステル樹脂としてＭＩが４．０ｇ／１０ｍ
ｉｎのＰＢＴ樹脂（極限粘度 １．０４ｇ／ｄｌ）、変
性プロピレン系重合体（Ｂ１）および（Ｂ２）を表−１
に示す配合でタンブラ−を用いてブレンドした。つい
で、バレル温度２６０℃に設定した二軸押し出し機（Ｔ
ＥＭ−３５Ｂ 東芝機械製）で混練りし、押し出したス
トランドを冷却固化後、ペレット化した。得られたペレ
ットを１２０℃で４時間乾燥した後、射出成形機（ＩＳ
−５０ＡＭ：東芝機械製）でシリンダ−温度 ２６０
℃、金型温度 ６０℃で成形し、引っ張り試験用ダンベ
ル（ＡＳＴＭ ＩＶ号 厚み１．６ｍｍ）およびアイゾ
ット試験用試験片を得た。この試験片を用いて引っ張り
試験およびアイゾット試験を行った。比較例として、Ｐ
ＢＴ樹脂単独や変性ポリプロピレン系共重合体の製造に
使用したポリプロピレン（ハイポ−ルＢ２００Ｐ、三井
石油化学社製）を用いた例を合わせて表−１に示す。Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 to 3 As an aromatic polyester resin, MI was 4.0 g / 10 m.
Table 1 shows the PBT resin (intrinsic viscosity 1.04 g / dl), modified propylene-based polymers (B1) and (B2) in Table 1.
Was blended using a tumbler according to the following formula. Then, a twin screw extruder (T
EM-35B (manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd.), and the extruded strand was cooled and solidified, and then pelletized. After drying the obtained pellets at 120 ° C. for 4 hours, an injection molding machine (IS
-50AM: manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd.)
C. and a mold temperature of 60 ° C. to obtain a dumbbell for tensile test (ASTM IV No. 1.6 mm in thickness) and a test piece for Izod test. Using this test piece, a tensile test and an Izod test were performed. As a comparative example, P
Table 1 also shows examples of using BT resin alone or polypropylene (Hypol B200P, manufactured by Mitsui Petrochemical Co., Ltd.) used in the production of the modified polypropylene copolymer.

【００４４】[0044]

【表１】 [Table 1]

【００４５】結果から明らかのように本発明の組成物は
引張伸び、耐衝撃性に優れる。As is clear from the results, the composition of the present invention is excellent in tensile elongation and impact resistance.

【００４６】実施例４〜６、比較例４〜６ ＭＩが６．０ｇ／１０ｍｉｎのＰＢＴ樹脂（極限粘度
０．９２ｇ／ｄｌ）、変性プロピレン系重合体（Ｂ１）
に加えて、ポリプロピレンとしてショ−アロマ−ＭＡ５
１０（昭和電工社製）を、オレフィン系エラストマ−と
してエチレン−プロピレンゴム（ＥＰ０２Ｐ 日本合成
ゴム社製）を、スチレン系エラストマ−としてスチレン
−ブタジエンゴムの水素添加物（Ｈ１０４１ 旭化成社
製）を表−２に示す配合でタンブラ−を用いてブレンド
した。ついで、バレル温度２５０℃に設定した二軸押し
出し機（ＴＥＭ−３５Ｂ 東芝機械製）で混練りし、押
し出したストランドを冷却固化後、ペレット化した。得
られたペレットを１２０℃で４時間乾燥した後、射出成
形機（ＩＳ−５０ＡＭ：東芝機械製）でシリンダ−温度
２６０℃、金型温度 ６０℃で成形し、引っ張り試験
用ダンベル（ＡＳＴＭ ＩＶ号 厚み１．６ｍｍ）およ
びアイゾット試験用試験片を得た。この試験片を用いて
引っ張り試験およびアイゾット試験を行った。比較例と
して変性ポリプロピレン系共重合体を使用しない例を合
わせて表−２に示す。Examples 4 to 6, Comparative Examples 4 to 6 A PBT resin having an MI of 6.0 g / 10 min (intrinsic viscosity
0.92 g / dl), modified propylene polymer (B1)
In addition, Sho-Aroma MA5 as polypropylene
10 (manufactured by Showa Denko KK), ethylene-propylene rubber (EP02P manufactured by Nippon Synthetic Rubber Co., Ltd.) as an olefin elastomer, and hydrogenated styrene-butadiene rubber (H1041 manufactured by Asahi Kasei Corporation) as a styrene elastomer. Blend using a tumbler in the composition shown in FIG. Subsequently, the mixture was kneaded with a twin-screw extruder (TEM-35B manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd.) set to a barrel temperature of 250 ° C., and the extruded strand was cooled and solidified, and then pelletized. The obtained pellets were dried at 120 ° C. for 4 hours, and then molded by an injection molding machine (IS-50AM: manufactured by Toshiba Machine Co., Ltd.) at a cylinder temperature of 260 ° C. and a mold temperature of 60 ° C. (Thickness: 1.6 mm) and Izod test specimens were obtained. Using this test piece, a tensile test and an Izod test were performed. Table 2 also shows, as comparative examples, examples in which the modified polypropylene copolymer was not used.

【００４７】[0047]

【表２】 [Table 2]

【００４８】結果から明らかのように本発明の組成物は
引張伸び、耐衝撃性に優れる。As is clear from the results, the composition of the present invention is excellent in tensile elongation and impact resistance.

【００４９】[0049]

【発明の効果】溶融状態のプロピレン系重合体に芳香族
ビニル単量体、及びエポキシ基含有ビニル単量体又はオ
キサゾリン基含有ビニル単量体を併用し溶融混練重合反
応して得られる変性ポリプロピレンと芳香族ポリエステ
ル樹脂とからなる本発明組成物は、機械的強度の優れた
成形品を提供できる。According to the present invention, an aromatic vinyl monomer and an epoxy group-containing vinyl monomer or epoxy monomer are added to a propylene polymer in a molten state.
The composition of the present invention comprising a modified polypropylene and an aromatic polyester resin obtained by a melt-kneading polymerization reaction in combination with a xazoline group-containing vinyl monomer can provide a molded article having excellent mechanical strength.

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.⁶，ＤＢ名) C08L 67/02,23/26,51/06 ──────────────────────────────────────────────────続 き Continued on front page (58) Field surveyed (Int.Cl. ⁶ , DB name) C08L 67 / 02,23 / 26,51 / 06

Claims (3)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項１】 （Ａ）芳香族ポリエステル樹脂と、
（Ｂ）溶融状態のプロピレン系重合体に、芳香族ビニル
単量体、およびエポキシ基含有ビニル単量体又はオキサ
ゾリン基含有ビニル単量体を溶融混練重合反応せしめて
なる変性プロピレン系重合体樹脂とからなることを特徴
とする熱可塑性樹脂組成物。(A) an aromatic polyester resin,
(B) An aromatic vinyl polymer is added to a propylene polymer in a molten state.
Monomer and epoxy group-containing vinyl monomer or oxa
A thermoplastic resin composition comprising a modified propylene polymer resin obtained by subjecting a zoline group-containing vinyl monomer to a melt-kneading polymerization reaction. 【請求項２】 芳香族ポリエステル樹脂（Ａ）がポリブ
チレンテレフタレート樹脂である請求項１項記載の樹脂
組成物。2. The resin composition according to claim 1, wherein the aromatic polyester resin (A) is a polybutylene terephthalate resin. 【請求項３】 請求項１に記載の（Ａ）芳香族ポリエス
テル樹脂、（Ｂ）変性ポリプロピレン系重合体樹脂に加
えて、さらに（Ｃ）ポリプロピレン、オレフィン系エラ
ストマ−、スチレン系エラストマ−から選ばれる一種以
上の熱可塑性樹脂を加えることを特徴とする熱可塑性樹
脂組成物。3. In addition to the aromatic polyester resin (A) and the modified polypropylene polymer resin (B) according to claim 1, further selected from (C) polypropylene, olefin-based elastomer and styrene-based elastomer. A thermoplastic resin composition comprising one or more thermoplastic resins.