JP2785403B2 - Film production method - Google Patents

Film production method

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JP2785403B2
JP2785403B2 JP32909489A JP32909489A JP2785403B2 JP 2785403 B2 JP2785403 B2 JP 2785403B2 JP 32909489 A JP32909489 A JP 32909489A JP 32909489 A JP32909489 A JP 32909489A JP 2785403 B2 JP2785403 B2 JP 2785403B2
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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はフィルムの縦方向(延伸方向)の耐引裂き強
度及び衝撃強度、剛性、耐抗張力ならびに滑り性に優れ
たフィルム製造法に関するものである。詳しくは線状ポ
リエチレンを主体とする、従来のフィルムよりも薄肉化
が可能で、かつ米穀類、肥料等の比較的重い物品を包装
するのに適した包装袋用フィルムの製造方法に関する物
である。
Description: FIELD OF THE INVENTION The present invention relates to a method for producing a film having excellent tear strength and impact strength, rigidity, tensile strength and slipperiness in the machine direction (stretching direction) of the film. . More specifically, the present invention relates to a method for producing a film for a packaging bag, which is mainly made of linear polyethylene, can be made thinner than a conventional film, and is suitable for packaging relatively heavy articles such as rice grains and fertilizers. .

〔従来の技術〕[Conventional technology]

エチレンとα−オレフィンの共重合によって製造され
る分岐の少ない線状低密度ポリエチレンは高温高圧下で
ラジカル重合により製造される高圧法低密度ポリエチレ
ンに比べて引張り強さ、衝撃強度、剛性等の強度特性、
耐環境応力亀裂性(ESCR)、耐熱性、ヒートシール性等
に優れた特性を有しており、近年様々な分野で用いられ
ている。特にフィルム分野では、その物性上の優位性か
ら高圧法低密度ポリエチレンから線状低密度ポリエチレ
ンへの代替が急速に進んでいる。
Low-branched linear low-density polyethylene produced by copolymerization of ethylene and α-olefin has higher tensile strength, impact strength, and rigidity than high-pressure low-density polyethylene produced by radical polymerization under high temperature and pressure. Characteristic,
It has excellent properties such as environmental stress crack resistance (ESCR), heat resistance, heat sealability and the like, and has been used in various fields in recent years. In particular, in the field of films, the substitution of high-pressure low-density polyethylene with linear low-density polyethylene is rapidly progressing due to its superior physical properties.

〔発明が解決しようとする課題〕[Problems to be solved by the invention]

こうした線状低密度ポリエチレン樹脂をTダイ法ある
いはインフレーション法で成形した未延伸フィルムまた
はシート(以下「原反」という)は、成形上の制約か
ら、厚さが極端に薄いものを得ることは困難である。さ
らにこうして得た原反は強度が弱い。そのため、従来か
ら延伸処理を行なうことが提案されている。
It is difficult to obtain an unstretched film or sheet (hereinafter, referred to as “raw sheet”) obtained by molding such a linear low-density polyethylene resin by the T-die method or the inflation method because of the molding restrictions. It is. Further, the raw material thus obtained has low strength. Therefore, it has been conventionally proposed to perform a stretching treatment.

そこで、原反を二軸延伸することが考えられるが設備
コストが高く、また延伸条件の範囲が狭いため、運転管
理がきびしく、極一部の分野でしか利用されていない。
Therefore, it is conceivable to stretch the raw material biaxially, but since the equipment cost is high and the range of stretching conditions is narrow, the operation management is strict, and it is used only in a very small number of fields.

また今まで公知となっている縦一軸延伸は、設備コス
トが安く、運転管理が容易であるが、フィルム物性の異
方性、特に縦方向(延伸方向)の耐引裂き強度及び表面
強度に問題が残り実用に供せるフィルムは得られなかっ
た。
In addition, although the longitudinal uniaxial stretching which has been publicly known is low in equipment cost and easy in operation management, there is a problem in anisotropy of physical properties of the film, particularly in tearing strength and surface strength in the longitudinal direction (stretching direction). The remaining practically usable film could not be obtained.

そこで本発明者等は、線状低密度ポリエチレンを用い
て重包用に適した良好な衝撃強度、剛性、耐引裂き強度
を有するフィルムを得るべく、検討の結果、特定の線状
ポリエチレンに特定の分岐状低密度ポリエチレンを特定
量配合しラジカル発生剤と反応せしめた物を特定の条件
下にインフレーション成形及び延伸することにより、耐
引裂き強度衝撃強度が大幅に改善されたフィルムが得ら
れることを知得し、特願昭62-174527号に提案した。
Therefore, the present inventors have studied, in order to obtain a film having good impact strength, rigidity, tear resistance suitable for heavy packaging using linear low-density polyethylene, as a result of examination, a specific linear polyethylene specific It is known that a film having a significantly improved tear strength and impact strength can be obtained by inflation molding and stretching a product obtained by blending a specific amount of branched low-density polyethylene and reacting with a radical generator under specific conditions. And proposed in Japanese Patent Application No. 62-174527.

さらに特願昭62-316443、63-19054、63-151980号にお
いて、特定の樹脂組成、成形条件とすることによりフィ
ルムの衝撃強度、耐引裂き強度の改善を行うことを提案
した。
In Japanese Patent Application Nos. 62-316443, 63-19054 and 63-151980, it was proposed to improve the impact strength and tear resistance of a film by using a specific resin composition and molding conditions.

しかしながら上記の提案方法では、フィルムの強度特
性が大幅に改善されているが、フィルムの滑り性が不十
分なため製袋速度が早くできないという問題があること
が判明した。
However, in the above proposed method, although the strength characteristics of the film were greatly improved, it was found that there was a problem that the bag making speed could not be increased due to insufficient slipperiness of the film.

〔課題を解決するための手段〕[Means for solving the problem]

そこで本発明者等は上記した線状低密度ポリエチレン
を用いたフィルムの強度特性を低下させることなく、フ
ィルムの滑り性を改善すべく鋭意検討を重ねた結果、線
状低密度ポリエチレンと特定の高密度ポリエチレンとを
特定の層比で共押出しインフレーション成形及び延伸処
理することにより、強度特性に優れ、且つ滑り性が大幅
に改善された多層フィルムが得られることを見出し、本
発明を完成するに至った。
Accordingly, the present inventors have conducted intensive studies to improve the slipperiness of the film without deteriorating the strength characteristics of the film using the above-described linear low-density polyethylene. It has been found that a multilayer film having excellent strength properties and greatly improved slipperiness can be obtained by co-extrusion with a high-density polyethylene at a specific layer ratio and performing inflation molding and stretching treatment, thereby completing the present invention. Was.

すなわち、本発明の要旨は、メルトインデックスが2g
/10分以下で、且つ密度が0.910〜0.945g/cm3の線状低密
度ポリエチレンを少なくとも50重量%含有する樹脂100
重量部に対してラジカル発生剤0.001〜0.1重量部の範囲
で配合した組成物からなる樹脂Aとメルトインデックス
が0.5〜10g/10分で、且つ密度が0.945g/cm3より大の高
密度ポリエチレンからなる樹脂Bとをその厚み比が樹脂
Aの厚みを100とした場合の少なくとも一方の面の樹脂
Bの厚みを5〜30の割合として共押出し、インフレーシ
ョン成形を行ない、ブローアップ比2〜8、フロストラ
イン高さを環状スリットの直径の2〜50倍としてインフ
レーション成形し、得られたフィルムをフィルムの引取
方向に、延伸温度を上記樹脂Aの融点−70〜融点−20
℃、延伸倍率を1.5〜8倍として一軸延伸することを特
徴とするフィルムの製造方法に存する。
That is, the gist of the present invention is that the melt index is 2 g.
Resin 100 containing at least 50% by weight of linear low-density polyethylene having a density of 0.910 to 0.945 g / cm 3 for 10 minutes or less.
Resin A and a high-density polyethylene having a melt index of 0.5 to 10 g / 10 minutes and a density of greater than 0.945 g / cm 3 , which are composed of a composition blended in a range of 0.001 to 0.1 parts by weight of a radical generator with respect to parts by weight. The resin B is co-extruded with the resin B having a thickness ratio of at least 100 when the thickness of the resin A is set to 100, the inflation molding is performed, and the blow-up ratio is 2 to 8. The frost line height is 2 to 50 times the diameter of the annular slit and inflation-molded, and the obtained film is stretched in the direction in which the film is taken up.
A film production method characterized in that the film is uniaxially stretched at a temperature of 150 ° C. and a draw ratio of 1.5 to 8 times.

以下、本発明につきさらに詳細に説明する。 Hereinafter, the present invention will be described in more detail.

本発明に用いられる樹脂Aの原料としては密度が0.91
〜0.945g/cm3の線状低密度ポリエチレンが用いられる。
The raw material of the resin A used in the present invention has a density of 0.91.
A linear low density polyethylene of 0.90.945 g / cm 3 is used.

上記線状低密度ポリエチレンとは、エチレンと他のα
−オレフィンとの共重合物であり、従来の高圧法により
製造された分岐状低密度ポリエチレン樹脂とは異なる。
線状低密度ポリエチレンは、例えばエチレンと、他のα
−オレフィンとしてブテン、ヘキセン、オクテン、デセ
ン、4メチルペンテン−1等を4〜17重量%程度、好ま
しくは5〜15重量%程度共重合したものであり中低圧法
高密度ポリエチレン製造に用いられるチーグラー型触媒
又はフィリップス型触媒を用いて製造されたものであ
り、従来の高密度ポリエチレンを共重合成分により短い
枝分かれ構造とし、密度もこの短鎖枝分かれを利用して
適当に低下させ0.91〜0.95g/cm3程度としたものであ
り、従来の分岐状低密度ポリエチレンより直鎖性があ
り、高密度ポリエチレンより枝分かれが多い構造のポリ
エチレンである。
The linear low-density polyethylene refers to ethylene and other α.
-It is a copolymer with an olefin and is different from a branched low-density polyethylene resin produced by a conventional high-pressure method.
Linear low density polyethylene is, for example, ethylene and other α
An olefin obtained by copolymerizing about 4 to 17% by weight, preferably about 5 to 15% by weight of butene, hexene, octene, decene, 4-methylpentene-1 or the like; Produced by using a type catalyst or a Phillips type catalyst, a conventional high-density polyethylene is formed into a short branched structure by a copolymerization component, and the density is appropriately reduced by utilizing the short chain branching to 0.91 to 0.95 g /. is obtained by a cm 3 or so, there is a conventional linear resistance than branched low density polyethylene, a polyethylene of high density polyethylene from branched many structures.

上記線状低密度ポリエチレンは密度が0.91〜0.945g/c
m3、好ましくは0.915〜0.940g/cm3の範囲であり、また
メルトインデックスが2g/10分以下、好ましくは0.1〜1g
/10分以下、さらに好ましくは0.1〜0.5g/10分の範囲で
あり、さらに流動比が70以下、望ましくは10〜50の範囲
のものが用いられる。
The linear low-density polyethylene has a density of 0.91 to 0.945 g / c
m 3, preferably in the range of 0.915 to 0.940 g / cm 3, also the melt index of 2 g / 10 min or less, preferably 0.1~1g
/ 10 minutes or less, more preferably in the range of 0.1 to 0.5 g / 10 minutes, and the fluidization ratio is 70 or less, preferably 10 to 50.

上記密度が下限未満では剛性及び耐抗張力が低下し、
上限より高いと耐衝撃性が著しく低下するので好ましく
ない。またメルトインデックスが上限より高いと、面強
度が低下するので好ましくない。さらに流動比が70より
高いと面強度が低下するので望ましくない。
If the density is less than the lower limit, rigidity and tensile strength are reduced,
If it is higher than the upper limit, the impact resistance is remarkably reduced, which is not preferable. If the melt index is higher than the upper limit, the surface strength is undesirably reduced. Further, when the flow ratio is higher than 70, the surface strength decreases, which is not desirable.

本発明方法においてメルトインデックスとはJIS K 67
60の引用規格であるJIS K 7210の表1の条件4に準拠し
て測定した値であり、流動比とは、上記メルトインデッ
クス測定器を用い、せん断力l06ダイン/cm2(荷重1113
1g)とl05ダイン/cm2(荷重1113g)の押出量(g/10
分)であり、 で算出される。また、密度はJIS K 6760に準拠して測定
した値である。
In the method of the present invention, the melt index is JIS K 67
Is a value measured in compliance with condition 4 in Table 1 of JIS K 7210 is a reference standard of 60, the flow ratio, using the melt index instrument, the shear force l0 6 dynes / cm 2 (load 1113
1g) and l0 5 extrusion rate of dynes / cm 2 (load 1113g) (g / 10
Minutes) Is calculated. The density is a value measured according to JIS K 6760.

流動比は用いられる樹脂の分子量分布の目安であり、
流動比の値が小さければ分子量分布は狭く、流動比の値
が大きければ分子量分布は広いことを表わしている。
The flow ratio is a measure of the molecular weight distribution of the resin used,
If the value of the flow ratio is small, the molecular weight distribution is narrow, and if the value of the flow ratio is large, the molecular weight distribution is wide.

本発明においては、上記した線状ポリエチレンのみを
用いてもよいが、線状ポリエチレンを主成分とし、これ
に分岐状低密度ポリエチレンを特定量配合することによ
り、フィルム成形性及び延伸性が向上するので望まし
い。
In the present invention, the above-described linear polyethylene alone may be used, but the linear polyethylene is used as a main component, and a specific amount of the branched low-density polyethylene is added to the linear polyethylene to improve film formability and stretchability. So desirable.

上記線状ポリエチレンに配合される分岐状低密度ポリ
エチレンとは、エチレンホモポリマー及びエチレンと他
の共重合成分との共重合体を含むものである。
The branched low-density polyethylene contained in the linear polyethylene includes an ethylene homopolymer and a copolymer of ethylene and another copolymer component.

共重合成分としては酢酸ビニル、エチルアクリレー
ト、メチルアクリレート等のビニル化合物、ヘキセン、
プロピレン、オクテン、4−メチルペンテン−1等の炭
素数3以上のオレフィン類等が挙げられる。共重合成分
の共重合量としては0.5〜18重量%、好ましくは2〜10
重量%程度である。これらの低密度ポリエチレンは通常
の高圧法(1000〜3000kg/cm2)により、酸素、有機過酸
化物等のラジカル発生剤を用いラジカル重合により得た
ものであるのが望ましい。
Vinyl copolymers such as vinyl acetate, ethyl acrylate and methyl acrylate, hexene,
Examples thereof include olefins having 3 or more carbon atoms such as propylene, octene, and 4-methylpentene-1. The copolymerization amount of the copolymerization component is 0.5 to 18% by weight, preferably 2 to 10% by weight.
% By weight. These low-density polyethylenes are desirably obtained by a conventional high-pressure method (1000 to 3000 kg / cm 2 ) by radical polymerization using a radical generator such as oxygen or an organic peroxide.

上記分岐状低密度ポリエチレンはメルトインデックス
が2g/10分以下、好ましくは0.1〜1g/10分の範囲、流動
比が70以下、望ましくは30〜70の範囲のものが用いられ
る。メルトインデックスが上記範囲以上では、フィルム
の面強度が低下するので好ましくない。また、流動比が
上記範囲以上では、フィルムの面強度が低下するので望
ましくない。さらに上記の分岐状低密度ポリエチレンは
密度が0.91〜0.94g/cm3、好ましくは0.91〜0.930g/c
m3、特に好ましくは0.915〜0.925g/cm3の範囲であるの
が、面強度の向上の点から好ましい。
The branched low-density polyethylene having a melt index of 2 g / 10 min or less, preferably 0.1 to 1 g / 10 min, and a flow ratio of 70 or less, desirably 30 to 70 is used. If the melt index is higher than the above range, the surface strength of the film is undesirably reduced. On the other hand, if the flow ratio is higher than the above range, the surface strength of the film is undesirably reduced. Furthermore it said branched low-density polyethylene density 0.91~0.94g / cm 3, preferably 0.91~0.930g / c
m 3 , particularly preferably in the range of 0.915 to 0.925 g / cm 3 , is preferred from the viewpoint of improving the surface strength.

上記線状低密度ポリエチレンと分岐状低密度ポリエチ
レンとの配合量は線状低密度ポリエチレン100〜50重量
部、好ましくは90〜70重量部に対し分岐状低密度ポリエ
チレン0〜50重量部、好ましくは10〜30重量部の範囲内
で用いられる。
The blending amount of the linear low-density polyethylene and the branched low-density polyethylene is 100 to 50 parts by weight of the linear low-density polyethylene, preferably 90 to 70 parts by weight to 0 to 50 parts by weight of the branched low-density polyethylene, preferably Used in the range of 10 to 30 parts by weight.

次に線状低密度ポリエチレン及び分岐状低密度ポリエ
チレンに配合するラジカル発生剤としては、半減期1分
となる分解温度が130℃〜300℃の範囲のものが好まし
く、例えばジクミルパーオキサイド、2,5−ジメチル−
2,5ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、2,5−ジメチ
ル−2,5ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキシン−3、
α,α’−ビス(t−ブチルパーオキシイソプロピル)
ベンゼン、ジベンゾイルパーオキサイド、ジ−t−ブチ
ルパーオキサイド等が挙げられる。
Next, as the radical generator to be blended in the linear low-density polyethylene and the branched low-density polyethylene, those having a half-life of 1 minute and a decomposition temperature in the range of 130 ° C to 300 ° C are preferable. For example, dicumyl peroxide, 2 , 5-dimethyl-
2,5 di (t-butylperoxy) hexane, 2,5-dimethyl-2,5 di (t-butylperoxy) hexyne-3,
α, α'-bis (t-butylperoxyisopropyl)
Benzene, dibenzoyl peroxide, di-t-butyl peroxide and the like can be mentioned.

ラジカル発生剤の配合量は、上記線状低密度ポリエチ
レン及び分岐状低密度ポリエチレンの合計量に対し0.00
01〜0.1重量部の範囲内から選ばれるが、この配合量が
0.0001重量部より少ない場合には得られるフィルムの面
強度が無添加のものと殆んど変らず、また、0.1重量部
より多い場合には、メルトインデックスが低くなりすぎ
てフィルム成形時に膜切れが起り易く、且つ該フィルム
の表面に肌あれを生起するので好ましくない。
The amount of the radical generator is 0.00% based on the total amount of the linear low-density polyethylene and the branched low-density polyethylene.
It is selected from the range of 01 to 0.1 parts by weight, but this blending amount is
If the amount is less than 0.0001 part by weight, the surface strength of the obtained film is almost the same as that of the additive-free one, and if it is more than 0.1 part by weight, the melt index becomes too low and the film breaks during the film forming. It is not preferable because it easily occurs and causes rough skin on the surface of the film.

本発明において上記線状低密度ポリエチレン及び分岐
状低密度ポリエチレンにラジカル発生剤を配合して、ラ
ジカル発生剤を分解し該ポリエチレンと反応せしめる方
法としては特に制限を設けるものではなく、例えば以下
の方法で実施することができる。
In the present invention, a method of blending a radical generator with the linear low-density polyethylene and the branched low-density polyethylene to decompose the radical generator and react with the polyethylene is not particularly limited, and for example, the following method is used. Can be implemented.

(1) インフレーション成形時に上記線状低密度ポリ
エチレン、分岐状低密度ポリエチレン及びラジカル発生
剤を同時または順次にフィードして溶融押出する。
(1) At the time of inflation molding, the linear low-density polyethylene, the branched low-density polyethylene, and the radical generator are simultaneously or sequentially fed and melt-extruded.

(2) 押出機、バンバリーミキサー等の混練機を使用
して上記線状低密度ポリエチレン、分岐状低密度ポリエ
チレン及びラジカル発生剤を混練して反応せしめた後ペ
レット化し、該ペレットを使用してインフレーション成
形する。
(2) The linear low-density polyethylene, the branched low-density polyethylene, and the radical generator are kneaded and reacted using a kneader such as an extruder or a Banbury mixer, and then pelletized. The pellets are used for inflation. Molding.

(3) ラジカル発生剤を多量に含んだマスターバッチ
すなわち、線状低密度ポリエチレン、分岐状低密度ポリ
エチレン、高密度ポリエチレン等のポリエチレンに多量
のラジカル発生剤(通常5000〜10000ppm程度)を配合
し、ポリエチレンの融点以上でラジカル発生剤がポリエ
チレンとほとんど反応を起さない温度下に溶融混練して
ペレット状としたマスターバッチをあらかじめ作り、こ
のマスターバッチと上記線状低密度ポリエチレン及び分
岐状低密度ポリエチレンをブレンドしインフレーション
成形する。
(3) A master batch containing a large amount of a radical generator, that is, a polyethylene such as a linear low-density polyethylene, a branched low-density polyethylene, or a high-density polyethylene, is blended with a large amount of a radical generator (typically about 5000 to 10000 ppm); Preliminarily prepare a masterbatch in the form of pellets by melting and kneading at a temperature above the melting point of polyethylene and at which the radical generator hardly reacts with polyethylene, and prepare the masterbatch and the linear low-density polyethylene and the branched low-density polyethylene described above. And inflation molding.

また、ラジカル発生剤そのものはそのままあるいは溶
剤に溶かして使用される。
The radical generator itself is used as it is or dissolved in a solvent.

上記線状低密度ポリエチレン及び分岐状低密度ポリエ
チレンをラジカル発生剤と反応させることにより上記ポ
リエチレンが分子カップリングを生起して高分子量成分
が増加し、且つメルトインデックスが低下した変性ポリ
エチレンが得られる。該変性ポリエチレンは未変性の線
状低密度ポリエチレンと分岐状低密度ポリエチレンとの
配合物に比べ、インフレーション成形時に横方向の配向
がかかりやすく、このようにして得たフィルムは延伸処
理した場合、縦裂け強度及び衝撃強度が著しく向上す
る。
By reacting the linear low-density polyethylene and the branched low-density polyethylene with a radical generator, a modified polyethylene is obtained in which the polyethylene causes a molecular coupling to increase the high molecular weight component and decrease the melt index. The modified polyethylene is more likely to be oriented in the transverse direction at the time of inflation molding than the blend of the unmodified linear low-density polyethylene and the branched low-density polyethylene. The tear strength and impact strength are significantly improved.

一方、樹脂Bとして用いられる高密度ポリエチレンと
しては、チーグラー型触媒又はフィリップス型触媒を用
いてエチレンを単独重合又はエチレンと他のα−オレフ
ィン、例えばプロピレン、ブテン−1等とを共重合させ
て得られるものであって、その密度が0.945g/cm3より
大、好ましくは、0.95〜0.965g/cm3の範囲で、且つメル
トインデックスが0.5〜10g/10分、好ましくは0.5〜5g/1
0分の範囲のものが用いられる。該密度が下限以下では
フィルムの滑り性が不十分であり、さらにメルトインデ
ックスが下限未満では共押出成形時のフィルム厚みが均
一な層比とならず、また上限より高いとフィルム物性が
低下するので好ましくない。
On the other hand, the high-density polyethylene used as the resin B is obtained by homopolymerizing ethylene or copolymerizing ethylene with another α-olefin such as propylene or butene-1 using a Ziegler type catalyst or a Phillips type catalyst. be those which are, above atmospheric, preferably the density is 0.945 g / cm 3, in the range of 0.95~0.965g / cm 3, and a melt index of 0.5 to 10 g / 10 min, preferably 0.5 to 5 g / 1
A range of 0 minutes is used. If the density is less than the lower limit, the film has insufficient slipperiness, and if the melt index is less than the lower limit, the film thickness at the time of co-extrusion molding does not become a uniform layer ratio, and if it is higher than the upper limit, the film physical properties decrease. Not preferred.

本発明においては、上記変性ポリエチレン(樹脂A)
と高密度ポリエチレン(樹脂B)とを用いて共押出しイ
ンフレーション法によって未延伸フィルムを成形し、次
いで未延伸フィルムを縦方向(フィルムの引き取り方
向)に延伸して延伸フィルムを製造する。
In the present invention, the above modified polyethylene (resin A)
And a high-density polyethylene (resin B) are co-extruded to form an unstretched film by an inflation method, and then the unstretched film is stretched in the longitudinal direction (the direction in which the film is taken off) to produce a stretched film.

該共押出インフレーション成形はインフレーション成
形に用いられる円筒状の丸型多層ダイを用いて、溶融し
たそれぞれの樹脂を2種2層(樹脂B/樹脂A)又は2種
3層(樹脂B/樹脂A/樹脂B)の構成でチューブ状に共押
出すると同時に、その内部に空気を吹込んで通常のイン
フレーション成形法によって多層未延伸フィルムを成形
する。
The co-extrusion inflation molding uses a cylindrical round multilayer die used for inflation molding, and melts each resin in two types of two layers (resin B / resin A) or two types of three layers (resin B / resin A). At the same time as coextrusion into a tube with the structure of resin B), air is blown into the inside to form a multilayer unstretched film by a usual inflation molding method.

該多層未延伸フィルムの厚み層比は樹脂Aの厚みを10
0とした場合、樹脂Bの厚みは少なくとも一方の面で5
〜30、好ましくは10〜30の範囲である。該樹脂Bの層比
が下限未満では内、外層の樹脂Bのフィルム厚みが均一
な層比とならず、フィルムの滑り性が不十分となり、ま
た、上限より大きくなると内、外層の樹脂Bの影響によ
りフィルムの衝撃強度と引裂強度が低下するので好まし
くない。
The thickness ratio of the multilayer unstretched film is such that the thickness of the resin A is 10
When 0, the thickness of the resin B is 5 on at least one surface.
-30, preferably 10-30. When the layer ratio of the resin B is less than the lower limit, the film thickness of the resin B of the outer layer does not become a uniform layer ratio, and the slipperiness of the film becomes insufficient. The impact strength and tear strength of the film decrease due to the influence, which is not preferable.

該多層フィルムの構成としては(樹脂B/樹脂A/樹脂
B)の構成、すなわち、内、外層を樹脂Bとする構成が
フィルムの内、外側の滑り性改善の点から望ましい。
As the structure of the multilayer film, a structure of (resin B / resin A / resin B), that is, a structure in which the inner and outer layers are made of resin B is desirable from the viewpoint of improving the slip property of the inside and outside of the film.

該多層未延伸(以下、未延伸と称す)フィルムはイン
フレーション成形法を用いて、ブローアップ比を2〜
8、好ましくは3〜8、フロストライン高さをダイス直
径(環状スリットの直径)の2〜50倍、好ましくは5〜
50倍の範囲の条件下で行なう。上記ブローアップ比が下
限未満ではフィルムの縦方向の耐引裂強度及び衝撃強度
が低下し、上限より高いとバブルの成形安定性が低下す
るので好ましくない。また、フロストライン高さが下限
未満ではフィルムの縦方向の耐引裂強度が低下し、上限
より高いとバブルの成形安定性が低下するので好ましく
ない。
The multilayer unstretched (hereinafter, referred to as unstretched) film has a blow-up ratio of 2 to 2 using an inflation molding method.
8, preferably 3 to 8, the height of the frost line is 2 to 50 times the die diameter (diameter of the annular slit), preferably 5 to 5.
Perform under conditions of 50 times. If the blow-up ratio is less than the lower limit, the tear resistance and impact strength in the longitudinal direction of the film are reduced, and if the blow-up ratio is higher than the upper limit, the molding stability of the bubble is undesirably reduced. On the other hand, if the frost line height is less than the lower limit, the tear resistance in the longitudinal direction of the film decreases, and if the frost line height is higher than the upper limit, the molding stability of bubbles decreases, which is not preferable.

上記未延伸フィルムは次いで延伸温度を上記樹脂組成
物(変性ポリエチレン)の融点−70〜融点−20℃、延伸
倍率を1.5〜8倍の条件下に縦方向に一軸延伸を行う。
The unstretched film is then uniaxially stretched in the machine direction at a stretching temperature of the melting point of the resin composition (modified polyethylene) -70 to -20 ° C and a stretching ratio of 1.5 to 8 times.

延伸温度は融点−20℃以下、融点−70℃以上、好まし
くは融点−30℃〜融点−60℃が望ましい。範囲以下では
フィルムに延伸斑が発生し、また範囲以上ではフィルム
の衝撃強度が大きく低下する。
The stretching temperature is preferably −20 ° C. or lower and −70 ° C. or higher, more preferably −30 ° C. to −60 ° C. Below the range, stretch unevenness occurs in the film, and above the range, the impact strength of the film is greatly reduced.

延伸倍率は1.5倍以上8倍以下で、好ましくは2倍以
上〜5倍以下で延伸するのが望ましい。延伸倍率が1.5
倍未満では延伸による効果が不充分であり、フィルムの
剛性および耐抗張力は充分なものとはならない。また8
倍以上では延伸フィルムは縦方向への過度の分子配向を
有するものになり、フィルムの縦裂け強度が低下し好ま
しくない。
The stretching ratio is preferably 1.5 to 8 times, and more preferably 2 to 5 times. Stretching ratio is 1.5
If the ratio is less than twice, the effect of stretching is insufficient, and the rigidity and tensile strength of the film are not sufficient. Also 8
If it is twice or more, the stretched film has an excessive molecular orientation in the longitudinal direction, and the longitudinal tear strength of the film is undesirably reduced.

[実施例] 以下に実施例を示し本発明を更に詳細に説明するが、
本発明はその要旨を越えない限り以下の実施例に限定さ
れるものではない。
Examples Hereinafter, the present invention will be described in more detail by way of Examples,
The present invention is not limited to the following examples unless it exceeds the gist.

実施例1 (1) 線状低密度ポリエチレン{メルトインデックス
(MI):0.5g/10分,流動比:20,密度:0.921g/cm3,共重
合成分:ブテン−1,共重合量:10重量%,融点118℃}を
80重量部と高圧法分岐状低密度ポリエチレン(MI:0.4g/
10分,流動比:45,密度:0.922g/cm3)を20重量部とをド
ライブレンドしたもの(混合物の融点118℃)と2,5−ジ
メチル−2,5−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキシン−
3を0.03重量部混合したものを65φ型押出機より、また
高密度ポリエチレン(MI:1.0g/10分,密度:0.960g/c
m3)を45mmφ型押出機よりそれぞれ、ダイ内共押出イン
フレーション成形機(環状スリット径250mmφ,スリッ
ト幅4mmのインフレーション共押出ダイ及び冷却用エア
ーリングを取付けた成形機)の共押出ダイより成形温度
220℃で同時押出し、押出量(合計)80kg/hr、ブローア
ップ比3、FLH/D=8の条件下でインフレーション成形
し、200μの積層フィルム(内層(高密度ポリエチレ
ン)20μ及び外層(変性ポリエチレン)180μ)を得
た。このフィルム原反をフィルムの引き取り方向にスリ
ットしたものをロール延伸装置を用いて延伸温度80℃、
延伸倍率(縦方向3倍)の条件下で、80μの厚さの縦一
軸延伸フィルムを製造した。
Example 1 (1) Linear low density polyethylene Melt index (MI): 0.5 g / 10 min, flow ratio: 20, density: 0.921 g / cm 3 , copolymerization component: butene-1, copolymerization amount: 10 Weight%, melting point 118 ℃
80 parts by weight and high pressure branched low density polyethylene (MI: 0.4g /
10 minutes, flow ratio: 45, density: 0.922 g / cm 3 ) and 20 parts by weight of a dry blend (melting point of the mixture: 118 ° C.) and 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butyl par. Oxy) hexyne-
A mixture of 0.03 parts by weight of No. 3 was extruded from a 65φ type extruder.
m 3 ) from the 45mmφ type extruder to the molding temperature from the coextrusion die of the coextrusion inflation molding machine in a die (inflation coextrusion die with an annular slit diameter of 250mmφ, slit width of 4mm and a cooling air ring).
Co-extrusion at 220 ° C, inflation molding under the conditions of an extrusion rate (total) of 80 kg / hr, blow-up ratio of 3, FLH / D = 8, and a laminated film of 200μ (inner layer (high density polyethylene) 20μ and outer layer (modified polyethylene) ) 180 μ) was obtained. Stretching temperature of 80 ° C. using a roll stretching device, which is obtained by slitting this film stock in the film take-off direction,
Under the conditions of the stretching ratio (3 times in the longitudinal direction), a longitudinally uniaxially stretched film having a thickness of 80 μm was produced.

評価方法 (イ)指抜け強度試験 フィルムの耐抗張力を調べるため、指抜け強度試験を
行なった。
Evaluation method (a) Finger pull-out strength test A finger pull-out strength test was performed to examine the tensile strength of the film.

試験法は上記で得られた縦延伸フィルムを、延伸方向
に760mmに切断し、横方向(フィルムの幅方向)に1000m
m幅に切断し、横方向にまるめ、重ね部分が60mmとなる
ようにし、該重ね部にホットメルト接着剤(新田ゼラチ
ン社製グレードHX-960)を塗布して重ね部分をホットガ
ンにて加熱接着させて、筒状体とし、該筒状体の上下の
いずれかをニューロング社製HS 22B−Z型ヒートシーラ
を用いヒートシールした後、得られた袋に20kgの肥料を
充填し開口部を前記と同じくヒートシールした試験用包
装袋を得、上記20kgの肥料袋のヒートシール部が床面と
平行になるように手で持ち上げ、袋のフィルム面に指が
喰い込む状況を観察した。
The test method is to cut the longitudinally stretched film obtained above into 760 mm in the stretching direction and 1000 m in the transverse direction (the width direction of the film).
Cut into a width of m and rounded in the horizontal direction so that the overlapped portion becomes 60 mm, apply a hot melt adhesive (Grade HX-960 manufactured by Nitta Gelatin Co.) to the overlapped portion, and heat the overlapped portion with a hot gun After bonding, a cylindrical body was formed, and either the upper or lower part of the cylindrical body was heat-sealed using an HS 22B-Z type heat sealer manufactured by Neurong Co., Ltd., and the obtained bag was filled with 20 kg of fertilizer to open the opening. A test packaging bag heat-sealed in the same manner as described above was obtained, and the fertilizer bag of 20 kg was lifted up by hand so that the heat-sealed portion was parallel to the floor surface, and the situation where a finger bite into the film surface of the bag was observed.

評価 A:全く指が喰い込まず、全く問題なし B:やや指が喰い込むが、特に問題なし C:大きく指が喰い込み、問題あり (ロ)落袋試験 上記(イ)で得られた包装袋(20kgの肥料袋)の胴部
が床面と平行になるように手で持ち上げ、室温(25℃)
で、高さ1.5mから落下させ、破袋した時の回数を20袋の
平均値で表示した。
Evaluation A: Fingers did not bite at all, no problem B: Fingers bite, but no problem C: Fingers bite, problematic (b) Dropping test Packaging obtained in (a) above Lift by hand so that the body of the bag (20 kg fertilizer bag) is parallel to the floor, room temperature (25 ° C)
Then, the number of times when the bag was dropped from a height of 1.5 m and the bag was broken was indicated by an average value of 20 bags.

(ハ)滑り性 東洋精機社製フリクションアングルテスターを用い、
6.3cm×10cmの底面を有するスレッドにとりつけ、斜面
上に同一フィルムを固定し、斜面をかたむけてスレッド
の滑り出す角度θを求め、タンゼント(tangent)θの
値で示す。
(C) Slippery Using a friction angle tester manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd.
Attach it to a sled having a bottom of 6.3 cm × 10 cm, fix the same film on the slope, determine the angle θ at which the sled slides out of the slope, and show it as the value of tangent θ.

(ニ)製袋スピード 第1図に示す製袋装置を用い、幅1160mmの紙(秤量84
g/m2のセミクルパック紙)と上記フィルムとを製袋機に
導入し、製袋可能スピード(m/min)を調べた。なお、
上記フィルムは製袋板の面に高密度ポリエチレン層が接
するようにした。
(D) Bag making speed Using a bag making device shown in FIG. 1, paper having a width of 1160 mm (weighing 84
g / m 2 of semicle-packed paper) and the above film were introduced into a bag making machine, and the bag making speed (m / min) was examined. In addition,
The film had a high-density polyethylene layer in contact with the surface of the bag-making plate.

実施例2 実施例1において、外層用の45φ型押出機を一台増設
し、(高密度ポリエチレン/変性ポリエチレン/高密度
ポリエチレン)の層構成としたこと以外は同様にして行
った。
Example 2 Example 1 was repeated in the same manner as in Example 1 except that one 45φ-type extruder for the outer layer was additionally provided, and a layer configuration of (high-density polyethylene / modified polyethylene / high-density polyethylene) was used.

実施例3〜4 実施例1において表1のように条件を変えて行ったこ
と以外は同様にして行った。
Examples 3 and 4 The same procedure was performed as in Example 1 except that the conditions were changed as shown in Table 1.

比較例1 実施例1において変性ポリエチレン単独で行なったこ
と以外は同様にして行った。
Comparative Example 1 The same procedure was performed as in Example 1 except that the modified polyethylene was used alone.

比較例2〜3 実施例2において表1のように条件を変えて行ったこ
と以外は同様にして行った。
Comparative Examples 2-3 Performed in the same manner as in Example 2 except that the conditions were changed as shown in Table 1.

実施例及び比較例の評価結果を表1に示した。 Table 1 shows the evaluation results of the examples and the comparative examples.

[発明の効果] 本発明の方法によればフィルムの滑り性が改善され、
かつ強度に優れたフィルムが得られ、重量物を包装する
ための袋等を構成するのに適したフィルムが得られる。
[Effect of the Invention] According to the method of the present invention, the slipperiness of the film is improved,
In addition, a film having excellent strength can be obtained, and a film suitable for forming a bag or the like for packaging a heavy object can be obtained.

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項1】メルトインデックスが2g/10分以下で、且
つ密度が0.910〜0.945g/cm3の線状低密度ポリエチレン
を少なくとも50重量%含有する樹脂100重量部に対して
ラジカル発生剤0.001〜0.1重量部の範囲で配合した組成
物からなる樹脂Aとメルトインデックスが0.5〜10g/10
分で、且つ密度が0.945g/cm3より大の高密度ポリエチレ
ンからなる樹脂Bとをその厚み比が樹脂Aの厚みを100
とした場合の少なくとも一方の面の樹脂Bの厚みを5〜
30の割合として共押出し、インフレーション成形を行な
い、ブローアップ比2〜8、フロストライン高さを環状
スリットの直径の2〜50倍としてインフレーション成形
し、得られたフィルムをフィルムの引取方向に、延伸温
度を上記樹脂Aの融点−70〜融点−20℃、延伸倍率を1.
5〜8倍として一軸延伸することを特徴とするフィルム
の製造方法。
1. A radical generator having a melt index of 2 g / 10 min or less and a density of 0.910 to 0.945 g / cm 3 containing at least 50 wt. Resin A comprising the composition blended in the range of 0.1 part by weight and the melt index is 0.5 to 10 g / 10
And a resin B made of high-density polyethylene having a density of more than 0.945 g / cm 3 and a thickness ratio of the resin A to 100%.
When the thickness of the resin B on at least one surface is
Co-extrusion at a ratio of 30 and inflation molding, blow-up ratio 2 to 8 and inflation molding with the frost line height 2 to 50 times the diameter of the annular slit, stretching the obtained film in the film take-off direction, The temperature is the melting point of the resin A -70 to -20 ° C, and the stretching ratio is 1.
A method for producing a film, comprising uniaxially stretching the film at 5 to 8 times.
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