JP2543707B2 - オイルの放射性汚染除去方法 - Google Patents

オイルの放射性汚染除去方法

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JP2543707B2 JP62167961A JP16796187A JP2543707B2 JP 2543707 B2 JP2543707 B2 JP 2543707B2 JP 62167961 A JP62167961 A JP 62167961A JP 16796187 A JP16796187 A JP 16796187A JP 2543707 B2 JP2543707 B2 JP 2543707B2
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明はオイルの放射性汚染除去方法に関し、より詳
細には、原子力施設において使用されるオイルの汚染除
去に関連してとくに適用し得るオイルの放射性汚染除去
方法に関するものである。
原子力施設において、例えば１次ポンプのごとき機械
において使用されるオイルは一定期後放射性元素によつ
て汚染される。放射能レベルは、近似値として、3.7×1
06から3.7×104Bq/m3に変化し、非汚染しきい値は3.7×
103Bq/m3に設定されている。１次ポンプに使用されるオ
イルにおいて、主たる汚染物質はキセノン133である
が、これは比較的短かい半減期（5.3日）を有しそして
この期間後オイルは大体約3.7×104Bq/m3の同一放射能
レベルである。キセノン133以外に、汚染されたオイル
中に見い出され易い他の放射性元素はとくに、マンガン
54、コバルト58、コバルト60、ニオビウム95、ヨウ素13
1、セシウム134、セシウム137およびセリウム144であ
る。これらの放射性元素はβ−放射体であり、本発明に
おいてはβ−放射対の除去を目的とするものである。従
って、ウランに代表されるα−放射体は本発明から除去
され、以下の説明において「放射性元素」とはウラン以
外の放射性元素を示す。
汚染オイルを除くのに現在使用されている方法はそれ
らを燃焼することからなる。この焼却は一方で貯蔵ドラ
ムカンに除去させることができる灰を生じかつ他方で処
理されねばならないガス状生成物を発生する。このた
め、それらはいわゆる絶対フイルタ、すなわち極めて精
密な形状においても同様に、実質上すべての塵埃および
固定粒子を制御するフイルタを通過させられる。
灰の処分は特別な問題を生じないけれども、大量のガ
スの処理は大型でかつそれゆえコストの高い設備を必要
とする。加えて、オイルの放射性汚染除去において小さ
な処理量の達成を可能にするのみである小さな設備で行
なうのが一般的な慣行である。
本発明は、非常に高価ではなくかつ3.7×103Bq/m3以
下の放射能レベルを有するオイルの獲得を可能にするオ
イルの放射性汚染除去方法を提案することにより上述し
た欠点を回避することを目途とする。
放射性元素を含有するオイルの汚染除去に向けられる
本発明による方法の主たる特徴によれば、前記オイルは
酸の存在下で微粉材料を通して通過させられる。
好ましくは、微粉材料は珪藻土またはベントナイトを
含有する土またはクレイでありかつその粒度は0.5mm以
下である。その質量は、好ましくは処理されるべきオイ
ルの質量の0.5〜５％の間である。
塩酸、リン酸または硫酸を使用できかつその水性濃度
は、好ましくは、70％以上かまたはそれに等しい。
本明細書において表現「オイル」はその最も広い意味
において理解されるべきでかつ潤滑油および鉱油、動物
油または植物油のごとき潤滑油基剤の両方を示す。
本発明による方法でのオイルの汚染除去の仕組みは以
下の方法で説明されることができる。酸はタールのごと
き生成移を形成するようにオイルト反応しかつ放射性元
素は前記タールに固定される。前記タールは微粉材料に
よつて保持されかつしたがつて集められたオイルは少な
くとも幾らかの放射性元素を失つている。任意にかつ後
述されるように、完全に汚染除去されるまでオイルを微
粉材料を通して再循環することが必要かも知れない。
前述されたように、本明細書において「完全に汚染除
去される」または汚染除去される」はオイルの放射能レ
ベルが3.7×103Bq/m3以下であることを意味する。
本発明による方法の第１実施例において、この方法は
以下の状態、すなわち、（ａ）オイルを微粉材料と混合
し、（ｂ）この混合物を前記微粉材料の少なくとも１部
を保持することができるフイルタを通して通過させ、か
つ（ｃ）前記状態（ｂ）をオイルの完全の沖染除去を得
るのに必要な回数繰り返うことからなる。
本発明による方法の第２実施例において、この方法は
以下の状態、すなわち、（ｄ）前記微粉材料をフイルタ
の上流面に配置し、（ｅ）前記フィルタを前記微粉材料
で被覆された前記フイルタを通して通過させ、かつ
（ｆ）前記状態（ｅ）をオイルの完全な汚染除去を得る
のに必要な回数繰り返すことからなる。
本明細書に使用されるフイルタの用語「上流面」また
は「下流面」はフイルタを通るオイル流の方向に関連し
て理解されねばならない。また、状態（ｃ）および
（ｆ）は、幾つかの場合において、フイルタを通るオイ
ルまたは混合物の単一通路のみがすべての汚染除去を行
なうのに適切であるため任意である。最後に、オイルが
微粉材料を通過する前にオイルを加熱するのが好都合で
ある。
本発明は実施例についての以下の非限定的な説明およ
び本発明方法を実施するのに使用される装置の概略垂直
断面図である図面からより良好に理解される。
図面は本発明による装置がまずモータ14によつて駆動
されることができる撹拌器12および加熱手段、例えば電
気抵抗器16を備えた調製容器10からなることを示す。該
容器11の底部から該容器10をポンプ22に接続するコツク
またはタツプ２を備えたパイプ18が延在する。タツプま
たはコツク26を備えた他のパイプ24はポンプ22から出て
おり、このパイプ24は図面の矢印の方向に容器10内に収
容された液体を循環させることができる。タツプまたは
コツク30を備えたパイプ28はパイプ18を、タツプ20とポ
ンプ22との間に配置された点から、ポンプ22によつて強
制された液体の流れ方向に関連してタツプ26の下流のパ
イプ24上の点において該パイプ24の接続する。該パイプ
24は２つの部分に分割されるパイプ32に出る。コツクま
たはタツプ34を備えた第１部分32aは容器10の上方部に
戻り、一方コイクまたはタツプ36を備えた第２部分32b
はフイルタタンク38に出る。該フイルタタンク38は、図
示実施例においては垂直位置に置かれたフラツトフイル
タである１群のフイルタ40を有する。これらのフイルタ
は例えばフイルタ41aおよび40bのごとく２つの群に配置
されかつしたがつてその下方部においてコレクタ44と連
通する内部空洞42を画成する。フイルタの下方部はコレ
クタ44の壁にかつその上方部はバイブレータ48によつて
振動させられることができるフレーム46に固定される。
バイブレータ48の作用は後述する。
偏向器50はパイプ32が出る点いおいてコレクタ44の下
方のフイルタタンク38の下方部に配置される。前記偏向
器50の位置はフィルタが配置される領域に上昇する前に
タンク38に流入するオイルがタンク底部を通過すべく強
制するようになつている。最後に、タンク38はその下方
部においてトラツプドア52によつて密封され、該トラツ
プドア52は実線形状で示される閉止位置52aと破線形状
で示される開放位置52b間で動く。
コレクタ44はフイルタタンク38の外部に配置されたパ
イプ54と通過しかつコツクまたはタツプ56を備えてい
る。タンク38と反対の端部において、パイプ54は調製容
器10の上方部に出る。フイルタ容器38とタツプ56との間
のパイプ54上の点には汚染除去されたオイルを回収する
のに使用される収容タンク62に出る。コツクまたはタツ
プ60を備えた放出パイプ58が接続される。
また、図面はフイルタタンク38の上方部から出てかつ
２つの分岐部に分割されるパイプ64を示す。コツクまた
はタツプ68を備えた第１分岐部66は調製容器10の上方部
に戻る。コツクまたはタツプ72を備えた第２分岐部70は
空気源に接続され、該空気源はコツクまたはタツプ76を
介してパイブレータ48およびトラツプドア52に滑らかな
乾燥空気を供給する。
汚染除去にかかる装置により後述される方法で行なわ
れる。タツプ20が閉止させると、処理されるべきオイル
はまず調製容器10に導入される。必要ならば、オイルは
所望の温度が達成されるまで抵抗器16によつて加熱さ
れ、約110℃の温度が殆んどすべての場合に適する。処
理されるべき生成物を均質化するために、該生成物はモ
ータ14によつて駆動される撹拌器12によつて撹拌され
る。所望の温度が達成されると、微粉材料、例えば土ま
たはクレイの所望量がオイルに導入される。加熱はオイ
ルの粘度の改善かつまた水またはオイルと混和できない
他の溶媒の除去を可能にする。これらの溶媒は汚染除去
品質を破壊するかも知れないクレイについて事実上有害
な作用を有するかも知れない。さらに、撹拌は微粉材料
と処理されるべきオイルとの間の接触を改善する。
混合物が十分に均質であるとき、タツプ72と76は閉止
されかつタツプ20,26,36,56および68は開放され、他の
すべてのタツプは閉止されている。次いで、混合物を調
製容器10からパイプ18,24および32bを介してフイルタタ
ンク38に循環される作用を有するポンプが始動される。
オイルの質量はフイルタタンク38のほとんど全容量を段
々に侵略する。フイルタタンク内で上昇するオイルレベ
ルにより、オイルの一部はパイプ64および66を通つて流
出しかつ調製容器10に戻る。パイプ64および66は液体が
過容器のほどんど全容量を占有することの保証を可能
にする通気口を構成する。
さらに、オイルの大部分はフイルタ40を通過しかつ各
群の２つのフイルタのフイルタ40aと40b間に置かれた空
間42を貫通する。したがつて、微粉材料の部分は各フイ
ルタの上流面に堆積され、この面は空間42と反対側に配
置される面である。この方法で過されたオイルはコレ
クタ44にかつそこからパイプ54へ通過しかつ調製容器10
に戻る。
フィルタ40が処理されるべきオイルと混合される微粉
材料の少なくとも１部を引き止めるような方法において
設計されるので、予備層と呼ばれる前記材料の第１層は
フイルタの上流面に堆積される。かくして、コレクタ44
内のオイルは少なくとも部分的に浄化されかつ容器10に
戻される。ポンプ22がまだ作動しているので、オイルは
フイルタを通つて再循環される。各通過中、さらに他の
量の微粉材料がフイルタによつてかまたは既に堆積され
た層によつて引き止められる。かくして、微粉材料から
なるケーキが形成される。後述されるように、その上流
面に堆積されたフイルタおよびクレイ層はオイル中に含
有される放射性元素を保持する。
一定数のサイクルの終りにおいて、フイルタ４を通過
しかつ容器10に戻るオイルは完全に汚染除去される。す
なわち、その放射能は3.7×103Bq/m3以下である。放射
能は調製容器内で実施されるサンプリング作業による分
析いよつて容易に決定されることができる。オイルが汚
染除去されるとき、タツプ60は開放されかつタツプ56が
閉止される。かくして、ポンプ22は汚染除去されたオイ
ルをパイプ５を介して収容タンク63に通す。該収容タン
ク62がいつぱいであると、汚染されたオイルは回収され
かつ放出されることができる。
オイルがフイルタを通してまたはフイルタ上に堆積さ
れたケーキを通つて強制されるため、約５バールの一定
圧力がフイルタタンク38内に普及する。パイプ64と66お
よびタツプ68は妥当な限界におけるタンク38内の圧力の
維持および適度の値に達する圧力の阻止を可能にする通
気口として作用する。
オイルが収容タンク62内へ排出されるので、調製容器
10内のレベルは降下する。このレベルが予め定めたレベ
ルに達したとき、タツプ56は開放されかつタツプ60は閉
止される。タツプ72はフイルタタンクへ圧縮空気を通し
かつフイルタタンク内の圧力を維持するために開放され
る。これにタツプ26の閉止およびポンプ22の即座の停止
が続く。タツプ34は次いで、圧縮空気の圧力の作用によ
り、フイルタタンク内のオイルの残部がパイプ32を介し
て容器10に戻されるように開放される。パイプ54および
32を通つて容器10に流入する如何なるオイルも最早ない
とき目視により測定されることができる如何なるオイル
もタンク38内にあるとき、タツプ34および56は閉止され
る。このとき、圧縮空気はフイルタに堆積したケーキを
乾燥させるようにタンク38内に通され、それによりタツ
プ34および36の一方または他方は空気を漏出させるため
に開放されることができる。
ケーキが乾燥したとき（必要な時間は従前の試験によ
り容易に決定し得る）、タツプ68はタンク38内の圧力を
減じるように開放される。これに、常圧下でタンクへの
空気の導入を可能にするタツプ68を除く、すべてのタツ
プの閉止が続く。トラツプドア52は開放されかつ閉止位
置52aから開放位置52bに通過しそしてバイブレータ48に
始動される。これらの振動の作用により、フイルタ上に
堆積された微粉材料層は引き離されかつ前以つてタンク
38の下に配置されたドラム78内に降下する。ドラム78が
いつぱいになると、該ドラムは貯蔵場所に移動されるこ
とができる。任意に、容器10内でオイルと微粉材料を混
合する代りに、前記材料はフイルタ40の上流面上に直接
配置されかつ次いでオイルは前述のごとく堆積させら
れ、本方法は前述されたものと全く同じである。
次に、本発明による方法の有効性を保護するために実
験室で行なわれた幾つかの試験について説明する。
実施例１ この試験においては原子力発電所の１次ポンプからの
オイル200cm3が初期放射能2.7×104Bq/m3を有して処理
された。このオイルに以下の特性を有するクレイ5gが加
えられた。すなわち、 突き固められないクレイの身かけの密度： 450±40g/ 突き固められたクレイの見かけの密度： 670±60g/ 比重：約2.4kg/ 物理的および化学的特性 湿度（２時間、110℃）：最大７％ 点火時の損失（1000℃）：最大７％ pH（10％懸濁液）:2.5〜３ 粒度分析（スクリーニング） 150m（DIN40）:97％ 70m（DIN80）:80％ 60M（DIN100）:80％ 化学的組成 SiO2,Al2O3,Fe2O3,CaO,Na2O,K2O 示された値は平均値である。
材料は塩酸に洗浄されかつ次いで焼成される、トンシ
ル・オプテイマム・エフ・エフ（TONSLI OPTIMUM FF）
によりミユンヘンのズードシエミエ・アーゲーにより販
売されるベントナイトである。
混合物は約22℃である周囲温度で30分間撹拌された。
次いで、混合物は化紙上で真空において過された。
液の放射能が測定されかつ3.7×103Bq/m3以下であつ
た。
実施例２ 実施例１におけると同一のオイル200cm3はまず、温度
が約110℃で安定するまで活発な撹拌とともに加熱され
た。これに実施例１におけると同一のクレイ3gの添加が
続きそして混合物は110℃で30分間撹拌された。次い
で、混合物は前述と同一条件下で過されかつ液は3.
7×103Bq/m3以下の放射能で得られた 実施例３ 前記実施例におけると同一のオイル200cm3が周囲温度
（すなわち、約22℃）において硫酸活性化クレイ3gと混
合された。このため数滴の濃縮硫酸が混合を行なう前に
200cm3のオイルに添加された。クレイは以下の特性を有
した。
色：白 密度：湿栄320g/、身かけ1800/ 粘度分布 600μｍスクリーンオーバサイズ ＝1.0％（最大） 104μｍスクリーンオーバサイズ ＝５％（平均） pH＝10 特異面＝1.5〜2m2/g 間隙率＝75 〜85％ 化学的分析 ＝SiO2・・・91.2％ Al2O3＋Fe2O3・・・4.6％ CaO＋MgO・・・0.8％ Na2O＋K2O・・・2.5％ H2O・・・0.1％ 点火損失・・・0.3％ ダルシーズにおける透過率・・・約1.1％ 材料は湖底の珪藻土であつた。まず、選択的に押出さ
れかつ次いで摺りつぶされ、次いで鉱石はフリツト化さ
れた。すなわち、従前のフラツクス添加により焼成す
る。この処理は大きな粒子を生じかつしたがつてより透
過性である。次いで材料は種々の粒度を得るように遠心
分離される。混合物は30分間撹拌され、次いで前述と同
一条件下で過された。液の放射能レベルは汚染しき
い値以下、すなわち3.7×103Bq/m3以下であつた。
実施例４ 前述したのと同一のオイル200cm3がまず数滴の濃縮硫
酸とかつ次いで実施例３において使用された珪藻土3gと
混合された。オイルは、撹拌とともに約110℃の温度に
前記珪藻土と混合される前に加熱された。混合物は110
℃で10分間撹拌されかつ次いで前記と同一条件下で過
された。冷却後、液の全体の放射能が測定させかつ3.
7×103Bq/m3であることが認められた。
留意されるべきことは、これらの実験室試験に関し
て、フイルタを通る単一通過がオイルを完全に汚染除去
するのに十分であつたということである。これは使用さ
れた紙が極めて微細な孔を有しかつそれゆえすべての
土を保持することができたという事実による。図示装置
を工業目的に使用する場合、フイルタは土の一部を保持
するのみであるより広いメツシユを有しかつしたがつて
すべての土またはすべての微粉材料がフイルタに堆積さ
れるまでオイルを再循環する必要がある。
汚染処理の仕組みは以下のように説明することができ
る。処理されるべきオイル中に含有される放射性元素は
固体粒子の形かまたは溶解化合物の形かまたはコロイド
状態の化合物の形にすることができる。固定粒子はオイ
ル中に自然に存在することができるか、または、前述さ
れたように、オイルと酸との反応により形成されること
ができる。汚染除去ほ結合された３つの効果の作用によ
つて行なわれる。第１は機械的過作用で、フイルタは
放射性元素を含有する土または固定粒子を停止し、前記
過作用は、段々に堆積されるケーキの作用が実際のフ
イルタの作用に加えられるため、オイルの再循環の間中
非常に重要である。さらに微粉材料として珪藻土を含有
する土を使用するとき、放射性元素を含有している粒子
は、流体が珪藻土の孔内に強制されるため、珪藻土の組
織上に吸収されるかまたは吸着される。これは混合物が
再循環されかつそれが再びフイルタを通される場合に、
土または微粉材料がフイルタ上に堆積されるとき、圧力
増加が観察されるためより確かである。最後に、とくに
酸活性土が使用される場合における化学的作用がある。
したがつて、放射性元素は活性酸または微粉材料内に沈
降しかつさらに吸収または吸着を改善する土を構成する
化合物と反応することができる。
実施例１〜４におけると同一条件板で実験室において
行なわれた他の試験例を次に示すが、これらの試験にお
いては他のオイルが使用された。
実施例５ 昇降減速ギヤからのオイル200cm3が110℃で15分間加
熱されかつ次いで実施例１において使用された土5gと混
合された。この混合物はこの温度で30分間撹拌された。
実意例１〜４において使用されたと同様な紙の単一通
過は、最初5.2×104Bq/m3であつた前記オイルの放射能
の3.7×103Bq/m3以下の値への減少を可能にした。
実施例６ 実施例５における同一のオイルが15分間110℃に加熱
されかつ次いで実施例３および４で使用された土または
クレイ2gと混合された実施例１および２で使用された土
またはクレイ4gにより構成された微粉材料と混合され
た。ここで再び、最初5.2×104Bq/m3であつた放射能レ
ベルを、3.7×103Bq/m3以下の値に減少することができ
た。
実施例７ 蒸気発生器クレーンに使用されかつ3.10×104Bq/m3の
放射能を有するオイル200cm3が110℃で15分間加熱され
かつ次いで実施例５において使用された土3gと混合され
た。紙の過は3.7×103Bq/m3以下の放射能を有する
オイルの獲得を可能にした。
かくして、本発明による方法はとくに好都合な特徴を
有する。第１の利点は、使用される装置が簡単で、容易
に市場で手に入る構成要素で実現されることができるた
め、高価でなく実施できるということである。かかる装
置はまたエネルギ消費が僅かである。さらに、処理容量
は、毎日数m/3の汚染されたオイルを処理することがで
きるため高いが、これに反し、従来技術の焼成方法によ
れば、極度に大きくかつ高価な設備を有するのを回避す
るために、毎日数リツトルを処理できるのみの小さな設
備で行なうかも知れない。最後に、処理後、良好な品質
のオイルが収容タンクに回収されかつ幾つかの適宜な添
加剤の添加後任意に取られたのと同じオイルにおけると
同様に原子力施設において再使用されることができる。
本発明は記載された実施例に制限されずかつその種々
の変形が本発明の範囲を逸脱することなく可能である。
したがつて、フイルタの形状および性質は処理されるべ
きオイルの性質の結果として選ばれることができそして
設備の寸法およびポンプのパワーは処理されるべき流量
の結果として適合されることができるか、または装置の
構成要素は同等の構成要素によつて置き変えられること
ができる。
【図面の簡単な説明】
図面は本発明を実施するのに使用される装置の概略垂直
断面図である。 図中、10は調製容器、38はフイルタタンク、40,40a,40b
はフイルタである。

Claims (9)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】ウラン以外の放射性元素を含有するオイル
    の放射性汚染除去方法において、前記オイルと酸とを接
    触させて、前記放射性元素を固定するタールを含む濾過
    可能な反応生成物を生成し、前記オイルと反応生成物と
    を微粉材料を通過させて、前記反応生成物及びオイル中
    に存在する他の濾過可能な成分と汚染除去されたオイル
    の濾液とを濾別することを特徴とするオイルの放射性汚
    染除去方法。
  2. 【請求項２】前記微粉材料が珪藻土またベントナイトを
    含有する土またはクレイでることを特徴とする特許請求
    の範囲第１項に記載のオイルの放射性汚染除去方法。
  3. 【請求項３】前記微粉材料は0.5mm以下の粒度を有する
    ことを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載のオイル
    の放射性汚染除去方法。
  4. 【請求項４】前記微粉材料の質量は処理されるべきオイ
    ルの質量の0.05〜５％の間であることを特徴とする特許
    請求の範囲第１項に記載のオイルの放射性汚染除去方
    法。
  5. 【請求項５】使用される酸は塩酸、リン酸および硫酸か
    らなるグループに属することを特徴とする特許請求の範
    囲第１項に記載のオイルの放射性汚染除去方法。
  6. 【請求項６】使用される酸の水性濃度は70％に等しいか
    またはそれ以上であることを特徴とする特許請求の範囲
    第１項に記載のオイルの放射性汚染除去方法。
  7. 【請求項７】以下の工程、すなわち、 （ａ）オイルを微粉材料と混合し、 （ｂ）この混合物を前記微粉材料の少なくとも１部を保
    持することができるフィルタを通して通過させ、かつ （ｃ）前記工程（ｂ）をオイルの完全な汚染除去を得る
    のに必要な回数繰り返すことからなる ことを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載のオイル
    の放射性汚染除去方法。
  8. 【請求項８】以下の工程、すなわち、 （ｄ）前記微粉材料をフィルタの上流側に配置し、 （ｅ）前記オイルを前記微粉材料で被覆された前記フィ
    ルタを通過させ、かつ （ｆ）前記工程（ｅ）をオイルの完全な汚染除去を得る
    のに必要な回数繰り返すことからなる ことを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載のオイル
    の放射性汚染除去方法。
  9. 【請求項９】前記オイルは該オイルが前記微粉材料を通
    過する以前に加熱されることを特徴とする特許請求の範
    囲第１項に記載のオイルの放射性汚染除去方法。
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