JP2512564B2 - Patch - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、多量の薬剤が溶解され、そして薬剤の放出
性が高い粘着剤層が設けられた貼付剤に関する。この貼
付剤の粘着剤層は、皮膚への貼付性に優れ、粘着性およ
び凝集性のバランスが良好である。Description: TECHNICAL FIELD The present invention relates to a patch in which a large amount of a drug is dissolved and a pressure-sensitive adhesive layer having a high drug release property is provided. The pressure-sensitive adhesive layer of this patch has excellent sticking properties to the skin, and has a good balance between tackiness and cohesiveness.

（従来の技術） 薬剤を含有する粘着剤の粘着性を利用して皮膚に貼付
し、薬剤の薬効を発現させる貼付剤は、以前から多く提
案されている。この種の貼付剤は、一般に、裏打支持体
層と、粘着剤および薬剤を含有する粘着剤層とから構成
される。薬剤は、粘着剤層に、溶解状態、分散状態、マ
イクロカプセル化された分散状態、隔壁容器中に封入さ
れた状態などで存在する。このような貼付剤の例には、
抗炎症性コルチコステロイドおよび特定のアクリル系共
重合体を含有する接着層と基材とからなる皮膚疾患治療
貼付剤（特公昭52−18813号公報、帝人社）、抗炎症性
ステロイドおよびアクリル系共重合体を含有する感圧接
着性材料を、不透過性支持体フィルム上に形成した接着
テープ（特公昭52−31405号公報、イーライ・リリー
社）、裏打部材および感圧接着剤層を有し、さらに薬剤
貯蔵層が設けられた医薬包帯（特公昭54−16566号公
報、スチーブン・デビット・ゴールドビイ）、特定のア
クリル酸エステル共重合物を主体とする薬物含有貼着剤
層と担持体とを構成要素とする医薬部材（特開昭56−45
412号、日東電工社）、およびガラス転移温度（Tg）が
−70℃〜−10℃の重合物およびプロパチルニトレートを
含む基剤を担持体上に形成してなる医薬製剤（特開昭57
−183714号公報、日東電工社）が挙げられる。(Prior Art) Patches that are applied to the skin by utilizing the adhesiveness of an adhesive containing a drug and exhibit the medicinal properties of the drug have been proposed in many cases. This type of patch is generally composed of a backing support layer and a pressure-sensitive adhesive layer containing a pressure-sensitive adhesive and a drug. The drug exists in the adhesive layer in a dissolved state, a dispersed state, a microencapsulated dispersed state, a state sealed in a partition container, and the like. Examples of such patches include:
Patch for skin disease treatment comprising an adhesive layer containing an anti-inflammatory corticosteroid and a specific acrylic copolymer and a substrate (Japanese Patent Publication No. 52-18813, Teijin Ltd.), anti-inflammatory steroid and acrylic With a pressure-sensitive adhesive material containing a copolymer formed on an impermeable support film (Japanese Examined Patent Publication No. Sho 52-31405, Eli Lilly), a backing member and a pressure-sensitive adhesive layer. In addition, a medicine bandage further provided with a drug storage layer (Japanese Patent Publication No. 54-16566, Stephen David Goldby), a drug-containing patch layer mainly composed of a specific acrylate copolymer and a carrier And a pharmaceutical member comprising
No. 412, Nitto Denko Co., Ltd.), and a pharmaceutical preparation formed by forming a base material containing a polymer having a glass transition temperature (Tg) of −70 ° C. to −10 ° C. and propatil nitrate on a support (Japanese Patent Application Laid-Open No. S60-187242) 57
No. 183714, Nitto Denko Corporation).

しかしながら、これらの貼付剤で用いられている粘着
剤の物理的性質は、他の通常の粘着テープ（例えば、一
般の文具テープ、包装用テープ、絶縁ビニルなどのプラ
スチックテープ、工業用テープ）に用いられる粘着剤と
全く変わらない。例えば、この種の粘着剤のガラス転移
温度（Tg）は、ほぼ−70℃〜−15℃の範囲である。この
範囲をはずれるガラス転移温度（Tg）をもった粘着剤
は、粘着性や保持性などの点で、実用に供し得ないと考
えられている。しかし、この範囲のTgを有する粘着剤
は、一般に薬剤との相溶性が悪いため充分な量の薬剤を
含有し得ない。多量の薬剤を粘着剤中に含有させようと
試みても、この粘着剤は薬剤を充分に溶解し得ない。溶
解した少量の薬剤も粘着剤中に移行・拡散されにくい。
それゆえ、粘着剤層の薬剤放出性は低く、薬剤が皮膚面
に到達して皮膚に吸収される割合が小さい。従って、こ
のような粘着剤層を有する貼付剤を皮膚に適用しても、
充分な薬効が得られない。However, the physical properties of the pressure-sensitive adhesive used in these adhesives can be measured using other normal pressure-sensitive adhesive tapes (eg, general stationery tapes, packaging tapes, plastic tapes such as insulating vinyl, and industrial tapes). It is no different from the adhesive that is used. For example, the glass transition temperature (Tg) of this type of adhesive is in the range of approximately -70 ° C to -15 ° C. It is considered that a pressure-sensitive adhesive having a glass transition temperature (Tg) outside this range cannot be put to practical use in terms of tackiness and retention. However, pressure-sensitive adhesives having a Tg in this range cannot generally contain a sufficient amount of drug because of poor compatibility with the drug. Even if an attempt is made to include a large amount of the drug in the adhesive, the adhesive cannot sufficiently dissolve the drug. Even a small amount of dissolved drug is less likely to migrate and diffuse into the adhesive.
Therefore, the drug release of the pressure-sensitive adhesive layer is low, and the rate at which the drug reaches the skin surface and is absorbed by the skin is small. Therefore, even when a patch having such an adhesive layer is applied to the skin,
Sufficient efficacy cannot be obtained.

（発明が解決しようとする問題点） 本発明は上記従来の問題点を解決するものであり、そ
の目的は、多量の薬剤が溶解され、そして薬剤の放出性
が高い粘着剤層を有する貼付剤を提供することにある。
本発明の他の目的は、皮膚への馴染みが良好であり、付
着性に優れる貼付剤を提供することにある。本発明のさ
らに他の目的は、粘着性および凝集性のバランスが良好
な貼付剤を提供することにある。(Problems to be Solved by the Invention) The present invention is to solve the above-mentioned conventional problems, and an object of the present invention is to provide a patch having a pressure-sensitive adhesive layer in which a large amount of drug is dissolved and the drug is highly released. Is to provide.
Another object of the present invention is to provide a patch which has good adhesion to the skin and has excellent adhesion. Still another object of the present invention is to provide a patch having a good balance between tackiness and cohesiveness.

（問題点を解決するための手段） 本発明は、これまで使用されていなかったガラス転移
温度（Tg）が−71℃以下の粘着剤を用いることにより、
粘着剤と薬剤との相溶性が著しく向上しているため多量
の薬剤が粘着剤層に溶解され得る；粘着剤層に溶解され
た薬剤は、移行・拡散しやすいため高い放出性を有す
る；この粘着剤層は皮膚への馴染みが良好であり、粘着
性や付着性に優れる（例えば、皮膚を伸びちじみして
も、貼付剤がずれにくい）；そして、この粘着剤に補強
性繊維質充填剤を添加することによってTgの低い粘着剤
を用いる欠点が改善され、粘着剤層の粘着性および凝集
性のバランスが維持される；との発明者の知見に基づい
て完成された。(Means for Solving the Problems) The present invention uses an adhesive having a glass transition temperature (Tg) of -71 ° C. or lower, which has not been used before.
Since the compatibility between the adhesive and the drug is remarkably improved, a large amount of the drug can be dissolved in the adhesive layer; the drug dissolved in the adhesive layer has high release property because it easily migrates and diffuses; The adhesive layer has good compatibility with the skin and is excellent in adhesiveness and adhesiveness (for example, even if the skin stretches and spreads, the patch does not easily slip); and this adhesive is filled with reinforcing fiber. The drawbacks of using an adhesive having a low Tg are improved by adding the agent, and the balance between the adhesiveness and cohesiveness of the adhesive layer is maintained;

本発明の貼付剤は、裏打支持体層と粘着剤層とを有す
る貼付剤において、該粘着剤層は、ガラス転移温度（T
g）が−71℃以下である粘着剤、補強性繊維質充填剤、
および薬剤を含有し、該粘着剤は（メタ）アクリル酸エ
ステルポリマーから主として構成され、該粘着剤層の保
持力値（Ｈ）および粘着力値（Ｆ）は以下のａ式および
ｂ式の関係を満足し、そのことにより上記目的が達成さ
れる。The patch of the present invention is a patch having a backing support layer and an adhesive layer, wherein the adhesive layer has a glass transition temperature (T
g) an adhesive having a temperature of −71 ° C. or lower, a reinforcing fibrous filler,
And a drug, and the pressure-sensitive adhesive is mainly composed of a (meth) acrylic acid ester polymer, and the coercive force value (H) and the cohesive force value (F) of the pressure-sensitive adhesive layer are expressed by the following formulas a and b. Which satisfies the above-mentioned object.

H/F＞0.3（秒/g） …ａ Ｆ＞200（ｇ） …ｂ 本発明の貼付剤において、ガラス転移温度（Tg）が−
71℃以下の粘着剤を用いることにより、多量の薬剤が粘
着剤に溶解され得る。粘着剤に溶解された薬剤は、移行
・拡散しやすいため、高い放出性も有する。これは、Tg
の低い粘着剤中では、薬剤分子が自由で活発に運動し得
るためであると考えられる。このような低いTgの粘着剤
を含有する粘着剤層は、皮膚への貼付性にも優れる。こ
れは、この粘着剤を主として構成するポリマー分子が、
セグメント単位で動き易くなるためであると推測され
る。さらに、Tgの低下に伴って粘着剤の凝集力が低下す
るため、凝集力を維持するべく、この粘着剤層に補強性
繊維質充填剤が含有される。それにより、凝集力の低下
により粘着剤層に発生する種々の欠点（例えば、滲み出
し、ずれ、糸引き、粘着剤の皮膚への残留）が改善され
る。その結果、粘着性と凝集性のバランスが維持された
粘着剤層を有する貼付剤が得られる。さらに、粘着剤、
補強性繊維質充填剤および薬剤の組成や含有量の選択に
より、目的に応じた種々の異なる物性を有する貼付剤が
提供される。H / F> 0.3 (sec / g) ... a F> 200 (g) ... b In the patch of the present invention, the glass transition temperature (Tg) is −
By using the adhesive at 71 ° C. or less, a large amount of drug can be dissolved in the adhesive. The drug dissolved in the adhesive has a high release property because it easily migrates and diffuses. This is Tg
It is considered that in a low-adhesive adhesive, drug molecules can move freely and actively. The pressure-sensitive adhesive layer containing such a low Tg pressure-sensitive adhesive has excellent adhesiveness to the skin. This is because the polymer molecule that mainly constitutes this adhesive is
It is presumed that this is because it becomes easy to move in segment units. Further, since the cohesive force of the pressure-sensitive adhesive decreases with a decrease in Tg, a reinforcing fibrous filler is contained in this pressure-sensitive adhesive layer in order to maintain the cohesive force. As a result, various defects (for example, exudation, slippage, stringing, and sticking of the adhesive on the skin) that occur in the adhesive layer due to the decrease in cohesive force are improved. As a result, a patch having an adhesive layer in which the balance between adhesiveness and cohesiveness is maintained can be obtained. In addition, adhesive,
By selecting the composition and the content of the reinforcing fibrous filler and the drug, a patch having various different physical properties depending on the purpose is provided.

ガラス転移温度（Tg）が−71℃以下の粘着剤を得るに
は、Tgが−71℃以下の上記（メタ）アクリル酸アルキル
エステルポリマーを用いることがまず考えられる。しか
し、実際には、Tgが−71℃を越える上記（メタ）アクリ
ル酸アルキルエステルポリマーに、Tg低下効果を有する
軟化剤（Tg低下剤）などを添加することにより、Tgが−
71℃以下の粘着剤に調製される。得られる粘着剤の物性
を維持するべく、このTg低下剤の添加量を少なくするた
めに、Tgが−71℃以上であっても−71℃に近い（メタ）
アクリル酸アルキルエステルポリマーが用いられる。な
お、本発明で規定されるTgは、JISK−7121−1987に基づ
いてDSC法により測定されたものである。In order to obtain a pressure-sensitive adhesive having a glass transition temperature (Tg) of −71 ° C. or lower, it is conceivable to use the above alkyl (meth) acrylate polymer having a Tg of −71 ° C. or lower. However, in practice, by adding a softening agent having a Tg lowering effect (Tg lowering agent) or the like to the above (meth) acrylic acid alkyl ester polymer having a Tg of more than -71 ° C, the Tg becomes −
It is prepared as an adhesive of 71 ℃ or less. In order to maintain the physical properties of the obtained pressure-sensitive adhesive, in order to reduce the addition amount of this Tg lowering agent, even if Tg is -71 ° C or more, it is close to -71 ° C (meta).
An alkyl acrylate polymer is used. The Tg specified in the present invention is measured by the DSC method based on JIS K-7121-1987.

本発明の貼付剤で用いられる粘着剤は、アクリル酸エ
ステルポリマー、メタクリル酸エステルポリマー、アク
リル酸エステルとメタクリル酸エステルとの共重合ポリ
マー、およびそれらの混合物から主として構成される。
これらアクリル系ポリマーは、低刺激性または無刺激
性、皮膚への粘着性、耐劣化性、多くの薬剤との相溶
性、成形容易性などに優れているため、貼付剤の粘着剤
に広く用いられている。アクリル酸エステルポリマー
は、メタクリル酸エステルポリマーよりTgが低いため、
好ましい。しかし、メタクリル酸エステルポリマーも使
用可能である。The pressure-sensitive adhesive used in the patch of the present invention is mainly composed of an acrylic acid ester polymer, a methacrylic acid ester polymer, a copolymer of acrylic acid ester and methacrylic acid ester, and a mixture thereof.
Since these acrylic polymers are excellent in hypoallergenic or non-irritant properties, adhesion to skin, deterioration resistance, compatibility with many drugs, and ease of molding, they are widely used as adhesives for patches. Has been. Acrylic ester polymers have a lower Tg than methacrylic acid ester polymers,
preferable. However, methacrylic acid ester polymers can also be used.

用いられるアクリル酸エステルポリマーは、エステル
残基として、炭素原子数が４〜９の直鎖状アルキル基を
有するエステル、および炭素原子数が６〜９の非第３級
の分枝鎖アルキル基を有するエステルなどから形成され
る。これらのアルキル基には、ｎ−ブチル基、ｎ−ヘキ
シル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ノニル
基、イソオクチル基、２−エチルヘキシル基などがあ
る。メタクリル酸エステルポリマーには、エステル残基
として、ｎ−デシル基やｎ−ドデシル基などを有するエ
ステルが挙げられる。また、メタクリル酸アルキルエス
テルには、炭素原子数が10〜12の直鎖状アルキル基を有
するエステルが好ましい。これらのアクリル酸アルキル
エステルおよびメタクリル酸アルキルエステルは、ポリ
マー全体の70重量％以上を構成するのが望ましい。ま
た、このアクリル酸アルキルエステルおよびメタクリル
酸アルキルエステルのみから構成されるポリマーのTg
は、少なくとも−50℃以下であることが好ましい。The acrylic ester polymer to be used is, as an ester residue, an ester having a linear alkyl group having 4 to 9 carbon atoms and a non-tertiary branched chain alkyl group having 6 to 9 carbon atoms. It is formed from an ester or the like. These alkyl groups include n-butyl group, n-hexyl group, n-heptyl group, n-octyl group, n-nonyl group, isooctyl group, 2-ethylhexyl group and the like. Examples of the methacrylic acid ester polymer include an ester having an n-decyl group or an n-dodecyl group as an ester residue. As the methacrylic acid alkyl ester, an ester having a linear alkyl group having 10 to 12 carbon atoms is preferable. These alkyl acrylates and alkyl methacrylates desirably constitute at least 70% by weight of the entire polymer. In addition, the Tg of the polymer composed only of this acrylic acid alkyl ester and methacrylic acid alkyl ester
Is preferably at least −50 ° C. or lower.

粘着剤のTgを−71℃以下に調節するために添加される
Tg低下剤には、（メタ）アクリル酸エステルポリマーと
相溶性のある軟化剤（または樹脂性タツキファイヤ
ー）、液状可塑剤などが用いられる。このTg低下剤に
は、例えば、ジブチルフタレート、ジオクチルフタレー
トのようなフタル酸エステル系可塑剤；ジブチルセバケ
ートのようなセバシン酸エステル系可塑剤；ジオクチル
アジペートのようなアジピン酸エステル系可塑剤；トリ
ブチルホスフェートのようなリン酸エステル系可塑剤；
ヒマシ油のような天然から得られるグリセリントリエス
テル系可塑剤；オリーブ油のような植物油；クエン酸ト
リエチルのようなクエン酸エステル系可塑剤；液状ポリ
エーテルのような液状可塑剤；エステルガムのようなロ
ジンエステル系誘導体（樹脂性タツキファイヤー）；ミ
リスチン酸イソプロピルやエイゾンのような薬剤移行促
進効果を有する化合物などがある。これらのTg低下剤
は、通常、上記（メタ）アクリル酸エステルポリマー10
0重量部あたり、50重量部以下で加えられる。このTg低
下剤の添加量が多すぎると、得られた粘着剤層が軟らか
くなりすぎ、充分な凝集性が得られない。It is added to adjust the Tg of the adhesive below -71 ° C
As the Tg lowering agent, a softening agent (or resinous tackifier) compatible with the (meth) acrylic acid ester polymer, a liquid plasticizer, or the like is used. Examples of the Tg lowering agent include phthalate ester plasticizers such as dibutyl phthalate and dioctyl phthalate; sebacate ester plasticizers such as dibutyl sebacate; adipate ester plasticizers such as dioctyl adipate; tributyl. Phosphate plasticizers such as phosphates;
Naturally derived glycerin triester plasticizers such as castor oil; vegetable oils such as olive oil; citrate ester plasticizers such as triethyl citrate; liquid plasticizers such as liquid polyethers; ester gums Examples include rosin ester-based derivatives (resinous tackifiers); compounds such as isopropyl myristate and Azone, which have a drug transfer promoting effect. These Tg lowering agents are usually the above-mentioned (meth) acrylic acid ester polymers 10
It is added in an amount of 50 parts by weight or less per 0 parts by weight. If the addition amount of this Tg lowering agent is too large, the obtained pressure-sensitive adhesive layer becomes too soft and sufficient cohesiveness cannot be obtained.

補強性繊維質充填剤は、有機質および／または無機質
の短繊維とされる。この充填剤は、100μｍ以下の平均
直径、および25mm以下（望ましくは、1mm以上）の平均
繊維長を有するのが好ましい。この充填剤は、粘着剤層
にて、好ましくは、５〜60重量％の割合で含有される。
５重量％を下まわると、充填剤の添加効果が充分に得ら
れない。60重量％を上まわると、得られた粘着剤層の粘
着性が低下する。無機質の充填剤には、例えば、ガラス
繊維、石綿ファイバー、炭素繊維などがある。有機質の
充填剤としては、例えば、天然または合成のセルロー
ス、ポリ塩化ビニル、ポリエステル、ポリアクリロニト
リル、ポリアミド（例えば、ナイロン）、ポリビニルア
セタール、ポリエチレン、ポリプロピレンなどが挙げら
れる。これらの有機質および／または無機質の充填剤
は、高い添加効果を得るために、２種以上が混合して用
いられるのが好ましい。この充填剤は、粘着剤との親和
性を向上させるために、必要に応じて、その表面が化学
処理（主として、コーティング）される。例えば、充填
剤がガラス繊維の場合、その表面にはボラン処理などが
施される。The reinforcing fibrous filler is an organic and / or inorganic staple fiber. The filler preferably has an average diameter of 100 μm or less and an average fiber length of 25 mm or less (desirably 1 mm or more). The filler is contained in the pressure-sensitive adhesive layer in a proportion of preferably 5 to 60% by weight.
If it is less than 5% by weight, the effect of adding the filler cannot be sufficiently obtained. When it exceeds 60% by weight, the tackiness of the obtained pressure-sensitive adhesive layer decreases. Examples of the inorganic filler include glass fiber, asbestos fiber, carbon fiber and the like. Examples of the organic filler include natural or synthetic cellulose, polyvinyl chloride, polyester, polyacrylonitrile, polyamide (for example, nylon), polyvinyl acetal, polyethylene, polypropylene and the like. It is preferable that two or more kinds of these organic and / or inorganic fillers are mixed and used in order to obtain a high addition effect. If necessary, the surface of the filler is chemically treated (mainly coating) in order to improve the affinity with the adhesive. For example, when the filler is glass fiber, its surface is subjected to borane treatment or the like.

本発明の貼付剤に加えられる薬剤には、例えば、鎮痛
消炎剤、ステロイドホルモン剤、抗アレルギー剤、抗ヒ
スタミン剤、冠血管拡張剤、カルシウム拮抗剤、抗・殺
菌剤、抗生物質類、解毒剤、鎮咳剤、鎮痒剤、催眠剤、
精神活力剤、精神安定剤、血圧調整剤、利尿剤、ぜんそ
く剤、抗てんかん剤、ホルモン分泌促進剤、抗潰瘍剤、
結石溶解剤、制癌剤、ビタミン剤、血行促進剤、麻酔剤
などが挙げられる。Drugs added to the patch of the present invention include, for example, analgesic and anti-inflammatory agents, steroid hormones, antiallergic agents, antihistamines, coronary vasodilators, calcium antagonists, antibacterial agents, antibiotics, antidotes and antitussives. , Antipruritic, hypnotic,
Psychoactive agents, tranquilizers, blood pressure regulators, diuretics, asthma agents, antiepileptic agents, hormone secretagogues, antiulcer agents,
Examples include stone dissolving agents, carcinostatic agents, vitamin agents, blood circulation promoters, anesthetics, and the like.

本発明の貼付剤の粘着剤は、アクリル酸エステルポリ
マー、メタクリル酸エステルポリマー、アクリル酸エス
テルとメタクリル酸エステルとの共重合ポリマーおよび
それらの混合物から主として構成されるものの、これら
のポリマーの骨格内にて、以下のような単官能性のモノ
マー単位の１種またはそれ以上が少量（例えば、30％以
下）で共重合されていてもよい：アクリル酸、メタクリ
ル酸、エステル残基がアルコキシ基または末端アルキル
基であるポリオキシアルキレン基を有する（メタ）アク
リル酸エステル類、アルキル化アクリルアミド、アルキ
ル化メタクリルアミド、アルコキシアルキル（メタ）ア
クリルアミド、酢酸ビニルなどの脂肪族ビニルエステ
ル、クロトン酸、ビニルピロリドン、アルキルビニルエ
ーテル、（メタ）アクリロニトリル、無水マレイン酸、
フマール酸またはそのエステル、ジアセトンアクリルア
ミド、メチルビニルケトン。また、ポリマーの微架橋重
合を可能にするために、以下のような多官能性モノマー
が、0.5％以下で加えられてもよい：ヘキサンジオール
ジアクリレート、ポリアルキレングリコールジメタクリ
レート、グリセリントリアクリレート。これらのモノマ
ーは、得られる粘着剤のガラス転移温度、機械的強度、
柔軟性、親水性、薬剤との親和性、粘着性、必須モノマ
ーとの重合性などを微調整するために、加えられる。Although the pressure-sensitive adhesive of the patch of the present invention is mainly composed of an acrylic acid ester polymer, a methacrylic acid ester polymer, a copolymer of an acrylic acid ester and a methacrylic acid ester, and a mixture thereof, they are within the skeleton of these polymers. Thus, one or more of the following monofunctional monomer units may be copolymerized in a small amount (for example, 30% or less): acrylic acid, methacrylic acid, an ester residue is an alkoxy group or a terminal. (Meth) acrylic acid esters having a polyoxyalkylene group which is an alkyl group, alkylated acrylamide, alkylated methacrylamide, alkoxyalkyl (meth) acrylamide, aliphatic vinyl esters such as vinyl acetate, crotonic acid, vinylpyrrolidone, alkyl Vinyl ether, (meth) ac Ronitoriru, maleic acid anhydride,
Fumaric acid or its ester, diacetone acrylamide, methyl vinyl ketone. Polyfunctional monomers such as the following may also be added at 0.5% or less in order to enable the polymer to be finely crosslinked: hexanediol diacrylate, polyalkylene glycol dimethacrylate, glycerine triacrylate. These monomers have a glass transition temperature, mechanical strength,
It is added for fine adjustment of flexibility, hydrophilicity, affinity with drugs, adhesiveness, polymerizability with essential monomers, and the like.

本発明の貼付剤の粘着剤層には、必要に応じて、老化
防止剤、酸化防止剤、粘着性向上剤、薬剤吸収促進剤、
安定化剤、界面活性剤、染料または顔料などが添加され
てもよい。老化防止剤や安定化剤は、粘着剤、薬剤や添
加剤の老化防止および安定化のために、適量で用いられ
る。本発明で用いる粘着剤は、Tgが−71℃以下であるた
め、優れた薬剤移行効果および吸収効果を有するもの
の、この効果をさらに高めるために、薬剤移行および吸
収促進剤が加えられる。また、薬剤による皮膚の湿潤を
促進するために、界面活性剤が適量で用いられる。さら
に、粘着剤層は（メタ）アクリル酸アルキルエステルポ
リマーを主体とするものの、その物性を調整するため
に、全ポリマー成分の約30％以下の量で、このポリマー
に他のポリマー（例えば、ゴム成分）が添加されてもよ
い。In the adhesive layer of the patch of the present invention, if necessary, an antioxidant, an antioxidant, a tackiness improver, a drug absorption promoter,
Stabilizers, surfactants, dyes or pigments and the like may be added. Anti-aging agents and stabilizers are used in appropriate amounts for the purpose of preventing and stabilizing the adhesives, drugs and additives. Since the pressure-sensitive adhesive used in the present invention has an excellent drug transfer effect and absorption effect because the Tg is -71 ° C or less, a drug transfer and absorption promoter is added to further enhance these effects. In order to promote the wetting of the skin by the drug, a surfactant is used in an appropriate amount. Further, although the pressure-sensitive adhesive layer is mainly composed of a (meth) acrylic acid alkyl ester polymer, in order to adjust its physical properties, the polymer is mixed with another polymer (for example, rubber) in an amount of about 30% or less of the total polymer component. Component) may be added.

裏打支持体層の支持体には、従来から知られ用いられ
ているあらゆる材料が包含される。特に、柔軟性や伸長
性を有するプラスチックフィルムやスポンジシート、柔
軟な織布、編布、不織布、またはそれらの積層体が好ま
しい。例えば、支持体の素材には、ポリエチレンテレフ
タレート（PET）、エチレン−酢酸ビニル共重合体（EV
A）、ポリエチレン（特に、低密度ポリエチレン）、ポ
リブタジエン、スチレン−ブタジエンまたはスチレン−
イソプレンを主体とするブロック共重合樹脂、ブタジエ
ン−スチレン−メタクリル酸メチル（MMA）共重合樹
脂、ナイロン、ポリウレタン、アルコキシアルキル（メ
タ）アクリレート共重合体、ポリビニルアセタール、可
塑化された酢酸セルロースやエチルセルロースのような
繊維素誘導体、ポリアミノ酸類、水不溶化された水溶性
高分子（例えば、プルラン、ポリビニルピロリドン）な
どが用いられる。支持体の厚さは、フィルムでは30〜30
0μｍ、スポンジシートや織布、編布、不織布では、0.3
〜3mmとされる。The support of the backing support layer includes any material conventionally known and used. In particular, a plastic film or a sponge sheet having flexibility and extensibility, a flexible woven fabric, a knitted fabric, a non-woven fabric, or a laminated body thereof is preferable. For example, the material of the support is polyethylene terephthalate (PET), ethylene-vinyl acetate copolymer (EV
A), polyethylene (especially low density polyethylene), polybutadiene, styrene-butadiene or styrene-
Of isoprene-based block copolymer resin, butadiene-styrene-methyl methacrylate (MMA) copolymer resin, nylon, polyurethane, alkoxyalkyl (meth) acrylate copolymer, polyvinyl acetal, plasticized cellulose acetate and ethyl cellulose Such fibrin derivatives, polyamino acids, water-insolubilized water-soluble polymers (eg pullulan, polyvinylpyrrolidone) and the like are used. The thickness of the support is 30 to 30 for film.
0 μm, 0.3 for sponge sheets, woven fabrics, knitted fabrics, and non-woven fabrics
~ 3mm.

本発明の貼付剤は、裏打支持体層および粘着剤層を主
体とし、粘着剤層の表面に、剥離性保護紙またはシート
を付着させて提供される。剥離性保護紙またはシートに
は滅菌処理が施されている。The patch of the present invention is mainly provided with a backing support layer and a pressure-sensitive adhesive layer, and is provided with a peelable protective paper or sheet attached to the surface of the pressure-sensitive adhesive layer. The releasable protective paper or sheet is sterilized.

本発明の貼付剤を得るには、例えば、以下の２つの方
法がある。There are, for example, the following two methods for obtaining the patch of the present invention.

（ｉ）裏打支持体上に、粘着剤溶液（または、液状の粘
着剤）を塗布し乾燥して、粘着剤層を形成する。この場
合、この粘着剤層は、薬剤を含有していてもいなくても
よい。その場合、この粘着剤層に薬剤溶液が噴霧または
塗布される。再び粘着剤層を乾燥した後、粘着剤層の表
面に剥離性保護紙を付着させ、切断・包装して使用に供
される。但し、粘着剤溶液にあらかじめ薬剤が含有され
ている場合には、薬剤溶液の噴霧または塗布と粘着剤層
の再乾燥の工程は必要ではない。(I) A pressure-sensitive adhesive solution (or liquid pressure-sensitive adhesive) is applied onto the backing support and dried to form a pressure-sensitive adhesive layer. In this case, the pressure-sensitive adhesive layer may or may not contain a drug. In that case, a drug solution is sprayed or applied to this adhesive layer. After drying the pressure-sensitive adhesive layer again, a peelable protective paper is attached to the surface of the pressure-sensitive adhesive layer, cut and packaged, and then used. However, when the drug is contained in the pressure-sensitive adhesive solution in advance, the steps of spraying or applying the drug solution and drying the pressure-sensitive adhesive layer are not necessary.

（ii）剥離性保護紙の剥離性面上に、粘着剤溶液（また
は、液状の粘着剤）を塗布し乾燥して、粘着剤層を形成
する。この粘着剤層に薬剤溶液が噴霧または塗布され
る。再び粘着剤層を乾燥した後、粘着剤層の表面に裏打
支持体が積層され圧着されて、切断・包装して使用に供
される。但し、粘着剤溶液にあらかじめ薬剤が含有され
ている場合には、薬剤溶液の噴霧または塗布と粘着剤層
の再乾燥の工程は必要ではない。(Ii) Releasability A pressure-sensitive adhesive solution (or liquid pressure-sensitive adhesive) is applied on the releasable surface of the protective paper and dried to form a pressure-sensitive adhesive layer. The drug solution is sprayed or applied to this adhesive layer. After drying the pressure-sensitive adhesive layer again, a backing support is laminated on the surface of the pressure-sensitive adhesive layer and pressure-bonded, and cut and packaged for use. However, when the drug is contained in the pressure-sensitive adhesive solution in advance, the steps of spraying or applying the drug solution and drying the pressure-sensitive adhesive layer are not necessary.

このように得られた本発明の貼付剤において、粘着
剤、補強性繊維質充填剤および薬剤を含有する粘着剤層
の保持力値（Ｈ）および粘着力値（Ｆ）は、上述のよう
に、以下のａ式およびｂ式の関係を有する： H/F＞0.3（秒/g） …ａ Ｆ＞200g …ｂ ここで、式ａは、粘着剤層に凝集破壊が生じないこと
を、そして式ｂは、粘着剤層が充分な粘着力を有するこ
とを示す。粘着剤層の保持力値（Ｈ）および粘着力値
（Ｆ）は、以下のようにして測定される： （ａ）保持力値（Ｈ） 次の条件を用いたこと以外は、JIS−Ｚ−0237（保持
力）に従って、粘着剤層の保持力値（Ｈ）を試験した。In the thus obtained patch of the present invention, the coercive force value (H) and the cohesive force value (F) of the pressure-sensitive adhesive layer containing the pressure-sensitive adhesive, the reinforcing fibrous filler and the drug are as described above. , H / F> 0.3 (sec / g) ... a F> 200g ... b where equation a is that cohesive failure does not occur in the adhesive layer, and Formula b shows that the pressure-sensitive adhesive layer has sufficient adhesive force. The coercive force value (H) and the cohesive force value (F) of the adhesive layer are measured as follows: (a) Coercive force value (H) JIS-Z except that the following conditions were used. The holding force value (H) of the pressure-sensitive adhesive layer was tested according to −0237 (holding force).

試料の大きさ：幅25±0.5mm 試験板への試料の貼付面積:25mm×25mm 吊り下げ荷重:1000g 試験中の温度:30±１℃（加温） 測定値：荷重を加えてから、試料の貼付部分が“ズレ”
によって外れ、そして荷重が落下するまでの時間（秒）
を保持力値（Ｈ）とする。但し、測定は、18000秒（５
時間）までとする。Sample size: width 25 ± 0.5mm Attached area of sample to test plate: 25mm × 25mm Hanging load: 1000g Temperature during test: 30 ± 1 ℃ (heating) Measured value: sample after applying load "Slip" is attached part of
Time until the load comes off (in seconds)
Is the holding force value (H). However, the measurement is 18000 seconds (5
Hours).

（ｂ）粘着力値（Ｆ） 次の条件を用いたこと以外は、JIS−Ｚ−0237（180度
引きはがし法粘着力）に従って、粘着剤層の粘着力値
（Ｆ）を試験した。(B) Adhesive force value (F) The adhesive force value (F) of the adhesive layer was tested according to JIS-Z-0237 (180 degree peeling method adhesive force) except that the following conditions were used.

試料の大きさ：幅25±0.5mm 試験中の温度:23±２℃（室温） 測定値：引きはがしがなされる荷重のｇ（グラム）で表
示する。Sample size: width 25 ± 0.5 mm Temperature during test: 23 ± 2 ° C (room temperature) Measured value: Expressed in g (gram) of the load to be peeled off.

上記保持力値（Ｈ）および粘着力値（Ｆ）は、それぞ
れ、粘着剤層の凝集力および粘着力の基準となる。例え
ば、この保持力値（Ｈ）が低ければ、粘着剤層は凝集破
壊を起こし易くなり、粘着力値（Ｆ）が低ければ、粘着
剤は皮膚への貼付に必要かつ充分な粘着力を有しなくな
る。しかし、凝集力と粘着力とは互いに相関関係にある
ため、粘着剤層の保持力値（Ｈ）および粘着力値（Ｆ）
が一定以上の値を示しても、それが必ずしも実用に適す
るとは限らない。例えば、粘着剤層の保持力値（Ｈ）が
高い値を示しても、それがさらに高い粘着力値（Ｆ）を
有していれば、粘着剤は凝集破壊を起こす。逆に、粘着
剤層の保持力値（Ｈ）が低くても、粘着力値（Ｆ）も同
様に低ければ、粘着剤は凝集破壊を起こさない。このよ
うなことから、粘着剤層が一定の粘着力を有するべく、
上記の条件ｂを設定し、そして粘着剤が凝集破壊を起こ
さない程度に粘着剤層の粘着性および凝集性のバランス
を保つべく、上記の条件ａを設定した。ここで、上記の
条件ａおよびｂの数値は、その値を境として貼付剤の物
性が著しく変わることを意味しない。しかし、少なくと
も上記の条件ａおよびｂに適合する貼付剤は充分な粘着
力を有し、かつ実用に耐えられないような凝集破壊を起
こさない（すなわち、粘着性と凝集性のバランスに優れ
ている）。The holding force value (H) and the adhesive force value (F) serve as a reference for the cohesive force and the adhesive force of the adhesive layer, respectively. For example, if the holding power value (H) is low, the pressure-sensitive adhesive layer is liable to cause cohesive failure, and if the adhesive force value (F) is low, the pressure-sensitive adhesive has a necessary and sufficient adhesive force for application to the skin. No longer. However, since the cohesive force and the adhesive force are correlated with each other, the cohesive force value (H) and the adhesive force value (F) of the adhesive layer are
Is not always suitable for practical use. For example, even if the holding power value (H) of the pressure-sensitive adhesive layer shows a high value, if it has a higher pressure value (F), the pressure-sensitive adhesive causes cohesive failure. Conversely, even if the holding force value (H) of the pressure-sensitive adhesive layer is low, if the pressure-sensitive adhesive value (F) is similarly low, the pressure-sensitive adhesive does not cause cohesive failure. Because of this, in order for the pressure-sensitive adhesive layer to have a certain adhesive strength,
The above condition b was set, and the above condition a was set so as to maintain the balance between the adhesiveness and the cohesiveness of the adhesive layer to the extent that the adhesive does not cause cohesive failure. Here, the numerical values of the above-mentioned conditions a and b do not mean that the physical properties of the patch significantly change from the values. However, a patch that meets at least the above conditions a and b has sufficient adhesive strength and does not cause cohesive failure that cannot be put to practical use (that is, it has an excellent balance between adhesiveness and cohesiveness). ).

また、本発明の貼付剤を貼付けした後、剥離したとき
に、粘着剤層に凝集破壊現象が生じるはどうかは、以下
のように判定される。In addition, whether the cohesive failure phenomenon occurs in the pressure-sensitive adhesive layer when the patch of the present invention is applied and then peeled off is determined as follows.

まず、前述のように貼付剤の粘着力値を測定する際
に、引き剥された試験面に、層状または部分的に粘着剤
が残留するかどうかを目視観察する。粘着剤の残留程度
により、粘着剤層の凝集破壊の程度を判定する。この方
法にて、粘着剤層の凝集破壊が判別できないときは、次
のようなチョーク粉試験を採用する。すなわち、貼付剤
を剥離した試験面上に、チョーク粉（特に、着色チョー
ク粉）をふりかけ、粉の付着状況を観察する。チョーク
粉が試験面に著しく付着する場合には、貼付剤の粘着剤
層が凝集破壊を起こしたと認められる。First, when the adhesive strength of the patch is measured as described above, it is visually observed whether or not the adhesive is partially or partially left on the peeled test surface. The degree of cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive layer is determined by the degree of residual pressure-sensitive adhesive. When the cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive layer cannot be determined by this method, the following chalk powder test is employed. That is, chalk powder (particularly, colored chalk powder) is sprinkled on the test surface from which the patch has been peeled, and the state of powder adhesion is observed. When chalk powder adheres significantly to the test surface, it is recognized that the adhesive layer of the patch has undergone cohesive failure.

（実施例） 以下に本発明の実施例について述べる。(Examples) Examples of the present invention will be described below.

実施例１ （１−１）ポリマーの合成 アクリル酸−２−エチレンヘキシル（主モノマー）18
4.0重量部 メタクリル酸（補助モノマー） 6.0重量部 酢酸エチル 170重量部 ｎ−ヘキサン 10重量部 上記処方を反応容器に仕込み、N₂気流中にて、60℃で
８時間、70℃で８時間、そして系の還流温度（約73℃）
で８時間にわたり、各反応物を重合させた。反応容器に
は、重合触媒として、上記モノマーの全量の0.4モル％
のアゾビスイソブチロニトリルを、８回に分けて18時間
以内に加えた。全反応時間24時間のうち、最後の６時間
で攪拌および還流を行い、触媒を充分に分解させて、反
応を完結させた。重合反応後、粘稠なポリマー溶液が得
られた。このポリマー溶液の極限粘度（30℃、トルエン
溶媒系）は1.684であった。得られたポリマーのガラス
転移温度（Tg）は、DSC法により、約−53℃であった。Example 1 (1-1) Synthesis of Polymer 2-Ethylenehexyl Acrylate (Main Monomer) 18
4.0 parts by weight Methacrylic acid (auxiliary monomer) 6.0 parts by weight Ethyl acetate 170 parts by weight n-Hexane 10 parts by weight The above formulation was charged into a reaction vessel, and in a N ₂ gas stream at 60 ° C. for 8 hours and at 70 ° C. for 8 hours, And the reflux temperature of the system (about 73 ℃)
Each reaction was allowed to polymerize at 8 hours. In the reaction vessel, as a polymerization catalyst, 0.4 mol% of the total amount of the above monomers
Of azobisisobutyronitrile was added in 8 portions within 18 hours. In the final 6 hours of the total reaction time of 24 hours, stirring and reflux were performed to sufficiently decompose the catalyst and complete the reaction. After the polymerization reaction, a viscous polymer solution was obtained. The intrinsic viscosity (30 ° C., toluene solvent system) of this polymer solution was 1.684. The glass transition temperature (Tg) of the obtained polymer was about -53 ° C by the DSC method.

（１−２）粘着剤溶液の調製 （１−１）で得られたポリマー溶液に、追加の酢酸エ
チルを加えて、40％酢酸エチル溶液とした。この溶液10
0重量部あたり、Tg低下剤としてジオクチルフタレート1
6重量部を添加して、Tg（乾燥後）が約−83℃になるよ
うに粘着剤溶液を調製した。(1-2) Preparation of pressure-sensitive adhesive solution Additional ethyl acetate was added to the polymer solution obtained in (1-1) to prepare a 40% ethyl acetate solution. This solution 10
Dioctyl phthalate 1 as a Tg lowering agent per 0 part by weight
An adhesive solution was prepared by adding 6 parts by weight so that Tg (after drying) was about −83 ° C.

（１−３）粘着剤層形成液の調製 （１−２）で得られた粘着剤溶液のポリマー成分100
重量部あたり、補強性繊維質充填剤として、スフ繊維
（平均直径；約12μm:平均繊維長約25mm）を８重量部添
加し、攪拌し混合することにより、粘着剤層形成液を調
製した。この溶液に薬剤を添加して、裏打支持体上に塗
布すれば、所望の貼付剤が得られる。(1-3) Preparation of adhesive layer forming liquid Polymer component 100 of the adhesive solution obtained in (1-2)
An adhesive layer forming liquid was prepared by adding 8 parts by weight of a staple fiber (average diameter; about 12 μm: average fiber length about 25 mm) as a reinforcing fibrous filler per part by weight, and stirring and mixing. A desired patch can be obtained by adding a drug to this solution and coating it on the backing support.

（１−４）粘着シートの作製およびその補強性試験 （１−３）で得られた粘着剤層形成液を、シート状の
裏打支持体（EVAフィルム；厚さ60μｍ）上に、乾燥後
の厚さが約55μｍ以上になるように流延し乾燥して、粘
着シートを作製した。この粘着シートから、約30mm×30
mmの試料２個を切り出し、各試料を人体胸部の左右対称
の位置に貼付した。24時間後に、貼付した試料の状態を
観察したところ、試料周辺への粘着剤の滲み出しはほと
んど見られなかった。また、この粘着シートは、剥離時
に人体にやや痛みを感じる程度の厚さの粘着剤層を有す
るにもかかわらず、試料の剥離後に、人体の皮膚に粘着
剤が残留することも認められなかった。(1-4) Preparation of pressure-sensitive adhesive sheet and its reinforcing property test The pressure-sensitive adhesive layer-forming liquid obtained in (1-3) was dried on a sheet-like backing support (EVA film; thickness 60 μm). A pressure-sensitive adhesive sheet was produced by casting and drying so that the thickness was about 55 μm or more. About 30mm x 30 from this adhesive sheet
Two mm samples were cut out, and each sample was attached to the chest of the human body at symmetrical positions. After 24 hours, when the state of the attached sample was observed, almost no seepage of the adhesive around the sample was observed. In addition, even though this pressure-sensitive adhesive sheet had a pressure-sensitive adhesive layer that was thick enough to cause a slight pain to the human body during peeling, no pressure-sensitive adhesive remained on the skin of the human body after peeling the sample. .

（１−５）粘着剤の薬剤含有試験 （１−２）で得られた粘着剤溶液を複数個用意し、各
ポリマー成分100重量部あたり、薬剤としてインドメタ
シンを１重量部、２重量部、３重量部…と１重量部間隔
でそれぞれ添加し混合した。この混合物を、PETフィル
ムのような透明フィルム上に流延し乾燥した後、40℃で
７日間放置して、顕微鏡などにより薬剤結晶の析出状況
を調べた。そして、薬剤結晶が析出しない最大の薬剤添
加部数を求めた。最大部数は22重量部であった。この数
値を、薬剤最大含有量として表１に示す。(1-5) Drug content test of adhesive agent Prepare a plurality of adhesive solution obtained in (1-2), and 1 part by weight, 2 parts by weight, 3 parts by weight of indomethacin as a drug per 100 parts by weight of each polymer component. Parts by weight and 1 part by weight were added and mixed at intervals of 1 part by weight. This mixture was cast on a transparent film such as a PET film, dried, and allowed to stand at 40 ° C. for 7 days, and the state of precipitation of drug crystals was examined by a microscope or the like. Then, the maximum number of parts to which the drug crystal was not added was determined. The maximum number of copies was 22 parts by weight. This numerical value is shown in Table 1 as the maximum drug content.

（１−６）粘着剤の薬剤放出性試験 （１−２）で得られた粘着剤溶液のポリマー成分100
重量部あたり、（１−５）で求められた薬剤最大含有量
のインドメタシンを加え、混合した。この混合物を、剥
離性シート上に、厚さが70μｍとなるように均一に塗布
し乾燥した後、さらに、PET（ポリエチレンテレフタレ
ート）フィルムを積層し圧着した。この積層体から、直
径6cmφの円形の試験片を切取った。この試験片から剥
離性シートを剥して、アセトン−水の混合溶媒（重量
比;50:50）100mlに、30℃にて６時間静置し浸せきさせ
た。その後、試験片を混合溶媒から取り出し、液体クロ
マトグラフィー法により、溶媒中に抽出された薬剤量を
定量した。試験片に含有されていると計算される薬剤量
に対する、抽出された薬剤量の割合（％）を、粘着剤の
薬剤放出性の評価とした。抽出された薬剤量の割合は、
71％であった。これらの結果を表２に示す。(1-6) Drug release test of adhesive agent Polymer component 100 of adhesive agent solution obtained in (1-2)
Indomethacin having the maximum drug content determined in (1-5) was added and mixed per part by weight. This mixture was evenly coated on a peelable sheet to a thickness of 70 μm and dried, and then a PET (polyethylene terephthalate) film was laminated and pressure-bonded. A circular test piece with a diameter of 6 cm was cut out from this laminate. The peelable sheet was peeled from this test piece, and the test piece was immersed in 100 ml of a mixed solvent of acetone-water (weight ratio: 50:50) at 30 ° C. for 6 hours for immersion. Then, the test piece was taken out from the mixed solvent, and the amount of the drug extracted in the solvent was quantified by the liquid chromatography method. The ratio (%) of the amount of the extracted drug to the amount of the drug calculated to be contained in the test piece was evaluated as the drug release property of the adhesive. The ratio of the extracted drug amount is
It was 71%. Table 2 shows the results.

（１−７）粘着剤の保持力試験 （１−４）で得られた粘着シートから、幅25±0.5mm
の試料を切り出し、次の条件を用いたこと以外は、JIS
−Ｚ−0237（保持力）に従って、粘着剤層の保持力値
（Ｈ）を試験した。但し、試料が伸び易い場合には、試
料の裏打支持体側にPETテープを張り付けて、伸び易さ
を防止し（裏面補強）、試験に供した。(1-7) Adhesive holding force test From the adhesive sheet obtained in (1-4), width 25 ± 0.5 mm
JIS samples were cut out and the following conditions were used.
The holding power value (H) of the pressure-sensitive adhesive layer was tested according to -Z-0237 (holding power). However, when the sample was liable to stretch, a PET tape was attached to the backing support side of the sample to prevent easiness of stretching (rear surface reinforcement), and the test was performed.

試験板への試料の貼付面積:25mm×25mm 吊り下げ荷重:1000g 試験中の温度:30±１℃（加温） 測定値：荷重を加えてから、試料の貼付部分が“ズレ”
によって外れ、そして荷重が落下するまでの時間（秒）
を保持力値（Ｈ）とする。保持力値は964（秒）であっ
た。Attached area of sample to test plate: 25mm x 25mm Hanging load: 1000g Temperature during test: 30 ± 1 ° C (heating) Measured value: After applying the load, the affixed part of the sample was “deviation”
Time until the load comes off (in seconds)
Is the holding force value (H). The holding power value was 964 (seconds).

（１−８）粘着剤の粘着力試験 （１−４）で得られた粘着シートから、幅25±0.5mm
の試料を切り出し、次の条件を用いたこと以外は、JIS
−Ｚ−0237（180度引きはがし法粘着力）に従って、粘
着剤層の粘着力値（Ｆ）を試験した。但し、必要に応じ
て、（１−７）と同様に試料に裏面補強を施した。(1-8) Adhesive strength test of adhesive From the adhesive sheet obtained in (1-4), width 25 ± 0.5 mm
JIS samples were cut out and the following conditions were used.
The adhesive strength value (F) of the adhesive layer was tested according to -Z-0237 (180 degree peeling adhesion). However, if necessary, the back surface of the sample was reinforced as in (1-7).

試験中の温度:23±２℃（室温） 測定値：引きはがしがなされる荷重のｇ（グラム）で表
示する。粘着力値は、287（g/25mm）であった。Temperature during the test: 23 ± 2 ° C (room temperature) Measured value: It is displayed in g (gram) of the load to be peeled off. The adhesive strength value was 287 (g / 25 mm).

（１−７）の保持力試験およびこの粘着力試験でそれ
ぞれ得られた保持力値（Ｈ）および粘着力値（Ｆ）に基
づいて、H/Fの値を算出した。H/Fは3.36であった。ま
た、この粘着力試験で引きはがしがなされた後の粘着剤
の凝集破壊状況について目視観察したところ、粘着剤の
凝集破壊は認められなかった。これらの結果を表３に示
す。The value of H / F was calculated based on the holding power value (H) and the adhesive power value (F) obtained in the holding power test (1-7) and the adhesive power test, respectively. H / F was 3.36. In this adhesive strength test, the cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive after peeling was visually observed, and no cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive was observed. Table 3 shows the results.

比較例１−１ 実施例１の（１−１）および（１−２）と同様にし
て、ポリマー溶液を合成しそして粘着剤溶液を調製し
た。この粘着剤溶液に補強性繊維質充填剤を加えなかっ
たこと以外は、実施例１の（１−３）および（１−４）
と同様にして、粘着剤層形成液を調製しそして粘着シー
トを作製した。この粘着シートに対し、実施例１の（１
−４）と同様の方法により、補強性試験を行った。その
結果、人体の貼付箇所にて、試料周辺への粘着剤の滲み
出し幅は、平均して3mm以上あった。また、試料の剥離
後に、粘着剤層の凝集破壊により、人体の皮膚に粘着剤
が残留し、汚れとなっていた。Comparative Example 1-1 A polymer solution was synthesized and an adhesive solution was prepared in the same manner as in (1-1) and (1-2) of Example 1. (1-3) and (1-4) of Example 1 except that no reinforcing fibrous filler was added to this adhesive solution.
A pressure-sensitive adhesive layer forming liquid was prepared and a pressure-sensitive adhesive sheet was prepared in the same manner as in. For this pressure-sensitive adhesive sheet, (1
A reinforcing property test was conducted in the same manner as in (4). As a result, the bleeding width of the adhesive around the sample was 3 mm or more on the part where the human body was attached. Further, after the sample was peeled off, the adhesive layer remained on the skin of the human body due to cohesive failure of the adhesive layer, resulting in stains.

比較例１−２ 実施例１の（１−１）と同様にして、ポリマー溶液を
合成した。このポリマー溶液（Tg低下剤および補強性繊
維質充填剤が加えられていない:Tgは約−53℃）につい
て、実施例１の（１−５）と同様の方法により、粘着剤
の薬剤含有試験を行った。薬剤結晶が析出しない最大部
数は10重量部であった。この数値を、薬剤最大含有量と
して表１に示す。Comparative Example 1-2 A polymer solution was synthesized in the same manner as in (1-1) of Example 1. With respect to this polymer solution (Tg lowering agent and reinforcing fibrous filler were not added: Tg was about −53 ° C.), a drug content test of an adhesive was conducted by the same method as in (1-5) of Example 1. I went. The maximum number of parts in which drug crystals did not precipitate was 10 parts by weight. This numerical value is shown in Table 1 as the maximum drug content.

比較例１−３ 実施例１と同様にして、ポリマー溶液を合成した。こ
のポリマー溶液について、実施例１の（１−６）と同様
の方法により、比較例１−２で算出された薬剤最大含有
量を参照して、粘着剤の薬剤放出性試験を行った。抽出
された薬剤量の割合は49％であった。その結果を表２に
示す。Comparative Example 1-3 A polymer solution was synthesized in the same manner as in Example 1. With respect to this polymer solution, a drug release test of the pressure-sensitive adhesive was carried out by the same method as in (1-6) of Example 1 with reference to the maximum drug content calculated in Comparative Example 1-2. The ratio of the extracted drug amount was 49%. The results are shown in Table 2.

比較例１−４ 実施例１の（１−１）および（１−２）と同様にし
て、ポリマー溶液を合成しそして粘着剤溶液を調製し
た。この粘着剤溶液に補強性繊維質充填剤を加えなかっ
たこと以外は、実施例１の（１−３）および（１−４）
と同様にして、粘着剤層形成液を調製しそして粘着シー
トを作製した。この粘着シートに対し、実施例１の（１
−７）および（１−８）と同様の方法により、それぞれ
粘着剤層の保持力値（Ｈ）および粘着力値（Ｆ）を測定
しそしてH/Fの値を算出した。保持力値は75（秒）、粘
着力値は325〜780（g/25mm）であり、そしてH/Fは0.23
であった。粘着力値にバラツキが認められるのは、粘着
剤層の凝集破壊傾向のためである。また、この粘着力試
験で引きはがしがなされた後の粘着剤の凝集破壊状況に
ついて目視観察したところ、僅かではあるが粘着剤の凝
集破壊が認められた。これらの結果を表３に示す。Comparative Example 1-4 A polymer solution was synthesized and a pressure-sensitive adhesive solution was prepared in the same manner as in (1-1) and (1-2) of Example 1. (1-3) and (1-4) of Example 1 except that no reinforcing fibrous filler was added to this adhesive solution.
A pressure-sensitive adhesive layer forming liquid was prepared and a pressure-sensitive adhesive sheet was prepared in the same manner as in. For this pressure-sensitive adhesive sheet, (1
By the same method as -7) and (1-8), the coercive force value (H) and the cohesive force value (F) of the adhesive layer were measured, and the H / F value was calculated. Holding power value is 75 (sec), adhesive strength value is 325-780 (g / 25mm), and H / F is 0.23
Met. The variation in the adhesive strength value is recognized because of the tendency of the adhesive layer to undergo cohesive failure. Further, the cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive after being peeled off in this adhesive strength test was visually observed, and a slight cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive was observed. Table 3 shows the results.

実施例２ （２−１）ポリマーの合成 アクリル酸−ｎ−オクチル（主モノマー−１）92.0重
量部 アクリル酸−ｎ−ノニル（主モノマー−２）99.0重量
部 アクリル酸（補助モノマー） 5.0重量部 酢酸エチル 140重量部 ｎ−ヘキサン 20重量部 上記処方を反応容器に仕込み、N₂気流中にて、60℃で
８時間、70℃で８時間、そして系の還流温度（約74℃）
で８時間にわたり、各反応物を重合させた。反応容器に
は、重合触媒として、上記モノマーの全量の0.3モル％
の過酸化ラウロイルを、８回に分けて18時間以内に加え
た。全反応時間24時間のうち、最後の６時間で攪拌およ
び還流を行い、触媒を充分に分解させて、反応を完結さ
せた。重合反応後、粘稠なポリマー溶液が得られた。こ
のポリマー溶液の極限粘度（トルエン溶媒系）は1.711
であり、そしてTgは約−62℃であった。Example 2 (2-1) Synthesis of polymer 92.0 parts by weight of acrylic acid-n-octyl (main monomer-1) 99.0 parts by weight of acrylic acid-n-nonyl (main monomer-2) Acrylic acid (auxiliary monomer) 5.0 parts by weight Ethyl acetate 140 parts by weight n-Hexane 20 parts by weight The above formulation was charged into a reaction vessel, and in a N ₂ stream, at 60 ° C for 8 hours, 70 ° C for 8 hours, and the reflux temperature of the system (about 74 ° C).
Each reaction was allowed to polymerize at 8 hours. In the reaction vessel, as a polymerization catalyst, 0.3 mol% of the total amount of the above monomers
Lauroyl peroxide was added in 8 portions within 18 hours. In the final 6 hours of the total reaction time of 24 hours, stirring and reflux were performed to sufficiently decompose the catalyst and complete the reaction. After the polymerization reaction, a viscous polymer solution was obtained. The intrinsic viscosity (toluene solvent system) of this polymer solution is 1.711.
And Tg was about -62 ° C.

（２−２）粘着剤溶液の調製 （２−１）で得られたポリマー溶液に、追加の酢酸エ
チルを加えて、40％酢酸エチル溶液とした。この溶液10
0重量部あたり、Tg低下剤としてオリーブ油18重量部を
添加して、Tg（乾燥後）が−88℃になるように粘着剤溶
液を調製した。(2-2) Preparation of adhesive solution Additional ethyl acetate was added to the polymer solution obtained in (2-1) to prepare a 40% ethyl acetate solution. This solution 10
18 parts by weight of olive oil was added as a Tg lowering agent per 0 parts by weight to prepare an adhesive solution so that Tg (after drying) was −88 ° C.

（２−３）粘着剤層形成液の調製 （２−２）で得られた粘着剤溶液のポリマー成分100
重量部あたり、補強性繊維質充填剤として、表面がボラ
ン処理されたガラス短繊維（平均直径;8μｍ、平均繊維
長;30μｍ）を12重量部添加し、攪拌し混合することに
より、粘着剤層形成液を調製した。この溶液に薬剤を添
加して、裏打支持体上に塗布すれば、所望の貼付剤が得
られる。(2-3) Preparation of adhesive layer forming liquid Polymer component 100 of the adhesive solution obtained in (2-2)
As the reinforcing fibrous filler, 12 parts by weight of borane-treated glass short fibers (average diameter; 8 μm, average fiber length; 30 μm) were added per part by weight, and the mixture was stirred and mixed to form an adhesive layer. A forming liquid was prepared. A desired patch can be obtained by adding a drug to this solution and coating it on the backing support.

（２−４）粘着シートの作製およびその補強性試験 （２−３）で得られた粘着剤層形成液を用いたこと以
外は、実施例１と同様の方法により、粘着シートを作製
し、その補強性試験を行った。その結果、試料周辺への
粘着剤の滲み出しはほとんど見られなかった。また、こ
の粘着シートは、剥離時に人体にやや痛みを感じる程度
の厚さ（約55μｍ以上）の粘着剤層を有するにもかかわ
らず、試料の剥離後に、人体の皮膚に粘着剤が残留する
ことも認められなかった。(2-4) Production of pressure-sensitive adhesive sheet and its reinforcing property test A pressure-sensitive adhesive sheet was produced in the same manner as in Example 1 except that the pressure-sensitive adhesive layer-forming liquid obtained in (2-3) was used, The reinforcing property test was conducted. As a result, the exudation of the adhesive to the periphery of the sample was hardly seen. In addition, even though this adhesive sheet has an adhesive layer with a thickness (about 55 μm or more) that causes a slight pain to the human body during peeling, the adhesive remains on the human skin after peeling the sample. Was not recognized.

（２−５）粘着剤の薬剤含有試験 （２−２）で得られた粘着剤溶液を用いたこと以外
は、実施例１と同様の方法により、薬剤結晶が析出しな
い最大の部数を求めた。最大部数は24重量部であった。
この数値を、薬剤最大含有量として表１に示す。(2-5) Adhesive drug content test The maximum number of parts in which drug crystals did not precipitate was determined by the same method as in Example 1 except that the adhesive solution obtained in (2-2) was used. . The maximum number of copies was 24 parts by weight.
This numerical value is shown in Table 1 as the maximum drug content.

（２−６）粘着剤の薬剤放出性試験 （２−２）で得られた粘着剤溶液に対し、（２−５）
で算出された薬剤最大含有量のインドメタシンを加えた
こと以外は、実施例１と同様の方法により、粘着剤の薬
剤放出性を評価した。抽出された薬剤量の割合は、78％
であった。これらの結果を表２に示す。(2-6) Drug release test of pressure sensitive adhesive For the pressure sensitive adhesive solution obtained in (2-2), (2-5)
The drug releasing property of the pressure-sensitive adhesive was evaluated by the same method as in Example 1 except that the maximum drug content of indomethacin calculated in 1. was added. The ratio of the extracted drug amount is 78%
Met. Table 2 shows the results.

（２−７）粘着剤の保持力試験 （２−４）で得られた粘着シートを用いたこと以外
は、実施例１と同様にして、粘着剤層の保持力値（Ｈ）
を測定した。保持力値は1196（秒）であった。(2-7) Retention force test of pressure-sensitive adhesive Retention force value (H) of pressure-sensitive adhesive layer in the same manner as in Example 1 except that the pressure-sensitive adhesive sheet obtained in (2-4) was used.
Was measured. The holding power value was 1196 (seconds).

（２−８）粘着剤の粘着力試験 （２−４）で得られた粘着シートを用いたこと以外
は、実施例１と同様にして、粘着剤層の粘着力値（Ｈ）
を測定した。粘着力値は335（g/25mm）であった。(2-8) Adhesive Strength Test of Adhesive Adhesive strength value (H) of adhesive layer in the same manner as in Example 1 except that the adhesive sheet obtained in (2-4) was used.
Was measured. The adhesive strength value was 335 (g / 25 mm).

（２−７）の保持力試験およびこの粘着力試験でそれ
ぞれ得られた保持力値（Ｈ）および粘着力値（Ｆ）に基
づいて、H/Fの値を算出した。H/Fは3.57であった。ま
た、この粘着力試験で引きはがしがなされた後の粘着剤
の凝集破壊状況について目視観察したところ、粘着剤の
凝集破壊は認められなかった。これらの結果を表３に示
す。The value of H / F was calculated based on the holding force value (H) and the adhesive force value (F) obtained in the holding force test (2-7) and the adhesive force test, respectively. H / F was 3.57. In this adhesive strength test, the cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive after peeling was visually observed, and no cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive was observed. Table 3 shows the results.

比較例２−１ 実施例２の（２−１）および（２−２）と同様にし
て、ポリマー溶液を合成しそして粘着剤溶液を調製し
た。この粘着剤溶液に補強性繊維質充填剤を加えなかっ
たこと以外は、実施例２の（２−３）および（２−４）
と同様にして、粘着剤層形成液を調製しそして粘着シー
トを作製した。この粘着シートに対し、実施例１の（１
−４）と同様の方法により、補強性試験を行った。その
結果、人体の貼付箇所にて、試料周辺に粘着剤が激しく
滲み出した。また、試料の剥離後に、粘着剤層の凝集破
壊により、、人体の皮膚に粘着剤が残留し、汚れとなっ
ていた。Comparative Example 2-1 A polymer solution was synthesized and an adhesive solution was prepared in the same manner as in (2-1) and (2-2) of Example 2. (2-3) and (2-4) of Example 2 except that no reinforcing fibrous filler was added to this adhesive solution.
A pressure-sensitive adhesive layer forming liquid was prepared and a pressure-sensitive adhesive sheet was prepared in the same manner as in. For this pressure-sensitive adhesive sheet, (1
A reinforcing property test was conducted in the same manner as in (4). As a result, the adhesive vigorously exuded around the sample at the attachment site on the human body. In addition, after the sample was peeled off, the adhesive layer remained on the skin of the human body due to cohesive failure of the adhesive layer, resulting in stains.

比較例２−２ 実施例２の（２−１）と同様にして、ポリマー溶液を
合成した。このポリマー溶液（Tg低下剤および補強性繊
維質充填剤が加えられていない:Tgは約−62℃）につい
て、実施例１の（１−５）と同様の方法により、粘着剤
の薬剤含有試験を行った。薬剤結晶が析出しない最大部
数は12重量部であった。この数値を、薬剤最大含有量と
して、表１に示す。Comparative Example 2-2 A polymer solution was synthesized in the same manner as in Example 2 (2-1). For this polymer solution (Tg lowering agent and reinforcing fibrous filler were not added: Tg was about −62 ° C.), the adhesive content of the adhesive was tested by the same method as in (1-5) of Example 1. I went. The maximum number of parts in which drug crystals did not precipitate was 12 parts by weight. This value is shown in Table 1 as the maximum drug content.

比較例２−３ 実施例２の（２−１）と同様にして、ポリマー溶液を
合成した。このポリマー溶液について、実施例１の（１
−６）と同様の方法により、比較例２−２で算出された
薬剤最大含有量を参照して、粘着剤の薬剤放出性試験を
行った。抽出された薬剤量の割合は52％であった。その
結果を表２に示す。Comparative Example 2-3 A polymer solution was synthesized in the same manner as in (2-1) of Example 2. Regarding this polymer solution, (1 in Example 1)
In the same manner as in (6), a drug release test of the pressure-sensitive adhesive was performed with reference to the maximum drug content calculated in Comparative Example 2-2. The ratio of the extracted drug amount was 52%. The results are shown in Table 2.

比較例２−４ 実施例２の（２−１）および（２−２）と同様にし
て、ポリマー溶液を合成しそして粘着剤溶液を調製し
た。この粘着剤溶液に補強性繊維質充填剤が加えなかっ
たこと以外は、実施例２の（２−３）および（２−４）
と同様にして、粘着剤層形成液を調製しそして粘着シー
トを作製した。この粘着シートに対し、実施例１の（１
−７）および（１−８）と同様の方法により、それぞれ
粘着剤層の保持力値（Ｈ）および粘着力値（Ｆ）を測定
しそしてH/Fの値を算出した。保持力値は76（秒）、粘
着力値は364〜1040（g/25mm）であり、そしてH/Fは0.21
であった。粘着力値にバラツキが認められるのは、粘着
剤層の凝集破壊傾向のためである。また、この粘着力試
験で引きはがしがなされた後の粘着剤の凝集破壊状況に
ついて目視観察したところ、僅かではあるが粘着剤の凝
集破壊が認められた。これらの結果を表３に示す。Comparative Example 2-4 A polymer solution was synthesized and an adhesive solution was prepared in the same manner as in (2-1) and (2-2) of Example 2. (2-3) and (2-4) of Example 2 except that no reinforcing fibrous filler was added to this adhesive solution.
A pressure-sensitive adhesive layer forming liquid was prepared and a pressure-sensitive adhesive sheet was prepared in the same manner as in. For this pressure-sensitive adhesive sheet, (1
By the same method as -7) and (1-8), the coercive force value (H) and the cohesive force value (F) of the adhesive layer were measured, and the H / F value was calculated. Holding power value is 76 (sec), adhesive strength value is 364-1040 (g / 25mm), and H / F is 0.21
Met. The variation in the adhesive strength value is recognized because of the tendency of the adhesive layer to undergo cohesive failure. Further, the cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive after being peeled off in this adhesive strength test was visually observed, and a slight cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive was observed. Table 3 shows the results.

実施例３ （３−１）ポリマーの合成 アクリル酸−ｎ−オクチル（主モノマー−１）92重量
部 メタクリル酸−ｎ−デシル（主モノマー−２） 106重
量部 ヘキサンジオールジメタクリレート（補助モノマー）
0.01重量部 酢酸エチル 100重量部 ｎ−ヘキサン 20重量部 上記処方を反応容器に仕込み、N₂気流中にて、60℃で
８時間、70℃で８時間、そして系の還流温度（約75℃）
で８時間にわたり、各反応物を重合させた。反応容器に
は、重合触媒として、上記モノマーの全量の0.25モル％
の過酸化ベンゾイルを、８回に分けて18時間にわたり加
えた。全反応時間24時間のうち、最後の６時間で攪拌お
よび還流を行い、触媒を充分に分解させて、反応を完結
させた。重合反応後、粘稠なポリマー溶液が得られた。
このポリマー溶液の極限粘度（トルエン溶媒系）は1.79
7であり、そしてTgは約−67℃であった。Example 3 (3-1) Synthesis of polymer 92 parts by weight of acrylic acid-n-octyl (main monomer-1) 106 parts by weight of n-decyl methacrylate (main monomer-2) hexanediol dimethacrylate (auxiliary monomer)
0.01 parts by weight Ethyl acetate 100 parts by weight n-Hexane 20 parts by weight The above formulation was charged into a reaction vessel, and in a stream of N ₂ at 60 ° C. for 8 hours, 70 ° C. for 8 hours, and the system reflux temperature (about 75 ° C.). )
Each reaction was allowed to polymerize at 8 hours. In the reaction vessel, as a polymerization catalyst, 0.25 mol% of the total amount of the above monomers
Benzoyl peroxide was added in 8 portions over 18 hours. In the final 6 hours of the total reaction time of 24 hours, stirring and reflux were performed to sufficiently decompose the catalyst and complete the reaction. After the polymerization reaction, a viscous polymer solution was obtained.
The intrinsic viscosity (toluene solvent system) of this polymer solution is 1.79.
7 and Tg was about -67 ° C.

（３−２）粘着剤溶液の調製 （３−１）で得られたポリマー溶液に、追加の酢酸エ
チルを加えて、40％酢酸エチル溶液とした。この溶液10
0重量部あたり、Tg低下剤としてセバシン酸ジオクチル1
2重量部を添加して、Tg（乾燥後）が−85℃になるよう
に粘着剤溶液を調製した。(3-2) Preparation of adhesive solution Additional ethyl acetate was added to the polymer solution obtained in (3-1) to prepare a 40% ethyl acetate solution. This solution 10
Dioctyl sebacate 1 as a Tg lowering agent per 0 parts by weight
An adhesive solution was prepared by adding 2 parts by weight so that Tg (after drying) would be −85 ° C.

（３−３）粘着剤層形成液の調製 （３−２）で得られた粘着剤溶液のポリマー成分100
重量部あたり、補強性繊維質充填剤として、ポリアクリ
ロニトリル短繊維（平均直径;15μｍ、平均繊維長;15m
m）を18重量部添加し、攪拌し混合することにより、粘
着剤層形成液を調製した。この溶液に薬剤を添加して、
裏打支持体上に塗布すれば、所望の貼付剤が得られる。(3-3) Preparation of adhesive layer forming liquid Polymer component 100 of the adhesive solution obtained in (3-2)
Per part by weight, as a reinforcing fibrous filler, polyacrylonitrile short fibers (average diameter; 15 μm, average fiber length; 15 m
18 parts by weight of m) was added, and the mixture was stirred and mixed to prepare an adhesive layer forming liquid. Add the drug to this solution,
When applied on a backing support, the desired patch is obtained.

（３−４）粘着シートの作製およびその補強性試験 （３−３）で得られた粘着剤層形成液を用いたこと以
外は、実施例１と同様の方法により、粘着シートを作製
し、その補強性試験を行った。その結果、貼付剤のずれ
や粘着剤の試料周辺への滲み出しは見られなかった。ま
た、試料の剥離後に、人体の皮膚に粘着剤が残留するこ
とも認められなかった。(3-4) Production of pressure-sensitive adhesive sheet and its reinforcing property test A pressure-sensitive adhesive sheet was produced in the same manner as in Example 1 except that the pressure-sensitive adhesive layer-forming liquid obtained in (3-3) was used. The reinforcing property test was conducted. As a result, no displacement of the patch or exudation of the adhesive around the sample was observed. In addition, it was not observed that the adhesive remained on the skin of the human body after peeling the sample.

（３−５）粘着剤の薬剤含有試験 （３−２）で得られた粘着剤溶液を用いたこと以外
は、実施例１と同様の方法により、薬剤結晶が析出しな
い最大の部数を求めた。最大部数は21重量部であった。
この数値を、薬剤最大含有量として表１に示す。(3-5) Drug content test of adhesive agent The maximum number of copies in which drug crystals did not precipitate was determined by the same method as in Example 1 except that the adhesive solution obtained in (3-2) was used. . The maximum number of copies was 21 parts by weight.
This numerical value is shown in Table 1 as the maximum drug content.

（３−６）粘着剤の薬剤放出性試験 （３−２）で得られた粘着剤溶液に対し、（３−５）
で算出された薬剤最大含有量のインドメタシンを加えた
こと以外は、実施例１と同様の方法により、粘着剤の薬
剤放出性を評価した。抽出された薬剤量の割合は、74％
であった。これらの結果を表２に示す。(3-6) Adhesive drug release test For the adhesive solution obtained in (3-2), (3-5)
The drug releasing property of the pressure-sensitive adhesive was evaluated by the same method as in Example 1 except that the maximum drug content of indomethacin calculated in 1. was added. 74% of the extracted drug amount
Met. Table 2 shows the results.

（３−７）粘着剤の保持力試験 （３−４）で得られた粘着シートを用いたこと以外
は、実施例１と同様にして、粘着剤層の保持力値（Ｈ）
を測定した。保持力値は1057（秒）であった。(3-7) Retention force test of pressure-sensitive adhesive Retention force value (H) of pressure-sensitive adhesive layer in the same manner as in Example 1 except that the pressure-sensitive adhesive sheet obtained in (3-4) was used.
Was measured. The holding power value was 1057 (seconds).

（３−８）粘着剤の粘着力試験 （３−４）で得られた粘着シートを用いたこと以外
は、実施例１と同様にして、粘着剤層の粘着力値（Ｈ）
を測定した。粘着力値は341（g/25mm）であった。(3-8) Pressure-sensitive adhesive strength test of pressure-sensitive adhesive The pressure-sensitive adhesive strength value (H) of the pressure-sensitive adhesive layer in the same manner as in Example 1 except that the pressure-sensitive adhesive sheet obtained in (3-4) was used.
Was measured. The adhesive strength value was 341 (g / 25 mm).

（３−７）の保持力試験およびこの粘着力試験でそれ
ぞれ得られた保持力値（Ｈ）および粘着力値（Ｆ）に基
づいて、H/Fの値を算出した。H/Fは3.10であった。ま
た、この粘着力試験で引きはがしがなされた後の粘着剤
の凝集破壊状況について目視観察したところ、粘着剤の
凝集破壊は認められなかった。これらの結果を表３に示
す。The value of H / F was calculated based on the holding force value (H) and the adhesive force value (F) obtained in the holding force test (3-7) and the adhesive force test, respectively. The H / F was 3.10. In this adhesive strength test, the cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive after peeling was visually observed, and no cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive was observed. Table 3 shows the results.

比較例３−１ 実施例３の（３−１）および（３−２）と同様にし
て、ポリマー溶液を合成しそして粘着剤溶液を調製し
た。この粘着剤溶液に補強性繊維質充填剤を加えなかっ
たこと以外は、実施例３の（３−３）および（３−４）
と同様にして、粘着剤層形成液を調製しそして粘着シー
トを作製した。この粘着シートに対し、実施例１の（１
−４）と同様の方法により、補強性試験を行った。その
結果、人体の貼付箇所にて、粘着剤の凝集力不足によ
り、貼付剤のずれや粘着剤の試料周辺への滲み出しが見
られた。試料の剥離後に、人体の皮膚に粘着剤が残留
し、汚れとなっていた。Comparative Example 3-1 A polymer solution was synthesized and an adhesive solution was prepared in the same manner as in Example 3 (3-1) and (3-2). (3-3) and (3-4) of Example 3 except that no reinforcing fibrous filler was added to this adhesive solution.
A pressure-sensitive adhesive layer forming liquid was prepared and a pressure-sensitive adhesive sheet was prepared in the same manner as in. For this pressure-sensitive adhesive sheet, (1
A reinforcing property test was conducted in the same manner as in (4). As a result, at the location where the human body was stuck, due to insufficient cohesive strength of the pressure sensitive adhesive, slippage of the pressure sensitive adhesive and bleeding of the pressure sensitive adhesive around the sample were observed. After the sample was peeled off, the adhesive remained on the skin of the human body and became dirty.

比較例３−２ 実施例３の（３−１）と同様にして、ポリマー溶液を
合成した。このポリマー溶液（Tg低下剤および補強性繊
維質充填剤が加えられていない:Tgは約−67℃）につい
て、実施例１の（１−５）と同様の方法により、粘着剤
の薬剤含有試験を行った。薬剤結晶が析出しない最大部
数は14重量部であった。この数値を、薬剤最大含有量と
して表１に示す。Comparative Example 3-2 A polymer solution was synthesized in the same manner as in Example 3 (3-1). With respect to this polymer solution (Tg lowering agent and reinforcing fibrous filler were not added: Tg was about -67 ° C), a drug content test of an adhesive was conducted by the same method as in (1-5) of Example 1. I went. The maximum number of parts in which drug crystals did not precipitate was 14 parts by weight. This numerical value is shown in Table 1 as the maximum drug content.

比較例３−３ 実施例３の（３−１）と同様にして、ポリマー溶液を
合成した。このポリマー溶液について、実施例１の（１
−６）と同様の方法により、比較例３−２で算出された
薬剤最大含有量を参照して、粘着剤の薬剤放出性試験を
行った。抽出された薬剤量の割合は58％であった。その
結果を表２に示す。Comparative Example 3-3 A polymer solution was synthesized in the same manner as in (3-1) of Example 3. Regarding this polymer solution, (1 in Example 1)
By the same method as in (6), a drug release test of the pressure-sensitive adhesive was performed with reference to the maximum drug content calculated in Comparative Example 3-2. The ratio of the extracted drug amount was 58%. The results are shown in Table 2.

比較例３−４ 実施例３の（３−１）および（３−２）と同様にし
て、ポリマー溶液を合成しそして粘着剤溶液を調製し
た。この粘着剤溶液に補強性繊維質充填剤が加えなかっ
たこと以外は、実施例３の（３−３）および（３−４）
と同様にして、粘着剤層形成液を調製しそして粘着シー
トを作製した。この粘着シートに対し、実施例１の（１
−７）および（１−８）と同様の方法により、それぞれ
粘着剤層の保持力値（Ｈ）および粘着力値（Ｆ）を測定
しそしてH/Fの値を算出した。保持力値は102（秒）、粘
着力値は360〜715（g/25mm）であり、そしてH/Fは0.28
であった。粘着力値にバラツキが認められるのは、粘着
剤層の凝集破壊傾向のためである。また、この粘着力試
験で引きはがしがなされた後の粘着剤の凝集破壊状況に
ついて目視観察したところ、極めて僅かではあるもの
の、粘着剤の凝集破壊が認められた。これらの結果を表
３に示す。Comparative Example 3-4 A polymer solution was synthesized and a pressure-sensitive adhesive solution was prepared in the same manner as in (3-1) and (3-2) of Example 3. (3-3) and (3-4) of Example 3 except that no reinforcing fibrous filler was added to this adhesive solution.
A pressure-sensitive adhesive layer forming liquid was prepared and a pressure-sensitive adhesive sheet was prepared in the same manner as in. For this pressure-sensitive adhesive sheet, (1
By the same method as -7) and (1-8), the coercive force value (H) and the cohesive force value (F) of the adhesive layer were measured, and the H / F value was calculated. Holding force value is 102 (sec), adhesive force value is 360-715 (g / 25mm), and H / F is 0.28
Met. The variation in the adhesive strength value is recognized because of the tendency of the adhesive layer to undergo cohesive failure. In addition, the state of cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive after being peeled off in this pressure-sensitive adhesive strength test was visually observed, but cohesive failure of the pressure-sensitive adhesive was recognized, although it was very slight. Table 3 shows the results.

実施例および比較例から明らかなように、本発明の貼
付剤は、粘着剤層に補強性繊維質充填剤を含有するた
め、粘着性と凝集性のバランスに優れている。このこと
は、貼付剤の粘着力値（Ｆ）が200g以上であると共に、
保持力値（Ｈ）と粘着力値（Ｆ）の比:H/F＞0.3秒/gで
あることから、証明される。従って、この貼付剤を人体
に貼付しても粘着剤の滲み出しが少ない。しかも、貼付
剤の剥離後に、人体の皮膚に粘着剤が残留することもな
い。本発明の貼付剤は、さらに、ガラス転移温度（Tg）
が−71℃以下の粘着剤で粘着剤層が構成されるため、多
量の薬剤が粘着剤層に含有され得るうえに、薬剤の放出
性に優れている。 As is clear from the examples and comparative examples, the patch of the present invention contains a reinforcing fibrous filler in the pressure-sensitive adhesive layer, and therefore has an excellent balance between tackiness and cohesiveness. This means that the adhesive strength value (F) of the patch is 200 g or more,
It is proved from the ratio of holding force value (H) to adhesive force value (F): H / F> 0.3 sec / g. Therefore, even if this patch is applied to a human body, the exudation of the adhesive is small. Moreover, the adhesive does not remain on the skin of the human body after the patch is peeled off. The patch of the present invention further has a glass transition temperature (Tg)
Since the pressure-sensitive adhesive layer is composed of a pressure-sensitive adhesive having a temperature of −71 ° C. or less, a large amount of the drug can be contained in the pressure-sensitive adhesive layer and the drug release is excellent.

粘着剤層に補強性繊維質充填剤を含有しない貼付剤
は、粘着性と凝集性のバランスが悪く、その粘着力は20
0g以上であるものの、保持力値（Ｈ）と粘着力値（Ｆ）
の比:H/F≦0.3秒/gである。従って、この貼付剤を人体
に貼付すると、その周辺部に粘着剤が滲み出し、貼付剤
が著しくずれる。また、貼付剤を剥離後には、人体の皮
膚に粘着剤が残留し、汚れとなる。ガラス転移温度（T
g）が−71℃を越える粘着剤で粘着剤層が構成される貼
付剤は、粘着剤層に多量の薬剤を含有し得ない。しか
も、粘着剤層からの薬剤の放出性にも劣る。An adhesive patch that does not contain a reinforcing fiber filler in the adhesive layer has a poor balance between adhesiveness and cohesiveness, and its adhesive strength is 20
Retention force value (H) and adhesive force value (F) even though it is 0 g or more
Ratio: H / F ≦ 0.3 sec / g. Therefore, when this patch is applied to a human body, the adhesive oozes out to the peripheral portion, and the patch remarkably shifts. Moreover, after peeling off the patch, the adhesive remains on the skin of the human body and becomes dirty. Glass transition temperature (T
A patch having a pressure-sensitive adhesive layer composed of a pressure-sensitive adhesive whose g) exceeds -71 ° C cannot contain a large amount of drug in the pressure-sensitive adhesive layer. Moreover, the release of the drug from the adhesive layer is also poor.

（発明の効果） 本発明の貼付剤は、このように、粘着剤として、ガラ
ス転移温度（Tg）が−71℃以下である新規なアクリル酸
エステル系ポリマーを用いているため、粘着剤層に多量
の薬剤が溶解され、そして薬剤の放出性も高い。しか
も、この貼付剤は、粘着剤層に補強性繊維質充填剤を含
有するため、粘着性と凝集性のバランスに優れている。
従って、この貼付剤を用いれば、薬効が高まるために薬
剤の利用効率が増大する。１つの貼付剤に多量の薬剤が
含有され得るため、経済的でもある。さらに、この貼付
剤を人体の皮膚に貼付しても、粘着剤の滲み出しや貼付
剤のずれが少ない。皮膚を屈伸しても、貼付剤がずれる
こともない。貼付剤の剥離後に、粘着剤が皮膚に残留す
ることもない。従って、この貼付剤によれば、患者は、
痛みや不快感を感じることがなくなる。貼付剤中の粘着
剤のTg値と、補強性繊維質充填剤とを組合せることによ
り、粘着剤の素材として用いられる物質の選択範囲も広
げられる。(Effect of the invention) In the patch of the present invention, since the novel acrylic acid ester-based polymer having a glass transition temperature (Tg) of −71 ° C. or less is used as the pressure-sensitive adhesive, the pressure-sensitive adhesive layer is A large amount of the drug is dissolved, and the drug is highly released. Moreover, since this patch contains a reinforcing fibrous filler in the pressure-sensitive adhesive layer, it has an excellent balance of tackiness and cohesiveness.
Therefore, if this patch is used, the drug efficacy is increased and the drug utilization efficiency is increased. It is economical because a large amount of drug can be contained in one patch. Furthermore, even when the patch is applied to the skin of the human body, the exudation of the adhesive and the displacement of the patch are small. Even if the skin is bent or stretched, the patch will not be displaced. The adhesive does not remain on the skin after peeling the patch. Therefore, according to this patch, the patient
No pain or discomfort. By combining the Tg value of the pressure-sensitive adhesive in the patch and the reinforcing fibrous filler, the selection range of the substance used as the material of the pressure-sensitive adhesive can be expanded.

Claims (1)

(57)【特許請求の範囲】(57) [Claims] 【請求項１】裏打支持体層と粘着剤層とを有する貼付剤
において、 該粘着剤層は、ガラス転移温度（Tg）が−71℃以下であ
る粘着剤、補強性繊維質充填剤、および薬剤を含有し、
該粘着剤は（メタ）アクリル酸エステルポリマーから主
として構成され、該粘着剤層の保持力値（Ｈ）および粘
着力値（Ｆ）は以下のａ式およびｂ式の関係を満足する
貼付剤。 H/F＞0.3（秒/g） …ａ Ｆ＞200（ｇ） …ｂ1. A patch having a backing support layer and a pressure-sensitive adhesive layer, wherein the pressure-sensitive adhesive layer has a glass transition temperature (Tg) of -71 ° C. or less, a reinforcing fibrous filler, and Contains the drug,
The adhesive is mainly composed of a (meth) acrylic acid ester polymer, and the adhesive strength value (H) and the adhesive strength value (F) of the adhesive layer satisfy the following a formula and b formula. H / F> 0.3 (sec / g)… a F> 200 (g)… b