JP2023552633A - Use of paraffinic light oil - Google Patents
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Abstract
微生物増殖を低減させるための燃料組成物におけるパラフィン系軽油の使用。本発明は、ディーゼル燃料、加熱油、航空燃料、船舶燃料などを含む、広範囲の燃料組成物に関連する。【選択図】図１Use of paraffinic gas oil in fuel compositions to reduce microbial growth. The present invention relates to a wide variety of fuel compositions, including diesel fuel, heating oil, aviation fuel, marine fuel, and the like. [Selection diagram] Figure 1
Description
本発明は、微生物増殖を低減させるための燃料組成物におけるパラフィン系軽油の使用に関する。 The present invention relates to the use of paraffinic gas oils in fuel compositions to reduce microbial growth.
燃料タンク及び分配システムは、微生物が繁殖し得る環境を提供する。燃料系における腐敗及び腐食性炭化水素利用微生物の３つの主なタイプ、即ち、細菌、酵母及びカビがあり、後者の２つは、多くの場合、真菌と呼ばれる。微生物は遍在しており、流通網内の任意の点で燃料に感染し得、燃料と関連付けられた水／水相中で生存及び増殖し、燃料／水界面にわたってそれらの栄養素を引き出す（ほとんどの栄養素は水溶液中で細胞に拡散する）。微生物は、実質的な量の炭素、水素、硫黄、窒素及びリンなどの元素、微量の他の元素並びにある形態の酸素を必要とする。微生物増殖の速度及びタイプは、水相ｐＨ、酸素利用可能性、周囲温度、栄養素利用可能性などの因子に依存する。最適な増殖は、１５℃～４０℃の温度範囲及び中性／わずかに酸性のｐＨにおいて達成される。これらの条件のほとんどは、燃料タンク及び分配システムにおいて満たされ、それによって、微生物増殖のための理想的な環境を提供する。１つの主要な要因としての水は、状況を悪化させ、凝縮効果、タンク屋根の漏れ、不十分な維持管理などのために完全に根絶することができない。したがって、燃料貯蔵システムは、決して無菌ではなく、少なくとも、その目的は、良好な維持管理の実践の採用によって微生物増殖を許容可能なレベルに制限することである。 Fuel tanks and distribution systems provide an environment in which microorganisms can grow. There are three main types of spoilage and corrosive hydrocarbon-utilizing microorganisms in fuel systems: bacteria, yeasts and molds, the latter two often referred to as fungi. Microorganisms are ubiquitous and can infect fuels at any point in the distribution chain, survive and multiply in the water/aqueous phase associated with the fuel, and extract their nutrients across the fuel/water interface (mostly nutrients diffuse into cells in aqueous solution). Microorganisms require substantial amounts of elements such as carbon, hydrogen, sulfur, nitrogen and phosphorous, trace amounts of other elements and some forms of oxygen. The rate and type of microbial growth depends on factors such as aqueous phase pH, oxygen availability, ambient temperature, and nutrient availability. Optimal growth is achieved in a temperature range of 15°C to 40°C and at a neutral/slightly acidic pH. Most of these conditions are met in the fuel tank and distribution system, thereby providing an ideal environment for microbial growth. Water as one major factor worsens the situation and cannot be completely eradicated due to condensation effects, tank roof leaks, poor maintenance, etc. Therefore, fuel storage systems are by no means sterile, and at the very least, the goal is to limit microbial growth to acceptable levels through the adoption of good maintenance practices.
燃料系における微生物増殖のいくつかの望ましくない結果が存在する。かかる結果の１つは、微生物によって引き起こされるか又は促進される腐食である、微生物誘発腐食（Microbially Induced Corrosion、ＭＩＣ）である。 There are several undesirable consequences of microbial growth in fuel systems. One such result is Microbially Induced Corrosion (MIC), which is corrosion caused or accelerated by microorganisms.
微生物細胞は、浮遊性（燃料中に浮遊／泳いでいる単細胞）又は固着性（表面に付着している）の形態で存在し得る。バイオフィルムは、微生物（主に細菌）の集まりが表面に不可逆的に付着し、粘液性の細胞外バイオポリマーを排出し始めるときに形成される。バイオフィルムは、微生物相互作用を増強し、栄養素へのより多くのアクセス、環境安定性、ウイルス及び殺生物剤からの保護を与える。これらの微生物群集は、燃料貯蔵タンクの側壁及び底部に付着して、微生物誘発腐食（ＭＩＣ）を引き起こす可能性がある。 Microbial cells can exist in planktonic (single cells floating/swimming in the fuel) or sessile (attached to surfaces) form. Biofilms are formed when a collection of microorganisms (mainly bacteria) irreversibly adhere to a surface and begin to excrete slimy extracellular biopolymers. Biofilms enhance microbial interactions and provide greater access to nutrients, environmental stability, and protection from viruses and biocides. These microbial communities can adhere to the side walls and bottom of fuel storage tanks, causing microbial induced corrosion (MIC).
ＭＩＣは、微生物増殖の最も深刻な結果のうちの１つである。好気性菌は、有機酸を生成し、酸素供給を枯渇させ、その周りに酸素欠乏ゾーンを作り出す。酸素勾配が発生し、陽極腐食ピットの形成を引き起こす。硫酸還元細菌（Sulphate Reducing Bacteria、ＳＲＢ）は、Ｈ２Ｓ、ＨＳ及びＳ２を生成することによってこの腐食を増加させることができ、これらは全て鋼に対して非常に攻撃的である。 MIC is one of the most serious consequences of microbial growth. Aerobic bacteria produce organic acids, deplete the oxygen supply, and create an oxygen-deficient zone around them. An oxygen gradient develops, causing the formation of anodic corrosion pits. Sulphate Reducing Bacteria (SRB) can increase this corrosion by producing H2S , HS and S2 , all of which are highly aggressive to steel.
燃料系における微生物増殖の他の結果は、フィルタ、バルブ及びパイプラインの閉塞、ポンプ摩耗の増加、並びに安定な水の濁り及びコアレッサーの無力化を引き起こし得る生物界面活性剤の生成である。特に、真菌は、車両燃料系におけるフィルタ閉塞に関与している。燃料フィルタの目詰まりは、多くの場合、カビの増殖によって引き起こされ、燃料／水界面における菌糸（真菌の長いフィラメント）のマットとして現れる。製品品質の損失、悪臭、曇り及び変色、並びに注入器汚損もまた、微生物増殖の望ましくない結果であり得る。 Other consequences of microbial growth in the fuel system are blockage of filters, valves, and pipelines, increased pump wear, and the production of biosurfactants that can cause stable water turbidity and coalescer ineffectiveness. In particular, fungi have been implicated in filter blockages in vehicle fuel systems. Fuel filter clogging is often caused by mold growth, which appears as a mat of hyphae (long filaments of fungi) at the fuel/water interface. Loss of product quality, malodor, cloudiness and discoloration, and syringe fouling can also be undesirable consequences of microbial growth.
バイオ燃料（例えば、ＦＡＭＥ）は、温室効果ガス排出の低減目標を満たすために化石燃料の代替の役割を果たすことができる。世界的に、多くの国が、バイオ燃料の要求を確立しているか、又は開発しており、いくつかの国（例えば、インドネシア）は、Ｂ３０（３０％バイオ燃料）を導入しており、これは、現在のＥＵの要求レベルＢ７をはるかに上回る。しかしながら、バイオディーゼル及びそのブレンドは、特にＥＵ規定レベルで、従来の炭化水素ディーゼルよりも微生物増殖を受けやすいことが十分に確立されている。ここで引用された理由は、ＦＡＭＥが微生物にとって消化が容易であり、従来のディーゼルよりも吸湿性が高く、より多くの自由水同伴をもたらすためである。 Biofuels (eg, FAME) can serve as an alternative to fossil fuels to meet greenhouse gas emissions reduction goals. Globally, many countries have established or are developing biofuel requirements, and some countries (e.g. Indonesia) have introduced B30 (30% biofuel) and this far exceeds the current EU requirement level B7. However, it is well established that biodiesel and blends thereof are more susceptible to microbial growth than conventional hydrocarbon diesel, especially at EU regulatory levels. The reasons cited here are that FAME is easier for microorganisms to digest and is more hygroscopic than conventional diesel, resulting in more free water entrainment.
ガス・ツー・リキッド（gas-to-liquid、ＧＴＬ）技術は、現在、天然ガス－最もクリーンに燃焼する化石燃料－からのＣＨ４／メタンを、別様に原油から作製される高品質の液体燃料製品に変換する。ＧＴＬ燃料は、従来のディーゼル車両における局所的な排出を低減することに役立ち得る。ＧＴＬ燃料はまた、他の用途、例えば、従来の船舶用ディーゼルエンジンにおいて、内陸水路船舶中の合成船舶用燃料としての用途を有する。ＧＴＬ燃料は、そのごくわずかな芳香族含有量及び単純な構造（完全に飽和している）のために従来のディーゼルよりも生分解性であるが、従来のディーゼルよりも微生物増殖を受けやすい可能性があることが既知である。微生物増殖に関する燃料の取り扱い及び貯蔵条件は、燃料補給中及びバンカー船上でタンク内側に水が存在する可能性があるため、道路用途よりも内陸水路船舶の方が更に厳しいと考えられる。 Gas-to-liquid (GTL) technology currently converts CH4 /methane from natural gas - the cleanest burning fossil fuel - into a high-quality liquid, which is otherwise made from crude oil. Convert into fuel products. GTL fuel can help reduce local emissions in conventional diesel vehicles. GTL fuel also has other uses, such as in conventional marine diesel engines and as a synthetic marine fuel in inland waterway vessels. GTL fuel is more biodegradable than conventional diesel due to its negligible aromatic content and simple structure (fully saturated), but may be more susceptible to microbial growth than conventional diesel. It is known that there is a Fuel handling and storage conditions with respect to microbial growth are considered to be more stringent for inland waterway vessels than for road applications due to the potential for water to be present inside the tanks during refueling and onboard bunker vessels.
過去において、燃料及び燃料系中の微生物による腐敗事故を解決する試みがなされてきた。現在、殺生物剤及び菌剤などの化学的処理は、良好な維持管理、沈降、濾過、遠心分離及び熱処理などの物理的制御方法と併せて、燃料系における微生物増殖を制御及び排除するために使用される。 In the past, attempts have been made to solve microbial spoilage incidents in fuels and fuel systems. Currently, chemical treatments such as biocides and fungicides, along with physical control methods such as good maintenance, sedimentation, filtration, centrifugation and heat treatment, are used to control and eliminate microbial growth in fuel systems. used.
残念なことに、化学処理は、それらの性質により有毒であり、それらの取り扱いは、深刻な健康、安全性及び環境問題を提示する。一般的に使用されるイソチアゾリノン化学構造は、例えば、皮膚増感剤である。更に、化学処理後に廃棄バイオマスを処分する必要があり、これは時間がかかり、高価であり得る。 Unfortunately, chemical treatments are toxic by their nature and their handling presents serious health, safety and environmental concerns. Commonly used isothiazolinone chemistries are, for example, skin sensitizers. Additionally, waste biomass needs to be disposed of after chemical treatment, which can be time consuming and expensive.
したがって、燃料及び燃料系における微生物増殖を低減する代替的な方法を提供することが望ましい。 Therefore, it is desirable to provide alternative methods of reducing microbial growth in fuels and fuel systems.
本発明によれば、微生物増殖を低減させるための燃料組成物におけるパラフィン系軽油の使用が提供される。 According to the present invention, there is provided the use of paraffinic gas oil in a fuel composition for reducing microbial growth.
本発明の別の態様によれば、燃料組成物中の微生物増殖を低減させる方法が提供され、方法は、パラフィン系軽油を上記燃料組成物に導入する工程を含む。 According to another aspect of the invention, a method of reducing microbial growth in a fuel composition is provided, the method comprising introducing paraffinic gas oil into the fuel composition.
驚くべきことに、本明細書において説明されたパラフィン系軽油の使用は、パラフィン系軽油が添加される燃料組成物中の微生物増殖を低減させ得ることが見出された。したがって、本発明は、広範囲の燃料組成物における微生物腐敗事象の低減につながる可能性がある。 It has surprisingly been found that the use of paraffinic gas oils as described herein can reduce microbial growth in fuel compositions to which the paraffinic gas oils are added. Therefore, the present invention may lead to reductions in microbial spoilage events in a wide range of fuel compositions.
本明細書で使用される場合、燃料組成物中の微生物増殖を低減させるために、燃料組成物中のパラフィン系軽油の使用が提供される。 As used herein, provided is the use of paraffinic gas oil in a fuel composition to reduce microbial growth in the fuel composition.
本発明のこの態様の文脈において、「微生物増殖を低減する」という用語は、微生物増殖における任意の程度の低減を包含する。微生物増殖は、以下の実施例内で説明されるバイオマス法などの任意の好適な方法によって測定され得る。微生物増殖における低減は、パラフィン系軽油を含有しない類似の燃料配合物における微生物増殖と比較して、特に燃料組成物が燃料タンク内で貯蔵される期間、例えば、最大１２週間の期間の間、１０％以上、好ましくは、２０％以上、より好ましくは、５０％以上、特に、７０％以上の段階であり得る。本明細書で使用される場合、「微生物増殖を低減させる」という用語はまた、まず微生物増殖の防止も包含する。 In the context of this aspect of the invention, the term "reducing microbial growth" encompasses any degree of reduction in microbial growth. Microbial growth may be measured by any suitable method, such as the biomass method described in the Examples below. The reduction in microbial growth compared to microbial growth in similar fuel formulations that do not contain paraffinic gas oils is particularly significant during the period that the fuel composition is stored in the fuel tank, e.g., up to 12 weeks. % or more, preferably 20% or more, more preferably 50% or more, especially 70% or more. As used herein, the term "reducing microbial growth" also encompasses the prevention of microbial growth in the first place.
本発明は、ディーゼル燃料、加熱油、航空燃料、船舶燃料、及びこれらの混合物などの広範囲の燃料用途に関連する。好ましい燃料用途としては、ディーゼル燃料及び航空燃料が挙げられる。 The present invention relates to a wide range of fuel applications such as diesel fuel, heating oil, aviation fuel, marine fuel, and mixtures thereof. Preferred fuel applications include diesel fuel and aviation fuel.
本明細書における第１の必須成分は、パラフィン系軽油である。本発明における使用に好適なパラフィン系軽油は、燃料組成物、特に、ディーゼル燃料組成物での使用に好適である限り、任意の好適な供給源から誘導することができる。 The first essential component herein is paraffinic light oil. Paraffinic gas oils suitable for use in the present invention may be derived from any suitable source so long as they are suitable for use in fuel compositions, particularly diesel fuel compositions.
好適なパラフィン系軽油としては、例えば、フィッシャー・トロプシュ由来軽油、及び水素化植物油（hydrogenated vegetable oil、ＨＶＯ）由来軽油、並びにこれらの混合物が挙げられる。 Suitable paraffinic gas oils include, for example, Fischer-Tropsch derived gas oils and hydrogenated vegetable oil (HVO) derived gas oils, and mixtures thereof.
本明細書で使用するのに好ましいパラフィン系軽油は、フィッシャー・トロプシュ由来軽油燃料である。フィッシャー・トロプシュ由来軽油のパラフィン性は、それを含有するディーゼル燃料組成物が、従来のディーゼルと比較して高いセタン価を有することを意味する。 Preferred paraffinic gas oils for use herein are Fischer-Tropsch derived gas oil fuels. The paraffinic nature of Fischer-Tropsch derived gas oil means that diesel fuel compositions containing it have a high cetane number compared to conventional diesel.
フィッシャー・トロプシュ由来軽油は、本明細書で使用するのに好ましいパラフィン系軽油であるが、本明細書で使用する場合の「パラフィン系軽油」という用語は、植物油の水素化処理（hydrotreating of vegetable oil、ＨＶＯ）から誘導されるパラフィン系軽油も含む。ＨＶＯプロセスは、油精製技術に基づく。このプロセスでは、水素を使用してトリグリセリド植物油分子から酸素を除去し、トリグリセリドを３つの別々の鎖に分割してパラフィン系炭化水素を生成する。 Although Fischer-Tropsch derived gas oils are the preferred paraffinic gas oils for use herein, the term "paraffinic gas oils" as used herein refers to hydrotreating of vegetable oils. , HVO). The HVO process is based on oil refining technology. This process uses hydrogen to remove oxygen from triglyceride vegetable oil molecules and split the triglycerides into three separate chains to produce paraffinic hydrocarbons.
存在する場合、パラフィン系軽油（即ち、フィッシャー・トロプシュ由来軽油、水素化植物油由来軽油）は、好ましくは少なくとも９５％ｗ／ｗ、より好ましくは少なくとも９８％ｗ／ｗ、更により好ましくは少なくとも９９．５％ｗ／ｗ、最も好ましくは最大１００％ｗ／ｗのパラフィン系成分、好ましくは、イソ及びノーマルパラフィン、好ましくは８０％ｗ／ｗ以上のイソパラフィンを含むイソ及びノーマルパラフィンからなる。 If present, the paraffinic gas oil (i.e., Fischer-Tropsch derived gas oil, hydrogenated vegetable oil derived gas oil) is preferably at least 95% w/w, more preferably at least 98% w/w, even more preferably at least 99% w/w. It consists of iso and normal paraffins with 5% w/w, most preferably up to 100% w/w of paraffinic components, preferably iso and normal paraffins, preferably 80% w/w or more of isoparaffins.
「フィッシャー・トロプシュ由来」とは、燃料又は基油が、フィッシャー・トロプシュ縮合プロセスの合成生成物であるか、又はそれから誘導されることを意味する。「非フィッシャー・トロプシュ由来」という用語は、それに応じて解釈され得る。フィッシャー・トロプシュ由来燃料は、ＧＴＬ（gas-to-liquid）燃料と称されることもある。 "Fischer-Tropsch derived" means that the fuel or base oil is a synthetic product of or is derived from a Fischer-Tropsch condensation process. The term "non-Fischer-Tropsch derived" may be interpreted accordingly. Fischer-Tropsch derived fuel is sometimes referred to as GTL (gas-to-liquid) fuel.
フィッシャー・トロプシュ反応は、一酸化炭素及び水素をより長鎖の、通常はパラフィン系の炭化水素に変換する、即ち、
適切な触媒の存在下、典型的には高温（例えば、１２５～３００℃、好ましくは１７５～２５０℃）及び／又は高圧（例えば、５～１００バール、好ましくは１２～５０バール）で、ｎ（ＣＯ＋２Ｈ２）＝（－ＣＨ２－）ｎ＋ｎＨ２Ｏ＋熱を行う。所望であれば、２：１以外の水素：一酸化炭素比を用いてもよい。
The Fischer-Tropsch reaction converts carbon monoxide and hydrogen into longer chain, usually paraffinic hydrocarbons, i.e.
n( CO+2H 2 )=(-CH 2 -) n +nH 2 O+heat. Hydrogen:carbon monoxide ratios other than 2:1 may be used if desired.
一酸化炭素及び水素自体は、有機又は無機、天然源又は合成源、典型的には天然ガス又は有機的に誘導されたメタンのいずれかから誘導することができる。より最近では、より持続可能な供給源を含む、他の供給源から一酸化炭素及び水素を誘導するための技術が調査され、使用されている。例えば、二酸化炭素及び水から出発して、典型的には、持続可能な供給源からの電気を使用して、水を電気分解して、遊離水素を生み出すことができる。この水素は、「逆水シフト反応」において二酸化炭素と反応して、一酸化炭素源を生み出すことができる。この一酸化炭素は、次いで、典型的なフィッシャー・トロプシュ合成プロセスにおいて残りの水素と反応させることができる。電気分解の使用のために、これらの製造プロセスのいくつかは、「Ｐｏｗｅｒ－ｔｏ－ｌｉｑｕｉｄｓ」と称される。 The carbon monoxide and hydrogen themselves can be derived from either organic or inorganic, natural or synthetic sources, typically natural gas or organically derived methane. More recently, techniques for deriving carbon monoxide and hydrogen from other sources, including more sustainable sources, have been investigated and used. For example, starting from carbon dioxide and water, the water can be electrolyzed to produce free hydrogen, typically using electricity from sustainable sources. This hydrogen can react with carbon dioxide in a "reverse water shift reaction" to produce a source of carbon monoxide. This carbon monoxide can then be reacted with remaining hydrogen in a typical Fischer-Tropsch synthesis process. Due to the use of electrolysis, some of these manufacturing processes are referred to as "power-to-liquids."
軽油、灯油燃料及び基油生成物は、フィッシャー・トロプシュ反応から直接、又は例えば、フィッシャー・トロプシュ合成生成物の分別によって、若しくは水素化処理されたフィッシャー・トロプシュ合成生成物から間接的に得ることができる。水素化処理は、沸点範囲を調整するための水素化分解（例えば、英国特許第２０７７２８９号及び欧州特許第０１４７８７３号参照）及び／又は分岐パラフィンの割合を増加させることによって低温流動性を改善することができる水素化異性化を伴うことができる。欧州特許第０５８３８３６号には、フィッシャー・トロプシュ合成生成物を最初に、実質的に異性化又は水素化分解（これはオレフィン及び酸素含有成分を水素化する）を受けないような条件下で水素化転化に供し、次いで、得られた生成物の少なくとも一部を、水素化分解及び異性化が起こって実質的にパラフィン系の炭化水素燃料又は油が得られるような条件下で水素化転化する、２段階水素化処理方法が記載されている。所望のディーゼル燃料留分は、その後、例えば、蒸留によって単離してもよい。 Gas oils, kerosene fuels and base oil products can be obtained directly from the Fischer-Tropsch reaction or indirectly, for example by fractionation of Fischer-Tropsch synthesis products or from hydrotreated Fischer-Tropsch synthesis products. can. Hydrotreating involves hydrocracking to adjust the boiling range (see, for example, UK Patent No. 2077289 and European Patent No. 0147873) and/or to improve cold flow properties by increasing the proportion of branched paraffins. can be accompanied by hydroisomerization. EP 0 583 836 discloses that the Fischer-Tropsch synthesis product is first hydrogenated under conditions such that it does not undergo substantial isomerization or hydrocracking (which hydrogenates the olefins and oxygen-containing components). and then hydroconverting at least a portion of the resulting product under conditions such that hydrocracking and isomerization occur to yield a substantially paraffinic hydrocarbon fuel or oil. A two-stage hydrotreating process is described. The desired diesel fuel fraction may then be isolated, for example, by distillation.
他の合成後処理、例えば、重合、アルキル化、蒸留、分解－脱炭酸、異性化及び水素化改質を用いて、例えば、米国特許第４１２５５６６（Ａ）号及び米国特許第４４７８９５５（Ａ）号に記載されているように、フィッシャー・トロプシュ縮合生成物の特性を改変してもよい。 Other post-synthetic treatments, such as polymerization, alkylation, distillation, cracking-decarboxylation, isomerization and hydroreforming, are used, for example, in US Pat. No. 4,125,566(A) and US Pat. The properties of the Fischer-Tropsch condensation product may be modified, as described in .
パラフィン系炭化水素のフィッシャー・トロプシュ合成のための典型的な触媒は、触媒活性成分として、周期表の第ＶＩＩＩ族からの金属、特にルテニウム、鉄、コバルト又はニッケルを含む。好適なこのような触媒は、例えば、欧州特許第０５８３８３６号に記載されている。 Typical catalysts for the Fischer-Tropsch synthesis of paraffinic hydrocarbons contain metals from group VIII of the periodic table, in particular ruthenium, iron, cobalt or nickel, as catalytically active components. Suitable such catalysts are described, for example, in EP 0 583 836.
フィッシャー・トロプシュベースのプロセスの例は、ｖａｎ ｄｅｒ Ｂｕｒｇｔらの「Ｔｈｅ Ｓｈｅｌｌ Ｍｉｄｄｌｅ Ｄｉｓｔｉｌｌａｔｅ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ Ｐｒｏｃｅｓｓ」（上記参照）に記載されているＳＭＤＳ（Ｓｈｅｌｌ Ｍｉｄｄｌｅ Ｄｉｓｔｉｌｌａｔｅ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ：Ｓｈｅｌｌ中間留分合成）である。このプロセス（Ｓｈｅｌｌ「Ｇａｓ－ｔｏ－Ｌｉｑｕｉｄ」又は「ＧＴＬ」技術とも称されることもある）は、天然ガス（主にメタン）由来合成ガスを重質長鎖炭化水素（パラフィン）ワックスに変換することによって、ディーゼル範囲の生成物を生成し、次いで水素化変換及び分別して、液体輸送燃料並びに軽油及び灯油などの他の燃料を生成することができる。触媒変換ステップのために固定床反応器を利用するＳＭＤＳプロセスのバージョンは、現在、マレーシアのＢｉｎｔｕｌｕ及びカタールのＲａｓ ＬａｆｆａｎのＰｅａｒｌ ＧＴＬにおいて使用されている。ＳＭＤＳプロセスにより調製された灯油及び（ガス）油は、例えば、Ｒｏｙａｌ Ｄｕｔｃｈ／Ｓｈｅｌｌ Ｇｒｏｕｐ ｏｆ Ｃｏｍｐａｎｉｅｓから市販されている。 An example of a Fischer-Tropsch based process is the Shell Middle Distillate Synthesis (SMDS) described in van der Burgt et al., "The Shell Middle Distillate Synthesis Process" (see above). ell middle distillate synthesis). This process (sometimes referred to as Shell "Gas-to-Liquid" or "GTL" technology) converts natural gas (primarily methane)-derived syngas into heavy long-chain hydrocarbon (paraffin) waxes. This produces diesel range products that can then be hydroconverted and fractionated to produce liquid transportation fuels and other fuels such as gas oil and kerosene. A version of the SMDS process that utilizes a fixed bed reactor for the catalytic conversion step is currently used at Pearl GTL in Bintulu, Malaysia and Ras Laffan, Qatar. Kerosene and (gas) oil prepared by the SMDS process are commercially available, for example, from Royal Dutch/Shell Group of Companies.
フィッシャー・トロプシュプロセスにより、フィッシャー・トロプシュ由来軽油は、硫黄及び窒素を本質的に含まないか、又は検出できないレベルで含む。これらのヘテロ原子を含有する化合物は、フィッシャー・トロプシュ触媒にとっての毒として作用する傾向があるので、合成ガス供給物から除去される。更に、通常運用されるプロセスは、芳香族成分を全く生成しないか、又は実質的に生成しない。 Due to the Fischer-Tropsch process, Fischer-Tropsch derived gas oils are essentially free or contain undetectable levels of sulfur and nitrogen. Compounds containing these heteroatoms tend to act as poisons to the Fischer-Tropsch catalyst and are therefore removed from the syngas feed. Furthermore, normally operated processes produce no or substantially no aromatic components.
例えば、フィッシャー・トロプシュ軽油の芳香族含有量は、例えば、ＡＳＴＭ Ｄ４６２９によって測定して、典型的には１％ｗ／ｗ未満、好ましくは０．５％ｗ／ｗ未満、より好ましくは０．１％ｗ／ｗ未満である。 For example, the aromatic content of Fischer-Tropsch gas oil is typically less than 1% w/w, preferably less than 0.5% w/w, more preferably 0.1% w/w, as measured by, e.g., ASTM D4629. %w/w.
一般的に言えば、フィッシャー・トロプシュ由来燃料は、例えば、石油由来燃料と比較して、極性成分、特に極性界面活性剤のレベルが比較的低い。これは、消泡及び曇り除去性能の改善に寄与し得ると考えられる。このような極性成分としては、例えば、含酸素添加物、並びに硫黄及び窒素含有化合物を挙げることができる。フィッシャー・トロプシュ由来燃料中の低レベルの硫黄は、一般に、含酸素添加物及び窒素含有化合物の両方が低レベルであることを示すが、これは、全てが同じ処理プロセスによって除去されるからである。 Generally speaking, Fischer-Tropsch derived fuels have relatively low levels of polar components, particularly polar surfactants, compared to, for example, petroleum derived fuels. It is believed that this may contribute to improving defoaming and fog removal performance. Such polar components can include, for example, oxygen-containing additives and sulfur- and nitrogen-containing compounds. Low levels of sulfur in Fischer-Tropsch derived fuels generally indicate low levels of both oxygenated additives and nitrogenous compounds, as all are removed by the same treatment process. .
本明細書で使用するのに好ましいフィッシャー・トロプシュ由来軽油燃料は、典型的には１６０℃～４００℃の範囲内であり、好ましくは３６０℃以下のＴ９５を有する、石油由来ディーゼルの蒸留範囲と同様の蒸留範囲を有する液体炭化水素中間留分燃料である。また、フィッシャー・トロプシュ由来燃料は、硫黄、窒素及び芳香族のような望ましくない燃料成分が少ない傾向がある。 Preferred Fischer-Tropsch derived gas oil fuels for use herein are typically in the range of 160°C to 400°C, similar to the distillation range of petroleum-derived diesel, preferably having a T95 of 360°C or less. is a liquid hydrocarbon middle distillate fuel with a distillation range of . Fischer-Tropsch derived fuels also tend to be low in undesirable fuel components such as sulfur, nitrogen and aromatics.
本明細書で使用するのに好ましいフィッシャー・トロプシュ由来軽油は、ＥＮ１５９４０規格を満たす。 Preferred Fischer-Tropsch derived gas oils for use herein meet the EN15940 standard.
好ましいフィッシャー・トロプシュ由来軽油燃料は、典型的には、１５℃で、０．７６～０．８０、好ましくは０．７７～０．７９、より好ましくは０．７７５～０．７８５ｇ／ｃｍ３の密度（ＥＮ ＩＳＯ １２１８５によって測定される）を有する。 Preferred Fischer-Tropsch derived gas oil fuels typically have a molecular weight of 0.76 to 0.80, preferably 0.77 to 0.79, more preferably 0.775 to 0.785 g/cm 3 at 15°C. density (measured according to EN ISO 12185).
本明細書で使用するのに好ましいフィッシャー・トロプシュ由来軽油燃料は、セタン価（ＡＳＴＭ Ｄ６１３）が７０より大きく、好適には７０～８５、最も好適には７０～７７である。 Preferred Fischer-Tropsch derived gas oil fuels for use herein have a cetane number (ASTM D613) greater than 70, preferably from 70 to 85, most preferably from 70 to 77.
本明細書で使用するのに好ましいフィッシャー・トロプシュ由来軽油燃料は、２．０ｍｍ２／秒～５．０ｍｍ２／秒、好ましくは２．５ｍｍ２／秒～４．０ｍｍ２／秒の範囲の４０℃での動粘度（ＡＳＴＭ Ｄ４４５に従って測定される）を有する。 Preferred Fischer-Tropsch derived gas oil fuels for use herein are 40 mm 2 /s in the range of 2.0 mm 2 /s to 5.0 mm 2 /s, preferably 2.5 mm 2 /s to 4.0 mm 2 /s. It has a kinematic viscosity (measured according to ASTM D445) at °C.
本明細書で使用するのに好ましいフィッシャー・トロプシュ由来軽油は、５ｐｐｍｗ（重量百万分率）以下、好ましくは２ｐｐｍｗ以下の硫黄含有量（ＡＳＴＭ Ｄ２６２２）を有する。 Preferred Fischer-Tropsch derived gas oils for use herein have a sulfur content (ASTM D2622) of 5 ppmw (parts per million by weight) or less, preferably 2 ppmw or less.
本発明で使用するのに好ましいフィッシャー・トロプシュ由来軽油燃料は、販売するのに好適であり、かつ軽油燃料の特定の特性を必要とする用途で使用される、別個の最終製品として製造されるものである。特にそれは、上述したように、フィッシャー・トロプシュ由来軽油燃料に通常関連する範囲内に入る蒸留範囲を示す。 Preferred Fischer-Tropsch derived gas oil fuels for use in the present invention are those manufactured as a separate end product that is suitable for sale and used in applications requiring specific properties of the gas oil fuel. It is. In particular, it exhibits a distillation range that falls within the range normally associated with Fischer-Tropsch derived gas oil fuels, as discussed above.
本発明で使用される燃料組成物は、２つ以上のフィッシャー・トロプシュ由来軽油燃料などの、２つ以上のパラフィン系軽油の混合物を含み得る。 The fuel composition used in the present invention may include a mixture of two or more paraffinic gas oils, such as two or more Fischer-Tropsch derived gas oil fuels.
本明細書で使用されるフィッシャー・トロプシュ由来成分（即ち、フィッシャー・トロプシュ由来軽油）は、好ましくは、フィッシャー・トロプシュ由来成分の重量で、３％ｗ／ｗ以下、より好ましくは、２％ｗ／ｗ以下、更により好ましくは、１％ｗ／ｗ以下のシクロパラフィン（ナフテン）を含む。 The Fischer-Tropsch-derived component (i.e., Fischer-Tropsch-derived light oil) used herein is preferably 3% w/w or less, more preferably 2% w/w by weight of the Fischer-Tropsch-derived component. w/w, and even more preferably 1% w/w or less of cycloparaffins (naphthenes).
本明細書で使用されるフィッシャー・トロプシュ由来成分（即ち、フィッシャー・トロプシュ由来軽油）は、好ましくは、フィッシャー・トロプシュ由来成分の重量で、１％ｗ／ｗ以下、より好ましくは、０．５％ｗ／ｗ以下のオレフィンを含む。 The Fischer-Tropsch-derived component (i.e., Fischer-Tropsch-derived light oil) used herein is preferably 1% w/w or less, more preferably 0.5% by weight of the Fischer-Tropsch-derived component. Contains less than w/w olefins.
本明細書において使用するために好ましい成分は、清浄剤添加剤であり、これはエンジン内、特に噴射器ノズルなどの燃料噴射システム内の燃焼関連堆積物を除去し、かつ／又はその蓄積を防止するように作用することができる薬剤（好適には、界面活性剤）を意味する。このような材料は、分散剤添加剤と称されることもある。 A preferred component for use herein is a detergent additive, which removes and/or prevents the accumulation of combustion-related deposits within an engine, particularly within a fuel injection system such as an injector nozzle. means an agent (preferably a surfactant) capable of acting to do so. Such materials are sometimes referred to as dispersant additives.
清浄剤含有ディーゼル燃料添加剤は、既知であり、市販されている。好適な清浄剤添加剤の例としては、必ずしも限定されるものではないが、ポリオレフィン置換スクシンイミド又はポリアミンのスクシンイミド、脂肪族アミン、マンニッヒ塩基又はアミン、ポリオレフィン無水マレイン酸、及び四級アンモニウム塩、並びにこれらの混合物が挙げられる。本明細書で使用するのに好ましい清浄剤添加剤は、窒素含有清浄剤である。本明細書で使用するのに特に好ましい清浄剤添加剤は、ポリイソブチレンスクシンイミドなどのポリオレフィン置換スクシンイミドである。 Detergent-containing diesel fuel additives are known and commercially available. Examples of suitable detergent additives include, but are not necessarily limited to, polyolefin-substituted succinimides or succinimides of polyamines, aliphatic amines, Mannich bases or amines, polyolefin maleic anhydrides, and quaternary ammonium salts thereof; A mixture of the following may be mentioned. Preferred detergent additives for use herein are nitrogen-containing detergents. Particularly preferred detergent additives for use herein are polyolefin-substituted succinimides, such as polyisobutylene succinimide.
上に挙げられた清浄剤の多くは、窒素含有清浄剤である。 Many of the cleaners listed above are nitrogen-containing cleaners.
清浄剤添加剤は、好ましくは、燃料組成物全体に基づいて、５ｐｐｍｗ～１００００ｐｐｍｗ、好ましくは、５ｐｐｍｗ～１０００ｐｐｍｗ、より好ましくは、５～５００ｐｐｍｗの範囲、更により好ましくは、５～１００ｐｐｍｗの範囲内にある活性物質清浄剤のレベルで燃料組成物中に存在する。 The detergent additive preferably ranges from 5 ppmw to 10000 ppmw, preferably from 5 ppmw to 1000 ppmw, more preferably from 5 to 500 ppmw, even more preferably from 5 to 100 ppmw, based on the total fuel composition. Some active detergent levels are present in the fuel composition.
本発明の一実施形態では、清浄剤添加剤は、１つ以上の他の添加剤成分をともに有する清浄剤添加剤パッケージの成分である。他の好適な添加剤成分の例は、以下により詳細に提供される。 In one embodiment of the invention, the detergent additive is a component of a detergent additive package together with one or more other additive components. Examples of other suitable additive components are provided in more detail below.
本明細書の燃料組成物の更に好ましい成分は、バイオディーゼル燃料である。バイオディーゼル燃料は、生物学的材料に由来する燃料である。 A further preferred component of the fuel compositions herein is biodiesel fuel. Biodiesel fuel is a fuel derived from biological materials.
バイオディーゼル成分は、好ましくは、本明細書の燃料組成物中に、５％ｖ／ｖ以上、最大５０％ｖ／ｖ、好ましくは、５％ｖ／ｖ～３０％ｖ／ｖのレベル、例えば、７％ｖ／ｖ、１０％ｖ／ｖ、２０％ｖ／ｖ、及び３０％ｖ／ｖのレベルで存在する。 The biodiesel component is preferably present in the fuel compositions herein at a level of 5% v/v or more, up to 50% v/v, preferably from 5% v/v to 30% v/v, e.g. , 7% v/v, 10% v/v, 20% v/v, and 30% v/v.
本発明の一実施形態では、本明細書の燃料組成物は、バイオディーゼル成分（即ち、いわゆる「Ｂ０」燃料）を含まない。 In one embodiment of the invention, the fuel compositions herein do not include a biodiesel component (ie, so-called "B0" fuel).
本明細書で使用するのに好ましいバイオディーゼル成分は、脂肪酸アルキルエステル（fatty acid alkyl ester、ＦＡＡＥ）である。ディーゼル燃料組成物中に脂肪酸アルキルエステル（ＦＡＡＥ）、特に脂肪酸メチルエステル（fatty acid methyl ester、ＦＡＭＥ）を含むことが既知である。好適なＦＡＡＥの例としては、ナタネメチルエステル（rapeseed methyl ester、ＲＭＥ）、パーム油メチルエステル（palm oil methyl ester、ＰＯＭＥ）、及びダイズメチルエステル（soy methyl ester、ＳＭＥ）が挙げられる。ＦＡＡＥは、典型的には生物学的供給源から誘導可能であり、典型的には、燃料生産及び消費プロセスの環境影響を低減するために、又は潤滑性を改善するために含まれている。 A preferred biodiesel component for use herein is fatty acid alkyl ester (FAAE). It is known to include fatty acid alkyl esters (FAAEs), particularly fatty acid methyl esters (FAME), in diesel fuel compositions. Examples of suitable FAAEs include rapeseed methyl ester (RME), palm oil methyl ester (POME), and soy methyl ester (SME). FAAEs are typically derived from biological sources and are typically included to reduce the environmental impact of fuel production and consumption processes or to improve lubricity.
ＦＡＡＥ、そのうちディーゼル燃料の文脈において最も一般的に使用されているものはメチルエステルであり、再生可能なディーゼル燃料（いわゆる「バイオディーゼル」燃料）として既に知られている。それらは長鎖カルボン酸分子（一般に１０～２２個の炭素原子長）を含み、各々が一端に結合したアルコール分子を有する。植物油（リサイクル植物油を含む）及び動物性脂肪（魚油を含む）などの有機的に誘導された油は、アルコール（典型的にはＣ１～Ｃ５アルコール）とのエステル交換プロセスに供して、典型的にはモノアルキル化された対応する脂肪エステルを形成することができる。このプロセスは、好適には、酸又は塩基（例えば、塩基ＫＯＨ）のいずれかで触媒され、油中に含有するトリグリセリドを、それらのグリセロール骨格から油の脂肪酸成分に変換する。ＦＡＡＥはまた、使用済み調理油から調製することができ、脂肪酸から標準的なエステル化によって調製することができる。 FAAEs, of which the most commonly used in the context of diesel fuels are methyl esters, are already known as renewable diesel fuels (so-called "biodiesel" fuels). They contain long chain carboxylic acid molecules (generally 10 to 22 carbon atoms long), each with an alcohol molecule attached to one end. Organically derived oils such as vegetable oils (including recycled vegetable oils) and animal fats (including fish oils) are subjected to a transesterification process with alcohols (typically C 1 -C 5 alcohols) to produce typical In particular, the corresponding monoalkylated fatty esters can be formed. This process is suitably catalyzed with either an acid or a base (eg, the base KOH) and converts the triglycerides contained in the oil from their glycerol backbone to the fatty acid component of the oil. FAAEs can also be prepared from used cooking oils and can be prepared from fatty acids by standard esterification.
本発明において、ＦＡＡＥは、任意のアルキル化脂肪酸又は脂肪酸の混合物であってよい。その脂肪酸成分は、好ましくは生物学的供給源、より好ましくは植物源に由来する。それらは飽和であっても不飽和であってもよく、後者の場合、それらは１個以上、好ましくは、最大６個の二重結合を有し得る。それらは、直鎖又は分枝鎖、環式又は多環式であってもよい。好適には、それらは、酸基－ＣＯ２Ｈを含めて、６～３０個、好ましくは１０～３０個、より好適には１０～２２個又は１２～２４個又は１６～１８個の炭素原子を有する。ＦＡＡＥは、典型的には、その供給源に応じて、異なる鎖長の異なる脂肪酸エステルの異なる脂肪酸エステルの混合物を含む。 In the present invention, the FAAE may be any alkylated fatty acid or mixture of fatty acids. The fatty acid component is preferably derived from biological sources, more preferably from vegetable sources. They may be saturated or unsaturated; in the latter case they may have one or more double bonds, preferably up to 6 double bonds. They may be linear or branched, cyclic or polycyclic. Suitably they contain 6 to 30, preferably 10 to 30, more preferably 10 to 22 or 12 to 24 or 16 to 18 carbon atoms, including the acid group -CO 2 H. has. FAAEs typically contain a mixture of different fatty acid esters of different chain lengths depending on their source.
本発明において使用される好ましいＦＡＡＥは、天然脂肪油、例えば、トール油、ナタネ油、ヤシ油又はダイズ油から選択される。 Preferred FAAEs used in the present invention are selected from natural fatty oils such as tall oil, rapeseed oil, coconut oil or soybean oil.
ＦＡＡＥは、好ましくはＣ１～Ｃ５アルキルエステル、より好ましくはメチル、エチル、プロピル、（好適にはイソプロピル）又はブチルエステル、更により好ましくはメチル又はエチルエステル、特にメチルエステルである。本明細書の一実施形態では、ＦＡＡＥは、ヤシ油のメチルエステル（ＰＯＭＥ）及びナタネ油のメチルエステル（ＲＭＥ、並びにこれらの混合物から選択される。 The FAAE is preferably a C 1 -C 5 alkyl ester, more preferably a methyl, ethyl, propyl, (preferably isopropyl) or butyl ester, even more preferably a methyl or ethyl ester, especially a methyl ester. In one embodiment herein, the FAAE is selected from coconut oil methyl ester (POME) and rapeseed oil methyl ester (RME), and mixtures thereof.
一般に、それは、天然又は合成、精製又は未精製（「粗」）のいずれかであり得る。 Generally, it can be either natural or synthetic, purified or unpurified ("crude").
ＦＡＡＥは、製造プロセスの結果として不純物又は副生成物を含有してもよい。 FAAEs may contain impurities or by-products as a result of the manufacturing process.
ＦＡＡＥは、組成物が適用される意図された用途（例えば、どの地理的地域において、どの時期に）を考慮して、好適には、燃料組成物の残りの部分及び／又はそれが添加されるベース燃料に適用される仕様に適合する。特に、ＦＡＡＥは、好ましくは１０１℃より高い引火点（ＩＰ ３４）、１．９～６．０ｍｍ２／秒、好ましくは３．５～５．０ｍｍ２／秒の４０℃での動粘度（ＩＰ ７１）、１５℃で８４５～９１０ｋｇ／ｍ３、好ましくは８６０～９００ｋｇ／ｍ３の密度（ＩＰ ３６５、ＥＮ ＩＳＯ １２１８５又はＥＮ ＩＳＯ ３６７５）、５００ｐｐｍ未満の含水量（ＩＰ ３８６）、－３６０℃未満のＴ９５（ＩＰ １２３に従って測定される、燃料の９５％が蒸発した温度）、０．８ｍｇＫＯＧ／ｇ未満、好ましくは、０．５ｍｇＫＯＨ／ｇ未満の酸価（ＩＰ１３９）、及び燃料１１０ｇ当たり１２５グラム未満、好ましくは、１２０グラム未満、又は１１５グラム未満のヨウ素（Ｉ２）のヨウ素価（ＩＰ８４）を有する。それはまた、好ましくは（例えば、ガスクロマトグラフィー（gas chromatography、ＧＣ）により）０．２％ｗ／ｗ未満の遊離メタノール、０．０２％ｗ／ｗ未満の遊離グリセロール及び９６．５％ｗ／ｗ超のエステルを含有する。一般に、ＦＡＡＥは、ディーゼル燃料として使用するための脂肪メチルエステルに関する欧州規格ＥＮ１４２１４に適合することが好ましい場合がある。 The FAAE preferably includes the remainder of the fuel composition and/or the amount to which it is added, taking into account the intended use to which the composition will be applied (e.g., in which geographic region, at what time of year). Conforms to specifications applicable to base fuel. In particular, the FAAE preferably has a flash point (IP 34 ) higher than 101°C, a kinematic viscosity at 40 °C (IP 71), density of 845-910 kg/m 3 , preferably 860-900 kg/m 3 at 15 °C (IP 365, EN ISO 12185 or EN ISO 3675), water content of less than 500 ppm (IP 386), less than -360 °C T95 (temperature at which 95% of the fuel has evaporated, measured according to IP 123), an acid number (IP139) of less than 0.8 mg KOG/g, preferably less than 0.5 mg KOH/g, and less than 125 grams per 110 g of fuel. , preferably has an iodine number (IP84) of less than 120 grams, or less than 115 grams of iodine (I 2 ). It also preferably contains (e.g. by gas chromatography, GC) less than 0.2% w/w free methanol, less than 0.02% w/w free glycerol and 96.5% w/w Contains super esters. Generally, it may be preferred that the FAAE complies with European Standard EN 14214 for fatty methyl esters for use as diesel fuel.
２つ以上のＦＡＡＥを、別々に又は予め調製されたブレンドとして、本発明による燃料組成物に添加し得る。 Two or more FAAEs may be added to a fuel composition according to the present invention, either separately or as a pre-prepared blend.
ＦＡＡＥは、典型的にはブレンド（即ち、物理的混合物）として、任意選択的に、１つ以上の他の燃料成分（ディーゼルベース燃料など）とともに、及び任意選択的に、１つ以上の燃料添加剤とともに、燃料組成物に組み込まれ得る。ＦＡＡＥは、燃料組成物で運転されるエンジンに組成物が導入される前に、燃料組成物に組み込まれると都合がよい。 The FAAE is typically used as a blend (i.e., physical mixture), optionally with one or more other fuel components (such as a diesel base fuel), and optionally with one or more fuel additives. can be incorporated into fuel compositions along with other agents. The FAAE is advantageously incorporated into the fuel composition before the composition is introduced into an engine operated with the fuel composition.
本発明で使用するための本明細書において説明された燃料組成物は、ディーゼル燃料として使用するのに特に好適であり、この場合、燃料組成物がディーゼル燃料組成物であり、優れた低温流動特性に起因して、冬季グレードのディーゼル燃料として厳寒用途に使用することができる。 The fuel compositions described herein for use in the present invention are particularly suitable for use as diesel fuels, where the fuel compositions are diesel fuel compositions and have excellent cold flow properties. Due to this, it can be used as a winter grade diesel fuel for severe cold applications.
例えば、（ＥＮ１１６によって測定される際）－１０℃以下の曇り点（ＥＮ ２３０１５）又は－２０℃以下の低温フィルタ目詰まり点（cold filter plugging point、ＣＦＰＰ）は、本明細書の燃料組成物で可能であり得る。 For example, a cloud point (EN 23015) of -10°C or less (as measured by EN116) or a cold filter plugging point (CFPP) of -20°C or less is found in the fuel compositions herein. It could be possible.
本明細書において説明されるディーゼル燃料組成物は、パラフィン系軽油及び／又はバイオディーゼル燃料成分に加えてディーゼルベース燃料を含み得る。 The diesel fuel compositions described herein may include a diesel base fuel in addition to paraffinic gas oil and/or biodiesel fuel components.
ディーゼルベース燃料は、５０ｐｐｍ未満の硫黄を含む石油由来低硫黄ディーゼル、例えば、超低硫黄ディーゼル（ultra-low sulphur diesel、ＵＬＳＤ）又はゼロ硫黄ディーゼル（zero sulphur diesel、ＺＳＤ）などの内燃エンジンでの使用に好適な任意の石油由来ディーゼルであり得る。好ましくは、低硫黄ディーゼル油は、１０ｐｐｍ未満の硫黄を含む。 Diesel base fuel is petroleum-derived low sulfur diesel containing less than 50 ppm sulfur, such as ultra-low sulfur diesel (ULSD) or zero sulfur diesel (ZSD) for use in internal combustion engines. It can be any petroleum-derived diesel suitable for. Preferably, the low sulfur diesel oil contains less than 10 ppm sulfur.
本発明で使用するのに好ましい石油由来低硫黄ディーゼルは、典型的には、１５℃で、０．８１～０．８６５、好ましくは、０．８２～０．８５、より好ましくは、０．８２５～０．８４５ｇ／ｃｍ３の密度、少なくとも５１のセタン価（ＡＳＴＭ Ｄ６１３）、及び４０℃で、１．５～４．５、好ましくは、２．０～４．０、より好ましくは、２．２～３．７ｍｍ２／秒の動粘度（ＡＳＴＭ Ｄ４４５）を有する。 Preferred petroleum-derived low sulfur diesels for use in the present invention typically have a sulfur content of 0.81 to 0.865, preferably 0.82 to 0.85, more preferably 0.825 at 15°C. Density of ˜0.845 g/cm 3 , cetane number (ASTM D613) of at least 51, and at 40° C. 1.5 to 4.5, preferably 2.0 to 4.0, more preferably 2. It has a kinematic viscosity (ASTM D445) of 2-3.7 mm 2 /sec.
一実施形態では、ディーゼルベース燃料は、従来の石油由来ディーゼルである。 In one embodiment, the diesel base fuel is conventional petroleum derived diesel.
一般的に言えば、本発明の文脈において、燃料組成物は、既に挙げられた清浄剤添加剤に加えて、燃料添加剤が添加され得る。 Generally speaking, in the context of the present invention, the fuel composition may be added with fuel additives in addition to the detergent additives already mentioned.
特に明記しない限り、燃料組成物中のこのような各添加剤の（活性物質）濃度は、好ましくは最大１００００ｐｐｍｗ、より好ましくは５～１０００ｐｐｍｗ、有利には７５～３００ｐｐｍｗ、例えば、９５～１５０ｐｐｍｗの範囲である。このような添加剤は、燃料組成物の製造中の様々な段階で添加され得る。精油所でベース燃料に添加されるものとしては、例えば、帯電防止剤、パイプライン抵抗低減剤、中間留分流動性向上剤（middle distillate flow improver、ＭＤＦＩ）（例えば、エチレン／酢酸ビニルコポリマー又はアクリレート／無水マレイン酸コポリマー）、潤滑性向上剤、酸化防止剤及びワックス沈降防止剤から選択され得る。 Unless otherwise stated, the (active substance) concentration of each such additive in the fuel composition preferably ranges from up to 10000 ppmw, more preferably from 5 to 1000 ppmw, advantageously from 75 to 300 ppmw, such as from 95 to 150 ppmw. It is. Such additives may be added at various stages during the manufacture of the fuel composition. Additions to base fuel in refineries include, for example, antistatic agents, pipeline drag reducers, middle distillate flow improvers (MDFI) (e.g. ethylene/vinyl acetate copolymers or acrylates). /maleic anhydride copolymers), lubricity improvers, antioxidants and wax anti-settling agents.
燃料添加剤として、例えば、清浄剤添加剤と組み合わせて組み込まれ得る他の成分としては、潤滑性向上剤、例えば、アルコキシル化フェノールホルムアルデヒドポリマーといった脱ヘーズ剤、消泡剤（例えば、市販のポリエーテル変性ポリシロキサン）、点火改良剤（セタン向上剤）（例えば、硝酸２－エチルヘキシル（ＥＨＮ）、硝酸シクロヘキシル、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルペルオキシド、及び米国特許第４２０８１９０号の第２欄第２７行～第３欄第２１行に開示されているもの）、防錆剤（例えば、テトラプロペニルコハク酸のプロパン－１，２－ジオール半エステル、又はコハク酸誘導体の多価アルコールエステルであって、コハク酸誘導体が、そのアルファ－炭素原子の少なくとも１つに、２０～５００個の炭素原子を含有する非置換又は置換脂肪族炭化水素基を有するもの、例えば、ポリイソブチレン置換コハク酸のペンタエリスリトールジエステル）、腐食防止剤、付香剤、耐摩耗添加剤、酸化防止剤（例えば、２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェノールなどのフェノール類、又はＮ，Ｎ’－ジ－ｓｅｃ－ブチル－ｐ－フェニレンジアミンなどのフェニレンジアミン）、金属不活性化剤、帯電防止添加剤、及びそれらの混合物、が挙げられる。 Other ingredients that may be incorporated as fuel additives, e.g. in combination with detergent additives, include lubricity improvers, dehazing agents such as alkoxylated phenol formaldehyde polymers, defoamers (e.g. commercially available polyether modified polysiloxanes), ignition improvers (cetane improvers) such as 2-ethylhexyl nitrate (EHN), cyclohexyl nitrate, di-tert-butyl peroxide, and U.S. Pat. No. 4,208,190, column 2, lines 27-3. (disclosed in column line 21), rust inhibitors (e.g., propane-1,2-diol half ester of tetrapropenylsuccinic acid, or polyhydric alcohol esters of succinic acid derivatives, where the succinic acid derivative is , having in at least one of its alpha-carbon atoms an unsubstituted or substituted aliphatic hydrocarbon group containing from 20 to 500 carbon atoms, such as pentaerythritol diester of polyisobutylene-substituted succinic acid), corrosion protection agents, fragrances, anti-wear additives, antioxidants (e.g. phenols such as 2,6-di-tert-butylphenol, or phenylenes such as N,N'-di-sec-butyl-p-phenylene diamine). diamines), metal deactivators, antistatic additives, and mixtures thereof.
本発明の好ましい実施形態では、清浄剤添加剤パッケージ中の他の添加剤成分は、腐食防止添加剤、金属不動態化剤、酸化防止剤、金属不活性化剤、再着臭剤など、及びこれらの混合物から選択される。 In a preferred embodiment of the invention, other additive components in the detergent additive package include corrosion inhibitor additives, metal passivators, antioxidants, metal deactivators, reodorizers, and the like. selected from a mixture of these.
本発明は、特に、燃料組成物が、直接噴射ディーゼルエンジン、例えば、ロータリーポンプ、インラインポンプ、ユニットポンプ、電子ユニットインジェクタ若しくはコモンレールタイプの直接噴射ディーゼルエンジン、又は間接噴射ディーゼルエンジンにおいて使用されるか、又は使用されることが意図される場合に適用可能であり得る。燃料組成物は、高馬力及び／又は低馬力ディーゼルエンジン、並びにオンロード使用又はオフロード使用のために設計されたエンジンにおける使用に好適であり得る。 The invention particularly provides that the fuel composition is used in a direct injection diesel engine, for example of the rotary pump, in-line pump, unit pump, electronic unit injector or common rail type, or in an indirect injection diesel engine; or may be applicable where it is intended to be used. The fuel composition may be suitable for use in high horsepower and/or low horsepower diesel engines, as well as engines designed for on-road or off-road use.
少なくとも上記に列挙した用途に好適であるために、最終燃料組成物は、好ましくは、ＥＮ５９０規格（２０１７年１０月）を満たす、ディーゼル燃料組成物であることが好ましい。 In order to be suitable for at least the applications listed above, the final fuel composition is preferably a diesel fuel composition, preferably meeting the EN590 standard (October 2017).
ＧＴＬベース燃料が本明細書の燃料組成物中に含まれる場合、最終燃料組成物燃料がＥＮ１５９４０規格（２０１９）を満たすことが好ましい。 When a GTL base fuel is included in the fuel compositions herein, it is preferred that the final fuel composition fuel meets the EN15940 standard (2019).
本発明はまた、燃料組成物が、加熱油システム、加熱油バーナ、及び／又は定置発電機などの定置用途において使用されるか、又は使用されることが意図される場合にも適用可能であり得る。 The present invention is also applicable where the fuel composition is used or intended to be used in stationary applications such as heated oil systems, heated oil burners, and/or stationary power generators. obtain.
本明細書で使用するのに好適な加熱油組成物は、規格ＤＩＮ５１６０３（２０２０）による特性を有する。 Heating oil compositions suitable for use herein have properties according to standard DIN 51603 (2020).
以下の非限定的な実施例を参照して、本発明を更に説明する。 The invention will be further illustrated with reference to the following non-limiting examples.
実施例１
実施例１では、以下の表１に示すように、４つの燃料試料を使用した。
Example 1
In Example 1, four fuel samples were used, as shown in Table 1 below.
試験手順
試験微生物
例えば、汚染されたフィールドディーゼル試料など、既知の炭化水素分解能力を有する規定された種菌を使用した。１ｍｌを、汚染されたフィールドディーゼル試料から取り出し、７０：３０ｍｌの比で水性媒体／燃料混合物を植菌するために使用した。これを上記表１内の燃料の各々について行い、８日間増殖させて、培養物又は微生物群集を形成させた。インキュベーションを、２５℃の暗所で実行した。次いで、各微生物群集の水相からの１００μｌを、微生物生態系に植菌するために使用した。
Test Procedures Test Microorganisms A defined inoculum with known hydrocarbon-degrading capacity was used, for example a contaminated field diesel sample. 1 ml was removed from the contaminated field diesel sample and used to inoculate the aqueous media/fuel mixture in a 70:30 ml ratio. This was done for each of the fuels in Table 1 above and allowed to grow for 8 days to form a culture or microbial community. Incubation was performed in the dark at 25°C. 100 μl from the aqueous phase of each microbial community was then used to inoculate the microbial ecosystem.
微生物生態系設定
（バイオフィルム増殖を促進するために）ステンレス鋼クーポンを、バイアルに挿入した。５ｍｌのＢｕｓｈｎｅｌｌ Ｈａａｓ栄養培地（水相）をデカントし、５ｍｌの燃料を重ね合わせた。次いで、微生物群集を、ＧＴＬ燃料又はＢ７培養物のいずれかで植菌した。したがって、２つの種菌を、１つのフィールド試料から誘導した。
Microbial Ecosystem Setup A stainless steel coupon (to promote biofilm growth) was inserted into the vial. 5 ml of Bushnell Haas nutrient medium (aqueous phase) was decanted and overlaid with 5 ml of fuel. The microbial community was then inoculated with either GTL fuel or B7 culture. Therefore, two inocula were derived from one field sample.
試験プロトコル
微生物増殖及び多様性を、増殖量を決定するために乾燥バイオマス重量によって１ヶ月にわたって評価した。これは、実験の終わりに総微生物負荷の直接測定を与えるように設計された単純な技術である。界面における視認可能な増殖を捕捉し、溶媒洗浄して、燃料残留物を除去し、オーブン中で乾燥させ、冷却し、秤量した。実施例１の結果を、図１に示す。図１では、燃料試料のキーは、以下のとおりである。
ＧＡ１＝ＧＴＬ燃料（添加剤入り）（群集１）
ＧＵ１＝ＧＴＬ燃料（添加剤なし）（群集１）
ＤＡ１＝Ｂ７燃料（添加剤入り）（群集１）
ＤＵ１＝Ｂ７燃料（添加剤なし）（群集１）
ＧＡ２＝ＧＴＬ燃料（添加剤入り）（群集２）
ＧＵ２＝ＧＴＬ燃料（添加剤なし）（群集２）
ＤＡ２＝Ｂ７燃料（添加剤入り）（群集２）
ＤＵ２＝Ｂ７燃料（添加剤なし）（群集２）
Test Protocol Microbial growth and diversity were evaluated over a period of one month by dry biomass weight to determine the amount of growth. This is a simple technique designed to give a direct measurement of total microbial load at the end of the experiment. Any visible growth at the interface was captured, solvent washed to remove fuel residue, dried in an oven, cooled and weighed. The results of Example 1 are shown in FIG. In FIG. 1, the fuel sample keys are:
GA1 = GTL fuel (with additives) (crowd 1)
GU1 = GTL fuel (no additives) (crowd 1)
DA1=B7 fuel (with additive) (crowd 1)
DU1=B7 fuel (no additives) (crowd 1)
GA2 = GTL fuel (with additives) (crowd 2)
GU2 = GTL fuel (no additives) (crowd 2)
DA2=B7 fuel (with additives) (crowd 2)
DU2=B7 fuel (no additives) (crowd 2)
図１から見られ得るように、ＧＴＬ燃料を含有しない比較燃料と比較して、ＧＴＬ燃料を含有する燃料中の群集１に関してバイオマス増殖の低減があった。 As can be seen from Figure 1, there was a reduction in biomass growth for community 1 in the fuel containing GTL fuel compared to the comparison fuel that did not contain GTL fuel.
実施例２
実施例２において使用した燃料を、以下の表５に示す。各燃料は、ＥＮ５９０ベース燃料又はＧＴＬ ＥＮ１５９４０ベース燃料を、ＦＡＭＥあり又はなしのいずれかで、及び示されるような性能添加剤パッケージあり又はなしのいずれかで含有した。この実施例において使用したＥＮ５９０ベース燃料の物理化学的特性を、以下の表３に示す。この実施例において使用したＧＴＬ燃料の物理化学的特性を、以下の表４に示す。Ｂ７燃料（７％のバイオ燃料を含有する）中のＦＡＭＥは、ＳＭＥ／ＲＭＥから誘導した。Ｂ３０燃料（それぞれ、３０％のバイオ燃料を含有する）において使用したＦＡＭＥは、ＲＭＥ及びＰＯＭＥから誘導した。Ｂ５０燃料（５０％のバイオ燃料を含有する）において使用したＦＡＭＥは、ＰＯＭＥから誘導した。
Example 2
The fuel used in Example 2 is shown in Table 5 below. Each fuel contained EN590 base fuel or GTL EN15940 base fuel, either with or without FAME, and with or without performance additive packages as indicated. The physicochemical properties of the EN590 base fuel used in this example are shown in Table 3 below. The physicochemical properties of the GTL fuel used in this example are shown in Table 4 below. FAME in B7 fuel (containing 7% biofuel) was derived from SME/RME. The FAME used in the B30 fuel (each containing 30% biofuel) was derived from RME and POME. The FAME used in B50 fuel (containing 50% biofuel) was derived from POME.
使用した添加剤は、以下のとおりである。 The additives used are as follows.
性能添加剤パッケージ２：清浄剤添加剤を含有する。性能添加剤パッケージ２中に存在する他の成分は、いずれも殺生物効果を有しない。性能添加剤パッケージ２は、ＥＮ ５９０ Ｂ０を除く全ての燃料配合物において使用される。 Performance Additive Package 2: Contains detergent additives. None of the other ingredients present in performance additive package 2 have a biocidal effect. Performance additive package 2 is used in all fuel formulations except EN 590 B0.
性能添加剤パッケージ３：清浄剤添加剤を含有する。性能添加剤パッケージ３中に存在する他の成分は、いずれも殺生物効果を有しない。性能添加剤パッケージ３は、ＧＴＬ及びＥＮ５９０ Ｂ０燃料配合物において使用される。性能添加剤パッケージ３は、典型的にはＦＡＭＥを含有しない燃料配合物を加熱するために調整された特別な添加剤配合物である。本明細書において試験した燃料配合物もまた、ＦＡＭＥを含有しない。 Performance Additive Package 3: Contains detergent additives. None of the other ingredients present in performance additive package 3 have a biocidal effect. Performance Additive Package 3 is used in GTL and EN590 B0 fuel formulations. Performance additive package 3 is a special additive formulation tailored for heating fuel formulations that typically do not contain FAME. The fuel formulations tested herein also do not contain FAME.
清浄添加剤１：ＰＩＢＳＩ清浄剤添加剤（ＥＮ ５９０ Ｂ７燃料配合物において使用される）。 Detergent Additive 1: PIBSI detergent additive (used in EN 590 B7 fuel formulations).
清浄剤添加剤２：四級アンモニウム系清浄剤添加剤（ＥＮ ５９０ Ｂ７燃料配合物において使用される）。 Detergent Additive 2: Quaternary ammonium based detergent additive (used in EN 590 B7 fuel formulations).
試験プロトコルは、実施例１のものと同じであり、３ヶ月の期間（４週間及び１２週間の２つの時点）にわたって、総バイオマス乾燥重量に基づいて、全ての試験した燃料タイプにおいて観察された微生物増殖の評価を行った。各時点に関して３つの複製微生物生態系を設定した。１つの微生物群集を、種菌として使用した。 The test protocol was the same as that in Example 1, with microorganisms observed in all tested fuel types based on total biomass dry weight over a 3-month period (two time points: 4 weeks and 12 weeks). Growth was evaluated. Three replicate microbial ecosystems were set up for each time point. One microbial community was used as an inoculum.
結果を、以下の表５に示す。図２は、表５に示すデータのグラフ表示であり、特に、ＧＴＬあり、及びＧＴＬなしで実施例２において試験した全ての燃料（即ち、Ｂ１００、ＥＮ５９０又はＧＴＬに基づく燃料）の４週間後及び１２週間後の平均乾燥バイオマス重量（ｇ）を示す。 The results are shown in Table 5 below. FIG. 2 is a graphical representation of the data shown in Table 5, specifically, after 4 weeks and for all fuels tested in Example 2 with and without GTL (i.e., fuels based on B100, EN590 or GTL). Average dry biomass weight (g) after 12 weeks is shown.
表５及び図２の結果から見られ得るように、ＧＴＬ燃料を含有しない比較燃料と比較して、ＧＴＬ燃料を含有する燃料においてバイオマス増殖の低減があった。 As can be seen from the results in Table 5 and Figure 2, there was a reduction in biomass growth in the fuel containing GTL fuel compared to the comparison fuel without GTL fuel.
実施例３
実施例３において使用した燃料を、以下の表８に示す。各燃料は、ＦＡＭＥあり又はなしのいずれかで、ＥＮ５９０ベース燃料又はＧＴＬ ＥＮ１５９４０ベース燃料を含有した。この実施例において使用したＥＮ５９０ベース燃料の物理化学的特性を、以下の表６に示す。この実施例において使用したＧＴＬ燃料の物理化学的特性を、以下の表７に示す。
Example 3
The fuel used in Example 3 is shown in Table 8 below. Each fuel contained EN590 base fuel or GTL EN15940 base fuel, either with or without FAME. The physicochemical properties of the EN590 base fuel used in this example are shown in Table 6 below. The physicochemical properties of the GTL fuel used in this example are shown in Table 7 below.
試験プロトコルは、実施例１のものと同じであり、３ヶ月の期間（４週間及び１２週間の２つの時点）にわたって、総バイオマス乾燥重量に基づいて、全ての試験した燃料タイプにおいて観察された微生物増殖の評価を行った。各時点に関して３つの複製微生物生態系を設定した。１つの微生物群集を、種菌として使用した。 The test protocol was the same as that in Example 1, with microorganisms observed in all tested fuel types based on total biomass dry weight over a 3-month period (two time points: 4 weeks and 12 weeks). Growth was evaluated. Three replicate microbial ecosystems were set up for each time point. One microbial community was used as an inoculum.
結果を、以下の表８に示す。図３は、表８に示すデータのグラフ表示であり、特に、ＥＮ５９０又はＧＴＬに基づく、実施例３の燃料に関して、４週間後及び１２週間後の平均乾燥バイオマス重量（ｇ）を示す。 The results are shown in Table 8 below. FIG. 3 is a graphical representation of the data shown in Table 8, specifically showing the average dry biomass weight (g) after 4 and 12 weeks for the fuel of Example 3, based on EN590 or GTL.
表８及び図３の結果から見られ得るように、ＥＮ５９０ディーゼル燃料を含有する燃料と比較して、ＧＴＬ燃料を含有する燃料においてバイオマス増殖の低減があった。 As can be seen from the results in Table 8 and Figure 3, there was a reduction in biomass growth in the fuel containing GTL fuel compared to the fuel containing EN590 diesel fuel.
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