JP2023500052A - 熱交換器用途向け低融点鉄基鑞付けフィラー金属 - Google Patents

熱交換器用途向け低融点鉄基鑞付けフィラー金属 Download PDF

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Abstract

示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって決定されるように、予想外に狭い融点温度範囲、低い固相線および低い液相線温度を有するが、高温耐食性、良好な湿潤性、および拡散を示し、ベースメタル内への有害な顕著なホウ化物の形成を伴わず、１１００℃未満で鑞付けできる鉄基鑞付けフィラー合金は、ａ）０％～３５重量％の量のニッケルと、ｂ）０％～２５重量％の量のクロムと、ｃ）４重量％～９重量％の量のケイ素と、ｄ）５重量％～１１重量％の量のリンと、ｅ）０重量％～１重量％の量のホウ素と、ｆ）残部の鉄とを含み、ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になる。鑞付けフィラー合金または金属は、排気ガス再循環クーラーの高温条件に耐えるのに十分な高温耐食性を有する。

Description

本発明は、高温耐食性を有する低融点鉄基鑞付けフィラー金属に関するものである。
鑞付けフィラー金属または合金は、粉末、アモルファス箔、アトマイズ粉末、ペースト、テープ、または焼結プリフォームの形態とすることができ、スプレー用途のためのバインダーを用いた粉末スプレーコーティング、およびスクリーン印刷用のスクリーン印刷ペーストに使用することができる。鑞付けフィラー金属は、熱交換器の鑞付け、または内燃機関の窒素酸化物排出量（ＮＯｘ）の削減に役立つ排気ガス再循環クーラー（ＥＧＲクーラー）および高温腐食性環境で使用される他の装置などの熱交換器の製造に使用できる。
鉄クロム基鑞付けフィラー金属は、ステンレス鋼、合金鋼、炭素鋼の鑞付け用に知られている。現在知られているＦｅ基鑞付けフィラー金属（ＢＦＭ）の多くは、ニッケル基ＢＦＭよりもコスト面で大きな利点がある。しかしながら、プレート式熱交換器、ＥＧＲクーラー、触媒コンバーターなどの用途でのそれらの幅広い使用は、融点が比較的高く、したがって１１００℃をはるかに超える非常に高い鑞付け温度のため、成功していない。
フィラー金属中の合金元素として２重量％～４重量％の間の量のホウ素が、ＢＦＭの融点を下げるために使用されてきた。しかしながら、これは、ホウ化物の形成が粒界に沿って起こる、高ホウ素含有量によって引き起こされる侵食の問題のために、薄い構造のベースメタルでは望ましくない。
Ｒａｎｇａｓｗａｍｙらの特許文献１は、ニッケル基鑞付けフィラー金属のいくつかの異なるグレードが米国溶接協会（ＡＮＳＩ／ＡＷＳ Ａ ５．８）規格によって定義され、熱交換器の製造に使用されることを開示している。特許文献１によると、ＢＮｉ－２は、ニッケル基鑞付けフィラーの例であり、公称組成はＮｉ－Ｂａｌ、Ｃｒ－７、Ｂ－３、Ｓｉ－４．５、Ｆｅ－３であり、これは高強度の鑞付け継手を製造することができるよく知られているフィラー金属である。しかしながら、このフィラー金属の主な欠点は、特に熱交換器のような薄い板金におけるベースメタルへの著しいホウ化物形成によるベースメタルの強度の低下、およびベースメタルの侵食であることが開示されている。他のホウ素含有ニッケル基フィラー金属（例えば、ＢＮｉ－１、ＢＮｉ－１Ａ、ＢＮｉ－３、ＢＮｉ－４、およびＢＮｉ－９）は、ほぼ３重量％パーセントの大量のホウ素のために同様の欠点を有することが開示されている。
ホウ素含有鑞付けフィラー合金の欠点を克服するために、ホウ素を含まない他の合金、例えば、約１０パーセントのリンを含む、ＢＮｉ－６（Ｎｉ－１０Ｐ）、ＢＮｉ－７（Ｎｉ－１４Ｃｒ－１０Ｐ）合金などが検討されてきたが、接合部の脆い相のために必要な強度のない接合部を生成する。別のホウ素を含まないニッケル基鑞付け合金は、ＢＮｉ－５（Ｎｉ－Ｂａｌ；Ｃｒ－１９、Ｓｉ－１０）である。しかしながら、特許文献１によると、これらの合金はベースメタル（母材）への顕著なホウ化物形成の悪影響なしに接合部を生成するのに優れていたが、他の欠点があった。これらの欠点には、液相線温度が１１００℃よりも大幅に高いことが含まれる。
特許文献１は、融点が１２００℃より低い高温用途向けの鉄基鑞付け金属組成物を開示している。リンとケイ素の含有物は融点降下剤であるが、特許文献１によると、これらの元素の過剰量は接合部の脆性を高めるが、融点を約１１００℃まで下げるのに役立つためにはこれらの元素が十分に必要である。したがって、リンとケイ素の量は、通常、それぞれ約１２重量％を超えない。特許文献１の鑞付けフィラー金属組成物は、約２０～３５重量パーセントの量のクロムと、約３～１２重量パーセントの量のケイ素と、約３～１２重量パーセントの量のリンと、カルシウム、イットリウム、ミッシュメタルのうちの１つまたは複数を０～約０．２重量パーセントと、残部の鉄とを含む。ホウ素は組成物に使用されていない。
Ｐｏｈｌｍａｎらの特許文献２は、流動温度が２２００°Ｆ未満、好ましくは２１００°Ｆ未満であり、４０重量％以下、好ましくは１８～２２重量％のニッケルと、２～２０重量％パーセントのクロムと、０～５重量％のホウ素、例えば２～５重量％のホウ素と、５～１２重量％ケイ素と、最大０．５重量％の炭素と、少なくとも５０重量％の鉄とを含む鉄基鑞付けフィラー合金組成物を開示している。リンの使用は開示されていない。
Ｍａｒｓらの特許文献３は、１１～３５重量％のクロムと、０～３０重量％のニッケルと、２～２０重量％の銅と、２～６重量％のケイ素と、４～８重量％のリンと、０～１０重量％のマンガンと、少なくとも２０重量％の鉄とを含む鉄クロム基鑞付けフィラー金属粉末を開示している。特許文献３によると、リンは１０重量％と大量に使用されると、強度の低下を引き起こす脆い相を形成する可能性がある。しかしながら、ニッケル基鑞付けフィラー金属中のホウ素の存在は、ホウ素がベース材料に拡散するときにベース材料の脆化を引き起こす可能性があるため、特許文献３によれば不利である。特許文献３は、特許文献４に記載されている鉄基鑞付けフィラー金属ＡＭＤＲＹ８０５の組成がＦｅ－２９Ｃｒ－１８Ｎｉ－７Ｓｉ－６Ｐであり、ホウ素の欠点を克服するためにホウ素を含まないことを開示している。この合金の鑞付け温度は１１０４℃を超えている。Ｍａｒｓらによると、限られた粒子成長と一致する最高の実用温度は、非特許文献１によると、１０９５℃である。したがって、ベース材料の延性および硬度の低下など、結晶粒の成長に関連する問題を回避するために、低い鑞付け温度が好ましい。開示されている特許文献３の鑞付けフィラー金属は、融点が１１００℃未満であり、鑞付け温度１１２０℃で、結晶粒の成長が観察されることなく、高強度かつ良好な耐食性を有する接合部を生成する。
Ｓｊｏｄｉｎの特許文献５は、本質的に１５～３０重量％のクロム（Ｃｒ）と、０～５．０重量％のマンガン（Ｍｎ）と、９～３０重量％のニッケル（Ｎｉ）と、０～４．０重量％のモリブデン（Ｍｏ）と、０～１．０重量％の窒素（Ｎ）と、１．０～７．０重量％のケイ素（Ｓｉ）と、０～０．２重量％のホウ素（Ｂ）と、１．０～７．０重量％のリン（Ｐ）と、任意選択で、バナジウム（Ｖ）、チタン（Ｔｉ）、タングステン（Ｗ）、アルミニウム（Ａｌ）、ニオブ（Ｎｂ）、ハフニウム（Ｈｆ）、およびタンタル（Ｔａ）からなる群から選択される１つまたは複数の元素のそれぞれを０．０～２．５重量％と、残部のＦｅおよび少量の不可避の汚染元素とを含む合金を含む鉄基鑞付け材料であって、ＳｉおよびＰは、融解温度を下げるのに有効な量である、鉄基鑞付け材料を開示している。特許文献５によると、高い鑞付け温度は、高い機械的強度または鑞付け接合部にとって重要な他の特性と関連していることがよくあるが、例えば、結晶粒成長、材料中の相の形成、フィラーからベース材料への元素の拡散による鑞付けフィラーからベース材料への大きな影響、およびベース材料の侵食による、ベース材料の特性の低下など、いくつかの欠点もある。ホウ素は、融点を下げることに非常に大きな影響を与えるが、ベース材料中にクロムの量を減少させるホウ化クロムを形成し、これはその後、例えばベース材料の耐食性およびその他の特性を低下させるなどの多くの欠点を有することが開示されている。したがって、特許文献５によれば、クロムが合金の元素のうちの１つである場合、一般的に、ホウ素がないか、または非常に少量が最良の選択である。特許文献５の鑞付け材料は、固相線状態と液相線状態との間の温度範囲を有し、これは、様々な態様によれば、５０℃の温度範囲内または２００℃のはるかに広い温度範囲内とすることができることが開示されている。様々な鑞付け組成物に対して、１０５５℃～１０６０℃の範囲の固相線温度と、３２℃～４５℃の温度差を伴う１０９２℃～１１００℃の範囲の液相線温度が開示されている。固相線温度と液相線温度の差は、驚くほど狭いことが開示されている。しかしながら、液相線温度自体は高く、少なくとも１０９２℃であり、これは、鑞付け温度が高いことを示している。
Ｐａｔｔａｎａｉｋの特許文献６は、約１～約５重量％のホウ素と、約３％～約６重量％のケイ素と、０～約１２重量％のクロムと、約１～約４５重量％のニッケルと、残部の鉄から本質的になる、鉄ニッケル基鑞付けフィラー合金を開示している。鑞付け合金の最高液相線温度は約１１３０℃である。９４０℃～１１５６℃の範囲の固相線温度および１０１０℃～１１７４℃の範囲の液相線温度を有する様々な合金組成物が開示されている。特許文献６によれば、一般的に、合金中のホウ素含有量は、約１～約５重量％の範囲で変化する可能性があり、ホウ素は得られる合金の液相線温度を低下させ、したがって、ホウ素のレベルが高いほど、約４重量％までは、鑞付け合金の液相線温度は低くなり、その後、液相線温度は上昇する。ケイ素はまた、鉄基Ｂ－Ｓｉ－Ｃｒ－Ｎｉ－Ｆｅ系の液相線温度を低下させるが、その影響はホウ素ほど顕著ではなく、使用されるケイ素の量は約３～約６重量％で変化することがさらに開示されている。ニッケルは、Ｂ－Ｓｉ－Ｎｉ－Ｆｅ系およびＢ－Ｓｉ－Ｃｒ－Ｎｉ－Ｆｅ系の液相線温度を低下させ、特許文献６で好まれているニッケルの量は２０～４０重量％である。特許文献６によると、クロムレベルを上げるとＢ－Ｓｉ－Ｃｒ－Ｎｉ－Ｆｅ系の液相線温度は上昇し、ＢおよびＳｉが記載されているレベルであるならば、利用できるのはクロムの約１２重量％だけで、液相線温度は約１１３０℃未満である。鑞付け合金にはリンは使用されていない。
Ｒａｂｉｎｋｉｎらの特許文献７は、式ＦｅａＣｒｂＣｏｃＮｉｄＭｏｅＷｆＢｇＳｉｈを有する組成物から本質的になる鉄／クロム鑞付けフィラー金属を開示しており、下付き文字「ａ」、「ｂ」、「ｃ」、「ｄ」、「ｅ」、「ｆ」、「ｇ」および「ｈ」の単位は％であり、「ｂ」は約５～２０の範囲であり、「ｃ」は０～約３０の範囲であり、「ｄ」は０～約２０の範囲であり、「ｅ」は０～約５の範囲であり、「ｆ」は０～約５の範囲であり、「ｇ」は約８～１５の範囲であり、「ｈ」は約８～１５の範囲である。特許文献７によると、合金にはかなりの量のホウ素とケイ素が含まれており、これらは硬くて脆いホウ化物とケイ化物の形態で、固体状態で存在するため、合金を急速凝固技術による柔軟な薄い箔への製造に特に適したものにする。示差熱分析（ＤＴＡ）技術によって決定されるように、１１１０℃～１１４４℃の固相線温度および１１６２℃～１１９６℃の液相線温度を有する様々な合金が開示されている。鑞付け合金にはリンは使用されていない。
Ｒａｂｉｎｋｉｎらの特許文献８は、式ＦｅａＣｒｂＢｃＳｉｄＸｅを有する組成物から本質的になる鑞付けフィラー金属を開示しており、Ｘはモリブデン、タングステン、またはモリブデンとタングステンの組み合わせ、および付随する不純物であり、下付き文字「ａ」、「ｂ」、「ｃ」、「ｄ」、「ｅ」の単位はすべて％であり、「ｂ」は約０～５の間であり、「ｃ」は約１０～約１７の間であり、「ｄ」は約４～約１０の間であり、「ｅ」は約０～約５の間であり、「ａ」＋「ｂ」＋「ｃ」＋「ｄ」＋「ｅ」の合計はほぼ１００に等しい。特許文献８によると、ニッケル基鑞付けフィラー金属にはかなりの割合のニッケルが含まれており、ニッケル基鑞付けフィラー金属は、望ましくないニッケル浸出液の発生源であると考えられている。このため、熱交換器を通過する材料を人間の摂取または消費に使用する場合のように、流体へのニッケルの浸出が懸念される用途では、ニッケル基鑞付けフィラー金属の使用を避ける必要があることが開示されている。示差熱分析（ＤＴＡ）技術によって決定されるように、１０４２℃～１１７４℃の固相線温度および１１６２℃～１１８２℃の液相線温度を有する様々な合金が開示されている。ホウ素含有量は２．７重量％より多いと計算され、リンは鑞付け合金には使用されていない。
２０１８年１２月１４日にオンラインで公開された非特許文献２は、従来のニッケル基フィラー金属に代わるものとして、新しいタイプの鉄基フィラー金属が、鑞付け温度の低下と、最小限の侵食ならびに良好な耐食性と共により高い接合強度を実現することを目的とした、排気ガス再循環（ＥＧＲ）クーラー製造におけるステンレス鋼鑞付けの開発トレンドになったことを開示している。鑞付けされたシームの界面微細構造、重ね継手せん断強度、微小硬度、および耐食性に及ぼすＢおよびＭｏ含有量の影響を調査した。非特許文献２によると、最適な鑞付けパラメータは、１０５０℃－２０分で達成され、鑞付け温度と保持時間の両方が、界面の微細構造を制御するための重要な要素であり、したがって鑞付けされた接合部の機械的特性を制御するための重要な要素である。非特許文献２は、これまでの取り組みが、Ｈｏｇａｎａｓ（スウェーデン）の典型的なＢｒａｚｅＬｅｔ Ｆ３００（Ｆｅ－２４Ｃｒ－２０Ｎｉ－５Ｓｉ－７Ｐ）およびＳｕｌｚｅｒ Ｉｎｃ．（スイス）のＡｍｄｒｙ ８０５（Ｆｅ－２９Ｃｒ－１８Ｎｉ－７Ｓｉ－６Ｐ）などのホウ素を含まない鉄基フィラー金属に焦点を合わせていたこと、およびこれら２つのフィラー金属の鑞付け温度はそれぞれ１１００℃と１１７６℃であることを開示している。
他の市販のホウ素を含まない鉄基鑞付け金属には、東京ブレイズ株式会社のＴＢ－４５２０、４５Ｆｅ－２０Ｎｉ－２０Ｃｒ－２Ｍｏ－７Ｐ－６Ｓｉ鑞付け合金が含まれ、これはＭｏを含み、その融点範囲が１０３０℃～１０８５℃であるため、合金の推奨鑞付け温度は１１２０℃～１１４０℃である。真空鑞付け用のＢｒａｚｅＬｅｔ Ｆ３００－１０（Ｆｅ－２０Ｎｉ－２０Ｃｒ－４Ｓｉ－７Ｐ－１０Ｃｕ）、およびベルト炉用途用のＦ３００－２０（Ｆｅ－２０Ｎｉ－２０Ｃｒ－４Ｓｉ－７Ｐ－６．５Ｃｕ）は、どちらもＨoｇａｎaｓ（スウェーデン）の製品であり、Ｃｕを含み、融点範囲が１０００℃～１０７０℃であり、真空または制御された雰囲気での推奨鑞付け温度が１１２０℃以上と考えられている。福田金属箔粉工業株式会社のＦＰ－６４１は、Ｆｅ－１５Ｎｉ－１８Ｃｒ－５Ｓｉ－６．５Ｐ－２Ｃｕ－２Ｍｏの組成をもち、融点温度範囲が１０３０℃～１０６０℃の、ＣｕとＭｏを含むホウ素を含まない鉄基鑞付け金属である。
しかしながら、非特許文献２によれば、耐食性を高めるため、または延性の高い接合部を得るために、Ｃｕ、Ｍｏ、Ｔｉ、または希土類元素を添加した鉄基フィラー金属も、１１１０℃～１１６０℃の範囲の高い鑞付け温度を有する。しかしながら、ステンレス鋼の結晶粒成長が高温での延性と硬度に及ぼす影響を考慮すると、非特許文献１によると、最高鑞付け温度は１０９５℃であり、鑞付け温度を上げることによって、侵食の速度と深さが増加する可能性があることが開示されている。非特許文献２によると、鑞付け温度が高すぎると、鉄基フィラー金属は、従来のニッケル基合金よりもステンレス鋼を侵食する傾向がある。さらに、溶融フィラー中の固体基板の過剰な侵食／融解は、鉄がニッケルと反応して鑞付けされた接合部にＦｅＮｉ３化合物を生成し、これは元材料の特性を劣化させ、接合部の強度を低下させる結果をもたらし得ることが開示されている。
非特許文献２によれば、ホウ素（Ｂ）、ケイ素（Ｓｉ）、およびリン（Ｐ）を含む融点降下元素を含む鉄基フィラー金属では、ホウ素原子はベースメタルの格子に拡散しているように見え、ＣｒＢ相の脆性沈殿を引き起こし、ホウ素の添加を正確に調整する必要があるのために、ホウ素は、鑞付けされた接合部の脆化のリスクを高める。銅（Ｃｕ）は、ケイ素とリンのベースメタルへの拡散を減らし、耐食性を向上させるために使用される。湿潤性を改善し、接合強度を高め、侵食を低減するために、モリブデン（Ｍｏ）が含まれている。耐食性に必要なクロム（Ｃｒ）は、１２重量％に制限される。フィラー合金の耐酸化性を高め、鑞付け接合部の強度を高めるニッケル（Ｎｉ）を２０重量％に維持する。非特許文献２の鉄基フィラー金属では、ニッケル、クロム、銅、ケイ素、およびリンの元素の含有量は、それぞれ２０、１２、３、４、および７（重量％）で変化しないままであった。フィラー金属の１つのグループでは、Ｍｏ含有量は３重量％に維持され、Ｂ含有量は０～１重量％に増加する。フィラー金属の別のグループでは、Ｂ含有量は０．２５重量％に維持され、Ｍｏ元素は０．５から４重量％に増加する。Ｂを含まず、Ｍｏを含まない組成物（例えば、重量パーセントで５４Ｆｅ－２０Ｎｉ－１２Ｃｒ－３Ｃｕ－４Ｓｉ－７Ｐ）では、固相線温度は８９５℃であり、液相線温度は１００６℃であり、加熱または冷却プロセス中にＤＳＣ熱測定器によって決定された場合の融点範囲は１１１℃であると報告されている。しかしながら、１重量％のＢと３重量％のＭｏ、および５４重量％のＦｅの代わりに５０重量％のＦｅ（重量パーセントで５０Ｆｅ－２０Ｎｉ－１２Ｃｒ－３Ｃｕ－４Ｓｉ－７Ｐ－１Ｂ－３Ｍｏ）を含む組成物では、固相線温度は９００℃であり、液相線温度は９５２℃であり、ＤＳＣ熱測定器によって決定された場合の融点範囲は５２℃であると報告されている。
非特許文献２は、ＤＳＣ試験によれば、推奨される鑞付け温度を１０５０℃に下げることができると決定できることを示している。非特許文献２によると、元素Ｂがない場合、フィラー金属の微細構造には複数の共晶構造、または共晶構造と非共晶構造の両方がある。元素ＢまたはＭｏを含まない合金（重量パーセントで５４Ｆｅ－２０Ｎｉ－１２Ｃｒ－３Ｃｕ－４Ｓｉ－７Ｐ）は、異なる結晶相をもたらし、相転移温度が異なる。熱分析結果には２つのピークがあり、非特許文献２によると、５４Ｆｅ－２０Ｎｉ－１２Ｃｒ－３Ｃｕ－４Ｓｉ－７Ｐ鑞付け金属のマルチピーク現象は、鑞付けシーム充填プロセスに好ましくない。２つの融点温度範囲の値は、鑞付け中にフィラー金属の急速な拡散を助長しない広すぎる鑞付け合金全体の融点範囲を示しており、これはフィラー金属組成物の設計が不合理であることが開示されている。非特許文献２によると、ＢとＭｏを含むフィラー金属（重量パーセントで５４Ｆｅ－２０Ｎｉ－１２Ｃｒ－３Ｃｕ－４Ｓｉ－７Ｐ）のＤＳＣ曲線には、ピークが１つしかなく、これはそのほとんどすべてが均一で単一の共晶構造であることを示しており、フィラー金属の融点温度範囲は狭く、融解温度が比較的低いため、フィラー金属は流動性が高く、充填プロセスに有利である。
非特許文献２によれば、３重量％の量の元素Ｍｏおよび１重量％の量の元素Ｂの添加は、ＤＳＣ曲線をマルチモーダルにすることはなく、代わりに、フィラー金属合金の融点温度範囲を狭め、これはベースメタル上のフィラー金属の急速な融解を助長し、また液相線温度を９５２℃に低下させた。一連のテストの後、結果に基づいて、ＢＪＵＴ－Ｆｅ（重量パーセントで５０．７５Ｆｅ－２０Ｎｉ－１２Ｃｒ－３Ｃｕ－４Ｓｉ－７Ｐ－０．２５Ｂ－３Ｍｏ）という名前の鉄基フィラー金属の最適な組成が決定され、非特許文献２によると、ほぼ同じである（Ｂは１から０．２５重量％に下げられ、Ｆｅは５０から５０．７５重量％に上げられている）。非特許文献２によると、ＢとＭｏを添加すると、融点範囲が狭くなり、液相線温度が低下するため、１０５０℃という非常に低い温度で鑞付けを行うことができる。
対照的に、上記の問題を克服するために、本発明は、ベースメタルへの顕著なホウ化物形成の悪影響なしに、高温耐食性、良好な湿潤性、および良好な拡散を示しながら、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって決定されるときに２つの相またはピークが存在する場合でも、予想外に狭い融点温度範囲、低い固相線温度、および低い液相線温度を有する鉄基鑞付けフィラー金属を提供する。耐食性を高めるか、または延性の高い接合部を得るために、クロム含有量を下げる、およびＣｕ、Ｍｏ、Ｔｉ、または希土類元素を添加する必要はない。また、鉄基鑞付けフィラー金属のニッケル含有量は、固相線および液相線温度を大幅に低下させて機械的強度を提供し、低い鑞付け温度およびベースメタルへの強力な結合、ならびに耐食性を達成する。顕著なホウ化物の形成を回避するために、ホウ素は使用されていないか、または非常に少量のホウ素が使用される。鑞付けフィラー金属または合金は、粉末、アモルファス箔、アトマイズ粉末、ペースト、テープ、または焼結プリフォームの形態とすることができ、スプレー用途のためのバインダーを用いた粉末スプレーコーティング、およびスクリーン印刷用のスクリーン印刷ペーストに使用することができる。鑞付けフィラー金属は、熱交換器の鑞付け、または内燃機関の窒素酸化物排出量（ＮＯｘ）の削減に役立つ排気ガス再循環クーラー（ＥＧＲクーラー）などの熱交換器および高温腐食性環境で使用される他の装置の製造に使用できる。また、鑞付けは、ベースメタル上のフィラー金属の急速な融解を達成しながら、低温で実施することができる。
米国特許第７，３９２，９３０号明細書 米国特許第４，４１５，６０４号明細書 米国特許出願公開第２０１１／００１４４９１号明細書 米国特許出願第２００８０００６６７６号明細書 米国特許出願公開第２０１０／００５５４９５号明細書 米国特許第４，４０２，７４２号明細書 米国特許第６，６５６，２９２号明細書 米国特許出願公開第２００６／００９０８２０号明細書
ＡＳＭ専門ハンドブック ステンレス鋼、１９９４、２９１ページ Ｈｏｎｇ，Ｌｉら、「ＥＧＲクーラー用途のための鑞付けされたステンレス鋼接合部の特性に対する鉄基フィラー金属元素の影響（Ｔｈｅ ｅｆｆｅｃｔ ｏｆ ｉｒｏｎ－ｂａｓｅｄ ｆｉｌｌｅｒ ｍｅｔａｌ ｅｌｅｍｅｎｔ ｏｎ ｔｈｅ ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ ｏｆ ｂｒａｚｅｄ ｓｔａｉｎｌｅｓｓ ｓｔｅｅｌ ｊｏｉｎｔｓ ｆｏｒ ＥＧＲ ｃｏｏｌｅｒ ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎ）」、Ｗｅｌｄｉｎｇ ｉｎ ｔｈｅ Ｗｏｒｌｄ（２０１９）６３：２６３－２７５
本発明によれば、予想外に低い融点、狭い融点範囲、および高温耐食性を提供し、１１００℃未満で鑞付けすることができ、ホウ素を含まないか、または非常に少量含む、鉄基鑞付けフィラー合金または金属は、鉄、リン、およびケイ素を含み、耐食性を高めるか、または高い延性を備えた接合部を得るために、銅またはモリブデン、チタン、または希土類元素を必要としない。ニッケルおよびクロムは、鉄、リン、およびケイ素の三元合金の融点を下げるか、または実質的に上げることなく、高温耐食性を高めるために使用されることが好ましい。非常に少量のホウ素を用いたマイクロアロイングを使用して、ベースメタルへのホウ素の拡散によって引き起こされる有害な脆化および侵食なしに、鑞付け性をさらに改善し、さらに融点を下げることができる。
本発明の鉄基鑞付けフィラー合金または金属は、
ａ）０～３５重量％、一般的には少なくとも１０重量％、例えば２５重量％～３５重量％、好ましくは２８重量％～３３重量％、より好ましくは２９重量％～３２重量％、最も好ましくは２９重量％～３１重量％の量のニッケルと、
ｂ）０重量％～２５重量％、一般的には少なくとも１０重量％、例えば１８重量％～２５重量％、好ましくは１８重量％～２３重量％、より好ましくは１８重量％～２２重量％、例えば、１９重量％～２１重量％の量のクロムと、
ｃ）４重量％～９重量％、例えば４重量％～６重量％、好ましくは４．５重量％～６重量％、より好ましくは５重量％～６重量％の量のケイ素と、
ｄ）５重量％～１１重量％、好ましくは５重量％～１０重量％、より好ましくは６重量％～１０重量％の量のリンと、
ｅ）０重量％～１重量％、好ましくは０重量％より大きく１重量％未満、例えば０．１重量％～０．８重量％、好ましくは０．１重量％～０．５重量％、より好ましくは、０．３重量％～０．５重量％、例えば、０．３重量％～０．４重量％の量のホウ素と、
ｆ）残部、例えば２９重量％～６０重量％、好ましくは２９重量％～４０重量％、より好ましくは２９重量％～３５重量％、最も好ましくは２９重量％～３３重量％の鉄とを含み、
ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になる。鉄、ニッケル、およびクロムの総量は８４重量％～９０重量％であり、ａ／（ａ＋ｆ）の比は０～０．５、例えば０．２～０．５、好ましくは０．３～０．５、より好ましくは０．４～０．５であり、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｆ）の比は０～０．３３、好ましくは０．１～０．３、より好ましくは０．１５～０．３、例えば０．２０～０．２６である。
鉄基鑞付けフィラー合金は、
１０３０℃以下、好ましくは１０００℃以下、最も好ましくは９７５℃以下である固相線温度、
１０７５℃以下、好ましくは１０５０℃以下の液相線温度、または、
固相線温度と液相線温度との差が８５℃未満、好ましくは５０℃以下、より好ましくは２５℃以下である融点範囲、のうちの少なくとも１つを有する。
本発明の実施形態では、鉄基鑞付けフィラー合金は、１１００℃未満、好ましくは１０６０℃未満、より好ましくは１０５０℃未満の鑞付け温度を有し、鑞付け温度は液相線温度よりも２５℃～５０℃高い。鑞付けは、ベースメタル上のフィラー金属の急速な融解を達成しながら、低温で実施することができる。
本発明の態様では、鑞付けフィラー金属または合金は、粉末、アモルファス箔、アトマイズ粉末、ペースト、テープ、または焼結プリフォームの形態とすることができる。
鑞付けフィラー金属または合金は、スプレー用途のためのバインダーを用いた粉末スプレーコーティング、およびスクリーン印刷用のスクリーン印刷ペーストに使用することができる。
本発明の態様では、クロムを含む鑞付けフィラー金属は、熱交換器を修理するために、または熱交換器を鉄基鑞付けフィラー金属または合金で鑞付けすることによる熱交換器の製造に使用することができる。鑞付けフィラー合金または金属は、内燃機関の窒素酸化物排出量（ＮＯｘ）の削減に役立つ排気ガス再循環クーラー（ＥＧＲクーラー）、および高温腐食環境で使用されるその他の装置の鑞付けまたは製造に使用できる。
実施形態は、鉄基鑞付けフィラー合金であって、
ａ）０重量％～３５重量％の量のニッケルと、
ｂ）０重量％～２５重量％の量のクロムと、
ｃ）４％重量％～９％重量％の量のケイ素と、
ｄ）５重量％～１１重量％の量のリンと、
ｅ）０重量％～１重量％の量のホウ素と、
ｆ）残部の鉄とを含み、
ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になり、
鉄、ニッケル、およびクロムの総量は８４重量％～９０重量％であり、ａ／（ａ＋ｆ）の比は０～０．５であり、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｆ）の比は０～０．３３であり、
鉄基鑞付けフィラー合金は、鑞付け温度が１１００℃未満であり、
鉄基鑞付けフィラー合金は、
固相線温度が１０３０℃以下、
液相線温度が１０７５℃以下、または、
固相線温度と液相線温度の差が８５℃未満である融点範囲、のうちの少なくとも１つを有する、鉄基鑞付けフィラー合金を対象とする。
実施形態では、鉄基鑞付けフィラー合金は、鉄の量が８４重量％～９０重量％であり、［ａ）＋ｃ）＋ｄ）］のパーセンテージを合計すると１００重量％になり、融点範囲は２５℃以下である、三元合金ＦｅＳｉＰである。
さらに他の実施形態では、ニッケルの量が２５重量％～３５重量％であり、ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になる。
他の実施形態によれば、クロムの量が１８重量％～２５重量％であり、ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になる。
さらに他の実施形態によれば、ホウ素の量が０重量％より大きく１重量％未満であり、ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になる。
他の実施形態では、ホウ素の量が０．１重量％～０．５重量％であり、ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になる。
他の実施形態によれば、
ａ）ニッケルは２５重量％～３５重量％の量であり、
ｂ）クロムは１８重量％～２５重量％の量であり、
ｃ）ケイ素は４重量％～９重量％の量であり、
ｄ）リンは５重量％～１１重量％の量であり、
ｅ）ホウ素は０．１重量％～０．５重量％の量であり、
ｆ）残部が鉄である。
さらに他の実施形態では、
ａ）ニッケルは２８重量％～３３重量％の量であり、
ｂ）クロムは１８重量％～２２重量％の量であり、
ｃ）ケイ素は４．５重量％～６重量％の量であり、
ｄ）リンは６重量％～１０重量％の量であり、
ｅ）ホウ素は０．１重量％～０．５重量％の量であり、
ｆ）残部が鉄である
他の実施形態によれば、ホウ素は、０．３重量％～０．４重量％の量である。
他の実施形態によれば、鉄の含有量は、２９重量％～４０重量％である。
他の実施形態では、固相線温度は、１０００℃以下である。
さらに他の実施形態では、固相線温度は、９７５℃以下である。
さらに他の実施形態によれば、液相線温度は、１０５０℃未満である。
実施形態によれば、固相線温度と液相線温度との間の差は、５０℃未満である。
他の実施形態では、鉄基鑞付けフィラー合金は、１０６０℃未満の鑞付け温度を有する。
さらに、鉄基鑞付けフィラー合金は、粉末、アモルファス箔、アトマイズ粉末、ペースト、テープ、または焼結プリフォームの形態である。
さらに他の実施形態によれば、粉末スプレーコーティングは、鉄基鑞付けフィラー合金と、バインダーとを含む。
他の実施形態によれば、熱交換器は、上記の鉄基鑞付けフィラー合金を含む。
さらに他の実施形態によれば、熱交換器は、内燃機関の窒素酸化物排出（ＮＯｘ）を低減するのを助ける排気ガス再循環クーラー（ＥＧＲクーラー）である。
さらに他の実施形態によれば、熱交換器を製造または修理するための方法は、上記の鉄基鑞付けフィラー合金を含む熱交換器を鑞付けすることを含む。
本発明は、添付の図面によってさらに説明される。
１９℃の狭い融点範囲、および本発明の実施例１の８６．２Ｆｅ－５．１Ｓｉ－８．７Ｐの鉄基三元鑞付けフィラー合金の固相線温度と液相線温度を有する、ほぼ真の共晶融解挙動を示している加熱および冷却サイクルで単一のピークを示す、示差走査熱量測定曲線である。 １０２℃の広い融点範囲、および比較例２の非特許文献２の鉄基鑞付けフィラー合金であるＢとＭｏを含むフィラー金属（５０Ｆｅ－２０Ｎｉ－１２Ｃｒ－３Ｃｕ－３Ｍｏ－７Ｐ－４Ｓｉ－１Ｂ）の固相線温度と液相線温度を示している加熱および冷却サイクルで２つのピークを示す、示差走査熱量測定曲線である。
合金は、固相線と呼ばれるある温度で融解し始め、それが第２のより高い温度である液相線に達するまで完全には融解しない。本明細書で使用される場合、固相線は、合金が固体である最高温度であり、そこで融解が始まる。本明細書で使用される場合、液相線は、合金が完全に融解する温度である。固相線と液相線の間の温度では、合金は一部が固体で一部が液体である。本明細書で使用される場合、固相線と液相線の差は融点範囲と呼ばれる。本明細書で使用される場合、鑞付け温度は、鉄基鑞付けフィラー合金が鑞付け接合部を形成するために使用される温度である。それは、液相線以上であることが好ましいが、それが塗布されるベースメタルの融点よりも低い温度である。鑞付け温度は、好ましくは鉄基鑞付けフィラー合金の液相線温度よりも２５℃～５０℃高い。
融点範囲は、合金がどれだけ速く融解するかについての有用なゲージである。融点範囲が狭い合金はより速く流動し、より低い温度で融解すると、より迅速な鑞付け時間と生産量の増加をもたらす。狭い融点範囲の合金は、一般的に、ベースメタル部品にかなり狭いクリアランス、例えば０．００２インチ（５０．８μｍ）をもたせることができる。
フィラー金属が一部液体および一部固体である固相線と液相線との間のより広い温度範囲を提供する広い融点範囲を有するフィラー合金は、より広いクリアランスを充填する、または完成した接合部を「キャッピング」するのに適している可能性がある。しかしながら、ギャップを埋めるのには役立つが、広い融点範囲の合金をゆっくりと加熱すると、液化と呼ばれる出来事につながる可能性がある。加熱サイクルが長いと、低融点成分が最初に分離して流れ、高融点成分が残る、一部の元素の分離を引き起こす可能性がある。部品を鑞付け温度にするために必要な加熱時間が長くなると液化が促進される可能性があるため、炉内鑞付けでは液化が問題になることがよくある。この用途には、融点範囲が狭いフィラー金属が好ましい。融点範囲が広い合金でも、合金が完全に融解する温度である液相線またはその近くで塗布すると、すぐに融解するだろう。最高の毛細管現象と最強の鑞付け接続には、ベースメタル部品間の密接なクリアランスが必要である。したがって、推奨されるクリアランスを維持し、液相線温度近くで鑞付けすることが好ましい。
鉄基合金の固相線温度、液相線温度、および融点範囲は、本明細書において、ＮＩＳＴ実践ガイド（ＮＩＳＴ ｐｒａｃｔｉｃｅ ｇｕｉｄｅ）、Ｂｏｅｔｔｉｎｇｅｒ，Ｗ．Ｊら、「合金の融解および凍結のＤＴＡおよび熱流束ＤＳＣ測定（ＤＴＡ ａｎｄ Ｈｅａｔ－ｆｌｕｘ ＤＳＣ Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔｓ ｏｆ Ａｌｌｏｙ Ｍｅｌｔｉｎｇ ａｎｄ Ｆｒｅｅｚｉｎｇ）」米国国立標準技術研究所、特別刊行物９６０－１５、２００６年１１月に従って示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって決定され、その開示は参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。決定を行う際に、個々の金属粉末を混合および溶融して合金を形成し、得られた合金を固化させ、固化した合金を粉砕して粉末合金を形成し、次に粉末合金をＤＳＣ分析にかける。液相線温度と固相線温度は、２回目の加熱のプロファイルによって決定され、これにより、合金がるつぼの形状によりよく適合し、例えばＮＩＳＴ実践ガイドの１２ページに示されているようにより正確な決定が提供される。ＤＳＣ分析は、７００℃から１１００℃まで、または液相線温度を超えるために必要に応じてより高い温度まで、１０℃／分の加熱速度でＮｅｔｚｓｃｈ（プロテウスソフトウェア）のＳＴＡ－４４９ ＤＳＣを使用して実行される。室温から７００℃まで、示差走査熱量計は、通常約２０分かかるより速いプログラム速度または約３５℃／分で加熱する。液相線温度より上から室温に戻るＤＳＣ分析に使用される冷却速度も１０℃／分であるが、他の冷却速度を使用してもよい。
本発明は、低融点を有し、１１００℃未満で鑞付けすることができる鉄基鑞付けフィラー金属または合金を提供する。それらはベースメタルの侵食を引き起こす可能性のある大量のホウ素を含んでいない。鑞付けフィラー金属は、内燃機関の窒素酸化物排出量（ＮＯｘ）の削減に役立つ装置である排気ガス再循環クーラー（ＥＧＲクーラー）の高温条件に耐えるのに十分な高温耐食性を有する。鑞付けフィラー金属または合金は、自動車用の触媒コンバーター、熱交換器、および例えば、薄いベースメタルの鑞付けが必要とされる他の装置の鑞付けに使用することができる。
本発明の実施形態では、純粋な元素または化合物に対して、ある範囲にわたってではなく、単一の温度ａで融解および固化が起こる温度である、Ｆｅ－Ｓｉ－Ｐ三元系の真の共晶点にあるか、またはそれに非常に近い、鉄基鑞付けフィラー金属または合金が提供される。Ｆｅ－Ｓｉ－Ｐ系の真の三元共晶点は、到達するまでに数日の試験を要する可能性のある平衡条件を使用して決定する必要があるため、決定するのが困難である。本発明の一態様では、例えば、ＤＳＣ曲線の単一のピークまたは非常に狭い融点範囲によって証明されるように、Ｆｅ－Ｓｉ－Ｐ系で最も低いまたは合理的に可能な限りそれに近い溶融三元共晶点を決定した後、組成調整は、ニッケルとクロムを制御して添加し、鉄を部分的に置き換えることによって行われ、融点を大幅に上げることなく高温耐食性を実現する。
ケイ素は融解温度を低下させ、ホウ素のようにベースメタルに容易に拡散する可能性はない。しかしながら、多すぎるケイ素が含まれていると、脆性が増し、液相線温度が上昇する可能性がある。リンは濡れと流動挙動を増加させるが、多すぎると脆性と弱さを増加させる可能性がある。クロムは耐食性を向上させ、融解温度を上昇させるが、ニッケルは融解温度を低下させる。ニッケルはまた、機械的強度と耐食性の両方を改善し、固相線温度と液相線温度を大幅に下げて、低い鑞付け温度とベースメタルへの強力な接合を実現し、これは、薄肉熱交換器の鑞付け操作と用途で特に重要である。少量のホウ素とのマイクロアロイングは、ベースメタルへの顕著なホウ化物形成の悪影響なしに、鉄基鑞付けフィラー金属または合金の鑞付け性と融点をさらに改善することを可能にする。
固相線温度および液相線温度を低下させて鉄基鑞付けフィラー金属または合金の融点範囲を狭めることにより、固相線温度と液相線温度との間に差がない共晶組成物のように振る舞う組成物が得られる。狭められた融点範囲は、鑞付け温度が１１００℃未満、好ましくは１０６０℃未満、最も好ましくは１０５０℃未満で、良好な濡れおよび拡散能力を備えた合金を提供する。本発明の実施形態では、鉄基鑞付けフィラー金属または合金は、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって決定された場合、２つの相または２つのピークが存在する場合でも、８５℃未満、好ましくは５０℃以下、より好ましくは２５℃以下の狭い融点温度範囲、および／または１０３０℃以下、好ましくは１０００℃以下、より好ましくは９７５℃以下の低い固相線温度、および／または１０７５℃以下、好ましくは１０５０℃以下の低い液相線温度を示す。
クロム含有量を制限する必要はなく、耐食性を高める、接合強度を改善する、または高い延性を有する接合部を得るために、Ｃｕ、Ｍｏ、Ｔｉ、または希土類元素の添加で補償する必要はない。銅は融解温度をわずかに下げる可能性があるが、モリブデンは融点を大幅に上げる高融点金属である。
本発明の鉄基鑞付けフィラー合金または金属は、
ａ）０重量％～３５重量％、一般的には少なくとも１０重量％、例えば２５重量％～３５重量％、好ましくは２８重量％～３３重量％、より好ましくは２９重量％～３２重量％、最も好ましくは２９重量％～３１重量％の量のニッケルと、
ｂ）０重量％～２５重量％、一般的には少なくとも１０重量％、例えば１８重量％～２５重量％、好ましくは１８重量％～２３重量％、より好ましくは１８重量％～２２重量％、例えば、１９重量％～２１重量％の量のクロムと、
ｃ）４重量％～９重量％、例えば４重量％～６重量％、好ましくは４．５重量％～６重量％、より好ましくは５重量％～６重量％の量のケイ素と、
ｄ）５重量％～１１重量％、好ましくは５重量％～１０重量％、より好ましくは６重量％～１０重量％の量のリンと、
ｅ）０重量％～１重量％、好ましくは０重量％より大きく１重量％未満、例えば０．１重量％～０．８重量％、好ましくは０．１重量％～０．５重量％、より好ましくは、０．３重量％～０．５重量％、例えば、０．３重量％～０．４重量％の量のホウ素と、
ｆ）残部、例えば２９重量％～６０重量％、好ましくは２９重量％～４０重量％、より好ましくは２９重量％～３５重量％、最も好ましくは２９重量％～３３重量％の鉄とを含み、
ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になる。鉄、ニッケル、およびクロムの総量は８４重量％～９０重量％であり、ａ／（ａ＋ｆ）の比は０～０．５、例えば０．２～０．５、好ましくは０．３～０．５、より好ましくは０．４～０．５であり、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｆ）の比は０～０．３３、好ましくは０．１～０．３、より好ましくは０．１５～０．３、例えば０．２０～０．２６である。重量パーセントは、鉄基フィラー合金の重量に基づいている。
鉄基フィラー合金が鉄、ケイ素、およびリンの三元系である本発明の態様では、鉄含有量は、８４重量％～９０重量％の範囲であり、ａ／（ａ＋ｆ）の比は０であり、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｆ）の比も０である。三元合金の融点範囲は非常に狭く、例えば２５℃以下であり、固相線温度と液相線温度が同じである共晶組成の溶融挙動に近づいている。
本発明の態様では、鉄基鑞付けフィラー合金は、以下の場合に、９７５℃未満の固相線温度および１０５０℃未満の液相線温度を有する。
ａ）ニッケルは、２５重量％～３５重量％の量であり、
ｂ）クロムは、１８重量％～２５重量％の量であり、
ｃ）ケイ素は、４重量％～９重量％の量であり、
ｄ）リンは、５重量％～１１重量％の量であり、
ｅ）ホウ素は、０．１重量％～０．５重量％の量であり、
ｆ）残部は、鉄であり、
ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になる。
本発明の実施形態では、鉄基鑞付けフィラー合金または金属は、粉末、アモルファス箔、アトマイズ粉末、粉末に基づくペースト、粉末に基づくテープ、焼結プリフォーム、バインダーを用いた粉末スプレーコーティング、またはスクリーン印刷ペーストの形態で製造することができる。鉄基鑞付けフィラー合金または金属は、スプレーまたはスクリーン印刷によって塗布することができる。
本発明の追加の一態様では、１１００℃未満、好ましくは１０６０℃未満、より好ましくは１０５０℃未満の温度で熱交換器を鉄基鑞付けフィラー合金で鑞付けすることによって熱交換器を製造または修理するための方法が提供される。
鉄基鑞付けフィラー合金または金属は、鑞付けフィラー合金または金属を製造するための従来の方法を使用して製造することができる。例えば、当技術分野で従来のように、正しい比率のすべての元素または金属を共に混合および溶融して、化学的に均質な合金粉末にアトマイズされる化学的に均質な合金を形成することができる。鉄基鑞付けフィラー合金または金属の粒子サイズは、使用される鑞付け方法に依存し得る。所与の鑞付け方法で従来使用されている従来の粒子サイズ分布は、本発明の鉄基鑞付けフィラー合金または金属で使用することができる。
鉄基鑞付けフィラー合金または金属で鑞付けされるベースメタルは、鑞付けを必要とする任意の既知のまたは従来の材料または物品とすることができる。ベースメタルの非限定的な例には、熱交換器、排気ガス再循環クーラー（ＥＧＲクーラー）、および他の高温装置の製造に使用される合金または超合金が含まれる。本発明の鉄基鑞付けフィラー合金または金属で鑞付けすることができる既知および従来のベースメタルの他の非限定的な例には、炭素鋼および低合金鋼、ニッケルおよびニッケル合金、ステンレス鋼、および工具鋼が含まれる。
本発明は、すべての部分、パーセンテージ、比率、および比は重量であり、すべての温度は℃であり、すべての圧力は、特に明記しない限り大気圧である、以下の非限定的な実施例によってさらに説明される。
実施例１～１２は、Ｎｉのみ、ＮｉおよびＣｒのみ、およびＮｉおよびＣｒおよびＢのみを添加した、三元Ｆｅ－Ｓｉ－Ｐ系に基づく本発明の鉄基鑞付けフィラー合金または金属に関するものである。ＣｕとＭｏは、２０１８年１２月１４日にオンラインで公開された非特許文献２にあるようには使用されていない。比較例２－５は、Ｂを含むまたは含まないＦｅ－Ｎｉ－Ｃｒ－Ｃｕ－Ｍｏ－Ｐ－Ｓｉ合金である非特許文献２の鉄基鑞付けフィラー金属に関するものである。比較例１は、非特許文献２で議論されているＡｍｄｒｙ ８０５に関するものであり、ＣｕまたはＭｏを含まず、Ｂを含まない、Ｆｅ－Ｎｉ－Ｃｒ－Ｓｉ－Ｐ鉄基鑞付けフィラー合金であり、それらのすべては単一のピークをもつ狭い融点範囲、および１０５０℃の温度での鑞付けを可能にするために重要であると非特許文献２において示されている。すべてＮｅｔｚｓｃｈのＳＴＡ ４４９（ＤＳＣ）を使用して、１０℃／分の加熱速度と冷却速度を使用して、同じ方法でＤＳＣによって決定された、本発明の鉄基鑞付けフィラー合金または金属、およびそれらの固相線温度、液相線温度、および融点範囲を有する比較例の鉄基鑞付けフィラー合金または金属の組成を表１に示す。
Figure 2023500052000002
実施例１は、本発明の三元８６．２Ｆｅ－５．１Ｓｉ－８．７Ｐ鉄基鑞付けフィラー合金である。図１に示すように、実施例１の三元合金の示差走査熱量測定曲線は、加熱および冷却サイクルにおいて、１９℃の狭い融点範囲をもつほぼ真の共晶溶融挙動を示す単一のピークと、１０２４℃の固相線温度および１０４３℃の液相線温度を示している。図２（先行技術）は、比較例２の非特許文献２の鉄基鑞付けフィラー金属である、ＣｕおよびＭｏ、およびＢを含むフィラー金属（５０Ｆｅ－２０Ｎｉ－１２Ｃｒ－３Ｃｕ－３Ｍｏ－７Ｐ－４Ｓｉ－１Ｂ）に対して、加熱および冷却サイクルにおいて、１０２℃の広い融点範囲を示す二重のピークと、９０５℃の固相線温度および１００７℃の液相線温度を示す、示差走査熱量測定曲線である。
表１にリストされたデータは、本発明の鉄基鑞付けフィラー合金、実施例１～１２が、ａ）９３４℃～１０２４℃の範囲にある１０３０℃未満の予想外に低い固相線温度、ｂ）１００７℃～１０４３℃の範囲にある１０５０℃未満の予想外に低い液相線温度、ｃ）実施例１の１９℃から実施例９の７９℃までの範囲にある、８５℃未満の予想外に低い融点範囲、およびｄ）比較例２～５のように、ホウ素がないかまたはごく少量であり、銅またはモリブデンを必要としない、１１００℃未満の予想外に低い鑞付け温度を示すことを示している。
また、比較例２～５の２０重量％および比較実施例１の１７．５重量％と比較して、実施例２～１２の２９．０～３２．１重量％の範囲のかなり高い量のニッケルは、固相線温度および液相線温度の大幅な低下により、改善された機械的強度と耐食性の両方を提供し、薄肉熱交換器の鑞付け操作および用途で特に重要である低い鑞付け温度とベースメタルへの強力な接合を実現する。比較例２～５の１２重量％と比較して、実施例３～１２の２０．４重量％～２１．４重量％の範囲のかなり高い量のクロムは、改善された耐食性を提供し、融解温度を上昇させるが、ニッケルは、融解温度を低下させる。
また、実施例１～４および１１のように、ホウ素、銅またはモリブデンが使用されない場合、ａ）固相線温度は、９３４℃～１０２４℃の範囲であるのに対し、比較例１（Ａｍｄｒｙ ８０５）では、１０５５℃の固相線温度は少なくとも３１℃高く、ｂ）液相線温度は１００７℃～１０５９℃の範囲であるのに対し、比較例１（Ａｍｄｒｙ ８０５）では、１１１０℃の液相線温度は少なくとも５１℃高く、これは、少なくとも５１℃高い鑞付け温度の必要性を示している。実施例５－１０および１２のように、ホウ素が使用されているが銅およびモリブデンが使用されていない場合、ａ）固相線温度は９６３℃～９７６℃の範囲であるのに対し、比較例１（Ａｍｄｒｙ ８０５）では、１０５５℃の固相線温度は少なくとも７９℃高く、ｂ）液相線温度は１０２２℃～１０４４℃の範囲であるのに対し、比較例１（Ａｍｄｒｙ ８０５）では、１１１０℃の液相線温度は少なくとも６６℃高く、これは、少なくとも６６℃高い鑞付け温度が必要であることを示している。
さらに、少なくとも本発明は、単純化または効率化などの特定の例示的な実施形態の開示により、本発明を実施および使用することを可能にする方法で本明細書に開示されるため、例えば、本発明は、本明細書に具体的に開示されていない任意のステップ、追加の要素、または追加の構造なしで実施することができる。
前述の実施例は、単に説明の目的で提供されたものであり、本発明を限定するものとして解釈されるものでは決してないことに留意されたい。本発明は例示的な実施形態を参照して説明されてきたが、本明細書で使用されてきた単語は、限定の単語ではなく、説明および例示の単語であることが理解される。添付の特許請求の範囲内で、本発明の範囲および趣旨から逸脱することなく、その態様において、現在述べられ、補正されているように、変更を行うことができる。本発明は、特定の手段、材料、および実施形態を参照して本明細書に記載されているが、本発明は、本明細書に開示される詳細に限定されることを意図するものではなく、むしろ、本発明は、添付の特許請求の範囲内にあるような、すべての機能的に均等な構造、方法、および使用に及ぶ。

Claims (20)

  1. 鉄基鑞付けフィラー合金であって、
    ａ）０重量％～３５重量％の量のニッケルと、
    ｂ）０重量％～２５重量％の量のクロムと、
    ｃ）４％重量％～９％重量％の量のケイ素と、
    ｄ）５重量％～１１重量％の量のリンと、
    ｅ）０重量％～１重量％の量のホウ素と、
    ｆ）残部の鉄とを含み、
    ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になり、
    鉄、ニッケルおよびクロムの総量は８４重量％～９０重量％であり、ａ／（ａ＋ｆ）の比は０～０．５であり、ｂ／（ａ＋ｂ＋ｆ）の比は０～０．３３であり、
    前記鉄基鑞付けフィラー合金は、鑞付け温度が１１００℃未満であり、
    前記鉄基鑞付けフィラー合金は、
    固相線温度が１０３０℃以下、
    液相線温度が１０７５℃以下、または、
    前記固相線温度と前記液相線温度の差が８５℃未満である融点範囲
    のうちの少なくとも１つを有する、鉄基鑞付けフィラー合金。
  2. 前記鉄の量が８４重量％～９０重量％であり、［ａ）＋ｃ）＋ｄ）］のパーセンテージを合計すると１００重量％になり、前記融点範囲は２５℃以下である、三元合金ＦｅＳｉＰである、請求項１に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  3. 前記ニッケルの量が２５重量％～３５重量％であり、ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になる、請求項１に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  4. 前記クロムの量が１８重量％～２５重量％であり、ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になる、請求項１～３のいずれか一項に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  5. 前記ホウ素の量が０重量％よりも大きく１重量％未満であり、ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になる、請求項１～４のいずれか一項に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  6. 前記ホウ素の量が０．１重量％～０．５重量％であり、ａ）～ｆ）のパーセンテージを合計すると１００重量％になる、請求項５に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  7. ａ）前記ニッケルは２５重量％～３５重量％の量であり、
    ｂ）前記クロムは１８重量％～２５重量％の量であり、
    ｃ）前記ケイ素は４重量％～９重量％の量であり、
    ｄ）前記リンは５重量％～１１重量％の量であり、
    ｅ）前記ホウ素は０．１重量％～０．５重量％の量であり、
    ｆ）残部が鉄である、
    請求項１に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  8. ａ）前記ニッケルは２８重量％～３３重量％の量であり、
    ｂ）前記クロムは１８重量％～２２重量％の量であり、
    ｃ）前記ケイ素は４．５重量％～６重量％の量であり、
    ｄ）前記リンは６重量％～１０重量％の量であり、
    ｅ）前記ホウ素は０．１重量％～０．５重量％の量であり、
    ｆ）残部が鉄である、
    請求項１に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  9. 前記ホウ素が０．３重量％～０．４重量％の量である、請求項１～８のいずれか一項に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  10. 前記鉄の含有量が２９重量％～４０重量％である、請求項１～９のいずれか一項に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  11. 前記固相線温度が１０００℃以下である、請求項１～１０のいずれか一項に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  12. 前記固相線温度が９７５℃以下である、請求項６または１１に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  13. 前記液相線温度が１０５０℃未満である、請求項１～１２のいずれか一項に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  14. 前記固相線温度と前記液相線温度との差が５０℃未満である、請求項１～１３のいずれか一項に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  15. 鑞付け温度が１０６０℃未満である、請求項１～１４のいずれか一項に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  16. 粉末、アモルファス箔、アトマイズ粉末、ペースト、テープ、または焼結プリフォームの形態である、請求項１～１５のいずれか一項に記載の鉄基鑞付けフィラー合金。
  17. 請求項１～１６のいずれか一項に記載の鉄基鑞付けフィラー合金と、バインダーとを含む、粉末スプレーコーティング。
  18. 請求項１～１６のいずれか一項に記載の鉄基鑞付けフィラー合金を含む熱交換器。
  19. 内燃機関の窒素酸化物排出（ＮＯｘ）を低減するのを助ける排気ガス再循環クーラー（ＥＧＲクーラー）である、請求項２２に記載の熱交換器。
  20. 請求項１８または１９に記載の鉄基鑞付けフィラー合金を含む熱交換器を鑞付けするステップを含む、熱交換器を製造または修理する方法。
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