JP2022186630A - アルミナ粒子およびそれを用いた樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

【課題】樹脂組成物用フィラーとして使用されるアルミナ粒子であって、樹脂組成物の熱伝導率を従来よりも向上することのできるアルミナ粒子を提供する。【解決手段】累積粒度分布の微粒側から累積５０％の粒径Ｄ５０が１００μｍ超で、α化率が９０％以上であり、α－アルミナが単結晶であるアルミナ粒子である。アルミナ粒子は、Ｎａ含有量が８００ｐｐｍ以下であることが好ましい。また、アルミナ粒子は、累積粒度分布の微粒側から累積１０％の粒径Ｄ１０が７０～１３５μｍであることが好ましい。【選択図】なし

Description

本開示は、アルミナ粒子およびそれを用いた樹脂組成物に関する。

電子部品に通電することにより発生する熱は、ヒートシンクを介して放熱される。放熱効率を向上する目的で、電子部品とヒートシンクとの間を放熱材料で充填する技術が知られている。
放熱部材の１つとして、樹脂と無機粒子とを含む樹脂組成物があり、無機粒子としてはアルミナ粒子が利用できることが知られている（例えば特許文献１～３）。

特許文献１には、樹脂中に高充填したときの流動性を改善することができるアルミナ粒子として、α相含有率が４０％以下であり、平均円形度が０．９５以上であり、平均粒径が１００μｍ以下のアルミナ粒子が開示されている。アルミナ粒子を製造する方法としては、電融アルミナの粉砕物を火炎溶融法で溶融し、炉内に水を噴霧して急冷する手法が開示されている。

特許文献２には、樹脂等に配合したときの組成物の粘性と流動性を改善することができるアルミナ粒子として、平均球形度が０．９３以上でかつアルミナのα率が９５％以上であるアルミナ粒子が開示されている。アルミナ粒子を製造する方法として、金属アルミニウム粉末、アルミナ粉末または両者の混合物を原料とし、それを火炎溶融法で溶融し冷却固化し、その後に再加熱処理を行う方法が開示されている。

特許文献３には、電融アルミナをジェットミルを用いて破砕し、その電融アルミナ粒子のエッジを取り除くことで平均粒径が５～４０００μｍの丸味状電融アルミナ粒子を得る方法が開示されている。

国際公開第２００９/１３３９０４号 国際公開第２００８/０５３５３６号 特開２００６－１６９０９０号公報

近年、電子機器のＩＣ高集積化によるＩＣでの発熱量の増加、および電気自動車、航空機等の電動化により高電流駆動の電子部品が使用されるようになったことに起因する電子部品での発熱量の増加が問題となっている。より効果的な放熱を実現するために、樹脂組成物の熱伝導率をさらに向上することが求められている。より効果的な放熱を実現するために、樹脂組成物に用いられる樹脂とフィラー（アルミナ粒子）の界面をできるだけ少なくすること、すなわちアルミナ粒子の大粒径化も併せて求められている。

しかしながら、特許文献１および２に開示されたアルミナ粒子は、樹脂組成物の熱伝導率のさらなる向上について検討されていない。
特許文献３のアルミナ粒子は、樹脂と混合して樹脂組成物を形成した場合、熱伝導率の点で十分とは言い難い。

このような状況を鑑みて、本発明の一実施形態は、樹脂組成物用フィラーとして使用されるアルミナ粒子であって、樹脂組成物の熱伝導率を従来よりも向上することのできるアルミナ粒子を提供することを目的とする。さらに、本発明の別の実施形態は、アルミナ粒子を用いた樹脂組成物の提供することを目的とする。

本発明の態様１は、
累積粒度分布の微粒側から累積５０％の粒径Ｄ５０が１００μｍ超で、α化率が９０％以上であり、α－アルミナが単結晶であるアルミナ粒子である。

本発明の態様２は、
Ｎａ含有量が８００ｐｐｍ以下である、態様１に記載のアルミナ粒子である。

本発明の態様３は、
累積粒度分布の微粒側から累積１０％の粒径Ｄ１０が７０～１３５μｍである、態様１または２に記載のアルミナ粒子である。

本発明の態様４は、
累積粒度分布の微粒側から累積９０％の粒径Ｄ９０が１３０～２００μｍである、態様１～３のいずれかに記載のアルミナ粒子である。

本発明の態様５は、
真円度が０．９０～１．００である、態様１～４のいずれか１つに記載のアルミナ粒子である。

本発明の態様６は、
密度が３．８０ｇ/ｃｍ^３以上である、態様１～５のいずれか１つに記載のアルミナ粒子である。

本発明の態様７は、
樹脂と、態様１～６のいずれか１つに記載のアルミナ粒子とを含む樹脂組成物である。

本発明の一実施形態に係るアルミナ粒子をフィラーとして使用することにより、高い熱伝導率を有する樹脂組成物を得ることができる。

図１は、アルミナ粒子の製造方法において、火炎溶融工程を実施するための装置を示す概略図である。 図２は、１粒のアルミナ粒子について温度波熱分析法（TWA法）を行うための熱拡散率測定装置の概念図である。 図３は、粒子欠陥率の計算方法を説明するための模式図である。

［アルミナ粒子］
本発明の実施形態に係るアルミナ粒子は、樹脂組成物用フィラーとして、樹脂と混合して使用するためのものである。アルミナ粒子は、累積粒度分布の微粒側から累積５０％の粒径Ｄ５０が１００μｍ超で、α化率が９０％以上であり、α－アルミナが単結晶である。これらの特徴を有することにより、樹脂組成物の熱伝導率を向上することができる。各特徴について以下に詳しく説明する。

（累積粒度分布の微粒側から累積５０％の粒径Ｄ５０）
本発明の実施形態に係るアルミナ粒子では、累積粒度分布の微粒側から累積５０％の粒径Ｄ５０（以下単に「Ｄ５０」と記載することがある）は１００μｍ超である。樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、以下の理由から、熱伝導率の高い樹脂組成物を得られると推測される。

アルミナ粒子のＤ５０が大きいと、単位質量当たりのアルミナ粒子の表面積の合計（総表面積）が小さくなる。そのため、アルミナ粒子と樹脂とを所定の比率で混合して樹脂組成物を製造するとき、平均粒子が大きいアルミナ粒子を用いることにより、アルミナ粒子と樹脂との界面の面積の合計（総面積）を小さくすることができる。アルミナ粒子と樹脂との界面は、伝搬するフォノンを散乱させるため、界面の総面積を小さくすることにより、熱伝導率を向上することができると考えられる。

本発明の実施形態に係るアルミナ粒子は、Ｄ５０が１００μｍ超であることにより、Ｄ５０が１００μｍ以下の場合に比べて、所定の比率で樹脂と混合したときの界面の総面積を小さくすることができ、熱伝導率の高い樹脂組成物を製造することができる。
アルミナ粒子のＤ５０は、好ましくは１０５μｍ以上、より好ましくは１１０μｍ以上、特に好ましくは１１５μｍ以上である。上限は特に限定されないが、樹脂との混錬性を良好にする観点、および樹脂組成物用フィラーへの適用の観点から、好ましくは１６０μｍ以下、より好ましくは１５５μｍ以下、より好ましくは１５０μｍ以下、さらに好ましくは１４０μｍ以下、特に好ましくは１３５μｍ以下である。１６０μｍを超えると本発明の実施形態においてもアルミナ粒子の真円度が低くなる可能性が高いため好ましくない。

アルミナ粒子のＤ５０は、ＩＳＯ １３３２２－２に準拠した動的画像解析の原理に基づいてアルミナ粒子の粒度分布を測定し、測定結果から得た累積粒度分布を用いて、微粒側から累積５０％の粒径（Ｄ５０）を求める。測定装置としては、例えば、ＣＡＭＳＩＺＥＲ（ＶＥＲＤＥＲ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ製）を用い、装置内に試料を順次投入して、ドライエアーにより凝集粒子を分散させながらカメラ前を通過する粒子を測定する。

（α化率）
α－アルミナは熱伝導率が高いため、アルミナ粒子中のα－アルミナの含有量を高くすることにより、アルミナ粒子の熱伝導率を高くすることができる。本発明の実施形態に係るアルミナ粒子は、α－アルミナの含有量の指標であるα化率が、９０％以上と高い。そのため、熱伝導率の高いアルミナ粒子を得ることができる。
アルミナ粒子のα化率は、好ましくは９５％以上、最も好ましくは１００％である。

本明細書において「α化率」とは、アルミナ粒子に含まれる全てのアルミナに対するα－アルミナの含有率（体積％）である。
α化率は、アルミナ粒子を粉末Ｘ線回折法により測定し、得られた回折スペクトルから、２θ＝２５．６°の位置に現れるα相（０１２面）のピーク高さ（Ｉ_25.6）と、２θ＝４６°の位置に現れるγ相、η相、χ相、κ相、θ相およびδ相のピーク高さ（Ｉ₄₆）を求め、以下の式（１）により算出する。

α化率＝Ｉ_25.6／（Ｉ_25.6＋Ｉ₄₆）×１００（％） （１）

なお、本発明の実施形態に係るアルミナ粒子は、α化率が１００％であることが最も望ましいものの、α－アルミナ以外のアルミナ（δ－アルミナ、θ－アルミナ等）を例えば約１０％以下で含んでいてもよく、本発明の目的の妨げにならない。
また、α－アルミナ以外のアルミナは、どのような態様で含まれていてもよい。例えば、１粒のアルミナ粒子の内部に、α－アルミナと、α－アルミナ以外のアルミナとが共に含まれていてもよい。また、とある粒のアルミナ粒子はα－アルミナのみからなり、別の粒のアルミナ粒子はα－アルミナ以外のアルミナのみからなり、それらのアルミナ粒子が混在していてもよい。

（α－アルミナが単結晶）
本発明の実施形態では、アルミナ粒子に含まれるα－アルミナが単結晶となるように、製造条件を制御している。上述の通り、α－アルミナは熱伝導率が高いが、特に単結晶であると、多結晶のα－アルミナよりも熱伝導率が高い。よって、アルミナ粒子中のα－アルミナを単結晶として含有することにより、アルミナ粒子の熱伝導率をさらに向上することができる。
なお、単結晶のα－アルミナと共に、少量（例えば約１０％以下）の多結晶のα－アルミナを含んでいてもよく、本発明の目的の妨げにならない。

アルミナ粒子中のα－アルミナが単結晶であることは、ＳＥＭ－ＥＢＳＤ法により確認することができる。Ｐｈａｓｅ ＭＡＰにて、α－アルミナであるか、α－アルミナ以外のアルミナであるかを判断し、次いで、Ｉｍａｇｅ Ｑｕａｌｉｔｙ（ＩＱ）ＭＡＰにて、アルミナ粒子中の明確な結晶粒界の有無により、単結晶であるか、多結晶であるかを判断することができる。
α－アルミナが単結晶であることは、デバイ・シェラー法により確認しても良い。

本発明に係る実施形態では、アルミナ粒子は、Ｎａ含有量が８００ｐｐｍ以下であることが好ましい。
アルミナ粒子を樹脂組成物用フィラーとして使用する場合、Ｎａ含有量が多い（例えば１０００ｐｐｍ以上）と、樹脂組成物に隣接して配置される電子部品等に悪影響を及ぼす恐れがある。また、アルミナ粒子中に存在するＮａは、伝搬するフォノンを散乱させるため、Ｎａ含有量が例えば１００ｐｐｍ以上であると、アルミナ粒子の熱伝導率が低すぎて樹脂組成物用フィラーには不適であると考えられていた。これらのことから、従来は、アルミナ粒子を樹脂組成物用フィラーとして使用する場合には、Ｎａ含有量を１００ｐｐｍ未満とする必要があるとされていた。

これに対して、本願発明者は、Ｄ５０が１００μｍ超であり、α化率が９０％以上であり、含まれているα－アルミナが単結晶であることにより、Ｎａ含有量が１００ｐｐｍ以上であっても、樹脂組成物用フィラーとして使用するのに適した熱伝導率を達成し得ることを見出した。特に、Ｎａ含有量が８００ｐｐｍ以下であることが好ましく、アルミナ粒子の熱伝導率を向上することができる。
本明細書において「Ｎａ含有量」とは、酸化物換算で求めた含有量であり、アルミナ粒子に含まれるアルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３として換算）を１００質量％としたとき、アルミナ粒子に含まれるＮａをＮａ_２Ｏとして換算したときのＮａ_２Ｏ含有量（質量ｐｐｍ）のことである。

Ｎａ含有量は、より好ましくは７００ｐｐｍ以下、特に好ましくは６００ｐｐｍ以下である。

Ｎａ含有量の下限は特に限定されないが、例えば１ｐｐｍ以上である。以下のような状況下では、Ｎａ含有量の下限をより高く（例えば２０ｐｐｍ超）することが好ましい。
Ｎａはアルミナ粒子を製造するための原料（アルミナ原料粒子）に含まれることがある。アルミナ粒子のＮａ含有量を極めて低くするためには、原料由来のＮａを、アルミナ粒子全体（アルミナ粒子の表面および内部）から除去するための処理を行う必要がある。本発明の実施形態に係るアルミナ粒子は、緻密であるため、後述するようなアルミナ粒子の水洗浄では、アルミナ粒子の内部からＮａを除去することは難しい。
しかしながら、本発明の実施形態に係るアルミナ粒子は、上述したように、Ｎａ含有量が１００ｐｐｍ以上であっても、樹脂組成物用フィラーとして使用することができる。よって、Ｎａ除去のための処理を省略するために、ある程度のＮａ含有量を許容することが好ましい。
Ｎａ含有量は、２０ｐｐｍ超、３０ｐｐｍ超、５０ｐｐｍ超、または８０ｐｐｍ超であることが好ましく、１００ｐｐｍ以上であることがより好ましい。

アルミナ粒子に含まれるＮａのうち、表面に存在するＮａは、水で洗浄することにより容易に洗い流すことができる。電子部品等に悪影響を及ぼすおそれのあるＮａは、主に、アルミナ粒子の表面に存在するＮａであるので、樹脂組成物用フィラーとして樹脂と混合する前に、アルミナ粒子を水で洗浄することにより、電子部品等に悪影響を低減することができる。但し、水洗浄により除去できるＮａは、アルミナ粒子の表面近傍に存在するごく微量のＮａだけなので、水洗浄の前後でアルミナ粒子のＮａ含有量の測定値を比較しても、Ｎａ含有量の大幅な減少を確認することは困難である。
また、アルミナ粒子の熱伝導率を低下させるＮａは、主に、アルミナ粒子の内部に存在するＮａであるので、アルミナ粒子を水洗浄したとしても、アルミナ粒子の熱伝導率は、それほど向上しないと推測される。

アルミナ粒子のＮａ含有量は、グロー放電質量分析法、誘導結合プラズマ発光分析法（ICP-AES）、誘導結合プラズマ質量分析法（ICP-MS）、蛍光光度法などの公知の方法で定量化することができるが、特に誘導結合プラズマ質量分析法（ICP-AES）が好ましい。

アルミナ粒子は、累積粒度分布の微粒側から累積１０％の粒径Ｄ１０が、７０μｍ以上であることが好ましく、７５μｍ以上、または８０μｍ以上であることがより好ましく、９０μｍ以上であることが特に好ましい。D１０は、１３５μｍ以下であることが好ましく、１２５μｍ以下、１２０μｍ以下、１１５μｍ以下、１１０μｍ以下、または１０５μｍ以下であることがより好ましい。
また、アルミナ粒子は、累積粒度分布の微粒側から累積９０％の粒径Ｄ９０が１３０～２００μｍであることが好ましい。Ｄ９０は、より好ましくは１３０～１９０μｍ、特に好ましくは１３０～１８０μｍである。
このような粒径を有するアルミナ粒子は、流動性がよく、樹脂中の充填量も多くでき、ハンドリングもしやすいので好ましい。

また、アルミナ粒子の粒度分布がシャープであることが好ましく、Ｄ９０／Ｄ１０は３．０以下が好ましく、２．０以下がより好ましい。シャープな粒度分布を持つアルミナ粒子である程、そのアルミナ粒子を溶融製造した後の粒子の補足率（回収率）を向上でき、生産性が良くなる。また、粒度分布がシャープなアルミナ粒子は、樹脂組成物用フィラーとして使用しやすく、他の粒子と混合する際の選択性および自由度が増えるので好ましい。

なお、最終製品としてのアルミナ粒子が微粒および粗粒を含まないように、アルミナ原料粒子または製造後のアルミナ粒子を分級または篩別することが好ましい。例えば、アルミナ原料粒子を分級または篩別して微粒および粗粒を除去してから、アルミナ粒子の製造に用いると、得られるアルミナ粒子中の微粒および粗粒を減少することができる。あるいは、製造後のアルミナ粒子を、分級または篩別して微粒および粗粒を除去してもよい。

粗粒を含まないアルミナ粒子では真円度向上の観点からも、累積粒度分布の微粒側から累積１００％の粒径Ｄ１００（つまり、粒子の最大粒径）は、好ましくは５００μｍ以下、より好ましくは４００μｍ以下、特により好ましくは３００μｍ以下である。

本発明の実施形態では、微粒のアルミナ原料粒子を用いてアルミナ粒子を製造すると、多結晶アルミナ粒子になったり、α化率の低いアルミナ粒子になったり、または低密度のアルミナ粒子になりやすい。よって、アルミナ原料粒子の微粒を除去、または製造後のアルミナ粒子の微粒を除去することが特に好ましい。

アルミナ粒子のＤ１０、Ｄ９０およびＤ１００の測定は、上述したＤ５０の測定と同様の方法、装置によって行うことができる。ＩＳＯ １３３２２－２に準拠した動的画像解析の原理に基づいてアルミナ粒子の粒度分布を測定し、測定結果から得た累積粒度分布を用いて、微粒側から累積１０％の粒径（Ｄ１０）、累積９０％の粒径（Ｄ９０）および累積１００％の粒径（Ｄ１００）を求める。測定装置としては、例えば、ＣＡＭＳＩＺＥＲ（ＶＥＲＤＥＲ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ製）を用い、装置内に試料を順次投入して、ドライエアーにより凝集粒子を分散させながらカメラ前を通過する粒子を測定する。

アルミナ粒子の真円度は０．９０～１．００であることが好ましく、樹脂との混錬性を良好にでき、かつ、混練後のコンポジットの流動性を高めることができ、さらにアルミナ粒子による他の部材の摩耗を低減することもできる。
アルミナ粒子は一般的に硬い粒子であるため、電子部品の樹脂組成物用フィラーに使用するには真円度が０．９０以上であることが好ましいが、真円度の低いアルミナ粒子同士を衝突させたり、または真円度の低いアルミナ粒子を粉砕するだけでは、真円度が０．９０以上のアルミナ粒子を得ることは困難である。さらには、そのような衝突および粉砕を長時間行うことにより、微粉が多量に生じるおそれがある。また、粉砕により生じた新たな親水面が樹脂との混和性を低下させるおそれがある。

真円度（ＳＰＨＴ）はＩＳＯ ９２７６－６に準拠して解析した。ＳＰＨＴ＝４πＡ／Ｐ^２から求められる。式中のＡは投影粒子画像の面積の測定値であり、Ｐは粒子投影画像の外周長の測定値である。
アルミナ粒子の真円度は、ＩＳＯ １３３２２－２に準拠した動的画像解析の原理に基づく測定装置（例えば、ＣＡＭＳＩＺＥＲ Ｘ２（ＶＥＲＤＥＲ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ製））により測定する。

アルミナ粒子は、密度が３．８０ｇ/ｃｍ^３以上であることが好ましい。
アルミナ粒子の中に内部空隙が存在すると、アルミナ粒子の熱伝導率は低くなる。そのため、アルミナ粒子は、内部空隙が少ないことが望ましい。内部空隙を確認する手法としては、断面ＳＥＭ像、Ｘ線透視像などの画像解析により直接的に観察する方法と、アルミナ粒子の密度を測定して間接的に確認する方法がある。
アルミナ粒子の密度としては、３．８０ｇ/ｃｍ^３以上であることが好ましく、内部空隙の量が少ない（または内部空隙が存在しない）アルミナ粒子、つまり、熱伝導率の高いアルミナ粒子が得られる。
アルミナ粒子の密度は、より好ましくは、３．８５ｇ/ｃｍ^３以上、３．８８ｇ/ｃｍ^３以上、または３．８９ｇ/ｃｍ^３以上であり、特に好ましくは３．９０ｇ/ｃｍ^３以上である。

アルミナ粒子の密度は、ＪＩＳ Ｒ １６２０－１９９５に準拠してピクノメータ法により測定する。測定回数は５回以上とする。測定には、例えばアキュピック１３３０（Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ社）を用いることができる。

本発明に係る実施形態では、アルミナ粒子１個の熱伝導率（Ｗ／ｍＫ）を高くすることができる。アルミナ粒子１個の熱伝導率は、好ましくは２５Ｗ／ｍＫ以上であり、より好ましくは２８Ｗ／ｍＫ以上であり、特に好しくは３０Ｗ／ｍＫ以上であり、最も好ましくは３３Ｗ／ｍＫ以上である。

［アルミナ粒子の製造方法］
本発明の実施形態に係るアルミナ粒子の製造方法について説明する。
アルミナ粒子の原料には、単結晶α－アルミナから成り、累積粒度分布の微粒側から累積５０％の粒径Ｄ５０が１００μｍ超のアルミナ原料粒子を使用する。そして、火炎溶融法により、アルミナ原料粒子からアルミナ粒子を製造する。

これまでは、原料粒子を火炎に入れると溶融されて、原料粒子の結晶構造がリセットされるので、原料粒子の結晶構造の素性は、火炎で球状化した後の粒子の結晶構造に影響を及ぼすことはない、というのが通説だった。しかしながら、原料粒子として単結晶粒子を用いると、球状化後も原料粒子の結晶構造の素性が引き継がれ得ることを思いがけなく見出した。

火炎溶融工程では、例えば、図１に示すような装置を用いる。火炎溶融工程により、α化率が９０％以上で、α－アルミナが単結晶のアルミナ粒子を得ることができる。
単結晶アルミナの原料粒子を使用し、球状化後も、単結晶アルミナの結晶構造の素性を活かすために、使用するアルミナ原料粒子の粒径、装置の火炎溶融炉内へのアルミナ原料粒子の供給速度、火炎の強さ、火炎とアルミナ原料粒子との距離などを制御する。

Ｄ５０が１００μｍ超のアルミナ粒子を製造するためには、Ｄ５０が、例えば１１０μｍ以上のアルミナ原料粒子を用いる。アルミナ原料粒子のＤ５０は、好ましくは１２０μｍ以上であり、例えば１５０μｍである。

なお、アルミナ原料粒子のＤ５０が例えば１１０μｍ以上であっても、個々のアルミナ原料粒子としては、１１０μｍ未満の粒径のものも含まれ得る。そのため、得られたアルミナ粒子には、多結晶のα－アルミナおよび／またはα－アルミナ以外のアルミナなどを含み得る。しかしながら、アルミナ原料粒子のＤ５０を１１０μｍ以上とすることにより、多結晶のα－アルミナおよび／またはα－アルミナ以外のアルミナの含有量を、本発明で許容される程度の少量に抑えることができる。

また、従来から、造粒した原料粒子を用いて火炎溶融法でアルミナ粒子を製造する方法が知られているが、得られるアルミナ粒子の内部に内部空隙が多く含まれることがある。本発明では、アルミナ原料粒子として、造粒を行っていない単結晶α－アルミナそのものを使用するので、内部空隙の少ない（または内部空隙のない）、密度の高いアルミナ粒子を得ることができる。

アルミナ原料粒子のＤ５０は、上述のアルミナ粒子のＤ５０の測定方法と同じ方法で測定できる。
アルミナ原料粒子が単結晶のα－アルミナであることは、上述のアルミナ粒子中のα－アルミナが単結晶であることを確認する方法と同じ方法で確認できる。

アルミナ原料粒子の原材料としては、サファイア、およびＣＺ法、ベルヌーイ法、カイロポーラス法、ブリッジマン法、ＥＦＧ法等の融液成長法で作製した単結晶のα－アルミナ等を用いることができる。それらの原材料を粉砕して、所望の目開きのメッシュで篩別することで、所定のＤ５０のアルミナ原料粒子を準備することができる。

アルミナ原料粒子は、α－アルミナ以外のアルミナ（δ－アルミナ、θ－アルミナ等）を少量（例えば約１０質量％以下）含んでいてもよく、また、単結晶のα－アルミナと共に、少量（例えば約１０質量％以下）の多結晶のα－アルミナを含んでいてもよく、いずれも本発明の目的の妨げにならない。

火炎溶融工程において、アルミナ原料粒子、燃料ガスおよび酸素ガスの供給量が以下の式（２）および式（３）を満たすことが好ましい。

０．６２５≦Ｒ／Ｆ（ｋｇ／Ｎｍ^３）≦５．０００ （２）
０．１２５≦Ｒ／Ｓ（ｋｇ／Ｎｍ^３）≦１．５００ （３）

ここで、Ｆは燃料ガスの供給量（Ｎｍ^３／時間）、Ｓは酸素ガスの供給量（Ｎｍ^３／時間）、Ｒはアルミナ原料粒子の供給量（ｋｇ／時間）である。
なお、酸素ガスの供給量（Ｓ）は、燃焼酸素ガスの供給量と、キャリア酸素ガスの供給量の合計である。キャリア酸素ガスは、アルミナ原料粒子を運搬することを主目的とする酸素ガスであるが、運搬した後は、燃焼酸素ガスと同様に燃焼に利用される。

式（２）で規定したように、燃料ガスの供給量に対するアルミナ原料粒子の供給量の比率（Ｒ／Ｆ）は、０．６２５ｋｇ／Ｎｍ^３以上５．０００ｋｇ／Ｎｍ^３以下であることが好ましい。また、式（３）で規定したように、酸素ガスの供給量に対するアルミナ原料粒子の供給量の比率（Ｒ／Ｓ）は、０．１２５ｋｇ／Ｎｍ^３以上１．５００ｋｇ／Ｎｍ^３以下であることが好ましい。

燃料ガスの供給量Ｆ（Ｎｍ^３／時間）と、酸素ガスの供給量Ｓ（Ｎｍ^３／時間）は、火炎溶融工程において、炉内の火炎の強さを決定する因子である。Ｒ／ＦおよびＲ／Ｓはいずれも、火炎溶融工程において、炉内における火炎の強さとアルミナ原料粒子の供給量との関係性の指標となる。
Ｒ／ＦおよびＲ／Ｓが大きくなる場合、アルミナ原料粒子の供給量が多く、各アルミナ原料粒子に対して火炎から与えられるエネルギー量が小さくなる（つまり、アルミナ原料粒子の溶融が抑制される）。
Ｒ／ＦおよびＲ／Ｓが小さくなる場合、アルミナ原料粒子の供給量が少なく、各アルミナ原料粒子に対して火炎から与えられるエネルギー量が大きくなる（つまり、アルミナ原料粒子の溶融が促進される）。

よって、Ｒ／ＦおよびＲ／Ｓを制御することは、火炎溶融工程におけるアルミナ原料粒子の溶融状態を制御する１つの手法である。Ｒ／ＦおよびＲ／Ｓの各々が好ましい範囲内にあると、火炎溶融工程において、アルミナ原料粒子の原料粒子の結晶構造を維持したまま球状化することができる。

Ｒ／Ｆは、より好ましくは０．６２５ｋｇ／Ｎｍ^３以上４．５００ｋｇ／Ｎｍ^３以下であり、特に好ましくは１．０００ｋｇ／Ｎｍ^３以上４．５００ｋｇ／Ｎｍ^３以下である。
Ｒ／Ｓは、より好ましくは０．１２５ｋｇ／Ｎｍ^３以上１．３３３ｋｇ／Ｎｍ^３以下であり、特に好ましくは０．１２５ｋｇ／Ｎｍ^３以上１．２５０ｋｇ／Ｎｍ^３以下であり、最も好ましくは０．２００ｋｇ／Ｎｍ^３以上１．０００ｋｇ／Ｎｍ^３以下である。

さらに、燃料ガスの供給量Ｆは、２０Ｎｍ^３／時間未満であることが好ましい。燃料ガスの供給量により、火炎長を変えることができ、燃料ガスの供給量が多くなるほど、火炎長が長くなり、粒子の火炎中の滞留時間が長くなる。燃料ガスの供給量が小さくなるほど、火炎長が短くなり、粒子の火炎中の滞留時間が短くできる。すなわち、アルミナ原料粒子の火炎中の滞留時間を変えることができ、アルミナ原料粒子の火炎中の溶融度合い（時間）を変化させることができる。また、アルミナ原料粒子の原料粒子の結晶構造を維持したままアルミナ粒子のα化率および密度をより高くすることができる。

本発明における燃料ガスとしては、例えば、プロパン、ブタン、プロピレン、アセチレン、水素などが挙げられる。特に、プロパン（例えば、液化プロパンガス（ＬＰＧ）〕が好ましい。

また、このような火炎溶融工程を経てアルミナ粒子を製造することで、得られるアルミナ粒子のＮａ含有量を、アルミナ原料粒子のＮａ含有量よりも低減することもできる。

火炎溶融工程において、溶融されたアルミナ原料粒子を固化させる際、冷却速度を遅くするために、６００℃～１５００℃の領域、好ましくは８００℃～１４００℃の領域、より好ましくは１０００℃～１３００℃の領域を通過させてもよい。このような領域を通過させて、球状化したアルミナ粒子を固化させることにより、α化率をより高くすることができる。

上述の火炎溶融工程の後工程として、冷却固化されたアルミナ粒子を、回収する前に再加熱する工程を入れてもよい。冷却固化されたアルミナ粒子を再加熱することで、α－アルミナ以外のアルミナの割合を低減でき、α化率をより高くすることができる。再加熱する工程の温度としては、例えば９００℃以上が好ましく、１０００℃以上がより好ましい。再加熱する方法としては、ヒーター等を使った外部からの加熱、再度のガス燃焼による加熱などが適用できる。

［樹脂組成物］
本発明の実施形態に係るアルミナ粒子を樹脂組成物用フィラーとして使用することにより、熱伝導率の高い樹脂組成物を得ることができる。樹脂組成物は、樹脂と、本発明の実施形態に係るアルミナ粒子とを含んでいる。

本発明の実施形態に係るアルミナ粒子は、樹脂特有のしなやかさを損なうことなく熱伝導率を向上させることができるため、その配合比率は樹脂組成物（コンポジット）に対して樹脂５～７５体積％、アルミナ粒子９５～２５体積％の割合であることが好ましい。

樹脂組成物の製造方法について説明する。
一般的に用いられる公知の方法を使用して、本発明のアルミナ粒子と樹脂を混合することにより樹脂組成物を得ることができる。例えば、樹脂が液状の場合（例えば液状エポキシ樹脂など）は、液状樹脂とアルミナ粒子と硬化剤とを混合した後、熱または紫外線などで硬化させることにより樹脂組成物を得ることができる。硬化剤や混合方法、硬化方法は公知のものおよび方法を用いることができる。一方、樹脂が固体状の場合（例えばポリオレフィン樹脂やアクリル樹脂など）は、アルミナ粒子と樹脂を混合した後に、溶融混練などの公知の方法により混練することで目的とする樹脂組成物を得ることができる。

樹脂組成物に使用する樹脂としては、熱可塑性樹脂、熱可塑性エラストマー、熱硬化性樹脂の中から選択することができる。なお、樹脂は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

熱可塑性樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン－プロピレン共重合体等のポリオレフィン系樹脂、ポリメチルペンテン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリ酢酸ビニル、エチレン－酢酸ビニル共重合体、ポリビニルアルコール、ポリビニルアセタール、ポリフッ化ビニリデン及びポリテトラフルオロエチレン等のフッ素系重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、スチレン－アクリロニトリル共重合体、アクリロニトリル－ブタジエン－スチレン共重合体（ＡＢＳ）樹脂、ポリフェニレン－エーテル共重合体（ＰＰＥ）樹脂、変性ＰＰＥ樹脂、脂肪族ポリアミド類、芳香族ポリアミド類、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリメタクリル酸、ポリメタクリル酸メチルエステル等のポリメタクリル酸エステル類、ポリアクリル酸類、ポリカーボネート、ポリフェニレンスルフィド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルケトン、ポリケトン、液晶ポリマー、シリコーン樹脂、アイオノマー等が挙げられる。

熱可塑性エラストマーとしては、スチレン－ ブタジエンブロック共重合体又はその水添化物、スチレン－イソプレンブロック共重合体又はその水添化物、スチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、塩化ビニル系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ポリウレタン系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマー等が挙げられる。

熱硬化性樹脂としては、架橋ゴム、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、ポリイミド樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂等が挙げられる。架橋ゴムの具体例としては、天然ゴム、アクリルゴム、ブタジエンゴム、イソプレンゴム、スチレン－ブタジエン共重合ゴム、ニトリルゴム、水添ニトリルゴム、クロロプレンゴム、エチレン－プロピレン共重合ゴム、塩素化ポリエチレンゴム、クロロスルホン化ポリエチレンゴム、ブチルゴム、ハロゲン化ブチルゴム、フッ素ゴム、ウレタンゴム、及びシリコーンゴムが挙げられる。

加工性や特性の観点から、ポリオレフィン系樹脂、アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリアミドイミド系樹脂、エポキシ系樹脂、フェノール系樹脂、シリコーン樹脂が好ましく用いられる。

さらに、これらの樹脂組成物には、必要に応じて、発明の効果を損なわない範囲で可塑剤、硬化促進剤、カップリング剤、充填剤、顔料、難燃剤、酸化防止剤、界面活性剤、相溶化剤、耐候剤、抗ブロッキング剤、帯電防止剤、レベリング剤、離型剤などの公知の添加剤を単独または二種以上を適宜配合しても良い。

本実施の形態に係るアルミナ粒子、および当該アルミナ粒子を含む樹脂組成物は、特に、放熱材料用途に好適である。よって、本開示の一態様では、放熱性アルミナ粒子および放熱性樹脂組成物を提供することができる。

しかしながら、本実施の形態に係るアルミナ粒子および樹脂組成物は、以下の［その他の物性］で説明する物性をさらに備えることにより、低誘電損失の特性を備えうる。よって、本開示の別の形態では、低誘電損失のアルミナ粒子および低誘電損失の樹脂組成物を提供することができる。本開示のさらに別の態様では、放熱性と低誘電損失の両方の特性を生かして、放熱性・低誘電損失のアルミナ粒子、および放熱性・低誘電損失の樹脂組成物を提供することもできる。

［その他の物性］
本実施の形態に係るアルミナ粒子、および当該アルミナ粒子を含む樹脂組成物は、以下のような特性をさらに有することにより、低誘電損失の樹脂組成物を得ることができる。以下に説明する「その他の物性」は、実施例に記載した測定方法を用いて測定することができる。

（粒子内欠陥率）
アルミナ粒子の内部に空隙または非晶質層（これらを「粒子の欠陥」と称する）が含まれると、誘電損失を増加させる原因となる。そのため、アルミナ粒子の粒子内欠陥率が低いことが好ましく、特に、２０％以下であることが好ましく、１５％以下であることがより好ましい。これにより、アルミナ粒子を樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。

（不純物粒子の平均アスペクト比）
アルミナ粒子は、不純物粒子（円形ではない、細長いアルミナ粒子のこと）を含んでいてもよい。不純物粒子の平均アスペクト比が１．２超５．０以下であることが好ましく、３以下、または２．５以下が特に好ましい。アルミナ粒子がそのような不純物粒子を少量含むことにより、樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、アルミナ粒子の充填率を向上でき、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。

（アルミナ粒子の外縁の長さＬ１に対する粒子内部の境界線の合計長さＬ２の比）
アルミナ粒子内部の粒界および空洞が少ないほど、アルミナ粒子の誘電損失が低くなる。そこで、アルミナ粒子内部の粒界の含有量の指標として、外縁の長さＬ１に対する境界線の合計長さＬ２の比（Ｌ２／Ｌ１）を導入する。

１粒のアルミナ粒子の外縁の長さＬ１、そのアルミナ粒子が有する境界線の合計長さＬ２としたとき、Ｌ２／Ｌ１の値が小さいアルミナ粒子は、境界線の含有量が少なく、誘電損失の低いアルミナ粒子といえる。特に、（Ｌ２／Ｌ１）（％）が１００％以下であることが好ましく、樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。（Ｌ２／Ｌ１）は、より好ましくは８０％以下、さらに好ましくは５０％以下、特に好ましくは４０％以下である。

なお、「境界線の合計長さＬ２」は、アルミナ粒子の内部に含まれる境界線の総和であり、アルミナ粒子の外縁を含まない。境界線の合計長さＬ２は、アルミナ粒子内部の粒界の合計長さＬ３と、（アルミナ粒子の内部に空洞がある場合は）その空洞の内壁の合計長さＬ４とを加算したものとする（つまり、Ｌ２＝Ｌ３＋Ｌ４）。
Ｌ１、Ｌ２、Ｌ３およびＬ４の測定は、α－アルミナからなるアルミナ粒子で行うことが好ましい。

（樹脂組成物中におけるアルミナ粒子間の接点の数）
樹脂組成物中において、隣接するアルミナ粒子間の接点の数（すなわち粒子間の界面の数）が増えると、樹脂組成物の誘電損失を増加させる。そのため、樹脂組成物中におけるアルミナ粒子間の接点の数は６５０μｍ×７５０μｍの観察範囲中で、４０個以下（観察範囲１ｍｍ^２当たり８２個以下に相当）であることが好ましく、樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。

アルミナ粒子間の接点の数は、観察範囲１ｍｍ^２換算で、６５個／ｍｍ^２以下であることがより好ましく、５０個／ｍｍ^２以下、または３０個／ｍｍ^２以下であることが特に好ましい。放熱特性のために、アルミナ粒子間の接点の数は、６５０μｍ×７５０μｍの観察範囲中で、１個以上（観察範囲１ｍｍ^２当たり２個以上に相当）であることが好ましい。
また、アルミナ粒子間の接点の数は、粒子の分散度合いの指標となり得、接点の数が少ないほど、アルミナ粒子が樹脂中に均一分散しているといえる。

（アルミナ粒子のＢＥＴ比表面積）
本実施の形態に係るアルミナ粒子は、粒子表面の凹凸が少なく、比表面積が低いため、Ｎ_２ガス吸着法では正確なＢＥＴ比表面積を測定することが困難である。Ｎ_２－ＢＥＴ比表面積の値としては０．０５ｍ^２／ｇ以下、０．０２ｍ^２／ｇ以下が好ましく、０．０１ｍ^２／ｇ以下がより好ましく、０．０１ｍ^２／ｇ未満が特に好ましい。なお試験Ｎｏ．３～６のアルミナ粒子はＮ_２－ＢＥＴ比表面積測定では０．０１ｍ^２／ｇ未満であった。そこで、クリプトンガス（Ｋｒ）を吸着ガスとして用いたＢＥＴ比表面積を測定することにより、比表面積が低いアルミナ粒子のＢＥＴ比表面積をより正確に測定することができる。

アルミナ粒子の表面の凹凸が少ないと、樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂との界面が少なくなり、結果として樹脂組成物の誘電損失を低くできる。そのため、アルミナ粒子は、Ｋｒガスを用いたＢＥＴ比表面積Ｓ１（ｍ^２／ｇ）が０．１０ｍ^２／ｇ以下であることが好ましく、樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。Ｋｒ-ＢＥＴ比表面積Ｓ１は、０．０８ｍ^２／ｇ以下であることがより好ましく、０．０７ｍ^２／ｇ以下であることが特に好ましい。
Ｋｒ-ＢＥＴ比表面積Ｓ１は、０．０１ｍ^２／ｇ以上であってもよく、０．０２ｍ^２／ｇ以上であってもよい。

アルミナ粒子の表面の凹凸の別の指標として、理想球面積Ｓ２（ｍ^２）に対する、Ｋｒガスを用いたＢＥＴ比表面積Ｓ１（ｍ^２／ｇ）の比（Ｓ１／Ｓ２）（／ｇ）がある。（Ｓ１／Ｓ２）が９５×１０^５／ｇ以下であることが好ましく、樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。（Ｓ１／Ｓ２）は４０×１０^５／ｇ以下であることがより好ましく、２０×１０^５／ｇ以下であることが特に好ましい。
理想球面積Ｓ２（ｍ^２）は、直径Ｄ５０の真球状の粒子の表面積のことであり、球の表面積の公式（４πｒ^２）から求める。

また、粒子の表面の凹凸の別の確認方法として、細孔分布、細孔体積等でも評価してもよい。アルミナ粒子の細孔体積については後述する。

（アルミナ粒子および樹脂の持ち込み水分量）
アルミナ粒子の持ち込み水分量（アルミナ粒子に含まれる水分量）が多いと、そのアルミナ粒子を用いて作製した樹脂組成物の誘電損失が大きくなる。また、アルミナ粒子の持ち込み水分量が多いと、樹脂から水分が滲出して、樹脂組成物に隣接して配置される電子部品等に悪影響を及ぼす恐れがある。そのため、アルミナ粒子の持ち込み水分量は少ない方が好ましい。

アルミナ粒子の持ち込み水分量の指標として、樹脂の持ち込み水分量ΔＭｒ（ｐｐｍ）に対するアルミナ粒子の持ち込み水分量ΔＭａの比（ΔＭａ／ΔＭｒ）を導入する。
ΔＭａ／ΔＭｒが０．２以下であることが好ましく、０．１以下であることがより好ましい。アルミナ粒子の持ち込み水分量ΔＭａが、ポリイミド樹脂の持ち込み水分量に対して極めて小さいので、アルミナ粒子を樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。

（アルミナ粒子の細孔体積）
アルミナ粒子の細孔体積をクリプトン吸着法により測定したとき、細孔体積が０．０００３ｃｍ^３/ｇ以下であることが好ましい。
細孔体積は、Ｋｒ-ＢＥＴ比表面積と同様に、粒子表面の凹凸の程度を知る指標となる。第１のアルミナ粒子の細孔体積を上記範囲に制御することにより、混合物の成形性をさらに向上することができる。

上記細孔体積は、０．００００９ｃｍ^３/ｇ以下であることがより好ましく、０．００００７ｃｍ^３/ｇ以下であることが特に好ましい。上記細孔体積の下限は特に限定されないが、例えば０．０００００１ｃｍ^３/ｇ以上であってもよく、さらには０．０００００５ｃｍ^３/ｇ以上であってもよい。

（アルミナ原料粒子の調製）
原料１として単結晶のアルミナからなる原料粒子を準備した。原料２は別の単結晶のアルミナからなる原料粒子であり、５０μｍ以下の粒子は篩別除去した。なお、どちらのアルミナ原料粒子も角ばった形状をしていた。
原料１、原料２の各物性値を表１に示す。なお、アルミナ原料粒子の各物性値の測定方法は、後述するアルミナ粒子の物性値の測定方法と同じであった。

（アルミナ粒子の製造）
図１に示すような装置を用いて、アルミナ粒子を調製した。酸素ガス供給システム１０からの酸素ガスを分岐して、一方（キャリア酸素ガス１１）をフィーダ３０に、他方（燃焼酸素ガス１２）を火炎溶融炉４０のバーナー４１に供給した。フィーダ３０に供給されたアルミナ原料粒子は、キャリア酸素ガス１１によって火炎溶融炉４０のバーナー４１まで運搬された。また、ガス供給システム２０から燃焼ガス（ＬＰＧ）をバーナー４１に供給した。バーナー４１では、燃料ガスと燃焼酸素ガス１２によって２１５０℃以上の高温火炎が形成され、そこに、キャリア酸素ガス１１中に分散させたアルミナ原料粒子を供給した。これにより、火炎溶融炉４０内において、アルミナ原料粒子を溶融して球状化した。その後、球状化したアルミナ粒子をサイクロン５０にて分級を行い、サイクロン５０に補足したアルミナ粒子を得た。

試料Ｎｏ．１～４では、得られたアルミナ粒子をそのまま各種測定に使用した。試料Ｎｏ．５および６では、追加で以下の処理を行った。
試料Ｎｏ．５では、アルミナ原料粒子（原料１）を、目開き１３２μｍの篩で篩別し、篩上分のアルミナ原料粒子を原料として用いた。さらに、得られたアルミナ粒子について、Ｎａ除去のために酸洗浄を行った後に各種測定に使用した。
試料Ｎｏ．６では、得られたアルミナ粒子を、目開き７０μｍの篩と１３５μｍの篩とを用いて分級して、各種測定に使用した。

火炎溶融工程における燃料ガスの供給量Ｆ（Ｎｍ^３／時間）、酸素ガスの供給量Ｓ（Ｎｍ^３／時間）、およびアルミナ原料粒子の供給量Ｒ（ｋｇ／時間）の比であるＲ／ＦおよびＲ／Ｓを表２にまとめた。なお、酸素ガスＳの供給量は、キャリア酸素ガス１１の供給量と燃焼酸素ガス１２の供給量の合計である。燃料ガスの供給量Ｆは２０Ｎｍ^３／時間未満であった。

（１）アルミナ粒子の粒径Ｄ１０、Ｄ５０、Ｄ９０、および真円度の測定
試料Ｎｏ．１～６のアルミナ粒子の粒度分布を測定し、アルミナ粒子の平均値、累積１０％の粒径Ｄ１０、累積５０％の粒径Ｄ５０および累積９０％の粒径Ｄ９０を求めた。

アルミナ粒子の粒度分布および真円度は、ＩＳＯ １３３２２－２に準拠した動的画像解析の原理に基づく装置ＣＡＭＳＩＺＥＲ Ｘ２（ＶＥＲＤＥＲ Ｓｃｉｅｎｔｉｆｉｃ製）により測定した。測定は乾式とし、装置内に試料を順次投入して、５０ｋＰａのドライエアーにより凝集粒子を分散させながらカメラ前を通過する粒子を測定した。測定試料は３ｇ秤量し、１回測定とした。同じ測定を３回繰返し行い、これらの結果の積算平均から粒度分布および真円度を解析した。粒子径は円相当粒子径とした。円相当粒子径とは投影粒子画像と同じ面積となる真円の粒子径のことである。また、粒子径の基準は体積とした。
真円度（ＳＰＨＴ）はＩＳＯ ９２７６－６に準拠して解析した。ＳＰＨＴ＝４πＡ／Ｐ^２から求めた。式中のＡは投影粒子画像の面積の測定値であり、Ｐは粒子投影画像の外周長の測定値である。

これらの測定結果を表３に示す。

（２）アルミナ粒子の密度の測定
試料Ｎｏ．１～６のアルミナ粒子の密度を測定した。測定結果を表４に示す。
密度は、ＪＩＳ Ｒ １６２０－１９９５に準拠して測定した。測定方法、測定条件は以下の通りとした。
・測定方法：気体置換法
・試料の乾燥：２００℃、８時間以上
・使用装置：アキュピック１３３０（Ｍｉｃｒｏｍｅｒｉｔｉｃｓ社）
・測定条件
パージ回数１０回
パージ充填圧力：１５．０ｐｓｉｇ
測定回数：５回
測定充填圧力：１５．０ｐｓｉｇ
平衡圧：０．００５ｐｓｉｇ／分
精度を設定しての測定：Ｙｅｓ
バラつき許容誤差：０．０５％
試料セル寸法：１０ｃｍ^３

（３）アルミナ粒子の結晶状態の確認
ＥＢＳＤ（後方散乱電子回折測定）により、試料Ｎｏ．１～６のアルミナ粒子の結晶状態の確認を行った。測定方法、測定条件は以下の通りとした。
・使用機器
イオンミリング装置：ＩＭ－４０００（株式会社日立製作所製）
イオンスパッタ装置：Ｅ－１０３０（株式会社日立製作所製）
超高分解能電界放出形走査電子顕微鏡：ＪＳＭ－７８００Ｆ Ｐｒｉｍｅ（日本電子株式会社製）
後方散乱電子回折装置：Ｄｉｇｉｖｉｅｗ Ｖ（ＴＳＬ製）
・測定条件
加速電圧：２０．０ｋＶ（ＥＢＳＤ分析）

・測定手順
断面観察用試料は、以下のように作製した。アルミナ粒子を樹脂包埋後、樹脂とアルミナ粒子をダイヤモンドカッターにて切断した。その後、断面に保護膜としてＰｔを蒸着し、Ａｒイオンミリングにて断面を調製した。ＳＥＭ試料台にＣｕ両面テープにて固定し、無蒸着にてＥＢＳＤ測定を行った。
ＥＢＳＤの測定において、少なくとも４００μｍ×２５０μｍの同じ領域におけるＰｈａｓｅ ＭＡＰとＩｍａｇｅ Ｑｕａｌｉｔｙ（ＩＱ）ＭＡＰにて、測定視野中のアルミナ粒子全体に対して、α－アルミナ粒子中に粒界が観察されない粒子の割合が８割以上である場合を〇とし、α－アルミナ粒子中に粒界が観察されない粒子の割合が８割未満である場合を×とした。

（４）アルミナ粒子のＮａ含有量の測定
試料Ｎｏ．１～６のアルミナ粒子のＮａ含有量を測定した。詳しい測定方法、測定条件は以下の通りとした。
・試料および試料数：アルミナ粒子、計２検体
・分析、試験項目
Ｎａの定量分析
・分析、試験方法
Ｎａ定量分析：酸溶解／ＩＣＰ－ＡＥＳ法

密封容器に粉末試料（アルミナ粒子）を測りとり、酸を加え、加圧酸分解処理を行い、放冷後、超純水で希釈して分析試料とした。そして、ＩＣＰ－ＡＥＳ（高周波誘導結合プラズマ発光分光分析装置）により、前記分析試料中のＮａの量を測定し、粉末試料（アルミナ粉体）中に含まれているＮａの含有量を算出した。

（５）アルミナ粒子のα化率の測定
試料Ｎｏ．１～６のアルミナ粒子のα化率を測定した。測定結果を表４に示す。
α化率は、アルミナ粒子の試料を、粉末Ｘ線回折装置（理学電機製）により測定して、回折スペクトルを得た。測定条件は、Ｘ線源：ＣｕＫα、Ｘ線出力：４５ｋＶ、２００ｍＡ、走査速度：１０ｄｅｇ／分で行った。
得られた回折スペクトルから、２θ＝２５．６°の位置に現れるα相（０１２面）のピーク高さ（Ｉ_25.6）と、２θ＝４６°の位置に現れるγ相、η相、χ相、κ相、θ相およびδ相のピーク高さ（Ｉ₄₆）を求め、以下の式（１）により算出した。

α化率＝Ｉ_25.6／（Ｉ_25.6＋Ｉ₄₆）×１００（％） （１）

これらの測定結果、確認結果および計算結果を表４にまとめた。

（６）樹脂組成物（コンポジット）の熱拡散率および熱伝導率の測定
エポキシ樹脂（主剤：常温硬化型埋込樹脂５３型（三啓社製）０１０－８１４０、硬化剤：常温硬化型埋込樹脂５３型（三啓社製）０１０－８１４３）と、アルミナ粒子（原料１、試料Ｎｏ．１～６）とを、表５に示す配合比で混合し、泡とり練太郎（株式会社シンキー製）を用いて攪拌混合して、エポキシ樹脂－フィラー（アルミナ粒子）のコンポジットを得た。

ＰＥＴフィルムにガラスクロス入りテープを貼って、フィルムの外形を決めるための型枠を作製し、アルミ板の上に設置した。撹拌混合したコンポジットを型枠内に注ぎ込み、その上に、空気を含まないようにＰＥＴフィルムを重ねた。さらにその上に別のアルミ板を乗せ、５０～７０℃に加熱して静置して樹脂を硬化させた。硬化時間は、５０℃なら３時間程度、７０℃なら１時間程度であった。
硬化完了後に放冷し、アルミ板の温度が室温程度まで下がったら、硬化後のコンポジットの両面からＰＥＴフィルム２枚を剥離し、測定用のコンポジットのシート状試料を得た。

得られたシート状試料について、熱拡散率、比熱および密度を測定し、熱伝導率を求めた。
熱拡散率は、上述の樹脂組成物のシート状試料から、縦１０ｍｍ×横１０ｍｍ×厚さ０．１ｍｍの測定用試料片を作製し、温度波熱分析法（ＴＷＡ法）により、室温で測定した。測定装置としては、アイフェイズ社製のアイフェイズ・モバイルを用いた。
熱拡散率については、１つの測定用試料片について、任意の３点で測定し、その３点の測定結果から、平均値を測定値として算出した。熱伝導率については、「エポキシ樹脂＋原料１」のコンポジット試料の測定値を基準として、他の測定試料の測定値を規格化した。
なお、比較として、エポキシ樹脂のみからなるシート状試料を作製して同様の測定および計算を行った。

比熱は、樹脂とアルミナ粒子の配合比から計算し、表５の値を用いた。

密度の測定は、電子比重計ＭＤＳ－３００（アルファーミラージュ株式会社）を用いて行った。
密度アルキメデス法（固体密度測定）により、以下の式（４）に基づいて求めた。また、密度から比重を求めた。

ρ＝Ａ÷（Ａ－Ｂ)×（ρ_０－ρ_Ｌ）＋ρ_Ｌ （４）

ここで、
ρ：試料（コンポジット）の密度
Ａ:大気中で測定した試料の重量
Ｂ：置換液（水）中で測定した試料の重量
ρ_０：置換液（水）の密度（１．００００ｇ／ｃｍ^３）
ρ_Ｌ：大気の密度（０．００１２ｇ／ｃｍ^３）
である。

測定した熱拡散率、比熱および密度の結果を、以下の式（５）に代入して、熱伝導率を求めた。

熱伝導率＝熱拡散率×比熱×密度 （５）

これらの測定結果および計算結果を表５に示す。

測定結果について、以下に検討する。
本願実施形態の要件を満たす試料Ｎｏ．１、３～６のアルミナ粒子を用いたコンポジットは、優れた熱特性（熱拡散率、熱伝導率）を示した。一方、本願実施形態の要件を満たさなかった試料Ｎｏ．２のアルミナ粒子を用いたコンポジットは、熱特性に劣っていた。

（７）アルミナ粒子の熱拡散率および熱伝導率
試料Ｎｏ．１および３～５について、さらに１粒のアルミナ粒子の熱拡散率と熱伝導率の測定を行った。本明細書の実施例では、１粒のアルミナ粒子の熱拡散率の測定に成功した。
１粒のアルミナ粒子の熱拡散率を測定する方法は、温度波熱分析法（TWA法）をミクロスケール測定へ適用したものである。１粒のアルミナ粒子の熱拡散率を測定するための装置の概念図を図２に示す。

熱起電力型ミクロセンサーを、試料７０（１粒のアルミナ粒子）に圧着した。ファンクションジェネレータから抵抗型ミクロヒーターの交流通電加熱により発生させた温度波の伝播による位相差の周波数依存性を、２位相ロックインアンプ８０により測定し、熱拡散率を決定した。試料７０の直径：約１１０μｍ、試料７０の厚さ６７μｍ、測定周波数２．７ｋＨｚ～４．９ｋＨｚ、センサーサイズ：８μｍ×９μｍであった。
また、測定した熱拡散率から、下記の式（５）を用いて熱伝導率を求めた。比熱は０．７７９ｋＪ／ｋｇ・Ｋとして、密度は表４に記載の値を用いた。

熱伝導率＝熱拡散率×比熱×密度 （５）

これらの測定結果および計算結果を表６に示す。

試料Ｎｏ．１および３～５のアルミナ粒子は、単結晶のα－アルミナのバルクについて測定した熱拡散率および熱伝導率と同程度の値を示した。なお、予備実験で行った多結晶のα－アルミナの粒子について熱伝導率測定を行ったところ、１５Ｗ／ｍＫであった。単結晶とすることにより、多結晶のα－アルミナに比べて、約２倍の熱伝導率を有していることがわかった。

（８）粒子内欠陥率の測定
試料Ｎｏ．１～４および６のアルミナ粒子の粒子内欠陥率を測定した。
基板上に薄く分散させた状態のアルミナ粒子を、株式会社リガク製高感度Ｘ線ＣＴスキャン（形式：ｎａｎｏ３ＤＸ）を用いて０．７ｍｍ×０．７ｍｍの範囲におけるＸ線透過像を撮影した。得られたＸ線透過像内の２０個以上の全てのアルミナ粒子について、粒子の欠陥を確認した。粒子の欠陥とは、粒子内部に存在する空隙または非晶質層のことであり、アルミナ粒子のＸ線透過像において、アルミナ粒子内で欠陥のない部分（非欠陥部分：白色部分として観察される）の内部に、薄灰色部として観察される。
Ｘ線透過写真を画像処理ソフトＩｍａｇｅ Ｊ（Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ ｏｆ Ｈｅａｌｔｈ製）により、アルミナ粒子全体の面積ＳＡと、アルミナ粒子内の非欠陥部分の面積ＳＢと、アルミナ粒子内の欠陥部分の面積ＳＣとを求めた。なお、各面積の間には、ＳＡ＝ＳＢ＋ＳＣとの式が成立する。
そして、ＳＣ／ＳＡを百分率で表し、粒子内欠陥率（％）とした。

面積ＳＡ、ＳＢおよびＳＣを求めるための画像処理方法を以下に説明する。
画像処理ソフト「Ｉｍａｇｅ Ｊ」を用い、Ｘ線透過写真で得られた画像から、空隙を含むアルミナ粒子１粒の画像を切り出して二値化し、「Ａｎａｌｙｚｅ Ｐａｒｔｉｃｌｅｓ」の解析を用いて、アルミナ粒子全体の面積ＳＡを求めた。Ｘ線透過写真で得られた画像では、アルミナ粒子の非欠陥部分が最も輝度が低く、次に、粒子内の欠陥の部分の輝度が高く、そしてアルミナ粒子の周囲（背景）の部分は最も輝度が高い。そこで、二値化の処理に際して、欠陥部分と背景の輝度を同程度に変換する画像処理が必要となる。そのような画像処理は、コントラストの調整とフィルター「Ｃｏｎｖｏｌｖｅ」の調整により行った。これにより、アルミナ粒子から、欠陥部分である薄灰色部をくりぬいた範囲の面積（つまり、非欠陥部分の面積ＳＢ）を測定した。

粒子解析コマンドにおいて、アルミナ粒子のうち、アルミナ粒子内部の非欠陥部分（面積ＳＢ）と欠陥部分（面積ＳＣ）の両方を含む場合の面積ＳＡ（Ｉｎｃｌｕｄｅ ｈｏｌｅｓのチェックをＯＮにする）と、アルミナ粒子内部の欠陥部分を含まない場合の面積（つまり、非欠陥部分の面積ＳＢ）（Ｉｎｃｌｕｄｅ ｈｏｌｅｓのチェックをＯＦＦにする）を計測した。得られた面積ＳＡ、ＳＢから、面積ＳＣ（＝ＳＡ－ＳＢ）を計算した。

粒子内欠陥率（ＳＣ／ＳＡ）が低いほど、アルミナ粒子内の空隙または非晶質層が少ないことを意味する。よって、アルミナ粒子の粒子内欠陥率が低いことが好ましく、特に、２０％以下であることが好ましく、１５％以下であることがより好ましい。これにより、アルミナ粒子を樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。

計算結果を表７に示す。

（９）不純物粒子のアスペクト比の測定
試料Ｎｏ．１～６のアルミナ粒子を、株式会社リガク製高感度Ｘ線ＣＴスキャン（形式：ｎａｎｏ３ＤＸ）を用いて０．７ｍｍ×０．７ｍｍの範囲におけるＸ線透過像を撮影した。
Ｘ線透過像を画像処理ソフトＩｍａｇｅ Ｊ（Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ ｏｆ Ｈｅａｌｔｈ製）により、Ｘ線透過像内の全てのアルミナ粒子を評価対象とし、評価対象の全てのアルミナ粒子のアスペクト比を求めた。なお、アスペクト比は、アルミナ粒子の最大直径と直交する方向における粒径を最小直径とし、最小直径に対する最大直径の比として求めた。

評価対象のアルミナ粒子に含まれる不純物粒子は、評価対象のアルミナ粒子から、アスペクト比の高い順に上位１％を抽出したものと定義した。そして、不純物粒子のアスペクト比の平均値を算出した。

不純物粒子の平均アスペクト比は、１．２超５．０以下であることが好ましく、３以下、または２．５以下が特に好ましい。アルミナ粒子が少量の不純物粒子（高いアスペクト比を有する、細長い粒子）を含むことにより、樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、アルミナ粒子の充填率を向上でき、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。

測定結果を表８に示す。

（１０）アルミナ粒子の外縁の長さＬ１と粒子内部の境界線の合計長さＬ２の測定
試料Ｎｏ．１～６のアルミナ粒子を用いて断面観察用試料を作製した。断面観察用試料の作製では、アルミナ粒子を樹脂包埋後、樹脂とアルミナ粒子をダイヤモンドカッターにて切断した。その後、断面に保護膜としてＰｔを蒸着し、Ａｒイオンミリングにて断面調製を行い、ＳＥＭ試料台にＣｕ両面テープにて固定し、無蒸着にてＳＥＭ－ＥＢＳＤ測定を行った。観察領域内に２粒以上のアルミナ粒子が完全に入るように（つまり、２粒以上のアルミナ粒子が、観察領域の枠と接触しないように）、観察位置を決定した。測定はα－アルミナ粒子で行った。

サンプルの前処理およびＥＢＳＤ測定には、以下の機器を使用した。
・使用機器
イオンミリング装置：ＩＭ－４０００（株式会社日立製作所製）
イオンスパッタ装置：Ｅ－１０３０（株式会社日立製作所製）
超高分解能電界放出形走査電子顕微鏡：ＪＳＭ－７８００Ｆ Ｐｒｉｍｅ（日本電子株式会社製）
後方散乱電子回折装置：Ｄｉｇｉｖｉｅｗ Ｖ （ＴＳＬ製）

ＥＢＳＤ測定の条件は以下の通りとした。
・測定領域：５００．０μｍ×４００．０μｍ
・加速電圧：２０．０ｋＶ
・倍率：×５００
・低真空度：３０Ｐａ

得られたＥＢＳＤ像において、観察領域の枠と接触していないアルミナ粒子を２粒以上選択して、各アルミナ粒子の外縁の長さＬ１を、画像処理ソフトＩｍａｇｅ Ｊ（Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ ｏｆ Ｈｅａｌｔｈ製）の平均を算出した。また境界線の合計長さＬ２についても算出した。「境界線の合計長さＬ２」は、アルミナ粒子の内部に含まれる境界線の総和であり、アルミナ粒子の外縁を含まないものとした。境界線の合計長さＬ２は、アルミナ粒子内部の粒界の合計長さと、（アルミナ粒子の内部に空洞がある場合は）その空洞の内壁の合計長さとを加算して求めた。

外縁の長さＬ１に対する境界線の合計長さＬ２の比（Ｌ２／Ｌ１）を百分率（％）で表した。アルミナ粒子内部の粒界および／または空洞が多いほど、Ｌ２／Ｌ１（％）の値が大きくなる。
アルミナ粒子内部の粒界および空洞が少ないほど、アルミナ粒子の誘電損失が低くなる。つまり、Ｌ２／Ｌ１の値が小さいほど、誘電損失の低いアルミナ粒子といえる。特に、アルミナ粒子のＬ２／Ｌ１が１００％以下であることが好ましく、樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。（Ｌ２／Ｌ１）は、より好ましくは８０％以下、さらに好ましくは５０％以下、特に好ましくは４０％以下である。

粒子内部の観察結果から、比較例の粒子は、数十μｍ程度の空隙があり、さらに数μｍの微細な空隙に加えて粒界も観察された。実施例の粒子は、数μｍの微細な空隙があった。

測定結果を表９に示す。

（１１）樹脂組成物（コンポジット）中におけるアルミナ粒子間の接点の数の測定
ポリイミド樹脂（宇部興産製 ワニスＡ）と、試料Ｎｏ．２～５のアルミナ粒子とを、体積％で２０：８０の配合比で混合した。バーコーターを用いて、その混合物からフィルムを作製し、そのフィルムをＮ_２雰囲気で焼成して、アルミナ－樹脂のコンポジットを作製した。Ａｒイオンミリングで、コンポジットの厚さ方向に沿った断面を露出させ、その断面を観察した。

断面の切り出しおよび断面観察は、以下の装置及び条件で行った。
・断面の切り出し：ミリング装置による断面作成
装置：Ｅ－３５００（日立製）
・断面観察：レーザー顕微鏡（ＬＳＭ；Ｌａｓｅｒ Ｓｃａｎｎｉｎｇ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ）により観察
装置：ＯＬＳ４０００（オリンパス製）
測定モード：倍率２０倍
解像度：１０２４×１９４２
測定範囲：ｘ方向 約６５０μｍ×ｙ方向 約７５０μｍ

断面ＬＳＭ像から、樹脂組成物中におけるアルミナ粒子間の接点の数を確認した。断面ＬＳＭ像では、アルミナ粒子が灰色、樹脂が白色として観察される。灰色に写っているアルミナ粒子同士が直接接触している点の数をアルミナ粒子間の接点の数として、接点の数を数えた。
接点の数は、粒子の分散度合いの指標となり得、均一分散していると、アルミナ粒子間の接点の数が少なくなる。
また、樹脂組成物中において、隣接するアルミナ粒子間の接点の数（すなわち粒子間の界面の数）が増えると、樹脂組成物の誘電損失を増加させる。

アルミナ粒子間の接点の数が、６５０μｍ×７５０μｍの観察範囲中で、４０個以下（観察範囲１ｍｍ^２当たり８２個以下に相当）であることが好ましく、樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。
アルミナ粒子間の接点の数は、観察範囲１ｍｍ^２換算で、６５個／ｍｍ^２以下であることがより好ましく、５０個／ｍｍ^２以下、または３０個／ｍｍ^２以下であることが特に好ましい。

測定結果を表１０に示す。

（１２）アルミナ粒子のＢＥＴ比表面積の測定
試料Ｎｏ．１～６のアルミナ粒子のＢＥＴ比表面積を測定した。
ガス吸着による粉体（固体）の比表面積測定法はＪＩＳ Ｚ ８８３０：２０１３に準拠し、吸着ガスとしてＫｒを用いた。測定に際し、１ｇのアルミナ粒子をサンプル管にいれて、吸脱着等温線を取得し、多点プロット法により、Ｋｒ-ＢＥＴ比表面積Ｓ１（ｍ^２/ｇ）を算出した。
また、Ｄ５０から求めた理想球面積Ｓ２（ｍ^２）に対する、Ｋｒ-ＢＥＴ比表面積Ｓ１（ｍ^２/ｇ）の比（Ｓ１／Ｓ２）を求めた。理想球面積は、直径がＤ５０の真球状の粒子の表面積のことであり、球の表面積の公式（４πｒ^２）から求めた。

アルミナ粒子の表面の凹凸が少ないと、樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂との界面が少なくなり、結果として樹脂組成物の誘電損失を低くできる。ＢＥＴ比表面積、および理想球面積に対するＫｒ-ＢＥＴ比表面積の比（Ｓ１／Ｓ２）は、いずれも、粒子の凹凸の程度を示す指標となる。

Ｋｒ吸着法によるＢＥＴ比表面積Ｓ１が０．１０ｍ^２／ｇ以下であることが好ましく、樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。Ｋｒ-ＢＥＴ比表面積Ｓ１は、０．０８ｍ^２／ｇ以下であることがより好ましく、０．０７ｍ^２／ｇ以下であることが特に好ましい。
Ｋｒ-ＢＥＴ比表面積Ｓ１は、０．０１ｍ^２／ｇ以上であってもよく、０．０２ｍ^２／ｇ以上であってもよい。

また、理想球面積に対するＫｒ-ＢＥＴ比表面積の比（Ｓ１／Ｓ２）は９５×１０^５／ｇ以下であることが好ましく、樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。（Ｓ１／Ｓ２）は４０×１０^５／ｇ以下であることがより好ましく、２０×１０^５／ｇ以下であることが特に好ましい。

測定結果および計算結果を表１１に示す。

（１３）アルミナ粒子および樹脂の持ち込み水分量の測定
試料Ｎｏ．２～３、および５～６のアルミナ粒子の持ち込み水分量を、次のように求めた。あらかじめ１ｇ秤量したアルミナ粒子を大気中で２４ｈ放置した後に質量を測定し、測定前質量Ｍａ１（ｇ）とした。その後、アルミナ粒子を真空乾燥機にて２４ｈ乾燥した後に質量を測定し、測定後質量Ｍａ２（ｇ）とした。（測定前質量Ｍａ１－測定後質量Ｍａ２）／（測定前質量Ｍａ１）×１０^６を、アルミナ粒子の持ち込み水分量ΔＭａ（ｐｐｍ）として定義した。

樹脂の持ち込み水分量は、次のように求めた。
バーコーターを用いて、ポリイミド樹脂（宇部興産製 ワニスＡ）からフィルムを作製し、そのフィルムをＮ_２雰囲気で焼成して、厚さ約３００μｍの樹脂フィルムを作製した。樹脂フィルムから１ｃｍ×１ｃｍの試料片を切り取った。試料片を大気中で２４ｈ放置した後に質量を測定し、測定前質量Ｍｒ１（ｇ）とした。その後、ポリイミド樹脂を真空乾燥機にて２４ｈ乾燥した後に質量を測定し、測定後質量Ｍｒ２（ｇ）とした。（測定前質量Ｍｒ１－測定後質量Ｍｒ２）／（測定前質量Ｍｒ１）×１０^６をポリイミド樹脂の持ち込み水分量ΔＭｒ（ｐｐｍ）として定義した。

ポリイミド樹脂の持ち込み水分量ΔＭｒに対する、アルミナ粒子の持ち込み水分量ΔＭａの比（ΔＭａ／ΔＭｒ）を求めた。ΔＭａ／ΔＭｒが０．２以下であることが好ましく、０．１以下であることがより好ましい。アルミナ粒子の持ち込み水分量ΔＭａが、ポリイミド樹脂の持ち込み水分量に対して極めて小さいので、アルミナ粒子を樹脂組成物用フィラーとして使用したときに、樹脂組成物の誘電損失をより低下させ得る。

計算結果を表１２に示す。

（１４）樹脂組成物（コンポジット）の誘電損失の測定
ポリイミド樹脂（宇部興産製 ワニスＡ）と、試料Ｎｏ．１～６のアルミナ粒子とを、体積％で２０：８０の配合比で混合した。バーコーターを用いて、その混合物からフィルムを作製し、そのフィルムをＮ_２雰囲気で焼成して、厚さ８００μｍのアルミナ－樹脂のコンポジットを作製した。

以下の測定条件にて、コンポジットの誘電損失を測定した。
・測定装置：ネットワークアナライザーＨＰ８５１０Ｃ（アジレント・テクノロジー製）
・掃引信号発生器：ＨＰ８３６５１Ａ、ｔ ＨＰ８５１７Ｂ（いずれもアジレント・テクノロジー製）
・試験片寸法 ：１１０ｍｍ×６０ｍｍ
・測定周波数 ：１０ＧＨｚ
・試験環境：２２℃/５９％ＲＨ

測定結果を表１３に示す。

Ｎｏ．１、３～６は誘電損失が低く、Ｎｏ．2は誘電損失が高かった。

（１５）アルミナ粒子の細孔体積の測定
試料Ｎｏ．１～６のアルミナ粒子の細孔体積を測定した。
ガス吸着による粉体（固体）の比表面積測定法はＪＩＳ Ｚ ８８３０：２０１３に準拠し、吸着ガスとしてＫｒを用いた。測定に際し、１ｇのアルミナ粒子をサンプル管にいれて、吸脱着等温線を取得し、多点プロット法により、細孔体積分布解析を行い、細孔体積を求めた。

アルミナ粒子の細孔体積をクリプトン吸着法により測定したとき、細孔体積が０．０００３ｃｍ^３/ｇ以下であることが好ましい。
細孔体積は、Ｋｒ-ＢＥＴ比表面積と同様に、粒子表面の凹凸の程度を知る指標となる。第１のアルミナ粒子の細孔体積を上記範囲に制御することにより、混合物の成形性をさらに向上することができる。

上記細孔体積は、０．００００９ｃｍ^３/ｇ以下であることがより好ましく、０．００００７ｃｍ^３/ｇ以下であることが特に好ましい。上記細孔体積の下限は特に限定されないが、例えば０．０００００１ｃｍ^３/ｇ以上であってもよく、さらには０．０００００５ｃｍ^３/ｇ以上であってもよい。

測定結果を表１４に示す。

１０ 酸素ガス供給システム
１１ キャリア酸素ガス
１２ 燃焼酸素ガス
２０ 燃料ガス供給システム
３０ フィーダ
４０ 火炎溶融炉
５０ サイクロン
６０ ファンクションジェネレータ
７０ 試料
８０ ２位相ロックインアンプ

Claims (7)

1. 累積粒度分布の微粒側から累積５０％の粒径Ｄ５０が１００μｍ超で、α化率が９０％以上であり、α－アルミナが単結晶であるアルミナ粒子。
2. Ｎａ含有量が８００ｐｐｍ以下である、請求項１に記載のアルミナ粒子。
3. 累積粒度分布の微粒側から累積１０％の粒径Ｄ１０が７０～１３５μｍである、請求項１に記載のアルミナ粒子。
4. 累積粒度分布の微粒側から累積９０％の粒径Ｄ９０が１３０～２００μｍである、請求項１に記載のアルミナ粒子。
5. 真円度が０．９０～１．００である、請求項１に記載のアルミナ粒子。
6. 密度が３．８０ｇ/ｃｍ^３以上である、請求項１に記載のアルミナ粒子。
7. 樹脂と、請求項１～６のいずれか１項に記載のアルミナ粒子とを含む樹脂組成物。

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