JP2022120692A - 繊維強化複合材料の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】厚みが均一な繊維強化複合材料の製造方法を提供する。【解決手段】シート材を具備する加圧体を用いて繊維強化複合材料前駆体を加圧する繊維強化複合材料の製造方法であって、前記シート材の空隙率が５０体積％以下である、繊維強化複合材料の製造方法。【選択図】図１

Description

本発明は、繊維強化複合材料の製造方法に関する。

航空機部品、自動車部品、電気・電子部品等の様々な分野において、強化繊維基材にマトリックス樹脂組成物を複合化した繊維強化複合材料の成形体が用いられている。

強化繊維とマトリックス樹脂からなる繊維強化複合材料は、プリプレグ等の中間材料や成形体の製造時に、強化繊維や樹脂層のバラツキを有する繊維強化複合材料前駆体に対し、適切に圧力を掛け、マトリックス樹脂と強化繊維を複合化する必要がある。例えば、特許文献１には、製造前の繊維強化複合材料と負荷圧力の均一性を付与するシートとの間にＣ／Ｃコンポジットからなる加圧板を配置し、連続的に熱可塑性樹脂プリプレグを製造する方法が示されている。

特許第３８７６２７６号公報

繊維強化複合材料の厚みが設計と異なることにより、成形後の部品について設計した強度や剛性が得られない場合があった。

本発明は、厚みが均一な繊維強化複合材料の製造方法を提供することを目的とする。

［１］シート材を具備する加圧体を用いて繊維強化複合材料前駆体を加圧する繊維強化複合材料の製造方法であって、前記シート材の空隙率が５０体積％以下である、繊維強化複合材料の製造方法。
［２］前記シート材が、黒鉛、テトラフルオロエチレン樹脂、シリコーン樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種からなるシート材である、［１］に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［３］前記繊維強化複合材料が炭素繊維とマトリクス樹脂とからなる、［１］または［２］に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［４］密度が１．１ｇ／ｃｍ^３以上である黒鉛シートを用いて繊維強化複合材料前駆体を加圧する、繊維強化複合材料の製造方法。
［５］前記黒鉛シートの密度が３．０ｇ／ｃｍ^３以下である、［４］に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［６］前記繊維強化複合材料が炭素繊維とマトリクス樹脂とからなる、［４］または［５］に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［７］前記繊維強化複合材料前駆体が、炭素繊維とマトリクス樹脂とからなる中間材に離型紙または離型フィルムが積層された積層体である、［１］～［６］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［８］前記繊維強化複合材料前駆体が、炭素繊維とマトリクス樹脂とからなる中間材が複数積層され、最表面に離型紙または離型フィルムが積層された積層体である、［１］～［７］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［９］前記マトリクス樹脂が熱可塑樹脂からなる、［１］～［８］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［１０］前記繊維強化複合材料前駆体を２００℃以上に加熱する工程を含む、［１］～［９］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［１１］連続的または間欠的に加圧する、［１］～［１０］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［１２］前記繊維強化複合材料がプリプレグである、［１］～［１１］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。
［１３］前記繊維強化複合材料が成形体である、［１］～［１１］のいずれかに記載の繊維強化複合材料の製造方法。

本発明によれば、厚みのバラツキの少ない繊維強化複合材料の製造方法を提供できる。また、繊維強化複合材料の製造方法で得られた繊維強化複合材料を用いて成形することにより強度や剛性が部位によるバラツキの少ない部品を提供できる。

本発明の態様を示す図である。 本発明の態様を示す図である。 本発明の態様を示す図である。

［繊維強化複合材料の製造方法］
繊維強化複合材料（以下、本複合材料と称する場合がある）の製造方法の態様の一つは、空隙率が５０体積％以下であるシート材を具備する加圧体を用いて繊維強化複合材料前駆体を加圧するものである。シート材は加圧体の形状に合わせて配置できる。空隙率が５０体積％以下であることにより、厚みムラのある繊維強化複合材料前駆体に対する加圧時に、厚みムラの原因となっている凹凸にはシート材が追従しないことにより繊維強化複合材料前駆体の厚い部分（凸部分）から先に圧力が伝達し、凹凸の差が小さくなるように徐々に均一化されることで、繊維強化複合材料の厚みを均一にすることができる。シート材は、加圧体の表面に配置することができ、加圧体が複数の部品からなる場合には部品の間に挟むこともできる。加圧方向側の面（加圧面）に配置されることが好ましい。加圧面に沿わせることにより、加圧面が複雑形状を有する場合であっても形状に合わせて熱や圧力を均一になるように伝達することができる。加圧方向側とは、加圧体で繊維強化複合材料前駆体を加圧する状態における加圧体の繊維強化複合材料前駆体側である。具体的には、図１に示すように、上下に配置された加圧体１で繊維強化複合材料前駆体３を挟むことで加圧する。上下に配置された加圧体１の加圧方向である繊維強化複合材料前駆体３に近い面にシート材２を具備している。
また、他の態様として、密度が１．１ｇ／ｃｍ^３以上である黒鉛シートを用いて繊維強化複合材料前駆体を加圧することもできる。密度が１．１ｇ／ｃｍ^３以上である黒鉛シートは、前述の加圧体が具備していてもよいし、繊維強化複合材料前駆体が具備していてもよい。
いずれの態様においても、圧力を適切に負荷できることから、連続的または間欠的に加圧する場合に適用することが好ましい。
シート材の面積は、繊維強化複合材料前駆体の加圧される面の面積の１０％～３００％であることが好ましく、５０％～１５０％であることがより好ましい。シート材と繊維強化複合材料前駆体との接触面積は、繊維強化複合材料前駆体の加圧される面の面積の１０％～１００％であることが好ましく、５０％～１００％であることがより好ましい。

本複合材料がプリプレグである場合には、シート材を具備する加圧体で繊維強化複合材料前駆体を加圧する加圧工程は、複合化工程として機能する。複合化工程としては、強化繊維基材にマトリックス樹脂を含浸させる含浸工程、または強化繊維基材にマトリックス樹脂から成形したフィルム、不織布、繊維、または粒子を付着させる付着工程が挙げられる。例えば、図２に示すように、上下に配置された平板の加圧体１で未含浸の強化繊維が表面に存在するプリプレグ３ａと内部に空隙を残して含浸されたプリプレグ３ｂとを挟んで加圧することでマトリクス樹脂を強化繊維基材に含浸して積層されたプリプレグを得ることができる。上下に配置された加圧体１の加圧方向であるプリプレグ３ａおよびプリプレグ３ｂに近い面にそれぞれシート材２を具備している。加圧状態においては、シート材２とプリプレグ３ａおよびプリプレグ３ｂとはそれぞれ直接接している。プリプレグ３ａとプリプレグ３ｂとを重ねた例を示したが、プリプレグ３ａまたはプリプレグ３ｂをそれぞれ単独で加圧してもよい。プリプレグ３ａを複数積層したプリプレグ積層体３Ａ、プリプレグ３ｂを複数積層したプリプレグ積層体３Ｂをそれぞれ単独で加圧してもよく、プリプレグ積層体３Ａと３Ｂとをさらに積層してから加圧してもよい。繊維強化複合材料前駆体としてのプリプレグ１枚またはプリプレグ積層体どうしの間に加圧体やシート材を挿入して複数の繊維強化複合材料としてのプリプレグを得ることもできる。また、プリプレグを積層する場合には、プリプレグの繊維体積含有率（Ｖｆ）が６５体積％以上となるように設定しておいてプリプレグどうしの間にマトリクス樹脂シートを挿入して加圧することもできる。複合化工程においては、加温することが好ましく、繊維強化複合材料前駆体の表面温度が１００～４５０℃となるように調整することが好ましく、高耐熱用途の部材に用いられる場合は、２００℃以上となるように調整することが好ましい。熱可塑性樹脂繊維又は熱可塑性樹脂粒子を強化繊維基材に付与し、ロールや平板等による加圧と共に加熱溶融してマトリックス樹脂を含浸させ、繊維間の空気を除去する方法を用いてもよい。マトリックス樹脂に熱可塑性樹脂繊維を用いる場合、樹脂繊維の繊維径は、５～５０μｍが好ましい。マトリックス樹脂に熱可塑性樹脂粒子を用いる場合、樹脂粒子の平均粒径は、１０～１００μｍが好ましい。その他に、マトリックス樹脂を用いて成形した熱可塑性樹脂フィルムや不織布と強化繊維基材とを重ね、加熱溶融して含浸させ、強化繊維間の空気を除去することもできる。モノマー、低分子量体を強化繊維基材に含浸させた後、重合させて繊維強化複合材料としてもよい。含浸工程においては、含浸を促進する観点から強化繊維基材の表面温度がマトリックス樹脂の軟化温度以上であることが好ましい。

成形性を向上させるため、切込み加工を施した切込みプリプレグとしたり、連続繊維プリプレグをリボン状に切断してスリットテーププリプレグとしたり、長方形もしくは平行四辺形のチョップドストランドとし、前記チョップドストランドを等方的もしくは異方的にランダムに分散させたランダムシートとすることができる。強化繊維束の繊維軸方向が同一または異なるプリプレグを複数枚積層した積層体としてもよい。例えば、各プリプレグの強化繊維束の繊維軸方向が揃えられた一方向性材料、各プリプレグの強化繊維束の繊維軸方向が直交する直交積層材料、各プリプレグの強化繊維束の繊維軸方向が擬似等方となる擬似等方積層材料が挙げられる。積層体におけるプリプレグの積層枚数は、プリプレグの厚さと成形体に求められる厚さに応じて適宜設定できる。

本複合材料が成形体である場合には、シート材を具備する加圧体で繊維強化複合材料前駆体を加圧する加圧工程は、成形工程として機能する。本複合材料前駆体を成形することにより成形体を得ることができる。例えば、図３に示すように、一対の金型を用いて、上型である加圧体３と下型である加圧体３でマトリクス樹脂が強化繊維基材に含浸されたプリプレグ２ｃを挟んで加圧することで形状を付与した成形体を得ることができる。上型と下型のそれぞれの加圧方向であるプリプレグ２ｃに近い面にシート材１を具備している。加圧状態においては、シート材１とプリプレグ２ｃは直接接している。繊維強化複合材料前駆体としてのプリプレグ１枚またはプリプレグ積層体どうしの間に加圧体やシート材を挿入して複数の繊維強化複合材料として成形体を得ることもできる。本複合材料と、本複合材料以外の複合材料とが成形された成形体であってもよい。本複合材料の形状及び寸法は、用途に応じて適宜設定できる。成形工程は、特に限定されず、スタンピングプレス法、ヒートアンドクール法、オートクレーブ法、自動積層法等が挙げられる。

（シート材）
シート材の材料は、成形する温度に合わせて選択でき、複数の材料含んでいてもよい。加圧時に繊維強化複合材料へ適切に均一に圧力をかけられる程度の柔軟性を有する観点から、黒鉛、テトラフルオロエチレン樹脂、シリコーン樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種からなるシート材であることが好ましい。シート材の空隙率（Ｐ）は、下記式１を用いて算出することができる。かさ密度（Ｄｂ）は、ＪＩＳ Ｋ７２２２記載のシート材の重量を体積で除して求めることができるが、その他公知の方法により、かさ密度を求めてもよい。真密度（Ｄｔ）は、ＪＩＳ Ｚ８８０７記載の気体置換法で求められるが、シート材の空隙を除去した後の密度を測定してもよく、参考文献値を用いてもよい。
Ｐ＝１－Ｄｂ／Ｄｔ …式（１）
Ｐ：空隙率（体積％）
Ｄｂ：シート材のかさ密度（ｇ／ｃｍ^３）
Ｄｔ：シート材の真密度（ｇ／ｃｍ^３）

別の方法としては、シート材の切断面画像から空隙部と空隙以外の部分を画像解析により二値化処理して、空隙率を求めることもできる。繊維強化複合材料の厚みを均一にする観点から、空隙率は３０体積％以下が好ましく、１５体積％以下が好ましい。シート材に柔軟性を付与し、繊維強化複合材料前駆体へ均一に圧力をかけられる観点から、空隙率は１体積％以上が好ましく、５体積％以上が好ましい。シート材は、４００℃以上の耐熱性があり、成形温度を高くできることから、黒鉛からなるシート材（黒鉛シート）が好ましい。シート材は、繊維強化複合材料前駆体へ均一に圧力をかけられることから、密度が３．０ｇ／ｃｍ^３以下が好ましく、２．１ｇ／ｃｍ^３以下がより好ましい。繊維強化複合材料の厚みバラツキや耐久性の観点から１．１ｇ／ｃｍ^３以上が好ましく、１．５ｇ／ｃｍ^３以上がより好ましい。シート材は、繊維強化複合材料の成形時の膨張変形を抑制できるため、面内方向の線膨張係数が５０×１０^－６（１／℃）以下であることが好ましく、２０×１０^－６（１／℃）以下であることがより好ましく、１０×１０^－６（１／℃）以下であることが更に好ましい。面内方向の線膨張係数は通常１×１０^－６（１／℃）以上である。シート材の厚みは、熱伝導の観点から、０．０１～５．０ｍｍが好ましく、０．０４～２．０ｍｍがより好ましい。

（加圧体）
加圧体は、加圧時にシート材に対して効率よく圧力をかけられるようにするため、押圧時に変形しないものであれば限定されず、目的の繊維強化複合材料の形状に対応した形状とすることができる。プリプレグ等の平らな繊維強化複合材料を製造する場合には、平板形状の加圧体が適している。加圧体として金型を用いることができる。加圧体は、Ｃ／Ｃコンポジット、鉄鋼、インバー、繊維強化プラスチックからなる群より選ばれる少なくとも１種の材料からなる部分を含むことが好ましい。４００℃以上の耐熱性があり、成形温度を高くできることからＣ／Ｃコンポジットからなる部分を含むことがより好ましい。加圧体の面内方向の線膨張係数は、繊維強化複合材料の成形時の変形を抑制できるため、２０×１０^－６（１／℃）以下が好ましく、５×１０^－６（１／℃）以下がより好ましい。面内方向の線膨張係数は通常１×１０^－６（１／℃）以上である。加圧体とシート材との間には耐熱性のあるフィルム、紙、金属シートを挿入してもよく、加圧体とシート材とが容易に剥離または分割しないように接合してもよい。

（繊維強化複合材料および繊維強化複合材料前駆体）
繊維強化複合材料（以下、本複合材料と称する場合がある）は、強化繊維とマトリックス樹脂とからなる。繊維強化複合材料としては、部品に成形するためのプリプレグ、特定形状に成形された成形体が挙げられる。繊維強化複合材料前駆体としては、強化繊維基材にマトリクス樹脂を含浸させたプリプレグ、および強化繊維基材にマトリクス樹脂シートを積層した積層材等の炭素繊維とマトリクス樹脂とからなる中間材が挙げられる。中間材に離型紙または離型フィルムが積層された積層体としてもよい。中間材が複数積層され、最表面に離型紙または離型フィルムが積層された積層体とすることもできる。離型紙または離型フィルムは、公知の離型処理を施したプラスチック、金属箔やフッ素樹脂などの材料からなるものを使用できるが、耐熱性の観点でポリイミドフィルムが好ましい。

本複合材料の厚さは、プリプレグの場合は、成形体の残留応力の点から、０．０１５～１０．０ｍｍが好ましく、０．０４～６．０ｍｍがより好ましい。成形体の場合は、例えば０．１～５０ｍｍで成形体の形状により適宜決定できる。本複合材料が成形体である場合のボイド率は、０．１～２０体積％が好ましく、０．２～２体積％がより好ましく、０．２～１体積％がさらに好ましい。下限値以上では生産性に優れ、上限値以下では機械特性に優れる。強度の観点から、繊維体積含有率（Ｖｆ）は、２０～７５体積％が好ましく、４０～６５体積％がより好ましい。繊維強化複合材料前駆体全体の厚さは、成形体の残留応力の点から、０．０１５～１０．０ｍｍが好ましく、０．０４～６．０ｍｍがより好ましい。繊維強化複合材料としてプリプレグを製造する場合の繊維強化複合材料前駆体であるプリプレグの含浸率は、５～９８％が好ましく、２０～８０％がさらに好ましい。この場合の繊維体積含有率（Ｖｆ）は、１～７４体積％が好ましく、４～６０体積％がより好ましい。繊維強化複合材料として成形体を製造する場合の繊維強化複合材料前駆体であるプリプレグの含浸率は、１０～９８体積％が好ましく、３０～８０体積％がより好ましい。この場合のプリプレグのボイド率は、２～９０％が好ましく、２０～７０％がさらに好ましい。この場合の繊維体積含有率（Ｖｆ）は、２～７４体積％が好ましく、６～６０体積％がより好ましい。

（強化繊維）
強化繊維としては、炭素繊維、ガラス繊維、金属繊維、樹脂繊維等が挙げられ、それらを複数組み合わせてもよい。剛性、強度の点から炭素繊維が好ましい。炭素繊維としては、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系、石油・石炭ピッチ系、レーヨン系、リグニン系等が挙げられる。強化繊維基材中の強化繊維の割合は、強化繊維基材の総質量に対して、８０質量％以上が好ましく、９０質量％以上がより好ましく、９５質量％以上がさらに好ましく、１００質量％が特に好ましい。強化繊維を複数本束ねてサイジング剤を付着させることにより、強化繊維束とすることができる。

（強化繊維束）
強化繊維束としては、工業的規模における生産性及び力学特性に優れる点から、３，０００～６０，０００本からなるトウが好ましい。優れた引張強度を有する成形体を得るには、強化繊維束のストランド強度は、４０００ＭＰａ以上が好ましく、５０００ＭＰａ以上がより好ましい。強化繊維束のストランド弾性率は、十分な成形体の剛性が発現しやすいため、２００ＧＰａ以上であることが好ましく、２３０ＧＰａ以上であることがより好ましい。また、強化繊維の表面及び内部の黒鉛結晶サイズが小さくなり、繊維断面方向の強度及び繊維軸方向の圧縮強度の低下が抑制されやすいことから３８０ＧＰａ以下であることが好ましく、３５０ＧＰａ以下であることがより好ましい。なお、強化繊維束のストランド強度及びストランド弾性率は、ＡＳＴＭ Ｄ４０１８に準拠した方法で測定される。

（強化繊維基材）
強化繊維基材の形態としては、連続した強化繊維束を一方向に引き揃えた一方向連続繊維形態、連続した強化繊維束を用いた平織、綾織、朱子織、ノンクリンプファブリック（ＮＣＦ）、三次元織物等の織物形態、強化繊維束を用いたコンティニュアスストランドマットやチョップドストランドマット等の繊維形態が挙げられる。織物の配列を保持するため、強化繊維等によるステッチや熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂繊維の溶着等の固定方法を適用することができる。

強化繊維基材のサイジング剤付着率は、０．１～５．０質量％が好ましく、０．２～３．０質量％がより好ましく、０．２～１．５質量％がさらに好ましい。サイジング剤の付着率が前記範囲の下限値以上であれば、強化繊維が十分に収束しプリプレグ製造時に毛羽が発生しにくく、力学特性に優れた成形体が得られやすい。

（マトリックス樹脂）
マトリックス樹脂は、エポキシ樹脂、ビニルエステル樹脂等の熱硬化性樹脂や、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルサルフォン樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエーテルケトンケトン樹脂等の熱可塑性樹脂や、それらを組み合わせた樹脂を用いることができる。成形サイクルの観点で、熱可塑性樹脂が好ましく、中でもポリアミド樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、またはポリエーテルケトンケトン樹脂を含むことが好ましい。アクリル樹脂、ポリアミド樹脂、熱可塑エポキシ樹脂等の、モノマーや低分子量体を強化繊維基材に含浸させた後、重合可能な樹脂を用いることができる。マトリックス樹脂には発明の効果を損なわない範囲で必要に応じて公知の熱硬化性樹脂、充填剤、熱安定剤、酸化防止剤、老化防止剤、難燃剤、顔料などの各種添加剤を含有させてもよい。マトリックス樹脂がフィルム形態の場合、フィルムの厚さは、１０～１００μｍが好ましい。フィルムは、無延伸フィルムであっても、延伸フィルムであってもよく、二次加工性に優れる点から、無延伸フィルムが好ましい。なお、無延伸フィルムには、延伸倍率が２倍未満であるフィルムを含むものとする。プリプレグ用フィルムの製造法は、特に限定されず、公知の方法を採用できる。例えば、マトリックス樹脂組成物に用いる材料を溶融混練した後、フィルム状に押出成形し、冷却する方法が挙げられる。溶融混練には、単軸又は二軸押出機等の公知の混練機を用いることができる。押出成形は、例えば、Ｔダイ等の金型を用いることにより行える。溶融温度は、樹脂の種類や混合比率、添加剤の有無や種類に応じて適宜調整できる。冷却は、例えば、冷却されたキャストロール等の冷却機に接触させる方法が挙げられる。

以下、実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明は以下の記載によっては限定されない。

［実施例１］
炭素繊維ＴＲＨ５０ １８Ｍ（三菱ケミカル社製）を使用し、炭素繊維目付（ＦＡＷ）が６４ｇ／ｍ^２の一方向性繊維基材とＴダイにてＰＥＥＫ樹脂（ダイセルエボニック社製 ３３００Ｇ、融点３３０～３４０℃）を押出成形した２５μｍ厚みのフィルムを熱融着により張り合わせ、未含浸繊維が残る繊維強化複合材料前駆体プリプレグを得た。

前記繊維強化複合材料前駆体プリプレグを繊維方向長さ１１８ｍｍ、繊維直角方向長さが１９８ｍｍに切断し、下から黒鉛シート（東洋炭素社製 ＰＦ－５０、厚み０．５ｍｍ、密度２．０ｇ／ｃｍ^３、寸法１１８ｍｍ×１９８ｍｍ）、離型フィルム（東レ社製ポリイミドフィルム、商品名カプトン、５０μｍ厚み）、感圧フィルム（富士フィルム社製プレスケール、中圧用）、前記繊維強化複合材料前駆体プリプレグ３枚、前記離型フィルム、前記黒鉛シートの順に重ね、鋼材金型（内寸１２０ｍｍ×２００ｍｍ）に封入し、加熱冷却二段式プレス（神藤金属工業社製５０トンプレス）にて、室温にてプレス成形（２ＭＰａ×４５秒、８ＭＰａ×４５秒、２ＭＰａ×４５秒）を行った。次に前記感圧フィルムを圧力画像解析システム（富士フィルム社製ＦＰＤ９２１０）にて画像解析したところ、加圧時の圧力分布の指標となる標準偏差は７．２ＭＰａであった。

次に下から黒鉛シート（東洋炭素社製 ＰＦ－５０、厚み０．５ｍｍ、密度２．０ｇ／ｃｍ^３、空隙率９体積％、寸法１１８ｍｍ×１９８ｍｍ）、離型フィルム（東レ社製ポリイミドフィルム、商品名カプトン、５０μｍ厚み）、前記繊維強化複合材料前駆体プリプレグ３枚、前記離型フィルム、前記黒鉛シートの順に重ね、鋼材金型（内寸１２０ｍｍ×２００ｍｍ）に封入し、前記加熱冷却二段式プレスにて、ヒートアンドクールプレス成形（３８０℃×２ＭＰａ×４５秒、３８０℃×８ＭＰａ×４５秒、８０℃×２ＭＰａ×１２０秒）を行い、約０．２ｍｍ厚さのプリプレグを得た。マイクロメーター（ミツトヨ社製）を使用し、得られたプリプレグの厚みを１００か所（繊維方向に５点×繊維直角方向に２０点）計測し、その標準偏差を計測した。その結果プリプレグ厚みの標準偏差は７μｍとバラツキが小さいことを示した。
次に得られたプリプレグの中心部分を切り出し、繊維直角方向を観察するためにプリプレグの切断面を研磨し、デジタルマイクロスコープ（キーエンス社製、ＶＨＸ－５０００シリーズ）にて２００倍で観察し、２００μｍの格子スケールを画面上に表示し、縦４００μｍ×横２０００μｍの画面内にプリプレグの厚みがすべて含まれるよう水平に配置した。その２００μｍ間隔のある格子スケールの縦線とプリプレグの上面との交点と、２００μｍ隣の縦線とプリプレグ上面との交点を結び直線を引いて、次にその格子スケールの縦線とプリプレグの下面も同様に交点を結び直線を得た。上面と下面からなる２つの線の角度を０°以上１８０°未満の範囲で値を得た。１つの撮影画像から８か所の角度を求め、プリプレグ内をランダムに５か所撮影し、計４０か所の角度の平均値をプリプレグの平均凹凸度とした。実施例１のプリプレグの平均凹凸度は０．４°と表面平滑性に優れるプリプレグであった。

［実施例２］
実施例１と同様のプレス条件にて、異なる黒鉛シート（カネカ製グラフィニティ４０ＧＳ、密度２．０ｇ／ｃｍ^３、空隙率９体積％、厚み４０μｍ）を使用したところ、プリプレグ厚みの標準偏差は９μｍであった。圧力分布の標準偏差は８．４ＭＰａを示した。プリプレグの平均凹凸度は０．４°と表面平滑性に優れていた。

［実施例３］
実施例１と同様のプレス条件にて、異なる黒鉛シート（東洋炭素社製 ＰＦ－５０、厚み０．５ｍｍ、密度１．８ｇ／ｃｍ^３、空隙率１８体積％、寸法１１８ｍｍ×１９８ｍｍ）を使用したところ、プリプレグ厚みの標準偏差は６μｍであった。圧力分布の標準偏差は５．６ＭＰａを示した。プリプレグの平均凹凸度は０．６°と表面平滑性に優れていた。

［実施例４］
実施例１と同様のプレス条件にて、異なる黒鉛シート（東洋炭素社製 ＰＦ－５０、厚み０．５ｍｍ、密度１．６ｇ／ｃｍ^３、空隙率２７体積％、寸法１１８ｍｍ×１９８ｍｍ）を使用したところ、プリプレグ厚みの標準偏差は８μｍであった。圧力分布の標準偏差は４．６ＭＰａを示した。プリプレグの平均凹凸度は０．７°と表面平滑性に優れていた。

［実施例５］
実施例１と同様のプレス条件にて、異なる黒鉛シート（東洋炭素社製 ＰＦ－５０、厚み０．５ｍｍ、密度１．２ｇ／ｃｍ^３、空隙率４５体積％、寸法１１８ｍｍ×１９８ｍｍ）を使用したところ、プリプレグ厚みの標準偏差は９μｍであった。圧力分布の標準偏差は２．８ＭＰａを示した。プリプレグの平均凹凸度は１．２°と表面平滑性に優れていた。

［比較例１］
実施例１と同様のプレス条件にて、異なる黒鉛シート（東洋炭素社製 ＰＦ－６０、厚み０．６ｍｍ、密度１．０ｇ／ｃｍ^３、空隙率５５体積％、寸法１１８ｍｍ×１９８ｍｍ）を使用したところ、プリプレグ厚みの標準偏差は１３μｍであった。圧力分布の標準偏差は、１．６ＭＰａを示 した。プリプレグの平均凹凸度は１．６°であった。

［比較例２］
実施例１と同様のプレス条件にて、異なる黒鉛シート（東洋炭素社製 ＰＦ－８０、厚み０．８ｍｍ、密度０．７ｇ／ｃｍ^３、空隙率６８体積％、寸法１１８ｍｍ×１９８ｍｍ）を使用したところ、プリプレグ厚みの標準偏差は９μｍであった。圧力分布の標準偏差は、２．０ＭＰａを示した。プリプレグの平均凹凸度は２．４°であった。

表１に示すように、実施例では特定のシート材を使用することにより、比較例１、２に比べて厚みの標準偏差値や表面の凹凸が小さい繊維強化複合材料を製造できた。

１ 加圧体
２ シート材
３ 繊維強化複合材料前駆体

Claims (13)

1. シート材を具備する加圧体を用いて繊維強化複合材料前駆体を加圧する繊維強化複合材料の製造方法であって、前記シート材の空隙率が５０体積％以下である、繊維強化複合材料の製造方法。
2. 前記シート材が、黒鉛、テトラフルオロエチレン樹脂、シリコーン樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種からなるシート材である、請求項１に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
3. 前記繊維強化複合材料が炭素繊維とマトリクス樹脂とからなる、請求項１または２に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
4. 密度が１．１ｇ／ｃｍ^３以上である黒鉛シートを用いて繊維強化複合材料前駆体を加圧する、繊維強化複合材料の製造方法。
5. 前記黒鉛シートの密度が３．０ｇ／ｃｍ^３以下である、請求項４に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
6. 前記繊維強化複合材料が炭素繊維とマトリクス樹脂とからなる、請求項４または５に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
7. 前記繊維強化複合材料前駆体が、炭素繊維とマトリクス樹脂とからなる中間材に離型紙または離型フィルムが積層された積層体である、請求項１～６のいずれか１項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
8. 前記繊維強化複合材料前駆体が、炭素繊維とマトリクス樹脂とからなる中間材が複数積層され、最表面に離型紙または離型フィルムが積層された積層体である、請求項１～７のいずれか１項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
9. 前記マトリクス樹脂が熱可塑樹脂からなる、請求項１～８のいずれか１項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
10. 前記繊維強化複合材料前駆体を２００℃以上に加熱する工程を含む、請求項１～９のいずれか１項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
11. 連続的または間欠的に加圧する、請求項１～１０のいずれか１項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
12. 前記繊維強化複合材料がプリプレグである、請求項１～１１のいずれか１項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。
13. 前記繊維強化複合材料が成形体である、請求項１～１１のいずれか１項に記載の繊維強化複合材料の製造方法。

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