JP2022093922A - Method for producing electrode sheet - Google Patents

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Abstract

To provide a method for producing an electrode sheet with which a second electrode mixture layer is less likely to peel off from a second surface of a current collector foil.SOLUTION: An electrode sheet 100 includes: a current collector foil 110; a first electrode mixture layer 120 formed on a first surface 110b of the current collector foil 110; and a second electrode mixture layer 135 before pressing, where a composite particle 123 comprising a plurality of binder particles 122 bonded on the surface of an active material particle 121 is deposited on a second surface 110c of the current collector foil 110. A method for producing the electrode sheet includes the steps of: heating before pressing to inductively heat the current collector foil 110 to soften or melt the binder particles 122 contained in the second electrode mixture layer 135 before pressing; and, after the step of heating before pressing, roll-pressing to roll-press the electrode sheet 100 between a first roll 40 and a second roll 50.SELECTED DRAWING: Figure 1

Description

本発明は、電極シートを製造する方法に関する。 The present invention relates to a method for manufacturing an electrode sheet.

従来、電極シートとして、集電箔の表面上に電極合材層を有する電極シートが知られている。このような電極シートの製造方法としては、例えば、特許文献１に開示されている方法が知られている。 Conventionally, as an electrode sheet, an electrode sheet having an electrode mixture layer on the surface of a current collector foil is known. As a method for manufacturing such an electrode sheet, for example, the method disclosed in Patent Document 1 is known.

特開２０２０－６８１１３号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2020-68113

具体的には、まず、対向して回転するＡロールとＢロールとを有し、集電箔をＡロールとＢロールとの間隙に通すようにしてＢロールによって集電箔を搬送する装置を用いて、溶媒を含むことなく電極活物質の粉体とバインダの粉体とが混合された混合粉体を、集電箔の表面に配置する。詳細には、ＡロールとＢロールによって搬送される集電箔との間に電位差を生じさせた状態で、Ａロールの外周面に混合粉体を連続的に供給して、Ａロールの外周面に供給された混合粉体と集電箔との間に電位差を生じさせ、混合粉体と集電箔との間に働く静電気力によって、混合粉体を、Ａロールの外周面から集電箔の表面へ移動させて、Ｂロールによって搬送される集電箔の表面に混合粉体を連続的に配置する。 Specifically, first, a device having an A roll and a B roll that rotate opposite to each other, and the collector foil is conveyed by the B roll so as to pass through the gap between the A roll and the B roll. Using, a mixed powder in which the powder of the electrode active material and the powder of the binder are mixed without containing a solvent is placed on the surface of the current collector foil. Specifically, the mixed powder is continuously supplied to the outer peripheral surface of the A roll in a state where a potential difference is generated between the A roll and the current collecting foil conveyed by the B roll, and the outer peripheral surface of the A roll is continuously supplied. A potential difference is generated between the mixed powder supplied to the current collector and the current collector foil, and the electrostatic force acting between the mixed powder and the current collector foil causes the mixed powder to be collected from the outer peripheral surface of the A roll. The mixed powder is continuously arranged on the surface of the current collecting foil carried by the B roll.

その後、ロールプレス工程において、対向して回転する一対のホットロール（第１ロールと第２ロール）の間に、集電箔の表面上に配置された混合粉体からなる電極合材層を有する電極シートを通す（ロールプレスする）ことによって、電極合材層に含まれるバインダを軟化または溶融させつつ、電極合材層と集電箔とを圧接することで、電極活物質とバインダとを有する電極合材層が集電箔の表面に接着された電極シートを製造する。なお、混合粉体は、活物質粒子の表面に複数のバインダ粒子が結合した複数の複合粒子からなり、ロールプレス工程を行う前の電極合材層は、複数の複合粒子が集電箔の表面上に堆積した電極合材層となっている。また、集電箔の両面（第１表面と第２表面）に電極合材層（第１電極合材層と第２電極合材層）を有する電極シートを製造する場合は、まず、前述のようにして集電箔の第１表面に第１電極合材層を接着した後、集電箔の第２表面に対し、第１表面と同様の処理を行って、集電箔の第２表面上に第２電極合材層を接着することが記載されている。 Then, in the roll pressing step, an electrode mixture layer made of a mixed powder arranged on the surface of the current collecting foil is provided between a pair of hot rolls (first roll and second roll) that rotate opposite to each other. By passing through (roll pressing) the electrode sheet, the binder contained in the electrode mixture layer is softened or melted, and the electrode mixture layer and the current collector foil are pressed against each other to have an electrode active material and a binder. An electrode sheet in which an electrode mixture layer is adhered to the surface of a current collector foil is manufactured. The mixed powder is composed of a plurality of composite particles in which a plurality of binder particles are bonded to the surface of the active material particles, and the electrode mixture layer before the roll press step has a plurality of composite particles on the surface of the current collector foil. It is an electrode mixture layer deposited on top. Further, in the case of manufacturing an electrode sheet having electrode mixture layers (first electrode mixture layer and second electrode mixture layer) on both sides (first surface and second surface) of the current collector foil, first, the above-mentioned is described. After adhering the first electrode mixture layer to the first surface of the current collector foil in this way, the second surface of the current collector foil is subjected to the same treatment as the first surface, and the second surface of the current collector foil is subjected to the same treatment. It is described above that the second electrode mixture layer is adhered.

ところで、集電箔の両面（第１表面と第２表面）に電極合材層（第１電極合材層と第２電極合材層）を有する電極シートを製造した場合に、集電箔の第２表面に対する第２電極合材層の結着力が弱くなることがあった。具体的には、ロールプレス工程において、集電箔と、集電箔の第１表面上に形成された第１電極合材層（バインダ粒子によって活物質粒子同士が結着した層）と、集電箔の第２表面上に形成されたプレス前第２電極合材層（複数の複合粒子が集電箔の表面上に堆積した層）と、を有する電極シートをロールプレスするとき、第２電極合材層に含まれるバインダ粒子のうち集電箔の第２表面に接触するバインダ粒子を軟化または溶融した状態にすることができず、第２電極合材層を集電箔の第２表面に適切に接着することができないことがあった。このため、第２電極合材層が集電箔の第２表面から剥がれやすくなることがあった。 By the way, when an electrode sheet having electrode mixture layers (first electrode mixture layer and second electrode mixture layer) on both sides (first surface and second surface) of the current collector foil is manufactured, the current collector foil The binding force of the second electrode mixture layer to the second surface may be weakened. Specifically, in the roll press process, the current collector foil and the first electrode mixture layer (layer in which the active material particles are bound to each other by the binder particles) formed on the first surface of the current collector foil are collected. When a second electrode sheet having a pre-pressed second electrode mixture layer (a layer in which a plurality of composite particles are deposited on the surface of the current collector foil) formed on the second surface of the electric foil is roll-pressed. Of the binder particles contained in the electrode mixture layer, the binder particles in contact with the second surface of the current collector foil cannot be in a softened or melted state, and the second electrode mixture layer is used as the second surface of the current collector foil. Sometimes it could not be properly adhered to. Therefore, the second electrode mixture layer may be easily peeled off from the second surface of the current collector foil.

本発明は、かかる現状に鑑みてなされたものであって、第２電極合材層が集電箔の第２表面から剥がれ難い電極シートの製造方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the present situation, and an object of the present invention is to provide a method for manufacturing an electrode sheet in which the second electrode mixture layer is not easily peeled off from the second surface of the current collector foil.

本発明の一態様は、金属からなる集電箔の第１表面上に、バインダ粒子によって活物質粒子同士が結着してなる第１電極合材層を有し、且つ、前記集電箔の前記第１表面とは逆側の第２表面上に、前記バインダ粒子によって前記活物質粒子同士が結着してなる第２電極合材層を有する電極シートの製造方法において、前記集電箔と、前記集電箔の前記第１表面上に形成された前記第１電極合材層と、活物質粒子の表面に前記活物質粒子よりも小径のバインダ粒子が複数結合した複合粒子が、前記集電箔の前記第２表面上に堆積したプレス前第２電極合材層と、を有する前記電極シートについて、前記集電箔を誘導加熱して、前記プレス前第２電極合材層に含まれる前記バインダ粒子を軟化または溶融させるプレス前加熱工程と、前記プレス前加熱工程の後、軟化または溶融した前記バインダ粒子を有する前記電極シートを、第１ロールと第２ロールとの間でロールプレスすることによって、前記プレス前第２電極合材層を厚み方向に圧縮して、前記バインダ粒子によって前記活物質粒子同士が結着した前記第２電極合材層を形成すると共に、前記バインダ粒子によって前記第２電極合材層を前記集電箔の前記第２表面に結着させるロールプレス工程と、を備える電極シートの製造方法である。 One aspect of the present invention has a first electrode mixture layer in which active material particles are bound to each other by binder particles on a first surface of a current collector foil made of metal, and the current collector foil has a first electrode mixture layer. In a method for manufacturing an electrode sheet having a second electrode mixture layer formed by binding the active material particles to each other by the binder particles on a second surface opposite to the first surface, the current collector foil and the same. The composite particles in which the first electrode mixture layer formed on the first surface of the current collector foil and a plurality of binder particles having a diameter smaller than that of the active material particles are bonded to the surface of the active material particles are the collection. With respect to the electrode sheet having the pre-pressed second electrode mixture layer deposited on the second surface of the electric foil, the current collector foil is induced and heated and included in the pre-press second electrode mixture layer. After the pre-press heating step of softening or melting the binder particles and the pre-press heating step, the electrode sheet having the softened or melted binder particles is roll-pressed between the first roll and the second roll. As a result, the pre-pressed second electrode mixture layer is compressed in the thickness direction to form the second electrode mixture layer in which the active material particles are bound to each other by the binder particles, and the binder particles are used to form the second electrode mixture layer. A method for manufacturing an electrode sheet, comprising a roll press step of binding a second electrode mixture layer to the second surface of the current collector foil.

上述の製造方法では、プレス前加熱工程において、集電箔と、集電箔の第１表面上に形成された第１電極合材層と、集電箔の第２表面上に形成されたプレス前第２電極合材層と、を有する電極シートについて、集電箔を誘導加熱して、プレス前第２電極合材層に含まれるバインダ粒子を軟化または溶融させる。なお、プレス前加熱工程を行うときのプレス前第２電極合材層は、溶媒（液体）を含むことなく、複数の複合粒子が集電箔の表面上に堆積した層（複数の複合粒子からなる層）である。一方、プレス前加熱工程を行うときの第１電極合材層は、既に、バインダ粒子によって活物質粒子同士が結着した層となっている。また、複合粒子は、溶媒（液体）を含むことなく、活物質粒子の表面に活物質粒子よりも小径のバインダ粒子が複数結合した粒子である。詳細には、複合粒子は、活物質粒子の表面に、少なくともバインダ粒子が複数結合している粒子であり、バインダ粒子の他にアセチレンブラックなどの導電粒子が、活物質粒子の表面に結合した粒子であっても良い。 In the above-mentioned manufacturing method, in the pre-press heating step, the current collector foil, the first electrode mixture layer formed on the first surface of the current collector foil, and the press formed on the second surface of the current collector foil. With respect to the electrode sheet having the pre-second electrode mixture layer, the current collector foil is induced and heated to soften or melt the binder particles contained in the pre-press pre-second electrode mixture layer. The pre-press second electrode mixture layer when the pre-press heating step is performed is a layer (from a plurality of composite particles) in which a plurality of composite particles are deposited on the surface of the current collecting foil without containing a solvent (liquid). Layer). On the other hand, the first electrode mixture layer when the pre-press heating step is performed is already a layer in which the active material particles are bound to each other by the binder particles. Further, the composite particles are particles in which a plurality of binder particles having a diameter smaller than that of the active material particles are bonded to the surface of the active material particles without containing a solvent (liquid). Specifically, a composite particle is a particle in which at least a plurality of binder particles are bonded to the surface of the active material particle, and a conductive particle such as acetylene black is bonded to the surface of the active material particle in addition to the binder particle. It may be.

上述のプレス前加熱工程では、誘導加熱された集電箔を通じて、プレス前第２電極合材層に含まれるバインダ粒子が加熱されるので、プレス前第２電極合材層において、集電箔の第２表面に近い側に位置するバインダ粒子のほうが、集電箔の第２表面から遠い側に位置するバインダ粒子よりも、軟化または溶融の程度が高くなり、粘着性が高くなる。これにより、その後、ロールプレス工程において、プレス前加熱工程を行った電極シート（バインダ粒子が軟化または溶融した状態の電極シート）をロールプレスすることで、第２電極合材層を集電箔の第２表面に強固に結着させることができる。 In the above-mentioned pre-press heating step, the binder particles contained in the pre-press second electrode mixture layer are heated through the induction-heated current collector foil. Therefore, in the pre-press second electrode mixture layer, the current collector foil is heated. Binder particles located closer to the second surface have a higher degree of softening or melting and higher adhesiveness than binder particles located farther from the second surface of the current collector foil. As a result, in the roll press step, the electrode sheet (the electrode sheet in which the binder particles are softened or melted) that has been subjected to the pre-press heating step is roll-pressed to form the second electrode mixture layer of the current collector foil. It can be firmly bonded to the second surface.

さらに、上述の製造方法では、ロールプレス工程において、プレス前加熱工程を行った電極シート（プレス前第２電極合材層に含まれるバインダ粒子が軟化または溶融した状態の電極シート）を、第１ロールと第２ロールとの間でロールプレスする。これにより、プレス前第２電極合材層を厚み方向に圧縮して、バインダ粒子によって活物質粒子同士が結着した第２電極合材層を形成する（バインダ粒子によって活物質粒子同士を結着させることで、プレス前第２電極合材層を第２電極合材層にする）と共に、バインダ粒子によって前記第２電極合材層を前記集電箔の前記第２表面に結着させる。 Further, in the above-mentioned manufacturing method, in the roll press step, the electrode sheet (the electrode sheet in which the binder particles contained in the pre-press second electrode mixture layer are softened or melted) that has been subjected to the pre-press heating step is first. Roll press between the roll and the second roll. As a result, the second electrode mixture layer before pressing is compressed in the thickness direction to form a second electrode mixture layer in which the active material particles are bound to each other by the binder particles (the active material particles are bound to each other by the binder particles). By making the second electrode mixture layer before pressing into the second electrode mixture layer), the second electrode mixture layer is bound to the second surface of the current collector foil by the binder particles.

ところで、前述のプレス前加熱工程では、プレス前第２電極合材層に含まれるバインダ粒子のうち、後のロールプレス工程においてロール（例えば第１ロール）の外周面に接触するバインダ粒子の粘着性を、相対的に低くできる。これにより、ロールプレスを行って、第２電極合材層がロール（例えば第１ロール）の外周面から離間するとき、当該ロールに接触していたバインダ粒子が、当該ロールの外周面から離間し易くなる。このため、ロールプレス工程を行って、ロール（例えば第１ロール）の外周面に接触した第２電極合材層がロールの外周面から離間するときに、「第２電極合材層の一部が、集電箔の第２表面上から脱離（剥離）してロール（例えば第１ロール）の外周面に転写されてしまうこと」を低減することができる。 By the way, in the above-mentioned pre-press heating step, among the binder particles contained in the pre-press second electrode mixture layer, the adhesiveness of the binder particles that come into contact with the outer peripheral surface of the roll (for example, the first roll) in the subsequent roll pressing step. Can be relatively low. As a result, when the second electrode mixture layer is separated from the outer peripheral surface of the roll (for example, the first roll) by performing a roll press, the binder particles that have been in contact with the roll are separated from the outer peripheral surface of the roll. It will be easier. Therefore, when the second electrode mixture layer in contact with the outer peripheral surface of the roll (for example, the first roll) is separated from the outer peripheral surface of the roll by performing the roll pressing step, "a part of the second electrode mixture layer". However, it is possible to reduce the fact that the current collector foil is detached (peeled) from the second surface and transferred to the outer peripheral surface of the roll (for example, the first roll).

さらに、前記の電極シートの製造方法であって、前記ロールプレス工程は、前記電極シートの前記プレス前第２電極合材層の外側表面が接触する前記第１ロールの外周面の温度を、前記第２ロールの外周面の温度よりも低くして、前記電極シートをロールプレスする電極シートの製造方法とすると良い。 Further, in the method for manufacturing the electrode sheet, in the roll pressing step, the temperature of the outer peripheral surface of the first roll in contact with the outer surface of the pre-pressed second electrode mixture layer of the electrode sheet is set to the temperature. It is preferable to use a method for manufacturing an electrode sheet in which the electrode sheet is roll-pressed at a temperature lower than the temperature of the outer peripheral surface of the second roll.

上述の製造方法では、ロールプレス工程において、電極シートのプレス前第２電極合材層の外側表面（集電箔側とは反対側の表面）を第１ロールの外周面に接触させる態様で、電極シートを第１ロールと第２ロールとによってロールプレスする。詳細には、ロールプレス工程において、プレス前第２電極合材層の外側表面が接触する第１ロールの外周面の温度を、第２ロールの外周面の温度よりも低くして、電極シートを第１ロールと第２ロールとの間でロールプレスする。 In the above-mentioned manufacturing method, in the roll pressing step, the outer surface (the surface opposite to the current collector foil side) of the second electrode mixture layer before pressing of the electrode sheet is brought into contact with the outer peripheral surface of the first roll. The electrode sheet is roll-pressed by the first roll and the second roll. Specifically, in the roll pressing step, the temperature of the outer peripheral surface of the first roll that the outer surface of the second electrode mixture layer before pressing comes into contact with is made lower than the temperature of the outer peripheral surface of the second roll to form the electrode sheet. Roll press between the first roll and the second roll.

これにより、第２電極合材層内のバインダ粒子について、第１ロールに対する粘着力（付着力）を、集電箔に対する粘着力（付着力）に比べて、より一層低下させることができる。すなわち、第２電極合材層内のバインダ粒子のうち、第１ロールに接触するバインダ粒子の粘着力を、集電箔に接触するバインダ粒子の粘着力に比べて、より一層低くすることができる。 As a result, with respect to the binder particles in the second electrode mixture layer, the adhesive force (adhesive force) to the first roll can be further reduced as compared with the adhesive force (adhesive force) to the current collector foil. That is, among the binder particles in the second electrode mixture layer, the adhesive force of the binder particles in contact with the first roll can be made even lower than the adhesive force of the binder particles in contact with the current collector foil. ..

このようにすることで、ロールプレスを行って、第２電極合材層の外側表面が第１ロールの外周面から離間するとき、第１ロールに接触していたバインダ粒子が、第１ロールの外周面からより一層離間し易くなる。これにより、第２電極合材層が第１ロールの外周面から離間するときに、「第２電極合材層の一部が、集電箔の第２表面上から脱離（剥離）して第１ロールの外周面に転写されてしまうこと」を、より一層低減することができる。 By doing so, when the outer surface of the second electrode mixture layer is separated from the outer peripheral surface of the first roll by performing a roll press, the binder particles that were in contact with the first roll are removed from the first roll. It becomes easier to separate from the outer peripheral surface. As a result, when the second electrode mixture layer is separated from the outer peripheral surface of the first roll, "a part of the second electrode mixture layer is detached (peeled) from the second surface of the current collector foil. "Transfer to the outer peripheral surface of the first roll" can be further reduced.

なお、第１ロールの外周面の温度は、プレス前加熱工程によって軟化または溶融したバインダ粒子のうち第１ロールに接触するバインダ粒子の粘着力（接着力）が低下する温度に設定すると良い。例えば、第１ロールの外周面の温度は、バインダ粒子の軟化温度よりも低い温度にするのが好ましい。 The temperature of the outer peripheral surface of the first roll may be set to a temperature at which the adhesive force (adhesive force) of the binder particles in contact with the first roll among the binder particles softened or melted by the pre-press heating step is reduced. For example, the temperature of the outer peripheral surface of the first roll is preferably set to a temperature lower than the softening temperature of the binder particles.

実施形態にかかる電極シート製造装置の側面視概略図である。It is a side view schematic diagram of the electrode sheet manufacturing apparatus which concerns on embodiment. プレス前加熱工程を行うときの電極シートの側面視拡大図であり、図１のＢ部拡大図である。It is a side view enlarged view of the electrode sheet at the time of performing a pre-press heating process, and is the B part enlarged view of FIG. 同電極シートの平面図である。It is a top view of the electrode sheet. 図１のＣ部拡大図である。It is an enlarged view of part C of FIG. 図１のＤ部拡大図である。It is an enlarged view of D part of FIG. 実施形態の製造方法によって製造した電極シートの側面図である。It is a side view of the electrode sheet manufactured by the manufacturing method of an embodiment. 比較形態１にかかる電極シート製造装置の側面視概略図である。It is a side view schematic diagram of the electrode sheet manufacturing apparatus which concerns on comparative form 1. FIG. 比較形態２にかかる電極シート製造装置の側面視概略図である。It is a schematic side view of the electrode sheet manufacturing apparatus which concerns on comparative form 2. FIG.

＜実施形態＞
以下、本発明を具体化した実施形態について、図面を参照しつつ詳細に説明する。本実施形態は、リチウムイオン二次電池の負極シートの製造に、本発明を適用したものである。すなわち、本実施形態では、電極シートの製造方法として、負極シートの製造方法を例示する。本実施形態では、集電箔１１０と、この集電箔１１０の第１表面１１０ｂ上に結着した第１負極合材層１２０（第１電極合材層）と、集電箔１１０の第２表面１１０ｃ上に結着した第２負極合材層１３０（第２電極合材層）と、を有する負極シート１００（電極シート）を製造する（図６参照）。なお、第１負極合材層１２０及び第２負極合材層１３０は、複数の活物質粒子１２１と複数のバインダ粒子１２２とからなり、バインダ粒子１２２によって活物質粒子１２１同士が結着した構造を有する。 <Embodiment>
Hereinafter, embodiments embodying the present invention will be described in detail with reference to the drawings. In this embodiment, the present invention is applied to the manufacture of a negative electrode sheet of a lithium ion secondary battery. That is, in this embodiment, a method for manufacturing a negative electrode sheet is exemplified as a method for manufacturing an electrode sheet. In the present embodiment, the current collector foil 110, the first negative electrode mixture layer 120 (first electrode mixture layer) bonded on the first surface 110b of the current collector foil 110, and the second current collector foil 110. A negative electrode sheet 100 (electrode sheet) having a second negative electrode mixture layer 130 (second electrode mixture layer) bonded on the surface 110c is manufactured (see FIG. 6). The first negative electrode mixture layer 120 and the second negative electrode mixture layer 130 are composed of a plurality of active material particles 121 and a plurality of binder particles 122, and have a structure in which the active material particles 121 are bound to each other by the binder particles 122. Have.

まず、実施形態にかかる電極シート製造装置１について説明する。本実施形態では、電極シート製造装置１を用いて、負極シート１００（電極シート）を製造する。図１は、実施形態にかかる電極シート製造装置１の側面視概略図である。電極シート製造装置１は、図１に示すように、誘導加熱装置８０と、対向して回転する第１ロール４０及び第２ロール５０と、ニップロール６０とを有し、これらが、負極シート１００の搬送方向ＤＭの上流側から順に配置された構成を有する。 First, the electrode sheet manufacturing apparatus 1 according to the embodiment will be described. In the present embodiment, the negative electrode sheet 100 (electrode sheet) is manufactured by using the electrode sheet manufacturing apparatus 1. FIG. 1 is a schematic side view of the electrode sheet manufacturing apparatus 1 according to the embodiment. As shown in FIG. 1, the electrode sheet manufacturing apparatus 1 has an induction heating device 80, a first roll 40 and a second roll 50 that rotate opposite to each other, and a nip roll 60, and these are the negative electrode sheet 100. It has a configuration in which they are arranged in order from the upstream side of the transport direction DM.

本実施形態の電極シート製造装置１では、負極シート１００は、所定の搬送速度で、当該負極シート１００の長さ方向ＤＬに一致する搬送方向ＤＭに搬送される。具体的には、図１に示すように、負極シート１００は、まず、搬送方向ＤＭについて誘導加熱装置８０よりも上流側（図１において誘導加熱装置８０よりも左側）の位置から、誘導加熱装置８０によって加熱される位置（図１において誘導加熱装置８０の上方）に搬送される。 In the electrode sheet manufacturing apparatus 1 of the present embodiment, the negative electrode sheet 100 is transported to the transport direction DM corresponding to the length direction DL of the negative electrode sheet 100 at a predetermined transport speed. Specifically, as shown in FIG. 1, the negative electrode sheet 100 first receives an induction heating device from a position upstream of the induction heating device 80 (on the left side of the induction heating device 80 in FIG. 1) in the transport direction DM. It is transported to a position heated by 80 (above the induction heating device 80 in FIG. 1).

なお、誘導加熱装置８０によって加熱される位置に搬送される負極シート１００は、図２に示すように、集電箔１１０と、集電箔１１０の第１表面１１０ｂ上に形成された第１負極合材層１２０と、集電箔１１０の第２表面１１０ｃ上に形成されたプレス前第２負極合材層１３５とを有する。なお、図２は、図１のＢ部拡大図である。このとき、プレス前第２負極合材層１３５は、溶媒（液体）を含むことなく、複数の複合粒子１２３が集電箔１１０の第２表面１１０ｃ（図２において上面）上に堆積した層（複数の複合粒子１２３からなる層）である。このプレス前第２負極合材層１３５は、図３に示すように、集電箔１１０のうち、幅方向ＤＷの両端部（第１端部１１１と第２端部１１２）を除いた部位（第１端部１１１と第２端部１１２との間に位置する中間部１１３）の第２表面１１０ｃ上に配置されている。一方、第１負極合材層１２０は、既に、バインダ粒子１２２によって活物質粒子１２１同士が結着した層となっている。 As shown in FIG. 2, the negative electrode sheet 100 conveyed to the position heated by the induction heating device 80 has a current collector foil 110 and a first negative electrode formed on the first surface 110b of the current collector foil 110. It has a mixed material layer 120 and a pre-pressed second negative electrode mixed material layer 135 formed on the second surface 110c of the current collector foil 110. Note that FIG. 2 is an enlarged view of part B of FIG. At this time, the pre-press second negative electrode mixture layer 135 is a layer (upper surface in FIG. 2) in which a plurality of composite particles 123 are deposited on the second surface 110c (upper surface in FIG. 2) of the current collector foil 110 without containing a solvent (liquid). A layer composed of a plurality of composite particles 123). As shown in FIG. 3, the pre-pressed second negative electrode mixture layer 135 is a portion (1st end 111 and 2nd end 112) of the current collector foil 110 excluding both ends (first end 111 and second end 112) of the DW in the width direction. It is arranged on the second surface 110c of the intermediate portion 113) located between the first end portion 111 and the second end portion 112. On the other hand, the first negative electrode mixture layer 120 is already a layer in which the active material particles 121 are bound to each other by the binder particles 122.

このような構成の負極シート１００は、例えば、特開２０２０－６８１１３や特願２０１９－２０６４５７に記載されている方法によって作製することができる。具体的には、まず、特開２０２０－６８１１３や特願２０１９－２０６４５７に記載されている方法によって、集電箔１１０と、集電箔１１０の第１表面１１０ｂ上に結着した第１負極合材層１２０とからなる負極シートを作製する。その後、特開２０２０－６８１１３や特願２０１９－２０６４５７に記載されている方法によって、この負極シートの集電箔１１０の第２表面１１０ｃ上に、複数の複合粒子１２３を層状に堆積させることで、前述のような構成の負極シート１００を作製することができる。 The negative electrode sheet 100 having such a configuration can be produced, for example, by the method described in JP-A-2020-68113 and Japanese Patent Application Laid-Open No. 2019-206457. Specifically, first, the current collector foil 110 and the first negative electrode combined on the first surface 110b of the current collector foil 110 by the method described in JP-A-2020-68113 and Japanese Patent Application No. 2019-206457. A negative electrode sheet composed of the material layer 120 is produced. Then, by the method described in JP-A-2020-68113 and Japanese Patent Application No. 2019-206457, a plurality of composite particles 123 are deposited in a layer on the second surface 110c of the current collector foil 110 of the negative electrode sheet. The negative electrode sheet 100 having the above-described configuration can be manufactured.

複合粒子１２３は、溶媒（液体）を含むことなく、活物質粒子１２１の表面に活物質粒子１２１よりも小径のバインダ粒子１２２が複数結合した粒子である。本実施形態では、活物質粒子１２１として、黒鉛粒子（詳細には、アモルファスコートグラファイト粒子）を用いている。また、バインダ粒子１２２として、ＰＶＤＦ粒子を用いている。なお、本実施形態のバインダ粒子１２２は、軟化温度が１３０℃であり、融点が１６０℃である。 The composite particle 123 is a particle in which a plurality of binder particles 122 having a diameter smaller than that of the active material particle 121 are bonded to the surface of the active material particle 121 without containing a solvent (liquid). In this embodiment, graphite particles (specifically, amorphous coated graphite particles) are used as the active material particles 121. Further, PVDF particles are used as the binder particles 122. The binder particles 122 of the present embodiment have a softening temperature of 130 ° C. and a melting point of 160 ° C.

本実施形態では、複数の活物質粒子１２１と複数のバインダ粒子１２２とを、重量比で９７．５：２．５の割合で混合して、複数の複合粒子１２３としている。詳細には、ハイスピードミキサ（アーステクニカ製）を用いて、複数の活物質粒子１２１と複数のバインダ粒子１２２とを、重量比で９７．５：２．５の割合で混合して、活物質粒子１２１の表面にバインダ粒子１２２が複数結合した複数の複合粒子１２３を作製している。また、本実施形態では、集電箔１１０として、厚みが８μｍの銅箔を用いている。 In the present embodiment, a plurality of active material particles 121 and a plurality of binder particles 122 are mixed at a weight ratio of 97.5: 2.5 to form a plurality of composite particles 123. Specifically, using a high-speed mixer (manufactured by Arstecnica), a plurality of active material particles 121 and a plurality of binder particles 122 are mixed at a weight ratio of 97.5: 2.5 to obtain an active material. A plurality of composite particles 123 in which a plurality of binder particles 122 are bonded to the surface of the particles 121 are produced. Further, in the present embodiment, a copper foil having a thickness of 8 μm is used as the current collector foil 110.

誘導加熱装置８０は、ＩＨコイル（図示省略）を内蔵しており、搬送方向ＤＭに搬送される負極シート１００の集電箔１１０を誘導加熱する（図１参照）。これにより、誘導加熱された集電箔１１０を通じて、プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２（複合粒子１２３を構成するバインダ粒子１２２）を加熱して、当該バインダ粒子１２２を軟化または溶融させる。なお、誘導加熱装置８０は、誘導加熱された集電箔１１０を通じて、プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２が軟化または溶融するように（すなわち、バインダ粒子１２２の温度が軟化温度以上になるように）、負極シート１００の集電箔１１０を誘導加熱する。例えば、誘導加熱装置８０は、集電箔１１０の温度が、バインダ粒子１２２の軟化温度以上になるように、負極シート１００の集電箔１１０を誘導加熱する。この工程が、後述するプレス前加熱工程である。 The induction heating device 80 has a built-in IH coil (not shown) and induces and heats the current collector foil 110 of the negative electrode sheet 100 conveyed in the transfer direction DM (see FIG. 1). As a result, the binder particles 122 (binder particles 122 constituting the composite particles 123) contained in the pre-press second negative electrode mixture layer 135 are heated through the induction-heated current collector foil 110 to soften the binder particles 122. Or melt. In the induction heating device 80, the binder particles 122 contained in the pre-press second negative electrode mixture layer 135 are softened or melted (that is, the temperature of the binder particles 122 is softened) through the induction-heated current collector foil 110. The current collecting foil 110 of the negative electrode sheet 100 is induced and heated so as to be above the temperature). For example, the induction heating device 80 induces and heats the current collector foil 110 of the negative electrode sheet 100 so that the temperature of the current collector foil 110 becomes equal to or higher than the softening temperature of the binder particles 122. This step is a pre-press heating step described later.

このような誘導加熱を行うことで、誘導加熱された集電箔１１０を通じて、プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２が加熱されるので、プレス前第２負極合材層１３５において、集電箔１１０の第２表面１１０ｃに近い側に位置するバインダ粒子１２２のほうが、集電箔１１０の第２表面１１０ｃから遠い側に位置するバインダ粒子１２２よりも、軟化または溶融の程度が高くなり、粘着性が高くなる。これにより、その後、後述するロールプレス工程において、前述の誘導加熱を行った負極シート１００（プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２が軟化または溶融した状態の負極シート１００）をロールプレスすることで、第２負極合材層１３０を集電箔１１０の第２表面１１０ｃに強固に結着させることができる。 By performing such induction heating, the binder particles 122 contained in the pre-press second negative electrode mixture layer 135 are heated through the induction-heated current collector foil 110, so that the pre-press second negative electrode mixture layer 135 is heated. The degree of softening or melting of the binder particles 122 located on the side closer to the second surface 110c of the current collector foil 110 is higher than that of the binder particles 122 located on the side farther from the second surface 110c of the current collector foil 110. Higher and more sticky. As a result, in the roll pressing step described later, the negative electrode sheet 100 (the negative electrode sheet 100 in which the binder particles 122 contained in the second negative electrode mixture layer 135 before pressing are softened or melted) is subjected to the above-mentioned induction heating. By roll pressing, the second negative electrode mixture layer 130 can be firmly bonded to the second surface 110c of the current collector foil 110.

第１ロール４０と第２ロール５０とは、鉛直方向（図１において上下方向）に対向して配置されている。なお、第１ロール４０と第２ロール５０とは、間隔を空けて対面している。また、第１ロール４０と第２ロール５０とは、図１に矢印で示すように、２つのロールの回転方向が互いに逆方向となるように、すなわち、対面する２つのロールが互いに順方向回転となるように設定されている。また、ニップロール６０は、第１ロール４０と第２ロール５０との対面箇所の間隙の位置よりも搬送方向ＤＭの下流側に位置し、第１ロール４０と間隔を空けて対面している（図１参照）。 The first roll 40 and the second roll 50 are arranged so as to face each other in the vertical direction (vertical direction in FIG. 1). The first roll 40 and the second roll 50 face each other with a gap. Further, in the first roll 40 and the second roll 50, as shown by the arrows in FIG. 1, the rotation directions of the two rolls are opposite to each other, that is, the two facing rolls rotate in the forward direction to each other. It is set to be. Further, the nip roll 60 is located on the downstream side of the transport direction DM from the position of the gap between the first roll 40 and the second roll 50, and faces the first roll 40 at a distance (Fig.). See 1).

誘導加熱装置８０による誘導加熱を行った負極シート１００は、その後、第１ロール４０と第２ロール５０との対面箇所の間隙に通される。第１ロール４０と第２ロール５０との対面箇所の間隙寸法は、第１ロール４０と第２ロール５０との対面箇所の間隙に到達する前の負極シート１００の厚みよりも小さくされている。従って、前述の誘導加熱を行った負極シート１００（プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２が軟化または溶融した状態の負極シート１００）は、第１ロール４０と第２ロール５０との対面箇所の間隙を通過することで、第１ロール４０と第２ロール５０とによって、その厚み方向ＤＴにロールプレスされる（図４参照）。なお、図４は、図１のＣ部拡大図である。 The negative electrode sheet 100 subjected to induction heating by the induction heating device 80 is then passed through a gap between the first roll 40 and the second roll 50 at the facing portion. The size of the gap between the first roll 40 and the second roll 50 at the facing portion is smaller than the thickness of the negative electrode sheet 100 before reaching the gap between the first roll 40 and the second roll 50 at the facing portion. Therefore, the negative electrode sheet 100 (the negative electrode sheet 100 in which the binder particles 122 contained in the second negative electrode mixture layer 135 before pressing are softened or melted) to which the above-mentioned induction heating is performed is the first roll 40 and the second roll 50. By passing through the gap at the portion facing the surface, the first roll 40 and the second roll 50 are roll-pressed in the thickness direction DT (see FIG. 4). Note that FIG. 4 is an enlarged view of part C of FIG.

これにより、プレス前第２負極合材層１３５を厚み方向ＤＴに圧縮して、バインダ粒子１２２によって活物質粒子１２１同士が結着した第２負極合材層１３０を形成する（バインダ粒子１２２によって活物質粒子１２１同士を結着させることで、プレス前第２負極合材層１３５を第２負極合材層１３０にする）と共に、バインダ粒子１２２によって第２負極合材層１３０を集電箔１１０の第２表面１１０ｃに結着させる（図４参照）。なお、本実施形態では、プレス前第２負極合材層１３５の外側表面１３５ｂを第１ロール４０の外周面４０ｂに接触させる態様で、負極シート１００を第１ロール４０と第２ロール５０とによってロールプレスする。この工程が、後述するロールプレス工程である。 As a result, the second negative electrode mixture layer 135 before pressing is compressed in the thickness direction DT to form the second negative electrode mixture layer 130 in which the active material particles 121 are bound to each other by the binder particles 122 (active by the binder particles 122). By binding the material particles 121 to each other, the second negative electrode mixture layer 135 before pressing is made into the second negative electrode mixture layer 130), and the second negative electrode mixture layer 130 is made of the current collector foil 110 by the binder particles 122. It is bound to the second surface 110c (see FIG. 4). In this embodiment, the negative electrode sheet 100 is formed by the first roll 40 and the second roll 50 in such a manner that the outer surface 135b of the second negative electrode mixture layer 135 before pressing is brought into contact with the outer peripheral surface 40b of the first roll 40. Roll press. This step is a roll pressing step described later.

前述のロールプレスを行った負極シート１００は、その後、第１ロール４０の外周面４０ｂに抱き角θで巻き付けられる態様で搬送された後、ニップロール６０に巻き付けられる態様で搬送されて、その後、ニップロール６０よりも搬送方向ＤＭの下流側へ搬送される（図１参照）。なお、本実施形態では、第２ロール５０の外周面５０ｂの温度は、バインダ粒子１２２の軟化温度（１３０℃）よりも高い１４０℃に設定されている。一方、第１ロール４０の外周面４０ｂの温度は、バインダ粒子１２２の軟化温度（１３０℃）よりも低い８０℃に設定されている。また、本実施形態では、θ＝７０°とされている。 The negative electrode sheet 100 subjected to the roll press described above is then conveyed in a manner of being wound around the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 at a holding angle θ, then conveyed in a manner of being wound around a nip roll 60, and then a nip roll. It is transported to the downstream side of the transport direction DM from 60 (see FIG. 1). In the present embodiment, the temperature of the outer peripheral surface 50b of the second roll 50 is set to 140 ° C., which is higher than the softening temperature (130 ° C.) of the binder particles 122. On the other hand, the temperature of the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 is set to 80 ° C., which is lower than the softening temperature (130 ° C.) of the binder particles 122. Further, in the present embodiment, θ = 70 °.

次に、本実施形態にかかる負極シート１００の製造方法について、詳細に説明する。まず、プレス前加熱工程において、集電箔１１０と、集電箔１１０の第１表面１１０ｂ上に形成された第１負極合材層１２０と、集電箔１１０の第２表面１１０ｃ上に形成されたプレス前第２負極合材層１３５とを有する負極シート１００（図２参照）について、集電箔１１０を誘導加熱して、プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２を軟化または溶融させる。具体的には、負極シート１００を搬送方向ＤＭに搬送して、誘導加熱装置８０によって加熱される位置（図１において誘導加熱装置８０の上方）を通過させることで、負極シート１００の集電箔１１０（金属箔）を誘導加熱して、プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２を軟化または溶融させる（図１参照）。 Next, the method for manufacturing the negative electrode sheet 100 according to the present embodiment will be described in detail. First, in the pre-press heating step, the current collector foil 110 is formed on the first negative electrode mixture layer 120 formed on the first surface 110b of the current collector foil 110, and the second surface 110c of the current collector foil 110. With respect to the negative electrode sheet 100 (see FIG. 2) having the second negative electrode mixture layer 135 before pressing, the current collector foil 110 is induced and heated to soften the binder particles 122 contained in the second negative electrode mixture layer 135 before pressing. Or melt. Specifically, the negative electrode sheet 100 is transported in the transport direction DM and passed through a position heated by the induction heating device 80 (above the induction heating device 80 in FIG. 1) to collect the current collecting foil of the negative electrode sheet 100. 110 (metal foil) is induced and heated to soften or melt the binder particles 122 contained in the second negative electrode mixture layer 135 before pressing (see FIG. 1).

なお、プレス前加熱工程に供給される負極シート１００のプレス前第２負極合材層１３５は、溶媒（液体）を含むことなく、複数の複合粒子１２３が集電箔１１０の第２表面１１０ｃ上に堆積した層（複数の複合粒子１２３からなる層）となっている（図２参照）。従って、プレス前加熱工程では、複合粒子１２３を構成するバインダ粒子１２２（活物質粒子１２１の表面に接合しているバインダ粒子１２２）が、軟化または溶融する。 In the pre-press second negative electrode mixture layer 135 of the negative electrode sheet 100 supplied to the pre-press heating step, a plurality of composite particles 123 are present on the second surface 110c of the current collector foil 110 without containing a solvent (liquid). It is a layer (a layer composed of a plurality of composite particles 123) deposited on the surface (see FIG. 2). Therefore, in the pre-press heating step, the binder particles 122 (binder particles 122 bonded to the surface of the active material particles 121) constituting the composite particles 123 are softened or melted.

このような誘導加熱を行うことで、誘導加熱された集電箔１１０を通じて、プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２が加熱されるので、プレス前第２負極合材層１３５において、集電箔１１０の第２表面１１０ｃに近い側に位置するバインダ粒子１２２のほうが、集電箔１１０の第２表面１１０ｃから遠い側に位置するバインダ粒子１２２よりも、軟化または溶融の程度が高くなり、粘着性が高くなる。これにより、その後、後述するロールプレス工程において、前述の誘導加熱を行った負極シート１００（プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２が軟化または溶融した状態の負極シート１００）をロールプレスすることで、第２負極合材層１３０を集電箔１１０の第２表面１１０ｃに強固に結着させることができる。 By performing such induction heating, the binder particles 122 contained in the pre-press second negative electrode mixture layer 135 are heated through the induction-heated current collector foil 110, so that the pre-press second negative electrode mixture layer 135 is heated. The degree of softening or melting of the binder particles 122 located on the side closer to the second surface 110c of the current collector foil 110 is higher than that of the binder particles 122 located on the side farther from the second surface 110c of the current collector foil 110. Higher and more sticky. As a result, in the roll pressing step described later, the negative electrode sheet 100 (the negative electrode sheet 100 in which the binder particles 122 contained in the second negative electrode mixture layer 135 before pressing are softened or melted) is subjected to the above-mentioned induction heating. By roll pressing, the second negative electrode mixture layer 130 can be firmly bonded to the second surface 110c of the current collector foil 110.

次に、ロールプレス工程に進み、プレス前加熱工程を行った負極シート１００を、プレス前第２負極合材層１３５の外側表面１３５ｂを第１ロール４０の外周面４０ｂに接触させる態様で、第１ロール４０と第２ロール５０とによってロールプレスする（図１及び図４参照）。これにより、プレス前第２負極合材層１３５を厚み方向ＤＴに圧縮して、バインダ粒子１２２によって活物質粒子１２１同士が結着した第２負極合材層１３０を形成すると共に、バインダ粒子１２２によって第２負極合材層１３０を集電箔１１０の第２表面１１０ｃに結着させる（図４参照）。 Next, the negative electrode sheet 100, which has proceeded to the roll pressing step and has undergone the pre-press heating step, is brought into contact with the outer surface 135b of the second negative electrode mixture layer 135 before pressing in contact with the outer peripheral surface 40b of the first roll 40. Roll press by 1 roll 40 and 2nd roll 50 (see FIGS. 1 and 4). As a result, the second negative electrode mixture layer 135 before pressing is compressed in the thickness direction DT to form the second negative electrode mixture layer 130 in which the active material particles 121 are bound to each other by the binder particles 122, and the binder particles 122 form the second negative electrode mixture layer 130. The second negative electrode mixture layer 130 is bound to the second surface 110c of the current collector foil 110 (see FIG. 4).

ところで、前述のプレス前加熱工程では、プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２のうち、ロールプレス工程において第１ロール４０の外周面４０ｂに接触するバインダ粒子１２２（すなわち、プレス前第２負極合材層１３５の外側表面１３５ｂに位置するバインダ粒子１２２）の粘着性を、相対的に低くできる。プレス前第２負極合材層１３５の外側表面１３５ｂに位置するバインダ粒子１２２は、プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２において、誘導加熱される集電箔１１０から最も離れているからである。 By the way, in the above-mentioned pre-press heating step, among the binder particles 122 contained in the pre-press second negative electrode mixture layer 135, the binder particles 122 (that is, the press) that come into contact with the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 in the roll press step. The adhesiveness of the binder particles 122) located on the outer surface 135b of the front second negative electrode mixture layer 135 can be made relatively low. The binder particles 122 located on the outer surface 135b of the pre-press second negative electrode mixture layer 135 are the farthest from the induction-heated current collector foil 110 in the binder particles 122 included in the pre-press second negative electrode mixture layer 135. Because there is.

これにより、ロールプレスを行って、第２負極合材層１３０が第１ロール４０の外周面４０ｂから離間するとき、第１ロール４０に接触していたバインダ粒子１２２が、第１ロール４０の外周面４０ｂから離間し易くなる。このため、ロールプレス工程を行って、第１ロール４０の外周面４０ｂに接触した第２負極合材層１３０が第１ロール４０の外周面４０ｂから離間するときに、「第１ロール４０の外周面４０ｂに接触していたバインダ粒子１２２と共に、第２負極合材層１３０の一部が、集電箔１１０の第２表面１１０ｃから脱離（剥離）して第１ロール４０の外周面４０ｂに転写されてしまうこと」を低減することができる。 As a result, when the second negative electrode mixture layer 130 is separated from the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 by roll pressing, the binder particles 122 that have been in contact with the first roll 40 are removed from the outer peripheral surface of the first roll 40. It becomes easy to separate from the surface 40b. Therefore, when the second negative electrode mixture layer 130 in contact with the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 is separated from the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 by performing the roll pressing step, "the outer periphery of the first roll 40". Along with the binder particles 122 that were in contact with the surface 40b, a part of the second negative electrode mixture layer 130 is separated (peeled) from the second surface 110c of the current collector foil 110 and becomes the outer peripheral surface 40b of the first roll 40. It is possible to reduce "being transferred".

また、本実施形態では、第１ロール４０の外周面４０ｂの温度を、第２ロール５０の外周面５０ｂの温度よりも低くしている。従って、本実施形態では、プレス前第２負極合材層１３５の外側表面１３５ｂが接触する第１ロール４０の外周面４０ｂの温度を、第２ロール５０の外周面５０ｂの温度よりも低くして、負極シート１００を第１ロール４０の外周面４０ｂと第２ロール５０の外周面５０ｂとの間でロールプレスする。 Further, in the present embodiment, the temperature of the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 is lower than the temperature of the outer peripheral surface 50b of the second roll 50. Therefore, in the present embodiment, the temperature of the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 to which the outer surface 135b of the second negative electrode mixture layer 135 before pressing comes into contact is set to be lower than the temperature of the outer peripheral surface 50b of the second roll 50. , The negative electrode sheet 100 is roll-pressed between the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 and the outer peripheral surface 50b of the second roll 50.

これにより、第２負極合材層１３０内のバインダ粒子１２２について、第１ロール４０に対する粘着力（付着力）を、集電箔１１０に対する粘着力（付着力）に比べて、より一層低下させることができる。すなわち、第２負極合材層１３０内のバインダ粒子１２２のうち、第１ロール４０に接触するバインダ粒子１２２の粘着力を、集電箔１１０に接触するバインダ粒子１２２の粘着力に比べて、より一層低くすることができる。 As a result, the adhesive force (adhesive force) of the binder particles 122 in the second negative electrode mixture layer 130 to the first roll 40 is further reduced as compared with the adhesive force (adhesive force) to the current collector foil 110. Can be done. That is, among the binder particles 122 in the second negative electrode mixture layer 130, the adhesive strength of the binder particles 122 in contact with the first roll 40 is higher than the adhesive strength of the binder particles 122 in contact with the current collector foil 110. It can be made even lower.

このようにすることで、ロールプレスを行って、第２負極合材層１３０の外側表面１３０ｂが第１ロール４０の外周面４０ｂから離間するとき、第１ロール４０の外周面４０ｂに接触していたバインダ粒子１２２が、第１ロール４０の外周面４０ｂからより一層離間し易くなる。これにより、第２負極合材層１３０が第１ロール４０の外周面４０ｂから離間するときに、「第２負極合材層１３０の一部が、集電箔１１０の第２表面１１０ｃから脱離（剥離）して第１ロール４０の外周面４０ｂに転写されてしまうこと」を、より一層低減することができる。 By doing so, when the outer surface 130b of the second negative electrode mixture layer 130 is separated from the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 by performing a roll press, it is in contact with the outer peripheral surface 40b of the first roll 40. The binder particles 122 are more easily separated from the outer peripheral surface 40b of the first roll 40. As a result, when the second negative electrode mixture layer 130 is separated from the outer peripheral surface 40b of the first roll 40, "a part of the second negative electrode mixture layer 130 is detached from the second surface 110c of the current collector foil 110". It is possible to further reduce "(peeling) and transfer to the outer peripheral surface 40b of the first roll 40".

なお、第１ロール４０の外周面４０ｂの温度は、プレス前加熱工程によって軟化または溶融したバインダ粒子１２２のうち第１ロール４０の外周面４０ｂに接触するバインダ粒子１２２の粘着力（接着力）が低下する温度に設定されている。具体的には、本実施形態では、第１ロール４０の外周面４０ｂの温度を、バインダ粒子１２２の軟化温度（具体的には１３０℃）よりも低い温度（具体的には８０℃）に設定している。 The temperature of the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 is determined by the adhesive force (adhesive force) of the binder particles 122 in contact with the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 among the binder particles 122 softened or melted by the pre-press heating step. It is set to a decreasing temperature. Specifically, in the present embodiment, the temperature of the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 is set to a temperature lower (specifically, 80 ° C.) than the softening temperature (specifically, 130 ° C.) of the binder particles 122. is doing.

さらに、本実施形態の製造方法では、ロールプレス工程において、負極シート１００を第１ロール４０と第２ロール５０とによってロールプレスした後、直ちに、第１ロール４０及び第２ロール５０から負極シート１００を離間させるのではなく（第２ロール５０からは負極シート１００を直ちに離間させるが）、第２負極合材層１３０が第１ロール４０の外周面４０ｂに接触した状態を維持したまま、負極シート１００を第１ロール４０の外周面４０ｂに沿って一定距離搬送した後に、負極シート１００を第１ロール４０の外周面４０ｂから離間させる（図１及び図５参照）。なお、図５は、図１のＤ部拡大図である。 Further, in the manufacturing method of the present embodiment, in the roll pressing step, the negative electrode sheet 100 is roll-pressed by the first roll 40 and the second roll 50, and then immediately from the first roll 40 and the second roll 50 to the negative electrode sheet 100. (Although the negative electrode sheet 100 is immediately separated from the second roll 50), the negative electrode sheet is maintained in a state where the second negative electrode mixture layer 130 is in contact with the outer peripheral surface 40b of the first roll 40. After the 100 is conveyed along the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 for a certain distance, the negative electrode sheet 100 is separated from the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 (see FIGS. 1 and 5). Note that FIG. 5 is an enlarged view of part D in FIG.

具体的には、第１ロール４０と第２ロール５０との対面箇所の間隙を通過することによってロールプレスされた負極シート１００は、第１ロール４０の外周面４０ｂに抱き角θで巻き付けられる態様で搬送された後、ニップロール６０に巻き付けられる態様で搬送されることによって、第２ロール５０の外周面５０ｂから離間する（図１参照）。従って、負極シート１００は、第１ロール４０と第２ロール５０とによってロールプレスされた後、第１ロール４０の外周面４０ｂに接触しつつ第１ロール４０の外周面４０ｂに沿って、一定の距離（抱き角θに対応する距離）だけ搬送される。なお、本実施形態では、θ＝７０°とされている。 Specifically, the negative electrode sheet 100 roll-pressed by passing through the gap between the first roll 40 and the second roll 50 at the facing portion is wound around the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 at a holding angle θ. After being conveyed in the manner of being wound around the nip roll 60, the second roll 50 is separated from the outer peripheral surface 50b (see FIG. 1). Therefore, after the negative electrode sheet 100 is roll-pressed by the first roll 40 and the second roll 50, the negative electrode sheet 100 is constant along the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 while being in contact with the outer peripheral surface 40b of the first roll 40. Only the distance (distance corresponding to the hugging angle θ) is transported. In this embodiment, θ = 70 °.

このようにすることで、第２負極合材層１３０が第１ロール４０に接触してから離間するまでの時間（接触期間）を長くすることができるので、第１ロール４０の外周面４０ｂから第２負極合材層１３０が離間するまでの間に、第１ロール４０の外周面４０ｂに接触するバインダ粒子１２２の粘着力（第１ロール４０に対するバインダ粒子１２２の付着力）をより一層低下させることができる。これにより、第２負極合材層１３０が第１ロール４０の外周面４０ｂから離間するとき、第１ロール４０の外周面４０ｂに接触していたバインダ粒子１２２が、第１ロール４０の外周面４０ｂからより一層離間し易くなる（換言すれば、第１ロール４０の外周面４０ｂに転写され難くなる）。従って、本実施形態の製造方法では、「第２負極合材層１３０の一部が、集電箔１１０の第２表面１１０ｃから脱離（剥離）して第１ロール４０の外周面４０ｂに転写されてしまうこと」を、より一層低減することができる。 By doing so, the time (contact period) from the contact of the second negative electrode mixture layer 130 with the first roll 40 to the separation from the first roll 40 can be lengthened, so that the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 can be used. The adhesive force of the binder particles 122 in contact with the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 (the adhesive force of the binder particles 122 to the first roll 40) is further reduced until the second negative electrode mixture layer 130 is separated. be able to. As a result, when the second negative electrode mixture layer 130 is separated from the outer peripheral surface 40b of the first roll 40, the binder particles 122 that have been in contact with the outer peripheral surface 40b of the first roll 40 are removed from the outer peripheral surface 40b of the first roll 40. (In other words, it becomes difficult to transfer to the outer peripheral surface 40b of the first roll 40). Therefore, in the manufacturing method of the present embodiment, "a part of the second negative electrode mixture layer 130 is detached (peeled) from the second surface 110c of the current collector foil 110 and transferred to the outer peripheral surface 40b of the first roll 40. It is possible to further reduce "being done".

上述のようにして作製した負極シート１００は、その後、正極シート及びセパレータと組み合わされて、電極体を形成する。次いで、この電極体に端子部材を取り付けた後、電池ケース内に電極体及び電解液を収容する。これにより、リチウムイオン二次電池が完成する。 The negative electrode sheet 100 produced as described above is then combined with the positive electrode sheet and the separator to form an electrode body. Next, after attaching the terminal member to the electrode body, the electrode body and the electrolytic solution are housed in the battery case. This completes the lithium-ion secondary battery.

＜比較形態１＞
図７は、比較形態１にかかる電極シート製造装置３０１の側面視概略図である。本比較形態１の電極シート製造装置３０１は、実施形態の電極シート製造装置１と比較して、誘導加熱装置８０を有しない点と、第１ロール３４０の外周面３４０ｂの温度が１４０℃に設定されている点が異なり、その他は同等である。なお、第１ロール３４０の外周面３４０ｂの温度（＝１４０℃）は、バインダ粒子１２２の軟化温度（＝１３０℃）よりも高くて融点（＝１６０℃）よりも低い温度である。本比較形態１では、電極シート製造装置３０１を用いて、プレス前加熱工程を行うことなくロールプレス工程を行って、負極シート１００を製造した。 <Comparison form 1>
FIG. 7 is a schematic side view of the electrode sheet manufacturing apparatus 301 according to Comparative Form 1. Compared with the electrode sheet manufacturing apparatus 1 of the embodiment, the electrode sheet manufacturing apparatus 301 of the comparative embodiment 1 does not have the induction heating device 80, and the temperature of the outer peripheral surface 340b of the first roll 340 is set to 140 ° C. The points are different, and the others are the same. The temperature (= 140 ° C.) of the outer peripheral surface 340b of the first roll 340 is higher than the softening temperature (= 130 ° C.) of the binder particles 122 and lower than the melting point (= 160 ° C.). In the first comparative embodiment, the negative electrode sheet 100 was manufactured by performing the roll pressing step without performing the pre-press heating step using the electrode sheet manufacturing apparatus 301.

＜比較形態２＞
図８は、比較形態２にかかる電極シート製造装置４０１の側面視概略図である。本比較形態２の電極シート製造装置４０１は、実施形態の電極シート製造装置１と比較して、誘導加熱装置８０を有しない点と、第１ロール４４０の外周面４４０ｂの温度及び第２ロール４５０の外周面４５０ｂが共に１８０℃に設定されている点が異なり、その他は同等である。なお、第１ロール４４０の外周面４４０ｂの温度（＝１８０℃）及び第２ロール４５０の外周面４５０ｂの温度（＝１８０℃）は、バインダ粒子１２２の融点（＝１６０℃）よりも高い温度である。本比較形態２では、電極シート製造装置４０１を用いて、プレス前加熱工程を行うことなくロールプレス工程を行って、負極シート１００を製造した。 <Comparison form 2>
FIG. 8 is a schematic side view of the electrode sheet manufacturing apparatus 401 according to Comparative Form 2. Compared with the electrode sheet manufacturing apparatus 1 of the embodiment, the electrode sheet manufacturing apparatus 401 of the second comparative embodiment does not have the induction heating device 80, the temperature of the outer peripheral surface 440b of the first roll 440, and the second roll 450. The difference is that both the outer peripheral surfaces 450b of the above are set to 180 ° C., and the others are the same. The temperature of the outer peripheral surface 440b of the first roll 440 (= 180 ° C.) and the temperature of the outer peripheral surface 450b of the second roll 450 (= 180 ° C.) are higher than the melting point (= 160 ° C.) of the binder particles 122. be. In the second comparative embodiment, the negative electrode sheet 100 was manufactured by performing the roll press step without performing the pre-press heating step by using the electrode sheet manufacturing apparatus 401.

＜製造方法の評価＞
比較形態１の負極シート１００では、集電箔１１０の中間部１１３の第２表面１１０ｃから第２負極合材層１３０の一部が脱離した部位（脱離部とする）が存在し、第２負極合材層１３０を構成する活物質粒子１２１の一部が集電箔１１０から脱離していた。すなわち、比較形態１の製造方法では、第２負極合材層１３０の一部が、集電箔１１０の第２表面１１０ｃ上から脱離（剥離）して第１ロール３４０の外周面３４０ｂに転写されてしまった。 <Evaluation of manufacturing method>
In the negative electrode sheet 100 of Comparative Form 1, there is a portion (referred to as a detached portion) in which a part of the second negative electrode mixture layer 130 is detached from the second surface 110c of the intermediate portion 113 of the current collector foil 110. 2 A part of the active material particles 121 constituting the negative electrode mixture layer 130 was separated from the current collector foil 110. That is, in the manufacturing method of Comparative Form 1, a part of the second negative electrode mixture layer 130 is detached (peeled) from the second surface 110c of the current collector foil 110 and transferred to the outer peripheral surface 340b of the first roll 340. It has been done.

また、比較形態２の負極シート１００では、脱離部が多数（広い面積で）存在し、第２負極合材層１３０を構成する活物質粒子１２１が多数、集電箔１１０から脱離していた。すなわち、比較形態２の製造方法では、第２負極合材層１３０の多くが、集電箔１１０の第２表面１１０ｃ上から脱離（剥離）して第１ロール４４０の外周面４４０ｂに転写されてしまった。比較形態２の負極シート１００は、電池を構成する負極として使用することが困難であった。 Further, in the negative electrode sheet 100 of Comparative Form 2, a large number of detached portions (in a wide area) existed, and a large number of active material particles 121 constituting the second negative electrode mixture layer 130 were detached from the current collector foil 110. .. That is, in the manufacturing method of Comparative Form 2, most of the second negative electrode mixture layer 130 is detached (peeled) from the second surface 110c of the current collector foil 110 and transferred to the outer peripheral surface 440b of the first roll 440. I have. The negative electrode sheet 100 of Comparative Form 2 was difficult to use as a negative electrode constituting a battery.

これに対し、実施形態の負極シート１００では、脱離部が見当たらなかった。すなわち、実施形態の製造方法では、「第２負極合材層１３０の一部が、集電箔１１０の第２表面１１０ｃ上から脱離（剥離）して第１ロール４０の外周面４０ｂに転写されてしまうこと」がなかった。これらの結果を表１に示す。これらの結果から、実施形態の製造方法によれば、比較形態１，２の製造方法に比べて、「第２負極合材層の一部が、集電箔の第２表面上から脱離（剥離）して第１ロールの外周面に転写されてしまうこと」を低減することができるといえる。 On the other hand, in the negative electrode sheet 100 of the embodiment, no detached portion was found. That is, in the manufacturing method of the embodiment, "a part of the second negative electrode mixture layer 130 is detached (peeled) from the second surface 110c of the current collector foil 110 and transferred to the outer peripheral surface 40b of the first roll 40. There was no such thing as being done. These results are shown in Table 1. From these results, according to the manufacturing method of the embodiment, as compared with the manufacturing methods of Comparative Forms 1 and 2, "a part of the second negative electrode mixture layer is desorbed from the second surface of the current collector foil ( It can be said that "peeling) and being transferred to the outer peripheral surface of the first roll" can be reduced.

Figure 2022093922000002
Figure 2022093922000002

また、実施形態及び比較形態１の負極シート１００について、公知の９０°剥離試験機を用いて、集電箔１１０の第２表面１１０ｃから第２負極合材層１３０を引き剥がす剥離試験を行って、剥離強度（Ｎ／ｍ）を測定した。なお、本剥離試験は、ＪＩＳ Ｋ６８５４－１：１９９９に準拠して行っている。この結果を表１に示す。なお、比較形態２の負極シート１００は、脱離部が多数（広い面積で）存在するため、剥離試験を行うことができなかった。 Further, the negative electrode sheet 100 of the embodiment and the comparative embodiment 1 is subjected to a peeling test in which the second negative electrode mixture layer 130 is peeled off from the second surface 110c of the current collector foil 110 using a known 90 ° peeling tester. , The peel strength (N / m) was measured. This peeling test is performed in accordance with JIS K6854-1: 1999. The results are shown in Table 1. The negative electrode sheet 100 of Comparative Form 2 had a large number of detached portions (in a wide area), so that the peeling test could not be performed.

表１に示すように、比較形態１の負極シート１００では、剥離強度が０．３Ｎ／ｍとなり、集電箔１１０の第２表面１１０ｃに対する第２負極合材層１３０の結着力が弱く、第２負極合材層１３０が集電箔１１０の第２表面１１０ｃから剥がれ易かった。このように、比較形態１において剥離強度が弱くなった理由は、負極シート１００をロールプレスするときに、集電箔１１０の第２表面１１０ｃに接触するバインダ粒子１２２を、適切に軟化させることができなかったからである。 As shown in Table 1, in the negative electrode sheet 100 of Comparative Form 1, the peel strength is 0.3 N / m, the binding force of the second negative electrode mixture layer 130 to the second surface 110c of the current collector foil 110 is weak, and the second negative electrode mixture layer 130 is weak. 2 The negative electrode mixture layer 130 was easily peeled off from the second surface 110c of the current collector foil 110. As described above, the reason why the peel strength is weakened in Comparative Form 1 is that when the negative electrode sheet 100 is roll-pressed, the binder particles 122 in contact with the second surface 110c of the current collector foil 110 are appropriately softened. Because I couldn't do it.

これに対し、実施形態の負極シート１００では、剥離強度が１．２Ｎ／ｍとなり、集電箔１１０の第２表面１１０ｃに対する第２負極合材層１３０の結着力が強く、第２負極合材層１３０が集電箔１１０の第２表面１１０ｃから剥がれ難かった。この結果より、実施形態の製造方法によれば、第２負極合材層１３０（第２電極合材層）が集電箔１１０の第２表面１１０ｃから剥がれ難い負極シート１００（電極シート）を製造することができるといえる。このように、剥離強度を強くすることができた理由は、以下の通りである。 On the other hand, in the negative electrode sheet 100 of the embodiment, the peel strength is 1.2 N / m, the binding force of the second negative electrode mixture layer 130 to the second surface 110c of the current collector foil 110 is strong, and the second negative electrode mixture is strong. The layer 130 was difficult to peel off from the second surface 110c of the current collector foil 110. From this result, according to the manufacturing method of the embodiment, the negative electrode sheet 100 (electrode sheet) in which the second negative electrode mixture layer 130 (second electrode mixture layer) is hard to be peeled off from the second surface 110c of the current collector foil 110 is manufactured. It can be said that it can be done. The reason why the peel strength could be increased in this way is as follows.

実施形態では、ロールプレス工程の前に、プレス前加熱工程により、負極シート１００の集電箔１１０を誘導加熱して、プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２を軟化または溶融させているからである。詳細には、誘導加熱された集電箔１１０を通じて、プレス前第２負極合材層１３５に含まれるバインダ粒子１２２が加熱されるようにしているので、プレス前第２負極合材層１３５において、集電箔１１０の第２表面１１０ｃに近い側に位置するバインダ粒子１２２のほうが、集電箔１１０の第２表面１１０ｃから遠い側に位置するバインダ粒子１２２よりも、軟化または溶融の程度が高くなり、粘着性（結着性）が高くなる。このような負極シート１００を、ロールプレスすることで、第２負極合材層１３０を集電箔１１０の第２表面１１０ｃに強固に結着させることができる。 In the embodiment, before the roll press step, the current collector foil 110 of the negative electrode sheet 100 is induced and heated by the pre-press heating step to soften or melt the binder particles 122 contained in the pre-press second negative electrode mixture layer 135. Because it is letting. Specifically, since the binder particles 122 contained in the pre-press second negative electrode mixture layer 135 are heated through the induction-heated current collector foil 110, the pre-press second negative electrode mixture layer 135 is heated. The binder particles 122 located on the side closer to the second surface 110c of the current collector foil 110 have a higher degree of softening or melting than the binder particles 122 located on the side farther from the second surface 110c of the current collector foil 110. , The adhesiveness (bonding property) becomes high. By roll-pressing such a negative electrode sheet 100, the second negative electrode mixture layer 130 can be firmly bonded to the second surface 110c of the current collector foil 110.

以上において、本発明を実施形態に即して説明したが、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、適宜変更して適用できることはいうまでもない。 Although the present invention has been described above in accordance with the embodiment, it is needless to say that the present invention is not limited to the above-described embodiment and can be appropriately modified and applied without departing from the gist thereof.

例えば、実施形態では、電極シートの製造方法として、負極シート１００の製造方法を例示した。しかしながら、本発明は、負極シートのみならず、正極シートの製造方法にも適用することができる。正極シートを製造する場合、複合粒子として、活物質粒子の表面にバインダ粒子と導電粒子が結合した複合粒子を用いると良い。この複合粒子は、例えば、活物質粒子（例えば、ニッケルコバルトマンガン酸リチウム粒子）とバインダ粒子（例えば、ＰＶＤＦ粒子）と導電粒子（例えば、アセチレンブラック粒子）とを、重量比で９０：５：５の割合で混合して作製することができる。 For example, in the embodiment, a method for manufacturing the negative electrode sheet 100 has been exemplified as a method for manufacturing the electrode sheet. However, the present invention can be applied not only to the negative electrode sheet but also to the method for manufacturing the positive electrode sheet. When producing a positive electrode sheet, it is preferable to use composite particles in which binder particles and conductive particles are bonded to the surface of active material particles as composite particles. The composite particles include, for example, active material particles (for example, nickel cobalt manganate lithium particles), binder particles (for example, PVDF particles), and conductive particles (for example, acetylene black particles) in a weight ratio of 90: 5: 5. It can be produced by mixing at the ratio of.

１ 電極シート製造装置
４０ 第１ロール
４０ｂ 外周面
５０ 第２ロール
５０ｂ 外周面
１００ 負極シート（電極シート）
１１０ 集電箔
１１０ｂ 第１表面
１１０ｃ 第２表面
１２０ 第１負極合材層（第１電極合材層）
１２１ 活物質粒子
１２２ バインダ粒子
１２３ 複合粒子
１３０ 第２負極合材層（第２電極合材層）
１３５ プレス前第２負極合材層（プレス前第２電極合材層）
１３５ｂ 外側表面
ＤＬ 長さ方向
ＤＭ 搬送方向
ＤＴ 厚み方向
ＤＷ 幅方向 1 Electrode sheet manufacturing equipment 40 1st roll 40b outer peripheral surface 50 2nd roll 50b outer peripheral surface 100 Negative electrode sheet (electrode sheet)
110 Current collector foil 110b 1st surface 110c 2nd surface 120 1st negative electrode mixture layer (1st electrode mixture layer)
121 Active material particles 122 Binder particles 123 Composite particles 130 Second negative electrode mixture layer (second electrode mixture layer)
135 Second negative electrode mixture layer before pressing (second electrode mixture layer before pressing)
135b Outer surface DL Length direction DM Transport direction DT Thickness direction DW Width direction

Claims (2)

金属からなる集電箔の第１表面上に、バインダ粒子によって活物質粒子同士が結着してなる第１電極合材層を有し、且つ、
前記集電箔の前記第１表面とは逆側の第２表面上に、前記バインダ粒子によって前記活物質粒子同士が結着してなる第２電極合材層を有する
電極シートの製造方法において、
前記集電箔と、前記集電箔の前記第１表面上に形成された前記第１電極合材層と、前記活物質粒子の表面に前記活物質粒子よりも小径の前記バインダ粒子が複数結合した複合粒子が、前記集電箔の前記第２表面上に堆積したプレス前第２電極合材層と、を有する前記電極シートについて、前記集電箔を誘導加熱して、前記プレス前第２電極合材層に含まれる前記バインダ粒子を軟化または溶融させるプレス前加熱工程と、
前記プレス前加熱工程の後、軟化または溶融した前記バインダ粒子を有する前記電極シートを、第１ロールと第２ロールとの間でロールプレスすることによって、前記プレス前第２電極合材層を厚み方向に圧縮して、前記バインダ粒子によって前記活物質粒子同士が結着した前記第２電極合材層を形成すると共に、前記バインダ粒子によって前記第２電極合材層を前記集電箔の前記第２表面に結着させるロールプレス工程と、を備える
電極シートの製造方法。 A first electrode mixture layer formed by binding active material particles to each other by binder particles is provided on the first surface of a current collector foil made of metal, and
In a method for manufacturing an electrode sheet having a second electrode mixture layer formed by binding the active material particles to each other by the binder particles on a second surface opposite to the first surface of the current collector foil.
A plurality of the binder particles having a diameter smaller than that of the active material particles are bonded to the surface of the current collecting foil, the first electrode mixture layer formed on the first surface of the current collecting foil, and the active material particles. With respect to the electrode sheet having the pre-pressed second electrode mixture layer in which the composite particles were deposited on the second surface of the current collector foil, the current collector foil was induced and heated to cause the pre-press second electrode mixture. A pre-press heating step for softening or melting the binder particles contained in the electrode mixture layer, and
After the pre-press heating step, the electrode sheet having the softened or melted binder particles is roll-pressed between the first roll and the second roll to thicken the pre-press second electrode mixture layer. The binder particles are compressed in the direction to form the second electrode mixture layer in which the active material particles are bound to each other by the binder particles, and the second electrode mixture layer is formed by the binder particles to form the second electrode mixture layer of the current collector foil. 2 A method for manufacturing an electrode sheet, comprising a roll press step of binding to a surface. 請求項１に記載の電極シートの製造方法であって、
前記ロールプレス工程は、前記電極シートの前記プレス前第２電極合材層の外側表面が接触する前記第１ロールの外周面の温度を、前記第２ロールの外周面の温度よりも低くして、前記電極シートをロールプレスする
電極シートの製造方法。 The method for manufacturing an electrode sheet according to claim 1.
In the roll pressing step, the temperature of the outer peripheral surface of the first roll in contact with the outer surface of the pre-pressed second electrode mixture layer of the electrode sheet is set to be lower than the temperature of the outer peripheral surface of the second roll. , A method for manufacturing an electrode sheet by roll-pressing the electrode sheet.
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