JP2022053995A - Lithium-ion secondary battery electrode material manufacturing device and lithium-ion secondary battery electrode material manufacturing method - Google Patents

Lithium-ion secondary battery electrode material manufacturing device and lithium-ion secondary battery electrode material manufacturing method Download PDF

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Shun Kudo
亮介 草野
Ryosuke Kusano
祐一郎 横山
Yuichiro Yokoyama
英明 堀江
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Abstract

To provide an electrode material manufacturing device for a lithium ion secondary battery, which can stably supply an electrode composition even having low fluidity and can obtain an electrode active material layer without surface roughness.SOLUTION: A supply device 1 includes: a storage chamber 10 that stores an electrode composition 50; a rotating belt portion 20 that conveys the electrode composition; and a supply port 30 that supplies the electrode composition to the outside. The rotating belt portion includes: an annular conveyor belt 21 that rotates in one direction along the surface thereof; a first main surface 20a that comes into contact with the electrode composition inside the supply device; and a first end portion 20c and a second end portion 20d that constitute the rotation shaft of the annular conveyor belt. The moving direction of the annular conveyor belt on the first main surface is a direction from the first end portion as a first starting point to the second end portion, and the second end portion of the rotating belt portion constitutes a part of the supply port. A transfer stage 60 includes a supplied portion 60a to which the electrode composition is supplied from the supply device, and the transfer stage is directly supported by a drive roll 80 in the supplied portion.SELECTED DRAWING: Figure 1

Description

本発明は、リチウムイオン二次電池用電極材製造装置及びリチウムイオン二次電池用電極材の製造方法に関する。 The present invention relates to an electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery and a method for manufacturing an electrode material for a lithium ion secondary battery.

リチウムイオン電池に用いる電極は、集電体上に活物質を含む活物質層を備え、均質な活物質層が形成されることで安定した電池の性能を発揮する。この活物質層は、液状媒体に活物質を分散させたスラリー状の電極材料を集電体に供給し、乾燥させた後、圧密することで製造されるが、乾燥工程を省略して、省エネルギーかつ低コストに製造する方法として活物質粒子とバインダとを造粒した造粒粒子を用いる方法が知られている（特許文献１参照）。 The electrodes used in a lithium-ion battery are provided with an active material layer containing an active material on a current collector, and a homogeneous active material layer is formed to exhibit stable battery performance. This active material layer is manufactured by supplying a slurry-like electrode material in which the active material is dispersed in a liquid medium to a current collector, drying the particles, and then compacting the particles. However, the drying process is omitted to save energy. Moreover, as a method for producing at low cost, a method using granulated particles obtained by granulating active material particles and a binder is known (see Patent Document 1).

活物質粒子とバインダとを造粒した造粒粒子等の流動性の低い粒子であっても均質な活物質層を得ることができるリチウムイオン電池を製造する方法としては、例えば集電体を搬送する搬送手段と、搬送されている集電体の表面に活物質粒子とバインダを含む造粒粒子を供給する供給部と、供給された造粒粒子を均すスキージと、スキージの上流側に配置され、スキージの上流側に貯留される造粒粒子の貯留高さを制御する調整部と、均された造粒粒子を圧延して活物質層を形成する圧延ロールとを備える装置によって、造粒粒子を圧延する方法が開示されている（特許文献２参照）。 As a method for manufacturing a lithium ion battery capable of obtaining a homogeneous active material layer even with low-fluidity particles such as granulated particles obtained by granulating active material particles and binder, for example, a current collector is conveyed. Conveying means to supply, a supply unit that supplies granulated particles containing active material particles and binder to the surface of the current collector being transported, a squeegee that evens out the supplied granulated particles, and an arrangement on the upstream side of the squeegee. Granulation is performed by a device including an adjusting unit for controlling the storage height of the granulated particles stored on the upstream side of the squeegee, and a rolling roll for rolling the leveled granulated particles to form an active material layer. A method for rolling particles is disclosed (see Patent Document 2).

また、基材上に供給された電極活物質を含む粉体をスキージロールによりスキージして粉体層を形成した後、基材を鉛直下方向に搬送しながら、一対のプレス用ロールにより基材を粉体層に圧密して電極シートを製造する方法が開示されている（特許文献３参照）。 Further, after the powder containing the electrode active material supplied on the base material is squeezed by a squeegee roll to form a powder layer, the base material is conveyed vertically downward and the base material is conveyed by a pair of press rolls. Is disclosed as a method for producing an electrode sheet by compacting the powder layer with the powder layer (see Patent Document 3).

特開２０１４－０７８４９７号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2014-07847 特開２０１６－１１９２０７号公報Japanese Unexamined Patent Publication No. 2016-119207 国際公開第２０１６／１１１１３７号International Publication No. 2016/11137

しかしながら、特許文献２に記載された方法では、造粒粒子が供給部から安定的に供給されず、活物質の表面が荒れてしまうことで活物質層の密度にばらつきが生じてしまい、電気特性のばらつきや歩留まりの低下の原因となっていた。 However, in the method described in Patent Document 2, the granulated particles are not stably supplied from the supply unit, and the surface of the active material is roughened, resulting in variations in the density of the active material layer, resulting in electrical characteristics. It was the cause of the variation and the decrease of the yield.

また、特許文献２及び３はいずれも、粉体を基材上に供給する際に、基材を平面上のステージ（ベルトコンベヤ）で搬送している。このような場合、ベルトコンベヤを搬送する駆動ロールによって基材が間接的に支持されているため、装置の振動やベルトの弾性等によって、基材が振動してしまうことがある。このような基材上に粉体を供給すると、供給面積が大きくなるほど厚さ方向のブレが大きくなるという問題があった。例えば、４５ｃｍ２の面積に粉体を均一に供給しようとしても、平面上のステージでは１００μｍ程度の厚さのブレが生じてしまう。
そして、厚みが均一でない状態に供給された粉体に対してロールプレス等の処理を行うと、表面状態が均一にならずに荒れる、といった問題が生じる。 Further, in both Patent Documents 2 and 3, when the powder is supplied onto the base material, the base material is conveyed by a stage (belt conveyor) on a flat surface. In such a case, since the base material is indirectly supported by the drive roll that conveys the belt conveyor, the base material may vibrate due to the vibration of the device, the elasticity of the belt, or the like. When powder is supplied on such a base material, there is a problem that the larger the supply area, the larger the blur in the thickness direction. For example, even if an attempt is made to uniformly supply powder to an area of 45 cm 2 , blurring with a thickness of about 100 μm occurs on a stage on a flat surface.
Then, when the powder supplied in a state where the thickness is not uniform is subjected to a treatment such as a roll press, there arises a problem that the surface state is not uniform and becomes rough.

本発明は、上記課題を鑑みてなされたものであり、造粒粒子等の流動性の低い電極組成物を用いた場合であっても、安定的に電極組成物を供給でき、表面の荒れがない電極活物質層を得ることができるリチウムイオン二次電池用電極材製造装置及び該製造装置を用いたリチウムイオン二次電池用電極材の製造方法を提供することを目的とする。 The present invention has been made in view of the above problems, and even when an electrode composition having low fluidity such as granulated particles is used, the electrode composition can be stably supplied and the surface is roughened. It is an object of the present invention to provide an electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery capable of obtaining an electrode active material layer without an electrode active material layer, and a method for manufacturing an electrode material for a lithium ion secondary battery using the manufacturing apparatus.

本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、本発明に到達した。
すなわち、本発明は、電極活物質と非水電解液とを含んでなる電極組成物を供給する供給装置と、上記供給装置から供給された上記電極組成物を搬送する搬送ステージと、上記搬送ステージを駆動する駆動ロールからなるリチウムイオン二次電池用電極材製造装置であって、上記供給装置は、上記電極組成物を貯留する貯留室と、上記貯留室に貯留された上記電極組成物を搬送する回転ベルト部と、上記電極組成物を外部に供給する供給口とを有し、上記回転ベルト部は、その表面に沿って一方向に回転する環状搬送ベルト、上記供給装置の内部において上記電極組成物と接触する第１主面、並びに、上記環状搬送ベルトの回転軸を構成する第１端部及び第２端部を有し、上記第１主面における上記環状搬送ベルトの移動方向が、上記第１端部を始点として上記第２端部に向かう方向であり、上記回転ベルト部の上記第２端部が、上記供給口の一部を構成しており、上記搬送ステージは、上記供給装置から上記電極組成物が供給される被供給部を有し、上記被供給部において、上記搬送ステージが上記駆動ロールによって直接支持されていることを特徴とするリチウムイオン二次電池用電極材製造装置及び本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置を用いたリチウムイオン二次電池用電極材の製造方法であって、上記駆動ロールを駆動させて上記搬送ステージを搬送しながら、上記電極組成物を上記供給口から上記搬送ステージ上に供給する電極組成物供給工程と、上記搬送ステージと上記供給装置との間の隙間に上記搬送ステージ上に供給された上記電極組成物を通過させることで、上記電極組成物の厚さを調節して、上記電極組成物からなる電極活物質層を得る電極活物質層形成工程と、を有することを特徴とするリチウムイオン二次電池用電極材の製造方法に関する。 The present inventors have arrived at the present invention as a result of diligent studies to solve the above problems.
That is, the present invention has a supply device for supplying an electrode composition containing an electrode active material and a non-aqueous electrolytic solution, a transfer stage for transporting the electrode composition supplied from the supply device, and a transfer stage. An electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery comprising a drive roll for driving the above, wherein the supply apparatus conveys a storage chamber for storing the electrode composition and the electrode composition stored in the storage chamber. The rotary belt portion has a rotary belt portion for supplying the electrode composition to the outside, and the rotary belt portion is an annular transport belt that rotates in one direction along the surface thereof, and the electrode inside the supply device. It has a first main surface in contact with the composition, and first and second ends constituting the rotation axis of the annular transfer belt, and the moving direction of the annular transfer belt on the first main surface is as follows. The direction is from the first end portion to the second end portion, the second end portion of the rotary belt portion constitutes a part of the supply port, and the transport stage is the supply. Manufacture of an electrode material for a lithium ion secondary battery, which comprises a supplied portion to which the electrode composition is supplied from the apparatus, and the transport stage is directly supported by the drive roll in the supplied portion. A method for manufacturing an electrode material for a lithium ion secondary battery using the apparatus and the electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery of the present invention, wherein the drive roll is driven to carry the transfer stage while the electrode is carried. Passing the electrode composition supplied onto the transport stage through a gap between the transfer stage and the supply device and the electrode composition supply step of supplying the composition from the supply port onto the transport stage. The electrode material for a lithium ion secondary battery is characterized by comprising an electrode active material layer forming step of adjusting the thickness of the electrode composition to obtain an electrode active material layer made of the electrode composition. Regarding the manufacturing method.

本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置及び本発明のリチウムイオン二次電池用電極材の製造方法は、電極組成物の流動性が低い場合であっても、安定的に電極組成物を供給し、表面に荒れがない電極組成物層を得ることができる。 The device for producing an electrode material for a lithium ion secondary battery of the present invention and the method for producing an electrode material for a lithium ion secondary battery of the present invention stably produce an electrode composition even when the fluidity of the electrode composition is low. It is possible to obtain an electrode composition layer having no surface roughness.

図１は、本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置の一例を模式的に示す断面図である。FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an example of an electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery of the present invention. 図２は、図１に示すリチウムイオン二次電池用電極材製造装置の部分拡大図である。FIG. 2 is a partially enlarged view of the electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery shown in FIG. 図３は、図１に示すリチウムイオン二次電池用電極材製造装置を構成する供給装置の斜視図である。FIG. 3 is a perspective view of a supply device constituting the electrode material manufacturing device for a lithium ion secondary battery shown in FIG. 1. 図４は、供給装置の別の一例を模式的に示す断面図である。FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing another example of the supply device. 図５は、供給装置のさらに別の一例を模式的に示す断面図である。FIG. 5 is a cross-sectional view schematically showing still another example of the supply device. 図６は、本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置の別の一例を模式的に示す斜視図である。FIG. 6 is a perspective view schematically showing another example of the electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery of the present invention.

以下、本発明を詳細に説明する。
なお、本明細書において、リチウムイオン電池と記載する場合、リチウムイオン二次電池も含む概念とする。 Hereinafter, the present invention will be described in detail.
In the present specification, when the term lithium ion battery is used, the concept includes a lithium ion secondary battery.

［リチウムイオン二次電池用電極材製造装置］
本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置は、電極活物質と非水電解液とを含んでなる電極組成物を供給する供給装置と、上記供給装置から供給された上記電極組成物を搬送する搬送ステージと、上記搬送ステージを駆動する駆動ロールからなるリチウムイオン二次電池用電極材製造装置であって、上記供給装置は、上記電極組成物を貯留する貯留室と、上記貯留室に貯留された上記電極組成物を搬送する回転ベルト部と、上記電極組成物を外部に供給する供給口とを有し、上記回転ベルト部は、その表面に沿って一方向に回転する環状搬送ベルト、上記供給装置の内部において上記電極組成物と接触する第１主面、並びに、上記環状搬送ベルトの回転軸を構成する第１端部及び第２端部を有し、上記第１主面における上記環状搬送ベルトの移動方向が、上記第１端部を始点として上記第２端部に向かう方向であり、上記回転ベルト部の上記第２端部が、上記供給口の一部を構成しており、上記搬送ステージは、上記供給装置から上記電極組成物が供給される被供給部を有し、上記被供給部において、上記搬送ステージが上記駆動ロールによって直接支持されていることを特徴とする。 [Electrode material manufacturing equipment for lithium-ion secondary batteries]
The electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery of the present invention comprises a supply device for supplying an electrode composition containing an electrode active material and a non-aqueous electrolytic solution, and the electrode composition supplied from the supply device. An electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery including a transport stage for transporting and a drive roll for driving the transport stage. The supply device is provided in a storage chamber for storing the electrode composition and a storage chamber for storing the electrode composition. The rotary belt portion has a rotary belt portion for transporting the stored electrode composition and a supply port for supplying the electrode composition to the outside, and the rotary belt portion is an annular transport belt that rotates in one direction along the surface thereof. The inside of the supply device has a first main surface in contact with the electrode composition, and first and second ends constituting the rotation axis of the annular transfer belt, and the first main surface has. The moving direction of the annular transfer belt is a direction from the first end portion to the second end portion, and the second end portion of the rotary belt portion constitutes a part of the supply port. The transport stage has a supplied portion to which the electrode composition is supplied from the supply device, and the transport stage is directly supported by the drive roll in the supplied portion. ..

本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置の一例について図１を参照しながら説明する。
図１は、本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置の一例を模式的に示す断面図である。
図１に示すように、リチウムイオン二次電池用電極材製造装置１００は、電極活物質と非水電解液とを含んでなる電極組成物５０を供給する供給装置１と、供給装置１から供給された電極組成物５０を搬送する搬送ステージ６０と、搬送ステージ６０を駆動する駆動ロール８０とを備える。駆動ロール８０は時計回りに回転しており、紙面下側から紙面右側に向かう方向（図１中、矢印Ａで示す方向）に搬送ステージ６０を駆動している。 An example of the electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery of the present invention will be described with reference to FIG.
FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an example of an electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery of the present invention.
As shown in FIG. 1, the electrode material manufacturing apparatus 100 for a lithium ion secondary battery is supplied from a supply device 1 for supplying an electrode composition 50 containing an electrode active material and a non-aqueous electrolytic solution, and a supply device 1. A transport stage 60 for transporting the electrode composition 50 and a drive roll 80 for driving the transport stage 60 are provided. The drive roll 80 rotates clockwise and drives the transport stage 60 in the direction from the lower side of the paper surface to the right side of the paper surface (direction indicated by the arrow A in FIG. 1).

図２は、図１に示すリチウムイオン二次電池用電極材製造装置の部分拡大図である。
図２に示すように、回転ベルト部２０の第２端部２０ｄと搬送ステージ６０とが最短距離ｄで対向する地点において、回転ベルト部２０の移動方向は、矢印Ｂで示される方向である。この回転ベルト部２０の移動方向は、回転ベルト部２０と最短距離ｄで対向する地点における搬送ステージ６０の移動方向（図２中、矢印Ａで示す方向）と等しい。 FIG. 2 is a partially enlarged view of the electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery shown in FIG.
As shown in FIG. 2, at the point where the second end portion 20d of the rotary belt portion 20 and the transport stage 60 face each other at the shortest distance d, the moving direction of the rotary belt portion 20 is the direction indicated by the arrow B. The moving direction of the rotating belt portion 20 is equal to the moving direction of the transport stage 60 (the direction indicated by the arrow A in FIG. 2) at the point facing the rotating belt portion 20 at the shortest distance d.

図３は、図１に示すリチウムイオン二次電池用電極材製造装置を構成する供給装置の斜視図である。
図１及び図３に示すように、供給装置１は、電極組成物５０を貯留する貯留室１０と、貯留室１０に貯留された電極組成物５０を搬送する回転ベルト部２０と、電極組成物５０を外部に供給する供給口３０を有する。
回転ベルト部２０は、その表面に沿って一方向に回転する環状搬送ベルト２１と、供給装置１の内部において電極組成物５０と接触する第１主面２０ａ及び第１主面２０ａと対向する第２主面２０ｂと、環状搬送ベルト２１の回転軸を構成する第１端部２０ｃ及び第２端部２０ｄを有する。 FIG. 3 is a perspective view of a supply device constituting the electrode material manufacturing device for a lithium ion secondary battery shown in FIG. 1.
As shown in FIGS. 1 and 3, the supply device 1 includes a storage chamber 10 for storing the electrode composition 50, a rotary belt portion 20 for transporting the electrode composition 50 stored in the storage chamber 10, and an electrode composition. It has a supply port 30 for supplying 50 to the outside.
The rotary belt portion 20 faces the annular transport belt 21 that rotates in one direction along the surface thereof, and the first main surface 20a and the first main surface 20a that come into contact with the electrode composition 50 inside the supply device 1. It has two main surfaces 20b, a first end portion 20c and a second end portion 20d constituting the rotation axis of the annular transfer belt 21.

供給装置１では、電極組成物５０と接触する面に配置される回転ベルト部２０の第１主面２０ａにおいて、環状搬送ベルト２１が、供給口３０の一部を構成する回転ベルト部２０の第２端部２０ｄに向かう方向（図１中、矢印ａで示す方向）に移動している。また、電極組成物５０と接触しない面に配置される回転ベルト部２０の第１主面２０ｂにおいて、環状搬送ベルト２１が、回転ベルト部２０の第１端面２０ｃに向かう方向（図１中、矢印ｂで示す方向）に移動している。
従って、貯留室１０内に貯留された電極組成物５０は、環状搬送ベルト２１によって供給口３０まで搬送される。
従って、電極組成物の流動性が低い場合であっても、電極組成物を搬送ステージ上に安定的に供給することができる。 In the supply device 1, in the first main surface 20a of the rotary belt portion 20 arranged on the surface in contact with the electrode composition 50, the annular transfer belt 21 is the first of the rotary belt portions 20 forming a part of the supply port 30. The two ends are moving in the direction toward the end 20d (the direction indicated by the arrow a in FIG. 1). Further, in the first main surface 20b of the rotary belt portion 20 arranged on a surface that does not come into contact with the electrode composition 50, the annular transport belt 21 faces the first end surface 20c of the rotary belt portion 20 (arrows in FIG. 1). It is moving in the direction indicated by b).
Therefore, the electrode composition 50 stored in the storage chamber 10 is conveyed to the supply port 30 by the annular transfer belt 21.
Therefore, even when the fluidity of the electrode composition is low, the electrode composition can be stably supplied onto the transport stage.

電極組成物５０は、供給装置１の供給口３０を通じて搬送ステージ６０上に供給された後、回転ベルト部２０の第２端部２０ｄと搬送ステージ６０との間を通過することによって、所定の厚さに調整されて、電極活物質層５１となる。 The electrode composition 50 is supplied onto the transfer stage 60 through the supply port 30 of the supply device 1, and then passes between the second end portion 20d of the rotary belt portion 20 and the transfer stage 60 to have a predetermined thickness. It is adjusted to become the electrode active material layer 51.

搬送ステージ６０は、供給装置１から電極組成物５０が供給される被供給部６０ａを有している。搬送ステージ６０は、被供給部６０ａにおいて、駆動ロール８０によって直接支持されている。搬送ステージ６０が、被供給部６０ａにおいて駆動ロール８０によって直接支持されていると、被供給部６０ａにおいて、搬送ステージ６０の厚さ方向（上下方向）における位置ブレを抑制し、搬送ステージ６０上に供給される電極組成物５０の厚さのばらつきを抑制することができる。 The transfer stage 60 has a supplied portion 60a to which the electrode composition 50 is supplied from the supply device 1. The transport stage 60 is directly supported by the drive roll 80 in the supplied portion 60a. When the transport stage 60 is directly supported by the drive roll 80 in the supplied portion 60a, the transport stage 60a suppresses the positional deviation of the transport stage 60 in the thickness direction (vertical direction) and is placed on the transport stage 60. It is possible to suppress variations in the thickness of the supplied electrode composition 50.

本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置を用いると、電極組成物を搬送ステージ上に安定的に供給し、かつ、電極組成物が供給される搬送ステージの被供給部が駆動ロールにより直接的に支持されている。そのため、厚さ方向の位置ブレが抑制された搬送ステージ上に電極組成物を安定的に供給することができるため、電極組成物の流動性が低い場合であっても、表面に荒れがない電極組成物層を得ることができ、電気特性および製品歩留まりの向上に寄与することができる。 When the electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery of the present invention is used, the electrode composition is stably supplied onto the transport stage, and the supplied portion of the transport stage to which the electrode composition is supplied is driven by a drive roll. It is directly supported. Therefore, the electrode composition can be stably supplied on the transport stage in which the positional deviation in the thickness direction is suppressed, so that the electrode has no surface roughness even when the fluidity of the electrode composition is low. A composition layer can be obtained, which can contribute to improvement of electrical characteristics and product yield.

なお、被供給部において、搬送ステージが駆動ロールによって直接支持されているとは、搬送ステージの被供給部と駆動ロールとの間に、搬送ステージの被供給部の振動を許容する空間が設けられていない状態を指す。
例えば、図１に示すリチウムイオン二次電池用電極材製造装置１００では、搬送ステージ６０の被供給部６０ａが、駆動ロール８０と密着している。搬送ステージ６０の被供給部６０ａが駆動ロール８０に密着していると、搬送ステージ６０の被供給部６０ａと駆動ロール８０との間に、搬送ステージ６０の被供給部６０ａの振動を許容する空間が形成されない。従って、搬送ステージ６０の被供給部６０ａが駆動ロール８０の表面に密着した状態は、搬送ステージ６０の被供給部６０ａが駆動ロール８０により直接支持されている状態であるといえる。
一方、搬送ステージが駆動ロールによって直接支持されていない場合としては、例えば、ベルトコンベヤのように、搬送ステージが複数の駆動ロールに跨って配置されている場合が挙げられる。この場合、搬送ステージには駆動ロールにより直接支持されていない箇所が設けられることとなる。このような箇所では、搬送ステージに厚さ方向の位置ブレが発生しやすい。 The fact that the transport stage is directly supported by the drive roll in the supplied portion means that a space is provided between the supplied portion of the transport stage and the drive roll to allow vibration of the supplied portion of the transport stage. Refers to the state where it is not.
For example, in the electrode material manufacturing apparatus 100 for a lithium ion secondary battery shown in FIG. 1, the supplied portion 60a of the transport stage 60 is in close contact with the drive roll 80. When the supplied portion 60a of the transport stage 60 is in close contact with the drive roll 80, a space that allows vibration of the supplied portion 60a of the transport stage 60 between the supplied portion 60a of the transport stage 60 and the drive roll 80. Is not formed. Therefore, it can be said that the state in which the supplied portion 60a of the transport stage 60 is in close contact with the surface of the drive roll 80 is a state in which the supplied portion 60a of the transport stage 60 is directly supported by the drive roll 80.
On the other hand, as a case where the transfer stage is not directly supported by the drive rolls, for example, there is a case where the transfer stages are arranged across a plurality of drive rolls, such as a belt conveyor. In this case, the transport stage is provided with a portion that is not directly supported by the drive roll. In such a place, the position deviation in the thickness direction is likely to occur on the transport stage.

回転ベルト部２０と搬送ステージ６０とが最短距離ｄで対向する地点において、搬送ステージ６０は、駆動ロール８０によって直接支持されていることが好ましい。
回転ベルト部２０と搬送ステージ６０とが最短距離ｄで対向する地点を、電極組成物５０が通過することによって、厚みが調整された電極活物質層５１となる。すなわち、回転ベルト部２０と搬送ステージ６０との最短距離ｄによって、電極活物質層５１の厚みが決定される。
従って、回転ベルト部２０と搬送ステージ６０とが最短距離ｄで対向する地点において、搬送ステージ６０が駆動ロール８０によって直接支持されていると、回転ベルト部２０と搬送ステージ６０との最短距離ｄが安定し、電極活物質層５１の厚みのばらつきを低減することができる。 It is preferable that the transfer stage 60 is directly supported by the drive roll 80 at a point where the rotary belt portion 20 and the transfer stage 60 face each other at the shortest distance d.
The electrode composition 50 passes through a point where the rotary belt portion 20 and the transport stage 60 face each other at the shortest distance d, so that the electrode active material layer 51 has an adjusted thickness. That is, the thickness of the electrode active material layer 51 is determined by the shortest distance d between the rotating belt portion 20 and the transport stage 60.
Therefore, when the transport stage 60 is directly supported by the drive roll 80 at the point where the rotary belt portion 20 and the transport stage 60 face each other at the shortest distance d, the shortest distance d between the rotary belt section 20 and the transport stage 60 becomes. It is stable and the variation in the thickness of the electrode active material layer 51 can be reduced.

搬送ステージと搬送ロールとの間には、搬送ステージ及び駆動ロールに密着するシート状の基材が配置されていてもよい。この場合、搬送ステージは駆動ロールによって直接支持されているといえる。
このように、搬送ステージと駆動ロールとの間に別の構成が配置されている場合であっても、この構成を介して搬送ステージと駆動ロールとが互いに密着しているのであれば、搬送ステージが駆動ロールによって直接支持されているものとみなす。 A sheet-like base material that is in close contact with the transfer stage and the drive roll may be arranged between the transfer stage and the transfer roll. In this case, it can be said that the transfer stage is directly supported by the drive roll.
In this way, even if another configuration is arranged between the transfer stage and the drive roll, if the transfer stage and the drive roll are in close contact with each other through this configuration, the transfer stage Is considered to be directly supported by the drive roll.

駆動ロールの表面粗さは、特に限定されないが、ＪＩＳ Ｂ ０６０１に準拠して測定される表面粗さＲａが２μｍ以下であることが好ましい。 The surface roughness of the drive roll is not particularly limited, but it is preferable that the surface roughness Ra measured in accordance with JIS B 0601 is 2 μm or less.

駆動ロールを構成する材料は、特に限定されないが、例えば、高炭素クロム軸受鋼鋼材（ＳＵＪ２）等が挙げられる。
駆動ロールは、多層構造であってもよい。
駆動ロールが多層構造である場合の例としては、高炭素クロム軸受鋼鋼材で構成されたロールの表面に硬質クロムメッキ（例えば、厚さ３０～８０μｍ）を施したものが挙げられる。 The material constituting the drive roll is not particularly limited, and examples thereof include a high carbon chromium bearing steel material (SUJ2).
The drive roll may have a multi-layer structure.
An example of the case where the drive roll has a multi-layer structure includes a roll made of high carbon chrome bearing steel with a hard chrome plating (for example, a thickness of 30 to 80 μm) applied to the surface of the roll.

回転ベルト部２０の第２端部２０ｄは、供給口３０の一辺を構成しており、これと対向する辺は、壁材４０の下端部４０ａで構成されている。
供給口３０は略矩形形状であり、回転ベルト部２０の第２端部２０ｄは長辺の一方を構成しており、壁材４０の下端部４０ａは他方の長辺を構成している。 The second end portion 20d of the rotary belt portion 20 constitutes one side of the supply port 30, and the side facing the second end portion 20d is formed of the lower end portion 40a of the wall material 40.
The supply port 30 has a substantially rectangular shape, the second end portion 20d of the rotary belt portion 20 constitutes one of the long sides, and the lower end portion 40a of the wall material 40 constitutes the other long side.

回転ベルト部２０の第１主面２０ａと、第２端部２０ｄに最も近い地点における搬送ステージ６０とのなす角は、０°を超えて９０°以下であることが好ましく、１０°～９０°であることが好ましい。 The angle formed by the first main surface 20a of the rotary belt portion 20 and the transport stage 60 at the point closest to the second end portion 20d is preferably more than 0 ° and 90 ° or less, preferably 10 ° to 90 °. Is preferable.

回転ベルト部の第２端部の半径は、特に限定されないが、駆動ロールの半径の０．０２～５倍であることが好ましい。 The radius of the second end portion of the rotating belt portion is not particularly limited, but is preferably 0.02 to 5 times the radius of the drive roll portion.

回転ベルト部の第２端部の半径は、特に限定されないが、１～２５ｍｍであることが好ましい。 The radius of the second end portion of the rotating belt portion is not particularly limited, but is preferably 1 to 25 mm.

回転ベルト部の第２端部と搬送ステージとが最短距離で対向する地点において、互いに対向する回転ベルト部と搬送ステージの移動速度の比（回転ベルト部の移動速度／搬送ステージの移動速度）は、特に限定されないが、０．５～１．０であることが好ましい。 At the point where the second end of the rotary belt and the transport stage face each other at the shortest distance, the ratio of the moving speeds of the rotary belt and the transport stage facing each other (moving speed of the rotating belt / moving speed of the transport stage) is Although not particularly limited, it is preferably 0.5 to 1.0.

環状搬送ベルトの移動速度は、電極組成物の流動性に応じて適宜設定すればよいが、例えば、０．５～５０ｍ／分であることが好ましい。 The moving speed of the annular transport belt may be appropriately set according to the fluidity of the electrode composition, but is preferably 0.5 to 50 m / min, for example.

環状搬送ベルトを構成する材料は、特に限定されないが、フッ素樹脂等の非付着性表面を有する材料（以下、非付着性材料ともいう）が好ましく挙げられる。
環状搬送ベルトを構成する材料が非付着性材料であると、環状搬送ベルトの表面に電極組成物が付着しにくく、電極組成物の供給量のばらつきが抑制される。 The material constituting the annular transport belt is not particularly limited, but a material having a non-adhesive surface such as a fluororesin (hereinafter, also referred to as a non-adhesive material) is preferably mentioned.
When the material constituting the annular transfer belt is a non-adhesive material, the electrode composition is less likely to adhere to the surface of the annular transfer belt, and variations in the supply amount of the electrode composition are suppressed.

環状搬送ベルトを回転させる手段は、特に限定されないが、例えばモータ等の回転体を用いて回転軸を回転させる方法などが挙げられる。 The means for rotating the annular conveyor belt is not particularly limited, and examples thereof include a method of rotating a rotating shaft using a rotating body such as a motor.

搬送ステージを構成する材料は、特に限定されないが、正極集電体や負極集電体等の集電体として機能するものを好ましく用いることができる。搬送ステージが正極集電体や負極集電体等の集電体として機能するものである場合、リチウムイオン二次電池用電極材が、集電体上に配置された状態で得られる。集電体と、該集電体上に配置されたリチウムイオン二次電池用電極材の組み合わせは、リチウムイオン二次電池用電極に相当する。 The material constituting the transport stage is not particularly limited, but a material that functions as a current collector such as a positive electrode current collector and a negative electrode current collector can be preferably used. When the transport stage functions as a current collector such as a positive electrode current collector or a negative electrode current collector, the electrode material for a lithium ion secondary battery is obtained in a state of being arranged on the current collector. The combination of the current collector and the electrode material for the lithium ion secondary battery arranged on the current collector corresponds to the electrode for the lithium ion secondary battery.

正極集電体を構成する材料としては、銅、アルミニウム、チタン、ステンレス鋼、ニッケル、焼成炭素、導電性高分子及び導電性ガラス等が挙げられる。また、正極集電体として、導電剤と樹脂からなる樹脂集電体を用いてもよい。 Examples of the material constituting the positive electrode current collector include copper, aluminum, titanium, stainless steel, nickel, calcined carbon, a conductive polymer, and conductive glass. Further, as the positive electrode current collector, a resin current collector composed of a conductive agent and a resin may be used.

負極集電体を構成する材料としては、銅、アルミニウム、チタン、ステンレス鋼、ニッケル及びこれらの合金等の金属材料等が挙げられる。なかでも、軽量化、耐食性、高導電性の観点から、好ましくは銅である。負極集電体としては、焼成炭素、導電性高分子及び導電性ガラス等からなる集電体であってもよく、導電剤と樹脂からなる樹脂集電体であってもよい。 Examples of the material constituting the negative electrode current collector include copper, aluminum, titanium, stainless steel, nickel, and metal materials such as alloys thereof. Of these, copper is preferable from the viewpoint of weight reduction, corrosion resistance, and high conductivity. The negative electrode current collector may be a current collector made of calcined carbon, a conductive polymer, conductive glass, or the like, or may be a resin current collector made of a conductive agent and a resin.

正極集電体、負極集電体とも、樹脂集電体を構成する導電剤としては、電極組成物に含まれる導電助剤と同様のものを好適に用いることができる。
樹脂集電体を構成する樹脂としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレン－ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。
電気的安定性の観点から、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）及びポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）及びポリメチルペンテン（ＰＭＰ）である。 As the conductive agent constituting the resin current collector, the same as the conductive auxiliary agent contained in the electrode composition can be preferably used for both the positive electrode current collector and the negative electrode current collector.
The resins constituting the resin collector include polyethylene (PE), polypropylene (PP), polymethylpentene (PMP), polycycloolefin (PCO), polyethylene terephthalate (PET), polyether nitrile (PEN), and polytetra. Fluoroethylene (PTFE), Styrene-butadiene rubber (SBR), Polyacrylonitrile (PAN), Polymethylacrylate (PMA), Polymethylmethacrylate (PMMA), Polyfluorinated vinylidene (PVdF), Epoxy resin, Silicone resin or mixtures thereof. And so on.
From the viewpoint of electrical stability, polyethylene (PE), polypropylene (PP), polymethylpentene (PMP) and polycycloolefin (PCO) are preferable, and polyethylene (PE), polypropylene (PP) and polymethylpentene are more preferable. (PMP).

搬送ステージが正極集電体や負極集電体等の集電体として機能しないものである場合には、搬送ステージ上に集電体を配置するか、又は、搬送ステージ表面からの電極組成物の分離が容易である材料で搬送ステージを構成することが好ましい。
集電体として機能しないものを搬送ステージとして用いた場合には、後述する電極活物質層形成工程の後に得られた電極活物質層を搬送ステージから集電体に移す工程を行うことでリチウムイオン二次電池用電極を製造することができる。
搬送ステージ表面からの電極組成物の分離が容易である材料としては、フッ素樹脂や、表面に離型処理等の非付着性処理を行った樹脂フィルム等が好ましく挙げられる。 When the transfer stage does not function as a current collector such as a positive electrode current collector or a negative electrode current collector, the current collector is placed on the transfer stage or the electrode composition from the surface of the transfer stage. It is preferable to construct the transfer stage with a material that can be easily separated.
When a material that does not function as a current collector is used as the transport stage, lithium ions are obtained by transferring the electrode active material layer obtained after the electrode active material layer forming step described later from the transport stage to the current collector. Electrodes for secondary batteries can be manufactured.
Preferred examples of the material from which the electrode composition can be easily separated from the surface of the transport stage include a fluororesin and a resin film having a surface subjected to a non-adhesive treatment such as a mold release treatment.

搬送ステージ上に集電体を配置する場合、電極組成物は搬送ステージ上に配置された集電体上に供給される。そのため、電極活物質層は集電体上に形成されることとなる。
この場合のように、搬送ステージ上に配置された集電体上に電極組成物を供給する工程も、後述する電極活物質層形成工程に含むものとする。
この場合、集電体と該集電体上に形成された電極活物質層からなる電極を、搬送ステージ上に形成することができる。 When the current collector is arranged on the transfer stage, the electrode composition is supplied on the current collector arranged on the transfer stage. Therefore, the electrode active material layer is formed on the current collector.
As in this case, the step of supplying the electrode composition onto the current collector arranged on the transport stage is also included in the electrode active material layer forming step described later.
In this case, an electrode composed of a current collector and an electrode active material layer formed on the current collector can be formed on the transport stage.

搬送ステージの移動速度は、特に限定されないが、１～５０ｍ／分であることが好ましい。 The moving speed of the transport stage is not particularly limited, but is preferably 1 to 50 m / min.

貯留室は、電極組成物を貯留できるものであれば、その形状及び大きさは特に限定されない。
貯留室の内壁は、フッ素樹脂等の非付着性材料で構成されていることが好ましい。
貯留室の内壁が非付着性材料で構成されていると、貯留室から電極組成物を安定的に排出することができる。
また、貯留室の内壁は、非付着性材料ではない材料（例えば、金属等）の表面に、非付着性材料がコーティングされたものであってもよい。 The shape and size of the storage chamber are not particularly limited as long as they can store the electrode composition.
The inner wall of the storage chamber is preferably made of a non-adhesive material such as fluororesin.
When the inner wall of the storage chamber is made of a non-adhesive material, the electrode composition can be stably discharged from the storage chamber.
Further, the inner wall of the storage chamber may be a surface of a material (for example, metal) that is not a non-adhesive material coated with the non-adhesive material.

供給装置の供給口の形状は特に限定されないが、略矩形形状であることが好ましい。略矩形形状は、短辺の長さが１～５０ｍｍであることが好ましい。
また、略矩形形状の長辺の一方が、回転ベルト部の第２端部で構成されていることが好ましい。 The shape of the supply port of the supply device is not particularly limited, but a substantially rectangular shape is preferable. The substantially rectangular shape preferably has a short side length of 1 to 50 mm.
Further, it is preferable that one of the long sides of the substantially rectangular shape is formed by the second end portion of the rotating belt portion.

供給口が設けられる位置は、供給装置の底面であってもよく、側面であってもよい。 The position where the supply port is provided may be the bottom surface of the supply device or the side surface.

供給口が供給装置の側面に設けられている場合の一例を、図４を参照しながら説明する。
図４は、供給装置の別の一例を模式的に示す断面図である。
図４に示す供給装置２は、貯留室１０と、回転ベルト部２０と、供給口３０を有する。
回転ベルト部２０を構成する環状搬送ベルト２１の移動方向は、図１及び図３と同様である。 An example of the case where the supply port is provided on the side surface of the supply device will be described with reference to FIG.
FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing another example of the supply device.
The supply device 2 shown in FIG. 4 has a storage chamber 10, a rotary belt portion 20, and a supply port 30.
The moving direction of the annular conveyor belt 21 constituting the rotary belt portion 20 is the same as in FIGS. 1 and 3.

供給装置において、回転ベルト部の第２端部が供給口の一部を構成していれば、回転ベルト部が配置される位置は特に限定されない。例えば、回転ベルト部は、貯留室の供給口に向かって傾斜した底面に設けられていてもよく、貯留室の側面に設けられていてもよい。 In the supply device, as long as the second end portion of the rotary belt portion constitutes a part of the supply port, the position where the rotary belt portion is arranged is not particularly limited. For example, the rotary belt portion may be provided on the bottom surface inclined toward the supply port of the storage chamber, or may be provided on the side surface of the storage chamber.

回転ベルト部が貯留室の側面に設けられている場合の一例について、図５を用いて説明する。
図５は、供給装置のさらに別の一例を模式的に示す断面図である。
図５に示す供給装置３は、貯留室１０、回転ベルト部２０及び供給口３０を有し、回転ベルト部２０が、貯留室１０の側面を構成する壁材４２に沿って配置されている。供給口３０は、一辺が回転ベルト部２０の第２端部２０ｄで構成されており、これに対向する辺が壁材４１の下端部４１ａで構成されている。
供給装置３では、貯留室１０の内部に面し電極組成物と接触する面に配置される回転ベルト部２０の第１主面２０ａにおいて、環状搬送ベルト２１が、供給口３０の一辺を構成する回転ベルト部２０の第２端部２０ｄに向かって（矢印ａで示す方向に）移動しており、貯留室１０内に貯留された電極組成物５０が環状搬送ベルト２１によって供給口３０まで搬送される。そのため、電極組成物の流動性が低い場合であっても、電極組成物を安定的に外部に供給することができる。
なお、回転ベルト部を貯留室の側面に設ける場合、貯留室の側面が搬送ステージの移動方向に対して垂直に配置されていてもよく、貯留室１０の側面が、該垂直方向から傾斜する向きで配置されていてもよい。 An example of the case where the rotating belt portion is provided on the side surface of the storage chamber will be described with reference to FIG.
FIG. 5 is a cross-sectional view schematically showing still another example of the supply device.
The supply device 3 shown in FIG. 5 has a storage chamber 10, a rotary belt portion 20, and a supply port 30, and the rotary belt portion 20 is arranged along a wall material 42 constituting a side surface of the storage chamber 10. One side of the supply port 30 is formed by the second end portion 20d of the rotating belt portion 20, and the side facing the supply port 30 is formed by the lower end portion 41a of the wall material 41.
In the supply device 3, the annular transfer belt 21 constitutes one side of the supply port 30 on the first main surface 20a of the rotary belt portion 20 arranged on the surface facing the inside of the storage chamber 10 and in contact with the electrode composition. The electrode composition 50 moving toward the second end 20d of the rotary belt portion 20 (in the direction indicated by the arrow a) and stored in the storage chamber 10 is conveyed to the supply port 30 by the annular transport belt 21. Ru. Therefore, even when the fluidity of the electrode composition is low, the electrode composition can be stably supplied to the outside.
When the rotary belt portion is provided on the side surface of the storage chamber, the side surface of the storage chamber may be arranged perpendicular to the moving direction of the transport stage, and the side surface of the storage chamber 10 may be inclined from the vertical direction. It may be arranged by.

本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置において、搬送ステージと対向する位置における環状搬送ベルトの移動方向と、搬送ステージの移動方向が異なっていてもよい。 In the electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery of the present invention, the moving direction of the annular transport belt at the position facing the transport stage and the moving direction of the transport stage may be different.

図６は、本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置の別の一例を模式的に示す斜視図である。
図６に示すリチウムイオン二次電池用電極材製造装置２００は、電極組成物５０を供給する供給装置１と、供給装置１から供給された電極組成物５０を搬送する搬送ステージ６０と、搬送ステージ６０を駆動する駆動ロール８０とを備える点は、図１に示すリチウムイオン二次電池用電極材製造装置１００と同様である。
リチウムイオン二次電池用電極材製造装置２００のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置１００との相違点は、供給装置１が配置される向きにある。
回転ベルト部２０が搬送ステージ６０とが最短距離ｄで対向する地点において、回転ベルト部２０の移動方向は、矢印Ｂで示される方向である。この回転ベルト部の移動方向は、回転ベルト部２０と最短距離ｄで対向する地点における搬送ステージ６０の移動方向（図６中、矢印Ａで示す方向）とは反対である。 FIG. 6 is a perspective view schematically showing another example of the electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery of the present invention.
The electrode material manufacturing apparatus 200 for a lithium ion secondary battery shown in FIG. 6 includes a supply device 1 for supplying the electrode composition 50, a transfer stage 60 for transporting the electrode composition 50 supplied from the supply device 1, and a transfer stage. The point that the drive roll 80 for driving the 60 is provided is the same as that of the electrode material manufacturing apparatus 100 for a lithium ion secondary battery shown in FIG.
The difference between the lithium ion secondary battery electrode material manufacturing device 200 and the lithium ion secondary battery electrode material manufacturing device 100 is that the supply device 1 is arranged.
At the point where the rotary belt portion 20 faces the transport stage 60 at the shortest distance d, the moving direction of the rotary belt portion 20 is the direction indicated by the arrow B. The moving direction of the rotating belt portion is opposite to the moving direction of the transport stage 60 (the direction indicated by the arrow A in FIG. 6) at the point facing the rotating belt portion 20 at the shortest distance d.

［リチウムイオン二次電池用電極材の製造方法］
本発明のリチウムイオン二次電池用電極材の製造方法は、本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置を用いたリチウムイオン二次電池用電極材の製造方法であって、上記駆動ロールを駆動させて上記搬送ステージを搬送しながら、上記電極組成物を上記供給口から上記搬送ステージ上に供給する電極組成物供給工程と、上記搬送ステージと上記供給装置との間の隙間に上記搬送ステージ上に供給された上記電極組成物を通過させることで、上記電極組成物の厚さを調節して、上記電極組成物からなる電極活物質層を得る電極活物質層形成工程と、を有することを特徴とする。 [Manufacturing method of electrode material for lithium ion secondary battery]
The method for manufacturing an electrode material for a lithium ion secondary battery of the present invention is a method for manufacturing an electrode material for a lithium ion secondary battery using the electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery of the present invention, and is the above-mentioned drive roll. To the gap between the electrode composition supply step of supplying the electrode composition from the supply port onto the transfer stage and the transfer stage and the supply device while transporting the transfer stage. It has an electrode active material layer forming step of adjusting the thickness of the electrode composition by passing the electrode composition supplied onto the stage to obtain an electrode active material layer made of the electrode composition. It is characterized by that.

［電極組成物供給工程］
電極組成物供給工程では、駆動ロールを駆動させて搬送ステージを搬送しながら、電極組成物を供給口から搬送ステージ上に供給する。
本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置を構成する供給装置を用いることで、搬送ステージ上に電極組成物が安定的に供給される。さらに、電極組成物が供給される搬送ステージの被供給部において、搬送ステージが駆動ロールによって直接支持されているため、搬送ステージ上に供給される電極組成物の厚さのブレを抑制することができる。
なお、電極組成物供給工程では、搬送ステージ上に配置された集電体上に電極組成物を供給してもよい。 [Electrode composition supply process]
In the electrode composition supply step, the electrode composition is supplied onto the transfer stage from the supply port while the drive roll is driven to transfer the transfer stage.
By using the supply device constituting the electrode material manufacturing device for the lithium ion secondary battery of the present invention, the electrode composition can be stably supplied on the transport stage. Further, since the transfer stage is directly supported by the drive roll in the supplied portion of the transfer stage to which the electrode composition is supplied, it is possible to suppress the fluctuation of the thickness of the electrode composition supplied on the transfer stage. can.
In the electrode composition supply step, the electrode composition may be supplied onto a current collector arranged on the transport stage.

［電極活物質層形成工程］
電極活物質層形成工程では、搬送ステージと供給装置との間の隙間に、電極組成物供給工程によって搬送ステージ上に供給された電極組成物を通過させることで、電極組成物の厚さを調節して、電極組成物からなる電極活物質層を得る。
電極組成物供給工程によって搬送ステージ上に供給された電極組成物は密度ムラが少なく、厚みの均一性が高いため、電極活物質層形成工程によって、表面の荒れ及び密度ムラが少なく、かつ、厚みのばらつきの低い電極活物質層を形成することができる。 [Electrode active material layer forming process]
In the electrode active material layer forming step, the thickness of the electrode composition is adjusted by passing the electrode composition supplied on the transfer stage by the electrode composition supply step through the gap between the transfer stage and the supply device. Then, an electrode active material layer made of the electrode composition is obtained.
Since the electrode composition supplied onto the transport stage by the electrode composition supply step has less density unevenness and high thickness uniformity, the electrode active material layer forming step has less surface roughness and density unevenness, and thickness. It is possible to form an electrode active material layer with low variation.

搬送ステージと供給装置との間の隙間の長さは、得たい電極活物質層の厚さに合わせて適宜調整することができ、例えば、０．０３～２ｍｍであることが好ましい。 The length of the gap between the transfer stage and the supply device can be appropriately adjusted according to the thickness of the electrode active material layer to be obtained, and is preferably 0.03 to 2 mm, for example.

また、電極活物質層形成工程において、搬送ステージと回転ベルト部の第２端部との間に電極活物質層を通過させる場合、搬送ステージと対向する位置における環状搬送ベルトの移動方向と搬送ステージの移動方向とが同じであることが好ましい。
また、電極活物質層形成工程において、搬送ステージと回転ベルト部の第２端部との間に電極活物質層を通過させる場合、電極活物質層が通過する地点における搬送ステージが、駆動ロールによって直接支持されていることが好ましい。 Further, in the electrode active material layer forming step, when the electrode active material layer is passed between the transfer stage and the second end portion of the rotary belt portion, the moving direction of the annular transfer belt and the transfer stage at the position facing the transfer stage. It is preferable that the moving direction of the is the same.
Further, in the process of forming the electrode active material layer, when the electrode active material layer is passed between the transfer stage and the second end portion of the rotary belt portion, the transfer stage at the point where the electrode active material layer passes is moved by the drive roll. It is preferably directly supported.

電極組成物供給工程において用いられる電極組成物は、電極活物質と非水電解液とを含んでなる。 The electrode composition used in the electrode composition supply step comprises an electrode active material and a non-aqueous electrolyte solution.

電極活物質は、正極活物質であっても負極活物質であってもよい。
また、電極組成物は、必要に応じて、導電助剤を含んでいてもよい。 The electrode active material may be a positive electrode active material or a negative electrode active material.
Further, the electrode composition may contain a conductive auxiliary agent, if necessary.

正極活物質としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物｛遷移金属が１種である複合酸化物（ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＮｉＯ２、ＬｉＡｌＭｎＯ４、ＬｉＭｎＯ２及びＬｉＭｎ２Ｏ４等）、遷移金属元素が２種である複合酸化物（例えばＬｉＦｅＭｎＯ４、ＬｉＮｉ１－ｘＣｏｘＯ２、ＬｉＭｎ１－ｙＣｏｙＯ２、ＬｉＮｉ１／３Ｃｏ１／３Ａｌ１／３Ｏ２及びＬｉＮｉ０．８Ｃｏ０．１５Ａｌ０．０５Ｏ２）及び金属元素が３種類以上である複合酸化物［例えばＬｉＭａＭ’ｂＭ’’ｃＯ２（Ｍ、Ｍ’及びＭ’’はそれぞれ異なる遷移金属元素であり、ａ＋ｂ＋ｃ＝１を満たす。例えばＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２）等］等｝、リチウム含有遷移金属リン酸塩（例えばＬｉＦｅＰＯ４、ＬｉＣｏＰＯ４、ＬｉＭｎＰＯ４及びＬｉＮｉＰＯ４）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ２及びＶ２Ｏ５）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ２及びＴｉＳ２）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン及びポリ－ｐ－フェニレン及びポリビニルカルバゾール）等が挙げられ、２種以上を併用してもよい。
なお、リチウム含有遷移金属リン酸塩は、遷移金属サイトの一部を他の遷移金属で置換したものであってもよい。 Examples of the positive electrode active material include a composite oxide of lithium and a transition metal {composite oxide having one kind of transition metal (LiCoO 2 , LiNiO 2 , LiAlMnO 4 , LiMnO 2 , LiMn2O 4 , etc.) and a transition metal element. Two types of composite oxides (eg LiFeMnO 4 , LiNi 1-x Co x O 2 , LiMn 1-y Co y O 2 , LiNi 1/3 Co 1/3 Al 1/3 O 2 and LiNi 0.8 Co 0.15 Al 0.05 O 2 ) and composite oxides containing three or more kinds of metal elements [for example, LiM a M'b M''c O 2 (M, M'and M'' are different transition metal elements, respectively. And a + b + c = 1. For example, LiNi 1/3 Mn 1/3 Co 1/3 O 2 ) etc.}, lithium-containing transition metal phosphates (eg LiFePO 4 , LiCoPO 4 , LiMnPO 4 and LiNiPO 4 ). ), Transition metal oxides (eg MnO 2 and V 2 O 5 ), transition metal sulfides (eg MoS 2 and TiS 2 ) and conductive polymers (eg polyaniline, polypyrrole, polythiophene, polyacetylene and poly-p-phenylene and Polyvinylcarbazole) and the like may be mentioned, and two or more kinds may be used in combination.
The lithium-containing transition metal phosphate may be one in which a part of the transition metal site is replaced with another transition metal.

正極活物質の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．０１～１００μｍであることが好ましく、０．１～３５μｍであることがより好ましく、２～３０μｍであることがさらに好ましい。 The volume average particle size of the positive electrode active material is preferably 0.01 to 100 μm, more preferably 0.1 to 35 μm, and even more preferably 2 to 30 μm from the viewpoint of the electrical characteristics of the battery. ..

負極活物質としては、炭素系材料［黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、樹脂焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）及び炭素繊維等］、珪素系材料［珪素、酸化珪素（ＳｉＯｘ）、珪素－炭素複合体（炭素粒子の表面を珪素及び／又は炭化珪素で被覆したもの、珪素粒子又は酸化珪素粒子の表面を炭素及び／又は炭化珪素で被覆したもの並びに炭化珪素等）及び珪素合金（珪素－アルミニウム合金、珪素－リチウム合金、珪素－ニッケル合金、珪素－鉄合金、珪素－チタン合金、珪素－マンガン合金、珪素－銅合金及び珪素－スズ合金等）等］、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリピロール等）、金属（スズ、アルミニウム、ジルコニウム及びチタン等）、金属酸化物（チタン酸化物及びリチウム・チタン酸化物等）及び金属合金（例えばリチウム－スズ合金、リチウム－アルミニウム合金及びリチウム－アルミニウム－マンガン合金等）等及びこれらと炭素系材料との混合物等が挙げられる。
上記負極活物質のうち、内部にリチウム又はリチウムイオンを含まないものについては、予め負極活物質の一部又は全部にリチウム又はリチウムイオンを含ませるプレドープ処理を施してもよい。 Examples of the negative electrode active material include carbon-based materials [graphite, refractory carbon, amorphous carbon, fired resin (for example, phenol resin, furan resin, etc. baked and carbonized), cokes (for example, pitch coke, needle). Coke and petroleum coke etc.) and carbon fibers], silicon-based materials [silicon, silicon oxide (SiOx), silicon-carbon composite (carbon particles whose surface is coated with silicon and / or silicon carbide, silicon particles or oxidation) Silicon particles whose surface is coated with carbon and / or silicon carbide, silicon carbide, etc.) and silicon alloys (silicon-aluminum alloy, silicon-lithium alloy, silicon-nickel alloy, silicon-iron alloy, silicon-titanium alloy, silicon) -Manganese alloys, silicon-copper alloys, silicon-tin alloys, etc.)], conductive polymers (eg, polyacetylene and polypyrrole, etc.), metals (tin, aluminum, zirconium, titanium, etc.), metal oxides (titanium oxide and titanium oxides, etc.) Examples thereof include lithium-titanium oxides, etc.), metal alloys (for example, lithium-tin alloys, lithium-aluminum alloys, lithium-aluminum-manganese alloys, etc.) and mixtures of these with carbon-based materials.
Among the above-mentioned negative electrode active materials, those which do not contain lithium or lithium ions inside may be pre-doped with a part or all of the negative electrode active materials containing lithium or lithium ions in advance.

これらの中でも、電池容量等の観点から、炭素系材料、珪素系材料及びこれらの混合物が好ましく、炭素系材料としては、黒鉛、難黒鉛化性炭素及びアモルファス炭素がさらに好ましく、珪素系材料としては、酸化珪素及び珪素－炭素複合体がさらに好ましい。 Among these, carbon-based materials, silicon-based materials and mixtures thereof are preferable from the viewpoint of battery capacity and the like, graphite, non-graphitizable carbon and amorphous carbon are more preferable as carbon-based materials, and silicon-based materials are more preferable. , Silicon oxide and silicon-carbon composites are more preferred.

負極活物質の体積平均粒子径は、電池の電気特性の観点から、０．０１～１００μｍが好ましく、０．１～２０μｍであることがより好ましく、２～１０μｍであることがさらに好ましい。 The volume average particle size of the negative electrode active material is preferably 0.01 to 100 μm, more preferably 0.1 to 20 μm, and even more preferably 2 to 10 μm from the viewpoint of the electrical characteristics of the battery.

本明細書において、負極活物質の体積平均粒子径は、マイクロトラック法（レーザー回折・散乱法）によって求めた粒度分布における積算値５０％での粒径（Ｄｖ５０）を意味する。マイクロトラック法とは、レーザー光を粒子に照射することによって得られる散乱光を利用して粒度分布を求める方法である。なお、体積平均粒子径の測定には、日機装（株）製のマイクロトラック等を用いることができる。 In the present specification, the volume average particle size of the negative electrode active material means the particle size (Dv50) at an integrated value of 50% in the particle size distribution obtained by the microtrack method (laser diffraction / scattering method). The microtrack method is a method for obtaining a particle size distribution using scattered light obtained by irradiating particles with laser light. A microtrack manufactured by Nikkiso Co., Ltd. can be used for measuring the volume average particle size.

導電助剤は、導電性を有する材料から選択される。
具体的には、金属［ニッケル、アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、銅及びチタン等］、カーボン［グラファイト及びカーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等）等］、及びこれらの混合物等が挙げられるが、これらに限定されるわけではない。
これらの導電助剤は１種単独で用いてもよいし、２種以上併用してもよい。また、これらの合金又は金属酸化物を用いてもよい。電気的安定性の観点から、好ましくはアルミニウム、ステンレス、カーボン、銀、銅、チタン及びこれらの混合物であり、より好ましくは銀、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、さらに好ましくはカーボンである。またこれらの導電助剤としては、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料（上記した導電助剤の材料のうち金属のもの）をめっき等でコーティングしたものでもよい。 The conductive auxiliary agent is selected from materials having conductivity.
Specifically, metals [nickel, aluminum, stainless steel (SUS), silver, copper, titanium, etc.], carbon [graphite and carbon black (acetylene black, ketjen black, furnace black, channel black, thermal lamp black, etc.), etc.), etc. ], And a mixture thereof, etc., but is not limited thereto.
These conductive auxiliaries may be used alone or in combination of two or more. Moreover, you may use these alloys or metal oxides. From the viewpoint of electrical stability, aluminum, stainless steel, carbon, silver, copper, titanium and mixtures thereof are preferable, silver, aluminum, stainless steel and carbon are more preferable, and carbon is more preferable. Further, these conductive auxiliaries may be those obtained by coating a conductive material (a metal one among the above-mentioned conductive auxiliaries materials) around a particle-based ceramic material or a resin material by plating or the like.

導電助剤の平均粒子径は、特に限定されるものではないが、電池の電気特性の観点から、０．０１～１０μｍであることが好ましく、０．０２～５μｍであることがより好ましく、０．０３～１μｍであることがさらに好ましい。なお、本明細書において、「粒子径」とは、導電助剤の輪郭線上の任意の２点間の距離のうち、最大の距離Ｌを意味する。「平均粒子径」の値としては、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）や透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）等の観察手段を用い、数～数十視野中に観察される粒子の粒子径の平均値として算出される値を採用するものとする。 The average particle size of the conductive auxiliary agent is not particularly limited, but is preferably 0.01 to 10 μm, more preferably 0.02 to 5 μm, and 0, from the viewpoint of the electrical characteristics of the battery. It is more preferably 3.03 to 1 μm. In addition, in this specification, a "particle diameter" means the maximum distance L among the distances between arbitrary two points on the contour line of a conductive auxiliary agent. As the value of the "average particle size", the average value of the particle size of the particles observed in several to several tens of fields using an observation means such as a scanning electron microscope (SEM) or a transmission electron microscope (TEM). The calculated value shall be adopted.

導電助剤の形状（形態）は、粒子形態に限られず、粒子形態以外の形態であってもよく、カーボンナノチューブ等、いわゆるフィラー系導電性材料として実用化されている形態であってもよい。 The shape (form) of the conductive auxiliary agent is not limited to the particle form, and may be a form other than the particle form, or may be a form practically used as a so-called filler-based conductive material such as carbon nanotubes.

導電助剤は、その形状が繊維状である導電性繊維であってもよい。
導電性繊維としては、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維等の炭素繊維、合成繊維の中に導電性のよい金属や黒鉛を均一に分散させてなる導電性繊維、ステンレス鋼のような金属を繊維化した金属繊維、有機物繊維の表面を金属で被覆した導電性繊維、有機物繊維の表面を導電性物質を含む樹脂で被覆した導電性繊維等が挙げられる。これらの導電性繊維の中では炭素繊維が好ましい。また、導電性繊維としては、グラフェンを練りこんだポリプロピレン樹脂も好ましい。
導電助剤が導電性繊維である場合、その平均繊維径は０．１～２０μｍであることが好ましい。 The conductive auxiliary agent may be a conductive fiber whose shape is fibrous.
The conductive fibers include polyacrylonitrile (PAN) -based carbon fibers, pitch-based carbon fibers and other carbon fibers, conductive fibers in which highly conductive metals and graphite are uniformly dispersed in synthetic fibers, and stainless steel. Examples thereof include metal fibers obtained by fiberizing such metals, conductive fibers in which the surface of organic fibers is coated with metal, and conductive fibers in which the surface of organic fibers is coated with a resin containing a conductive substance. Among these conductive fibers, carbon fiber is preferable. Further, as the conductive fiber, a polypropylene resin kneaded with graphene is also preferable.
When the conductive auxiliary agent is a conductive fiber, the average fiber diameter thereof is preferably 0.1 to 20 μm.

電極活物質は、その表面の少なくとも一部が高分子化合物を含む被覆層により被覆された被覆活物質であってもよい。
電極活物質の周囲が被覆層で被覆されていると、電極活物質層の体積変化が緩和され、電極の膨張を抑制することができる。
なお、電極活物質として正極活物質を使用した場合の被覆活物質を被覆正極活物質といい、被覆活物質層を被覆正極活物質層ともいう。また電極活物質として負極活物質を使用した場合の被覆活物質を被覆負極活物質といい、被覆活物質層を被覆負極活物質層ともいう。 The electrode active material may be a coating active material in which at least a part of the surface thereof is coated with a coating layer containing a polymer compound.
When the periphery of the electrode active material is covered with a coating layer, the volume change of the electrode active material layer is alleviated, and the expansion of the electrode can be suppressed.
When a positive electrode active material is used as the electrode active material, the coated active material is referred to as a coated positive electrode active material, and the coated active material layer is also referred to as a coated positive electrode active material layer. Further, the coated active material when the negative electrode active material is used is referred to as a coated negative electrode active material, and the coated active material layer is also referred to as a coated negative electrode active material layer.

被覆層を構成する高分子化合物としては、特開２０１７－０５４７０３号公報に非水系二次電池活物質被覆用樹脂として記載されたものを好適に用いることができる。 As the polymer compound constituting the coating layer, those described as a resin for coating a non-aqueous secondary battery active material in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2017-054703 can be preferably used.

電極活物質は、電極活物質粒子、導電助剤及び粘着剤を含む電極活物質粒子凝集体であってもよい。電極活物質粒子凝集体は、電極活物質粒子を造粒した造粒粒子の一種である。
電極活物質粒子凝集体は、例えば、電極活物質粒子及び導電助剤を乾式混合して混合物を得る第１混合工程と、上記第１混合工程で得られた混合物に対して、撹拌下で、電極活物質粒子の合計重量に対して０．０１～１０重量％の粘着剤を溶液の形で加えて混合物を得る第２混合工程と、第２混合工程で得られた混合物を撹拌する撹拌工程と、により製造することができる。 The electrode active material may be an electrode active material particle aggregate containing the electrode active material particles, a conductive auxiliary agent, and a pressure-sensitive adhesive. The electrode active material particle aggregate is a kind of granulated particles obtained by granulating the electrode active material particles.
The electrode active material particle aggregate can be obtained, for example, with respect to the first mixing step of dry mixing the electrode active material particles and the conductive auxiliary agent to obtain a mixture and the mixture obtained in the first mixing step under stirring. A second mixing step of adding 0.01 to 10% by weight of an adhesive in the form of a solution to the total weight of the electrode active material particles to obtain a mixture, and a stirring step of stirring the mixture obtained in the second mixing step. And can be manufactured by.

粘着剤は、電極活物質粒子の表面に対して粘着性を示す。そのため、電極活物質粒子と粘着剤を混合して攪拌することで電極活物質粒子の造粒を行うことができ、電極活物質粒子凝集体を得ることができる。
粘着剤は、ＪＩＳ Ｋ６８００「接着剤・接着用語」に規定されるように、常温で粘着性を有し、軽い圧力で被着材に接着する性質を有する。
粘着剤は、本発明の電極活物質粒子凝集体の製造方法において粘着剤を溶剤に溶解した溶液の形で使用される。 The pressure-sensitive adhesive exhibits adhesiveness to the surface of the electrode active material particles. Therefore, the electrode active material particles and the pressure-sensitive adhesive can be mixed and stirred to granulate the electrode active material particles, and an electrode active material particle aggregate can be obtained.
As defined in JIS K6800 "Adhesive / Adhesive Term", the adhesive has adhesiveness at room temperature and has the property of adhering to the adherend with a light pressure.
The pressure-sensitive adhesive is used in the form of a solution in which the pressure-sensitive adhesive is dissolved in a solvent in the method for producing an electrode active material particle aggregate of the present invention.

粘着剤は、特開２００４―１４３４２０号公報に記載の粘着剤組成物及び特開２０００－２３９６３３号公報等に記載のアクリル系感圧接着剤組成物等を用いることができ、中でも２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸、ブチル（メタ）アクリレートからなる群から選択された少なくとも１種の単量体を含む重合体を含むことが好ましい。
なお本明細書において、（メタ）アクリル酸とは、アクリル酸及び／又はメタクリル酸を示しており、（メタ）アクリレートとは、アクリレート及び／又はメタクリレートを示している。
とくに、少なくとも２－エチルヘキシル（メタ）アクリレートと（メタ）アクリル酸を構成単量体として含む共重合体を含むことが好ましい。
また、この場合、共重合体の構成単量体中の２－エチルヘキシル（メタ）アクリレートと（メタ）アクリル酸の合計重量が、共重合体の構成単量体の合計重量に基づいて１０重量％以上であることが好ましい。
また、共重合体の構成単量体中の２－エチルヘキシル（メタ）アクリレートと（メタ）アクリル酸の合計重量が、共重合体の構成単量体の合計重量に基づいて６５重量％以下であることが好ましい。共重合体の構成単量体中の２－エチルヘキシル（メタ）アクリレートと（メタ）アクリル酸の合計重量がこの範囲であると、電極活物質粒子凝集体の強度が良好となり好ましい。 As the pressure-sensitive adhesive, the pressure-sensitive adhesive composition described in JP-A-2004-143420 and the acrylic pressure-sensitive adhesive composition described in JP-A-2000-239633 can be used, among which 2-ethylhexyl (2-ethylhexyl) can be used. It preferably contains a polymer containing at least one monomer selected from the group consisting of meta) acrylates, (meth) acrylic acids and butyl (meth) acrylates.
In addition, in this specification, (meth) acrylic acid means acrylic acid and / or methacrylic acid, and (meth) acrylate means acrylate and / or methacrylate.
In particular, it is preferable to contain a copolymer containing at least 2-ethylhexyl (meth) acrylate and (meth) acrylic acid as constituent monomers.
Further, in this case, the total weight of 2-ethylhexyl (meth) acrylate and (meth) acrylic acid in the constituent monomers of the copolymer is 10% by weight based on the total weight of the constituent monomers of the copolymer. The above is preferable.
Further, the total weight of 2-ethylhexyl (meth) acrylate and (meth) acrylic acid in the constituent monomers of the copolymer is 65% by weight or less based on the total weight of the constituent monomers of the copolymer. Is preferable. When the total weight of 2-ethylhexyl (meth) acrylate and (meth) acrylic acid in the constituent monomers of the copolymer is in this range, the strength of the electrode active material particle aggregate is good, which is preferable.

粘着剤としては、市販の粘着剤［ポリシックシリーズ（三洋化成工業株式会社製）等］を用いても良い。 As the pressure-sensitive adhesive, a commercially available pressure-sensitive adhesive [Polythic series (manufactured by Sanyo Chemical Industries, Ltd.), etc.] may be used.

粘着剤は、溶剤乾燥型である公知のリチウムイオン電池電極用バインダー（デンプン、ポリフッ化ビニリデン、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、ポリビニルピロリドン、テトラフルオロエチレン、スチレン－ブタジエンゴム、ポリエチレン、ポリプロピレン及びスチレン－ブタジエン共重合体等）とは異なる材料である。
本発明の電極活物質粒子凝集体の製造方法で得られた電極活物質粒子凝集体は、電極活物質粒子と導電助剤とを粘着剤で一体にしているため、電極活物質粒子凝集体が変形しても電極活物質粒子と導電助剤とは変形に追従してある程度自由に移動することができる。そのため、電極活物質粒子の膨張・収縮が発生して電極活物質粒子凝集体が変形したとしても、電極活物質粒子凝集体から電極活物質粒子や導電助剤が脱落することを抑制することができる。
さらに、電極活物質粒子が膨張・収縮によって自壊したとしても粘着剤で纏まっているために電気的に孤立しにくい。
なお、溶剤乾燥型の電極用バインダーは、溶媒成分を揮発させることで乾燥、固体化して電極活物質粒子同士及び電極活物質粒子と集電体とを強固に固定する材料であり、その固体の表面は粘着性を示さない。一方、粘着剤は、溶媒成分を揮発させて乾燥させても粘着性を有する性質を有する材料である。 The pressure-sensitive adhesive is a solvent-drying type binder for known lithium ion battery electrodes (starch, polyvinylidene fluoride, polyvinyl alcohol, carboxymethyl cellulose, polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, styrene-butadiene rubber, polyethylene, polypropylene and styrene-butadiene). It is a different material from polymer etc.).
In the electrode active material particle agglomerate obtained by the method for producing an electrode active material particle agglomerate of the present invention, the electrode active material particle and the conductive auxiliary agent are integrated with an adhesive, so that the electrode active material particle agglomerate is formed. Even if it is deformed, the electrode active material particles and the conductive auxiliary agent can move freely to some extent following the deformation. Therefore, even if the electrode active material particles expand and contract and the electrode active material particle aggregates are deformed, it is possible to prevent the electrode active material particles and the conductive auxiliary agent from falling off from the electrode active material particle aggregates. can.
Further, even if the electrode active material particles are self-destructed due to expansion / contraction, they are not easily isolated electrically because they are gathered by the adhesive.
The solvent-drying type electrode binder is a material that dries and solidifies by volatilizing the solvent component to firmly fix the electrode active material particles and the electrode active material particles and the current collector, and the solid material thereof. The surface is not sticky. On the other hand, the pressure-sensitive adhesive is a material having a property of having stickiness even when the solvent component is volatilized and dried.

本発明の電極活物質粒子凝集体の製造方法で得られた電極活物質粒子凝集体は、体積平均粒子径が２０～３５０μｍであることが好ましい。
なお、この体積平均粒子径は凝集体としての粒子径である。 The electrode active material particle agglomerates obtained by the method for producing an electrode active material particle agglomerates of the present invention preferably have a volume average particle diameter of 20 to 350 μm.
The volume average particle diameter is the particle diameter as an aggregate.

本明細書において、電極活物質粒子凝集体の体積平均粒子径は、マイクロトラック法及びＪＩＳＺ８８２５に記載のレーザー回折・散乱法によって求めた体積基準での粒度分布における積算値５０％での粒径（Ｄｖ５０）を意味する。マイクロトラック法とは、レーザー光を粒子に照射することによって得られる散乱光を利用して粒度分布を求める方法である。なお、体積平均粒子径の測定には、日機装（株）製のマイクロトラック等を用いることができる。 In the present specification, the volume average particle size of the electrode active material particle aggregate is the particle size at an integrated value of 50% in the particle size distribution on a volume basis obtained by the microtrack method and the laser diffraction / scattering method described in JISZ8825. It means Dv50). The microtrack method is a method for obtaining a particle size distribution using scattered light obtained by irradiating particles with laser light. A microtrack manufactured by Nikkiso Co., Ltd. can be used for measuring the volume average particle size.

非水電解液としては、リチウムイオン二次電池の製造に用いられる、電解質及び非水溶媒を含有する公知の非水電解液を使用することができる。 As the non-aqueous electrolyte solution, a known non-aqueous electrolyte solution containing an electrolyte and a non-aqueous solvent used for producing a lithium ion secondary battery can be used.

電解質としては、公知の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＳｂＦ６、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２及びＬｉＣｌＯ４等の無機酸のリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ３ＳＯ２）２、ＬｉＮ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２及びＬｉＣ（ＣＦ３ＳＯ２）３等の有機酸のリチウム塩等が挙げられ、ＬｉＮ（ＦＳＯ２）２（ＬｉＦＳＩともいう）又はＬｉＰＦ６が好ましい。 As the electrolyte, those used in known electrolytic solutions can be used, for example, lithium salts of inorganic acids such as LiPF 6 , LiBF 4 , LiSbF 6 , LiAsF 6 , LiN (FSO 2 ) 2 and LiClO 4 . Examples thereof include lithium salts of organic acids such as LiN (CF 3 SO 2 ) 2 , LiN (C 2 F 5 SO 2 ) 2 and LiC (CF 3 SO 2 ) 3 , and LiN (FSO 2 ) 2 (also referred to as LiFSI). ) Or LiPF 6 .

非水溶媒としては、公知の非水電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン等及びこれらの混合物を用いることができる。 As the non-aqueous solvent, those used in known non-aqueous electrolytic solutions can be used, and for example, a lactone compound, a cyclic or chain carbonate ester, a chain carboxylic acid ester, a cyclic or chain ether, or a phosphoric acid ester can be used. , Ester compounds, amide compounds, sulfones, sulfolanes and the like, and mixtures thereof can be used.

ラクトン化合物としては、５員環（γ－ブチロラクトン及びγ－バレロラクトン等）及び６員環のラクトン化合物（δ－バレロラクトン等）等を挙げることができる。 Examples of the lactone compound include a 5-membered ring (γ-butyrolactone, γ-valerolactone, etc.) and a 6-membered ring lactone compound (δ-valerolactone, etc.).

環状炭酸エステルとしては、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート及びブチレンカーボネート等が挙げられる。
鎖状炭酸エステルとしては、ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチル－ｎ－プロピルカーボネート、エチル－ｎ－プロピルカーボネート及びジ－ｎ－プロピルカーボネート等が挙げられる。 Examples of the cyclic carbonic acid ester include propylene carbonate, ethylene carbonate and butylene carbonate.
Examples of the chain carbonate ester include dimethyl carbonate, methyl ethyl carbonate, diethyl carbonate, methyl-n-propyl carbonate, ethyl-n-propyl carbonate, di-n-propyl carbonate and the like.

鎖状カルボン酸エステルとしては、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル及びプロピオン酸メチル等が挙げられる。
環状エーテルとしては、テトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、１，３－ジオキソラン及び１，４－ジオキサン等が挙げられる。
鎖状エーテルとしては、ジメトキシメタン及び１，２－ジメトキシエタン等が挙げられる。 Examples of the chain carboxylic acid ester include methyl acetate, ethyl acetate, propyl acetate, methyl propionate and the like.
Examples of the cyclic ether include tetrahydrofuran, tetrahydropyran, 1,3-dioxolane, 1,4-dioxane and the like.
Examples of the chain ether include dimethoxymethane and 1,2-dimethoxyethane.

リン酸エステルとしては、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸エチルジメチル、リン酸ジエチルメチル、リン酸トリプロピル、リン酸トリブチル、リン酸トリ（トリフルオロメチル）、リン酸トリ（トリクロロメチル）、リン酸トリ（トリフルオロエチル）、リン酸トリ（トリパーフルオロエチル）、２－エトキシ－１，３，２－ジオキサホスホラン－２－オン、２－トリフルオロエトキシ－１，３，２－ジオキサホスホラン－２－オン及び２－メトキシエトキシ－１，３，２－ジオキサホスホラン－２－オン等が挙げられる。
ニトリル化合物としては、アセトニトリル等が挙げられる。アミド化合物としては、ＤＭＦ等が挙げられる。
スルホンとしては、ジメチルスルホン及びジエチルスルホン等が挙げられる。
非水溶媒は１種を単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。 Examples of the phosphoric acid ester include trimethyl phosphate, triethyl phosphate, ethyl dimethyl phosphate, diethyl methyl phosphate, tripropyl phosphate, tributyl phosphate, tri (trifluoromethyl) phosphate, and tri (trichloromethyl) phosphate. Tri (trifluoroethyl) phosphate, Tri (triperfluoroethyl) phosphate, 2-ethoxy-1,3,2-dioxaphosphoran-2-one, 2-trifluoroethoxy-1,3,2- Examples thereof include dioxaphosphoran-2-one and 2-methoxyethoxy-1,3,2-dioxaphosphoran-2-one.
Examples of the nitrile compound include acetonitrile and the like. Examples of the amide compound include DMF and the like.
Examples of the sulfone include dimethyl sulfone and diethyl sulfone.
One type of non-aqueous solvent may be used alone, or two or more types may be used in combination.

非水溶媒の内、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのは、ラクトン化合物、環状炭酸エステル、鎖状炭酸エステル及びリン酸エステルであり、更に好ましいのはラクトン化合物、環状炭酸エステル及び鎖状炭酸エステルであり、特に好ましいのは環状炭酸エステルと鎖状炭酸エステルの混合液である。最も好ましいのはエチレンカーボネート（ＥＣ）とジメチルカーボネート（ＤＭＣ）の混合液、又は、エチレンカーボネート（ＥＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）の混合液である。 Among the non-aqueous solvents, lactone compounds, cyclic carbonate esters, chain carbonate esters and phosphate esters are preferable from the viewpoint of battery output and charge / discharge cycle characteristics, and lactone compounds, cyclic carbonate esters and chains are more preferable. A carbonic acid ester is particularly preferable, and a mixed solution of a cyclic carbonic acid ester and a chain carbonic acid ester is particularly preferable. The most preferable is a mixed solution of ethylene carbonate (EC) and dimethyl carbonate (DMC), or a mixed solution of ethylene carbonate (EC) and diethyl carbonate (DEC).

上述した被覆活物質を製造する方法について説明する。
被覆活物質は、例えば、高分子化合物及び電極活物質並びに必要により用いる導電剤を混合することによって製造してもよく、被覆層に導電剤を用いる場合には高分子化合物と導電剤とを混合して被覆材を準備したのち、該被覆材と電極活物質とを混合することにより製造してもよく、高分子化合物、導電剤及び電極活物質を混合することによって製造してもよい。
なお、電極活物質と高分子化合物と導電剤とを混合する場合、混合順序には特に制限はないが、電極活物質と高分子化合物とを混合した後、更に導電剤を加えて更に混合することが好ましい。
上記方法により、高分子化合物と必要により用いる導電剤を含む被覆層によって電極活物質の表面の少なくとも一部が被覆される。 The method for producing the above-mentioned coating active material will be described.
The coating active material may be produced, for example, by mixing a polymer compound, an electrode active material, and a conductive agent used if necessary, and when a conductive agent is used for the coating layer, the polymer compound and the conductive agent are mixed. After preparing the coating material, the coating material may be produced by mixing the coating material with the electrode active material, or may be produced by mixing the polymer compound, the conductive agent and the electrode active material.
When the electrode active material, the polymer compound, and the conductive agent are mixed, the mixing order is not particularly limited, but after the electrode active material and the polymer compound are mixed, the conductive agent is further added and further mixed. Is preferable.
By the above method, at least a part of the surface of the electrode active material is covered with a coating layer containing a polymer compound and a conductive agent used if necessary.

被覆材の任意成分である導電剤としては、電極組成物を構成する導電助剤と同様のものを好適に用いることができる。 As the conductive agent which is an optional component of the covering material, the same conductive agent as the conductive auxiliary agent constituting the electrode composition can be preferably used.

電極組成物には、さらに、溶液乾燥型の公知の電極用バインダ（カルボキシメチルセルロース、ＳＢＲラテックス及びポリフッ化ビニリデン等）や粘着性樹脂等が含まれていてもよい。
ただし、公知の電極用バインダではなく、粘着性樹脂を含むことが望ましい。電極組成物が上記の溶液乾燥型の公知の電極用バインダを含む場合には、電極活物質層形成工程の後に乾燥工程を行うことで電極組成物を一体化する必要があるが、粘着性樹脂を含む場合には、乾燥工程を行うことなく、常温において僅かな圧力で電極組成物を一体化することができる。乾燥工程を行わない場合、加熱による電極組成物の収縮や亀裂の発生がおこらないため好ましい。
また、電極活物質、非水電解液及び粘着性樹脂を含む電極組成物は、電極活物質層形成工程を経た後であっても、電極活物質層が非結着体のままで維持される。電極活物質層が非結着体であれば、電極活物質層を厚くすることができ、高容量の電池を得ることができ好ましい。
粘着性樹脂としては、被覆層を構成する高分子化合物（特開２０１７－０５４７０３号公報に記載された非水系二次電池活物質被覆用樹脂等）に少量の有機溶剤を混合してそのガラス転移温度を室温以下に調整したもの、及び、特開平１０－２５５８０５号公報等に粘着剤として記載されたものを好適に用いることができる。
ここで、非結着体とは、電極組成物を構成する電極活物質同士が、互いに結合していないことを意味し、結合とは不可逆的に電極活物質同士が固定されていることを意味する。
なお、溶液乾燥型の電極用バインダは、溶媒成分を揮発させることで乾燥、固体化して活物質同士を強固に接着固定するものを意味する。一方、粘着性樹脂は、粘着性（水、溶剤、熱などを使用せずに僅かな圧力を加えることで接着する性質）を有する樹脂を意味する。
溶液乾燥型の電極バインダと粘着性樹脂とは異なる材料である。 The electrode composition may further contain a solution-drying type known electrode binder (carboxymethyl cellulose, SBR latex, polyvinylidene fluoride, etc.), an adhesive resin, or the like.
However, it is desirable to contain an adhesive resin instead of a known electrode binder. When the electrode composition contains the above-mentioned solution-drying type known electrode binder, it is necessary to integrate the electrode composition by performing a drying step after the electrode active material layer forming step. When the above is included, the electrode composition can be integrated with a slight pressure at room temperature without performing a drying step. When the drying step is not performed, the electrode composition does not shrink or crack due to heating, which is preferable.
Further, in the electrode composition containing the electrode active material, the non-aqueous electrolytic solution and the adhesive resin, the electrode active material layer is maintained as a non-bound body even after undergoing the electrode active material layer forming step. .. When the electrode active material layer is a non-bound body, the electrode active material layer can be made thicker, and a high-capacity battery can be obtained, which is preferable.
As the adhesive resin, a small amount of an organic solvent is mixed with a polymer compound constituting the coating layer (such as the resin for coating a non-aqueous secondary battery active material described in Japanese Patent Application Laid-Open No. 2017-054703) and its glass transition. Those whose temperature is adjusted to room temperature or lower and those described as an adhesive in JP-A No. 10-255805 can be preferably used.
Here, the non-bound body means that the electrode active materials constituting the electrode composition are not bonded to each other, and means that the electrode active materials are fixed to each other irreversibly to the bonding. do.
The solution-drying type electrode binder is meant to be dried and solidified by volatilizing the solvent component to firmly bond and fix the active substances to each other. On the other hand, the adhesive resin means a resin having adhesiveness (property of adhering by applying a slight pressure without using water, solvent, heat, etc.).
Solution-drying electrode binders and adhesive resins are different materials.

本発明のリチウムイオン二次電池用電極の製造方法において、電極組成物はペンデュラー状態又はファニキュラー状態であることがより好ましい。 In the method for producing an electrode for a lithium ion secondary battery of the present invention, it is more preferable that the electrode composition is in a pendular state or a funicular state.

電極組成物における非水電解液の割合は、特に限定されないが、ペンデュラー状態又はファニキュラー状態とするためには、正極の場合には非水電解液の割合を電極組成物全体の０．５～１５重量％、負極の場合には非水電解液の割合を電極組成物全体の０．５～２５重量％とすることが望ましい。 The ratio of the non-aqueous electrolyte solution in the electrode composition is not particularly limited, but in the case of a positive electrode, the proportion of the non-aqueous electrolyte solution is set to 0.5 to 0.5 for the entire electrode composition in order to bring it into a pendular state or a funicular state. It is desirable that the proportion of the non-aqueous electrolytic solution is 15% by weight, and in the case of the negative electrode, 0.5 to 25% by weight of the entire electrode composition.

本発明のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置は、特に、携帯電話、パーソナルコンピューター、ハイブリッド自動車及び電気自動車用に用いられる双極型二次電池用及びリチウムイオン二次電池用等の電極材を製造する製造装置として有用である。
また本発明のリチウムイオン二次電池用電極材の製造方法は、特に、携帯電話、パーソナルコンピューター、ハイブリッド自動車及び電気自動車用に用いられる双極型二次電池用及びリチウムイオン二次電池用等の電極材を製造する方法として有用である。 The electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery of the present invention particularly comprises an electrode material for a bipolar secondary battery and a lithium ion secondary battery used for a mobile phone, a personal computer, a hybrid vehicle and an electric vehicle. It is useful as a manufacturing device for manufacturing.
Further, the method for manufacturing an electrode material for a lithium ion secondary battery of the present invention particularly comprises electrodes for a bipolar secondary battery and a lithium ion secondary battery used for a mobile phone, a personal computer, a hybrid vehicle and an electric vehicle. It is useful as a method for manufacturing materials.

１、２、３ 供給装置
１０ 貯留室
２０ 回転ベルト部
２０ａ 第１主面
２０ｂ 第２主面
２０ｃ 第１端部
２０ｄ 第２端部
２１ 環状搬送ベルト
３０ 供給口
４０、４１、４２ 壁材
４０ａ、４１ａ 壁材の下端部
５０ 電極組成物
５１ 電極活物質層
６０ 搬送ステージ
６０ａ 搬送ステージの被供給部
８０ 駆動ロール
１００、２００ リチウムイオン二次電池用電極材製造装置 1, 2, 3 Supply device 10 Storage chamber 20 Rotating belt part 20a First main surface 20b Second main surface 20c First end part 20d Second end part 21 Circular transport belt 30 Supply port 40, 41, 42 Wall material 40a, 41a Lower end of wall material 50 Electrode composition 51 Electrode active material layer 60 Transfer stage 60a Supply part of transfer stage 80 Drive roll 100, 200 Electrode material manufacturing equipment for lithium ion secondary batteries

Claims (8)

電極活物質と非水電解液とを含んでなる電極組成物を供給する供給装置と、前記供給装置から供給された前記電極組成物を搬送する搬送ステージと、前記搬送ステージを駆動する駆動ロールからなるリチウムイオン二次電池用電極材製造装置であって、
前記供給装置は、前記電極組成物を貯留する貯留室と、前記貯留室に貯留された前記電極組成物を搬送する回転ベルト部と、前記電極組成物を外部に供給する供給口とを有し、
前記回転ベルト部は、その表面に沿って一方向に回転する環状搬送ベルト、前記供給装置の内部において前記電極組成物と接触する第１主面、並びに、前記環状搬送ベルトの回転軸を構成する第１端部及び第２端部を有し、
前記第１主面における前記環状搬送ベルトの移動方向が、前記第１端部を始点として前記第２端部に向かう方向であり、
前記回転ベルト部の前記第２端部が、前記供給口の一部を構成しており、
前記搬送ステージは、前記供給装置から前記電極組成物が供給される被供給部を有し、
前記被供給部において、前記搬送ステージが前記駆動ロールによって直接支持されていることを特徴とするリチウムイオン二次電池用電極材製造装置。 From a supply device that supplies an electrode composition containing an electrode active material and a non-aqueous electrolytic solution, a transfer stage that conveys the electrode composition supplied from the supply device, and a drive roll that drives the transfer stage. Is an electrode material manufacturing device for lithium-ion secondary batteries.
The supply device has a storage chamber for storing the electrode composition, a rotating belt portion for transporting the electrode composition stored in the storage chamber, and a supply port for supplying the electrode composition to the outside. ,
The rotary belt portion constitutes an annular conveyor belt that rotates in one direction along the surface thereof, a first main surface that contacts the electrode composition inside the supply device, and a rotation shaft of the annular conveyor belt. It has a first end and a second end,
The moving direction of the annular transport belt on the first main surface is the direction from the first end to the second end.
The second end portion of the rotary belt portion constitutes a part of the supply port.
The transport stage has a supplied portion to which the electrode composition is supplied from the supply device.
An electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery, wherein the transport stage is directly supported by the drive roll in the supplied portion. 前記回転ベルト部の前記第１主面と、前記第２端部に最も近い地点における前記搬送ステージとのなす角度θが、１０～９０°である請求項１に記載のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置。 The lithium ion secondary battery according to claim 1, wherein the angle θ between the first main surface of the rotating belt portion and the transport stage at a point closest to the second end portion is 10 to 90 °. Electrode material manufacturing equipment. 前記第２端部の半径が、１～２５ｍｍである請求項１又は２に記載のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置。 The electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery according to claim 1 or 2, wherein the radius of the second end portion is 1 to 25 mm. 前記回転ベルト部の前記第２端部と前記搬送ステージとが最短距離で対向する地点において、互いに対向する前記回転ベルト部と前記搬送ステージの移動速度の比（回転ベルト部の移動速度／搬送ステージの移動速度）が、０．５～１．０である請求項１～３のいずれか１項に記載のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置。 At the point where the second end of the rotary belt portion and the transport stage face each other at the shortest distance, the ratio of the moving speeds of the rotary belt section and the transport stage facing each other (moving speed of the rotary belt section / transport stage). The electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery according to any one of claims 1 to 3, wherein the moving speed of the lithium ion secondary battery is 0.5 to 1.0. 前記搬送ステージの移動速度が、１～５０ｍ／分である請求項１～４のいずれか１項に記載のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置。 The electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery according to any one of claims 1 to 4, wherein the moving speed of the transfer stage is 1 to 50 m / min. 前記第２端部の半径は、前記駆動ロールの半径の０．０２～５倍の大きさである請求項１～５のいずれか１項に記載のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置。 The electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery according to any one of claims 1 to 5, wherein the radius of the second end is 0.02 to 5 times the radius of the drive roll. 請求項１～６のいずれか１項に記載のリチウムイオン二次電池用電極材製造装置を用いたリチウムイオン二次電池用電極材の製造方法であって、
前記駆動ロールを駆動させて前記搬送ステージを搬送しながら、前記電極組成物を前記供給口から前記搬送ステージ上に供給する電極組成物供給工程と、
前記搬送ステージと前記供給装置との間の隙間に前記搬送ステージ上に供給された前記電極組成物を通過させることで、前記電極組成物の厚さを調節して、前記電極組成物からなる電極活物質層を得る電極活物質層形成工程と、を有することを特徴とするリチウムイオン二次電池用電極材の製造方法。 A method for manufacturing an electrode material for a lithium ion secondary battery using the electrode material manufacturing apparatus for a lithium ion secondary battery according to any one of claims 1 to 6.
An electrode composition supply step of supplying the electrode composition onto the transport stage from the supply port while driving the drive roll to transport the transport stage.
By passing the electrode composition supplied onto the transfer stage through the gap between the transfer stage and the supply device, the thickness of the electrode composition is adjusted, and the electrode made of the electrode composition is formed. A method for producing an electrode material for a lithium ion secondary battery, which comprises an electrode active material layer forming step for obtaining an active material layer. 前記電極活物質層形成工程において、前記搬送ステージと前記回転ベルト部の前記第２端部との間の隙間に前記搬送ステージ上に供給された前記電極組成物を通過させる請求項７に記載のリチウムイオン二次電池用電極材の製造方法。 The seventh aspect of claim 7, wherein in the electrode active material layer forming step, the electrode composition supplied onto the transfer stage is passed through a gap between the transfer stage and the second end portion of the rotary belt portion. A method for manufacturing an electrode material for a lithium ion secondary battery.
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