JP2021095432A - 成形用組成物及び成形体 - Google Patents
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Abstract
Description
具体的に、本発明は、以下の構成を有する。
パルプ繊維の含有量をPとし、生分解性樹脂の含有量をQとした場合、P:Q=10:90〜60:40であり、
滑剤は、炭素数が12以上の脂肪族化合物であり、脂肪族化合物は、カルボキシ基、水酸基、アミド基及びエステル結合からなる群から選択される少なくとも1種を有する、成形用組成物。
[2] 加水分解抑制剤の含有量は、成形用組成物の全質量に対して、0.1〜5.0質量%である、[1]に記載の成形用組成物。
[3] 滑剤の含有量は、成形用組成物の全質量に対して、0.1〜5.0質量%である、[1]又は[2]に記載の成形用組成物。
[4] 加水分解抑制剤は、カルボジイミド化合物、イソシアネート化合物、オキサゾリン化合物及びエポキシ化合物からなる群から選択される少なくとも1種である、[1]〜[3]のいずれかに記載の成形用組成物。
[5] 生分解性樹脂は、融点が160℃以下の樹脂である、[1]〜[4]のいずれかに記載の成形用組成物。
[6] 生分解性樹脂は、ポリブチレンサクシネートを主成分として含む、[1]〜[5]のいずれかに記載の成形用組成物。
[7] JIS K 7210 に準じて、190℃、10kg荷重条件下で測定される成形用組成物のメルトフローレートが4.0〜20.0g/10minである、[1]〜[6]のいずれかに記載の成形用組成物。
[8] [1]〜[7]のいずれかに記載の成形用組成物を成形加工してなる、成形体。
本発明は、パルプ繊維、生分解性樹脂、加水分解抑制剤及び滑剤が混練されてなる成形用組成物に関する。ここで、成形用組成物中におけるパルプ繊維の含有量をPとし、生分解性樹脂の含有量をQとした場合、P:Q=10:90〜60:40である。また、滑剤は、炭素数が12以上の脂肪族化合物であり、脂肪族化合物は、カルボキシ基、水酸基、アミド基及びエステル結合からなる群から選択される少なくとも1種を有するものである。
パルプ繊維としては、木材パルプ、非木材パルプ、および脱墨パルプ等を用いることができる。木材パルプとしては、広葉樹晒クラフトパルプ(LBKP)、針葉樹晒クラフトパルプ(NBKP)、サルファイトパルプ(SP)、広葉樹溶解パルプ(LDKP、LDSP)、針葉樹溶解パルプ(NDKP、NDSP)、ソーダパルプ(AP)、未晒しクラフトパルプ(UKP)および酸素漂白クラフトパルプ(OKP)等の化学パルプ、セミケミカルパルプ(SCP)およびケミグラウンドウッドパルプ(CGP)等の半化学パルプ、砕木パルプ(GP)およびサーモメカニカルパルプ(TMP、BCTMP)等の機械パルプ等が挙げられる。非木材パルプとしては、コットンリンターおよびコットンリント等の綿系パルプ、麻、麦わらおよびバガス等の非木材系パルプが挙げられる。脱墨パルプとしては、古紙を原料とする脱墨パルプが挙げられる。中でも、パルプ繊維は、木材パルプ又は綿系パルプであることが好ましい。
セルロース純度(%)=(絶乾αセルロースの重量/絶乾パルプ繊維の重量)×100
なお、パルプ繊維のセルロース純度を測定する際にはパルプ繊維単体を測定に供することが好ましいが、パルプと樹脂の混錬物を測定に供してもよい。この場合、混練物中の樹脂成分を選択的に溶解する有機溶剤等を用いてパルプ分のみを抽出して試験に供することが好ましい。なお、抽出の際に用いる有機溶剤としては、公知のものを使用することができる。例えば、ケトン系有機溶剤、芳香族系炭化水素系有機溶剤、エーテル系有機溶剤、含ハロゲン系有機溶剤、アルコール系有機溶剤、エステル系有機溶剤、グリコール系有機溶剤などが挙げられる。有機溶剤は単独あるいは2種以上を組み合わせて使用することができる。溶解効率の良い有機溶剤としては、アセトン、メチルエチルケトン(2−ブタノン)(以後MEKと記す)、メチルイソプチルケトン(4ーメチルー2−ペンタノン)(以後MlBKと記す)、ジオキサン、テトラヒドロフラン、シクロへキサノン単独や、アセトンZエチレングリコールモノブチルエーテル混合溶液、MEKZエチレングリコールモノブチルエーテル混合溶液、ΜΙΒΚΖエチレングリコールモノブチルエーテル混合溶液、ジオキサンΖエチレングリコールモノブチルエーテル混合溶液、テトラヒドロフランΖエチレングリコールモノブチルエーテル混合溶液、シクロへキサノンΖエチレングリコールモノブチルエーテル混合溶液、アセトンΖイソプロパノール混合溶液、ΜΕΚΖイソプロパノール混合溶液、MIBKZイソプロパノール混合溶液、ジオキサンZイソプロパノール混合溶液、テトラヒドロフランZイソプロパノール混合溶液、シクロへキサノンZイソプロパノール混合溶液などが好適に使用できる。
生分解性樹脂は、微生物の働きによって最終的に水と二酸化炭素にまで分解される樹脂をいう。生分解性樹脂としては、例えば、ポリヒドロキシアルカン酸、ポリ乳酸、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネート/アジペート、ポリエチレンサクシネート、ポリリンゴ酸、ポリグリコール酸、ポリジオキサノン、ポリ(2−オキセタノン)等の脂肪族ポリエステル樹脂;ポリブチレンサクシネート/テレフタレート、ポリブチレンアジペート/テレフタレート、ポリテトラメチレンアジペート/テレフタレート等の脂肪族芳香族コポリエステル樹脂;デンプン、セルロース、キチン、キトサン、グルテン、ゼラチン、ゼイン、大豆タンパク、コラーゲン、ケラチン等の天然高分子;上述した脂肪族ポリエステル樹脂あるいは脂肪族芳香族コポリエステル樹脂との混合物;等の生分解性を有するポリエステル樹脂等が挙げられる。生分解性樹脂としては、上記樹脂が複数種類含有されていてもよい。また、生分解性を損なわない範囲で、上述した生分解性樹脂を構成するモノマー成分と生分解性樹脂以外の樹脂を構成するモノマー成分との共重合体を用いてもよく、生分解性樹脂と生分解性樹脂以外の樹脂の混合物を用いてもよい。
加水分解抑制剤は、生分解性樹脂の加水分解によって生じるカルボン酸と反応し得る化合物である。加水分解抑制剤は、生分解性樹脂の加水分解によって生じる末端のカルボン酸と反応するため、生分解性樹脂の末端封止剤として機能し得る。生分解性樹脂が加水分解されることにより、生分解性樹脂の分子量は低下するが、成形用組成物が加水分解抑制剤を含有することにより、生分解性樹脂の分子量の低下を抑制することができる。これは、加水分解抑制剤が生分解性樹脂の加水分解によって生じる末端のカルボン酸と反応し、末端を封止することで、さらなる加水分解の連鎖を抑止することに加えて、加水分解抑制剤が生分解性樹脂同士を架橋することにより、その分子量の増大に寄与するためであると考えられる。これにより、成形体の成形性や強度を高めることができる。
滑剤は成形用組成物中の各成分同士の摩擦を低減する改質剤である。本発明において用いる滑剤は、炭素数が12以上の脂肪族化合物であり、脂肪族化合物は、カルボキシ基、水酸基、アミド基及びエステル結合からなる群から選択される少なくとも1種を有している。本明細書において、脂肪族化合物とは、炭素原子が鎖状につながった化合物をいう。本発明の成形用組成物においては、このような所定構造を有する滑剤を用いているため、成形体の成形性を高めることができる。
本発明の成形用組成物は、パルプ繊維、生分解性樹脂、加水分解抑制剤及び滑剤に加えて、他の任意成分を含んでいてもよい。任意成分としては、可塑剤;充填剤(無機充填剤、有機充填剤);難燃剤;酸化防止剤;紫外線吸収剤;帯電防止剤;防曇剤;光安定剤;顔料;防カビ剤;抗菌剤;発泡剤;界面活性剤;でんぷん類、アルギン酸等の多糖類;ゼラチン、ニカワ、カゼイン等の天然たんぱく質;タンニン、ゼオライト、セラミックス、金属粉末等の無機化合物;香料;流動調整剤;レベリング剤;導電剤;紫外線分散剤;消臭剤等を挙げることができる。また、任意成分として、生分解性樹脂以外の高分子材料や他の熱可塑性樹脂を添加してもよい。
本発明の成形用組成物は、パルプ繊維、生分解性樹脂、加水分解抑制剤及び滑剤を溶融混練して得られるものである。溶融混練装置としては、単軸押出機、二軸押出機、多軸押出機、それらを組み合わせた二軸・単軸複合型押出機等の押出機など公知のものを用いることができる。より具体的には、KTK型二軸押出機(神戸製鋼所社製)、TEM型二軸押出機(東芝機械社製)、PCM型二軸押出機(池貝鉄工社製)、TEX型二軸押出機(日本製鋼所社製)等が挙げられる。
本発明の成形用組成物を用いた成形体の製造方法としては、射出成形機による成形方法や溶融押出ダイによるシート状成形物の製造方法が挙げられる。射出成形型又は溶融押出ダイに注入する成形用組成物の温度は、得られる成形物の退色や臭気発生の抑制と強度を両立する観点から、120〜200℃であることが好ましく、120〜180℃であることがより好ましい。
本発明は、上述した成形用組成物を成形加工してなる成形体に関するものでもある。なお、本発明において、成形体には、最終成形物の他に、成形用組成物を成形体加工してなる成形シートであって、さらに成形加工に供される成形シートも含まれている。このような成形シートをさらに成形加工することにより、湾曲部や凹凸部を有する複雑な形状の最終成形物を成形することが容易となる。このような成形シートは前駆成形体と呼ぶこともできる。
本発明の成形体の用途としては、例えば、電子機器や家電製品などの筐体、補強材、土木、建材用部品、内装部品、自動車、二輪車用部品、航空機用部品、鉄道車両用部品、日用雑貨品、包装材などの部材等が挙げられるが、中でも、ディスポーザブルな用途として好適である。本発明の成形体は自然環境中に流出しないことが望ましいが、仮に流出しても、自然環境中で分解されるため環境への負荷を減らすことができる。
前加水分解−クラフト蒸解法にて得られた、広葉樹由来の溶解パルプ(セルロース純度95%)30質量部とポリブチレンサクシネート樹脂(三菱ケミカル株式会社、バイオPBS FZ71PM)70質量部、カルボジイミド化合物(日清紡ケミカル株式会社、カルボジライトHMV−15CA)1質量部、ステアリン酸カルシウム(日油株式会社、カルシウムステアレート)1質量部を二軸混練機に投入し、温度を160℃、回転速度を30rpmとして溶融混練した。
溶融混練して得られた成形用組成物(樹脂組成物)は、ストランド形状に押出した後に断裁してペレットとした。射出成形機を用いてJIS K 7139に記載されたプラスチックの物性評価の標準形状(多目的試験片(A1)形状)に成形した。射出成形時は、シリンダー温度を一律165℃とし、金型温度は30℃に設定した。
原料として、ポリブチレンサクシネート樹脂の代わりにポリ乳酸樹脂(Nature works社、ingeo 3251D)を用いて、混練温度を180℃に設定し、射出成形時のシリンダー温度を180℃に設定した以外は実施例1と同様にして、成形用組成物及び成形体を作製した。
原料として、カルボジイミド化合物の代わりにグリシジルメタクリレート(三菱ケミカル株式会社、メタブレンP−1901)を用いた以外は実施例1と同様にして、成形用組成物及び成形体を作製した。
原料として、ステアリン酸カルシウムの代わりにオレイン酸アミド(日油株式会社、アルフロー E−10)を用いた以外は実施例1と同様にして、成形用組成物及び成形体を作製した。
原料として、ステアリン酸カルシウムの代わりにステアリルアルコール(日油株式会社、NAA−45)を用いた以外は実施例1と同様にして、成形用組成物及び成形体を作製した。
原料として、ステアリン酸カルシウムの代わりにステアリルステアレート(日油株式会社、ユニスター M−9676)を用いた以外は実施例1と同様にして、成形用組成物及び成形体を作製した。
原料として、ステアリン酸カルシウムの代わりにステアリン酸(日油株式会社、NAA−180)を用いた以外は実施例1と同様にして、成形用組成物及び成形体を作製した。
広葉樹由来の溶解パルプの配合量を40質量部、ポリブチレンサクシネート樹脂の配合量を60質量部に変更した以外は実施例1と同様にして、成形用組成物及び成形体を作製した。
原料として、ステアリン酸カルシウムの代わりにパラフィンワックス(日本精鑞株式会社、LUVAX−1266)を用いた以外は実施例1と同様にして、成形用組成物及び成形体を作製した。
原料として、ステアリン酸カルシウムを添加しなかった以外は実施例1と同様にして、成形用組成物及び成形体を作製した。
原料として、カルボジ変性イソシアネートを添加しなかった以外は実施例1と同様にして、成形用組成物及び成形体を作製した。
原料として、ステアリン酸カルシウムの代わりに無水マレイン酸(日本触媒株式会社)を用いた以外は実施例1と同様にして、成形用組成物及び成形体を作製した。
原料として、ステアリン酸カルシウム及びカルボジ変性イソシアネートを添加しなかった以外は実施例1と同様にして、成形用組成物及び成形体を作製した。
射出成形機を用いて、ポリブチレンサクシネート樹脂(三菱ケミカル株式会社、バイオPBS FZ71PM)をJIS K 7139に記載された多目的試験片(A1)形状に成形した。射出成形時は、シリンダー温度は一律165℃とし、金型温度は30℃に設定した。
ポリブチレンサクシネート樹脂をポリ乳酸樹脂(Nature works社、ingeo 3251D)に変更し、シリンダー温度を180℃、金型温度を30℃に設定した以外は参考例1と同様にして、成形体を作製した。
<樹脂の融点>
樹脂の融点は、DSC装置(セイコー インスツルメンツ社製、DSC6200)を用いて、JIS K 7121に基づく示差走査熱量測定の昇温法による結晶融解吸熱ピーク温度から算出した。樹脂の融点の測定は、昇温速度10℃/分で20℃から250℃まで昇温して行った。
成形用組成物のメルトフローレート(MFR)の測定は、190℃、10kg荷重下においてJIS K 7210に準じて行った。参考例1及び参考例2の樹脂単体のMFRの測定は、190℃、2.16kg荷重下において行った。
実施例及び比較例で得られた成形用組成物を、ヒートプレス機とSUS枠を用いて200mm×200mm、厚み1mmの板状に成形した。成形した板は、オーブントースターでマトリックス樹脂の融点+20〜40℃に加温した後、80mm×80mm、高さ30mmの容器形状の金型を用いてプレス成形した。成形した容器を目視で観察して、下記基準にて成形性を評価した。
◎:成形欠陥はまったく見られず、薄肉部分の崩れが全くない。
○:微小な成形欠陥がごく一部で見られるか、もしくは薄肉部分に強い力をかけると崩れる。
△:微小な成形欠陥が複数の部位で見られるか、もしくは薄肉部分が軽微な力で崩れる。
×:成形欠陥が広範囲にわたって見られ、かつ薄肉部分が軽微な力で崩れる。
実施例及び比較例で得られた成形体の曲げ弾性率、曲げ応力、曲げひずみを、JIS K 7171に準じて測定した。
実施例及び比較例で得られた成形体の引張強度を、JIS K 7161に準じて測定した。
Claims (8)
- パルプ繊維、生分解性樹脂、加水分解抑制剤及び滑剤が混練されてなる成形用組成物であって、
前記パルプ繊維の含有量をPとし、前記生分解性樹脂の含有量をQとした場合、P:Q=10:90〜60:40であり、
前記滑剤は、炭素数が12以上の脂肪族化合物であり、前記脂肪族化合物は、カルボキシ基、水酸基、アミド基及びエステル結合からなる群から選択される少なくとも1種を有する、成形用組成物。 - 前記加水分解抑制剤の含有量は、前記成形用組成物の全質量に対して、0.1〜5.0質量%である、請求項1に記載の成形用組成物。
- 前記滑剤の含有量は、前記成形用組成物の全質量に対して、0.1〜5.0質量%である、請求項1又は2に記載の成形用組成物。
- 前記加水分解抑制剤は、カルボジイミド化合物、イソシアネート化合物、オキサゾリン化合物及びエポキシ化合物からなる群から選択される少なくとも1種である、請求項1〜3のいずれか1項に記載の成形用組成物。
- 前記生分解性樹脂は、融点が160℃以下の樹脂である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の成形用組成物。
- 前記生分解性樹脂は、ポリブチレンサクシネートを主成分として含む、請求項1〜5のいずれか1項に記載の成形用組成物。
- JIS K 7210 に準じて、190℃、10kg荷重条件下で測定される前記成形用組成物のメルトフローレートが4.0〜20.0g/10minである、請求項1〜6のいずれか1項に記載の成形用組成物。
- 請求項1〜7のいずれか1項に記載の成形用組成物を成形加工してなる、成形体。
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