JP2021000806A - Textile product and production method thereof as well as adhesive agent set - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、繊維製品及びその製造方法、並びに接着剤セットに関する。 The present invention relates to textile products, methods for producing the same, and adhesive sets.
織物等の繊維基材同士を接着するために、湿気硬化型ホットメルト接着剤が用いられることがある（例えば、特許文献１）。 A moisture-curable hot-melt adhesive may be used to bond fibrous substrates such as woven fabrics (for example, Patent Document 1).
このような用途に用いられる湿気硬化型ホットメルト接着剤には、当該接着剤の硬化物を介して繊維基材同士が接着された繊維製品において、接着性に優れ、かつ伸縮性に優れることが必要となる。しかしながら、接着性の特性と伸縮性の特性とは互いにトレードオフの関係にあり、湿気硬化型ホットメルト接着剤自体の改良では、これらの特性を高いレベルで両立させることが困難となる傾向にある。 Moisture-curable hot-melt adhesives used in such applications are excellent in adhesiveness and elasticity in textile products in which fiber substrates are bonded to each other through a cured product of the adhesive. You will need it. However, the adhesive property and the stretchable property are in a trade-off relationship with each other, and it tends to be difficult to achieve both of these properties at a high level by improving the moisture-curable hot melt adhesive itself. ..
本発明は、接着性及び伸縮性に優れる繊維製品を製造することが可能な繊維製品の製造方法を提供することを主な目的とする。 A main object of the present invention is to provide a method for producing a textile product capable of producing a textile product having excellent adhesiveness and elasticity.
本発明者らが上記課題を解決すべく鋭意検討したところ、接着剤層として相対的に伸縮性に優れる接着剤層を、相対的に接着性に優れる２つの接着剤層で挟み込むような３層構造にすることによって、接着性及び伸縮性に優れる繊維製品を製造することが可能であることを見出し、本発明を完成するに至った。 As a result of diligent studies to solve the above problems, the present inventors have conducted three layers in which an adhesive layer having relatively excellent elasticity as an adhesive layer is sandwiched between two adhesive layers having relatively excellent adhesiveness. It has been found that it is possible to produce a textile product having excellent adhesiveness and elasticity by forming the structure, and the present invention has been completed.
本発明の一側面は、第１の繊維基材上に、ウレタンプレポリマーを含む湿気硬化型ホットメルト接着剤を配置し、湿気硬化型ホットメルト接着剤からなる第１の接着剤層を形成する第１の工程と、第１の接着剤層上に、ウレタンプレポリマーを含む湿気硬化型ホットメルト接着剤を配置し、湿気硬化型ホットメルト接着剤からなる第２の接着剤層を形成する第２の工程と、第２の接着剤層上に、ウレタンプレポリマーを含む湿気硬化型ホットメルト接着剤を配置し、湿気硬化型ホットメルト接着剤からなる第３の接着剤層を形成する第３の工程と、第３の接着剤層上に第２の繊維基材を配置し、第１の接着剤層、第２の接着剤層、及び第３の接着剤層からなる接着剤層を介して、第１の繊維基材と第２の繊維基材とを接着する第４の工程とを備え、第２の工程で用いられるウレタンプレポリマーが、エラストマーポリオールに由来するエラストマー構成単位を含み、第１の工程で用いられるウレタンプレポリマーが、下記条件（ａ）又は下記条件（ｂ）のいずれかを満たし、第３の工程で用いられるウレタンプレポリマーが、下記条件（ｃ）又は下記条件（ｄ）のいずれかを満たす、繊維製品の製造方法を提供する。 One aspect of the present invention is to dispose a moisture-curable hot melt adhesive containing a urethane prepolymer on a first fiber substrate to form a first adhesive layer made of a moisture curable hot melt adhesive. In the first step, a moisture-curable hot melt adhesive containing a urethane prepolymer is placed on the first adhesive layer to form a second adhesive layer made of the moisture-curable hot melt adhesive. In the second step, a moisture-curable hot melt adhesive containing a urethane prepolymer is placed on the second adhesive layer to form a third adhesive layer composed of the moisture-curable hot melt adhesive. And the second fiber base material are arranged on the third adhesive layer, and the second fiber base material is placed through the adhesive layer composed of the first adhesive layer, the second adhesive layer, and the third adhesive layer. The urethane prepolymer used in the second step comprises a fourth step of adhering the first fiber substrate and the second fiber substrate, and the urethane prepolymer used in the second step contains an elastomer structural unit derived from an elastomer polyol. The urethane prepolymer used in the first step satisfies either the following condition (a) or the following condition (b), and the urethane prepolymer used in the third step satisfies the following condition (c) or the following condition ( Provided is a method for producing a textile product that satisfies any of d).
条件（ａ）：エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｂ）：エラストマー構成単位を含み、第１の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量が、第２の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量よりも少ない。
Condition (a): Does not include the elastomer constituent unit.
Condition (b): The content of the elastomeric structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer used in the first step, which contains the elastomer structural unit, is used in the second step. It is less than the content of the elastomer structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer.
条件（ｃ）：エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｄ）：エラストマー構成単位を含み、第３の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量が、第２の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量よりも少ない。
Condition (c): Does not include the elastomer constituent unit.
Condition (d): The content of the elastomeric structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer used in the third step, which contains the elastomer structural unit, is used in the second step. It is less than the content of the elastomer structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer.
このような繊維製品の製造方法によれば、第２の接着剤層よりも接着性に優れる第１の接着剤層、第１の接着剤層及び第３の接着剤層よりも伸縮性に優れる第２の接着剤層、及び第２の接着剤層よりも接着性に優れる第３の接着剤層からなる接着剤層を用いることから、接着性及び伸縮性に優れる繊維製品を製造することが可能となり得る。 According to such a method for producing a textile product, the elasticity is superior to that of the first adhesive layer, the first adhesive layer and the third adhesive layer, which are superior in adhesiveness to the second adhesive layer. Since an adhesive layer composed of a second adhesive layer and a third adhesive layer having better adhesiveness than the second adhesive layer is used, it is possible to produce a textile product having excellent adhesiveness and elasticity. It can be possible.
第１の工程で用いられるウレタンプレポリマーは、条件（ａ）を満たすものであってよい。 The urethane prepolymer used in the first step may satisfy the condition (a).
第３の工程で用いられるウレタンプレポリマーは、条件（ｃ）を満たすものであってよい。 The urethane prepolymer used in the third step may satisfy the condition (c).
エラストマーは、ポリブタジエンポリオール又は水素化ポリブタジエンポリオールであってよい。 The elastomer may be a polybutadiene polyol or a hydrogenated polybutadiene polyol.
本発明の他の一側面は、第１のウレタンプレポリマーを含む第１の湿気硬化型ホットメルト接着剤と、第２のウレタンプレポリマーを含む第２の湿気硬化型ホットメルト接着剤とから構成される接着剤セットを提供する。この接着剤セットは、第１のウレタンプレポリマーが、エラストマーポリオールに由来するエラストマー構成単位を含み、第２のウレタンプレポリマーが、下記条件（ｅ）又は下記条件（ｆ）のいずれかを満たす。 Another aspect of the present invention comprises a first moisture-curable hot-melt adhesive containing a first urethane prepolymer and a second moisture-curable hot-melt adhesive containing a second urethane prepolymer. Provide an adhesive set to be used. In this adhesive set, the first urethane prepolymer contains an elastomer structural unit derived from an elastomer polyol, and the second urethane prepolymer satisfies either the following condition (e) or the following condition (f).
条件（ｅ）：エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｆ）：エラストマー構成単位を含み、第２のウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量が、第１のウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量よりも少ない。
Condition (e): Does not include the elastomer constituent unit.
Condition (f): The content of the elastomer constituent unit based on the total amount of the constituent units derived from the polyol in the second urethane prepolymer, including the elastomer constituent unit, is the polyol in the first urethane prepolymer. It is less than the content of the elastomeric structural unit based on the total amount of the derived structural unit.
第２のウレタンプレポリマーは、条件（ｅ）を満たすものであってよい。 The second urethane prepolymer may satisfy the condition (e).
エラストマーは、ポリブタジエンポリオール又は水素化ポリブタジエンポリオールであってよい。 The elastomer may be a polybutadiene polyol or a hydrogenated polybutadiene polyol.
本発明の他の一側面は、第１の繊維基材と、ウレタンプレポリマーを含む湿気硬化型ホットメルト接着剤の硬化物からなる第１の接着剤硬化物層と、ウレタンプレポリマーを含む湿気硬化型ホットメルト接着剤の硬化物からなる第２の接着剤硬化物層と、ウレタンプレポリマーを含む湿気硬化型ホットメルト接着剤の硬化物からなる第３の接着剤硬化物層と、第２の繊維基材とをこの順に備える繊維製品を提供する。第２の接着剤硬化物層におけるウレタンプレポリマーが、エラストマーポリオールに由来するエラストマー構成単位を含み、第１の接着剤硬化物層におけるウレタンプレポリマーが、下記条件（ａ）又は下記条件（ｂ）のいずれかを満たし、第３の接着剤硬化物層におけるウレタンプレポリマーが、下記条件（ｃ）又は下記条件（ｄ）のいずれかを満たす。 Another aspect of the present invention is a first adhesive cured product layer composed of a first fiber substrate, a cured product of a moisture-curable hot melt adhesive containing a urethane prepolymer, and moisture containing a urethane prepolymer. A second adhesive cured product layer composed of a cured product of a curable hot melt adhesive, a third adhesive cured product layer composed of a cured product of a moisture curable hot melt adhesive containing a urethane prepolymer, and a second. To provide a textile product comprising the above-mentioned fiber base material in this order. The urethane prepolymer in the second adhesive cured product layer contains an elastomer constituent unit derived from an elastomer polyol, and the urethane prepolymer in the first adhesive cured product layer contains the following condition (a) or the following condition (b). The urethane prepolymer in the third adhesive cured product layer satisfies either of the following conditions (c) or the following condition (d).
条件（ａ）：エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｂ）：エラストマー構成単位を含み、第１の接着剤硬化物層におけるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量が、第２の接着剤硬化物層におけるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量よりも少ない。
Condition (a): Does not include the elastomer constituent unit.
Condition (b): The content of the elastomer structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer in the first adhesive cured product layer including the elastomer structural unit is the content of the second adhesion. It is less than the content of the elastomer structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer in the agent cured product layer.
条件（ｃ）：エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｄ）：エラストマー構成単位を含み、第３の接着剤硬化物層におけるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量が、第２の接着剤硬化物層におけるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量よりも少ない。
Condition (c): Does not include the elastomer constituent unit.
Condition (d): The content of the elastomer structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer in the third adhesive cured product layer including the elastomer structural unit is the content of the second adhesion. It is less than the content of the elastomer structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer in the agent cured product layer.
本発明によれば、接着性及び伸縮性に優れる繊維製品を製造することが可能な繊維製品の製造方法が提供される。また、本発明によれば、このような繊維製品の製造方法によって得られる繊維製品が提供される。さらに、本発明によれば、このような繊維製品の製造方法に好適に用いられる接着剤セットが提供される。 According to the present invention, there is provided a method for producing a textile product capable of producing a textile product having excellent adhesiveness and elasticity. Further, according to the present invention, a textile product obtained by such a method for producing a textile product is provided. Furthermore, according to the present invention, there is provided an adhesive set that is suitably used in such a method for producing a textile product.
以下、図面を適宜参照しながら、本発明の実施形態について説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings as appropriate. However, the present invention is not limited to the following embodiments.
［繊維製品の製造方法］
図１は、繊維製品の製造方法の一実施形態を示す模式図である。図２は、図１（ｂ）における３層構造の接着剤層を示す模式断面図である。図１に示される繊維製品の製造方法は、第１の繊維基材１を支持体１０に沿って配置する工程（図１（ａ）参照）と、第１の繊維基材１上に、ウレタンプレポリマーを含む湿気硬化型ホットメルト接着剤（以下、「ホットメルト接着剤」という場合がある。）を配置し、ホットメルト接着剤からなる第１の接着剤層４ａを形成する工程（第１の工程）と、第１の接着剤層４ａ上に、ウレタンプレポリマーを含むホットメルト接着剤を配置し、ホットメルト接着剤からなる第２の接着剤層４ｂを形成する工程（第２の工程）と、第２の接着剤層４ｂ上に、ウレタンプレポリマーを含むホットメルト接着剤を配置し、ホットメルト接着剤からなる第３の接着剤層４ｃを形成する工程（第３の工程、図１（ｂ）及び図２参照）と、第３の接着剤層４ｃ上に第２の繊維基材２を配置し、第１の接着剤層４ａ、第２の接着剤層４ｂ、及び第３の接着剤層４ｃからなる接着剤層４を介して、第１の繊維基材１と第２の繊維基材２とを接着する工程（第４の工程）とを備える。
[Manufacturing method of textile products]
FIG. 1 is a schematic view showing an embodiment of a method for manufacturing a textile product. FIG. 2 is a schematic cross-sectional view showing an adhesive layer having a three-layer structure in FIG. 1 (b). The method for producing a textile product shown in FIG. 1 includes a step of arranging the first
第１の工程は、第１の繊維基材１上に、ウレタンプレポリマーを含むホットメルト接着剤からなる第１の接着剤層４ａを形成する工程である。第２の工程は、第１の接着剤層４ａ上に、ウレタンプレポリマーを含むホットメルト接着剤からなる第２の接着剤層４ｂを形成する工程である。第３の工程は、第２の接着剤層４ｂ上に、ウレタンプレポリマーを含むホットメルト接着剤からなる第３の接着剤層４ｃを形成する工程である。
The first step is a step of forming a first
第１の繊維基材１は、繊維を含む基材であれば特に制限されず、例えば、織物（布地等）、編物、又は不織布であってよい。不織布は、紙であってもよい。第１の繊維基材１及び後述の第２の繊維基材２は、互いに同一であっても異なっていてもよい。
The first
第１の接着剤層４ａは、第２の接着剤層４ｂよりも接着性に優れる層である。このような層は、例えば、第１の接着剤層４ａを形成するためのホットメルト接着剤の含有成分（特に、第１の工程で用いられるウレタンプレポリマーの構成単位）を調整することによって製造することができる。第１の接着剤層４ａは、例えば、ホットメルト接着剤を第１の繊維基材１の表面内の所定の接着領域に配置することによって形成される。第１の接着剤層４ａは、例えば、第１の繊維基材１の表面内の所定の接着領域に塗布することによって形成されるものであってもよい。ホットメルト接着剤は、例えば、６０〜１３０℃での加熱によって溶融した状態で、第１の繊維基材１に塗布される。塗布方法は、特に制限されないが、例えば、ダイコーター、ロールコーター、スプレー等の塗布装置を用いる方法が挙げられる。狭小な接着領域にホットメルト接着剤が塗布される場合、ディスペンサーが適している。あるいは、フィルム状のホットメルト接着剤を第１の繊維基材１に積層することにより、第１の接着剤層４ａを形成してもよい。第１の接着剤層４ａを形成するためのホットメルト接着剤（第１の工程で用いられるウレタンプレポリマー）については後述する。
The first
第２の接着剤層４ｂは、第１の接着剤層４ａ及び第３の接着剤層４ｃよりも伸縮性に優れる層である。このような層は、例えば、第２の接着剤層４ｂを形成するためのホットメルト接着剤の含有成分（特に、第２の工程で用いられるウレタンプレポリマーの構成単位）を調整することによって製造することができる。第２の接着剤層４ｂは、例えば、ホットメルト接着剤を第１の接着剤層４ａの表面内の所定の接着領域又は全領域に配置することによって形成される。第２の接着剤層４ｂは、例えば、第１の接着剤層４ａの表面内の所定の接着領域又は全領域に塗布することによって形成されるものであってもよい。ホットメルト接着剤の配置方法は、第１の接着剤層４ａに記載の配置方法と同様であってよい。あるいは、フィルム状のホットメルト接着剤を第１の接着剤層４ａに積層することにより、第２の接着剤層４ｂを形成してもよい。第２の接着剤層４ｂを形成するためのホットメルト接着剤（第２の工程で用いられるウレタンプレポリマー）については後述する。
The second
第３の接着剤層４ｃは、第２の接着剤層４ｂよりも接着性に優れる層である。なお、第３の接着剤層４ｃは、第１の接着剤層４ａと同一であっても異なっていてもよい。このような層は、例えば、第３の接着剤層４ｃを形成するためのホットメルト接着剤の含有成分（特に、第３の工程で用いられるウレタンプレポリマーの構成単位）を調整することによって製造することができる。第３の接着剤層４ｃは、例えば、ホットメルト接着剤を第２の接着剤層４ｂの表面内の所定の接着領域又は全面に配置することによって形成される。第３の接着剤層４ｃは、例えば、第２の接着剤層４ｂの表面内の所定の接着領域に塗布することによって形成されるものであってもよい。ホットメルト接着剤の配置方法は、第１の接着剤層４ａに記載の配置方法と同様であってよい。あるいは、フィルム状のホットメルト接着剤を第２の接着剤層４ｂに積層することにより、第３の接着剤層４ｃを形成してもよい。第３の接着剤層４ｃを形成するためのホットメルト接着剤（第３の工程で用いられるウレタンプレポリマー）については後述する。
The third
接着剤層４は、第１の接着剤層４ａ、第２の接着剤層４ｂ、及び第３の接着剤層４ｃからなる。接着剤層４の最小幅は、例えば０．１〜２０ｍｍであってもよい。接着剤層４の厚さ（第１の繊維基材１にしみ込んでいない部分の厚さ）は、０．０１〜３ｍｍであってもよい。
The adhesive layer 4 is composed of a first
第２の接着剤層４ｂを形成するホットメルト接着剤は、ポリオールに由来する構成単位を含み、末端基としてイソシアネート基を有するウレタンプレポリマーを含む。第２の工程で用いられるウレタンプレポリマーは、伸縮性を向上させる観点から、エラストマーポリオール（１を超えるヒドロキシ基を有するエラストマー）に由来するエラストマー構成単位を含む。
The hot melt adhesive forming the second
第２の工程で用いられるウレタンプレポリマーは、エラストマーポリオールを含むポリオールとポリイソシアネートとの反応生成物（又は重縮合物）である。 The urethane prepolymer used in the second step is a reaction product (or polycondensate product) of a polyol containing an elastomer polyol and a polyisocyanate.
エラストマーポリオールとしては、例えば、ポリブタジエン系エラストマー、オレフィン系エラストマー（ＴＰＯ）、スチレン系エラストマー、エステル系エラストマー、アミド系エラストマー、塩化ビニル系エラストマー等のエラストマーであって、１を超えるヒドロキシ基を有しているものなどが挙げられる。これらの中でも、エラストマーポリオールは、ポリブタジエン系エラストマーであって、１を超えるヒドロキシ基を有するものであってよく、より具体的には、ポリブタジエンポリオール又は水素化ポリブタジエンポリオールであってもよい。 Examples of the elastomer polyol include elastomers such as polybutadiene-based elastomers, olefin-based elastomers (TPOs), styrene-based elastomers, ester-based elastomers, amide-based elastomers, and vinyl chloride-based elastomers, which have more than one hydroxy group. Examples include those that are present. Among these, the elastomer polyol may be a polybutadiene-based elastomer having a hydroxy group of more than 1, and more specifically, a polybutadiene polyol or a hydrogenated polybutadiene polyol.
ポリブタジエンポリオールは、ブタジエンに由来する重合鎖と、その重合鎖の両末端等にヒドロキシ基とを有する化合物であり、水素化ポリブタジエンポリオールは、ポリブタジエンポリオールの水素添加物である。ポリブタジエンポリオール及び水素化ポリブタジエンポリオールは、分子内に平均１．８〜２．５程度のヒドロキシ基を有するものであってよい。ポリブタジエン及びその水素添加物に由来する重合鎖は、エラストマーとして作用し得るものであり、このような重合鎖を有することによって、ウレタンプレポリマーに伸縮性を付与し易くなる傾向にある。柔軟性により優れることから、ウレタンプレポリマーは、水素化ポリブタジエンポリオールに由来する構造単位を含んでいてもよい。 The polybutadiene polyol is a compound having a polymer chain derived from butadiene and hydroxy groups at both ends of the polymerized chain, and the hydrogenated polybutadiene polyol is a hydrogenated additive of the polybutadiene polyol. The polybutadiene polyol and the hydrogenated polybutadiene polyol may have an average hydroxy group of about 1.8 to 2.5 in the molecule. The polymerized chain derived from polybutadiene and its hydrogenated product can act as an elastomer, and having such a polymerized chain tends to easily impart elasticity to the urethane prepolymer. Urethane prepolymers may contain structural units derived from hydrogenated polybutadiene polyols because of their greater flexibility.
ポリブタジエンポリオール及び水素化ポリブタジエンポリオールは、市販品をそのまま用いることができる。水素化ポリブタジエンポリオールの市販品としては、例えば、ＧＩ−１０００、ＧＩ−２０００、ＧＩ−３０００（日本曹達株式会社製の商品名）等が挙げられる。ポリブタジエンポリオールの市販品としては、例えば、Ｇ−１０００、Ｇ−２０００、Ｇ−３０００（日本曹達株式会社製の商品名）、Ｐｏｌｙ ｂｄ Ｒ−１５ＨＴ、Ｐｏｌｙ ｂｄ Ｒ−４５ＨＴ（出光興産株式会社製の商品名）、Ｋｒａｓｏｌ ＬＢＨ−Ｐ３０００（クレイバレー社製の商品名）等が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。 As the polybutadiene polyol and the hydrogenated polybutadiene polyol, commercially available products can be used as they are. Examples of commercially available products of the hydrogenated polybutadiene polyol include GI-1000, GI-2000, and GI-3000 (trade name manufactured by Nippon Soda Co., Ltd.). Commercially available products of polybutadiene polyols include, for example, G-1000, G-2000, G-3000 (trade name manufactured by Nippon Soda Co., Ltd.), Poly bd R-15HT, and Poly bd R-45HT (manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.). Product name), Krasol LBH-P3000 (product name manufactured by Clay Valley Co., Ltd.) and the like. These may be used alone or in combination of two or more.
ポリブタジエンポリオール及び水素化ポリブタジエンポリオールの数平均分子量（Ｍｎ）は、粘度及び接着力のバランスの観点から、５００〜１０００００、７００〜５００００、又は９００〜１００００であってよい。本明細書において、数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定され、標準ポリスチレン換算した値である。 The number average molecular weight (Mn) of the polybutadiene polyol and the hydrogenated polybutadiene polyol may be 500 to 100,000, 700 to 50,000, or 900 to 10,000 from the viewpoint of the balance between viscosity and adhesive strength. In the present specification, the number average molecular weight (Mn) is a value measured by gel permeation chromatography (GPC) and converted into standard polystyrene.
第２の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のエラストマー構成単位の含有量は、伸縮性を向上する観点から、ポリオールに由来する構成単位全量を基準として、１０質量％以上、４０質量％以上、５０質量％以上、６０質量％以上、７０質量％以上、８０質量％以上、又は９０質量％以上であってよく、１００質量％であってもよい。 The content of the elastomer structural unit in the urethane prepolymer used in the second step is 10% by mass or more, 40% by mass or more, and 50 based on the total amount of the structural unit derived from the polyol from the viewpoint of improving the elasticity. It may be mass% or more, 60 mass% or more, 70 mass% or more, 80 mass% or more, 90 mass% or more, or 100 mass% or more.
第２の工程で用いられるウレタンプレポリマーは、エラストマーポリオール以外のポリオールに由来する構成単位を含んでいてもよい。エラストマーポリオール以外のポリオールとしては、例えば、ポリエステルポリオール、ポリエーテルポリオール、ポリアクリレートポリオール、ポリカーボネートポリオール、ポリシロキサンポリオール、ポリイソプレンポリオール及びポリオレフィンポリオールが挙げられる。エラストマーポリオール以外のポリオールは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。 The urethane prepolymer used in the second step may contain structural units derived from polyols other than elastomeric polyols. Examples of polyols other than elastomer polyols include polyester polyols, polyether polyols, polyacrylate polyols, polycarbonate polyols, polysiloxane polyols, polyisoprene polyols and polyolefin polyols. As the polyol other than the elastomer polyol, one type may be used alone, or two or more types may be used in combination.
第２の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のエラストマーポリオール以外のポリオールに由来する構成単位の含有量は、ポリオールに由来する構成単位全量を基準として、０〜６０質量％、０〜５０質量％、０〜４０質量％、０〜３０質量％、０〜２０質量％、又は０〜１０質量％であってよい。 The content of the structural unit derived from the polyol other than the elastomer polyol in the urethane prepolymer used in the second step is 0 to 60% by mass, 0 to 50% by mass, based on the total amount of the structural unit derived from the polyol. It may be 0 to 40% by mass, 0 to 30% by mass, 0 to 20% by mass, or 0 to 10% by mass.
ポリイソシアネートは、１を超えるイソシアネート基を有する化合物であれば、特に制限なく用いることができる。ポリイソシアネートは、イソシアネート基を２つ有する化合物（ジイソシアネート）であってよい。ポリイソシアネートとしては、例えば、ジフェニルメタンジイソシアネート、ジメチルジフェニルメタンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、ｐ−フェニレンジイソシアネート等の芳香族イソシアネート；ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート等の脂環族イソシアネート；ヘキサメチレンジイソシアネート等の脂肪族イソシアネートなどが挙げられる。ポリイソシアネートは、反応性及び接着性の観点から、好ましくは芳香族ジイソシアネートを含み、より好ましくはジフェニルメタンジイソシアネートを含む。ポリイソシアネートは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。 The polyisocyanate can be used without particular limitation as long as it is a compound having an isocyanate group of more than 1. The polyisocyanate may be a compound having two isocyanate groups (diisocyanate). Examples of the polyisocyanate include aromatic isocyanates such as diphenylmethane diisocyanate, dimethyldiphenylmethane diisocyanate, tolylene diisocyanate, xylylene diisocyanate, and p-phenylenedi isocyanate; alicyclic isocyanates such as dicyclohexylmethane diisocyanate and isophorone diisocyanate; and hexamethylene diisocyanate. Examples thereof include aliphatic isocyanates. From the viewpoint of reactivity and adhesiveness, the polyisocyanate preferably contains an aromatic diisocyanate, and more preferably contains a diphenylmethane diisocyanate. One type of polyisocyanate may be used alone, or two or more types may be used in combination.
ウレタンプレポリマーは、エラストマーポリオールを含むポリオールとポリイソシアネートとを反応させることで合成することができる。このようなウレタンプレポリマーを合成する場合、ポリオールのヒドロキシ基（ＯＨ）に対するポリイソシアネートのイソシアネート基（ＮＣＯ）の当量比（ポリイソシアネートのイソシアネート基（ＮＣＯ）当量／（ポリオールのヒドロキシ基（ＯＨ）当量）、ＮＣＯ／ＯＨ）は、１．１以上であってよく、１．１〜２．１であってよい。ＮＣＯ／ＯＨが１．１以上であると、ウレタンプレポリマーが末端としてイソシアネート基を有するとともに、ウレタンプレポリマーの粘度の上昇を抑えることができ、作業性がより向上する傾向にある。ＮＣＯ／ＯＨが２．１以下であると、ホットメルト接着剤の湿気硬化反応の際に発泡が生じ難くなり、接着強度の低下を抑制し易くなる傾向にある。 Urethane prepolymers can be synthesized by reacting a polyol containing an elastomer polyol with a polyisocyanate. When synthesizing such a urethane prepolymer, the equivalent ratio of the isocyanate group (NCO) of the polyisocyanate to the hydroxy group (OH) of the polyol (isocyanate group (NCO) equivalent of the polyisocyanate / (hydroxy group (OH) equivalent of the polyol). ), NCO / OH) may be 1.1 or more, and may be 1.1 to 2.1. When the NCO / OH is 1.1 or more, the urethane prepolymer has an isocyanate group as a terminal, and the increase in the viscosity of the urethane prepolymer can be suppressed, so that the workability tends to be further improved. When the NCO / OH is 2.1 or less, foaming is less likely to occur during the moisture curing reaction of the hot melt adhesive, and a decrease in adhesive strength tends to be easily suppressed.
第２の工程で用いられるウレタンプレポリマーを合成する場合のエラストマーポリオールを含むポリオールとポリイソシアネートとを反応させる温度及び時間は、特に制限されないが、例えば、８５〜１２０℃、０．１分間〜４８時間であってよい。 The temperature and time for reacting the polyol containing the elastomer polyol and the polyisocyanate when synthesizing the urethane prepolymer used in the second step are not particularly limited, but are, for example, 85 to 120 ° C., 0.1 minutes to 48. It can be time.
第２の接着剤層４ｂを形成するホットメルト接着剤は、ウレタンプレポリマーの硬化を促進し、より高い接着強度を発現させる観点から、触媒をさらに含有していてもよい。触媒としては、例えば、ジブチル錫ジラウレート、ジブチルチオンオクテート、ジメチルシクロヘキシルアミン、ジメチルベンジルアミン、トリオクチルアミン、ジモルホリノジエチルエーテル等が挙げられる。触媒の含有量は、ホットメルト接着剤の全量を基準として、０．００１〜０．５質量％であってよい。
The hot melt adhesive forming the second
第２の接着剤層４ｂを形成するホットメルト接着剤は、形成される接着剤層により強固な接着性を付与する観点から、粘着付与樹脂をさらに含有していてもよい。粘着付与樹脂としては、例えば、ロジン樹脂、ロジンエステル樹脂、水添ロジンエステル樹脂、テルペン樹脂、テルペンフェノール樹脂、水添テルペン樹脂、石油樹脂、水添石油樹脂、クマロン樹脂、ケトン樹脂、スチレン樹脂、変性スチレン樹脂、キシレン樹脂、エポキシ樹脂等が挙げられる。粘着付与樹脂の含有量は、ホットメルト接着剤の全量を基準として、０．１〜５０質量％であってよい。
The hot melt adhesive forming the second
第２の接着剤層４ｂを形成するホットメルト接着剤は、必要に応じて、その他の成分をさらに含有していてもよい。その他の成分としては、例えば、酸化防止剤、顔料、紫外線吸収剤、界面活性剤、難燃剤、充填剤、光発色剤、熱発色防止剤、香料、イメージング剤、熱架橋剤等が挙げられる。その他の成分の含有量は、ホットメルト接着剤の全量を基準として、０．００１〜１０質量％であってよい。
The hot melt adhesive forming the second
第１の接着剤層４ａに塗布される間の第２の接着剤層４ｂを形成するホットメルト接着剤の粘度は、塗工性等の観点から、１２０℃において０．０１Ｐａ・ｓ以上、０．０５Ｐａ・ｓ以上、又は０．１Ｐａ・ｓ以上であってよく、３５Ｐａ・ｓ以下、３０Ｐａ・ｓ以下、又は２０Ｐａ・ｓ以下であってよい。
The viscosity of the hot melt adhesive forming the second
第２の接着剤層４ｂを形成するホットメルト接着剤は、フィルム状であってもよい。フィルム状のホットメルト接着剤は、例えば、ホットメルト接着剤をＰＥＴフィルム等の支持フィルム上に塗布することによって形成することができる。フィルム状のホットメルト接着剤の厚さは、１０μｍ以上、２０μｍ以上、又は３０μｍ以上であってよく、３００μｍ以下、２５０μｍ以下、又は２００μｍ以下であってよい。
The hot melt adhesive forming the second
第１の接着剤層４ａを形成するホットメルト接着剤は、ポリオールに由来する構成単位を含み、末端基としてイソシアネート基を有するウレタンプレポリマーを含有する。第１の工程で用いられるウレタンプレポリマーは、下記条件（ａ）又は下記条件（ｂ）のいずれかを満たすものであり、下記条件（ａ）を満たすものであってよい。
The hot melt adhesive forming the first
条件（ａ）：エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｂ）：エラストマー構成単位を含み、第１の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量が、第２の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量よりも少ない。
Condition (a): Does not include the elastomer constituent unit.
Condition (b): The content of the elastomeric structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer used in the first step, which contains the elastomer structural unit, is used in the second step. It is less than the content of the elastomer structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer.
すなわち、第１の工程で用いられるウレタンプレポリマーは、エラストマー構成単位を含まないものであるか、エラストマー構成単位を含む場合であっても、エラストマー構成単位の含有量が、第２の工程で用いられるウレタンプレポリマーよりも少ないものである。エラストマー構成単位をこのように調整することによって、得られる第１の接着剤層４ａは、第２の接着剤層４ｂよりも接着性に優れ、かつ伸縮性が抑制された層となり得る。
That is, the urethane prepolymer used in the first step does not contain an elastomer constituent unit, or even if it contains an elastomer constituent unit, the content of the elastomer constituent unit is used in the second step. It is less than the urethane prepolymers that are produced. By adjusting the elastomer constituent unit in this way, the obtained first
第３の接着剤層４ｃを形成するホットメルト接着剤は、ポリオールに由来する構成単位を含み、末端基としてイソシアネート基を有するウレタンプレポリマーを含有する。第３の工程で用いられるウレタンプレポリマーは、下記条件（ｃ）又は下記条件（ｄ）のいずれかを満たすものであり、下記条件（ｃ）を満たすものであってよい。
The hot melt adhesive forming the third
条件（ｃ）：エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｄ）：エラストマー構成単位を含み、第３の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量が、第２の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量よりも少ない。
Condition (c): Does not include the elastomer constituent unit.
Condition (d): The content of the elastomeric structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer used in the third step, which contains the elastomer structural unit, is used in the second step. It is less than the content of the elastomer structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer.
すなわち、第３の工程で用いられるウレタンプレポリマーは、エラストマー構成単位を含まないものであるか、エラストマー構成単位を含む場合であっても、エラストマー構成単位の含有量が、第２の工程で用いられるウレタンプレポリマーよりも少ないものである。エラストマー構成単位をこのように調整することによって、得られる第３の接着剤層４ｃは、第２の接着剤層４ｂよりも接着性に優れ、かつ伸縮性が抑制された層となり得る。
That is, the urethane prepolymer used in the third step does not contain an elastomer constituent unit, or even if it contains an elastomer constituent unit, the content of the elastomer constituent unit is used in the second step. It is less than the urethane prepolymers that are produced. By adjusting the elastomer constituent unit in this way, the obtained third
第１の接着剤層４ａ及び第３の接着剤層４ｃは、互いに同一であっても異なっていてもよい。すなわち、第１の接着剤層４ａを形成するホットメルト接着剤（特に、第１の工程で用いられるウレタンプレポリマー）及び第３の接着剤層４ｃを形成するホットメルト接着剤（特に、第３の工程で用いられるウレタンプレポリマー）は、互いに同一のものを用いても異なるものを用いてもよい。
The first
第１の工程で用いられるウレタンプレポリマーは、ポリオールとポリイソシアネートとの反応生成物（又は重縮合物）であって、条件（ａ）又は条件（ｂ）を満たすものである。第３の工程で用いられるウレタンプレポリマーは、ポリオールとポリイソシアネートとの反応生成物（又は重縮合物）であって、条件（ｃ）又は条件（ｄ）を満たすものである。これらのウレタンプレポリマーは、接着性の観点から、ポリエステルポリオールに由来する構成単位を含んでいてもよい。 The urethane prepolymer used in the first step is a reaction product (or polycondensate product) of a polyol and a polyisocyanate, and satisfies the condition (a) or the condition (b). The urethane prepolymer used in the third step is a reaction product (or polycondensate product) of a polyol and a polyisocyanate, and satisfies the condition (c) or the condition (d). These urethane prepolymers may contain structural units derived from polyester polyols from the viewpoint of adhesiveness.
ポリエステルポリオールは、多価アルコールとポリカルボン酸との重縮合反応によって生成する化合物を用いることができる。ポリエステルポリオールは、例えば、２〜１５個の炭素原子及び２又は３個のヒドロキシ基を有する多価アルコールと、２〜１４個の炭素原子（カルボキシル基中の炭素原子を含む）を有し、２〜６個のカルボキシル基を有するポリカルボン酸との重縮合物であってもよい。ポリエステルポリオールは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。 As the polyester polyol, a compound produced by a polycondensation reaction between a polyhydric alcohol and a polycarboxylic acid can be used. The polyester polyol has, for example, a polyhydric alcohol having 2 to 15 carbon atoms and 2 or 3 hydroxy groups, and 2 to 14 carbon atoms (including carbon atoms in the carboxyl group), and has 2 It may be a polycondensate with a polycarboxylic acid having ~ 6 carboxyl groups. One type of polyester polyol may be used alone, or two or more types may be used in combination.
ポリエステルポリオールは、ジオールとジカルボン酸とから生成する直鎖ポリエステルジオールであってもよく、トリオールとジカルボン酸とから生成する分岐ポリエステルトリオールであってもよい。また、分岐ポリエステルトリオールは、ジオールとトリカルボン酸との反応によって得ることもできる。 The polyester polyol may be a linear polyester diol formed from a diol and a dicarboxylic acid, or a branched polyester triol formed from a triol and a dicarboxylic acid. The branched polyester triol can also be obtained by reacting a diol with a tricarboxylic acid.
多価アルコールとしては、例えば、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、ブタンジオールの各異性体、ペンタンジオールの各異性体、ヘキサンジオールの各異性体、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール、２−メチルプロパンジオール、２，４，４−トリメチル−１，６−ヘキサンジオール、２，２，４−トリメチル−１，６−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等の脂肪族又は脂環族ジオール；４，４’−ジヒドロキシジフェニルプロパン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ピロカテコール、レゾルシノール、ヒドロキノン等の芳香族ジオールなどが挙げられる。多価アルコールは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、好ましくは脂肪族ジオール、より好ましくは２〜６個の炭素原子を有する脂肪族ジオールである。 Examples of the polyhydric alcohol include ethylene glycol, 1,2-propanediol, 1,3-propanediol, butanediol isomers, pentandiol isomers, hexanediol isomers, and 2,2-. Diol-1,3-propanediol, 2-methylpropanediol, 2,4,4-trimethyl-1,6-hexanediol, 2,2,4-trimethyl-1,6-hexanediol, 1,4-cyclohexane Aliphatic or alicyclic diols such as diols, 1,4-cyclohexanedimethanol; aromatic diols such as 4,4'-dihydroxydiphenylpropane, bisphenol A, bisphenol F, pyrocatechol, resorcinol, hydroquinone and the like. One type of polyhydric alcohol may be used alone, or two or more types may be used in combination. Among these, an aliphatic diol is preferable, and an aliphatic diol having 2 to 6 carbon atoms is more preferable.
ポリカルボン酸としては、例えば、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、１，２，４−ベンゼントリカルボン酸等の芳香族ポリカルボン酸；マレイン酸、フマル酸、アコニット酸、１，２，３−プロパントリカルボン酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、シクロヘキサン−１，２−ジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジエン−１，２−ジカルボン酸等の脂肪族又は脂環族ポリカルボン酸などが挙げられる。ポリカルボン酸は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。 Examples of the polycarboxylic acid include aromatic polycarboxylic acids such as phthalic acid, isophthalic acid, terephthalic acid, and 1,2,4-benzenetricarboxylic acid; maleic acid, fumaric acid, aconitic acid, 1,2,3-propane. Polycarboxylic acids such as tricarboxylic acid, malonic acid, succinic acid, glutaric acid, adipic acid, pimelic acid, azelaic acid, sebacic acid, cyclohexane-1,2-dicarboxylic acid, 1,4-cyclohexanediene-1,2-dicarboxylic acid Alternatively, an alicyclic polycarboxylic acid and the like can be mentioned. One type of polycarboxylic acid may be used alone, or two or more types may be used in combination.
ポリカルボン酸に代えて、カルボン酸無水物、カルボキシル基の一部がエステル化された化合物等のポリカルボン酸誘導体を用いることもできる。ポリカルボン酸誘導体としては、例えば、ドデシルマレイン酸、オクタデセニルマレイン酸が挙げられる。 Instead of the polycarboxylic acid, a polycarboxylic acid derivative such as a carboxylic acid anhydride or a compound in which a part of the carboxyl group is esterified can also be used. Examples of the polycarboxylic acid derivative include dodecylmaleic acid and octadecenylmaleic acid.
ポリエステルポリオールは、非晶性ポリエステルポリオールであってもよく、結晶性ポリエステルポリオールであってもよい。ここで、非晶性及び結晶性の判断は２５℃での状態で判断することができる。本明細書において、非晶性ポリエステルポリオールは、２５℃で非結晶であるポリエステルポリオールを意味し、結晶性ポリエステルポリオールは、２５℃で結晶であるポリエステルポリオールを意味する。ポリエステルポリオールは、非晶性ポリエステルポリオールを含んでいてもよい。 The polyester polyol may be an amorphous polyester polyol or a crystalline polyester polyol. Here, the determination of amorphousness and crystallinity can be made in the state at 25 ° C. In the present specification, the amorphous polyester polyol means a polyester polyol which is amorphous at 25 ° C., and the crystalline polyester polyol means a polyester polyol which is crystalline at 25 ° C. The polyester polyol may contain an amorphous polyester polyol.
ポリエステルポリオールの数平均分子量Ｍｎは、３０００以下であってよく、ホットメルト接着剤の接着強度を向上させる観点から、好ましくは５００〜３０００の範囲、より好ましくは１０００〜３０００の範囲である。なお、本明細書において、数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定され、標準ポリスチレン換算した値である。 The number average molecular weight Mn of the polyester polyol may be 3000 or less, and is preferably in the range of 500 to 3000, more preferably in the range of 1000 to 3000, from the viewpoint of improving the adhesive strength of the hot melt adhesive. In the present specification, the number average molecular weight is a value measured by gel permeation chromatography (GPC) and converted into standard polystyrene.
ウレタンプレポリマー中のポリエステルポリオールに由来する構成単位の含有量は、接着強度をより向上させる観点から、ポリオールに由来する構成単位全量を基準として、７０質量％以上、８０質量％以上、９０質量％以上、又は９５質量％以上であってよく、１００質量％であってもよい。 The content of the structural unit derived from the polyester polyol in the urethane prepolymer is 70% by mass or more, 80% by mass or more, and 90% by mass based on the total amount of the structural unit derived from the polyol from the viewpoint of further improving the adhesive strength. It may be 95% by mass or more, or 100% by mass.
第１の工程で用いられるウレタンプレポリマー及び第３の工程で用いられるウレタンプレポリマーは、ポリエステルポリオール以外のポリオールに由来する構成単位を含んでいてもよい。ポリエステルポリオール以外のポリオールとしては、例えば、ポリエーテルポリオール、ポリエーテルエステルポリオール、ポリウレタンポリオール、ポリカーボネートポリオール等が挙げられる。ポリエステルポリオール以外のポリオールは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。 The urethane prepolymer used in the first step and the urethane prepolymer used in the third step may contain structural units derived from polyols other than polyester polyols. Examples of polyols other than polyester polyols include polyether polyols, polyether ester polyols, polyurethane polyols, polycarbonate polyols and the like. As the polyol other than the polyester polyol, one type may be used alone, or two or more types may be used in combination.
ウレタンプレポリマー中のポリエステルポリオール以外のポリオールに由来する構成単位の含有量は、ポリオールに由来する構成単位全量を基準として、０〜３０質量％、０〜２０質量％、０〜１０質量％、又は０〜５質量％であってよい。 The content of the structural unit derived from the polyol other than the polyester polyol in the urethane prepolymer is 0 to 30% by mass, 0 to 20% by mass, 0 to 10% by mass, or 0 to 10% by mass, based on the total amount of the structural unit derived from the polyol. It may be 0 to 5% by mass.
ポリイソシアネートは、第２の工程で用いられるウレタンプレポリマーで例示したものと同様であってよい。第１の工程で用いられるウレタンプレポリマー及び第３の工程で用いられるウレタンプレポリマーの合成条件等も、第２の工程で用いられるウレタンプレポリマーの合成条件等と同様であってよい。 The polyisocyanate may be similar to that exemplified for the urethane prepolymer used in the second step. The synthetic conditions of the urethane prepolymer used in the first step and the urethane prepolymer used in the third step may be the same as the synthetic conditions of the urethane prepolymer used in the second step.
第１の接着剤層４ａを形成するホットメルト接着剤及び第３の接着剤層４ｃを形成するホットメルト接着剤は、第２の接着剤層４ｂを形成するホットメルト接着剤で例示した触媒、粘着付与樹脂、その他の成分等をさらに含有していてもよい。
The hot melt adhesive forming the first
第１の接着剤層４ａを形成するホットメルト接着剤及び第３の接着剤層４ｃを形成するホットメルト接着剤の粘度は、塗工性等の観点から、１２０℃において０．０１Ｐａ・ｓ以上、０．０５Ｐａ・ｓ以上、又は０．１Ｐａ・ｓ以上であってよく、３５Ｐａ・ｓ以下、３０Ｐａ・ｓ以下、又は２０Ｐａ・ｓ以下であってよい。
The viscosity of the hot melt adhesive forming the first
第１の接着剤層４ａを形成するホットメルト接着剤及び第３の接着剤層４ｃを形成するホットメルト接着剤は、フィルム状であってもよい。フィルム状のホットメルト接着剤は、例えば、ホットメルト接着剤をＰＥＴフィルム等の支持フィルム上に塗布することによって形成することができる。フィルム状のホットメルト接着剤の厚さは、１０μｍ以上、２０μｍ以上、又は３０μｍ以上であってよく、３００μｍ以下、２５０μｍ以下、又は２００μｍ以下であってよい。
The hot melt adhesive forming the first
第４の工程は、第３の接着剤層４ｃ上に第２の繊維基材２を配置し、第１の接着剤層４ａ、第２の接着剤層４ｂ、及び第３の接着剤層４ｃからなる接着剤層４を介して、第１の繊維基材１と第２の繊維基材２とを接着する工程である。
In the fourth step, the second
第２の繊維基材２は、第１の繊維基材１で例示したものと同様であってよい。
The second
第１の接着剤層４ａ、第２の接着剤層４ｂ、及び第３の接着剤層４ｃからなる接着剤層４を介して、第１の繊維基材１と第２の繊維基材２とを接着する場合、第１の繊維基材と第２の繊維基材とを圧着しながら接着させてもよい。第１の繊維基材と第２の繊維基材とを圧着する方法としては、例えば、加圧ロール等を用いて圧着する方法が挙げられる。
With the first
繊維製品の製造方法は、接着剤層４（第１の接着剤層４ａ、第２の接着剤層４ｂ、及び第３の接着剤層４ｃ）を湿気硬化させて、ホットメルト接着剤の硬化物からなる接着剤硬化物層（第１の接着剤硬化物層、第２の接着剤硬化物層、及び第３の接着剤硬化物層）を形成する工程をさらに備えていてもよい。接着剤層４（第１の接着剤層４ａ、第２の接着剤層４ｂ、及び第３の接着剤層４ｃ）の湿気硬化の条件は、２０〜８０℃の硬化温度及び５０〜９０％ＲＨの相対湿度の範囲で接着剤層４が適切に硬化するように適宜調整することができる。接着剤層４は、例えば、温度２３℃、５０％ＲＨ（相対湿度）で２４〜１２０時間放置（養生）することによって硬化させることができる。
In the method for producing a textile product, the adhesive layer 4 (the first
［繊維製品］
繊維製品３は、上記製造方法によって得られるものである。繊維製品３は、第１の繊維基材１と、ホットメルト接着剤の硬化物からなる第１の接着剤硬化物層と、ホットメルト接着剤の硬化物からなる第２の接着剤硬化物層と、ホットメルト接着剤の硬化物からなる第３の接着剤硬化物層と、第２の繊維基材２とをこの順に備える。
[Fiber products]
The textile product 3 is obtained by the above manufacturing method. The textile product 3 includes a first
［接着剤セット］
接着剤セットは、第１のウレタンプレポリマーを含む第１の湿気硬化型ホットメルト接着剤と、第２のウレタンプレポリマーを含む第２の湿気硬化型ホットメルト接着剤とから構成される。この接着剤セットは、第１のウレタンプレポリマーが、エラストマーポリオールに由来するエラストマー構成単位を含み、第２のウレタンプレポリマーが、下記条件（ｅ）又は下記条件（ｆ）のいずれかを満たす。
[Adhesive set]
The adhesive set is composed of a first moisture-curable hot-melt adhesive containing a first urethane prepolymer and a second moisture-curable hot-melt adhesive containing a second urethane prepolymer. In this adhesive set, the first urethane prepolymer contains an elastomer structural unit derived from an elastomer polyol, and the second urethane prepolymer satisfies either the following condition (e) or the following condition (f).
条件（ｅ）：エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｆ）：エラストマー構成単位を含み、第２のウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量が、第１のウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときのエラストマー構成単位の含有量よりも少ない。
Condition (e): Does not include the elastomer constituent unit.
Condition (f): The content of the elastomer constituent unit based on the total amount of the constituent units derived from the polyol in the second urethane prepolymer, including the elastomer constituent unit, is the polyol in the first urethane prepolymer. It is less than the content of the elastomeric structural unit based on the total amount of the derived structural unit.
第１のウレタンプレポリマーは、第２の工程で用いられるウレタンプレポリマーと同様であり、第１の湿気硬化型ホットメルト接着剤は、第２の工程で用いられる湿気硬化型ホットメルト接着剤と同様である。したがって、ここでは、重複する説明を省略する。 The first urethane prepolymer is the same as the urethane prepolymer used in the second step, and the first moisture-curable hot-melt adhesive is the same as the moisture-curable hot-melt adhesive used in the second step. The same is true. Therefore, a duplicate description will be omitted here.
第２のウレタンプレポリマーは、第１の工程で用いられるウレタンプレポリマー及び第３の工程で用いられるウレタンプレポリマーと同様であり、第２の湿気硬化型ホットメルト接着剤は、第１の工程で用いられる湿気硬化型ホットメルト接着剤及び第３の工程で用いられる湿気硬化型ホットメルト接着剤と同様である。したがって、ここでは、重複する説明を省略する。 The second urethane prepolymer is the same as the urethane prepolymer used in the first step and the urethane prepolymer used in the third step, and the second moisture-curable hot melt adhesive is the first step. This is the same as the moisture-curable hot-melt adhesive used in the above and the moisture-curable hot-melt adhesive used in the third step. Therefore, a duplicate description will be omitted here.
第２のウレタンプレポリマーは、条件（ｅ）を満たすものであってよい。 The second urethane prepolymer may satisfy the condition (e).
エラストマーは、ポリブタジエンポリオール又は水素化ポリブタジエンポリオールであってよい。 The elastomer may be a polybutadiene polyol or a hydrogenated polybutadiene polyol.
本実施形態の接着剤セットによれば、上述の繊維製品の製造方法に好適に用いることができる。 According to the adhesive set of the present embodiment, it can be suitably used in the above-mentioned method for producing a textile product.
以下、実施例を挙げて本発明についてさらに具体的に説明する。ただし、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。 Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to examples. However, the present invention is not limited to these examples.
（製造例１）
＜第１の接着剤（第１のウレタンプレポリマー）の調製＞
予め真空乾燥機によって脱水処理した、ポリオール（エラストマー）としての水素化ポリブタジエンポリオール（日本曹達株式会社製、商品名：ＧＩ−１０００、数平均分子量：１５００）１００質量部及びポリイソシアネートとしてのジフェニルメタンジイソシアネート（東ソー株式会社製、商品名：ミリオネートＭＴ、イソシアネート基数：２）１３質量部を反応容器に加えて、１１０℃で１時間均一になるまで混合した。次いで、触媒としてのジモルホリノジエチルエーテル（サンアプロ株式会社製、商品名：ＵＣＡＴ−６６０Ｍ）０．１質量部を加え、さらに１１０℃で１時間減圧脱泡撹拌し、末端基としてイソシアネート基を有する第１のウレタンプレポリマーを得た。得られた第１のウレタンプレポリマーを第１の接着剤としてそのまま用いた。
(Manufacturing Example 1)
<Preparation of the first adhesive (first urethane prepolymer)>
Hydrogenated polybutadiene polyol as a polyol (elastomer) pre-dehydrated with a vacuum dryer (manufactured by Nippon Soda Co., Ltd., trade name: GI-1000, number average molecular weight: 1500) 100 parts by mass and diphenylmethane diisocyanate as a polyisocyanate ( Made by Tosoh Corporation, trade name: millionate MT, number of isocyanate groups: 2) 13 parts by mass was added to the reaction vessel and mixed at 110 ° C. for 1 hour until uniform. Next, 0.1 part by mass of dimorpholino diethyl ether (manufactured by San-Apro Co., Ltd., trade name: UCAT-660M) as a catalyst was added, and the mixture was further defoamed and stirred at 110 ° C. for 1 hour under reduced pressure to have an isocyanate group as a terminal group. Urethane prepolymer of 1 was obtained. The obtained first urethane prepolymer was used as it was as the first adhesive.
＜第１の接着剤フィルムの作製＞
第１の接着剤を１２０℃で溶融してＰＥＴフィルム上に塗布し、バーコーターを用いて４０μｍの厚さに塗工することによって、製造例１の第１の接着剤フィルムを得た。
<Preparation of the first adhesive film>
The first adhesive film of Production Example 1 was obtained by melting the first adhesive at 120 ° C., applying it on a PET film, and applying it to a thickness of 40 μm using a bar coater.
（製造例２）
＜第２の接着剤（第２のウレタンプレポリマー）の調製＞
予め真空乾燥機によって脱水処理した、ポリオールとしてのアジピン酸及びイソフタル酸と、エチレングリコール及びネオペンチルグリコールとを主成分とする非晶性ポリエステルポリオール（日立化成株式会社製、ヒドロキシ基数：２、数平均分子量：２０００）１００質量部及びポリイソシアネートとしてのジフェニルメタンジイソシアネート（東ソー株式会社製、商品名：ミリオネートＭＴ、イソシアネート基数：２）２５質量部を反応容器に加えて、１１０℃で１時間均一になるまで混合した。次いで、触媒としてのジモルホリノジエチルエーテル（サンアプロ株式会社製、商品名：ＵＣＡＴ−６６０Ｍ）０．１質量部を加え、さらに１１０℃で１時間減圧脱泡撹拌し、末端基としてイソシアネート基を有する第２のウレタンプレポリマーを得た。なお、第２のウレタンプレポリマーは、エラストマー構成単位を含まないものである。得られた第２のウレタンプレポリマーを第２の接着剤としてそのまま用いた。
(Manufacturing Example 2)
<Preparation of second adhesive (second urethane prepolymer)>
Adipic polyester polyol containing adipic acid and isophthalic acid as polyols and ethylene glycol and neopentyl glycol as main components, which have been dehydrated in advance by a vacuum dryer (manufactured by Hitachi Kasei Co., Ltd., number of hydroxy groups: 2, number average) Molecular weight: 2000) 100 parts by mass and diphenylmethane diisocyanate as polyisocyanate (manufactured by Toso Co., Ltd., trade name: millionate MT, number of isocyanate groups: 2) 25 parts by mass are added to the reaction vessel until they become uniform at 110 ° C. for 1 hour. Mixed. Next, 0.1 part by mass of dimorpholino diethyl ether (manufactured by San-Apro Co., Ltd., trade name: UCAT-660M) as a catalyst was added, and the mixture was further defoamed and stirred at 110 ° C. for 1 hour under reduced pressure to have an isocyanate group as a terminal group. A urethane prepolymer of 2 was obtained. The second urethane prepolymer does not contain an elastomer constituent unit. The obtained second urethane prepolymer was used as it was as the second adhesive.
＜第２の接着剤フィルムの作製＞
第２の接着剤を１２０℃で溶融してＰＥＴフィルム上に塗布し、バーコーターを用いて２０μｍの厚さに塗工することによって、製造例２の第２の接着剤フィルムを得た。
<Making a second adhesive film>
The second adhesive film of Production Example 2 was obtained by melting the second adhesive at 120 ° C., applying it on a PET film, and applying it to a thickness of 20 μm using a bar coater.
（実施例１）
＜繊維製品の作製＞
製造例１の第１の接着剤フィルムを１枚、製造例２の第２の接着剤フィルムを２枚用意した。これらを１０ｍｍ幅それぞれに切り出し、１０ｍｍ幅の生地（第１の繊維基材、東レ・オペロンテックス株式会社製、商品名：ライクラ＃５２００）上に、第１の接着剤層としての第２の接着剤フィルム、第２の接着剤層としての第１の接着剤フィルム、及び第３の接着剤層としての第２の接着剤フィルムをこの順で積層した。次いで、第３の接着剤層上に、１０ｍｍ幅の生地（第２の繊維基材、第１の繊維基材と同じ生地）を配置し、１２０℃で圧着することによって３層構造の接着剤層を有する積層体を得た。得られた積層体を温度２３℃、湿度５０％の環境下で１日間放置し、３層構造の接着剤層を硬化させて実施例１の繊維製品を得た。
(Example 1)
<Manufacturing of textile products>
One sheet of the first adhesive film of Production Example 1 and two sheets of the second adhesive film of Production Example 2 were prepared. These are cut out to each of 10 mm widths, and a second adhesive as a first adhesive layer is applied onto a 10 mm wide cloth (first fiber base material, manufactured by Toray Operontex Co., Ltd., trade name: Lycra # 5200). The agent film, the first adhesive film as the second adhesive layer, and the second adhesive film as the third adhesive layer were laminated in this order. Next, a 10 mm wide fabric (the same fabric as the second fiber base material and the first fiber base material) is placed on the third adhesive layer, and the adhesive is pressure-bonded at 120 ° C. to form an adhesive having a three-layer structure. A laminated body having a layer was obtained. The obtained laminate was left to stand in an environment of a temperature of 23 ° C. and a humidity of 50% for 1 day to cure an adhesive layer having a three-layer structure to obtain a textile product of Example 1.
＜接着強度の測定＞
得られた繊維製品の接着強度を、引張試験機（株式会社島津製作所製、ＥＺ−Ｔｅｓｔ ＥＺ−ＳＸ）を用いて、測定温度が２５℃、引張速度が１００ｍｍ／分の条件でＴ型剥離強度試験によって測定した。結果を表１に示す。
<Measurement of adhesive strength>
The adhesive strength of the obtained textile product was measured using a tensile tester (EZ-Test EZ-SX, manufactured by Shimadzu Corporation) under the conditions of a measurement temperature of 25 ° C. and a tensile speed of 100 mm / min. Measured by test. The results are shown in Table 1.
＜伸縮回復率の算出＞
製造例１の第１の接着剤フィルムを１枚、製造例２の第２の接着剤フィルムを２枚用意した。ＰＥＴフィルム、第２の接着剤フィルム、第１の接着剤フィルム、第２の接着剤フィルム、及びＰＥＴフィルムの順になるように積層し、１２０℃で圧着することによって３層構造の接着剤層を有する積層体を得た。得られた積層体を温度２３℃、湿度５０％の環境下で１日間放置し、３層構造の接着剤層を硬化させた。硬化させた３層構造の接着剤層を５ｍｍ×５０ｍｍのサイズに打ち抜き、ＰＥＴフィルムを剥離して、試験体とした。伸縮回復率を算出するための試験は、引張試験機（株式会社島津製作所製、ＥＺ−Ｔｅｓｔ ＥＺ−ＳＸ）を用いて、測定温度２５℃、引張速度１００ｍｍ／分、及びチャック間距離３０ｍｍの条件で行った。伸縮回復率は、以下の方法によって算出した。試験体を引張速度１００ｍｍ／分で１００％まで伸長させ、その後応力を解放した。１００％まで伸長させたときの歪みＬ１及び応力を解放してから１分後の歪みＬ２を求めた。求めたＬ１及びＬ２を以下の式に代入することによって伸縮回復率を算出した。結果を表１に示す。
伸縮回復率（％）＝（Ｌ１−Ｌ２）／Ｌ１×１００
<Calculation of expansion / contraction recovery rate>
One sheet of the first adhesive film of Production Example 1 and two sheets of the second adhesive film of Production Example 2 were prepared. The PET film, the second adhesive film, the first adhesive film, the second adhesive film, and the PET film are laminated in this order and pressure-bonded at 120 ° C. to form an adhesive layer having a three-layer structure. A laminate having was obtained. The obtained laminate was left to stand in an environment of a temperature of 23 ° C. and a humidity of 50% for 1 day to cure the adhesive layer having a three-layer structure. The cured adhesive layer having a three-layer structure was punched to a size of 5 mm × 50 mm, and the PET film was peeled off to prepare a test piece. The test for calculating the expansion / contraction recovery rate is performed using a tensile tester (manufactured by Shimadzu Corporation, EZ-Test EZ-SX) under the conditions of a measurement temperature of 25 ° C., a tensile speed of 100 mm / min, and a distance between chucks of 30 mm. I went there. The expansion / contraction recovery rate was calculated by the following method. The specimen was stretched to 100% at a tensile speed of 100 mm / min and then the stress was released. The strain L1 when stretched to 100% and the
Expansion and contraction recovery rate (%) = (L1-L2) / L1 × 100
（製造例３）
＜第１の接着剤（第１のウレタンプレポリマー）及び第２の接着剤（第２のウレタンプレポリマー）の混合物の調製＞
製造例１の第１のウレタンプレポリマー５０質量部及び製造例２の第２のウレタンプレポリマー５０質量部を反応容器に入れ、１００℃で１時間減圧脱泡撹拌し、第１のウレタンプレポリマー及び第２のウレタンプレポリマーの混合物を調製した。
(Manufacturing Example 3)
<Preparation of a mixture of the first adhesive (first urethane prepolymer) and the second adhesive (second urethane prepolymer)>
50 parts by mass of the first urethane prepolymer of Production Example 1 and 50 parts by mass of the second urethane prepolymer of Production Example 2 were placed in a reaction vessel, defoamed and stirred at 100 ° C. for 1 hour under reduced pressure, and the first urethane prepolymer was stirred. And a mixture of the second urethane prepolymer was prepared.
＜混合物フィルムの作製＞
混合物を１２０℃で溶融してＰＥＴフィルム上に塗布し、バーコーターを用いて８０μｍの厚さに塗工することによって、製造例３の混合物フィルムを得た。
<Making a mixture film>
The mixture was melted at 120 ° C., applied onto a PET film, and coated to a thickness of 80 μm using a bar coater to obtain a mixture film of Production Example 3.
（比較例１）
＜繊維製品の作製＞
製造例３の混合物フィルムを接着剤層として用いた以外は、実施例１と同様にして、単層構造の接着剤層を有する積層体を得た。得られた積層体における単層構造の接着剤層を硬化させて比較例１の繊維製品を得た。
(Comparative Example 1)
<Manufacturing of textile products>
A laminate having an adhesive layer having a single-layer structure was obtained in the same manner as in Example 1 except that the mixture film of Production Example 3 was used as the adhesive layer. The adhesive layer having a single-layer structure in the obtained laminate was cured to obtain a textile product of Comparative Example 1.
＜接着強度の測定及び伸縮回復率の算出＞
比較例１の繊維製品を用いて、実施例１と同様に、接着強度を測定した。結果を表１に示す。製造例３の混合物フィルムについて、実施例１と同様にして、伸縮回復率を算出した。結果を表１に示す。
<Measurement of adhesive strength and calculation of expansion / contraction recovery rate>
Using the textile product of Comparative Example 1, the adhesive strength was measured in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1. For the mixture film of Production Example 3, the expansion and contraction recovery rate was calculated in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1.
表１に示すとおり、第１の接着剤層、第２の接着剤層、及び第３の接着剤層の３層構造の接着剤層を介して接着された実施例１の繊維製品は、単層構造の接着剤層を介して接着された比較例１の繊維製品に比べて、接着強度及び伸縮回復率に優れていた。これらの結果から、本発明の繊維製品の製造方法が、接着性及び伸縮性に優れる繊維製品を製造することが可能であることが確認された。 As shown in Table 1, the textile products of Example 1 bonded via the adhesive layer having a three-layer structure of the first adhesive layer, the second adhesive layer, and the third adhesive layer are simple. Compared with the textile product of Comparative Example 1 bonded via the adhesive layer having a layered structure, the adhesive strength and the expansion / contraction recovery rate were excellent. From these results, it was confirmed that the method for producing a textile product of the present invention can produce a textile product having excellent adhesiveness and elasticity.
１…第１の繊維基材、２…第２の繊維基材、３…繊維製品、４…接着剤層、４ａ…第１の接着剤層、４ｂ…第２の接着剤層、４ｃ…第３の接着剤層、１０…支持体。 1 ... 1st fiber base material, 2 ... 2nd fiber base material, 3 ... textile product, 4 ... adhesive layer, 4a ... first adhesive layer, 4b ... second adhesive layer, 4c ... second 3 adhesive layers, 10 ... supports.
Claims (8)
前記第１の接着剤層上に、ウレタンプレポリマーを含む湿気硬化型ホットメルト接着剤を配置し、前記湿気硬化型ホットメルト接着剤からなる第２の接着剤層を形成する第２の工程と、
前記第２の接着剤層上に、ウレタンプレポリマーを含む湿気硬化型ホットメルト接着剤を配置し、前記湿気硬化型ホットメルト接着剤からなる第３の接着剤層を形成する第３の工程と、
前記第３の接着剤層上に第２の繊維基材を配置し、前記第１の接着剤層、前記第２の接着剤層、及び前記第３の接着剤層からなる接着剤層を介して、前記第１の繊維基材と前記第２の繊維基材とを接着する第４の工程と、
を備え、
前記第２の工程で用いられるウレタンプレポリマーが、エラストマーポリオールに由来するエラストマー構成単位を含み、
前記第１の工程で用いられるウレタンプレポリマーが、下記条件（ａ）又は下記条件（ｂ）のいずれかを満たし、
前記第３の工程で用いられるウレタンプレポリマーが、下記条件（ｃ）又は下記条件（ｄ）のいずれかを満たす、
繊維製品の製造方法。
条件（ａ）：前記エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｂ）：前記エラストマー構成単位を含み、前記第１の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときの前記エラストマー構成単位の含有量が、前記第２の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときの前記エラストマー構成単位の含有量よりも少ない。
条件（ｃ）：前記エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｄ）：前記エラストマー構成単位を含み、前記第３の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときの前記エラストマー構成単位の含有量が、前記第２の工程で用いられるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときの前記エラストマー構成単位の含有量よりも少ない。 A first step of arranging a moisture-curable hot-melt adhesive containing a urethane prepolymer on the first fiber base material to form a first adhesive layer made of the moisture-curable hot-melt adhesive, and a first step.
A second step of arranging a moisture-curable hot-melt adhesive containing a urethane prepolymer on the first adhesive layer to form a second adhesive layer made of the moisture-curable hot-melt adhesive. ,
A third step of arranging a moisture-curable hot-melt adhesive containing a urethane prepolymer on the second adhesive layer to form a third adhesive layer made of the moisture-curable hot-melt adhesive. ,
A second fiber base material is arranged on the third adhesive layer, and the second fiber base material is arranged via an adhesive layer composed of the first adhesive layer, the second adhesive layer, and the third adhesive layer. In the fourth step of adhering the first fiber base material and the second fiber base material,
With
The urethane prepolymer used in the second step contains an elastomeric building block derived from an elastomer polyol.
The urethane prepolymer used in the first step satisfies either the following condition (a) or the following condition (b).
The urethane prepolymer used in the third step satisfies either the following condition (c) or the following condition (d).
Manufacturing method of textile products.
Condition (a): The elastomer constituent unit is not included.
Condition (b): The content of the elastomer constituent unit when the total amount of the elastomer constituent unit contained and derived from the polyol in the urethane prepolymer used in the first step is used as a reference is the content of the elastomer constituent unit. It is less than the content of the elastomer structural unit when the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer used in the above step is used as a reference.
Condition (c): The elastomer constituent unit is not included.
Condition (d): The content of the elastomer constituent unit when the total amount of the elastomer constituent unit contained and derived from the polyol in the urethane prepolymer used in the third step is used as a reference is the content of the elastomer constituent unit. It is less than the content of the elastomer structural unit when the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer used in the above step is used as a reference.
ウレタンプレポリマーを含む湿気硬化型ホットメルト接着剤の硬化物からなる第１の接着剤硬化物層と、
ウレタンプレポリマーを含む湿気硬化型ホットメルト接着剤の硬化物からなる第２の接着剤硬化物層と、
ウレタンプレポリマーを含む湿気硬化型ホットメルト接着剤の硬化物からなる第３の接着剤硬化物層と、
第２の繊維基材とをこの順に備え、
前記第２の接着剤硬化物層における前記ウレタンプレポリマーが、エラストマーポリオールに由来するエラストマー構成単位を含み、
前記第１の接着剤硬化物層における前記ウレタンプレポリマーが、下記条件（ａ）又は下記条件（ｂ）のいずれかを満たし、
前記第３の接着剤硬化物層における前記ウレタンプレポリマーが、下記条件（ｃ）又は下記条件（ｄ）のいずれかを満たす、
繊維製品。
条件（ａ）：前記エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｂ）：前記エラストマー構成単位を含み、前記第１の接着剤硬化物層におけるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときの前記エラストマー構成単位の含有量が、前記第２の接着剤硬化物層におけるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときの前記エラストマー構成単位の含有量よりも少ない。
条件（ｃ）：前記エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｄ）：前記エラストマー構成単位を含み、前記第３の接着剤硬化物層におけるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときの前記エラストマー構成単位の含有量が、前記第２の接着剤硬化物層におけるウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときの前記エラストマー構成単位の含有量よりも少ない。 With the first fiber base material,
A first adhesive cured product layer composed of a cured product of a moisture-curable hot melt adhesive containing a urethane prepolymer, and
A second adhesive cured product layer composed of a cured product of a moisture-curable hot melt adhesive containing a urethane prepolymer, and
A third adhesive cured product layer composed of a cured product of a moisture-curable hot melt adhesive containing a urethane prepolymer, and
A second fiber base material is provided in this order,
The urethane prepolymer in the second adhesive cured product layer contains an elastomeric building block derived from an elastomer polyol.
The urethane prepolymer in the first adhesive cured product layer satisfies either the following condition (a) or the following condition (b).
The urethane prepolymer in the third adhesive cured product layer satisfies either the following condition (c) or the following condition (d).
Fiber products.
Condition (a): The elastomer constituent unit is not included.
Condition (b): The content of the elastomer constituent unit when the total amount of the elastomer constituent unit is contained and is derived from the polyol in the urethane prepolymer in the first adhesive cured product layer is used as a reference. It is less than the content of the elastomer structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer in the second adhesive cured product layer.
Condition (c): The elastomer constituent unit is not included.
Condition (d): The content of the elastomer constituent unit when the total amount of the elastomer constituent unit is included and is derived from the polyol in the urethane prepolymer in the third adhesive cured product layer is used as a reference. It is less than the content of the elastomer structural unit based on the total amount of the structural unit derived from the polyol in the urethane prepolymer in the second adhesive cured product layer.
前記第１のウレタンプレポリマーが、エラストマーポリオールに由来するエラストマー構成単位を含み、
前記第２のウレタンプレポリマーが、下記条件（ｅ）又は下記条件（ｆ）のいずれかを満たす、
接着剤セット。
条件（ｅ）：前記エラストマー構成単位を含まない。
条件（ｆ）：前記エラストマー構成単位を含み、前記第２のウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときの前記エラストマー構成単位の含有量が、前記第１のウレタンプレポリマー中のポリオールに由来する構成単位全量を基準としたときの前記エラストマー構成単位の含有量よりも少ない。 An adhesive set composed of a first moisture-curable hot-melt adhesive containing a first urethane prepolymer and a second moisture-curable hot-melt adhesive containing a second urethane prepolymer.
The first urethane prepolymer contains an elastomeric building block derived from an elastomer polyol.
The second urethane prepolymer satisfies either the following condition (e) or the following condition (f).
Adhesive set.
Condition (e): The elastomer constituent unit is not included.
Condition (f): The content of the elastomer constituent unit based on the total amount of the constituent units derived from the polyol in the second urethane prepolymer, including the elastomer constituent unit, is the content of the elastomer constituent unit of the first urethane prepolymer. It is less than the content of the above-mentioned elastomer constituent unit based on the total amount of the constituent units derived from the polyol inside.
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