JP2020017478A - 全固体電池の製造方法及び全固体電池 - Google Patents

Abstract

【課題】正極層及び負極層がゲル状電解質を確実に含む全固体電池を製造可能な方法及び上記全固体電池を提供する。【解決手段】一実施形態に係る全固体電池の製造方法は、第１イオン液体、第１ゲル化剤、第１バインダ及び正極活物質を含む第１塗工液を、第１集電体の第１主面に塗工した後、第１イオン液体を第１ゲル化剤でゲル化するとともに第１塗工液を第１バインダで固形化して、第１集電体に正極層が配置された第１電極を形成する工程と、第２イオン液体、第２ゲル化剤、第２バインダ及び負極活物質を含む第２塗工液を、第２集電体の第２主面に塗工した後、第２イオン液体を第２ゲル化剤でゲル化するとともに第２塗工液を第２バインダで固形化して、上記第２集電体に負極層が配置された第２電極を形成する工程と、第１及び第２電極を、固体又はゲル状電解質を含むセパレータを挟むように一方向に積層することによって電極積層体を形成する工程と、を備える。【選択図】図６

Description

本発明は、全固体電池の製造方法及び全固体電池に関する。

蓄電装置の一種として、全固体電池が挙げられる。下記特許文献１には、複数の積層電池（蓄電セル）が正極集電箔および負極集電箔を介して積み重ねられている態様が開示されている。これらの積層電池は、互いに並列接続され、且つ、モールド樹脂によって封止されている。積層電池は、正極層、固体電解質層及び負極層が積層されて構成されている。

特開２０１４−１１６１５６号公報

特許文献１に記載されているような全固体電池では、正極層及び負極層内も電解質が含まれる。このような正極層及び負極層に電解質を含有させる方法として、例えば、電解質を含まない正極層及び負極層を一旦形成した後、正極層及び負極層内にゲル状電解質を含浸させることが考えられる。しかしながら、全固体電池とするために粘度の高いゲル状電解質を正極層及び負極層に含浸させようとするとゲル状電解質の液体部分のみ正極層及び負極層に含浸してしまい、結果として、全固体電池が製造されない場合があった。

本発明の一側面の目的は、正極層及び負極層がゲル状電解質を確実に含む全固体電池を製造可能な方法及び上記全固体電池を提供することである。

本発明の一側面に係る全固体電池の製造方法（以下、「第１の全固体電池の製造方法」とも呼称する場合もある）は、第１イオン液体、上記第１イオン液体をゲル化させるための第１ゲル化剤、第１バインダ及び正極活物質を含む第１塗工液を、第１集電体の第１主面に塗工した後、上記第１イオン液体を上記第１ゲル化剤でゲル化するとともに、上記第１塗工液を上記第１バインダで固形化して、上記第１集電体の上記第１主面に正極層が配置された第１電極を形成する工程と、第２イオン液体、上記第２イオン液体をゲル化させるための第２ゲル化剤、第２バインダ及び負極活物質を含む第２塗工液を、第２集電体の第２主面に塗工した後、上記第２イオン液体を上記第２ゲル化剤でゲル化するとともに、上記第２塗工液を上記第２バインダで固形化して、上記第２集電体の上記第２主面に負極層が配置された第２電極を形成する工程と、形成された上記第１電極及び上記第２電極を、上記第１電極の上記正極層と上記第２電極の上記負極層とによって固体又はゲル状電解質を含むセパレータを挟むように一方向に積層することによって電極積層体を形成する工程と、を備える。

上記第１の全固体電池の製造方法では、第１塗工液を用いて第１集電体の第１主面に正極層を形成し、第２塗工液を用いて第２集電体の第２主面に負極層を形成する。第１塗工液は正極層用の塗工液であり、第１イオン液体に、正極活物質の他、第１ゲル化剤及び第１バインダが混ぜられた塗工液である。第２塗工液は負極用の塗工液であり、第２イオン液体に、負極活物質の他、第２ゲル化剤及び第２バインダが混ぜられた塗工液である。

したがって、第１主面に塗工された第１塗工液をバインダの作用によって固形化させることによって形成された正極層には、正極活物質の他、第１イオン液体及び第１ゲル化剤も含まれる。第１イオン液体はゲル化剤の作用によるゲル化してゲル状電解質になる。そのため、ゲル状電解質を確実に含む正極層が得られる。同様に、第２塗工液によって形成された負極層は、ゲル状電解質を確実に含む。上記正極層を有する第１電極及び負極層を有する第２電極を、ゲル状電解質を含むセパレータを介して積層することによって電極積層体が形成されている。したがって、上記全固体電池の製造方法によれば、正極層及び負極層にゲル状電解質を確実に含む全固体電池を製造できる。

上記第１電極を形成する工程は、上記第１集電体の上記第１主面上に、上記第１塗工液を塗工する工程と、上記第１集電体の上記第１主面と反対側の第２主面上に、上記第２塗工液を塗工する工程と、上記第１集電体の上記第１主面に塗工された上記第１塗工液内の上記第１イオン液体を上記第１ゲル化剤でゲル化するとともに、上記第１塗工液を上記第１バインダで固形化して、上記第１集電体の上記第１主面上に上記正極層を形成する工程と、上記第１集電体の上記第２主面に塗工された上記第２塗工液内の上記第２イオン液体を上記第２ゲル化剤でゲル化するとともに、上記第２塗工液を上記第２バインダで固形化して、上記第１集電体の上記第２主面上に上記負極層を形成する工程と、を有してもよく、上記第２電極を形成する工程は、上記第２集電体の上記第２主面上に、上記第２塗工液を塗工する工程と、上記第２集電体の上記第２主面と反対側の第１主面上に、上記第１塗工液を塗工する工程と、上記第２集電体の上記第２主面に塗工された上記第２塗工液内の上記第２イオン液体を上記第２ゲル化剤でゲル化するとともに、上記第２塗工液を上記第２バインダで固形化して、上記第２集電体の上記第２主面上に上記負極層を形成する工程と、上記第２集電体の上記第１主面に塗工された上記第１塗工液内の上記第１イオン液体を上記第１ゲル化剤でゲル化するとともに、上記第１塗工液を上記第１バインダで固形化して、上記第２集電体の上記第１主面上に上記正極層を形成する工程と、を有してもよい。

上記のようにして形成される第１電極及び第２電極は、バイポーラ電極である。よって、上記方法では、バイポーラ電極を含む全固体電池が製造され得る。

上記第１イオン液体及び上記第２イオン液体は同じイオン液体であってもよい。

上記第１バインダ及び上記第２バインダは、熱硬化型の樹脂バインダであり、上記第１塗工液及び上記第２塗工液を加熱することによって、上記第１塗工液及び上記第２塗工液を固形化してもよい。上記樹脂バインダを利用して第１塗工液及び第２塗工液を固形化する際には、バインダが揮発してガスが発生することがない。そのため、ガスに起因して例えば正極層及び負極層に孔が形成されない。

上記第１バインダ及び上記第２バインダは同じバインダであってもよい。

上記第１バインダ及び上記第２バインダは同じバインダである形態では、上記電極積層体を形成する工程は、上記第１電極の上記正極層又は上記第２電極の上記負極層のうちの一方の層である下地層に、第３イオン液体、上記第３イオン液体をゲル化させるための第３ゲル化剤、上記第１バインダを含む第３塗工液を塗工する工程と、上記第１電極の上記正極層又は上記第２電極の上記負極層のうちの上記下地層と反対の極性を有する層と上記下地層とによって、塗工された上記第３塗工液を挟むように、上記第１電極及び上記第２電極を配置する工程と、上記第３イオン液体を上記第３ゲル化剤でゲル化するとともに、上記第１電極と上記第２電極の間に配置された上記第３塗工液を上記第１バインダで固形化して、上記第１電極と上記第２電極との間に上記セパレータを形成する工程と、を有してもよい。

この場合、セパレータを形成する第３塗工液には、正極層及び負極層の形成に使用されたバインダと同じバインダを有する。よって、上記のようにして電極積層体を形成することで、第１電極の正極層とセパレータが接合するとともに、第２電極の負極層とセパレータが接合する。

上記電極積層体の外周面に、上記第１電極及び上記第２電極を保持する保持部材を形成することによって蓄電セルを得る工程を更に有してもよい。

上記一方向において上記蓄電セルに隣接するとともに、上記蓄電セルと電気的に接続されるように、上記蓄電セルに集電板を配置する工程を更に有してもよい。

本発明の一側面に係る全固体電池の製造方法（以下、「第２の全固体電池の製造方法」とも呼称する場合もある）は、集電体、上記集電体の第１主面上に配置された正極層及び上記集電体の上記第１主面と反対側に位置する第２主面に配置された負極層を有するバイポーラ電極を形成する工程と、形成された複数の上記バイポーラ電極を、固体又はゲル状電解質を含むセパレータを介して一方向に積層することによって電極積層体を形成する工程と、を備え、上記バイポーラ電極を形成する工程は、上記集電体の上記第１主面上に、イオン液体、上記イオン液体をゲル化させるためのゲル化剤、バインダ及び正極活物質を含む第１塗工液を塗工する工程と、上記集電体の上記第２主面上に、上記イオン液体、上記ゲル化剤、上記バインダ及び負極活物質を含む第２塗工液を塗工する工程と、上記第１主面に塗工された上記第１塗工液内の上記イオン液体を上記ゲル化剤でゲル化させるとともに、上記第１塗工液を固形化して、上記第１主面上に上記正極層を形成する工程と、上記第２主面に塗工された上記第２塗工液内の上記イオン液体を上記ゲル化剤でゲル化させるとともに、上記第２塗工液を固形化して、上記第２主面上に上記負極層を形成する工程と、を有する。

上記第２の全固体電池の製造方法では、バイポーラ電極を含む全固体電池が製造され得る。上記製造方法でも、第１塗工液を用いて集電体の第１主面に正極層を形成し、第２塗工液を用いて集電体の第２主面に負極層を形成する。第１塗工液は正極層用の塗工液であり、第１イオン液体に、正極活物質の他、第１ゲル化剤及び第１バインダが混ぜられた塗工液である。第２塗工液は負極用の塗工液であり、第２イオン液体に、負極活物質の他、第２ゲル化剤及び第２バインダが混ぜられた塗工液である。

したがって、第１主面に塗工された第１塗工液をバインダの作用によって固形化させることによって形成された正極層には、正極活物質の他、第１イオン液体及び第１ゲル化剤も含まれる。第１イオン液体はゲル化剤の作用によるゲル化してゲル状電解質になる。そのため、ゲル状電解質を確実に含む正極層が得られる。同様に、第２塗工液によって形成された負極層は、ゲル状電解質を確実に含む。上記正極層を有する第１電極及び負極層を有する第２電極を、ゲル状電解質を含むセパレータを介して積層することによって電極積層体が形成されている。そして、したがって、上記全固体電池の製造方法によれば、正極層及び負極層にゲル状電解質を確実に含む全固体電池を製造できる。

本発明の他の側面に係る全固体電池は、第１集電体の少なくとも一方の主面に、ゲル状電解質、正極活物質及び熱硬化型の樹脂バインダを含む正極層が配置された第１電極と、第２集電体の少なくとも一方の主面に、ゲル状電解質、負極活物質及び上記樹脂バインダを含む負極層が配置された第２電極と、上記第１電極と上記第２電極との間に配置され且つ上記正極層及び上記負極層とで挟まれており、固体又はゲル状電解質及び上記バインダを含むセパレータと、を備える。この全固体電池は、例えば、上記第１の全固体電池の製造方法で好適に製造され得る。

本発明の一側面によれば、正極層及び負極層がゲル状電解質を確実に含む全固体電池を製造可能な方法及び上記全固体電池を提供できる。

図１は、一実施形態に係る蓄電装置を示す概略斜視図である。 図２（ａ）は、蓄電セル及び当該蓄電セルに接触する集電板の概略斜視図であり、図２（ｂ）は、蓄電セル及び当該蓄電セルに接触する集電板の概略側面図である。 図３は、蓄電セルの概略断面図である。 図４は、図１のＩＶ−ＩＶ線に沿った概略断面図である。 図５は、図１のＶ−Ｖ線に沿った概略断面図である。 図６（ａ）は第１塗工液を集電体に塗工する工程を説明する図面であり、図６（ｂ）は、正極層を形成する工程を説明する図面である。 図７（ａ）は第２塗工液を集電体に塗工する工程を説明する図面であり、図７（ｂ）は、負極層を形成する工程を説明する図面である。 図８（ａ）は第３塗工液を下地層に塗工する工程を説明する図面であり、図８（ｂ）は、第１及び第２電極を配置する工程及びセパレータを形成する工程を説明する図面である。

以下、添付図面を参照しながら本発明の実施形態を詳細に説明する。図面の説明において、同一又は同等の要素には同一符号を用い、重複する説明を省略する。図面の寸法比率は、説明のものと必ずしも一致していない。

図１に示される蓄電装置１は、例えばフォークリフト、ハイブリッド自動車、電気自動車等の各種車両のバッテリとして用いられる蓄電モジュールである。蓄電装置１は、セルスタック２と、セルスタック２に電気的に接続される接続部材３，４と、セルスタック２を拘束する一対の拘束部材５，６と、セルスタック２と拘束部材５との間に配置される絶縁緩衝部材７と、セルスタック２と拘束部材６との間に配置される絶縁緩衝部材８と、セルスタック２の一部を覆うカバー部材９とを備える。以下では、拘束部材５，６がセルスタック２を拘束する方向を図１に示される方向Ｘ（一方向）とし、水平方向において方向Ｘと交差もしくは直交する方向を方向Ｙとし、方向Ｘ及び方向Ｙと交差もしくは直交する方向を方向Ｚとする。

セルスタック２は、方向Ｘに沿って配列される複数の蓄電セル１１を有する。すなわち、セルスタック２は、複数の蓄電セル１１の集合体である。セルスタック２は、例えば８９個以上１１１個以下の蓄電セル１１を含む。本実施形態では、セルスタック２は、１００個の蓄電セルを含む。蓄電セル１１の構成の詳細については、後述する。セルスタック２は、図１では示されていないが、複数の集電板も有する。集電板の詳細についても、後述する。

接続部材３は、蓄電装置１の正極として機能する導電部材（バスバー）であり、略平板形状を呈している。接続部材３は、方向Ｙにおけるセルスタック２の一端側に設けられている。接続部材３は、例えば金属板又は合金板である。金属板は、例えば銅板、アルミニウム板、チタン板、もしくはニッケル板である。合金板は、例えばステンレス鋼板（ＳＵＳ３０１、ＳＵＳ３０４等）、もしくは上記金属の合金板である。

接続部材３は、方向Ｘに沿って延在すると共に方向Ｚにおいてセルスタック２及び絶縁緩衝部材７に重なる主板部３ａと、主板部３ａにおける拘束部材５側の一端から方向Ｘに沿って突出する突出板部３ｂとを有する。接続部材３の主板部３ａは、セルスタック２内に含まれる複数の蓄電セル１１の各正極端子に電気的に接続されている。接続部材３の突出板部３ｂは、主板部３ａに連続して設けられている。方向Ｘに沿った突出板部３ｂの端は、拘束部材５よりも外側に位置する。接続部材３は、拘束部材５，６と離間している。

接続部材４は、蓄電装置１の負極として機能する導電部材（バスバー）であり、略平板形状を呈している。接続部材４は、方向Ｙにおけるセルスタック２の他端側に設けられている。接続部材４は、接続部材３と同様に、例えば金属板又は合金板である。接続部材４は、接続部材３と同一の金属板又は合金板であってもよいし、異なる金属板又は合金板であってもよい。

接続部材４は、方向Ｘに沿って延在すると共に方向Ｚにおいてセルスタック２及び絶縁緩衝部材８に重なる主板部４ａと、主板部４ａにおける拘束部材６側の一端から方向Ｘに沿って突出する突出板部４ｂとを有する。突出板部４ｂは、方向Ｘにおいて接続部材３の突出板部３ｂと反対側に設けられている。接続部材４の主板部４ａは、セルスタック２内に含まれる複数の蓄電セル１１の各負極端子に電気的に接続されている。接続部材４の突出板部４ｂは、主板部４ａに連続して設けられている。方向Ｘに沿った突出板部４ｂの端は、拘束部材６よりも外側に位置する。接続部材４は、接続部材３と同様に拘束部材５，６と離間している。

拘束部材５，６のそれぞれは、セルスタック２に対して方向Ｘに沿った拘束力（拘束荷重）を付加する部材であり、略Ｌ字板形状を呈するエンドプレートである。拘束部材５は、方向Ｘにおけるセルスタック２の一端側に配置されており、セルスタック２に対して拘束荷重を付加する主部５ａと、方向Ｚにおける主部５ａの一端から方向Ｘに沿って延在する延在部５ｂとを有する。延在部５ｂは、セルスタック２から離れるように延在している。拘束部材６は、方向Ｘにおけるセルスタック２の他端側に配置されており、セルスタック２に対して拘束荷重を付加する主部６ａと、方向Ｚにおける主部６ａの一端から方向Ｘに沿って延在する延在部６ｂとを有する。延在部６ｂは、拘束部材５の延在部５ｂと同様に、セルスタック２から離れるように延在している。

拘束部材５，６のそれぞれは、例えば金属製又は合金製の板材である。拘束部材５，６は、例えば締結部材（例えば、ボルト及びナット）等を用いた連結部材を介して互いに連結されてもよい。この場合、拘束部材５，６のそれぞれには、方向Ｘに沿って延在するボルト等の連結部材が挿通される貫通孔等が設けられてもよい。もしくは、拘束部材５，６のそれぞれは、図示しない基台又はケース等に固定されてもよい。この場合、拘束部材５，６のそれぞれには、これらを基台等に固定するための部材が挿通される貫通孔等が設けられてもよい。

絶縁緩衝部材７，８のそれぞれは、蓄電セル１１の膨張を吸収するための絶縁部材であり、略直方体形状を呈している。絶縁緩衝部材７は、方向Ｘにおいてセルスタック２と拘束部材５との間に配置されている。絶縁緩衝部材８は、方向Ｘにおいてセルスタック２と拘束部材６との間に配置されている。絶縁緩衝部材７，８のそれぞれにおいて接続部材３，４に対向する端面は、セルスタック２において接続部材３，４に対向する端面に対して揃ってもよい。すなわち、上記端面同士は、面一になっていてもよい。

絶縁緩衝部材７，８のそれぞれは、例えばポリプロピレン（ＰＰ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ナイロン６６（ＰＡ６６）を含む。絶縁緩衝部材７，８の少なくとも一つは、弾性を示してもよい。絶縁緩衝部材７，８の方向Ｘに沿った長さ（すなわち、厚さ）は、例えば１ｍｍ以上１０ｍｍ以下である。本実施形態では、絶縁緩衝部材７，８の厚さは、５ｍｍである。

カバー部材９は、蓄電セル１１の方向Ｚにおける移動を規制するための部材であり、略逆Ｕ字板形状を呈している。カバー部材９は、方向Ｙにおいて接続部材３，４の間に設けられており、且つ、接続部材３，４と離間している。カバー部材９は、方向Ｘに沿って延在するカバー部９ａと、方向Ｘにおけるカバー部９ａの一端から方向Ｚに沿って延在する第１取付部９ｂと、方向Ｘにおけるカバー部９ａの他端から方向Ｚに沿って延在する第２取付部９ｃとを有する。

第１取付部９ｂは、締結部材Ｅ等を介して拘束部材５に固定されている。第２取付部９ｃは、第１取付部９ｂと同様に、締結部材等を介して拘束部材６に固定されている。このため本実施形態では、カバー部材９は、拘束部材５，６を連結するための連結部材として機能する。カバー部材９は、例えば金属板又は合金板である。

次に、図２〜図７を参照しながら、セルスタック２に含まれる蓄電セル１１と集電板との詳細について説明する。まず、蓄電セル１１の構成の詳細について説明する。

図２（ａ），（ｂ）に示されるように、蓄電セル１１は、略直方体形状を呈する単電池である。蓄電セル１１においては、方向Ｘに沿った辺が最も短く、方向Ｙに沿った辺が最も長くなっている。蓄電セル１１は、全固体電池である。蓄電セル１１は、例えばリチウムイオン二次電池等の二次電池である。本実施形態では、蓄電セル１１は、バイポーラ型のリチウムイオン二次電池である。

蓄電セル１１は、方向Ｘにおいて正極集電板１２と負極集電板１３とによって挟まれており、正極集電板１２を介して接続部材３に電気的に接続されると共に、負極集電板１３を介して接続部材４に電気的に接続される。

蓄電セル１１は、方向Ｘに交差する一対の主面１４ａ，１４ｂ及び主面１４ａ，１４ｂをつなぐ外周面１４ｃを有する電極積層体１４と、少なくとも電極積層体１４の外周面１４ｃ上に設けられる保持部材１５とを備える。

図３に示されるように、電極積層体１４は、複数のバイポーラ電極１６（複数の電極）と、複数のセパレータ（固体又はゲル状電解質層を含むセパレータ）１７とを有する。複数のバイポーラ電極１６と、複数のセパレータ１７とは、方向Ｘに沿って交互に配置されている。

複数のバイポーラ電極１６のそれぞれは、集電体（第１集電体、第２集電体）２１と、正極層２２と、負極層２３とを備える。集電体２１は、方向Ｘに交差する一対の主面２１ａ，２１ｂを有する。集電体２１の主面（第１主面）２１ａ上には正極層２２が設けられ、集電体２１の主面（第２主面）２１ｂ上には負極層２３が設けられる。このため、集電体２１は、方向Ｘに沿って正極層２２と負極層２３とによって挟まれている。

集電体２１は、シート状の導電部材であり、略矩形状を呈している。集電体２１は、例えば金属箔又は合金箔である。金属箔は、例えば銅箔、アルミニウム箔、チタン箔、もしくはニッケル箔である。集電体２１が金属箔である場合、機械的強度を確保する観点から、当該金属箔はアルミニウム箔であってもよい。合金箔は、例えばステンレス鋼箔（ＳＵＳ３０１、ＳＵＳ３０４等）、もしくは上記金属の合金箔である。集電体２１が合金箔である場合、もしくは集電体２１がアルミニウム箔以外の金属箔である場合、集電体２１の表面にはアルミニウムが被覆されていてもよい。集電体２１の厚さは、例えば５μｍ以上２０μｍ以下である。本実施形態では、集電体２１の厚さは１０μｍである。

正極層２２は、少なくとも正極活物質とゲル状電解質とバインダを含む層状部材であり、略矩形状を呈している。負極層２３は、少なくとも負極活物質とゲル状電解質とバインダを含む層状部材であり、略矩形状を呈している。正極層２２及び負極層２３の材料について後述する。

図３に示したように、セパレータ１７は、隣り合うバイポーラ電極１６同士を隔てる層状部材であり、略矩形状を呈している。セパレータ１７は、正極層２２及び負極層２３に含まれるゲル状電解質及びバインダを含む。セパレータ１７の厚さは、例えば１μｍ以上１０μｍ以下である。本実施形態では、セパレータ１７の厚さは５μｍである。

方向Ｘにおける電極積層体１４の両端には、集電体２１が設けられている。方向Ｘにおいて電極積層体１４の一端（図３における紙面右側）に配置される集電体２１の主面２１ｂ上には、負極層が配置されていない。このため、当該集電体２１は、電極積層体１４における正極端子に相当し、主面２１ｂは、電極積層体１４の主面１４ａに相当する。方向Ｘにおいて電極積層体１４の他端（図３における紙面左側）に配置される集電体２１の主面２１ａ上には、負極層が配置されていない。このため、当該集電体２１は、電極積層体１４における負極端子に相当し、主面２１ａは、電極積層体１４の主面１４ｂに相当する。

保持部材１５は、電極積層体１４に含まれる複数のバイポーラ電極１６、複数のセパレータ１７、正極端子、及び負極端子を保持する部材であり、絶縁性を示す。本実施形態では、保持部材１５は、電極積層体１４の外周面１４ｃを封止するように略矩形枠形状を呈する封止部材、及び、電極積層体１４内のバイポーラ電極１６同士の短絡を防止する短絡防止部材としても機能し得る。

保持部材１５は、電極積層体１４の外周面１４ｃと接触する内周面１５ａと、内周面１５ａの反対側に位置する外周面１５ｂと、方向Ｘに交差する側面１５ｃとを有する。側面１５ｃは、電極積層体１４の主面１４ａ，１４ｂに対して略平行に設けられる。本実施形態では、方向Ｘにおける一端（図３における紙面右側）に位置する側面１５ｃは、主面１４ａと面一になっており、方向Ｘにおける他端（図３における紙面右側）に位置する側面１５ｃは、主面１４ｂと面一になっている。

保持部材１５は、例えば耐熱性を示す樹脂部材を含む。耐熱性を示す樹脂部材は、例えばポリイミド、ＰＰ、ＰＰＳ、ＰＡ６６等である。保持部材１５の厚さは、例えば１ｍｍ以上１０ｍｍ以下である。この場合、熱等による保持部材１５の破損防止と、蓄電セル１１の重量低減とを両立可能である。保持部材１５の厚さは、方向Ｙもしくは方向Ｚに沿った内周面１５ａと外周面１５ｂとの距離に相当する。本実施形態では、保持部材１５の厚さは５ｍｍである。

次に、図２（ａ），（ｂ）に戻って正極集電板１２及び負極集電板１３の構成について説明する。

正極集電板１２は、電極積層体１４に接触する導電部材であり、板形状を呈している。正極集電板１２は、方向Ｘに沿って蓄電セル１１に隣接している。正極集電板１２は、正極端子として機能する集電体２１に接触する本体部１２１と、方向Ｚに沿って本体部１２１の縁１２２の一部から突出する突出部１２３とを有する。本体部１２１は、方向Ｘにおいてバイポーラ電極１６及びセパレータ１７に重なる部分であり、略矩形状を呈している。本実施形態では、正極集電板１２が２つの蓄電セル１１によって方向Ｘに沿って挟持される場合、本体部１２１の一方面は一方の蓄電セル１１に接触し、本体部１２１の他方面は他方の蓄電セル１１に接触する。このとき、正極集電板１２は、各蓄電セル１１の正極端子に接触しており、負極端子として機能する集電体２１には接触していない。

蓄電セル１１に接触する正極集電板１２の突出部１２３は、その先端が蓄電セル１１の電極積層体１４から離れるように折り曲げられている。このため、突出部１２３は、基端部１２３ａ、電極積層体１４から離れるように方向Ｘに沿って延在する先端部１２３ｂ、及び屈曲部１２３ｃを有する。先端部１２３ｂは、方向Ｚにおいて上記電極積層体１４と重なっておらず、且つ、蓄電セル１１における保持部材１５の外周面１５ｂにも接していない。

負極集電板１３は、電極積層体１４に接触する導電部材であり、板形状を呈している。負極集電板１３は、正極集電板１２と同様に方向Ｘに沿って蓄電セル１１に隣接している。負極集電板１３は、負極端子として機能する集電体２１に接触する本体部１３１と、方向Ｚに沿って本体部１３１の縁１３２の一部から突出する突出部１３３とを有する。本体部１３１は、方向Ｘにおいてバイポーラ電極１６及びセパレータ１７に重なる部分であり、略矩形状を呈している。本実施形態では、負極集電板１３が２つの蓄電セル１１によって方向Ｘに沿って挟持される場合、本体部１３１の一方面は一方の蓄電セル１１に接触し、本体部１３１の他方面は他方の蓄電セル１１に接触する。このとき、負極集電板１３は、各蓄電セル１１の負極端子に接触しており、正極端子には接触していない。屈曲部１２３ｃは、方向Ｙから見て略直角になるように折り曲げられている。

上述したように本実施形態では、正極集電板１２は、各蓄電セル１１の正極端子にそれぞれ接触する。このため本実施形態では、セルスタック２内の複数の蓄電セル１１は、正極集電板１２及び負極集電板１３を介して並列接続されている。

負極集電板１３の突出部１３３もまた、その先端が蓄電セル１１における電極積層体１４から離れるように折り曲げられている。このため、突出部１３３は、基端部１３３ａ、電極積層体１４から離れるように方向Ｘに沿って延在する先端部１３３ｂ、及び屈曲部１３３ｃを有する。先端部１３３ｂは、方向Ｚにおいて上記電極積層体１４と重なっておらず、且つ、蓄電セル１１における保持部材１５の外周面１５ｂにも接していない。

図４に示されるように、セルスタック２内では、複数の蓄電セル１１と複数の集電板とが方向Ｘに沿って交互に配列されている。より具体的には、蓄電セル１１、正極集電板１２、蓄電セル１１、負極集電板１３の順に配置されたグループが方向Ｘに沿って連続して並ぶことによって、セルスタック２が構成されている。各蓄電セル１１及び各集電板には、拘束部材５によって方向Ｘに沿った拘束力が、絶縁緩衝部材７を介して付加されている。

図４に示される、方向Ｘにおいて最も外側に位置する蓄電セル１１に接触する正極集電板１２は、当該蓄電セル１１と絶縁緩衝部材７との間に配置されており、且つ、当該正極集電板１２の本体部１２１は、絶縁緩衝部材７の主面７ａと接触している。以下では、図４に示される、方向Ｘにおいて最も外側に位置する正極集電板１２を最外正極集電板１２Ａと呼称する。絶縁緩衝部材７は、方向Ｘに交差すると共に本体部１２１に接触する主面７ａと、主面７ａの縁から方向Ｘに沿って延在する外周面７ｂとを有する。

最外正極集電板１２Ａを除く各正極集電板１２の突出部１２３は、保持部材１５の側面１５ｃと外周面１５ｂに沿っている。最外正極集電板１２Ａの突出部１２３は、絶縁緩衝部材７の主面７ａと外周面７ｂとに沿っている。

突出部１２３の基端部１２３ａは、方向Ｘにおいて電極積層体１４とは重ならず、且つ、保持部材１５の側面１５ｃに沿って設けられている。本実施形態では、各基端部１２３ａの全体は、対応する保持部材１５の側面１５ｃに密着している。加えて、最外正極集電板１２Ａの基端部１２３ａの全体は、絶縁緩衝部材７の主面７ａに密着している。

最外正極集電板１２Ａを除く正極集電板１２における突出部１２３の先端部１２３ｂは、方向Ｚにおいて電極積層体１４及び接続部材３と重なり、且つ、保持部材１５の外周面１５ｂに沿って延在している。本実施形態では、当該先端部１２３ｂの全体は、保持部材１５の外周面１５ｂと、接続部材３との両方に密着している。これらの先端部１２３ｂと、対応する保持部材１５と、接続部材３とが方向Ｚに沿って重なり、且つ、保持部材１５と当該先端部１２３ｂとが互いに接触する領域上には、溶接部Ｗ１が設けられる。溶接部Ｗ１は、正極集電板１２と接続部材３とを接合する部分であり、先端部１２３ｂと接続部材３とが接触している箇所に設けられる。溶接部Ｗ１は、例えばレーザ溶接等によって形成される。溶接部Ｗ１が形成されるとき、保持部材１５が溶接工程における台座としても機能する。

最外正極集電板１２Ａにおける突出部１２３の先端部１２３ｂは、蓄電セル１１から離れるように方向Ｘに沿って延在している。このため、当該先端部１２３ｂは、方向Ｚにおいて絶縁緩衝部材７と重なり、且つ、絶縁緩衝部材７の外周面７ｂに沿って延在している。本実施形態では、当該先端部１２３ｂの全体は、絶縁緩衝部材７の外周面７ｂと、接続部材３との両方に密着している。この先端部１２３ｂと、絶縁緩衝部材７と、接続部材３とが方向Ｚに沿って重なり、且つ、絶縁緩衝部材７と当該先端部１２３ｂとが互いに接触する領域上には、溶接部Ｗ２が設けられる。溶接部Ｗ２は、最外正極集電板１２Ａと接続部材３とを接合する部分である。溶接部Ｗ２は、溶接部Ｗ１と同様に、例えばレーザ溶接等によって形成される。溶接部Ｗ２が形成されるとき、絶縁緩衝部材７が溶接工程における台座としても機能する。

最外正極集電板１２Ａを除く正極集電板１２の先端部１２３ｂと、最外正極集電板１２Ａの先端部１２３ｂとは、互いに同一方向に沿って延在している。具体的には、上記先端部１２３ｂは、方向Ｘの一方側に向かって延在している。

図５に示される、方向Ｘにおいて最も外側に位置する蓄電セル１１に接触する負極集電板１３は、蓄電セル１１と絶縁緩衝部材８との間に配置されており、且つ、当該負極集電板１３の本体部１３１は、絶縁緩衝部材８の主面８ａと接触している。以下では、図５に示される、方向Ｘにおいて最も外側に位置する負極集電板１３を最外負極集電板１３Ａとも呼称する。

最外負極集電板１３Ａを除く各負極集電板１３の突出部１３３は、保持部材１５の側面１５ｃと外周面１５ｂに沿うように配置されている。最外負極集電板１３Ａの突出部１３３は、絶縁緩衝部材８の主面８ａ及び外周面８ｂに沿うように配置されている。

最外負極集電板１３Ａを除く負極集電板１３における突出部１３３は、方向Ｚにおいて電極積層体１４及び接続部材４と重なり、且つ、保持部材１５の外周面１５ｂに沿って延在している。本実施形態では、突出部１３３は、保持部材１５の外周面１５ｂと、接続部材４との両方に密着している。これらの先端部１３３ｂと、対応する保持部材１５と、接続部材４とが方向Ｚに沿って重なり、且つ、保持部材１５と当該先端部１３３ｂとが互いに接触する領域上には、溶接部Ｗ３が設けられる。溶接部Ｗ３は、負極集電板１３と接続部材４とを接合する部分であり、先端部１３３ｂと接続部材４とが接触している箇所に設けられる。溶接部Ｗ３は、例えばレーザ溶接等によって形成される。溶接部Ｗ３が形成されるとき、保持部材１５が溶接工程における台座としても機能する。

最外負極集電板１３Ａにおける突出部１３３の先端部１３３ｂは、蓄電セル１１から離れるように方向Ｘに沿って延在している。このため、当該先端部１３３ｂは、方向Ｚにおいて絶縁緩衝部材８と重なり、且つ、絶縁緩衝部材８の外周面８ｂに沿って延在している。本実施形態では、当該先端部１３３ｂの全体は、絶縁緩衝部材８の外周面８ｂと、接続部材４との両方に密着している。この先端部１３３ｂと、絶縁緩衝部材８と、接続部材４とが方向Ｚに沿って重なり、且つ、絶縁緩衝部材８と当該先端部１３３ｂとが互いに接触する領域上には、溶接部Ｗ４が設けられる。溶接部Ｗ４は、最外負極集電板１３Ａと接続部材４とを接合する部分である。溶接部Ｗ４は、溶接部Ｗ３と同様に、例えばレーザ溶接等によって形成される。溶接部Ｗ４が形成されるとき、絶縁緩衝部材８が溶接工程における台座としても機能する。

最外負極集電板１３Ａを除く負極集電板１３の先端部１３３ｂと、最外負極集電板１３Ａの先端部１３３ｂとは、互いに同一方向に沿って延在している。具体的には、上記先端部１３３ｂは、方向Ｘの他方側に向かって延在している。このため、各正極集電板１２の先端部１２３ｂの延在方向と、各負極集電板１３の先端部１３３ｂの延在方向とは、互いに反対になっている。

次に、蓄電装置１の製造方法を説明する。蓄電装置１を製造する場合、上記蓄電セル１１を製造する（蓄電セルの製造工程）。蓄電セル１１は全固体電池であるため、蓄電セル１１は、本実施形態に係る全固体電池の製造方法によって製造される。

蓄電セル１１の製造方法（本実施形態に係る全固体電池）は、バイポーラ電極１６を形成する工程（第１電極を形成する工程及び第２電極を形成する工程）と、電極積層体１４を形成する工程とを有する。

［バイポーラ電極を形成する工程］
バイポーラ電極を形成する工程では、まず、図６（ａ）に示したように、集電体２１の主面２１ａ上に、第１塗工液を塗工し、第１塗工膜Ｆ１を形成する（第１塗工液を塗工する工程）。第１塗工液は、イオン液体（第１イオン液体）、イオン液体をゲル化させるためのゲル化剤（第１ゲル化剤）、バインダ（第１バインダ）及び正極活物質を含む。

イオン液体は不揮発性液体であり、例えば、テトラグライム（Ｇ４）などの溶媒にＬｉＦＳＡなどのイミド塩を溶融したものである。イオン液体は、上記ゲル化剤によってゲル化してゲル化イオン液体となる。本明細書では、ゲル化イオン液体をゲル状電解質とも呼称する。

ゲル化剤は、イオン液体をゲル化させるためにイオン液体に混ぜられている。ゲル化剤の例は、シリカ粒子を含む。本実施形態のゲル化剤はシリカ粒子である。ゲル化剤が添加されておりゲル化剤によってゲル化したイオン液体（ゲル状電解質）は、ゲル化解除条件が適用されることによって（例えば剪断力といった応力を加えられることによって）でゲル化が解除され、一定の流動性を有する。換言すれば、上記ゲル化解除条件が適用されない状態（例えば、静置された状態）ではイオン液体は上記ゲル化剤によってゲル化する。以下では、上記ゲル化解除条件が適用されない状態を実現する条件をゲル化条件と呼称する場合もある。ゲル化剤は、ゲル化したイオン液体であるゲル状電解質が、流動性を完全にもしくはほぼ完全に示さない（例えば、２０℃における粘度が、０．１Ｐａ・Ｓ以上である）ようにイオン液体に混ぜ合わされていればよい。例えば、ゲル化剤の混合量は１０ｗｔ％〜２０ｗｔ％である。

正極活物質は、例えば複合酸化物、金属リチウム、及び硫黄等である。複合酸化物の組成には、例えばマンガン、チタン、ニッケル、コバルト、及びアルミニウムの少なくとも１つと、リチウムとが含まれる。イオン液体中への正極活物質の混合量は、正極層２２での電気伝導性などに基づいて設定される。

バインダは、正極活物質とバインダ又はバインダ同士を結合するための結合剤である。本実施形態においてバインダは熱硬化型の樹脂バインダである。熱硬化型の樹脂バインダの例は、ポリイミド系樹脂（例えば、ポリイミド）及びポリアミドイミド樹脂を含む。本実施形態の樹脂バインダは、ポリイミドである。イオン液体へのバインダの混合量は、イオン液体の重量に応じて設定され、例えば２ｗｔ％〜１０ｗｔ％である。

第１塗工液は、正極層２２の電子伝導性を高めるための導電助剤を含んでもよい。導電助剤は、例えばアセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト等である。

前述したように、ゲル化剤が混合されたイオン液体はゲル化する。そのため、第１塗工液の準備段階でイオン液体がゲル化している場合、第１塗工液を塗工する工程では、上記正極活物質及び上記バインダが混ぜられたゲル化イオン液体にゲル化解除条件を一旦適用（例えば剪断力を付与）してゲル状イオン液体をスラリー状の第１塗工液とする。その後、第１塗工液を主面２１ａに塗工する。

第１塗工膜Ｆ１を形成した後、バインダを利用して第１塗工膜Ｆ１（主面２１ａに塗工された第１塗工液）を固形化して主面２１ａに正極層２２を形成する（正極層を形成する工程）。

第１塗工膜Ｆ１はゲル化剤を含んでおり、正極層を形成する工程では、ゲル化解除条件は適用されない。換言すれば、ゲル化条件下（例えば静置した状態）で正極層を形成する工程は実施される。そのため、正極層を形成する工程では、ゲル化剤によってイオン液体がゲル化しゲル状電解質を形成する。

バインダが熱硬化型の樹脂バインダであるため、正極層を形成する工程では、第１塗工膜Ｆ１を加熱することによって、正極層２２を得る。加熱温度はバインダの特性（例えば硬化温度）に応じた温度のうち、イオン液体（又はゲル化電解質）及び正極活物質が変質しない温度であればよい。加熱温度の例は、１００℃〜２００℃である。加熱は、例えばチャンバー内で焼き固めることで実施され得る。

第１塗工膜Ｆ１は、ゲル化剤、正極活物質、イオン液体及びバインダを含む。よって、上記のように形成された正極層２２は、ゲル状電解質（ゲル化剤でゲル化したイオン液体）、正極活物質及びバインダを含む。第１塗工膜Ｆ１が導電助剤などを含む場合は、正極層２２も導電助剤などを含む。

次に、図７（ａ）に示したように、集電体２１の主面２１ｂ上に、イオン液体（第２イオン液体）、ゲル化剤（第２ゲル化剤）、バインダ（第２バインダ）及び負極活物質を含む第２塗工液を塗工し、第２塗工膜を形成する（第２塗工液を塗工する工程）。

イオン液体の例は第１塗工液のイオン液体の例と同じであり得る。本実施形態では、第２塗工液のイオン液体は第１塗工液のイオン液体と同じである。ゲル化剤の例及びイオン液体への混合量は、第１塗工液のイオン化ゲル化剤の例と同じであり得る。本実施形態では、第２塗工液のゲル化剤及びゲル化剤のイオン液体への混合量は、第１塗工液のゲル化剤の場合と同じである。

負極活物質は、例えば黒鉛、高配向性グラファイト、メソカーボンマイクロビーズ、ハードカーボン、ソフトカーボン等のカーボン、リチウム、ナトリウム等のアルカリ金属、金属化合物、リチウムと合金化可能な元素若しくはその化合物、ホウ素添加炭素などである。リチウムと合金化可能な元素の例としては、シリコン（ケイ素）及びスズが挙げられる。

バインダは、負極活物質とバインダ又はバインダ同士を結合するための結合剤である。本実施形態においてバインダは熱硬化型の樹脂バインダである。熱硬化型の樹脂バインダの例は、第１塗工液に含まれるバインダの例と同じである。バインダのイオン液体への混合量の例も第１塗工液の場合と同様である。本実施形態では、バインダ及びイオン液体への混合量は第１塗工液の場合と同じである。

第２塗工液は、第１塗工液の場合と同様に、導電助剤を含んでもよい。導電助剤の例も第１塗工液の場合と同様である。

第２塗工膜Ｆ２を形成した後、第２塗工膜（主面２１ｂに塗工された第２塗工液）を固形化するとともに、第２塗工膜Ｆ２にゲル化条件を適用することによって、図７（ｂ）に示したように、主面２１ｂに負極層２３を形成する（負極層を形成する工程）。

第２塗工膜Ｆ２はゲル化剤を含んでおり、負極層を形成する工程では、ゲル化解除条件は適用されない。換言すれば、ゲル化条件下（例えば静置した状態）で負極層を形成する工程は実施される。そのため、負極層を形成する工程では、ゲル化剤によってイオン液体がゲル化しゲル状電解質を形成する。

バインダが熱硬化型の樹脂バインダであるため、負極層を形成する工程では、第２塗工膜Ｆ２を加熱することによって、負極層２３を得る。加熱温度はバインダの特性（例えば硬化温度）に応じた温度のうち、イオン液体（又はゲル化電解質）及び負極活物質が変質しない温度であればよい。ここで説明しているように、正極層２２を形成した後に負極層２３を形成する場合、加熱温度は、正極層２２が変質しない温度である必要がある。加熱温度の例は、１００℃〜２００℃である。加熱方法の例は、正極層を形成する工程の場合と同様である。本実施形態では、加熱方法は、正極層を形成する工程の場合と同じである。

第２塗工膜Ｆ２は、ゲル化剤、負極活物質、イオン液体及びバインダを含む。よって、上記のように形成された負極層２３は、ゲル状電解質（ゲル化剤でゲル化したイオン液体）、負極活物質及びバインダを含む。第２塗工膜Ｆ２が導電助剤などを含む場合は、負極層２３も導電助剤などを含む。

第１塗工液及び第２塗工液に含まれるバインダが熱硬化型の樹脂バインダであるため、正極層を形成する工程及び負極層を形成する工程では、第１塗工膜Ｆ１及び第２塗工膜Ｆ２をそれぞれ加熱することによって、正極層２２及び負極層２３を得る。加熱温度はバインダの特性（例えば硬化温度）に応じた温度のうち、前述したように、イオン液体（又はゲル状電解質）及び活物質（正極活物質及び負極活物質を含む）が変質しない温度であればよい。換言すれば、本実施形態のように、バインダに熱硬化型の樹脂バインダを使用する場合、樹脂バインダは、イオン液体（又はゲル状電解質）及び上記活物質が変質しない温度で硬化可能な樹脂バインダが選択される。

上記バイポーラ電極の形成工程で複数のバイポーラ電極１６を形成した後、形成された複数のバイポーラ電極１６を、ゲル状電解質を含むセパレータ１７を介して一方向に積層することによって電極積層体１４を形成する（電極積層体を形成する工程）。電極積層体を形成する工程の一例を説明する。説明の便宜のため、セパレータ１７を挟む２つのバイポーラ電極１６のうちの一方を第１バイポーラ電極（第１電極）１６Ａと呼称し、他方を第２バイポーラ電極（第２電極）１６Ｂと呼称する。

まず、図８（ａ）に示したように、第１バイポーラ電極１６Ａの正極層（下地層）２２上に、イオン液体（第３イオン液体）、ゲル化剤（第３ゲル化剤）及びバインダ（第１バインダ）を含むセパレータ用の第３塗工液を塗工し、第３塗工膜Ｆ３を形成する（第３塗工液を塗工する工程）。その後、図８（ｂ）に示したように、第３塗工膜Ｆ３（塗工された第３塗工液）を第２バイポーラ電極１６Ｂの負極層２３（下地層と反対の極性を有する層）と第１バイポーラ電極１６Ａの正極層２２とで挟むように、第３塗工膜Ｆ３上に第２バイポーラ電極１６Ｂを配置する（第１電極及び第２電極を配置する工程）。続いて、第１バイポーラ電極１６Ａと第２バイポーラ電極１６Ｂの間に配置された第３塗工膜Ｆ３を固形化して、第１バイポーラ電極１６Ａと第２バイポーラ電極１６Ｂとの間にセパレータ１７を形成する（セパレータを形成する工程）。

第３塗工膜Ｆ３はゲル化剤を含んでおり、セパレータを形成する工程では、ゲル化解除条件は適用されない。換言すれば、ゲル化条件下（例えば静置した状態）でセパレータを形成する工程は実施される。そのため、セパレータを形成する工程では、ゲル化剤によってイオン液体がゲル化しゲル状電解質を形成する。

第３塗工液が有するバインダは、第１塗工液及び第２塗工液が有するバインダと同じであるため、セパレータを形成する工程では、第３塗工膜Ｆ３を加熱することによって、第３塗工膜Ｆ３を加熱する。加熱条件及び加熱方法は、第１塗工膜Ｆ１及び第２塗工膜Ｆ２の場合と同じである。

第３塗工膜Ｆ３は、ゲル化剤、イオン液体及びバインダを含む一方、活物質は含まない。よって、上記のように形成されたセパレータ１７は、活物質は含まない一方、ゲル状電解質（ゲル化剤でゲル化したイオン液体）及びバインダを含む。

バイポーラ電極１６を３つ以上積層する場合、上記第２バイポーラ電極１６Ｂを新しい第１バイポーラ電極１６Ａとみなして、第３塗工液を塗工する工程、第１電極及び第２電極を配置する工程、セパレータを形成する工程を繰り返すことで、３つ以上のバイポーラ電極１６を有する電極積層体１４が得られる。

或いは、第３塗工液を塗工する工程と第１電極及び第２電極を配置する工程とを実施した後、上記第２バイポーラ電極１６Ｂを新しい第１バイポーラ電極１６Ａと見なして、第３塗工液を塗工する工程と第１電極及び第２電極を配置する工程とを繰り返して、第３塗工液を介して複数のバイポーラ電極１６が積層された積層体を形成した後、その積層体を加熱して第３塗工液を固形化するとともに、ゲル化条件を適用することによって、電極積層体１４を形成してもよい。

上記電極積層体を形成する工程の説明では、第１バイポーラ電極１６Ａが有する正極層２２を下地層として説明した。しかしながら、第１バイポーラ電極１６Ａが有する負極層２３が下地層でもよい。この場合、第２バイポーラ電極１６Ｂが有する正極層２２が、下地層と極性の反対の層である。

上記のように電極積層体１４を形成した後、電極積層体１４の外周面１４ｃに、複数のバイポーラ電極１６を保持する保持部材１５を形成して、蓄電セル１１を得る（保持部材を形成する工程）。保持部材１５の材料が樹脂である場合、保持部材１５は、例えば外周面１４ｃに樹脂を塗布した後、硬化させることによって形成される。

上記蓄電セルの製造方法の一例では、負極層２３を形成する前に正極層２２を形成する形態を説明した。しかしながら、負極層２３を正極層２２の前に形成してもよい。或いは、第１塗工液及び第２塗工液を主面２１ａ及び主面２１ｂに塗工したのち、イオン液体のゲル化が進み流動性が低下している場合等では、第１塗工膜Ｆ１及び第２塗工膜Ｆ２を形成した後（すなわち、第１塗工液及び第２塗工液を塗工する工程を実施した後）、正極層を形成する工程及び負極層を形成する工程を一緒に実施してもよい。

蓄電装置１を製造する場合、上記蓄電セルの製造方法で複数の蓄電セル１１を製造する。その後、複数の蓄電セル１１、正極集電板１２及び負極集電板１３を含む複数の集電板、接続部材３，４、一対の拘束部材５，６、絶縁緩衝部材７，８及びカバー部材９を利用して、蓄電装置１を組み立てることで、蓄電装置１が得られる。蓄電装置１の組み立て方の一例を説明する。

製造された複数の蓄電セル１１と複数の集電板（正極集電板１２及び負極集電板１３を含む）とが方向Ｘに沿って交互に配列してセルスタック２を得る（セルスタックの製造工程）。セルスタックの製造工程では、方向Ｘに沿って蓄電セル１１が正極集電板１２及び負極集電板１３で挟まれるように、正極集電板１２及び負極集電板１３を蓄電セル１１に対して配置する（集電板を配置する工程）。

その後、絶縁緩衝部材７，８を介してセルスタック２を一対の拘束部材５，６で拘束する（拘束部材で拘束する工程）。セルスタック２、絶縁緩衝部材７，８及び一対の拘束部材５，６の配置関係及び拘束部材５，６による拘束方法の例は前述したとおりである。

更に、セルスタック２に接続部材３，４及びカバー部材９を取り付けることによって、蓄電装置１を得る（接続部材及びカバー部材の取り付け工程）。接続部材及びカバー部材の取り付け工程は、拘束部材５，６で拘束する工程の前でもよいし、後でもよいし、拘束部材５，６で拘束する工程に含まれてもよい。集電板を配置する工程は、拘束部材で拘束する工程に含まれてもよい。

上記蓄電セル１１の製造方法（本実施形態の全固体電池の製造方法）では、第１塗工液及び第２塗工液を用いて集電体２１に正極層２２及び負極層２３を形成する。第１塗工液は正極層用の塗工液であり、イオン液体に、正極活物質の他、ゲル化剤及びバインダが混ぜられた塗工液である。第２塗工液は負極用の塗工液であり、イオン液体に、負極活物質の他、ゲル化剤及びバインダが混ぜられた塗工液である。

したがって、主面２１ａに第１塗工液を塗工して得られる第１塗工膜Ｆ１をバインダの結合力によって固形化（例えば硬化）させることによって形成された正極層２２には、正極活物質の他、イオン液体及びゲル化剤も含まれる。イオン液体はゲル化剤の作用によるゲル化してゲル状電解質になる。このように予め正極活物質とイオン液体を含む第１塗工液を利用して正極層２２を形成するため、ゲル状電解質を確実に含む正極層２２が得られる。同様に、第２塗工液によって形成された負極層２３は、ゲル状電解質を含む。上記のように形成された正極層２２及び負極層２３では、正極層２２及び負極層２３内においてバインダの作用で区切られる小領域内にゲル状電解質が閉じ込められると考えられる。上記正極層２２及び負極層２３を有するバイポーラ電極１６を、セパレータ１７を介して積層することによって電極積層体１４が形成されている。したがって、本実施形態の全固体電池の製造方法によれば、電極層にゲル状電解質を確実に含む全固体電池としての蓄電セル１１を製造できる。更に蓄電セル１１を用いて蓄電装置１を製造することで、蓄電装置１も全固体電池として機能する。

図６（ａ）〜図８（ｂ）で例示した方法では、電極積層体１４を形成する場合であってセパレータ用の第３塗工液に含まれるバインダが、第１塗工液及び第２塗工液に含まれるバインダと同じある形態を説明した。この形態では、第３塗工液を固形化する際、バインダの作用によって、セパレータ１７と、セパレータ１７に接触する正極層２２及び負極層２３が接合され易い。その結果、電極積層体１４が有する複数のバイポーラ電極１６の固定（拘束）が簡素化できるとともに、複数のバイポーラ電極１６が分離しにくい。

本実施形態で例示したようにバインダに熱硬化型の樹脂バインダを利用する形態では、塗工液を固形化する際にバインダの揮発に起因したガスが発生しない。そのため、正極層２２及び負極層２３を形成しても、上記ガスが放出されることによる孔などが生じない。よって、ゲル状電解質を含みながら良好な正極層２２及び負極層２３が得られる。バインダは、熱硬化型のバインダには限定されないが、バインダを含む塗工液を固形化する際に、揮発してガスが発生しないバインダが好ましい。

以上、本発明の実施形態を説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、発明の趣旨を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。

例えば、本発明に係る全固体電池の製造方法は、集電体の第１主面及び第２主面の両方に正極層が形成された第１電極と、集電体の第１主面及び第２主面の両方に負極層が形成された第２電極とが、ゲル状電解質を含むセパレータを介して積層された電極積層体を備える全固体電池に適用されてもよい。

この場合、正極層及び負極層は、バイポーラ電極が有する正極層及び負極層を形成する場合と同様にして形成すればよい。更に、第１電極及び第２電極を、上記セパレータを介して積層する際、セパレータの積層方法は、上記第１電極を図８（ａ）及び図８（ｂ）に示した第１バイポーラ電極１６Ａに対応させ、上記第２電極を図８（ｂ）に示した第２バイポーラ電極１６Ｂに対応させることで、図６（ａ）〜図８（ｂ）を利用して説明した電極積層体を形成する工程と同様の方法が適用できる。

上記第１電極は、第１主面にのみ正極層が形成された構成でもよいし、上記第２電極は、第２主面にのみ正極層が形成された構成でもよい。

電極積層体が有する複数の電極の集電体は異なる（例えば材料などが異なる）集電体でもよい。同様に、第１塗工液が有するイオン液体、第２塗工液が有する第２イオン液体及び第３塗工液が有する第３イオン液体は例えば材料などが互いに異なってもよい。同様に、第１塗工液が有する第１ゲル化剤、第２塗工液が有する第２ゲル化剤及び第３塗工液が有する第３ゲル化剤は互いに異なってもよい。同様に、第１塗工液が有する第１バインダ、第２塗工液が有する第２バインダは互いに異なってもよい。

上記実施形態では、蓄電セルの形状は方向Ｘから見て略矩形状であるが、これに限られない。蓄電セルの形状は、方向Ｘから見て三角形状、五角形状等の多角形状であってもよいし、円形状であってもよいし、楕円形状であってもよい。同様に、各集電板等の形状も、上記実施形態に限定されない。正極集電板及び負極集電板の形状は例示した形状に限定されない。

電極積層体を形成する工程の例は、図６（ａ）〜図８（ｂ）を利用して説明した形態に限定されない。例えば、予め固体又はゲル状電解質を含むセパレータを準備しておき、そのセパレータを利用して電極積層体を形成してもよい。

本発明に係る全固体電池の製造方法は、電極積層体で積層される第１電極を形成する工程と、第２電極を形成する工程と、第１電極と第２電極とゲル状電解質を含むセパレータを介して積層することによって電極積層体を形成する工程を備えていればよい。

上記実施形態では、セルスタック内の蓄電セルは並列接続されているが、これに限られない。例えば、蓄電セル同士は直列接続されていてもよい。この場合、蓄電装置の正極として機能する一方の接続部材は、セルスタックに含まれる複数の蓄電セルのうち一つに接続されればよい。蓄電装置の負極として機能する他方の接続部材は、上記一つの蓄電セルとは異なる蓄電セルに接続されればよい。

上記実施形態では、蓄電セルと、正極集電板と、負極集電板とが互いに別体となっているが、これに限られない。例えば、蓄電セルと、正極集電板と、負極集電板とは、互いに一体化されてもよい。この場合、例えば保持部材が、電極積層体と、正極集電板と、負極集電板とを一体化してもよい。これにより、電極積層体と、正極集電板及び負極集電板との接触を確保できる。セルスタックには、蓄電セル、正極集電板及び負極集電板が互いに一体化されたユニットと、正極集電板及び負極集電板が別体である蓄電セルとの両方が含まれてもよい。この場合、当該ユニットと蓄電セルとが、方向Ｘに沿って交互に配列される。

１…蓄電装置、２…セルスタック、３…接続部材、４…接続部材、１１…蓄電セル、１２…正極集電板、１３…負極集電板、１４…電極積層体、１４ｃ…外周面、１５…保持部材、１６…バイポーラ電極、１７…セパレータ、２１…集電体、２１ａ…主面（第１主面）、２１ｂ…主面（第２主面）、２２…正極層（下地層）、２３…負極層。

Claims (10)

1. 第１イオン液体、前記第１イオン液体をゲル化させるための第１ゲル化剤、第１バインダ及び正極活物質を含む第１塗工液を、第１集電体の第１主面に塗工した後、前記第１イオン液体を前記第１ゲル化剤でゲル化するとともに、前記第１塗工液を前記第１バインダで固形化して、前記第１集電体の前記第１主面に正極層が配置された第１電極を形成する工程と、
   第２イオン液体、前記第２イオン液体をゲル化させるための第２ゲル化剤、第２バインダ及び負極活物質を含む第２塗工液を、第２集電体の第２主面に塗工した後、前記第２イオン液体を前記第２ゲル化剤でゲル化するとともに、前記第２塗工液を前記第２バインダで固形化して、前記第２集電体の前記第２主面に負極層が配置された第２電極を形成する工程と、
   形成された前記第１電極及び前記第２電極を、前記第１電極の前記正極層と前記第２電極の前記負極層とによって固体又はゲル状電解質を含むセパレータを挟むように一方向に積層することによって電極積層体を形成する工程と、
   を備える、
   全固体電池の製造方法。
2. 前記第１電極を形成する工程は、
   前記第１集電体の前記第１主面上に、前記第１塗工液を塗工する工程と、
   前記第１集電体の前記第１主面と反対側の第２主面上に、前記第２塗工液を塗工する工程と、
   前記第１集電体の前記第１主面に塗工された前記第１塗工液内の前記第１イオン液体を前記第１ゲル化剤でゲル化するとともに、前記第１塗工液を前記第１バインダで固形化して、前記第１集電体の前記第１主面上に前記正極層を形成する工程と、
   前記第１集電体の前記第２主面に塗工された前記第２塗工液内の前記第２イオン液体を前記第２ゲル化剤でゲル化するとともに、前記第２塗工液を前記第２バインダで固形化して、前記第１集電体の前記第２主面上に前記負極層を形成する工程と、
   を有し、
   前記第２電極を形成する工程は、
   前記第２集電体の前記第２主面上に、前記第２塗工液を塗工する工程と、
   前記第２集電体の前記第２主面と反対側の第１主面上に、前記第１塗工液を塗工する工程と、
   前記第２集電体の前記第２主面に塗工された前記第２塗工液内の前記第２イオン液体を前記第２ゲル化剤でゲル化するとともに、前記第２塗工液を前記第２バインダで固形化して、前記第２集電体の前記第２主面上に前記負極層を形成する工程と、
   前記第２集電体の前記第１主面に塗工された前記第１塗工液内の前記第１イオン液体を前記第１ゲル化剤でゲル化するとともに、前記第１塗工液を前記第１バインダで固形化して、前記第２集電体の前記第１主面上に前記正極層を形成する工程と、
   を有する、
   請求項１に記載の全固体電池の製造方法。
3. 前記第１イオン液体及び前記第２イオン液体は同じイオン液体である、
   請求項１又は２に記載の全固体電池の製造方法。
4. 前記第１バインダ及び前記第２バインダは、熱硬化型の樹脂バインダであり、
   前記第１塗工液及び前記第２塗工液を加熱することによって、前記第１塗工液及び前記第２塗工液を固形化する、
   請求項１〜３の何れか一項に記載の全固体電池の製造方法。
5. 前記第１バインダ及び前記第２バインダは同じバインダである、
   請求項１〜４の何れか一項に記載の全固体電池の製造方法。
6. 前記電極積層体を形成する工程は、
   前記第１電極の前記正極層又は前記第２電極の前記負極層のうちの一方の層である下地層に、第３イオン液体、前記第３イオン液体をゲル化させるための第３ゲル化剤、前記第１バインダを含む第３塗工液を塗工する工程と、
   前記第１電極の前記正極層又は前記第２電極の前記負極層のうちの前記下地層と反対の極性を有する層と前記下地層とによって、塗工された前記第３塗工液を挟むように、前記第１電極及び前記第２電極を配置する工程と、
   前記第３イオン液体を前記第３ゲル化剤でゲル化するとともに、前記第１電極と前記第２電極の間に配置された前記第３塗工液を前記第１バインダで固形化して、前記第１電極と前記第２電極との間に前記セパレータを形成する工程と、
   を有する、
   請求項５に記載の全固体電池の製造方法。
7. 前記電極積層体の外周面に、前記第１電極及び前記第２電極を保持する保持部材を形成することによって蓄電セルを得る工程を更に有する、
   請求項１〜６の何れか一項に記載の全固体電池の製造方法。
8. 前記一方向において前記蓄電セルに隣接するとともに、前記蓄電セルと電気的に接続されるように、前記蓄電セルに集電板を配置する工程を更に有する、
   請求項７に記載の全固体電池の製造方法。
9. 集電体、前記集電体の第１主面上に配置された正極層及び前記集電体の前記第１主面と反対側に位置する第２主面に配置された負極層を有するバイポーラ電極を形成する工程と、
   形成された複数の前記バイポーラ電極を、固体又はゲル状電解質を含むセパレータを介して一方向に積層することによって電極積層体を形成する工程と、
   を備え、
   前記バイポーラ電極を形成する工程は、
   前記集電体の前記第１主面上に、イオン液体、前記イオン液体をゲル化させるためのゲル化剤、バインダ及び正極活物質を含む第１塗工液を塗工する工程と、
   前記集電体の前記第２主面上に、前記イオン液体、前記ゲル化剤、前記バインダ及び負極活物質を含む第２塗工液を塗工する工程と、
   前記第１主面に塗工された前記第１塗工液内の前記イオン液体を前記ゲル化剤でゲル化させるとともに、前記第１塗工液を固形化して、前記第１主面上に前記正極層を形成する工程と、
   前記第２主面に塗工された前記第２塗工液内の前記イオン液体を前記ゲル化剤でゲル化させるとともに、前記第２塗工液を固形化して、前記第２主面上に前記負極層を形成する工程と、
   を有する、
   全固体電池の製造方法。
10. 第１集電体の少なくとも一方の主面に、ゲル状電解質、正極活物質及び熱硬化型の樹脂バインダを含む正極層が配置された第１電極と、
    第２集電体の少なくとも一方の主面に、ゲル状電解質、負極活物質及び前記樹脂バインダを含む負極層が配置された第２電極と、
    前記第１電極と前記第２電極との間に配置され且つ前記正極層及び前記負極層とで挟まれており、固体又はゲル状電解質及び前記バインダを含むセパレータと、
    を備える、
    全固体電池。

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