JP2019110041A - Fuel cell manufacturing method - Google Patents

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Abstract

To provide a fuel cell manufacturing method that suppresses poisoning of a catalyst.SOLUTION: A fuel cell manufacturing method includes: a step of preparing a membrane electrode assembly 200 including an electrolyte membrane 200a and an electrode catalyst layer 200c formed on one face of the electrolyte membrane 200a so that a peripheral region of the electrolyte membrane 200a is exposed; a step of applying an ultraviolet curable adhesive 22 to at least the peripheral region of the membrane electrode assembly 200; a step of disposing a frame-shaped frame 21 having ultraviolet permeability over the membrane electrode assembly 200 so that the frame overlaps with the peripheral region via the adhesive 22; a step of irradiating the adhesive 22 with ultraviolet light from the frame 21 side; and a step of cooling the adhesive 22 at least before or during the irradiation with the ultraviolet light.SELECTED DRAWING: Figure 6

Description

本発明は、燃料電池の製造方法に関する。   The present invention relates to a method of manufacturing a fuel cell.

燃料電池の製造工程において、膜電極接合体を紫外線硬化性の接着剤によりフレームに接着する技術が知られている（例えば特許文献１参照）。   There is known a technique for bonding a membrane electrode assembly to a frame with a UV-curable adhesive in a fuel cell manufacturing process (see, for example, Patent Document 1).

特開２０１６−７６４４０号公報JP, 2016-76440, A

膜電極接合体は、紫外線硬化性の接着剤に紫外線が照射されることによりフレームに接着される。このとき、例えば、膜電極接合体の触媒（電極触媒層）やガス拡散層にも紫外線が照射されるため、触媒やガス拡散層は紫外線の照射により熱を発生し、その熱によって接着剤中のモノマー成分が揮発する。揮発したモノマー成分が拡散して膜電極接合体の触媒に付着すると、触媒が被毒し、例えばセル電圧の低下などの発電性能の劣化が生ずるおそれがある。   The membrane electrode assembly is adhered to the frame by irradiating the ultraviolet curable adhesive with ultraviolet light. At this time, for example, the catalyst (electrode catalyst layer) of the membrane electrode assembly (electrode catalyst layer) and the gas diffusion layer are also irradiated with the ultraviolet light, so the catalyst and the gas diffusion layer generate heat by the irradiation of the ultraviolet light. Of the monomer component of the When the volatilized monomer component diffuses and adheres to the catalyst of the membrane electrode assembly, the catalyst may be poisoned, and the power generation performance may be deteriorated, for example, the cell voltage may be lowered.

そこで本発明は上記の課題に鑑みてなされたものであり、触媒の被毒を抑制する燃料電池の製造方法を提供することを目的とする。   Then, this invention is made in view of said subject, and it aims at providing the manufacturing method of the fuel cell which suppresses poisoning of a catalyst.

本明細書に記載の燃料電池の製造方法は、電解質膜と、前記電解質膜の周縁領域が露出するように前記電解質膜の一方の面に形成された電極触媒層とを有する膜電極接合体を準備する工程と、前記膜電極接合体の少なくとも前記周縁領域に紫外線硬化性の接着剤を塗布する工程と、紫外線透過性を有する枠形状のフレームを、前記接着剤を介して前記周縁領域に重なるように前記膜電極接合体上に配置する工程と、紫外線を前記フレーム側から前記接着剤に照射する工程と、前記紫外線の照射前及び照射中の少なくとも一方において前記接着剤を冷却する工程とを含む方法である。   According to a method of manufacturing a fuel cell described in the present specification, a membrane electrode assembly having an electrolyte membrane and an electrode catalyst layer formed on one surface of the electrolyte membrane so as to expose a peripheral region of the electrolyte membrane A step of preparing, a step of applying an ultraviolet-curable adhesive to at least the peripheral region of the membrane electrode assembly, and a frame-shaped frame having ultraviolet transparency is overlapped with the peripheral region via the adhesive. A step of disposing the film electrode assembly on the membrane electrode assembly, a step of irradiating the adhesive with ultraviolet light from the frame side, and a step of cooling the adhesive at least one of before and during the irradiation of the ultraviolet light. It is a method of including.

本発明によれば、燃料電池の触媒の被毒を抑制することができる。   According to the present invention, poisoning of the catalyst of the fuel cell can be suppressed.

燃料電池の単セルの一例を示す分解斜視図である。It is a disassembled perspective view which shows an example of the single cell of a fuel cell. 単セルの製造工程の一例を示す図である。It is a figure which shows an example of the manufacturing process of a single cell. 単セルの製造工程の一例を示す図である。It is a figure which shows an example of the manufacturing process of a single cell. 単セルの製造工程の一例を示す図である。It is a figure which shows an example of the manufacturing process of a single cell. 単セルの製造工程の一例を示す図である。It is a figure which shows an example of the manufacturing process of a single cell. 冷却媒体による接着層の冷却の一例を示す図である。It is a figure which shows an example of cooling of the contact bonding layer by a cooling medium. ヒートシンクによる接着層の冷却の一例を示す図である。It is a figure which shows an example of cooling of the contact bonding layer by a heat sink. 上部側冶具による接着層の冷却の一例を示す図である。It is a figure which shows an example of cooling of the contact bonding layer by the upper side jig.

図１は、燃料電池の単セル２の一例を示す分解斜視図である。燃料電池は、例えば燃料電池車に用いられるが、その用途に限定はない。   FIG. 1 is an exploded perspective view showing an example of a unit cell 2 of a fuel cell. A fuel cell is used, for example, in a fuel cell vehicle, but the application is not limited.

燃料電池は、固体高分子形であり、複数の単セル２が積層された積層体を含んで構成される。また、燃料電池には、各単セル２を積層方向に貫通するカソード側入口マニホルド、カソード側出口マニホルド、アノード側入口マニホルド、アノード側出口マニホルド、冷却媒体入口マニホルド、及び冷却媒体出口マニホルドが設けられている。   The fuel cell is in the form of a solid polymer, and includes a stack in which a plurality of single cells 2 are stacked. Also, the fuel cell is provided with a cathode-side inlet manifold, a cathode-side outlet manifold, an anode-side inlet manifold, an anode-side outlet manifold, a cooling medium inlet manifold, and a cooling medium outlet manifold, which extend through each unit cell 2 in the stacking direction. ing.

カソード側入口マニホルドには、各単セル２に供給される酸化剤ガスが流れる。カソード側出口マニホルドには、各単セル２から排出された酸化剤オフガスが流れる。アノード側入口マニホルドには、各単セル２に供給される燃料ガスが流れる。アノード側出口マニホルドには、各単セル２から排出された燃料オフガスが流れる。冷却媒体入口マニホルドには、各単セル２に供給される冷却水などの冷却媒体が流れる。冷却媒体出口マニホルドには、各単セル２から排出された冷却媒体が流れる。   The oxidant gas supplied to each unit cell 2 flows through the cathode side inlet manifold. The oxidant off gas exhausted from each single cell 2 flows to the cathode side outlet manifold. The fuel gas supplied to each unit cell 2 flows to the anode side inlet manifold. The fuel off gas discharged from each single cell 2 flows to the anode side outlet manifold. A coolant such as coolant supplied to each single cell 2 flows through the coolant inlet manifold. The coolant discharged from each single cell 2 flows through the coolant outlet manifold.

単セル２は、燃料ガス（例えば水素）と酸化剤ガス（例えば空気中の酸素）が供給され、燃料ガスと酸化剤ガスの化学反応により発電する。単セル２は、積層体３の積層方向に沿って配置されたＭＥＧＡ（Membrane-Electrode-Gas diffusion layer Assembly）２０、フレーム２１、及びセパレータ２３，２４を有する。   The unit cell 2 is supplied with a fuel gas (for example, hydrogen) and an oxidant gas (for example, oxygen in air), and generates electric power by a chemical reaction of the fuel gas and the oxidant gas. The single cell 2 has a MEGA (Membrane-Electrode-Gas diffusion layer Assembly) 20, a frame 21, and separators 23 and 24 arranged in the stacking direction of the stack 3.

セパレータ２３，２４は、例えば金属板などにより構成され、矩形状の外形を有する。セパレータ２３，２４は接着剤また溶接により互いに接合され、セパレータ２３は接着剤によりフレーム２１に接着されている。このため、積層体３内において、セパレータ２４は、隣接する単セル２のＭＥＧＡ２０のアノード側に配置され、セパレータ２３は、同一の単セル２のＭＥＧＡ２０のカソード側に配置される。   The separators 23 and 24 are made of, for example, a metal plate and have a rectangular outer shape. The separators 23 and 24 are bonded to each other by an adhesive or welding, and the separators 23 are bonded to the frame 21 by an adhesive. Therefore, in the laminate 3, the separator 24 is disposed on the anode side of the MEGA 20 of the adjacent single cell 2, and the separator 23 is disposed on the cathode side of the MEGA 20 of the same single cell 2.

セパレータ２３は、厚み方向に貫通する貫通孔２３１〜２３６と、波板形状のカソード流路部２３０を有する。貫通孔２３１，２３５，２３４はセパレータ２３の一方の端部に設けられ、貫通孔２３３，２３６，２３２はセパレータ２３の他方の端部に設けられている。   The separator 23 has through holes 231 to 236 penetrating in the thickness direction, and a corrugated cathode flow channel portion 230. The through holes 231, 235, 234 are provided at one end of the separator 23, and the through holes 233, 236, 232 are provided at the other end of the separator 23.

ＭＥＧＡ２０側のカソード流路部２３０の面には、酸化剤ガスが流れる溝状の酸化剤ガス流路が形成されている。カソード流路部２３０は、例えばプレス金型による曲げ加工により形成される。酸化剤ガス流路は、例えば直線状に形成されてもよいし、蛇行するように形成されてもよい。   In the surface of the cathode flow passage 230 on the MEGA 20 side, a groove-like oxidant gas flow passage through which an oxidant gas flows is formed. The cathode flow passage 230 is formed, for example, by bending using a press die. The oxidant gas flow path may be formed, for example, linearly or may be formed to meander.

また、セパレータ２４は、貫通孔２４１〜２４６と、波板形状のアノード流路部２４０を有する。貫通孔２４１，２４５，２４４はセパレータ２４の一方の端部に設けられ、貫通孔２４３，２４６，２４２はセパレータ２４の他方の端部に設けられている。   In addition, the separator 24 has through holes 241 to 246 and an anode flow passage portion 240 in a corrugated plate shape. The through holes 241, 245, 244 are provided at one end of the separator 24, and the through holes 243, 246, 242 are provided at the other end of the separator 24.

セパレータ２３側のアノード流路部２４０の面には、冷却媒体が流れる溝状の冷却媒体流路が形成され、隣接する単セル２側のアノード流路部２４０の他方の面には、燃料ガスが流れる溝状の燃料ガス流路が形成されている。アノード流路部２４０は、例えばプレス金型による曲げ加工により形成される。冷却媒体流路及び燃料ガス流路は、例えば直線状に形成されてもよいし、蛇行するように形成されてもよい。なお、セパレータ２３，２４は、金属に限定されず、例えばカーボン成型により形成されてもよい。また、セパレータ２３のカソード流路部２３０には、セパレータ２４に対向する面に、冷却媒体が流れる溝状の冷却媒体流路が形成されていてもよい。   A groove-shaped cooling medium flow passage through which a cooling medium flows is formed on the surface of the anode flow passage 240 on the separator 23 side, and a fuel gas is formed on the other surface of the adjacent anode flow passage 240 on the unit cell 2 side. A groove-like fuel gas flow passage is formed. The anode flow passage portion 240 is formed, for example, by bending using a press die. The coolant flow path and the fuel gas flow path may be formed, for example, in a straight line or in a serpentine manner. In addition, the separators 23 and 24 are not limited to a metal, For example, you may form by carbon molding. Further, in the cathode flow channel portion 230 of the separator 23, a groove-shaped cooling medium flow channel through which the cooling medium flows may be formed on the surface facing the separator 24.

セパレータ２３の貫通孔２３１〜２３６は、セパレータ２４の貫通孔２４１〜２４６にそれぞれ重なる。貫通孔２３１，２４１は、アノード側入口マニホルドの一部であり、積層体３の積層方向に沿って燃料ガスが流れる。貫通孔２３２，２４２は、アノード側出口マニホルドの一部であり、積層体３の積層方向に沿って燃料オフガスが流れる。   The through holes 231 to 236 of the separator 23 respectively overlap the through holes 241 to 246 of the separator 24. The through holes 231 and 241 are parts of the anode side inlet manifold, and the fuel gas flows along the stacking direction of the stack 3. The through holes 232 and 242 are a part of the anode side outlet manifold, and the fuel off gas flows along the stacking direction of the stack 3.

貫通孔２４１，２４２は燃料ガス流路に接続されている。燃料ガスは、貫通孔２４１から燃料ガス流路を経由してＭＥＧＡ２０に供給される。また、燃料オフガスは、ＭＥＧＡ２０から燃料ガス流路を経由して貫通孔２４２に排出される。   The through holes 241 and 242 are connected to the fuel gas flow path. The fuel gas is supplied from the through holes 241 to the MEGA 20 via the fuel gas flow path. Further, the fuel off gas is discharged from the MEGA 20 to the through hole 242 via the fuel gas flow path.

貫通孔２３３，２４３は、カソード側入口マニホルドの一部であり、積層体３の積層方向に沿って酸化剤ガスが流れる。貫通孔２３４，２４４は、カソード側出口マニホルドの一部であり、積層体３の積層方向に沿って酸化剤オフガスが流れる。   The through holes 233 and 243 are part of the cathode side inlet manifold, and the oxidant gas flows along the stacking direction of the stack 3. The through holes 234 and 244 are parts of the cathode side outlet manifold, and the oxidant off gas flows along the stacking direction of the stack 3.

酸化剤ガスは、貫通孔２３３から酸化剤ガス流路を経由してＭＥＧＡ２０に供給される。また、酸化剤オフガスは、ＭＥＧＡ２０から酸化剤ガス流路を経由して貫通孔２３４に排出される。   The oxidant gas is supplied from the through holes 233 to the MEGA 20 via the oxidant gas flow path. Further, the oxidant off gas is discharged from the MEGA 20 to the through holes 234 via the oxidant gas flow path.

貫通孔２３６，２４６は、冷却媒体入口マニホルドの一部であり、積層体３の積層方向に沿って冷却媒体が流れる。貫通孔２３５，２４５は、冷却媒体出口マニホルドの一部であり、積層体３の積層方向に沿って冷却媒体が流れる。   The through holes 236 and 246 are part of the cooling medium inlet manifold, and the cooling medium flows along the stacking direction of the stack 3. The through holes 235 and 245 are part of the cooling medium outlet manifold, and the cooling medium flows along the stacking direction of the stack 3.

冷却媒体は、貫通孔２４６から冷却媒体流路を経由して貫通孔２４５に流れ込む。これにより、冷却媒体は燃料電池１を冷却する。   The cooling medium flows from the through hole 246 into the through hole 245 via the cooling medium channel. Thus, the cooling medium cools the fuel cell 1.

ＭＥＧＡ２０には、膜電極接合体（MEA: Membrane Electrode Assembly）２００と、ＭＥＡ２００を挟持する一対のガス拡散層（GDL: Gas Diffusion Layer）２０１，２０２とが含まれる。符号Ｐは、ＭＥＡ２００の積層構造が示されている。ＭＥＡ２００には、電解質膜２００ａと、電解質膜２００ａを挟持するアノード電極触媒層２００ｂ及びカソード電極触媒層２００ｃとが含まれる。   The MEGA 20 includes a membrane electrode assembly (MEA: Membrane Electrode Assembly) 200 and a pair of gas diffusion layers (GDL: Gas Diffusion Layer) 201 and 202 which sandwich the MEA 200. The code | symbol P has shown the laminated structure of MEA200. The MEA 200 includes an electrolyte membrane 200a, and an anode electrode catalyst layer 200b and a cathode electrode catalyst layer 200c which sandwich the electrolyte membrane 200a.

電解質膜２００ａは、例えば、湿潤状態で良好なプロトン電導性を示すイオン交換樹脂膜を含む。このようなイオン交換樹脂膜としては、例えば、ナフィオン（登録商標）などの、イオン交換基としてスルホン酸基を有するフッ素樹脂系のものが挙げられる。   The electrolyte membrane 200a includes, for example, an ion exchange resin membrane that exhibits good proton conductivity in the wet state. As such an ion exchange resin membrane, the thing of the fluorine resin system which has a sulfonic acid group as an ion exchange group, such as Nafion (trademark), is mentioned, for example.

アノード電極触媒層２００ｂ及びカソード電極触媒層２００ｃは、それぞれ、触媒担持導電性粒子とプロトン伝導性電解質を含む、ガス拡散性を有する多孔質層として形成されている。例えば、アノード電極触媒層２００ｂ及びカソード電極触媒層２００ｃは、白金担持カーボンとプロトン伝導性電解質を含む分散溶液である触媒インクの乾燥塗膜として形成される。   The anode electrode catalyst layer 200 b and the cathode electrode catalyst layer 200 c are each formed as a gas diffusive porous layer containing catalyst-supporting conductive particles and a proton conductive electrolyte. For example, the anode electrode catalyst layer 200b and the cathode electrode catalyst layer 200c are formed as a dried coating of a catalyst ink which is a dispersion solution containing platinum-supported carbon and a proton conductive electrolyte.

アノード電極触媒層２００ｂには一方のガス拡散層２０１を介し燃料ガスが供給され、カソード電極触媒層２００ｃには他方のガス拡散層２０２を介し酸化剤ガスが供給される。ガス拡散層２０１，２０２は、例えば、カーボンペーパーなどの基材に撥水性のマイクロポーラス層を積層することにより形成される。なお、マイクロポーラス層としては、例えばＰＴＦＥ（polytetrafluoroethylene）などの撥水性樹脂とカーボンブラックなどの導電性材料などを含んで形成される。ＭＥＡ２００は、酸化剤ガス及び燃料ガスを用いた電気化学反応により発電する。   A fuel gas is supplied to the anode electrode catalyst layer 200b via one gas diffusion layer 201, and an oxidant gas is supplied to the cathode electrode catalyst layer 200c via the other gas diffusion layer 202. The gas diffusion layers 201 and 202 are formed, for example, by laminating a water repellent microporous layer on a base material such as carbon paper. The microporous layer is formed, for example, by including a water repellent resin such as PTFE (polytetrafluoroethylene) and a conductive material such as carbon black. The MEA 200 generates electricity by an electrochemical reaction using an oxidant gas and a fuel gas.

フレーム２１は、一例として矩形状の外形を有する樹脂シートにより構成される。フレーム２１の材料としては、例えばポリエチレンテレフタレート（PET: Polyethylene Terephthalate）系樹脂、シンジオタクチックポリスチレン（SPS; Syndiotactic Polystyrene）系樹脂、及びポリプロピレン（PP: Polypropylene）系樹脂などが挙げられる。フレーム２１は、枠形状を有し、中央部には矩形状の開口２１０が設けられている。   The frame 21 is made of, for example, a resin sheet having a rectangular outer shape. Examples of the material of the frame 21 include polyethylene terephthalate (PET) resins, syndiotactic polystyrene (SPS) resins, and polypropylene (PP) resins. The frame 21 has a frame shape, and a rectangular opening 210 is provided at the central portion.

また、フレーム２１の端部には、厚み方向に貫通する貫通孔２１１〜２１６が設けられている。開口２１０は、ＭＥＧＡ２０に対応する位置に設けられ、その縁にはＭＥＡ２００の外周側の端部が、後述する接着層を介し接着される。これにより、ＭＥＡ２００はフレーム２１に固定される。   Further, at the end of the frame 21, through holes 211 to 216 penetrating in the thickness direction are provided. The opening 210 is provided at a position corresponding to the MEGA 20, and the edge on the outer peripheral side of the MEA 200 is bonded to the edge via an adhesive layer described later. Thereby, the MEA 200 is fixed to the frame 21.

貫通孔２１１，２１５，２１４は、フレーム２１の一方の端部に設けられ、貫通孔２１３，２１６，２１２は、フレーム２１の他方の端部に設けられている。貫通孔２１１〜２１６は、セパレータ２３，２４の貫通孔２３１〜２３６，２４１〜２４６にそれぞれ重なる。   The through holes 211, 215 and 214 are provided at one end of the frame 21, and the through holes 213, 216 and 212 are provided at the other end of the frame 21. The through holes 211 to 216 overlap the through holes 231 to 236 and 241 to 246 of the separators 23 and 24, respectively.

貫通孔２１１は、アノード側入口マニホルドの一部であり、積層体３の積層方向に沿って燃料ガスが流れる。貫通孔２１２は、アノード側出口マニホルドの一部であり、積層体３の積層方向に沿って燃料オフガスが流れる。   The through hole 211 is a part of the anode side inlet manifold, and the fuel gas flows along the stacking direction of the stack 3. The through hole 212 is a part of the anode side outlet manifold, and the fuel off gas flows along the stacking direction of the stack 3.

貫通孔２１３は、カソード側入口マニホルドの一部であり、積層体３の積層方向に沿って酸化剤ガスが流れる。貫通孔２１４は、カソード側出口マニホルドの一部であり、積層体３の積層方向に沿って酸化剤オフガスが流れる。   The through hole 213 is a part of the cathode side inlet manifold, and the oxidant gas flows along the stacking direction of the stack 3. The through holes 214 are a part of the cathode side outlet manifold, and the oxidant off gas flows along the stacking direction of the stack 3.

貫通孔２１６は、冷却媒体入口マニホルドの一部であり、積層体３の積層方向に沿って冷却媒体が流れる。貫通孔２１５は、冷却媒体出口マニホルドの一部であり、積層体３の積層方向に沿って冷却媒体が流れる。   The through holes 216 are part of the cooling medium inlet manifold, and the cooling medium flows along the stacking direction of the stack 3. The through holes 215 are part of the cooling medium outlet manifold, and the cooling medium flows along the stacking direction of the stack 3.

次に、Ａ−Ａ線に沿った断面図を参照しながら、実施例の燃料電池の製造方法として、単セル２のフレーム２１にＭＥＡ２００を接着する工程を挙げる。   Next, the step of bonding the MEA 200 to the frame 21 of the unit cell 2 will be described as a method of manufacturing the fuel cell of the embodiment with reference to the cross-sectional view along the line AA.

図２〜図５は、単セル２の製造工程の一例を示す。本例では、アノード電極触媒層２００ｂにはガス拡散層２０１が積層されているが、カソード電極触媒層２００ｃにはガス拡散層２０２が積層されていない状態からの製造工程を述べる。   2 to 5 show an example of the manufacturing process of the unit cell 2. In this example, although the gas diffusion layer 201 is stacked on the anode electrode catalyst layer 200b, a manufacturing process will be described from a state in which the gas diffusion layer 202 is not stacked on the cathode electrode catalyst layer 200c.

図２は、ＭＥＡ２００を準備する工程を示す。ＭＥＡ２００は、一方の面にアノード電極触媒層２００ｂが形成されており、他方の面にカソード電極触媒層２００ｃが形成されている。カソード電極触媒層２００ｃの面積は電解質膜２００ａ及びアノード電極触媒層２００ｂの面積より小さいため、電解質膜２００ａの周縁領域２００ｓはカソード電極触媒層２００ｃから露出している。周縁領域２００ｓは、ＭＥＡ２００の上面を正面視した場合、カソード電極触媒層２００ｃの周囲にロ字状に設けられている。   FIG. 2 shows the process of preparing MEA 200. In the MEA 200, an anode electrode catalyst layer 200b is formed on one side, and a cathode electrode catalyst layer 200c is formed on the other side. Since the area of the cathode electrode catalyst layer 200c is smaller than the areas of the electrolyte membrane 200a and the anode electrode catalyst layer 200b, the peripheral region 200s of the electrolyte membrane 200a is exposed from the cathode electrode catalyst layer 200c. The peripheral region 200s is provided in a square shape around the cathode electrode catalyst layer 200c when the top surface of the MEA 200 is viewed from the front.

また、アノード電極触媒層２００ｂには、ガス拡散層２０１が積層されている。なお、カソード電極触媒層２００ｃは電極触媒層の一例である。   Further, the gas diffusion layer 201 is stacked on the anode electrode catalyst layer 200b. The cathode electrode catalyst layer 200c is an example of the electrode catalyst layer.

図３は、ＭＥＡ２００上に接着剤を塗布する工程を示す。接着剤の塗布により接着層２２が形成される。例えば、接着層２２は、ＭＥＡ２００の少なくとも周縁領域２００ｓに紫外線硬化性の接着剤を塗布することにより形成される。紫外線硬化性の接着剤としては、カチオン重合型のものが挙げられ、例えばエポキシ系、ビニルエーテル系、及びオキセタン系などがある。接着層２２は、例えば周縁領域２００ｓとカソード電極触媒層２００ｃの端部にわたって形成される。   FIG. 3 shows the process of applying an adhesive onto MEA 200. The adhesive layer 22 is formed by the application of the adhesive. For example, the adhesive layer 22 is formed by applying an ultraviolet curable adhesive to at least the peripheral region 200s of the MEA 200. Examples of the UV curable adhesive include cationic polymerization type adhesives, such as epoxy type, vinyl ether type and oxetane type. The adhesive layer 22 is formed, for example, over the peripheral region 200s and the end of the cathode electrode catalyst layer 200c.

図４は、フレーム２１をＭＥＡ２００上に配置する工程を示す。フレーム２１は、矢印で示されるように、接着剤、つまり接着層２２を介して周縁領域２００ｓに重なるようにＭＥＡ２００上に配置される。このため、フレーム２１の開口２１０は、ＭＥＡ２００のカソード電極触媒層２００ｃの上部に位置し、フレーム２１の配置後、カソード電極触媒層２００ｃは開口２１０から露出する。   FIG. 4 shows the process of placing the frame 21 on the MEA 200. The frame 21 is disposed on the MEA 200 so as to overlap the peripheral area 200s via the adhesive, ie, the adhesive layer 22, as shown by the arrows. Therefore, the opening 210 of the frame 21 is located above the cathode electrode catalyst layer 200 c of the MEA 200, and after the frame 21 is disposed, the cathode electrode catalyst layer 200 c is exposed from the opening 210.

図５は、紫外線（ＵＶ）を接着層２２（接着剤）に照射する工程である。接着層２２、つまり接着剤は、紫外線硬化性を有するため、紫外線を照射されると硬化する。これにより、フレーム２１は、ＭＥＡ２００に接着される。このとき、フレーム２１をＭＥＡ２００に押し当てるため、下部側冶具５０及び上部側冶具５１が用いられる。   FIG. 5 shows a process of irradiating the adhesive layer 22 (adhesive agent) with ultraviolet light (UV). The adhesive layer 22, that is, the adhesive has ultraviolet curability, and thus cures when irradiated with ultraviolet light. Thereby, the frame 21 is bonded to the MEA 200. At this time, the lower jig 50 and the upper jig 51 are used to press the frame 21 against the MEA 200.

上部側冶具５１は、紫外線透過性を備えていてもよいし、照射された紫外線を接着層２２に向かって通過させるための穴が設けられていてもよい。紫外線は、上部側冶具５１を抜け、フレーム２１を透過して接着層２２に照射されて、接着層２２を硬化させる。   The upper side jig 51 may have ultraviolet light permeability, or a hole may be provided to pass the irradiated ultraviolet light toward the adhesive layer 22. The ultraviolet rays pass through the upper jig 51, pass through the frame 21 and are irradiated to the adhesive layer 22, and the adhesive layer 22 is cured.

ＭＥＡ２００は、ガス拡散層２０１とともに下部側冶具５０により固定されており、フレーム２１は、上部側冶具５１によりＭＥＡ２００側に押圧される。上部側冶具５１には、ＭＥＡ２００及びガス拡散層２０１を収容するスペース５１１が設けられている。また、下部側冶具５０には、ＭＥＡ２００及びガス拡散層２０１を固定するための凹部５０１が設けられている。   The MEA 200 is fixed by the lower jig 50 together with the gas diffusion layer 201, and the frame 21 is pressed by the upper jig 51 toward the MEA 200. The upper side jig 51 is provided with a space 511 for accommodating the MEA 200 and the gas diffusion layer 201. Further, the lower jig 50 is provided with a recess 501 for fixing the MEA 200 and the gas diffusion layer 201.

紫外線の照射は、紫外線照射装置９のチャンバー内で行われる。チャンバー内の光源７は、フレーム２１側から接着層２２に紫外線を照射する。フレーム２１は紫外線透過性を有するため、紫外線は、フレーム２１を透過して接着層２２を硬化させる。   The irradiation of the ultraviolet light is performed in the chamber of the ultraviolet irradiation device 9. The light source 7 in the chamber irradiates the adhesive layer 22 with ultraviolet light from the frame 21 side. Since the frame 21 is UV-transparent, UV light is transmitted through the frame 21 to cure the adhesive layer 22.

これにより、フレーム２１の一方の面と電解質膜２００ａの周縁領域２００ｓとが接着層２２により接着される。このとき、アノード電極触媒層２００ｂ及びカソード電極触媒層２００ｃやガス拡散層２０１は、紫外線の照射により熱を発生し、その熱によって接着層２２中のモノマー成分（例えばアクリルモノマー）が揮発する。アノード電極触媒層２００ｂ及びカソード電極触媒層２００ｃやガス拡散層２０１は、黒色であるため、電解質膜２００ａやフレーム２１より熱を吸収しやすく、接着層２２を加熱しやすい。   Thereby, one surface of the frame 21 and the peripheral region 200 s of the electrolyte membrane 200 a are bonded by the adhesive layer 22. At this time, the anode electrode catalyst layer 200b, the cathode electrode catalyst layer 200c, and the gas diffusion layer 201 generate heat by irradiation of ultraviolet rays, and the heat volatilizes the monomer component (for example, acrylic monomer) in the adhesive layer 22. Since the anode electrode catalyst layer 200b, the cathode electrode catalyst layer 200c, and the gas diffusion layer 201 are black, they are easier to absorb heat than the electrolyte film 200a and the frame 21, and easily heat the adhesive layer 22.

モノマー成分がカソード電極触媒層２００ｃに付着すると、例えばモノマー成分中のエステル結合がカソード電極触媒層２００ｃ中の白金に作用することによりＭＥＡ２００の発電性能が低下する。   When the monomer component adheres to the cathode electrode catalyst layer 200c, for example, an ester bond in the monomer component acts on platinum in the cathode electrode catalyst layer 200c to lower the power generation performance of the MEA 200.

そこで、本例の製造方法では、紫外線の照射前及び照射中の少なくとも一方において接着剤、つまり接着層２２を冷却することにより、モノマー成分の揮発を抑制して、カソード電極触媒層２００ｃの被毒を抑制する。   Therefore, in the manufacturing method of the present example, the adhesive agent, that is, the adhesive layer 22 is cooled before and / or during irradiation with ultraviolet light, thereby suppressing evaporation of the monomer component and poisoning of the cathode electrode catalyst layer 200c. Suppress.

接着層２２の冷却は、例えば、紫外線照射装置９のチャンバー内の温度を低温に制御することにより行われてもよいし、紫外線照射装置９自体を不図示の恒温槽に設置して、恒温槽の温度を低温に制御することにより行われてもよい。冷却中の温度は、例えば、接着層２２を形成する接着剤としてポリイソブチレンを用いた場合、４０℃以下に制御するのが好ましく、さらに好ましくは室温（つまり２５℃）以下とするのがよい。   Cooling of the adhesive layer 22 may be performed, for example, by controlling the temperature in the chamber of the ultraviolet irradiation device 9 to a low temperature, or by installing the ultraviolet irradiation device 9 itself in a thermostat (not shown) It may be carried out by controlling the temperature of the For example, when polyisobutylene is used as an adhesive for forming the adhesive layer 22, the temperature during cooling is preferably controlled to 40 ° C. or less, more preferably room temperature (that is, 25 ° C.) or less.

温度制御は、事前に実験などにより接着剤からモノマー成分が揮発する温度を計測しておき、接着層２２がその温度以下にとなるように紫外線照射装置９または恒温槽を制御することにより実行される。このとき、接着層２２の温度は、例えばサーモグラフィや放射温度計などの計測手段により計測され、その計測値が目標値となるように制御される。   The temperature control is performed in advance by measuring the temperature at which the monomer component is volatilized from the adhesive by experiments and the like, and controlling the ultraviolet irradiation device 9 or the thermostatic bath so that the adhesive layer 22 is at or below that temperature. Ru. At this time, the temperature of the adhesive layer 22 is measured, for example, by a measuring means such as a thermography or a radiation thermometer, and controlled so that the measured value becomes a target value.

接着層２２の冷却手段は、本例に限定されない。以下に、図６〜図８を参照して他の冷却手段について述べる。なお、図６〜図８には、図５の符号Ｑで示される部分が記載されている。   The cooling means of the adhesive layer 22 is not limited to this example. Hereinafter, other cooling means will be described with reference to FIGS. 6-8, the part shown by code | symbol Q of FIG. 5 is described.

図６は、冷却媒体による接着層の冷却の一例を示す図である。冷却媒体は、矢印で示されるように、上部側治具５１に設けられたスリット５１ａから接着層２２に噴出される。冷却媒体としては、冷却エアが挙げられるが、酸素による接着効果を阻害することがない窒素やアルゴンなどの不活性ガスが用いられると望ましい。   FIG. 6 is a view showing an example of the cooling of the adhesive layer by the cooling medium. The cooling medium is jetted from the slits 51 a provided in the upper jig 51 to the adhesive layer 22 as indicated by the arrows. Although a cooling air may be mentioned as the cooling medium, it is preferable to use an inert gas such as nitrogen or argon which does not inhibit the adhesion effect by oxygen.

スリット５１ａには、冷却媒体が通過する配管６２が接続されており、配管６２には、タンク６０及びポンプ６１が接続されている。タンク６０には、冷却媒体が蓄圧されており、ポンプ６１はタンク６０内の冷却媒体を配管６２及びスリット５１ａを介して接着層２２に圧送する。   A pipe 62 through which the cooling medium passes is connected to the slit 51 a, and a tank 60 and a pump 61 are connected to the pipe 62. A coolant is accumulated in the tank 60, and the pump 61 pumps the coolant in the tank 60 to the adhesive layer 22 through the pipe 62 and the slit 51a.

このとき、冷却媒体の温度や供給量は、接着層２２の温度に基づいて制御される。例えば、予め、紫外線の照射中のフレーム２１の温度と接着層２２の温度の相関関係をデータベース化しておけば、フレーム２１の温度から接着層２２の温度を推定することが可能となるため、その推定された温度から冷却媒体の温度や供給量を制御することができる。   At this time, the temperature and the supply amount of the cooling medium are controlled based on the temperature of the adhesive layer 22. For example, if the correlation between the temperature of the frame 21 and the temperature of the adhesive layer 22 during the irradiation of ultraviolet light is stored in a database, the temperature of the adhesive layer 22 can be estimated from the temperature of the frame 21. The temperature and supply amount of the cooling medium can be controlled from the estimated temperature.

接着層２２は、冷却媒体が吹き付けられることにより冷却されるため、紫外線による温度上昇が抑制される。このため、紫外線の照射によりアノード電極触媒層２００ｂ及びカソード電極触媒層２００ｃやガス拡散層２０１が加熱しても、接着層２２からのモノマー成分の揮発が抑制される。   Since the adhesive layer 22 is cooled by spraying a cooling medium, the temperature rise due to ultraviolet light is suppressed. For this reason, even if the anode electrode catalyst layer 200b, the cathode electrode catalyst layer 200c, and the gas diffusion layer 201 are heated by the irradiation of ultraviolet light, volatilization of the monomer component from the adhesive layer 22 is suppressed.

なお、接着層２２の温度制御は、必ずしも接着層２２または接着層２２の周辺部品の温度を計測しながら実施する必要はない。例えば、紫外線の照射量と接着層２２の温度と冷却媒体の温度及び供給量の関係を予め取得しておけば、紫外線の照射量に応じて、接着層２２の温度が所望の範囲になるように冷媒の温度及び供給量を制御することによって、温度制御を実施することができる。   The temperature control of the adhesive layer 22 does not necessarily have to be performed while measuring the temperature of the adhesive layer 22 or the peripheral parts of the adhesive layer 22. For example, if the relationship between the irradiation amount of ultraviolet light, the temperature of the adhesive layer 22, the temperature of the cooling medium, and the supply amount is acquired in advance, the temperature of the adhesive layer 22 may be in the desired range according to the irradiation amount of ultraviolet light. Temperature control can be implemented by controlling the temperature and supply amount of the refrigerant.

図７は、ヒートシンク５２による接着層２２の冷却の一例を示す図である。ヒートシンク５２は、例えば下部側冶具５０の接着層２２の下方に位置する領域に設けられている。   FIG. 7 is a view showing an example of the cooling of the adhesive layer 22 by the heat sink 52. As shown in FIG. The heat sink 52 is provided, for example, in a region located below the adhesive layer 22 of the lower jig 50.

ヒートシンク５２には、冷却媒体が供給される供給配管６３と、冷却媒体が排出される排出配管６４とが設けられている。冷却媒体としては、例えば冷却エアまたは冷却水が挙げられる。冷却媒体は、ヒートシンク５２の内部を流れることによりガス拡散層２０１を冷却する。このため、ガス拡散層２０１の上部に積層されている接着層２２も冷却され、紫外線の照射中のモノマー成分の揮発が抑制される。なお、冷却媒体の温度や供給量の制御については、上述した通りである。   The heat sink 52 is provided with a supply pipe 63 to which a cooling medium is supplied, and a discharge pipe 64 from which the cooling medium is discharged. The cooling medium may, for example, be cooling air or cooling water. The cooling medium cools the gas diffusion layer 201 by flowing inside the heat sink 52. Therefore, the adhesive layer 22 laminated on the upper portion of the gas diffusion layer 201 is also cooled, and the volatilization of the monomer component during the irradiation of the ultraviolet light is suppressed. The control of the temperature and the supply amount of the cooling medium is as described above.

また、ヒートシンク５２には、電気的に温度を制御するペルチェ素子が設けられてもよい。ペルチェ素子は、冷却面がガス拡散層２０１に接触し、発熱面がヒートシンク５２の外部に露出するように、ヒートシンク５２に埋設されている。ペルチェ素子は、外部から電力が供給されることにより接着層２２を冷却する。なお、ペルチェ素子の発熱面は、例えば強制空冷により放熱する。   Further, the heat sink 52 may be provided with a Peltier element which electrically controls the temperature. The Peltier element is embedded in the heat sink 52 such that the cooling surface is in contact with the gas diffusion layer 201 and the heat generation surface is exposed to the outside of the heat sink 52. The Peltier element cools the adhesive layer 22 by being supplied with power from the outside. The heat generating surface of the Peltier element dissipates heat, for example, by forced air cooling.

図８は、上部側冶具５１による接着層２２の冷却の一例を示す図である。上部側冶具５１の内部には、冷却媒体が流れる流路５１ｂが設けられている。冷却媒体としては、例えば冷却エアまたは冷却水が挙げられる。   FIG. 8 is a view showing an example of the cooling of the adhesive layer 22 by the upper side jig 51. As shown in FIG. Inside the upper jig 51, a flow passage 51b through which a cooling medium flows is provided. The cooling medium may, for example, be cooling air or cooling water.

流路５１ｂは、冷却媒体を供給するチラーなどの冷却装置と配管を介して接続され、冷却装置と上部側冶具５１の間で冷却媒体が循環することにより接着層２２が冷却される。これにより、紫外線の照射中のモノマー成分の揮発が抑制される。流路５１ｂは、効果的に冷却が行われるように、冷却対象の接着層２２の近傍や、発熱しやすいカソード電極触媒層２００ｃ及びガス拡散層２０１の近傍に設けられるのが望ましい。なお、冷却媒体の温度や供給量の制御については、上述した通りである。   The flow path 51 b is connected through a pipe to a cooling device such as a chiller that supplies a cooling medium, and the adhesive layer 22 is cooled by circulating the cooling medium between the cooling device and the upper jig 51. Thereby, volatilization of the monomer component during irradiation of ultraviolet rays is suppressed. The flow path 51 b is preferably provided in the vicinity of the adhesive layer 22 to be cooled, or in the vicinity of the cathode electrode catalyst layer 200 c that easily generates heat, and the gas diffusion layer 201 so that cooling is effectively performed. The control of the temperature and the supply amount of the cooling medium is as described above.

接着層２２の冷却は、上記の例に限定されない。例えばガス拡散層２０１を、例えば水滴の滴下や蒸気の噴射により予め濡らしておき、紫外線の照射によりガス拡散層２０１が発熱したとき、ガス拡散層２０１内の液水の気化熱（潜熱）により接着層２２を冷却することも可能である。この場合、ガス拡散層２０１の全体を濡らす必要はなく、例えば接着層２２の下方に位置する領域だけが濡れていればよい。   The cooling of the adhesive layer 22 is not limited to the above example. For example, when the gas diffusion layer 201 is previously wetted by, for example, dropping water droplets or jet of steam, and the gas diffusion layer 201 generates heat due to the irradiation of ultraviolet light, the heat of vaporization (liquid heat) of liquid water in the gas diffusion layer 201 causes adhesion It is also possible to cool the layer 22. In this case, it is not necessary to wet the entire gas diffusion layer 201, for example, only the region located below the adhesive layer 22 needs to be wet.

また、上記の各例において、接着層２２の冷却は、紫外線の照射前及び照射中の少なくとも一方において行われればよい。これにより、紫外線の照射中、接着層２２からのモノマー成分の揮発が抑制される。   In each of the above-described examples, cooling of the adhesive layer 22 may be performed at least one of before and during irradiation with ultraviolet light. Thereby, the volatilization of the monomer component from the adhesive layer 22 is suppressed during the irradiation of the ultraviolet light.

また、接着層２２の形成に先立って、接着剤を塗布前に冷却することによっても、上記と同様の作用効果は得られる。   Also, the same effect as described above can be obtained by cooling the adhesive prior to the application prior to the formation of the adhesive layer 22.

上述した実施形態は本発明の好適な実施の例である。但し、これに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々変形実施可能である。   The embodiments described above are examples of preferred implementations of the invention. However, the present invention is not limited to this, and various modifications can be made without departing from the scope of the present invention.

２ 単セル
２１ フレーム
２２ 接着層
２００ 膜電極接合体
２００ａ 電解質膜
２００ｂ アノード電極触媒層
２００ｃ カソード電極触媒層
２００ｓ 周縁領域
２０１ ガス拡散層 2 single cell 21 frame 22 adhesive layer 200 membrane electrode assembly 200a electrolyte membrane 200b anode electrode catalyst layer 200c cathode electrode catalyst layer 200s peripheral region 201 gas diffusion layer

Claims (1)

電解質膜と、前記電解質膜の周縁領域が露出するように前記電解質膜の一方の面に形成された電極触媒層とを有する膜電極接合体を準備する工程と、
前記膜電極接合体の少なくとも前記周縁領域に紫外線硬化性の接着剤を塗布する工程と、
紫外線透過性を有する枠形状のフレームを、前記接着剤を介して前記周縁領域に重なるように前記膜電極接合体上に配置する工程と、
紫外線を前記フレーム側から前記接着剤に照射する工程と、
前記紫外線の照射前及び照射中の少なくとも一方において前記接着剤を冷却する工程とを含むことを特徴とする燃料電池の製造方法。 Preparing a membrane electrode assembly having an electrolyte membrane and an electrode catalyst layer formed on one surface of the electrolyte membrane so as to expose a peripheral region of the electrolyte membrane;
Applying a UV curable adhesive to at least the peripheral region of the membrane electrode assembly;
Placing a frame in the form of a UV-transparent frame on the membrane electrode assembly so as to overlap the peripheral area via the adhesive;
Irradiating the adhesive from the frame side with ultraviolet light;
And d) cooling the adhesive at least one of before and during the irradiation of the ultraviolet light.
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