JP2019020242A - 放射性セシウムの除去方法および処理施設 - Google Patents
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Abstract
Description
図1を参照して、処理施設100における処理の流れを説明する。図1は、処理施設100における処理例を示す図である。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、破砕工程を含んでもよい。放射性セシウムを含む、除染廃棄物、片付けごみ、災害廃棄物等の処理対象物が、例えばフレキシブルコンテナ等の荷姿で処理施設100に搬送される。処理施設100では、まず、破砕処理を行ない、これらの処理対象物を破砕する。本実施形態では、処理対象物が可燃物であり、これを焼却することを想定しているから、処理対象物は焼却対象物とも言える。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は添加工程を含む。添加工程では、2種類以上の塩化物を含み、かつそれぞれ単独の塩化物よりも融点が低下された混合物または複塩を含む分離促進剤を処理対象物に添加する。添加工程では、後述する加熱工程後の処理物に残存する放射性セシウムが、ほぼ非水溶性の放射性セシウムとなるように、分離促進剤の添加量が設定されていることが好ましい。なお、処理物中に残存する放射性セシウムが、ほぼ非水溶性の放射性セシウムとなる、とは、例えば処理物中に残存する全放射性セシウムのうち、水溶性の放射性セシウムが1/5以下であることを指す。分離促進剤の添加量が少なすぎても多すぎても、残存する放射性セシウムが、ほぼ非水溶性の放射性セシウムとはならない。このため、例えば、分離促進剤の添加量が異なる各条件下で処理対象物を加熱し、加熱工程後の処理物に残存する放射性セシウムに占める非水溶性の放射性セシウムの割合を算出して、適切な分離促進剤の添加量を決めればよい。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は加熱工程を含む。加熱工程は、分離促進剤が添加された処理対象物を加熱して、当該処理対象物から放射性セシウムを揮発させる工程である。加熱工程では、900℃以上1000℃以下の温度で処理対象物と分離促進剤の混合物を加熱する。また、加熱工程では、加熱工程後の処理物に残存する放射性セシウムがほぼ非水溶性の放射性セシウムとなるように加熱時間が設定されていることが好ましい。具体的には、加熱時間は2時間以上4時間以下とすることが好ましい。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、冷却工程を含んでもよい。冷却工程では、処理対象物を焼却することによって排出された排ガスを冷却する。排ガスの冷却は、冷却水により行われる構成であってもよいし、冷却空気により行われる構成であってもよいし、冷却水と冷却空気とを併用して行われる構成であってもよい。排ガスを冷却することにより、排ガスに含まれていたCsCl等のガス状の塩類が、固形の塩類となる。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、剥離剤添加工程を含んでもよい。剥離剤添加工程では、冷却により発生した固形の塩類を含む排ガスに剥離剤(ろ過助剤)を添加する。この剥離剤により、後述する除じん工程において、圧力損失の低減や除じん飛灰の剥離が容易になる。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、第1除じん工程を含んでもよい。第1除じん工程では、排ガス中から塵状の固形物を除じんする。ここでは、排ガスに含まれていたばい塵やセシウム塩(CsCl)などの固形物が除じん飛灰として捕集される。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、加熱により処理対象物から揮発した放射性セシウムを含む加熱処理物を洗浄液で洗浄して該加熱処理物から放射性セシウムを除去する洗浄工程を含んでもよい。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、除じん飛灰等の洗浄で使用した洗浄液にフェロシアン化カリウムおよび硫酸第二鉄を供給して、放射性セシウムを含んだプルシアンブルー(PB)を生成する共沈工程を含んでもよい。共沈工程では、S7で生じた放射性セシウムを含む洗浄液から、PB液中における合成化学共沈反応により、放射性セシウムを含むPBを得る。具体的には、S7で生じた放射性セシウムを含む洗浄液を原水槽に送り、その原水槽にフェロシアン化カリウムと硫酸第二鉄を供給することによりPBを生成する。そして、PBは放射性セシウムを吸着して凝集し、沈殿するので、これにより洗浄液から放射性セシウムを含むPBが分離される。この際、無機あるいは有機の凝集沈殿材を添加してもよい。これにより、放射性セシウムを含んだPBの分離効率をさらに向上させることができる。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、放射性セシウムを含んだ溶液を電気透析に供して放射性セシウムの濃度を高める濃縮工程を含んでもよい。また、本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、放射性セシウムを含んだPBをアルカリ分解した溶液とゼオライトとを接触させ、該溶液中の放射性セシウムをゼオライトに吸着させる吸着工程を含んでもよい。濃縮工程は、例えば下記(i)〜(iii)の処理を繰り返すものであってもよい。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、放射性セシウムを吸着したゼオライトを加熱して放射性セシウムを焼成固定する焼成固定工程を含んでもよい。焼成固定工程では、S9で得られた、放射性セシウムを吸着したゼオライトを焼成固定する。焼成温度は例えば1000℃以上である。これにより、放射性セシウムが溶出し難い状態となり、焼成固定後のゼオライトは、安定な最終廃棄体として最終処分が可能となる。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、塩化水素と反応する排ガス処理用薬剤である処理剤(以下、単に処理剤と呼ぶ)を、処理対象物の加熱で発生した排出ガスに供給して、該排出ガスから少なくとも塩化水素を除去する除去工程を含んでもよい。本実施形態では上記除去工程を処理剤添加工程と称する。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、塩化水素等と反応した処理剤を少なくとも含む脱塩飛灰を捕集する捕集工程を含んでもよい。本実施形態では上記除去工程を第2除じん工程と称する。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、溶融工程を含んでもよい。焼却工程(S3)で生じる焼却主灰は、放射性セシウム濃度が基準値以下であれば、そのまま処分することができる。つまり、焼却主灰の放射性セシウム濃度が基準値以下であれば放射性セシウムの除去を終了する。一方、放射性セシウム濃度が基準値を超えていれば、溶融工程における溶融処理により減容化すると共に、放射性セシウム濃度をさらに低下させる。溶融工程で生成される、放射性セシウム濃度が基準値以下となった溶融スラグは、土木資源などとして再資源化することができる。
次に図2を参照して、処理施設100の構成について説明する。処理施設100は、廃棄物を焼却処理する処理施設である。処理施設100は、破砕機2、廃棄物搬送装置3、廃棄物ピット4、クレーン5、焼却炉7、焼却主灰搬送装置9、ガス冷却塔10(10A、10B)、熱交換器11、集じん装置12(12A、12B、12C)、ホッパー15、溶融炉16、および冷却水槽17を備えている。さらに、処理施設100は、洗浄槽18、原水槽19、アルカリ分解槽22、陽極室26と陰極室27と、それらを仕切る陽イオン交換膜25とを備えた電気透析槽24、ゼオライト吸着槽28、ろ過装置30、および処理水槽31を備えている。
次に、図3および図4を用いて分離促進剤6の組成について説明する。上述したように、処理対象物に添加される分離促進剤6には、2種類以上の塩化物を用いて調製した、融点が600℃以下である低融点塩化物が用いられる。
上記実施形態では、可燃物である処理対象物を燃焼させて放射性セシウムを揮発させる例を説明したが、処理対象物(典型的には放射性セシウムを含む不燃物)を燃焼させることなく加熱して放射性セシウムを揮発させる構成も本発明の範疇に含まれる。
本発明の一態様に係る放射性セシウムの除去方法は、処理対象物から放射性セシウムを除去する放射性セシウムの除去方法であって、2種類以上の塩化物を含み、かつそれぞれ単独の塩化物よりも融点が低下された混合物または複塩を含む、セシウムの分離促進剤を上記処理対象物に添加して、含有カルシウム量が酸化カルシウム濃度に換算して5重量%以下である、上記分離促進剤と上記処理対象物の混合物を得る添加工程と、上記混合物を900℃以上1000℃以下で加熱して、当該処理対象物から放射性セシウムを揮発させる加熱工程と、を含み、上記加熱工程後の処理物に残存する放射性セシウムのうち、上記処理物中の水溶性の放射性セシウムの量が、当該処理物中の全放射性セシウムの量の1/5以下となるように、上記添加工程における上記分離促進剤の添加量と、上記加熱工程における加熱時間とが設定されている。
本実施例の処理対象物である廃棄物の組成を図5に示す。図5は、本発明の実施例および比較例における処理対象物である廃棄物の組成を示す図である。この処理対象物は、可燃分が45.5(wt%)である可燃性の廃棄物であり、2800Bq/kgの放射性セシウムを含む。塩素の含量は0.04(wt%)とわずかである。カルシウムは3800(mg/kg)含まれる。
比較例1〜17および実施例1〜5について、所定の条件下で上記処理対象物を管状炉内で焼却し、焼却した後の焼却主灰を固液比1:10で6時間振とう・水洗浄した。焼却の際の空気比は1.5とした。また、分離促進剤を添加した後の処理対象物におけるCaO量およびCl量(何れも単位はwt%)を算出した。ただし、比較例1〜3については、分離促進剤を添加することなく焼却しているので、処理対象物自体のCaO量およびCl量を算出している。
また、溶出セシウム濃度は、環境省発行「第五部 放射能濃度等測定ガイドライン」「第8章 溶出量」記載の「日本工業規格K〇〇五八−一」に定める方法に従って試料を作製し、同じくゲルマニウム半導体検出器を用いて測定を行った。
(水溶性Cs)={溶出セシウム濃度(Bq/L)}×10(L/kg)×{焼却主灰重量(kg)}
(残留Cs)=(焼却主灰中の全セシウム)−(水溶性セシウム)
(Cs除去率)=100%−(残留セシウム)/(処理対象物中の全セシウム)×100
〔試験結果:比較例1〜3〕
比較例1〜3では、分離促進剤を添加せずに上記処理対象物を焼却した。700℃、800℃、および900℃の何れの焼却温度においても、放射性セシウムの揮発はなく、極わずかに水溶性セシウムを生成するのみで、ほぼ全ての放射性セシウムが焼却主灰中に残留した。
比較例4〜6では、上記処理対象物に分離促進剤としてCaCl2を3.0(wt%)添加して、700℃、800℃、または900℃で2時間焼却した。
比較例7〜9では、上記処理対象物に分離促進剤として49NaCl・50CaCl2を3.0(wt%)添加して、700℃、800℃、または900℃で2時間焼却した。また、比較例10は、比較例8と焼却時間のみが異なる。比較例10の焼却時間は、比較例8より短い0.5時間である。
比較例11〜13では、上記処理対象物に分離促進剤として49NaCl・50CaCl2を1.5、4.5、または6.0(wt%)添加して、800℃で2時間焼却した。
実施例1、比較例14では、比較例9と同じく、上記処理対象物に分離促進剤として49NaCl・50CaCl2を添加して900℃で2時間焼却した。実施例1、比較例14は、分離促進剤の添加量が比較例9と異なっている。具体的には、実施例1の添加量は比較例9より少ない1.5(wt%)とし、比較例14の添加量は比較例9より多い4.5(wt%)とした。
実施例2、3、比較例15、16では、分離促進剤として49NaCl・50CaCl2とCaCO3を重量比20:10で混合したものを3.0(wt%)添加した上記処理対象物を2時間焼却した。なお、上記分離促進剤添加後のCaOとCl濃度は、それぞれ約1.6(wt%)、約1.3(wt%)である。実施例2、3、比較例15、16では、焼却温度が異なっており、比較例15では700℃、比較例16では800℃、実施例2では900℃、実施例3では1000℃である。また、実施例4は、実施例2の焼却時間を4時間に変えたものである。
実施例5、比較例17では、分離促進剤として49NaCl・50CaCl2とCaCO3を重量比20:20で混合したものを添加した上記処理対象物を900℃で2時間焼却した。実施例5の薬剤(分離促進剤)添加量は4.0(wt%)であり、比較例17は6.0(wt%)である。
実施例1〜5は、焼却主灰中の水溶性の放射性セシウムの量が、焼却主灰中の全放射性セシウムの量の1/5以下と非常に少なくなった。これらの実施例の条件から、処理対象物と分離促進剤を混合した混合物におけるCl濃度が0.9〜1.5(wt%)、CaO量が1〜2.5(wt%)となるように分離促進剤を添加して、900℃〜1000℃で2〜4時間加熱することが好ましいことが分かる。この条件で処理対象物を処理することにより、焼却主灰を洗浄することなく処理することが可能となる。
7 焼却炉(加熱炉)
8 焼却主灰(加熱工程後の処理物)
100 処理施設
Claims (10)
- 処理対象物から放射性セシウムを除去する放射性セシウムの除去方法であって、
2種類以上の塩化物の組み合わせからなり、かつそれぞれ単独の塩化物よりも融点が低下された混合物または複塩を含む、セシウムの分離促進剤を上記処理対象物に添加して、含有カルシウム量が酸化カルシウム濃度に換算して5重量%以下である、上記分離促進剤と上記処理対象物の混合物を得る添加工程と、
上記混合物を900℃以上1000℃以下で加熱して、当該処理対象物から放射性セシウムを揮発させる加熱工程と、を含み、
上記加熱工程後の処理物に残存する放射性セシウムのうち、上記処理物中の水溶性の放射性セシウムの量が、当該処理物中の全放射性セシウムの量の1/5以下となるように、上記添加工程における上記分離促進剤の添加量と、上記加熱工程における加熱時間とが設定されていることを特徴とする放射性セシウムの除去方法。 - 上記加熱工程後の処理物に残存する放射性セシウムのうち、水溶性の放射性セシウムが1500Bq/kg以下となるように、上記添加工程における上記分離促進剤の添加量と、上記加熱工程における加熱時間とが設定されていることを特徴とする請求項1に記載の放射性セシウムの除去方法。
- 上記分離促進剤は、NaClとCaCl2とを含む、融点が600℃以下の混合物または複塩であり、
上記加熱工程で加熱される、上記分離促進剤と上記処理対象物の混合物に含まれる塩素量は1〜2重量%であり、
上記加熱工程の加熱時間は2時間以上であることを特徴とする請求項1または2に記載の放射性セシウムの除去方法。 - 上記加熱工程後の処理物の放射性セシウム濃度が所定の基準値以下であれば、当該加熱工程後の処理物からの放射性セシウムの除去を終了し、
上記加熱工程後の処理物の放射性セシウム濃度が上記所定の基準値を超えていれば、当該加熱工程後の処理物を水洗浄することなく溶融処理する、ことを特徴とする請求項1から3の何れか1項に記載の放射性セシウムの除去方法。 - 上記加熱工程で上記処理対象物から揮発した放射性セシウムを含む飛灰を洗浄液で洗浄して該飛灰から放射性セシウムを除去する洗浄工程をさらに含み、
洗浄後の上記飛灰の放射性セシウム濃度が所定の基準値以下であれば、当該飛灰からの放射性セシウムの除去を終了し、
洗浄後の上記飛灰の放射性セシウム濃度が所定の基準値を超えていれば、当該飛灰を溶融処理する、ことを特徴とする請求項1から4の何れか1項に記載の放射性セシウムの除去方法。 - 上記加熱工程で上記処理対象物から揮発した放射性セシウムを含む飛灰を洗浄液で洗浄して該飛灰から放射性セシウムを除去する洗浄工程と、
上記洗浄工程で使用した洗浄液にフェロシアン化カリウムおよび硫酸第二鉄を供給して、放射性セシウムを含んだプルシアンブルーを生成する共沈工程と、
放射性セシウムを含んだ上記プルシアンブルーをアルカリ分解した溶液とゼオライトとを接触させ、該溶液中の放射性セシウムをゼオライトに吸着させる吸着工程と、
放射性セシウムを吸着した上記ゼオライトを加熱して放射性セシウムを焼成固定する焼成固定工程と、を含むことを特徴とする請求項1から5の何れか1項に記載の放射性セシウムの除去方法。 - 上記溶液を電気透析に供して放射性セシウムの濃度を高める濃縮工程をさらに含み、
上記吸着工程では、上記濃縮工程で放射性セシウムの濃度が高まった上記溶液から放射性セシウムをゼオライトに吸着させることを特徴とする請求項6に記載の放射性セシウムの除去方法。 - 上記吸着工程で放射性セシウムがゼオライトに吸着された後の上記溶液をろ過した上で、上記加熱工程で発生した排出ガスの冷却に用いる冷却水として用いることを特徴とする請求項6または7に記載の放射性セシウムの除去方法。
- 塩化水素と反応する処理剤を上記加熱工程で発生した排出ガスに供給して、該排出ガスから少なくとも塩化水素を除去する除去工程と、
上記除去工程で生じた、塩化水素と反応した上記処理剤を少なくとも含む脱塩飛灰を捕集する捕集工程と、を含み、
上記加熱工程では、上記脱塩飛灰を利用して調製された上記分離促進剤が添加された上記処理対象物を加熱することを特徴とする請求項1から8の何れか1項に記載の放射性セシウムの除去方法。 - 処理対象物から放射性セシウムを除去する処理施設であって、
2種類以上の塩化物の組み合わせからなり、かつそれぞれ単独の塩化物よりも融点が低下された混合物または複塩を含む、セシウムの分離促進剤を上記処理対象物に添加して、含有カルシウム量が酸化カルシウム濃度に換算して5重量%以下である、上記分離促進剤と上記処理対象物の混合物を得る添加装置と、
上記混合物を900℃以上1000℃以下で加熱して、当該処理対象物から放射性セシウムを揮発させる加熱炉と、を含み、
上記加熱炉での加熱後の処理物に残存する放射性セシウムのうち、上記処理物中の水溶性の放射性セシウムの量が、当該処理物中の全放射性セシウムの量の1/5以下となるように、上記添加装置が添加する上記分離促進剤の添加量と、上記加熱炉の加熱時間とが設定されていることを特徴とする処理施設。
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