JP2018171708A - 加飾シート用保護フィルム - Google Patents
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Abstract
Description
特許文献1には、アクリル系樹脂からなる層と、脂肪族ポリカーボネート樹脂からなる層を積層した多層体が記載されている。特定の構造を有する脂肪族ポリカーボネート樹脂を用いることにより、透明性、耐熱性、耐衝撃性、耐UV変色性、表面硬度に優れた多層体が得られる旨記載されている。
工程(1)射出成型金型内に、基材フィルムの片面に少なくとも離型層と、電離放射線硬化性を有するハードコート層用インキ組成物を塗工してなるハードコート層形成層とを順に有する加飾シートを配する工程、
工程(2)キャビティ内に溶融樹脂を射出し、冷却・固化して、樹脂成型体と加飾シートとを積層一体化させる射出工程、
工程(3)樹脂成型体と加飾シートとが一体化した成型体を金型から取り出す工程、
工程(4)成型体から加飾シートの基材フィルムを剥離する工程、
工程(5)酸素濃度2%以下の雰囲気下で前記成型体上に設けられたハードコート層形成層を硬化させるハードコート層形成工程、
の各工程を経て加飾成型品を製造する方法が開示されている。
部品又はパネル用の外表面仕上げになり得る熱成形性装飾材料の層と、装飾材料に取り外し可能に固定され、続く成形操作の前及び該成形操作中、及び、その後除去されるまで前記装飾材料への損傷を制限することが出来る熱成形性プラスチックフィルムの第1保護層と、該熱成形性フィルムの第1保護層に取り外し可能に固定され、成形操作前に除去されるまで該第1保護層への損傷を制限することが出来る可撓性のプラスチックフィルムの第2保護層とを具備して成ることを特徴とする積層装飾フィルム製品
が提案されている。
さらに、加飾シート用保護フィルムの粘着剤層の外側に、加飾シートが積層されてなることを特徴する保護フィルム付加飾シートに関する。
(工程1)保護フィルム付加飾シートを賦形する工程、
(工程2)前記賦形した保護フィルム付加飾シートに樹脂を射出成形する工程、
(工程3)前記射出成形した保護フィルム付加飾シートから保護フィルムを剥がす工程。
少なくとも1種の基材と粘着剤層とを有する加飾シート用保護フィルムであって、基材層の80℃における貯蔵弾性率が5×107〜1×1010Paかつ160℃における貯蔵弾性率が5×105〜6×108Paであることを特徴とする加飾シート用保護フィルムである。
本発明の加飾シート用保護フィルムは、基材層の少なくとも1種の80℃における貯蔵弾性率が5×107〜1×1010Paであり、160℃の貯蔵弾性率が5×105〜6×108Paの範囲にあることを特徴とする。80℃における貯蔵弾性率が5×107Pa未満の時、金型内で打痕が出やすくなる。また1×1010Paを超えると打痕は出にくいが、加飾シートの成型温度が低い時に硬すぎて成型がしにくくなる。
また、160℃における貯蔵弾性率が5×105Pa未満の場合、賦型時の耐熱性がなく、フィルムが破れたり、融解したりしてハードコート表面に跡を付けたりする。
160℃における貯蔵弾性率が6×108Paを超えると、普通の真空圧空の成形機や高圧の成形機でも精密な賦型できなくなるため望ましくない。
基材は少なくとも1種、または2種以上を積層することによって得られるが、この組み合わせは成形温度、加飾シートを形成する成型用プラスチック基材の成型温度(賦型、射出成型)によって変更することが可能であり、2層以上積層する場合はドライラミネート接着剤、粘着剤、ホットメルト接着剤等を2層間に設ければよく、基材が熱可塑性の樹脂であれば加熱ラミネートにより積層されても良い。
第一の基材層の80℃における貯蔵弾性率が5×107Pa未満の時、金型内でフィルムが付着し成形物が取れにくくなったり、金型内を汚したりする。また、1×1010Paを超えると硬すぎて、成型がしにくくなる。
また、第一の基材層の160℃における貯蔵弾性率が1×106Pa未満の場合、基材としての耐熱性が不足し、賦型の熱で発泡したり、基材が破れたりする。さらに、5×108Paを超えると硬すぎて精密な賦型が出来なくなる。
また、第二の基材層の80℃における貯蔵弾性率が1×108未満になると耐熱性が不足し、基材が発泡したりする。1×1010Paを超えると硬すぎて成型がしづらくなる。
また、第二の基材層の160℃における貯蔵弾性率が1×106Pa未満の場合、基材としての耐熱性が不足し、賦型の熱で発泡したり、基材が破れたりする。1×109Paを超えると硬すぎて精密な賦型が出来なくなる。
基材層の間に設けられる接着剤層は2層の基材を接着するために用いられ、印刷の乾燥時、賦型時、射出成形時の熱により発泡したり、溶融して端部からフローしたりせず、また賦型の時も剥がれたりしない耐熱性と接着性が要求される。
基材層を2層以上積層する場合は従来公知のドライラミネート接着剤、粘着剤、ホットメルト接着剤等を層間に設ければよく、基材が熱可塑性の樹脂であれば加熱ラミネートにより積層されても良い。
接着剤に好適な樹脂としてはアクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、塩酢ビ樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエステルポリウレタン、ポリウレア樹脂等が用いられ、必要に応じてイソシアネート架橋剤やアジリジン架橋剤、エポキシ架橋剤、金属キレート剤等で架橋して耐熱性を向上させたり、接着力を調整したりして用いればよい。
保護フィルムをハードコート面に貼付させるために使用される粘着剤層の粘着剤は(メタ)アクリル酸エステル系樹脂であり、(メタ)アクリル酸、イタコン酸、(無水)マレイン酸、(無水)フマル酸、クロトン酸等ノカルボキシル基もしくはその無水物を有する重合性モノマー、アルキル(メタ)アクリレート[ メチル(メタ)アクリレート、エチル(メタ)アクリレート、ブチル(メタ)アクリレート、2−エチルヘキシル(メタ)アクリレート、イソオクチル(メタ)アクリレート、ラウリル(メタ)アクリレート等] 、2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレート等のモノ(メタ)アクリレート、ジエチレングリコールジ(メタ)アクリレート、ヘキサンジオール(メタ)アクリレート等のジ(メタ)アクリレート、ペンタエリスリトールトリ(メタ)アクリレート等のトリ(メタ)アクリレート、(メタ)アクリルアミド、N,N−ジメチル(メタ)アクリルアミド等の(メタ)アクリルアミドなど、(メタ)アクリル系モノマーから選択されたモノマーのホモポリマー、並びに2種以上選択するコポリマー、ターポリマー等の多元ポリマーがある。
更に、前記( メタ) アクリル系モノマーと酢酸ビニル、N−ビニルピロリドン、N−ビニルピペリドン、N−ビニルカプロラクタム、スチレン等の( メタ) アクリル系モノマー以外のビニル化合物とのコポリマーが挙げられる。
粘着剤に使用できるセルロースは、セルロースアセテート、セルロースアセテートブチレート(以下、CABともいう)、セルロースアセテートプロピオネート(以下、CAPともいう)のいずれかであり、CAB、CAPが好ましく、2種以上を併用することもできる。
尚、セルロースとして、ニトロセルロース(以下、NCともいう)やエチルセルロース等の使用も剥離速度依存性を小さくする効果は期待できるが、前記したように160℃以上の温度をかけると、黄変したり、一部分解したり、凝集破壊を起こしたりして、再剥離性を落とすなど、耐熱性に難点がある。
セルロース(c)が1重量部未満では、高速剥離時の剥離力が著しく大きくなり、保護フィルムなどを剥離する際の作業性が低下する。一方、セルロース(c)が60重量部を越えると、剥離力自体は剥離速度の影響を受けにくくなるが、粘着剤層自体が硬くなりすぎ、粘着剤としての性能確保が難しい。
また、低速剥離時の剥離力は、10〜1000mN/25mmの範囲であることが好ましい。
本発明に使用される粘着剤は、再剥離性粘着剤であり、溶剤型、即ち有機溶剤可溶型であり、有機溶剤を含有するものである。有機溶剤としては種々のものを用いることができる。例えば、トルエン、酢酸エチルを主体とし、メチルエチルケトン、アセトン、イソプロピルアルコール、エタノール、メタノール、ゴム揮発油、ヘキサン、ヘプタン、酢酸ブチルなどを適宜使用できる。
粘着剤層は、上記した溶剤に溶解した粘着剤から形成される粘着剤層が保護フィルムの基材の片面に均一に設けられたものであり、種々の製造方法でつくられる。
例えば、剥離処理をした紙製セパレーターやポリラミグラシン紙セパレーター、剥離処理をしたポリエチレンテレフタレート(PET)セパレーター、剥離処理をしたポリオレフィンセパレーター等のフィルムセパレーターに、ロールコーター、コンマコーター、ナイフコーター、リップコーター、カーテンコーター、グラビアコーター、スピンコーター、シルクスクリーン塗工機等、既知の塗工機を用いて粘着剤を塗工し、乾燥し、粘着剤層を形成し、次いで粘着剤層に保護フィルムの基材をロールラミネートで貼り付ける。
もしくは、保護フィルム基材が溶剤で膨潤あるいは溶解することや乾燥温度で収縮する等の懸念がなければ保護フィルム用基材に粘着剤を塗工し、剥離性基材をロールラミネートで貼り付けても差し支えない。
以上の様に作成した加飾シート用保護フィルムから剥離処理した基材を剥離した後加飾シート上のハードコート表面にロールラミネートする。
さらに、硬化したハードコート層に直接粘着剤を塗工し、保護フィルム用の基材をロールラミネートしても差し支えない。
80℃における貯蔵弾性率が4×107Pa未満の場合は耐熱性がなく、発泡したり、フィルムがカールして剥がれたりする。また貯蔵弾性率が1×109Paよりも大きいと硬すぎて成型がしにくい。
また、160℃における貯蔵弾性率が1×107Paよりも小さいと耐熱性がなく、賦型の時にフィルムに皺を生じたり破れたりし、4×108Paより大きいと成形がしにくい。
加飾シート用保護フィルムには以下態様がある。
図1に、基材11と粘着剤層12の2層構成からなる保護フィルム101を示す。
図2に2種類の基材11aと基材11bを粘着剤12aにより接着した構成からなる保護フィルム102。
図3に2種類の基材11aと基材11bを接着剤13により接着した構成からなる保護フィルム103。
図4に2種類の基材2種類11aと11bを共押出しまたは加熱ラミネートにより接着した基材層と粘着剤層12の構成からなる保護フィルム104。
加飾シート用保護フィルムは以下の製法により加飾シート上に設けることが出来る。
1)剥離処理をされたフィルムに粘着剤溶液を塗工し、80〜100℃で熱風乾燥した後、基材フィルムとラミネートし、1週間室温〜100℃でエージングさせる。その後剥離フィルムを剥離して、加飾シートのハードコート層にラミネートすることによって貼り付ける。
2)加飾シートのハードコート層もしくはハードコート層の上に張り付けられたブロッキング防止フィルム上に粘着剤溶液を塗工し、80〜100℃で熱風乾燥した後保護フィルムの基材フィルムをラミネートし、1週間室温〜100℃でエージングさせる。
3)基材フィルム上に粘着剤溶液を塗工し、80〜100℃で熱風乾燥した後加飾シートのハードコート層もしくはハードコート層の上に張り付けられたブロッキング防止フィルム上にラミネートし、1週間室温〜100℃でエージングさせる。
以上の製法に限定されるものではないが、最後、保護フィルムとしてハードコート層から粘着剤を残さずきれいに剥がすためには1)の製法が望ましい。
次に加飾シート用保護フィルムを貼り付ける加飾シートについて述べる。
<ハードコート層>
加飾シートのハードコート層形成用組成物は、基本的にはこの種のインサート成形用フィルムにおいて従来から公知の組成物を特に制限無く使用することができ、典型的には、紫外線硬化型樹脂(d)と光重合開始剤(e)とを含有してなる紫外線硬化タイプのものと水酸基を有するアクリル系共重合体(f)とイソシアネート系硬化剤(g)による熱硬化タイプに分類される。
紫外線硬化タイプの紫外線硬化型樹脂(d)としては、例えば、ウレタン(メタ)アクリレート(オリゴマー)、エポキシ(メタ)アクリレート(オリゴマー)、ポリエステル(メタ)アクリレート(オリゴマー)、ポリエーテル(メタ)アクリレート(オリゴマー)、(メタ)アクリレート(オリゴマー)等からなる群から選ばれる1種又は2種以上を使用できる。
(熱硬化タイプ)
熱硬化タイプのハードコート層は、水酸基を有するアクリル系共重合体(f)とイソシアネート系硬化剤(g)を含む塗料を塗工して硬化させることにより得る。これにより、熱可塑性のアクリル系樹脂を溶融押出しにより得られるアクリル系樹脂フィルムでは得られない、成型性と表面硬度を両立できる。また、UV硬化型アクリル系樹脂フィルムでは得られない耐光性を確保することができる。
水酸基を有するアクリル系共重合体(f)は、水酸基を有するモノマーと水酸基を有さない他のモノマーとを共重合することにより得られる。即ち、アクリル共重合体は、水酸基を有するモノマー由来のユニットと他のモノマー由来のユニットからなる共重合体である。
ヒドロキシアルキル(メタ)アクリレートにε−カプロラクトン付加した化合物の具体例としては、2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレートのε−カプロラクトン1モル付加物、2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレートのε−カプロラクトン2モル付加物、2−ヒドロキシエチル(メタ)アクリレートのε−カプロラクトン3モル付加物などの炭素数が1〜4のヒドロキシアルキル(メタ)アクリレートのε−カプロラクトン付加物などが挙げられるが、本発明は、かかる例示のみに限定されるものではない。これらの水酸基含有モノマーは、それぞれ単独で用いてもよく、併用してもよい。
アクリル系共重合体(f)に酸価を付与する方法としては、酸価を有するモノマーと他のモノマーとを共重合することにより得られる。酸価を有するモノマーとしては、(メタ)アクリル酸、無水マレイン酸、2−(メタ)アクリロイロキシエチル−コハク酸、2−(メタ)アクリロイロキシエチル−ヘキサヒドロフタル酸、2−(メタ)アクリロイロキシエチル−フタル酸、2−(メタ)アクリロイロキシエチルアシッドフォスフェートなどが上げられ、中でも(メタ)アクリル酸を用いることが好ましい。
イソシアネート系硬化剤(g)は、前述の水酸基を有するアクリル系共重合体(f)中の架橋性官能基である水酸基と反応し、架橋した硬化樹脂層を形成する。ハードコート層を形成するための塗料におけるアクリル系共重合体(f)とイソシアネート系硬化剤(g)の配合比は、本発明の水酸基を有するアクリル系共重合体(A):100質量部(固形分)に対して、イソシアネート系硬化剤(g)中のイソシアネート基とアクリル系共重合体(f)中の水酸基との比が、NCO/OH=1/2〜3/1であることが好ましい。水酸基2molに対しイソシアネート基が1mol以上であることにより、アクリル系共重合体(f)とイソシアネート系硬化剤(g)との架橋反応が進行し、単なる熱可塑性アクリル押し出しフィルムでは得られない、耐擦傷性と耐摩耗性の良好なアクリル系樹脂層が得られる。水酸基1molに対しイソシアネート基が3mol以下であることにより、過度の架橋反応を抑制して、深絞り成型が可能となる。
塗料は、アクリル系共重合体(f)、イソシアネート系硬化剤(g)の他、溶剤を含む。溶剤の種類は特に限定されず、公知のものを使用できるが、アクリル系共重合体(f)やイソシアネート系硬化剤(g)の溶解性の観点から、有機溶剤であることが好ましい。
有機溶媒としては、例えば、トルエン、キシレン、などの芳香族系溶媒;酢酸エチル、酢酸ブチル、セロソルブアセテートなどのエステル系溶媒;メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトンなどのケトン系溶媒などが挙げられる。
これらの溶剤を用いた場合、ポリカーボネート系基材に本発明の塗料を塗工する際に、基材層表面を白くさせることが無く、塗工後の乾燥・硬化時にポリカーボネート系基材が反ることもない。
MIBKまたは/およびPGMACを用いる場合、両者の合計100質量%中、MIBKとPGMACの割合は、MIBK/PGMAC=100/0〜0/100であることが好ましい。そして、用いる有機溶剤100質量%中に、MIBKおよびPGMACは合計で70質量%以上であることが好ましい。
なお、基材層としてポリカーボネートなどを用いる場合であっても、塗料を基材層に直に塗工しない場合には、MIBKやPGMAC以外の溶剤も用いることができる。即ち、塗料を剥離性シート上に別途塗工し、溶剤を揮発させ、水酸基を有するアクリル系共重合体(f)とイソシアネート系硬化剤(g)とを硬化させ、ハードコート層を形成した後、接着剤層を用いて前記ハードコート層を基材層に積層する場合には、塗料に含まれる溶剤の選択の自由度は広がる。
酸化防止剤としては、種々の市販品が適用でき、モノフェノール系、ビスフェノール系、高分子型フェノール系、硫黄系、ホスファイト系など各種タイプのものを挙げることができる。
モノフェノール系としては、2,6−ジ−tert−ブチル−p−クレゾール、ブチル化ヒドロキシアニゾール、2,6−ジ−tert−ブチル−4−エチルフェノールなどを挙げることができる。ビスフェノール系としては、2,2′−メチレン−ビス−(4−メチル−6−tert−ブチルフェノール)、2,2′−メチレン−ビス−(4−エチル−6−tert−ブチルフェノール)、4,4′−チオビス−(3−メチル−6−tert−ブチルフェノール)、4,4′−ブチリデン−ビス−(3−メチル−6−tert−ブチルフェノール)、3,9−ビス〔{1,1−ジメチル−2−{β−(3−tert−ブチル−4−ヒドロキシ−5−メチルフェニル)プロピオニルオキシ}エチル}2,4,9,10−テトラオキサスピロ〕5,5−ウンデカンなどが例示できる。
上記酸化防止剤は、1種のみを単独で又は2種以上を組み合わせて用いることができる。
該酸化防止剤の添加量は、アクリル系樹脂層(A)を構成する樹脂組成物100質量部に対して、0.001〜0.5質量部の範囲であり、0.05〜0.3質量部添加することが好ましい。
紫外線吸収剤としては、種々の市販品が適用でき、ベンゾフェノン系、ベンゾトリアゾール系、トリアジン系、サリチル酸エステル系など各種タイプのものを挙げることができる。
ベンゾフェノン系紫外線吸収剤としては、2−ヒドロキシ−4−メトキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−4−メトキシ−2’−カルボキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−4−オクトキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−4−n−ドデシルオキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−4−n−オクタデシルオキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−4−ベンジルオキシベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−4−メトキシ−5−スルホベンゾフェノン、2−ヒドロキシ−5− クロロベンゾフェノン、2,4−ジヒドロキシベンゾフェノン、2,2’−ジヒドロキシ−4−メトキシベンゾフェノン、2,2’−ジヒドロキシ−4,4’−ジメトキシベンゾフェノン、2,2’,4,4’−テトラヒドロキシベンゾフェノンなどが例示できる。
トリアジン系紫外線吸収剤としては、2−[4,6−ビス(2,4−ジメチルフェニル)−1,3,5−トリアジン−2−イル]−5−(オクチルオキシ)フェノール、2−(4,6−ジフェニル−1,3,5−トリアジン−2−イル)−5−(ヘキシルオキシ)フェノールなどが例示できる。
サリチル酸エステル系としては、フェニルサリチレート、p−オクチルフェニルサリチレートなどが例示できる。
上記紫外線吸収剤は、1種のみを単独で又は2種以上を組み合わせて用いることができる。
該紫外線吸収剤の添加量は、アクリル系樹脂層(A)を構成する樹脂組成物100質量部に対して、0.3〜5.0質量部の範囲であり、0.5〜2.0質量部添加することが好ましい。
上記の紫外線吸収剤以外に耐候性を付与する光安定剤としては、ヒンダードアミン系光安定剤が好適に用いることができる。ヒンダードアミン系光安定剤は、紫外線吸収剤のようには紫外線を吸収しないが、紫外線吸収剤と併用することによって著しい相乗効果を示す。
ヒンダードアミン系光安定化剤としては、コハク酸ジメチル−1−(2−ヒドロキシエチル)−4−ヒドロキシ−2,2,6,6−テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ[{6−(1,1,3,3−テトラメチルブチル)アミノ−1,3,5−トリアジン−2,4−ジイル}{(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジル)イミノ}ヘキサメチレン{{2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジル}イミノ}]、N,N′−ビス(3−アミノプロピル)エチレンジアミン−2,4−ビス[N−ブチル−N−(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジル)アミノ]−6−クロロ−1,3,5−トリアジン縮合物、ビス(2,2,6,6−テトラメチル−4−ピペリジル)セバケート、2−(3,5−ジ−tert−4−ヒドロキシベンジル)−2−n−ブチルマロン酸ビス(1,2,2,6,6−ペンタメチル−4−ピペリジル)などが例示できる。
該ヒンダードアミン系光安定剤の添加量は、アクリル系樹脂層(f)を構成する樹脂組成物100質量部に対して、0.01〜0.5質量部の範囲であり、0.05〜0.3質量部添加することが好ましい。
加飾シート基材層は、ハードコート層や後述するその他の着色層や接着剤層などを支持する役割を果たす。
加飾シート基材層は、支持体としての役割を果たすフィルムであれば、特に限定されず、公知のものを使用することができる。例えば、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、ポリエステルフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリメチルメタクリレートフィルム、ポリアミドフィルム、ポリイミドフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリ塩化ビニリデンフィルム、ポリビニルアルコールフィルム、ポリスチレンフィルム、ポリアクリロニトリルフィルム、アルミニウム箔、紙などが挙げられ、1種または複数種類が積層されたものを使用することができる。特に、透明性、成型性の観点から、ポリエステルフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリメチルメタクリレートフィルムであることが好ましい。これらのフィルムにおいても、単独で用いることも複数種類が積層されたものを用いることもでき、例えば、ポリカーボネート(PC)上にポリメチルメタクリレート(PMMA)が共押し出しされたPMMA/PCフィルムや、ポリカーボネートフィルムとポリエステルフィルムが接着剤でラミネートされたフィルムなどを用いることもできる。なお、ポリカーボネートフィルムは成型性が良く、ポリエステルフィルムは耐溶剤性(有機溶剤、日焼け止めクリームなどに対して)が良く、ポリメチルメタクリレートフィルムは硬度が良いという特徴があるため、使用用途によりフィルムやその組み合わせを適宜選択して使用することができる。
また、全光線透過率、拡散透過率に関して、基材層もハードコート層と同様に、全光線透過率40%以上、拡散透過率が70%以下であることが好ましいが、例えば、着色層がハードコート層と基材層との間に設けられる構成などではこの限りではない。
本発明の加飾シートは、後述するようにさらに接着剤層、着色層を設けることができる。接着剤層は、前述のように、ハードコート層と基材層との間に設けハードコート層と基材層とを貼り合わせるために用いる他、複数の基材層を用いる場合や、着色層を用いる場合に、種々の層を貼り合せるためにも用いられる。
例えば、接着剤層を用いて第一の基材層と第二の基材層とを貼り合わせることができる。あるいは、基材層のハードコート層側とは反対側に接着剤層を設け、加飾シートと樹脂成型体等の被加飾体とを貼り合わせることもできる。
これら接着剤を構成する成分は特に限定されず、例えば、ポリエステル樹脂、ポリ(メタ)アクリレート樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエーテル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、エチレン―酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、スチレン−ブタジエンゴム、ニトリルゴム、天然ゴムなどが挙げられ、本発明の(メタ)アクリル酸エステル系共重合体(a)と、アジリジン系硬化剤(b)を含有する組成物を用いることも可能であり、1種類又は2種類以上併用して用いることができる。
本発明の加飾シートはさらに着色層を設けてもよい。着色層は、加飾シートに意匠性を持たせるために積層され、ハードコート層と基材層との間、基材層のハードコート層と他方の面など、加飾成型体とした際に、最外層にならない位置であれば自由に設けることができる。また、本発明で言う着色とは、単一の色以外にも、絵・図柄、金属調、文字、模様など様々な装飾を含む意であり、異なる着色層を複数積層させてもよい。
加飾成型用保護フィルムを貼り付ける対象のハードコート層を設けた加飾シートには様々な態様がある。その態様の具体例を図に基づいて説明する。図1〜8に示す図はいずれもハードコートを塗工する時に貼り付けるブロッキング防止用保護フィルムを剥がした後の図であり、加飾成型用保護フィルムはブロッキング防止用保護フィルムの上に設けられ、射出成形後に剥がされるケースもある。
図5に、ハードコート層10と基材層1の2層構成からなる加飾シート201を示す。
図6に、ハードコート層10と2層の第一基材層1a、第二基材層1bの積層体からなる加飾シート202を示す。第一の基材層1a、第二基材層1bは、例えば共押出しで設けることができる。
図7に、ハードコート層10と基材層1の間に接着剤層1が挟持された加飾シート203を示す。
図8に、ハードコート層10と基材層1とを有し、基材層1のハードコート層10との非対向側に着色層3を有する加飾シート204を示す。
図9に、ハードコート層10と基材層1と着色層3とを有し、ハードコート層10と基材層1との間に着色層1が挟持された積層体からなる加飾シート205を示す。
図10に、ハードコート層10と基材層1と接着剤層2と着色層1を有し、ハードコート層10と基材層1との間に接着剤層2が挟持され、基材層1の接着剤層2との非対向面側に着色層3を有する加飾シート206を示す。
図11に、ハードコート層10、第一の基材層1a、第二の基材層1b、第一の接着剤層2a第二の接着剤層2bとからなり、第一の接着剤層2aがハードコート層10と第一の基材層1aとの間に、第二の接着剤層2aが第一の基材層1aと第二の基材層1bに位置する加飾シート207を示す。
加飾成型体とは、前記加飾シートで表面が覆われた成型体等の被加飾体であり、被覆される被加飾体の素材に特に限定はなく、公知の素材を使用することができる。
被加飾体として用いることのできる素材の例として、木材、紙、金属、プラスチック、繊維強化プラスチック、ゴム、ガラス、鉱物、粘土などあげることができ、1種類又は2種類以上組み合わせて使用することができる。
プラスチックとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリウレタン、エポキシ樹脂、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン(ABS)樹脂、アクリロニトリル−スチレン(AS)樹脂、ポリ(メタ)アクリレート、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリイミド、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンサルファイド、ポリエステル、ポリテトラフルオロエチレンなどが挙げられ、1種類又は2種類以上組み合わせて使用することができる。
繊維強化プラスチックとしては、例えば、炭素繊維強化プラスチック、ガラス繊維強化プラスチック、アラミド繊維強化プラスチック、ポリエチレン繊維強化プラスチックなどが挙げられ、1種類又は2種類以上組み合わせて使用することができる。
金属としては、例えば、熱延鋼、冷延鋼、亜鉛メッキ鋼、電気亜鉛めっき鋼、溶融亜鉛めっき鋼、合金化溶融亜鉛めっき鋼、亜鉛合金めっき鋼、銅めっき鋼、亜鉛―ニッケルめっき鋼、亜鉛―アルミめっき鋼、鉄−亜鉛メッキ鋼、アルミメッキ鋼、アルミニウム−亜鉛メッキ鋼、スズめっき鋼等、アルミ、ステンレス鋼、銅、アルミ合金、電磁鋼などが挙げられ、1種類又は2種類以上組み合わせて使用することができる。また、金属の表面に防剤層などが設けられていてもよい。
(工程1)保護フィルム付加飾シートを賦形する工程、
(工程2)前記賦形した保護フィルム付加飾シートに射出成形する工程、
(工程3)前記射出成形した保護フィルム付加飾シートから保護フィルムを剥がす工程。
保護フィルム付加飾シートは従来公知の真空成形、真空圧空成型、圧空成型等の成型方法により賦形(予備成形)される。この時基材を成形させるのに必要な温度まで加飾シートが加熱される。加熱される温度は成形される基材により適宜選択されるが、80〜180℃位までである。したがって、保護フィルムにはこの工程への耐熱性が要求される。賦型した保護フィルム付加飾シートの不必要な部分をレーザーやトムソン刃等の抜き刃によりトリミングして除去されるが、この時、インキやバリがハードコート表面に付着するのを防ぐ役割を果たすのが保護フィルムである。
賦型した保護フィルム付加飾シートの不必要な部分をレーザーやトムソン刃等の抜き刃によりトリミングして除去し、成型体に設けられる部分の加飾シートを射出成型機にインサート(挿入)する。射出される樹脂は用途や性能によって、ポリカーボネート(PC)、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン(ABS)、ポリフタルアミド(PAA)、ポリオキシメチレン(POM)、ポリメチルメタクリレート(PMMA)、ポリプロピレン(PP)、ポリブチレンテレフタレート(PBT)、ポリアミド(PA)等から選択され、射出樹脂として供される。射出樹脂は100〜300℃の範囲で射出樹脂により適宜選択されるが、成型体のハードコート面に異物が存在するとこの射出樹脂による圧力により押されて凹凸を生じるのが打痕と呼ばれる不良である。保護フィルムはこの時異物からハードコート面にかかる圧力を吸収し、かつ、ハードコート面の平滑性を維持するためである。
射出成型が終了すれば、射出成形機から成型体を取り出し、保護フィルムを成型体から剥がせばハードコート面の外観に優れた成形体を得ることが出来る。
加飾シート用保護フィルムの作成に用いた接着剤、粘着剤の調整方法について説明する。
東洋モートン製TM−K76(主剤):CAT−RT85(硬化剤)を100:7の比率で混合し、接着剤を固形分を30%に調製した。
粘着剤aを以下の方法で合成し、調整した。
撹拌機、温度計、還流冷却管、滴下装置、窒素導入管を備えた反応容器(以下、単に「反応容器」と記載する。)にn−ブチルアクリレート70部、メチルアクリレート20部、2−エチルへキシルアクリレート4部、アクリル酸6部、酢酸エチル72部、2,2’−アゾビス(2−メチルブチロニトリル)0.13部を仕込み、この反応容器内の空気を窒素ガスで置換した後、攪拌しながら窒素雰囲気下中で、この反応溶液を還流温度で8時間反応させた。反応終了後、酢酸エチルで希釈し、不揮発分濃度約30%、重量平均分子量Mw105万のアクリル系共重合体a1の溶液を得た。
反応容器にトルエン100部を仕込み、滴下装置にをメタアクリル酸n−ブチル95部、N,N−ジメチルアミノエチルメタクリレート5部を仕込み、反応容器内の空気を窒素ガスで置換した後、攪拌しながら窒素雰囲気下中で、1時間で滴下した後に、この反応溶液を還流温度で8時間反応させた。反応終了後、酢酸エチルで希釈し、不揮発分濃度約30%、重量平均分子量Mw5万のアクリル系共重合体a2の溶液を得た。
アクリル共重合体溶液a1を75重量部とアクリル共重合体溶液a2を25重量部、エポキシ架橋剤としてN,N,N’,N’−テトラグリシジル−m−キシリレンジアミン0.021部を添加して均一に撹拌し、粘着剤aを得た。
実施例、比較例に使用した加飾シートのハードコート面に貼り付けるための粘着剤bは以下の様に合成、配合した。
トルエン/酢酸エチル=1/1の溶剤中で2エチルヘキシルアクリレート/ブチルアクリレート/酢酸ビニル/アクリル酸/2ヒドロキシエチルアクリレート=55.0/33.5/10.0/0.5/1.0(重量比)を共重合し、重量平均分子量(以下Mwという)55万のアクリル系共重合体溶液を得た。
上記アクリル系共重合体(固形分100重量部)に対し、セルロースアセテートブチレート樹脂CAB551−0.2(イーストマンコダック社製)を20重量部配合し、粘着剤層bの主剤溶液(固形分40%)を得た。
基材には以下のものを用いた。
CR1012:ポリメチルペンテン3層フィルム 150μm、三井化学東セロ製
X−44b:ポリメチルペンテン単層フィルム 50μm、三井化学東セロ製
FT3PE:易成型ポリエチレンテレフタレート25μm、帝人製
AG306X:ポリプロピレンフィルム 200μm、 出光ユニテック製
BS−50:ポリブチレンテレフタレート 25μm、オージーフィルム製
S−25:ポリエチレンテレフタレート 25μm、ユニチカ製
S−12:ポリエチレンテレフタレート 12μm、ユニチカ製
DUS605CER:無黄変ウレタンフィルム 100μm、シーダム製
DUS202:無黄変ウレタンフィルム 200μm、シーダム製
MH−14:ポリプロピレン自己粘着フィルム 50μm、林一二(株)製
DNFC1312―80WS:塩化ビニルフィルム 80μm、リケンテクノス製
100Q16CK:離型性オレフィンフィルム 200μm、東レ製
加飾シート用保護フィルム
(実施例1)
粘着剤bの主剤(固形分100重量部)に対し、アジリジン化合物ケミタイトPZ−33(日本触媒(株)製)を硬化剤として0.1重量部配合し、剥離シリコーン処理をしたPETフィルムセパレーター50μm(SP-PET01−50BU:三井化学東セロ製)に塗工量が30g/m2(ドライ)になるよう塗工し、90℃で1分乾燥させ、
基材としてCR1012をロールラミネートにより貼り付けた。
実施例1のCR1012を表1の基材1に変更した以外は、実施例1と同様にして、実施例2〜5、比較例1、2、4の加飾シート用保護フィルムを得た。
X-44b(基材1)とFT3PE(基材2)の未処理面にそれぞれ、春日電気(株)製枚葉式コロナ処理機を用い、テーブルスピード3m/min、0.25KWの出力でコロナ処理を行った。和光純薬工業(株)製濡れ指数標準液No.35に綿棒を浸し、コロナ処理した基材表面に標準液を綿棒で塗って弾きがないことを確認した。
次いでFT3PE(基材2)のコロナ処理面上に接着剤Aをバーコーターにより30μm(ドライ)塗工し、80℃で1分間乾燥した後、X−44b(基材1)のコロナ処理面をロールラミネートし複層基材を得た。
その後、粘着剤bの主剤(固形分100重量部)に対し、アジリジン化合物ケミタイトPZ−33(日本触媒(株)製)を硬化剤として0.1重量部配合し、剥離シリコーン処理をしたPETフィルムセパレーター50μm(SP-PET01−50BU:三井化学東セロ製)に塗工量が30μm(ドライ)になるよう塗工し、90℃で1分乾燥させた後、X−44b(基材1)とFT3PE(基材2)を貼り合せた複層基材をロールラミネートし保護フィルムを得た。この保護フィルムを室温で1週間エージングした。
実施例6の基材1、基材2、接着剤を表1の記載に従って、変更した以外は、実施例6と同様にして、実施例7〜17、比較例5〜7の加飾シート用保護フィルムを得た。
(比較例3)
比較例3は市販の自己粘着フィルムMH−14 50μm(林一二(株)製)をそのまま加飾シート用保護フィルムとした。
貯蔵弾性率の測定は基材フィルム、保護フィルムから長さ15mm、幅5mmの試験片を切り取り、動的粘弾性測定装置DVA―200(アイティー計測制御株式会社製)を用いて、ロードセル:600gf、昇温速度:5℃/min、周波数:10Hz条件下引張り時の、25〜200℃の温度範囲における貯蔵弾性率(E’)、損失弾性率(E”)、および損失正接(tanδ)変化を測定し、80℃と160℃の貯蔵弾性率(E’)を抽出した。
次に加飾シートの作成方法について述べる。加飾シートはポリカーボネートフィルム上に以下の方法でハードコート塗料を設けたものを用いた。
ハードコート用樹脂は以下のように合成した。
合成例A「アクリル系共重合体A溶液」
冷却管、撹拌装置、温度計、窒素導入管を備えた4つ口フラスコに、メチルイソブチルケトン(MIBK)を150部仕込み、窒素雰囲気下で攪拌しながら昇温した。フラスコ内の温度が74℃になったらこの温度を合成温度として維持し、メタクリル酸メチル30部、メタクリル酸シクロヘキシル61.21部、メタクリル酸n−ブチル31.33部、メタクリル酸0.77部、メタクリル酸−2−ヒドロキシエチル5.79、ファンクリルFA−711MM(日立化成社製、メタクリル酸−ペンタメチルピペリジニル)を1部、アゾビスイソブチロニトリル0.07部を混合したモノマー溶液を2時間掛けて滴下した。モノマー滴下終了1時間後から1時間毎に、アゾビスイソブチロニトリルを0.02部ずつ加えて反応を続け、溶液中の未反応モノマーが1%以下になるまで反応を続けた。未反応モノマーが1%以下になったら冷却して反応を終了し、固形分約40%のアクリル系共重合体A−1溶液を得た。アクリル系共重合体A−1は、ガラス転移温度:70℃、酸価:5mgKOH/g、水酸基価:25mgKOH/g、数平均分子量:70,000、質量平均分子量:300,000、多分散度:4.1であった。
固形分、ガラス転移温度(Tg)、酸価、水酸基価、数平均分子量(Mn)、質量平均分子量(Mw)、多分散度(Mw/Mn)は、下記に記述する方法により測定した。
直径55mm、深さ15mmの蓋付きアルミ皿の質量を、小数点以下4桁まで測定する。アルミ皿に樹脂溶液を約1.5g採取し、直ちに蓋をして素早く正確に質量を測定する。蓋を外した状態で、150℃のオーブンに入れて10分間乾燥させる。室温まで冷却してから、アルミ皿と蓋の質量を測定し、下記式で固形分を算出する。
固形分(%)=(乾燥後の質量−アルミ皿の質量)÷(乾燥前の質量−アルミ皿の質量)×100
溶剤を乾燥させ、固形分100%とした樹脂約10mgのサンプルを入れたアルミニウムパンと、試料を入れていないアルミニウムパンとを示差走査熱量分析(DSC)装置にセットし、これを窒素気流中で液体窒素を用いて、予測されるガラス転移温度よりマイナス50℃の温度まで冷却処理し、その後、昇温速度10℃/分で、予測されるガラス転移温度よりプラス50℃の温度まで昇温してDSC曲線をプロットする。このDSC曲線の低温側のベースライン(試験片に転移および反応を生じない温度領域のDSC曲線部分)を高温側に延長した直線と、ガラス転移の階段状変化部分の曲線の勾配が最大になるような点で引いた接線との交点から、補外ガラス転移開始温度(Tig)を求め、これをガラス転移温度とした。
共栓付き三角フラスコ中に樹脂溶液を約1g精密に量り採り、トルエン/エタノール(容量比:トルエン/エタノール=2/1)混合液50mLを加えて溶解する。これに、フェノールフタレイン試液を指示薬として加え、30秒間保持する。その後、溶液が淡紅色を呈するまで0.1mol/Lアルコール性水酸化カリウム溶液で滴定する。酸価は次式により求めた。酸価は樹脂の乾燥状態の数値とした。
酸価(mgKOH/g)=(a×F×56.1×0.1)/S
S:試料の採取量×(試料の固形分/100)(g)
a:0.1mol/Lアルコール性水酸化カリウム溶液の滴定量(mL)
F:0.1mol/Lアルコール性水酸化カリウム溶液の力価
共栓付き三角フラスコ中に樹脂溶液を約1g精密に量り採り、トルエン/エタノール(容量比:トルエン/エタノール=2/1)混合液50mLを加えて溶解する。更にアセチル化剤( 無水酢酸25gをピリジンで溶解し、容量100mLとした溶液)を正確に5mL加え、100℃に加熱して約1時間攪拌する。これに、フェノールフタレイン試液を指示薬として加え、30秒間持続する。その後、溶液が淡紅色を呈するまで0.5mol/Lアルコール性水酸化カリウム溶液で滴定する。別途、空試験として、トルエン/エタノール混合液のみにアセチル化剤を加えて、100℃1時間加熱した溶液について、0.5mol/Lアルコール性水酸化カリウム溶液で滴定する。水酸基価は次式により求めた。水酸基価は樹脂の乾燥状態の数値とした。
水酸基価( mgKOH/g)={(b−a)×F×56.1×0.5}/S+D
S:試料の採取量×(試料の固形分/100)(g)
a:0.5mol/Lアルコール性水酸化カリウム溶液の滴定量(mL)
b:空実験の0.5mol/Lアルコール性水酸化カリウム溶液の滴定量(mL)
F:0.5mol/Lアルコール性水酸化カリウム溶液の力価
D:酸価(mgKOH/g)
昭和電工社製 Shodex GPC−104/101システムを用いて測定した。
カラム Shodex KF−805L+KF−803L+KF−802
検出器 示差屈折率計(RI)
カラム温度 40℃
溶離液 テトラヒドロフラン(THF)
流速:1.0mL/min
試料濃度:0.2%
検量線用標準試料 TSK標準ポリスチレン
得られたMnおよびMwから以下の式によって多分散度を求めた。
多分散度=Mw/Mn
(ハードコート用塗料の作成)
アクリル系共重合体(A)100重量部に対し、ポリイソシアネート化合物としてデュラネート「P301−75E」(旭化成ケミカルズ社製、ヘキサメチレンジイソシアネートのポリイソシアネート体)を15重量部、レベリング剤としてBYK−300(ビックケミージャパン(株)製)、0.8重量部加え、更にメチルイソブチルケトンで希釈して固形分30%としハードコート用塗料(HC−1)を作成した。
ハードコート用塗料(HC−1)を、厚さ300μm、A4サイズのポリカーボネート系基材(帝人製 ハ゜ンライト0.3t 2151)の片面に乾燥後の膜厚が20μmとなるように塗布し、100℃のオーブン中で1分間乾燥して溶剤類を揮発させた。次いで50℃の恒温室に4日間放置して、アクリル系共重合体とポリイソシアネート化合物との反応を進行(エージング)させて、ポリカーボネート系基材上にハードコート層を形成し加飾シートを得た。
[加飾シート用保護フィルムの評価]
得られた加飾シート用保護フィルムの評価は以下の方法で評価を行った。結果を表2に示す。
加飾成型用保護フィルムを、加飾シートのハードコート上に試料の幅25mm、23℃50%雰囲気にて貼着し、JIS0237に準じて2Kgロール圧着し加飾成型保護フィルム付加飾シートを得た。
20分後に加飾成型保護フィルム付の加飾シートを80℃のオーブンに入れ、30分放置し、外観を観察した。
○:発泡無し。
△:若干発泡が見られる。
×:全面に発泡が見られる。
A4サイズに裁断した保護フィルムをA4サイズに裁断した加飾シートのハードコート面にロールラミネートして20分放置し、保護フィルム付加飾シートを得た。
成型性評価には浅野研究所製の真空圧空成型機TFH−0121を用いた。
保護フィルム付加飾シートを、金型枠内に成型金型を置き、枠上に保護フィルムが上に向くようにセットした。成型金型は、80mm角の大きさで、立ち上がり10mm、コーナー部がR=3mmのトレー状である深絞り成型用の金型を用いた。
チャンバー上部の加熱板で加飾シートの表面温度が160℃になるまで加熱を続け、加飾シートが熱軟化した時に、上部加熱板の穴から0.9MPaの圧縮空気を送り、保護フィルム付加飾シートを金型に密着させ、さらに金型下部より真空引きして成形し、冷却してから、金型から成型物を取り出す。得られた加飾成型用保護フィルムについて、その外観(耐熱性・成型性)を下記の基準で評価した。
(成形時耐熱性)
○:発泡無し。
△:若干発泡が見られる。
×:全面に発泡が見られる。
(成形性)
◎:皺や破れが全く無い。
○:皺や破れが無いが、一部に浮きがみられる。
△:全体の10%に皺や破れが見られる。
×:全体の50%以上に皺や破れが見られる。
加飾成型用保護フィルム付加飾シートの保護フィルム上に、トリミングによって生じたバリを想定して白の油性マーカー(ぺんてる製ホワイトX100W-MD)を用い5mm四方で厚さ3〜6μmとなるように印を付けた。厚みはニコン製デジマイクロを用いて測定し確認した。
金型にセットし、テクノポリマー株式会社製のABS/PCアロイ樹脂「エクセロイCK50(商品名)」を用い、温度100℃で4時間かけて予備乾燥した後、日精樹脂工業製PNX−60型油圧式射出成型機を使用して、シリンダー温度300℃、金型温度80℃、射出速度250mm/sec、及び保持圧55MPaの条件で、熱可塑性樹脂製の基体を射出成型した。金型は真空成形で賦型した金型に合わせた金型を作成し用いた。
射出成形後の耐熱性と保護フィルムの剥離性は、射出成型後成型体を取り出し、保護フィルムの剥離性を以下の様に評価した。
成形前/成形後剥離力比=[0.3m/分の射出成形後剥離力]/[0.3m/分の初期剥離力]が以下の範囲になるかどうかで評価した。剥離力は成形体上で成型用保護フィルムを25mm幅に切り取り、小型卓上試験機Eztest(島津製作所製)の引張モードで粘着力(90度ピール、引張り速度0.3m/分)を測定した。
(射出成形後剥離性)
○:1〜3倍
△:3〜5倍
×:5倍以上
また、成型体から保護フィルムを剥がす前の外観から耐熱性を評価した。
(射出成形時耐熱性)
○:発泡無し。
△:若干発泡が見られる。
×:全面に発泡が見られる。
打痕跡は、保護フィルムを剥がし成型体の表面に白の油性マーカーで印を付けた部分に凹凸を生じているかで評価した。
(打痕)
◎:凹凸が全くない。
○:目立つほどではないがわずかな凹凸がある。
△:やや凹凸が目立つ。
×:はっきりと窪んで凹凸になっている。
平滑性は保護フィルムを剥がした後の平滑性を評価した。
(平滑性)
〇:平滑でグロスがある。
△:ややマットになっている。
×:フィルムの変形や皺などの後がある。
フローとは、フィルムの変形・融解や粘着剤の横からのはみ出しにより金型にフィルムまたは粘着剤が付着して金型を汚すことを指し、成型体を金型から外す時、以下の基準で評価した。
(フロー)
〇:金型にフィルムや粘着剤が付着していない。
△:金型にフィルムや粘着剤が少量付着している。
×:金型にフィルムや粘着剤が付着している。
比較例2、3、5、6、7において射出成形後の剥離性が不良であった原因は、基材が溶融して成形物に融着したためである。
11:基材層
11a:第一の基材層
11b:第二の基材層
12:粘着剤層
12a:第一の粘着剤層
12b:第二の粘着剤層
13:接着剤層
10:ハードコート層
1:基材層
1a:第一の基材層
1b:第二の基材層
2:接着剤層
2a:第一の接着剤層
2b:第二の接着剤層
3:着色層
Claims (5)
- 少なくとも1種の基材層と粘着剤層とを有する、加飾シート用保護フィルムであって、基材層の80℃における貯蔵弾性率が5×107〜1×1010Paかつ160℃における貯蔵弾性率が5×105〜6×108Paであることを特徴とする加飾シート用保護フィルム。
- 少なくとも第一の基材層、接着剤層、第二の基材層、粘着剤層の順に積層された、加飾シート用保護フィルムであって、
第一の基材層の80℃における貯蔵弾性率が5×107〜1×1010Paかつ160℃における貯蔵弾性率が1×106〜5×108Paであり、第二の基材層の80℃における貯蔵弾性率が1×108〜1×1010Paかつ160℃における貯蔵弾性率が1×106〜1×109Paであることを特徴とする加飾シート用保護フィルム。 - 加飾シート用保護フィルム全体の80℃における貯蔵弾性率が4×107〜1×109Paかつ160℃における貯蔵弾性率が1×107〜4×108Paであることを特徴とする請求項1または2に記載の加飾シート用保護フィルム。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載の加飾シート用保護フィルムの粘着剤層の外側に、加飾シートが積層されてなることを特徴する保護フィルム付加飾シート。
- 下記工程を有することを特徴とする加飾成型体の製造方法、
(工程1)請求項4の保護フィルム付加飾シートを賦形する工程、
(工程2)前記賦形した保護フィルム付加飾シートに樹脂を射出成形する工程、
(工程3)前記射出成形した保護フィルム付加飾シートから保護フィルムを剥がす工程。
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