JP2018116917A - 全固体電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層が、この順で配置された単位電池を、1つ以上有する全固体電池素子と、少なくとも一端に開口部を有し、かつ、前記全固体電池素子が収容されている金属外装体と、前記開口部を封止しており、かつ、前記全固体電池素子の、前記開口部に対向する面に接している樹脂封止体と、前記樹脂封止体から、前記全固体電池素子と反対側に突出している、負極集電体層突出部及び正極集電体層突出部と、を備え、前記樹脂封止体が、前記全固体電池素子の外周と前記金属外装体の内周との間の隙間の少なくとも一部に侵入して、隙間充填体を形成している、全固体電池及びその製造方法。
【選択図】図1
Description
〈1〉負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層が、この順で配置された単位電池を、1つ以上有する全固体電池素子と、
少なくとも一端に開口部を有し、かつ、前記全固体電池素子が収容されている金属外装体と、
前記開口部を封止しており、かつ、前記全固体電池素子の、前記開口部に対向する面に接している樹脂封止体と、
前記樹脂封止体から、前記全固体電池素子と反対側に突出している、負極集電体層突出部及び正極集電体層突出部と、
を備え、
前記樹脂封止体が、前記全固体電池素子の外周と前記金属外装体の内周との間の隙間の少なくとも一部に侵入して、隙間充填体を形成している、
全固体電池。
〈2〉前記負極集電体層突出部及び前記正極集電体層突出部の長さが、それぞれ、0.1〜50.0mmである、〈1〉に記載の全固体電池。
〈3〉前記負極集電体層突出部と連結されている負極集電板、及び、前記正極集電体層突出部と連結されている正極集電板の少なくともいずれかを、さらに備える、〈1〉又は〈2〉項に記載の全固体電池。
〈4〉前記負極集電体層又は前記正極集電体層のいずれかが、前記金属外装体に接地されている、 〈1〉〜〈3〉項のいずれか一項に記載の全固体電池。
〈5〉前記全固体電池素子の最外層が、負極集電体層又は正極集電体層のいずれかであり、前記最外層が、前記金属外装体に接地されている、〈1〉〜〈4〉項のいずれか一項に記載の全固体電池。
〈6〉前記金属外装体が、両端に開口部を有する、〈1〉〜〈5〉項のいずれか一項に記載の全固体電池。
〈7〉前記金属外装体が、一端に開口部、他端に底部を有し、かつ、
前記底部と前記樹脂封止体とで、残留隙間を形成している、〈1〉〜〈5〉項のいずれか一項に記載の全固体電池。
〈8〉前記樹脂封止体の、前記全固体電池素子と反対側の端面に、さらに、金属蓋体を備える、〈1〉〜〈7〉項のいずれか一項に記載の全固体電池。
〈9〉前記樹脂封止体が、エポキシ樹脂及びアクリル樹脂の少なくともいずれかからなる、〈1〉〜〈8〉項のいずれか一項に記載の全固体電池。
〈10〉負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層それぞれの前駆体を、この順で1組以上配置して、積層体を得ること、
前記積層体を、積層方向に、加圧圧縮して、全固体電池素子を得ること、
少なくとも一端に開口部を有する金属外装体を準備すること、
前記金属外装体の内部に、前記全固体電池素子を収容すること、及び、
前記開口部から、前記金属外装体の内部に、液体状の樹脂を注入及び硬化して、
前記開口部を封止し、前記全固体電池素子の、前記開口部に対向する面に接する樹脂封止体と、
前記樹脂封止体から、前記全固体電池素子と反対側に突出している、負極集電体層突出部及び正極集電体層突出部と、
前記全固体電池素子の外周と前記金属外装体の内周との間の隙間の少なくとも一部に、樹脂封入部と一体の隙間充填体と、
を形成すること、
を含む、
全固体電池の製造方法。
〈11〉前記負極集電体層突出部及び前記正極集電体層突出部の長さが、それぞれ、0.1〜50.0mmになるように、前記負極集電体層突出部及び前記正極集電体層突出部を切断すること、をさらに含む、〈10〉項に記載の方法。
〈12〉前記負極集電体層突出部に負極集電板を連結すること、及び、前記正極集電体層突出部に正極集電板を連結すること、の少なくともいずれかを、さらに含む、〈10〉又は〈11〉項に記載の方法。
〈13〉前記金属外装体が、両端に開口部を有する、〈10〉〜〈12〉項のいずれか一項に記載の方法。
〈14〉前記樹脂封止体に金属蓋体を連結することを、さらに含む、〈10〉〜〈13〉項のいずれか一項に記載の方法。
図1は、本開示の全固体電池の実施形態の一例を示す縦断面図である。
全固体電池素子70は、負極集電体層10a〜10e、負極活物質層20a〜20f、固体電解質層30a〜30d、正極活物質層40a〜40d、及び正極集電体層50a〜50dを有する。
負極集電体層10a〜10eを構成する材料としては、その材料で作製された負極集電体層10a〜10eが、全固体電池100の負極集電体層10a〜10eとして機能する限り、特に限定されることはない。例えば、各種金属、Ag、Cu、Au、Al、Ni、Fe、ステンレス、若しくはTi等、又はこれらの合金を集電体層の材料として用いることができる。化学的安定性の観点から、負極集電体層10a〜10eとしては、Cuの負極集電体層10a〜10eが好ましい。また、耐食性の観点から、ステンレスの負極集電体層10a〜10eが好ましい。
負極活物質層20a〜20fの原材料は、負極活物質、並びに、随意に導電助剤、バインダー、及び固体電解質を含有している。これらの原材料は、これらの原材料で作製された負極活物質層20a〜20fが、全固体電池100の負極活物質層20a〜20fとして機能する限り、次を選択することができる。
固体電解質層30a〜30dの原材料は、固体電解質を含有している。固体電解質層30a〜30dの原材料としては、この原材料で作製された固体電解質層30a〜30dが、全固体電池100の固体電解質層30a〜30dして機能する限り、次を選択することができる。
正極活物質層40a〜40dの原材料は、正極活物質、並びに随意に導電助剤、バインダー、及び固体電解質を含有している。これらの原材料は、これらの原材料で作製された正極活物質層40a〜40dが、全固体電池100の正極活物質層40a〜40dとして機能する限り、次を選択することができる。
正極集電体層50a〜50dを構成する材料としては、この材料で作製された正極集電体層50a〜50dが、全固体電池100の正極集電体層50a〜50dとして機能する限り、特に限定されることなく、各種金属、例えば、Ag、Cu、Au、Al、Ni、Fe、ステンレス、若しくはTi等、又はこれらの合金の集電体層を用いることができる。化学的安定性の観点から、正極集電体層50a〜50dとしては、Alの集電体層が好ましい。
図1に示したように、金属外装体90は、少なくとも一端に開口部91を有する。全固体電池素子70は、金属外装体90に収容されている。図1に示した実施形態では、金属外装体90は、その一端に開口部91を有するが、これに限られない。すなわち、金属外装体90は、その両端に開口部91を有してもよい。
図1に示したように、樹脂封止体80は、金属外装体90の開口部91を封止している。そして、樹脂封止体80は、全固体電池素子70における、開口部91に対向する面71に接している。樹脂封止体80は、金属外装体90の開口部91から樹脂を注入することによって形成される。よって、樹脂封止体80に用いる樹脂としては、硬化性樹脂がよい。硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂及びアクリル樹脂等が挙げられる。なお、樹脂の注入は、複数回に分けて行ってもよいため、複数種類の樹脂を使用してもよい。例えば、最初の注入ではエポキシ樹脂を用い、それが硬化してから、アクリス樹脂を注入しることが挙げられる。
負極集電体層10a〜10eの一端は、負極活物質層20a〜20f、固体電解質層30a〜30d、及び正極活物質層40a〜40dよりも、金属外装体90の開口部91の方向へ突出している。さらに、負極集電体層10a〜10eの一端は、樹脂封止体80から全固体電池素子70と反対側に突出して、負極集電体層突出部14a〜14eを形成している。負極集電体層10a〜10eの一部は、樹脂封止体80に埋め込まれており、負極集電体層突出部14a〜14eは、樹脂封止体80から突出している。
同様に、正極集電体層50a〜50dの一端は、負極活物質層20a〜20f、固体電解質層30a〜30d、及び正極活物質層40a〜40dから、金属外装体90の開口部91の方向へ突出している。さらに、正極集電体層50a〜50dの一端は、樹脂封止体80から全固体電池素子70と反対側に突出して、正極集電体層突出部54a〜54dを形成している。正極集電体層50a〜50dの一部は、樹脂封止体80に埋め込まれており、正極集電体層突出部54a〜54dは、樹脂封止体80から突出している。
図1に示すように、樹脂封止体80は、さらに、全固体電池素子70の外周72と金属外装体90の内周92との間の隙間93の少なくとも一部に侵入して、隙間充填体95を形成している。この隙間充填体95により、全固体電池素子70が、金属外装体90の内部で移動することを抑制する。それによって、全固体電池100で短絡が発生したり、全固体電池素子70の金属外装体90に固定されている部分(図示しない)が破損したりすることを抑制できる。また、負極活物質層20a〜20f、固体電解質層30a〜30d、及び正極活物質層40a〜40dの破損を抑制できる。その結果、全固体電池100の劣化を抑制できる。
次に、全固体電池素子70と金属外装体90の間の隙間93について説明する。図1では、隙間93の厚さ(全固体電池素子70の外周72と金属外装体90の内周92との距離)が誇張して描かれているが、隙間93の厚さは、0.5〜10mmが好ましい。
負極集電体層突出部14a〜14eそれぞれは、1つに束ねられる。正極集電体層突出部54a〜54dについても同様である。
図6は、負極集電体層突出部14a〜14eと負極集電板15を連結する一例を示す縦断面図である。図6(a)は、負極集電板15を連結する前の状態を示す。図6(b)は、負極集電板15を連結した状態を示す図である。
負極集電体層10a〜10e及び正極集電体層50a〜50dのいずれかを、金属外装体90に接地してもよい。
全固体電池素子70の最外層が、金属外装体90に接地されていていてもよい。このとき、全固体電池素子70の最外層は、負極集電体層10a〜10e又は正極集電体層50a〜50dのいずれかである。このようにすることによって、短絡することはない。
図10は、全固体電池100が、樹脂封止体80における、全固体電池素子70と反対側の端面に、さらに、金属蓋体97を備える一例を示す縦断面図である。正極集電体層50a〜50dは、金属蓋体97を貫通しているが、貫通孔に絶縁が施されているのは、いうまでもない。
金属外装体90は、両端に開口部を有していてもよい。図11は、金属外装体90が両端に開口部91a、91bを有し、負極集電板及び正極集電板を連結しない一例を示す縦断面図である。図12は、金属外装体90が両端に開口部91a、91bを有し、負極集電板15を連結した一例を示す縦断面図である。
金属外装体90の開口部91は、金属外装体90の端部の全面が開口していなくてもよい。図13は、金属外装体90の端部の一部が開口している一例を示す縦断面図である。
全固体電池100の製造方法について、図面を参照しながら説明する。図14は、本開示の全固体電池の製造方法の各工程を示す説明図である。
負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層それぞれの前駆体を作成ずる。図14(a)に示したように、負極集電体層10aとなる金属箔に負極活物質層20a、20fとなる負極活物質を両面塗布する。
14a、14b、14c、14d、14e 負極集電体層突出部
15 負極集電板
20a、20b、20c、20d、20e、20f 負極活物質層
30a、30b、30c、30d 固体電解質層
40a、40b、40c、40d 正極活物質層
50a、50b、50c、50d 正極集電体層
54a、54b、54c、54d 正極集電体層突出部
60a、60b、60c、60d 単位電池
70 全固体電池素子
71 全固体電池素子における、開口部に対向する面
72 全固体電池素子の外周
73 全固体電池素子における、開口部と反対側の面
80 樹脂封止体
90 金属外装体
91 開口部
92 金属外装体の内周
93 隙間
94 残留隙間(縦隙間)
95 隙間充填体
96 底部
97 金属蓋体
100 本開示の全固体電池
510 集合電極
520 溶着部
530 ラミネート外装体
540 樹脂封止
550 スパッタ痕
Claims (14)
- 負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層が、この順で配置された単位電池を、1つ以上有する全固体電池素子と、
少なくとも一端に開口部を有し、かつ、前記全固体電池素子が収容されている金属外装体と、
前記開口部を封止しており、かつ、前記全固体電池素子の、前記開口部に対向する面に接している樹脂封止体と、
前記樹脂封止体から、前記全固体電池素子と反対側に突出している、負極集電体層突出部及び正極集電体層突出部と、
を備え、
前記樹脂封止体が、前記全固体電池素子の外周と前記金属外装体の内周との間の隙間の少なくとも一部に侵入して、隙間充填体を形成している、
全固体電池。 - 前記負極集電体層突出部及び前記正極集電体層突出部の長さが、それぞれ、0.1〜50.0mmである、請求項1に記載の全固体電池。
- 前記負極集電体層突出部と連結されている負極集電板、及び、前記正極集電体層突出部と連結されている正極集電板の少なくともいずれかを、さらに備える、請求項1又は2に記載の全固体電池。
- 前記負極集電体層又は前記正極集電体層のいずれかが、前記金属外装体に接地されている、請求項1〜3のいずれか一項に記載の全固体電池。
- 前記全固体電池素子の最外層が、負極集電体層又は正極集電体層のいずれかであり、前記最外層が、前記金属外装体に接地されている、請求項1〜4のいずれか一項に記載の全固体電池。
- 前記金属外装体が、両端に開口部を有する、請求項1〜5のいずれか一項に記載の全固体電池。
- 前記金属外装体が、一端に開口部、他端に底部を有し、かつ、
前記底部と前記樹脂封止体とで、残留隙間を形成している、請求項1〜5のいずれか一項に記載の全固体電池。 - 前記樹脂封止体の、前記全固体電池素子と反対側の端面に、さらに、金属蓋体を備える、請求項1〜7のいずれか一項に記載の全固体電池。
- 前記樹脂封止体が、エポキシ樹脂及びアクリル樹脂の少なくともいずれかからなる、請求項1〜8のいずれか一項に記載の全固体電池。
- 負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層それぞれの前駆体を、この順で1組以上配置して、積層体を得ること、
前記積層体を、積層方向に、加圧圧縮して、全固体電池素子を得ること、
少なくとも一端に開口部を有する金属外装体を準備すること、
前記金属外装体の内部に、前記全固体電池素子を収容すること、及び、
前記開口部から、前記金属外装体の内部に、液体状の樹脂を注入及び硬化して、
前記開口部を封止し、前記全固体電池素子の、前記開口部に対向する面に接する樹脂封止体と、
前記樹脂封止体から、前記全固体電池素子と反対側に突出している、負極集電体層突出部及び正極集電体層突出部と、
前記全固体電池素子の外周と前記金属外装体の内周との間の隙間の少なくとも一部に、樹脂封止体と一体の隙間充填体と、
を形成すること、
を含む、
全固体電池の製造方法。 - 前記負極集電体層突出部及び前記正極集電体層突出部の長さが、それぞれ、0.1〜50.0mmになるように、前記負極集電体層突出部及び前記正極集電体層突出部を切断すること、をさらに含む、請求項10に記載の方法。
- 前記負極集電体層突出部に負極集電板を連結すること、及び、前記正極集電体層突出部に正極集電板を連結すること、の少なくともいずれかを、さらに含む、請求項10又は11に記載の方法。
- 前記金属外装体が、両端に開口部を有する、請求項10〜12のいずれか一項に記載の方法。
- 前記樹脂封止体に金属蓋体を連結することを、さらに含む、請求項10〜13のいずれか一項に記載の方法。
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