JP2018089733A

JP2018089733A - Slicing method of laminate and manufacturing method of composite sheet

Info

Publication number: JP2018089733A
Application number: JP2016234457A
Authority: JP
Inventors: 村上　康之; Yasuyuki Murakami; 康之村上; 圭佑伊藤; Keisuke Ito
Original assignee: Nippon Zeon Co Ltd
Current assignee: Zeon Corp
Priority date: 2016-12-01
Filing date: 2016-12-01
Publication date: 2018-06-14
Anticipated expiration: 2036-12-01
Also published as: JP6969090B2

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a slicing method of a laminate by which a composite sheet formed by slicing a laminate can have a low thermal resistance value in a thickness direction.SOLUTION: A slicing method of a laminate slices a laminate of a primary composite sheet containing an organic polymer component and an inorganic material in a plane parallel to a lamination direction by using a blade. A speed of slicing is 5 m/min or higher. In the slicing method, an angle formed by the lamination direction of the laminate and an extension direction of the blade is preferably larger than 0° and smaller than 90°.SELECTED DRAWING: Figure 3

Description

本発明は、積層体のスライス方法および当該スライス方法を用いた複合シートの製造方法に関するものである。 The present invention relates to a laminate slicing method and a composite sheet manufacturing method using the slicing method.

近年、熱伝導性などの特性を有する、有機高分子化合物と無機材料との複合材料を用いたシート状の部材（複合シート）が種々の用途に用いられている。 In recent years, a sheet-like member (composite sheet) using a composite material of an organic polymer compound and an inorganic material having characteristics such as thermal conductivity has been used for various applications.

ここで、複合シートは、例えば、熱伝導性などの所望の物性の異方性を付与するために、一旦一次シートを準備し、当該一次シートを積層してなる積層体を積層方向に平行な面でスライスすることにより製造されることがある。 Here, the composite sheet, for example, in order to provide anisotropy of desired physical properties such as thermal conductivity, a primary sheet is once prepared, and a laminate formed by laminating the primary sheet is parallel to the stacking direction. Sometimes manufactured by slicing on a plane.

例えば、特許文献１〜２では、アクリル酸エステル系高分子化合物および黒鉛を含む一次シートを積層させてなる樹脂成形体を、ナイフを用いて、当該成形体の積層面の法線に対して平行な面に沿ってスライスすることにより、樹脂シートを得ている。ここで、特許文献１〜２では、スライス時の加工速度を５４ｍｍ／分に設定している。 For example, in Patent Documents 1 and 2, a resin molded body obtained by laminating a primary sheet containing an acrylate polymer compound and graphite is parallel to the normal line of the laminated surface of the molded body using a knife. A resin sheet is obtained by slicing along a rough surface. Here, in patent documents 1 and 2, the processing speed at the time of slicing is set to 54 mm / min.

特許第５６９６３２５号公報Japanese Patent No. 5696325 特許第５６２１３０６号公報Japanese Patent No. 5621306

しかしながら、本発明者らが検討したところ、特許文献１〜２に記載の従来の加工速度にて積層体をスライスすると、スライスされたシートの厚み方向の熱抵抗値が高く、当該シートが良好な熱伝導性を発揮できないことが明らかとなった。 However, when the present inventors examined, when the laminated body was sliced at the conventional processing speed described in Patent Documents 1 and 2, the thermal resistance value in the thickness direction of the sliced sheet was high, and the sheet was good. It became clear that thermal conductivity could not be demonstrated.

そこで、本発明は、積層体がスライスされてなる複合シートが厚み方向に低い熱抵抗値を有し得る、積層体のスライス方法を提供することを目的とする。
また、本発明は、上記積層体のスライス方法を用い、厚み方向に低い熱抵抗値を有する複合シートを製造可能な、複合シートの製造方法を提供することを目的とする。 Then, an object of this invention is to provide the slice method of a laminated body in which the composite sheet by which a laminated body is sliced can have a low thermal resistance value in the thickness direction.
Moreover, this invention aims at providing the manufacturing method of a composite sheet which can manufacture the composite sheet which has a low heat resistance value in the thickness direction using the said slice method of a laminated body.

本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意検討を行った。そして、本発明者らは、有機高分子化合物および無機材料を含む一次複合シートの積層体を、刃を用いてスライスするに際し、スライス速度を所定以上の高速にして当該積層体の積層方向に平行な面でスライスすれば、厚み方向の熱抵抗値が低い複合シートが得られることを見出し、本発明を完成させた。 The present inventors have intensively studied to achieve the above object. And when slicing the laminated body of the primary composite sheet containing an organic polymer compound and an inorganic material using a blade, the inventors set the slicing speed at a predetermined speed or higher and parallel to the laminating direction of the laminated body. The inventors have found that a composite sheet having a low thermal resistance value in the thickness direction can be obtained by slicing on a rough surface, and the present invention has been completed.

即ち、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明のスライス方法は、有機高分子化合物および無機材料を含む一次複合シートの積層体を、刃を用いて、積層方向に平行な面でスライスする方法であって、前記スライスの速度が５ｍ／分以上であることを特徴とする。このように、有機高分子化合物および無機材料を含む一次複合シートの積層体を刃でスライスするに際し、スライス速度を上記所定以上に速めれば、当該スライスにより得られる複合シートの厚み方向の熱抵抗値を良好に低減することができる。従って、当該スライスにより得られる複合シートに、優れた厚み方向の熱伝導性を付与することができる。 That is, this invention aims at solving the said subject advantageously, The slicing method of this invention uses the blade for the laminated body of the primary composite sheet containing an organic polymer compound and an inorganic material. A method of slicing along a plane parallel to the stacking direction, wherein the slicing speed is 5 m / min or more. Thus, when slicing the laminated body of the primary composite sheet containing the organic polymer compound and the inorganic material with the blade, if the slicing speed is increased to a predetermined value or more, the thermal resistance in the thickness direction of the composite sheet obtained by the slicing The value can be reduced satisfactorily. Therefore, excellent thermal conductivity in the thickness direction can be imparted to the composite sheet obtained by the slicing.

また、本発明のスライス方法は、前記無機材料が粒子状炭素材料であることが好ましい。粒子状炭素材料を含む一次複合シートの積層体をスライスすれば、得られる複合シートの厚み方向の熱抵抗値をより低減することができるからである。 In the slicing method of the present invention, the inorganic material is preferably a particulate carbon material. It is because the thermal resistance value in the thickness direction of the obtained composite sheet can be further reduced by slicing the laminate of the primary composite sheet containing the particulate carbon material.

また、本発明のスライス方法は、前記積層体の積層方向と前記刃の延在方向とのなす角度（スライス角度）が０°超９０°未満であることが好ましい。上記所定の範囲内のスライス角度で積層体をスライスすれば、厚みが均一な（厚み面精度に優れた）複合シートが得られるからである。 In the slicing method of the present invention, it is preferable that an angle (slicing angle) formed by the stacking direction of the stacked body and the extending direction of the blade is more than 0 ° and less than 90 °. This is because if the laminate is sliced at a slicing angle within the predetermined range, a composite sheet having a uniform thickness (excellent thickness accuracy) can be obtained.

また、本発明のスライス方法は、前記スライスの速度が１５ｍ／分以上であることが好ましい。積層体を刃でスライスするに際し、スライス速度を上記所定以上に更に速めれば、当該スライスにより得られる複合シートの厚み方向の熱抵抗値を更に低減することができるからである。従って、当該スライスにより得られる複合シートに、更に優れた厚み方向の熱伝導性を付与することができるからである。 In the slicing method of the present invention, the slicing speed is preferably 15 m / min or more. This is because when the sliced body is sliced with a blade, the thermal resistance value in the thickness direction of the composite sheet obtained by the slicing can be further reduced if the slicing speed is further increased above the predetermined value. Accordingly, it is possible to impart further excellent thermal conductivity in the thickness direction to the composite sheet obtained by the slicing.

そして、本発明のスライス方法は、有機高分子化合物および無機材料を含む複合材料をシート状に加圧して一次複合シートを得る工程と、前記一次複合シートを厚み方向に複数枚積層して、或いは、前記一次複合シートを折畳または捲回して、積層体を得る工程とを更に有し、前記積層体を得る工程にて得られた積層体を、上述したいずれかのスライス方法に用いることが好ましい。このように、複合材料を加圧して形成した一次複合シートを用いてなる積層体をスライスすれば、厚み方向の熱抵抗値が更に低減された複合シートを得ることができるからである。 The slicing method of the present invention includes a step of pressing a composite material containing an organic polymer compound and an inorganic material into a sheet to obtain a primary composite sheet, and laminating a plurality of the primary composite sheets in the thickness direction, or A step of folding or winding the primary composite sheet to obtain a laminate, and using the laminate obtained in the step of obtaining the laminate for any of the slicing methods described above. preferable. This is because, by slicing the laminated body using the primary composite sheet formed by pressurizing the composite material, a composite sheet having a further reduced thermal resistance value in the thickness direction can be obtained.

また、この発明は、上記課題を有利に解決することを目的とするものであり、本発明の複合シートの製造方法は、上述したいずれかのスライス方法に従って積層体をスライスすることにより複合シートを得ることを特徴とする。このように、少なくとも上述した所定以上のスライス速度にて、有機高分子化合物および無機材料を含む一次複合シートの積層体を、刃を用いて、積層方向に平行な面でスライスすれば、厚み方向の熱抵抗値が低減された複合シートを製造することができる。従って、得られる複合シートに、優れた厚み方向の熱伝導性を付与することができる。 Moreover, this invention aims at solving the said subject advantageously, The manufacturing method of the composite sheet of this invention is a composite sheet by slicing a laminated body according to one of the slicing methods mentioned above. It is characterized by obtaining. As described above, at least at the above-described slicing speed, the laminated body of the primary composite sheet containing the organic polymer compound and the inorganic material is sliced in a plane parallel to the laminating direction using the blade, and the thickness direction A composite sheet having a reduced thermal resistance value can be produced. Therefore, excellent thermal conductivity in the thickness direction can be imparted to the resulting composite sheet.

本発明によれば、積層体がスライスされてなる複合シートが厚み方向に低い熱抵抗値を有し得る、積層体のスライス方法を提供することができる。
また、本発明によれば、上記積層体のスライス方法を用い、厚み方向に低い熱抵抗値を有する複合シートを製造可能な、複合シートの製造方法を提供することができる。 ADVANTAGE OF THE INVENTION According to this invention, the slice method of a laminated body which the composite sheet by which a laminated body is sliced can have a low heat resistance value in the thickness direction can be provided.
Moreover, according to this invention, the manufacturing method of a composite sheet which can manufacture the composite sheet which has the low thermal resistance value in the thickness direction can be provided using the said slicing method of a laminated body.

本発明に従うスライス方法により積層体をスライスする際の積層体と刃との位置関係の一例を示す斜視図である。It is a perspective view which shows an example of the positional relationship of a laminated body and a blade at the time of slicing a laminated body with the slicing method according to this invention. スライド角度αで積層体をスライスする様子を示す平面図であり、（ａ）はスライス角度αが０°である場合を示し、（ｂ）はスライス角度αが１５°である場合を示し、（ｃ）はスライス角度αが４５°である場合を示し、（ｄ）はスライス角度αが７５°である場合を示し、（ｅ）はスライス角度αが９０°である場合を示す。It is a top view which shows a mode that a laminated body is sliced by slide angle (alpha), (a) shows the case where slice angle (alpha) is 0 degree, (b) shows the case where slice angle (alpha) is 15 degrees, ( c) shows a case where the slice angle α is 45 °, (d) shows a case where the slice angle α is 75 °, and (e) shows a case where the slice angle α is 90 °. カンナを用いて積層体をスライスする様子を示す側面図である。It is a side view which shows a mode that a laminated body is sliced using a plane.

以下、本発明の実施形態について図面に基づき詳細に説明する。なお、各図において同一の記号を付したものは、同一の構成要素を示すものとする。また、本発明は、以下に示す実施形態に限定されない。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described in detail with reference to the drawings. In addition, what attached | subjected the same symbol in each figure shall show the same component. Further, the present invention is not limited to the embodiments shown below.

（スライス方法）
本発明のスライス方法は、有機高分子化合物および無機材料を含む一次複合シートの積層体を、刃を用いて、積層方向に平行な面でスライスする方法であり、スライスの速度が５ｍ／分以上であることを特徴とする。上記積層体をスライスするにあたり、スライス速度を上記下限以上に速めなければ、スライスされたシートの厚み方向の熱抵抗値を低めることができない。従って、例えば、本発明のスライス方法に従って複合シートを製造した場合に、当該複合シートの厚み方向に優れた熱伝導性を発揮させることができない。
このように、本発明のスライス方法に従えば、例えば、厚み方向の熱伝導性に優れた熱伝導シート等の複合シートを製造することができる。そして、上記厚み方向の熱伝導性に優れた複合シートは、例えば、電子部品などの発熱体に放熱体を取り付ける際に発熱体と放熱体との間に挟み込んで使用することができる。
なお、本発明のスライス方法に従って得られる複合シートの厚み方向の熱伝導性は、例えば、０．１ＭＰａ以下、好ましくは０．０６ＭＰａ以下の比較的低圧な圧力を加えて使用する場合に、より効果的に向上させることができる。 (Slicing method)
The slicing method of the present invention is a method of slicing a laminate of a primary composite sheet containing an organic polymer compound and an inorganic material on a plane parallel to the laminating direction using a blade, and the slicing speed is 5 m / min or more. It is characterized by being. In slicing the laminate, the thermal resistance value in the thickness direction of the sliced sheet cannot be lowered unless the slicing speed is increased to the above lower limit or higher. Therefore, for example, when a composite sheet is produced according to the slicing method of the present invention, excellent thermal conductivity cannot be exhibited in the thickness direction of the composite sheet.
Thus, according to the slicing method of the present invention, for example, a composite sheet such as a heat conductive sheet excellent in heat conductivity in the thickness direction can be manufactured. And the composite sheet excellent in the thermal conductivity in the thickness direction can be used by being sandwiched between the heat generating body and the heat dissipating body, for example, when the heat dissipating body is attached to the heat generating body such as an electronic component.
The thermal conductivity in the thickness direction of the composite sheet obtained according to the slicing method of the present invention is more effective when used under a relatively low pressure of, for example, 0.1 MPa or less, preferably 0.06 MPa or less. Can be improved.

本発明のスライス方法では、上記の通り積層体をスライスする工程に先立ち、例えば、有機高分子化合物および無機材料を含む一次複合シートを得る工程、当該一次複合シートを用いて積層体を得る工程等のその他の工程を更に行ってもよい。 In the slicing method of the present invention, prior to the step of slicing the laminate as described above, for example, a step of obtaining a primary composite sheet containing an organic polymer compound and an inorganic material, a step of obtaining a laminate using the primary composite sheet, etc. The other steps may be further performed.

＜積層体＞
積層体は、有機高分子化合物および無機材料を含む一次複合シートを積層させてなる。そして、積層体は、通常、任意の形状の一次複合シートが複数積層された、任意の形状の立体構造を有する。
なお、積層体は、市販品でもよいし、例えば、後述する積層体を得る工程に従って得られた積層体でもよい。 <Laminate>
The laminate is formed by laminating a primary composite sheet containing an organic polymer compound and an inorganic material. The laminate usually has a three-dimensional structure of any shape in which a plurality of primary composite sheets of any shape are laminated.
In addition, a commercial item may be sufficient as a laminated body, for example, the laminated body obtained according to the process of obtaining the laminated body mentioned later may be sufficient.

＜＜一次複合シート＞＞
ここで、一次複合シートは、有機高分子化合物および無機材料を含み、任意に添加剤を更に含んでいてもよい。また、一次複合シートの形状は特に制限されないが、一次複合シートの積層体をスライスし易い観点からは、シート状の多角形であることが好ましく、長方形であることがより好ましく、正方形であることが更に好ましい。
なお、一次複合シートは、市販品でもよいし、例えば、後述する一次複合シートを得る工程に従って得られた一次複合シートでもよい。 << Primary composite sheet >>
Here, the primary composite sheet contains an organic polymer compound and an inorganic material, and may optionally further contain an additive. Further, the shape of the primary composite sheet is not particularly limited, but from the viewpoint of easily slicing the laminate of the primary composite sheet, it is preferably a sheet-like polygon, more preferably a rectangle, and a square. Is more preferable.
In addition, a commercial item may be sufficient as a primary composite sheet, for example, the primary composite sheet obtained according to the process of obtaining the primary composite sheet mentioned later may be sufficient.

［有機高分子化合物］
ここで、有機高分子化合物としては、特に限定されることなく、例えば、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂を用いることができる。 [Organic polymer compound]
Here, the organic polymer compound is not particularly limited, and for example, a thermoplastic resin and a thermosetting resin can be used.

［［熱可塑性樹脂］］
中でも、本発明のスライス方法で使用する積層体には、熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。熱可塑性樹脂を用いれば、例えば、スライスして得られる複合シートを、熱伝導シートとして発熱体および放熱体の間に挟んで使用した時に、使用時（放熱時）の高温環境下での複合シートの柔軟性を向上させ、複合シートと発熱体および／または放熱体とを良好に密着させることができるからである。
そして、熱可塑性樹脂としては、常温常圧下で固体の熱可塑性樹脂、常温常圧下で液体の熱可塑性樹脂などが挙げられる。 [[Thermoplastic resin]]
Especially, it is preferable to use a thermoplastic resin for the laminated body used with the slicing method of this invention. If a thermoplastic resin is used, for example, when a composite sheet obtained by slicing is used as a heat conductive sheet sandwiched between a heating element and a heat dissipation body, the composite sheet is used in a high temperature environment during use (during heat dissipation). This is because the composite sheet and the heating element and / or the heat dissipation element can be satisfactorily adhered to each other.
Examples of the thermoplastic resin include a thermoplastic resin that is solid under normal temperature and normal pressure, and a thermoplastic resin that is liquid under normal temperature and normal pressure.

−常温常圧下で液体の熱可塑性樹脂−
中でも、本発明のスライス方法で使用する積層体には、有機高分子化合物として、常温常圧下で液体の熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。常温常圧下で液体の熱可塑性樹脂を用いれば、例えば、スライスして得られる複合シートの粘着力を高めて被着体に密着させ易いと共に、柔軟性を高めて常温環境下におけるハンドリング性を高めることができるからである。
なお、本明細書において、「常温」とは２３℃を指し、「常圧」とは、１ａｔｍ（絶対圧）を指す。 -Liquid thermoplastic resin at room temperature and normal pressure-
Especially, it is preferable to use a thermoplastic resin that is liquid at room temperature and normal pressure as the organic polymer compound in the laminate used in the slicing method of the present invention. If a liquid thermoplastic resin is used at room temperature and normal pressure, for example, the adhesive strength of the composite sheet obtained by slicing can be easily adhered to the adherend, and the flexibility can be enhanced to improve the handling property in the room temperature environment. Because it can.
In this specification, “normal temperature” refers to 23 ° C., and “normal pressure” refers to 1 atm (absolute pressure).

また、常温常圧下で液体の熱可塑性樹脂としては、例えば、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、フッ素樹脂などが挙げられる。これらは、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。中でも、本発明のスライス方法で使用する積層体には、有機高分子化合物として、常温常圧下で液体の熱可塑性フッ素樹脂を用いることが好ましい。常温常圧下で液体の熱可塑性フッ素樹脂を用いれば、上記効果に加え、例えば、スライスして得られる複合シートの耐熱性、耐油性、および耐薬品性を向上させることができるからである。 Examples of the thermoplastic resin that is liquid under normal temperature and normal pressure include acrylic resin, epoxy resin, silicone resin, and fluororesin. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together. Especially, it is preferable to use a thermoplastic fluororesin that is liquid at room temperature and normal pressure as the organic polymer compound in the laminate used in the slicing method of the present invention. This is because, if a liquid thermoplastic fluororesin is used at room temperature and normal pressure, in addition to the above effects, for example, the heat resistance, oil resistance, and chemical resistance of a composite sheet obtained by slicing can be improved.

常温常圧下で液体の熱可塑性樹脂の粘度は、特には限定されないが、混練性、流動性、架橋反応性が良好で、成形性にも優れるという点からは、温度１０５℃における粘度が、５００ｍＰａ・ｓ〜３００００ｍＰａ・ｓであることが好ましく、５５０ｍＰａ・ｓ〜２５０００ｍＰａ・ｓであることがより好ましい。 The viscosity of the thermoplastic resin that is liquid at room temperature and normal pressure is not particularly limited, but the viscosity at a temperature of 105 ° C. is 500 mPaS in terms of good kneadability, fluidity, crosslinking reactivity, and excellent moldability. -It is preferable that it is s-30000 mPa * s, and it is more preferable that it is 550 mPa * s-25000 mPa * s.

−常温常圧下で固体の熱可塑性樹脂−
また、一次複合シートに含まれ得る常温常圧下で固体の熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリ（アクリル酸２−エチルヘキシル）、アクリル酸とアクリル酸２−エチルヘキシルとの共重合体、ポリメタクリル酸またはそのエステル、ポリアクリル酸またはそのエステルなどのアクリル樹脂；シリコーン樹脂；フッ素樹脂；ポリエチレン；ポリプロピレン；エチレン−プロピレン共重合体；ポリメチルペンテン；ポリ塩化ビニル；ポリ塩化ビニリデン；ポリ酢酸ビニル；エチレン−酢酸ビニル共重合体；ポリビニルアルコール；ポリアセタール；ポリエチレンテレフタレート；ポリブチレンテレフタレート；ポリエチレンナフタレート；ポリスチレン；ポリアクリロニトリル；スチレン−アクリロニトリル共重合体；アクリロニトリル−ブタジエン共重合体（ニトリルゴム）；アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ樹脂）；スチレン−ブタジエンブロック共重合体またはその水素添加物；スチレン−イソプレンブロック共重合体またはその水素添加物；ポリフェニレンエーテル；変性ポリフェニレンエーテル；脂肪族ポリアミド類；芳香族ポリアミド類；ポリアミドイミド；ポリカーボネート；ポリフェニレンスルフィド；ポリサルホン；ポリエーテルサルホン；ポリエーテルニトリル；ポリエーテルケトン；ポリケトン；ポリウレタン；液晶ポリマー；アイオノマー；などが挙げられる。これらは、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
なお、本発明において、ゴムは、「有機高分子化合物」に含まれるものとする。 -Solid thermoplastic resin at room temperature and normal pressure-
Examples of the thermoplastic resin solid at room temperature and normal pressure that can be contained in the primary composite sheet include poly (2-ethylhexyl acrylate), a copolymer of acrylic acid and 2-ethylhexyl acrylate, polymethacrylic acid, Acrylic resin such as its ester, polyacrylic acid or its ester; silicone resin; fluororesin; polyethylene; polypropylene; ethylene-propylene copolymer; polymethylpentene; polyvinyl chloride; polyvinylidene chloride; Polyvinyl alcohol; Polyacetal; Polyethylene terephthalate; Polybutylene terephthalate; Polyethylene naphthalate; Polystyrene; Polyacrylonitrile; Styrene-acrylonitrile copolymer; Acrylonitrile-Butadi Copolymer (nitrile rubber); acrylonitrile-butadiene-styrene copolymer (ABS resin); styrene-butadiene block copolymer or hydrogenated product thereof; styrene-isoprene block copolymer or hydrogenated product thereof; polyphenylene ether Modified polyphenylene ethers; aliphatic polyamides; aromatic polyamides; polyamideimides; polycarbonates; polyphenylene sulfides; polysulfones; polyether sulfones; polyether nitriles; It is done. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
In the present invention, rubber is included in the “organic polymer compound”.

［［熱硬化性樹脂］］
また、一次複合シートは熱硬化性樹脂を含み得る。熱硬化性樹脂としては、例えば、天然ゴム；ブタジエンゴム；イソプレンゴム；ニトリルゴム；水素化ニトリルゴム；クロロプレンゴム；エチレンプロピレンゴム；塩素化ポリエチレン；クロロスルホン化ポリエチレン；ブチルゴム；ハロゲン化ブチルゴム；ポリイソブチレンゴム；エポキシ樹脂；ポリイミド樹脂；ビスマレイミド樹脂；ベンゾシクロブテン樹脂；フェノール樹脂；不飽和ポリエステル；ジアリルフタレート樹脂；ポリイミドシリコーン樹脂；ポリウレタン；熱硬化型ポリフェニレンエーテル；熱硬化型変性ポリフェニレンエーテル；などが挙げられる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。 [[Thermosetting resin]]
Further, the primary composite sheet can include a thermosetting resin. Examples of the thermosetting resin include natural rubber, butadiene rubber, isoprene rubber, nitrile rubber, hydrogenated nitrile rubber, chloroprene rubber, ethylene propylene rubber, chlorinated polyethylene, chlorosulfonated polyethylene, butyl rubber, halogenated butyl rubber, and polyisobutylene. Rubber, epoxy resin, polyimide resin, bismaleimide resin, benzocyclobutene resin, phenol resin, unsaturated polyester, diallyl phthalate resin, polyimide silicone resin, polyurethane, thermosetting polyphenylene ether, thermosetting modified polyphenylene ether, etc. It is done. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.

[[有機高分子化合物の含有割合]]
一次複合シート中の有機高分子化合物の含有割合は、４０質量％以上であることが好ましく、５０質量％以上であることがより好ましく、６０質量％以上であることが更に好ましく、８０質量％以下であることが好ましく、７０質量％以下であることがより好ましい。有機高分子化合物の含有割合が上記下限以上であれば、例えば、スライスして得られる複合シートに適度な柔軟性を付与して常温環境下におけるハンドリング性をより高めることができるからである。また、有機高分子化合物の含有割合が上記上限以下であれば、例えば、スライスして得られる複合シートに、熱伝導性等の所望の特性をより発揮させることができるからである。 [[Content of organic polymer compound]]
The content of the organic polymer compound in the primary composite sheet is preferably 40% by mass or more, more preferably 50% by mass or more, still more preferably 60% by mass or more, and 80% by mass or less. It is preferable that it is 70 mass% or less. This is because, if the content ratio of the organic polymer compound is not less than the above lower limit, for example, the composite sheet obtained by slicing can be imparted with appropriate flexibility to further improve the handling property in a normal temperature environment. Moreover, if the content rate of an organic polymer compound is below the said upper limit, for example, the composite sheet obtained by slicing can exhibit desired characteristics, such as thermal conductivity, more.

［無機材料］
また、無機材料としては、特に限定されることなく、例えば、積層体をスライスして得られる複合シートに付与したい所望の特性を発揮し得る任意の無機材料とすることができる。このような無機材料としては、例えば、炭素材料、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化チタン等が挙げられる。また、上記炭素材料としては、例えば、粒子状炭素材料、繊維状炭素材料等が挙げられる。
そして、例えば、複合シートに高い熱伝導性を付与して、複合シートを熱伝導シートとして使用する場合には、上述した中でも、無機材料が炭素材料であることが好ましく、少なくとも粒子状炭素材料を用いることがより好ましく、粒子状炭素材料および繊維状炭素材料を併用することが更に好ましい。 [Inorganic materials]
Moreover, it does not specifically limit as an inorganic material, For example, it can be set as the arbitrary inorganic materials which can exhibit the desired characteristic to give to the composite sheet obtained by slicing a laminated body. Examples of such inorganic materials include carbon materials, boron nitride, aluminum nitride, titanium oxide, and the like. Moreover, as said carbon material, a particulate carbon material, a fibrous carbon material, etc. are mentioned, for example.
And, for example, when high thermal conductivity is imparted to the composite sheet and the composite sheet is used as a heat conductive sheet, among the above, the inorganic material is preferably a carbon material, and at least a particulate carbon material is used. More preferably, it is more preferable to use a particulate carbon material and a fibrous carbon material in combination.

[[粒子状炭素材料]]
粒子状炭素材料としては、特に限定されることなく、例えば、人造黒鉛、鱗片状黒鉛、薄片化黒鉛、天然黒鉛、酸処理黒鉛、膨張性黒鉛、膨張化黒鉛などの黒鉛；カーボンブラック；などを用いることができる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。
中でも、粒子状炭素材料としては、膨張化黒鉛を用いることが好ましい。膨張化黒鉛を使用すれば、複合シートが厚み方向に更に低い熱抵抗値を有し得るからである。 [[Particulate carbon material]]
The particulate carbon material is not particularly limited, and examples thereof include artificial graphite, flaky graphite, exfoliated graphite, natural graphite, acid-treated graphite, expandable graphite, expanded graphite, and the like; carbon black; Can be used. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together.
Among them, it is preferable to use expanded graphite as the particulate carbon material. This is because if expanded graphite is used, the composite sheet can have a lower thermal resistance value in the thickness direction.

−膨張化黒鉛−
ここで、粒子状炭素材料として好適に使用し得る膨張化黒鉛は、例えば、鱗片状黒鉛などの黒鉛を硫酸などで化学処理して得た膨張性黒鉛を、熱処理して膨張させた後、微細化することにより得ることができる。そして、膨張化黒鉛としては、例えば、伊藤黒鉛工業株式会社製のＥＣ１５００、ＥＣ１０００、ＥＣ５００、ＥＣ３００、ＥＣ１００、ＥＣ５０（いずれも商品名）等が挙げられる。 -Expanded graphite-
Here, the expanded graphite that can be suitably used as the particulate carbon material is, for example, finely expanded after heat-treating expandable graphite obtained by chemically treating graphite such as scaly graphite with sulfuric acid or the like. Can be obtained. Examples of expanded graphite include EC1500, EC1000, EC500, EC300, EC100, and EC50 (all trade names) manufactured by Ito Graphite Industries Co., Ltd.

なお、本発明において、「粒子状炭素材料」のアスペクト比（長径／短径）は、１以上１０以下であることが好ましく、１以上５以下であることがより好ましい。ここで、本発明において、粒子状炭素材料の「アスペクト比」は、粒子状炭素材料をＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で観察し、任意の５０個の粒子状炭素材料について、最大径（長径）と、最大径に直交する方向の粒子径（短径）とを測定し、長径と短径との比（長径／短径）の平均値を算出することにより求めることができる。 In the present invention, the aspect ratio (major axis / minor axis) of the “particulate carbon material” is preferably 1 or more and 10 or less, and more preferably 1 or more and 5 or less. Here, in the present invention, the “aspect ratio” of the particulate carbon material is determined by observing the particulate carbon material with a scanning electron microscope (SEM), and regarding the arbitrary 50 particulate carbon materials, the maximum diameter (major diameter). The particle diameter (minor axis) in the direction orthogonal to the maximum diameter is measured, and the average value of the ratio of the major axis to the minor axis (major axis / minor axis) can be obtained.

[[繊維状炭素材料]]
繊維状炭素材料としては、特に限定されることなく、例えば、カーボンナノチューブ、気相成長炭素繊維、有機繊維を炭化して得られる炭素繊維、およびそれらの切断物などを用いることができる。これらは、１種単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。また、これらの繊維状炭素材料には、例えば、セルロースナノファイバー等の機能材が５０質量％以下の含有割合で含まれていても良い。
例えば、一次複合シート中に上述の粒子状炭素材料に加えて繊維状炭素材料を更に含有させれば、積層体をスライスして得られる複合シートの熱伝導性を更に向上させることができると共に、粒子状炭素材料の粉落ちを防止することもできる。なお、繊維状炭素材料を配合することで粒子状炭素材料の粉落ちを防止することができる理由は、明らかではないが、繊維状炭素材料が三次元網目構造を形成することにより、熱伝導性や強度を高めつつ粒子状炭素材料の脱離を防止しているためであると推察される。 [[Fibrous carbon material]]
The fibrous carbon material is not particularly limited, and for example, carbon nanotubes, vapor-grown carbon fibers, carbon fibers obtained by carbonizing organic fibers, and cut products thereof can be used. These may be used individually by 1 type and may use 2 or more types together. Moreover, in these fibrous carbon materials, functional materials, such as a cellulose nanofiber, may be contained in the content rate of 50 mass% or less, for example.
For example, if the primary composite sheet further contains a fibrous carbon material in addition to the particulate carbon material, the thermal conductivity of the composite sheet obtained by slicing the laminate can be further improved, It is also possible to prevent powdered carbon material from falling off. The reason why powder carbon material can be prevented from falling off by blending the fibrous carbon material is not clear, but the fibrous carbon material forms a three-dimensional network structure, so that the thermal conductivity This is presumably because the particulate carbon material is prevented from being detached while increasing the strength.

上述した中でも、繊維状炭素材料としては、カーボンナノチューブなどの繊維状炭素ナノ構造体を用いることが好ましく、カーボンナノチューブ（CNT）を含む繊維状炭素ナノ構造体を用いることがより好ましい。カーボンナノチューブなどの繊維状炭素ナノ構造体を使用すれば、積層体をスライスして得られる複合シートの熱伝導性および強度を更に向上させることができるからである。 Among the above, as the fibrous carbon material, it is preferable to use a fibrous carbon nanostructure such as a carbon nanotube, and it is more preferable to use a fibrous carbon nanostructure including a carbon nanotube (CNT). This is because if a fibrous carbon nanostructure such as a carbon nanotube is used, the thermal conductivity and strength of the composite sheet obtained by slicing the laminate can be further improved.

なお、本発明において、「繊維状炭素材料」のアスペクト比（長径／短径）は、１０を超えることが好ましい。ここで、本発明において、繊維状炭素材料の「アスペクト比」は、上述した粒子状炭素材料のアスペクト比の測定方法に従って求めることができる。 In the present invention, the aspect ratio (major axis / minor axis) of the “fibrous carbon material” is preferably more than 10. Here, in the present invention, the “aspect ratio” of the fibrous carbon material can be determined according to the above-described method for measuring the aspect ratio of the particulate carbon material.

［添加剤］
一次複合シートが任意に含み得る添加剤としては、特に限定されることなく、例えば、脂肪酸エステルなどの可塑剤；赤リン系難燃剤、リン酸エステル系難燃剤などの難燃剤；フッ素オイル（ダイキン工業株式会社製のデムナムシリーズ）のように可塑剤と難燃剤とを兼ねる添加剤；ウレタンアクリレートなどの靭性改良剤；酸化カルシウム、酸化マグネシウムなどの吸湿剤；シランカップリング剤、チタンカップリング剤、酸無水物などの接着力向上剤；ノニオン系界面活性剤、フッ素系界面活性剤などの濡れ性向上剤；無機イオン交換体などのイオントラップ剤；等が挙げられる。
また、添加剤の含有割合は、添加剤の効果に応じて任意に選択することができる。 [Additive]
Additives optionally contained in the primary composite sheet are not particularly limited, for example, plasticizers such as fatty acid esters; flame retardants such as red phosphorus flame retardants and phosphate ester flame retardants; fluorine oil (Daikin) Additives that serve as both plasticizers and flame retardants, such as the demnum series manufactured by Kogyo Co., Ltd .; toughness improvers such as urethane acrylate; hygroscopic agents such as calcium oxide and magnesium oxide; silane coupling agents and titanium coupling agents Adhesion improvers such as acid anhydrides; wettability improvers such as nonionic surfactants and fluorosurfactants; ion trapping agents such as inorganic ion exchangers; and the like.
Moreover, the content rate of an additive can be arbitrarily selected according to the effect of an additive.

＜＜積層体の構造および性状＞＞
積層体の構造は、上述した通り、特に制限されることなく、例えば、台形、平行四辺形、長方形、正方形、円形、楕円形等のシート状のものが積層されてなる任意の角柱および円柱であってもよく、裁頭錐体などであってもよい。中でも、スライスを良好に行い易い観点からは、積層体は、角柱であることが好ましく、六面体であることがより好ましく、略直方体であることが更に好ましく、略立方体であることが一層好ましい。 << Structure and Properties of Laminate >>
As described above, the structure of the laminate is not particularly limited, and may be any prism or cylinder formed by laminating sheet-like shapes such as trapezoids, parallelograms, rectangles, squares, circles, and ellipses. It may be a truncated cone. Among these, from the viewpoint of easy slicing, the laminate is preferably a prism, more preferably a hexahedron, still more preferably a substantially rectangular parallelepiped, and still more preferably a substantially cube.

以下、一例として、本発明のスライス方法で使用される積層体が略立方体である場合について詳細に記載するが、本発明の範囲はこれに限られない。
即ち、図１に図示されるように、積層体１は、積層方向Ｄの最外側に位置する一次複合シートの主面である天面１１および底面１２と；積層方向Ｄに積層された一次複合シートの側面で形成される４つの積層側面１３〜１６と；の合計６面を有する。ここで、天面１１および底面１２は同等の面であり、且つ、各積層側面１３〜１６はそれぞれ同等の面であるため、積層体１のスライスに際して刃２の刃先辺２１と向かい合う面は、積層体１を積層方向Ｄに平行な面でスライスし得る限り任意に選択することができる。
従って、以下では、便宜上、天面および底面のうち、積層体１を刃２によってスライスする際に当該刃２の刃先辺２１と向かい合う方の面を天面１１とする。同様に、以下では、便宜上、４つの積層側面のうち、積層体１を刃２によってスライスする際に当該刃２の刃先辺２１と向かい合う面を積層側面１３とする。そして、図１の例では、積層体１を刃２でスライスする際には、刃２の刃先辺２１が、まず、天面１１と積層側面１３とが成すスライス交線１７と接触する。 Hereinafter, as an example, the case where the laminated body used in the slicing method of the present invention is substantially a cube will be described in detail, but the scope of the present invention is not limited thereto.
That is, as illustrated in FIG. 1, the laminated body 1 includes a top surface 11 and a bottom surface 12 which are main surfaces of the primary composite sheet located on the outermost side in the stacking direction D; A total of six surfaces including four laminated side surfaces 13 to 16 formed on the side surfaces of the sheet. Here, since the top surface 11 and the bottom surface 12 are equivalent surfaces, and the laminated side surfaces 13 to 16 are equivalent surfaces, the surface facing the blade edge 21 of the blade 2 when slicing the laminated body 1 is As long as the laminated body 1 can be sliced in a plane parallel to the lamination direction D, it can be arbitrarily selected.
Therefore, below, for convenience, the surface of the top surface and the bottom surface that faces the blade edge 21 of the blade 2 when slicing the laminate 1 with the blade 2 is referred to as the top surface 11. Similarly, in the following, for convenience, among the four stacked side surfaces, a surface facing the blade edge 21 of the blade 2 when slicing the stacked body 1 with the blade 2 is referred to as a stacked side surface 13. In the example of FIG. 1, when the laminated body 1 is sliced with the blade 2, the blade edge 21 of the blade 2 first comes into contact with the slice intersection line 17 formed by the top surface 11 and the laminated side surface 13.

＜刃＞
積層体をスライスする際に用いられる刃としては、特に限定されることなく、例えば、ブレードを有するナイフ、レーザー、水、超音波カッターなど、固体をスライスし得る任意の物質が挙げられる。そして、これらの刃を用いたスライス手法としては、例えば、マルチブレード法、レーザー加工法、ウォータージェット法、ナイフ加工法、超音波カッター法等が挙げられる。中でも、有機高分子化合物および無機材料を含む一次複合シートの積層体をより良好にスライスし易い観点からは、ナイフ加工法および超音波カッター法が好ましい。
例えば、ナイフ加工法によって積層体をスライスする際の具体的な切断具としては、カンナ、スライサー、押切り裁断具などのスライス部材が挙げられる。カンナの具体的な構造の一例は、図３に示すように、スリット部を有する平滑な盤面（スライド面２４）と、当該スリット部より先端部が突出した刃部２とを有する構造である。積層体を更に良好にスライスし易い観点からは、ナイフ加工法としては、カンナを用いることがより好ましい。 <Blade>
The blade used for slicing the laminate is not particularly limited, and examples thereof include any substance that can slice a solid, such as a knife having a blade, laser, water, and an ultrasonic cutter. Examples of the slicing method using these blades include a multi-blade method, a laser processing method, a water jet method, a knife processing method, and an ultrasonic cutter method. Among these, a knife processing method and an ultrasonic cutter method are preferable from the viewpoint of easily slicing a laminate of a primary composite sheet containing an organic polymer compound and an inorganic material.
For example, as a specific cutting tool for slicing a laminate by a knife processing method, slice members such as a plane, a slicer, and a press cutting tool can be cited. An example of a specific structure of the plane is a structure having a smooth board surface (slide surface 24) having a slit portion and a blade portion 2 having a tip protruding from the slit portion, as shown in FIG. From the viewpoint of easily slicing the laminated body better, it is more preferable to use a canna as the knife processing method.

＜＜刃の形状＞＞
ここで、例えば、カンナを利用する場合の刃の形状は、刃先の両側が切刃となっている「両刃」であってもよく、刃の表側のみが切刃となっている「片刃」であってもよい。また、刃の形状は、刃先の最先端を通る中心軸に対して非対称な断面を有する「非対称刃」であってもよく、対称な断面を有する「対称刃」であってもよい。
また、刃を構成する枚数は、特に限定されず、例えば、１枚の刃からなる「１枚刃」で構成されていてもよく、２枚の刃からなる「２枚刃」で構成されていてもよい。図３には、カンナを用いて積層体をスライスする際の一例を示す。図３に示すように、刃が２枚で構成される場合は、１枚の表刃２２と１枚の裏刃２３とで構成され、表刃２２および裏刃２３は切刃と反対側同士が接触して配置されている。また、表刃２２および裏刃２３は、スリット部から突出した刃先の最先端同士の高さが、同じでも異なってもよい。即ち、表刃２２および裏刃２３の先端部が揃っていても、図３に示すように上下にずれていてもよい。 << Blade shape >>
Here, for example, the shape of the blade when using a plane may be a “double edge” in which both sides of the blade edge are cutting edges, or a “single edge” in which only the front side of the blade is a cutting edge. There may be. The shape of the blade may be an “asymmetric blade” having an asymmetric cross section with respect to the central axis passing through the leading edge of the blade edge, or may be a “symmetric blade” having a symmetric cross section.
The number of blades is not particularly limited. For example, the blade may be composed of “one blade” composed of one blade or may be composed of “two blades” composed of two blades. May be. FIG. 3 shows an example of slicing a laminate using a plane. As shown in FIG. 3, when the blade is composed of two blades, the blade is composed of one front blade 22 and one back blade 23, and the front blade 22 and the back blade 23 are opposite to the cutting blade. Are placed in contact. Moreover, the front blades 22 and the back blades 23 may have the same or different heights between the cutting edges of the blade tips protruding from the slit portion. That is, even if the front end portions of the front blade 22 and the back blade 23 are aligned, they may be shifted up and down as shown in FIG.

また、刃２の刃角は、特に制限されることなく、例えば、１０°〜４５°とすることができる。例えば、図３に例示するように、刃２としては、当該表刃２２の刃角βを上記範囲内とすることができる。
更に、刃２の逃げ角は、特に制限されることなく、例えば、１°〜１０°とすることができる。例えば、図３に例示するように、刃２としては、当該表刃２２の逃げ角γを上記範囲内とすることができる。 Further, the blade angle of the blade 2 is not particularly limited, and can be set to, for example, 10 ° to 45 °. For example, as illustrated in FIG. 3, the blade 2 can have the blade angle β of the front blade 22 within the above range.
Furthermore, the clearance angle of the blade 2 is not particularly limited, and can be set to 1 ° to 10 °, for example. For example, as illustrated in FIG. 3, as the blade 2, the clearance angle γ of the front blade 22 can be within the above range.

＜スライス条件＞
＜＜スライス速度＞＞
本発明のスライス方法は、積層体をスライスする速度（換言すれば、積層体と刃とを接触させる際の相対速度）が５ｍ／分以上である必要がある。また、積層体をスライスする速度は、１５ｍ／分以上であることが好ましく、３０ｍ／分以上であることがより好ましく、５０ｍ／分以上であることが更に好ましく、１００ｍ／分以上であることが一層好ましい。また、積層体をスライスする速度は、特に制限されないが、例えば、３６０ｍ／分以下とすることができる。上記下限以上の比較的早い速度で積層体をスライスしなければ、スライスにより得られる複合シートの厚み方向の熱抵抗値を良好に低減させることができない。また、上記下限以上の高速で積層体をスライスすれば、スライス時に刃と積層体とが接触することに伴う積層体の変形の影響が小さくなり、例えば、柔軟性の高い積層体であっても、上記変形の影響を極力抑えてスライスすることが可能となる。その結果、スライス面（刃と接触した切断面）の表面粗さを小さくして、スライス面の被着体に対する粘着性および光沢性を向上させ得るからである。 <Slicing conditions>
<< Slice speed >>
In the slicing method of the present invention, the speed of slicing the laminated body (in other words, the relative speed when the laminated body and the blade are brought into contact with each other) needs to be 5 m / min or more. Moreover, it is preferable that the speed | rate which slices a laminated body is 15 m / min or more, It is more preferable that it is 30 m / min or more, It is further more preferable that it is 50 m / min or more, It is 100 m / min or more. Even more preferred. Moreover, the speed | rate in particular which slices a laminated body is although it does not restrict | limit, For example, it can be 360 m / min or less. Unless the laminate is sliced at a relatively high speed equal to or higher than the lower limit, the thermal resistance value in the thickness direction of the composite sheet obtained by slicing cannot be satisfactorily reduced. Moreover, if the laminate is sliced at a high speed equal to or higher than the lower limit, the influence of the deformation of the laminate due to the contact between the blade and the laminate during slicing is reduced. For example, even a highly flexible laminate Thus, it becomes possible to slice while suppressing the influence of the deformation as much as possible. As a result, the surface roughness of the sliced surface (the cut surface in contact with the blade) can be reduced, and the adhesiveness and glossiness of the sliced surface to the adherend can be improved.

なお、積層体のスライス速度を５ｍ／分以上の比較的高速にすることで、得られる複合シートの厚み方向の熱抵抗値が低減する理由は明らかではないが、以下の通りであると推察する。
即ち、積層体と刃とを比較的ゆっくりと接触させて積層方向に平行な面でスライスすると、刃が積層面と接触するたびに積層面が応力を受け、歪みが生じ易い。とりわけ、有機高分子化合物を含む一次複合シートの積層体は弾性を有するためスライスによる大きな応力を受けて歪みが生じ易く、結果として、スライス時に刃が直接接触したスライス面（切断面）が平滑性に劣る。
一方、積層体と刃とを比較的すばやく接触させて積層方向に平行な面でスライスすると、積層面が刃から受ける応力の影響を低減させて歪みが生じ難く、スライス面の平滑性に優れる。従って、例えば、スライスして得られた複合シートを発熱体および／または放熱体等の被着体に貼りつけて使用した際に、複合シートと被着体との接触面積が増大して粘着性が高まる。そして、複合シートが被着体と良好に密着することにより、熱抵抗値が低減される。
なお、上記スライス面の平滑性は、例えば、スライス面の光沢度を測定することによっても評価し得る。例えば、一般に、より高い光沢度を示すスライス面は、より平滑な表面を有していると言える。 The reason why the thermal resistance value in the thickness direction of the composite sheet to be obtained is reduced by setting the slice speed of the laminate to a relatively high speed of 5 m / min or more is not clear, but is presumed to be as follows. .
That is, when the laminated body and the blade are relatively slowly brought into contact with each other and sliced on a plane parallel to the laminating direction, the laminated surface is subjected to stress each time the blade comes into contact with the laminated surface, and distortion is likely to occur. In particular, the laminated body of the primary composite sheet containing organic polymer compounds is elastic, so it tends to be distorted due to large stress caused by slicing. As a result, the slicing surface (cut surface) where the blade is in direct contact during slicing is smooth. Inferior to
On the other hand, when the laminated body and the blade are brought into contact with each other relatively quickly and sliced on a plane parallel to the laminating direction, the influence of the stress applied to the laminated surface from the blade is reduced, distortion is hardly generated, and the smoothness of the sliced surface is excellent. Therefore, for example, when the composite sheet obtained by slicing is used by being attached to an adherend such as a heating element and / or a heat dissipation element, the contact area between the composite sheet and the adherend increases, and the adhesiveness is increased. Will increase. And a thermal resistance value is reduced because a composite sheet adhere | attaches favorably with a to-be-adhered body.
The smoothness of the slice surface can also be evaluated by measuring the glossiness of the slice surface, for example. For example, in general, it can be said that a slice surface exhibiting a higher glossiness has a smoother surface.

そして、上記のように、スライスする速度を高めることで、スライス時に刃から受ける応力を低減させる効果は、例えば、シートが積層されることなく複数のシート主面を有さないブロック体の場合と比較して、特に、積層体の場合に顕著になると考えられる。
つまり、複数のシート主面を有さないブロック体では、スライス時に刃から受ける応力がブロック体内でキャンセルされずに、シート１枚分にスライス終了するまで蓄積されるため、スライス速度を上昇させたとしても、シートのスライス面の平滑性および厚み面精度は向上し難い。これに対して、積層方向に複数のシート主面を有する積層体では、スライス時に刃から受ける応力が一次複合シートを切断するたびにキャンセルされるため、スライス時にかかる応力が積層体内に蓄積されずに、得られる複合シートのスライス面の平滑性および厚み面精度が向上し、粘着性、熱抵抗性も顕著に向上し得る。 And, as described above, the effect of reducing the stress received from the blade during slicing by increasing the slicing speed is, for example, in the case of a block body that does not have a plurality of sheet main surfaces without being stacked. In comparison, it is considered to be particularly remarkable in the case of a laminate.
That is, in a block body that does not have a plurality of sheet main surfaces, the stress received from the blade during slicing is not canceled in the block body, but is accumulated until the end of slicing for one sheet, so the slicing speed is increased. Even so, it is difficult to improve the smoothness and thickness accuracy of the slice surface of the sheet. In contrast, in a laminate having a plurality of sheet principal surfaces in the lamination direction, the stress applied from the blade during slicing is canceled each time the primary composite sheet is cut, so that the stress applied during slicing is not accumulated in the laminate. Furthermore, the smoothness and thickness accuracy of the slice surface of the resulting composite sheet can be improved, and the tackiness and heat resistance can be significantly improved.

なお、スライス速度は、図３に示すように、固定した刃２に対して積層体１を進入させる（切り込ませる）速度Ｖを変更することで制御してもよく；固定した積層体に対して刃を進入させる（切り込ませる）速度を変更することで制御してもよく；刃および積層体を互いに進入させる（切り込ませる）相対速度を変更することで制御してもよい。また、作業性の観点からは、スライス速度の制御は機械制御で行うのが望ましい。 The slice speed may be controlled by changing the speed V at which the laminated body 1 enters (cuts) the fixed blade 2 as shown in FIG. 3; It may be controlled by changing the speed at which the blade enters (cuts); and it may be controlled by changing the relative speed at which the blade and the laminated body enter (cut) each other. From the viewpoint of workability, it is desirable to control the slice speed by machine control.

＜＜スライス方向＞＞
本発明のスライス方法では、積層体を積層方向に平行な面で（換言すれば、スライスして得られる複合シートの主面が積層断面を有するように）スライスする必要がある。積層体を積層方向に平行な面でスライスしなければ、例えば、スライスして得られる複合シートの厚み方向に所望の特性を発揮させることができない。
なお、本発明において、「積層方向に平行な面」には、積層方向と平行な方向に対して３０°程度以内の傾きを有する面も含まれる。 << Slice direction >>
In the slicing method of the present invention, it is necessary to slice the laminate in a plane parallel to the lamination direction (in other words, the main surface of the composite sheet obtained by slicing has a laminated section). Unless the laminate is sliced on a plane parallel to the lamination direction, for example, desired characteristics cannot be exhibited in the thickness direction of the composite sheet obtained by slicing.
In the present invention, the “surface parallel to the stacking direction” includes a surface having an inclination of about 30 ° or less with respect to the direction parallel to the stacking direction.

ここで、一例として、図３に示すカンナを用いてスライスする場合を説明する。
まず、積層体１の積層側面１６を、積層側面１６とカンナのスライド面２４とが平行となる方向に積層体１をスライド可能にするよう、スライド面２４によって支持する。つまり、図３に従えば、水平に設置したカンナに対して積層方向Ｄも水平となり、積層側面１４が上向きおよび積層側面１６が下向きとなり、且つ、天面１１および／または積層側面１３が刃２と向かい合うように、積層体１をスライド面２４に配置する。また、スライスするための刃２は、スライド面２４から先端部が任意の程度突出している。図３の例示では、刃角βを有する表刃２２の先端部が、逃げ角γをもってスライド面２４から突出している。
そして、図３に従えば、スライド面２４に支持された積層体１を、積層側面１４側からスライド面２４側へと任意の圧力で押圧しながら、所定のスライス速度Ｖ（スライド速度Ｖ）にて、スライド面２４と平行方向（スライド方向Ｓ、スライス方向Ｓ）にスライドさせる。なお、このときスライドさせる速度Ｖは、上述した所定のスライド速度の通りである。
このように積層体１がスライドされることにより、所定のスライド速度Ｖにて、天面１１および／または積層側面１３が刃２に進入していき、積層体１が積層方向Ｄに平行な面でスライスされる。図２に従ってより具体的に説明すれば、図２（ａ）では、積層体１の積層方向Ｄと刃２の延在方向Ｅとが平行になるように、積層側面１３と刃２とが接触する（スライス角度α＝０°）。図２（ｂ）〜（ｄ）では、積層体１の積層方向Ｄと刃２の延在方向Ｅとが角度をなして、スライド交線１７が刃２に進入するように接触する（スライス角度α＝１５°、４５°および７５°）。そして、図２（ｅ）では、積層体１の積層方向Ｄと刃２の延在方向Ｅとが直角をなすように、天面１１と刃２とが接触する（スライス角度α＝９０°）。 Here, as an example, a case where the slice shown in FIG. 3 is used will be described.
First, the laminated side surface 16 of the laminated body 1 is supported by the slide surface 24 so that the laminated body 1 can slide in a direction in which the laminated side surface 16 and the slide surface 24 of the plane are parallel to each other. That is, according to FIG. 3, the stacking direction D is also horizontal with respect to the horizontally installed plane, the stacking side surface 14 is upward, the stacking side surface 16 is downward, and the top surface 11 and / or the stacking side surface 13 is the blade 2. The laminated body 1 is arranged on the slide surface 24 so as to face each other. Further, the blade 2 for slicing has a tip protruding from the slide surface 24 to an arbitrary degree. In the illustration of FIG. 3, the front end portion of the front blade 22 having a blade angle β protrudes from the slide surface 24 with a clearance angle γ.
And according to FIG. 3, while pressing the laminated body 1 supported by the slide surface 24 from the lamination | stacking side surface 14 side to the slide surface 24 side with arbitrary pressure, it is to predetermined | prescribed slice speed V (slide speed V). Then, it is slid in the direction parallel to the slide surface 24 (slide direction S, slice direction S). Note that the sliding speed V at this time is the same as the predetermined sliding speed described above.
By sliding the laminate 1 in this manner, the top surface 11 and / or the laminate side surface 13 enters the blade 2 at a predetermined slide speed V, and the laminate 1 is a surface parallel to the laminate direction D. Sliced at. More specifically, referring to FIG. 2, in FIG. 2A, the lamination side surface 13 and the blade 2 are in contact with each other so that the lamination direction D of the laminate 1 and the extending direction E of the blade 2 are parallel to each other. (Slice angle α = 0 °). 2 (b) to 2 (d), the stacking direction D of the laminate 1 and the extending direction E of the blade 2 make an angle, and the sliding line 17 comes into contact with the blade 2 (slice angle). α = 15 °, 45 ° and 75 °). 2E, the top surface 11 and the blade 2 are in contact with each other so that the stacking direction D of the laminate 1 and the extending direction E of the blade 2 are perpendicular to each other (slice angle α = 90 °). .

ここで、スライスする際の押圧の力は、特に限定されることなく、０．１ＭＰａ〜１．０ＭＰａとすることができる。
また、積層体を容易にスライスする観点からは、スライスする際の積層体の温度は−２０℃以上４０℃以下とすることが好ましく、１０℃以上３０℃以下とすることがより好ましい。 Here, the force of pressing when slicing is not particularly limited, and can be 0.1 MPa to 1.0 MPa.
From the viewpoint of easily slicing the laminate, the temperature of the laminate when slicing is preferably -20 ° C or higher and 40 ° C or lower, and more preferably 10 ° C or higher and 30 ° C or lower.

＜＜スライス角度＞＞
ここで、積層体の積層方向と刃の延在方向とのなすスライス角度αは、図２に示すように、０°〜９０°の範囲内とすることができる。
また、例えば、スライスされて得られる複合シートに均一な厚みを付与し（シート全体のうねりを低減させ）、厚み面精度を向上させる観点からは、スライス角度αは、０°超であることが好ましく、１°以上であることがより好ましく、５°以上であることが更に好ましく、３０°以上であることが一層好ましく、４０°以上であることが特に好ましい。同様に、上記観点からは、スライス角度αは、０°〜９０°の範囲内において、９０°未満であることが好ましく、８９°以下であることがより好ましく、８５°以下であることが更に好ましく、６０°以下であることが一層好ましく、５０°以下であることが特に好ましい。そして、スライス角度αは４５°であることがなお一層好ましい。
上記所定範囲のスライス角度を設けて積層体をスライスすれば、厚み面精度の向上に加え、スライス時に刃と直接接触し得る部分（スライス交線１７等）が潰れたり、積層間が剥離して崩れたりすることを抑制できるからである。つまり、スライス角度を上記所定以上（４５°超９０°以下の範囲内においては、上記所定以下）として積層体をスライスすれば、厚み面精度を向上させつつ、積層体を繰り返しスライスした場合であっても積層体の積層状態を良好に維持し、スライスの作業性を高めることができるからである。 << Slice angle >>
Here, as shown in FIG. 2, the slice angle α formed by the stacking direction of the stacked body and the extending direction of the blades can be in the range of 0 ° to 90 °.
In addition, for example, from the viewpoint of imparting a uniform thickness to the composite sheet obtained by slicing (reducing waviness of the entire sheet) and improving the thickness surface accuracy, the slice angle α may be greater than 0 °. Preferably, it is 1 ° or more, more preferably 5 ° or more, still more preferably 30 ° or more, and particularly preferably 40 ° or more. Similarly, from the above viewpoint, the slice angle α is preferably less than 90 ° within the range of 0 ° to 90 °, more preferably 89 ° or less, and further preferably 85 ° or less. Preferably, it is 60 ° or less, and particularly preferably 50 ° or less. The slice angle α is still more preferably 45 °.
If the laminated body is sliced with the above-mentioned predetermined range of slicing angles, in addition to improving the thickness surface accuracy, the portion that can be in direct contact with the blade during slicing (slicing line 17 or the like) may be crushed or the lamination may be separated. It is because it can suppress collapsing. In other words, if the laminated body is sliced with the slice angle equal to or greater than the predetermined value (within 45 ° to 90 ° or less, the predetermined value is not greater than the predetermined value), the thickness of the laminate is repeatedly sliced while improving the thickness surface accuracy. However, it is because the lamination | stacking state of a laminated body can be maintained favorable and the workability | operativity of a slice can be improved.

また、例えば、スライスされて得られる複合シートについて、スライス面の粘着性を高め、シート転写等に有利な特性を与える観点からは、上記スライス角度αは、０°〜９０°の範囲内において、４０°以下であることが好ましく、３０°以下であることがより好ましく、５°以下であることが更に好ましく、１°以下であることが一層好ましく、０°であることが特に好ましい。同様に、上記観点からは、スライス角度αは、０°〜９０°の範囲内において、５０°以上であることが好ましく、６０°以上であることがより好ましく、８５°以上であることが更に好ましく、８９°以上であることが一層好ましく、９０°であることが特に好ましい。
スライス角度を上記所定範囲に抑えて積層体をスライスすれば、粘着性の向上に加え、理由は明らかではないが、例えば、スライスして得られる複合シートのスライス面の微細な表面粗さを低下させ、複合シートに平滑な主面および高い光沢性を与えることができる。そして、複合シートの厚み方向の熱抵抗値を更に向上させることができる。 In addition, for example, from the viewpoint of increasing the adhesiveness of the slice surface and giving advantageous characteristics to sheet transfer, etc., for the composite sheet obtained by slicing, the slice angle α is in the range of 0 ° to 90 °, It is preferably 40 ° or less, more preferably 30 ° or less, still more preferably 5 ° or less, still more preferably 1 ° or less, and particularly preferably 0 °. Similarly, from the above viewpoint, the slice angle α is preferably 50 ° or more, more preferably 60 ° or more, and further preferably 85 ° or more within the range of 0 ° to 90 °. Preferably, it is more preferably 89 ° or more, and particularly preferably 90 °.
If the laminate is sliced with the slicing angle kept within the predetermined range, in addition to improving the adhesiveness, the reason is not clear, but for example, the fine surface roughness of the sliced surface of the composite sheet obtained by slicing is reduced. The composite sheet can be given a smooth main surface and high gloss. And the thermal resistance value of the thickness direction of a composite sheet can further be improved.

なお、スライス角度は、固定した刃に対して積層体を進入させる（切り込ませる）角度を変更することで制御してもよく、固定した積層体に対して刃を進入させる（切り込ませる）角度を変更することで制御してもよく、刃および積層体を互いに近付ける進入させる（切り込ませる）相対角度を変更することで制御してもよい。 Note that the slicing angle may be controlled by changing the angle at which the laminated body enters (cuts into) the fixed blade, and the blade enters (cuts into) the fixed laminated body. You may control by changing an angle, and you may control by changing the relative angle which makes the blade and a laminated body approach (cut into) mutually.

＜一次複合シートを得る工程＞
本発明のスライス方法では、例えば、上述した積層体をスライスすること（工程）に先立ち、一次複合シートを得る工程を行ってもよい。そして、一次複合シートを得る工程では、有機高分子化合物、無機材料および任意の添加剤を含む複合材料を加圧して一次複合シートを得ることができる。
そして、本発明のスライス方法では、一次複合シートを得る工程で得られた一次シートを用いて積層体を形成し、当該積層体をスライス対象とすることができる。 <Step of obtaining a primary composite sheet>
In the slicing method of the present invention, for example, a step of obtaining a primary composite sheet may be performed prior to slicing the laminated body (step). And in the process of obtaining a primary composite sheet, a primary composite sheet can be obtained by pressurizing a composite material containing an organic polymer compound, an inorganic material and an optional additive.
And in the slicing method of this invention, a laminated body can be formed using the primary sheet obtained at the process of obtaining a primary composite sheet, and the said laminated body can be made into slice object.

＜＜複合材料＞＞
複合材料は、有機高分子化合物、無機材料および任意の添加剤を含む。ここで、複合材料に含まれる有機高分子化合物、無機材料および任意の添加剤としては、上述した一次複合シートに含まれる有機高分子化合物、無機材料および任意の添加剤と同様の成分を用いることができ、その好適な性状および配合量も同様とすることができる。また、有機高分子化合物および無機材料を含む複合材料としては、市販品を用いてもよい。 << Composite material >>
The composite material includes an organic polymer compound, an inorganic material, and optional additives. Here, as the organic polymer compound, inorganic material, and optional additive contained in the composite material, the same components as the organic polymer compound, inorganic material, and optional additive contained in the primary composite sheet described above are used. The suitable property and blending amount can be the same. Moreover, you may use a commercial item as a composite material containing an organic high molecular compound and an inorganic material.

複合材料は、通常、上述した成分を任意の方法で混合して調製することができる。ここで、混合は、特に限定されることなく、ニーダー、ロール、ヘンシェルミキサー、ホバートミキサー、ハイスピードミキサー、二軸混錬機等の混合装置を用いて行うことができる。また、混合は、酢酸エチルやメチルエチルケトン等の溶媒の存在下で行ってもよい。混合温度は、例えば５℃以上１５０℃以下とすることができる。 The composite material can be usually prepared by mixing the above-described components by any method. Here, the mixing is not particularly limited, and can be performed using a mixing apparatus such as a kneader, a roll, a Henschel mixer, a Hobart mixer, a high-speed mixer, or a twin-screw kneader. Mixing may be performed in the presence of a solvent such as ethyl acetate or methyl ethyl ketone. The mixing temperature can be, for example, 5 ° C. or more and 150 ° C. or less.

＜＜加圧方法＞＞
また、複合材料の加圧は、複合材料に圧力が負荷されてシート状に成形し得る方法であれば特に限定されることなく、プレス成形、圧延成形または押し出し成形などの加圧方法により行うことができる。中でも、圧延成形により複合材料をシート状に成形することが好ましく、保護フィルムに複合材料を挟んだ状態でロール間を通過させてシート状に成形することがより好ましい。なお、保護フィルムとしては、特に限定されることなく、離型性に優れた離型ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムやサンドブラスト処理を施したＰＥＴフィルム等を用いることができる。また、ロール温度は５℃以上１５０℃とすることができ、ロール間隙は一次複合シートの所望の厚みに合わせればよい。 << Pressurization method >>
The pressing of the composite material is not particularly limited as long as it is a method in which pressure can be applied to the composite material so that it can be formed into a sheet shape, and is performed by a pressing method such as press molding, rolling molding or extrusion molding. Can do. Especially, it is preferable to shape | mold a composite material in a sheet form by rolling shaping | molding, and it is more preferable to pass between rolls in the state which pinched | interposed the composite material in the protective film. In addition, as a protective film, it is not specifically limited, The mold release polyethylene terephthalate (PET) film excellent in mold release property, the PET film which performed the sandblast process, etc. can be used. The roll temperature can be 5 ° C. or more and 150 ° C., and the roll gap may be adjusted to the desired thickness of the primary composite sheet.

＜＜一次複合シート＞＞
そして、複合材料をシート状に加圧してなる一次複合シートでは、無機材料が主として面内方向に配列し、特に、一次複合シートの面内方向の所望の特性が向上すると推察される。特に、無機材料として粒子状炭素材料および／または繊維状炭素材料を用いる場合には、一次複合シート中において粒子状炭素材料および／または繊維状炭素材料同士が面内方向に接触して配向するため、一次複合シートの面内方向の熱伝導性が高まると推察される。 << Primary composite sheet >>
And in the primary composite sheet formed by pressing the composite material into a sheet shape, it is presumed that the inorganic materials are arranged mainly in the in-plane direction, and in particular, the desired characteristics in the in-plane direction of the primary composite sheet are improved. In particular, when a particulate carbon material and / or a fibrous carbon material is used as the inorganic material, the particulate carbon material and / or the fibrous carbon material are aligned in contact with each other in the in-plane direction in the primary composite sheet. It is speculated that the thermal conductivity in the in-plane direction of the primary composite sheet is increased.

なお、一次複合シートの厚みは、特に限定されることなく、例えば０．０５ｍｍ以上１ｍｍ未満とすることができる。 In addition, the thickness of a primary composite sheet is not specifically limited, For example, it can be 0.05 mm or more and less than 1 mm.

＜積層体を得る工程＞
また、本発明のスライス方法では、例えば、上述した積層体をスライスすること（工程）に先立ち、積層体を得る工程を行ってもよい。そして、積層体を得る工程では、例えば、上記一次複合シートを得る工程で得られた一次複合シートを厚み方向に複数枚積層して、或いは、上記一次複合シートを得る工程で得られた一次複合シートを折畳または捲回して、積層体を得ることができる。
そして、本発明のスライス方法では、例えば、当該積層体を得る工程で得られた積層体をスライス対象とすることができる。 <Step of obtaining a laminate>
Moreover, in the slicing method of this invention, you may perform the process of obtaining a laminated body prior to slicing the laminated body mentioned above (process), for example. In the step of obtaining the laminate, for example, a plurality of primary composite sheets obtained in the step of obtaining the primary composite sheet are laminated in the thickness direction, or the primary composite obtained in the step of obtaining the primary composite sheet. The sheet can be folded or rolled to obtain a laminate.
And in the slicing method of this invention, the laminated body obtained at the process of obtaining the said laminated body can be made into slice object, for example.

＜＜積層体の形成方法＞＞
積層体の形成は、特に限定されることなく、折畳機を用いて、上述で得られた一次複合シートを一定幅で折り畳むことにより行うことができる。また、捲回による積層体の形成は、特に限定されることなく、一次複合シートの短手方向または長手方向に平行な軸の回りに上述で得られた一次複合シートを捲き回すことにより行うことができる。 << Method for Forming Laminate >>
Formation of a laminated body is not specifically limited, It can perform by folding the primary composite sheet | seat obtained above by fixed width using a folding machine. In addition, the formation of the laminate by winding is not particularly limited, and is performed by rolling the primary composite sheet obtained above around an axis parallel to the short side direction or the long side direction of the primary composite sheet. Can do.

ここで、通常、積層体において、一次複合シートの表面同士の接着力は、一次複合シートを積層する際の圧力や折畳または捲回する際の圧力により十分に得られる。しかし、接着力が不足する場合や、積層体の層間剥離を十分に抑制する必要がある場合には、一次複合シートの表面を溶剤で若干溶解させた状態で積層体を形成してもよいし、一次複合シートの表面に接着剤を塗布した状態または一次複合シートの表面に接着層を設けた状態で積層体を形成してもよい。 Here, usually, in the laminate, the adhesive force between the surfaces of the primary composite sheet is sufficiently obtained by the pressure at the time of laminating the primary composite sheet and the pressure at the time of folding or winding. However, when the adhesive force is insufficient or when it is necessary to sufficiently suppress delamination of the laminate, the laminate may be formed with the surface of the primary composite sheet slightly dissolved with a solvent. The laminate may be formed in a state where an adhesive is applied to the surface of the primary composite sheet or an adhesive layer is provided on the surface of the primary composite sheet.

また、層間剥離を抑制する観点からは、得られた積層体は、積層方向に０．０５ＭＰａ以上１．０ＭＰａ以下の圧力で押し付けながら、２０℃以上２００℃以下の温度下で３０秒以上３０分以下プレスしてもよい。 In addition, from the viewpoint of suppressing delamination, the obtained laminate is pressed for 30 seconds to 30 minutes at a temperature of 20 ° C. or more and 200 ° C. or less while being pressed at a pressure of 0.05 MPa or more and 1.0 MPa or less in the lamination direction. You may press below.

なお、一次複合シートを積層、折畳または捲回して得られる積層体においては、粒子状炭素材料および／または繊維状炭素材料等の無機材料が積層方向に略直交する方向に配列していると推察される。 In the laminate obtained by laminating, folding or winding the primary composite sheet, inorganic materials such as particulate carbon material and / or fibrous carbon material are arranged in a direction substantially perpendicular to the laminating direction. Inferred.

（複合シートの製造方法）
そして、本発明の複合シートの製造方法では、上述したいずれかのスライス方法に従って積層体をスライスすることにより、複合シートを得ることを特徴とする。このように、少なくとも上述した所定以上のスライス速度にて、刃を用いて、有機高分子化合物および無機材料を含む一次複合シートの積層体を積層方向に平行な面でスライスすれば、厚み方向の熱抵抗値が良好に低減された複合シートを製造することができる。従って、得られる複合シートに、優れた厚み方向の熱伝導性を付与することができる。 (Production method of composite sheet)
And in the manufacturing method of the composite sheet of this invention, a composite sheet is obtained by slicing a laminated body according to one of the slicing methods mentioned above. In this way, at least at the above-described slicing speed, using a blade, if the laminated body of the primary composite sheet containing the organic polymer compound and the inorganic material is sliced in a plane parallel to the laminating direction, A composite sheet having a favorable thermal resistance value can be produced. Therefore, excellent thermal conductivity in the thickness direction can be imparted to the resulting composite sheet.

以下、本発明について実施例に基づき具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。なお、以下の説明において、量を表す「％」及び「部」は、特に断らない限り、質量基準である。
そして、実施例および比較例において、複合シートの厚み方向の熱抵抗値、厚み面精度、粘着性および光沢度は、それぞれ以下の方法に従って測定または評価した。 EXAMPLES Hereinafter, although this invention is demonstrated concretely based on an Example, this invention is not limited to these Examples. In the following description, “%” and “part” representing amounts are based on mass unless otherwise specified.
And in the Example and the comparative example, the thermal resistance value of the thickness direction of a composite sheet, the thickness surface precision, adhesiveness, and glossiness were measured or evaluated according to the following methods, respectively.

＜熱抵抗値＞
複合シートの厚み方向の熱抵抗値は、樹脂材料熱抵抗試験器（株式会社日立テクノロジーアンドサービス製、製品名「Ｃ４７１０８」）を用いて測定した。ここで、１ｃｍ角の略正方形に切り出した複合シートを試料とし、厚み方向に０．０５ＭＰａを加えた際の熱抵抗値（℃／Ｗ）を測定した。なお、測定時の試料温度は５０℃とした。
厚み方向の熱抵抗値が低いほど、複合シートの厚み方向における熱伝導性が優れている。 <Thermal resistance value>
The thermal resistance value in the thickness direction of the composite sheet was measured using a resin material thermal resistance tester (product name “C47108” manufactured by Hitachi Technology & Service Co., Ltd.). Here, the composite sheet cut into a substantially square of 1 cm square was used as a sample, and the thermal resistance value (° C./W) when 0.05 MPa was applied in the thickness direction was measured. In addition, the sample temperature at the time of measurement was 50 degreeC.
The lower the thermal resistance value in the thickness direction, the better the thermal conductivity in the thickness direction of the composite sheet.

＜厚み面精度＞
複合シートの厚み面精度は、膜厚計（ミツトヨ製、製品名「デジマチックインジケーターＩＤ−Ｃ１１２ＸＢＳ」）を用いて測定した。ここで、略正方形の複合シートについて、シートの略中心点および４隅（４角）の計５点における厚みを測定し、測定した厚みの標準偏差の値（μｍ）を求めた。
標準偏差の値が小さいほど複合シートが厚み方向に均一で、厚み面精度に優れていることを示す。 <Thickness surface accuracy>
The thickness accuracy of the composite sheet was measured using a film thickness meter (manufactured by Mitutoyo, product name “Digimatic Indicator ID-C112XBS”). Here, with respect to the substantially square composite sheet, the thickness at a total of five points including the substantially center point and four corners (four corners) of the sheet was measured, and the standard deviation value (μm) of the measured thickness was obtained.
A smaller standard deviation value indicates that the composite sheet is more uniform in the thickness direction and has better thickness surface accuracy.

＜粘着性＞
複合シートのスライス面の粘着性は、プローブタック試験機（株式会社レスカ製、商品名「ＴＡＣ１０００」）を使用して測定した。ここで、複合シートのスライス面の略中心箇所に対して、温度２５℃、荷重０．５Ｎの条件で、直径５ｍｍの平らなプローブを１０秒間押し付けた。そして、スライス面に押しつけたプローブを複合シートから引き離す際に要する力（Ｎ／ｍｍ）を、複合シートのスライス面の粘着性として測定した。
引き離す際に要する力が大きいほど粘着性が高く、粘着性に優れる。 <Adhesiveness>
The adhesiveness of the sliced surface of the composite sheet was measured using a probe tack tester (trade name “TAC1000” manufactured by Reska Co., Ltd.). Here, a flat probe having a diameter of 5 mm was pressed for 10 seconds under the conditions of a temperature of 25 ° C. and a load of 0.5 N against the substantially central portion of the slice surface of the composite sheet. And the force (N / mm) required when the probe pressed on the slice surface was separated from the composite sheet was measured as the adhesiveness of the slice surface of the composite sheet.
The greater the force required for pulling apart, the higher the tackiness and the better the tackiness.

＜光沢度＞
複合シートのスライス面の光沢度は、ハンディー光沢度計（日本電子工業株式会社製、製品名「ＰＧ−ＩＩＭ」）を用いて、入射角度６０度で測定した。具体的には、複合シートのスライス面における任意の３点における光沢度を測定し、平均値を６０度光沢度として算出した。
６０度光沢度の数値が大きいほど、複合シートのスライス面が、より光沢した（艶のある）外観を有することを示す。 <Glossiness>
The glossiness of the slice surface of the composite sheet was measured at an incident angle of 60 degrees using a handy glossiness meter (manufactured by JEOL Ltd., product name “PG-II M”). Specifically, the glossiness at three arbitrary points on the slice surface of the composite sheet was measured, and the average value was calculated as the 60 ° glossiness.
A larger value of 60 ° gloss indicates that the sliced surface of the composite sheet has a more glossy (glossy) appearance.

（実施例１）
＜ＣＮＴを含む繊維状炭素ナノ構造体の調製＞
国際公開第２００６／０１１６５５号の記載に従って、スーパーグロース法によってＣＮＴを含む繊維状炭素ナノ構造体を得た。
得られた繊維状炭素ナノ構造体は、ＢＥＴ法を用いて測定した窒素吸着比表面積（ＢＥＴ比表面積）が８００ｍ²／ｇであった。また、透過型電子顕微鏡を用い、無作為に選択した１００本の繊維状炭素ナノ構造体の直径を測定した結果、平均直径（Ａｖ）が３．３ｎｍ、直径の標本標準偏差（σ）に３を乗じた値（３σ）が１．９ｎｍ、それらの比（３σ／Ａｖ）が０．５８であった。また、得られた繊維状炭素ナノ構造体は、主に単層ＣＮＴ（「ＳＧＣＮＴ」とも称する）により構成されていた。 Example 1
<Preparation of fibrous carbon nanostructure containing CNT>
According to the description in WO 2006/011655, a fibrous carbon nanostructure containing CNTs was obtained by the super-growth method.
The obtained fibrous carbon nanostructure had a nitrogen adsorption specific surface area (BET specific surface area) of 800 m ² / g measured using the BET method. Further, as a result of measuring the diameter of 100 randomly selected fibrous carbon nanostructures using a transmission electron microscope, the average diameter (Av) was 3.3 nm, and the sample standard deviation (σ) of the diameter was 3 The value (3σ) multiplied by 1.9 nm was 1.9 nm, and the ratio (3σ / Av) was 0.58. Further, the obtained fibrous carbon nanostructure was mainly composed of single-walled CNT (also referred to as “SGCNT”).

＜繊維状炭素ナノ構造体の易分散性集合体の調製＞
［分散液の調製］
繊維状炭素材料としての、上述で得られた繊維状炭素ナノ構造体を４００ｍｇ量り取り、溶媒としてのメチルエチルケトン２Ｌ中に混ぜ、ホモジナイザーにより２分間撹拌し、粗分散液を得た。次に、湿式ジェットミル（株式会社常光製、製品名「ＪＮ−２０」）を使用し、得られた粗分散液を湿式ジェットミルの０．５ｍｍの流路に１００ＭＰａの圧力で２サイクル通過させて、繊維状炭素ナノ構造体をメチルエチルケトンに分散させた。そして、固形分濃度０．２０質量％の分散液を得た。
［溶媒の除去］
その後、上述で得られた分散液をキリヤマろ紙（Ｎｏ．５Ａ）を用いて減圧ろ過し、シート状の易分散性集合体を得た。
＜組成物の調製＞
有機高分子化合物としての常温常圧下で液体の熱可塑性フッ素樹脂（ダイキン工業株式会社製、商品名「ダイエルＧ―１０１」）を１００部と、無機材料のうち粒子状炭素材料としての膨張化黒鉛（伊藤黒鉛工業株式会社製、商品名「ＥＣ−１００」、体積平均粒子径：１９０μｍ）を５０部と、無機材料のうち繊維状炭素材料としての繊維状炭素ナノ構造体の易分散性集合体を０．１部とを、ホバートミキサー（株式会社小平製作所製、製品名「ＡＣＭ−５ＬＶＴ型」、容量：５Ｌ）に投入した。そして、８０℃に加温して３０分間混合した。次に、得られた混合物をワンダークラッシュミル（大阪ケミカル株式会社製、商品名「Ｄ３Ｖ−１０」）に投入し、１分間解砕することにより、有機高分子化合物および無機材料を含む複合材料を得た。 <Preparation of an easily dispersible assembly of fibrous carbon nanostructures>
[Preparation of dispersion]
400 mg of the fibrous carbon nanostructure obtained above as a fibrous carbon material was weighed, mixed in 2 L of methyl ethyl ketone as a solvent, and stirred for 2 minutes with a homogenizer to obtain a crude dispersion. Next, using a wet jet mill (product name “JN-20”, manufactured by Joko Co., Ltd.), the obtained coarse dispersion is passed through a 0.5 mm flow path of the wet jet mill at a pressure of 100 MPa for two cycles. Then, the fibrous carbon nanostructure was dispersed in methyl ethyl ketone. And the dispersion liquid of solid content concentration 0.20 mass% was obtained.
[Removal of solvent]
Thereafter, the dispersion obtained above was filtered under reduced pressure using Kiriyama filter paper (No. 5A) to obtain a sheet-like easily dispersible aggregate.
<Preparation of composition>
100 parts of a thermoplastic fluororesin (trade name “DAIEL G-101”, manufactured by Daikin Industries, Ltd.) that is liquid under normal temperature and normal pressure as an organic polymer compound, and expanded graphite as a particulate carbon material among inorganic materials (Ito Graphite Industries, Ltd., trade name “EC-100”, volume average particle diameter: 190 μm) 50 parts, dispersible aggregate of fibrous carbon nanostructure as fibrous carbon material among inorganic materials 0.1 part of was added to a Hobart mixer (manufactured by Kodaira Manufacturing Co., Ltd., product name “ACM-5LVT type”, capacity: 5 L). And it heated at 80 degreeC and mixed for 30 minutes. Next, the obtained mixture is put into a wonder crush mill (trade name “D3V-10” manufactured by Osaka Chemical Co., Ltd.) and pulverized for 1 minute to obtain a composite material containing an organic polymer compound and an inorganic material. Obtained.

＜一次複合シートの形成＞
次いで、得られた複合材料５ｇを、サンドブラスト処理を施した厚み５０μｍのＰＥＴフィルム（保護フィルム）で挟み、ロール間隙５５０μｍ、ロール温度５０℃、ロール線圧５０ｋｇ／ｃｍ、ロール速度１ｍ／分の条件にて圧延成形することにより、厚み０．５ｍｍの一次複合シートを得た。 <Formation of primary composite sheet>
Subsequently, 5 g of the obtained composite material was sandwiched between PET films (protective film) having a thickness of 50 μm that had been subjected to sandblasting, and a roll gap of 550 μm, a roll temperature of 50 ° C., a roll linear pressure of 50 kg / cm, and a roll speed of 1 m / min. A primary composite sheet having a thickness of 0.5 mm was obtained by rolling.

＜積層体の形成＞
続いて、得られた一次複合シートを約６０ｍｍ×約６０ｍｍ×厚み約０．５ｍｍに裁断し、裁断した一次複合シートを厚み方向に１２０枚積層した。更に、積層した一次複合シート同士を、温度１２０℃、０．１ＭＰａの力で３分間プレスして熱圧着させることにより、厚み約６０ｍｍの積層体を得た。
つまり、得られた積層体の天面、底面および４つの積層側面は、いずれも、約６０ｍｍ×約６０ｍｍのサイズであった。 <Formation of laminate>
Subsequently, the obtained primary composite sheet was cut into about 60 mm × about 60 mm × thickness about 0.5 mm, and 120 pieces of the cut primary composite sheets were laminated in the thickness direction. Furthermore, the laminated primary composite sheets were pressed for 3 minutes at a temperature of 120 ° C. and a force of 0.1 MPa to be thermocompression bonded to obtain a laminate having a thickness of about 60 mm.
That is, the top surface, the bottom surface, and the four laminated side surfaces of the obtained laminate were all about 60 mm × about 60 mm in size.

＜積層体のスライス＞
その後、得られた一次複合シートの積層体の積層側面を、木工用スライサー（株式会社丸仲鐵工所製、商品名「超仕上げかんな盤スーパーメカＳ」）を用いて、以下の条件にて積層方向に平行な面でスライスすることにより、厚み１５０μｍの複合シートを得た。また、複合シートの厚みは、木工用スライサーのスライド面２４から先端部が突出している刃２の突出量を調整することにより制御した。
積層体の支持：積層体１がスライド面２４と平行方向にスライド可能となるように、積層側面１６をスライド面２４によって支持
積層体の温度：２５℃
積層体の押圧：積層側面１４からスライド面２４への方向に０．３ＭＰａ
表刃２２の刃角β：２１°
表刃２２の逃げ角γ：３°
スライス速度Ｖ：６０ｍ／分
スライス角度α：０°（図２（ａ））
そして、得られた複合シートについて、上述の方法に従って、熱抵抗値、厚み面精度、粘着性および表面粗さを測定した。結果を表１に示す。 <Slice of laminate>
Then, using the slicer for woodworking (manufactured by Marunaka Seiko Co., Ltd., trade name “Super Finished Plana Super Mecha S”), the laminated side surface of the laminate of the obtained primary composite sheet was subjected to the following conditions: A 150 μm thick composite sheet was obtained by slicing along a plane parallel to the lamination direction. Moreover, the thickness of the composite sheet was controlled by adjusting the protruding amount of the blade 2 whose tip portion protrudes from the slide surface 24 of the woodworking slicer.
Support of laminated body: Laminated side surface 16 is supported by slide surface 24 so that laminated body 1 can slide in a direction parallel to slide surface 24. Temperature of laminated body: 25 ° C
Pressing the laminated body: 0.3 MPa in the direction from the laminated side surface 14 to the slide surface 24
Blade angle β of front blade 22: 21 °
Clearance angle γ of front blade 22: 3 °
Slice speed V: 60 m / min Slice angle α: 0 ° (FIG. 2A)
And about the obtained composite sheet, according to the above-mentioned method, the heat resistance value, the thickness surface precision, adhesiveness, and surface roughness were measured. The results are shown in Table 1.

（実施例２）
積層体のスライスにおいて、図２（ｂ）に示すように、スライス角度αを１５°に変更した以外は実施例１と同様にして、複合材料、一次複合シート、積層体および複合シートを製造した。
そして、実施例１と同様にして測定した。結果を表１に示す。 (Example 2)
In the slice of the laminate, a composite material, a primary composite sheet, a laminate and a composite sheet were produced in the same manner as in Example 1 except that the slice angle α was changed to 15 ° as shown in FIG. .
And it measured like Example 1. The results are shown in Table 1.

（実施例３）
積層体のスライスにおいて、図２（ｃ）に示すように、スライス角度αを４５°に変更した以外は実施例１と同様にして、複合材料、一次複合シート、積層体および複合シートを製造した。
そして、実施例１と同様にして測定した。結果を表１に示す。 (Example 3)
In the slice of the laminate, a composite material, a primary composite sheet, a laminate and a composite sheet were produced in the same manner as in Example 1 except that the slice angle α was changed to 45 ° as shown in FIG. .
And it measured like Example 1. The results are shown in Table 1.

（実施例４）
積層体のスライスにおいて、スライス速度Ｖを５ｍ／分に変更した以外は実施例１と同様にして、複合材料、一次複合シート、積層体および複合シートを製造した。
そして、実施例１と同様にして測定した。結果を表１に示す。 Example 4
A composite material, a primary composite sheet, a laminate, and a composite sheet were produced in the same manner as in Example 1 except that the slice speed V was changed to 5 m / min.
And it measured like Example 1. The results are shown in Table 1.

（実施例５）
積層体のスライスにおいて、図２（ｂ）に示すように、スライス角度αを１５°に変更した以外は実施例４と同様にして、複合材料、一次複合シート、積層体および複合シートを製造した。
そして、実施例１と同様にして測定した。結果を表１に示す。 (Example 5)
In the slice of the laminate, a composite material, a primary composite sheet, a laminate and a composite sheet were produced in the same manner as in Example 4 except that the slice angle α was changed to 15 ° as shown in FIG. .
And it measured like Example 1. The results are shown in Table 1.

（実施例６）
積層体のスライスにおいて、図２（ｃ）に示すように、スライス角度αを４５°に変更した以外は実施例４と同様にして、複合材料、一次複合シート、積層体および複合シートを製造した。
そして、実施例１と同様にして測定した。結果を表１に示す。 (Example 6)
In the slice of the laminate, a composite material, a primary composite sheet, a laminate and a composite sheet were produced in the same manner as in Example 4 except that the slice angle α was changed to 45 ° as shown in FIG. .
And it measured like Example 1. The results are shown in Table 1.

（実施例７）
積層体のスライスにおいて、スライス速度Ｖを１２０ｍ／分に変更した以外は実施例１と同様にして、複合材料、一次複合シート、積層体および複合シートを製造した。
そして、実施例１と同様にして測定した。結果を表１に示す。 (Example 7)
A composite material, a primary composite sheet, a laminate, and a composite sheet were produced in the same manner as in Example 1 except that the slice speed V was changed to 120 m / min.
And it measured like Example 1. The results are shown in Table 1.

（比較例１）
積層体のスライスにおいて、スライス速度Ｖを１ｍ／分に変更した以外は実施例１と同様にして、複合材料、一次複合シート、積層体および複合シートを製造した。
そして、実施例１と同様にして測定した。結果を表１に示す。 (Comparative Example 1)
A composite material, a primary composite sheet, a laminate, and a composite sheet were produced in the same manner as in Example 1 except that the slice speed V was changed to 1 m / min.
And it measured like Example 1. The results are shown in Table 1.

（比較例２）
積層体のスライスにおいて、図２（ｃ）に示すように、スライス角度αを４５°に変更した以外は比較例１と同様にして、複合材料、一次複合シート、積層体および複合シートを製造した。
そして、実施例１と同様にして測定した。結果を表１に示す。 (Comparative Example 2)
In the slice of the laminate, a composite material, a primary composite sheet, a laminate and a composite sheet were manufactured in the same manner as in Comparative Example 1 except that the slice angle α was changed to 45 ° as shown in FIG. .
And it measured like Example 1. The results are shown in Table 1.

表１より、有機高分子化合物および無機材料を含む一次複合シートの積層体を、刃を用いて、積層方向にスライスするに際し、スライス速度が５ｍ／分以上である実施例１〜７では、スライス速度が５ｍ／分未満である比較例１〜２と比べ、複合シートの厚み方向の熱抵抗値が低く、熱伝導性に優れる複合シートが得られることが分かる。
また、実施例および比較例を通じて、スライス速度が同じ場合には、スライス角度を４５°に近付けるほど、厚み面精度に優れる複合シートが得られた。
一方、実施例および比較例を通じて、スライス速度が同じ場合には、スライス角度を０°に近付けるほど、熱抵抗性、粘着性および光沢性に優れる複合シートが得られた。 From Table 1, when slicing the laminated body of the primary composite sheet containing the organic polymer compound and the inorganic material in the laminating direction using the blade, in Examples 1 to 7 where the slicing speed is 5 m / min or more, the slice It can be seen that, compared with Comparative Examples 1 and 2 having a speed of less than 5 m / min, the composite sheet having a low thermal resistance value in the thickness direction of the composite sheet and excellent in thermal conductivity is obtained.
In addition, when the slicing speed was the same throughout the examples and comparative examples, a composite sheet with superior thickness surface accuracy was obtained as the slicing angle was brought closer to 45 °.
On the other hand, through the examples and comparative examples, when the slicing speed was the same, a composite sheet excellent in heat resistance, tackiness, and glossiness was obtained as the slicing angle was brought closer to 0 °.

１積層体
１１天面
１２底面
１３積層側面
１４積層側面
１５積層側面
１６積層側面
１７スライス交線
２刃
２１刃先辺
２２表刃
２３裏刃
２４スライド面
Ｄ積層体の積層方向
Ｅ刃の延在方向
Ｓスライド方向、スライス方向
Ｖスライド速度、スライス速度
α スライス角度
β 刃角
γ 逃げ角 DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Laminated body 11 Top surface 12 Bottom surface 13 Laminated side surface 14 Laminated side surface 15 Laminated side surface 16 Laminated side surface 17 Slice intersection 2 Blade 21 Edge 22 Front blade 23 Back blade 24 Slide surface D Lamination direction E Lamination direction S Slide direction, Slice direction V Slide speed, Slice speed α Slice angle β Blade angle γ Clearance angle

Claims

有機高分子化合物および無機材料を含む一次複合シートの積層体を、刃を用いて、積層方向に平行な面でスライスする方法であって、
前記スライスの速度が５ｍ／分以上であることを特徴とする、積層体のスライス方法。 A method of slicing a laminate of a primary composite sheet containing an organic polymer compound and an inorganic material with a blade in a plane parallel to the lamination direction,
A method for slicing a laminate, wherein the slicing speed is 5 m / min or more.

前記無機材料が粒子状炭素材料である、請求項１に記載のスライス方法。 The slicing method according to claim 1, wherein the inorganic material is a particulate carbon material.

前記積層体の積層方向と前記刃の延在方向とのなす角度が０°超９０°未満である、請求項１又は２に記載のスライス方法。 The slicing method according to claim 1 or 2, wherein an angle formed by a stacking direction of the stacked body and an extending direction of the blade is more than 0 ° and less than 90 °.

前記スライスの速度が１５ｍ／分以上である、請求項１〜３のいずれか一項に記載のスライス方法。 The slicing method according to any one of claims 1 to 3, wherein a speed of the slice is 15 m / min or more.

有機高分子化合物および無機材料を含む複合材料をシート状に加圧して一次複合シートを得る工程と、
前記一次複合シートを厚み方向に複数枚積層して、或いは、前記一次複合シートを折畳または捲回して、積層体を得る工程と、を更に有し、
前記積層体を得る工程にて得られた積層体を、請求項１〜４のいずれか一項に記載のスライス方法に用いる、積層体のスライス方法。 A step of pressing a composite material containing an organic polymer compound and an inorganic material into a sheet to obtain a primary composite sheet;
Laminating a plurality of the primary composite sheets in the thickness direction, or folding or winding the primary composite sheet to obtain a laminate, and
The slice method of a laminated body which uses the laminated body obtained at the process of obtaining the said laminated body for the slicing method as described in any one of Claims 1-4.

請求項１〜５のいずれか一項に記載のスライス方法に従って積層体をスライスすることにより複合シートを得る、複合シートの製造方法。 The manufacturing method of a composite sheet which obtains a composite sheet by slicing a laminated body according to the slicing method as described in any one of Claims 1-5.