JP2018076575A - Water electrolysis apparatus and method for producing functional water - Google Patents

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Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a water electrolysis apparatus capable of producing highly concentrated functional water which cannot be reached by one time water supply.SOLUTION: There is provided a water electrolysis apparatus 100 which is a water electrolysis cell 30 having a solid electrolyte membrane 32, a first electrode part 40 having a first terminal plate and a first plate-like mesh electrode and a second electrode part 50 having a second terminal plate and a second plate-like mesh electrode and comprises: a water electrolysis cell in which the first mesh electrode is sandwiched between one surface of the solid electrolyte membrane and the first terminal plate where water flows along the one surface and the second mesh electrode is sandwiched between the other surface of the solid electrolyte membrane and the second terminal plate where water flows along the other surface; a power source for performing water electrolysis by the water electrolysis cell by passing a current between the first electrode part and the second electrode part; a storage part 112 for storing water passed through a passage between the one surface and the first terminal plate; and a pump 162 for re-supplying the water in the storage part to the passage.SELECTED DRAWING: Figure 1

Description

本発明は、水電解装置、機能水の製造方法に関する。   The present invention relates to a water electrolysis device and a method for producing functional water.

特許文献１には、Ｐｔ（プラチナ）などの金属メッシュを電極として用いた水電解セルに対して、水を供給して、水電解を行う構成が開示されている。   Patent Document 1 discloses a configuration in which water electrolysis is performed by supplying water to a water electrolysis cell using a metal mesh such as Pt (platinum) as an electrode.

特開２００６−１７５３８４号公報JP 2006-175384 A

ここで、水電解セルに対して一回通水して、オゾン水、酸素水又は水素水（以下、これらを総称して機能水という）を製造する製造方法が知られている。この製造方法において、機能水の濃度を高めるためには、例えば、通水量を低減し且つ水電解セルの電流密度を上昇させて、生成されるガスと通水量の比率を大きくする操作が必要となる。このような操作を行っても、例えば、７０ｍｇ／Ｌを超える濃度のオゾン水や、飽和濃度を超える１．８ｍｇ／Ｌ以上の濃度の水素水や、６０ｍｇ／Ｌ以上の濃度の酸素水を製造することは難しい。   Here, a manufacturing method is known in which ozone water, oxygen water, or hydrogen water (hereinafter collectively referred to as functional water) is produced by passing water once through a water electrolysis cell. In this manufacturing method, in order to increase the concentration of functional water, for example, it is necessary to reduce the water flow rate and increase the current density of the water electrolysis cell to increase the ratio of the generated gas to the water flow rate. Become. Even if such an operation is performed, for example, ozone water having a concentration exceeding 70 mg / L, hydrogen water having a concentration of 1.8 mg / L or more exceeding the saturation concentration, and oxygen water having a concentration of 60 mg / L or more are produced. Difficult to do.

本発明は、上記事実を考慮し、一回の通水では到達できない高濃度の機能水を製造できる水電解装置を提供することを目的とする。   In view of the above facts, an object of the present invention is to provide a water electrolysis apparatus capable of producing high-concentration functional water that cannot be reached by a single water flow.

請求項１の発明は、固体電解質膜と、第一ターミナルプレート及び板状の第一メッシュ電極を有する第一電極部と、第二ターミナルプレート及び板状の第二メッシュ電極を有する第二電極部と、を有する水電解セルであって、前記固体電解質膜の一方の面と前記第一ターミナルプレートとの間に前記第一メッシュ電極が挟まれ且つその間を前記一方の面に沿って水が流通し、前記固体電解質膜の他方の面と前記第二ターミナルプレートとの間に前記第二メッシュ電極が挟まれ且つその間を前記他方の面に沿って水が流通する前記水電解セルと、前記第一電極部と前記第二電極部との間に電流を流して、前記水電解セルで水電解する電源と、前記一方の面と前記第一ターミナルプレートとの間の流路を流通した水を貯留する貯留部と、前記貯留部の水を前記流路へ再び送るポンプと、を備える。   The invention of claim 1 includes a solid electrolyte membrane, a first electrode portion having a first terminal plate and a plate-like first mesh electrode, and a second electrode portion having a second terminal plate and a plate-like second mesh electrode. And the first mesh electrode is sandwiched between one surface of the solid electrolyte membrane and the first terminal plate, and water flows along the one surface therebetween. The water electrolysis cell in which the second mesh electrode is sandwiched between the other surface of the solid electrolyte membrane and the second terminal plate, and water flows along the other surface therebetween, A current is passed between the one electrode part and the second electrode part to supply water that is electrolyzed in the water electrolysis cell, and water that flows through the flow path between the one surface and the first terminal plate. Reserving part to store and said storing The water and a pump for sending back to the flow path.

この構成によれば、水電解セルの第一電極部では、固体電解質膜の一方の面と第一ターミナルプレートとの間に板状の第一メッシュ電極が挟まれ且つその間を前記一方の面に沿って水が流通する。水電解セルの第二電極部では、固体電解質膜の他方の面と第二ターミナルプレートとの間に板状の第二メッシュ電極が挟まれ且つその間を前記他方の面に沿って水が流通する。そして、電源が、第一電極部と第二電極部との間に電流を流して水電解セルで水電解する。この水電解によって生成された気体が、一方の面と第一ターミナルプレートとの間の流路を流通する水に溶解し、機能水が製造される。   According to this configuration, in the first electrode portion of the water electrolysis cell, the plate-shaped first mesh electrode is sandwiched between one surface of the solid electrolyte membrane and the first terminal plate, and the space between the one surface is the one surface. Water flows along. In the second electrode portion of the water electrolysis cell, a plate-like second mesh electrode is sandwiched between the other surface of the solid electrolyte membrane and the second terminal plate, and water flows along the other surface therebetween. . Then, the power source conducts water electrolysis in the water electrolysis cell by passing a current between the first electrode portion and the second electrode portion. The gas generated by this water electrolysis dissolves in the water flowing through the flow path between one surface and the first terminal plate, and functional water is produced.

当該流路を流通した機能水は、貯留部に貯留される。貯留部の機能水は、ポンプによって、当該流路へ再び送られる。   The functional water that has circulated through the flow path is stored in the storage section. The functional water in the reservoir is sent again to the flow path by a pump.

このように、請求項１の構成では、一方の面と第一ターミナルプレートとの間の流路を複数回通水できるので、複数回通水する毎に水電解して機能水の高濃度化を図ることができる。   Thus, in the structure of Claim 1, since the flow path between one surface and the first terminal plate can be passed through a plurality of times, water electrolysis is performed every time the water is passed a plurality of times to increase the concentration of functional water. Can be achieved.

また、請求項１の構成では、一方の面と第一ターミナルプレートとの間で一方の面に沿って水が流通するため、第一メッシュ電極内で微泡化された気体と水とを接触させることができ、機能水の高濃度化を図ることができる。   Moreover, in the structure of Claim 1, since water distribute | circulates along one surface between one surface and the 1st terminal plate, the gas and water which micronized within the 1st mesh electrode are contacted The concentration of functional water can be increased.

以上により、請求項１の構成では、一回の通水では到達できない高濃度の機能水を製造できる。   As described above, in the configuration of claim 1, high-concentration functional water that cannot be reached by a single water flow can be produced.

請求項２の発明では、前記貯留部に予め貯留された第一水が、前記流路を流通してから前記貯留部に再び貯留されることで、前記貯留部と前記流路との間を循環し、単位時間当たりの循環水量と運転時間との積が、前記貯留部に予め貯留された第一水の水量の２倍以上となる運転条件で運転される。   In invention of Claim 2, the 1st water previously stored by the said storage part distribute | circulates the said flow path, and is stored again by the said storage part, Therefore Between the said storage part and the said flow path The product is circulated and operated under an operating condition in which the product of the circulating water amount per unit time and the operating time is twice or more the amount of the first water stored in advance in the storage unit.

この構成によれば、貯留部に予め貯留された第一水が、一方の面と第一ターミナルプレートとの間の流路を２回以上流通することになるので、機能水の高濃度化を図ることができる。   According to this configuration, the first water stored in advance in the storage part flows through the flow path between the one surface and the first terminal plate two or more times. Can be planned.

請求項３の発明では、前記他方の面と前記第二ターミナルプレートとの間の流路を流通した第二水を、該流路へ再び送って、前記第二水を循環させる。   In invention of Claim 3, the 2nd water which distribute | circulated the flow path between said other surface and said 2nd terminal plate is sent again to this flow path, and said 2nd water is circulated.

この構成によれば、第二水が循環するので、他方の面と第二ターミナルプレートとの間の流路を流通した第二水を廃棄する場合に比べ、第二水の使用量を低減できる。   According to this configuration, since the second water circulates, the amount of the second water used can be reduced as compared with the case where the second water flowing through the flow path between the other surface and the second terminal plate is discarded. .

請求項４の発明は、前記水電解セルと前記貯留部との間に配置され、前記一方の面と前記第一ターミナルプレートとの間の流路を流通した第一水と該第一水に含まれる気体とを混合する気液混合器を備える。   Invention of Claim 4 is arrange | positioned between the said water electrolysis cell and the said storage part, and the 1st water which distribute | circulated the flow path between said one surface and said 1st terminal plate, and this 1st water The gas-liquid mixer which mixes the gas contained is provided.

この構成によれば、水電解セルでは溶解しきれなかった気体を、気液混合器において水に溶解することができ、さらに、機能水の高濃度を図ることができる。   According to this configuration, the gas that could not be dissolved in the water electrolysis cell can be dissolved in water in the gas-liquid mixer, and a high concentration of functional water can be achieved.

請求項５の発明は、前記貯留部を冷却する冷却装置を備える。   The invention of claim 5 includes a cooling device for cooling the storage section.

この構成によれば、冷却装置が貯留部を冷却するので、ヘンリーの法則により、生成された気体の液相から気相への移行が抑制され、さらに、機能水の高濃度を図ることができる。   According to this configuration, since the cooling device cools the reservoir, the Henry's law suppresses the transition of the generated gas from the liquid phase to the gas phase, and can further increase the concentration of functional water. .

請求項６の発明は、前記貯留部から前記第一水を抜き出し可能な抜出部と、前記抜出部によって前記第一水が抜き出された貯留部に水を補充する補充部と、を備える。   The invention of claim 6 comprises: an extraction part capable of extracting the first water from the storage part; and a replenishment part for replenishing water to the storage part from which the first water has been extracted by the extraction part. Prepare.

この構成によれば、抜出部によって貯留部から抜き出された機能水を、例えば消毒、洗浄、飲料用などに用いることができる。そして、抜き出した分の水を、補充部によって貯留部に補充できるので、貯留部の水を減らさずに連続的に機能水を製造できる。   According to this structure, the functional water extracted from the storage part by the extraction part can be used, for example, for disinfection, washing, and beverages. And since the water which was extracted can be replenished to a storage part by a replenishment part, functional water can be manufactured continuously, without reducing the water of a storage part.

請求項７の発明は、前記抜出部で前記第一水を前記貯留部から抜き出しつつ、抜き出した分の前記第一水を前記補充部で前記貯留部へ補充する場合において、前記貯留部に予め貯留された第一水の貯留水量を、単位時間当たりに前記貯留部に補充される補充水量で割った値を平均滞留時間としたとき、前記平均滞留時間と単位時間当たりの循環水量との積が、前記貯留水量の２倍以上となる運転条件で運転される。   According to a seventh aspect of the present invention, in the case where the first water is extracted from the storage unit by the extraction unit and the first water is extracted from the storage unit and the storage unit is supplemented by the replenishment unit. When a value obtained by dividing the stored water amount of the first water stored in advance by the replenished water amount replenished to the storage unit per unit time is defined as the average residence time, the average residence time and the circulating water amount per unit time The product is operated under an operating condition in which the product is twice or more the amount of stored water.

この構成によれば、貯留部に補充された第一水が貯留部に滞留している時間内に、第一水が一方の面と第一ターミナルプレートとの間の流路を２回以上流通することになるので、高濃度化された機能水の濃度を維持できる。   According to this structure, the 1st water distribute | circulates the flow path between one surface and the 1st terminal plate more than once within the time when the 1st water replenished to the storage part is staying in the storage part. As a result, the concentration of the functional water having a high concentration can be maintained.

請求項８の発明は、前記貯留部からの抜き出しを行わずに、前記一方の面と前記第一ターミナルプレートとの間の流路と前記貯留部との間で第一水を循環させる。   In the invention according to claim 8, the first water is circulated between the flow path between the one surface and the first terminal plate and the storage part without performing extraction from the storage part.

この構成によれば、貯留部からの抜き取りを行わずに、水電解セルの流路と貯留部との間で水を循環させるので、機能水を短時間で高濃度化することができる。   According to this configuration, since water is circulated between the flow path of the water electrolysis cell and the storage part without performing extraction from the storage part, the functional water can be highly concentrated in a short time.

請求項９の発明は、前記第一電極部が、陰極部とされ、前記一方の面と前記第一ターミナルプレートとの間の流路で前記第一水を流通させて、水素水を製造する。   According to a ninth aspect of the invention, the first electrode portion is a cathode portion, and the first water is circulated through a flow path between the one surface and the first terminal plate to produce hydrogen water. .

この構成によれば、陰極部側における一方の面と第一ターミナルプレートとの間の流路を複数回通水できるので、複数回通水する毎に水電解して、高濃度の水素水の製造できる。   According to this configuration, since the flow path between the one surface on the cathode portion side and the first terminal plate can be passed through a plurality of times, water electrolysis is performed every time the water is passed a plurality of times, and high-concentration hydrogen water is Can be manufactured.

請求項１０の発明は、請求項１〜９のいずれか１項に記載の水電解装置を準備する準備工程と、前記水電解装置の水電解セルに第一水及び第二水を複数回流通させつつ、前記水電解セルに電流を流して前記水電解セルで水電解し、該水電解より発生した気体を含む機能水を製造する水電解工程と、を有する。   Invention of Claim 10 prepares the water electrolysis apparatus of any one of Claims 1-9, and distribute | circulates 1st water and 2nd water several times to the water electrolysis cell of the said water electrolysis apparatus A water electrolysis step of producing functional water containing a gas generated by the water electrolysis by causing a current to flow through the water electrolysis cell.

この製造方法によれば、請求項１〜９のいずれか１項に記載の水電解装置の水電解セルに水を流通させつつ、水電解セルに電流を複数回流して前記水電解セルで水電解し、該水電解より発生した気体を含む機能水を製造する。   According to this manufacturing method, while flowing water through the water electrolysis cell of the water electrolysis apparatus according to any one of claims 1 to 9, a current is passed through the water electrolysis cell a plurality of times to Electrolyzed to produce functional water containing gas generated from the water electrolysis.

このように、請求項１０の製造方法では、水電解セルに複数回通水し、複数回通水する毎に水電解して機能水の高濃度化を図ることができる。   Thus, in the manufacturing method of Claim 10, water can be passed through the water electrolysis cell a plurality of times, and the water can be electrolyzed each time the water is passed a plurality of times to increase the concentration of functional water.

また、請求項１０の製造方法では、一方の面と第一ターミナルプレートとの間で一方の面に沿って水が流通するため、第一メッシュ電極内で微泡化された気体と水とを接触させることができ、機能水の高濃度化を図ることができる。   Moreover, in the manufacturing method of Claim 10, since water distribute | circulates along one surface between one surface and the 1st terminal plate, the gas and water which were microbubbled within the 1st mesh electrode are made. It can be contacted, and high concentration of functional water can be achieved.

以上により、請求項１０の製造方法では、一回の通水では到達できない高濃度の機能水を製造できる。   As described above, in the manufacturing method according to the tenth aspect, high-concentration functional water that cannot be reached by a single water flow can be manufactured.

本発明は、上記構成としたので、一回の通水では到達できない高濃度の機能水を製造できる水電解装置を提供できる。   Since this invention was set as the said structure, it can provide the water electrolysis apparatus which can manufacture the high concentration functional water which cannot be reached by one time of water flow.

第一本実施形態に係る水電解装置の構成を示す概略図である。It is the schematic which shows the structure of the water electrolysis apparatus which concerns on 1st this embodiment. 第一実施形態に係る水電解セルの内部構成を示す分解斜視図である。It is a disassembled perspective view which shows the internal structure of the water electrolysis cell which concerns on 1st embodiment. 第二本実施形態に係る水電解装置の構成を示す概略図である。It is the schematic which shows the structure of the water electrolysis apparatus which concerns on 2nd this embodiment. 実施例１におけるオゾン水の濃度の経時変化を示すグラフである。6 is a graph showing a change with time of the concentration of ozone water in Example 1. 実施例２におけるオゾン水の濃度及び貯留部の水温の経時変化を示すグラフである。It is a graph which shows the time-dependent change of the density | concentration of the ozone water in Example 2, and the water temperature of a storage part. 超高濃度のオゾン水の製造条件におけるシミュレーション結果を示すグラフである。It is a graph which shows the simulation result in the manufacturing conditions of super high concentration ozone water.

以下に、本発明に係る実施形態の一例を図面に基づき説明する。   Below, an example of an embodiment concerning the present invention is described based on a drawing.

《第一実施形態》
〈水電解装置１００〉
まず、第一実施形態に係る水電解装置１００の構成を説明する。図１は、第一実施形態に係る水電解装置１００の構成を示す概略図である。 << first embodiment >>
<Water electrolysis apparatus 100>
First, the configuration of the water electrolysis apparatus 100 according to the first embodiment will be described. FIG. 1 is a schematic diagram showing a configuration of a water electrolysis apparatus 100 according to the first embodiment.

水電解装置１００は、純水（水の一例）を水電解してオゾン水（機能水の一例）を生成（製造）する装置である。具体的には、水電解装置１００は、図１に示されるように、水電解セル３０と、第一供給路１２０と、第一排出路１７０と、貯留部１１２と、第二供給路１６０と、第二排出路１９０と、気液混合器１９６と、溶存オゾン濃度計１６８と、抜出部４１０と、補充部４２０と、電源１８０と、を有している。   The water electrolysis apparatus 100 is an apparatus that generates (manufactures) ozone water (an example of functional water) by subjecting pure water (an example of water) to water electrolysis. Specifically, as shown in FIG. 1, the water electrolysis apparatus 100 includes a water electrolysis cell 30, a first supply path 120, a first discharge path 170, a storage unit 112, and a second supply path 160. , A second discharge path 190, a gas-liquid mixer 196, a dissolved ozone concentration meter 168, an extraction unit 410, a replenishment unit 420, and a power source 180.

なお、水電解装置１００の各部の構成部品（例えば、筐体、タンク、ポンプ、配管、ミキサー、弁、継手、パッキン、及び水電解セルなど）は、耐オゾン性に優れる材料、例えば、テフロン（登録商標）、ステンレス等で構成されている。   In addition, the components (for example, a housing, a tank, a pump, a pipe, a mixer, a valve, a joint, a packing, and a water electrolysis cell) of each part of the water electrolysis apparatus 100 are made of materials having excellent ozone resistance, such as Teflon ( Registered trademark), stainless steel, and the like.

［水電解セル３０］
水電解セル３０は、図２に示されるように、固体電解質膜３２と、陽極部４０（第一電極部の一例）と、陰極部５０（第二電極部の一例）と、筐体３８（図１参照）と、を有している。 [Water electrolysis cell 30]
As shown in FIG. 2, the water electrolysis cell 30 includes a solid electrolyte membrane 32, an anode part 40 (an example of a first electrode part), a cathode part 50 (an example of a second electrode part), and a housing 38 ( 1).

固体電解質膜３２としては、例えば、ナフィオン膜（ナフィオンは登録商標）などの固体高分子電解質膜が用いられる。なお、固体電解質膜３２としては、ナフィオン膜に限られず、種々の固体電解質膜を用いることが可能である。   As the solid electrolyte membrane 32, for example, a solid polymer electrolyte membrane such as a Nafion membrane (Nafion is a registered trademark) is used. The solid electrolyte membrane 32 is not limited to a Nafion membrane, and various solid electrolyte membranes can be used.

陽極部４０は、板状（扁平状）とされた第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３と、板状とされた第一ターミナルプレート４４（端子）と、を有している。第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３は、厚み方向に重ねられており、互いが厚み方向に接触するように配置されている。固体電解質膜３２の一方の面３２Ａは、第一メッシュ電極４２の一方の面４２Ａに接触している。第一ターミナルプレート４４の一方の面４４Ａは、平面状に形成されており、第一メッシュ電極４３３の一方の面４３３Ｂに接触している。第一ターミナルプレート４４は、具体的には、平板状とされており、第一ターミナルプレート４４の一方の面４４Ａには、水路を形成するための溝がなく、一方の面４４Ａは、全面が平面で形成されている。   The anode part 40 has plate-shaped (flat) first mesh electrodes 42, 431, 432, and 433, and a plate-shaped first terminal plate 44 (terminal). The first mesh electrodes 42, 431, 432, and 433 are stacked in the thickness direction, and are disposed so as to contact each other in the thickness direction. One surface 32 </ b> A of the solid electrolyte membrane 32 is in contact with one surface 42 </ b> A of the first mesh electrode 42. One surface 44A of the first terminal plate 44 is formed in a planar shape, and is in contact with one surface 433B of the first mesh electrode 433. Specifically, the first terminal plate 44 has a flat plate shape, and there is no groove for forming a water channel on one surface 44A of the first terminal plate 44, and the one surface 44A has the entire surface. It is formed with a plane.

陰極部５０は、板状（扁平状）とされた第二メッシュ電極５２、５３と、板状とされた第二ターミナルプレート５４（端子）と、を有している。第二メッシュ電極５２、５３は、厚み方向に重ねられており、互いが厚み方向に接触するように配置されている。固体電解質膜３２の他方の面３２Ｂは、第二メッシュ電極５２の一方の面５２Ａに接触している。第二ターミナルプレート５４の一方の面５４Ａは、平面状に形成されており、第二メッシュ電極５３の一方の面５３Ｂに接触している。第二ターミナルプレート５４は、具体的には、平板状とされており、第二ターミナルプレート５４の一方の面５４Ａには、水路を形成するための溝がなく、一方の面５４Ａは、全面が平面で形成されている。   The cathode portion 50 includes plate-like (flat) second mesh electrodes 52 and 53 and a plate-like second terminal plate 54 (terminal). The 2nd mesh electrodes 52 and 53 are piled up in the thickness direction, and are arranged so that they may contact each other in the thickness direction. The other surface 32 B of the solid electrolyte membrane 32 is in contact with one surface 52 A of the second mesh electrode 52. One surface 54 </ b> A of the second terminal plate 54 is formed in a planar shape and is in contact with one surface 53 </ b> B of the second mesh electrode 53. Specifically, the second terminal plate 54 has a flat plate shape, and one surface 54A of the second terminal plate 54 does not have a groove for forming a water channel, and the one surface 54A has the entire surface. It is formed with a plane.

したがって、第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３と第二メッシュ電極５２、５３とで固体電解質膜３２を挟み込み、この挟み込んだものが、第一、第二ターミナルプレート４４、５４の間に配置されている。すなわち、水電解セル３０では、第一ターミナルプレート４４、第一メッシュ電極４３３、第一メッシュ電極４３２、第一メッシュ電極４３１、第一メッシュ電極４２、固体電解質膜３２、第二メッシュ電極５２、第二メッシュ電極５３、及び第二ターミナルプレート５４がこの順で積層されている。そして、この積層体が、筐体３８に収容されている。   Therefore, the solid electrolyte membrane 32 is sandwiched between the first mesh electrodes 42, 431, 432, 433 and the second mesh electrodes 52, 53, and the sandwiched material is disposed between the first and second terminal plates 44, 54. Has been. That is, in the water electrolysis cell 30, the first terminal plate 44, the first mesh electrode 433, the first mesh electrode 432, the first mesh electrode 431, the first mesh electrode 42, the solid electrolyte membrane 32, the second mesh electrode 52, the first A two-mesh electrode 53 and a second terminal plate 54 are stacked in this order. And this laminated body is accommodated in the housing | casing 38. FIG.

第一、第二ターミナルプレート４４、５４としては、例えば、Ｔｉ又はステンレスが用いられる。固体電解質膜３２に接触する第一、第二メッシュ電極４２、５２としては、例えば、水の電気分解活性に優れた触媒電極が用いられる。この触媒電極としては、例えば、Ｐｔ・Ｎｉ・ステンレス等の金属、ＰｂＯ２・ＮｉやＳｂをドープしたＳｎＯ２・ＩｒＯ２・Ｎｂ２Ｏ５・ＴａＯｘ等の酸化物、活性化炭素・ボロンドープダイヤモンド等の炭素電極などが用いられる。 As the first and second terminal plates 44 and 54, for example, Ti or stainless steel is used. As the first and second mesh electrodes 42 and 52 that are in contact with the solid electrolyte membrane 32, for example, catalyst electrodes excellent in water electrolysis activity are used. As the catalyst electrode, for example, metals such as Pt, Ni, stainless steel, oxides such as SnO 2 · IrO 2 · Nb 2 O 5 · TaOx doped with PbO 2-Ni and Sb, activated carbon, boron-doped diamond A carbon electrode such as is used.

固体電解質膜３２に接触しない第一、第二メッシュ電極４３１、４３２、４３３、５３としては、Ｔｉやステンレス等の耐酸化性に優れた材料が用いられる。これにより、水電解セル３０の劣化を抑制できる。また、第一、第二メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３、５２、５３としては、例えば、平織りや綾織りなどで板状（扁平状）且つメッシュ状（網状）の電極が用いられる。   As the first and second mesh electrodes 431, 432, 433, and 53 that do not contact the solid electrolyte membrane 32, a material having excellent oxidation resistance such as Ti or stainless steel is used. Thereby, deterioration of the water electrolysis cell 30 can be suppressed. Further, as the first and second mesh electrodes 42, 431, 432, 433, 52, 53, for example, plate-like (flat) and mesh-like (net-like) electrodes such as plain weave and twill weave are used.

また、第一、第二メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３、５２、５３は、表裏の両面（一方の面及び他方の面）において、複数の凹凸を有している。これにより、第一ターミナルプレート４４、第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３、固体電解質膜３２、第二メッシュ電極５２、５３、及び第二ターミナルプレート５４は、互いに、隣接する部材に対して接触する部分と隙間を有する部分とが形成される。   The first and second mesh electrodes 42, 431, 432, 433, 52, and 53 have a plurality of irregularities on both the front and back surfaces (one surface and the other surface). As a result, the first terminal plate 44, the first mesh electrodes 42, 431, 432, 433, the solid electrolyte membrane 32, the second mesh electrodes 52, 53, and the second terminal plate 54 are mutually adjacent to the adjacent members. A contact portion and a portion having a gap are formed.

陽極部４０では、固体電解質膜３２、第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３及び第一ターミナルプレート４４の各々の間の隙間部分と、第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３の網目部分と、によって水が流通する流路が形成される。そして、陽極部４０では、固体電解質膜３２と第一ターミナルプレート４４との間において、固体電解質膜３２の一方の面３２Ａ（第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３の面）に沿って純水（第一水としてのアノード水）が当該流路を流通する。   In the anode part 40, a gap part between each of the solid electrolyte membrane 32, the first mesh electrodes 42, 431, 432, 433 and the first terminal plate 44, and a mesh part of the first mesh electrodes 42, 431, 432, 433 Thus, a flow path through which water flows is formed. In the anode section 40, the pure electrolyte is provided along one surface 32 </ b> A of the solid electrolyte membrane 32 (the surfaces of the first mesh electrodes 42, 431, 432, and 433) between the solid electrolyte membrane 32 and the first terminal plate 44. Water (anode water as the first water) flows through the flow path.

また、陰極部５０では、固体電解質膜３２、第二メッシュ電極５２、５３及び第二ターミナルプレート５４の各々の間の隙間部分と、第二メッシュ電極５２、５３の網目部分と、によって水が流通する流路が形成される。そして、陰極部５０では、固体電解質膜３２と第二ターミナルプレート５４との間において、固体電解質膜３２の他方の面３２Ｂ（第二メッシュ電極５２、５３の面）に沿って塩水（第二水としてのカソード水）が当該流路を流通する。なお、図２には、水電解セル３０においてアソード水及びカソード水が流通する方向が矢印にて示されている。   Further, in the cathode portion 50, water flows through the gap portion between each of the solid electrolyte membrane 32, the second mesh electrodes 52, 53 and the second terminal plate 54 and the mesh portion of the second mesh electrodes 52, 53. A flow path is formed. In the cathode portion 50, salt water (second water) is formed between the solid electrolyte membrane 32 and the second terminal plate 54 along the other surface 32 </ b> B (surface of the second mesh electrodes 52 and 53) of the solid electrolyte membrane 32. As cathode water) flows through the flow path. In FIG. 2, directions in which the asode water and the cathode water flow in the water electrolysis cell 30 are indicated by arrows.

第一、第二メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３、５２、５３の大きさ（面積）は、水電解セル３０で流すアソード水及びカソード水の流量によって規定される。例えば、当該流量が１Ｌ／ｍｉｎ程度である場合には、第一、第二メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３、５２、５３は、例えば、幅１０ｍｍ×長さ２０ｍｍの大きさとされる。また、例えば、当該流量が４〜６Ｌ／ｍｉｎ程度である場合には、第一、第二メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３、５２、５３は、例えば、幅３０ｍｍ×長さ６０ｍｍの大きさとされる。また、例えば、当該流量が１０Ｌ／ｍｉｎ程度である場合には、第一、第二メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３、５２、５３は、例えば、幅５０ｍｍ×長さ１００ｍｍの大きさとされる。また、第一、第二メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３、５２、５３の大きさは、固体電解質膜３２の大きさよりも小さくされている。   The sizes (areas) of the first and second mesh electrodes 42, 431, 432, 433, 52, and 53 are defined by the flow rates of assorted water and cathode water flowing in the water electrolysis cell 30. For example, when the flow rate is about 1 L / min, the first and second mesh electrodes 42, 431, 432, 433, 52, and 53 are, for example, 10 mm wide × 20 mm long. For example, when the flow rate is about 4 to 6 L / min, the first and second mesh electrodes 42, 431, 432, 433, 52, and 53 are, for example, 30 mm wide × 60 mm long. Is done. For example, when the flow rate is about 10 L / min, the first and second mesh electrodes 42, 431, 432, 433, 52, 53 are, for example, 50 mm wide × 100 mm long. . Further, the size of the first and second mesh electrodes 42, 431, 432, 433, 52, 53 is made smaller than the size of the solid electrolyte membrane 32.

なお、上記のいずれの場合も、第一、第二メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３、５２、５３の縦横比が、１：２とされており、水電解セル３０における水の流通方向の長さが、当該流通方向に直交する直交方向の幅より長くされている。また、第一、第二メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３、５２、５３としては、直交方向の幅が、流通方向の長さより広くされる構成であってもよい。   In any of the above cases, the aspect ratio of the first and second mesh electrodes 42, 431, 432, 433, 52, 53 is set to 1: 2, and the water flow direction in the water electrolysis cell 30 is The length is longer than the width in the orthogonal direction orthogonal to the flow direction. Further, the first and second mesh electrodes 42, 431, 432, 433, 52, and 53 may be configured such that the width in the orthogonal direction is wider than the length in the flow direction.

なお、水電解セル３０では、固体電解質膜３２と第一ターミナルプレート４４との間に四枚の第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３が配置され、固体電解質膜３２と第二ターミナルプレート５４との間に二枚の第二メッシュ電極５２、５３が配置されていたが、これに限られない。すなわち、固体電解質膜３２と第一、第二ターミナルプレート４４、５４の各々との間に配置されるメッシュ電極の枚数は、水電解セル３０で流す純水の流量と、水電解セル３０内での圧力損失とによって規定される。   In the water electrolysis cell 30, four first mesh electrodes 42, 431, 432, 433 are arranged between the solid electrolyte membrane 32 and the first terminal plate 44, and the solid electrolyte membrane 32 and the second terminal plate 54 are arranged. The two second mesh electrodes 52 and 53 are disposed between the two, but the present invention is not limited to this. That is, the number of mesh electrodes disposed between the solid electrolyte membrane 32 and each of the first and second terminal plates 44 and 54 is determined by the flow rate of pure water flowing in the water electrolysis cell 30 and the water electrolysis cell 30. Is defined by the pressure loss.

メッシュ電極の枚数を増やすことで、固体電解質膜３２と第一、第二ターミナルプレート４４、５４の各々との間の隙間が大きくなり、流路断面積が大きくなるため、圧力損失を抑制できる。したがって、水電解セル３０で流す純水の流量を多くしつつ、圧力損失を抑制したい場合には、固体電解質膜３２と第一、第二ターミナルプレート４４、５４の各々との間に配置されるメッシュ電極の枚数が増加される。   By increasing the number of mesh electrodes, the gap between the solid electrolyte membrane 32 and each of the first and second terminal plates 44 and 54 is increased and the flow path cross-sectional area is increased, so that pressure loss can be suppressed. Therefore, when it is desired to suppress the pressure loss while increasing the flow rate of pure water flowing in the water electrolysis cell 30, it is disposed between the solid electrolyte membrane 32 and each of the first and second terminal plates 44 and 54. The number of mesh electrodes is increased.

例えば、メッシュ電極を幅３０ｍｍ×長さ６０ｍｍの大きさとし、水電解セル３０で流す純水の流量を４Ｌ／ｍｉｎとする場合には、固体電解質膜３２と第一、第二ターミナルプレート４４、５４の各々との間に、６枚ずつ（合計１２枚）のメッシュ電極を配置する。なお、このときの筐体３８の大きさは、例えば、幅５６ｍｍ×長さ９５ｍｍ×高さ３１ｍｍとされる。   For example, when the mesh electrode is 30 mm wide × 60 mm long and the flow rate of pure water flowing in the water electrolysis cell 30 is 4 L / min, the solid electrolyte membrane 32 and the first and second terminal plates 44, 54 are used. Six mesh electrodes (total of 12) are arranged between each of the two. The size of the housing 38 at this time is, for example, width 56 mm × length 95 mm × height 31 mm.

［第一供給路１２０］
第一供給路１２０は、水電解セル３０の陰極部５０へカソード水（例えば、塩水）を供給するための流路である。この第一供給路１２０は、下流端部が水電解セル３０の陰極部５０に接続され、上流端部がカソード水を貯留する貯留部１２１に接続されている。 [First supply path 120]
The first supply path 120 is a flow path for supplying cathode water (for example, salt water) to the cathode portion 50 of the water electrolysis cell 30. The first supply path 120 has a downstream end connected to the cathode part 50 of the water electrolysis cell 30 and an upstream end connected to a storage part 121 that stores the cathode water.

第一供給路１２０には、送水部としてのポンプ１２２が配置されている。このポンプ１２２によって、貯留部１２１に貯留されたカソード水が水電解セル３０の陰極部５０へ送られる。また、第一供給路１２０におけるポンプ１２２の下流側には、カソード水の流量を調整するための流量調整弁１２４が配置されている。   The first supply path 120 is provided with a pump 122 as a water supply unit. With this pump 122, the cathode water stored in the storage unit 121 is sent to the cathode unit 50 of the water electrolysis cell 30. A flow rate adjustment valve 124 for adjusting the flow rate of the cathode water is disposed on the downstream side of the pump 122 in the first supply path 120.

第一メッシュ電極４２として、Ｐｔなどの金属電極を用いる場合では、水電解の過程で酸化・劣化が生じやすい。そこで、本実施形態では、カソード水として塩水を用いて、金属電極の酸化を抑制し、水電解効率の低下を抑制する。なお、金属電極の酸化を抑制するメカニズムについては、特開２０１２−１０７３３１公報に記載されている。   When a metal electrode such as Pt is used as the first mesh electrode 42, oxidation / degradation is likely to occur during the water electrolysis process. Therefore, in this embodiment, salt water is used as the cathode water to suppress the oxidation of the metal electrode and suppress the decrease in water electrolysis efficiency. A mechanism for suppressing oxidation of the metal electrode is described in JP 2012-107331 A.

なお、第一メッシュ電極４２として、ＰｂＯ２・ＮｉやＳｂをドープしたＳｎＯ２・ＩｒＯ２・Ｎｂ２Ｏ５・ＴａＯｘ等の酸化物、活性化炭素・ボロンドープダイヤモンド等の炭素電極などを用いる場合は、酸化・劣化が生じにくいので、カソード水として塩水を用いる必要はなく、カソード水として純水やイオン交換水を用いることができる。 When the first mesh electrode 42 is an oxide such as SnO 2 · IrO 2 · Nb 2 O 5 · TaOx doped with PbO 2 · Ni or Sb, or a carbon electrode such as activated carbon or boron-doped diamond. Since oxidation and deterioration hardly occur, it is not necessary to use salt water as cathode water, and pure water or ion exchange water can be used as cathode water.

［第一排出路１７０］
第一排出路１７０は、水電解セル３０の陰極部５０を流通したカソード水が排出される流路である。この第一排出路１７０の上流端部は、水電解セル３０の陰極部５０に接続されている。水電解セル３０の陰極部５０を流通したカソード水は、第一排出路１７０を通じて排出される。第一排出路１７０で排出されたカソード水は、第一供給路１２０を通じて、再び水電解セル３０の陰極部５０に供給してもよい。すなわち、カソード水を循環させてもよい。これにより、カソード水を循環させない構成に比べ、カソード水の使用量を低減できる。 [First discharge passage 170]
The first discharge channel 170 is a channel through which the cathode water that flows through the cathode unit 50 of the water electrolysis cell 30 is discharged. The upstream end portion of the first discharge path 170 is connected to the cathode portion 50 of the water electrolysis cell 30. Cathode water flowing through the cathode portion 50 of the water electrolysis cell 30 is discharged through the first discharge path 170. The cathode water discharged from the first discharge path 170 may be supplied again to the cathode unit 50 of the water electrolysis cell 30 through the first supply path 120. That is, the cathode water may be circulated. Thereby, the usage-amount of cathode water can be reduced compared with the structure which does not circulate cathode water.

［貯留部１１２］
貯留部１１２は、例えば、アソード水（純水）を貯留する容器で構成されている。貯留部１１２に貯留されたアソード水は、後述するように、水電解セル３０との間で循環するようになっている。 [Reservoir 112]
The storage part 112 is comprised with the container which stores assault water (pure water), for example. Asode water stored in the storage unit 112 circulates between the water electrolysis cell 30 as described later.

ここで、貯留部１１２内の水温が上昇すると、ヘンリーの法則によって液相から気相へのオゾンの移行が促進されるため、オゾン水の濃度上昇が抑制される。そこで、本実施形態では、貯留部１１２を冷却装置１１４に設置している。冷却装置１１４は、貯留部１１２を、例えば、２０℃以下、好ましくは１０℃以下に冷却する。これにより、生成されたオゾンの液相から気相への移行が抑制される。   Here, when the water temperature in the storage part 112 rises, the transfer of ozone from the liquid phase to the gas phase is promoted by Henry's law, so that the increase in the concentration of ozone water is suppressed. Therefore, in the present embodiment, the storage unit 112 is installed in the cooling device 114. The cooling device 114 cools the storage unit 112 to, for example, 20 ° C. or less, preferably 10 ° C. or less. Thereby, the transition of the produced | generated ozone from the liquid phase to a gaseous phase is suppressed.

なお、冷却装置としては、冷却コイル等で構成された冷却部を貯留部１１２内に入れる投げ込み式のクーラーであってもよいし、通常の熱交換器型の冷却器を第二排出路１９０に設置してもよい。また、貯留部１１２にアソード水と共に氷を入れておき、氷の融解熱で貯留部１１２内の水温を低く維持する構成であってもよい。さらに、後述の補充部４２０において、冷却したアソード水を貯留部１１２へ補充し、貯留部１１２内の水温を低く維持する構成であってもよい。   The cooling device may be a throw-in type cooler that puts a cooling unit composed of a cooling coil or the like into the storage unit 112, or a normal heat exchanger type cooler is connected to the second discharge path 190. May be installed. Moreover, the structure which keeps ice with the assorted water in the storage part 112, and maintains the water temperature in the storage part 112 low with the melting heat of ice may be sufficient. Furthermore, the replenishment unit 420 described later may be configured to replenish the cooled asode water to the storage unit 112 and keep the water temperature in the storage unit 112 low.

［第二供給路１６０］
第二供給路１６０は、貯留部１１２に貯留されたアソード水を水電解セル３０の陽極部４０へ供給するための流路である。この第二供給路１６０は、上流端部が貯留部１１２に接続され、下流端部が水電解セル３０の陽極部４０に接続されている。 [Second supply path 160]
The second supply path 160 is a flow path for supplying the asode water stored in the storage unit 112 to the anode unit 40 of the water electrolysis cell 30. The second supply path 160 has an upstream end connected to the reservoir 112 and a downstream end connected to the anode 40 of the water electrolysis cell 30.

第二供給路１６０には、送水部としてのポンプ１６２が配置されている。このポンプ１６２によって、アソード水が水電解セル３０の陽極部４０へ送られる。また、第二供給路１６０におけるポンプ１６２の下流側には、アソード水の流量を調整するための流量調整弁１６４が配置されている。また、第二供給路１６０における流量調整弁１６４の下流側には、第二供給路１６０内のアソード水の圧力を計測する圧力計１６６が配置されている。   A pump 162 as a water supply unit is disposed in the second supply path 160. By this pump 162, asode water is sent to the anode part 40 of the water electrolysis cell 30. A flow rate adjustment valve 164 for adjusting the flow rate of the asode water is disposed downstream of the pump 162 in the second supply path 160. Further, a pressure gauge 166 for measuring the pressure of the assorted water in the second supply path 160 is disposed downstream of the flow rate adjustment valve 164 in the second supply path 160.

［第二排出路１９０］
第二排出路１９０は、水電解セル３０の陽極部４０を流通したアソード水（オゾン水）を貯留部１１２へ排出する流路である。この第二排出路１９０は、上流端部が水電解セル３０の陽極部４０に接続され、下流端部が貯留部１１２に接続されている。第二排出路１９０を流通したアソード水は、貯留部１１２に貯留される。このように、第二排出路１９０及び前述の第二供給路１６０を通じて、アソード水が貯留部１１２と水電解セル３０の陽極部４０との間を循環する。なお、第二排出路１９０には、アソード水の流量を調整するための流量調整弁１９２が配置されている。 [Second discharge channel 190]
The second discharge path 190 is a flow path that discharges asode water (ozone water) that has passed through the anode section 40 of the water electrolysis cell 30 to the storage section 112. The second discharge path 190 has an upstream end connected to the anode part 40 of the water electrolysis cell 30 and a downstream end connected to the storage part 112. Asode water that has circulated through the second discharge path 190 is stored in the storage unit 112. As described above, the asode water circulates between the storage part 112 and the anode part 40 of the water electrolysis cell 30 through the second discharge path 190 and the second supply path 160 described above. Note that a flow rate adjustment valve 192 for adjusting the flow rate of the asode water is disposed in the second discharge path 190.

［気液混合器１９６］
気液混合器１９６は、気体（オゾン）を水に混合する機能を有している。この気液混合器１９６は、第二排出路１９０における流量調整弁１９２の下流側に配置されている。 [Gas-liquid mixer 196]
The gas-liquid mixer 196 has a function of mixing gas (ozone) with water. The gas-liquid mixer 196 is disposed on the downstream side of the flow rate adjustment valve 192 in the second discharge path 190.

気液混合器１９６としては、例えば、幅４０ｍｍ×長さ１００ｍｍの＃１００のＴｉメッシュを１３枚重ねてテフロン製（テフロンは登録商標）の缶体の内部に配置したものが用いられる。この気液混合器１９６では、メッシュ面に沿って、水とオゾンが流れて、気液の接触面積の増大により混合が促進される。なお、気液混合器１９６としては、例えば、スタティックミキサー（例えば、ノリタケ社製ＣＳＭ−１２−５）などを用いてもよい。   As the gas-liquid mixer 196, for example, a stack of 13 # 100 Ti meshes having a width of 40 mm and a length of 100 mm and disposed inside a can body made of Teflon (Teflon is a registered trademark) is used. In the gas-liquid mixer 196, water and ozone flow along the mesh surface, and mixing is promoted by increasing the contact area of the gas-liquid. In addition, as a gas-liquid mixer 196, you may use a static mixer (For example, Noritake CSM-12-5) etc., for example.

［溶存オゾン濃度計１６８］
溶存オゾン濃度計１６８は、アソード水に溶存するオゾン濃度を測定する機能を有している。この溶存オゾン濃度計１６８は、第二供給路１６０におけるポンプ１６２と流量調整弁１６４との間で第二供給路１６０から分岐する分岐路１６７に配置されている。分岐路１６７には、分岐路１６７を開閉する開閉弁１６９が配置されている。この開閉弁１６９が分岐路１６７を開放することで、ポンプ１６２で送られたアソード水が第二供給路１６０から溶存オゾン濃度計１６８へ流入し、そのアソード水に溶存するオゾン濃度を溶存オゾン濃度計１６８が測定する。 [Dissolved ozone concentration meter 168]
The dissolved ozone concentration meter 168 has a function of measuring the ozone concentration dissolved in the assorted water. The dissolved ozone concentration meter 168 is disposed in a branch path 167 that branches from the second supply path 160 between the pump 162 and the flow rate adjustment valve 164 in the second supply path 160. An opening / closing valve 169 that opens and closes the branch path 167 is disposed in the branch path 167. When the on-off valve 169 opens the branch passage 167, the assorted water sent by the pump 162 flows into the dissolved ozone concentration meter 168 from the second supply passage 160, and the ozone concentration dissolved in the assorted water is converted into the dissolved ozone concentration. A total of 168 measures.

［抜出部４１０］
抜出部４１０は、貯留部１１２に貯留されたアソード水（オゾン水）を抜き出し可能な機能を有している。抜き出し部４１０は、貯留部１１２に接続された抜出路４１２と、抜出路４１２に配置された開閉弁４１４と、を有している。抜き出し部４１０では、開閉弁４１４が抜出路４１２を開放することで、貯留部１１２に貯留されたアソード水が、抜出路４１２を通じて抜き出される。アソード水の抜き出しは、例えば、溶存オゾン濃度計１６８によって、貯留部１１２内のアソード水の濃度が所定の濃度となったことが確認された後に行われる。また、加圧状態でオゾン水を抜き出す場合には、溶存オゾン濃度計１６８の配管（分岐路１６７）に枝管（ティーなど）を取り付けて、ポンプ１６２で加圧されたオゾン水を抜き出すこともできる。抜出部４１０によって抜き出されたアソード水（オゾン水）は、例えば、殺菌、消毒、洗浄などに用いられる。 [Extraction part 410]
The extraction unit 410 has a function capable of extracting asode water (ozone water) stored in the storage unit 112. The extraction part 410 has an extraction path 412 connected to the storage part 112 and an on-off valve 414 arranged in the extraction path 412. In the extraction part 410, the open / close valve 414 opens the extraction path 412, whereby the assorted water stored in the storage part 112 is extracted through the extraction path 412. The extraction of the assorted water is performed, for example, after the dissolved ozone concentration meter 168 confirms that the concentration of the asode water in the storage unit 112 has reached a predetermined concentration. In addition, when extracting ozone water in a pressurized state, a branch pipe (such as a tee) is attached to the pipe (branch path 167) of the dissolved ozone concentration meter 168, and the ozone water pressurized by the pump 162 may be extracted. it can. Asode water (ozone water) extracted by the extraction unit 410 is used, for example, for sterilization, disinfection, and cleaning.

［補充部４２０］
補充部４２０は、貯留部１１２にアソード水（純水）を補充する機能を有している。補充部４２０は、具体的には、例えば、補充用のアソード水を貯留する貯留部４２２と、貯留部４２２と貯留部１１２とに接続された補充路４２４と、補充路４２４に配置されたポンプ４２６と、を有している。補充部４２０では、貯留部４２２に貯留された補充用のアソード水が、ポンプ４２６によって貯留部１１２に補充される。 [Replenisher 420]
The replenishment unit 420 has a function of replenishing the storage unit 112 with assorted water (pure water). Specifically, the replenishment unit 420 includes, for example, a storage unit 422 for storing replenished assorted water, a replenishment path 424 connected to the storage unit 422 and the storage unit 112, and a pump disposed in the replenishment path 424. 426. In the replenishing unit 420, replenished assorted water stored in the storage unit 422 is replenished to the storage unit 112 by the pump 426.

［電源１８０］
電源１８０は、陽極部４０の第一ターミナルプレート４４と陰極部５０の第二ターミナルプレート５４とに接続されている。この電源１８０には、直流電源が用いられている。そして、電源１８０は、例えば、パソコン１８２（ＰＣ）の操作により、定電流モードにて運転している。 [Power supply 180]
The power source 180 is connected to the first terminal plate 44 of the anode part 40 and the second terminal plate 54 of the cathode part 50. A DC power source is used for the power source 180. The power source 180 is operated in the constant current mode by operating a personal computer 182 (PC), for example.

水電解セル３０に流す電流の電流密度は、０．１Ａ／ｃｍ２以上３．５Ａ／ｃｍ２以下が好ましい。電流密度が０．１Ａ／ｃｍ２未満であると、水の電解反応が促進されず、オゾン水の濃度が上がらないためである。電流密度が３．５Ａ／ｃｍ２を超えると、陽極部４０及び陰極部５０の各電極が劣化・消耗し、水電解装置１００の寿命が短くなる。さらに、電流密度が３．５Ａ／ｃｍ２を超えると、貯留部１１２内の水温が上昇する。その結果、ヘンリーの法則によって液相から気相へのオゾンの移行が促進されるため、オゾン水の濃度上昇が抑制される。 The current density of the current flowing through the water electrolysis cell 30, 0.1 A / cm 2 or more 3.5A / cm 2 or less. This is because when the current density is less than 0.1 A / cm 2 , the electrolytic reaction of water is not promoted and the concentration of ozone water does not increase. When the current density exceeds 3.5 A / cm 2 , the electrodes of the anode part 40 and the cathode part 50 are deteriorated and consumed, and the life of the water electrolysis device 100 is shortened. Furthermore, when the current density exceeds 3.5 A / cm 2 , the water temperature in the reservoir 112 increases. As a result, since the ozone transfer from the liquid phase to the gas phase is promoted by Henry's law, the increase in the concentration of ozone water is suppressed.

そして、水電解セル３０に直流電流を流すことで、水電解セル３０を流通するアソード水及びカソード水が電気分解される。アソード水及びカソード水が電気分解されると、陰極部５０に水素が生成され、陽極部４０にオゾンが生成される。
［水電解装置１００の運転条件］
水電解装置１００では、循環水量と運転時間との積が、貯留部１１２に予め貯留されたアソード水の水量の２倍以上となる運転条件で運転される。すなわち、貯留部１１２に予め貯留されたアソード水が、水電解セル３０を２回以上流通する運転条件で運転される。なお、循環水量は、単位時間当たりの循環水量であって、単位時間あたりに、貯留部１１２から水電解セル３０へ送られて貯留部１１２に再び戻ってくる水量である。 Then, by flowing a direct current through the water electrolysis cell 30, the asode water and the cathode water flowing through the water electrolysis cell 30 are electrolyzed. When the asode water and the cathode water are electrolyzed, hydrogen is generated at the cathode portion 50 and ozone is generated at the anode portion 40.
[Operating conditions of water electrolysis apparatus 100]
The water electrolysis apparatus 100 is operated under an operation condition in which the product of the circulating water amount and the operation time is twice or more the amount of asode water stored in the storage unit 112 in advance. That is, the assorted water stored in the storage unit 112 in advance is operated under operating conditions in which the water electrolysis cell 30 is circulated twice or more. The circulating water amount is the circulating water amount per unit time, and is the amount of water that is sent from the storage unit 112 to the water electrolysis cell 30 and returns to the storage unit 112 again per unit time.

［水電解装置１００の循環水量］
水電解装置１００において、第二供給路１６０、水電解セル３０及び第二排出路１９０を循環するアソード水の循環水量は、多いほうが好ましい。その理由は、水電解セル３０で生成されたオゾンの気泡を効率よく、水電解セル３０の第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３から流し出すことができるためである。オゾン水は、濃度が高くなるにつれて、電解の際に水に溶解しきれずに気泡を形成するオゾンの量が増加する。その結果、水電解セル３０内に気泡が溜まるようになる。これらの気泡は、陽極部４０の第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３の有効面積を減らし、電解効率を低下させる。 [Amount of circulating water in water electrolysis apparatus 100]
In the water electrolysis apparatus 100, it is preferable that the amount of circulating asode water circulating through the second supply path 160, the water electrolysis cell 30, and the second discharge path 190 is large. The reason is that ozone bubbles generated in the water electrolysis cell 30 can be efficiently discharged from the first mesh electrodes 42, 431, 432 and 433 of the water electrolysis cell 30. As the concentration of ozone water increases, the amount of ozone that forms bubbles without being completely dissolved in water during electrolysis increases. As a result, bubbles are accumulated in the water electrolysis cell 30. These bubbles reduce the effective area of the first mesh electrodes 42, 431, 432, and 433 of the anode part 40 and reduce the electrolysis efficiency.

そこで、循環水量を増加させて、第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３の有効面積の低下を抑制すると共に、単位時間当たりの水電解回数を増加させることで、オゾン水の高濃度化を図る。   Therefore, the concentration of ozone water is increased by increasing the amount of circulating water and suppressing the decrease in the effective area of the first mesh electrodes 42, 431, 432, and 433, and increasing the number of water electrolysis per unit time. Plan.

特に、本実施形態のように、陽極部４０において、固体電解質膜３２の一方の面３２Ａ（第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３の面）に沿ってアノード水を流通させる構成においては、第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３内で生成された気泡を流し出すことができ、気泡の影響を抑制する効果が高い。   In particular, as in the present embodiment, in the anode portion 40, in the configuration in which the anode water is circulated along one surface 32A of the solid electrolyte membrane 32 (the surfaces of the first mesh electrodes 42, 431, 432, and 433), Bubbles generated in the first mesh electrodes 42, 431, 432, and 433 can be flowed out, and the effect of suppressing the influence of the bubbles is high.

［水電解装置１００を用いたオゾン水の製造方法］
本製造方法は、準備工程と、水電解工程と、を有している。準備工程では、前述した水電解装置１００を準備する。 [Method for producing ozone water using water electrolysis apparatus 100]
This manufacturing method has a preparation process and a water electrolysis process. In the preparation step, the above-described water electrolysis apparatus 100 is prepared.

水電解工程では、循環水量と運転時間との積が、貯留部１１２に予め貯留されたアソード水の水量の２倍以上となる運転条件で、水電解装置１００を運転する。これにより、水電解装置１００の水電解セル３０の陽極部４０にアソード水を複数回流通させつつ、水電解セル３０に電流を流して水電解セル３０で水電解し、該水電解より発生したオゾン（気体の一例）を含むオゾン水を製造する。   In the water electrolysis process, the water electrolysis apparatus 100 is operated under an operation condition in which the product of the circulating water amount and the operation time is twice or more the amount of assorted water stored in the storage unit 112 in advance. As a result, while the anode water 40 was circulated through the anode 40 of the water electrolysis cell 30 of the water electrolysis apparatus 100 a plurality of times, an electric current was passed through the water electrolysis cell 30 to cause water electrolysis in the water electrolysis cell 30 and generated from the water electrolysis. Ozone water containing ozone (an example of gas) is manufactured.

具体的には、水電解工程は、以下のように行われる。すなわち、水電解装置１００の貯留部１１２に貯留されたアソード水が水電解セル３０の陽極部４０へ供給され、電源１８０によって水電解セル３０に電流を流して水電解セル３０で水電解が行われる。水電解より発生したオゾンが、水電解セル３０においてアソード水に溶解され、さらに、気液混合器１９６において、水電解セル３０で溶解しきれなかったオゾンがアソード水に溶解される。そして、気液混合器１９６からアソード水が貯留部１１２に戻される。この工程（サイクル）が複数回繰り返されて、オゾン水が製造される。   Specifically, the water electrolysis process is performed as follows. That is, asode water stored in the storage unit 112 of the water electrolysis device 100 is supplied to the anode unit 40 of the water electrolysis cell 30, and a current is passed through the water electrolysis cell 30 by the power source 180 to perform water electrolysis in the water electrolysis cell 30. Is called. Ozone generated from water electrolysis is dissolved in asode water in the water electrolysis cell 30, and ozone that could not be dissolved in the water electrolysis cell 30 in the gas-liquid mixer 196 is dissolved in asode water. Then, asode water is returned from the gas-liquid mixer 196 to the storage unit 112. This process (cycle) is repeated a plurality of times to produce ozone water.

本実施形態では、製造されたオゾン水は、抜き出し部４１０によって、貯留部１１２から抜き出して使用される。具体的には、抜き出し部４１０では、開閉弁４１４が抜出路４１２を開放することで、貯留部１１２に貯留されたオゾン水が、抜出路４１２を通じて抜き出される。なお、オゾン水が抜き出された分、補充部４２０によって、アソード水（純水）が補充される。貯留部１１２からオゾン水を抜き出しつつ、貯留部１１２へアソード水を補充することで、連続的に、オゾン水を使用できる。   In the present embodiment, the produced ozone water is extracted from the storage unit 112 by the extraction unit 410 and used. Specifically, in the extraction unit 410, the open / close valve 414 opens the extraction path 412, so that ozone water stored in the storage unit 112 is extracted through the extraction path 412. Note that ascending water (pure water) is replenished by the replenishing unit 420 as much as the ozone water is extracted. By extracting ozone water from the storage unit 112 and supplementing the storage unit 112 with assorted water, the ozone water can be used continuously.

このとき、貯留部１１２へ補充される補充水が貯留部１１２に滞留している時間（平均滞留時間）を以下のように定義し、この平均滞留時間内に、水を２回以上電解させる。   At this time, the time (average residence time) in which the replenishment water to be replenished in the storage unit 112 stays in the storage unit 112 is defined as follows, and the water is electrolyzed twice or more within this average residence time.

平均滞留時間［ｍｉｎ］＝貯留水量［Ｌ］÷補充水量［Ｌ／ｍｉｎ］   Average residence time [min] = Reserved water volume [L] ÷ Replenishment water volume [L / min]

なお、貯留水量は、貯留部１１２に予め貯留された水量である。補充水量は、単位時間あたりに貯留部１１２に補充される水量である。   In addition, the amount of stored water is the amount of water stored in the storage unit 112 in advance. The amount of replenishment water is the amount of water replenished to the storage unit 112 per unit time.

平均滞留時間内に水を２回以上電解させる場合において、単位時間あたりに循環する循環水量と貯留水量との関係は次のとおりである。   When water is electrolyzed twice or more within the average residence time, the relationship between the amount of circulating water circulated per unit time and the amount of stored water is as follows.

平均滞留時間［ｍｉｎ］×循環水量［Ｌ／ｍｉｎ］≧貯留水量［Ｌ］×２   Average residence time [min] × circulated water volume [L / min] ≧ reserved water volume [L] × 2

すなわち、本実施形態では、平均滞留時間と単位時間当たりの循環水量との積が、貯留水量の２倍以上となる運転条件で運転される。なお、循環水量は、単位時間あたりに、貯留部１１２から水電解セル３０へ送られて貯留部１１２に再び戻ってくる水量である。   That is, in this embodiment, the product is operated under the operating condition in which the product of the average residence time and the amount of circulating water per unit time is at least twice the amount of stored water. The circulating water amount is the amount of water that is sent from the storage unit 112 to the water electrolysis cell 30 and returns to the storage unit 112 again per unit time.

製造された高濃度のオゾン水は、酸化・分解力、殺菌力、洗浄力が非常に強く、殺菌、消毒、洗浄などに使用することができる。また、製造された高濃度のオゾン水は、例えば、フォトレジストの剥離工程などに使用することが可能である。したがって、オゾン水が、フォトレジストの剥離工程などに現在使用されている酸やアルカリ水溶液を代替できる。また、使用後のオゾン水は、水と酸素に戻るため、環境負荷の低減につながる。   The produced high-concentration ozone water has very strong oxidation / decomposition power, sterilization power, and cleaning power, and can be used for sterilization, disinfection, cleaning, and the like. The produced high-concentration ozone water can be used, for example, in a photoresist peeling process. Therefore, ozone water can replace the acid and alkali aqueous solutions currently used in the photoresist stripping process and the like. Moreover, since ozone water after use returns to water and oxygen, it leads to reduction of an environmental load.

〈本実施形態に係る作用効果〉
次に、本実施形態に係る作用効果を説明する。 <Operational effects according to this embodiment>
Next, the function and effect according to this embodiment will be described.

本実施形態の構成によれば、前述のように、水電解セル３０の陽極部４０において、固体電解質膜３２の一方の面３２Ａと第一ターミナルプレート４４との間に第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３が挟まれ且つその間を一方の面３２Ａに沿ってアソード水が流通する。そして、電源１８０が、陽極部４０と陰極部５０との間に電流を流して水電解セル３０で水電解する。この水電解によって生成されたオゾンが、一方の面３２Ａと第一ターミナルプレート４４との間の流路を流通する水に溶解し、オゾン水が製造される。   According to the configuration of the present embodiment, as described above, in the anode portion 40 of the water electrolysis cell 30, the first mesh electrodes 42, 431 are arranged between the one surface 32 A of the solid electrolyte membrane 32 and the first terminal plate 44. 432 and 433 are sandwiched, and asode water circulates along the one surface 32A. Then, the power source 180 conducts water electrolysis in the water electrolysis cell 30 by passing a current between the anode part 40 and the cathode part 50. Ozone generated by the water electrolysis is dissolved in water flowing through the flow path between the one surface 32A and the first terminal plate 44, and ozone water is manufactured.

当該流路を流通したアソード水（オゾン水）は、貯留部１１２に貯留される。このアソード水は、ポンプ１６２によって、水電解セル３０の当該流路へ再び送られ、再び水電解が行われる。   Asode water (ozone water) flowing through the flow path is stored in the storage unit 112. The assorted water is again sent to the flow path of the water electrolysis cell 30 by the pump 162, and water electrolysis is performed again.

このように、本実施形態の構成では、一方の面３２Ａと第一ターミナルプレート４４との間の流路を複数回通水できるので、複数回通水する毎に水電解してオゾン水の高濃度化を図ることができる。   As described above, in the configuration of the present embodiment, water can be passed through the flow path between the one surface 32A and the first terminal plate 44 a plurality of times. Concentration can be achieved.

特に、水電解装置１００では、循環水量と運転時間との積が、貯留部１１２に予め貯留されたアソード水の水量の２倍以上となる運転条件で運転される。これにより、貯留部１１２に予め貯留されたアソード水が、水電解セル３０を２回以上流通することになるので、オゾン水の高濃度化を図ることができる。   In particular, the water electrolysis apparatus 100 is operated under an operating condition in which the product of the circulating water amount and the operating time is twice or more the amount of assorted water stored in the storage unit 112 in advance. Thereby, since the assorted water previously stored in the storage part 112 distribute | circulates the water electrolysis cell 30 twice or more, the concentration of ozone water can be increased.

また、本実施形態では、一方の面３２Ａと第一ターミナルプレート４４との間で一方の面３２Ａに沿ってアソード水が流通するため、第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３内で微泡化されたオゾンと水とを接触させることができ、オゾン水の高濃度化を図ることができる。   Further, in this embodiment, since asode water flows along the one surface 32A between the one surface 32A and the first terminal plate 44, fine bubbles are generated in the first mesh electrodes 42, 431, 432, and 433. Ozonized ozone and water can be brought into contact with each other, and the concentration of ozone water can be increased.

また、本実施形態では、一方の面３２Ａと第一ターミナルプレート４４との間を流通したアソード水（オゾン水）が、気液混合器１９６を通過する。このため、水電解セル３０では溶解しきれなかったオゾンを、気液混合器１９６において水に溶解することができ、さらに、オゾン水の高濃度を図ることができる。   Further, in the present embodiment, assorted water (ozone water) that flows between the one surface 32 </ b> A and the first terminal plate 44 passes through the gas-liquid mixer 196. For this reason, ozone that could not be dissolved in the water electrolysis cell 30 can be dissolved in water in the gas-liquid mixer 196, and furthermore, a high concentration of ozone water can be achieved.

また、本実施形態では、貯留部１１２を冷却装置１１４に設置し、貯留部１１２を、例えば、２０℃以下に冷却する。これにより、ヘンリーの法則により、生成されたオゾンの液相から気相への移行が抑制され、さらに、オゾン水の高濃度を図ることができる。   Moreover, in this embodiment, the storage part 112 is installed in the cooling device 114, and the storage part 112 is cooled to 20 degrees C or less, for example. Thereby, according to Henry's law, the shift | offset | difference of the produced | generated ozone from the liquid phase to a gaseous phase is suppressed, and also high concentration of ozone water can be aimed at.

以上により、本実施形態の構成では、一回の通水では到達できない高濃度のオゾン水を製造できる。   As described above, in the configuration of the present embodiment, high-concentration ozone water that cannot be reached by a single water flow can be produced.

また、本実施形態では、抜出部４１０によって貯留部１１２から抜き出されたオゾン水を殺菌、消毒、洗浄などに用いることができる。そして、抜き出した分の水を、補充部４２０によって貯留部１１２に補充できるので、貯留部１１２の水を減らさずに連続的にオゾン水を製造できる。   In the present embodiment, the ozone water extracted from the storage unit 112 by the extraction unit 410 can be used for sterilization, disinfection, cleaning, and the like. And since the water of the extracted part can be replenished to the storage part 112 by the replenishment part 420, ozone water can be manufactured continuously, without reducing the water of the storage part 112.

さらに、本実施形態では、貯留部１１２へ補充される補充水が貯留部１１２に滞留している時間（平均滞留時間）内に、水を２回以上電解させるので、高濃度化されたオゾン水の濃度を維持できる。このように、本実施形態では、貯留部１１２のオゾン水を連続的に抜き取り、且つ、連続的に水を補充することで、濃度が一定に維持されたオゾン水を連続的に製造できる。   Furthermore, in this embodiment, since the water is electrolyzed twice or more within the time (average residence time) in which the replenishment water to be replenished to the storage unit 112 stays in the storage unit 112, the ozone water having a high concentration The concentration of can be maintained. Thus, in this embodiment, the ozone water with the density | concentration kept constant can be manufactured continuously by extracting ozone water of the storage part 112 continuously, and replenishing water continuously.

〈水電解装置１００の変形例〉
前述の水電解装置１００では、アソード水として純水を用いたが、これに限られず、例えば、イオン交換水であってもよい。 <Modification of water electrolysis apparatus 100>
In the water electrolysis apparatus 100 described above, pure water is used as the asode water.

さらに、カソード水として塩水を用いる場合には、アソード水として水道水を用いてもよい。カソード水として塩水を用いた構成では、陰極部５０において、塩水の電解によって、ＮａＯＨが生成されるため、カソード水のｐＨが１１〜１２まで上昇する。そのｐＨ領域では、水道水中に含まれるミネラル成分の電解生成物（ＣａＣＯ３やＭｇ（ＯＨ）２等）の粒子が負に帯電するため、陰極部５０との静電反発により、電解生成物の析出が抑制される。このように、電解生成物の析出が抑制されるので、アソード水として水道水を用いることが可能となる。 Furthermore, when salt water is used as the cathode water, tap water may be used as the asode water. In the configuration using salt water as the cathode water, NaOH is generated by electrolysis of the salt water at the cathode portion 50, so that the pH of the cathode water rises to 11-12. In the pH region, particles of the electrolysis product of mineral components (CaCO 3 , Mg (OH) 2, etc.) contained in tap water are negatively charged. Precipitation is suppressed. Thus, since precipitation of an electrolysis product is controlled, it becomes possible to use tap water as asode water.

また、前述の水電解装置１００では、製造されたオゾン水を貯留部１１２から抜き出して使用していたが、これに限られない。例えば、抜き出しを行わずに、アソード水をバッチ式に循環させ、製造したオゾン水を貯留部１１２に貯留する。そして、水電解装置１００の運転を停止し、例えば、貯留部１１２を水電解装置１００から取り外してから、製造されたオゾン水が使用してもよい。この場合では、オゾン水を短時間で高濃度化することができる。   Moreover, in the above-mentioned water electrolysis apparatus 100, the manufactured ozone water was extracted and used from the storage part 112, However, It is not restricted to this. For example, asod water is circulated in a batch manner without extracting, and the produced ozone water is stored in the storage unit 112. And the operation | movement of the water electrolysis apparatus 100 is stopped, for example, after removing the storage part 112 from the water electrolysis apparatus 100, the manufactured ozone water may be used. In this case, the concentration of ozone water can be increased in a short time.

また、前述の水電解装置１００としては、貯留部１１２を耐圧性のものとし、圧力制御装置を設置して、加圧下で水電解装置１００を運転することが好ましい。数気圧の圧力下で水電解を行うと、ヘンリーの法則により、気相から液相への気体の溶解度が上昇するので、高濃度の機能水を得ることができる。   Moreover, as the above-mentioned water electrolysis apparatus 100, it is preferable to make the storage part 112 pressure-resistant, install a pressure control apparatus, and operate the water electrolysis apparatus 100 under pressure. When water electrolysis is performed under a pressure of several atmospheres, the solubility of the gas from the gas phase to the liquid phase increases according to Henry's law, so that high-concentration functional water can be obtained.

〈水電解装置１００を酸素水の製造に用いる変形例〉
前述の水電解装置１００は、オゾン水を製造する装置として構成されていたが、酸素水（機能水の一例）を製造する装置として構成してもよい。この場合では、陽極部４０の第一メッシュ電極４２としては、水電解における酸素過電圧を低減し且つオゾンの生成を抑制する機能を有する触媒層（ＩｒＯ２）を形成したメッシュ電極が用いられる。メッシュ電極としては、例えば、Ｔｉメッシュが用いられる。 <Modification using water electrolysis apparatus 100 for production of oxygen water>
The water electrolysis apparatus 100 described above is configured as an apparatus for manufacturing ozone water, but may be configured as an apparatus for manufacturing oxygen water (an example of functional water). In this case, as the first mesh electrode 42 of the anode part 40, a mesh electrode in which a catalyst layer (IrO 2 ) having a function of reducing oxygen overvoltage in water electrolysis and suppressing generation of ozone is used. As the mesh electrode, for example, a Ti mesh is used.

また、酸素水を製造する場合では、陽極部４０の酸化・劣化のおそれが小さいので、カソード水として塩水を用いる必要がなく、カソード水としては、純水やイオン交換水を用いればよい。また、水電解装置１００の各部の材質は、耐オゾン性を有する必要がない。   In the case of producing oxygen water, since there is little risk of oxidation / deterioration of the anode part 40, it is not necessary to use salt water as the cathode water, and pure water or ion-exchanged water may be used as the cathode water. Moreover, the material of each part of the water electrolysis apparatus 100 does not need to have ozone resistance.

《第二実施形態》
〈水電解装置１０〉
まず、第二実施形態に係る水電解装置１０の構成を説明する。図３は、第二実施形態に係る水電解装置１０の構成を示す概略図である。 << Second Embodiment >>
<Water electrolysis apparatus 10>
First, the configuration of the water electrolysis apparatus 10 according to the second embodiment will be described. FIG. 3 is a schematic diagram showing the configuration of the water electrolysis apparatus 10 according to the second embodiment.

水電解装置１０は、純水（水の一例）を水電解して水素水を生成する装置である。具体的には、水電解装置１０は、図３に示されるように、水電解セル３０と、第一供給路２０と、第一排出路７０と、貯留部１２と、第二供給路６０と、第二排出路９０と、溶存水素濃度計６８と、抜出部２１０と、補充部２２０と、電源８０と、を有している。   The water electrolysis apparatus 10 is an apparatus that generates hydrogen water by electrolyzing pure water (an example of water). Specifically, as shown in FIG. 3, the water electrolysis apparatus 10 includes a water electrolysis cell 30, a first supply path 20, a first discharge path 70, a storage unit 12, and a second supply path 60. The second discharge path 90, the dissolved hydrogen concentration meter 68, the extraction unit 210, the replenishment unit 220, and the power source 80 are included.

［水電解セル３０］
水電解セル３０では、陽極部４０の第一メッシュ電極４２として、水電解における酸素過電圧を低減し且つオゾンの生成を抑制する機能を有する触媒層（ＩｒＯ２）を形成したメッシュ電極が用いられる。メッシュ電極としては、例えば、Ｔｉメッシュが用いられる。その他の点については、オゾンを製造する水電解装置１００の場合と同様である。 [Water electrolysis cell 30]
In the water electrolysis cell 30, a mesh electrode in which a catalyst layer (IrO 2 ) having a function of reducing oxygen overvoltage in water electrolysis and suppressing generation of ozone is used as the first mesh electrode 42 of the anode part 40. As the mesh electrode, for example, a Ti mesh is used. About another point, it is the same as that of the case of the water electrolysis apparatus 100 which manufactures ozone.

なお、水電解装置１０では、陰極部５０が第一電極部の一例として、第二メッシュ電極５２、５３が第一メッシュ電極の一例として、第二ターミナルプレート５４が第一ターミナルプレートの一例として、他方の面３２Ｂが一方の面の一例として機能する。さらに、陽極部４０が第二電極部の一例として、第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３が第二メッシュ電極の一例として、第一ターミナルプレート４４が第二ターミナルプレート５４の一例として、一方の面３２Ａが他方の面の一例として機能する。   In the water electrolysis apparatus 10, the cathode part 50 is an example of the first electrode part, the second mesh electrodes 52 and 53 are an example of the first mesh electrode, and the second terminal plate 54 is an example of the first terminal plate. The other surface 32B functions as an example of one surface. Furthermore, the anode portion 40 is an example of the second electrode portion, the first mesh electrodes 42, 431, 432, and 433 are examples of the second mesh electrode, the first terminal plate 44 is an example of the second terminal plate 54, This surface 32A functions as an example of the other surface.

［第一供給路２０］
第一供給路２０は、水電解セル３０の陽極部４０へ第二水としてのアノード水（純水）を供給するための流路である。この第一供給路２０は、下流端部が水電解セル３０の陽極部４０に接続され、上流端部が例えば、アノード水を貯留する貯留部に接続されている。 [First supply path 20]
The first supply path 20 is a flow path for supplying anode water (pure water) as second water to the anode section 40 of the water electrolysis cell 30. As for this 1st supply path 20, the downstream end part is connected to the anode part 40 of the water electrolysis cell 30, and the upstream end part is connected to the storage part which stores anode water, for example.

第一供給路２０には、送水部としてのポンプ２２が配置されている。このポンプ２２によって、アソード水が水電解セル３０の陽極部４０へ送られる。また、第一供給路２０におけるポンプ２２の下流側には、アノード水の流量を調整するための流量調整弁２４が配置されている。なお、アソード水としては、イオン交換水を用いてもよい。   A pump 22 as a water supply unit is disposed in the first supply path 20. Aspour water is sent to the anode 40 of the water electrolysis cell 30 by the pump 22. A flow rate adjusting valve 24 for adjusting the flow rate of the anode water is disposed on the downstream side of the pump 22 in the first supply path 20. In addition, you may use ion-exchange water as assorted water.

［第一排出路７０］
第一排出路７０は、水電解セル３０の陽極部４０を流通したアノード水（酸素水）が排出される流路である。この第一排出路７０の上流端部は、水電解セル３０の陽極部４０に接続されている。第一排出路７０の下流端部は、例えば、第一供給路２０が接続された貯留部（図示省略）に接続されている。第一排出路７０を流通したアノード水は、貯留部（図示省略）に貯留され、当該貯留部にて酸素が除去されて、当該貯留部から第一供給路２０を通じて、再び水電解セル３０の陽極部４０に供給される。このように、アノード水が循環される（リサイクルされる）。 [First discharge passage 70]
The first discharge channel 70 is a channel through which anode water (oxygen water) that flows through the anode unit 40 of the water electrolysis cell 30 is discharged. The upstream end portion of the first discharge path 70 is connected to the anode portion 40 of the water electrolysis cell 30. The downstream end of the first discharge path 70 is connected to, for example, a storage section (not shown) to which the first supply path 20 is connected. The anode water flowing through the first discharge path 70 is stored in a storage section (not shown), oxygen is removed in the storage section, and the water electrolysis cell 30 is again supplied from the storage section through the first supply path 20. It is supplied to the anode part 40. In this way, the anode water is circulated (recycled).

［貯留部１２］
貯留部１２は、例えば、第一水としてのカソード水（純水）を貯留する容器で構成されている。貯留部１２に貯留されたカソード水は、後述するように、水電解セル３０の陰極部５０との間で循環するようになっている。なお、カソード水としては、イオン交換水を用いてもよい。 [Reservoir 12]
The storage part 12 is comprised with the container which stores the cathode water (pure water) as 1st water, for example. The cathode water stored in the storage unit 12 circulates between the cathode unit 50 of the water electrolysis cell 30 as described later. As the cathode water, ion exchange water may be used.

［第二供給路６０］
第二供給路６０は、貯留部１２に貯留されたカソード水を水電解セル３０の陰極部５０へ供給するための流路である。この第二供給路６０は、上流端部が貯留部１２に接続され、下流端部が水電解セル３０の陰極部５０に接続されている。 [Second supply path 60]
The second supply path 60 is a flow path for supplying the cathode water stored in the storage unit 12 to the cathode unit 50 of the water electrolysis cell 30. The second supply path 60 has an upstream end connected to the reservoir 12 and a downstream end connected to the cathode 50 of the water electrolysis cell 30.

第二供給路６０には、送水部としてのポンプ６２が配置されている。このポンプ６２によって、カソード水が水電解セル３０の陰極部５０へ送られる。また、第二供給路６０におけるポンプ６２の下流側には、カソード水の流量を調整するための流量調整弁６４が配置されている。また、第二供給路６０における流量調整弁６４の下流側には、第二供給路６０内のカソード水の圧力を計測する圧力計６６が配置されている。   A pump 62 as a water supply unit is disposed in the second supply path 60. Cathode water is sent to the cathode 50 of the water electrolysis cell 30 by the pump 62. Further, a flow rate adjusting valve 64 for adjusting the flow rate of the cathode water is disposed on the downstream side of the pump 62 in the second supply path 60. A pressure gauge 66 for measuring the pressure of the cathode water in the second supply path 60 is disposed downstream of the flow rate adjustment valve 64 in the second supply path 60.

［第二排出路９０］
第二排出路９０は、水電解セル３０の陰極部５０を流通したカソード水（水素水）を貯留部１２へ排出する流路である。この第二排出路９０は、上流端部が水電解セル３０の陰極部５０に接続され、下流端部が貯留部１２に接続されている。第二排出路９０を流通したカソード水は、貯留部１２に貯留される。このように、第二排出路９０及び前述の第二供給路６０を通じて、カソード水が貯留部１２と水電解セル３０の陰極部５０との間を循環する。なお、第二排出路９０には、カソード水の流量を調整するための流量調整弁９２が配置されている。 [Second discharge path 90]
The second discharge path 90 is a flow path for discharging the cathode water (hydrogen water) flowing through the cathode part 50 of the water electrolysis cell 30 to the storage part 12. The second discharge path 90 has an upstream end connected to the cathode part 50 of the water electrolysis cell 30 and a downstream end connected to the storage part 12. The cathode water that has circulated through the second discharge path 90 is stored in the storage unit 12. In this manner, the cathode water circulates between the storage unit 12 and the cathode unit 50 of the water electrolysis cell 30 through the second discharge channel 90 and the second supply channel 60 described above. In the second discharge path 90, a flow rate adjusting valve 92 for adjusting the flow rate of the cathode water is disposed.

［気液混合器９６］
気液混合器９６は、気体（水素）を水に混合する機能を有している。この気液混合器９６は、第二排出路９０における流量調整弁９２の下流側に配置されている。気液混合器９６は、水電解装置１００における気液混合器１９６と同様に構成されている。 [Gas-liquid mixer 96]
The gas-liquid mixer 96 has a function of mixing gas (hydrogen) with water. The gas-liquid mixer 96 is disposed on the downstream side of the flow rate adjustment valve 92 in the second discharge path 90. The gas / liquid mixer 96 is configured in the same manner as the gas / liquid mixer 196 in the water electrolysis apparatus 100.

［溶存水素濃度計６８］
溶存水素濃度計６８は、カソード水に溶存する水素濃度を測定する機能を有している。この溶存水素濃度計６８は、第二供給路６０におけるポンプ６２と流量調整弁６４との間で第二供給路６０から分岐する分岐路６７に配置されている。分岐路６７には、分岐路６７を開閉する開閉弁６９が配置されている。この開閉弁６９が分岐路６７を開放することで、ポンプ６２で送られたカソード水が第二供給路６０から溶存水素濃度計６８へ流入し、そのカソード水に溶存する水素濃度を溶存水素濃度計６８が測定する。 [Dissolved hydrogen concentration meter 68]
The dissolved hydrogen concentration meter 68 has a function of measuring the concentration of hydrogen dissolved in the cathode water. The dissolved hydrogen concentration meter 68 is disposed in a branch path 67 that branches from the second supply path 60 between the pump 62 and the flow rate adjustment valve 64 in the second supply path 60. An opening / closing valve 69 for opening and closing the branch path 67 is disposed in the branch path 67. When the on-off valve 69 opens the branch path 67, the cathode water sent by the pump 62 flows into the dissolved hydrogen concentration meter 68 from the second supply path 60, and the hydrogen concentration dissolved in the cathode water is determined as the dissolved hydrogen concentration. A total of 68 is measured.

［抜出部２１０］
抜出部２１０は、貯留部１２に貯留されたカソード水（水素水）を抜き出す機能を有している。抜き出し部２１０は、貯留部１２に接続された抜出路２１２と、抜出路２１２に配置された開閉弁２１４と、を有している。抜き出し部２１０では、開閉弁２１４が抜出路２１２を開放することで、貯留部１２に貯留されたカソード水が、抜出路２１２を通じて抜き出される。カソード水の抜き出しは、例えば、溶存水素濃度計６８によって、貯留部１２内のカソード水の濃度が所定の濃度となったことが確認された後に行われる。また、加圧状態で水素水を抜き出す場合には、溶存水素濃度計６８の配管（分岐路６７）に枝管（ティーなど）を取り付けて、ポンプ６２で加圧された水素水を抜き出すこともできる。抜出部２１０によって抜き出されたカソード水（水素水）は、例えば、洗浄水として用いられる。 [Extraction part 210]
The extraction unit 210 has a function of extracting the cathode water (hydrogen water) stored in the storage unit 12. The extraction unit 210 includes an extraction path 212 connected to the storage unit 12 and an on-off valve 214 disposed in the extraction path 212. In the extraction part 210, the open / close valve 214 opens the extraction path 212, whereby the cathode water stored in the storage part 12 is extracted through the extraction path 212. The extraction of the cathode water is performed, for example, after it is confirmed by the dissolved hydrogen concentration meter 68 that the concentration of the cathode water in the storage unit 12 has become a predetermined concentration. When extracting hydrogen water in a pressurized state, a branch pipe (such as a tee) is attached to the pipe (branch path 67) of the dissolved hydrogen concentration meter 68, and the hydrogen water pressurized by the pump 62 can be extracted. it can. The cathode water (hydrogen water) extracted by the extraction unit 210 is used as cleaning water, for example.

［補充部２２０］
補充部２２０は、貯留部１２にカソード水（純水）を補充する機能を有している。補充部２２０は、具体的には、例えば、補充用のカソード水を貯留する貯留部２２２と、貯留部２２２と貯留部１２とに接続された補充路２２４と、補充路２２４に配置されたポンプ２２６と、を有している。補充部２２０では、貯留部２２２に貯留された補充用のカソード水が、ポンプ２２６によって貯留部１２に補充される。 [Replenisher 220]
The replenishment unit 220 has a function of replenishing the storage unit 12 with cathode water (pure water). Specifically, the replenishment unit 220 includes, for example, a storage unit 222 that stores cathode water for replenishment, a replenishment path 224 that is connected to the storage unit 222 and the storage unit 12, and a pump that is disposed in the replenishment path 224. 226. In the replenishment unit 220, the replenishment cathode water stored in the storage unit 222 is replenished to the storage unit 12 by the pump 226.

［電源８０］
電源８０は、陽極部４０の第一ターミナルプレート４４と陰極部５０の第二ターミナルプレート５４とに接続されている。この電源８０には、直流電源が用いられている。そして、電源８０は、例えば、パソコン８２（ＰＣ）の操作により、定電流モードにて運転している。 [Power supply 80]
The power source 80 is connected to the first terminal plate 44 of the anode part 40 and the second terminal plate 54 of the cathode part 50. A direct current power source is used as the power source 80. The power source 80 is operated in the constant current mode by operating a personal computer 82 (PC), for example.

水電解セル３０に流す電流の電流密度は、０．１Ａ／ｃｍ２以上３．５Ａ／ｃｍ２以下が好ましい。電流密度が０．１Ａ／ｃｍ２未満であると、水の電解反応が促進されず、水素水の濃度が上がらないためである。電流密度が３．５Ａ／ｃｍ２を超えると、陽極部４０及び陰極部５０の各電極が劣化・消耗し、水電解装置１０の寿命が短くなる。 The current density of the current flowing through the water electrolysis cell 30, 0.1 A / cm 2 or more 3.5A / cm 2 or less. This is because when the current density is less than 0.1 A / cm 2 , the electrolytic reaction of water is not promoted and the concentration of hydrogen water does not increase. When the current density exceeds 3.5 A / cm 2 , each electrode of the anode part 40 and the cathode part 50 is deteriorated and consumed, and the life of the water electrolysis device 10 is shortened.

そして、水電解セル３０に直流電流を流すことで、水電解セル３０を流通するアソード水及びカソード水が電気分解される。アソード水及びカソード水が電気分解されると、陰極部５０に水素が生成され、陽極部４０に酸素が生成される。
［水電解装置１０の運転条件］
水電解装置１０では、循環水量と運転時間との積が、貯留部１２に予め貯留されたカソード水の水量の２倍以上となる運転条件で運転される。すなわち、貯留部１２に予め貯留されたカソード水が、水電解セル３０を２回以上流通する運転条件で運転される。 Then, by flowing a direct current through the water electrolysis cell 30, the asode water and the cathode water flowing through the water electrolysis cell 30 are electrolyzed. When the asode water and the cathode water are electrolyzed, hydrogen is generated at the cathode portion 50 and oxygen is generated at the anode portion 40.
[Operating conditions of water electrolysis apparatus 10]
The water electrolysis apparatus 10 is operated under an operation condition in which the product of the circulating water amount and the operation time is at least twice the amount of cathode water stored in the storage unit 12 in advance. That is, the cathode water stored in advance in the storage unit 12 is operated under operating conditions in which the water electrolysis cell 30 is circulated twice or more.

また、カソード水の循環水量は、多いほうが好ましい。その理由は、水電解セル３０で生成された水素の気泡を効率よく、水電解セル３０の第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３から流し出すことができるためである。水素水は、濃度が高くなるにつれて、電解の際に水に溶解しきれずに気泡を形成する水素の量が増加する。その結果、水電解セル３０内に気泡が溜まるようになる。これらの気泡は、陽極部４０の第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３の有効面積を減らし、電解効率を低下させる。   Further, it is preferable that the amount of the circulating water of the cathode water is large. The reason is that hydrogen bubbles generated in the water electrolysis cell 30 can be efficiently discharged from the first mesh electrodes 42, 431, 432 and 433 of the water electrolysis cell 30. As the concentration of hydrogen water increases, the amount of hydrogen that forms bubbles without being completely dissolved in water during electrolysis increases. As a result, bubbles are accumulated in the water electrolysis cell 30. These bubbles reduce the effective area of the first mesh electrodes 42, 431, 432, and 433 of the anode part 40 and reduce the electrolysis efficiency.

そこで、循環水量を増加させて、第一メッシュ電極４２、４３１、４３２、４３３の有効面積の低下を抑制すると共に、単位時間当たりの水電解回数を増加させることで、水素水の高濃度化を図る。   Therefore, the concentration of hydrogen water is increased by increasing the circulating water volume to suppress the decrease in the effective area of the first mesh electrodes 42, 431, 432, and 433 and increasing the number of water electrolysis per unit time. Plan.

［水電解装置１０を用いた水素水の製造方法］
本製造方法は、準備工程と、水電解工程と、を有している。準備工程では、前述した水電解装置１０を準備する。 [Method for producing hydrogen water using water electrolysis apparatus 10]
This manufacturing method has a preparation process and a water electrolysis process. In the preparation step, the water electrolysis apparatus 10 described above is prepared.

水電解工程では、循環水量と運転時間との積が、貯留部１２に予め貯留されたカソード水の水量の２倍以上となる運転条件で、水電解装置１０を運転する。これにより、水電解装置１０の水電解セル３０の陰極部５０にカソード水を複数回流通させつつ、水電解セル３０に電流を流して水電解セル３０で水電解し、該水電解より発生した水素（気体の一例）を含む水素水を製造する。   In the water electrolysis process, the water electrolysis apparatus 10 is operated under an operation condition in which the product of the circulating water amount and the operation time is at least twice the amount of cathode water stored in the storage unit 12 in advance. As a result, the cathode water was passed through the cathode portion 50 of the water electrolysis cell 30 of the water electrolysis device 10 multiple times, and a current was passed through the water electrolysis cell 30 to cause water electrolysis in the water electrolysis cell 30 and generated from the water electrolysis. Hydrogen water containing hydrogen (an example of a gas) is produced.

具体的には、水電解工程は、以下のように行われる。すなわち、水電解装置１０の貯留部１２に貯留されたカソード水が水電解セル３０の陰極部５０へ供給され、電源８０によって水電解セル３０に電流を流して水電解セル３０で水電解が行われる。水電解より発生した水素が、水電解セル３０においてカソード水に溶解され、さらに、気液混合器９６において、水電解セル３０で溶解しきれなかった水素がカソード水に溶解される。そして、気液混合器９６からカソード水が貯留部１２に戻される。この工程（サイクル）が複数回繰り返されて、水素水が製造される。   Specifically, the water electrolysis process is performed as follows. That is, the cathode water stored in the storage unit 12 of the water electrolysis device 10 is supplied to the cathode unit 50 of the water electrolysis cell 30, and a current is passed through the water electrolysis cell 30 by the power source 80 to perform water electrolysis in the water electrolysis cell 30. Is called. Hydrogen generated from water electrolysis is dissolved in the cathode water in the water electrolysis cell 30, and further, hydrogen that could not be dissolved in the water electrolysis cell 30 is dissolved in the cathode water in the gas-liquid mixer 96. Then, the cathode water is returned from the gas-liquid mixer 96 to the storage unit 12. This process (cycle) is repeated a plurality of times to produce hydrogen water.

本実施形態では、製造された水素水は、抜き出し部２１０によって、貯留部１２から抜き出して使用される。具体的には、抜き出し部２１０では、開閉弁２１４が抜出路２１２を開放することで、貯留部１２に貯留された水素水が、抜出路２１２を通じて抜き出される。なお、水素水が抜き出された分、補充部２２０によって、カソード水（純水）が補充される。貯留部１１２から水素水を抜き出しつつ、貯留部１１２へカソード水を補充することで、連続的に、水素水を使用できる。   In the present embodiment, the produced hydrogen water is extracted from the storage unit 12 by the extraction unit 210 and used. Specifically, in the extraction part 210, the open / close valve 214 opens the extraction path 212, whereby hydrogen water stored in the storage part 12 is extracted through the extraction path 212. Note that the cathode water (pure water) is replenished by the replenishment unit 220 as much as the hydrogen water is extracted. Hydrogen water can be continuously used by replenishing the reservoir 112 with the cathode water while extracting the hydrogen water from the reservoir 112.

このとき、貯留部１１２へ補充される補充水が貯留部１１２に滞留している時間（平均滞留時間）を以下のように定義し、この平均滞留時間内に、水を２回以上電解させる。   At this time, the time (average residence time) in which the replenishment water to be replenished in the storage unit 112 stays in the storage unit 112 is defined as follows, and the water is electrolyzed twice or more within this average residence time.

平均滞留時間［ｍｉｎ］＝貯留水量［Ｌ］÷補充水量［Ｌ／ｍｉｎ］   Average residence time [min] = Reserved water volume [L] ÷ Replenishment water volume [L / min]

なお、貯留水量は、貯留部１１２に予め貯留された水量である。補充水量は、単位時間あたりに貯留部１１２に補充される水量である。   In addition, the amount of stored water is the amount of water stored in the storage unit 112 in advance. The amount of replenishment water is the amount of water replenished to the storage unit 112 per unit time.

平均滞留時間内に水を２回以上電解させる場合において、単位時間あたりに循環する循環水量と貯留水量との関係は次のとおりである。   When water is electrolyzed twice or more within the average residence time, the relationship between the amount of circulating water circulated per unit time and the amount of stored water is as follows.

平均滞留時間［ｍｉｎ］×循環水量［Ｌ／ｍｉｎ］≧貯留水量［Ｌ］×２   Average residence time [min] × circulated water volume [L / min] ≧ reserved water volume [L] × 2

すなわち、本実施形態では、平均滞留時間と単位時間当たりの循環水量との積が、貯留水量の２倍以上となる運転条件で運転される。なお、循環水量は、単位時間あたりに、貯留部１１２から水電解セル３０へ送られて貯留部１１２に再び戻ってくる水量である。   That is, in this embodiment, the product is operated under the operating condition in which the product of the average residence time and the amount of circulating water per unit time is at least twice the amount of stored water. The circulating water amount is the amount of water that is sent from the storage unit 112 to the water electrolysis cell 30 and returns to the storage unit 112 again per unit time.

製造された水素水は、例えば、部品の洗浄に用いられる。具体的には、例えば、超音波の照射を併用しながら、半導体基板に付着したシリカやアルミナの微粒子の除去に水素水を用いる洗浄方法が考えられる。特に、この洗浄方法では、溶存水素濃度が０．９ｍｇ／Ｌ以上の水素水に１ｍｇ／Ｌのアンモニアを添加したものと、超音波の照射を併用して洗浄を行うと、半導体基板に付着したアルミナ微粒子を１００％近く除去できることが知られている。また、製造された水素水は、飲料用や農業用として利用することも可能である。   The produced hydrogen water is used for cleaning parts, for example. Specifically, for example, a cleaning method using hydrogen water for removing fine particles of silica or alumina adhering to the semiconductor substrate while using ultrasonic irradiation together is conceivable. In particular, in this cleaning method, when cleaning was performed using a combination of hydrogen water having a dissolved hydrogen concentration of 0.9 mg / L or more added with 1 mg / L ammonia and ultrasonic irradiation, the semiconductor substrate adhered to the semiconductor substrate. It is known that nearly 100% of alumina fine particles can be removed. The produced hydrogen water can also be used for beverages and agriculture.

〈本実施形態に係る作用効果〉
次に、本実施形態に係る作用効果を説明する。 <Operational effects according to this embodiment>
Next, the function and effect according to this embodiment will be described.

本実施形態の構成によれば、前述のように、水電解セル３０の陰極部５０において、固体電解質膜３２の他方の面３２Ｂと第二ターミナルプレート４５との間に第二メッシュ電極５２、５３が挟まれ且つその間を他方の面３２Ｂに沿ってカソード水が流通する。そして、電源８０が、陽極部４０と陰極部５０との間に電流を流して水電解セル３０で水電解する。この水電解によって生成された水素が、他方の面３２Ｂと第二ターミナルプレート５４との間の流路を流通する水に溶解し、水素水が製造される。   According to the configuration of the present embodiment, as described above, the second mesh electrodes 52, 53 are provided between the other surface 32 B of the solid electrolyte membrane 32 and the second terminal plate 45 in the cathode portion 50 of the water electrolysis cell 30. And the cathode water circulates along the other surface 32B. Then, the power supply 80 conducts water electrolysis in the water electrolysis cell 30 by passing a current between the anode part 40 and the cathode part 50. Hydrogen generated by this water electrolysis is dissolved in water flowing through the flow path between the other surface 32B and the second terminal plate 54, and hydrogen water is produced.

当該流路を流通したカソード水（水素水）は、貯留部１２に貯留される。このカソード水は、ポンプ６２によって、水電解セル３０の当該流路へ再び送られ、再び水電解が行われる。   The cathode water (hydrogen water) flowing through the flow path is stored in the storage unit 12. This cathode water is again sent to the flow path of the water electrolysis cell 30 by the pump 62, and water electrolysis is performed again.

このように、本実施形態の構成では、他方の面３２Ｂと第二ターミナルプレート４５との間の流路を複数回通水できるので、複数回通水する毎に水電解して水素水の高濃度化を図ることができる。   As described above, in the configuration of the present embodiment, water can be passed through the flow path between the other surface 32B and the second terminal plate 45 a plurality of times. Concentration can be achieved.

特に、水電解装置１０では、循環水量と運転時間との積が、貯留部１２に予め貯留されたカソード水の水量の２倍以上となる運転条件で運転される。これにより、貯留部１２に予め貯留されたカソード水が、水電解セル３０を２回以上流通することになるので、水素水の高濃度化を図ることができる。   In particular, the water electrolysis apparatus 10 is operated under an operation condition in which the product of the circulating water amount and the operation time is twice or more the amount of cathode water stored in the storage unit 12 in advance. As a result, the cathode water stored in advance in the storage unit 12 circulates the water electrolysis cell 30 twice or more, so that the concentration of hydrogen water can be increased.

また、本実施形態では、他方の面３２Ｂと第二ターミナルプレート４５との間で他方の面３２Ｂに沿ってカソード水が流通するため、第二メッシュ電極５２、５３内で微泡化された水素と水とを接触させることができ、水素水の高濃度化を図ることができる。   In the present embodiment, since cathode water flows along the other surface 32B between the other surface 32B and the second terminal plate 45, hydrogen atomized in the second mesh electrodes 52 and 53 is formed. Can be brought into contact with water, and the concentration of hydrogen water can be increased.

また、本実施形態では、他方の面３２Ｂと第二ターミナルプレート４５との間を流通したカソード水（水素水）が、気液混合器９６を通過する。このため、水電解セル３０では溶解しきれなかった水素を、気液混合器９６において水に溶解することができ、さらに、水素水の高濃度を図ることができる。   In the present embodiment, the cathode water (hydrogen water) that flows between the other surface 32 </ b> B and the second terminal plate 45 passes through the gas-liquid mixer 96. For this reason, hydrogen that could not be dissolved in the water electrolysis cell 30 can be dissolved in water in the gas-liquid mixer 96, and further, a high concentration of hydrogen water can be achieved.

以上により、本実施形態の構成では、一回の通水では到達できない高濃度の水素水を製造できる。   As described above, in the configuration of the present embodiment, high-concentration hydrogen water that cannot be reached by a single water flow can be produced.

また、本実施形態では、抜出部２１０によって貯留部１２から抜き出された水素水を、洗浄水として用いることができる。そして、抜き出した分の水を、補充部２２０によって貯留部１２に補充できるので、貯留部１２の水を減らさずに連続的に水素水を製造できる。   Moreover, in this embodiment, the hydrogen water extracted from the storage part 12 by the extraction part 210 can be used as washing water. And since the water of the extracted part can be replenished to the storage part 12 by the replenishment part 220, hydrogen water can be manufactured continuously, without reducing the water of the storage part 12. FIG.

さらに、本実施形態では、貯留部１１２へ補充される補充水が貯留部１１２に滞留している時間（平均滞留時間）内に、水を２回以上電解させるので、高濃度化されたオゾン水の濃度を維持できる。このように、本実施形態では、貯留部１１２の水素水を連続的に抜き取り、且つ、連続的に水を補充することで、濃度が一定に維持された水素水を連続的に製造できる。   Furthermore, in this embodiment, since the water is electrolyzed twice or more within the time (average residence time) in which the replenishment water to be replenished to the storage unit 112 stays in the storage unit 112, the ozone water having a high concentration The concentration of can be maintained. Thus, in this embodiment, the hydrogen water by which the density | concentration was maintained constant can be manufactured continuously by drawing out the hydrogen water of the storage part 112 continuously, and replenishing water continuously.

〈水電解装置１０の変形例〉
前述の水電解装置１０では、製造された水素水を貯留部１２から抜き出して使用していたが、これに限られない。例えば、抜き出しを行わずに、カソード水をバッチ式に循環させ、製造した水素水を貯留部１２に貯留する。そして、水電解装置１０の運転を停止し、例えば、貯留部１２を水電解装置１０から取り外してから、製造された水素水が使用してもよい。この場合では、水素水を短時間で高濃度化することができる。 <Modification of water electrolysis apparatus 10>
In the water electrolysis apparatus 10 described above, the produced hydrogen water is extracted from the storage unit 12 and used, but is not limited thereto. For example, without extracting, the cathode water is circulated in a batch manner, and the produced hydrogen water is stored in the storage unit 12. And the operation | movement of the water electrolysis apparatus 10 is stopped, for example, after removing the storage part 12 from the water electrolysis apparatus 10, the manufactured hydrogen water may be used. In this case, the concentration of hydrogen water can be increased in a short time.

また、前述の水電解装置１０としては、貯留部１２を耐圧性のものとし、圧力制御装置を設置して、加圧下で水電解装置１０を運転することが好ましい。数気圧の圧力下で水電解を行うと、ヘンリーの法則により、気相から液相への気体の溶解度が上昇するので、高濃度の機能水を得ることができる。   Moreover, as the above-mentioned water electrolysis apparatus 10, it is preferable to make the storage part 12 pressure-resistant, install a pressure control apparatus, and operate the water electrolysis apparatus 10 under pressure. When water electrolysis is performed under a pressure of several atmospheres, the solubility of the gas from the gas phase to the liquid phase increases according to Henry's law, so that high-concentration functional water can be obtained.

また、水電解装置１００と同様に、貯留部１２を冷却する構成であってもよい。貯留部１２を冷却することで、生成された水素の液相から気相への移行が抑制される。   Moreover, the structure which cools the storage part 12 similarly to the water electrolysis apparatus 100 may be sufficient. By cooling the storage unit 12, the transition of the generated hydrogen from the liquid phase to the gas phase is suppressed.

〈実施例〉
以下に、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。 <Example>
EXAMPLES Hereinafter, the present invention will be specifically described with reference to examples, but the present invention is not limited to these examples.

［実施例１］
実施例１では、水電解装置１００を用いて、抜出部４１０による抜き出しを行わずに、アソード水をバッチ式に循環させ、オゾン水を製造した。 [Example 1]
In Example 1, using the water electrolysis apparatus 100, the assorted water was circulated in a batch manner without performing extraction by the extraction unit 410, thereby producing ozone water.

陽極部４０では、第一メッシュ電極４２として、＃８０のＰｔメッシュを用い、第一メッシュ電極４３１、４３２、４３３として、＃１００のＴｉメッシュを用いた。陰極部５０では、第二メッシュ電極５２として、＃８０のＰｔメッシュを用い、第二メッシュ電極５３として、＃１００のＴｉメッシュを用いた。メッシュ電極は、いずれも幅３０ｍｍ×長さ６０ｍｍとされ、平織りのメッシュとされている。貯留部１１２の水量を２．０Ｌとし、アソード水の循環水量を１．３６Ｌ／ｍｉｎとし、運転時間を３０分とした。   In the anode portion 40, a # 80 Pt mesh was used as the first mesh electrode 42, and a # 100 Ti mesh was used as the first mesh electrodes 431, 432, and 433. In the cathode part 50, a # 80 Pt mesh was used as the second mesh electrode 52, and a # 100 Ti mesh was used as the second mesh electrode 53. Each mesh electrode has a width of 30 mm and a length of 60 mm, and is a plain weave mesh. The amount of water in the reservoir 112 was 2.0 L, the circulating water amount of asode water was 1.36 L / min, and the operation time was 30 minutes.

また、水電解セル３０に２７Ａの電流を流した。カソード水として、０．５Ｍの濃度の塩水を用い、カソード水を３０ｍＬ／ｍｉｎの流量で流した。また、貯留部１１２に２Ｌの氷水を入れて、アソード水として水電解セル３０の陽極部４０に通水し、オゾン水を製造した。製造中に１分間隔で３ｍＬのオゾン水を取り出してオゾン水の濃度を分光法にて測定した。   Further, a current of 27 A was passed through the water electrolysis cell 30. As the cathode water, salt water having a concentration of 0.5 M was used, and the cathode water was allowed to flow at a flow rate of 30 mL / min. Moreover, 2 L of ice water was put into the storage part 112, water was passed through the anode part 40 of the water electrolysis cell 30 as asode water, and ozone water was manufactured. During production, 3 mL of ozone water was taken out at 1 minute intervals, and the concentration of ozone water was measured by spectroscopy.

その結果を図４に示す。この図に示されるように、水電解開始から６分後に、１４０ｍｇ／Ｌという高濃度のオゾン水が製造できた。   The result is shown in FIG. As shown in this figure, ozone water having a high concentration of 140 mg / L could be produced 6 minutes after the start of water electrolysis.

［実施例２］
実施例２では、実施例１の構成において、抜出部４１０によって、貯留部１１２からオゾン水を０．１Ｌ／ｍｉｎで常時抜き出しつつ、同量を補充部４２０で補充しながらオゾン水を製造した。抜き出したオゾン水の濃度を分光法にて測定し、運転中の貯留部１１２の温度も測定した。 [Example 2]
In Example 2, in the configuration of Example 1, ozone water was produced while the ozone water was always extracted from the storage unit 112 at 0.1 L / min by the extraction unit 410 and the same amount was replenished by the replenishment unit 420. . The concentration of the extracted ozone water was measured by spectroscopy, and the temperature of the reservoir 112 during operation was also measured.

その結果を図５に示す。この図に示されるように、常時、オゾン水を抜き出しているにもかかわらず、運転開始から５分後には、６０ｍｇ／Ｌのオゾン水が、１５分後には、９０ｍｇ／Ｌのオゾン水が製造できた。また、貯留部１１２の温度が２０℃前後まで上昇すると、オゾン水の濃度が低下することが明らかとなった。   The result is shown in FIG. As shown in this figure, 60 mg / L of ozone water is produced after 5 minutes from the start of operation, and 90 mg / L of ozone water is produced after 15 minutes, even though ozone water is always extracted. did it. Moreover, it became clear that the density | concentration of ozone water fell when the temperature of the storage part 112 rose to about 20 degreeC.

なお、本発明者は、様々な条件でオゾン水を製造する実験を重ね、貯留部１２のオゾン水の濃度の変化を予測する数理モデルを作り、シミュレーションで予測した。この予測結果は、実施例１、２の結果と一致した。   In addition, this inventor repeated the experiment which manufactures ozone water on various conditions, made the mathematical model which estimates the change of the density | concentration of the ozone water of the storage part 12, and predicted by simulation. This prediction result was consistent with the results of Examples 1 and 2.

この数理モデルを利用して、１５０ｍｇ／Ｌの超高濃度のオゾン水を連続製造する条件を探索した結果、アソード水を７Ｌ／ｍｉｎで循環させ、水温を０℃に維持できれば、電流２７Ａ、貯留部１２の水量２Ｌの条件で、１５０ｍｇ／Ｌの超高濃度のオゾン水を０．１Ｌ／ｍｉｎで連続製造できることが明らかになった。そのシミュレーション結果を図６に示す。このシミュレーションでは、オゾン水の濃度は、運転開始と共に上昇し、３０分後に１５０ｍｇ／Ｌに達する。   Using this mathematical model, as a result of searching for conditions for continuously producing 150 mg / L of ultrahigh-concentration ozone water, it was possible to circulate assorted water at 7 L / min and maintain the water temperature at 0 ° C., current 27A, storage It was revealed that 150 mg / L of ultra-high concentration ozone water can be continuously produced at 0.1 L / min under the condition of water amount 2 L in part 12. The simulation result is shown in FIG. In this simulation, the concentration of ozone water increases with the start of operation and reaches 150 mg / L after 30 minutes.

［実施例３］
実施例３では、実施例１の構成において、第一メッシュ電極４２を＃８０のＰｔメッシュから、触媒層（ＩｒＯ２）を形成したＴｉメッシュに変更して、抜出部４１０による抜き出しを行わずに、アソード水をバッチ式に循環させ、酸素水を製造した。実施例３では、貯留部１１２の冷却は、行わなかった。 [Example 3]
In Example 3, in the configuration of Example 1, the first mesh electrode 42 is changed from # 80 Pt mesh to Ti mesh on which the catalyst layer (IrO 2 ) is formed, and the extraction by the extraction unit 410 is not performed. In addition, assorted water was circulated batchwise to produce oxygen water. In Example 3, the storage part 112 was not cooled.

その結果、運転開始から７分後に６０ｍｇ／Ｌという過飽和の酸素水が２Ｌ製造できた。   As a result, 7 L of supersaturated oxygen water of 60 mg / L was produced 7 minutes after the start of operation.

［実施例４］
実施例４では、水電解装置１０を用いて、抜出部２１０による抜き出しを行わずに、カソード水をバッチ式に循環させ、水素水を製造した。第一メッシュ電極４２として、触媒層（ＩｒＯ２）を形成したＴｉメッシュを用い、第二メッシュ電極５２として、＃８０のＰｔメッシュを用いた。貯留部１２の水量を２Ｌとし、電流を３０Ａとし、カソード水を流量３Ｌ／ｍｉｎで循環させた。なお、アソード水は、１Ｌ／ｍｉｎで循環させた。 [Example 4]
In Example 4, the water electrolysis apparatus 10 was used to circulate the cathode water in a batch manner without performing extraction by the extraction unit 210 to produce hydrogen water. A Ti mesh on which a catalyst layer (IrO 2 ) was formed was used as the first mesh electrode 42, and a # 80 Pt mesh was used as the second mesh electrode 52. The amount of water in the reservoir 12 was 2 L, the current was 30 A, and the cathode water was circulated at a flow rate of 3 L / min. In addition, asode water was circulated at 1 L / min.

その結果、運転開始後３分後に、２．１ｍｇ／Ｌという高濃度の水素水が製造できた。なお、運転開始から９分以降は、貯留部１２の水温の上昇に伴って水素水の濃度低下が見られた。
［実施例５］
実施例５では、実施例４の構成において、抜出部２１０によって、貯留部１２から水素水を０．１Ｌ／ｍｉｎで常時抜き出しつつ、同量を補充部２２０で補充しながら水素水を製造した。 As a result, hydrogen water having a high concentration of 2.1 mg / L could be produced 3 minutes after the start of operation. In addition, after 9 minutes from the start of operation, a decrease in the concentration of hydrogen water was observed as the water temperature of the reservoir 12 increased.
[Example 5]
In Example 5, in the configuration of Example 4, hydrogen water was produced by constantly extracting hydrogen water from the storage unit 12 at 0.1 L / min by the extraction unit 210 and replenishing the same amount by the replenishment unit 220. .

その結果、運転開始後６分後に、１．９ｍｇ／Ｌという高濃度の水素水が製造できた。なお、運転開始から１３分以降は、貯留部１２の水温の上昇に伴って水素水の濃度低下が見られた。   As a result, hydrogen water having a high concentration of 1.9 mg / L could be produced 6 minutes after the start of operation. In addition, after 13 minutes from the start of operation, a decrease in the concentration of hydrogen water was observed as the water temperature of the reservoir 12 increased.

本発明は、上記の実施形態に限るものではなく、その主旨を逸脱しない範囲内において種々の変形、変更、改良が可能である。例えば、上記に示した変形例は、適宜、複数を組み合わせて構成してもよい。   The present invention is not limited to the above-described embodiment, and various modifications, changes, and improvements can be made without departing from the spirit of the present invention. For example, the modification examples described above may be appropriately combined.

１０、１００ 水電解装置
１２、１１２ 貯留部
３０ 水電解セル
３２ 固体電解質膜
４０ 陽極部（水電解装置１００において第一電極部の一例、水電解装置１０において第二電極部の一例）
４２、４３１、４３２、４３３第一メッシュ電極（水電解装置１００において第一メッシュ電極の一例、水電解装置１０において第二メッシュ電極の一例）
４４ 第一ターミナルプレート（水電解装置１００において第一ターミナルプレートの一例、水電解装置１０において第二ターミナルプレートの一例）
５０ 陰極部（水電解装置１００において第二電極部の一例、水電解装置１０において第一電極部の一例）
５２、５３ 第二メッシュ電極（水電解装置１００において第二メッシュ電極の一例、水電解装置１０において第一メッシュ電極の一例）
５４ 第二ターミナルプレート（水電解装置１００において第二ターミナルプレートの一例、水電解装置１０において第一ターミナルプレートの一例）
６２、１６２ ポンプ
８０、１８０ 電源
９６、１９６ 気液混合器
１１４ 冷却装置
２１０、４１０抜出部
２２０、４２０補充部 10, 100 Water electrolysis apparatus 12, 112 Storage section 30 Water electrolysis cell 32 Solid electrolyte membrane 40 Anode section (an example of the first electrode section in the water electrolysis apparatus 100, an example of the second electrode section in the water electrolysis apparatus 10)
42, 431, 432, 433 first mesh electrode (an example of the first mesh electrode in the water electrolysis apparatus 100, an example of the second mesh electrode in the water electrolysis apparatus 10)
44 1st terminal plate (an example of a 1st terminal plate in the water electrolysis apparatus 100, an example of a 2nd terminal plate in the water electrolysis apparatus 10)
50 Cathode part (an example of the second electrode part in the water electrolysis apparatus 100, an example of the first electrode part in the water electrolysis apparatus 10)
52, 53 Second mesh electrode (an example of the second mesh electrode in the water electrolysis apparatus 100, an example of the first mesh electrode in the water electrolysis apparatus 10)
54 Second terminal plate (an example of the second terminal plate in the water electrolysis apparatus 100, an example of the first terminal plate in the water electrolysis apparatus 10)
62, 162 Pump 80, 180 Power supply 96, 196 Gas-liquid mixer 114 Cooling device 210, 410 Extraction part 220, 420 Replenishment part

Claims (10)

固体電解質膜と、第一ターミナルプレート及び板状の第一メッシュ電極を有する第一電極部と、第二ターミナルプレート及び板状の第二メッシュ電極を有する第二電極部と、を有する水電解セルであって、前記固体電解質膜の一方の面と前記第一ターミナルプレートとの間に前記第一メッシュ電極が挟まれ且つその間を前記一方の面に沿って第一水が流通し、前記固体電解質膜の他方の面と前記第二ターミナルプレートとの間に前記第二メッシュ電極が挟まれ且つその間を前記他方の面に沿って第二水が流通する前記水電解セルと、
前記第一電極部と前記第二電極部との間に電流を流して、前記水電解セルで水電解する電源と、
前記一方の面と前記第一ターミナルプレートとの間の流路を流通した第一水を貯留する貯留部と、
前記貯留部の第一水を前記流路へ再び送るポンプと、
を備える水電解装置。 A water electrolysis cell having a solid electrolyte membrane, a first electrode part having a first terminal plate and a plate-like first mesh electrode, and a second electrode part having a second terminal plate and a plate-like second mesh electrode The first mesh electrode is sandwiched between one surface of the solid electrolyte membrane and the first terminal plate, and the first water flows along the one surface therebetween, and the solid electrolyte The water electrolysis cell in which the second mesh electrode is sandwiched between the other surface of the membrane and the second terminal plate, and the second water flows along the other surface therebetween,
A power source for electrolyzing water in the water electrolysis cell by passing a current between the first electrode portion and the second electrode portion;
A reservoir for storing the first water that has flowed through the flow path between the one surface and the first terminal plate;
A pump for sending the first water of the reservoir to the flow path again;
A water electrolysis apparatus comprising: 前記貯留部に予め貯留された第一水が、前記流路を流通してから前記貯留部に再び貯留されることで、前記貯留部と前記流路との間を循環し、
単位時間当たりの循環水量と運転時間との積が、前記貯留部に予め貯留された第一水の水量の２倍以上となる運転条件で運転される
請求項１に記載の水電解装置。 The first water previously stored in the storage part is circulated between the storage part and the flow path by being stored again in the storage part after flowing through the flow path,
The water electrolysis apparatus according to claim 1, wherein the water electrolysis apparatus is operated under an operation condition in which a product of a circulating water amount per unit time and an operation time is at least twice the amount of the first water stored in the storage unit in advance. 前記他方の面と前記第二ターミナルプレートとの間の流路を流通した第二水を、該流路へ再び送って、前記第二水を循環させる
請求項１又は２に記載の水電解装置。 3. The water electrolysis apparatus according to claim 1, wherein the second water flowing through the flow path between the other surface and the second terminal plate is sent again to the flow path to circulate the second water. . 前記水電解セルと前記貯留部との間に配置され、前記一方の面と前記第一ターミナルプレートとの間の流路を流通した第一水と該第一水に含まれる気体とを混合する気液混合器
を備える請求項１〜３のいずれか１項に記載の水電解装置。 The first water that is disposed between the water electrolysis cell and the storage part and flows through the flow path between the one surface and the first terminal plate is mixed with the gas contained in the first water. The water electrolysis apparatus according to any one of claims 1 to 3, further comprising a gas-liquid mixer. 前記貯留部を冷却する冷却装置を備える請求項１〜４いずれか１項に記載の水電解装置。   The water electrolysis apparatus according to any one of claims 1 to 4, further comprising a cooling device that cools the storage section. 前記貯留部から前記第一水を抜き出し可能な抜出部と、
前記抜出部によって前記第一水が抜き出された貯留部に水を補充する補充部と、
を備える請求項１〜５のいずれか１項に記載の水電解装置。 An extraction part capable of extracting the first water from the storage part;
A replenishment unit for replenishing water to the storage unit from which the first water has been extracted by the extraction unit;
The water electrolysis apparatus according to any one of claims 1 to 5. 前記抜出部で前記第一水を前記貯留部から抜き出しつつ、抜き出した分の前記第一水を前記補充部で前記貯留部へ補充する場合において、
前記貯留部に予め貯留された第一水の貯留水量を、単位時間当たりに前記貯留部に補充される補充水量で割った値を平均滞留時間としたとき、
前記平均滞留時間と単位時間当たりの循環水量との積が、前記貯留水量の２倍以上となる運転条件で運転される
請求項６に記載の水電解装置。 In the case of replenishing the reservoir with the replenishment unit with the first water, while extracting the first water from the reservoir with the withdrawal unit,
When the average residence time is a value obtained by dividing the stored water amount of the first water stored in advance in the storage unit by the replenishment water amount replenished in the storage unit per unit time,
The water electrolysis apparatus according to claim 6, wherein the product of the average residence time and the amount of circulating water per unit time is operated under an operation condition that is twice or more the amount of stored water. 前記貯留部からの抜き出しを行わずに、前記一方の面と前記第一ターミナルプレートとの間の流路と前記貯留部との間で第一水を循環させる請求項１〜６のいずれか１項に記載の水電解装置。   The first water is circulated between the flow path between the one surface and the first terminal plate and the storage part without performing extraction from the storage part. The water electrolysis apparatus according to item. 前記第一電極部が、陰極部とされ、
前記一方の面と前記第一ターミナルプレートとの間の流路で前記第一水を流通させて、水素水を製造する
請求項１〜８のいずれか１項に記載の水電解装置。 The first electrode part is a cathode part,
The water electrolysis apparatus according to any one of claims 1 to 8, wherein hydrogen water is produced by circulating the first water through a flow path between the one surface and the first terminal plate. 請求項１〜９のいずれか１項に記載の水電解装置を準備する準備工程と、
前記水電解装置の水電解セルに第一水及び第二水を複数回流通させつつ、前記水電解セルに電流を流して前記水電解セルで水電解し、該水電解より発生した気体を含む機能水を製造する水電解工程と、
を有する機能水の製造方法。 A preparation step of preparing the water electrolysis device according to any one of claims 1 to 9,
Including the gas generated from the water electrolysis by flowing water through the water electrolysis cell while flowing the first water and the second water a plurality of times through the water electrolysis cell of the water electrolysis device. A water electrolysis process for producing functional water;
A method for producing functional water.
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